CN100565059C - 用于气体液化的集成式多回路制冷工艺及*** - Google Patents

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Abstract

连续通过至少两个温度范围使各制冷剂(117、213&315)汽化从而通过冷却来液化气体(1)，提供最低温度范围的汽化制冷剂在该范围的最高温度以上的温度下进一步汽化(317)。提供最低温度范围的该部分汽化的制冷剂(316)优选依靠循环制冷***中的压缩的返回蒸汽(328)而进一步汽化(317)。

Description

用于气体液化的集成式多回路制冷工艺及***
发明背景
多回路制冷***被广泛地用于低温下的气体液化过程。例如，在天然气的液化过程中可以集成两个或三个闭合回路制冷***来提供连续低温范围内的制冷作用以冷却和液化进料气体。典型地，这些闭合回路制冷***中的至少一个采用了多组份或混合制冷剂，当该液态混合制冷剂汽化时就在预定的温度范围内提供制冷作用，并通过间接热传递冷却进料气体。采用了两种混合制冷剂体系的***是公知的；在一些应用中，采用了纯质成分制冷剂如丙烷的第三制冷剂***对进料气体提供初始冷却。该第三制冷剂体系还可在压缩之后用于提供部分冷却作用以冷凝一种或两种混合制冷剂。通过与在较高的温度范围下工作的混合制冷剂回路集成在一起的气体膨胀回路，可以提供在最低温度范围内的制冷过程。
在典型的用于液化天然气的多回路混合制冷剂过程中，低水平或最低温度的制冷回路通过在约-30℃至约-165℃的温度下汽化来提供制冷作用，从而使冷却的进料气体最终液化并任选地过冷却。制冷剂在最低温度范围内完全汽化，并可以直接回到制冷剂压缩器中，例如在代表性的美国专利6119479和6253574B1中所述。或者，完全汽化的制冷剂可以在压缩之前加温以便使进料气体预冷却，如美国专利4274849和4755200中所述，或者用于冷却制冷剂流，如澳大利亚专利AU-A-43943/85中所述。这些典型液化过程的一个普遍特征是在提供最低温度范围内的制冷的同时，低水平或最低温度制冷回路中的制冷剂被完全汽化。在压缩之前由制冷剂提供的任何额外的制冷作用因而都受到从汽化的制冷剂到其它过程流体的显热传递的影响。
在采用了三个集成式闭合回路制冷***的已知液化过程中，第三或最低温度的制冷***中的处理设备的尺寸相对于两个较热的制冷***来说可以小些。随着处理液化能力的提高，两个较热***中的压缩和热交换设备的尺寸会达到设备供应商可提供的最大尺寸，而最低温度制冷***中的相应设备尺寸会小于该最大尺寸。由于两个较热制冷***中压缩和/或热交换器的尺寸限制，为进一步提高该液化过程的生产能力，就需要并行的系列装置。
人们希望在现有的压缩和热交换器尺寸的极限上，提高该液化过程的最大生产能力，从而允许采用较大的单行液化处理过程。本发明致力于这种需要，提供了一种具有提高的生产能力并且无需加倍用于较热制冷***的并行设备的集成式制冷***。
发明简述
一方面，本发明提供了一种液化气体的方法，其中包括连续地通过在各自的温度范围内的至少两个热交换区域以冷却进料气流从而提供液化产物，其中在所述温度范围内冷却进料气流的制冷作用由各自的汽化制冷剂提供，其特征在于最低温度范围内的制冷剂在最低温度的热交换区域中仅被部分汽化，并且该部分汽化的制冷剂在温度高于最低温度热交换区域最高温度的热交换区域中被进一步汽化。
在一种实施方案中，本发明涉及一种液化气体的方法，其中包括连续地通过第一和第二温度范围以冷却进料气流从而提供液化产物，其中在第一温度范围内冷却进料气流的制冷作用通过汽化第一制冷剂提供，在第二温度范围内冷却进料气流的制冷作用通过汽化第二制冷剂提供，并且所述第二制冷剂通过在高于第一温度范围内最低温度的温度下进一步汽化来提供进一步的制冷作用。
在另一种实施方案中，本发明涉及一种液化气体的方法，其中包括连续地通过第一、第二和第三温度范围以冷却进料气流从而提供液化产物，其中在第一温度范围内冷却进料气流的制冷作用通过汽化第一制冷剂提供，在第二温度范围内冷却进料气流的制冷作用通过汽化第二制冷剂提供，在第三温度范围内冷却进料气流的制冷作用通过汽化第三制冷剂提供，并且所述第三制冷剂通过在高于第二温度范围内最低温度的温度下进一步汽化来提供进一步的制冷作用。所述第一制冷剂可以为单一组分制冷剂。第二和第三制冷剂可以为多组分制冷剂。
所述第一温度范围可以为约35℃至约-70℃，第二温度范围可以为约0℃至约-140℃，第三温度范围可以为约-90℃至约-165℃。所述进料气流可以是天然气。
对进料气流的冷却过程可以通过以下步骤实施：
(a)通过与在第一热交换区域中汽化的第一制冷剂间接热交换，在第一温度范围内冷却进料气流，从而提供部分冷却的第一进料流和第一制冷剂蒸汽；
(b)通过与在第二热交换区域中汽化的第二制冷剂间接热交换，在第二温度范围内进一步冷却该部分冷却的进料流，从而提供部分冷却的第二进料流和第二制冷剂蒸汽；以及
(c)通过与在第三热交换区域中汽化的第三制冷剂间接热交换，在第三温度范围内进一步冷却该部分冷却的第二进料流，从而提供液化产物(13)和两相的制冷剂流。
所述第三制冷剂可以为含有两种或多种组分的多组分混合物，其组分选自氮气和具有一到五个碳原子的烃类。该第三制冷剂可包括(摩尔％)5-15％的氮气，30-60％的甲烷，10-30％的乙烷，0-10％的丙烷和5-15％的异戊烷。该第三制冷剂可包括异戊烷和一种或多种具有四个碳原子的烃类，其中异戊烷与该一种或多种具有四个碳原子的烃类的摩尔比大于一。
该第三制冷剂可包括异戊烷和正戊烷，并且该第三制冷剂中的异戊烷与正戊烷的摩尔比可大于一。异戊烷和正戊烷可以从进料气流中获得，并且第三制冷剂中的异戊烷与正戊烷的摩尔比可大于进料流中异戊烷与正戊烷的摩尔比。该第三制冷剂可包括异戊烷和一种或多种具有四个碳原子的烃类，其中该第三制冷剂中的异戊烷和一种或多种具有四个碳原子的烃类可以从进料气流中获得，并且其中该第三制冷剂中的异戊烷与所述一种或多种具有四个碳原子的烃类的摩尔比可大于进料气流中异戊烷与所述一种或多种具有四个碳原子的烃类的摩尔比。
该第三制冷剂可以在第三循环制冷过程中提供，该过程包括在温度高于第二温度范围中的最低温度的第四热交换区域中汽化所述两相制冷剂流，从而提供第三制冷剂蒸汽，压缩该第三制冷剂蒸汽以得到压缩的第三制冷剂流，在第四热交换区域通过与所述两相制冷剂流间接热交换来冷却该压缩的第三制冷剂流，从而提供冷却的第三制冷剂流，并进一步冷却该冷却的第三制冷剂流以提供(c)中的第三制冷剂。
对冷却的第三制冷剂流的进一步冷却可以通过与在第三热交换区域中汽化的第三制冷剂的间接热交换来进行。该压缩的第三制冷剂流可以通过如下过程得到：在第一压缩级中压缩该第三制冷剂蒸汽，从而提供第一压缩蒸汽，冷却该第一压缩蒸汽产生两相流体，将该两相流体分离成蒸汽流和液流，压缩该蒸汽流得到进一步压缩的蒸汽，泵压所述液流以提供加压的液体，将进一步压缩的蒸汽和加压的液体合并得到合并的制冷剂流，冷却该合并的制冷剂流以提供压缩的第三制冷剂流。
该第三制冷剂可以在第三循环制冷过程中提供，该过程包括在温度高于第二温度范围中的最低温度的第四热交换区域中汽化所述两相制冷剂流，从而提供第三制冷剂蒸汽，压缩和冷却该第三制冷剂蒸汽以得到压缩的第三制冷剂流，在第一热交换区域通过与所述第一汽化制冷剂的间接热交换，以及在第四热交换区域通过与所述汽化两相制冷剂流的间接热交换来冷却该压缩的第三制冷剂流，从而提供冷却的第三制冷剂流，并进一步冷却该冷却的第三制冷剂流以提供(c)中的第三制冷剂。
该第三制冷剂可在第三循环制冷过程中提供，该过程包括将两相的制冷剂流与一种冷却的减压液体制冷剂流合并以提供合并的两相制冷剂流，在温度高于第二温度范围中的最低温度的第四热交换区域中汽化所述合并的制冷剂流，从而提供第三制冷剂蒸汽，压缩和冷却该第三制冷剂蒸汽以产生部分冷凝的第三制冷剂，将该部分冷凝的第三制冷剂分离成制冷剂蒸汽流和制冷剂液流，压缩和冷却该制冷剂蒸汽流形成部分冷凝的流体，并将该部分冷凝的流体分离成压缩的第三制冷剂蒸汽和液体制冷剂，减小该液体制冷剂的压力以提供减压的液体制冷剂，将该减压液体制冷剂与制冷剂液流合并以提供合并的制冷剂液体，在第四热交换区域中过冷却该合并的制冷剂液流以提供过冷却的液体制冷剂，将该过冷却的液体制冷剂和两相制冷剂流合并以提供合并的两相制冷剂，在第四热交换区域中汽化该合并的两相制冷剂从而在其中提供制冷作用，在第四热交换区域中冷却压缩的第三制冷剂蒸汽以提供冷却的第三制冷剂流，以及进一步冷却和降低该冷却的第三制冷剂流的压力，从而提供第三制冷剂。
在本发明的第二个方面，提供了一种利用上述方法来液化气流的***，该***包括至少两个热交换区域用于连续地通过各自的温度范围来冷却气流以提供液化产物，用于在各制冷管线中向热交换区域提供各自的制冷剂的各制冷***，其特征在于最低温度的热交换区域仅仅部分汽化相应的(即最低温的)制冷剂，并且提供最低温度制冷剂的相应制冷剂***包括另一个热交换区域，以便在高于最低温度热交换区域的最高温度的温度下进一步汽化所得到的部分汽化的制冷剂。通常会仅有两个或者，优选三个热交换区域，气流连续地通过其中从而液化。
本发明第二方面的实施方案涉及一种用于液化气流的***，其中包括第一、第二和第三热交换区域，分别用于冷却连续通过第一、第二和第三温度范围的气流从而提供液化产物，用于在第一制冷剂管线中向第一热交换区域提供第一制冷剂的第一制冷***，用于在第二制冷剂管线中向第二热交换区域提供第二制冷剂的第二制冷***，和用于在第三制冷剂管线中向第三热交换区域提供第三制冷剂的第三制冷***，其中第三制冷***包括管道装置(318)以将汽化的第三制冷剂提供给压缩装置以压缩该汽化的第三制冷剂，用于将压缩的第三制冷剂提供给第四热交换区域的管道装置，用于将冷却的压缩的第三制冷剂由第四热交换区域提供给第三热交换区域的管道装置，用于在第三热交换区域中进一步冷却该冷却的压缩的第三制冷剂从而提供冷凝的第三制冷剂的装置，以及用于减小该冷凝的第三制冷剂的压力以将该第三制冷剂提供给第三制冷剂管线和第三热交换区域的减压装置。
用于压缩汽化的第三制冷剂的压缩装置可包括第一级压缩器，用以冷却和部分冷凝第一压缩制冷剂流从而得到部分冷凝的第一压缩制冷剂流的中间冷却器，用以将该部分冷凝的第一压缩制冷剂流分离成蒸汽制冷剂流和液体制冷剂流的分离器，用以压缩该蒸汽制冷剂流以提供压缩的蒸汽制冷剂流的第二级压缩器，用以向该液体制冷剂流加压以提供加压液体制冷剂流的泵，将所述压缩的蒸汽制冷剂流与加压的液体制冷剂流合并并向后冷却器提供合并的制冷剂流从而冷却该合并的制冷剂流以提供压缩的第三制冷剂的管道装置。
第四热交换区域可包括用于过冷却制冷剂液体以提供过冷却的制冷剂液体的装置，用于减小该过冷却制冷剂液体的压力以提供减压制冷剂的减压装置，用于将减压制冷剂与来自于第三热交换区域的进一步汽化的第三制冷剂合并以向第四热区域提供合并的汽化制冷剂流的管道装置，其中该合并的汽化制冷剂流在第四热交换区域汽化以提供汽化的第三制冷剂。
用于压缩该汽化的第三制冷剂的压缩装置可包括第一级压缩器，用以冷却和部分冷凝第一压缩制冷剂流从而得到部分冷凝的第一压缩制冷剂流的中间冷却器，用以将该部分冷凝的第一压缩制冷剂流分离成第一蒸汽制冷剂流和第一液体制冷剂流的第一分离器，用以压缩该蒸汽制冷剂流以提供压缩的蒸汽制冷剂流的第二级压缩器，用以冷却该压缩的蒸汽制冷剂流以提供冷却的两相制冷剂流的后冷却器，用以提供第二液体制冷剂流和压缩的第三制冷剂的第二分离器，用以减小第二液体制冷剂流的压力以提供减压的第二液体制冷剂流的减压装置，以及用以将该减压的第二液体制冷剂流与第一液体制冷剂流合并以向第四热交换区域提供制冷剂液体的管道装置。
在另一个实施方案中，本发明涉及一种用于液化气流的***，其中包括第一、第二和第三热交换区域，分别用于冷却连续通过第一、第二和第三温度范围的气流以提供液化产物，用于提供在第一热交换区域中汽化的第一制冷剂的第一制冷***，用于提供在第二热交换区域中汽化的第二制冷剂的第二制冷***，以及用于提供在第三热交换区域中汽化的第三制冷剂的第三制冷***，其中第三制冷***包括用于压缩汽化的第三制冷剂以提供压缩的第三制冷剂的压缩装置，在第一热交换区域中的冷却装置，用于通过与在第一热交换区域中汽化的第一制冷剂间接热交换来冷却该压缩的第三制冷剂从而提供冷却的压缩第三制冷剂，第四热交换区域，用以通过与来自于第三热交换区域的汽化的第三制冷剂间接热交换而进一步冷却该冷却的压缩第三制冷剂以提供汽化的第三制冷剂和进一步冷却的压缩第三制冷剂，在第三热交换区域中进一步冷却该冷却的压缩第三制冷剂以提供冷凝的第三制冷剂的装置，以及减小该冷凝的第三制冷剂的压力用以提供在第三热交换区域中汽化的第三制冷剂的减压装置。
在相关的实施方案中，本发明包括一种制冷剂，其含有异戊烷，一种或多种具有四个碳原子的烃类，以及一种或多种选自氮气、甲烷、乙烷、乙烯、丙烷和丙烯的组分，其中异戊烷与所述一种或多种具有四个碳原子的烃类的摩尔比大于一。该制冷剂还可以含有正戊烷，并且异戊烷与正戊烷的摩尔比可大于一。该制冷剂的组成可包括(摩尔％)5-15％的氮气，30-60％的甲烷，10-30％的乙烷，0-10％的丙烷和5-15％的异戊烷。
附图说明
以下仅通过举例的方式并参考本发明当前的优选实施方案的附图进行说明。
图1为根据现有技术的气体液化和制冷***的流程示意图；
图2为根据本发明示例性实施方案的气体液化和制冷***的流程示意图；
图3为根据本发明的一个备选示例性实施方案的气体液化和制冷***的流程示意图；
图4为根据本发明另一个示例性实施方案的气体液化和制冷***的流程示意图；
图5为根据本发明另一个备选示例性实施方案的气体液化和制冷***的流程示意图；
发明详细说明
这里所描述的本发明实施方案涉及用于气体液化的改进制冷工艺，其采用了三个闭合回路制冷***，通过温度连续降低的三个温度范围来冷却进料流。这些实施方案旨在改进在这些温度范围内的最低温度下进行制冷的制冷***，其中在最低温度范围的制冷***中使用的压缩器和热交换设备的尺寸相对于在较高温度范围制冷***中使用的压缩器和热交换器的尺寸有所增加。这里所使用的术语制冷的意思是在低于环境温度的温度下从流体流到制冷剂的间接热传递。制冷剂是纯质或者混合流体，其通过与另一流体的间接热交换而从该流体中吸收热量。
图1中给出了代表性的现有技术的液化工艺的流程示意图。管线1中的进料气体，例如天然气经过预处理去除了水和其它的易凝结杂质，其通过与第一热交换器3中的第一汽化制冷剂间接热交换而冷却通过第一温度范围。该制冷剂可以为纯质组分制冷剂例如丙烷，或者可代替地，其可为含有两种或多种选自乙烷、乙烯、丙烷、丙烯、丁烷和异丁烷的轻质烃类的多组分制冷剂。
在管线5中的冷却进料通过与第二热交换器7中的第二汽化制冷剂间接热交换而进一步冷却通过第二温度范围。在管线9中的进一步冷却的进料通过与第三热交换器11中的第三汽化制冷剂间接热交换而继续进一步冷却并液化通过第三温度范围。该制冷剂典型的为含有两种或多种选自甲烷、乙烷、乙烯、丙烷和丙烯的制冷剂组分的多组分制冷剂。管线13中的最终的液化产物可通过膨胀阀15减压从而在管线17中得到最终的液体产物。
用于该工艺的制冷作用典型的是通过三个嵌套或级联式的制冷***提供的。该第一制冷***通过将管线101中的蒸汽制冷剂提供给第一压缩器级103而工作，在第一压缩器级103中该气体被压缩至2至4bar(这里记载的所有压力都为绝对压力)，气体在后冷却器105中冷却，在第二压缩器107中进一步压缩到6至10bar，并在后冷却器109中冷却从而在管线111中提供环境温度下的压缩制冷剂。该压缩制冷剂进一步被冷却，并在第一热交换器3的热交换通道中至少部分地冷凝。在管线113中的该部分或完全冷凝的制冷剂被通过节流阀115而减压以在管线117中提供减压的制冷剂，该制冷剂在单独的热交换通道中汽化从而在第一热交换器3中提供制冷作用。管线101中的汽化的制冷剂被压缩，如上所述。
第二制冷***通过将管线201中的蒸汽制冷剂提供给压缩器203而工作，其中该气体被压缩至10至20bar，并在后冷却器205中冷却达到约环境温度。在管线207中该压缩的制冷剂进一步冷却，并在第一热交换器3和第二热交换器7的热交换通道中至少部分地冷凝。在管线209中该部分或完全冷凝的制冷剂通过节流阀211减压以在管线213中提供减压的制冷剂，该制冷剂在单独的热交换通道中汽化从而在第二热交换器7中提供制冷作用。管线201中的汽化的制冷剂被压缩，如上所述。
第三制冷***通过将管线301中的蒸汽制冷剂提供给压缩器302而工作，其中该气体被压缩至35至60bar，并在后冷却器303中冷却达到约环境温度。在管线304中该压缩的制冷剂进一步冷却，并在第一热交换器3、第二热交换器7和第三热交换器11的热交换通道中至少部分地冷凝。在管线305中该部分或完全冷凝的制冷剂通过节流阀307被减压以在管线309中提供减压的制冷剂，该制冷剂在单独的热交换通道中汽化从而在第三热交换器11中提供制冷作用。管线301中的汽化的制冷剂被压缩，如上所述。包括热交换器11和压缩器302的第三制冷回路的使用提供了液化进料气体所需的全部制冷任务的一部分，并且减少了第一和第二制冷***的制冷任务和尺寸。
可以对图1的采用三个制冷回路的现有技术工艺进行已知的改进和替换。例如，第一制冷回路可以采用级联式制冷过程，其中制冷剂在三个不同的压力下汽化，汽化的制冷剂回到多级压缩器中的不同级。第二制冷回路可在两个不同的压力下通过热交换器7中的两套分开的热交换通道汽化制冷剂，并使每个汽化的制冷剂流回到两个分开的压缩器级。
在另一个改进方式中，第三制冷回路可以在两个不同的压力下通过热交换器11中的两套分开的热交换通道汽化制冷剂，并使每个汽化的制冷剂流回到两个分开的压缩器级。在压缩器302之前，管线301中的汽化的制冷剂可用在单独的热交换器中以便对部分第二制冷剂流215和管线304中压缩制冷剂的一部分进行冷却。
在另一个具有三个制冷回路的已知工艺中，在第一制冷回路中汽化制冷剂被用于预冷却进料气体；该第一制冷回路压缩器的流出物通过来自第二制冷回路的汽化制冷剂的一部分进行冷却和冷凝。压缩之前来自第三热交换器的第三制冷回路中的汽化制冷剂用于进一步预冷却进料气体。该进一步预冷却的进料气体之后在第三热交换器中冷却和冷凝。第二制冷回路冷却和冷凝该压缩的第三制冷剂。
这些已知的液化工艺的共同特征在于第三制冷回路，即低水平或最低温的制冷回路，中的制冷剂被完全气化，而同时提供了在最低温度范围内的制冷作用。在压缩之前由制冷剂提供的任何额外的制冷作用仅仅通过从汽化的制冷剂向另一过程流的显热传递而起作用。
在本发明的几个实施方案中，第三或最低温的制冷回路的冷凝的制冷剂在第三或最低温度范围内的第三热交换器中仅仅部分地汽化。来自于第三热交换器的部分汽化的制冷剂在高于第二温度范围内最低温度的温度被进一步汽化。这通过图2所示的本发明第一示例性实施方案来表示。管线1中的进料气体，例如天然气经过预处理去除了水和其它的易凝结杂质，其通过与第一热交换器310中的第一汽化制冷剂间接热交换而冷却通过第一温度范围。该制冷剂可以是包括，例如两种或多种选自乙烷、乙烯、丙烷、丁烷、正戊烷和异戊烷(即2-甲基丁烷)的轻质烃类的多组分制冷剂。或者，该制冷剂可以是单一组分例如丙烷。第一温度范围的较高温度可以是环境温度，而该第一温度范围内的较低温度可以为约-35℃至约-55℃。可选择特定的制冷剂组成以达到该第一温度范围内预期的较低温度。
在管线5中该冷却进料通过与第二热交换器311中的第二汽化制冷剂间接热交换而进一步冷却通过第二温度范围，达到约-40℃到约-100℃的温度。该制冷剂典型的为多组分制冷剂并可包括，例如两种或多种选自甲烷、乙烷、乙烯和丙烷的组分。可选择特定的制冷剂组成以达到该第二温度围内预期的较低温度。
管线9中的所述进一步冷却的进料继续进一步冷却和液化通过第三温度范围，达到约-85℃至约-160℃的较低温度，其通过与第三热交换器312中的第三汽化制冷剂间接热交换而进行。该制冷剂为多组分制冷剂，可以包括，例如两种或多种选自甲烷、乙烷、乙烯、丙烷、丙烯，一种或多种具有四个碳原子的烃类，正戊烷、异戊烷(即2-甲基丁烷)和氮气的组分。在该制冷剂中，异戊烷为优选(但非必需)的组分。可选择特定的制冷剂组成以达到第三温度范围内的预期的较低温度。管线13中的最终液化产物可以通过膨胀阀15减压以在管线17中得到最终的液体产物。
第一温度范围可通过第一温度和第二温度来限定，并且该第一温度可为环境温度。第二温度范围可通过第二温度和第三温度来限定，而第三温度范围可通过第三温度和第四温度来限定。第一温度范围是最高或最热的温度范围，而第三温度范围是最低或最冷的温度范围。第一温度是最高温度，而第四温度是最低温度。
用于该工艺的制冷作用可以由三个嵌套或者级联式制冷***来提供。第一制冷***可类似于以上参见图1进行描述的第一制冷***，并且可通过将管线101中的蒸汽制冷剂提供给第一压缩器级103而进行工作，其中该气体被压缩至2至4bar，在后冷却器105中冷却，在第二压缩器107中进一步压缩到6至10bar，并在后冷却器109中冷却从而在管线111中提供环境温度下的压缩制冷剂。该压缩制冷剂进一步被冷却，并在第一热交换器310的热交换通道中至少部分地冷凝。在管线113中该部分或完全冷凝的制冷剂通过节流阀115减压以在管线117中提供减压的制冷剂，该制冷剂在单独的热交换通道中汽化从而在第一热交换器3中提供制冷作用。管线101中汽化的制冷剂被压缩，如上所述。
第二制冷***可类似于以上参见图1进行描述的第一制冷***，并且可通过将管线201中的蒸汽制冷剂提供给压缩器203而工作，其中该气体被压缩至10至20bar，并在后冷却器205中冷却达到约环境温度。在管线207中该压缩的制冷剂进一步冷却，并在第一热交换器310和第二热交换器311的热交换通道中至少部分地冷凝。在管线209中该部分或完全冷凝的制冷剂通过节流阀211减压以在管线213中提供减压的制冷剂，该制冷剂在单独的热交换通道中汽化从而在第二热交换器311中提供制冷作用。管线201中汽化的制冷剂被压缩，如上所述。
本实施方案的第三制冷***与先前所述的现有技术的第三制冷***有所不同，其独立于第一和第二制冷***而进行工作。在该第三制冷***中，在管线313中的冷凝的制冷剂通过节流阀314减压，并且来自管线315的减压的冷凝制冷剂在第三热交换器312中被部分地汽化从而在其中提供了制冷作用。部分汽化的制冷剂流过管线316并在第四热交换器317中完全气化，从而在其中提供了制冷作用。管线318中的汽化的制冷剂典型地在环境温度附近并且压力为2到10bar，其在第一压缩器319中被压缩，在中间冷却器320中冷却并部分冷凝，并在分离器321中分离，从而提供管线322中的蒸汽流和管线323中的液流。
管线322中的蒸汽流在压缩器324中被进一步压缩到30至70bar的压力，管线232中的液流通过泵325加压到相同的压力，结合这两股加压的流体从而提供两相的制冷剂流326，其在后冷却器327中进一步冷却。管线328中部分或完全冷凝的制冷剂在第四热交换器317中进一步冷却，从而在管线329中提供冷却的制冷剂。管线329中该冷却的制冷剂在第三热交换器312的流通通道356中被进一步冷却从而得到上述制冷剂313。
在第三制冷剂***中使用的混合制冷剂包含选定的成分和组成，这可以使制冷剂在一个很宽的温度范围内气化。选择这些成分和制冷剂汽化温度范围的标准不同于典型地用在现有技术中的已知三回路液化***中的第三或低水平制冷回路中的混合制冷剂的选择标准。本发明的第三回路中的混合制冷剂应当能够在第三温度范围内(即第三热交换器312内)以及在高于第二温度范围的最低温度的温度下(即高于第二热交换器311中的最低温度时)汽化。根据制冷剂的组成和压力，可以并且希望在温度高于第二温度范围内的最高温度时发生汽化。
用在第三回路中的制冷剂的典型组成(摩尔％)可包括5-15％的氮气，30-60％的甲烷，10-30％的乙烷，0-10％的丙烷和5-15％的异戊烷。该制冷剂中可存在一种或多种具有四个碳原子的烃类，但优选该一种或多种具有四个碳原子的烃类的总浓度低于异戊烷的浓度。该制冷剂中异戊烷与该一种或多种具有四个碳原子的烃类的摩尔比典型地大于一，并且可以大于1.5。该制冷剂中还可以存在正戊烷(n-戊烷)，优选其浓度低于异戊烷。
用在第三制冷回路中的制冷组分可以由比甲烷重的烃液体提供，其通过对天然气进料的初始冷却而冷凝。这些冷凝的天然气液体(NGLs)可以由已知的方法回收和分馏以获得用于优选混合制冷剂中的单个成分。例如，当天然气进料同时含有正戊烷和异戊烷时，并且当这些组分通过蒸馏从NGLs中回收以用于第三制冷剂回路的制冷剂中时，该制冷剂中异戊烷与正戊烷的摩尔比可大于进料气体中异戊烷与正戊烷的摩尔比。优选地，该制冷剂中异戊烷与正戊烷的摩尔比大于进料气体中异戊烷与正戊烷的摩尔比的两倍。异戊烷比正戊烷更优选被用于该制冷剂中是因为异戊烷比正戊烷具有更低的凝固点，这可以使制冷剂在更低的温度下使用。
当天然气进料同时含有异戊烷和一种或多种具有四个碳原子的烃类时，并且当这些组分通过蒸馏从NGLs中回收以用于第三制冷剂回路的制冷剂中时，该制冷剂中异戊烷与所述一种或多种具有四个碳原子的烃类的摩尔比可大于进料气体中异戊烷与所述一种具有四个碳原子的烃类的摩尔比。
该实施方案中第三制冷回路为自制冷式的，并且独立于第一和第二制冷回路。与图1的工艺相反，图2的第三制冷回路中的压缩制冷剂并不在第一和第二热交换区域中通过第一和第二制冷回路进行冷却。这就解除了第一和第二制冷回路的负担，因而与图1的工艺相比，其减小了第一和第二热交换区域及第一和第二制冷回路中的压缩设备的尺寸。当图2的工艺用在为非常大量的生产通量设计的液化***中时，这尤其有利。当第一和第二制冷回路中的压缩和热交换设备的尺寸达到可从设备提供商处购得的最大尺寸时，图2的工艺比图1的工艺可获得更高的生产率。
图2工艺的实施方案可以有所变形。例如，按照需求可以采用一级或两级以上的压缩过程，其将形成多个液流用以与蒸汽压缩级联合泵压。在另一种变形中，压缩***中的制冷剂组成和压力可以使得不发生级间冷凝过程并且不需要蒸汽/液体分离过程。
在图2的工艺的可替换实施方案中，不需要第二制冷***，并且不用热交换器311、阀211、压缩器203、冷却器205以及相连的管道。在该替换方式中，热交换器310不包括用于冷却经由管线207提供的制冷剂的通道。因而该实施方案中的工艺包括连续通过第一和第二温度范围来冷却管线1中的进料气体从而在管线13中提供液化产物，其中用于冷却气流的制冷作用是通过管线117中的第一制冷剂在第一温度范围内汽化以及管线315中的第二制冷剂在第二温度范围内汽化，并在高于第一温度范围内最低温度的温度下进一步汽化而提供的。因此，第一和第二制冷剂汽化的温度范围有重叠。在该可替换实施方案中，第一制冷剂可以为丙烷，第二制冷剂可以为多组分制冷剂。在该实施方案的另一种变形中，两个制冷剂都可以选为多组分制冷剂。
图3表示了图2的示例性工艺的可替换实施方案。在该可替换方式中，图2的第一制冷剂回路(压缩器103和107，冷却器105和109，和节流阀115)由单组件级联式制冷***取代。可以用丙烷作为第一制冷回路中的单一制冷剂。在该实施方案中，第二和第三制冷回路保持与图2的实施方案相同。
运行多级压缩器119和后冷却器121以在管线123中提供压缩制冷剂，其接近于环境温度并且压力在10至15bar范围内。管线123中的压缩制冷剂通过节流阀125减压，在管线127中该减压的制冷剂在热交换器129中部分地汽化，从而在其中提供制冷作用并在管线131中得到两相的制冷剂。该两相制冷剂在分离器133中分离，从而提供了管线135中的蒸汽(该蒸汽回到压缩器119的较低压力级抽吸处)以及管线137中的液体。该液体通过节流阀139减压，并在热交换器129中部分地汽化，从而在其中提供了制冷作用。管线141中的两相制冷剂在分离器143中分离产生管线145中的蒸汽(该蒸汽回到压缩器119的中间级抽吸处)以及管线147中的液体。该液体通过节流阀149减压，并且该减压的制冷剂在热交换器129中汽化，从而在其中提供了额外制冷作用。管线151中的蒸汽回到压缩器119的入口。
图4表示了图2的示例性实施方案的另一个可替换方式。在该实施方案中使用了改进的第三制冷回路，其中压缩步骤中形成的液体与来自于第三热交换器的部分汽化的液体合并，并且该合并流提供了制冷作用以冷却该压缩的制冷剂蒸汽。管线330中的汽化的制冷剂在压缩器331中压缩至2到10bar，在后冷却器332中冷却并部分地冷凝，然后在分离器333中分离从而提供管线334中的蒸汽和管线335中的液体。管线334中的蒸汽在压缩器336中进一步压缩至6到20bar，在后冷却器337中冷却并部分地冷凝，然后在分离器338中分离从而提供管线339中的蒸汽和管线340中的液体。
管线340中的液体通过节流阀341减压，管线342中的该减压的液体与来自管线335的液体合并，并且管线343中该合并的液体在第四热交换器344中过冷却从而在管线345中得到过冷却的液体制冷剂。该过冷却的制冷剂通过节流阀346减压并与管线316中来自于第三热交换器312的部分汽化的制冷剂合并。管线347中该合并的制冷剂在热交换器344中汽化，从而在其中提供制冷作用并在管线330中得到制冷剂蒸汽。管线329中的冷却制冷剂在第三热交换器312中进一步冷却并且至少部分地液化，通过节流阀314减压从而在管线315中提供减压的制冷剂，其中该减压制冷剂在热交换器312中部分地汽化，从而在其中提供制冷作用，如上所述。管线316中部分汽化的制冷剂回到热交换器344中，如上所述。
图5表示了图2的示例性实施方案的另一个可替换方式。在该示例性实施方案中使用了改进的第三制冷回路，其中制冷剂在低于环境温度的温度下压缩，并且通过第一制冷回路提供对该压缩制冷剂的一部分进行冷却。参见图5，在约0℃至约-90℃范围的温度下的管线348中的制冷剂蒸汽在压缩器349中被压缩至10到20bar，并在后冷却器350中冷却到环境温度。管线351中冷却的压缩制冷剂在第一热交换器352的流动通道352中进一步冷却，其中通过第一制冷回路提供制冷作用，如先前所述。
管线354中冷却的制冷剂在第四热交换器355中进一步冷却，从而在管线329提供了进一步冷却的制冷剂。管线329中冷却的制冷剂在第三热交换器312中进一步冷却并至少部分地液化，通过节流阀314减压以在管线315中提供减压的制冷剂，其中该减压的制冷剂在热交换器312中被部分汽化，从而在其中提供制冷作用，如上所述。管线316中部分汽化的制冷剂回到热交换器354中，如上所述。
在该可替换实施方案中，管线348中的混合制冷剂在压缩器349的入口处的温度在约0℃到约-90℃范围。冷压缩在压缩器349中使用与图2、3和4的实施方案相反，其中制冷剂蒸汽以约环境温度进入压缩器入口。在图5的实施方案中的混合制冷剂比图2的实施方案中的制冷剂更轻；优选地，图5的混合制冷剂不含比丙烷重的成分。
当上述实施方案用于天然气的液化时，比甲烷重的烃类可以在最后的甲烷液化之前通过已知的方法冷凝和去除，所述方法包括涤气柱或其它的部分冷凝和/或蒸馏过程。如上所述，可以将这些冷凝的天然气液体(NGLs)分馏以提供用于该制冷***的制冷剂的预定成分。
实施例
通过以下非限制性的实施例来举例说明图3的过程，其中管线1中的100kg-摩尔/小时的天然气进料气流被液化从而在管线17中提供液化天然气(LNG)产物。管线1中的进料气体经过了预先纯化(未示出)以去除水和酸性气体杂质，其温度为27℃并且压力为60bar。在第一热交换器129中通过三级丙烷冷却过程将管线1中的进料气体和管线207中的混合制冷剂蒸汽冷却到-33℃的温度。为实现该冷却过程，将丙烷在三个压力水平下蒸发形成三股吸入流(135、145和151)送至丙烷压缩器119。该三股吸入流的压力分别是1.3bar、2.8bar和4.8bar。压缩器119的排出压力为16.3bar。丙烷被冷却到43℃的温度并在后冷却器121中利用环境温度冷却介质如冷却水或空气冷凝。管线123中的总丙烷流速为114kg-摩尔/小时。
将管线5中的冷却的进料与管线208中的第二混合制冷剂在第二热交换器311中冷却到-119℃的温度以得到管线9中的进一步冷却的进料以及管线209中的进一步冷却的第二混合制冷剂。管线209中的该混合制冷剂节流通过阀211达到4.2bar的压力以在管线213中得到减压的混合制冷剂。管线213中的该混合制冷剂在热交换器311中汽化从而在其中提供制冷作用。用于该第二冷却回路的混合制冷剂流速为87kg摩尔/小时，其组成为27摩尔％的甲烷、63摩尔％的乙烷和10摩尔％的丙烷。管线201中该气化的第二混合制冷剂流在三级中冷压缩器203中被压缩至57bar的压力。该压缩的混合制冷剂在后冷却器205中利用冷却水冷却到36.5℃从而在管线207中提供冷却的压缩混合制冷剂。
将管线9中的进料和管线329中的第三混合制冷剂在第三热交换器312中冷却至-156℃的最终温度，从而分别得到管线17中的LNG产物和管线313中的冷凝的第三混合制冷剂。管线313中的该混合制冷剂节流通过阀314达到3.7bar的压力以在管线315中提供减压的第三混合制冷剂。该减压的第三混合制冷剂在第三热交换器312中部分汽化从而在其中提供制冷作用，管线316中的该部分汽化的制冷剂具有55％的蒸汽分数，温度为-123℃。用于该第三冷却回路的混合制冷剂的流速为59kg摩尔/小时，组成(摩尔％)为12％的氮气，52％的甲烷，18％的乙烷，6％的丙烷以及12％的异戊烷。
管线316中的混合制冷剂在第四热交换器317中完全汽化并升温到26℃，从而在其中提供制冷作用。将管线318中汽化的制冷剂在第一级压缩器319中压缩到17.7bar，在水冷式中间冷却器320中冷却到36.5℃并部分液化。将该两相的制冷剂在分离器321中分离以得到管线322中的制冷剂蒸汽和管线323中的制冷体液体。在泵325中将该制冷剂液体加压到47bar。在压缩器324中将管线322中的制冷剂蒸汽压缩到47bar的压力，与来自于泵325的加压制冷剂合并，并将管线326中的该合并的流体在水冷式后冷却器327中冷却至36.5℃，从而在管线328中得到冷却的混合制冷剂。将该混合制冷剂在第四热交换器317中冷却，以在管线329中提供冷却的混合制冷剂，其在第三热交换器312中进一步冷却，如先前所述。
在上面对图1-5的说明中，管线(即过程流体流过的管道)的附图标记也指代在那些管线中流动的过程流。在以下的方法权利要求中，附图标记表示在那些管线中流动的过程流。在以下的***权利要求中，附图标记表示管线而非这些管线中流动的过程流。以下权利要求中包括了图2-5的附图标记，其是出于清楚的考虑但并不意味着以任何方式对权利要求的范围进行限制。

Claims (12)

1.一种液化气体(1)的方法，其包括连续地通过在各自的温度范围内的至少两个热交换区域(310、311、312、353)以冷却进料气流从而提供液化产物(13)，其中在所述温度范围内冷却进料气流的制冷作用由各自的汽化制冷剂(117、213、315)提供，其中在最低温度范围内的制冷剂(315)在最低温度的热交换区域(312)中仅被部分汽化，形成部分汽化的制冷剂(316)，其中所述部分汽化的制冷剂在循环的制冷过程中循环，所述循环制冷过程包括在温度高于最低温度热交换区域(312)的最高温度的另一个热交换区域(317，355)中进一步汽化所述部分汽化的制冷剂(316)，形成进一步汽化的制冷剂(318、348)，压缩(319、324、349)所述进一步汽化的制冷剂(318、348)，从而得到压缩的制冷剂流，以及冷却所述压缩的制冷剂流以提供最低温度的制冷剂(315)，其特征在于全部的所述压缩制冷剂流(328)通过以下步骤之一进行冷却：
(i)如下冷却全部的所述压缩的制冷剂流(328)：在所述另一个热交换区域(317)中通过与所述进一步汽化的所述部分汽化的制冷剂(316)的进一步汽化进行间接热交换以提供冷却的制冷剂流(329)，由此为所述循环制冷过程提供自制冷，以及进一步冷却(312)所述冷却的制冷剂流(329)以提供所述最低温度制冷剂(315)；或
(ii)在所述最低温度热交换区域(312)之前的热交换区域(353)中通过与各自的汽化制冷剂(117)间接热交换(352)而冷却全部的所述压缩的制冷剂流(351)；在所述另一个热交换区域(355)中通过与所述部分汽化的制冷剂(316)进行间接热交换进一步冷却所述压缩的制冷剂流，以提供冷却的制冷剂流(329)，以及进一步冷却(312)所述冷却的制冷剂流(329)以提供所述最低温度制冷剂(315)。
2.权利要求1所述的方法，其中所述进料气流(1)为天然气。
3.权利要求1或2所述的方法，其中所述循环制冷过程中的制冷剂(315、316、318、328、329)为多组分混合物，包括氮气、异戊烷和正戊烷，所述制冷剂(315、316、318、328、329)中的异戊烷与正戊烷的摩尔比大于一，所述异戊烷和正戊烷从进料气流(1)中获得，并且在所述制冷剂(315、316、318、328、329)中的异戊烷与正戊烷的摩尔比大于所述进料气流(1)中的异戊烷与正戊烷的摩尔比。
4.权利要求1或2所述的方法，其中所述最低温度制冷剂(315)为多组分混合物，包括氮气、异戊烷和一种或多种具有四个碳原子的烃类，所述异戊烷和一种或多种具有四个碳原子的烃类从进料气流(1)中获得，并且所述最低温度制冷剂(315)中的异戊烷与一种或多种具有四个碳原子的烃类的摩尔比大于所述进料气流(1)中的异戊烷与一种或多种具有四个碳原子的烃类的摩尔比。
5.权利要求3所述的方法，其中所述循环制冷过程中的制冷剂(315、316、318、328、329)包括5-15摩尔％的氮气，30-60摩尔％的甲烷，10-30摩尔％的乙烷，0-10摩尔％的丙烷和5-15摩尔％的异戊烷。
6.权利要求1或2所述的方法，其中对所述冷却的制冷剂流(329)的进一步冷却是通过与在所述最低温度热交换区域(312)中汽化的最低温度制冷剂(315)的间接热交换进行的。
7.权利要求1或2所述的方法，其中在汽化以冷却所述压缩的制冷剂流(328；339)之前，将冷却的减压液体制冷剂(345)减压并与所述部分汽化的制冷剂(316)合并以提供合并的两相制冷剂(347)，其汽化以冷却所述压缩的制冷剂流(328；339)，所述两相制冷剂(347)的汽化所获得的压缩的制冷剂蒸汽(330)被冷却(332)以提供部分冷凝的制冷剂，将该部分冷凝的制冷剂分离(333)成制冷剂蒸汽流(334)和制冷剂液流(335)，压缩(336)和冷却(337)所述制冷剂蒸汽流(334)形成部分冷凝的流体，并将所述部分冷凝的流体分离(338)成压缩的制冷剂蒸汽(328；339)和液体制冷剂(340)，减小(341)所述液体制冷剂的压力以提供减压的液体制冷剂(342)，将所述减压的液体制冷剂(342)与制冷剂液流(335)合并并通过与所述合并的两相制冷剂(347)间接热交换(344)来进行过冷却，以提供冷却的减压液体制冷剂(345)，用以与所述部分汽化的制冷剂(316)合并在一起。
8.一种利用权利要求1的方法来液化气流(1)的***，该***包括：
至少两个热交换区域(310、311、312、353)适用于连续地通过各自的温度范围来冷却气流(1)以提供液化产物(13)，和
用于将各制冷管线(117、213、315)中的相应制冷剂提供给热交换区域(310、311、312、353)的各制冷***，所述最低温度的热交换区域(312)适用于仅仅部分汽化相应的最低温的制冷剂，
所述制冷***中提供所述最低温度制冷剂的最低温度制冷***是循环***，包括：
进一步的热交换区域(317、355)，适用于在高于最低温度热交换区域(312)的最高温度的温度下进一步汽化所得到的部分汽化的制冷剂，
用于压缩所述进一步汽化的制冷剂以提供所述压缩制冷剂流的压缩装置(319、324、349)，
用于将汽化的制冷剂从所述进一步的热交换区域(317、355)提供给所述压缩装置(319、324、349)的管道装置(318、348)，
用于将所述压缩的制冷剂(328、354)提供给所述进一步的热交换区域(317、355)的装置，
用于将冷却的压缩制冷剂由所述进一步的热交换区域(317)传送给最低温热交换区域(312)的管道装置，以及
用于进一步冷却(356)所述冷却的压缩制冷剂从而提供冷却的压缩制冷剂(313)的装置，
其特征在于：
向所述进一步的热交换区域(317、355)提供压缩的制冷剂(328、354)的所述装置包括以下装置之一：
(i)管道装置(328)，用于传送全部压缩的制冷剂流给所述进一步的热交换区域(317)，其中所述进一步的热交换区域(317)适用于为所述循环***提供自制冷；或
(ii)管道装置(351)，用于传送全部压缩的制冷剂流(353)给在所述最低温度热交换区域(312)之前的热交换区域(353)，其中所述热交换区域(353)适用于通过间接热交换(352)而冷却全部压缩的制冷剂(351)，以提供中间的冷却的压缩制冷剂，以及管道装置(354)，用于传送所述中间的冷却的压缩制冷剂给所述进一步的热交换区域(355)。
9.权利要求8所述的***，其中：
用于进一步冷却(356)所述冷却的压缩制冷剂从而提供冷凝制冷剂的装置包括最低温度热交换区域(312)，并且
该***进一步包括用于减小所述冷凝制冷剂的压力以将所述冷凝制冷剂提供给最低温度热交换区域(312)的制冷剂管线(315)的减压装置(314)。
10.权利要求9的***，其中所述进一步的热交换区域(344)包括用于过冷却制冷剂液体以提供过冷却的制冷剂液体的装置，并且所述最低温度制冷***包括用于减小所述过冷却的制冷剂液体的压力以提供减压制冷剂的减压装置(346)，和用于将所述减压制冷剂与来自于最低温度热交换区域(312)的部分汽化制冷剂合并以向所述进一步的热交换区域(344)提供合并的汽化制冷剂流的管道装置(347)，以及用于将所述合并的汽化制冷剂流进料提供给所述压缩装置的管道装置(330)。
11.权利要求10的***，其中用于压缩来自于所述进一步的热交换区域(344)的所述汽化的制冷剂(330)的压缩装置包括：
第一级压缩器(331)，
适用于冷却和部分冷凝从所述第一级压缩器(331)所得到的第一压缩制冷剂流从而得到部分冷凝的第一压缩制冷剂流的中间冷却器(332)，
用以将所述部分冷凝的第一压缩制冷剂流分离成第一蒸汽制冷剂流和第一液体制冷剂流的第一分离器(333)，
用以压缩所述第一蒸汽制冷剂流以提供压缩的蒸汽制冷剂流的第二级压缩器(336)，
用以冷却所述压缩的蒸汽制冷剂流以提供冷却的两相制冷剂流的后冷却器(337)，
用以向管道装置(339)提供第二液体制冷剂流和压缩的制冷剂以用于输送入所述进一步的热交换区域(344)的第二分离器(338)，
用以减小第二液体制冷剂流的压力以提供减压的第二液体制冷剂流的减压装置(341)，以及
用以将所述减压的第二液体制冷剂流与所述第一液体制冷剂流合并以向进一步的热交换区域(344)提供制冷剂液体的管道装置(335、342、343)。
12.权利要求8的***，其通过权利要求1的方法来液化气流(1)，其中所述最低温度制冷***包括：
用于将来自于所述进一步热交换区域(355)的汽化的制冷剂提供给压缩汽化的循环制冷剂的所述压缩装置(349)，从而提供压缩制冷剂的管道装置(348)，
在最低温度热交换区域(312)之前的热交换区域中用于冷却所述压缩制冷剂(351)的冷却装置(352)，其通过与在所述热交换区域(353)中汽化的相应制冷剂(117)间接热交换来进行以提供冷却的压缩制冷剂，
用于将所述冷却的压缩制冷剂提供给所述进一步的热交换区域(355)的管道装置(354)，以通过与来自于最低温度热交换区域(312)的汽化制冷剂间接热交换而进一步冷却所述冷却的压缩制冷剂，从而提供至少部分冷凝的制冷剂(329)和所述汽化的循环制冷剂(348)，
用于在最低温度热交换区域(312)中进一步冷却(356)所述冷凝的压缩制冷剂从而提供冷却的冷凝制冷剂的装置，以及
用于减小冷却的所述冷凝制冷剂的压力以将所述冷凝制冷剂提供给最低温度热交换区域(312)的制冷剂管线(315)的减压装置(314)。
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