WO2022209553A1 - フラックス及びソルダペースト - Google Patents

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WO2022209553A1
WO2022209553A1 PCT/JP2022/008913 JP2022008913W WO2022209553A1 WO 2022209553 A1 WO2022209553 A1 WO 2022209553A1 JP 2022008913 W JP2022008913 W JP 2022008913W WO 2022209553 A1 WO2022209553 A1 WO 2022209553A1
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flux
acid
group
solder
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PCT/JP2022/008913
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French (fr)
Inventor
智子 永井
和順 ▲高▼木
愛 浅見
Original Assignee
千住金属工業株式会社
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Publication date
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B23—MACHINE TOOLS; METAL-WORKING NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • B23K—SOLDERING OR UNSOLDERING; WELDING; CLADDING OR PLATING BY SOLDERING OR WELDING; CUTTING BY APPLYING HEAT LOCALLY, e.g. FLAME CUTTING; WORKING BY LASER BEAM
    • B23K35/00—Rods, electrodes, materials, or media, for use in soldering, welding, or cutting
    • B23K35/22—Rods, electrodes, materials, or media, for use in soldering, welding, or cutting characterised by the composition or nature of the material
    • B23K35/24—Selection of soldering or welding materials proper
    • B23K35/26—Selection of soldering or welding materials proper with the principal constituent melting at less than 400 degrees C
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B23—MACHINE TOOLS; METAL-WORKING NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • B23K—SOLDERING OR UNSOLDERING; WELDING; CLADDING OR PLATING BY SOLDERING OR WELDING; CUTTING BY APPLYING HEAT LOCALLY, e.g. FLAME CUTTING; WORKING BY LASER BEAM
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    • B23K35/22—Rods, electrodes, materials, or media, for use in soldering, welding, or cutting characterised by the composition or nature of the material
    • B23K35/36—Selection of non-metallic compositions, e.g. coatings, fluxes; Selection of soldering or welding materials, conjoint with selection of non-metallic compositions, both selections being of interest
    • B23K35/3601—Selection of non-metallic compositions, e.g. coatings, fluxes; Selection of soldering or welding materials, conjoint with selection of non-metallic compositions, both selections being of interest with inorganic compounds as principal constituents
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C13/00—Alloys based on tin

Definitions

  • the present invention relates to flux and solder paste.
  • BGA ball grid arrays
  • Electronic parts that use BGA include, for example, semiconductor packages.
  • a semiconductor package a semiconductor chip having electrodes is sealed with resin, and solder bumps are formed on the electrodes of the semiconductor package.
  • the solder bumps are formed by bonding solder balls to the electrodes of the semiconductor package.
  • solder bumps are placed in alignment with electrodes of a substrate coated with solder paste, and the solder paste is melted by heating to join the solder bumps and electrodes. mounted on the board.
  • the solder paste used here is a composition containing solder powder and flux.
  • the solder particles melt above the melting point and the oxide film on the surface of the solder particles is removed by the action of the flux. As a result, the solder particles are integrated and the bonding between the solder bump and the electrode is completed.
  • solder bumps 2 are formed on the electrodes (not shown) of the semiconductor package 1 as shown in FIG. Further, the solder paste 5A is applied to the substrate electrodes 4 provided on the substrate 3. As shown in FIG. The solder bumps 2 of the semiconductor package 1 are placed on the substrate electrodes 4 coated with the solder paste 5A. In the process before reflow shown in FIG. 1A, the solder bumps 2 and the solder paste 5A applied to the substrate electrodes 4 are in contact with each other. In the subsequent reflow process, the semiconductor package 1 is first heated in a low-temperature region, and the entire semiconductor package 1 is warped due to the heating.
  • the warp is large at the end of the component, so that most of the solder paste 5A remains on the board electrode 4, while the solder bump 2 with a part of the solder paste 5A attached peels off from the board electrode 4.
  • An event occurs (FIG. 1(b)).
  • a clearance is generated between the solder bumps 2 and the solder paste 5A applied to the substrate electrodes 4.
  • solder bumps 2 are separated from the substrate electrodes 4 in this way, the solder paste 5A being melted and the substrate electrodes 4 cannot have a sufficient contact area or time for solder bonding during the main heating, or cannot be in contact with each other. Therefore, the metal oxide film on the surface of the substrate electrode 4 cannot sufficiently react with the activator component in the flux, and the metal oxide film on the surface of the substrate electrode 4 cannot be removed. As a result, the solder bumps and electrodes are not sufficiently bonded, resulting in defective bonding. Alternatively, if the soldering process ends with the solder bumps 2 and the substrate electrodes 4 separated from each other, the solder bumps 2 and the substrate electrodes 4 are not sufficiently bonded, resulting in poor bonding.
  • the present invention has been made in view of such problems, and in particular, a solder paste solder paste that can suppress peeling of solder bumps from substrate electrodes due to warpage of parts that occurs in a lower temperature range than the main active temperature range of flux.
  • the purpose is to provide flux and solder paste.
  • the present inventor found that by using a solder joint failure inhibitor having a specific structure, it is possible to obtain a solder paste that can suppress peeling from the object to be joined even when stress due to warpage of the substrate is applied. perfected the invention.
  • a flux comprising a base resin, an activator, a thixotropic agent, a solvent, and a solder joint failure inhibitor
  • the solder joint defect inhibitor is a copolymer containing a structural unit represented by formula (1) and a structural unit represented by formula (2), The weight average molecular weight of the copolymer is 1000 or more and 100000 or less,
  • a flux is provided in which the solder joint failure suppressor is in an amount of 1% by mass or more and 25% by mass or less with respect to the entire flux.
  • R 1 is a saturated or unsaturated, linear, branched or cyclic alkyl group having 1 to 24 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group;
  • R 2 is a group represented by formula (2-1), In formula (2-1), n is an integer of 1 to 20, R 21 is a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms, and R 22 is a straight chain having 1 to 6 carbon atoms. , a branched chain, or a cyclic alkylene group.
  • a flux comprising a base resin, an activator, a thixotropic agent, a solvent, a polyoxyalkylene monoalkyl ether, and a solder joint failure inhibitor
  • the solder joint defect inhibitor is a copolymer containing a structural unit represented by formula (1) and a structural unit represented by formula (2), The weight average molecular weight of the copolymer is 1000 or more and 100000 or less,
  • a flux is provided in which the solder joint failure suppressor is in an amount of 1% by mass or more and 25% by mass or less with respect to the entire flux.
  • R 1 is a saturated or unsaturated, linear, branched or cyclic alkyl group having 1 to 24 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group;
  • R 2 is a group represented by formula (2-1), In formula (2-1), n is an integer of 1 to 20, R 21 is a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms, and R 22 is a straight chain having 1 to 6 carbon atoms. , a branched chain, or a cyclic alkylene group.
  • solder paste containing solder powder and the flux is provided.
  • the solder paste which can suppress peeling from a joining object even if the stress by the warp of a board
  • X to Y in the description of numerical ranges means X or more and Y or less, unless otherwise specified.
  • “1 to 5% by mass” means “1% by mass or more and 5% by mass or less”.
  • alkyl group includes not only alkyl groups without substituents (unsubstituted alkyl groups) but also alkyl groups with substituents (substituted alkyl groups).
  • the flux in the first embodiment includes a base resin, an activator, a thixotropic agent, a solvent, and a solder joint failure inhibitor.
  • the solder joint defect inhibitor is a copolymer containing a structural unit represented by formula (1) and a structural unit represented by formula (2).
  • R 1 is a saturated or unsaturated, linear, branched or cyclic alkyl group having 1 to 24 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • R 2 is a group represented by formula (2-1).
  • n is an integer of 1 to 20
  • R 21 is a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms
  • R 22 is a straight chain having 1 to 6 carbon atoms. , a branched chain, or a cyclic alkylene group.
  • solder joint failure is suppressed.
  • “poor joint” means, for example, non-wet open (NWO) joint formation between the solder and the object to be soldered.
  • “Poor bonding” can be measured, for example, by electrical resistance measurement.
  • “suppression of poor joining” means, for example, when joining is performed using a control solder or solder paste having a similar composition except that it does not contain the inhibitor of the present invention, the frequency of occurrence of poor joining is significantly means that the The occurrence frequency of the joint failure can be determined based on the NWO evaluation test described later.
  • the flux of the present embodiment contains the above copolymer, it has excellent adhesion to the solder bumps and realizes strong connection between the semiconductor package electrodes and the substrate electrodes. Therefore, the solder paste containing the flux of the present embodiment does not separate from the object to be bonded even when stress due to warping of the substrate is applied, and as a result, defective bonding between the solder bumps of the semiconductor package and the electrodes of the substrate is suppressed. be. More specifically, when the solder paste containing the flux of this embodiment is used, even if the semiconductor package 1 is warped due to heating in the reflow process, the solder bumps 2 as shown in FIG. An event of detachment from the electrode 4 does not occur.
  • solder paste containing the flux of the present embodiment By using the solder paste containing the flux of the present embodiment, even if the semiconductor package 1 warps, the solder paste 5A separates from both the substrate electrodes 4 and the solder bumps 2 as shown in FIG. Therefore, no clearance is generated between the solder bumps 2 and the substrate electrodes 4 . Therefore, bonding between the solder bumps 2 and the substrate electrodes 4 is ensured.
  • the flux in the second embodiment contains a base resin, an activator, a thixotropic agent, a solvent, a polyoxyalkylene monoalkyl ether and a solder joint failure inhibitor.
  • the flux of the second embodiment differs from the flux of the first embodiment in that it contains polyoxyalkylene monoalkyl ether.
  • copolymer Polymer P (Solder joint failure suppressor)
  • copolymer Polymer P a copolymer (herein referred to as "copolymer Polymer P”).
  • R 1 is a saturated or unsaturated, linear, branched or cyclic alkyl group having 1 to 24 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • R 2 is a group represented by formula (2-1).
  • n is an integer of 1 to 20
  • R 21 is a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms
  • R 22 is a straight chain having 1 to 6 carbon atoms. , a branched chain, or a cyclic alkylene group.
  • the flux of the present embodiment suppresses poor solder joints. More specifically, since the flux of the present embodiment contains the copolymer P described above, it has excellent adhesion to both the substrate electrodes and the solder bumps. Thereby, a robust connection between the semiconductor package and the substrate electrode is realized. Therefore, the solder paste containing the flux of the present embodiment does not separate from the object to be bonded even when stress due to warping of the substrate is applied, and as a result, defective bonding between the solder bumps of the semiconductor package and the electrodes of the substrate is suppressed. be. The reason why the above effect is obtained by using the above copolymer P is not necessarily clear.
  • the adhesiveness to the substrate electrodes and solder bumps can be maintained.
  • the copolymer P has a high heat resistance and therefore has the effect of uniforming the dispersibility of the solder powder in the solder paste even in a high temperature environment.
  • R 1 is a saturated or unsaturated linear, branched or cyclic structure having 1 to 24 carbon atoms. or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • R 1 is preferably a saturated linear alkyl group having 1 to 24 carbon atoms or an unsubstituted aryl group, more preferably R 1 is a saturated linear alkyl group having 6 to 18 carbon atoms, a phenyl group or It is an alkylphenyl group.
  • saturated or unsaturated linear, branched or cyclic alkyl groups having 1 to 24 carbon atoms that can constitute R 1 include methyl group, ethyl group, n-propyl group, isopropyl group, n-butyl group, isobutyl group, sec-butyl group, tert-butyl group, n-pentyl group, isopentyl group, sec-pentyl group, tert-pentyl group, neopentyl group, (n-)hexyl group, (n-) heptyl group, (n-) octyl group, (n-) nonyl group, (n-) decyl group, (n-) udecyl group, (n-) dodecyl group, (n-) tridecyl group, (n-) tetradecyl group, (n-) pentadecyl group, (n-) hexade
  • R 1 is a hexyl group, an octadecyl group, or an (n-)octyl group (--C 8 H 17 ) because the copolymer P has an excellent effect of suppressing defective solder joints.
  • Examples of the substituted or unsubstituted aryl group that can constitute R 1 include a phenyl group and an alkylphenyl group, preferably a phenyl group and a methylphenyl group.
  • the alkyl group in the alkylphenyl group is, for example, a saturated or unsaturated linear, branched or cyclic alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, preferably a saturated linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms. is the base.
  • Examples of the alkyl group in the alkylphenyl group include methyl group, ethyl group, propyl group, butyl group, pentyl group and the like.
  • a hydrogen atom of an aromatic ring such as a benzene ring may be substituted with, for example, other substituents.
  • substituents include a hydroxy group, a halogen group, an amino group, an alkyl group, and the like. mentioned.
  • the halogen group includes, for example, a chlorine atom, a bromine atom, and the like.
  • the ratio of the structural unit represented by formula (1) in the total structural units of the copolymer P is, for example, 20 to 80 mol%, preferably 30 to 70 mol%, more preferably 40 ⁇ 60 mol%.
  • R 2 is a group represented by the above formula (2-1).
  • n is an integer of 1 to 30
  • R 21 is a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms
  • R 22 is a straight It is a chain, branched, or cyclic alkylene group.
  • n is preferably an integer of 1-20, more preferably an integer of 4-15, even more preferably an integer of 8-13.
  • R 21 is preferably a hydrogen atom or an alkyl group having 1 to 4 carbon atoms, more preferably an alkyl group having 1 or 2 carbon atoms (methyl group or ethyl group).
  • R 22 is preferably a linear alkylene group having 1 to 6 carbon atoms, more preferably alkylene having 2 or 3 carbon atoms.
  • the —R 21 O— group in formula (2) is preferably an oxyethylene group or an oxypropylene group.
  • the ratio of the structural unit represented by formula (2) in the total structural units of the copolymer P is, for example, 20 to 80 mol%, preferably 30 to 70 mol%, more preferably 40 ⁇ 60 mol%.
  • the copolymer P is a copolymer (p1) having a repeating structure represented by formula (p1).
  • l and m represent the molar content in the copolymer (p1), l is greater than 0 and less than 1, m is greater than 0 and less than 1, R 1 is a saturated or unsaturated linear, branched or cyclic alkyl group having 1 to 24 carbon atoms, R 2 has the same definition as in formula (2) above.
  • the copolymer (p1) represented by the formula (p1) may be an alternating copolymer in which each structural unit is alternately bonded, or may be a random copolymer in which the structural units are randomly formed. , may be a block copolymer in which block units are combined.
  • the copolymer P is a copolymer (p2) having a repeating structure represented by formula (p2).
  • l and m represent the molar content in the copolymer (p2), l is greater than 0 and less than 1, m is greater than 0 and less than 1, R 2 has the same definition as in formula (2) above.
  • the copolymer (p2) represented by the formula (p2) may also be an alternating copolymer in which each structural unit is alternately bonded, or may be a random copolymer in which the structural units are randomly formed. However, it may be a block copolymer in which block units are combined.
  • the copolymer (p2) corresponds to the case where the above formula (1) is a structural unit represented by formula (6).
  • the structural unit represented by formula (6) is chemically robust. Therefore, the copolymer (p2) containing this as a structural unit has the effect of suppressing defective solder joints and can have high heat resistance.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the copolymer P is, for example, 1000-100000.
  • the lower limit of the weight average molecular weight (Mw) of the copolymer P is preferably 2000 or more, more preferably 4000 or more, still more preferably 6000 or more, and particularly preferably 7000 or more.
  • the lower limit of the weight average molecular weight (Mw) of the copolymer P is preferably 50,000 or less, more preferably 40,000 or less, still more preferably 30,000 or less, and particularly preferably 20,000 or less. .
  • the number average molecular weight (Mn) of the copolymer P is, for example, 1000-4000, preferably 2000-3000.
  • the polydispersity (Mw/Mn) of the copolymer P is, for example, 1.0 to 5.0, preferably 2.0 to 4.0, more preferably 3.0. 0 to 4.0.
  • the copolymer P used in the present embodiment is, for example, a copolymer of an olefin and/or a vinyl aromatic compound and maleic anhydride represented by the formula (p3) (hereinafter referred to as "precursor polymer” ) by introducing a group represented by the above formula (2-1).
  • R 1 has the same definition as in formula (1) above, l and m indicate the molar content in the precursor polymer (p3), and l is greater than 0 and less than 1. , m is greater than 0 and less than 1.
  • the copolymer P is a precursor polymer (p3), which is a copolymer of an olefin and/or a vinyl aromatic compound and maleic anhydride, in the presence of a basic catalyst according to the following formula (7 ) can be produced by reacting with an alcohol represented by By reacting the precursor polymer (p3) with the compound of formula (7), the maleic anhydride moiety in the precursor polymer (p3) is esterified to obtain the desired copolymer represented by formula (p). P is obtained.
  • the precursor polymer (p3) may be any of random copolymer, alternating copolymer and block copolymer. Since maleic anhydride is generally known as a monomer having strong alternating copolymerizability, the precursor polymer (p3) is typically an alternating copolymer.
  • l and m represent the molar content in the copolymer P, l is greater than 0 and less than 1, m is greater than 0 and less than 1, and R 1 is the above formula ( 1), and R 2 has the same definition as in formula (2) above.
  • the precursor polymer (p3) represented by formula (p3) may be produced by a polymerization reaction between an olefin or vinyl aromatic compound and maleic anhydride, or may be a commercially available product.
  • a polymerization reaction of the olefin or vinyl aromatic compound and maleic anhydride a known method of reacting the olefin or vinyl aromatic compound and maleic anhydride in the presence of a polymerization initiator can be used.
  • Olefins used to prepare the precursor polymer (p3) include ethylene, propylene, 1-butene, isobutene, 4-methyl-1-pentene, 1-hexene, 1-octene, 1-nonene, 1-decene, Alpha-olefins such as 1-dodecene are preferred.
  • Vinyl aromatic compounds used for producing the precursor polymer (p3) include styrene, ⁇ -methylstyrene, p-methylstyrene, divinylbenzene, 1,1-diphenylethylene, N,N-dimethyl-p-amino ethylstyrene, N,N-diethyl-p-aminoethylstyrene and the like. It is preferable to use styrene from the viewpoint of production cost. Also, the olefins or vinyl aromatic compounds may be used singly or in combination of two or more. Examples of the styrene-maleic anhydride copolymer used as the precursor polymer (p3) include Xiran series (manufactured by Polyscope).
  • the precursor polymer (p3) and a compound represented by the following formula (7) are reacted with a basic catalyst. is carried out by reacting in the presence of
  • n, R 21 and R 22 in formula (7) have the same definitions as in formula (2-1).
  • Examples of the compound represented by formula (7) used in the above step include polyoxyalkylene monoalkyl ethers, preferably polyethylene glycol monomethyl ether or polyethylene glycol monoethyl ether where n is 1 to 30, or n is 1 to 30 polypropylene glycol monomethyl ether or polypropylene glycol monoethyl ether.
  • n is more preferably an integer of 1 to 20, more preferably an integer of 4 to 15, even more preferably an integer of 8 to 13. .
  • the copolymer P may contain a structural unit represented by formula (8), a structural unit represented by formula (9), or a structural unit represented by formula (10).
  • R 2 has the same definition as in formula (2) above.
  • the copolymer P contains a structural unit represented by the formula (8), a structural unit represented by the formula (9), or a structural unit represented by the formula (10), the content is It is 1 to 10 mol % with respect to the total structural units of coalescence P.
  • the content of the copolymer P in the flux is 1% by mass or more and 25% by mass or less with respect to the entire flux.
  • the lower limit of the content of the copolymer P in the flux is preferably 1.5% by mass or more, more preferably 2% by mass or more, and further It is preferably 5% by mass or more, still more preferably 8% by mass or more, and particularly preferably 10% by mass or more.
  • the upper limit of the content of the copolymer P in the flux is preferably 24% by mass or less, more preferably 22% by mass or less, and still more preferably , 20% by mass or less, and particularly preferably 18% by mass or less.
  • Base resins used in the flux of the present embodiment include, for example, rosin-based resins, (meth)acrylic-based resins, urethane-based resins, polyester-based resins, phenoxy resins, vinyl ether-based resins, terpene resins, and modified terpene resins (e.g., aromatic modified terpene resin, hydrogenated terpene resin, hydrogenated aromatic modified terpene resin, etc.), terpene phenol resin, modified terpene phenol resin (e.g., hydrogenated terpene phenol resin, etc.), styrene resin, modified styrene resin (e.g., styrene acrylic resin, styrene maleic resin, etc.), xylene resin, modified xylene resin (e.g., phenol-modified xylene resin, alkylphenol-modified xylene resin, phenol-modified resol-type xylene resin,
  • the base resin preferably contains a rosin-based resin.
  • rosin-based resins include starting rosins such as gum rosin, wood rosin and tall oil rosin, and derivatives obtained from starting rosins. Derivatives include, for example, purified rosin, hydrogenated rosin, disproportionated rosin, polymerized rosin, ⁇ , ⁇ unsaturated carboxylic acid-modified products (acrylated rosin), maleated rosin, fumarated rosin, etc.), and polymerized rosin. Purified products, hydrides and disproportionated products, and purified products, hydrides and disproportionated products of ⁇ , ⁇ -unsaturated carboxylic acid-modified products are included. These rosin-based resins are used singly or in combination of two or more.
  • the content of the base resin in the flux is, for example, 10-60% by mass, preferably 20-50% by mass, relative to the entire flux.
  • the flux of this embodiment contains an active agent having a flux action.
  • the flux action means a reduction action to remove the oxide film formed on the metal surface to which the solder paste is applied, and a reduction action to lower the surface tension of the molten solder to promote the wettability of the solder to the joint metal surface.
  • the activator include organic acids, organic halogen compounds, amine hydrohalides, and the like.
  • organic acids examples include monocarboxylic acids, dicarboxylic acids, anhydrides of dicarboxylic acids, and oxyacids. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, polyvalent organic acids having two or more of at least one of hydroxy groups and carboxy groups in the molecule may be used.
  • organic acids include glutaric acid, adipic acid, azelaic acid, eicosanedioic acid, citric acid, glycolic acid, succinic acid, salicylic acid, diglycolic acid, dipicolinic acid, dibutylaniline diglycolic acid, suberic acid, Sebacic acid, thioglycolic acid, terephthalic acid, dodecanedioic acid, p-hydroxyphenylacetic acid, picolinic acid, phenylsuccinic acid, phthalic acid, fumaric acid, maleic acid, malonic acid, lauric acid, benzoic acid, tartaric acid, tris isocyanurate ( 2-carboxyethyl), glycine, 1,3-cyclohexanedicarboxylic acid, 2,2-bis(hydroxymethyl)propionic acid, 2,2-bis(hydroxymethyl)butanoic acid, 2,3-dihydroxybenzoic acid, 2, 4-diethylglutaric
  • dimer acid dimer acid
  • trimer acid hydrogenated dimer acid which is a hydrogenated product of dimer acid to which hydrogen is added
  • trimer acid hydrogenated product of trimer acid to which hydrogen is added
  • Examples include dimer acid which is the reactant of oleic acid and linoleic acid, trimer acid which is the reactant of oleic acid and linoleic acid, dimer acid which is the reactant of acrylic acid, trimer acid which is the reactant of acrylic acid, Reaction of dimer acid, a reaction product of methacrylic acid, trimer acid, a reaction product of methacrylic acid, dimer acid, a reaction product of acrylic acid and methacrylic acid, trimer acid, a reaction product of acrylic acid and methacrylic acid, and oleic acid dimer acid, a reactant of oleic acid, trimer acid, a reactant of oleic acid, dimer acid, a reactant of linoleic acid, trimer acid, a reactant of linoleic acid, dimer acid, a reactant of linolenic acid, linolenic acid trimer acid, a reaction product of acrylic acid and oleic acid, dim
  • the organic halide preferably has a polar group such as a hydroxyl group or a carboxyl group, such as a halogenated alcohol or a halogenated carboxyl compound, in order to improve the solubility in an aqueous solvent.
  • a polar group such as a hydroxyl group or a carboxyl group, such as a halogenated alcohol or a halogenated carboxyl compound, in order to improve the solubility in an aqueous solvent.
  • halogenated alcohols examples include 2,3-dibromopropanol, 2,3-dibromobutanediol, trans-2,3-dibromo-2-butene-1,4-diol, 1,4-dibromo-2-butanol, and brominated alcohols such as tribromoneopentyl alcohol, chlorinated alcohols such as 1,3-dichloro-2-propanol and 1,4-dichloro-2-butanol, fluorinated alcohols such as 3-fluorocatechol, and In addition, compounds similar to these may be mentioned.
  • Halogenated carboxyl compounds include iodinated carboxyl compounds such as 2-iodobenzoic acid, 3-iodobenzoic acid, 2-iodopropionic acid, 5-iodosalicylic acid, and 5-iodoanthranilic acid, 2-chlorobenzoic acid, and Examples include chlorinated carboxyl compounds such as 3-chloropropionic acid, brominated carboxyl compounds such as 2,3-dibromopropionic acid, 2,3-dibromosuccinic acid, and 2-bromobenzoic acid.
  • Amine hydrohalides include reaction products of amines and hydrogen halides.
  • the amines include ethylamine, diethylamine, triethylamine, ethylenediamine, cyclohexylamine, 1,3-diphenylguanidine, 1,3-di-o-tolylguanidine, 1-o-tolylbiguanide and the like.
  • Examples include hydrides of chlorine, bromine and iodine.
  • the content of the activator in the flux is, for example, 1-20% by mass, preferably 5-15% by mass, relative to the entire flux.
  • the flux of this embodiment contains a thixotropic agent.
  • a thixotropic agent has the effect of improving the fluidity of the flux and the solder paste obtained using the same.
  • thixotropic agents include wax-based thixotropic agents and amide-based thixotropic agents.
  • wax-based thixotropic agents include castor hardened oil.
  • Amide thixotropic agents include, for example, lauric acid amide, palmitic acid amide, stearic acid amide, behenic acid amide, hydroxystearic acid amide, saturated fatty acid amide, oleic acid amide, erucic acid amide, unsaturated fatty acid amide, p-toluene methanamides, aromatic amides, substituted amides, methylol stearamides, methylol amides, fatty acid ester amides, and the like.
  • the amide-based thixotropic agent may be a bisamide-based thixotropic agent and/or a polyamide-based thixotropic agent.
  • fatty acid bisamides examples include saturated fatty acid polyamides, unsaturated fatty acid polyamides, and aromatic polyamides. etc.
  • the content of the thixotropic agent in the flux is, for example, 1-15% by mass, preferably 5-10% by mass, relative to the entire flux.
  • the flux of this embodiment contains a solvent.
  • Solvents are used to adjust the viscosity of the flux to a level suitable for application.
  • Solvents used include alcohol solvents, glycol ether solvents, terpineols, hydrocarbons, esters, water and the like. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, at least one of alcohol-based solvents and glycol ether-based solvents may be used.
  • alcohol solvents include isopropyl alcohol, 1,2-butanediol, isobornylcyclohexanol, 2,4-diethyl-1,5-pentanediol, 2,2-dimethyl-1,3-propanediol, 2,5-dimethyl-2,5-hexanediol, 2,5-dimethyl-3-hexyne-2,5-diol, 2,3-dimethyl-2,3-butanediol, 1,1,1-tris ( hydroxymethyl)ethane, 2-ethyl-2-hydroxymethyl-1,3-propanediol, 2,2′-oxybis(methylene)bis(2-ethyl-1,3-propanediol), 2,2-bis( hydroxymethyl)-1,3-propanediol, 1,2,6-trihydroxyhexane, bis[2,2,2-tris(hydroxymethyl)ethyl]ether, 1-ethynyl-1-
  • glycol ether solvents include hexyl diglycol, diethylene glycol mono-2-ethylhexyl ether, ethylene glycol monophenyl ether, 2-methylpentane-2,4-diol, diethylene glycol monohexyl ether, diethylene glycol dibutyl ether, and triethylene glycol. monobutyl ether, tetraethylene glycol monomethyl ether, and the like.
  • Ester solvents include diisobutyl succinate, dibutyl succinate, dimethyl adipate, diethyl adipate, dibutyl adipate, diisopropyl adipate, diisobutyl adipate, diisodecyl adipate, dibutyl maleate, dimethyl sebacate, diethyl sebacate, dibutyl sebacate, dioctyl sebacate, diisopropyl decanedioate and the like.
  • the content of the solvent in the flux can be selected in consideration of the properties and addition amount of the base resin and the organic acid so that the coating work can be carried out smoothly. % by mass, preferably 25 to 50% by mass.
  • the flux in the second embodiment contains polyoxyalkylene monoalkyl ethers.
  • polyoxyalkylene monoalkyl ethers include polyethylene glycol monomethyl ether having a weight average molecular weight of 76 to 5000, polyethylene glycol monoethyl ether having a weight average molecular weight of 90 to 5000, or polypropylene glycol monomethyl ether having a weight average molecular weight of 90 to 5000.
  • Ether or polypropylene glycol monoethyl ether having a weight average molecular weight of 104 to 5,000 can be mentioned.
  • the lower limit of the weight average molecular weight of the polyoxyalkylene monoalkyl ether used is preferably 200 or more, more preferably 300 or more, still more preferably 400 or more.
  • the upper limit of the weight average molecular weight of the polyoxyalkylene monoalkyl ether used is preferably 3,000 or less, more preferably 2,000 or less, and still more preferably 1,500 or less.
  • the use of polyoxyalkylene monoalkyl ether improves the applicability and handleability of the obtained solder paste, and thus the electronic circuit mounting board manufactured using it has excellent connection reliability.
  • the content of the polyoxyalkylene monoalkyl ether in the flux of the second embodiment is, for example, 0.1% by mass to 10% by mass, preferably 2% by mass to 8% by mass, relative to the entire flux. be.
  • the flux of this embodiment may further contain an amine.
  • Amines can function as flux activators.
  • Examples of amines include ethylamine, diethylamine, triethylamine, ethylenediamine, cyclohexylamine, 1,3-diphenylguanidine, 1,3-di-o-tolylguanidine, 1-o-tolylbiguanide, imidazole, 2-ethylimidazole, 2 -methylimidazole, 2-undecylimidazole, 2-heptadecylimidazole, 1,2-dimethylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-phenylimidazole, 4-methyl-2-phenylimidazole, 1-benzyl- 2-methylimidazole, 1-benzyl-2-phenylimidazole and the like.
  • the content of the amine is 0.1% by mass or more and 5% by mass or less, preferably 1% by mass or more and 5% by mass or less, relative to the entire flux.
  • the flux of the present invention may further contain an antioxidant.
  • the antioxidant can suppress oxidation of the solder powder.
  • antioxidants include hindered phenol-based antioxidants, phenol-based antioxidants, bisphenol-based antioxidants, polymer-type antioxidants, and the like.
  • antioxidant may be used individually by 1 type, and may use two or more types together.
  • the amount of the antioxidant compounded in the flux is not particularly limited, and is, for example, 1% by mass or more and 10% by mass or less, preferably 1% by mass or more and 5% by mass or less based on the total amount of the flux.
  • the flux of the present embodiment may further contain additives other than those described above within a range that does not impair the effects of the present invention.
  • additives include coloring agents, antifoaming agents, surfactants, matting agents, and the like.
  • a blending amount of the additive is not particularly limited, and can be, for example, 0% by mass or more and 5% by mass or less based on the total amount of the flux.
  • solder paste contains the above-described flux and solder powder.
  • solder powder is not particularly limited. Specifically, Sn--Ag alloy, Sn--Cu alloy, Sn--Ag--Cu alloy, Sn--In alloy, Sn--Pb alloy, Sn--Bi alloy, Sn--Ag--Cu--Bi alloy, and the above alloy composition to which Ag, Cu, In, Ni, Co, Sb, Ge, P, Fe, Zn, Ga and the like are further added.
  • the solder paste of this embodiment can usually be produced by mixing the above flux and solder powder (metal powder).
  • the mixing ratio of the flux and the solder powder is not particularly limited as long as the finally obtained solder paste has a practically acceptable viscosity.
  • solder paste of the present embodiment can suppress solder joint failure by using the flux described above. Therefore, by using the solder paste of this embodiment, a highly reliable electronic circuit mounting board can be provided.
  • (Poor bonding inhibitor) Inhibitor 1 a copolymer having a structural unit of formula (p1) below (weight average molecular weight (Mw): 7855, number average molecular weight (Mn): 2058, Mw/Mn: 3.8).
  • Inhibitor 2 a copolymer having a structural unit of the following formula (p2) (weight average molecular weight (Mw): 8495, number average molecular weight (Mn): 2397, Mw/Mn: 3.5)
  • solder paste was prepared using the fluxes having the compositions shown in the above examples and comparative examples. Specifically, 12% by mass of each flux and 88% by mass of Sn-3Ag-0.5Cu (melting point 217° C.) solder powder (particle size: 20 to 38 ⁇ m) are mixed with respect to the entire solder paste. By doing so, solder pastes of Examples 1 to 11 and Comparative Example 1 were prepared.
  • solder pastes of Examples and Comparative Examples obtained by the above method were evaluated for the following performances.
  • NWO evaluation Each of the solder pastes described above was evaluated for the occurrence of non-wet open (NWO) bonding. Specifically, using a metal mask with an opening diameter of 0.30 mm, a mask thickness of 0.12 mm (120 ⁇ m), and an opening number of 132 on a substrate (Cu-OSP treated glass epoxy substrate), each solder paste is printed. A 0.5 mm pitch BGA on which solder bumps were formed was mounted.
  • the BGA warps due to heating in the reflow process, and an event occurs in which the solder bumps peel off from the substrate electrodes.
  • the soldering process ends with the solder bumps and the substrate electrodes separated from each other, the solder bumps and the substrate electrodes are not sufficiently bonded to each other, resulting in defective bonding.
  • this evaluation method makes it possible to estimate latent locations where NWO may occur.
  • each solder paste was printed on a substrate (Cu-OSP treated glass epoxy substrate) using a metal mask having an opening diameter of 0.28 mm, a mask thickness of 0.1 mm, and an opening number of 64.
  • This substrate was heated at a rate of 4°C/sec from 50°C to 170°C, and at a rate of temperature increase from 170°C to 195°C at a rate of about 0.2°C/sec for 118 seconds, peak temperature: 236.5°C.
  • Melting time at 220° C. or higher Air reflow was performed with a reflow profile of 43 seconds to melt the solder alloy.
  • a case where all 64 printed points were melted was evaluated as " ⁇ "
  • a case where even one point was not melted was evaluated as "X”. Table 1 shows the results.
  • the viscosity was measured using PCU-205 manufactured by Malcom Co., Ltd. in accordance with JIS Z3284-3 spiral method at a rotation speed of 10 rpm, 25° C., and in the air for 10 hours. If the viscosity after 10 hours is 1.3 times or less as compared to the initial viscosity of the solder paste, it is evaluated as " ⁇ " as indicating sufficient stability over time, and if it exceeds 1.3 times was evaluated as " ⁇ ".
  • the initial viscosity means the viscosity at the start of continuous stirring. Table 1 shows the results.
  • solder paste (adhesiveness (tackiness)) Each solder paste described above was measured according to JIS3284-3. Measurement was performed four times, and an average value of 1.1 N or more of the force required to peel off the probe was evaluated as "good", and less than 1.1 N was evaluated as “poor”. Higher force required to peel off the probe indicates higher tack and better tip retention.
  • the NWO evaluation value of the joint was 35, whereas when each of the solder pastes of Examples 1 to 11 was used, , the NWO evaluation value of the joint was 20 or less, and the occurrence of joint failure was suppressed.
  • the NWO evaluation values of the solder pastes of Examples 3 to 11 were 7 or less, and the occurrence of defective joints was more effectively suppressed.
  • the evaluation value of NWO for the solder pastes of Examples 5 to 11 was 0, and the occurrence of defective joints was completely suppressed.

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Abstract

ベース樹脂、活性剤、チクソ剤、溶剤、及びはんだ接合不良抑制剤を含む、フラックスであって、　前記はんだ接合不良抑制剤は、式（１）で表される構造単位と、式（２）で表される構造単位とを含む共重合体であり、　前記共重合体の重量平均分子量は、１０００以上１０００００以下であり、　前記はんだ接合不良抑制剤は、当該フラックス全体に対して、１質量％以上２５質量％以下の量である、フラックス：式（１）において、Ｒ１は、炭素数１～２４の飽和もしくは不飽和の、直鎖状、分枝鎖状もしくは環状のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基であり、 式（２）において、Ｒ２は、式（２－１）で表される基であり、 式（２－１）において、ｎは、１～３０の整数であり、Ｒ２１は、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基であり、Ｒ２２は、炭素数１～６の、直鎖、分枝鎖、もしくは環式のアルキレン基である。

Description

フラックス及びソルダペースト
　本発明は、フラックス及びソルダペーストに関する。
　近年、情報機器の小型化により、情報機器に搭載される電子部品においても急速な小型化及び薄型化が進行している。電子部品は、薄型化の要求により、接続端子の狭小化や実装面積の縮小化に対応するため、裏面に電極が設置されたボールグリッドアレイ（Ｂａｌｌ　Ｇｒｉｄ　Ａｒｒａｙ、ＢＧＡ）が用いられている（例えば、特許文献１）。
　ＢＧＡを適用した電子部品には、例えば、半導体パッケージがある。半導体パッケージでは、電極を有する半導体チップが樹脂で封止されており、半導体パッケージの電極には、はんだバンプが形成されている。このはんだバンプは、はんだボールを半導体パッケージの電極に接合することすることにより形成されている。
　ＢＧＡを適用した半導体パッケージは、ソルダペーストが塗布された基板の電極に、各はんだバンプが位置合わせされて載置され、加熱によりソルダペーストが溶融されることによりはんだバンプと電極が接合して、基板に搭載される。
　ここで用いられるソルダペーストは、はんだ粉末、フラックスを含む組成物である。基板の電極に塗布されたソルダペーストは、リフロー炉中で加熱されると、はんだ粒子が融点以上で溶融するとともに、このはんだ粒子の表面の酸化膜がフラックスの作用により除去される。これにより、はんだ粒子が一体化し、はんだバンプと電極との接合が完遂する。
特開２００８－７１７７９号公報
　ＢＧＡを適用した半導体パッケージでは、近年薄型化が要求され、半導体パッケージの薄型化が進行している。このように、半導体チップの薄型化が進行したことで、リフロー時の加熱で、従来では無視できたフラックスの主活性温度域より低温域で半導体パッケージに発生する反りが大きくなり、はんだ付けの新たな問題となってきた。
　はんだ付け工程では、図１に示すとおり、半導体パッケージ１の電極（図示せず）に、はんだバンプ２が形成される。また、基板３に設けられた基板電極４に、ソルダペースト５Ａが塗布される。このソルダペースト５Ａが塗布された基板電極４の上に、半導体パッケージ１のはんだバンプ２が載置される。図１（ａ）に示すリフローの前の工程では、はんだバンプ２と基板電極４に塗布されたソルダペースト５Ａは接した状態にある。続くリフロー工程により、半導体パッケージ１がまず低温域で加熱され、ここで加熱により半導体パッケージ１の全体で反りが発生する。その中でも、部品端部では反りが大きく、そのため、ソルダペースト５Ａの大部分は基板電極４の上に残りつつ、ソルダペースト５Ａの一部が付着した状態のはんだバンプ２が、基板電極４から剥離する事象が生じる（図１（ｂ））。これにより、はんだバンプ２と基板電極４に塗布されたソルダペースト５Ａとの間にクリアランス（隙間）が生じる。
　このようにはんだバンプ２が基板電極４から剥離したことで、本加熱時に溶融中のソルダペースト５Ａと基板電極４がはんだ接合に十分な接触面積や時間を有せないか、又は、接触できないことにより、基板電極４の表面の金属酸化膜とフラックス中の活性剤成分が十分な反応をすることができず、基板電極４の表面の金属酸化膜を除去することができない。これにより、はんだバンプと電極とが十分に接合せず、接合不良が生じる。またはんだバンプ２と基板電極４が離れたまま、はんだ付け工程が終了することにより、はんだバンプ２と基板電極４とが十分に接合せず、接合不良が生じる。
　本発明は、このような課題を鑑みなされたものであり、特にフラックスの主活性温度域より低温域で発生した部品の反りにより、はんだバンプが基板電極から剥離することを抑制できるソルダペースト用のフラックス及びソルダペーストを提供することを目的とする。
　本発明者は、特定の構造を有するはんだ接合不良抑制剤を用いることにより、基板の反り等による応力が加わっても、接合対象物から剥離することを抑制できるソルダペーストが得られることを見出し本発明を完成させた。
　本発明によれば、ベース樹脂、活性剤、チクソ剤、溶剤、及びはんだ接合不良抑制剤を含む、フラックスであって、
　前記はんだ接合不良抑制剤は、式（１）で表される構造単位と、式（２）で表される構造単位とを含む共重合体であり、
　前記共重合体の重量平均分子量は、１０００以上１０００００以下であり、
　前記はんだ接合不良抑制剤は、当該フラックス全体に対して、１質量％以上２５質量％以下の量である、フラックスが提供される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
 　式（１）において、Ｒ１は、炭素数１～２４の飽和もしくは不飽和の、直鎖状、分枝鎖状もしくは環状のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基であり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
 　式（２）において、Ｒ２は、式（２－１）で表される基であり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
 　式（２－１）において、ｎは、１～２０の整数であり、Ｒ２１は、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基であり、Ｒ２２は、炭素数１～６の、直鎖、分枝鎖、もしくは環式のアルキレン基である。
　本発明によれば、ベース樹脂、活性剤、チクソ剤、溶剤、ポリオキシアルキレンモノアルキルエーテル及びはんだ接合不良抑制剤を含む、フラックスであって、
　前記はんだ接合不良抑制剤は、式（１）で表される構造単位と、式（２）で表される構造単位とを含む共重合体であり、
　前記共重合体の重量平均分子量は、１０００以上１０００００以下であり、
　前記はんだ接合不良抑制剤は、当該フラックス全体に対して、１質量％以上２５質量％以下の量である、フラックスが提供される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
 　式（１）において、Ｒ１は、炭素数１～２４の飽和もしくは不飽和の、直鎖状、分枝鎖状もしくは環状のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基であり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
 　式（２）において、Ｒ２は、式（２－１）で表される基であり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
 　式（２－１）において、ｎは、１～２０の整数であり、Ｒ２１は、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基であり、Ｒ２２は、炭素数１～６の、直鎖、分枝鎖、もしくは環式のアルキレン基である。
　また本発明によれば、はんだ粉末と、上記フラックスと、を含むソルダペーストが提供される。
　本発明によれば、基板の反り等による応力が加わっても、接合対象物から剥離することを抑制でき、よって接合不良を抑制できるソルダペースト、及びこのようなソルダペーストに用いるフラックスが提供される。
従来のフラックスを用いたはんだ付け工程を示す説明図である。 本実施形態のフラックスによる作用効果例を示す説明図である。
以下、本発明の実施形態について、詳細に説明する。なお、本明細書中、数値範囲の説明における「Ｘ～Ｙ」との表記は、特に断らない限り、Ｘ以上Ｙ以下のことを表す。例えば、「１～５質量％」とは「１質量％以上５質量％以下」を意味する。
　本明細書における基（原子団）の表記において、置換か無置換かを記していない表記は、置換基を有しないものと置換基を有するものの両方を包含するものである。例えば「アルキル基」とは、置換基を有しないアルキル基（無置換アルキル基）のみならず、置換基を有するアルキル基（置換アルキル基）をも包含するものである。
［フラックス］
（第一の実施形態）
　第一の実施形態におけるフラックスは、ベース樹脂、活性剤、チクソ剤、溶剤、及びはんだ接合不良抑制剤を含む。第一の実施形態のフラックスにおいて、はんだ接合不良抑制剤は、式（１）で表される構造単位と、式（２）で表される構造単位とを含む共重合体である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000014
　式（１）において、Ｒ１は、炭素数１～２４の飽和もしくは不飽和の、直鎖状、分枝鎖状もしくは環状のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000015
　式（２）において、Ｒ２は、式（２－１）で表される基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000016
　式（２－１）において、ｎは、１～２０の整数であり、Ｒ２１は、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基であり、Ｒ２２は、炭素数１～６の、直鎖、分枝鎖、もしくは環式のアルキレン基である。
　本実施形態のフラックスは、式（１）で表される構造単位と、式（２）で表される構造単位とを含む共重合体を含むことにより、はんだの接合不良が抑制される。ここで、本発明において、「接合不良」は、例えば、はんだと、はんだ付けの対象とが継手形成されないこと（Ｎｏｎ　Ｗｅｔ　Ｏｐｅｎ：ＮＷＯ）を意味する。「接合不良」は、例えば、電気抵抗測定により測定できる。本発明において、「接合不良の抑制」は、例えば、本発明の抑制剤を含まない以外は同様の組成を有する対照のはんだ又はソルダペーストを用いて接合した場合に、有意に接合不良の発生頻度が低下することを意味する。前記接合不良の発生頻度は、後述のＮＷＯ評価試験に基づき実施できる。本実施形態のフラックスは、上記共重合体を含むことにより、はんだバンプに対する密着性に優れ、半導体パッケージ電極と基板電極との強壮な接続が実現される。よって本実施形態のフラックスを含むソルダペーストは、基板の反り等による応力が加わっても接合対象物から剥離せず、結果として半導体パッケージのはんだバンプと基板の電極との間の接合不良が抑制される。
　より詳細には、本実施形態のフラックスを含むソルダペーストを使用した場合、リフロー工程による加熱により半導体パッケージ１に反りが発生しても、図１（ｂ）に示すような、はんだバンプ２が基板電極４から剥離する事象が生じない。本実施形態のフラックスを含むソルダペーストを使用することにより、半導体パッケージ１に反りが発生しても、図２に示すように、ソルダペースト５Ａが基板電極４とはんだバンプ２との両方から剥離することなく、よってはんだバンプ２と基板電極４との間にクリアランスが生じない。よって、はんだバンプ２と基板電極４との間の接合が確保される。
（第二の実施形態）
　第二の実施形態におけるフラックスは、ベース樹脂、活性剤、チクソ剤、溶剤、ポリオキシアルキレンモノアルキルエーテル及びはんだ接合不良抑制剤を含む。第二の実施形態のフラックスは、ポリオキシアルキレンモノアルキルエーテルを含む点で、上記第一の実施形態のフラックスと相違する。
　以下に、第一および第二の実施形態のフラックスに用いられる成分について詳述する。
（はんだ接合不良抑制剤）
　本実施形態のフラックスは、はんだ接合不良抑制剤として、式（１）で表される構造単位と、式（２）で表される構造単位とを含む共重合体（本明細書中、「共重合体Ｐ」と称する）を含む。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000017
　式（１）において、Ｒ１は、炭素数１～２４の飽和もしくは不飽和の、直鎖状、分枝鎖状もしくは環状のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000018
　式（２）において、Ｒ２は、式（２－１）で表される基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000019
　式（２－１）において、ｎは、１～２０の整数であり、Ｒ２１は、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基であり、Ｒ２２は、炭素数１～６の、直鎖、分枝鎖、もしくは環式のアルキレン基である。
　本実施形態のフラックスは、上述の共重合体Ｐを含むことにより、はんだの接合不良が抑制される。より詳細には、本実施形態のフラックスは、上述の共重合体Ｐを含むことにより、基板電極及びはんだバンプの双方に対する密着性に優れる。これにより、半導体パッケージと基板電極との強壮な接続が実現される。よって本実施形態のフラックスを含むソルダペーストは、基板の反り等による応力が加わっても接合対象物から剥離せず、結果として半導体パッケージのはんだバンプと基板の電極との間の接合不良が抑制される。上記の共重合体Ｐを用いることにより上記効果が得られる理由は、必ずしも明らかではないが、第一に、共重合体Ｐは高耐熱性であり、はんだ付け工程で高温環境に晒されても、基板電極およびはんだバンプに対する密着性を維持し得るためと考えられる。また第二に、共重合体Ｐは、高耐熱性であるため、高温環境下であっても、ソルダペースト中におけるはんだ粉末の分散性を均一化する作用を有するためと考えられる。
　本実施形態で用いられる共重合体Ｐにおける上記式（１）で表される構造単位において、Ｒ１は、炭素数１～２４の飽和もしくは不飽和の、直鎖状、分枝鎖状もしくは環状のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基である。好ましくは、Ｒ１は、炭素数１～２４の飽和直鎖アルキル基又は無置換のアリール基であり、より好ましくは、Ｒ１は、炭素数６～１８の飽和直鎖アルキル基、フェニル基又はアルキルフェニル基である。Ｒ１が上記構造を有することにより、共重合体Ｐは、優れたはんだ接合不良抑制効果を有し得る。
　ここで、Ｒ１を構成し得る炭素数１～２４の飽和もしくは不飽和の直鎖、分枝状もしくは環状のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、イソペンチル基、ｓｅｃ－ペンチル基、ｔｅｒｔ－ペンチル基、ネオペンチル基、（ｎ－）ヘキシル基、（ｎ－）ヘプチル基、（ｎ－）オクチル基、（ｎ－）ノニル基、（ｎ－）デシル基、（ｎ－）ウデシル基、（ｎ－）ドデシル基、（ｎ－）トリデシル基、（ｎ－）テトラデシル基、（ｎ－）ペンタデシル基、（ｎ－）ヘキサデシル基、（ｎ－）ヘプタデシル基、（ｎ－）オクタデシル基、（ｎ－）ナノデシル基、（ｎ－）ヘンイコシル基、（ｎ－）ドコシル基、（ｎ－）トリコシル基、（ｎ－）テトラコシル基等が挙げられる。中でも特に、Ｒ１が、ヘキシル基、オクタデシル基、（ｎ－）オクチル基（－Ｃ８Ｈ１７）であることが、共重合体Ｐが優れたはんだ接合不良抑制効果を有する点で好ましい。
　Ｒ１を構成し得る置換もしくは無置換のアリール基は、例えば、フェニル基、アルキルフェニル基等が挙げられ、好ましくは、フェニル基、メチルフェニル基が挙げられる。前記アルキルフェニル基におけるアルキル基は、例えば、炭素数１～５の飽和もしくは不飽和の直鎖、分枝状もしくは環状のアルキル基であり、好ましくは、炭素数１～５の飽和の直鎖アルキル基である。アルキルフェニル基におけるアルキル基は、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基等があげられる。アリール基において、ベンゼン環等の芳香環の水素原子は、例えば、他の置換基により置換されてもよく、他の置換基としては、例えば、ヒドロキシ基、ハロゲン基、アミノ基、アルキル基等が挙げられる。ここで、ハロゲン基は、例えば、塩素原子、臭素原子等が挙げられる。
　共重合体Ｐの全構造単位中の式（１）で表される構造単位の割合は、例えば、２０～８０モル％であり、好ましくは、３０～７０モル％であり、より好ましくは、４０～６０モル％である。
　本実施形態で用いられる共重合体Ｐにおける上記式（２）で表される構造単位において、Ｒ２は、上記式（２－１）で表される基である。上記式（２－１）において、ｎは、１～３０の整数であり、Ｒ２１は、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基であり、Ｒ２２は、炭素数１～６の、直鎖、分枝鎖、もしくは環式のアルキレン基である。式（２－１）において、ｎは、好ましくは、１～２０の整数であり、より好ましくは、４～１５の整数であり、さらにより好ましくは、８～１３の整数である。式（２－１）において、Ｒ２１は、好ましくは、水素原子又は炭素数１～４のアルキル基であり、より好ましくは、炭素数１又は２のアルキル基（メチル基、又はエチル基）である。Ｒ２２は、好ましくは、炭素数１～６の直鎖アルキレン基であり、より好ましくは、炭素数２又は３のアルキレンである。換言すると、式（２）中の－Ｒ２１Ｏ－基は、オキシエチレン基又はオキシプロピレン基であることが好ましい。共重合体Ｐが、上記式（２）で表される構造単位を有することにより、ソルダペースト中におけるはんだ粉末の分散性が向上し得る。
　共重合体Ｐの全構造単位中の式（２）で表される構造単位の割合は、例えば、２０～８０モル％であり、好ましくは、３０～７０モル％であり、より好ましくは、４０～６０モル％である。
　好ましい実施形態において、共重合体Ｐは、式（ｐ１）で表される繰り返し構造を有する共重合体（ｐ１）である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000020
　式（ｐ１）において、ｌ及びｍは、共重合体（ｐ１）中のモル含有率を示し、ｌは０より大きく１未満であり、ｍは０より大きく１未満であり、
　Ｒ１は、炭素数１～２４の飽和もしくは不飽和の直鎖、分枝状もしくは環状のアルキル基であり、
　Ｒ２は、上記式（２）における定義と同義である。
　式（ｐ１）で表される共重合体（ｐ１）は、各構造単位が交互に結合した交互共重合体であってもよいし、ランダムに決層したランダム共重合体であってもよいし、ブロック単位で結合したブロック共重合体であってもよい。
　別の好ましい実施形態において、共重合体Ｐは、式（ｐ２）で表される繰り返し構造を有する共重合体（ｐ２）である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000021
　式（ｐ２）において、ｌ及びｍは、共重合体（ｐ２）中のモル含有率を示し、ｌは０より大きく１未満であり、ｍは０より大きく１未満であり、
　Ｒ２は、上記式（２）における定義と同義である。
　式（ｐ２）で表される共重合体（ｐ２）もまた、各構造単位が交互に結合した交互共重合体であってもよいし、ランダムに決層したランダム共重合体であってもよいし、ブロック単位で結合したブロック共重合体であってもよい。
　共重合体（ｐ２）は、上記式（１）が式（６）で表される構造単位である場合に相当する。式（６）で表される構造単位は化学的に堅牢である。そのため、これを構造単位として含む共重合体（ｐ２）は、はんだ接合不良抑制効果を有するとともに、高い耐熱性を有し得る。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000022
　一実施形態において、共重合体Ｐの重量平均分子量（Ｍｗ）は、例えば、１０００～１０００００である。共重合体Ｐの重量平均分子量（Ｍｗ）の下限値は、好ましくは、２０００以上であり、より好ましくは、４０００以上であり、さらに好ましくは、６０００以上であり、特に好ましくは、７０００以上である。共重合体Ｐの重量平均分子量（Ｍｗ）の下限値は、好ましくは、５００００以下であり、より好ましくは、４００００以下であり、さらに好ましくは、３００００以下であり、特に好ましくは、２００００以下である。
　一実施形態において、共重合体Ｐの数平均分子量（Ｍｎ）は、例えば、１０００～４０００であり、好ましくは、２０００～３０００である。一実施形態において、共重合体Ｐの分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は、例えば、１．０～５．０であり、好ましくは、２．０～４．０であり、より好ましくは、３．０～４．０である。上記範囲の分子量及び分布を有する共重合体Ｐを使用することにより、得られるソルダペーストにおけるはんだ粉末の分散性が向上するとともに、はんだ接合部が高い強度及び高い靭性を有し得る。なお、これらの値は、ポリスチレンを標準物質として用いるフェルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定により求めることができる。
（はんだ接合不良抑制剤の製造方法）
　以下に、はんだ接合不良抑制剤として使用される共重合体Ｐの製造方法にて記載する。
　本実施形態で用いられる共重合体Ｐは、例えば、式（ｐ３）で表される、オレフィン及び／又はビニル芳香族化合物と無水マレイン酸との共重合体（以下、「前駆体ポリマー」と称する）に、上記式（２－１）で表される基を導入することにより得られる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000023
　式（ｐ３）において、Ｒ１は、上記式（１）における定義と同義であり、ｌ及びｍは、前駆体ポリマー（ｐ３）中のモル含有率を示し、ｌは０より大きく１未満であり、ｍは０より大きく１未満である。
　より詳細には、共重合体Ｐは、オレフィン及び／又はビニル芳香族化合物と無水マレイン酸との共重合体である前駆体ポリマー（ｐ３）を、塩基性触媒の存在下、以下の式（７）で表されるアルコールと反応させることにより製造することができる。この前駆体ポリマー（ｐ３）と式（７）の化合物との反応により、前駆体ポリマー（ｐ３）中の無水マレイン酸部分がエステル化されて、式（ｐ）で表される目的の共重合体Ｐが得られる。ここで、前駆体ポリマー（ｐ３）は、ランダム共重合体、交互共重合体、ブロック共重合体のいずれであってもよい。一般に、無水マレイン酸は交互共重合性が強いモノマーとして知られているため、前駆体ポリマー（ｐ３）は、典型的には、交互共重合体である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000024
　式（ｐ）において、ｌ及びｍは、共重合体Ｐ中のモル含有率を示し、ｌは０より大きく１未満であり、ｍは０より大きく１未満であり、Ｒ１は、上記式（１）における定義と同義であり、Ｒ２は、上記式（２）における定義と同義である。
　式（ｐ３）で表される前駆体ポリマー（ｐ３）は、オレフィン又はビニル芳香族化合物と無水マレイン酸との重合反応により製造してもよいし、市販の製品を使用してもよい。オレフィン又はビニル芳香族化合物と無水マレイン酸との重合反応としては、オレフィン又はビニル芳香族化合物と無水マレイン酸とを重合開始剤の存在下で反応させる公知の手法を使用できる。前駆体ポリマー（ｐ３）を製造するために用いるオレフィンとしては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、イソブテン、４－メチル－１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ドデセン等のα－オレフィンが好ましい。前駆体ポリマー（ｐ３）を製造するために用いるビニル芳香族化合物としては、スチレン、α－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、ジビニルベンゼン、１，１－ジフェニルエチレン、Ｎ，Ｎ－ジメチル－ｐ－アミノエチルスチレン、Ｎ，Ｎ－ジエチル－ｐ－アミノエチルスチレン等が挙げられる。製造コストの観点からスチレンを用いることが好ましい。また、オレフィン又はビニル芳香族化合物は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、前駆体ポリマー（ｐ３）として使用するスチレン－無水マレイン酸共重合体としては、Ｘｉｒａｎシリーズ（Ｐｏｌｙｓｃｏｐｅ社製）等が挙げられる。
　上述の前駆体ポリマー（ｐ３）に式（２－１）で表される基を導入する工程は、前駆体ポリマー（ｐ３）と以下の式（７）で表される化合物とを、塩基性触媒の存在下で反応させることにより実施される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000025
　ここで、式（７）において、ｎ、Ｒ２１及びＲ２２は、式（２－１）における定義と同義である。
　上記工程で使用される式（７）で表される化合物としては、ポリオキシアルキレンモノアルキルエーテルが挙げられ、好ましくは、ｎが１～３０のポリエチレングリコールモノメチルエーテル又はポリエチレングリコールモノエチルエーテル、あるいはｎが１～３０のポリプロピレングリコールモノメチルエーテル又はポリプロピレングリコールモノエチルエーテルが挙げられる。式（７）で表される化合物において、ｎは、より好ましくは、１～２０の整数であり、さらに好ましくは、４～１５の整数であり、なおさらに好ましくは、８～１３の整数である。
　一実施形態において、共重合体Ｐは、式（８）で表される構造単位、式（９）で表される構造単位、又は式（１０）で表される構造単位を含んでもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000026
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000027
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000028
　式（９）において、Ｒ２は、上記式（２）におけるものと同義である。共重合体Ｐが、式（８）で表される構造単位、式（９）で表される構造単位、又は式（１０）で表される構造単位を含む場合、その含有量は、共重合体Ｐの全構造単位に対して、１～１０モル％である。
　フラックス中の共重合体Ｐの含有量は、フラックス全体に対して、１質量％以上２５質量％以下の量である。一実施形態において、フラックス中の共重合体Ｐの含有量の下限値は、フラックス全体に対して、好ましくは、１．５質量％以上であり、より好ましくは、２質量％以上であり、さらに好ましくは、５質量％以上であり、さらにより好ましくは、８質量％以上であり、特に好ましくは、１０質量％以上である。一実施形態において、フラックス中の共重合体Ｐの含有量の上限値は、フラックス全体に対して、好ましくは、２４質量％以下であり、より好ましくは、２２質量％以下であり、さらに好ましくは、２０質量％以下であり、特に好ましくは、１８質量％以下である。
（ベース樹脂）
　本実施形態のフラックスに用いられるベース樹脂としては、例えば、ロジン系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、ポリエステル系樹脂、フェノキシ樹脂、ビニルエーテル系樹脂、テルペン樹脂、変性テルペン樹脂（例えば、芳香族変性テルペン樹脂、水添テルペン樹脂、水添芳香族変性テルペン樹脂等）、テルペンフェノール樹脂、変性テルペンフェノール樹脂（例えば、水添テルペンフェノール樹脂等）、スチレン樹脂、変性スチレン樹脂（例えば、スチレンアクリル樹脂、スチレンマレイン樹脂等）、キシレン樹脂、変性キシレン樹脂（例えば、フェノール変性キシレン樹脂、アルキルフェノール変性キシレン樹脂、フェノール変性レゾール型キシレン樹脂、ポリオール変性キシレン樹脂、ポリオキシエチレン付加キシレン樹脂等）等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。なお、本明細書中、「（メタ）アクリル系樹脂」とは、メタクリル系樹脂及びアクリル系樹脂を包含する概念をいう。
　これらの中でも、ベース樹脂は、ロジン系樹脂を含むことが好ましい。ロジン系樹脂としては、例えば、ガムロジン、ウッドロジン、トール油ロジン等の原料ロジン、原料ロジンから得られる誘導体が挙げられる。誘導体としては、例えば、精製ロジン、水添ロジン、不均化ロジン、重合ロジン及びα，β不飽和カルボン酸変性物（アクリル化ロジン）、マレイン化ロジン、フマル化ロジン等）、並びに重合ロジンの精製物、水素化物及び不均化物、並びにα，β不飽和カルボン酸変性物の精製物、水素化物、不均化物等が挙げられる。これらのロジン系樹脂は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いられる。
　フラックス中のベース樹脂の含有量は、フラックス全体に対し、例えば、１０～６０質量％であり、好ましくは、２０～５０質量％である。
（活性剤）
　本実施形態のフラックスは、フラックス作用を有する活性剤を含む。ここでフラックス作用とは、ソルダペーストが塗布される金属表面に生じた酸化皮膜を除去するという還元作用、及び、溶融はんだの表面張力を低下させて、はんだの接合金属表面への濡れ性を促進する作用を意味する。活性剤としては、有機酸、有機ハロゲン化合物、アミンハロゲン化水素酸塩等が挙げられる。
　有機酸としては、モノカルボン酸、ジカルボン酸、ジカルボン酸の無水物、オキシ酸等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。この中でも、ヒドロキシ基及びカルボキシ基の少なくとも一方を分子中に２個以上有する多価の有機酸を用いてもよい。
　有機酸の具体例としては、例えば、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、エイコサン二酸、クエン酸、グリコール酸、コハク酸、サリチル酸、ジグリコール酸、ジピコリン酸、ジブチルアニリンジグリコール酸、スベリン酸、セバシン酸、チオグリコール酸、テレフタル酸、ドデカン二酸、パラヒドロキシフェニル酢酸、ピコリン酸、フェニルコハク酸、フタル酸、フマル酸、マレイン酸、マロン酸、ラウリン酸、安息香酸、酒石酸、イソシアヌル酸トリス（２－カルボキシエチル）、グリシン、１，３－シクロヘキサンジカルボン酸、２，２－ビス（ヒドロキシメチル）プロピオン酸、２，２－ビス（ヒドロキシメチル）ブタン酸、２，３－ジヒドロキシ安息香酸、２，４－ジエチルグルタル酸、２－キノリンカルボン酸、３－ヒドロキシ安息香酸、リンゴ酸、ｐ－アニス酸、ステアリン酸、１２－ヒドロキシステアリン酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸等が挙げられる。
　また、有機酸としては、ダイマー酸、トリマー酸、ダイマー酸に水素を添加した水添物である水添ダイマー酸、トリマー酸に水素を添加した水添物である水添トリマー酸なども使用することができる。例としては、オレイン酸とリノール酸の反応物であるダイマー酸、オレイン酸とリノール酸の反応物であるトリマー酸、アクリル酸の反応物であるダイマー酸、アクリル酸の反応物であるトリマー酸、メタクリル酸の反応物であるダイマー酸、メタクリル酸の反応物であるトリマー酸、アクリル酸とメタクリル酸の反応物であるダイマー酸、アクリル酸とメタクリル酸の反応物であるトリマー酸、オレイン酸の反応物であるダイマー酸、オレイン酸の反応物であるトリマー酸、リノール酸の反応物であるダイマー酸、リノール酸の反応物であるトリマー酸、リノレン酸の反応物であるダイマー酸、リノレン酸の反応物であるトリマー酸、アクリル酸とオレイン酸の反応物であるダイマー酸、アクリル酸とオレイン酸の反応物であるトリマー酸、アクリル酸とリノール酸の反応物であるダイマー酸、アクリル酸とリノール酸の反応物であるトリマー酸、アクリル酸とリノレン酸の反応物であるダイマー酸、アクリル酸とリノレン酸の反応物であるトリマー酸、メタクリル酸とオレイン酸の反応物であるダイマー酸、メタクリル酸とオレイン酸の反応物であるトリマー酸、メタクリル酸とリノール酸の反応物であるダイマー酸、メタクリル酸とリノール酸の反応物であるトリマー酸、メタクリル酸とリノレン酸の反応物であるダイマー酸、メタクリル酸とリノレン酸の反応物であるトリマー酸、オレイン酸とリノレン酸の反応物であるダイマー酸、オレイン酸とリノレン酸の反応物であるトリマー酸、リノール酸とリノレン酸の反応物であるダイマー酸、リノール酸とリノレン酸の反応物であるトリマー酸、上述した各ダイマー酸の水添物である水添ダイマー酸、上述した各トリマー酸の水添物である水添トリマー酸等が挙げられる。
　有機ハロゲン化物としては、水性溶媒に対する溶解性を向上させるために、例えばハロゲン化アルコールやハロゲン化カルボキシル化合物のように水酸基やカルボキシル基などの極性基を有することが好ましい。ハロゲン化アルコールとしては、例えば２，３－ジブロモプロパノール、２，３－ジブロモブタンジオール、トランス－２，３－ジブロモ－２－ブテン－１，４－ジオール、１，４－ジブロモ－２－ブタノール、及びトリブロモネオペンチルアルコールなどの臭素化アルコール、１，３－ジクロロ－２－プロパノール、及び１，４－ジクロロ－２－ブタノールなどの塩素化アルコール、３－フルオロカテコールなどのフッ素化アルコール、並びに、その他これらに類する化合物が挙げられる。ハロゲン化カルボキシル化合物としては、２－ヨード安息香酸、３－ヨード安息香酸、２－ヨードプロピオン酸、５－ヨードサリチル酸、及び５－ヨードアントラニル酸などのヨウ化カルボキシル化合物、２－クロロ安息香酸、及び３－クロロプロピオン酸などの塩化カルボキシル化合物、２，３－ジブロモプロピオン酸、２，３－ジブロモコハク酸、及び２－ブロモ安息香酸などの臭素化カルボキシル化合物等が挙げられる。
　アミンハロゲン化水素酸塩としては、アミン類とハロゲン化水素との反応生成物が挙げられる。ここで、アミン類としては、エチルアミン、ジエチルアミン、トリエチルアミン、エチレンジアミン、シクロヘキシルアミン、１，３－ジフェニルグアニジン、１，３－ジーｏ－トリルグアニジン、１－ｏ－トリルビグアニド等が挙げられ、ハロゲン化水素としては、塩素、臭素、ヨウ素の水素化物が挙げられる。
　フラックス中の活性剤の含有量は、フラックス全体に対し、例えば、１～２０質量％であり、好ましくは、５～１５質量％である。
（チクソ剤）
　本実施形態のフラックスは、チクソ剤を含む。チクソ剤は、フラックス及びこれを用いて得られるソルダペーストの流動特性を改善する作用を有する。チクソ剤としては、例えば、ワックス系チクソ剤、アマイド系チクソ剤等が挙げられる。ワックス系チクソ剤としては、例えば、ヒマシ硬化油等が挙げられる。アマイド系チクソ剤としては、例えば、ラウリン酸アマイド、パルミチン酸アマイド、ステアリン酸アマイド、ベヘン酸アマイド、ヒドロキシステアリン酸アマイド、飽和脂肪酸アマイド、オレイン酸アマイド、エルカ酸アマイド、不飽和脂肪酸アマイド、ｐ－トルエンメタンアマイド、芳香族アマイド、置換アマイド、メチロールステアリン酸アマイド、メチロールアマイド、脂肪酸エステルアマイド等が挙げられる。アマイド系チクソ剤は、ビスアマイド系チクソ剤及び／又はポリアマイド系チクソ剤であってもよく、ビスアマイド系チクソ剤としては、メチレンビスステアリン酸アマイド、エチレンビスラウリン酸アマイド、エチレンビスヒドロキシステアリン酸アマイド、飽和脂肪酸ビスアマイド、メチレンビスオレイン酸アマイド、不飽和脂肪酸ビスアマイド、ｍ－キシリレンビスステアリン酸アマイド、芳香族ビスアマイド等が挙げられ、ポリアマイド系チクソ剤としては、飽和脂肪酸ポリアマイド、不飽和脂肪酸ポリアマイド、芳香族ポリアマイド等が挙げられる。
　フラックス中のチクソ剤の含有量は、フラックス全体に対し、例えば、１～１５質量％であり、好ましくは、５～１０質量％である。
（溶剤）
　本実施形態のフラックスは、溶剤を含む。溶剤は、フラックスの粘度を、塗布に適切な程度に調整するために用いられる。用いられる溶剤としては、アルコール系溶剤、グリコールエーテル系溶剤、テルピネオール類、炭化水素類、エステル類、水等などが挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。この中でも、アルコール系溶剤又はグリコールエーテル系溶剤の少なくとも一方を用いてもよい。
　アルコール系溶剤としては、例えば、イソプロピルアルコール、１，２－ブタンジオール、イソボルニルシクロヘキサノール、２，４－ジエチル－１，５－ペンタンジオール、２，２－ジメチル－１，３－プロパンジオール、２，５－ジメチル－２，５－ヘキサンジオール、２，５－ジメチル－３－ヘキシン－２，５－ジオール、２，３－ジメチル－２，３－ブタンジオール、１，１，１－トリス（ヒドロキシメチル）エタン、２－エチル－２－ヒドロキシメチル－１，３－プロパンジオール、２，２'－オキシビス（メチレン）ビス（２－エチル－１，３－プロパンジオール）、２，２－ビス（ヒドロキシメチル）－１，３－プロパンジオール、１，２，６－トリヒドロキシヘキサン、ビス［２，２，２－トリス（ヒドロキシメチル）エチル］エーテル、１－エチニル－１－シクロヘキサノール、１，４－シクロヘキサンジオール、１，４－シクロヘキサンジメタノール、エリトリトール、トレイトール、グアヤコールグリセロールエーテル、３，６－ジメチル－４－オクチン－３，６－ジオール、２，４，７，９－テトラメチル－５－デシン－４，７－ジオール等が挙げられる。
　グリコールエーテル系溶剤としては、例えば、ヘキシルジグリコール、ジエチレングリコールモノ－２－エチルヘキシルエーテル、エチレングリコールモノフェニルエーテル、２－メチルペンタン－２，４－ジオール、ジエチレングリコールモノヘキシルエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテル、トリエチレングリコールモノブチルエーテル、テトラエチレングリコールモノメチルエーテル等が挙げられる。
　エステル系溶剤としては、コハク酸ジイソブチル、コハク酸ジブチル、アジピン酸ジメチル、アジピン酸ジエチル、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソプロピル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸ジイソデシル、マレイン酸ジブチル、セバシン酸ジメチル、セバシン酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ジオクチル、デカン二酸ジイソプロピル等が挙げられる。
　フラックス中の溶剤の含有量は、ベース樹脂と有機酸の性状及び添加量を考慮して、塗布作業が円滑に実施できる量を選択することができ、フラックス全体に対して、例えば、１０～６０質量％であり、好ましくは、２５～５０質量％である。
（ポリオキシアルキレンモノアルキルエーテル）
　第二の実施形態におけるフラックスは、ポリオキシアルキレンモノアルキルエーテルを含む。ポリオキシアルキレンモノアルキルエーテルとしては、例えば、重量平均分子量が７６～５０００のポリエチレングリコールモノメチルエーテル又は重量平均分子量が９０～５０００のポリエチレングリコールモノエチルエーテル、あるいは重量平均分子量が９０～５０００のポリプロピレングリコールモノメチルエーテル又は重量平均分子量が１０４～５０００のポリプロピレングリコールモノエチルエーテルが挙げられる。
　用いられるポリオキシアルキレンモノアルキルエーテルの重量平均分子量の下限値は、好ましくは、２００以上であり、より好ましくは、３００以上であり、さらに好ましくは、４００以上ある。用いられるポリオキシアルキレンモノアルキルエーテルの重量平均分子量の上限値は、好ましくは、３０００以下であり、より好ましくは、２０００以下であり、さらに好ましくは、１５００以下である。
　ポリオキシアルキレンモノアルキルエーテルを用いることにより、得られるソルダペーストの塗布性および取り扱い性が改善され、よってこれを用いて製造された電子回路実装基板は、優れた接続信頼性を備える。
　第二の実施形態のフラックス中の、ポリオキシアルキレンモノアルキルエーテルの含有量は、フラックス全体に対して、例えば、０．１質量％～１０質量％、好ましくは、２質量％～８質量％である。
（その他の成分）
　本実施形態のフラックスは、さらにアミンを含んでもよい。アミンは、フラックス活性剤として機能し得る。アミンとしては、例えば、エチルアミン、ジエチルアミン、トリエチルアミン、エチレンジアミン、シクロヘキシルアミン、１，３－ジフェニルグアニジン、１，３－ジ－ｏ－トリルグアニジン、１－ｏ－トリルビグアニド、イミダゾール、２－エチルイミダゾール、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、４－メチル－２－フェニルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール等が挙げられる。
　本実施形態のフラックスがアミンを含む場合、アミンの含有量は、フラックス全体に対して、０．１質量％以上５質量％以下であり、好ましくは、１質量％以上５質量％以下である。
　本発明のフラックスは、さらに酸化防止剤を含んでもよい。前記酸化防止剤により、はんだ粉末の酸化を抑えることができる。酸化防止剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、フェノール系酸化防止剤、ビスフェノール系酸化防止剤、ポリマー型酸化防止剤等が挙げられる。なお、酸化防止剤は、一種類を単独で用いてもよいし、二種類以上を併用してもよい。
　フラックス中の酸化防止剤の配合量は、特に制限されず、例えば、フラックス全量に対して１質量％以上１０質量％以下であり、好ましくは、１質量％以上５質量％以下である。
　本実施形態のフラックスは、さらに、本発明の効果を損なわない範囲で、上記以外の他の添加剤を含んでもよい。添加剤としては、例えば、着色剤、消泡剤、界面活性剤、つや消し剤等が挙げられる。前記添加剤の配合量は、特に制限されず、例えば、フラックス全量に対して０質量％以上５質量％以下とすることができる。
［ソルダペースト］
　本実施形態のソルダペーストは、上述のフラックスと、はんだ粉末とを含む。
　はんだ粉末の種類（合金組成など）は特に限定されない。具体的には、Ｓｎ－Ａｇ合金、Ｓｎ－Ｃｕ合金、Ｓｎ－Ａｇ－Ｃｕ合金、Ｓｎ－Ｉｎ合金、Ｓｎ－Ｐｂ合金、Ｓｎ－Ｂｉ合金、Ｓｎ－Ａｇ－Ｃｕ－Ｂｉ合金、及び上記合金組成にＡｇ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｓｂ、Ｇｅ、Ｐ、Ｆｅ、Ｚｎ、及びＧａ等を更に添加した合金などが挙げられる。
　本実施形態のソルダペーストは、通常、上述のフラックスと、はんだ粉末（金属粉）とを混合することで製造することができる。フラックスとはんだ粉末の混合比率は特に限定されず、最終的に得られるソルダペーストが実用上問題ない程度の粘度を有すればよい。フラックスとはんだ粉末の混合比率は、質量比で、典型的には、フラックス：はんだ粉末＝１：９９～３０：７０、好ましくは、フラックス：はんだ粉末＝３：９７～２０：８０、より好ましくは、フラックス：はんだ粉末＝５：９５～１５：８５である。
　本実施形態のソルダペーストは、上述のフラックスを使用することにより、はんだ接合不良を抑制することができる。したがって、本実施形態のソルダペーストを使用することにより、信頼性の高い電子回路実装基板を提供することができる。
　以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することができる。また、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれる。
　以下、本発明を実施例及び比較例により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
＜フラックスの作製＞
　下記表１に、実施例１～１１及び比較例１の組成を示す。下記表１に示す配合量の各材料をそれぞれ混合し、加熱溶融することにより、均一に分散された実施例１～１１及び比較例１のフラックスを得た。
　表１に記載の成分は以下のとおりである。
（ベース樹脂）
・ベース樹脂１：アクリル酸変性水添ロジン
・ベース樹脂２：マレイン酸変性水添ロジン
（活性剤）
・活性剤１：グルタル酸
・活性剤２：スベリン酸
・活性剤３：アゼライン酸
・活性剤４：コハク酸
・活性剤５：セバシン酸
・活性剤６：トランス－２，３－ジブロモ－２－ブテン－１，４－ジオール
・活性剤７：２－フェニル－４－メチルイミダゾール
（チクソ剤）
・チクソ剤１：ポリアマイド
・チクソ剤２：硬化ひまし油
（溶剤）
・溶剤１：ジエチレングリコールモノヘキシルエーテル
（酸化防止剤）
・酸化防止剤１：ヒンダードフェノール系酸化防止剤
（添加剤）
・添加剤１：重量平均分子量が４００～８００のポリエチレングリコールモノメチルエーテルの混合物
（接合不良抑制剤）
・抑制剤１：以下式（ｐ１）の構造単位を有する共重合体（重量平均分子量（Ｍｗ）：７８５５、数平均分子量（Ｍｎ）：２０５８、Ｍｗ／Ｍｎ：３．８）。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000029
（式（ｐ１）において、Ｒ１は、デシル基であり、Ｒ２は、－（ＣＨ２－ＣＨ２－Ｏ－）ｎ－Ｃ２Ｈ５（ｎ＝８～１３の混合物）である。）
・抑制剤２：以下式（ｐ２）の構造単位を有する共重合体（重量平均分子量（Ｍｗ）：８４９５、数平均分子量（Ｍｎ）：２３９７、Ｍｗ／Ｍｎ：３．５）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000030
（式（ｐ２）において、Ｒ２は、－（ＣＨ２－ＣＨ２－Ｏ－）ｎ－Ｃ２Ｈ５（ｎ＝８～１３の混合物）である。）
＜ソルダペーストの作製＞
　前述の各実施例及び比較例で示した組成のフラックスを用いて、ソルダペーストを作製した。具体的には、ソルダペースト全体に対して、１２質量％の各フラックスと、８８質量％のＳｎ－３Ａｇ－０．５Ｃｕ（融点２１７℃）のはんだ粉末（粒径：２０～３８μｍ）とを混合することにより、実施例１～１１及び比較例１の各ソルダペーストを作製した。
＜ソルダペーストの性能評価＞
　上述の方法で得られた各実施例及び比較例のソルダペーストを、以下の性能について評価した。
（ＮＷＯ評価）
　上述の各ソルダペーストについて、接合不良（Ｎｏｎ　Ｗｅｔ　Ｏｐｅｎ：ＮＷＯ）が生じるかを評価した。具体的には、基板（Ｃｕ－ＯＳＰ処理ガラスエポキシ基板）に開口径：０．３０ｍｍ、マスク厚０．１２ｍｍ（１２０μｍ）、開口数：１３２個のメタルマスクを用いて、前記各ソルダペーストを印刷し、はんだバンプを形成した、０．５ｍｍピッチのＢＧＡを搭載した。これを、リフロー炉にて、２５℃から１３０℃の昇温速度を、３℃／ｓｅｃ、１３０℃から１９０℃の昇温速度を１．０℃／ｓｅｃ、ピーク温度を２００℃に設定して加熱し、その後冷却した。冷却後、基板とＢＧＡとを剥離させた。剥離後に、印刷したソルダペーストが、はんだバンプに付着し、且つ基板側にソルダペーストが付着していない箇所を、ＮＷＯが発生した箇所とみなした。ＮＷＯが発生した箇所の個数を数え、表１に、「ＮＷＯ発生数」（個）として記載する。また、ＮＷＯ発生数が２０個以下であるものを接合良好であると評価し、表１において「〇」と記載する。ＮＷＯ発生数が２０個を超えるものを、接合不良と評価し、表１において「×」と記載する。
　図１を参照して上述したように、ＢＧＡはリフロー工程における加熱により反りが発生し、はんだバンプが基板電極から剥離する事象が生じる。はんだバンプと基板電極が離れた状態で、はんだ付け工程が終了することにより、はんだバンプと基板電極とが十分に接合せず、接合不良が生じる。つまり、この評価方法によって、ＮＷＯが発生する可能性のある潜在箇所を見積もることが可能となる。
（リフロー性（溶融性））
　上述の各ソルダペーストの溶融性を以下の方法により評価した。まず、基板（Ｃｕ－ＯＳＰ処理ガラスエポキシ基板）に開口径：０．２８ｍｍ、マスク厚０．１ｍｍ、開口数：６４個のメタルマスクを用いて、前記各ソルダペーストを印刷した。この基板を、５０℃から１７０℃の昇温速度を、４℃／ｓｅｃ、１７０℃から１９５℃の昇温速度を、約０．２℃／ｓｅｃで、１１８秒、ピーク温度：２３６．５℃、２２０℃以上の溶融時間：４３秒のリフロープロファイルで大気リフローをし、はんだ合金を溶融させた。溶融性の評価について、印刷した６４点のすべてが溶融したものを「〇」と評価し、１点でも溶融していないものを「×」と評価した。結果を表１に示す。
（経時安定性）
　上述の各ソルダペーストについて、株式会社マルコム社製：ＰＣＵ－２０５を用い、ＪＩＳＺ３２８４－３スパイラル方式に準拠して、回転数：１０ｒｐｍ、２５℃、大気中で１０時間、粘度を測定した。そして、１０時間後の粘度が、ソルダペーストの初期粘度と比較して１．３倍以下であれば、十分な経時安定性を示すものとして「○」と評価し、１．３倍を超える場合には「×」と評価した。なお初期粘度は、連続撹拌開始時点の粘度を意味する。結果を表１に示す。
（加熱時のだれ性）
　上述の各ソルダペーストについて、ＪＩＳ３２８４－３に準拠し、リフロー工程の加熱時でのだれ挙動の測定を行った。なお、メタルマスクとしては、ＪＩＳＺ３２８４－３の図６において、より孔径が小さいメタルマスクを使用した。各パターンのうち印刷されたソルダペースト全てが一体にならない最小間隔を目視により測定した。最小間隔が小さいほど、加熱時の形状保持性が良好であることを表す。最小間隔の測定結果が０．４ｍｍ以下を「〇」と評価し、０．５ｍｍ以上を「×」と評価した。
（粘着性（タッキング性））
　上述の各ソルダペーストについて、ＪＩＳ３２８４－３に準拠し測定を行った。４回測定を行い、プローブを引き剥がすのに必要な力の平均値が１．１Ｎ以上を「〇」と評価し、１．１Ｎ未満を「×」と評価した。プローブを引き剥がすのに必要な力が高いほど、粘着性が高く、チップ保持力が優れることを表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000031
　表１から明らかなように、比較例１のソルダペーストを用いた場合、接合部のＮＷＯの評価値が３５であるのに対して、実施例１～１１の各の各ソルダペーストを用いた場合、接合部のＮＷＯの評価値は、２０以下であり、接合不良の発生が抑制されていた。また、実施例３～１１のソルダペーストのＮＷＯの評価値は、７以下であり、接合不良の発生がより効果的に抑制されていた。さらに、実施例５～１１のソルダペーストのＮＷＯの評価値は、０であり、接合不良の発生が完全に抑制されていた。この結果から、式（ｐ１）の共重合体（ｐ１）を、フラックス全体の質量に対して、１．６～２０量％添加することにより、接合不良の発生をより効果的に抑制できることがわかった。また、共重合体（ｐ１）を、フラックス全体の質量に対して、３．２質量％以上又は５．６質量％以上とすることにより、接合不良の発生をさらに効果的に抑制でき、１２．８質量％以上とすることにより、接合不良の発生を完全に抑制できることがわかった。さらに、実施例１～１０のソルダペーストは、実施例１１のソルダペーストと比較して、溶融性（リフロー性）に優れていた。この結果から、共重合体（ｐ１）を、フラックス全体の質量に対して、１．６～１６質量％添加することにより、接合不良の発生をより効果的に抑制でき、かつより優れた溶融性が得られることがわかった。
　この出願は、２０２１年３月３１日に出願された日本出願特願２０２１－０５９８６５号を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。

Claims (6)

  1. 　ベース樹脂、活性剤、チクソ剤、溶剤、及びはんだ接合不良抑制剤を含む、フラックスであって、
    　前記はんだ接合不良抑制剤は、式（１）で表される構造単位と、式（２）で表される構造単位とを含む共重合体であり、
    　前記共重合体の重量平均分子量は、１０００以上１０００００以下であり、
    　前記はんだ接合不良抑制剤は、当該フラックス全体に対して、１質量％以上２５質量％以下の量である、フラックス：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     　式（１）において、Ｒ１は、炭素数１～２４の飽和もしくは不飽和の、直鎖状、分枝鎖状もしくは環状のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基であり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     　式（２）において、Ｒ２は、式（２－１）で表される基であり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
     　式（２－１）において、ｎは、１～３０の整数であり、Ｒ２１は、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基であり、Ｒ２２は、炭素数１～６の、直鎖、分枝鎖、もしくは環式のアルキレン基である。
  2. 　ベース樹脂、活性剤、チクソ剤、溶剤、ポリオキシアルキレンモノアルキルエーテル及びはんだ接合不良抑制剤を含む、フラックスであって、
    　前記はんだ接合不良抑制剤は、式（１）で表される構造単位と、式（２）で表される構造単位とを含む共重合体であり、
    　前記共重合体の重量平均分子量は、１０００以上１０００００以下であり、
    　前記はんだ接合不良抑制剤は、当該フラックス全体に対して、１質量％以上２５質量％以下の量である、フラックス：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
     　式（１）において、Ｒ１は、炭素数１～２４の飽和もしくは不飽和の、直鎖状、分枝鎖状もしくは環状のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基であり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
     　式（２）において、Ｒ２は、式（２－１）で表される基であり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
     　式（２－１）において、ｎは、１～３０の整数であり、Ｒ２１は、水素原子又は炭素数１～６のアルキル基であり、Ｒ２２は、炭素数１～６の、直鎖、分枝鎖、もしくは環式のアルキレン基である。
  3. 　前記式（１）において、Ｒ１は、置換もしくは無置換のアリール基である、請求項１又は２に記載のフラックス。
  4. 　前記式（１）が、式（６）で表される構造を有する、請求項１乃至３のいずれか一項に記載のフラックス。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
  5. 　前記式（２－１）において、Ｒ２２は、炭素数２又は３のアルキレン基である、請求項１乃至４のいずれか一項に記載のフラックス。
  6. 　はんだ粉末と、
    　請求項１乃至５のいずれか一項に記載のフラックスと、を含むソルダペースト。
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