CN102414903B - 锂离子二次电池的充电保持方法、电池***、车辆以及电池搭载设备 - Google Patents

锂离子二次电池的充电保持方法、电池***、车辆以及电池搭载设备 Download PDF

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Abstract

提供能够抑制电池的容量下降的锂离子二次电池的充电保持方法。提供能够抑制电池的容量下降的电池***、搭载了该电池***的车辆以及电池搭载设备。一种锂离子二次电池的充电保持方法，其对将包含二相共存型的正极活性物质PM的正极活性物质粒子135使用于正电极板130的锂离子二次电池101进行充电并保持，其中，包括：超过充电步骤S7，在该步骤中，对锂离子二次电池进行充电，使其SOC(充电状态)SC为100％以下且比目标SOC高的超过SOC；回放电步骤S8，在该步骤中，在超过充电步骤之后，使锂离子二次电池放电，使其SOC设为上述目标SOC；和保持步骤S10。

Description

锂离子二次电池的充电保持方法、电池***、车辆以及电池搭载设备
技术领域
本发明涉及将二相共存型的正极活性物质使用于正电极板的锂离子二次电池的充电保持方法、具备这样的锂离子二次电池的电池***、搭载了该电池***的车辆以及电池搭载设备。 
背景技术
近年来，由于便携电话、笔记本型计算机、摄录机等便携式电子设备、混合动力电动汽车等车辆的普及，使用于它们的驱动用电源的锂离子二次电池(下面，也简称为电池)的需要增大。 
这样的电池中，提出各种将LiFePO4等二相共存型的正极活性物质使用于正电极板的锂离子二次电池(参照专利文献1、2)。 
专利文献1：特开2006-012613号公报 
专利文献2：特开2002-280080号公报 
发明内容
另外，所谓该二相共存型的正极活性物质，是例如LiFePO4等化合物，其中包含***有Li离子的Li，该物质具有下述的性质：在将其设为第一相、将在通过充电而使Li离子从该第一相的化合物释放(脱离)的情况下残留的化合物(例如FePO4)设为第二相时，这些第一相以及第二相能够在1个正极活性物质粒子内稳定共存。 
该包括二相共存型的正极活性物质的正极活性物质粒子在电池完全放电的状态下，整体变为第一相，相反在充满电的状态下，整体变为第二相。另外，在对电池充电时，正极活性物质粒子从其径向外侧释放Li离子，缓 缓从第一相向第二相进行相转移，所以在充电途中，正极活性物质粒子中至少外周部变为第二相。另外相反，在使电池放电时，从正极活性物质粒子的径向外侧***Li离子，缓缓从第二相向第一相进行相转移，所以在放电途中，正极活性物质粒子中至少外周部变为第一相。 
但是，根据本发明者等的研究，得知，在将二相共存型的正极活性物质使用于正电极板的电池中，在充电后，如果保持其充电状态(SOC)，则容易产生电池的容量的下降。作为其原因，可以考虑是因为：如果正极活性物质变为第二相的状态，有时化合物中的金属离子(例如FePO4的Fe)在电解液中溶出，通过该溶出，正极活性物质(例如FePO4以及能够在其中***Li的LiFePO4)的量减少，或者通过溶出的金属离子而引起正极或者负极的劣化。因此，如果在对电池充电、该电池的正极活性物质粒子的外周部变为第二相的状态下长时间保持在电解液中，则由于金属离子的溶出，具有电池的容量下降的危险。 
另一方面，得知，在正极活性物质变为第一相的状态的情况下，其中所含的金属离子难以在电解液中溶出。 
本发明的鉴于该问题点而进行的，其目的在于提供能够抑制电池的容量下降的锂离子二次电池的充电保持方法。进而，其目的在于提供能够抑制电池的容量下降的电池***、搭载了该电池***的车辆以及电池搭载设备。 
本发明的一个技术方案是一种锂离子二次电池的充电保持方法，是对将包括二相共存型的正极活性物质的正极活性物质粒子使用于正电极板的锂离子二次电池进行充电并保持的锂离子二次电池的充电保持方法，其中，包括：超过充电步骤，在该步骤中，对上述锂离子二次电池进行充电，将其SOC(充电状态)为100％以下且比目标SOC高的超过SOC；回放电步骤，在该步骤中，在上述超过充电步骤之后，使上述锂离子二次电池放电，将其SOC为上述目标SOC；和保持步骤，在该步骤中，将上述锂离子二次电池的SOC保持为上述目标SOC。 
在上述的电池的充电保持方法中，对电池充电，暂时设为超过SOC， 所以在该状态下，变为在正极活性物质粒子的外周形成第二相的状态。然而，进而之后，通过回放电步骤放电，将电池的SOC设为目标SOC。在该状态下，正极活性物质粒子变为在其最外周形成包括难以在电解液中溶出的第一相的层的状态。这样一来，能够设为防止金属离子从正极活性物质粒子(第二相)溶出、成为抑制了电池的容量下降的电池的充电保持方法。 
另外，如上所述，所谓该二相共存型的正极活性物质，是例如LiFePO4等化合物，其中包含***有Li离子的Li，该物质具有下述的性质：在将其设为第一相、将在通过充电而使Li离子从该第一相的化合物释放的情况下残留的化合物(例如FePO4)设为第二相时，这些第一相以及第二相能够在1个正极活性物质粒子内稳定共存。 
另外，包括二相共存型的正极活性物质的正极活性物质粒子具有上述的性质。即，在电池完全放电的状态下，整体变为第一相，相反在充满电的状态下，整体变为第二相。另外，在对电池充电时，正极活性物质粒子从其径向外侧释放Li离子，缓缓从第一相向第二相进行相转移，所以在充电途中，正极活性物质粒子中至少外周部变为第二相。另外相反，在使电池放电时，从正极活性物质粒子的径向外侧***Li离子，缓缓从第二相向第一相进行相转移，所以在放电途中，正极活性物质粒子中至少外周部变为第一相。 
进而，在上述的锂离子二次电池的充电保持方法中，优选：在所述超过充电步骤中，将所述超过SOC设为比所述目标SOC大2％以上。 
通过发明者的研究得知，如果在回放电步骤中进行SOC差2％以上的放电，则能够可靠地抑制电池的容量下降。可以考虑是因为通过该放电，能够在各正极活性物质粒子的最外周可靠地形成包括第一相的层。 
基于该发现，在上述的锂离子二次电池的充电保持方法中，在超过充电步骤中，将超过SOC设为比目标SOC大2％以上。由此，能够可靠地抑制该电池的容量下降。 
进而，在上述的任一锂离子二次电池的充电保持方法中，优选包括：保持预测步骤，在该步骤中，预测是否将所述锂离子二次电池以比当前的SOC高的所述目标SOC保持1小时以上；和选择步骤，在该步骤中，当在上述保持预测步骤中预测到以上述目标SOC保持1小时以上的情况下，选择所述超过充电步骤、所述回放电步骤以及所述保持步骤的执行。 
在上述的锂离子二次电池的充电保持方法中，具备上述的保持预测步骤与选择步骤。因此，即使在容易产生电池的容量下降、充电后将电池保持1小时以上的长时间的情况下，也能够可靠抑制电池的容量下降。 
或者，本发明的其他的技术方案是一种电池***，该电池***包括：将包括二相共存型的正极活性物质的正极活性物质粒子使用于正电极板的锂离子二次电池和对上述锂离子二次电池的充放电进行控制的充放电控制单元，其中，上述充放电控制单元包含：超过充电单元，其对上述锂离子二次电池进行充电，使其SOC(充电状态)为100％以下且比目标SOC高的超过SOC；回放电单元，其在上述过充电单元之后，使上述锂离子二次电池放电，使其SOC设为上述目标SOC；和保持单元，其将上述锂离子二次电池的SOC保持为上述目标SOC。 
在上述的电池***中，充放电控制单元包含上述的超过充电单元、回放电单元、保持单元。因此，在充电后保持电池时，能够将电池的SOC暂时设为超过充电SOC，然后使该电池放电，将电池的SOC设为目标SOC，然后保持电池。在这样对电池充电的情况下，在正极活性物质粒子的最外周，形成有包括难以在电解液中溶出金属离子的第一相的层。这样一来，在对电池充电而保持时，能够防止金属离子从正极活性物质粒子(第二相)溶出金属离子，能够抑制电池的容量下降。 
进而，在上述的电池***中，优选：所述超过充电单元，将所述超过SOC设为比所述目标SOC大2％以上。 
通过发明者的研究得知，如果在回放电步骤中进行SOC差2％以上的放电，则能够可靠地抑制电池的容量下降。可以考虑是因为通过该放电，能够在各正极活性物质粒子的最外周可靠地形成包括第一相的层。 
基于该发现，在上述的电池***中，超过充电单元将超过SOC设为 比目标SOC大2％以上。由此，能够可靠地抑制该电池的容量下降。 
进而，在上述的任意一个电池***中，优选，上述充放电控制单元包含：保持预测单元，其预测是否将所述锂离子二次电池以比当前的SOC高的所述目标SOC保持1小时以上；和选择单元，其当通过上述保持预测单元预测到以上述目标SOC保持1小时以上的情况下，选择所述超过充电单元、所述回放电单元以及所述保持单元的执行。 
在上述的电池***中，充放电控制单元具备上述的保持预测单元与选择单元。因此，即使在充电后将电池保持1小时以上的长时间情况下，也能够可靠抑制容易产生电池的容量下降的电池的容量下降。 
或者，本发明的其他的技术方案是一种能够可外部充电类型的车辆，其中，搭载了上述的任一电池***。 
在上述的车辆中，搭载有上述的电池***，所以能够设为可靠地抑制了电池的容量下降的车辆。 
另外，作为能够外部充电型的车辆，除了例如将插头***设置于自身的外部的家庭用电源的插座而对二次电池充电的插电式混合动力电动汽车以及插电式电动汽车之外，还可以列举使用设置于外部的急速充电器(外部电源装置)充电的电动汽车等。 
或者，本发明的其他的技术方案是一种电池搭载设备，其中，搭载了上述的任一电池***。 
在上述的电池搭载设备中，搭载有上述的电池***，所以能够设为可靠地抑制了电池的容量下降的电池搭载设备。 
另外，作为电池搭载设备，只要是搭载电池、将其作为能量源的至少一个而利用的设备即可，例如，可以例举个人计算机、便携电话、电池驱动的电动工具、不停电电源装置等通过电池驱动的各种家电产品、办公设备、产业设备。 
或者，本发明的其他的技术方案是一种电池***，该电池***包括，将包括***有Li离子的第一相与Li离子脱离的第二相能够共存的、二相共存型的正极活性物质的正极活性物质粒子使用于正电极板的锂离子二次 电池，和对上述锂离子二次电池的充放电进行控制的充放电控制单元，其中，包括：SOC保持预测单元，其预测是否将上述锂离子二次电池以目标SOC保持1小时以上；第一相化单元，其在通过上述SOC保持预测单元预测到以上述目标SOC保持1小时以上的情况下，使上述锂离子二次电池的SOC为上述目标SOC，并且使上述正极活性物质粒子的最外周为上述第一相；和保持单元，其将上述锂离子二次电池的上述SOC保持为上述目标SOC。 
在上述的电池***中，具备：上述的SOC保持预测单元；第一相化单元，其在通过该SOC保持预测单元预测到以目标SOC保持1小时以上的情况下，将电池的SOC设为目标SOC，并且将正极活性物质粒子的最外周设为第一相；和保持单元，其将电池的SOC保持为目标SOC。因此，在将电池以目标SOC保持时，能够防止金属离子从正极活性物质粒子(第二相)在电解液中溶出，适当抑制电池的容量下降。 
附图说明
图1是与实施方式1、3有关的车辆的立体图。 
图2是实施方式1、3的下次使用时期设定器的立体图。 
图3是实施方式1、2、3的电池的透视立体图。 
图4是实施方式1、2、3的正电极板的立体图。 
图5是实施方式1、2、3的正电极板的局部放大侧视图(图4的A部)。 
图6是实施方式1、2、3的正极活性物质粒子的说明图，(a)是电池完全放电的状态，(b)是对电池充电的途中的状态。 
图7是实施方式1、2、3的正极活性物质粒子的说明图，(a)是电池充满电的状态，(b)是使电池放电的途中的状态。 
图8是实施方式1的电池的充电保持方法的流程图。 
图9是实施方式1、2、3的正极活性物质粒子的说明图，(a)是电池处于超过充电状态，(b)是电池处于目标充电状态。 
图10是与实施方式2有关的笔记本PC的立体图。 
图11是实施方式2的电池的充电保持方法的流程图。 
图12是实施方式3的电池的流程图。 
图13是实施方式3的电池的流程图。 
图14是实施方式3的电池的流程图。 
符号说明 
1、301：车辆 
20：PHV控制装置(充放电控制单元、超过充电单元、回放电单元、保持单元、保持预测单元、选择单元、SOC保持预测单元、第一相化单元) 
101：电池(锂离子二次电池) 
130：正电极板 
135：正极活性物质粒子 
135E：最外周部((正极活性物质粒子的)最外周) 
200：笔记本PC(电池搭载设备) 
M1、M2、M3：电池*** 
PM：正极活性物质 
PM1：第一相 
PM2：第二相 
SC1：当前充电状态(当前的SOC) 
SC2：超过充电状态(超过SOC) 
SC3：目标充电状态(目标SOC) 
具体实施方式
(实施方式1) 
接下来，一边参照附图一边对本发明的实施方式1进行说明。 
首先，对与本实施方式1有关的车辆1进行说明。图1表示车辆1的立体图。 
该车辆1具有：形成电池组10的多个锂离子二次电池101(下面，也称作电池101)，插电式混合动力汽车控制装置(下面，也称作PHV控制 装置)20，以及驾驶者能够设定下次开始使用该车辆1的时期的下次使用时期设定器30。另外，除此之外，该插电式混合动力电动汽车具有前马达41、后马达42、发动机50、电缆60、变换器71、转换器72、车体90以及在顶端配置有插头81P的带插头电缆81。 
另外，该车辆1搭载由上述的电池组10、PHV控制装置20、下次使用时期设定器30、转换器72以及带插头电缆81(插头81P)构成的电池***M1。 
该车辆1在车辆的工作中，不但能够与电动汽车同样使用前马达41以及后马达42行驶，还能够与混合动力电动汽车同样并用发动机50、前马达41以及后马达42而行驶。另一方面，在车辆1的工作结束后，能够使用电池***M1，与电动汽车同样，将带插头电缆81的插头81P***设置于车辆1的外部的外部电源XV，向电池组10中的多个电池101、101充电。 
车辆1的PHV控制装置20包含微型计算机，其具有未图示的CPU、ROM以及RAM，通过预定的程序而工作。而且，该PHV控制装置20能够分别与下次使用时期设定器30、前马达41、后马达42、发动机50、变换器71以及转换器72通信，根据各部分的状况进行各种控制。例如，通过带插头电缆81(插头81P)，进行从外部电源XV向电池组10(电池101)充电的情况下的充电控制、使电池组10(电池101)放电的情况下的放电控制。 
另外，矩形箱状的下次使用时期设定器30如图2所示，在形成其侧面之一的面板部32，具有包含多个排列的按钮的操作按钮部36、显示当前的时刻的当前时刻显示部33以及显示下次使用开始时刻的下次使用时刻显示部34。另外，除了向自身的外部延伸、与PHV控制装置20连接的连接电缆31，还具有作为下次使用时期设定器30的工作用电源的内置电池(未图示)。另外，面板部32向车辆1的车室内露出，使用者(例如，驾驶者等)能够容易地进行该下次使用时期设定器30的操作、显示确认。 
其中，当前时刻显示部33包含于下次使用时期设定器30内，显示未 图示的内置钟表的当前时刻CL0(年(公历)、月、日、时、分)。 
另外，下次使用时刻显示部34显示驾驶者使用操作按钮部36输入设定的、下次使用车辆1的下次使用时刻CL1(年(公历)、月、日、时、分)。 
另外，电池组10在其内部收纳100个将后述的正电极板130使用于发电元件120而成的卷绕形的电池101。该电池101如图3所示，在矩形箱状的电池壳体110中收纳有发电元件120以及电解液160。 
另外，从该电池壳体110中、图3中朝向上方的壳体表面112a，向图3中上方突出有与正电极板130连接的正极集电构件171的顶端的正极端子部171A。另外，向图3中上方突出有与负电极板140连接的负极集电构件172的顶端的负极端子部172A。因此，在电池101，能够通过这些正极端子部171A以及负极端子部172A对发电元件120输入输出电能。 
另外，在电池壳体110与正极端子部171A以及负极端子部172A之间，分别隔着树脂制的绝缘构件175，使两者绝缘。另外，在壳体表面112a一侧密封有矩形板状的安全阀177。 
另外，电解液160是在将EC(碳酸乙烯酯)、EMC(碳酸甲乙酯)以及DMC(碳酸二甲酯)调整后的混合有机溶剂中添加有作为溶质的LiPF6的有机电解液。 
另外，发电元件120是将带状的正电极板130以及负电极板140隔着包括多孔的聚丙烯/聚乙烯复合体膜的带状的分隔件150卷绕成扁平形状而成的。另外，该发电元件120的正电极板130以及负电极板140分别与弯曲成曲柄状的板状的正极集电构件171或者负极集电构件172接合。 
发电要素120中负电极板140具有包括铜的带状的负极箔(未图示)与层叠于该负极箔的两主面上的2个负极活性物质层(未图示)。其中，在负极活性物质层中，分别含有未图示的天然石墨系碳材料、粘结剂以及增粘剂。 
另外，正电极板130如图4所示，具有包括铝的带状的正极箔131与层叠于该正极箔的两主面上的2个正极活性物质层132、132。其中，正极 活性物质层132是混炼涂布包括二相共存型的正极活性物质PM的正极活性物质粒子135(所述正极活性物质PM由LiFePO4构成)、包括聚偏二氟乙烯的粘结剂137以及包括乙炔炭黑的导电辅助剂138而成的(参照图5)。 
其中，参照图6、7对于正极活性物质粒子135进行说明。 
该正极活性物质粒子135在电池101完全放电的状态下，正极活性物质粒子135整体变为包括包含***有Li离子的Li的化合物(在本实施方式1中为LiFePO4)的第一相PM1(参照图6(a))。另外，在不断对这样的电池101充电时，在正极活性物质粒子135，Li离子从其半径方向外侧脱离，逐渐从第一相PM1向第二相PM2发生相转移。另外，第二相PM2为使Li离子脱离时剩余的化合物(在本实施方式1中为FePO4)。 
因此，在充电途中，正极活性物质粒子135中至少最外周部135E变为第二相PM2(参照图6(b))。 
相反，在电池101充满电的状态下，正极活性物质粒子135整体变为第二相PM2(参照图7(a))。在不断对这样的电池101放电时，正极活性物质粒子135从其半径方向外侧***Li离子，逐渐从第二相PM2向第一相PM1发生相转移。 
因此，在放电途中，正极活性物质粒子135中至少最外周部135E变为第一相PM1(参照图7(b))。 
但是，根据本发明者的研究得知，在将上述的正极活性物质粒子135使用于正电极板130的电池101中，在充电后，如果保持该电池101的充电状态(SOC)，则容易产生电池101的容量的下降。 
作为其原因，可以考虑是由于：在正极活性物质PM变为第二相PM2的状态时，构成化合物的金属离子(在本实施方式1中为Fe)有时在电解液160中溶出，通过该溶出，正极活性物质PM的量减少，或者通过溶出的金属离子，引起正电极板130或者负电极板140的劣化。因此，在对电池101充电、如上述的图6(b)那样在该电池101的正极活性物质粒子135的外周部135E变为第二相PM2的状态下长时间保持在电解液160中时，金属离子从第二相PM2向电解液160中溶出，电池101的容量下降 不断进行。 
另一方面，可以判断：在正极活性物质PM变为第一相PM1的状态的情况下，其中所含的金属离子难以向电解液160中溶出。 
因此，在将使用正极活性物质粒子135的电池101设为作为目标的目标充电状态SC3时，首先将电池101充电到比目标充电状态SC3高的超过充电状态SC2，然后使电池101放电以变为目标充电状态SC3。由此，变为在正极活性物质粒子135的最外周部135E形成有包括难以向电解液160中溶出的第一相PM1的层的状态。 
首先，为了把握电池101(正极活性物质粒子135)的特性，对充电模式与电池101的电池容量的下降率的关系进行验证。 
首先，准备11个电池101(根据充电模式，设为实施例1～9以及比较例1、2)。都是在制造后未使用的电池。 
对于这些实施例1～9以及比较例1、2的各电池，实施容量试验。具体地说，对实施例1～9以及比较例1、2的各电池进行以一定的电流值(0.2C)充电到4.1V的定电流充电。然后，在到达该4.1V后，切换到一边维持该电压地将电流值缓缓减小到0.02C一边充电的定电压充电，对各电池充电。然后，以0.2C的电流值使各电池放电到3.0V。 
反复进行3次上述的充电以及放电，将3次放电时的容量的平均设为实施例1～9以及比较例1、2的各电池的初始的电池容量。 
接下来，对实施例1～9以及比较例1、2的各电池，在45℃的环境下进行30天的保存试验。 
具体地说，对实施例1～9的各电池，在暂时充电到SOC变为超过充电状态SC2后，使其放电将SOC设为目标充电状态SC3，然后，收纳在室温为45℃的恒温槽(未图示)内而连续保持30天的时间。即，以充电后稍放电的充电模式进行充电然后保持各电池。 
更具体地说，在实施例1～4的各电池中，将超过充电状态SC2分别设为SOC91％、SOC93％、SOC95％以及SOC100％。另外，这些各电池的目标充电状态SC3都设定为SOC90％。 
同样，在实施例5～9的各电池中，将超过充电状态SC2分别设为SOC81％、SOC83％、SOC85％、SOC90％以及SOC100％。另外，这些各电池的目标充电状态SC3都设定为SOC80％。 
为了比较，对于充电而将SOC设为90％(比较例1)以及80％(比较例2)的电池也同样在充电后保持在恒温槽内。另外，在该情况下，考虑为超过充电状态SC2与目标充电状态SC3相等而记载于表1。 
在上述的保存试验之后，对实施例1～9以及比较例1、2的各电池，再次实施与保存试验前同样的容量试验。然后，对实施例1～9以及比较例1、2的各电池，计算保存试验后的电池容量的相对于初始的电池容量的下降率(参照表1)。 
表1 
Figure BDA0000102759190000121
从表1可知，在各电池中，在充电后没有进行放电的比较例1中，电池容量的下降率为20％，在比较例2中，为18％。与此相对，在充电后进行了放电的实施例1～4以及实施例5～9中，下降率比比较例1、2的小。由此可知，在暂时充电到比目标充电状态SC3高的超过充电状态SC2，然后放电到目标充电状态SC3时，能够抑制电池容量的下降。 
进而，在将过充电状态SC2设置得比目标充电状态SC3大3％以上的实施例2～4以及实施例6～9中，能够使电池容量的下降率比实施例1或者实施例5小。由此可知，在将超过充电状态SC2设置得比目标充电状态SC3大3％以上时，能够进一步减小电池容量的下降率。 
基于上面的结果，一边参照图8的流程图一边对使用了本实施方式1 的电池***M1的充电保持方法进行说明。 
首先，在使车辆1的工作结束(钥匙切断)时(步骤S1)，PHV控制装置20的CPU(未图示)使下次使用时期设定器30起动(步骤S2)。通过该下次使用时期设定器30的起动，使用者(例如驾驶者等)能够将车辆1的下次使用时刻CL1输入该下次使用时期设定器30。 
在步骤S3中，判别是否通过使用者将下次使用时刻CL1输入下次使用时期设定器30。 
在这里，在否即没有将下次使用时刻CL1输入下次使用时期设定器30的情况下，反复进行步骤S3。另一方面，在是即输入下次使用时期设定器30的情况下，进入步骤S4。 
在步骤S4中，判别是否将车辆1的插头81P***了外部电源XV。 
在这里，在否即，没有将插头81P***外部电源XV的情况下，反复进行步骤S4。另一方面，在是即将插头81P***外部电源XV的情况下，进入步骤S5。 
接下来，在步骤S5中，计算出将电池101的SOC保持为目标充电状态SC3(在本实施方式1中，为SOC90％)直到下次使用时刻CL1的保持时间TH。 
具体地说，首先，PHV控制装置20计算出从现状的当前充电状态SC1(例如，SOC50％)进行充电，设为目标充电状态SC3(例如，SOC93％)为止的充电时间。然后，从下次使用时期设定器30从当前时刻CL0变为下次使用时刻CL1的时间，减去上述的充电时间，计算出保持时间TH。 
另外，电池101的SOC是基于此前相对于电池101进行的充电时以及放电时的电流累计值而随时计算的。 
判别在步骤S5中计算出的保持时间TH是否为1小时以上(步骤S6)。 
在这里，在否即第1时间T1小于1小时的情况下，进入步骤S9。另一方面，在是即第1时间T1为1小时以上的情况下，可以考虑将SOC保持为目标充电状态SC3的时间变为形成正极活性物质PM的金属离子的溶出进行的长时间，所以进入步骤S7(选择步骤S7、S8、S10的执行)。 
在步骤S7中，在处于当前充电状态SC1的电池101，对电池101充电直到SOC变为超过充电状态SC2(例如，SOC93％)。具体地说，进行以一定的电流值充电直到与超过充电状态SC2相当的电流累计值的定电流充电。 
在如上所述那样从而SOC变为预定的超过充电状态SC2后，将利用外部电源XV的充电结束。 
接下来在步骤S8中，使电池101放电直到SOC变为目标充电状态SC3(SOC90％)。具体地说，以一定的电流值使SOC处于过充电状态SC2的电池101放电直到与目标充电状态SC3相当的电流累计值。此时的使电池101放电的电荷返回到外部电源XV。或者使用于电气安装设备的维护。 
在这样而使其放电之后，进入步骤S10。 
另一方面，在步骤S9中，对电池101充电直到SOC变为目标充电状态SC3。具体地说，进行以一定的电流值充电直到与目标充电状态SC3相当的电流累计值的定电流充电。 
在如上所述那样从而SOC变为预定的目标充电状态SC3后，进入步骤S10。 
在该步骤S10中，到下次开始使用为止，将SOC保持为目标充电状态SC3。 
另外，参照图9对执行步骤S7以及步骤S8的前后的正极活性物质粒子135的状态进行说明。 
在将电池101在步骤S7中充电到超过充电状态SC2(例如，SOC93％)时，正极活性物质粒子135如图9(a)所示，其外周部分(图9中除了中心部分的大致整体)变为第二相PM2。 
进而，在步骤S8中，在将电池101放电到目标充电状态SC3(例如，SOC90％)时，正极活性物质粒子135如图9(b)所示，变为位于正极活性物质粒子135的最外周部135E的第一相PM1与位于最外周部135E的内侧的第二相PM2共存的状态。这样，在将步骤S8结束时，正极活性物质粒子135的最外周部135E由第一相PM1构成，所以即使将该正极活性 物质粒子135以保持时间TH为1小时以上的较长时间保持在电解液160中，第一相PM1所含的金属离子也难以向电解液160中溶出。因此，能够抑制电池容量的下降。 
另外，在本实施方式1中，步骤S5对应于保持预测步骤，步骤S6对应于选择步骤，步骤S7对应于超过充电步骤，步骤S8对应于放电步骤，步骤S10对应于保持步骤。 
另外，PHV控制装置20相当于充放电控制单元，执行各步骤的PHV控制装置20(包含于此的微型计算机)相当于超过充电单元、回放电单元、保持单元、保持预测单元以及选择单元。 
另外，PHV控制装置20(包含于此的微型计算机)相当于SOC保持预测单元以及第一相化单元。 
通过上面，在本实施方式1的电池101的充电保持方法中，在步骤S7中，对电池101充电，在暂时成为超过充电状态SC2之后，在步骤S8的放电步骤中放电，将电池101的SOC设为目标充电状态SC3。在该状态(目标充电状态SC3)下，正极活性物质粒子135的最外周部135E变为金属离子难以向电解液160中溶出的第一相PM1(参照图9(b))，所以能够防止金属离子从正极活性物质粒子135(第二相PM2)溶出。这样一来，能够设为抑制了电池101的容量下降的电池101的充电保持方法。 
另外，在本实施方式1的电池101的充电保持方法中，在步骤S7(超过充电步骤)中，将过充电状态SC2设为比目标充电状态SC3大2％以上(在本实施方式1中为3％)。由此，能够可靠地抑制电池101的容量下降。 
另外，在本实施方式1的电池101的充电保持方法中，具备步骤S5(保持预测步骤)与步骤S6(选择步骤)。因此，即使在将容易产生电池101的容量下降的充电后的电池101保持1小时以上的长时间的情况下，也能够可靠地抑制电池101的容量下降。 
另外，在本实施方式1中的电池***M1中，具备超过充电单元(执行步骤S7的PHV控制装置20)、回放电单元(执行步骤S8的PHV控制装置20)和保持单元(执行步骤S10的PHV控制装置20)。因此，在充电后保持电池101时，能够使电池101的SOC暂时为超过充电状态SC2，然后使该电池101放电，使SOC为目标充电状态SC3，然后保持电池101。这样一来，能够抑制电池101的容量下降。。 
另外，在本实施方式1中的电池***M1中，保持预测单元(执行步骤S5的PHV控制装置20)与选择单元(执行步骤S6的PHV控制装置20)。因此，在充电后在1小时以上的长时间保持电池101的情况下，能够可靠地抑制容易产生电池101的容量下降的电池101的容量下降。 
另外，在本实施方式1中的电池***M1中，具备SOC保持预测单元(执行步骤S5的PHV控制装置20)。另外，在该SOC保持预测单元中，具备第一相化单元(执行步骤S8的PHV控制装置20)，其在由SOC保持预测单元预测到以目标SOC保持1小时以上的情况下，将电池101的SOC设为目标充电状态SC3，并且将正极活性物质粒子135的最外周部135E设为第一相PM1。进而具备将SOC保持为目标充电状态SC3的保持单元(执行步骤S10的PHV控制装置20)。因此，在将电池101以目标充电状态SC3保持时，能够防止金属离子从正极活性物质粒子135(第二相PM2)向电解液160中溶出，适当抑制电池101的容量下降。 
另外，在本实施方式1中的车辆1中，搭载有上述的电池***M1，所以能够设为可靠地抑制了电池101的容量下降的车辆1。 
(实施方式2) 
接下来，一边参照图3～7、9～11一边对本发明的实施方式2进行说明。 
首先，对本实施方式2中的笔记本型个人计算机(下面，简称为笔记本PC)200进行说明。在图10中表示笔记本PC200的立体图。 
该笔记本PC200具有与实施方式1同样的电池101以及控制该电池101的充放电的电池控制装置220。另外，除此之外，还具备：在电缆231的顶端配置有插头232、在电缆231的中间配置有转换器233的AC电源适配器230，和冷却电池控制装置220、电池101的空冷的冷却风扇240。 
另外，该笔记本PC200搭载由上述的电池101、电池控制装置220以 及AC电源适配器230(电缆231、电缆231、转换器233)构成的电池***M2。 
其中，AC电源适配器230将插头232***设置于笔记本PC200的外部的外部电源XV，能够向电池101充电。另外，也能够向电池控制装置220供给电力。 
另外，电池控制装置220包含微型计算机，其具有未图示的CPU、ROM以及RAM，通过预定的程序而工作。而且，根据笔记本PC200内的各部分的状况进行各种电池101的控制。例如，进行通过AC电源适配器230从外部电源XV向电池101充电的情况下的充电控制、使电池101放电的情况下的放电控制。 
另外，电池101与上述的实施方式1同样，所以将详细叙述省略。 
接下来，一边参照图11的流程图一边对使用本实施方式2的电池***M2的充电保持方法进行说明。 
首先，使笔记本PC200的工作结束(步骤S21)。然后，在步骤S22中，判别是否将AC电源适配器230的插头232***了外部电源XV。 
在这里，在否即没有将插头232***外部电源XV的情况下，反复进行步骤S22。另一方面，在是即已经将插头232***外部电源XV的情况下，进入步骤S23。 
接下来，在步骤S23中，在处于当前充电状态SC1的电池101，对电池101充电直到SOC变为超过充电状态SC2(例如，SOC93％)。在这样从而SOC变为超过充电状态SC2后，将利用外部电源XV的充电结束。 
接下来在步骤S24中，使电池101放电直到SOC变为目标充电状态SC3(SOC90％)，进入步骤S25。 
接下来在步骤S25中，将SOC保持为目标充电状态SC3。 
然后，在例如笔记本PC200的工作开始的情况下，将图11的流程图所示的处理(充电保持)结束。 
另外，在本实施方式2中的笔记本PC200中，搭载有上述的电池***M2，所以能够设为可靠地抑制了电池101的容量下降的笔记本PC200。 
(实施方式3) 
接下来，一边参照图1～7、9、12～14一边对本发明的实施方式3进行说明。 
在本实施方式3的车辆301中，除了在实施方式1中表示的充电保持方法，还具有在车辆使用中能够使电池的输出特性良好的充放电控制方法，这一点与上述的实施方式1不同，除此以外同样。 
因此，以与实施方式1不同的点为中心进行说明，同样的部分的说明省略或者简略化。另外，对于同样的部分产生同样的作用效果。另外，对于内容相同的部分付与相同符号进行说明。 
首先，在本实施方式3中的车辆301进行说明。在图1中表示车辆301的立体图。 
该车辆301与实施方式1同样，具有多个电池101、101、PHV控制装置20以及下次使用时期设定器30。另外，与实施方式1同样，是插电式混合动力电动汽车，具有前马达41、后马达42、发动机50、电缆60、变换器71、转换器72、车体90以及在顶端配置有插头81P的带插头电缆81。 
另外，该车辆301搭载除了上述的电池组10(电池101)、PHV控制装置20、下次使用时期设定器30、转换器72、带插头电缆81(插头81P)、还搭载由发动机50、前马达41、后马达42、电缆60以及变换器71构成的电池***M3。 
但是，通过本发明者的研究，得知：在将上述的正极活性物质粒子135使用于正电极板130的电池101中，通过在进行放电后、以第1基准值(为了使电池101的SOC增加SOC5％所需要的电量的值)以上的充电量进行充电，与不进行充电的情况相比，能够提高下次的放电时的电池101的输出特性(放电特性)。 
但是，也得知：为了具有上述那样的使输出特性提高的效果，即将开始充电前的电池101的SOC必须为SOC5～90％的范围内。 
另外，也得知：在使充电量比第2基准值(为了使电池101的SOC 增加SOC15％所需要的电量的值)大时，电池101的能量效率(充电效率)下降。 
基于上面的发现，一边参照图12～14的流程图一边对使用了上述的电池***M3的充放电方法以及充电保持方法进行说明。 
首先，在步骤S31中，判别车辆301是否为工作中。具体地说，PHV控制装置20判断该车辆301是否在钥匙接通状态下起动。 
在这里，在是即车辆301处于工作中的情况下，进入步骤S40的充放电控制子例程S40。另一方面，在否即车辆301不处于工作中的情况下，进入步骤S50的充电保持子例程S50。 
在步骤S40的充放电控制子例程S40中，如图13所示，首先，开始电池101的放电(步骤S41)。然后，进入步骤S42，使各电池101、101的放电结束。 
另外，步骤S42中的电池101的SOC基于到此为止对电池101进行的充电时以及放电时的电流累计值计算。 
接下来，在步骤S43中，判别电池101的SOC是否为SOC5以上90％以内。 
在这里，在否即电池101的SOC不是SOC5以上90％以内的情况下，不进行充电，返回到主例程的步骤S31。另一方面，在是即电池101的SOC为SOC5以上90％以内的情况下，进入步骤S44，开始向电池101的充电。具体地说，使发动机50起动，将通过该发动机50的工作由前马达41产生的电力向电池101供给，对电池101充电。 
接下来，进入步骤S45，开始充电电流累计值Q的累计。该充电电流累计值Q表示从开始充电的时间点向电池101供给的电量的合计值。然后，进入步骤S46，判别是否第1基准值≤充电电流累计值Q≤第2基准值。 
在这里，在否即不是第1基准值≤充电电流累计值Q≤第2基准值的情况下，返回到步骤S46，反复进行。另一方面，在是即第1基准值≤充电电流累计值Q≤第2基准值的情况下，进入步骤S47，将向电池101的充电结束。 
然后，在步骤S48中，将充电电流累计值Q清除(使充电电流累计值Q的值返回到0)，返回到主例程的步骤S31。 
步骤S50的充电保持子例程S50如图14所示，与上述的实施方式1的步骤S2～步骤S10同样，将说明省略。 
如上所述，在本实施方式3中的车辆301的电池***M3中，在其控制流程(图12)中具备充放电控制子例程S40以及充电保持子例程S50。 
其中，在充放电控制子例程S40中，在步骤S41中使电池101放电，然后，在步骤S44、S45中，以第1基准值以上第2基准值以下的电量对电池101充电。因此，能够设为能够使电池101发挥优异的输出特性的电池***M3。 
另外，在充电保持子例程S50中，在步骤S7中，对电池101充电，在将该电池101的SOC暂时设为超过充电状态SC2之后，在步骤S8的回放电步骤中放电，将SOC设为目标充电状态SC3。因此，能够设为抑制了电池101的容量下降的电池***M3。 
在上面，就实施方式1、2、3对本发明进行了说明，但本发明并不限定于上述的实施方式等，不用说，在不脱离其主旨的范围内，能够适当变更而应用。 
例如，在实施方式1等的电池101中，在正电极板上具有包括LiFePO4的正极活性物质。但是，只要在正电极板上具有二层共存型的正极活性物质即可，作为这样的正极活性物质，可以例举例如通过LiMPO4(M除了Fe，还包含Mn、Cr、Co、Cu、Ni、V、Mo、Ti、Zn、Al、Ga、Mg、B、Nb的至少1种以上)表示的锂复合氧化物。 
另外在实施方式3中，在向电池101的充电时，通过发动机50的工作，使电池101的充电电流累计值Q变为第1基准值≤充电电流累计值Q≤第2基准值。但是，也可以通过例如发动机50以外的再生制动器、辅机电池等，使电池101的充电电流累计值Q变为第1基准值≤充电电流累计值Q≤第2基准值。另外，在例如通过再生制动器、辅机电池等、此时的电池101的充电电流累计值Q不满足第1基准值≤充电电流累计值Q≤第2基 准值的情况下，也可以通过例如发动机50的工作，进而对电池101充电使得第1基准值≤充电电流累计值Q≤第2基准值。 

Claims (9)

1.一种锂离子二次电池的充电保持方法，是对将包括二相共存型的正极活性物质的正极活性物质粒子用于正电极板的锂离子二次电池进行充电并保持的锂离子二次电池的充电保持方法，包括：
超过充电步骤，对上述锂离子二次电池进行充电，使其充电状态为100%以下且比目标充电状态高的超过充电状态；
回放电步骤，在上述超过充电步骤之后，使上述锂离子二次电池放电，使其充电状态为上述目标充电状态而完成充电；和
保持步骤，将上述完成充电的上述锂离子二次电池的充电状态保持为上述目标充电状态，直到开始上述锂离子二次电池的下次放电为止。
2.如权利要求1所记载的锂离子二次电池的充电保持方法，其中：
在所述超过充电步骤中，将所述超过充电状态设为比所述目标充电状态大2%以上。
3.如权利要求1或2所记载的锂离子二次电池的充电保持方法，包括：
保持预测步骤，预测是否将所述锂离子二次电池以比当前的充电状态高的所述目标充电状态保持1小时以上；和
选择步骤，当在上述保持预测步骤中预测到以上述目标充电状态保持1小时以上的情况下，选择所述超过充电步骤、所述回放电步骤以及所述保持步骤的执行。
4.一种电池***，该电池***包括：将包括二相共存型的正极活性物质的正极活性物质粒子用于正电极板的锂离子二次电池和对上述锂离子二次电池的充放电进行控制的充放电控制单元，
上述充放电控制单元包含：
超过充电单元，其对上述锂离子二次电池进行充电，使其充电状态为100%以下且比目标充电状态高的超过充电状态；
回放电单元，其在上述超过充电单元的执行之后，使上述锂离子二次电池放电，使其充电状态为上述目标充电状态而完成充电；和
保持单元，其将上述完成充电的上述锂离子二次电池的充电状态保持为上述目标充电状态，直到开始上述锂离子二次电池的下次放电为止。
5.如权利要求4所记载的电池***，其中：
所述超过充电单元，将所述超过充电状态设为比所述目标充电状态大2%以上。
6.如权利要求4或5所记载的电池***，其中：
上述充放电控制单元包含：
保持预测单元，其预测是否将所述锂离子二次电池以比当前的充电状态高的所述目标充电状态保持1小时以上；和
选择单元，其当通过上述保持预测单元预测到以上述目标充电状态保持1小时以上的情况下，选择所述超过充电单元、所述回放电单元以及所述保持单元的执行。
7.一种可外部充电型的车辆，搭载有如权利要求4～6中的任意一项所记载的电池***。
8.一种电池搭载设备，搭载有如权利要求4～6中的任意一项所记载的电池***。
9.一种电池***，该电池***包括：将包括***有Li离子的第一相与Li离子脱离的第二相能够共存的、二相共存型的正极活性物质的正极活性物质粒子用于正电极板的锂离子二次电池；和对上述锂离子二次电池的充放电进行控制的充放电控制单元，包括：
充电状态保持预测单元，其预测是否将上述锂离子二次电池以目标充电状态保持1小时以上；
第一相化单元，其在通过上述充电状态保持预测单元预测到以上述目标充电状态保持1小时以上的情况下，使上述锂离子二次电池的充电状态为上述目标充电状态，并且使上述正极活性物质粒子的最外周为上述第一相；和
保持单元，其将使上述正极活性物质粒子的最外周为上述第一相的上述锂离子二次电池的上述充电状态保持为上述目标充电状态，直到开始上述锂离子二次电池的下次放电为止。
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