DE1303189B - - Google Patents
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf einen Kernbrennstoff- oder Kerngiftformkörper mit einer mehrschichtigen
Schutzhülle aus pyrolytischem Kohlenstoff, wobei eine erste Hülle aus pyrolytischem Kohlenstoff
geringer Dichte und schwammiger Konsistenz und eine zweite und eine dritte Hülle aus dichtem, thermisch
leitenden, pyrolytischen Kohlenstoff besteht.
Formkörper dieser Art sind aus der Veröffentlichung »Planseeberichte für Pulvermetallurgie« Bd.
10,1962, S. 168 bis 177, bekannt. Bei diesen bekannten
Formkörpern besteht der Kern aus Mo2C, das als Modellsubstanz für UC2 verwendet wurde. Die erste
Schicht wurde im Wirbelbettverfahren aus Azetylen eines Parialdrucks von 0,6 Atm bei 1100" C während
I 7, Stunden abgeschieden und erhielt dabei eine Dicke von 25 μ. Die zweite Schicht wurde aus Azetylen
eines Partiöldrucks von 0,1 Atm bei 1450° C während 7 Stunden abgeschieden und erhielt eine Dicke
von 200 μ. Die dritte Schicht wurde aus Azetylen eines Partialdrucks von 0,3 Atm bei 1800° C während
30 Minuten abgeschieden und erhielt eine Dicke von etwa 100 μ (Aufwachsgeschwindigkeit 200 μ pro
ίο Stunde). Schnitte durch die Formkörper zeigen bei
Interferenzaufnahme einen Schichtaufbau derzweiten und dritten Schicht, der »laminar« bezeichnet wird.
Keine der beiden äußersten Schichten hat ei;<e kolumnare
Struktur.
Nach der Veröffentlichung des Battelle Memorial Institute, Columbus, Ohio, »Battelle Studies of Veramic
Coated-Particle Fuels - A Review for the AEC Symposium on Ceramic-Matrix Fuels Containing
Coated Particles, gehalten am Battelle Memorial In-
stitute vom 5. und 6. November 1962« von R. W. Dayton, J. H. Oxley und C. W. Townley,
Seite 25 bis 28, ist es bekannt, daß man nicht nur laminare Schichten aus dichtem, thermisch leitfähigen, pvrolytischen
Kohlenstoff erzeugen kann, sondern auch
»kolumnar« genannte Schichten aus dichtem, thermisch leitfähigen, pyrolytischen Kohlenstoff. Im Gegensatz
zu den laminaren Schichten, bei denen die Kristallkörner im wesentlichen in Umfangsrichtung
orientiert sind, sind bei den kolumnaren Schichten die Kristallkörner im wesentlichen radial orientiert. Die
kolumnaren Schichten entstehen bei relativ niedrigen Abscheidegeschwindigkeiten, die laminaren Schichten
bei relativ großen Abscheidegeschwindigkeiten. Die Grenze hängt von den jeweils vorliegenden Be-
dingungen, u. a. der Art des zu polyrolysierenden Gases,
dem Partialdruck dieses Gases, der Fließgeschwindigkeit des Gases, der Temperatur, der Dichte
der Formkörper im Wirbelbett ab. Als Anhalt kann als Grenze eine Abscheidegeschwindigkeit von 10 μ
pro Stunde bei einer Temperatur von 1400° C und sonst üblichen Bedingungen angesehen werden. Die
auf einen UO2- oder UC,-Kern Überzugsschichten
aus Kohlenstoff haben entweder eine laminare oder eine kolumnare Struktur.
In einer Veröffentlichung der US-Atomic Energy Comission, »Ceramic-Matrix Fuels containing coated
particles«. Proceedings of a Symposium, gehalten am Battelle Memorial Institute vom 5. und 6. Nov. 1962,
W. O. Harms, Seite 71 bis 94, findet sich ferner ein Testbericht über Kernbrennstoff-Formkörper mit
einer Hülle aus pyrolytisch abgeschiedenem Kohlenstoff. In diesem Bericht wird ausgeführt, daß Kernbrennstoffpartikel,
die mit zwei Überzugsschichten aus pyrolytisch abgeschiedenem Kohlenstoff je einer
laminaren und je einer kolumnaren Struktur versehen sind, solchen mit nur einer Überzugsschicht aus Kohlenstoff
mit einer laminaren oder kolumnaren Struktur überlegen sind. Diese Formkörper mit einer nur
zweischichtigen Hülle aus je einer laminaren und je einer kolumnaren Schicht enthalten jedoch außer diesen
beiden Schichten keine weitere Schicht, und die Spaltgasabgabe daraus erweist sich noch nicht als genügend
gering.
Die bekannten Formkörper mit Hüllen aus Kohlenstoff enthalten in ihrem Kern durch Neutronen
spaltbares Material (Kernbrennstoff). Aufgabe der ersten Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff
schwammiger Konsistenz ist es, mechanische Stöße
auf den Kern, die von außen auf die Formkörper wirken,
zu dämpfen und Spaltprodukte, die beim Spalten des Kernbrennstoffs durch Neutronen entstehen, zu
bremsen und aufzufangen. Aufgabe der zweiten und dritten Schicht aus dichtem, thermisch leitfähigen, pyrolytischen
Kohlenstoff ist es, einen Austritt der Spaltprodukte, auch wenn sie gasförmig sind, aus dsn
Formkörpern zu verhindern. Dies ist wegen der Dichtheit dieser beiden Schichten grundsätzlich möglich.
Aus der französischen Patentschrift 1320962 ist schließlich ein Kernbrennstoff-Formkörper mit einer
,zweischichtigen Hülle aus Aluminiumoxid bekannt, wobei die innere Schicht aus porösem Al1O, und die
äußere Schicht aus dichtem u-Al-,Ο, besteht. Dem
ganz andersartigen Material der Hülle entsprechend werden die Aluminiumoxidschichten durch Hydrolyse
von Aluminiumchlorid aus der Gasphase auf die Kernbrennstoffpartikel aufgebracht, und die Aluminiumoxidhülle
besteht nur aus zwei Schichten.
Aufgabe der Erfindung ist es, einen Formkörper mit einer Kohlenstoffhülle der eingangs genannten
Art zu schaffen, der in besonders hohem Maße gasundurchlässig ist und darüber hinaus mechanisch sehr
widerstandsfähig ist und der insbesondere nicht bei mechanischer oder thermischer Beanspruchung oder
auch bei Strahlungsbeanspruchung zur Bildung von Rissen neigt, durch die Gas aus dem Formkörper einweichen
kann.
Die Erfindung geht somit aus von einem Kernbrennstoff- oder Kerngiftformkörper mit einer mehrschichtigen
Schutzhülle aus pyrolytischem Kohlenstoff, wobei eine erste Hülle aus pyrolytischem
Kohlenstoff geringer Dichte und schwammiger Konsistenz und eine zweite und eine dritte Hülle aus dichtem,
thermisch leitenden, pyrolytischen Kohlenstoff besteht. Sie ist dadurch gekennzeichnet, daß die erste
Hülle in an sich bekannter Weise eine Dicke von etwa 1 bis 2 Rückstoßreichweiten aufweist und in
ebenfalls an sich bekannter Weise die zweite oder dritte Hülle kolumnar und entsprechend die dritte
oder zweite Hülle laminar ausgebildet sind und daß diese beiden Schichten diskontinuierlich unter Bildung
einer Grenzfläche aufeinanderfolgen.
Zwischen der laminaren Schicht und der kolumnaren Schicht, die diskontinuierlich aufeinanderfolgen,
bildet sich überraschenderweise offenbar eine in besonders hohem Maße gasundurchlässige Schicht.
Die erste Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff schwammiger Konsistenz soll vorzugsweise 5 bis 50 μ
dick sein, um Spaltprodukte auffangen zu können. Die Reichweite von Spaltprodukten in schwammigem
Kohlenstoff beträgt etwa 15 bis 25 μ. Da zwei Rückstoßreichweiten
ausreichen, um mit hohem Sicherheitsgrad Spaltprodukte aufzufangen, erhält die erste
Schicht aus schwammigem Kohlenstoff vorzugsweise eine Dicke von 25 bis 50. Schichtstärken in diesem
Bereich verhindern außerdem einen raschen Wärmeübergang vom Kern auf die beiden äußeren Schichten
und mindern daher die thermische Beanspruchung der beiden äußeren Schichten und somit eine Rißbildung
in den äußeren Schichten.
Das Zusammenwirken der laminaren und der kolumnaren Kohlenstoffschicht der erfindungsgemäßen
Formkörper macht die mehrschichtige Hülle gasundurchlässig und mechanisch sehr widerstandsfähig.
Die Gasundurchlässigkeit hängt jedenfalls offensichtlich nicht nur von der Dichte und der Dicke der
Schichten ab, denn sonst müßte eine rein kolumnare Schicht wegen ihrer im Verhältnis zur laminaren
Schicht größeren Dichte bei gleicher Schichtstärke gasundurchlässig sein. In der jeweils inneren oder äußeren
Schicht entstehende Risse pflanzen sich überraschenderweise zur äußeren bzw. inneren Schicht nicht
fort, vermutlich wegen des unterschiedlichen kristallinen Aufbaus der Schichten, der eine Rißfortpflanzung
hemmt.
ίο Zur Herstellung der ersten Schicht aus schwammigem
Kohlenstoff werden die Kerne beispielsweise in einen Heliumstrom dispergiert und dabei auf eine
Temperatur zwischen 800 und 1400° C erhitzt. Eine Substanz, aus der sich bei Pyrolyse Kohlenstoff geringer
Dichte und schwammiger Konsistenz abscheidet, beispielsweise Azetylengas bei einem relativ hohen
Partialdruck von beispielsweise 0,65 bis 0,9 Atm wird dann in den Heliumstrom eingeführt.
Die laminare und die kolumnare Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff können auf die Schicht aus
pyrolytischem Kohlenstoff geringer Dichte und schwammiger Konsistenz in verschiedener Weise aufgebracht
werden. Beispielsweise können Urandicarhid-Thoriumdicarbidpartikel
oder Borcarbidpartikel als Strömungsbett in einem Strom von erhitztem Heliumgas in einer erhitzten Graphitreaktorröhre bei einer
Temperatur zwischen 1200 und 2200° C dispergiert werden. Eine Verbindung, die dazu in der Lage
ist, einen dichten, thermisch leitfähigen pyrolytischen Kohlenstoff auf Grund von Zersetzung zu erzeugen,
z. B. Methan, wird in den Heliumstrom mit einem Partialdruck von ungefähr 0,001 bis 0,80 Atm eingemischt.
Beliebige andere Materialien, die dichten, thermisch leitfähigen pyrolytischen Kohlenstoff auf
Grund einer Zersetzung bilden, können ebenfalls verwendet werden. Bei Temperatur oberhalb 1200" C
zersetzt sich das Methangas auf der Oberfläche der Partikel und bildet eine pyrolytische Kohlenstoffschichl
auf ihrer Oberfläche. Die Schichten aus pyrolytischem Kohlenstoff können von beliebiger Dicke
sein; Dicken von 10 bis 80 μ reichen aus, um die Spaltprodukte
innerhalb der Brennstoffpartikel zurückzuhalten oder die Verdampfung des Gifts zu verhindern.
Wird ein Partialdruck des Methans zwischen 0,08 und 0,80 Atm bei einem Gesamtgasstrom von 1000
bis 10 000 cm1 pro Minute durch einen Reaktor von 2,5 cm Durchmesser angewendet, so wird die Schicht
aus dichtein, thermisch leitfähigen, pyrolytischen Kohlenstoff laminar. Wird jedoch der Partialdruck des
Methans auf einen Wert zwischen ungefähr 0,001 bis 0,08 Atm verringert, dann wird die Schicht Kolumnar.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist daher
ein Verfahren zur Herstellung des vorstehenden Kernbrennstoff- oder Kerngiftformkörpers mit einer
mehrschichtigen Schutzhülle durch Aufbringung pyrolytischer Kohlenstoffhüllen auf einen Kern, das dadurch
gekennzeichnet ist, daß man auf einen Kern aus Kernbrennstoff oder Kerngift in an sich bekannter
Weise eine erste Hülle aus pyrolytischem Kohlenstoff geringer Dichte und schwammiger Struktur mit einer
Dicke von etwa 1 bis 2 Rückstoßreichweiten aufbringt, dann bei einem Methangasdruck zwischen 0,08
und 0,80 Atm und einer Temperatur zwischen 1200 und 2200° C eine Hülle aus dichtem, thermisch leitenden,
laminaren, pyrolytischen Kohlenstoff oder bei einem Methangasdruck zwischen 0,001 und 0,08 Atm
und einer Temperatur zwischen 1200 und 2200° C eine Hülle aus dichtem, thermisch leitenden, kolum-
naren. pyrolytischen Kohlenstoff aufbringt und nach Aufbringung der zweiten Hülle aus laminarem oder
kolumnaren Kohlenstoff den Methangasstrom unterbricht
und dann die dritte kolumnare oder laminare Hülle aufbringt.
Die speziellen Betriebsbedingungen für die Ausbildung der dichten pyrolyiischen Kohlenstoffhüllen,
seien sie laminar oder kolumnar, können in ziemlich weiten Grenzen verändert werden. Die Geometrie der
Reaktionsrohr und die Größe und Form der Artikel,
die überzogen werden, sind bestimmend für die Strömungsgeschwindigkeit und den Partialdruck der Gase.
Die Kerne erfindungsgemäßer Formkörper können auch neutronenabsorbierendes Material (sogenannte
Gifte) enthalten. Die erfindungs^ernäßen Kohlenstoffschichten
verhindern dann, daß diese Gifte aus den Formkörpern ausdampfen können.
Somit sind die Formkörper bevorzugt zur Herstellung von Kernbrennstoffelementen und Kernreaktorregelelementen
(Reaktorkont/ollstäben) geeignet.
Auch können die Kerne sowohl Spaltmaterial als auch Ciifte enthalten; hierdurch wird die Lebensdauer der
Reaktivität von Brennstoffelementen, in denen diese Formkörper enthalten sind, verlängert und die Anzahl
tier Reaktorkontrollstäbe, die in dem Reaktor erforderlich sind, vermindert.
Für die Anwendungen in Kernreaktoren eignen sieh die Formkörper auch deswegen besonders weil
sie hohen Strahlungsbeanspruchungen widerstehen. Wegen ihrer hohen "Widerstandsfähigkeit gegenüber
thermischen Beanspruchungen und mechanischen Beanspruchungen sind die Formkörper besonders zur
Verwendung in gasgekiihlten Hochtemperaturreaktoren
geeignet. Als spaltbares Material für den Kern erfindungsgemäßer Formkörper kommen insbesondere
Urandicarbid oder Mischungen aus Urandicarbid und Thoriumdicarbid in Betracht, aber auch allgemein
spaltba.e Materialien wie metallisches Uran, Thorium
und Plutonium und Verbindungen dieser Metalle, wie Urandioxid, Thoriumdioxid und Urancarbid.
Obwohl die Erfindung insbesondere in Beziehung aufspaltbare Brennstoffe aus Urandicarbid oder einer
Mischung aus Urandicarbid und Thoriumdicarbid und auf brennbare Gifte aus Borcarbid und Gadoliniumearbid
beschrieben wurde, können auch andere spaltbare Materialien und andere Gifte mit einer
Schutzschicht aus pyrolytischem Kohlenstoff geringer Dichte and schwammiger Konsistenz mit mindestens
zwei getrennten und diskontinuierlichen, laminaren bzw. koiumnaren Schichten aus dichtem, thermisch
leitfähigen, pyrolytischen Kohlenstoff versehen werden, um eine verbesserte Strukturstabilität und eine
bessere Zurückhaltung der Spaltprodukte oder Dampfdrücke zu liefern. Entsprechend können auch
verschieden geformte Brennstoffkörper mit diesen Hüllen versehen werden, beispielsweise Körper in
Form von Stangen oder Ringen.
Die erfindungsgemäßen Kernbrennstoff- und Kerngiftkörper zeichnen sich durch eine erhöhte Stabilität
und verbesserte Rückhaltung der Spaltproduktc aus. Bei den umhüllten Urandicarbid-Thoriumcarbid-Formkörpem
liegt bei einer Temperatur von 1700° C nach 50 Stunden der Anteil des aus den umhüllten
Brennstoffpartikeln ausgetretenen Xenons 133 in dem Bereich von 1 · 10 fi bis 5 10 5 enr (vgl.
Beispiel 1). Bei den vorgenannten, bekannten Brennstoffpartikeln, die in herkömmlicher Weise mit einer
zweifachen Schicht aus kolumnaren und laminaren Kohlenstoffstrukturen überzogen sind, tritt dagegen
eine Spaltgasfreisetzung in diesem Ausmaß bereits bei viel niedrigeren Temperaturen von 815 bis 925" C auf
(vgl. Veröffentlichung der US-Atomic Energy Comission. »Ceramic-Matrix Fuels containing coated particles«.
Proceedings oi a Symposium, gehalten am liaitelle
Memorial Institute vom 5. und 6. Nov. 19f>2.
W. O. Harms, S. 71 bis 94).
Die Beispiele erläutern di" Erfindung.
Eine Urandicarbid-Thoriumdicarbid-Brennstofimischung
wird aus gepulvertem Thoriumdioxid, gepulvertem Uraniumdioxid und gepulvertem Kohlcn-
is stoff hergestellt. Das verwendete Urandioxid enthält
91 % bis 93 % U 235. Jeweils 10 g Thoriumdioxid,
die 88 c/< Thorium enthalten, werden mit einem
Gramm des Urandioxids gemischt, um einen spaltbaren Urandicarbid-Thoriumdicarbid-Brennstoff mit
so einem 10:1 Thorium-Uran-Verhältnis zu erhalten.
Kohlenstoff wird in einer Menge zugeführt, die das stöchiometrischc Verhältnis übersteigt, das für die
Umwandlung der Dioxide in Dicarbide notwendig ist. Ein Bindemittel von 2 Gewichtsprozent aus Athylzellulose
wird der Mischung aus den Dioxiden und Kohlenstoff hinzugefügt.
Das gepulverte Thoriumdioxid, Urandioxid, Kohlenstoff und die Äthylzellulose werden innig miteinander
vermischt, während sie trocken sind. Ein Trichloräthyknlösungsmittel
für den Äthylzellulosebinder wird hinzugefügt, um die Äthyzlzeüulose zu lösen und
einen Brei zu bilden. Der Brei wird gerührt, um agglomerierte Partikel aus Thoriumdioxid, Urandioxid und
Kohlenstoff in der Größe von ungefähr 295 bis 500 μ zu erhalten, die im Ofen bei 60° C getrocknet werden.
Die getrockneten agglomerierten Partikel aus Thoriumdioxid, Urandioxid und Kohlenstoff werden miteinander
mit Graphitmehl vermischt, z. B. mit einem Graphit einer mittleren Partikelgröße von weniger als
20 μ in einem Partikel-zu-Graphitgewichts-Verhältnis
von 8: 1 und dann in einem Graphittiegel unter Vakuum bei einer Temperatur von 2200° C miteinander
zur Reaktion gebracht, um die Dioxide in Dicarbide zu reduzieren. Die Gegenwart eines Überschusses
an Kohlenstoff bevorzugt die Bildung einer festen Lösung eines eutektischen Gemisches von Thoriumdicarbid,
Urandicarbid und Kohlenstoff gegenüber den stöchiometrischen Dicarbiden. Nachdem die Dioxide
vollständig zu Dicarbiden reduziert sind, wird die Temperatur auf 2500° C erhöht, um die Partikel aus
Urandicarbid-Thoriumdicarbid zu schmelzen und zu verdichten. Die Gegenwart des Graphitmehls verhindert
die Verschmelzung der Urandicarbid-Thoriumdicarbid-Partikel, die als dispergierte Partikel in dem
Graphitmehl erhalten bleiben. Nach Abkühlung werdendichte,
nahezu kugelförmige Partikel einer Größe von 175 μ bis 300 μ aus einer festen Lösung des Urandicarbid
und Thoriumdicarbids erhalten.
Eine Graphitreaktionsröhre mit einem Durchmesser von 2,5 cm wird auf 1150° C erhitzt und Heliumgas
durch die Röhre mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 3800 cm' pro Minute hindurchgelassen. 50 g des
Urandicarbid-Thoriumdicarbid-Brennstoffs einer Partikelgröße von 175 μ bis 300 μ wird in die Reaktionsröhre
eingetropft und in dem Heliumgasstrom verflüssigt. Wenn die Temperatur der Brennstoffpartikel
1150° C erreicht, dann wird Azetylengas bei einem
Partialdruck von 0,80 Atm zu dem Heliumgas-
cn
)ci
iiif
is-Ii-U-
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iiif
is-Ii-U-
strom zugemischt. Das Azetylen zersetzt sich und schlägt einen Kohlenstoff geringer Dichte und
schwammiger Konsistenz auf die Brennstoffpartikel nieder. Der Strom des Azetylengases wird aufrechterhalten,
bis eine Kohlcnstoffhülle geringer Dichte und schwammiger Konsistenz von 25 μ Dicke und auf
den Brennstoffpartikeln abgeschieden ist. Der Azetylengasstrom wird beendet und die Temperatur der
Reaklionsröhre auf 1700° C erhöht. Bei dieser Temperatur
wird Methangas bei einem Partialdruck von 18 Atm dem Heliumgasstrom zugemischt und in die
Reaktionsröhre eingeführt, wo er sich zersetzt und eine Zwischenschicht von dichtem, thermisch leitfähigen,
laminaren, pyrolytischen Kohlenstoff über dem schwammigen Kohlenstoff abscheidet. Der Methangasstrom
wird so lange fortgesetzt, bis eine Schicht aus laminarem, pyrolytischen Kohlenstoff einer Dicke
von 30 μ erhalten ist.
Der Strom des Methangases wird beendet und die Temperatur der Partikel auf 18500C erhöht. Eine
weitere Menge von Methangas bei einem Partialdruck von 0 025 Atm wird mit Heliumgas gemischt und die
Rcaktionsröhre eingeführt, wo sie zerfällt, und eine dichte, thermisch leitfähige, kolumnare, pyrolytische
Kohlenstoffhülk auf der Zwischenschicht aus laminarem, pyrolytischen Kohlenstoff abscheidet. Der
Methangasstrom wird fortgesetzt, bis eine Hülle aus kolumnarem, pyrolytischen Kohlenstoff mit einer
Dicke von 45 μ erhalten ist, dann wird der Gasstrom abgeschaltet, und es werden die überzogenen Brennstoffpartikel
in Helium abgekühlt und aus der Reaktionsröhre entfernt. Die überzogenen Brennstoffpartikel
zeigen eine wesentlich verbesserte Rückhaltung der Spaltprodukte. Der Anteil des nach 50 Stunden
bei 1700" C aus den umhüllten Partikeln ausgetretenen
Xenons 133 liegt in dem Bereich von 1 · 10 ft bis
5 10 * cm1. Die nach dem Beispiel 1 umhüllten
Brennstoff partikel weisen außerdem eine verbesserte S Strahlenstabilität auf; nach einer Verbrennung von
20% des spaltbaren Brennstoffs zeigte ihre Hülle noch keine Fehlstellen.
Brennstoffpartikel mit getrennten und diskontinuierlichen,
dichten, thermisch leitfähigen Hüllen aus pyrolytischcm Kohlenstoff werden gemäß Beispiel 1
hergestellt, abgesehen davon, daß die Hülle aus kolumnarem, pyrolytischen Kohlenstoff als eine Zwi-
'5 schenhülle und die laminare, pyrolytische Kohlenstoffhülle als äußere Hülle aufgebracht wird. Die
Brennstoffpartikel zeigen entsprechende Spaltproduktruckhaltfähigkeit
und Strahlenstabilität wie die Brennstoffpartikel nach Beispiel 1 und werden mit
diesen praktisch für alle Zwecke identisch angesehen.
Borcarbidgiftpartikel mit einer mittleren Größe von ungefähr 20 μ werden mit einer Kohlenstoffhülle
geringer Dichte und stoßabsorbierendem, schwammigen Kohlenstoff versehen und einer zwischenliegenden,
dichten thermisch lciifähigcn, laminaren, pyroly
tischen Kohlenstoffhülle und einer äußeren Hülle aus dichtem, thermisch leitfähigen, kolumnaren, pyrolytisehen
Kohlenstoff gemäß dem Verfahren nach Beispiel 1. Die umhüllten Borcarbidpariike! zeigen einen
verbesserten Widerstand gegenüber Wärme- und Strahlungsbeanspruchungen und zeigen eine erhöhte
Dampfdruckzurückhaltung.
Claims (5)
1. Kernbrennstoff- oder Kerngiftformkörper mit einer mehrschichtigen Schutzhülle aus pyrolytischem
Kohlenstoff, wobei eine erste Hülle aus pyrolytischem Kohlenstoff geringer Dichte und
schwammiger Konsistenz und eine zweite und eine dritte Hülle aus dichtem, thermisch leitenden, pyrolytischen
Kohlenstoff besteht, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Hülle in an sich
bekannter Weise eine Dicke von etwa 1 bis 2 Rückstoßreichweiten aufweist und in ebenfalls an
sich bekannter Weise die zweite oder dritte Hülle kolumnar und entsprechend die dritte oder zweite
Hülle laminar ausgebildet sind und daß diese beiden Schichten diskontinuierlich unter Bildung einer
Grenzfläche aufeinanderfolgen.
2. Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff aus Urandicarbid
oder einer Mischung aus Urandicarbid und Thoriumcarbid besteht.
3. Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß das Kerngift aus Borcarbid oder Gadoliniumcarbid besteht.
4. Formkörper nach einem der Ansprüche I bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite und
dritte Hülle je H) bis 80 μ dick sind.
5. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoff-
oder Kerngiftformkörpers nach Anspruch 1, mit einer mehrschichtigen Schutzhülle durch Aufbringung
pyrolytischer Kohlenstoffhüllen auf einen Kern, dadurch gekennzeichnet, daß man auf
einen Kern aus Kernbrennstoff oder Kerngift in an sich bekannter Weise eine erste Hülle aus pyrolytischem
Kohlenstoff geringer Dichte und schwammiger Struktur mit einer Dicke von etwa 1 bis 2 Rückstoßreichweiten aufbringt, dann bei einem
Methangasdruck zwischen 0,08 und 0,80 Atm und einer Temperatur zwischen 1200° C und
2200° C eine Hülle aus dichtem, thermisch leitenden, laminaren, pyrolytischen Kohlenstoff oder
bei einem Methangasdruck zwischen 0,001 und 0,08 Atm und einer Temperatur zwischen 1200° C
und 2200" C eine Hülle aus dichtem, thermisch leitenden, kolumnaren, pyrolytischen Kohlenstoff
aufbringt und nach Aufbringung der zweiten Hülle aus laminarem oder kolumnaren Kohlenstoff den
Methangasstrom unterbricht und dann die dritte kolumnare oder laminare Hülle aufbringt.
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