WO2023238922A1 - 水質浄化緑化方法及び水質浄化緑化装置 - Google Patents

水質浄化緑化方法及び水質浄化緑化装置 Download PDF

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WO2023238922A1
WO2023238922A1 PCT/JP2023/021458 JP2023021458W WO2023238922A1 WO 2023238922 A1 WO2023238922 A1 WO 2023238922A1 JP 2023021458 W JP2023021458 W JP 2023021458W WO 2023238922 A1 WO2023238922 A1 WO 2023238922A1
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water
water purification
phosphorus
greening
plants
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PCT/JP2023/021458
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剛 市成
博之 齊藤
祥子 長岡
真由 石田
聡 浅岡
友一 河内
健一 渡辺
将太 宮本
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フジクリーン工業株式会社
国立大学法人広島大学
中国電力株式会社
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C02—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F1/00—Treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F1/28—Treatment of water, waste water, or sewage by sorption
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C02—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F3/00—Biological treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F3/32—Biological treatment of water, waste water, or sewage characterised by the animals or plants used, e.g. algae
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C05—FERTILISERS; MANUFACTURE THEREOF
    • C05B—PHOSPHATIC FERTILISERS
    • C05B11/00—Fertilisers produced by wet-treating or leaching raw materials either with acids in such amounts and concentrations as to yield solutions followed by neutralisation, or with alkaline lyes
    • C05B11/04—Fertilisers produced by wet-treating or leaching raw materials either with acids in such amounts and concentrations as to yield solutions followed by neutralisation, or with alkaline lyes using mineral acid
    • C05B11/10—Fertilisers produced by wet-treating or leaching raw materials either with acids in such amounts and concentrations as to yield solutions followed by neutralisation, or with alkaline lyes using mineral acid using orthophosphoric acid
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C05—FERTILISERS; MANUFACTURE THEREOF
    • C05C—NITROGENOUS FERTILISERS
    • C05C3/00—Fertilisers containing other salts of ammonia or ammonia itself, e.g. gas liquor

Definitions

  • the present invention relates to a water purification and greening method and a water purification and greening device.
  • Patent Document 1 proposes a method for removing nitrogen or phosphorus from eutrophic water, and in this method, a particle-sized fly having a double structure in which fine particles are embedded in the cavities of a hollow particle structure is proposed. Ash is used to adsorb phosphoric acid contained in eutrophic water.
  • the fly ash reaches saturation of its phosphoric acid removal ability, it is necessary to replace or replenish the fly ash, which requires a large amount of effort and cost. was the problem.
  • Patent Document 2 water purification methods using plants are attracting attention as a technology for purifying water bodies such as rivers, lakes, and marshes into which domestic wastewater flows.
  • a water purification method is proposed in Patent Document 2, and in this method, water quality is purified using a biogeofilter (BGF) channel that uses a combination of useful plants and natural mineral filter media.
  • BGF biogeofilter
  • the water purification method described in Patent Document 2 consists of a receiving water area on the most upstream side and three divided water areas (upstream water area, intermediate water area, and downstream water area) that gradually become deeper from the upstream side to the downstream side.
  • the present invention provides a water purification greening method and a water purification greening device that can adsorb and remove nitrogen and/or phosphorus easily and efficiently in a narrower horizontal area than conventional methods, that is, have high water purification performance per unit area.
  • the purpose is to provide.
  • Another object of the present invention is to provide a water purification and greening method and a water purification and greening device that can stably adsorb and remove nitrogen and/or phosphorus not only in summer but also in winter.
  • the present inventors have found that by using granular materials containing incinerated ash as a filter medium for a biogeofilter (BGF) waterway that combines a specific filter medium and plants, Nitrogen and/or phosphorus in the water to be treated is adsorbed on the surface of the granular material containing the incineration ash, and the nitrogen and/or phosphorus is used for plant growth, thereby efficiently removing nitrogen and/or phosphorus.
  • BGF biogeofilter
  • Item 1 A water purification and greening method that can plant plants in waterways to purify water quality and green it,
  • the water flowing into the waterway is water containing ammonia nitrogen and/or phosphorus
  • the waterway has a planting section in which plants are planted in a filter bed filled with granular material containing incinerated ash,
  • the granular material containing the incinerated ash adsorbs ammonia nitrogen and/or phosphorus in water flowing into the waterway, and plants absorb the ammonia nitrogen and/or phosphorus adsorbed by the granular material containing the incinerated ash.
  • a water purification and greening method that allows water purification and greening by growing in water.
  • Item 2. Item 2.
  • the water purification and greening method according to Item 1 wherein the water containing ammonia nitrogen and/or phosphorus is wastewater from a septic tank.
  • Item 3. Item 3. The water purification and greening method according to Item 1 or 2, wherein the granular material containing the incineration ash releases a fertilizer component containing at least one metal ion selected from the group consisting of alkali metal ions, calcium ions, and magnesium ions.
  • Item 4. Item 4. The water purification and greening method according to any one of Items 1 to 3, wherein the phosphorus adsorbed on the granules containing the incineration ash is soluble in citric acid.
  • a water purification and greening device that can plant plants in waterways to purify water quality and create greenery,
  • the water flowing into the waterway is water containing ammonia nitrogen and/or phosphorus
  • the waterway has a planting section in which plants are planted in a filter bed filled with granular material containing incinerated ash, The granular material containing the incinerated ash adsorbs ammonia nitrogen and/or phosphorus in water flowing into the waterway, and plants absorb the ammonia nitrogen and/or phosphorus adsorbed by the granular material containing the incinerated ash.
  • a water purification and greening device that can purify and green water by growing water. Item 11.
  • the waterway has three sections from the upstream side: an upstream section, a central section, and a downstream section, and Item 11.
  • the water purification and greening device according to Item 10 wherein the central section has the planting section.
  • the upstream section is a section that has an inlet on the upstream side, through which wastewater from the septic tank flows, and suspended matter in the wastewater is precipitated and removed,
  • the central compartment is a planting area in which plants are planted in a filter bed filled with granular material containing incinerated ash, and the granular material including incinerated ash is contained in wastewater that has passed through the upstream compartment.
  • the downstream section has an outlet on the downstream side, where suspended matter in the wastewater that has passed through the central section is precipitated and removed, and the treated water is discharged from the outlet.
  • Item 12. The water purification and greening device according to item 11.
  • Item 13. 13 The water purification and greening device according to any one of Items 10 to 12, wherein the water containing ammonia nitrogen and/or phosphorus is wastewater from a septic tank. Section 14.
  • Purification greening equipment Item 15. 15. The water purification and greening device according to any one of Items 10 to 14, wherein the phosphorus adsorbed on the granules containing the incineration ash is soluble in citric acid. Section 16. Item 16. The water purification and greening device according to any one of Items 10 to 15, which is capable of removing hydrogen sulfide contained in water flowing into the waterway. Section 17. Item 17.
  • the water purification and greening device according to any one of Items 10 to 16, which can adjust pH to 5.8 or more and 8.6 or less. Section 18.
  • Item 18. The water purification and greening device according to any one of Items 10 to 17, wherein the granular material containing incineration ash is a granulated material containing coal ash and cement.
  • Item 19. Any of items 10 to 18, which can adjust the adsorption amount of ammonia nitrogen and/or phosphorus and the release amount of a fertilizer component containing at least one metal ion selected from the group consisting of alkali metal ions, calcium ions, and magnesium ions.
  • the water purification and greening device according to item (1).
  • the present invention it is possible to provide a water purification and greening method that can easily and efficiently remove nitrogen and/or phosphorus in a narrower horizontal area than conventional methods, that is, has a high water purification performance per unit area. can. Further, according to the present invention, it is possible to provide a water purification and greening method that can stably remove nitrogen and/or phosphorus not only in summer but also in winter.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing an example of the water purification and greening device of the present invention.
  • FIG. 2 is a graph showing changes in the concentration of nitrogen-containing ions in wastewater to which coal ash granules have been added.
  • FIG. 3 is a graph illustrating the change in the equivalent of cations in the wastewater to which coal ash granules were added during 15 minutes from the start of the test.
  • FIG. 4 is a graph showing the results of a citric acid solubility evaluation test of coal ash granules before and after phosphorus adsorption, and pumice before and after phosphorus adsorption.
  • FIG. 5 is a graph showing the results of a hydrogen sulfide removal test from wastewater using coal ash granules.
  • FIG. 6 is a schematic diagram illustrating the arrangement of the device 5 (filter material: coal ash granules, no plants), the device 6 (filter material: pumice, no plants), and the wastewater storage tank.
  • FIG. 7 is a graph showing changes in pH of influent water, discharge water of device 5 (filter material: coal ash granules, no plants), and discharge water of device 6 (filter material: pumice, no plants).
  • Figure 8 shows ammonia nitrogen (NH 4 -N) is a graph showing changes in concentration.
  • Figure 9 shows ammonia nitrogen (NH 4 -N) is a graph showing the period average value of concentration.
  • Figure 10 shows the total phosphorus (T- P) is a graph showing changes in concentration.
  • FIG. 11 shows the total phosphorus (T- P) It is a graph showing the period average value of concentration.
  • FIG. 12 shows inflow water, discharge water from device 1 (filter material: coal ash granules, plants: feed crops), discharge water from device 2 (filter material: coal ash granules, plants: flowers), and device 4. (Filter material: pumice, plants: flowers) is a graph showing changes in ammonia nitrogen (NH 4 -N) concentration in waste water during the summer season.
  • FIG. 13 shows inflow water, waste water from device 1 (filter material: coal ash granules, plants: feed crops), waste water from device 2 (filter material: coal ash granules, plants: flowers), and device 4.
  • FIG. 15 shows inflow water, waste water from device 1 (filter material: coal ash granules, plants: feed crops), waste water from device 2 (filter material: coal ash granules, plants: flowers), and device 4.
  • FIG. 16A is a photograph after the test was conducted from December 24, 2020 to March 4, 2021 with device 1 (filter medium: coal ash granules, plant: sample crop).
  • 16B is a photograph after conducting a test from December 24, 2020 to March 4, 2021 with apparatus 3 (filter medium: pumice, plant: sample crop).
  • the water purification and greening method of the present invention is a method for water purification and greening using a water purification and greening device.
  • a water purification and greening device for example, a biogeofilter waterway that combines a filter medium and plants is used.
  • the device can be referred to as a system.
  • water purification and greening includes not only water purification and greening, but also the concept of water purification or greening.
  • the water purification and greening device may be, for example, a biogeofilter waterway 1 shown in FIG.
  • the biogeofilter waterway 1 includes, for example, a culture tank 4 including a filter bed (geofilter) filled with a filter medium 2 and plants 3 planted in the filter bed.
  • the culture tank 4 is divided into three sections (an upstream section 6, a central section 7, and a downstream section 8) by, for example, a perforated plate 5.
  • the perforated plate 5 can be used without any particular restriction as long as it is plate-shaped and has a plurality of holes formed therein that are large enough to allow water flowing into the waterway, such as wastewater from a septic tank, but not to pass through the filter material. be able to.
  • Examples of such perforated plates include a plate made of polyvinyl chloride with a thickness of 3 mm, in which holes with a diameter of 5 mm are formed at intervals of 10 mm.
  • the culture tank 4 has at least two or more perforated plates 5. For example, when the culture tank 4 has two perforated plates 5, the culture tank 4 is divided into three sections (upstream section 6, central section 7, and downstream section 8).
  • the culture tank 4 has four sections.
  • the configuration of the culture tank 4, which has four compartments, is as follows: (1) From the upstream side, [2 upstream compartments] / [1 central compartment] / [1 downstream compartment], (2) From the upstream side, [one upstream compartment] / [two central compartments] / [one downstream compartment], or (3) From the upstream side: [1 upstream section] / [1 center section] / [2 downstream sections] It can be any of the following.
  • the culture tank 4 is arranged, for example, from the upstream side: [upstream section 6-1]/[upstream section 6-2]/[center section 7 functioning as a planting section]/ There may be four sections [downstream section 8].
  • the culture tank 4 is arranged, for example, from the upstream side: [upstream section 6]/[center section 7-1 functioning as a planting section]/[central section 7-1 functioning as a planting section] There may be four sections: central section 7-2]/[downstream section 8].
  • the culture tank 4 is arranged, for example, from the upstream side to [upstream section 6]/[center section 7 functioning as a planting section]/[downstream section 8-1]/[downstream There may be four compartments: side compartment 8-2].
  • the water flowing into the upstream compartment waterway flows from the inlet 9 provided on the upstream side of the upstream compartment 6 of the culture tank 4 into the upstream compartment of the culture tank 4. It flows into the side compartment 6.
  • suspended solids (SS) in the water to be treated are precipitated and the suspended solids are removed.
  • the inlet 9 be provided at a height so that it will not be submerged even if the perforated plate 5 becomes clogged and the water level of the water to be treated rises.
  • the water to be treated is appropriately diluted and supplied to the central compartment 7.
  • the total nitrogen content and total phosphorus content of the water to be treated when supplied to the central compartment 7 are not particularly limited. Examples of the total nitrogen amount include about 2 to 80 mg/L. Examples of total phosphorus content include approximately 0.5 to 10 mg/L.
  • a filter bed is formed by filling the filter medium 2, and plants 3 are planted in this filter bed. Therefore, the central section 7 has a function as a planting section.
  • the central section 7 may be one section, or may be further divided into two or more sections by the perforated plate 5.
  • a perforated plate is provided between the center section 7-1 and the center section 7-2, so it can be used as a planting area to prevent the filter medium from moving due to drainage. The role is to stabilize the height of the filter medium for a long period of time.
  • the filter medium 2 filled in the central section 7 adsorbs nitrogen, phosphorus, etc. dissolved in the water to be treated. Furthermore, the plants 3 planted on the filter bed grow by absorbing nitrogen, phosphorus, etc. adsorbed in the water to be treated and/or the filter medium 2 . Therefore, nitrogen and phosphorus contained in the water to be treated are effectively removed.
  • the water to be treated is then supplied to the downstream section 8, where it also settles suspended solids (SS).
  • the water purification and greening device of the present invention includes one or more planting sections in which plants are planted on the filter medium of the filter bed.
  • the number of planted sections can be appropriately set depending on the amount of water to be treated that is supplied to the water purification and greening device, the amount of pollutant components (nitrogen, phosphorus, etc.) contained in the water to be treated, and the like.
  • the number of central sections having planting sections may be increased, as in the case (2) of the four sections above.
  • the number of planted areas can be increased by connecting and using the culture tanks.
  • the two culture tanks when connecting culture tanks to increase the number of planting parts to two, arrange the two culture tanks side by side and connect the outlet of the culture tank installed on the upstream side (upstream culture tank) and the downstream side.
  • the inlet of the installed culture tank (downstream culture tank) is connected to the inlet of the upstream culture tank, and the wastewater supplied from the inlet of the upstream culture tank (upstream inlet) passes through the upstream culture tank and flows into the upstream culture tank. It is sufficient to flow from the outlet (upstream outlet) to the inlet of the downstream culture tank, pass through the downstream culture tank, and be discharged from the outlet (downstream outlet) of the downstream culture tank. .
  • the filter medium may be any granular material containing incinerated ash.
  • Incineration ash is not particularly limited as long as it contains silica (SiO 2 ) and alumina (Al 2 O 3 ) in its components.
  • examples of incinerated ash include incinerated ash of waste such as municipal garbage, wood chips, tire chips, paper sludge, sewage sludge, and biomass; incinerated ash of coal, solidified garbage fuel, solidified paper or plastic fuel, etc. These can be used alone or in combination of two or more.
  • the incinerated ash is preferably coal incinerated ash (coal ash).
  • Coal incineration ash (coal ash) generated by electric power companies is particularly preferred as a raw material for the filter medium used in the present invention because it contains little impurities such as arsenic.
  • the granular material containing incineration ash is preferably granulated coal ash (GCA).
  • Coal ash granules contain coal ash, solidification material, and water retention material.
  • Coal ash granules are obtained by granulating coal ash. Granulation is performed by mixing coal ash with a solidifying agent and water. Since coal ash has poor water retention, it is preferable to add a water retention material to the solidification material and water during granulation.
  • Coal ash granules are obtained by charging these materials into a mixer and stirring and mixing them at a temperature around room temperature.
  • the coal ash used is ash obtained by incinerating coal generated by electric power companies.
  • Coal ash may be so-called fly ash, which is discharged from thermal power plants that use coal as fuel.
  • fly ash The main components of fly ash are silica (SiO 2 ) and alumina (Al 2 O 3 ), and these two components account for 70 to 90% of the total.
  • Fly ash contains oxides such as Fe 2 O 3 , CaO, MgO, SO 3 , Na 2 O, K 2 O, and MnO as other components. Fly ash is produced in large quantities during the combustion of coal, and it is desired to reuse it. Therefore, fly ash is useful as a raw material for filter media used in the water purification and greening method of the present invention.
  • cement or the like is used as the solidifying material.
  • the type of cement is not particularly limited.
  • cement types include common cements for making concrete such as Portland cement, alumina cement, and the like. From the viewpoint of environmental preservation, it is preferable to use cement that does not elute toxic components into water such as oceans and lakes.
  • An example of a cement with low elution of toxic components includes blast furnace cement (particularly Class B blast furnace cement). Note that it is preferable not to use Portland cement, which is called ordinary cement, and which releases a large amount of toxic hexavalent chromium. Further, cement and gypsum dihydrate (calcium sulfate dihydrate) may be used in combination.
  • the water retaining material may be, for example, bentonite, clayey soil, or the like.
  • clayey soil include marine or freshwater dredged clay, Kasaoka clay, and the like.
  • bentonite is preferred as the water retaining material.
  • the blending ratio of coal ash is preferably 70 parts by mass or more and 97 parts by mass or less, more preferably 80 parts by mass or more and 95 parts by mass or less, and even more preferably 85 parts by mass or more and 93 parts by mass or less.
  • the blending ratio of the solidifying agent is preferably 2 parts by mass or more and 30 parts by mass or less, more preferably 7 parts by mass or more and 20 parts by mass or less, and even more preferably 10 parts by mass or more and 15 parts by mass or less.
  • the solidifying material contains dihydrate gypsum
  • a water retaining material it is preferably 5 parts by mass or less, more preferably 4 parts by mass or less, and even more preferably 2 parts by mass or more and 3 parts by mass or less.
  • water is mixed with the material.
  • water examples include tap water, distilled water, ion-exchanged water, seawater, brackish water, groundwater, river water, aqueous sodium chloride solution, aqueous lithium nitrite solution, and the like.
  • the amount of water may be adjusted so that the granulation is stable and the strength of the particles is within the required range. For example, it can be added in an amount of 15 parts by mass or more and 25 parts by mass or less, preferably 18 parts by mass or more and 25 parts by mass or less.
  • the coal ash granules may contain other components other than those mentioned above. Examples of other ingredients include lanthanum, iron, and the like. By adding lanthanum, the phosphorus adsorption ability can be further improved.
  • Coal ash granules can be obtained by stirring and mixing the above materials and granulating them.
  • the equipment to be used is not particularly limited as long as it can perform stirring and mixing, and for example, a mixer can be used.
  • mixers include high-speed rotation mixers in which a cylindrical drum is placed horizontally, a stirring spring is provided on a rotating main shaft provided at the center of the drum, and an independently driven chopper is provided inside the side surface of the drum.
  • Examples of operating conditions when using this mixer include rotating the stirring blade at about 50 rpm to 100 rpm, and simultaneously rotating the chopper at high speed at about 1000 rpm to 2000 rpm for about 3 minutes to 10 minutes. As a result, uniform granules having an average particle diameter of about 2 mm to 10 mm can be obtained in a short time.
  • An example of a mixer other than the above has a vertically placed mixing tank having a bottom surface and a side surface sloped in a funnel shape that descends toward the discharge port provided at the center of the bottom surface, and the center of the mixing tank is A high-speed rotating shaft with a spiral inner kneading blade attached to it rotates in the center of the mixing tank vertically downward, and an arm with the outer kneading blade attached so that the outer kneading blade rotates close to the inside side of the mixing tank.
  • a mixer etc.
  • a low-speed rotating shaft is installed concentrically with a low-speed rotating shaft attached through the intermediary of the mixer, and a drive device is provided so that the high-speed rotating shaft and the low-speed rotating shaft rotate in opposite directions.
  • granules with a particle size distribution suitable for the conditions can be obtained.
  • the specific manufacturing method is as follows. The granulation process is performed by adjusting the operating conditions of the mixer so that the desired particle size distribution is obtained. Thereafter, the granules are taken out of the mixer and water is sprayed onto the granules about once a day for about a week. Thereafter, the desired granules are obtained by drying for a certain period of time.
  • the drying temperature is preferably 5°C or higher, more preferably 10°C or higher and 40°C or lower, and even more preferably 15°C or higher and 25°C or lower.
  • the drying period may be appropriately selected from about 1 day to 6 months depending on the conditions such as the solidifying material used and the drying temperature. By drying, the granules become porous.
  • the obtained coal ash granules are in the form of particles and can be used as they are as a filter medium.
  • the particle size of the coal ash granules is not limited, and can be appropriately set depending on the application, usage conditions, etc.
  • the average particle size of the coal ash granules may be, for example, about 1 to 30 mm. In the water purification and greening method of the present invention, it is preferable to use two types of coal ash granules having different average particle sizes as the filter medium.
  • coal ash granules with an average particle size of 10 mm or more and 20 mm or less and coal ash granules with a smaller particle size (average particle size of 5 mm or more and less than 10 mm) can be used.
  • These particle size adjustments can be carried out, for example, by using known methods such as classification and pulverization.
  • the shape of the particles of the coal ash granules is not limited, and may be, for example, spherical, flaky, irregularly shaped, or the like. In particular, from the viewpoint of filling properties into a fixed bed, fluid circulation, etc., the particle shape of the coal ash granules is preferably spherical.
  • the obtained granules may be further fired.
  • the firing temperature is preferably 500 to 1000°C, more preferably 600 to 1000°C, and even more preferably 600 to 800°C, from the viewpoint of the strength of the granulated product after firing.
  • the firing atmosphere is not particularly limited, and may be, for example, an oxidizing atmosphere (in the air), a reducing atmosphere, an inert gas atmosphere, or the like.
  • the firing time can also be adjusted as appropriate depending on the firing temperature and the like.
  • the sintered body obtained by firing is in the form of particles and can be used as is. The sintered body may be used after being subjected to treatments such as pulverization and classification, if necessary.
  • the filter medium is a granular material containing incineration ash.
  • the crushing strength (test method: JIS-Z-8841) of the coal ash granules is 1.2 or more. Therefore, it will not break during use and cause clogging.
  • the dry density (test method: JIS-A-1225) of the coal ash granules is usually 0.8 to 1.1, preferably 1.0 to 1.1. Therefore, even if the water level of the wastewater rises, only the water will be drained without floating.
  • the coal ash granules are preferably two types having different average particle sizes.
  • coal ash granules having an average particle size of 10 mm or more and 20 mm or less can be used for the water passing portion below the water surface. Further, above the water surface, coal ash granules having a smaller average particle size than the coal ash granules, that is, an average particle size of 5 mm or more and less than 10 mm, can be used. By arranging a filter medium with a small particle size above the water surface, it is possible to prevent the seeds from falling into the water when they are sown.
  • Particulate matter containing incineration ash has high nitrogen adsorption capacity and phosphorus adsorption capacity.
  • the phosphorus adsorbed in granules containing incineration ash is adsorbed in the same form as slow-release fertilizer (citric acid soluble), so it is not eluted by rain, etc., and is effectively used by plants, improving growth. can contribute to Therefore, nitrogen and phosphorus can be efficiently removed using an apparatus with a narrow horizontal area.
  • the granular material containing incineration ash can release a fertilizer component containing at least one metal ion selected from the group consisting of alkali metal ions (sodium ions, potassium ions, etc.), calcium ions, and magnesium ions.
  • granules containing incineration ash have hydrogen sulfide adsorption ability, so septic tank wastewater contains sulfates. If hydrogen sulfide, which has an adverse effect on plants, is generated from the sulfate, it can be adsorbed and removed to maintain good plant growth.
  • Plants are planted in the plant filter bed.
  • the type of plant is not particularly limited as long as it is a plant grown using fertilizer, including edible crops and non-edible crops.
  • plant types include terrestrial plants, aquatic plants, and the like.
  • terrestrial plants include forage crops, flowers, conifers, and the like.
  • forage crops include rye, mustard, sunflower, sorghum, etc.
  • floriculture examples include calendula, garden cyclamen, primula julienne, pansies, violas, jabotanas, white daisies, tulips, torenia, ivy, zinnia profusion, zinnia linearis, periwinkle, sunpatiens, sedum, French marigold, coleus, Includes portulaca, calibrachoa, celosia, kochia, etc.
  • conifers include Conifer and the like. As terrestrial plants, forage crops and flowers are preferred, and forage crops that grow well even in winter when temperatures are low are more preferred. Examples of aquatic plants include water hyacinth, papyrus, reed, iris, rice, rush, mulberry, taro, and the like. The plants may be used alone or in combination of two or more.
  • a water purification and afforestation method using the water purification and afforestation device having the above configuration and an operation of the water purification and afforestation device will be described.
  • treated water such as secondary treated domestic wastewater or groundwater from the combined treatment septic tank flows into the upstream area on the most upstream side of the culture tank from the inlet, suspended solids (SS) in the treated water settle out. and store it.
  • the accumulated suspended solids (SS) are discharged and removed at appropriate times.
  • the inflow water that has passed through the upstream section is filtered out of suspended solids (SS) by a perforated plate as it heads toward the central section. Therefore, the suspended solids (SS) that have settled to the bottom of the upstream area do not flow into the next central compartment, and the filter media in the central compartment is prevented from being clogged with suspended solids (SS). It can be prevented.
  • the central compartment is filled with granules containing incinerated ash as a filter medium.
  • the particle size of the granules can be changed depending on the type of plant being planted. If the plant is a seedling, a filter medium with a particle size of about 10 to 20 mm may be used. The fact that the particle size of the filter medium is as large as about 10 to 20 mm also suppresses clogging of the filter medium.
  • filter media with large particles (10 to 20 mm) in the area below the water surface in the central compartment, and filter media with small particles (5 to 20 mm in particle size) in the area above the water surface. 10 mm) of filter media is preferred.
  • the filter medium filled in the area below the water surface efficiently adsorbs nitrogen and phosphorus in the water to be treated.
  • the roots of the plants planted on the filter medium above the water surface grow to the filter medium below the water surface. These roots absorb nitrogen and phosphorus in the treatment target, and also absorb nitrogen and phosphorus adsorbed on the filter medium, thereby promoting plant growth.
  • the water to be treated that has passed through the central compartment is separated into solid and liquid by a perforated plate as it heads toward the downstream compartment, and further suspended solids (SS) are precipitated and removed in the downstream compartment. From the outlet, purified water from which nitrogen and/or phosphorus has been removed is discharged.
  • SS suspended solids
  • the pH can be adjusted from neutral to slightly alkaline (within a pH range of about 6 to 11) not only in summer but also in winter, that is, throughout the year. can do.
  • Neutral means that the pH is in the range of 6 to 8
  • weakly alkaline means that the pH is more than 8 and 11 or less.
  • the granular material containing the incinerated ash after being used in the water purification and greening method can be used as a fertilizer composition, soil improvement material, etc.
  • Test example 1 performance evaluation of granular materials containing incinerated ash
  • the performance of granular materials containing incinerated ash used in water purification and greening equipment was evaluated.
  • coal ash granules Hi beads (registered trademark) manufactured by Chugoku Electric Power Co., Ltd.) were used as the granules containing incineration ash.
  • Test Example 1-1 Measurement of changes in nitrogen concentration and cation concentration in wastewater Pour the septic tank actual wastewater (20L) and the above coal ash granules (20L) into a container equipped with stirring and aeration functions. This was prepared as experimental tank 1. In experimental tank 1, 1.5 g of ammonium chloride was added so that the NH 4 -N concentration was about 20 mg/L, 1 minute later was set as 0 minutes, and while aeration was performed, 1, 2, 3, 5, Water was collected after 10, 15, 20, 25, 30, 45, 60, 90, 120, 150, 180, and 240 minutes.
  • Nitrogen concentration includes ammonia nitrogen (NH 4 -N), nitrite nitrogen (NO 2 -N), nitrate nitrogen (NO 3 -N), and the total amount of nitrite nitrogen and nitrate nitrogen (NO 2 -N + NO 3 -N) and total nitrogen (TN). These changes in nitrogen concentration are shown in Table 1 and FIG. 2. Note that the total amount of nitrite nitrogen and nitrate nitrogen (NO 2 ⁇ N + NO 3 ⁇ N) is equal to the nitrogen oxide (NOx ⁇ N) concentration.
  • the cation concentrations were measured for ammonium ions (NH 4 + ), sodium ions (Na + ), potassium ions (K + ), magnesium ions (Mg 2+ ), and calcium ions (Ca 2+ ). Table 2 shows the changes in these ion concentrations.
  • Table 3 and FIG. 3 show that cations (Na + , K + , Mg 2+ , and Ca 2+ ) were eluted 15 minutes after the start of the test. Since the amount of increase in the above four types of cations and the amount of decrease in ammonium ions are about the same, from the charge balance, the decrease in ammonia nitrogen (NH 4 -N) concentration in the 15 minutes after the start of the test is due to cations. This is thought to be because ammonia nitrogen (NH 4 --N) in the wastewater was adsorbed to the coal ash granules due to the exchange.
  • the obtained phosphorus-saturated adsorbed coal ash granules were immersed in a 2% by mass citric acid solution (100 mL) for 24 hours, and then the coal ash granules were removed from the citric acid solution, and a spectrophotometer manufactured by Shimadzu Corporation was used.
  • the TP (total phosphorus) concentration in the citric acid solution was analyzed using a meter.
  • the citric acid 0% (water) test the same procedure as above was carried out except that the liquid in which the phosphorus saturated adsorbed coal ash granules were immersed was changed from a 2 mass% citric acid solution to distilled water. Phosphorus) concentration was analyzed.
  • coal ash granules significantly lowered the hydrogen sulfide concentration in wastewater compared to pumice. From this, even if septic tank wastewater becomes anaerobic in the water purification and greening equipment and hydrogen sulfide, which is harmful to plants, is generated, coal ash granules can be used as the filter material in the water purification and greening equipment. It is expected that coal ash granules will adsorb hydrogen sulfide and maintain good plant growth. Further, since it is possible to prevent hydrogen sulfide, which has an adverse effect on plants, from being discharged from the water purification and greening device, it is possible to suppress the adverse influence of discharged water on the ecology of a biotope pond, etc.
  • Test example 2 performance evaluation of water purification and greening equipment
  • FRP fiber-reinforced plastic
  • An inlet was provided at a position 35 cm from the bottom of the side surface of the upstream side compartment and not submerged in water, and an outlet was provided at a position 20 cm from the bottom of the side surface of the downstream side compartment.
  • the central section was divided into two sections at the longitudinal center by a perforated plate (height: 30 cm) made of the same material as above (filter bed capacity: 160 L).
  • the central compartment was filled with granules containing incinerated ash or pumice as a filter medium to form a filter bed.
  • the amount of filter media filled was 320 L per device (two culture tanks).
  • coal ash granules As the granules containing incineration ash, coal ash granules (Hi beads (registered trademark) manufactured by Chugoku Electric Power Co., Ltd.) were used. Two types of coal ash granules with different particle sizes were used. Place particles with a particle size of 10 to 20 mm at a height of about 20 cm from the bottom (about 91 kg, volume 91 L), and place particles with a particle size of 5 mm or more and less than 10 mm on top of this at a height of about 15 cm (about 35 cm from the bottom). (approximately 69 kg, volume 69 L). Pumice with a particle size of 5 to 10 mm was used and placed at a height of about 35 cm from the bottom. Septic tank wastewater was supplied to each culture tank from the inlet to the upstream compartment until it reached a height of about 20 cm from the bottom.
  • Plants were planted on the filter bed. As plants, fodder crops or flowers were used. As feed crops, rye (upstream side in the central compartment) and mustard (downstream side in the central compartment) were used. As flowers, several types of flowers were used in the upstream side of the central compartment, including calendula, garden cyclamen, primula julian, pansies, violas, japonicum, white-tailed daisies, and tulips, while on the downstream side of the central compartment, Japanese cypress was used. In addition, when using coal ash granules as a filter medium, plants were planted in coal ash granules having a particle diameter of 5 mm or more and less than 10 mm above the water surface.
  • Apparatus 1 (Example): Filter medium Coal ash granules (two types of different particle sizes were used) Plant Forage crops (rye on the upstream side of the central compartment, mustard on the downstream side of the central compartment)
  • Apparatus 2 (Example): Filter medium Coal ash granules (two types of different particle sizes were used)
  • Plants Flowers (3 plants each of calendula, garden cyclamen, primula julienne, pansy, viola, japonicum, whitetail, and tulip on the upstream side of the central compartment, and 3 each of tulips on the downstream side of the central compartment)
  • Device 3 (comparative example): Filter medium Pumice Plant Feed crops (rye on the upstream side of the central compartment, mustard on the downstream side of the central compartment)
  • Apparatus 4 (comparative example): Filter medium Pumice Plants Flowers (3 plants each of calendula, garden cyclamen, primula
  • Each device was installed outdoors in a sunny location.
  • the septic tank wastewater was temporarily stored in a wastewater storage tank, and the septic tank wastewater was sent from there, and uniformly flowed in from each inlet at a rate of 120 L/day per device (two culture tanks) for 24 hours.
  • the water to be treated passes through the upstream section, center section, and downstream section of the upstream culture tank, and the upstream section, center section, and downstream section of the downstream culture tank in this order. It was discharged from the outlet provided on the side of the side compartment.
  • the operating conditions for each device are shown below.
  • Treated water supply rate 120L/day Linear velocity (L.V.) 1.02m/day Space velocity (S.V.) 0.38/day Total nitrogen concentration contained in treated water Approximately 70mg/L Total phosphorus concentration in treated water: approximately 10mg/L
  • the experiment was continued for the number of days set below. During the experiment period, no operations such as backwashing of the filter bed were performed.
  • nitrogen and phosphorus concentrations were measured every day. Regarding the nitrogen concentration, each of the ammonia nitrogen (NH 4 --N) concentration and the total nitrogen (TN) concentration was measured. For the phosphorus concentration, total phosphorus (TP) concentration was measured.
  • Figures 12 and 13 show that during the summer when plants are actively growing, devices 1 and 2 that use coal ash granules as a filter medium have a higher concentration of ammonia nitrogen than device 4 that uses pumice as a filter medium. It was found that the concentration was significantly lower. This is because plants (feed crops or flowers) grew by absorbing ammonia nitrogen adsorbed on coal ash granules, which are filter media.
  • FIG. 16 shows photographs of the plants (rye and mustard) after the treatment. 16A on the left is a photograph of device 1, and FIG. 16B on the right is a photograph of device 3.
  • the plants (FIG. 16A) of device 1 (filter material: coal ash granules, plants: rye and mustard) after 70 days of water purification and greening treatment in winter are the same as those of device 3 (filter material: Pumice, plants: rye and mustard) were 1.12 to 1.25 times taller than plants (Fig. 16B).
  • device 2 a device that uses coal ash granules as a filter medium and plants such as flowers (zinnia, ivy, sedum, and kochia)
  • device 4 a device that uses pumice as a filter medium and plants flowers

Landscapes

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Abstract

本発明は、従来よりも狭い水平面積で、簡便かつ効率よく窒素及び／又はリンを吸着除去することができ、単位面積あたりの水質浄化性能が高い水質浄化緑化方法を提供することを目的とする。また、本発明は、夏期だけでなく冬期においても安定的に、窒素及び／又はリンを吸着除去することができる水質浄化緑化方法を提供することを目的とする。 本発明は、水路に植物を植栽して水質を浄化しつつ緑化できる水質浄化緑化方法であって、前記水路に流入する水は、アンモニア態窒素及び／又はリンを含む水であり、前記水路は、焼却灰を含む粒状物が充填された濾床に植物が植えられている植栽部を有し、前記焼却灰を含む粒状物が、前記水路に流入する水中のアンモニア態窒素及び／又はリンを吸着し、前記焼却灰を含む粒状物に吸着されたアンモニア態窒素及び／又はリンを植物が吸収して生育することで、水質浄化緑化することができる、水質浄化緑化方法に関する。

Description

水質浄化緑化方法及び水質浄化緑化装置
　本発明は、水質浄化緑化方法及び水質浄化緑化装置に関する。
　河川、湖沼等の閉鎖系水域の富栄養化を防止し、水環境及び水質を保全する観点から、生活排水中の汚濁成分、特に窒素又はリンの除去が緊急を要する課題となっている。
　特許文献１には、富栄養化水中の窒素又はリンを除去する方法が提案されており、この方法では、中空粒子構造の空洞内に微細な粒子を内蔵する二重構造を有する粒径のフライアッシュを用いて、富栄養化水中に含まれるリン酸を吸着させる。
　しかしながら、特許文献１に記載のリン酸除去方法では、フライアッシュがリン酸除去能力の飽和に達した場合に、フライアッシュの交換又は補充が必要であり、その作業にかかる手間及びコストが大きいことが問題であった。
　また、生活排水等が流入する河川、湖沼等の水域を浄化する技術として、植物を利用した水質浄化方法が注目されている。特許文献２には、このような水質浄化方法が提案されており、この方法では、有用植物と天然鉱物濾材とを組み合わせて用いたバイオジオフィルタ（Ｂｉｏｇｉｏｆｉｌｔｅｒ：ＢＧＦ）水路によって水質を浄化する。
　この特許文献２に記載の水質浄化方法は、最上流側の受水域と、上流側から下流側に向って漸次水深が深くなる３つの区画水域（上流側水域、中間水域、及び下流側水域）に区分された水路を設け、各区画水域に天然鉱物濾材を充填し、そこに生育時期が異なり、各区画水域の水深に応じた長さに毛状根が繁茂する複数の有用植物を植栽して水質を浄化する方法である。そのため、特許文献２に記載の水質浄化方法を実施するためには、全長１５～２０ｍ程度の水路が必要となり、広い水平面積の浄化装置を必要とする問題点があった。
　よって、従来よりも狭い水平面積で、簡便かつ効率よく窒素及びリンを除去することができる水質浄化緑化方法の開発が求められている。
特許第４９００６１３号公報 特許第３７８７６１０号公報
　本発明は、従来よりも狭い水平面積で、簡便かつ効率よく窒素及び／又はリンを吸着除去することができる、つまり、単位面積あたりの水質浄化性能が高い水質浄化緑化方法及び水質浄化緑化装置を提供することを目的とする。
　また、本発明は、夏期だけでなく冬期においても安定的に、窒素及び／又はリンを吸着除去することができる水質浄化緑化方法及び水質浄化緑化装置を提供することを目的とする。
　本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、特定の濾材と植物とを組み合わせたバイオジオフィルタ（ＢＧＦ）水路の濾材として焼却灰を含む粒状物を用いることにより、前記焼却灰を含む粒状物の表面に被処理水中の窒素及び／又はリンが吸着され、その窒素及び／又はリンが植物の生育に利用されることで、効率よく窒素及び／又はリンを除去することができることを見出した。本発明は、これらの知見に基づいてさらに研究を重ねた結果、完成されたものである。
　すなわち、本発明は、以下のとおりである。
項１．
水路に植物を植栽して水質を浄化しつつ緑化できる水質浄化緑化方法であって、
前記水路に流入する水は、アンモニア態窒素及び／又はリンを含む水であり、
前記水路は、焼却灰を含む粒状物が充填された濾床に植物が植えられている植栽部を有し、
前記焼却灰を含む粒状物が、前記水路に流入する水中のアンモニア態窒素及び／又はリンを吸着し、前記焼却灰を含む粒状物に吸着されたアンモニア態窒素及び／又はリンを植物が吸収して生育することで、水質浄化緑化することができる、水質浄化緑化方法。
項２．
前記アンモニア態窒素及び／又はリンを含む水が、浄化槽からの排水である、項１に記載の水質浄化緑化方法。
項３．
前記焼却灰を含む粒状物が、アルカリ金属イオン、カルシウムイオン及びマグネシウムイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種の金属イオンを含む肥料成分を放出する、項１又は２に記載の水質浄化緑化方法。
項４．
前記焼却灰を含む粒状物に吸着されたリンが、クエン酸可溶性である、項１～３の何れか一項に記載の水質浄化緑化方法。
項５．
前記水路に流入する水が、さらに硫酸塩を含み、当該硫酸塩から硫化水素が発生した場合に、前記硫化水素を除去することができる、項１～４の何れか一項に記載の水質浄化緑化方法。
項６．
ｐＨを中性から弱アルカリ性の範囲に調整することができる、項１～５の何れか一項に記載の水質浄化緑化方法。
項７．
前記焼却灰を含む粒状物が、石炭灰及びセメントを含む造粒物である、項１～６の何れか一項に記載の水質浄化緑化方法。
項８．
アンモニア態窒素及び／又はリンの吸着量を調整することができる、項１～７の何れか一項に記載の水質浄化緑化方法。
項９．
項１～８の何れか一項に記載の水質浄化緑化方法で使用した後の焼却灰を含む粒状物を含有する肥料組成物。
項１０．
水路に植物を植栽して水質を浄化しつつ緑化できる水質浄化緑化装置であって、
前記水路に流入する水は、アンモニア態窒素及び／又はリンを含む水であり、
前記水路は、焼却灰を含む粒状物が充填された濾床に植物が植えられている植栽部を有し、
前記焼却灰を含む粒状物が、前記水路に流入する水中のアンモニア態窒素及び／又はリンを吸着し、前記焼却灰を含む粒状物に吸着されたアンモニア態窒素及び／又はリンを植物が吸収して生育することで水質浄化緑化することができる、水質浄化緑化装置。
項１１．
前記水路は、上流側から、上流側区画、中央区画、及び、下流側区画の３区画を有し、かつ、
前記中央区画に前記植栽部を有している、項１０に記載の水質浄化緑化装置。
項１２．
前記上流側区画は、上流側側面に流入口を有し、当該流入口から浄化槽からの排水が流入されて、排水中の浮遊物が沈殿して除去される区画であり、
前記中央区画は、焼却灰を含む粒状物が充填された濾床に植物が植えられている植栽部であって、前記焼却灰を含む粒状物が、前記上流側区画を通過した排水中のアンモニア態窒素及び／又はリンを吸着し、前記焼却灰を含む粒状物に吸着されたアンモニア態窒素及び／又はリンを植物が吸収して生育する区画であり、及び、
前記下流側区画は、下流側側面に流出口を有し、前記中央区画を通過した排水中の浮遊物が沈殿して除去され、処理された水が前記流出口から排出される区画である、項１１に記載の水質浄化緑化装置。
項１３．
前記アンモニア態窒素及び／又はリンを含む水が、浄化槽からの排水である、項１０～１２の何れか一項に記載の水質浄化緑化装置。
項１４．
前記焼却灰を含む粒状物が、アルカリ金属イオン、カルシウムイオン及びマグネシウムイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種の金属イオンを含む肥料成分を放出する、項１０～１３の何れか一項に記載の水質浄化緑化装置。
項１５．
前記焼却灰を含む粒状物に吸着されたリンが、クエン酸可溶性である、項１０～１４の何れか一項に記載の水質浄化緑化装置。
項１６．
前記水路に流入する水に含まれる硫化水素を除去することができる、項１０～１５の何れか一項に記載の水質浄化緑化装置。
項１７．
ｐＨを５．８以上８．６以下に調整することができる、項１０～１６の何れか一項に記載の水質浄化緑化装置。
項１８．
前記焼却灰を含む粒状物が、石炭灰及びセメントを含む造粒物である、項１０～１７の何れか一項に記載の水質浄化緑化装置。
項１９．
アンモニア態窒素及び／又はリンを吸着量、及び、アルカリ金属イオン、カルシウムイオン及びマグネシウムイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種の金属イオンを含む肥料成分の放出量を調整できる、項１０～１８の何れか一項に記載の水質浄化緑化装置。
　なお、本発明のうち、方法で規定された肥料組成物は、現時点で、どのような成分までが含まれているか、又は、その構造がどのようなものであるか、その全てを特定することが不可能又はおよそ実際的ではない程度に困難であるため、プロダクトバイプロセスクレームによって記載している。
　本発明によれば、従来よりも狭い水平面積で、簡便かつ効率よく窒素及び／又はリンを除去することができる、つまり、単位面積あたりの水質浄化性能が高い水質浄化緑化方法を提供することができる。
　また、本発明によれば、夏期だけでなく冬期においても安定的に、窒素及び／又はリンを除去することができる水質浄化緑化方法を提供することができる。
図１は、本発明の水質浄化緑化装置の一例を示す模式図である。 図２は、石炭灰造粒物を添加した排水中の窒素を含むイオンの濃度変化を示すグラフである。 図３は、試験開始から１５分間における、石炭灰造粒物を添加した排水中の陽イオンの当量変化を説明するグラフである。 図４は、リン吸着前後の石炭灰造粒物、及びリン吸着前後の軽石のクエン酸可溶性評価試験の結果を示すグラフである。 図５は、石炭灰造粒物による排水中の硫化水素除去試験の結果を示すグラフである。 図６は、装置５（濾材：石炭灰造粒物、植物なし）、装置６（濾材：軽石、植物なし）、及び排水貯留タンクの配置を説明する模式図である。 図７は、流入水、装置５（濾材：石炭灰造粒物、植物なし）の排出水、及び装置６（濾材：軽石、植物なし）の排出水のｐＨの変化を示すグラフである。 図８は、流入水、装置２（濾材：石炭灰造粒物、植物：花卉）の排出水、及び、装置４（濾材：軽石、植物：花卉）の排出水の冬期におけるアンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度の変化を示すグラフである。 図９は、流入水、装置２（濾材：石炭灰造粒物、植物：花卉）の排出水、及び、装置４（濾材：軽石、植物：花卉）の排出水の冬期におけるアンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度の期間平均値を示すグラフである。 図１０は、流入水、装置２（濾材：石炭灰造粒物、植物：花卉）の排出水、及び、装置４（濾材：軽石、植物：花卉）の排出水の冬期における全リン（Ｔ－Ｐ）濃度の変化を示すグラフである。 図１１は、流入水、装置２（濾材：石炭灰造粒物、植物：花卉）の排出水、及び、装置４（濾材：軽石、植物：花卉）の排出水の冬期における全リン（Ｔ－Ｐ）濃度の期間平均値を示すグラフである。 図１２は、流入水、装置１（濾材：石炭灰造粒物、植物：飼料作物）の排出水、装置２（濾材：石炭灰造粒物、植物：花卉）の排出水、及び、装置４（濾材：軽石、植物：花卉）の排出水の夏期におけるアンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度の変化を示すグラフである。 図１３は、流入水、装置１（濾材：石炭灰造粒物、植物：飼料作物）の排出水、装置２（濾材：石炭灰造粒物、植物：花卉）の排出水、及び、装置４（濾材：軽石、植物：花卉）の排出水の夏期におけるアンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度の期間平均値を示すグラフである。 図１４は、流入水、装置１（濾材：石炭灰造粒物、植物：飼料作物）の排出水、装置２（濾材：石炭灰造粒物、植物：花卉）の排出水、及び、装置４（濾材：軽石、植物：花卉）の排出水の夏期における全リン（Ｔ－Ｐ）濃度の変化を示すグラフである。 図１５は、流入水、装置１（濾材：石炭灰造粒物、植物：飼料作物）の排出水、装置２（濾材：石炭灰造粒物、植物：花卉）の排出水、及び、装置４（濾材：軽石、植物：花卉）の排出水の夏期における全リン（Ｔ－Ｐ）濃度の期間平均値を示すグラフである。 図１６として、図１６Ａは、装置１（濾材：石炭灰造粒物、植物：試料作物）で２０２０年１２月２４日から２０２１年３月４日まで試験を行った後の写真であり、図１６Ｂは、装置３（濾材：軽石、植物：試料作物）で２０２０年１２月２４日から２０２１年３月４日まで試験を行った後の写真である。
水質浄化緑化方法
　本発明の水質浄化緑化方法は、水質浄化緑化装置を用いて水質浄化緑化を行う方法である。
　水質浄化緑化装置として、例えば、濾材と植物とを組み合わせたバイオジオフィルタ水路が用いられる。
　ここで、装置は、システムと言い換えることができる。また、水質浄化緑化とは、水質浄化及び緑化だけでなく、水質浄化又は緑化の概念も含んでいる。
水質浄化緑化装置
　水質浄化緑化装置は、例えば、図１に示すバイオジオフィルタ水路１であってもよい。
　バイオジオフィルタ水路１は、例えば、濾材２が充填されて形成された濾床（ジオフィルタ）、及びその濾床に植え込まれた植物３を備えた培養槽４で構成される。
　培養槽４は、例えば、多孔板５で、３区画（上流側区画６、中央区画７、及び下流側区画８）に分割されている。
　ここで、多孔板５は、水路に流入する水、例えば、浄化槽からの排水は通過するが濾材は通過しない大きさの孔が複数形成された板状のものであれば、特に制限なく使用することができる。
　そのような多孔板の例は、厚み３ｍｍのポリ塩化ビニル製の板に穴径５ｍｍの穴が１０ｍｍ間隔で形成されているもの等を含む。
　培養槽４は、少なくとも２つ以上の多孔板５を有していることが好ましい。培養槽４が、例えば、多孔板５を２つ有している場合、培養槽４は、３区画（上流側区画６、中央区画７、及び下流側区画８）に分割される。
　また、培養槽４が、多孔板５を３つ有している場合、培養槽４は、４区画となる。４区画である培養槽４の構成は、
（１）上流側から、[２つの上流側区画]／[１つの中央区画]／[１つの下流側区画]、
（２）上流側から、[１つの上流側区画]／[２つの中央区画]／[１つの下流側区画]、又は、
（３）上流側から、[１つの上流側区画]／[１つの中央区画]／[２つの下流側区画]
のいずれかにすることができる。
　前記（１）の場合、培養槽４を、例えば、上流側から、[上流側区画６－１]／[上流側区画６－２]／[植栽部としての機能を有する中央区画７]／[下流側区画８]の４区画とすることができる。
　前記（２）の場合、培養槽４を、例えば、上流側から、[上流側区画６]／[植栽部としての機能を有する中央区画７－１]／[植栽部としての機能を有する中央区画７－２]／[下流側区画８]の４区画とすることができる。
　前記（３）の場合、培養槽４を、例えば、上流側から、[上流側区画６]／[植栽部としての機能を有する中央区画７]／[下流側区画８－１]／[下流側区画８－２]の４区画とすることができる。
上流側区画
　水路に流入する水（以下、「被処理水」ということもある。）は、培養槽４の上流側区画６の上流側側面に設けられた流入口９から、培養槽４の上流側区画６に流入する。前記被処理水は、この上流側区画６で、被処理水中の浮遊懸濁物質（Ｓｕｓｐｅｎｄｅｄ　ｓｏｌｉｄｓ：ＳＳ）が沈殿し、浮遊物が除去される。流入口９は、多孔板５が目詰まりして被処理水の水位が上昇した場合でも水没しない高さに設けることが好ましい。上記４区画の（１）の場合、上流側区画を２つ有していることから、水路に流入する水、例えば、浄化槽からの排水に含まれる固形分、浮遊物等をこれら２つの上流側区画でブロックし、多孔板、濾材等の目詰まりを防止する役割等を有している。
　さらに、被処理水は適宜希釈され、中央区画７に供給される。中央区画７に供給される際の被処理水の総窒素量及び全リン含有量は特に限定されない。総窒素量の例は、２～８０ｍｇ／Ｌ程度を含む。全リン含有量の例は、０．５～１０ｍｇ／Ｌ程度を含む。
中央区画
　中央区画７は、濾材２を充填することで、濾床が形成され、この濾床に植物３が植えられている。よって、中央区画７は、植栽部としての機能を有する。中央区画７は、１つの区画であってもよいし、さらに多孔板５で２以上の区画に区切られていてもよい。上記４区画の（２）の場合、中央区画７－１と中央区画７－２との間に、多孔板を有していることから、植栽部として、排水で濾材が移動することを防止する役割；濾材の高さが長期間安定化する役割等を有している。
　被処理水が中央区画７に供給されると、中央区画７に充填されている濾材２が、被処理水中に溶存する窒素及びリン等を吸着する。さらに、濾床に植えられている植物３は、被処理水中及び／又は濾材２に吸着された窒素、リン等を吸収して生育する。このため、被処理水中に含まれる窒素及びリンが効果的に除去される。
　その後、被処理水は、下流側区画８に供給され、ここでも浮遊懸濁物質（ＳＳ）を沈殿させる。
下流側区画
　中央区画７で処理された水は、下流側区画８に流入し、下流側区画８の下流側側面の水面付近に設けられた排出口１０から排出される。上記４区画の（３）の場合、下流側区画８を２つ有していることから、通年を通した栽培で濾材が崩れて粒径が小さくなった濾材をこれら２つの下流側区画でブロックし、培養槽の排出口の目詰まり等を防止する役割等を有している。
　本発明の水質浄化緑化装置は、濾床の濾材に植物が植えられた植栽部を１つ、又は２つ以上備えている。植栽部の数は、水質浄化緑化装置に供給される被処理水の量、被処理水に含まれる汚濁成分（窒素、リン等）の量等に応じて適宜設定することができる。
　植栽部の数を増やす場合には、上記４区画の（２）の場合のように、植栽部を有する中央区画を増やせばよい。この方法以外には、前記培養槽を連結して使用することで、植栽部の数を増やすことができる。例えば、培養槽を連結して植栽部の数を２つにする場合には、前記培養槽を２つ並べて、上流側に設置した培養槽（上流側培養槽）の排出口と下流側に設置した培養槽（下流側培養槽）の流入口とを連結し、上流側培養槽の流入口（上流側流入口）から供給された排水が上流側培養槽を通過して上流側培養槽の排出口（上流側排出口）から下流側培養槽の流入口へと流れ、下流側培養槽を通過して下流側培養槽の排出口（下流側排出口）から排出されるようにすればよい。
濾材
　本発明の水質浄化緑化方法においては、濾材は、焼却灰を含む粒状物であればよい。
　焼却灰は、成分中にシリカ（ＳｉＯ２）及びアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）が含まれているものであれば、特に限定されない。焼却灰の例は、都市ゴミ、木材チップ、タイヤチップ、製紙スラッジ、下水汚泥、バイオマス等の廃棄物焼却灰；石炭、ゴミ固形化燃料、紙又はプラスチック固形化燃料等の焼却灰等を含む。これらはいずれか単独で、又は２種以上を混合して使用することができる。
　焼却灰として、石炭の焼却灰（石炭灰）が好ましい。ヒ素等の不純物が少ないことから、電力会社で発生する石炭の焼却灰（石炭灰）が、本発明で使用される濾材の原料として特に好ましい。
　焼却灰を含む粒状物は、石炭灰造粒物（Ｇｒａｎｕｌａｔｅｄ Ｃｏａｌ Ａｓｈ：ＧＣＡ）であることが好ましい。石炭灰造粒物は、石炭灰、固化材、及び保水材を含有する。石炭灰造粒物は、石炭灰を造粒することにより得られる。造粒は、石炭灰を、固化材及び水と混合することにより行われる。石炭灰は保水性が悪いことから、造粒にあたって、固化材及び水に、保水材を加えることが好ましい。石炭灰造粒物は、これらの材料をミキサに投入して、室温付近の温度で攪拌及び混合することにより得られる。
　石炭灰には、電力会社で発生する石炭を焼却させた灰が使用される。石炭灰は、石炭を燃料とする火力発電所から排出される、いわゆるフライアッシュであってもよい。フライアッシュの主成分は、シリカ（ＳｉＯ２）及びアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）であり、前記２つの成分が全体の７０～９０％を占める。フライアッシュは、その他の成分として、Ｆｅ２Ｏ３、ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳＯ３、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏ、ＭｎＯ等の酸化物を含有する。フライアッシュは、石炭の燃焼時に大量に生成されるものであり、再利用が望まれている。よって、フライアッシュは、本発明の水質浄化緑化方法で使用する濾材の原料として有用である。
　固化材には、例えば、セメント等が用いられる。セメントの種類については特に限定されない。セメントの種類の例は、ポルトランドセメント、アルミナセメント等のコンクリート製造用の一般的なセメントを含む。環境維持の観点から、海洋、湖沼等の水中に有毒な成分が溶出しないセメントが好ましい。有毒成分の溶出が低いセメントの一例は、高炉セメント（特に、Ｂ種高炉セメント）等を含む。なお、普通セメントと呼ばれるポルトランドセメントで、有毒な六価クロム等の溶出量が多いものは使用しないことが好ましい。また、セメントと二水石膏（硫酸カルシウム二水和物）とを組み合わせて使用してもよい。
　保水材は、例えば、ベントナイト、粘性土等であってもよい。粘性土の例は、海洋性若しくは淡水性の浚渫粘土、笠岡粘土等を含む。なかでも、保水材は、ベントナイトが好ましい。
　石炭灰の配合割合は、７０質量部以上９７質量部以下が好ましく、８０質量部以上９５質量部以下がより好ましく、８５質量部以上９３質量部以下がさらに好ましい。石炭灰を上記範囲で配合することで、造粒物の取り扱いが容易となり、十分な強度を有する造粒物が得られる。
　固化材の配合割合は、２質量部以上３０質量部以下が好ましく、７質量部以上２０質量部以下がより好ましく、１０質量部以上１５質量部以下がさらに好ましい。固化材を上記範囲で配合することで、材料に必要とされる強度が得られるとともに、造粒物の取り扱いが容易となる。固化材に二水石膏を含む場合は、二水石膏が７質量部以上１０質量部以下となるように配合することが好ましい。
　保水材を添加する場合には、５質量部以下が好ましく、４質量部以下がより好ましく、２質量部以上３質量部以下がさらに好ましい。保水材を上記範囲で配合することで、造粒時の付着トラブルが生じにくくなり取り扱いが容易となる。なお、保水材を用いずに造粒することも可能であるが、保水材を加えることによって造粒がより安定する。
　造粒を行う際には、前記材料に水を混合する。使用することができる水の例は、水道水、蒸留水、イオン交換水、海水、汽水、地下水、河川水、塩化ナトリウム水溶液、亜硝酸リチウム水溶液等を含む。水の量は、造粒が安定し、粒子の強度が必要な範囲に入るように調整すればよい。例えば、１５質量部以上２５質量部以下の量で加えることができ、好ましくは１８質量部以上２５質量部以下である。
　石炭灰造粒物には、上記以外の他の成分が含まれていてもよい。他の成分の例は、ランタン、鉄等を含む。ランタンを添加することで、リン吸着能をより向上させることができる。
　石炭灰造粒物は、前記材料を攪拌混合し、造粒することにより得ることができる。使用する器具は、撹拌混合を行うことができれば特に限定されず、例えば、ミキサを用いることができる。ミキサの例は、円筒ドラムが横置きされ、ドラム中心に設けられた回転する主軸に攪拌ばねが設けられ、また、ドラムの側面内部に設けられた独立駆動チョッパーを有する高速回転ミキサ等を含む。このミキサを用いた場合の運転条件の例は、撹拌羽根を５０ｒｐｍ～１００ｒｐｍ程度で回転し、同時にチョッパーを１０００ｒｐｍ～２０００ｒｐｍ程度で高速回転させて３分間～１０分間程度運転すること等を含む。これにより、平均粒径が２ｍｍ～１０ｍｍ程度の均一な造粒物が短時間で得られる。
　上記以外のミキサの例は、底面と、底面中心部に設けられた排出口に向かって下降するロート状に傾斜した側面とを有する縦置きの混合槽を有し、この混合槽内の中心部鉛直方向下向きに、混合槽中心部で回転するらせん状の内側混練羽根を取り付けた高速回転軸と、外側混練羽根が混合槽の側面内側に近接して回転するように外側混練羽根を、アームを介して取り付けた低速回転軸とを同心的に配設し、これらの高速回転軸と低速回転軸の回転方向を逆方向とするように駆動装置を設けたミキサ等を含む。
　これらのミキサを用いて、条件に適した粒度分布の造粒物を得ることができる。具体的な製造方法は、以下のとおりである。目的とする粒度分布が得られるようにミキサの運転条件を調節して造粒処理する。その後、造粒物をミキサから取り出し、造粒物に水を１日に１回程度噴霧することを１週間程度行う。その後、一定時間乾燥して、目的の造粒物を得る。乾燥温度は、５℃以上が好ましく、１０℃以上４０℃以下がより好ましく、１５℃以上２５℃以下がさらに好ましい。乾燥期間は、約１日から６か月の間で、使用する固化材、乾燥温度等の条件に応じて適宜選択すればよい。乾燥させることで、造粒物が多孔質化する。
　得られた石炭灰造粒物は、粒子状であり、そのまま濾材として使用することができる。石炭灰造粒物の粒径は限定的でなく、その用途、使用条件等に応じて適宜設定することができる。石炭灰造粒物の平均粒径を、例えば、１～３０ｍｍ程度とすればよい。本発明の水質浄化緑化方法では、濾材として、平均粒径の異なる２種類の石炭灰造粒物を使用することが好ましい。例えば、平均粒径が１０ｍｍ以上２０ｍｍ以下の石炭灰造粒物と、それより粒径が小さい（平均粒径が５ｍｍ以上１０ｍｍ未満の）石炭灰造粒物とを使用することができる。これらの粒度調整は、例えば、分級、粉砕等の公知の方法を用いることによって実施することができる。また、石炭灰造粒物の粒子形状も限定的でなく、例えば、球状、フレーク状、不定形状等のいずれの形態であってもよい。特に、固定床への充填性、液体の流通性等の見地より、前記石炭灰造粒物の粒子形状は、球状であることが好ましい。
　得られた造粒物は、さらに焼成してもよい。造粒物を焼成することにより、石炭灰、固化材及び保水材の結合が強まる。焼成温度は、造粒物の焼成後の強度等の観点から、５００～１０００℃が好ましく、６００～１０００℃がより好ましく、６００～８００℃がさらに好ましい。焼成雰囲気は特に限定されず、例えば、酸化性雰囲気中（大気中）、還元性雰囲気中、不活性ガス雰囲気中等のいずれであってもよい。焼成時間も、焼成温度等に応じて適宜調整することができる。焼成して得られた焼結体は、粒子状であり、そのまま使用することができる。前記焼結体は、必要に応じて粉砕、分級等の処理を行った後で使用してもよい。
　本発明の水質浄化緑化方法では、濾材は、焼却灰を含む粒状物である。焼却灰を含む粒状物が石炭灰造粒物である場合、石炭灰造粒物の圧潰強度（試験方法：ＪＩＳ－Ｚ－８８４１）は１．２以上である。そのため、使用中に砕けて目詰まりの原因になることはない。また、石炭灰造粒物の乾燥密度（試験方法：ＪＩＳ－Ａ－１２２５）は通常０．８～１．１、好ましくは１．０～１．１である。そのため、排水の水位が上昇した場合でも、浮くことなく水だけが排出される。
　石炭灰造粒物は、平均粒径の異なる２種類のものであることが好ましい。例えば、水面より下側の通水部分には、平均粒径が１０ｍｍ以上２０ｍｍ以下の石炭灰造粒物を用いることができる。また、水面より上側には、前記石炭灰造粒物よりも平均粒子径が小さい、すなわち平均粒子径が５ｍｍ以上１０ｍｍ未満の石炭灰造粒物を用いることができる。水面より上側に粒径の小さい濾材を配置することにより、植物の種子を蒔いたときに種子が水中に落下するのを防ぐことができる。
　焼却灰を含む粒状物は、窒素吸着能及びリン吸着能が高い。また、焼却灰を含む粒状物に吸着されたリンは、遅効性肥料と同じ形態（クエン酸可溶性）で吸着されているため、雨等では溶出せず、植物に有効に利用され、生育の向上に寄与することができる。よって、狭い水平面積の装置で、効率よく窒素及びリンを除去することができる。さらに、焼却灰を含む粒状物は、アルカリ金属イオン（ナトリウムイオン、カリウムイオン等）、カルシウムイオン及びマグネシウムイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種の金属イオンを含む肥料成分を放出することができる。また、焼却灰を含む粒状物は、硫化水素吸着能を有しているので、浄化槽排水が硫酸塩を含む。該硫酸塩から植物に悪影響のある硫化水素が発生した場合には、それを吸着除去することで、植物の生育を良好に保つことができる。
植物
　濾床には植物が植え込まれる。植物の種類は、食用農作物及び非食用農作物を含め、肥料を用いて栽培される植物であれば特に限定されない。植物の種類の例は、陸生植物、水生植物等を含む。
　陸生植物の例は、飼料作物、花卉、コニファー（針葉樹）等を含む。飼料作物の例は、ライムギ、カラシナ、ヒマワリ、ソルゴー等を含む。花卉の例は、カレンデュラ、ガーデンシクラメン、プリムラ・ジュリアン、パンジー、ビオラ、ハボタン、シロタエギク、チューリップ、トレニア、アイビー、ジニア・プロフュージョン、ジニア・リネアリス、ニチニチソウ、サンパチェンス、セダム、フレンチ・マリーゴールド、コリウス、ポーチュラカ、カリブラコア、ケイトウ、コキア等を含む。コニファーの例は、コノテガシワ等を含む。陸生植物としては、飼料作物及び花卉が好ましく、気温が低い冬期でも生育が良好な飼料作物がより好ましい。
　水生植物の例は、ホテイアオイ、パピルス、ヨシ、ハナショウブ、イネ、イグサ、クワイ、サトイモ等を含む。
　植物は、１種単独で、又は２種以上を混合して使用してもよい。
　上記構成の水質浄化緑化装置による水質浄化緑化方法、及び水質浄化緑化装置の動作について説明する。
　合併処理浄化槽による生活排水の二次処理水、地下水等の被処理水が流入口から培養槽の最上流側の上流側区域に流入すると、被処理水中の浮遊懸濁物質（ＳＳ）が沈降して貯留する。貯留した浮遊懸濁物質（ＳＳ）は、時期を見計らって排出除去される。
　上流側区域を通過した流入水は、中央区画に向かう際に多孔板で浮遊懸濁物質（ＳＳ）がろ過される。このため、前記上流側区域の底に沈降した浮遊懸濁物質（ＳＳ）が次の中央区画に流入することはなく、中央区画において、浮遊懸濁物質（ＳＳ）によって濾材が目詰まりするのを防止することができる。
　中央区画には、濾材として焼却灰を含む粒状物が充填されている。粒状物は、植えられる植物の種類により、その粒径を変えることができる。植物が苗である場合には、粒径が１０～２０ｍｍ程度の濾材を使用すればよい。濾材の粒径が１０～２０ｍｍ程度と大きいことによっても、濾材の目詰まりが抑制される。
　植物を種から育てる場合には、中央区画の水面より下となる範囲に粒径の大きい（粒径が１０～２０ｍｍの）濾材、水面より上となる範囲に粒度の小さい（粒径が５～１０ｍｍの）濾材を充填することが好ましい。水面より上となる範囲に充填する濾材の粒径を小さくすることで、まいた種が水中に落ちて流れてしまうことを防止することができる。水面より下となる範囲に充填された濾材は、被処理水中の窒素及びリンを効率よく吸着する。
　そして、水面より上となる範囲の濾材に植えられた植物の根が、水面の下となる範囲の濾材のところまで生育する。この根が、被処理中の窒素及びリンを吸収するとともに、濾材に吸着された窒素及びリンを吸収することで植物の生育が促進される。
　中央区画を通過した被処理水は、下流側区画に向かう際に多孔板で固液分離され、下流側区画においてさらに浮遊懸濁物質（ＳＳ）が沈殿除去され、下流側側面に設けられた流出口から、窒素及び／又はリンが除去された浄化水として排出される。
　上述した水質浄化緑化方法を用いれば、夏期だけでなく冬期においても、つまり、一年を通して（通年で）、ｐＨを中性から弱アルカリ性の範囲（ｐＨが６～１１程度の範囲内）に調整することができる。中性とは、ｐＨが６～８の範囲であり、弱アルカリ性とは、ｐＨが８を超えて１１以下であることをいう。
　また、上述した水質浄化緑化方法を用いれば、夏期だけでなく冬期においても、つまり、一年を通してアンモニア態窒素及び／又はリンの吸着量を調整することができる。
　そして、水質浄化緑化方法で使用した後の焼却灰を含む粒状物は、肥料組成物、土壌改良材等として使用することが可能である。
　以下、実施例等により本発明をより具体的に説明するが、本発明の技術的範囲はこれらの例示に限定されるものではない。
　試験例１（焼却灰を含む粒状物の性能評価）
　水質浄化緑化装置に使用する焼却灰を含む粒状物の性能を評価した。ここでは、焼却灰を含む粒状物として石炭灰造粒物（中国電力株式会社製Ｈｉビーズ（登録商標））を用いた。
（試験例１－１）排水中の窒素濃度変化及び陽イオン濃度変化の測定
　攪拌機能及びばっ気機能を備えた容器に、浄化槽実排水（２０Ｌ）及び上記石炭灰造粒物（２０Ｌ）を入れたものを実験槽１として用意した。実験槽１において、ＮＨ４－Ｎ濃度が約２０ｍｇ／Ｌとなるように塩化アンモニウム１．５ｇを添加して１分後を０分とし、ばっ気を行いながら、１、２、３、５、１０、１５、２０、２５、３０、４５、６０、９０、１２０、１５０、１８０、及び２４０分後に採水した。
　採水した各サンプルを、孔径０．４５μｍのメンブランフィルターで濾過した後、ＨＰＬＣ装置（株式会社島津製作所製のＰｒｏｍｉｎｅｎｃｅ）を用いて、窒素濃度及び陽イオン濃度について分析を行った。
　窒素濃度は、アンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）、亜硝酸態窒素（ＮＯ２－Ｎ）、硝酸態窒素（ＮＯ３－Ｎ）、亜硝酸態窒素と硝酸態窒素との合計量（ＮＯ２－Ｎ ＋ ＮＯ３－Ｎ）、及び全窒素（Ｔ－Ｎ）を測定した。これらの窒素濃度の変化を表１及び図２に示す。なお、亜硝酸態窒素と硝酸態窒素との合計量（ＮＯ２－Ｎ ＋ ＮＯ３－Ｎ）は、窒素酸化物（ＮＯｘ－Ｎ）濃度に等しい。
＜結果＞
　表１及び図２より、アンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度は、試験開始後１５分以内に顕著に減少したことがわかった。
　一方、ＮＯｘ－Ｎ濃度（ＮＯ２－Ｎ ＋ ＮＯ３－Ｎ）は、試験期間中、概ね同じ速度で上昇したことがわかった。これより、生物学的な硝化、すなわち、ＮＨ４－Ｎ（アンモニア態窒素）からＮＯｘ－Ｎ（窒素酸化物）への変換が行われていることが考えられる。
　陽イオン濃度は、アンモニウムイオン（ＮＨ４ ＋）、ナトリウムイオン（Ｎａ＋）、カリウムイオン（Ｋ＋）、マグネシウムイオン（Ｍｇ２＋）、及びカルシウムイオン（Ｃａ２＋）を測定した。これらのイオン濃度の変化を表２に示す。
　表２より、試験開始後１５分間にアンモニウムイオン（ＮＨ４ ＋）の濃度は減少したが、他の陽イオン（Ｎａ＋、Ｋ＋、Ｍｇ２＋、及びＣａ２＋）の濃度は増加した。なお、リチウムイオン（Ｌｉ＋）は検出されなかった。
　表１及び表２に示した試験開始後１５分間の濃度変化（ｍｇ／Ｌ）から当量変化（ｍＥｑ／Ｌ）を計算した。その結果を表３及び図３に示す。
　表３及び図３より、試験開始後１５分間に陽イオン（Ｎａ＋、Ｋ＋、Ｍｇ２＋、及びＣａ２＋）が溶出したことがわかる。前記４種の陽イオンの増加量とアンモニウムイオンの減少量とが同程度であることから、チャージバランスより、試験開始後１５分間におけるアンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度の減少は、陽イオン交換によって、排水中のアンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）が石炭灰造粒物に吸着したためと考えられる。
（試験例１－２）リン吸着後の石炭灰造粒物のクエン酸可溶性評価
　石炭灰造粒物に吸着したリンの性質を、従来濾材として使用されている軽石と比較した。
　石炭灰造粒物を水道水で洗浄し、さらに蒸留水で表面をすすぎ、その後１１０℃で３時間乾燥させた。得られた乾燥石炭灰造粒物１５ｇを５０ｍｇ／Ｌのリン酸水溶液５００ｍＬに２４時間浸漬させてリンを吸着させた後、室温（２０℃）で２４時間乾燥させた。得られたリン飽和吸着石炭灰造粒物を、２質量％クエン酸溶液（１００ｍＬ）に２４時間浸漬させた後、クエン酸溶液から石炭灰造粒物を取り除き、株式会社島津製作所製の分光光度計により、クエン酸溶液中のＴ－Ｐ（全リン）濃度を分析した。
　クエン酸０％（水）の試験では、リン飽和吸着石炭灰造粒物を浸漬させる液体を、２質量％クエン酸溶液から蒸留水に代えた以外は、上記と同様にしてＴ－Ｐ（全リン）濃度を分析した。
　軽石を用いた試験では、石炭灰造粒物を軽石に替えた以外は、上記と同様にして、リン飽和吸着軽石又は浸漬前の軽石のクエン酸溶液中のＴ－Ｐ（全リン）濃度、及び蒸留水中のＴ－Ｐ（全リン）濃度を分析した。
　それらの結果を表４及び図４に示す。
　表４及び図４の結果から、石炭灰造粒物に吸着されたリンは、遅効性肥料と同じ形態（クエン酸可溶性）で吸着されていることがわかった。このことから、石炭灰造粒物に吸着されたリンは雨等では溶出せず、植物に利用されるまで石炭灰造粒物の表面に吸着され続けることが予想される。
（試験例１－３）排水中の硫化水素除去性能評価
　浄化槽の逆洗水を採取して、上澄みを除去し、遠心分離して濃縮して濃縮汚泥を作成した。
　浄化槽放流水（３Ｌ）に作成した濃縮汚泥（３００ｇ）を加え、そこに硫酸ナトリウム（３ｇ）を添加して試料液を得た。２５０ｍＬ瓶に石炭灰造粒物（２５ｇ）を入れ、そこに前記試料液を瓶が満水状態になるまで注ぎ（浄化槽処理水と石炭灰造粒物との体積比は９：１）、蓋をして硫化水素を発生させた。その時点を０日とした。このような瓶を４本用意し、０日、３日目、６日目、及び７日目に開封して、硫化水素濃度をパックテスト（登録商標）硫化物（硫化水素）（株式会社共立理化学研究所製）を用いて測定した。
　石炭灰造粒物の代わりに軽石を用い、それ以外は上記と同様にして硫化水素濃度を測定した。なお、水温は、いずれも３０℃であった。
　その結果を表５及び図５に示す。
　表５及び図５より、石炭灰造粒物は、軽石と比較して、排水中の硫化水素濃度を顕著に低下させることがわかった。
　これより、浄化槽排水が水質浄化緑化装置中で嫌気条件となり、植物に悪影響のある硫化水素が発生する場合があったとしても、水質浄化緑化装置の濾材として石炭灰造粒物を用いることで、石炭灰造粒物が硫化水素を吸着し、植物の生育を良好に保てることが期待される。また、植物に悪影響を及ぼす硫化水素が水質浄化緑化装置から外に排出されることを防ぐことができるので、排出水がビオトープ池等の生態に悪影響を及ぼすのを抑制することができる。
試験例２（水質浄化緑化装置の性能評価）
　水質浄化緑化装置
　培養槽として、長さ１６５ｃｍ、幅５９ｃｍ、高さ４０ｃｍの内径を有し、有効容積が０．３８９ｍ３である繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）製容器の中を、２枚の多孔板（厚み３ｍｍのポリ塩化ビニル製の板に穴径５ｍｍの穴が１０ｍｍ間隔で形成されている板）により３区画（上流側から、上流側区画、中央区画、及び下流側区画）に区切り、中央区画（長さ１３５ｃｍ）に濾材を充填したものを準備した。この培養槽を２つ繋げたものをバイオジオフィルタ水路として使用した。上流側区画の側面の底面から３５ｃｍの水没しない位置に流入口を設け、下流側区画の側面の底面から２０ｃｍの位置に排出口を設けた。
　中央区画は、長手方向中央を上記と同じ材質の多孔板（高さ３０ｃｍ）で２区画に区切った（濾床容量１６０Ｌ）。中央区画には、濾材として焼却灰を含む粒状物又は軽石を充填して濾床を形成した。充填される濾材は、１装置（培養槽２つ）当たり３２０Ｌであった。
　焼却灰を含む粒状物としては、石炭灰造粒物（中国電力株式会社製Ｈｉビーズ（登録商標））を使用した。石炭灰造粒物は、粒子径が異なる２種類のものを用いた。粒子径が１０～２０ｍｍのものを底面から約２０ｃｍの高さまで載置し（約９１ｋｇ、容積９１Ｌ）、この上に粒子径が５ｍｍ以上１０ｍｍ未満のものを約１５ｃｍの高さ（底面から約３５ｃｍの高さ）まで載置した（約６９ｋｇ、容積６９Ｌ）。
　軽石は、粒子径５～１０ｍｍのものを使用し、底面から約３５ｃｍの高さまで載置した。
　各培養槽に、浄化槽排水を流入口から上流側区画に、底面から約２０ｃｍの高さになるまで供給した。
　濾床には植物を植えつけた。植物として、飼料作物又は花卉を使用した。飼料作物としては、ライムギ（中央区画内上流側）及びカラシナ（中央区画内下流側）を使用した。花卉として、中央区画内上流側には、カレンデュラ、ガーデンシクラメン、プリムラ・ジュリアン、パンジー、ビオラ、ハボタン、シロタエギク、及びチューリップから数種類、中央区画内下流側にはコノテガシワを使用した。なお、濾材として石炭灰造粒物を使用する場合には、植物は、水面より上の粒子径が５ｍｍ以上１０ｍｍ未満の石炭灰造粒物に植えられた。
　試験に使用した水質浄化緑化装置は、以下のとおりである。
装置１（実施例）：濾材　石炭灰造粒物（粒子径の異なる２種類のものを使用）
　　　　　　　　 植物　飼料作物（中央区画内上流側にライムギ、中央区画内下流側にカラシナ）
装置２（実施例）：濾材　石炭灰造粒物（粒子径の異なる２種類のものを使用）
　　　　　　　　 植物　花卉（中央区画内上流側に、カレンデュラ、ガーデンシクラメン、プリムラ・ジュリアン、パンジー、ビオラ、ハボタン、シロタエギク、及びチューリップを各３株ずつ、中央区画内下流側にコノテガシワ）
装置３（比較例）：濾材　軽石
　　　　　　　　 植物　飼料作物（中央区画内上流側にライムギ、中央区画内下流側にカラシナ）
装置４（比較例）：濾材　軽石
　　　　　　　　 植物　花卉（中央区画内上流側に、カレンデュラ、ガーデンシクラメン、プリムラ・ジュリアン、パンジー、ビオラ、ハボタン、シロタエギク、及びチューリップを各３株ずつ、中央区画内下流側にコノテガシワ）
装置５（比較例）：濾材　石炭灰造粒物（粒子径の異なる２種類のものを使用）
　　　　　　　　 植物：なし（植えない）
装置６（比較例）：濾材　軽石
　　　　　　　　 植物：なし（植えない）
　運転条件
　各装置を、戸外の日の当たる場所に設置した。浄化槽排水を一旦排水貯留タンクに貯め、そこから浄化槽排水を送り、それぞれの流入口から１装置（培養槽２つ）当たり１２０Ｌ／日で２４時間均等流入させた。上流側培養槽の上流側区画、中央区画、及び下流側区画、下流側培養槽の上流側区画、中央区画、及び下流側区画をこの順番に通過した被処理水は、下流側培養槽の下流側区画の側面に設けられた排出口から排出させた。
　各装置の運転条件を以下に示す。
被処理水供給速度　　１２０Ｌ／日
線速度（Ｌ．Ｖ．）　　１．０２ｍ／日
空間速度（Ｓ．Ｖ．）　　０．３８／日
被処理水に含まれる総窒素濃度　約７０ｍｇ／Ｌ
被処理水に含まれる全リン濃度　約１０ｍｇ／Ｌ
　実験は下記で設定した日数を継続して行った。実験期間中は、濾床の逆洗浄等の操作は全く行わなかった。
　得られた処理水の水質を調べるため、窒素濃度及びリン濃度を毎日測定した。窒素濃度については、アンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度及び総窒素（Ｔ－Ｎ）濃度のそれぞれについて測定を行った。リン濃度は、全リン（Ｔ－Ｐ）濃度を測定した。
（試験例２－１）ｐＨ
　まず、植物を植えていない水路に排水を通したときのｐＨ変化を調べた。
　上記の装置５及び装置６を図６に示すように配置し、４月９日から４月２４日まで上記運転条件で水質浄化処理を行い、流入水及び排出水のｐＨをｐＨメータ（東亜ＤＤＫ製ポータブルｐＨ計　ＨＭ－３７Ｐ）で測定した。ここで、流入水は排水貯蔵タンクで採水し、排出水は下流側培養槽の下流側区画で採水した。その結果を表６及び図７に示す。
　表６及び図７より、流入する処理水のｐＨが低い（５前後）場合であっても、濾材として石炭灰造粒物を充填した装置５からの排出水は、中性から弱アルカリ性の範囲になることがわかった。よって、し尿系排水のようなｐＨの低い排水が流入しても、石炭灰造粒物の作用によって弱アルカリ性を維持することができる。そのため、水質浄化緑化装置の硝化性能を保つことが可能となる。また、濾材が軽石である装置６では、排出水のｐＨが６まで上がらなかった。それに対して、濾材として石炭灰造粒物を用いた装置５からの排出水は、ｐＨが中性から弱アルカリ性（７を超えて９以下）の範囲となった。
（試験例２－２）冬期のアンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度及び全リン（Ｔ－Ｐ）濃度
　上記の装置２及び装置４を上記（試験例２－１）と同様に配置した。被処理水に含まれる総窒素濃度を約２０ｍｇ／Ｌ、及び被処理水に含まれる全リン濃度を約５ｍｇ／Ｌに変更した以外は試験例２と同じ運転条件で、３月６日から４月６日まで水質浄化処理を行い、流入水及び排出水のアンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度及び全リン（Ｔ－Ｐ）濃度を測定した。それらの結果を表７に示す。アンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度の経日変化を図８に、期間平均値を図９に示す。また、全リン（Ｔ－Ｐ）濃度の経日変化を図１０に、期間平均値を図１１に示す。
　表７、図８及び図９より、濾材として軽石を用いるよりも、石炭灰造粒物を用いる方が、被処理水中のアンモニア態窒素濃度が低くなることがわかった。また、表７、図１０及び図１１より、濾材として軽石を用いるよりも、石炭灰造粒物を用いる方が、被処理水中の全リン濃度が低くなることがわかった。
　これらの結果より、濾材である石炭灰造粒物が優れた窒素及びリンの除去性能を有するために、植物の生育が滞り、植物による窒素及びリンの吸収が低下する冬期でも、濾材として石炭灰造粒物を使用する水質浄化緑化装置は、安定的な窒素及びリンの除去性能を維持することが可能となることがわかった。
（試験例２－３）夏期のアンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度及び全リン（Ｔ－Ｐ）濃度
　上記の装置１、装置２、及び装置４を上記（試験例２－１）と同様に配置し、試験例２と同じ運転条件で８月５日から８月２４日まで水質浄化処理を行い、流入水及び排出水のアンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度及び全リン（Ｔ－Ｐ）濃度を測定した。それらの結果を表８に示す。アンモニア態窒素（ＮＨ４－Ｎ）濃度の経日変化を図１２に、期間平均値を図１３に示す。また、全リン（Ｔ－Ｐ）濃度の経日変化を図１４に、期間平均値を図１５に示す。
　表８、図１２及び図１３より、植物の生育が旺盛な夏期には、濾材として石炭灰造粒物を用いた装置１及び装置２が、濾材として軽石を用いた装置４よりもアンモニア態窒素濃度が顕著に低くなることがわかった。これは、濾材である石炭灰造粒物に吸着したアンモニア態窒素を、植物（飼料作物又は花卉）が吸収して生育したためである。
　表８、図１４及び図１５より、夏期において、濾材が石炭灰造粒物である装置１及び装置２は、濾材が軽石である装置４よりも全リン濃度が顕著に低くなることがわかった。これは、植物の生育が良好な夏期に、予め石炭灰造粒物に吸着していた排水中のリンが植物の根から吸収されることで、石炭灰造粒物のリン吸着サイトが再生し、排水中のリンを吸着することが可能となるからである。
（試験例２－４）植物の生育評価
　装置１（濾材として石炭灰造粒物を使用し、植物として試料作物（ライムギ及びカラシナ）を植えた装置）及び、装置３（濾材として軽石を使用し、植物として試料作物（ライムギ及びカラシナ）を植えた装置）を用い、２０２０年１２月２４日から２０２１年３月４日まで水質浄化緑化処理を行い、その後に植物の背丈を測定した。その結果を表９に示す。また、処理後の植物（ライムギ及びカラシナ）を撮影した写真を図１６に示す。左側の図１６Ａが、装置１の写真であり、右側の図１６Ｂが、装置３の写真である。
　表９及び図１６より、冬期に７０日間水質浄化緑化処理を行った後の装置１（濾材：石炭灰造粒物、植物：ライムギ及びカラシナ）の植物（図１６Ａ）は、装置３（濾材：軽石、植物：ライムギ及びカラシナ）の植物（図１６Ｂ）と比較して、背丈が１．１２～１．２５倍高かった。
　また、装置２（濾材として石炭灰造粒物を使用し、植物として花卉（ジニア、アイビー、セダム、及びコキア）を植えた装置）と、装置４（濾材として軽石を使用し、植物として花卉（ジニア、アイビー、セダム、及びコキア）を植えた装置）を用い、夏期に４２日間、上記と同様に水質浄化緑化処理を行い、その後に植物の背丈を測定したところ、装置２の植物は、装置４の植物と比較して、背丈が１．０７～１．５２倍高くなったという結果が得られた（数値は示さず）。
　これらの結果より、濾材として焼却灰を含む粒状物を使用した水質浄化緑化装置では、焼却灰を含む粒状物に吸着された窒素、リン等を植物が吸収することで、植物の生育が向上したことがわかる。
１　　バイオジオフィルタ水路（水質浄化緑化装置）
２　　濾材
３　　植物
４　　培養槽
５　　多孔板
６　　上流側区画
７　　中央区画
８　　下流側区画
９　　流入口
１０　排出口

Claims (12)

  1. 水路に植物を植栽して水質を浄化しつつ緑化できる水質浄化緑化方法であって、
    前記水路に流入する水は、アンモニア態窒素及び／又はリンを含む水であり、
    前記水路は、焼却灰を含む粒状物が充填された濾床に植物が植えられている植栽部を有し、
    前記焼却灰を含む粒状物が、前記水路に流入する水中のアンモニア態窒素及び／又はリンを吸着し、前記焼却灰を含む粒状物に吸着されたアンモニア態窒素及び／又はリンを植物が吸収して生育することで、水質浄化緑化することができる、水質浄化緑化方法。
  2. 前記アンモニア態窒素及び／又はリンを含む水が、浄化槽からの排水である、請求項１に記載の水質浄化緑化方法。
  3. 前記焼却灰を含む粒状物が、アルカリ金属イオン、カルシウムイオン及びマグネシウムイオンからなる群から選ばれる少なくとも一種の金属イオンを含む肥料成分を放出する、請求項１に記載の水質浄化緑化方法。
  4. 前記焼却灰を含む粒状物に吸着されたリンが、クエン酸可溶性である、請求項１に記載の水質浄化緑化方法。
  5. 前記水路に流入する水が、さらに硫酸塩を含み、当該硫酸塩から硫化水素が発生した場合に、前記硫化水素を除去することができる、請求項１に記載の水質浄化緑化方法。
  6. ｐＨを中性から弱アルカリ性の範囲に調整することができる、請求項１に記載の水質浄化緑化方法。
  7. 前記焼却灰を含む粒状物が、石炭灰及びセメントを含む造粒物である、請求項１に記載の水質浄化緑化方法。
  8. アンモニア態窒素及び／又はリンの吸着量を調整することができる、請求項１に記載の水質浄化緑化方法。
  9. 請求項１に記載の水質浄化緑化方法で使用した後の焼却灰を含む粒状物を含有する肥料組成物。
  10. 水路に植物を植栽して水質を浄化しつつ緑化できる水質浄化緑化装置であって、
    前記水路に流入する水は、アンモニア態窒素及び／又はリンを含む水であり、
    前記水路は、焼却灰を含む粒状物が充填された濾床に植物が植えられている植栽部を有し、
    前記焼却灰を含む粒状物が、前記水路に流入する水中のアンモニア態窒素及び／又はリンを吸着し、前記焼却灰を含む粒状物に吸着されたアンモニア態窒素及び／又はリンを植物が吸収して生育することで水質浄化緑化することができる、水質浄化緑化装置。
  11. 前記水路は、上流側から、上流側区画、中央区画、及び、下流側区画の３区画を有し、かつ、
    前記中央区画に前記植栽部を有している、請求項１０に記載の水質浄化緑化装置。
  12. 前記上流側区画は、上流側側面に流入口を有し、当該流入口から浄化槽からの排水が流入されて、排水中の浮遊物が沈殿して除去される区画であり、
    前記中央区画は、焼却灰を含む粒状物が充填された濾床に植物が植えられている植栽部であって、前記焼却灰を含む粒状物が、前記上流側区画を通過した排水中のアンモニア態窒素及び／又はリンを吸着し、前記焼却灰を含む粒状物に吸着されたアンモニア態窒素及び／又はリンを植物が吸収して生育する区画であり、及び、
    前記下流側区画は、下流側側面に流出口を有し、前記中央区画を通過した排水中の浮遊物が沈殿して除去され、処理された水が前記流出口から排出される区画である、請求項１１に記載の水質浄化緑化装置。
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