<Desc/Clms Page number 1>
Brennstoffelement für einen Kernreaktor, insbesondere einen gasgekühlten Hochtemperaturreaktor
Die Erfindung betrifft allgemein Brennstoffelemente für Kernreaktoren, insbesondere Brennstoffele- mente für gasgekühlte Hochtemperaturreaktoren, wobei die Brennstoffelemente mit Mitteln zur Verlang- samung der Abwanderung von Spaltprodukten aus den Brennstoffelementen versehen sind.
Ein bekanntes Brennstoffelement dieser Art besteht aus einem Brennstoffbehälter aus Neutronenmode- ratormaterial von geringer Durchlässigkeit für Spaltprodukte, der im Bereich seines oberen Endes einen
Gaseintritt und im Bereich seines unteren Endes einen Gasaustritt aufweist, wobei dieser Gaseintritt und dieser Gasaustritt mit dem Inneren des Behälters in Verbindung stehen und in dem Behälter Kernbrennstoff und im Abstand unterhalb des Kernbrennstoffes eine herausnehmbare Spaltproduktsperre derart angeordnet sind, dass zwischen dem Brennstoff und der Sperre Kanäle vorhanden sind, die mit dem Eintritt und'dem Austritt in Verbindung stehen, so dass Spülgas von dem Eintritt längs des Brennstoffes abwärts zu der Sperre und von dieser zu dem Austritt gelangen kann.
Die Erfindung bezweckt, ein solches Brennstoffelement, insbesondere die Spülgasförderung durch ein solches Brennstoffelement, zu verbessern, und die Erfindung besteht im wesentlichen darin, dass der Kernbrennstoff in Form von ringförmigen Brennstoff-Presskörpern vorhanden ist, die übereinandergestapelt sind und eine in dem Behälter zentral angeordnete Säule aus Neutronenmoderatormaterial umgeben.
Bei der Erzeugung von Energie in Neutronenreaktoren, die nach dem bekannten Spaltverfahren arbeiten, ist die Wirtschaftlichkeit ein äusserst wichtiger Faktor. Daher muss die Wärmeübertragung von dem Reaktorkern unter geregelten Bedingungen mit einem möglichst hohen Wirkungsgrad erfolgen.
In gasgekühlten Neutronenreaktoren kann der Wärmewirkungsgrad der Wärmeübertragung von dem Reaktorkern erhöht werden, weil im Gegensatz zu flüssigkeitsgekühlten Reaktorsystemen die Kühlmittel die Arbeitstemperatur des Reaktors nicht begrenzen. Bei den hohen Arbeitstemperaturen, bei denen die gasgekühlten Neutronenreaktoren theoretisch arbeiten können, erhält man einen hohen Wärmewirkungsgrad der Wärmeübertragung von dem Reaktorkern auf das Kühlmittel. Für die Energieerzeugung und andere Zwecke sind bisher verschiedene Arten von gasgekühlten Neutronenreaktoren verwendet worden.
Beispiele von typischen gasgekühlten Neutronenreaktoren sind in den USA-Patentschriften Nr. 2, 827, 429 (Binner u. a.), Nr. 2, 831, 807 (McGarry) und Nr. 2, 714, 577 (Fermi u. a.) und denbrit. Patentschriften Nr. 779, 134 und Nr. 789,022 geoffenbart.
Die Erfindung betrifft ein verbessertes Brennstoffelement für einen gasgekühlten Neutronenreaktor, wobei dieses Brennstoffelement einen hohen Wirkungsgrad der Wärmeübertragung von dem Element auf ein Kühlmittel ermöglicht. Mehrere derartige Brennstoffelemente können in einem Neutronenreaktor bei hohen Temperaturen mit hohem Wirkungsgrad arbeiten, so dass eine hohe Leistungsdichte und die angegebene gute Wärmeübertragung auf ein gasförmiges Kühlmittel erhalten werden. Ferner können die Brennstoffelemente leicht zusammengesetzt und auseinandergenommen und in dem Reaktorkern ausgerichtet werden. Die Brennstoffelemente sind mit verbesserten Mitteln zum Festhalten von Spaltprodukten usw. versehen.
Die Erfindung bezweckt daher vor allem die Schaffung eines verbesserten Brennstoffelementes für Neutronenreaktoren. Ferner bezweckt die Erfindung die Schaffung eines verbesserten festen Brennstoffelementes für einen gasgekühlten Hochtemperaturreaktor. Ein weiterer Zweck der Erfindung besteht in der
<Desc/Clms Page number 2>
Schaffung eines festen Brennstoffelementes, das zusammen mit mehreren andern dieser Elemente mit hohem Wirkungsgrad arbeiten kann, so dass eine hohe Leistungsdichte und ein hoher Wirkungsgrad der Wärmeübertragung von dem Element auf ein gasförmiges Kühlmittel erhalten werden.
Ein weiterer Zweck der Erfindung besteht in der Schaffung eines verbesserten Brennstoffelementes, das die Abwanderung von Spaltprodukten von dem Element während des Betriebes auf ein Minimum reduziert. Ferner besteht ein Zweck der Erfindung darin, für einen gasgekühlten Hochtemperaturreaktor ein verbessertes Brennstoffelement zu schaffen, das verbesserte Mittel zum Ausrichten desselben in dem Reaktorkern aufweist. Ausserdem bezweckt die Erfindung die Schaffung eines verbesserten Brennstoffelementes, das relativ einfach zusammengesetzt und auseinandergenommen werden kann.
Weitere Zwecke und Vorteile der Erfindung gehen aus der nachstehenden, ausführlichen Beschreibung und den Zeichnungen hervor. In diesen zeigt Fig. 1 schematisch in Seitenansicht in einer Teildarstellung mehrere Merkmale einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemässen Brennstoffelementes, wobei zur Darstellung der Innenausbildung Teile weggebrochen sind. Fig. 2 zeigt schematisch im Vertikalschnitt einen gasgekühlten Neutronenreaktor mit Brennstoffelementen, die verschiedene Merkmale der Erfindung aufweisen, wobei Teile des Reaktors in Ansicht gezeigt sind. Fig. 3 zeigt schematisch einen
EMI2.1
element nach der Linie 5-5 der Fig. 1 und Fig. 6 schematisch einen Schnitt durch das Brennstoffelement nach der Linie 6-6 der Fig. 1.
Das erfindungsgemässe Brennstoffelement weist ein verbessertes System zur geregelten Führung von
Spaltprodukten in den Primärkühlmittelstrom in dem Reaktorkern auf. Ausserdem wird in dem erfindungsgemässen Brennstoffelement eine verbesserte Anordnung von Teilen verwendet, durch welche der Zusammenbau und das Auseinandernehmen des Elementes und seine Ausrichtung in dem Reaktorkern erleichtert wird. Insbesondere weist das Brennstoffelement mehrere Brennstoff-Presskörper auf, deren Bestandteile einer Wanderung von Spaltprodukten einen Widerstand entgegensetzen. Die Presskörper sind in einem Mantel aus einem Moderator enthalten, der eine geringe Durchlässigkeit für Spaltprodukte hat.
Das Brennstoffelement ist so ausgebildet, dass ein Spülstrom eines gasförmigen Kühlmittels in einer sehr gro- ssen Menge pro Zeiteinheit durch das Brennstoffelement tritt und von den Brennstoff-Presskörpern abwandernde Spaltprodukte in die unteren Teile des Brennstoffelementes, insbesondere in ein mit hohem Wirkungsgrad arbeitendes, inneres Spaltproduktsperrsystem, mitnimmt. Das Spaltproduktsperrsystem kann getrennt von dem Brennstoffelement zusammengebaut und dann eingesetzt werden. Die in dem Brennstoffelement vorgesehenen Verbesserungen bewirken zusammen einen erhöhten Wärmewirkungsgrad und eine erhöhte Leistungsdichte. Es versteht sich, dass das erfindungsgemässe Brennstoffelement zur Verwendung in üblichen gasgekühlten Neutronenreaktoren eingerichtet werden kann.
Das erfindungsgemässe Brennstoffelement erfordert nicht die Verwendung des üblichen Metallmantels oder von Metallrippen oder andern ausgedehnten Flächen für den Betrieb bei Temperaturen über 9800C mit hohem Wirkungsgrad. Für eine einwandige Umhüllung des Brennstoffes wird Graphit oder ein anderer Moderator für thermische Neutronen verwendet. Dieser Moderator hat eine geringe Durchlässigkeit für Spaltprodukte.
Die in dem Brennstoffelement angeordneten Brennstoff-Presskörper sind in dem mittleren Teil des Elementes zwischen oben und unten angeordneten Reflektorteilen angeordnet. Jeder Presskörper besteht zweckmässig aus einem Gemisch aus dem Brennstoff und dem Moderator. Jeder der Presskörper ist um eine aus dem Moderator bestehende, zentrale Tragsäule herum angeordnet. Der Brennstoff jedes Presskörpers ist vorzugsweise in Form zahlreicher Teilchen vorgesehen, von denen jedes mit einer Substanz überzogen ist, die ebenfalls die Abwanderung von Spaltprodukten von dem Brennstoff verzögert.
Kühlgas wird in geregelter Weise und in geregelter Menge pro Zeiteinheit in das Brennstoffelement eingeführt und tritt durch das Element in einem System von klar begrenzten Kanälen, so dass es von den Brennstoff-Presskörpern abwandernde Spaltprodukte kontinuierlich wegspült und zu geeigneten Spaltproduktsperrmitteln mitnimmt, die in dem Brennstoffelement und vorzugsweise auch ausserhalb des Reaktorkerns vorgesehen sind. Die beschriebene Anordnung braucht einen Austritt von Spaltprodukten aus dem Brennstoffelement in das Primärkühlsystem des Reaktors nicht vollständig zu verhindern.
Es genügt, wenn durch die Anordnung ein grosser Teil derartiger Spaltprodukte aus dem Kreislauf ausgeschieden und der Durchtritt der Spaltprodukte gebremst wird, so dass sie sich in dem Primärkühlkreislauf innerhalb und ausserhalb des Reaktorkerns nicht in einem solchen Masse anreichern können, dass die Instandhaltung des Reaktors erschwert oder seine gefahrlose Verwendung während eines längeren Zeitraumes verhindert wird.
<Desc/Clms Page number 3>
Das Brennstoffelement und die Spaltproduktsperre haben vorzugsweise einen Abzug zu einer Niederdruckzone des Primärkühlkreislaufes, um zu gewährleisten, dass das Kühlmittel von der ausserhalb des Brennstoffelementes in dem Reaktorkern gelegenen Zone höheren Druckes durch das Brennstoffelement einwärts strömt. Dadurch wird eine Rückströmung des Kühlgases aus dem Brennstoffelement in den Primärkreislauf vermieden, so dass ein Austritt von flüchtigen Spaltprodukten in das Primärkühlmittel verhindert wird.
Eine bevorzugte Stelle für diesen Abzug befindet sich längs der Ansaugleitung der in dem
EMI3.1
nete erfindungsgemässe Brennstoffelemente kann ferner durch die Verwendung von einem oder mehreren, nicht gezeigten Hilfsumwälzmitteln für das Gas gewährleistet werden, die in der Leitung angeordnet sind, welche die Spülströmung an den Primärkühlmittelkreislauf abgibt.
In Fig. 1 ist eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemässen Brennstoffelementes 10 dargestellt. Gemäss Fig. 2 sind mehrere dieser Brennstoffelemente 10 in gleichmässigen Abständen voneinander allgemein vertikal in einem typischen gasgekühlten Neutronenreaktor 12 angeordnet. Die relative Höhe der einzelnen Brennstoffelemente in dem Reaktorkern ist übertrieben dargestellt worden, um Unterschiede in der Länge der in dem Kern vorgesehenen Tragorgane oder Stützen deutlicher zeigen zu können.
Gemäss Fig. 2 hat der Reaktorkern 14 allgemein die Form eines geraden Zylinders, der von einem Reflektor aus Neutronenmoderatormaterial, wie Graphitblöcken, umgeben ist und einen oberen Reflektor 16 unmittelbar oberhalb und einen unteren Reflektor 18 unmittelbar unterhalb des aktiven Teiles der Brennstoffelemente aufweist, sowie einen Seitenreflektor 22, der den Umfang der Brennstoffelemente umgibt. Der obere und der untere Reflektor bilden einstückige Teile der Brennstoffelemente.
Der Seitenreflektor kann beispielsweise aus einer Reihe von blinden Brennstoffelementen 24 aus Moderatormaterial sowie aus einem konzentrischen Ring aus Moderatormaterial bestehen.
EMI3.2
<Desc/Clms Page number 4>
EMI4.1
EMI4.2
<tb>
<tb> Reaktorleistung <SEP> 115 <SEP> MW <SEP> Wärmeenergie
<tb> Effektiver <SEP> Kerndurchmesser <SEP> 27, <SEP> 9 <SEP> m
<tb> Aktive <SEP> Kernhöhe <SEP> 22, <SEP> 9 <SEP> m <SEP>
<tb> Anzahl <SEP> der <SEP> Brennstoffelemente <SEP> 804
<tb> Anzahl <SEP> der <SEP> Kontrollstäbe <SEP> 36
<tb> Anzahl <SEP> der <SEP> Notabstellstäbe <SEP> 19
<tb> Anfängliche <SEP> Brennstoffbeladung <SEP> 184, <SEP> 8 <SEP> kg <SEP> angereichertes
<tb> Uran <SEP> (173, <SEP> 3 <SEP> kg <SEP> U <SEP> 235)
<tb> Anfängliche <SEP> Thoriumbeladung <SEP> 1987 <SEP> kg
<tb> Anfängliche <SEP> Beladung <SEP> mit <SEP> brennbarem <SEP> Gift <SEP> (Bor)
<SEP> 950 <SEP> g
<tb> Anfängliche <SEP> Rhodiumbeladung <SEP> 5 <SEP> kg
<tb> Atomverhältnis <SEP> C/Th/U
<tb> 696 <SEP> Brennstoffelemente <SEP> mit <SEP> 2126C/9, <SEP> 57Th/1, <SEP> OU <SEP>
<tb> 108 <SEP> Brennstoffelemente <SEP> (äusserer
<tb> Ring) <SEP> mit <SEP> 3511C/15, <SEP> 94Th/1, <SEP> OU <SEP>
<tb> Durchschnittliche <SEP> Moderatortemperatur <SEP> 9000C
<tb> Durchschnittliche <SEP> Temperatur <SEP> der
<tb> Brennstoff-Presskörper <SEP> 1200 <SEP> C <SEP>
<tb>
<Desc/Clms Page number 5>
Tabelle 1 (Fortsetzung)
EMI5.1
<tb>
<tb> Maximaltemperatur <SEP> der <SEP> Brennstoff-Presskörper <SEP> 1500 C <SEP>
<tb> Anfänglicher <SEP> thermischer <SEP> Neutronenfluss <SEP> 4, <SEP> 01. <SEP> 101S
<tb> Anfänglicher <SEP> Gesamtneutronenfluss <SEP> 16, <SEP> 55.
<SEP> 1013
<tb> Anfängliches <SEP> Brutverhältnis <SEP> 0, <SEP> 563 <SEP>
<tb> Durchschnittliches <SEP> Brutverhältnis <SEP> 0, <SEP> 612 <SEP>
<tb> Schliesslich <SEP> erhaltenes <SEP> Brutverhältnis <SEP> 0, <SEP> 704 <SEP>
<tb> Gesamtbrenndauer <SEP> bei <SEP> voller <SEP> Leistung <SEP> 900 <SEP> Tage
<tb>
Um die Manipulation usw. zu vereinfachen, ist jeder Brennstoff-Presskörper, der das Gemisch aus dem spaltbaren Material und dem Brutstoff sowie den Moderator enthält, nur klein. Beispielsweise kann der Brennstoffpresskörper aus einem Ring bestehen, vorzugsweise aus einem geteilten Ring mit einem Spalt 61. Der Ring kann etwa 28, 6 mm lang und etwa 9, 5 mm dick sein, d. h. einen Aussendurchmesser von etwa 69, 9 mm und einen Innendurchmesser von etwa 44, 5 mm haben.
Infolge der Konzentration des Brennstoffes in einem Ringkörper ist die Höchsttemperatur des Brennstoffes niedriger als in einer Anordnung, in der der Brennstoff homogen mit dem Moderator gemischt und über ein Volumen verteilt ist, das dem des Ringes plus dem des von dem Ring umgebenen Teiles der zentralen Säule entspricht.
Jeder der Brennstoff-Presskörper ist vorzugsweise an dem oberen und dem unteren Rand seines Umfanges, beispielsweise in einem Winkel von 100, abgeschrägt, so dass beim Übereinanderstapeln der Presskörper die einander benachbarten abgeschrägten Bereiche ringförmige horizontale Rillen oder Kanäle 62 bilden, in denen das umgewälzte gasförmige Kühlmittel die Presskörper bestreichen kann, wie nachstehend ausführlicher beschrieben wird.
Die ringförmigen Presskörper sind auf der aus dem Moderator bestehenden, zentral angeordneten, vollzylindrischen Säule 54 verschiebbar angeordnet. Diese Säule besteht vorzugsweise aus Graphit und hat einen Durchmesser, der annähernd dem Innendurchmesser der Presskörper, z. B. 44, 5 mm, entspricht. Der aus aktivem Brennstoff bestehende Teil des Brennstoffelementes kann eine Länge von etwa 2286 mm haben, wenn die Gesamtlänge des Brennstoffelementes einschliesslich der inneren Sperre und des oberen und unteren Reflektorteils etwa 3658 mm beträgt.
In den Brennstoff-Presskörpern werden für das Gemisch aus dem Brutstoff und dem spaltbaren Material derzeit vorzugsweise Carbide in Form von Teilchen kontrollierter Grösse verwendet. Beispielsweise sind Thorium 232 und Uran 235 in Form von Carbiden anwesend, deren Teilchengrösse gewöhnlich zwischen etwa 200 und etwa 400 Mikron, vorzugsweise zwischen etwa 200 und etwa 300 Mikron, beträgt. Jedes Teilchen wird vorzugsweise vorbehandelt, indem es auf geeignete Weise mit einem geeignetenModerator überzogen wird, der vorzugsweise aus pyrolytischem Kohlenstoff besteht, doch können auch andere Moderatoren, wie Berylloxyd, Graphit usw., verwendet werden. Der Überzug auf den Teilchen hat vorzugsweise eine Stärke von etwa 50 bis etwa 75 Mikron.
Der Überzug kann beispielsweise durch Besprühen, Bestreichen, Tauchen usw. aufgebracht und weiteren Behandlungen unterworfen werden, um die Haftfestigkeit des Überzuges an den Brennstoffteilchen zu verbessern. Man kann jedes Überzugsverfahren für pyro lytischen Kohlenstoff verwenden.
Der jedes Brennstoffteilchen umgebende Überzug aus dem Moderator, insbesondere aus pyrolytischem Kohlenstoff, setzt die Geschwindigkeit der Abwanderung von Spaltprodukten von dem Brennstoff herab und unterstützt-dadurch die Gesamtsteuerung der Spaltprodukte in dem Brennstoffelement.
Wie vorstehend angedeutet, wird zur Herstellung der Brennstoff-Presskörper der Moderator für thermische Neutronen innig mit dem aus Carbidteilchen bestehenden spaltbaren Material (und gegebenenfalls Brutmaterial) gemischt. Die Mikrongrösse der Brennstoffteilchen wird so kontrolliert, dass zwischen den Brennstoffteilchen der Moderator in einer solchen Menge vorhanden ist, dass die durch rückprallende Spaltprodukte bewirkte Strahlungsbeschädigung des Moderators herabgesetzt wird. Als Moderator in den Brennstoff-Presskörpern wird vorzugsweise Graphit verwendet, doch kann dieser durch andere geeignete Moderatoren, wie Beryllium, Berylloxyd usw., ergänzt oder ersetzt werden.
<Desc/Clms Page number 6>
Die Herstellung der ringförmigen Presskörper kann in jeder geeigneten Weise erfolgen. Beispielsweise kann jeder ringförmige Presskörper durch einen Kaltpressvorgang mit anschliessendem Warmpressen und Sintern hergestellt werden. Dabei kann der feinteilige Brennstoff in einem geeigneten Verhältnis mit Graphit, einem Weichmacher, wie Äthylcellulose, und einem Bindemittel. vorzugsweise Pech (doch können auch Furfurylalkohol, Polyäthylen und Phenolformaldehydharze verwendet werden), gemischt werden. Zur Erleichterung des Mischens und zur Unterstützung der Verteilung des Bindemittels kann auch ein Lösungsmittel für das Bindemittel vorhanden sein. Beispielsweise kann als Bindemittel Pech mit Trichloräthylen oder Benzol als Lösungsmittel verwendet werden.
In einem derartigen Verfahren können die Brennstoffteilchen anfänglich in Form von Uranoxyd und Thoroxyd vorliegen. Das Verfahren führt nicht nur zur Herstellung des Presskörpers in der gewünschten Form, sondern auch zur Umwandlung der Brennstoffoxyde in Brennstoffcarbide. Das Graphitpulver und das als Bindemittel verwendete Pech können in einem geeigneten Verhältnis von etwa 9 : 1 verwendet werden, wobei etwa 1% Weichmacher und pro g Pech etwa 7 cm3 Trichloräthylen zugesetzt werden können.
Die in Oxydform vorliegenden Brennstoffteilchen, das Graphitmehl oder-pulver und der Weichmacher können in einem geeigneten Mischer miteinander vermengt, getrocknet und granuliert werden, worauf das Gemisch von Bindemittel und Lösungsmittel unter Mischen zugesetzt wird. Das Gewichtsverhält- nis von Thorium und Uranium in dem. Gemisch kann beispielsweise von etwa 2 : 1 bis etwa 11 : 1 betragen. Die so erhaltenen Granülen werden bei etwa 660C im Ofen behandelt.
Nach dem Mischvorgang wird der Presskörper durch Kaltpressen der gebildeten Granülen hergestellt.
In diesem Kaltpressvorgang wird auf das in einer Form befindliche Gemisch ein Druck ausgeübt. der gewöhnlich zwischen etwa 2800 und etwa 3500 kg/cm2 beträgt. Dem Kaltpressvorgang folgt gewöhnlich ein
Warmpressvorgang, der bei einer Temperatur bis zu etwa 800 C, vorzugsweise etwa 7500C und Drücken von gewöhnlich über etwa 141 kg/cm2 durchgeführt wird. Das Warmpressen kann in Graphitformen in einem mit Induktionsspulen erhitzten Ofen erfolgen, oder die Presskörper können durch hindurchfliessende elektrische Ströme erhitzt werden. Andere geeignete Erhitzungsmethoden sind ebenfalls anwendbar.
Die Presskörper werden gewöhnlich auf Fertigmass gepresst, so dass sie nicht nachbearbeitet zu werden brauchen. Sie können geteilt werden, wenn dies erwünscht ist, und können gesintert werden. Das Sintern erfolgt gewöhnlich bei einer Temperatur von etwa 2000 C oder mehr, wobei die Oxyde in Carbide umgewandelt und die fertigen Presskörper erhalten werden.
Es hat sich gezeigt, dass zur Erhaltung der Unversehrtheit eines Moderatorüberzuges a uf den Brennstoffteilchen die Brennstoff-Presskörper vorzugsweise wie folgt hergestellt werden : Die mit dem Moderator (pyrolytischem Kohlenstoff) überzogenen Teilchen des in Carbidform vorliegenden Brennstoffes werden zunächst mit dem Weichmacher, dem Bindemittel, z. B. Pech, dem Lösungsmittel für das Bindemittel und dem Graphitmehl in der vorstehend angegebenen Weise gemischt, worauf das Gemisch getrocknet und auf eine geeignete Korngrösse granuliert wird. Anstatt nun anschliessend kaltzupressen und dann zu sintern, wird der fertige Presskörper in einem Warmpressvorgang hergestellt.
Dieses Verfahren besteht aus einer geringeren Anzahl von Schritten als das zuerst beschriebene und führt wahrscheinlich allgemein zu einem noch befriedigenderen Produkt. Infolge der Verwendung eines mit einer minimalen Bindemittelmenge gebundenen Graphitmehls als Einbettungsmaterial für den Brennstoff kann man Presskörper mit einem hohen Prozentsatz Graphit herstellen, ohne dass Graphitisierungstemperaturen erforderlich sind. Gewöhnlich sind zunächst 10 Gel.-% des als Bindemittel verwendeten Pechs erforderlich, von dem nach dem Warmpressen nur etwa 5% zurückbleiben, so dass eine Einbettungsmasse hoher Dichte, die aus 95 Vol. -% Graphit und nur 5% Kohlenstoff besteht, erhalten wird.
Das Mischen, Granulieren und Warmpressen werden allgemein in der Weise durchgeführt, die vorstehend an Hand des zuerst beschriebenen Verfahrens erläutert wurde. Daher werden für das Warmpressen vorzugsweise Graphitformen verwendet und erfolgt die Erhitzung in der vorstehend beschriebenen Weise.
In einer bevorzugten Arbeitsweise kann das granulierte Brennstoffgemisch in die Graphitwerkzeuge eingebracht und einem Druck von etwa 70 kg/cm2 ausgesetzt werden. Die Temperatur des Gemisches wird mit einer Geschwindigkeit von etwa 500 pro-Minute auf 2500C erhöht, worauf der Druck auf etwa 141 bis 172 kg/cm2 erhöht wird. Dann kann die Temperatur mit einer Geschwindigkeit von 500 pro Minute auf 750 C erhöht und 5 min lang gehalten werden. Wenn für die Formen keine Metallabstützung verwendet wird, braucht man zum Heizen länger. Presskörper, die geteilt werden sollen, können gegebenenfalls in geteilten Formen warmgepresst oder anschliessend geteilt werden.
Nach dem Warmpressen werden die Presskörper in dem zweiten Verfahren gewöhnlich einer stabilisierenden Wärmebehandlung unterworfen, um die letzten Reste von flüchtigen Stoffen zu entfernen und etwaige Dimensionsveränderungen bei derWeiterbehandlung auf ein Minimum zu reduzieren. Diese Wär-
<Desc/Clms Page number 7>
mebehandlung kann bei Graphittemperaturen, beispielsweise 20000C oder einer andern geeigneten Temperatur durchgeführt werden, vorzugsweise bei einer Temperatur, der die Presskörper im normalen Betrieb des Brennstoffelementes in dem Reaktorkern ausgesetzt werden.
Die fertigen Brennstoff-Presskörper haben nur wenige Porenkanäle, d. h. sie sind so dicht wie mög- lich ; ferner sind sie beständig, fest und massgenau. Sie sind Temperaturen einer Grössenordnung von.
16500C längere Zeit hindurch gewachsen.
Die zentrale Graphitsäule 54 kann auf jede geeignete Weise hergestellt werden, mit der ein dauerhafter, massiver Körper von geeigneter Grösse und Form (gewöhnlich zylindrisch) erhalten wird. Vorzugsweise wird ein Giftstoff, beispielsweise Rhodium 103, das geeignete Resonanzbande hat, um zur Erzielung eines negativen Temperaturkoeffizienten der Reaktivität des Reaktors beitragen zu können, während der Herstellung der Säule mit dem Graphit vermischt.
Die geteilten oder ungeteilten ringförmigen Presskörper werden auf die zentrale Moderatorsäule aufgeschoben und in dem Aussenbehälter 64 des Brennstoffelementes angeordnet. Bei Verwendung von geteilten Presskörpern brauchen die Spalte 61 in den Presskörpern nicht vertikal miteinander zu fluchten. Dieser Aussenbehälter (Brennstoffbüchse) wird zum grössten Teil aus einem Moderator von geringer Durchlässigkeit hergestellt und hat eine Mantelwand 66, die so stark ist, dass ihr Durchlässigkeitskoeffizient so klein ist, dass sie den Durchtritt von Spaltprodukten im wesentlichen verhindert.
Beispielsweise hat der Moderator bei Zimmertemperatur eine Durchlässigkeit für Helium von nicht mehr als etwa 5. 10* cm /sec, vorzugsweise von weniger als etwa 1. 10 -5 cm2/sec. Der Mantel 66 der Büchse 64 kann relativ dünn sein, beispielsweise eine Stärke von nur etwa 9 mm haben, d. h. der Aussendurchmesser kann etwa 89 mm und der Innendurchmesser etwa 70 mm betragen, wobei trotzdem der Brennstoff und die Spaltprodukte genügend festgehalten werden.
Der Mantel der Brennstoffbüchse ist an seinem unteren Ende mit einem tragenden Kupplungsstück 68 verbunden, das aus einem Moderator geringer Durchlässigkeit, beispielsweise Graphit, hergestellt ist. Am oberen Ende ist der Mantel dicht mit einem oberen Reflektorblock 70 aus porösem Graphit oder einem andern porösen Moderator verbunden. Dieser Reflektorblock 70 bildet nicht nur den oberen Reflektorteil, sondern dient auch als Gaseintritt zum Inneren des Behäl-
EMI7.1
<Desc/Clms Page number 8>
EMI8.1
EMI8.2
<Desc/Clms Page number 9>
EMI9.1
<Desc/Clms Page number 10>
In einer Ausführungsform besitzt die Spaltproduktsperre einen etwa 305 mm langen Zylinder, dessen
Durchmesser annähernd dem Innendurchmesser der Büchse entspricht. Eine derartige Sperre besitzt 16 Nu- ten, die sich von ihrem Aussenumfang radial einwärts erstrecken und wie vorstehend beschrieben mit ent- sprechenden vertikalen Nuten in dem unteren Reflektorblock korrespondieren. Die vertikalen Nuten in der Spaltproduktsperre sind mit einem geeigneten Mittel auf der Basis von Aktivkohle (etwa 150 g) in feinverteilter Form gefüllt, das eine spezifische Oberfläche von 1500 m2/g hat. Die Aktivkohle ist mit etwa 50 g metallischem Kupfer oder Silber in feinverteilter Form imprägniert. Das Metall ist auf den
Aussenflächen der Aktivkohle in Flocken vorhanden und in deren Poren abgelagert.
Ein Sperrmittel aus kupferimprägnierter Aktivkohle kann hergestellt werden, indem die angegebene
Menge Aktivkohle etwa 2 - 3 Tage lang mit einer alkoholischen Lösung getränkt wird, die eine solche
Menge Kupfernitrat enthält, dass in dem fertigen Mittel die angegebene Kupfermenge vorhanden ist. Ein etwaiger Überschuss der Lösung wird dann von der Aktivkohle ablaufen gelassen und diese bei 1000C im
Vakuum getrocknet, bei 3000C ausgeheizt, um das Kupfernitrat zu Kupferoxyd zu zersetzen, und bei etwa 5000C mit Wasserstoff behandelt, um das in dem Mittel vorhandene Kupferoxyd zu metallischem
Kupfer zu reduzieren. Durch eine nach dem ersten Trocknen durchgeführte zweite Imprägnierung wird die Kupferkonzentration auf über 30 Gew.-% bis zu 50 Gew.-% erhöht.
Wenn man die Aktivkohle zusammen mit Silber als elektropositivem Material verwendet, wird dieses vorzugsweise aus einer ammoniakalischen Silberacetatlösung auf der Aktivkohle niedergeschlagen, dann aus dem Acetat in das Oxyd umgewandelt und in der für das Kupfer beschriebenen Weise zu dem freien Metall umgewandelt. In dem fertigen Sperrmittel für die Spaltproduktsperre kann das Metall, sei es Kupfer, Silber oder ein anderes Metall, daher in einer Menge bis zu 50% des Gesamtgewichtes des Mittels vorhanden sein.
An Stelle von oder zusätzlich zu der Aktivkohle kann man als Adsorbens in dem Sperrmittel natürlich auch eine andere Substanz, beispielsweise aktiviertes Aluminiumoxyd, verwenden.
Jetzt sei die Wirkung des in der Spaltproduktsperre vorhandenen Mittels auf jene Spaltprodukte besprochen, die in dem Spülgasstrom die Sperre erreichen. Selen, Brom, Tellur und Jod trachten, mit dem metallischen Kupfer zu reagieren, und bilden dabei Kupferselenid, Kupferbromid und andere Stoffe geringer Flüchtigkeit. Caesium und Rubidium reagieren stark mit Aktivkohle, wobei sie chemisorbiert oder auf andere Weise chemisch mit der Aktivkohle verbunden werden. Infolgedessen haben diese Elemente über Aktivkohle einen sehr niedrigen Dampfdruck. Beispielsweise wird bei 4270C und Caesiumbelastungen von 1/2 g pro g Aktivkohle ein Gleichgewichts-Caesiumdampfdruck von etwa 10-8 at erhalten. Daher haben als Spaltprodukte erhaltenes Caesium und Rubidium nur eine geringe Neigung zur Mitnahme über die innere Spaltproduktsperre hinaus.
Aus als Spaltprodukte erhaltenem Jod bzw. Brom gebildetes Kupferjodid und Kupferbromid sind etwas flüchtig und haben eine gewisse Neigung, durch die Sperre hindurchzugehen. Die Durchgangszeiten sind jedoch lang und haben eine Grössenordnung von 100 h oder mehr. Silberjodid und-bromid sind weniger flüchtig als die entsprechenden Kupfersalze und werden in der Sperre noch länger zurückgehalten.
Cadmium geht mit einiger Verzögerung durch die Sperre hindurch. Infolge seiner geringen Ausbeute im Spaltprozess trägt Cadmium jedoch nicht wesentlich zu der Gesamtaktivität der Spaltprodukte bei.
Elementares Barium, Strontium, Samarium und Europium neigen zur Kondensation in den Spülkanälen und in der Sperre. Barium, Strontium, Samarium und Europium, die in der Gasphase mit restlichem Kohlenmonoxyd reagiert haben, das in kleinen Mengen (etwa 10 Millionstel) in dem als Spülgas verwendeten Helium enthalten sein kann, neigen zur Bildung von Oxyd-Aerosolen, die nicht leicht aufgefangen werden können.
Barium, Strontium, Samarium und Europium neigen jedoch auch zur Reaktion mit chemisorbiertem Sauerstoff auf Graphit und Aktivkohleflächen der Sperre und neigen in diesem Fall zum Anhaften an diesen Flächen.
Antimon neigt zur raschen Kondensation in der Sperre, wenn es nicht schon früher kondensiert, z. B. in den Spülkanälen usw. Auf jeden Fall ist Antimon nicht sehr wichtig, weil es, bezogen auf den Gesamtanfall an Spaltprodukten, nur in einer relativ geringen Konzentration vorhanden ist.
Somit verzögert die innereSpaltproduktsperre 60 die Wanderung eines wesentlichen Teiles der Spaltprodukte um einen beträchtlichen Zeitraum. Es versteht sich, dass in dem Brennstoffelement 10 an Stelle der Sperre 60 auch andere innere Spaltproduktsperren vorgesehen werden können.
Die innere Spaltproduktsperre kann auch entfallen, doch wird vorzugsweise eine innere Sperre, beispielsweise die Sperre 60, vorgesehen.
<Desc/Clms Page number 11>
EMI11.1
EMI11.2
<tb>
<tb> AnordnungAussendurchmesser <SEP> des <SEP> Brennstoff-Presskörpers <SEP> 69, <SEP> 9 <SEP> mm
<tb> Innendurchmesser <SEP> des <SEP> Brennstoff-Presskörpers <SEP> 44, <SEP> 5 <SEP> mm
<tb> Durchmesser <SEP> der <SEP> Säule <SEP> 44, <SEP> 5 <SEP> mm
<tb> Länge <SEP> des <SEP> Brennstoff-Presskörpers <SEP> 31, <SEP> 8 <SEP> mm
<tb> Gesamtlänge <SEP> der <SEP> Brennstoff-Presskörper <SEP> 2286 <SEP> mm
<tb> Wandstärke <SEP> des <SEP> Büchsenmantels <SEP> 9, <SEP> 5 <SEP> mm <SEP>
<tb> Durchmesser <SEP> des <SEP> Brennstoffelementes <SEP> 88,
<SEP> 9 <SEP> mm <SEP>
<tb> Länge <SEP> des <SEP> Brennstoffelementes <SEP> 3658 <SEP> mm
<tb> Länge <SEP> des <SEP> oberen <SEP> Reflektors <SEP> 686 <SEP> mm
<tb> Länge <SEP> des <SEP> unteren <SEP> Reflektors <SEP> 686 <SEP> mm
<tb>
<Desc/Clms Page number 12>
Tabelle II (Fortsetzung)
EMI12.1
<tb>
<tb> Länge <SEP> der <SEP> inneren <SEP> Sperre <SEP> 305 <SEP> mm
<tb> Länge <SEP> jedes <SEP> Kanals <SEP> der <SEP> inneren <SEP> Sperre <SEP> 279 <SEP> mm
<tb> Breite <SEP> jedes <SEP> Kanals <SEP> der <SEP> inneren <SEP> Sperre <SEP> 6, <SEP> 4 <SEP> mm
<tb> Tiefe <SEP> jedes <SEP> Kanals <SEP> der <SEP> inneren <SEP> Sperre <SEP> 20, <SEP> 6 <SEP> mm
<tb>
Es wurde somit ein verbessertes Brennstoffelement geschaffen, das so ausgebildet ist,
dass ein Spülstrom eines Kühlmittels vorn oberenEnde des Elementes in Berührung mit der Oberfläche des darin befindlichen Brennstoffes strömt und dann zu verbesserten, innen und aussen angeordneten Spaltproduktsperren gelangt, in denen die von dem Spülgas mitgenommenen Spaltprodukte aufgehalten und entfernt werden. Ferner erschweren die Brennstoff-Presskörper des Brennstoffelementes infolge ihrer verbesserten Ausbildung die Abwanderung von Spaltprodukten. Die innere Spaltproduktsperre hat ebenfalls eine verbesserte Ausbildung. Infolgedessen wird ein Eintritt von Spaltprodukten aus dem Brennstoffelement in den Hauptkühlmittelstrom äusserst wirksam verhindert.
Das erfindungsgemässe Brennstoffelement zeichnet sich ferner durch eine einfache Konstruktion und dadurch aus, dass es auf einfache Weise zusammengebaut und auseinandergenommen werden und längere
EMI12.2