WO2024111461A1 - 成形用樹脂組成物及び電子部品装置 - Google Patents

Abstract

エポキシ樹脂と、活性エステル化合物を含む硬化剤と、無機充填材と、多孔質ポリマー粒子と、を含む成形用樹脂組成物。

Description

成形用樹脂組成物及び電子部品装置

　本開示は、成形用樹脂組成物及び電子部品装置に関する。

　近年の電子機器の高機能化、軽薄短小化の要求に伴い電子部品の高密度集積化、さらには高密度実装化が進んできており、これらの電子機器に使用される半導体パッケージは、従来にも増して、益々、小型化が進んでいる。さらに、電子機器の通信に使用される電波の高周波化も進んでいる。

　例えば、特許文献１及び２では、半導体パッケージの小型化、及び高周波への対応の点から、半導体素子の封止に用いる高誘電率樹脂組成物が提案されている。

特開２０１５－０３６４１０号公報 特開２０１８－１４１０５２号公報

　半導体素子等の電子部品を封止する材料としては、例えば、エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填材とを含む成形用樹脂組成物が挙げられる。上記成形用樹脂組成物として、誘電正接の高い材料を用いると、誘電損失により伝送信号が熱に変換され、通信効率が低下しやすくなる。ここで、通信のために発信された電波が誘電体において熱変換されることで発生する誘電損失の量は、周波数と比誘電率の平方根と誘電正接との積として表される。伝送信号は、周波数に比例して熱に変わりやすくなる。特に近年、情報の多様化に伴うチャンネル数増加等に対応するため、通信に使用される電波が高周波化されている。誘電損失を抑制するためには、比誘電率が低い硬化物を成形可能な成形用樹脂組成物が求められている。

　本開示は、上記従来の事情に鑑みてなされたものであり、低い比誘電率を有する硬化物を成形可能な成形用樹脂組成物、及びこれを用いた電子部品装置を提供することを課題とする。

　前記課題を達成するための具体的手段は以下の通りである。
　＜１＞　エポキシ樹脂と、活性エステル化合物を含む硬化剤と、無機充填材と、多孔質ポリマー粒子と、を含む成形用樹脂組成物。
　＜２＞　多孔質ポリマー粒子は、多孔質形状を有するコア部と、前記コア部の少なくとも一部を覆うシェル部とを備える＜１＞に記載の成形用樹脂組成物。
　＜３＞　多孔質ポリマー粒子は、多孔質形状を有するコア部を含み、前記コア部は、（メタ）アクリルポリマー、オレフィンポリマー、スチレンポリマー及びウレタンポリマーからなる群より選択される少なくとも１つのポリマーを含む＜１＞又は＜２＞に記載の成形用樹脂組成物。
　＜４＞　前記多孔質ポリマー粒子の含有率は、前記無機充填材及び前記多孔質ポリマー粒子の全量に対して５体積％～５０体積％である＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載の成形用樹脂組成物。
　＜５＞　前記多孔質ポリマー粒子の含有率は、前記成形用樹脂組成物全量に対して３体
積％～４０体積％である＜１＞～＜４＞のいずれか１つに記載の成形用樹脂組成物。
　＜６＞　前記多孔質ポリマー粒子は、熱硬化性を有する＜１＞～＜５＞のいずれか１つに記載の成形用樹脂組成物。
　＜７＞　高周波デバイスに用いられる＜１＞～＜６＞のいずれか１つに記載の成形用樹脂組成物。
　＜８＞　高周波デバイスにおける電子部品の封止に用いられる＜７＞に記載の成形用樹脂組成物。
　＜９＞　アンテナ・イン・パッケージに用いられる＜７＞に記載の成形用樹脂組成物。
　＜１０＞　支持部材と、
　前記支持部材上に配置された電子部品と、
　前記電子部品を封止している＜１＞～＜９＞のいずれか１つに記載の成形用樹脂組成物の硬化物と、
　を備える電子部品装置。
　＜１１＞　前記電子部品が、アンテナを含む＜１０＞に記載の電子部品装置。

　本開示によれば、低い比誘電率を有する硬化物を成形可能な成形用樹脂組成物、及びこれを用いた電子部品装置を提供することができる。

図１は、各実施例及び各比較例の成形用樹脂組成物を用いて求めた破断伸び及び曲げ強さのＳ－Ｓカーブを示すグラフである。 図２は、充填材５を含む組成物を用いて求めた粘弾性特性の変化を示すグラフである。

　以下、本開示の実施形態について詳細に説明する。但し、本開示は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本開示を制限するものではない。

　本開示において「工程」との語には、他の工程から独立した工程に加え、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、当該工程も含まれる。
　本開示において「～」を用いて示された数値範囲には、「～」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
　本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本開示において、各成分には、該当する物質が複数種含まれていてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
　本開示において、各成分に該当する粒子には、複数種の粒子が含まれていてもよい。組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、各成分の粒子径は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。

＜成形用樹脂組成物＞
　本開示の成形用樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、活性エステル化合物を含む硬化剤と、無機充填材と、多孔質ポリマー粒子と、を含む。これにより、本開示の成形用樹脂組成物は、低い比誘電率を有する硬化物を成形可能である。

　以下、成形用樹脂組成物を構成する各成分について説明する。本開示の成形用樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填材と、多孔質ポリマー粒子とを少なくとも含み、必要に応じてその他の成分を含んでいてもよい。

（エポキシ樹脂）
　本開示の成形用樹脂組成物は、エポキシ樹脂を含む。エポキシ樹脂は、分子中にエポキシ基を有するものであればその種類は特に制限されない。
　成形用樹脂組成物の全体に占めるエポキシ樹脂の質量割合は、強度、流動性、耐熱性、成形性等の観点から０．５質量％～３０質量％であることが好ましく、２質量％～２０質量％であることがより好ましく、３．５質量％～１３質量％であることがさらに好ましい。

　エポキシ樹脂としては、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等の脂肪族アルデヒド化合物と、を酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものであるノボラック型エポキシ樹脂（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｏ－クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物と、を酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂；上記フェノール化合物及びナフトール化合物と、アルデヒド化合物と、を酸性触媒下で共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものである共重合型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のジグリシジルエーテルであるジフェニルメタン型エポキシ樹脂；アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂；スチルベン系フェノール化合物のジグリシジルエーテルであるスチルベン型エポキシ樹脂；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリシジルエーテルであるエポキシ樹脂；フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等の多価カルボン酸化合物のグリシジルエステルであるグリシジルエステル型エポキシ樹脂；アニリン、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したものであるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエンとフェノール化合物の共縮合樹脂をエポキシ化したものであるジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；分子内のオレフィン結合をエポキシ化したものであるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、２－（３，４－エポキシ）シクロヘキシル－５，５－スピロ（３，４－エポキシ）シクロヘキサン－ｍ－ジオキサン等の脂環型エポキシ樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるパラキシリレン変性エポキシ樹脂；メタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるメタキシリレン変性エポキシ樹脂；テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるテルペン変性エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるジシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルである多環芳香環変性エポキシ樹脂；ナフタレン環含有フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるナフタレン型エポキシ樹脂；ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるアラルキル型エポキシ樹脂；な
どが挙げられる。さらにはアクリル樹脂のエポキシ化物等もエポキシ樹脂として挙げられる。エポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　エポキシ樹脂は、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、ｏ－クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂及びビフェニル型エポキシ樹脂の少なくともいずれか１つを含んでいてもよく、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂及びビフェニル型エポキシ樹脂、又はトリフェニルメタン型エポキシ樹脂及びｏ－クレゾールノボラック型エポキシ樹脂を含んでいてもよい。

　エポキシ樹脂のエポキシ当量（分子量／エポキシ基数）は、特に制限されない。成形性、耐リフロー性、電気的信頼性等の各種特性バランスの観点から、エポキシ樹脂のエポキシ当量は、１００ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、１５０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
　エポキシ樹脂のエポキシ当量は、ＪＩＳ　Ｋ　７２３６：２００９に準じた方法で測定される値とする。

　エポキシ樹脂が固体である場合、エポキシ樹脂の軟化点又は融点は特に制限されない。エポキシ樹脂の軟化点又は融点は、成形性と耐リフロー性の観点から４０℃～１８０℃であることが好ましく、成形用樹脂組成物の調製の際の取扱い性の観点から５０℃～１３０℃であることがより好ましい。
　エポキシ樹脂の融点又は軟化点は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）又はＪＩＳ　Ｋ　７２３４：１９８６に準じた方法（環球法）で測定される値とする。

（硬化剤）
　本開示の成形用樹脂組成物は、活性エステル化合物を含む硬化剤を含む。
　成形用樹脂組成物は、硬化剤を１種のみ含んでもよく、２種以上含んでもよい。例えば、硬化剤は、１種のみの活性エステル化合物を含んでいてもよく、２種以上の活性エステル化合物を含んでいてもよく、活性エステル化合物及びその他の硬化剤（例えば、フェノール硬化剤）を含んでいてもよい。

　エポキシ樹脂の硬化剤として例えばフェノール硬化剤が用いられた場合、エポキシ樹脂とフェノール硬化剤との反応においては、２級水酸基が発生する。これに対して、エポキシ樹脂の硬化剤として活性エステル化合物が用いられた場合、エポキシ樹脂と活性エステル化合物との反応においては、２級水酸基のかわりにエステル基が生じる。エステル基は、２級水酸基に比べて極性が低い故、硬化剤として活性エステル化合物を含む成形用樹脂組成物は、硬化剤として２級水酸基を発生させる硬化剤のみを含む成形用樹脂組成物に比べて、硬化物の誘電正接及び比誘電率を低く抑えることができると推察される。
　また、硬化物中の極性基は硬化物の吸水性を高めるところ、硬化剤として活性エステル化合物を用いることによって硬化物の極性基濃度を抑えることができ、硬化物の吸水性を抑制することができる。そして、硬化物の吸水性を抑制すること、つまりは極性分子であるＨ_２Ｏの含有量を抑制することにより、硬化物の誘電正接及び比誘電率をさらに低く抑えることができると推察される。

－活性エステル化合物－
　ここで、活性エステル化合物とは、エポキシ基と反応するエステル基を１分子中に１個以上有し、エポキシ樹脂の硬化作用を有する化合物をいう。

　活性エステル化合物は、エポキシ基と反応するエステル基を分子中に１個以上有する化合物であればその種類は特に制限されない。活性エステル化合物としては、フェノールエステル化合物、チオフェノールエステル化合物、Ｎ－ヒドロキシアミンエステル化合物、
複素環ヒドロキシ化合物のエステル化物等が挙げられる。これらの活性エステル化合物は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　活性エステル化合物としては、例えば、脂肪族カルボン酸及び芳香族カルボン酸の少なくとも１種と脂肪族ヒドロキシ化合物及び芳香族ヒドロキシ化合物の少なくとも１種とから得られるエステル化合物が挙げられる。脂肪族化合物を重縮合の成分とするエステル化合物は、脂肪族鎖を有することによりエポキシ樹脂との相溶性に優れる傾向にある。芳香族化合物を重縮合の成分とするエステル化合物は、芳香環を有することにより耐熱性に優れる傾向にある。

　活性エステル化合物の具体例としては、芳香族カルボン酸とフェノール性水酸基との縮合反応にて得られる芳香族エステルが挙げられる。中でも、ベンゼン、ナフタレン、ビフェニル、ジフェニルプロパン、ジフェニルメタン、ジフェニルエーテル、ジフェニルスルホン酸等の芳香環の水素原子の２～４個をカルボキシ基で置換した芳香族カルボン酸成分と、前記した芳香環の水素原子の１個を水酸基で置換した１価フェノールと、前記した芳香環の水素原子の２～４個を水酸基で置換した多価フェノールと、の混合物を原材料として、芳香族カルボン酸とフェノール性水酸基との縮合反応にて得られる芳香族エステルが好ましい。すなわち、上記芳香族カルボン酸成分由来の構造単位と上記１価フェノール由来の構造単位と上記多価フェノール由来の構造単位とを有する芳香族エステルが好ましい。

　活性エステル化合物の具体例としては、特開２０１２－２４６３６７号公報に記載されている、脂肪族環状炭化水素基を介してフェノール化合物が結節された分子構造を有するフェノール樹脂と、芳香族ジカルボン酸又はそのハライドと、芳香族モノヒドロキシ化合物と、を反応させて得られる構造を有する活性エステル樹脂が挙げられる。当該活性エステル樹脂としては、下記の構造式（１）で表される化合物が好ましい。

　構造式（１）中、Ｒ^１は、水素原子、炭素数１～４のアルキル基又はフェニル基であり、Ｘは非置換のベンゼン環、非置換のナフタレン環、炭素数１～４のアルキル基で置換されたベンゼン環若しくはナフタレン環、又はビフェニル基であり、Ｙはベンゼン環、ナフタレン環、又は炭素数１～４のアルキル基で置換されたベンゼン環若しくはナフタレン環であり、ｋは０又は１であり、ｎは繰り返し数の平均を表し０～５である。

　構造式（１）で表される化合物の具体例としては、例えば、下記の例示化合物（１－１）～（１－１０）が挙げられる。構造式中のｔ－Ｂｕは、ｔｅｒｔ－ブチル基である。

　活性エステル化合物の別の具体例としては、特開２０１４－１１４３５２号公報に記載されている、下記の構造式（２）で表される化合物及び下記の構造式（３）で表される化合物が挙げられる。

　構造式（２）中、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に、水素原子、炭素数１～４のアルキル基、又は炭素数１～４のアルコキシ基であり、Ｚは非置換のベンゾイル基、非置換のナフトイル基、炭素数１～４のアルキル基で置換されたベンゾイル基又はナフトイル基、及び炭素数２～６のアシル基からなる群から選ばれるエステル形成構造部位（ｚ１）、又は水素原子（ｚ２）であり、Ｚのうち少なくとも１個はエステル形成構造部位（ｚ１）である。

　構造式（３）中、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に、水素原子、炭素数１～４のアルキル基、又は炭素数１～４のアルコキシ基であり、Ｚは非置換のベンゾイル基、非置換のナフ
トイル基、炭素数１～４のアルキル基で置換されたベンゾイル基又はナフトイル基、及び炭素数２～６のアシル基からなる群から選ばれるエステル形成構造部位（ｚ１）、又は水素原子（ｚ２）であり、Ｚのうち少なくとも１個はエステル形成構造部位（ｚ１）である。

　構造式（２）で表される化合物の具体例としては、例えば、下記の例示化合物（２－１）～（２－６）が挙げられる。

　構造式（３）で表される化合物の具体例としては、例えば、下記の例示化合物（３－１）～（３－６）が挙げられる。

　活性エステル化合物としては、市販品を用いてもよい。活性エステル化合物の市販品としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物として「ＥＸＢ９４５１」、「ＥＸＢ９４６０」、「ＥＸＢ９４６０Ｓ」、「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」（ＤＩＣ株式会社製）；芳香族構造を含む活性エステル化合物として「ＥＸＢ９４１６－７０ＢＫ」、「ＥＸＢ－８」、「ＥＸＢ－９４２５」（ＤＩＣ株式会社製）；フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル化合物として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル株式会社製）；フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル化合物として「ＹＬＨ１０２６」（三菱ケミカル株式会社製）；等が挙げられる。

　活性エステル化合物のエステル当量（分子量／エステル基数）は、特に制限されない。成形性、耐リフロー性、電気的信頼性等の各種特性バランスの観点から、１５０ｇ／ｅｑ～４００ｇ／ｅｑが好ましく、１７０ｇ／ｅｑ～３００ｇ／ｅｑがより好ましく、２００ｇ／ｅｑ～２５０ｇ／ｅｑがさらに好ましい。
　活性エステル化合物のエステル当量は、ＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２に準じた方法により測定される値とする。

　硬化剤は、活性エステル化合物以外のその他の硬化剤を含んでいてもよい。その他の硬化剤としては、フェノール硬化剤、アミン硬化剤、酸無水物硬化剤、ポリメルカプタン硬化剤、ポリアミノアミド硬化剤、イソシアネート硬化剤、ブロックイソシアネート硬化剤等が挙げられる。中でも、フェノール硬化剤が好ましい。
　成形用樹脂組成物は、その他の硬化剤を１種のみ含んでもよく、２種以上含んでもよい。

－フェノール硬化剤－
　フェノール硬化剤として具体的には、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、置換又は非置換のビフェノール等の多価フェノール化合物；フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール化合物及びα－ナフトール、β－ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等のアルデヒド化合物と、を酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル等と、から合成されるフェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂、メタキシリレン変性フェノール樹脂；メラミン変性フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジシクロペンタジエンと、から共重合により合成されるジシクロペンタジエン型フェノール樹脂及びジシクロペンタジエン型ナフトール樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂；ビフェニル型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物と、を酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂；これら２種以上を共重合して得たフェノール樹脂などが挙げられる。これらのフェノール硬化剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　フェノール硬化剤の水酸基当量は、特に制限されない。成形性、耐リフロー性、電気的信頼性等の各種特性バランスの観点から、フェノール硬化剤の水酸基当量は７０ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、８０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
　フェノール硬化剤の水酸基当量は、ＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２に準じた方法により測定される値とする。

　エポキシ樹脂と硬化剤との当量比、すなわちエポキシ樹脂中の官能基数（好ましくはエポキシ基数）に対する硬化剤中の官能基数（好ましくは、エステル基数又はエステル基及び水酸基の合計数）の比（硬化剤中の官能基数／エポキシ樹脂中の官能基数）は、特に制限されない。それぞれの未反応分を少なく抑える観点から、０．５～２．０であることが好ましく、０．６～１．３であることがより好ましい。成形性と耐リフロー性の観点から、０．８～１．２であることがさらに好ましい。

　硬化剤として活性エステル化合物とフェノール硬化剤とが併用される場合、活性エステル化合物に含まれるエステル基と、フェノール硬化剤に含まれるフェノール水酸基とのモル比率（エステル基／フェノール水酸基）は、９／１～１／９であることが好ましく、８／２～２／８であることがより好ましく、３／７～７／３であることがさらに好ましい。

　硬化剤として活性エステル化合物とその他の硬化剤（好ましくはフェノール硬化剤）とが併用される場合、活性エステル化合物及びその他の硬化剤（好ましくはフェノール硬化剤）の合計量に占める活性エステル化合物の質量割合は、成形用樹脂組成物を硬化した後の曲げ強度に優れる観点及び硬化物の誘電正接を低く抑える観点から、４０質量％～９０質量％であることが好ましく、５０質量％～８０質量％であることがより好ましく、５５質量％～７０質量％であることがさらに好ましい。

　硬化剤である活性エステル化合物及び必要に応じて用いられるフェノール硬化剤等のその他の硬化剤の軟化点又は融点は、特に制限されない。硬化剤の軟化点又は融点は、成形性と耐リフロー性の観点から、４０℃～１８０℃であることが好ましく、成形用樹脂組成物の製造時における取扱い性の観点から、５０℃～１３０℃であることがより好ましい。
　硬化剤の融点又は軟化点は、エポキシ樹脂の融点又は軟化点と同様にして測定される値とする。

（無機充填材）
　本開示の成形用樹脂組成物は、無機充填材を含む。無機充填材の種類は、特に制限されない。具体的には、溶融シリカ、結晶シリカ、ガラス、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、タルク、クレー、マイカ、チタン酸カルシウム等のチタン化合物などの無機材料が挙げられる。難燃効果を有する無機充填材を用いてもよい。難燃効果を有する無機充填材としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、マグネシウムと亜鉛の複合水酸化物等の複合金属水酸化物、硼酸亜鉛などが挙げられる。

　無機充填材の中でも、線膨張係数低減の観点から溶融シリカ等のシリカが好ましく、高熱伝導性の観点からアルミナが好ましい。さらなる誘電正接の低下の観点から、窒化ホウ素が好ましい。無機充填材は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。無機充填材の形態としては粉未、粉末を球形化したビーズ、繊維等が挙げられる。

　無機充填材の平均粒子径は、特に制限されない。例えば、体積平均粒子径が０．２μｍ～５０μｍであることが好ましく、０．５μｍ～３０μｍであることがより好ましい。
　体積平均粒子径が０．２μｍ以上であると、成形用樹脂組成物の粘度の上昇がより抑制される傾向がある。体積平均粒子径が５０μｍ以下であると、狭い隙間への充填性がより向上する傾向にある。無機充填材の体積平均粒子径は、レーザー回折散乱法粒度分布測定装置により、体積平均粒子径（Ｄ５０）として測定された値をいう。

　成形用樹脂組成物又はその硬化物中の無機充填材の体積平均粒子径は、公知の方法によって測定することができる。一例として、有機溶剤、硝酸、王水等を用いて、成形用樹脂組成物又は硬化物から無機充填材を抽出し、超音波分散機等で充分に分散して分散液を調製する。この分散液を用いて、レーザー回折散乱法粒度分布測定装置により測定される体積基準の粒度分布から、無機充填材の体積平均粒子径を測定することができる。あるいは、硬化物を透明なエポキシ樹脂等に埋め込み、研磨して得られる断面を走査型電子顕微鏡にて観察して得られる体積基準の粒度分布から、無機充填材の体積平均粒子径を測定することができる。さらには、ＦＩＢ装置（集束イオンビームＳＥＭ）等を用いて、硬化物の二次元の断面観察を連続的に行い、三次元構造解析を行うことで測定することもできる。

　成形用樹脂組成物の流動性の観点から、無機充填材の粒子形状は角形よりも球状が好ましく、また無機充填材の粒度分布は広範囲に分布したものが好ましい。

　成形用樹脂組成物に含まれる無機充填材全体の含有率は、硬化物の低い比誘電率及び高い破断エネルギーの観点から、成形用樹脂組成物全体に対し、４０体積％を超えていることが好ましく、５０体積％を超えていることがより好ましく、５０体積％を超えて８０体
積％以下であることがさらに好ましく、５５体積％～７０体積％であることが特に好ましい。

　成形用樹脂組成物における無機充填材の含有率（体積％）は、下記の方法により求めることができる。
　成形用樹脂組成物の硬化物の薄片試料を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて撮像する。ＳＥＭ画像において任意の面積Ｓを特定し、面積Ｓに含まれる無機充填材の総面積Ａを求める。無機充填材の総面積Ａを面積Ｓで除算した値を百分率（％）に換算し、この値を成形用樹脂組成物に占める無機充填材の含有率（体積％）とする。
　面積Ｓは、無機充填材の大きさに対して十分大きい面積とする。例えば、無機充填材が１００個以上含まれる大きさとする。面積Ｓは、複数個の切断面の合計でもよい。
　無機充填材は、成形用樹脂組成物の硬化時の重力方向において存在割合に偏りが生じることがある。その場合、ＳＥＭにて撮像する際、硬化物の重力方向全体を撮像し、硬化物の重力方向全体が含まれる面積Ｓを特定する。

（多孔質ポリマー粒子）
　本開示の成形用樹脂組成物は、多孔質ポリマー粒子を含む。無機充填材の一部を多孔質ポリマー粒子に置き換えることで、低い誘電正接で維持された状態で比誘電率を低くできる。

　多孔質ポリマー粒子は、ポリマーを含む多孔質状の粒子であれば特に限定されない。多孔質ポリマー粒子は、（メタ）アクリルポリマー、オレフィンポリマー、スチレンポリマー及びウレタンポリマーからなる群より選択される少なくとも１つのポリマーを含むことが好ましい。成形用樹脂組成物からなる成形物の硬化前後での寸法変化が小さくなりやすい観点から、多孔質ポリマー粒子は、スチレンポリマーを含むことが好ましい。

　多孔質ポリマー粒子は、多孔質形状を有するコア部と、前記コア部の少なくとも一部を覆うシェル部とを備えていてもよい。多孔質形状を有するコア部は、一部の細孔が表面に位置することでその表面に凹凸形状が生じる。当該コア部がシェル部によって覆われることで、当該凹凸形状の少なくとも一部がシェル層に覆われる。そのため、多孔質ポリマー粒子の表面がより平滑になる傾向にある。その結果、成形用樹脂組成物の流動性がより高まる、と推察される。

　コア層の材質は、特に限定されず、（メタ）アクリルポリマー、オレフィンポリマー、スチレンポリマー、ウレタンポリマー等が挙げられる。

　シェル層の材質は、特に限定されず、（メタ）アクリル樹脂、スチレン樹脂等が挙げられる。

　多孔質ポリマー粒子の平均粒子径は、１μｍ～１５μｍであってもよく、３μｍ～１２μｍであってもよく、５μｍ～１０μｍであってもよい。
　多孔質ポリマー粒子の平均粒子径は、レーザー回折散乱法粒度分布測定装置により、体積平均粒子径（Ｄ５０）として測定された値であってもよく、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いて組成物、硬化物等を断面観察し、無作為に選択した１００個の多孔質ポリマー粒子の粒径の算術平均値であってもよい。

　多孔質ポリマー粒子は、熱硬化性を有することが好ましい。多孔質ポリマーが熱硬化性を有することで、加熱により多孔質ポリマーが加熱時に自己反応して膨張するため、成形用樹脂組成物からなる成形物の硬化前後での寸法変化が小さくなる。その結果、成形用樹脂組成物の硬化物を備える電子部品装置の反りを低減できる傾向にある。

　多孔質ポリマー粒子は、中空粒子であってもよい。多孔質ポリマー粒子が中空粒子である場合、多孔質ポリマー粒子の中空率は、低誘電率、混練性及び流動性のバランスの観点から、３０％～７０％であることが好ましく、４０％～６０％であることがより好ましい。例えば、多孔質ポリマー粒子の中空率が３０％以上であることにより、硬化物の誘電率が低下する傾向にある。多孔質ポリマー粒子の中空率が７０％以下であることにより、成形用樹脂組成物の混練性及び流動性に優れる傾向にある。
　前述の中空率は、以下の方法により測定できる。
　透過電子顕微鏡により、中空粒子を観察すると、コントラストの異なる中実部分と中空部分とが観察される。中空粒子の中心方向へのそれぞれの部分の長さを測定し、その値から体積を算出し、中空率を求める。

　多孔質ポリマー粒子の含有率は、硬化物の低い比誘電率及び高い破断エネルギーの観点から、無機充填材及び多孔質ポリマー粒子の全量に対し、５体積％～５０体積％であることが好ましく、８体積％～４０体積％であることがより好ましく、１０体積％～３０体積％であることがさらに好ましい。

　多孔質ポリマー粒子の含有率は、硬化物の低い誘電正接及び高い破断エネルギーの観点から、成形用樹脂組成物全量に対し、３体積％～４０体積％であることが好ましく、５体積％～３０体積％であることがより好ましく、８体積％～２０体積％であることがさらに好ましい。

［各種添加剤］
　本開示の成形用樹脂組成物は、上述の成分に加えて、以下に例示する硬化促進剤、カップリング剤、イオン交換体、離型剤、難燃剤、着色剤、応力緩和剤等の各種添加剤をそれぞれ独立に含んでもよく、含んでいなくてもよい。本開示の成形用樹脂組成物は、以下に例示する添加剤以外にも必要に応じて当技術分野で周知の各種添加剤を含んでもよい。

（硬化促進剤）
　本開示の成形用樹脂組成物は、硬化促進剤を含んでもよい。硬化促進剤の種類は特に制限されず、エポキシ樹脂の種類、成形用樹脂組成物の所望の特性等に応じて選択できる。硬化促進剤は１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。硬化促進剤の具体例を以下に記載するが、これらに限定されるものではない。
　硬化促進剤としては、１，５－ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン－５（ＤＢＮ）、１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７（ＤＢＵ）等のジアザビシクロアルケン、２－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール等の環状アミジン化合物；前記環状アミジン化合物の誘導体；前記環状アミジン化合物又はその誘導体のフェノールノボラック塩；これらの化合物に無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ＤＢＵのテトラフェニルボレート塩、ＤＢＮのテトラフェニルボレート塩、２－エチル－４－メチルイミダゾールのテトラフェニルボレート塩、Ｎ－メチルモルホリンのテトラフェニルボレート塩等の環状アミジニウム化合物；ピリジン、トリエチルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の三級アミン化合物；前記三級アミン化合物の誘導体；酢酸テトラ－ｎ－ブチルアンモニウム、リン酸テトラ－ｎ－ブチルアンモニウム、酢酸テトラエチルアンモニウム、安息香酸テトラ－ｎ－ヘキシルアンモニウム、水酸化テ
トラプロピルアンモニウム等のアンモニウム塩化合物；エチルホスフィン、フェニルホスフィン等の一級ホスフィン、ジメチルホスフィン、ジフェニルホスフィン等の二級ホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニル（ｐ－トリル）ホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（アルキルアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（ジアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（トリアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（テトラアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（ジアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（トリアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（テトラアルコキシフェニル）ホスフィン、トリアルキルホスフィン、ジアルキルアリールホスフィン、アルキルジアリールホスフィン、トリナフチルホスフィン、トリス（ベンジル）ホスフィン等の三級ホスフィンなどの、有機ホスフィン；前記有機ホスフィンと有機ボロン類との錯体等のホスフィン化合物；前記有機ホスフィン又は前記ホスフィン化合物と無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン、アントラキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；前記有機ホスフィン又は前記ホスフィン化合物と４－ブロモフェノール、３－ブロモフェノール、２－ブロモフェノール、４－クロロフェノール、３－クロロフェノール、２－クロロフェノール、４－ヨウ化フェノール、３－ヨウ化フェノール、２－ヨウ化フェノール、４－ブロモ－２－メチルフェノール、４－ブロモ－３－メチルフェノール、４－ブロモ－２，６－ジメチルフェノール、４－ブロモ－３，５－ジメチルフェノール、４－ブロモ－２，６－ジ－ｔ－ブチルフェノール、４－クロロ－１－ナフトール、１－ブロモ－２－ナフトール、６－ブロモ－２－ナフトール、４－ブロモ－４’－ヒドロキシビフェニル等のハロゲン化フェノール化合物を反応させた後に、脱ハロゲン化水素の工程を経て得られる、分子内分極を有する化合物；テトラフェニルホスホニウム等のテトラ置換ホスホニウム、テトラフェニルホスホニウムテトラ－ｐ－トリルボレート等のテトラ置換ホスホニウムのテトラフェニルボレート塩、テトラ置換ホスホニウムとフェノール化合物との塩などの、テトラ置換ホスホニウム化合物；ホスホベタイン化合物；ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物などが挙げられる。
　好適な硬化促進剤としては、トリフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィンのキノン化合物付加物等が挙げられる。

　成形用樹脂組成物が硬化促進剤を含む場合、硬化促進剤の含有量は、エポキシ樹脂及び硬化剤の合計量１００質量部に対して、０．１質量部～８質量部であることが好ましく、０．３質量部～７質量部であることがより好ましく、０．５質量部～６質量部であることがさらに好ましい。硬化促進剤の含有量を上記数値範囲内とすることにより、本開示の成形用樹脂組成物の硬化速度が適切な数値となり、成形品の製造が容易となる。

（カップリング剤）
　本開示の成形用樹脂組成物は、カップリング剤を含んでもよい。エポキシ樹脂及び硬化剤と無機充填材との接着性を高める観点から、成形用樹脂組成物はカップリング剤を含むことが好ましい。カップリング剤としては、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン、ジシラザン等のシラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート系化合物、アルミニウム／ジルコニウム系化合物などの公知のカップリング剤が挙げられる。

　成形用樹脂組成物がカップリング剤を含む場合、カップリング剤の量は、無機充填材１００質量部に対し、０．０５質量部～５質量部であることが好ましく、０．１質量部～２．５質量部であることがより好ましい。カップリング剤の量が無機充填材１００質量部に対して０．０５質量部以上であると、接着性がより向上する傾向にある。カップリング剤
の量が無機充填材１００質量部に対して５質量部以下であると、パッケージの成形性がより向上する傾向にある。

（イオン交換体）
　本開示の成形用樹脂組成物は、イオン交換体を含んでもよい。成形用樹脂組成物は、封止される電子部品を備える電子部品装置の耐湿性及び高温放置特性を向上させる観点から、イオン交換体を含むことが好ましい。イオン交換体は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハイドロタルサイト化合物、並びにマグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム、及びビスマスからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素の含水酸化物等が挙げられる。イオン交換体は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、下記一般式（Ａ）で表されるハイドロタルサイトが好ましい。

　　Ｍｇ_{（１－Ｘ）}Ａｌ_Ｘ（ＯＨ）_２（ＣＯ_３）_Ｘ／２・ｍＨ_２Ｏ　……（Ａ）
　　（０＜Ｘ≦０．５、ｍは正の数）

　成形用樹脂組成物がイオン交換体を含む場合、その含有量は、ハロゲンイオン等のイオンを捕捉するのに充分な量であれば特に制限はない。例えば、イオン交換体の含有量は、エポキシ樹脂及び硬化剤の合計１００質量部に対し、０．１質量部～３０質量部であることが好ましく、１質量部～１０質量部であることがより好ましい。

（離型剤）
　本開示の成形用樹脂組成物は、成形時における金型との良好な離型性を得る観点から、離型剤を含んでもよい。離型剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、カルナバワックス、モンタン酸、ステアリン酸等の高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、モンタン酸エステル等のエステル系ワックス、酸化ポリエチレン、非酸化ポリエチレン等のポリオレフィン系ワックスなどが挙げられる。離型剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　成形用樹脂組成物が離型剤を含む場合、その量は樹脂成分１００質量部に対し、０．０１質量部～１０質量部が好ましく、０．１質量部～５質量部がより好ましい。離型剤の量が樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部以上であると、離型性が充分に得られる傾向にある。離型剤の量が樹脂成分１００質量部に対して１０質量部以下であると、より良好な接着性が得られる傾向にある。

（難燃剤）
　本開示の成形用樹脂組成物は、難燃剤を含んでもよい。難燃剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハロゲン原子、アンチモン原子、窒素原子又はリン原子を含む有機又は無機の化合物、金属水酸化物等が挙げられる。難燃剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　成形用樹脂組成物が難燃剤を含む場合、その量は、所望の難燃効果を得るのに充分な量であれば特に制限されない。例えば、難燃剤の量は、エポキシ樹脂及び硬化剤の合計１００質量部に対し、１質量部～３０質量部であることが好ましく、２質量部～２０質量部であることがより好ましい。

（着色剤）
　本開示の成形用樹脂組成物は、着色剤を含んでもよい。着色剤としては、カーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の公知の着色剤を挙げることができる。着色剤の含有量は、目的等に応じて適宜選択できる。着色剤は、１種を単独で
用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。

（応力緩和剤）
　本開示の成形用樹脂組成物は、応力緩和剤を含んでもよい。応力緩和剤を含むことにより、パッケージの反り変形及びパッケージクラックの発生をより低減させることができる。応力緩和剤としては、一般に使用されている公知の応力緩和剤（可とう剤）が挙げられる。具体的には、シリコーン系、スチレン系、オレフィン系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリエーテル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系等の熱可塑性エラストマー、インデン－スチレン－クマロン共重合体等、トリフェニルホスフィンオキシド、リン酸エステル等の有機リン化合物、ＮＲ（天然ゴム）、ＮＢＲ（アクリロニトリル－ブタジエンゴム）、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンパウダー等のゴム粒子、メタクリル酸メチル－スチレン－ブタジエン共重合体（ＭＢＳ）、メタクリル酸メチル－シリコーン共重合体、メタクリル酸メチル－アクリル酸ブチル共重合体等のコア－シェル構造を有するゴム粒子などが挙げられる。応力緩和剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　シリコーン系応力緩和剤としては、エポキシ基を有するもの、アミノ基を有するもの、これらをポリエーテル変性したもの等が挙げられ、エポキシ基を有するシリコーン化合物、ポリエーテル系シリコーン化合物等のシリコーン化合物がより好ましい。

　誘電正接の観点から、応力緩和剤は、インデン－スチレン－クマロン共重合体及びトリフェニルホスフィンオキサイドの少なくとも一方を含むことが好ましい。

　成形用樹脂組成物が応力緩和剤を含む場合、その量は、例えば、エポキシ樹脂及び硬化剤の合計１００質量部に対し、１質量部～３０質量部であることが好ましく、２質量部～２０質量部であることがより好ましい。
　応力緩和剤がインデン－スチレン－クマロン共重合体及びトリフェニルホスフィンオキサイドの少なくとも一方を含む場合、その量は、例えば、エポキシ樹脂及び硬化剤の合計１００質量部に対し、１質量部～３０質量部であることが好ましく、２質量部～２０質量部であることがより好ましい。
　シリコーン系応力緩和剤の含有量は、例えば、エポキシ樹脂及び硬化剤の合計１００質量部に対し、２質量部以下であってもよく、１質量部以下であってもよい。成形用樹脂組成物は、シリコーン系応力緩和剤を含んでいなくてもよい。シリコーン系応力緩和剤の含有量の下限値は特に限定されず、０質量部であってもよく、０．１質量部であってもよい。

　シリコーン系応力緩和剤の含有率は、誘電正接の観点から、成形用樹脂組成物全体に対し、２０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましく、７質量％以下であることがさらに好ましく、５質量％以下であることが特に好ましく、０．５質量％以下であることが極めて好ましい。シリコーン系応力緩和剤の含有率の下限値は特に限定されず、０質量％であってもよく、０．１質量％であってもよい。

（成形用樹脂組成物の調製方法）
　成形用樹脂組成物の調製方法は、特に制限されない。一般的な手法としては、所定の配合量の成分をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。より具体的には、例えば、上述した成分の所定量を攪拌及び混合し、予め７０℃～１４０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダー等で混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。

　本開示の成形用樹脂組成物は、常温常圧下（例えば、２５℃、大気圧下）において固体であることが好ましい。成形用樹脂組成物が固体である場合の形状は特に制限されず、粉
状、粒状、タブレット状等が挙げられる。成形用樹脂組成物がタブレット状である場合の寸法及び質量は、パッケージの成形条件に合うような寸法及び質量となるようにすることが取り扱い性の観点から好ましい。

（成形用樹脂組成物の用途）
　本開示の成形用樹脂組成物は、例えば、後述する電子部品装置、その中でも特に高周波デバイスの製造に適用することができる。本開示の成形用樹脂組成物は、高周波デバイスにおける電子部品の封止に用いてもよい。
　特に、近年、第５世代移動通信システム（５Ｇ）の普及に伴い、電子部品装置に使用される半導体パッケージ（ＰＫＧ）の高機能化及び小型化が進んでいる。そして、ＰＫＧの小型化及び高機能化に伴い、アンテナ機能を有するＰＫＧであるアンテナ・イン・パッケージ（ＡｉＰ、Ａｎｔｅｎｎａ　ｉｎ　Ｐａｃｋａｇｅ）の開発も進められている。ＡｉＰでは、情報の多様化に伴うチャンネル数の増加等に対応するため、通信に使用される電波が高周波化されるようになっており、封止材料において、低い誘電正接が求められている。
　本開示の成形用樹脂組成物は、前記の通り、誘電正接が低い硬化物が得られる。そのため、高周波デバイスにおいて、支持部材上に配置されたアンテナを成形用樹脂組成物で封止したアンテナ・イン・パッケージ（ＡｉＰ）用途に特に好適である。
　アンテナ・イン・パッケージ等のアンテナを含む電子部品装置では、電力供給用のアンプをアンテナと反対側に設けた場合に電力供給による発熱が発生する。放熱性向上の観点から、電子部品装置の製造に用いられる成形用樹脂組成物は、無機充填材としてアルミナ粒子を含むことが好ましい。

＜電子部品装置＞
　本開示の電子部品装置は、支持部材と、前記支持部材上に配置された電子部品と、前記電子部品を封止している前述の成形用樹脂組成物の硬化物と、を備える。
　電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ、有機基板等の支持部材に、電子部品（半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子、アンテナなど）を搭載して得られた電子部品領域を成形用樹脂組成物で封止したもの（例えば高周波デバイス）が挙げられる。

　上記支持部材の種類は特に制限されず、電子部品装置の製造に一般的に用いられる支持部材を使用できる。
　上記電子部品は、アンテナを含んでもよく、アンテナ及びアンテナ以外の素子を含んでもよい。上記アンテナは、アンテナの役割を果たすものであれば限定されるものではなく、アンテナ素子であってもよく、配線であってもよい。

　また、本開示の電子部品装置では、必要に応じて、支持部材上における上記電子部品が配置された面と反対側の面に、他の電子部品が配置されていてもよい。他の電子部品は、前述の成形用樹脂組成物により封止されていてもよく、他の樹脂組成物により封止されていてもよく、封止されていなくてもよい。

（電子部品装置の製造方法）
　本開示の電子部品装置の製造方法は、電子部品を支持部材上に配置する工程と、前記電子部品を前述の成形用樹脂組成物で封止する工程と、を含む。
　上記各工程を実施する方法は特に制限されず、一般的な手法により行うことができる。また、電子部品装置の製造に使用する支持部材及び電子部品の種類は特に制限されず、電子部品装置の製造に一般的に用いられる支持部材及び電子部品を使用できる。

　前述の成形用樹脂組成物を用いて電子部品を封止する方法としては、低圧トランスファ成形法、インジェクション成形法、圧縮成形法等が挙げられる。これらの中では、低圧トランスファ成形法が一般的である。

　以下、上記実施形態を実施例により具体的に説明するが、上記実施形態の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。

＜成形用樹脂組成物の調製＞
　下記に示す成分を表１に示す配合割合（質量部）で混合し、実施例と比較例の成形用樹脂組成物を調製した。この成形用樹脂組成物は、常温常圧下において固体であった。
　なお、表１中、「－」はその成分を含まないことを意味する。
　また、表１中の充填材は、無機充填材と多孔質ポリマーとの合計を意味する。

・エポキシ樹脂１：ビフェニル型エポキシ樹脂、エポキシ当量１９２ｇ／ｅｑ
・エポキシ樹脂２：トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、エポキシ当量１６９ｇ／ｅｑ
・エポキシ樹脂３：ｏ－クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、エポキシ当量２００ｇ／ｅｑ
・硬化剤：活性エステル化合物、ＤＩＣ株式会社、品名「ＥＸＢ－８」、エステル当量２１３ｇ／ｅｑ
・硬化促進剤：トリブチルホスフィンと１，４－ベンゾキノンとの付加物
・カップリング剤１：３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン
・カップリング剤２：Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン
・着色剤：カーボンブラック
・充填材１：無機充填材であるシリカ粉体、体積平均粒径０．５μｍ、比重２．２ｇ／ｃｍ^３
・充填材２：無機充填材であるシリカ粉体、体積平均粒径４．０μｍ、比重２．２ｇ／ｃｍ^３
・充填材３：多孔質ポリマー粒子であるポリメタクリル酸メチル粒子、体積平均粒径８μｍ、最大粒径２０μｍ、球状、熱分解温度２６５℃、中空率４５％、比重０．６ｇ／ｃｍ^３
・充填材４：多孔質ポリマー粒子であるアクリルウレタンポリマー粒子、体積平均粒径６μｍ、球状、熱分解温度２８０℃、比重０．６ｇ／ｃｍ^３
・充填材５：多孔質ポリマー粒子であり、シェル層（材質：スチレン樹脂）を有するスチレンポリマー粒子、低吸油性、体積平均粒径７μｍ、最大粒径２０μｍ、球状、熱分解温度２８０℃、中空率４５％、比重０．６ｇ／ｃｍ^３
・充填材６：多孔質ポリマー粒子であり、シェル層（材質：スチレン樹脂）を有するスチレンポリマー粒子、低吸油性、体積平均粒径７．５μｍ、最大粒径２０μｍ、球状、熱分解温度２９０℃、中空率５０％、比重０．６ｇ／ｃｍ^３

　なお、上記各無機充填材の体積平均粒径は、以下の測定により得られた値である。
　具体的には、まず、分散媒（水）に、無機充填材を０．０１質量％～０．１質量％の範囲で添加し、バス式の超音波洗浄機で５分間分散した。
　得られた分散液５ｍｌをセルに注入し、２５℃で、レーザー回折散乱法粒度分布測定装置（株式会社堀場製作所、ＬＡ９２０）にて粒度分布を測定した。
　得られた粒度分布における積算値５０％（体積基準）での粒径を体積平均粒径とした。

（スパイラルフロー（ＳＦ）の評価）
　ＥＭＭＩ－１－６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて、成形用樹脂組成物をトランスファ成形機により、金型温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２
０秒間の条件で成形して流動距離（ｃｍ）を求めた。結果を表１に示す。

（室温曲げ試験）
　成形用樹脂組成物をトランスファ成形機に仕込み、金型温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で成形し、後硬化を１７５℃で６時間の条件で行って、１２７ｍｍ×１２．７ｍｍ×４ｍｍの直方体形状の試験片を作製した。
　評価装置としてテンシロン（Ａ＆Ｄ社）を用い、ＪＩＳ－Ｋ－７１７１（２０１６）に準拠した３点支持型曲げ試験を常温（２５℃）において行い、試験片の曲げ弾性率Ｅ、曲げ強さＳ及び破断伸びεを下記式により求めた。

　曲げ弾性率Ｅ（ＧＰａ）、曲げ強さＳ（ＭＰａ）及び破断伸びε（％）は下記式にて定義される。
　下記式中、Ｐはロードセルの値（Ｎ）、ｙは変位量（ｍｍ）、ｌはスパン＝６４ｍｍ、ｗは試験片幅＝１２．７ｍｍ、ｈは試験片厚さ＝４ｍｍである。添字のｍａｘは最大値を示す。曲げ弾性率Ｅについては、後述の式にて算出された値をＧＰａに換算した。

（破断エネルギーの測定）
　成形用樹脂組成物について、前述の曲げ試験を行い、破断伸び（％）及び曲げ強さ（ＭＰａ）のＳ－Ｓカーブの面積を以下の式により求め、その値を破断エネルギーとした。図１に、各実施例及び各比較例の成形用樹脂組成物を用いて求めた破断伸び及び曲げ強さのＳ－Ｓカーブを示す。
　結果を表１に示す。

（成形収縮率測定）
　成形用樹脂組成物を、トランスファ成形機を用い、成形温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で成形し、板状の成形品（縦１２７ｍｍ、横１２．７ｍｍ、厚さ６．４ｍｍ）を得た。
　予め測定した２５℃における金型のキャビティの長さＤと、室温（２５℃）における成形品の長さｄと、から下記式により成形収縮率Ａ（％）（表１中の成形収縮率ＡＭ）を求めた。結果を表１に示す。
　成形収縮率Ａ（％）＝（（Ｄ－ｄ）／Ｄ）×１００

　成形用樹脂組成物を、トランスファ成形機を用い、成形温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で成形し、板状の成形品（縦１２７ｍｍ、横１２．７ｍｍ、厚さ６．４ｍｍ）を得た。その成形品を１７５℃で５時間後硬化を行い、板状の硬化物を得た。
　予め測定した２５℃における金型のキャビティの長さＤと、室温（２５℃）における硬化物の長さｄと、から下記式により成形収縮率Ｂ（％）（表１中の成形収縮率ＡＣ）を求めた。結果を表１に示す。
　成形収縮率Ｂ（％）＝（（Ｄ－ｄ）／Ｄ）×１００

（比誘電率及び誘電正接の測定）
　封止用樹脂組成物をトランスファ成形機に仕込み、金型温度１８０℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で成形し、後硬化を１７５℃で６時間行い、棒状の硬化物（縦９０ｍｍ、横０．６ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ）を得た。この硬化物を試験片として、空洞共振器（株式会社関東電子応用開発）及びネットワーク・アナライザー（キーサイトテクノロジー社、品名「ＰＮＡ　Ｅ８３６４Ｂ」）を用いて、温度２５±３℃下、１０ＧＨｚでの比誘電率（Ｄｋ）及び誘電正接（Ｄｆ）を測定した。
　なお、使用した空洞共振器の型式は以下の通りである。
１０ＧＨｚ・・・ＣＰ５３１

　表１の評価結果から明らかなように、実施例１及び２の成形用樹脂組成物の硬化物は、同じ種類のエポキシ樹脂を用いた比較例１の成形用樹脂組成物の硬化物よりも低い比誘電率を有していた。
　実施例３～６の成形用樹脂組成物の硬化物は、同じ種類のエポキシ樹脂を用いた比較例２の成形用樹脂組成物の硬化物よりも低い比誘電率を有していた。さらに、実施例４～６では、多孔質ポリマー粒子である充填材５の量が増加するにつれて硬化後の成形収縮率が低下する傾向が確認された。

（加熱による粘弾性特性変化の確認）
　充填材５を、未加熱（０ｈ）、１７５℃で５分間、２時間又は６時間加熱した後の状態にて粘弾性測定を行った。粘弾性測定については、未加熱（０ｈ）、１７５℃で５分間、２時間又は６時間加熱した後の状態の試験用サンプルを準備し、回転型レオメーターＫｉｎｅｘｕｓ　ｌａｂ＋（ＮＥＴＺＳＣＨ　Ｊａｐａｎ株式会社製）を用いて、振幅法、Ｓｔｒａｉｎ＝０．１％、周波数＝１Ｈｚ、ＧＡＰ＝０．５ｍｍ、測定温度範囲２５℃～１８０℃、昇温速度１０℃／ｍｉｎの条件で測定した。結果を図２に示す。図２中の１．００Ｅ＋０Ｘ（Ｘは整数）は、１０^Ｘ（１０のＸ乗）を意味する。

　図２に示すように、組成物を加熱したサンプルは、測定温度にて高い弾性率を有していた。この結果から、充填材５は加熱による自己反応性（つまり、熱硬化性）を有している、と推察される。

　２０２２年１１月２５日に出願された日本国特許出願２０２２－１８８７０６号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。
　本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。

Claims (11)

1. 　エポキシ樹脂と、活性エステル化合物を含む硬化剤と、無機充填材と、多孔質ポリマー粒子と、を含む成形用樹脂組成物。
2. 　多孔質ポリマー粒子は、多孔質形状を有するコア部と、前記コア部の少なくとも一部を覆うシェル部とを備える請求項１に記載の成形用樹脂組成物。
3. 　多孔質ポリマー粒子は、多孔質形状を有するコア部を含み、前記コア部は、（メタ）アクリルポリマー、オレフィンポリマー、スチレンポリマー及びウレタンポリマーからなる群より選択される少なくとも１つのポリマーを含む請求項１に記載の成形用樹脂組成物。
4. 　前記多孔質ポリマー粒子の含有率は、前記無機充填材及び前記多孔質ポリマー粒子の全量に対して５体積％～５０体積％である請求項１に記載の成形用樹脂組成物。
5. 　前記多孔質ポリマー粒子の含有率は、前記成形用樹脂組成物全量に対して３体積％～４０体積％である請求項１に記載の成形用樹脂組成物。
6. 　前記多孔質ポリマー粒子は、熱硬化性を有する請求項１に記載の成形用樹脂組成物。
7. 　高周波デバイスに用いられる請求項１～請求項６のいずれか１項に記載の成形用樹脂組成物。
8. 　高周波デバイスにおける電子部品の封止に用いられる請求項７に記載の成形用樹脂組成物。
9. 　アンテナ・イン・パッケージに用いられる請求項７に記載の成形用樹脂組成物。
10. 　支持部材と、
    　前記支持部材上に配置された電子部品と、
    　前記電子部品を封止している請求項１～請求項９のいずれか１項に記載の成形用樹脂組成物の硬化物と、
    　を備える電子部品装置。
11. 　前記電子部品が、アンテナを含む請求項１０に記載の電子部品装置。