WO2021261523A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2021261523A1
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敦 野原
錦良 張
和彦 中山
萌 岡島
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積水化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for obtaining laminated glass.
  • the present invention also relates to a laminated glass using the above-mentioned interlayer film for laminated glass.
  • Laminated glass has excellent safety because the amount of glass fragments scattered is small even if it is damaged by an external impact. For this reason, laminated glass is widely used in automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like. Laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film between a pair of glass plates.
  • Patent Document 1 discloses an infrared shield in which the wavelength showing the maximum reflectance is in the range of 850 nm to 1500 nm in the reflection spectrum having a wavelength of 400 nm to 2500 nm.
  • the first reflective film, the light non-interfering layer, and the second reflective film are laminated in this order, and the first reflective film and the second reflective film are a polymer and the second reflective film. Contains metal-containing particles.
  • Patent Document 1 describes that the infrared shield can be used as an interlayer film for laminated glass.
  • An interlayer film containing a pigment may be used to improve the heat-shielding property of the interlayer film or to give a color tone to the interlayer film.
  • blue haze also called blue haze
  • a conventional interlayer film containing a pigment may cause blue cloudiness when irradiated with sunlight, vehicle light, light from a luminaire, or the like.
  • an interlayer film for laminated glass containing a pigment
  • the value YId obtained by subtracting the yellow index YIp calculated from the parallel line transmittance from the yellow index YIt calculated from the total light transmittance is provided.
  • the average aspect ratio of the pigment is 4.0 or less.
  • the pigment is a heat-shielding pigment.
  • the pigment is an inorganic pigment.
  • the inorganic pigment is tin-doped indium oxide particles or cesium-doped tungsten oxide particles.
  • the pigment is a colored pigment.
  • the colored pigment is an azo compound, a condensed polycyclic compound, carbon black, or graphene.
  • the interlayer film contains a thermoplastic resin.
  • the interlayer film contains a dispersant.
  • the dispersant comprises a phosphate ester or a diketone compound.
  • the interlayer film contains an adhesive force adjusting agent.
  • the adhesive force adjusting agent is an alkali metal salt of carboxylic acid or an alkaline earth metal salt of carboxylic acid.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the above-mentioned interlayer film for laminated glass are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass are provided.
  • a laminated glass is provided in which the laminated glass interlayer is arranged between the member and the member.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, the laminated glass interlayer film, and the first laminated glass member and the second laminated glass member are provided.
  • the laminated glass interlayer is arranged between the two, and the laminated glass interlayer contains a pigment, and in the laminated glass, from the yellow index YIt calculated from the total light transmittance, from the parallel line transmittance.
  • Laminated glass is provided in which the value YId after subtracting the calculated yellow index YIp is ⁇ 1.0 or higher.
  • the interlayer film according to the present invention contains a pigment.
  • the value YId obtained by subtracting the yellow index YIp calculated from the parallel line transmittance from the yellow index YIt calculated from the total light transmittance is ⁇ 1.0 or more. Since the interlayer film according to the present invention has the above-mentioned structure, it is possible to prevent blue cloudiness from occurring.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and an interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film for laminated glass is arranged between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the laminated glass interlayer film contains a pigment.
  • the value YId obtained by subtracting the yellow index YIp calculated from the parallel line transmittance from the yellow index YIt calculated from the total light transmittance is ⁇ 1.0 or more. Since the laminated glass according to the present invention has the above-mentioned structure, it is possible to prevent blue cloudiness from occurring.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the laminated glass interlayer film shown in FIG. 2.
  • the laminated glass interlayer film according to the present invention (sometimes abbreviated as “intermediate film” in the present specification) is used for laminated glass.
  • the interlayer film according to the present invention has a one-layer structure or a two-layer or more structure.
  • the interlayer film according to the present invention may have a structure of one layer or may have a structure of two or more layers.
  • the interlayer film according to the present invention may have a two-layer structure, may have a two-layer or more structure, or may have a three-layer structure, or may have a three-layer structure or more. May have.
  • the interlayer film according to the present invention may include only the first layer.
  • the interlayer film according to the present invention may include a first layer and a second layer arranged on the first surface side of the first layer.
  • the interlayer film according to the present invention is opposite to the first layer, the second layer arranged on the first surface side of the first layer, and the first surface of the first layer. It may be provided with a third layer arranged on the second surface side.
  • the interlayer film according to the present invention may be a single-layer intermediate film or a multi-layered intermediate film.
  • the structure of the interlayer film according to the present invention may be partially different.
  • the interlayer film according to the present invention may have a portion having a one-layer structure and a portion having a multi-layer structure.
  • the interlayer film according to the present invention contains a pigment.
  • the value YId obtained by subtracting the yellow index YIp calculated from the parallel line transmittance from the yellow index YIt calculated from the total light transmittance is ⁇ 1.0 or more.
  • the interlayer film according to the present invention satisfies the formula: YId ⁇ ⁇ 1.0.
  • the interlayer film according to the present invention has the above-mentioned structure, it is possible to prevent blue cloudiness from occurring.
  • the interlayer film according to the present invention contains a pigment, it is possible to prevent blue cloudiness from occurring.
  • the yellow index YIt and the yellow index YIp in the interlayer film according to the present invention are obtained by arranging the interlayer film between two laminated glass members to obtain a laminated glass X, and then the total light transmittance and the total light transmittance of the laminated glass X. It is calculated by measuring the parallel line transmittance. Laminated glass X is made for calculating the yellow index YIt and the yellow index YIp. Total light transmittance and parallel line transmittance are measured using the same laminated glass X.
  • the yellow index YIt and the yellow index YIp in the interlayer film according to the present invention can be measured using laminated glass X.
  • the yellow index YIt and the yellow index YIp in the laminated glass X are defined as the yellow index YIt and the yellow index YIp in the interlayer film according to the present invention.
  • the method for producing the laminated glass X is not particularly limited. An example of the method for producing the laminated glass X is shown below.
  • An interlayer film is sandwiched between two laminated glass members to obtain a laminated body.
  • the obtained laminate was placed in a rubber bag, degassed at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, then transferred into an oven with the degassed, held at 90 ° C. for 30 minutes, and vacuum pressed. Is pre-crimped.
  • the pre-crimped laminate is crimped for 20 minutes in an autoclave under the conditions of 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa to obtain a laminated glass X.
  • clear glass having a thickness of 2.5 mm in accordance with JIS R3202: 1996 is used as the laminated glass member.
  • clear glass having a thickness of 2.5 mm according to JIS R3202: 1996 may be used, or a clear glass having a thickness of 2.5 mm conforming to JIS R3202: 1996 may be used.
  • a clear glass other than the clear glass may be used, or a laminated glass member other than the clear glass may be used.
  • the yellow index YIp calculated from the parallel line transmittance is obtained from the yellow index YIt calculated from the total light transmittance.
  • the subtracted value YId is preferably ⁇ 1.0 or higher.
  • the total light transmittance and the parallel line transmittance of the obtained laminated glass product are measured by using the laminated glass product instead of the laminated glass X in the measurement of the total light transmittance and the parallel line transmittance of the laminated glass X. ..
  • the total light transmittance of the laminated glass X is measured as follows.
  • the total light transmittance means the visible light transmittance calculated from the spectral transmittance measured in this state.
  • the parallel line transmittance of the laminated glass X is measured as follows.
  • the parallel line transmittance means the visible light transmittance calculated from the spectral transmittance measured in this state.
  • Examples of the spectrophotometer used for measuring the total light transmittance and the parallel line transmittance of the laminated glass X include "U-4100" manufactured by Hitachi High-Tech.
  • the total light transmittance and the parallel line transmittance of the laminated glass X are preferably measured at the central position of the interlayer film for laminated glass.
  • the yellow index YIt and the yellow index YIp are calculated according to JIS K7373 from the total light transmittance and the parallel line transmittance of the laminated glass X.
  • the value YId is calculated by subtracting the yellow index YIp from the yellow index YIt.
  • the value YId in the interlayer film according to the present invention is -1.0 or more, preferably -0.9 or more, more preferably -0.8 or more, still more preferably -0.7 or more, still more preferably-. It is 0.6 or more, more preferably ⁇ 0.5 or more, and particularly preferably ⁇ 0.4 or more.
  • the value YId may be 10.0 or less, 9.0 or less, or 8.0 or less.
  • the YId in the laminated glass product using the interlayer film according to the present invention preferably satisfies the above lower limit, and may satisfy the above upper limit.
  • the value YId can be controlled, for example, by controlling the particle size of the pigment, controlling the aspect ratio of the pigment, or controlling the dispersity of the pigment.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 shows a cross section of the interlayer film 11 in the thickness direction.
  • the interlayer film 11 shown in FIG. 1 is a multilayer interlayer film having a structure of two or more layers.
  • the interlayer film 11 is used to obtain a laminated glass.
  • the interlayer film 11 is an interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film 11 includes a first layer 1, a second layer 2, and a third layer 3.
  • the second layer 2 is arranged and laminated on the first surface 1a of the first layer 1.
  • the third layer 3 is arranged and laminated on the second surface 1b opposite to the first surface 1a of the first layer 1.
  • the first layer 1 is an intermediate layer.
  • the second layer 2 and the third layer 3 are protective layers, respectively, and are surface layers in the present embodiment.
  • the first layer 1 is arranged between the second layer 2 and the third layer 3 and is sandwiched between the first layer 1. Therefore, the interlayer film 11 has a multilayer structure in which the second layer 2, the first layer 1, and the third layer 3 are laminated in this order (second layer 2 / first layer 1 / third). It has
  • other layers may be arranged between the second layer 2 and the first layer 1 and between the first layer 1 and the third layer 3, respectively.
  • the other layer include a layer containing polyethylene terephthalate and the like. It is preferable that the second layer 2 and the first layer 1 and the first layer 1 and the third layer 3 are directly laminated, respectively.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 shows a cross section of the interlayer film 11A in the thickness direction.
  • the interlayer film 11A shown in FIG. 2 is a single-layer interlayer film having a one-layer structure.
  • the interlayer film 11A is the first layer.
  • the interlayer film 11A is used to obtain a laminated glass.
  • the interlayer film 11A is an interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film contains a pigment.
  • the first layer may or may not contain a pigment.
  • the second layer may or may not contain a pigment.
  • the third layer may or may not contain a pigment. Only one kind of the above pigment may be used, or two or more kinds thereof may be used in combination.
  • pigment is defined as follows.
  • a polyvinyl butyral resin (polyvinyl alcohol polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, butyralization degree 69 mol%). 100 parts by weight of this polyvinyl butyral resin, 40 parts by weight of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), 0.015 weight in 100% by weight of the total amount of the polyvinyl butyral resin, 3GO and the object to be measured. % Is kneaded with the object to be measured and extruded to obtain a resin film (single layer, evaluation resin film) having a thickness of 760 ⁇ m. When the obtained resin film is observed with an electron microscope such as a transmission electron microscope (TEM), the object to be measured detected as particles is defined as a pigment.
  • TEM transmission electron microscope
  • the pigment may be an organic pigment, an inorganic pigment, or a mixture of an organic pigment and an inorganic pigment.
  • the organic pigment may be an organic pigment having a metal atom or an organic pigment having no metal atom.
  • the pigment preferably contains a heat-shielding pigment, and is preferably a heat-shielding pigment.
  • the heat-shielding pigment is a pigment having a heat-shielding property.
  • the pigment may be heat-shielding particles.
  • the pigment preferably contains a coloring pigment, and is preferably a coloring pigment.
  • the pigment may be a heat-shielding pigment and a coloring pigment.
  • the organic pigment examples include an azo compound (azo pigment) and a condensed polycyclic compound (condensed polycyclic pigment).
  • the condensed polycyclic compound examples include a phthalocyanine compound, a quinacridone compound, a pentaphen compound, a dioxazine compound, a perylene compound, an indole compound and the like.
  • the organic pigment is preferably an azo compound, a phthalocyanine compound, a quinacridone compound, a pentaphen compound, a dioxazine compound, a perylene compound, or an indole compound, and is preferably a quinacridone compound or a perylene compound. It is more preferable to have.
  • phthalocyanine compound examples include phthalocyanine and phthalocyanine derivatives.
  • the phthalocyanine compound has a phthalocyanine skeleton.
  • the phthalocyanine compound preferably contains a vanadium atom or a copper atom.
  • the phthalocyanine compound preferably contains a vanadium atom, and preferably contains a copper atom.
  • the phthalocyanine compound is more preferably at least one of a phthalocyanine containing a vanadium atom or a copper atom and a derivative of a phthalocyanine containing a vanadium atom or a copper atom.
  • the phthalocyanine compound preferably has a structural unit in which an oxygen atom is bonded to a vanadium atom.
  • Examples of the quinacridone compound include quinacridone and quinacridone derivatives.
  • the quinacridone compound has a quinacridone skeleton.
  • Examples of the pentaphen compound include pentaphen and a derivative of pentaphen.
  • the pentaphen compound has a pentaphen skeleton.
  • dioxazine compound examples include dioxazine and dioxazine derivatives.
  • the dioxazine compound has a dioxazine skeleton.
  • Examples of the perylene compound include perylene and a derivative of perylene.
  • the perylene compound has a perylene skeleton.
  • Examples of the indole compound include indole and indole derivatives.
  • the indole compound has an indole skeleton.
  • the inorganic pigment examples include carbon black, graphene, iron oxide particles, zinc oxide particles, titanium oxide particles, aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), and gallium-doped zinc oxide particles.
  • GZO particles indium-doped zinc oxide particles
  • AZO particles aluminum-doped zinc oxide particles
  • niob-doped titanium oxide particles sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles (CWO particles), tallium-doped tungsten oxide particles.
  • Examples thereof include particles, rubidium-doped tungsten oxide particles, tin-doped indium oxide particles (ITO particles), tin-doped zinc oxide particles, silicon-doped zinc oxide particles, hexaborated lanthanum (LaB 6 ) particles, and the like.
  • the inorganic pigment may be ATO particles, GZO particles, IZO particles, ITO particles, sodium-doped tungsten oxide particles, CWO particles, tallium-doped tungsten oxide particles, or rubidium-doped tungsten oxide particles. It is more preferably ITO particles or CWO particles.
  • the CWO particles are preferably tungsten oxide particles represented by the formula: Cs 0.33 WO 3.
  • the coloring pigment is preferably an azo compound, a condensed polycyclic compound, carbon black, or graphene, and is preferably an azo compound, a phthalocyanine compound, carbon black, or graphene. It is more preferable to have.
  • the pigment contains carbon black or graphene (in the present specification, "carbon black or graphene” may be referred to as “inorganic pigment (X)”). Is preferable. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, it is more preferable that the pigment contains carbon black.
  • the inorganic pigment (X) preferably contains carbon black.
  • the pigment is an inorganic pigment other than the two types of carbon black and graphene (in the present specification, the "inorganic pigment other than the two types of carbon black and graphene” may be referred to as “inorganic pigment (Y)"). It may be included. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, when the pigment contains an inorganic pigment (Y), the pigment preferably contains ITO particles or CWO particles.
  • the inorganic pigment (Y) preferably contains ITO particles or CWO particles.
  • the pigment preferably contains a quinacridone compound, a perylene compound, carbon black, ITO particles or CWO particles.
  • the average particle size of the pigment is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more, preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, still more preferably 50 nm or less, still more preferably 40 nm or less, particularly. It is preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the average particle size of the pigment is at least the above lower limit, when the pigment is a heat-shielding pigment, the heat-shielding property can be further improved.
  • the average particle size of the pigment is not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur.
  • two or more kinds of pigments are used in combination as the above pigments, it is preferable that the average particle size of each pigment satisfies the above-mentioned lower limit or upper limit.
  • the average particle size of the pigment contained in the interlayer film as a whole is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more, preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, still more preferably 50 nm. Below, it is more preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the average particle size of the pigment as a whole is not more than the lower limit, the heat ray shielding property can be further improved when the pigment is a heat shield pigment.
  • the average particle size of the pigment as a whole is not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average particle size of the pigment is 70 nm or less when there is only one type of pigment, and 2 when there are two or more types of pigment. It is preferable that the average particle size of each of the above pigments of seeds or more is 70 nm or less.
  • the average particle size of the pigment is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more, preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, still more preferable. Is 50 nm or less, more preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the average particle size of the two or more pigments is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more, preferably 70 nm or less, and more preferably 60 nm, respectively. Below, it is even more preferably 50 nm or less, further preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the average particle size of the pigment is at least the above lower limit, when the pigment is a heat-shielding pigment, the heat-shielding property can be further improved.
  • the average particle size of the pigment is not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average particle size of the organic pigment is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, when the pigment contains an organic pigment, the average particle size of the organic pigment is preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, still more preferably 50 nm or less, and further. It is preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the shielding property of heat rays can be further improved when the organic pigment is a heat-shielding pigment.
  • the average particle size of the organic pigment is not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average particle size of each organic pigment satisfies the above-mentioned lower limit or upper limit.
  • the average particle size of the organic pigment contained in the interlayer film as a whole is preferably 0.1 nm or more, more preferably 0.1 nm or more. It is 1.0 nm or more. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, when the pigment contains an organic pigment, the average particle size of the organic pigment contained in the interlayer film as a whole is preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less. It is even more preferably 50 nm or less, further preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the shielding property of heat rays can be further improved when the organic pigment is a heat-shielding pigment.
  • the average particle size of the organic pigment as a whole is not more than the above upper limit, blue cloudiness can be made more difficult to occur.
  • the average particle size of the organic pigment is preferably 70 nm or less, and when the organic pigment is two or more kinds. In addition, it is preferable that the average particle size of each of the two or more organic pigments is 70 nm or less.
  • the average particle size of the organic pigment is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more, preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, and more. It is more preferably 50 nm or less, further preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the average particle size of the two or more organic pigments is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more, respectively.
  • the average particle size of the two or more kinds of organic pigments is preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, still more preferably 50 nm or less, still more preferably 40 nm or less, respectively. It is particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the average particle size of the organic pigment is at least the above lower limit, the shielding property of heat rays can be further improved when the organic pigment is a heat-shielding pigment.
  • the average particle size of the organic pigment is not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average particle size of the inorganic pigment is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, when the pigment contains an inorganic pigment, the average particle size of the inorganic pigment is preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, still more preferably 50 nm or less, and further. It is preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the shielding property of heat rays can be further improved when the inorganic pigment is a heat-shielding pigment.
  • the average particle size of the inorganic pigment is not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average particle size of each inorganic pigment satisfies the above-mentioned lower limit or upper limit.
  • the average particle size of the inorganic pigment contained in the interlayer film as a whole is preferably 0.1 nm or more, more preferably 0.1 nm or more. It is 1.0 nm or more.
  • the average particle size of the inorganic pigment contained in the interlayer film as a whole is preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less. It is even more preferably 50 nm or less, further preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the shielding property of heat rays can be further improved when the inorganic pigment is a heat-shielding pigment.
  • the average particle size of the inorganic pigment as a whole is not more than the above upper limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average particle size of the inorganic pigment is 70 nm or less when there is only one kind of the inorganic pigment, and when there are two or more kinds of the inorganic pigment.
  • the average particle size of each of the two or more kinds of the above-mentioned inorganic pigments is 70 nm or less.
  • the average particle size of the inorganic pigment is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more, preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, and more.
  • the average particle size of the two or more kinds of the inorganic pigments is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more, respectively.
  • the average particle size of the two or more kinds of the inorganic pigments is preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, still more preferably 50 nm or less, still more preferably 40 nm or less, respectively.
  • the shielding property of heat rays can be further improved when the inorganic pigment is a heat-shielding pigment.
  • the average particle size of the inorganic pigment is not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average particle size of the inorganic pigment (X) is preferably 0. It is 1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, when the pigment contains the inorganic pigment (X), the average particle size of the inorganic pigment (X) is preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, and more. It is more preferably 50 nm or less, further preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the heat ray shielding property can be further enhanced when the inorganic pigment (X) is a heat shield pigment.
  • the average particle size of the inorganic pigment (X) is not more than the above upper limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • two or more kinds of inorganic pigments (X) are used in combination as the inorganic pigment (X), it is preferable that the average particle size of each inorganic pigment (X) satisfies the above-mentioned lower limit or upper limit.
  • the average particle size of the inorganic pigment (X) contained in the interlayer film as a whole is preferably 0. It is 1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more.
  • the overall average particle size of the inorganic pigment (X) contained in the interlayer film is preferably 70 nm or less. , More preferably 60 nm or less, even more preferably 50 nm or less, still more preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the shielding property of heat rays can be further enhanced when the inorganic pigment (X) is a heat-shielding pigment.
  • the average particle size of the inorganic pigment (X) as a whole is not more than the above upper limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average particle size of the inorganic pigment (X) is preferably 70 nm or less, and the inorganic pigment (X).
  • the average particle size of each of the two or more kinds of the inorganic pigments (X) is 70 nm or less.
  • the average particle size of the inorganic pigment (X) is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more, preferably 70 nm or less, and more.
  • the average particle diameters of the two or more kinds of the inorganic pigments (X) are preferably 70 nm or less, more preferably 60 nm or less, still more preferably 50 nm or less, respectively. It is more preferably 40 nm or less, particularly preferably 30 nm or less, and most preferably 26.5 nm or less.
  • the heat ray shielding property can be further enhanced when the inorganic pigment (X) is a heat shield pigment.
  • the average particle size of the inorganic pigment (X) is not more than the above upper limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the pigment contains the inorganic pigment (Y) (that is, an inorganic pigment other than the two types of carbon black and graphene), the average particles of the inorganic pigment (Y).
  • the diameter is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more.
  • the average particle size of the inorganic pigment (Y) is preferably 50 nm or less, more preferably 40 nm or less, and further. It is preferably 30 nm or less, and particularly preferably 26.5 nm or less.
  • the heat ray shielding property can be further enhanced when the inorganic pigment (Y) is a heat shield pigment.
  • the average particle size of the inorganic pigment (Y) is not more than the above upper limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • two or more kinds of inorganic pigments (Y) are used in combination as the inorganic pigment (Y), it is preferable that the average particle size of each inorganic pigment (Y) satisfies the above-mentioned lower limit or upper limit.
  • the average particle size of the inorganic pigment (Y) contained in the interlayer film as a whole is preferably 0. It is 1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, when the pigment contains the inorganic pigment (Y), the overall average particle size of the inorganic pigment (Y) contained in the interlayer film is preferably 50 nm or less. , More preferably 40 nm or less, still more preferably 30 nm or less, and particularly preferably 26.5 nm or less.
  • the heat ray shielding property can be further enhanced when the inorganic pigment (Y) is a heat insulating pigment.
  • the average particle size of the inorganic pigment (Y) as a whole is not more than the above upper limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average particle size of the inorganic pigment (Y) is preferably 50 nm or less, and the inorganic pigment (Y).
  • the average particle size of each of the two or more kinds of the inorganic pigments (Y) is 50 nm or less.
  • the average particle size of the inorganic pigment (Y) is preferably 0.1 nm or more, more preferably 1.0 nm or more, preferably 50 nm or less, and more.
  • the average particle diameters of the two or more kinds of the inorganic pigments (Y) are preferably 50 nm or less, more preferably 40 nm or less, still more preferably 30 nm or less, particularly. It is preferably 26.5 nm or less.
  • the average particle size of the inorganic pigment (Y) is at least the above lower limit, the heat ray shielding property can be further enhanced when the inorganic pigment (Y) is a heat shield pigment.
  • the average particle size of the inorganic pigment (Y) is not more than the above upper limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average particle size of the pigment means the diameter equivalent to the average circle.
  • the average particle size of the pigment can be measured as follows.
  • a polyvinyl butyral resin (polyvinyl alcohol polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, butyralization degree 69 mol%). 0.015% by weight of 100 parts by weight of the polyvinyl butyral resin, 40 parts by weight of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), and 100% by weight of the total amount of the polyvinyl butyral resin, 3GO and the pigment.
  • the pigment to be the content is kneaded and extruded to obtain a resin film (single layer, evaluation resin film) having a thickness of 760 ⁇ m.
  • the obtained resin film is observed with an electron microscope such as a transmission electron microscope (TEM).
  • TEM transmission electron microscope
  • the microscope image is analyzed and the equivalent circle diameter of each pigment is calculated.
  • the average value of the circle-equivalent diameters of any 50 pigments is defined as the average particle diameter (average circle-equivalent diameter
  • the average aspect ratio of the pigment is preferably 4.0 or less, more preferably 3.5 or less, still more preferably 3.0 or less. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, the average aspect ratio of the pigment should be closer to 1. From the viewpoint of enhancing the heat-shielding property, the average aspect ratio of the pigment is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more. When two or more kinds of pigments are used in combination as the above pigments, it is preferable that the average aspect ratio of each pigment satisfies the above-mentioned lower limit or upper limit.
  • the average aspect ratio of the pigment contained in the interlayer film as a whole is preferably 4.0 or less, more preferably 3.5 or less, still more preferably 3.0. It is as follows. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, the average aspect ratio of the pigment contained in the interlayer film as a whole should be closer to 1. From the viewpoint of enhancing the heat-shielding property, the average aspect ratio of the pigment contained in the interlayer film as a whole is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more.
  • the average aspect ratio of the pigment is 4.0 or less when there is only one type of the pigment, and when there are two or more types of the pigment. It is preferable that the average aspect ratios of the two or more pigments are 4.0 or less, respectively. When there is only one kind of the pigment, the average aspect ratio of the pigment is preferably 4.0 or less, more preferably 3.5 or less, still more preferably 3.0 or less. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, it is preferable that the average aspect ratio of the pigment is closer to 1 when there is only one type of the pigment.
  • the average aspect ratio of the pigment is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more.
  • the average aspect ratio of the two or more kinds of the pigments is preferably 4.0 or less, more preferably 3.5 or less, still more preferably 3.0 or less, respectively.
  • the average aspect ratio of the two or more pigments is better to be closer to 1.
  • the average aspect ratio of the two or more pigments is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more, respectively.
  • the average aspect ratio of the organic pigment is preferably 4.0 or less, more preferably 3.5 or less, still more preferably 3. It is less than or equal to 0.0. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, the average aspect ratio of the organic pigment should be closer to 1. From the viewpoint of enhancing the heat-shielding property, the average aspect ratio of the organic pigment is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more. When two or more kinds of organic pigments are used in combination as the organic pigment, it is preferable that the average aspect ratio of each organic pigment satisfies the above-mentioned lower limit or upper limit.
  • the average aspect ratio of the organic pigment contained in the interlayer film is preferably 4.0 or less, more preferably 4.0 or less. It is 3.5 or less, more preferably 3.0 or less. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, the average aspect ratio of the organic pigments contained in the interlayer film as a whole should be closer to 1. From the viewpoint of enhancing the heat-shielding property, the average aspect ratio of the organic pigment contained in the interlayer film as a whole is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more.
  • the average aspect ratio of the organic pigment is 4.0 or less.
  • the average aspect ratio of the two or more organic pigments is 4.0 or less, respectively.
  • the average aspect ratio of the organic pigment is preferably 4.0 or less, more preferably 3.5 or less, still more preferably 3.0 or less. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, it is preferable that the average aspect ratio of the organic pigment is closer to 1 when there is only one kind of the organic pigment.
  • the average aspect ratio of the organic pigment is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more.
  • the average aspect ratio of the two or more kinds of organic pigments is preferably 4.0 or less, more preferably 3.5 or less, still more preferably 3.0 or less, respectively. ..
  • the average aspect ratio of the two or more organic pigments should be closer to one.
  • the average aspect ratio of the two or more organic pigments is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more, respectively.
  • the average aspect ratio of the inorganic pigment is preferably 4.0 or less, more preferably 3.5 or less, still more preferably 3. It is less than or equal to 0.0. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, the average aspect ratio of the inorganic pigment should be closer to 1. From the viewpoint of enhancing the heat-shielding property, the average aspect ratio of the inorganic pigment is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more. When two or more kinds of inorganic pigments are used in combination as the inorganic pigment, it is preferable that the average aspect ratio of each inorganic pigment satisfies the above-mentioned lower limit or upper limit.
  • the average aspect ratio of the inorganic pigment contained in the interlayer film as a whole is preferably 4.0 or less, more preferably 4.0 or less. It is 3.5 or less, more preferably 3.0 or less. From the viewpoint of making it more difficult for blue cloudiness to occur, the average aspect ratio of the inorganic pigments contained in the interlayer film as a whole should be closer to 1. From the viewpoint of enhancing the heat-shielding property, the average aspect ratio of the inorganic pigment contained in the interlayer film as a whole is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more.
  • the average aspect ratio of the inorganic pigment is 4.0 or less.
  • the average aspect ratio of the two or more kinds of the inorganic pigments is 4.0 or less, respectively.
  • the average aspect ratio of the inorganic pigment is preferably 4.0 or less, more preferably 3.5 or less, still more preferably 3.0 or less.
  • the average aspect ratio of the inorganic pigment is closer to 1 when there is only one kind of the inorganic pigment.
  • the average aspect ratio of the inorganic pigment is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more.
  • the average aspect ratio of the two or more kinds of the inorganic pigments is preferably 4.0 or less, more preferably 3.5 or less, still more preferably 3.0 or less, respectively. ..
  • the average aspect ratio of the two or more kinds of the above-mentioned inorganic pigments should be closer to 1, respectively.
  • the average aspect ratio of the two or more kinds of the inorganic pigments is preferably more than 1, more preferably 1.2 or more, respectively.
  • the aspect ratio of the above pigment indicates a major axis / minor axis.
  • the average aspect ratio of the pigment can be measured as follows.
  • a resin film (single layer, evaluation resin film) having a thickness of 760 ⁇ m is obtained in the same manner as in the method for measuring the average particle size of the pigment.
  • the obtained resin film is observed with an electron microscope such as a transmission electron microscope (TEM).
  • TEM transmission electron microscope
  • the microscopic image is analyzed and the aspect ratio (major axis / minor axis) of each pigment is calculated.
  • the average value of the aspect ratios of any 50 pigments is defined as the average aspect ratio of the pigments.
  • the number of pigments having an aspect ratio of 4.0 or less is preferably 50% or more, more preferably 70% or more, still more preferably 90% or more.
  • the number of pigments having an aspect ratio of 4.0 or less is not more than the above lower limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the number of pigments having an aspect ratio of 3.5 or less is preferably 50% or more, more preferably 70% or more, still more preferably 90% or more.
  • the number of pigments having an aspect ratio of 3.5 or less is not more than the above lower limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the number of pigments having an aspect ratio of 3.0 or less is preferably 50% or more, more preferably 70% or more, still more preferably 90% or more.
  • the number of pigments having an aspect ratio of 3.0 or less is not more than the above lower limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average distance between adjacent pigments is preferably 0.1 ⁇ m or more, more preferably 1 ⁇ m.
  • the above is preferably 100 ⁇ m or less, and more preferably 10 ⁇ m or less.
  • the average distance between adjacent organic pigments in the interlayer film or in the layer containing the organic pigment is It is preferably 0.1 ⁇ m or more, more preferably 1 ⁇ m or more, preferably 100 ⁇ m or less, and more preferably 10 ⁇ m or less.
  • the average distance is at least the above lower limit and at least the above upper limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average distance between adjacent inorganic pigments in the interlayer film or in the layer containing the inorganic pigment is It is preferably 0.1 ⁇ m or more, more preferably 1 ⁇ m or more, preferably 100 ⁇ m or less, and more preferably 10 ⁇ m or less.
  • the average distance is at least the above lower limit and at least the above upper limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the average distance between adjacent pigments is the average distance between the surfaces of two adjacent pigments. Further, the distance between adjacent pigments is the distance between the surfaces of any one pigment and the pigment closest to the pigment.
  • the content of the pigment is preferably 0.0001% by weight in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer containing the pigment (first layer, second layer or third layer). As mentioned above, it is more preferably 0.001% by weight or more.
  • the content of the pigment is preferably 2% by weight or less in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer containing the pigment (first layer, second layer or third layer). It is more preferably 1% by weight or less, further preferably 0.1% by weight or less, still more preferably 0.012% by weight or less, particularly preferably 0.010% by weight or less, and most preferably 0.008% by weight or less. ..
  • the content of the pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur. Further, when the content of the pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property can be further enhanced and the color tone can be satisfactorily imparted to the interlayer film.
  • the above intermediate film is contained in 100% by weight, or in 100% by weight of the layer containing the organic pigment (first layer, second layer or third layer).
  • the content of the organic pigment is preferably 0.0001% by weight or more, more preferably 0.001% by weight or more.
  • the above intermediate film is contained in 100% by weight, or in 100% by weight of the layer containing the organic pigment (first layer, second layer or third layer).
  • the content of the organic pigment is preferably 2% by weight or less, more preferably 1% by weight or less.
  • the above intermediate film is contained in 100% by weight, or in 100% by weight of the layer containing the organic pigment (first layer, second layer or third layer).
  • the content of the organic pigment is further preferably 0.1% by weight or less, further preferably 0.012% by weight or less, particularly preferably 0.010% by weight or less, and most preferably 0.008% by weight or less.
  • the content of the organic pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, it is possible to further reduce the occurrence of blue cloudiness. Further, when the content of the organic pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property can be further enhanced and the color tone can be satisfactorily imparted to the interlayer film.
  • the above intermediate film is contained in 100% by weight, or in 100% by weight of the layer (first layer, second layer or third layer) containing the inorganic pigment.
  • the content of the inorganic pigment is preferably 0.0001% by weight or more, more preferably 0.001% by weight or more.
  • the above intermediate film is contained in 100% by weight, or in 100% by weight of the layer (first layer, second layer or third layer) containing the inorganic pigment.
  • the content of the inorganic pigment is preferably 2% by weight or less, more preferably 1% by weight or less.
  • the above intermediate film is contained in 100% by weight, or in 100% by weight of the layer (first layer, second layer or third layer) containing the inorganic pigment.
  • the content of the inorganic pigment is even more preferably 0.1% by weight or less, further preferably 0.012% by weight or less, particularly preferably 0.010% by weight or less, and most preferably 0.008% by weight or less.
  • the content of the inorganic pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur. Further, when the content of the inorganic pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property can be further enhanced and the color tone can be satisfactorily imparted to the interlayer film.
  • the density of the pigment is preferably 0.0001 g / cm 3 or more, more preferably 0. .001 g / cm 3 or more.
  • the density of the pigment is preferably 2 g / cm 3 or less, more preferably 1 g / cm. It is 3 or less.
  • the density of the pigment is more preferably 0.1 g / cm 3 or less, still more preferably.
  • the density of the pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur. Further, when the density of the pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property can be further enhanced and the color tone can be satisfactorily imparted to the interlayer film.
  • the density of the organic pigment in the interlayer film or in the layer containing the organic pigment is determined. It is preferably 0.0001 g / cm 3 or more, and more preferably 0.001 g / cm 3 or more.
  • the density of the organic pigment in the interlayer film or in the layer containing the organic pigment (first layer, second layer or third layer) is determined. It is preferably 2 g / cm 3 or less, more preferably 1 g / cm 3 or less.
  • the density of the organic pigment in the interlayer film or in the layer containing the organic pigment (first layer, second layer or third layer) is determined.
  • the density of the organic pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur. Further, when the density of the organic pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property can be further enhanced and the color tone can be satisfactorily imparted to the interlayer film.
  • the density of the inorganic pigment in the interlayer film or in the layer containing the inorganic pigment is determined. It is preferably 0.0001 g / cm 3 or more, and more preferably 0.001 g / cm 3 or more.
  • the density of the inorganic pigment in the interlayer film or in the layer containing the inorganic pigment (first layer, second layer or third layer) is determined. It is preferably 2 g / cm 3 or less, and more preferably 1 g / cm 3 or less.
  • the density of the inorganic pigment in the interlayer film or in the layer containing the inorganic pigment is determined. even more preferably 0.1 g / cm 3 or less, more preferably 0.012 g / cm 3 or less, particularly preferably 0.010 g / cm 3 or less, most preferably 0.008 g / cm 3 or less.
  • the density of the inorganic pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, it is possible to make it more difficult for blue cloudiness to occur. Further, when the density of the inorganic pigment is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property can be further enhanced and the color tone can be satisfactorily imparted to the interlayer film.
  • the interlayer film preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as resin (0)).
  • the interlayer film preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (0)).
  • the interlayer film preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (0)) as the thermoplastic resin (0).
  • the first layer preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as resin (1)).
  • the first layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (1)).
  • the first layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (1)) as the thermoplastic resin (1).
  • the second layer preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as resin (2)).
  • the second layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (2)).
  • the second layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (2)) as the thermoplastic resin (2).
  • the third layer preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as resin (3)).
  • the third layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (3)).
  • the third layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (3)) as the thermoplastic resin (3).
  • the resin (1), the resin (2), and the resin (3) may be the same or different. It is preferable that the resin (1) is different from the resin (2) and the resin (3) because the sound insulation is further improved.
  • the thermoplastic resin (1), the thermoplastic resin (2), and the thermoplastic resin (3) may be the same or different. It is preferable that the thermoplastic resin (1) is different from the thermoplastic resin (2) and the thermoplastic resin (3) because the sound insulation is further improved.
  • the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin (3) may be the same or different. It is preferable that the polyvinyl acetal resin (1) is different from the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) because the sound insulation property is further improved. Only one type of the above-mentioned thermoplastic resin (0), the above-mentioned thermoplastic resin (1), the above-mentioned thermoplastic resin (2), and the above-mentioned thermoplastic resin (3) may be used, or two or more types may be used in combination. You may.
  • the polyvinyl acetal resin (0), the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) may be used alone or in combination of two or more. You may.
  • thermoplastic resin examples include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, ionomer resin, polyvinyl alcohol resin and the like. Thermoplastic resins other than these may be used.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetal product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 mol% to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, still more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, particularly preferably 2600 or more, and most preferably 2700 or more. It is preferably 5000 or less, more preferably 4000 or less, and even more preferably 3500 or less.
  • the average degree of polymerization is at least the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, molding of the interlayer film becomes easy.
  • the average degree of polymerization of the above polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 "polyvinyl alcohol test method".
  • the carbon number of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used in producing the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin preferably has 3 to 5 carbon atoms, and more preferably 3 or 4 carbon atoms. When the acetal group in the polyvinyl acetal resin has 3 or more carbon atoms, the glass transition temperature of the interlayer film becomes sufficiently low.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin may have 4 or 5 carbon atoms.
  • the above aldehyde is not particularly limited. Generally, an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include propionaldehyde, n-butylaldehyde, isobutylaldehyde, n-barrel aldehyde, 2-ethylbutylaldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, and n-nonylaldehyde. , N-decylaldehyde, formaldehyde, acetaldehyde, benzaldehyde and the like.
  • the aldehyde is preferably propionaldehyde, n-butylaldehyde, isobutylaldehyde, n-hexylaldehyde or n-barrel aldehyde, more preferably propionaldehyde, n-butylaldehyde or isobutylaldehyde, and n-butyl.
  • Aldehydes are even more preferred. Only one kind of the above aldehyde may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 15 mol% or more, more preferably 18 mol% or more, preferably 40 mol% or less, and more preferably 35 mol% or less. be.
  • the content of the hydroxyl group is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film becomes even higher. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 17 mol% or more, more preferably 20 mol% or more, still more preferably 22 mol% or more.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol% or less, still more preferably 27 mol% or less, still more preferably 25 mol% or less. It is particularly preferably less than 25 mol%, most preferably 24 mol% or less.
  • the content of the hydroxyl group of the polyvinyl acetal resin (1) is 20 mol% or more, the reaction efficiency is high and the productivity is excellent, and when it is 28 mol% or less, the sound insulation of the laminated glass is further improved. .. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit or less than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the content of each hydroxyl group of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, still more preferably 30 mol% or more, still more preferably. It exceeds 31 mol%, more preferably 31.5 mol% or more, particularly preferably 32 mol% or more, and most preferably 33 mol% or more.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 38 mol% or less, more preferably 37 mol% or less, still more preferably 36.5 mol% or less, and particularly preferably. Is 36 mol% or less.
  • the adhesive strength of the interlayer film becomes even higher. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2). From the viewpoint of further enhancing the sound insulation property, it is preferable that the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3). From the viewpoint of further enhancing the sound insulation property, the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 1 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 1 mol% or more. , More preferably 5 mol% or more, still more preferably 9 mol% or more, particularly preferably 10 mol% or more, and most preferably 12 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 20 mol% or less.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 20 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, and the mole fraction is shown as a percentage.
  • the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded can be measured, for example, in accordance with JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method".
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.3 mol% or more, still more preferably 0.5 mol% or more, and is preferable. Is 30 mol% or less, more preferably 25 mol% or less, still more preferably 20 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, still more preferably 7 mol% or more, still more preferably 9. It is mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably 25 mol% or less, still more preferably 24 mol% or less, and particularly preferably 20 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is 0.1 mol% or more and 25 mol% or less, the penetration resistance is excellent.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, and preferably 10 mol% or less. More preferably, it is 2 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain and showing the mole fraction as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured according to, for example, JIS K6728 "polyvinyl butyral test method".
  • the degree of acetalization (in the case of polyvinyl butyral resin, the degree of butyralization) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 60 mol% or more, more preferably 63 mol% or more, preferably 85 mol% or less, and more. It is preferably 75 mol% or less, more preferably 70 mol% or less.
  • the degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (in the case of polyvinyl butyral resin, the degree of butyralization) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 47 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 85 mol% or less, and more. It is preferably 80 mol% or less, more preferably 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (in the case of polyvinyl butyral resin, the degree of butyralization) of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more. It is preferably 75 mol% or less, more preferably 71 mol% or less.
  • the degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the above acetalization degree is obtained as follows. First, the value obtained by subtracting the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded and the amount of ethylene groups to which the acetyl group is bonded is obtained from the total amount of ethylene groups in the main chain. The obtained value is divided by the total ethylene group content of the main chain to obtain the mole fraction. The value obtained by expressing this mole fraction as a percentage is the degree of acetalization.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), acetalization degree (butyralization degree) and acetylation degree are preferably calculated from the results measured by a method based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method". However, the measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method”. Can be calculated from the results measured by.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the interlayer film is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, still more preferably. It is 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin may be 100% by weight or less in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the interlayer film.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin of the interlayer film is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the first layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, and further. It is preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin may be 100% by weight or less in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the first layer.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin in the first layer is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the second layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, and further. It is preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the second layer may be 100% by weight or less.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin in the second layer is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the third layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, and further. It is preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin may be 100% by weight or less in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the third layer.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin in the third layer is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the interlayer film preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (0)).
  • the first layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (3)).
  • the thermoplastic resin contained in the interlayer film is a polyvinyl acetal resin
  • the layer containing the polyvinyl acetal resin preferably contains a plasticizer.
  • the above plasticizer is not particularly limited. Conventionally known plasticizers can be used as the plasticizers. Only one kind of the above-mentioned plasticizer may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, organic phosphoric acid plasticizers and organic subphosphoric acid plasticizers.
  • the plasticizer is preferably an organic ester plasticizer.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by reacting glycol with a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, tripropylene glycol and the like.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptyl acid, n-octyl acid, 2-ethylhexic acid, n-nonyl acid, decyl acid and benzoic acid.
  • polybasic organic acid ester examples include an ester compound of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, azelaic acid and the like.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanol, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, and triethylene glycol dicaprylate.
  • Triethylene glycol di-n-octanoate triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-Propylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dipropylene glycol Di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylpentanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol dicaprylate, diethylene glycol dibenzoate, dipropylene glycol dibenzoate, dihexyl adipate,
  • Examples include a mixture with and.
  • the organic ester plasticizer other organic ester plasticizers may be used.
  • the adipate ester an adipate ester other than the above-mentioned adipate ester may be used.
  • organophosphorus plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10.
  • Each of R1 and R2 in the above formula (1) is preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. ..
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH), more preferably triethylene glycol di-2-ethylhexanoate. It is more preferred to include ate (3GO).
  • the content of the plasticizer (0) in 100 parts by weight of the thermoplastic resin (0) in the interlayer film is defined as the content (0).
  • the content (0) is preferably 5 parts by weight or more, more preferably 25 parts by weight or more, further preferably 30 parts by weight or more, preferably 100 parts by weight or less, more preferably 60 parts by weight or less, still more preferably. Is 50 parts by weight or less.
  • the content (0) is at least the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the transparency of the interlayer film becomes even higher.
  • the content of the plasticizer (1) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (1) is defined as the content (1).
  • the content (1) is preferably 50 parts by weight or more, more preferably 55 parts by weight or more, and further preferably 60 parts by weight or more.
  • the content (1) is preferably 100 parts by weight or less, more preferably 90 parts by weight or less, still more preferably 85 parts by weight or less, and particularly preferably 80 parts by weight or less.
  • the content (1) is at least the above lower limit, the flexibility of the interlayer film becomes high and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the content (1) is not more than the upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the content of the plasticizer (2) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (2) is defined as the content (2).
  • the content of the plasticizer (3) with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin (3) is defined as the content (3).
  • the content (2) and the content (3) are preferably 5 parts by weight or more, more preferably 10 parts by weight or more, still more preferably 15 parts by weight or more, still more preferably 20 parts by weight or more, and particularly preferably. Is 24 parts by weight or more, most preferably 25 parts by weight or more.
  • the content (2) and the content (3) are preferably 45 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less, still more preferably 35 parts by weight or less, and particularly preferably 32 parts by weight or less, most preferably.
  • the content (1) is preferably higher than the content (2), and the content (1) is preferably higher than the content (3).
  • the absolute value of the difference between the above-mentioned content (2) and the above-mentioned content (1), and the difference between the above-mentioned content (3) and the above-mentioned content (1) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, still more preferably 20 parts by weight or more.
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1) and the absolute value of the difference between the content (3) and the content (1) are preferably 80 parts by weight or less, respectively. It is more preferably 75 parts by weight or less, still more preferably 70 parts by weight or less.
  • the interlayer film preferably contains a dispersant.
  • the first layer may or may not contain a dispersant.
  • the second layer may or may not contain a dispersant.
  • the third layer may or may not contain a dispersant.
  • the layer containing the pigment preferably contains a dispersant. By using the dispersant, the dispersibility of the pigment can be further enhanced, and as a result, blue cloudiness can be further reduced.
  • the dispersant only one kind may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • dispersant examples include a phosphate ester (phosphate ester dispersant), a diketone compound (diketone dispersant), a polyurethane compound (polyurethane dispersant), a carboxylic acid (carboxylic acid dispersant), and an amine compound (amine).
  • phosphate ester phosphate ester dispersant
  • diketone compound diketone dispersant
  • polyurethane compound polyurethane dispersant
  • carboxylic acid carboxylic acid
  • amine compound amine compound
  • System dispersant ricinoleic acid ester compound (ricinol acid ester system dispersant) and the like can be mentioned.
  • Examples of the phosphoric acid ester include polyoxyalkylene alkyl phenyl ether phosphoric acid esters such as polyoxyethylene nonylphenyl ether phosphoric acid ester, polyoxyethylene tridecyl ether phosphoric acid ester, and polyoxyethylene octylphenyl ether phosphoric acid ester; poly.
  • the phosphoric acid ester is preferably a phosphoric acid ester type surfactant, and more preferably a phosphoric acid ester type anionic surfactant.
  • Examples of the diketone compound include acetylacetone, diacetyl, benzoyltrifluoroacetone and dipivaloylmethane.
  • polyurethane compound examples include basic polyurethane, polyurethane-acrylic, polyurethane-polyurea, polyester-polyurethane, polyether-polyurethane, and silicone polyurethane.
  • carboxylic acid examples include polycarboxylic acids and the like.
  • Examples of the amine compound include tetradecylamine acetate, laurylamine, oleylamine, distearylamine, dimethyllaurylamine and the like.
  • ricinoleic acid ester compound examples include glycerin ricinoleic acid monoester, polyglycerin ricinoleic acid monoester, and acetylricinoleic acid ester.
  • the dispersant preferably contains a phosphoric acid ester or a diketone compound, and preferably contains at least a phosphoric acid ester. From the viewpoint of further enhancing the dispersibility of the pigment and making it more difficult for blue cloudiness to occur, the dispersant preferably contains a dispersant other than the nonionic surfactant, and more preferably contains an anionic surfactant. preferable.
  • the interlayer film may not contain a nonionic surfactant.
  • the content of the dispersant is preferably 0.000001% by weight in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer containing the pigment (first layer, second layer or third layer). % Or more, more preferably 0.00001% by weight or more, preferably 1% by weight or less, and more preferably 0.1% by weight or less.
  • the content of the dispersant is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the dispersibility of the pigment can be further enhanced, and as a result, blue cloudiness can be further less likely to occur.
  • the layer containing the pigment With respect to 100 parts by weight of the pigment in the layer containing the pigment (first layer, second layer or third layer), the layer containing the pigment (first layer, second layer or third layer).
  • the content of the dispersant in the layer) is preferably 0.000001 parts by weight or more, more preferably 0.00001 parts by weight or more, preferably 1 part by weight or less, and more preferably 0.1 parts by weight or less. ..
  • the content of the dispersant is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the dispersibility of the pigment can be further enhanced, and as a result, blue cloudiness can be further less likely to occur.
  • the interlayer film preferably contains an adhesive force adjusting agent.
  • the first layer preferably contains an adhesive force adjusting agent.
  • the second layer preferably contains an adhesive force adjusting agent.
  • the third layer preferably contains an adhesive force adjusting agent.
  • Examples of the adhesive strength adjusting agent include alkali metal salts and alkaline earth metal salts.
  • the alkaline earth metal means six kinds of metals, Be, Mg, Ca, Sr, Ba, and Ra.
  • the adhesive strength adjusting agent is preferably a metal salt containing at least one metal selected from the group consisting of Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr and Ba.
  • the metal salt contained in the interlayer film preferably contains at least one of K and Mg.
  • the adhesive strength adjusting agent is preferably an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms.
  • the adhesive strength adjusting agent is more preferably an alkali metal salt of a carboxylic acid or an alkaline earth metal salt of a carboxylic acid, and is an alkali metal salt of a carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkali metal salt having 2 to 16 carbon atoms. More preferably, it is an alkaline earth metal salt of a carboxylic acid.
  • the adhesive strength adjusting agent is particularly preferably a magnesium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms or a potassium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms. In this case, the adhesiveness between the interlayer film and the laminated glass member or the adhesiveness between the layers of the interlayer film can be controlled more satisfactorily, and the penetration resistance of the laminated glass can be further enhanced.
  • magnesium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms and the potassium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, and 2-ethylbutanoic acid. Examples thereof include potassium, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the total content of Mg and K is preferably 5 ppm or more, more preferably. Is 10 ppm or more, more preferably 20 ppm or more, preferably 300 ppm or less, more preferably 250 ppm or less, still more preferably 200 ppm or less.
  • the adhesiveness between the interlayer film and the laminated glass member or the adhesiveness between each layer of the interlayer film can be controlled more well, and the laminated glass can be controlled. Penetration resistance can be further improved.
  • the interlayer film preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the first layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the second layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the third layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the ultraviolet shielding agent may be a pigment or may not be a pigment. Due to the use of the ultraviolet shielding agent, the visible light transmittance is less likely to decrease even if the interlayer film and the laminated glass are used for a long period of time. Only one kind of the above-mentioned ultraviolet shielding agent may be used, or two or more kinds thereof may be used in combination.
  • the above UV shielding agent contains a UV absorber.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent examples include an ultraviolet shielding agent containing a metal atom, an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide, an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure (benzotriazole compound), and an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure (benzophenone compound). ), An ultraviolet shielding agent having a triazine structure (triazine compound), an ultraviolet shielding agent having a malonic acid ester structure (malonic acid ester compound), an ultraviolet shielding agent having a oxalic acid anilide structure (a oxalic acid anilide compound), and a benzoate structure. Examples thereof include an ultraviolet shielding agent (benzoate compound).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal atom include platinum particles, particles in which the surface of platinum particles is coated with silica, palladium particles, particles in which the surface of palladium particles is coated with silica, and the like.
  • the UV shielding agent is preferably not heat-shielding particles.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, an ultraviolet shielding agent having a triazine structure, or an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure.
  • the ultraviolet shielding agent is more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure or an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, and further preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include zinc oxide, titanium oxide, cerium oxide and the like. Further, the surface of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide may be coated. Examples of the coating material on the surface of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include insulating metal oxides, hydrolyzable organosilicon compounds, silicone compounds and the like.
  • the insulating metal oxide examples include silica, alumina and zirconia.
  • the insulating metal oxide has a bandgap energy of, for example, 5.0 eV or more.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure include 2- (2'-hydroxy-5'-methylphenyl) benzotriazole ("TinuvinP” manufactured by BASF), 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t-butylphenyl) benzotriazole (BASF "Tinuvin320"), 2- (2'-hydroxy-3'-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (BASF) "Tinuvin 326" manufactured by BASF), 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-amylphenyl) benzotriazole ("Tinuvin 328" manufactured by BASF) and the like.
  • the ultraviolet shielding agent is excellent in the ability to shield ultraviolet rays
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a halogen atom, and may be an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a chlorine atom. More preferred.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure include octabenzone (“Chimassorb81” manufactured by BASF) and the like.
  • UV shielding agent having the above triazine structure
  • examples of the ultraviolet shielding agent having the above triazine structure include "LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazine-2-yl) -5-[(hexyl).
  • Oxy] -phenol (“Tinuvin1577FF” manufactured by BASF) and the like can be mentioned.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a malonic acid ester structure include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismaronate, and 2- (p-methoxybenzylidene). ) -Bis (1,2,2,6,6-pentamethyl4-piperidinyl) malonate and the like.
  • Examples of commercially available products of the ultraviolet shielding agent having the malonic acid ester structure include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having an oxalic acid anilides structure include N- (2-ethylphenyl) -N'-(2-ethoxy-5-t-butylphenyl) oxalic acid diamide and N- (2-ethylphenyl)-.
  • a oxalic acid having an aryl group substituted on a nitrogen atom such as N'-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide and 2-ethyl-2'-ethoxy-oxalanilide ("SanduvorVSU" manufactured by Clariant). Examples include diamides.
  • ultraviolet shielding agent having the benzoate structure examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF) and the like. ..
  • the content is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.2% by weight or more, still more preferably 0.3% by weight or more, and particularly preferably 0.5% by weight or more. In this case, even if the interlayer film and the laminated glass are used for a long period of time, the visible light transmittance is less likely to decrease.
  • the content is preferably 2.5% by weight or less, more preferably 2% by weight or less, still more preferably 1% by weight or less, and particularly preferably 0.8% by weight or less.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is 0.2% by weight or more in 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent, the visible light transmittance even if the interlayer film and the laminated glass are used for a long period of time. Is less likely to decrease.
  • the interlayer film preferably contains an antioxidant.
  • the first layer preferably contains an antioxidant.
  • the second layer preferably contains an antioxidant.
  • the third layer preferably contains an antioxidant.
  • antioxidants examples include phenol-based antioxidants, sulfur-based antioxidants, phosphorus-based antioxidants and the like.
  • the above-mentioned phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus-based antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • the above-mentioned antioxidant is preferably a phenol-based antioxidant or a phosphorus-based antioxidant, and more preferably a phenol-based antioxidant.
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butyl hydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, and stearyl-.
  • Examples of the phosphorus-based antioxidant include tridecylphosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenylphosphite, trinonylphenylphosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, and bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants are preferably used.
  • antioxidants Commercially available products of the above-mentioned antioxidant include, for example, "IRGANOX 245" manufactured by BASF, "IRGAFOS 168" manufactured by BASF, “IRGAFOS 38" manufactured by BASF, “Smilizer BHT” manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., and “Smilizer BHT” manufactured by Sakai Chemical Industry Co., Ltd. Examples thereof include “H-BHT” and "IRGANOX 1010" manufactured by BASF.
  • a layer (first layer, second layer or third layer) containing an antioxidant or in 100% by weight of the interlayer film In order to maintain the high visible light transmittance of the interlayer film and laminated glass for a long period of time, a layer (first layer, second layer or third layer) containing an antioxidant or in 100% by weight of the interlayer film.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.1% by weight or more in 100% by weight. Further, since the effect of adding the antioxidant is saturated, the content of the antioxidant is preferably 2% by weight or less in 100% by weight of the interlayer film or 100% by weight of the layer containing the antioxidant. ..
  • the interlayer film, the first layer, the second layer, and the third layer may each contain other components, if necessary.
  • the other components include additives such as a light stabilizer, a coupling agent, a surfactant, a flame retardant, an antistatic agent, a moisture resistant agent, a fluorescent whitening agent, and an infrared absorber. Only one of these additives may be used, or two or more of these additives may be used in combination.
  • the interlayer film has one end and the other end on the opposite side of the one end.
  • the one end and the other end are both end portions facing each other in the interlayer film.
  • the interlayer film may be an interlayer film in which the thickness of the one end and the thickness of the other end are the same, or the thickness of the other end may be larger than the thickness of the one end.
  • the maximum thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, still more preferably 0.5 mm or more, particularly preferably 0.8 mm or more, and preferably 3.8 mm or less, more preferably. Is 2.0 mm or less, more preferably 1.5 mm or less.
  • the maximum thickness of the surface layer is preferably 0.001 mm or more, more preferably 0.2 mm or more, still more preferably 0.3 mm or more. Yes, preferably 1.0 mm or less, more preferably 0.8 mm or less.
  • the maximum thickness of the layer (intermediate layer) arranged between the two surface layers is preferably 0.001 mm or more, more preferably 0.1 mm. As mentioned above, it is more preferably 0.2 mm or more, preferably 0.8 mm or less, more preferably 0.6 mm or less, still more preferably 0.3 mm or less.
  • the distance between one end and the other end of the interlayer film is preferably 3.0 m or less, more preferably 2.0 m or less, particularly preferably 1.5 m or less, preferably 0.5 m or more, and more preferably 0. It is 8 m or more, particularly preferably 1.0 m or more.
  • the interlayer film may be rolled into a roll of the interlayer film.
  • the roll body may include a winding core and an interlayer film wound around the outer circumference of the winding core.
  • the method for producing the interlayer film is not particularly limited.
  • the same polyvinyl acetal resin is contained in the second layer and the third layer. Since the production efficiency of the interlayer film is excellent, it is more preferable that the second layer and the third layer contain the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer. It is more preferable that the second layer and the third layer are formed of the same resin composition because the intermediate film production efficiency is excellent.
  • the interlayer film has an uneven shape on at least one of the surfaces on both sides. It is more preferable that the interlayer film has an uneven shape on both surfaces.
  • the method for forming the uneven shape is not particularly limited, and examples thereof include a lip embossing method (melt fracture method), an embossing roll method, a calendar roll method, and a deformed extrusion method.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and an interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film for laminated glass is arranged between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • the laminated glass 31 shown in FIG. 3 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an interlayer film 11.
  • the interlayer film 11 is arranged between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched therein.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface of the interlayer film 11.
  • the second laminated glass member 22 is laminated on the second surface opposite to the first surface of the interlayer film 11.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the outer surface of the second layer 2.
  • the second laminated glass member 22 is laminated on the outer surface of the third layer 3.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG. 2.
  • the laminated glass 31A shown in FIG. 4 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an interlayer film 11A.
  • the interlayer film 11A is arranged between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched therein.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface of the interlayer film 11A.
  • the second laminated glass member 22 is laminated on the second surface opposite to the first surface of the interlayer film 11.
  • the laminated glass interlayer film contains a pigment.
  • the interlayer film according to the present invention may be used.
  • the value YId obtained by subtracting the yellow index YIp calculated from the parallel line transmittance from the yellow index YIt calculated from the total light transmittance is ⁇ 1.0 or more.
  • the laminated glass according to the present invention preferably satisfies the formula: YId ⁇ ⁇ 1.0.
  • the laminated glass according to the present invention has the above-mentioned configuration, it is possible to prevent blue cloudiness from occurring.
  • the laminated glass according to the present invention even though the interlayer film contains a pigment, it is possible to prevent blue cloudiness from occurring.
  • the total light transmittance of the laminated glass according to the present invention is measured in the same manner as the total light transmittance of the laminated glass X.
  • the parallel line transmittance of the laminated glass according to the present invention is measured in the same manner as the parallel line transmittance of the laminated glass X.
  • the value YId in the laminated glass according to the present invention is preferably -1.0 or more, more preferably -0.9 or more, still more preferably -0.8 or more, still more preferably -0.7 or more, and further. It is more preferably ⁇ 0.6 or higher, particularly preferably ⁇ 0.5 or higher, and most preferably ⁇ 0.4 or higher. When the above value YId is at least the above lower limit, it is possible to make it even more difficult for blue cloudiness to occur.
  • the value YId may be 10.0 or less, 9.0 or less, or 8.0 or less.
  • the laminated glass may be a head-up display.
  • the laminated glass When the laminated glass is a head-up display, the laminated glass has a display area of the head-up display.
  • the display area is an area where information can be displayed satisfactorily.
  • a head-up display system can be obtained by using the above-mentioned head-up display.
  • the head-up display system includes the laminated glass and a light source device for irradiating the laminated glass with light for displaying an image.
  • the light source device can be attached to a dashboard, for example, in a vehicle.
  • An image can be displayed by irradiating the display area of the laminated glass with light from the light source device.
  • the first laminated glass member is preferably a first glass plate.
  • the second laminated glass member is preferably a second glass plate.
  • first and second laminated glass members include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • the laminated glass includes not only laminated glass in which an interlayer film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an interlayer film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminated body provided with a glass plate, and it is preferable that at least one glass plate is used.
  • the first laminated glass member and the second laminated glass member are glass plates or PET films, respectively, and the laminated glass is the first laminated glass member and the second laminated glass member. It is preferable to provide a glass plate as at least one of them. It is particularly preferable that both the first and second laminated glass members are glass plates.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, template glass, lined plate glass, green glass and the like.
  • the organic glass is a synthetic resin glass that replaces the inorganic glass.
  • examples of the organic glass include a polycarbonate plate and a poly (meth) acrylic resin plate.
  • examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • each of the first laminated glass member and the second laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, and more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the glass plate is preferably 0.5 mm or more, more preferably 0.7 mm or more, preferably 5 mm or less, and more preferably 3 mm or less. ..
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, preferably 0.5 mm or less.
  • the manufacturing method of the above laminated glass is not particularly limited. First, an interlayer film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member to obtain a laminated body. Next, for example, by passing the obtained laminated body through a pressing roll or putting it in a rubber bag and sucking it under reduced pressure, the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film are subjected to each other. Degas the air remaining in between. Then, it is pre-bonded at about 70 ° C. to 110 ° C. to obtain a pre-bonded laminate. Next, the pre-crimped laminate is placed in an autoclave or pressed, and crimped at a pressure of about 120 ° C. to 150 ° C. and 1 MPa to 1.5 MPa. In this way, laminated glass can be obtained.
  • the interlayer film and laminated glass can be used for automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, etc.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for other purposes.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably an interlayer film and a laminated glass for a vehicle or a building, and more preferably an interlayer film and a laminated glass for a vehicle.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for windshields, side glasses, rear glasses, roof glasses, backlight glasses and the like of automobiles.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably used for automobiles.
  • the interlayer film is suitably used for obtaining laminated glass for automobiles.
  • n-butyraldehyde having 4 carbon atoms is used for acetalization.
  • degree of acetalization degree of butyralization
  • degree of acetylation degree of acetylation
  • content of hydroxyl groups were measured by a method based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method”.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method” was shown.
  • ITO particle 1 (average particle diameter 26 nm, average aspect ratio 1.8) ITO particles 2 (average particle diameter 42 nm, average aspect ratio 2.2) ITO particles 3 (average particle diameter 26 nm, average aspect ratio 4.1) CWO particle 1 (average particle diameter 28 nm, average aspect ratio 2.9, Cs 0.33 WO 3 ) Carbon black (average particle diameter 59 nm, average aspect ratio 1.9) Perylene (average particle size 37 nm, average aspect ratio 1.7) Quinacridone (average particle size 49 nm, average aspect ratio 2.4)
  • the average particle size and average aspect ratio of each pigment were obtained as follows.
  • a polyvinyl butyral resin (polyvinyl alcohol polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, butyralization degree 69 mol%) was prepared. 0.015% by weight of 100 parts by weight of the polyvinyl butyral resin, 40 parts by weight of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), and 100% by weight of the total amount of the polyvinyl butyral resin, 3GO and the pigment. The pigment to be the content was kneaded and extruded to obtain a resin film (single layer, evaluation resin film) having a thickness of 760 ⁇ m.
  • the obtained resin film was observed using a transmission electron microscope (TEM) (“HT7700 type” manufactured by Hitachi High-Technologies Corporation) at a magnification of 5000 times.
  • the micrograph was analyzed by image analysis software (“Win ROOF” manufactured by Mitani Shoji), and the equivalent circle diameter and aspect ratio of the pigment were calculated.
  • the average particle size and average aspect ratio of each pigment were obtained by calculating the circle-equivalent diameter and aspect ratio of each of the 50 pigments extracted from the micrograph and calculating the average value.
  • Polyvinyl acetal resin 1 polyvinyl butyral resin (PVB1), average degree of polymerization 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 69 mol%)
  • Polyvinyl acetal resin 2 polyvinyl butyral resin (PVB2), average degree of polymerization 3300, hydroxyl group content 25.0 mol%, acetylation degree 12.5 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 62.5 mol%)
  • composition for forming an interlayer Preparation of composition for forming an interlayer: The following components were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming an interlayer film.
  • Polyvinyl butyral resin 100 parts by weight Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) 40 parts by weight ITO particles 1 in an amount of 0.00170 g / cm 3 in the obtained interlayer film
  • a phosphate ester-type anionic surfactant in an amount of 0.015% by weight in the obtained interlayer film
  • Acetylacetone in an amount of 0.066% by weight in the obtained intermediate film
  • the magnesium content in the obtained intermediate film is Adhesive strength adjuster (Mg mixture) in an amount of 65 ppm Antioxidant (BHT) in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film.
  • UV shielding agent Tinuvin 326) in an amount of 0.2% by weight in the obtained interlayer film.
  • Preparation of interlayer film The composition for forming the interlayer film was extruded using an extruder to prepare a single-layer interlayer film (thickness 760 ⁇ m) having only the first layer.
  • Laminated glass production The obtained interlayer film was sandwiched between two pieces of clear glass (length 300 mm ⁇ width 300 mm) having a thickness of 2.5 mm in accordance with JIS R3202: 1996 to obtain a laminated body.
  • the obtained laminate was placed in a rubber bag, degassed at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, then transferred into an oven with the degassed, held at 90 ° C. for 30 minutes, and vacuum pressed.
  • the pre-crimped laminate was crimped for 20 minutes in an autoclave under the conditions of 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa to obtain a laminated glass.
  • the obtained laminated glass corresponds to the above-mentioned laminated glass X.
  • Examples 2 to 12 and Comparative Examples 1 to 6 A single-layer interlayer film (thickness 760 ⁇ m) and laminated glass were prepared in the same manner as in Example 1 except that the types and contents of the compounding components were changed as shown in Tables 1, 3, 5, 7, and 9. did.
  • the antioxidant and the ultraviolet shielding agent were used in the same type and blending amount as in Example 1.
  • composition for forming the first layer Preparation of composition for forming the first layer: The following components were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the first layer.
  • PVB2 polyvinyl butyral resin
  • BHT triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • composition for forming the second layer and the third layer The following components were mixed and sufficiently kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming a second layer and a third layer.
  • Polyvinyl butyral resin 100 parts by weight Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) 37.5 parts by weight Amount of 0.00170 g / cm 3 in the obtained second layer and third layer ITO particles 1 Phosphate ester type anionic surfactant in an amount of 0.015% by weight in the obtained second layer and the third layer 0.066% by weight in the obtained second layer and the third layer. Amount of acetylacetone Adhesive strength adjuster (Mg mixture) in an amount such that the magnesium content in the obtained second layer and third layer is 65 ppm. An amount of the antioxidant (BHT) that is 0.2% by weight in the obtained second layer and the third layer. An amount of UV shielding agent (Tinuvin 326) of 0.2% by weight in the obtained second layer and the third layer.
  • PVB170 g / cm 3 in the obtained second layer and third layer ITO particles 1 Phosphate ester type anionic surfactant in an amount of 0.015% by weight in the obtained second
  • interlayer film The composition for forming the first layer and the composition for forming the second and third layers are coextruded using a coextruder to form a three-layer structure (second).
  • a multi-layered interlayer film (thickness 800 ⁇ m) including a layer (thickness 350 ⁇ m) / first layer (thickness 100 ⁇ m) / third layer (thickness 350 ⁇ m)) was prepared.
  • Laminated glass production Laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that the obtained interlayer film was used.
  • the obtained laminated glass (length 300 mm x width 300 mm) was installed on the front surface of a light-shielding box (length 300 mm x width 300 mm x depth 400 mm, inner wall surface: black).
  • S-Light (manufactured by Nippon Gijutsu Center Co., Ltd.) was installed at a position facing the front of the light-shielding box, and the laminated glass was irradiated with light.
  • the laminated glass was visually observed from a position at an angle of 45 degrees with respect to the main surface of the laminated glass, and it was evaluated whether or not the black background was confirmed.
  • the black background when the black background is confirmed, it is described as " ⁇ ", and when the black background is not confirmed, it is described as "x".
  • the black color of the background was not confirmed, the blue cloudiness of the laminated glass was observed.

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Abstract

青くもりを生じ難くすることができる合わせガラス用中間膜を提供する。 本発明に係る合わせガラス用中間膜は、顔料を含み、合わせガラス用中間膜において、全光線透過率から算出されるイエローインデックスYItから、平行線透過率から算出されるイエローインデックスYIpを差し引いた値YIdが-1.0以上である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
 本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
 合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。合わせガラスは、一対のガラス板の間に中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
 下記の特許文献1には、波長400nm~2500nmの反射スペクトルにおいて、最大の反射率を示す波長が850nm~1500nmの範囲内にある赤外遮蔽体が開示されている。上記赤外遮蔽体では、第1の反射膜と光不干渉性層と第2の反射膜とがこの順に積層されており、上記第1の反射膜及び上記第2の反射膜は、ポリマー及び金属含有粒子を含む。特許文献1には、上記赤外遮蔽体を合わせガラス用中間膜として用いることができることが記載されている。
WO2013/179902A1
 中間膜の遮熱性を高めたり、中間膜に色調を付与したりするために、顔料を含む中間膜が用いられることがある。
 しかしながら、顔料を含む従来の中間膜では、青くもり(ブルーヘイズとも称される)が生じることがある。例えば、顔料を含む従来の中間膜では、太陽光、車両のライト、及び照明器具の光などが照射されたときに、青くもりが生じることがある。
 本発明の目的は、青くもりを生じ難くすることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
 本発明の広い局面によれば、顔料を含み、合わせガラス用中間膜において、全光線透過率から算出されるイエローインデックスYItから、平行線透過率から算出されるイエローインデックスYIpを差し引いた値YIdが-1.0以上である、合わせガラス用中間膜(以下、中間膜と記載することがある)が提供される。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記顔料の平均アスペクト比が4.0以下である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記顔料が、遮熱顔料である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記顔料が、無機顔料である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記無機顔料が、錫ドープ酸化インジウム粒子、又はセシウムドープ酸化タングステン粒子である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記顔料が、着色顔料である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記着色顔料が、アゾ化合物、縮合多環化合物、カーボンブラック、又はグラフェンである。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、熱可塑性樹脂を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、分散剤を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記分散剤が、リン酸エステル、又はジケトン化合物を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、接着力調整剤を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記接着力調整剤が、カルボン酸のアルカリ金属塩、又はカルボン酸のアルカリ土類金属塩である。
 本発明の広い局面によれば、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
 本発明の広い局面によれば、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、合わせガラス用中間膜とを備え、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されており、前記合わせガラス用中間膜が、顔料を含み、合わせガラスにおいて、全光線透過率から算出されるイエローインデックスYItから、平行線透過率から算出されるイエローインデックスYIpを差し引いた値YIdが-1.0以上である、合わせガラスが提供される。
 本発明に係る中間膜は、顔料を含む。本発明に係る中間膜において、全光線透過率から算出されるイエローインデックスYItから、平行線透過率から算出されるイエローインデックスYIpを差し引いた値YIdが-1.0以上である。本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、青くもりを生じ難くすることができる。
 本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上記合わせガラス用中間膜が配置されている。本発明に係る合わせガラスでは、上記合わせガラス用中間膜が、顔料を含む。本発明に係る合わせガラスにおいて、全光線透過率から算出されるイエローインデックスYItから、平行線透過率から算出されるイエローインデックスYIpを差し引いた値YIdが-1.0以上である。本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、青くもりを生じ難くすることができる。
図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図3は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図4は、図2に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 以下、本発明を詳細に説明する。
 (合わせガラス用中間膜)
 本発明に係る合わせガラス用中間膜(本明細書において、「中間膜」と略記することがある)は、合わせガラスに用いられる。
 本発明に係る中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、1層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、2層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよく、3層の構造を有していてもよく、3層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第1の層のみを備えていてもよい。本発明に係る中間膜は、第1の層と、上記第1の層の第1の表面側に配置された第2の層とを備えていてもよい。本発明に係る中間膜は、第1の層と、上記第1の層の第1の表面側に配置された第2の層と、上記第1の層の上記第1の表面とは反対の第2の表面側に配置された第3の層とを備えていてもよい。本発明に係る中間膜は、単層の中間膜であってもよく、多層の中間膜であってもよい。本発明に係る中間膜の構造は、部分的に異なっていてもよい。例えば、本発明に係る中間膜は、1層の構造を有する部分と、多層の構造を有する部分とを有していてもよい。
 本発明に係る中間膜は、顔料を含む。本発明に係る中間膜において、全光線透過率から算出されるイエローインデックスYItから、平行線透過率から算出されるイエローインデックスYIpを差し引いた値YIdが-1.0以上である。値YIdは、式:YId=YIt-YIpで算出される値である。すなわち、本発明に係る中間膜は、式:YIt-YIp≧-1.0を満足する。本発明に係る中間膜は、式:YId≧-1.0を満足する。
 本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、青くもりを生じ難くすることができる。本発明に係る中間膜では、顔料が含まれているにもかかわらず、青くもりを生じ難くすることができる。
 本発明に係る中間膜におけるイエローインデックスYIt、及びイエローインデックスYIpは、上記中間膜を2枚の合わせガラス部材の間に配置して合わせガラスXを得た後、合わせガラスXの全光線透過率及び平行線透過率を測定することで算出される。合わせガラスXは、イエローインデックスYIt、及びイエローインデックスYIpを算出するために作製される。同一の合わせガラスXを用いて、全光線透過率及び平行線透過率が測定される。本発明に係る中間膜におけるイエローインデックスYIt、及びイエローインデックスYIpは、合わせガラスXを用いて測定することができる。合わせガラスXにおけるイエローインデックスYIt、及びイエローインデックスYIpを、本発明に係る中間膜におけるイエローインデックスYIt、及びイエローインデックスYIpと定義する。
 合わせガラスXの作製方法は特に限定されない。合わせガラスXの作製方法の一例を以下に示す。
 合わせガラス部材2枚の間に中間膜を挟み、積層体を得る。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2.6kPaの真空度で20分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に90℃で30分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着する。オートクレーブ中で135℃及び圧力1.2MPaの条件で、予備圧着された積層体を20分間圧着し、合わせガラスXを得る。なお、イエローインデックスYIt、及びイエローインデックスYIpを測定するための合わせガラスXにおいては、上記合わせガラス部材として、JIS R3202:1996に準拠した厚み2.5mmのクリアガラスが用いられる。
 本発明に係る中間膜を用いて、合わせガラス製品を得る際に、JIS R3202:1996に準拠した厚み2.5mmのクリアガラスを用いてもよく、JIS R3202:1996に準拠した厚み2.5mmのクリアガラス以外のクリアガラスを用いてもよく、クリアガラス以外の合わせガラス部材を用いてもよい。
 本発明に係る中間膜を用いて合わせガラス製品を得たときに、得られる合わせガラス製品において、全光線透過率から算出されるイエローインデックスYItから、平行線透過率から算出されるイエローインデックスYIpを差し引いた値YIdが-1.0以上であることが好ましい。得られる合わせガラス製品の全光線透過率及び平行線透過率は、合わせガラスXの全光線透過率及び平行線透過率の測定において、合わせガラスXの代わりに、合わせガラス製品を用いて測定される。
 合わせガラスXの全光線透過率は以下のようにして測定される。
 分光光度計を用いて、透過した光が積分球へ受光するように、光源と積分球との光路上で光軸の法線に平行に、かつ積分球に接する位置に、上記合わせガラスXを設置する。上記全光線透過率は、この状態で測定された分光透過率から算出された可視光線透過率を意味する。
 合わせガラスXの平行線透過率は以下のようにして測定される。
 分光光度計を用いて、透過した平行光のみが積分球へ受光するように、光源と積分球との光路上で光軸の法線に平行に、かつ積分球から13cm離れた位置に、上記合わせガラスXを設置する。上記平行線透過率は、この状態で測定された分光透過率から算出された可視光線透過率を意味する。
 合わせガラスXの全光線透過率及び平行線透過率の測定に用いられる上記分光光度計としては、例えば、日立ハイテク社製「U-4100」等が挙げられる。合わせガラスXの全光線透過率及び平行線透過率は、合わせガラス用中間膜の中央の位置にて測定されることが好ましい。
 イエローインデックスYIt、及びイエローインデックスYIpは、合わせガラスXの全光線透過率及び平行線透過率から、JIS K7373に準拠して算出される。
 値YIdは、イエローインデックスYItから、イエローインデックスYIpを差し引くことにより算出される。
 本発明に係る中間膜における値YIdは、-1.0以上であり、好ましくは-0.9以上、より好ましくは-0.8以上、より一層好ましくは-0.7以上、更に好ましくは-0.6以上、更に一層好ましくは-0.5以上、特に好ましくは-0.4以上である。上記値YIdが上記下限以上であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。値YIdは10.0以下であってもよく、9.0以下であってもよく、8.0以下であってもよい。本発明に係る中間膜を用いた合わせガラス製品におけるYIdは、上記の下限を満たすことが好ましく、上記の上限を満たしていてもよい。
 値YIdは、例えば、顔料の粒子径を制御したり、顔料のアスペクト比を制御したり、顔料の分散性を制御したりすることによって、制御することができる。
 以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
 図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図1では、中間膜11の厚み方向の断面が示されている。
 図1に示す中間膜11は、2層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜11は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11は、合わせガラス用中間膜である。中間膜11は、第1の層1と、第2の層2と、第3の層3とを備える。第1の層1の第1の表面1aに、第2の層2が配置されており、積層されている。第1の層1の第1の表面1aとは反対の第2の表面1bに、第3の層3が配置されており、積層されている。第1の層1は中間層である。第2の層2及び第3の層3はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第1の層1は、第2の層2と第3の層3との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜11は、第2の層2と第1の層1と第3の層3とがこの順で積層された多層構造(第2の層2/第1の層1/第3の層3)を有する。
 なお、第2の層2と第1の層1との間、及び、第1の層1と第3の層3との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。第2の層2と第1の層1、及び、第1の層1と第3の層3とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。
 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。図2では、中間膜11Aの厚み方向の断面が示されている。
 図2に示す中間膜11Aは、1層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜11Aは、第1の層である。中間膜11Aは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11Aは、合わせガラス用中間膜である。
 以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層の詳細、並びに上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
 (顔料)
 上記中間膜は、顔料を含む。上記第1の層は、顔料を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記第2の層は、顔料を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記第3の層は、顔料を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記顔料は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 本明細書において、顔料とは以下のように定義される。
 ポリビニルブチラール樹脂(ポリビニルアルコールの重合度1700、水酸基の含有率30モル%、アセチル化度1モル%、ブチラール化度69モル%)を用意する。このポリビニルブチラール樹脂100重量部と、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)40重量部と、ポリビニルブチラール樹脂と3GOと測定対象物との合計量100重量%中で0.015重量%の含有量となる測定対象物とを混練して、押し出し、厚さ760μmの樹脂膜(単層、評価用樹脂膜)を得る。得られた樹脂膜を透過型電子顕微鏡(TEM)等の電子顕微鏡で観察したときに、粒子として検出される測定対象物を顔料と定義する。
 上記顔料は、有機顔料であってもよく、無機顔料であってもよく、有機顔料と無機顔料との混合物であってもよい。上記有機顔料は、金属原子を有する有機顔料であってもよく、金属原子を有さない有機顔料であってもよい。
 遮熱性をより一層高める観点からは、上記顔料は、遮熱顔料を含むことが好ましく、遮熱顔料であることが好ましい。遮熱顔料とは、遮熱性を有する顔料である。上記顔料は、遮熱粒子であってもよい。上記中間膜に色調を付与する観点からは、上記顔料は、着色顔料を含むことが好ましく、着色顔料であることが好ましい。上記顔料は、遮熱顔料かつ着色顔料である顔料であってもよい。
 上記有機顔料としては、アゾ化合物(アゾ顔料)、及び縮合多環化合物(縮合多環顔料)等が挙げられる。上記縮合多環化合物としては、フタロシアニン化合物、キナクリドン化合物、ペンタフェン化合物、ジオキサジン化合物、ペリレン化合物、及びインドール化合物等が挙げられる。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記有機顔料は、アゾ化合物、フタロシアニン化合物、キナクリドン化合物、ペンタフェン化合物、ジオキサジン化合物、ペリレン化合物、又はインドール化合物であることが好ましく、キナクリドン化合物又はペリレン化合物であることがより好ましい。
 上記フタロシアニン化合物としては、フタロシアニン、及びフタロシアニンの誘導体が挙げられる。上記フタロシアニン化合物は、フタロシアニン骨格を有する。
 遮熱性を効果的に高め、かつ長期間に亘り可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記フタロシアニン化合物は、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記フタロシアニン化合物は、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記フタロシアニン化合物は、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン、及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記フタロシアニン化合物は、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
 上記キナクリドン化合物としては、キナクリドン、及びキナクリドンの誘導体が挙げられる。上記キナクリドン化合物は、キナクリドン骨格を有する。
 上記ペンタフェン化合物としては、ペンタフェン、及びペンタフェンの誘導体が挙げられる。上記ペンタフェン化合物は、ペンタフェン骨格を有する。
 上記ジオキサジン化合物としては、ジオキサジン、及びジオキサジンの誘導体が挙げられる。上記ジオキサジン化合物は、ジオキサジン骨格を有する。
 上記ペリレン化合物としては、ペリレン、及びペリレンの誘導体が挙げられる。上記ペリレン化合物は、ペリレン骨格を有する。
 上記インドール化合物としては、インドール、及びインドールの誘導体が挙げられる。上記インドール化合物は、インドール骨格を有する。
 上記無機顔料としては、カーボンブラック、グラフェン、酸化鉄粒子、酸化亜鉛粒子、酸化チタン粒子、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子(ATO粒子)、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子(GZO粒子)、インジウムドープ酸化亜鉛粒子(IZO粒子)、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子(AZO粒子)、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子(CWO粒子)、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子、六ホウ化ランタン(LaB)粒子等が挙げられる。
 熱線の遮蔽機能が高いため、上記無機顔料は、ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、CWO粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、又はルビジウムドープ酸化タングステン粒子であることが好ましく、ITO粒子、又はCWO粒子であることがより好ましい。
 中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記CWO粒子は、式:Cs0.33WOで表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
 上記中間膜に色調を良好に付与する観点からは、上記着色顔料は、アゾ化合物、縮合多環化合物、カーボンブラック、又はグラフェンであることが好ましく、アゾ化合物、フタロシアニン化合物、カーボンブラック、又はグラフェンであることがより好ましい。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料は、カーボンブラック又はグラフェン(本明細書において、「カーボンブラック又はグラフェン」を「無機顔料(X)」と記載することがある)を含むことが好ましい。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料は、カーボンブラックを含むことがより好ましい。無機顔料(X)は、カーボンブラックを含むことが好ましい。上記顔料は、カーボンブラック及びグラフェンの2種以外の無機顔料(本明細書において、「カーボンブラック及びグラフェンの2種以外の無機顔料」を「無機顔料(Y)」と記載することがある)を含んでいてもよい。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料(Y)を含む場合に、上記顔料は、ITO粒子、又はCWO粒子を含むことが好ましい。無機顔料(Y)は、ITO粒子、又はCWO粒子を含むことが好ましい。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料は、キナクリドン化合物、ペリレン化合物、カーボンブラック、ITO粒子又はCWO粒子を含むことが好ましい。
 上記顔料の平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上であり、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記顔料の平均粒子径が上記下限以上であると、上記顔料が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記顔料の平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。上記顔料として、2種以上の顔料が併用される場合に、それぞれの顔料の平均粒子径が上述した下限又は上限を満足することが好ましい。
 上記中間膜に含まれる上記顔料の全体での平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上であり、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記顔料の全体での平均粒子径が上記下限以上であると、上記顔料が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記顔料の全体での平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が1種のみである場合に、上記顔料の平均粒子径が70nm以下であることが好ましく、上記顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記顔料の平均粒子径がそれぞれ、70nm以下であることが好ましい。上記顔料が1種のみである場合に、上記顔料の平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上であり、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記顔料の平均粒子径はそれぞれ、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上であり、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記顔料の平均粒子径が上記下限以上であると、上記顔料が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記顔料の平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が有機顔料を含む場合に、上記有機顔料の平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が有機顔料を含む場合に、上記有機顔料の平均粒子径は、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記有機顔料の平均粒子径が上記下限以上であると、上記有機顔料が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記有機顔料の平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。上記有機顔料として、2種以上の有機顔料が併用される場合に、それぞれの有機顔料の平均粒子径が上述した下限又は上限を満足することが好ましい。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が有機顔料を含む場合に、上記中間膜に含まれる上記有機顔料の全体での平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が有機顔料を含む場合に、上記中間膜に含まれる上記有機顔料の全体での平均粒子径は、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記有機顔料の全体での平均粒子径が上記下限以上であると、上記有機顔料が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記有機顔料の全体での平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記有機顔料が1種のみである場合に、上記有機顔料の平均粒子径が70nm以下であることが好ましく、上記有機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記有機顔料の平均粒子径がそれぞれ、70nm以下であることが好ましい。上記有機顔料が1種のみである場合に、上記有機顔料の平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上であり、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記有機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記有機顔料の平均粒子径はそれぞれ、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上である。上記有機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記有機顔料の平均粒子径はそれぞれ、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記有機顔料の平均粒子径が上記下限以上であると、上記有機顔料が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記有機顔料の平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料を含む場合に、上記無機顔料の平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料を含む場合に、上記無機顔料の平均粒子径は、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料の平均粒子径が上記下限以上であると、上記無機顔料が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記無機顔料の平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。上記無機顔料として、2種以上の無機顔料が併用される場合に、それぞれの無機顔料の平均粒子径が上述した下限又は上限を満足することが好ましい。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料を含む場合に、上記中間膜に含まれる上記無機顔料の全体での平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料を含む場合に、上記中間膜に含まれる上記無機顔料の全体での平均粒子径は、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料の全体での平均粒子径が上記下限以上であると、上記無機顔料が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記無機顔料の全体での平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記無機顔料が1種のみである場合に、上記無機顔料の平均粒子径が70nm以下であることが好ましく、上記無機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料の平均粒子径がそれぞれ、70nm以下であることが好ましい。上記無機顔料が1種のみである場合に、上記無機顔料の平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上であり、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料の平均粒子径はそれぞれ、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上である。上記無機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料の平均粒子径はそれぞれ、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料の平均粒子径が上記下限以上であると、上記無機顔料が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記無機顔料の平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が上記無機顔料(X)(すなわち、カーボンブラック又はグラフェン)を含む場合に、上記無機顔料(X)の平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が上記無機顔料(X)を含む場合に、上記無機顔料(X)の平均粒子径は、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料(X)の平均粒子径が上記下限以上であると、上記無機顔料(X)が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記無機顔料(X)の平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。上記無機顔料(X)として、2種以上の無機顔料(X)が併用される場合に、それぞれの無機顔料(X)の平均粒子径が上述した下限又は上限を満足することが好ましい。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料(X)を含む場合に、上記中間膜に含まれる上記無機顔料(X)の全体での平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料(X)を含む場合に、上記中間膜に含まれる上記無機顔料(X)の全体での平均粒子径は、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料(X)の全体での平均粒子径が上記下限以上であると、上記無機顔料(X)が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記無機顔料(X)の全体での平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記無機顔料(X)が1種のみである場合に、上記無機顔料(X)の平均粒子径が70nm以下であることが好ましく、上記無機顔料(X)が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料(X)の平均粒子径がそれぞれ、70nm以下であることが好ましい。上記無機顔料(X)が1種のみである場合に、上記無機顔料(X)の平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上であり、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料(X)が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料(X)の平均粒子径はそれぞれ、好ましくは70nm以下、より好ましくは60nm以下、より一層好ましくは50nm以下、更に好ましくは40nm以下、特に好ましくは30nm以下、最も好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料(X)の平均粒子径が上記下限以上であると、上記無機顔料(X)が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記無機顔料(X)の平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が上記無機顔料(Y)(すなわち、カーボンブラック及びグラフェンの2種以外の無機顔料)を含む場合に、上記無機顔料(Y)の平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が上記無機顔料(Y)を含む場合に、上記無機顔料(Y)の平均粒子径は、好ましくは50nm以下、より好ましくは40nm以下、更に好ましくは30nm以下、特に好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料(Y)の平均粒子径が上記下限以上であると、上記無機顔料(Y)が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記無機顔料(Y)の平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。上記無機顔料(Y)として、2種以上の無機顔料(Y)が併用される場合に、それぞれの無機顔料(Y)の平均粒子径が上述した下限又は上限を満足することが好ましい。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料(Y)を含む場合に、上記中間膜に含まれる上記無機顔料(Y)の全体での平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料(Y)を含む場合に、上記中間膜に含まれる上記無機顔料(Y)の全体での平均粒子径は、好ましくは50nm以下、より好ましくは40nm以下、更に好ましくは30nm以下、特に好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料(Y)の全体での平均粒子径が上記下限以上であると、上記無機顔料(Y)が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記無機顔料(Y)の全体での平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記無機顔料(Y)が1種のみである場合に、上記無機顔料(Y)の平均粒子径が50nm以下であることが好ましく、上記無機顔料(Y)が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料(Y)の平均粒子径がそれぞれ、50nm以下であることが好ましい。上記無機顔料(Y)が1種のみである場合に、上記無機顔料(Y)の平均粒子径は、好ましくは0.1nm以上、より好ましくは1.0nm以上であり、好ましくは50nm以下、より好ましくは40nm以下、更に好ましくは30nm以下、特に好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料(Y)が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料(Y)の平均粒子径はそれぞれ、好ましくは50nm以下、より好ましくは40nm以下、更に好ましくは30nm以下、特に好ましくは26.5nm以下である。上記無機顔料(Y)の平均粒子径が上記下限以上であると、上記無機顔料(Y)が遮熱顔料である場合に、熱線の遮蔽性をより一層高めることができる。上記無機顔料(Y)の平均粒子径が上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 上記顔料の平均粒子径は、平均円相当径を意味する。上記顔料の平均粒子径は、以下のようにして測定することができる。
 ポリビニルブチラール樹脂(ポリビニルアルコールの重合度1700、水酸基の含有率30モル%、アセチル化度1モル%、ブチラール化度69モル%)を用意する。このポリビニルブチラール樹脂100重量部と、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)40重量部と、ポリビニルブチラール樹脂と3GOと顔料との合計量100重量%中で0.015重量%の含有量となる顔料とを混練して、押し出し、厚さ760μmの樹脂膜(単層、評価用樹脂膜)を得る。得られた樹脂膜を透過型電子顕微鏡(TEM)等の電子顕微鏡で観察する。顕微鏡画像を解析し、各顔料の円相当径を算出する。任意の50個の顔料の円相当径の平均値を、顔料の平均粒子径(平均円相当径)とする。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料の平均アスペクト比は、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料の平均アスペクト比は1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記顔料の平均アスペクト比は、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。上記顔料として、2種以上の顔料が併用される場合に、それぞれの顔料の平均アスペクト比が上述した下限又は上限を満足することが好ましい。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記中間膜に含まれる上記顔料の全体での平均アスペクト比は、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記中間膜に含まれる上記顔料の全体での平均アスペクト比は1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記中間膜に含まれる上記顔料の全体での平均アスペクト比は、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が1種のみである場合に、上記顔料の平均アスペクト比が4.0以下であることが好ましく、上記顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記顔料の平均アスペクト比がそれぞれ、4.0以下であることが好ましい。上記顔料が1種のみである場合に、上記顔料の平均アスペクト比は、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が1種のみである場合に、上記顔料の平均アスペクト比は1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記顔料が1種のみである場合に、上記顔料の平均アスペクト比は、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。上記顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記顔料の平均アスペクト比はそれぞれ、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記顔料の平均アスペクト比はそれぞれ、1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記顔料の平均アスペクト比はそれぞれ、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が有機顔料を含む場合に、上記有機顔料の平均アスペクト比は、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記有機顔料の平均アスペクト比は1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記有機顔料の平均アスペクト比は、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。上記有機顔料として、2種以上の有機顔料が併用される場合に、それぞれの有機顔料の平均アスペクト比が上述した下限又は上限を満足することが好ましい。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が有機顔料を含む場合に、上記中間膜に含まれる上記有機顔料の全体での平均アスペクト比は、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記中間膜に含まれる上記有機顔料の全体での平均アスペクト比は1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記中間膜に含まれる上記有機顔料の全体での平均アスペクト比は、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が有機顔料を含む場合に、上記有機顔料が1種のみである場合に、上記有機顔料の平均アスペクト比が4.0以下であることが好ましく、上記有機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記有機顔料の平均アスペクト比がそれぞれ、4.0以下であることが好ましい。上記有機顔料が1種のみである場合に、上記有機顔料の平均アスペクト比は、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記有機顔料が1種のみである場合に、上記有機顔料の平均アスペクト比は1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記有機顔料が1種のみである場合に、上記有機顔料の平均アスペクト比は、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。上記有機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記有機顔料の平均アスペクト比はそれぞれ、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記有機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記有機顔料の平均アスペクト比はそれぞれ、1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記有機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記有機顔料の平均アスペクト比はそれぞれ、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料を含む場合に、上記無機顔料の平均アスペクト比は、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記無機顔料の平均アスペクト比は1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記無機顔料の平均アスペクト比は、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。上記無機顔料として、2種以上の無機顔料が併用される場合に、それぞれの無機顔料の平均アスペクト比が上述した下限又は上限を満足することが好ましい。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料を含む場合に、上記中間膜に含まれる上記無機顔料の全体での平均アスペクト比は、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記中間膜に含まれる上記無機顔料の全体での平均アスペクト比は1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記中間膜に含まれる上記無機顔料の全体での平均アスペクト比は、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。
 青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記顔料が無機顔料を含む場合に、上記無機顔料が1種のみである場合に、上記無機顔料の平均アスペクト比が4.0以下であることが好ましく、上記無機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料の平均アスペクト比がそれぞれ、4.0以下であることが好ましい。上記無機顔料が1種のみである場合に、上記無機顔料の平均アスペクト比は、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記無機顔料が1種のみである場合に、上記無機顔料の平均アスペクト比は1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記無機顔料が1種のみである場合に、上記無機顔料の平均アスペクト比は、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。上記無機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料の平均アスペクト比はそれぞれ、好ましくは4.0以下、より好ましくは3.5以下、更に好ましくは3.0以下である。青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記無機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料の平均アスペクト比はそれぞれ、1に近いほどよい。遮熱性を高める観点からは、上記無機顔料が2種以上である場合に、2種以上の上記無機顔料の平均アスペクト比はそれぞれ、好ましくは1を超え、より好ましくは1.2以上である。
 上記顔料のアスペクト比は、長径/短径を示す。上記顔料の平均アスペクト比は、以下のようにして測定することができる。
 上記顔料の平均粒子径の測定方法と同様にして、厚さ760μmの樹脂膜(単層、評価用樹脂膜)を得る。得られた樹脂膜を透過型電子顕微鏡(TEM)等の電子顕微鏡で観察する。顕微鏡画像を解析し、各顔料のアスペクト比(長径/短径)を算出する。任意の50個の顔料のアスペクト比の平均値を、顔料の平均アスペクト比とする。
 上記顔料の全個数100%中、アスペクト比が4.0以下である顔料の個数は、好ましくは50%以上、より好ましくは70%以上、更に好ましくは90%以上である。アスペクト比が4.0以下である顔料の個数が上記下限以上であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 上記顔料の全個数100%中、アスペクト比が3.5以下である顔料の個数は、好ましくは50%以上、より好ましくは70%以上、更に好ましくは90%以上である。アスペクト比が3.5以下である顔料の個数が上記下限以上であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 上記顔料の全個数100%中、アスペクト比が3.0以下である顔料の個数は、好ましくは50%以上、より好ましくは70%以上、更に好ましくは90%以上である。アスペクト比が3.0以下である顔料の個数が上記下限以上であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 上記中間膜において、又は、上記顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、隣り合う顔料間の平均距離は、好ましくは0.1μm以上、より好ましくは1μm以上であり、好ましくは100μm以下、より好ましくは10μm以下である。上記平均距離が上記下限以上及び上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 上記顔料が有機顔料を含む場合に、上記中間膜において、又は、上記有機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、隣り合う有機顔料間の平均距離は、好ましくは0.1μm以上、より好ましくは1μm以上であり、好ましくは100μm以下、より好ましくは10μm以下である。上記平均距離が上記下限以上及び上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 上記顔料が無機顔料を含む場合に、上記中間膜において、又は、上記無機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、隣り合う無機顔料間の平均距離は、好ましくは0.1μm以上、より好ましくは1μm以上であり、好ましくは100μm以下、より好ましくは10μm以下である。上記平均距離が上記下限以上及び上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 隣り合う顔料間の平均距離は、隣り合う2つの顔料の表面間距離の平均である。また、隣り合う顔料間の距離は、任意の1つの顔料と、その顔料に最も近い顔料との表面同士の距離である。
 上記中間膜100重量%中、又は、上記顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記顔料の含有量は、好ましくは0.0001重量%以上、より好ましくは0.001重量%以上である。上記中間膜100重量%中、又は、上記顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記顔料の含有量は、好ましくは2重量%以下、より好ましくは1重量%以下、より一層好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.012重量%以下、特に好ましくは0.010重量%以下、最も好ましくは0.008重量%以下である。上記顔料の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。また、上記顔料の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性をより一層高めたり、中間膜に色調を良好に付与したりすることができる。
 上記中間膜が上記有機顔料を含む場合に、上記中間膜100重量%中、又は、上記有機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記有機顔料の含有量は、好ましくは0.0001重量%以上、より好ましくは0.001重量%以上である。上記中間膜が上記有機顔料を含む場合に、上記中間膜100重量%中、又は、上記有機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記有機顔料の含有量は、好ましくは2重量%以下、より好ましくは1重量%以下である。上記中間膜が上記有機顔料を含む場合に、上記中間膜100重量%中、又は、上記有機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記有機顔料の含有量は、より一層好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.012重量%以下、特に好ましくは0.010重量%以下、最も好ましくは0.008重量%以下である。上記有機顔料の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。また、上記有機顔料の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性をより一層高めたり、中間膜に色調を良好に付与したりすることができる。
 上記中間膜が上記無機顔料を含む場合に、上記中間膜100重量%中、又は、上記無機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記無機顔料の含有量は、好ましくは0.0001重量%以上、より好ましくは0.001重量%以上である。上記中間膜が上記無機顔料を含む場合に、上記中間膜100重量%中、又は、上記無機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記無機顔料の含有量は、好ましくは2重量%以下、より好ましくは1重量%以下である。上記中間膜が上記無機顔料を含む場合に、上記中間膜100重量%中、又は、上記無機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記無機顔料の含有量は、より一層好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.012重量%以下、特に好ましくは0.010重量%以下、最も好ましくは0.008重量%以下である。上記無機顔料の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。また、上記無機顔料の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性をより一層高めたり、中間膜に色調を良好に付与したりすることができる。
 上記中間膜において、又は、上記顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、上記顔料の密度は、好ましくは0.0001g/cm以上、より好ましくは0.001g/cm以上である。上記中間膜において、又は、上記顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、上記顔料の密度は、好ましくは2g/cm以下、より好ましくは1g/cm以下である。上記中間膜において、又は、上記顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、上記顔料の密度は、より一層好ましくは0.1g/cm以下、更に好ましくは0.012g/cm以下、特に好ましくは0.010g/cm以下、最も好ましくは0.008g/cm以下である。上記顔料の密度が上記下限以上及び上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。また、上記顔料の密度が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性をより一層高めたり、中間膜に色調を良好に付与したりすることができる。
 上記中間膜が上記有機顔料を含む場合に、上記中間膜において、又は、上記有機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、上記有機顔料の密度は、好ましくは0.0001g/cm以上、より好ましくは0.001g/cm以上である。上記中間膜が上記有機顔料を含む場合に、上記中間膜において、又は、上記有機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、上記有機顔料の密度は、好ましくは2g/cm以下、より好ましくは1g/cm以下である。上記中間膜が上記有機顔料を含む場合に、上記中間膜において、又は、上記有機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、上記有機顔料の密度は、より一層好ましくは0.1g/cm以下、更に好ましくは0.012g/cm以下、特に好ましくは0.010g/cm以下、最も好ましくは0.008g/cm以下である。上記有機顔料の密度が上記下限以上及び上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。また、上記有機顔料の密度が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性をより一層高めたり、中間膜に色調を良好に付与したりすることができる。
 上記中間膜が上記無機顔料を含む場合に、上記中間膜において、又は、上記無機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、上記無機顔料の密度は、好ましくは0.0001g/cm以上、より好ましくは0.001g/cm以上である。上記中間膜が上記無機顔料を含む場合に、上記中間膜において、又は、上記無機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、上記無機顔料の密度は、好ましくは2g/cm以下、より好ましくは1g/cm以下である。上記中間膜が上記無機顔料を含む場合に、上記中間膜において、又は、上記無機顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、上記無機顔料の密度は、より一層好ましくは0.1g/cm以下、更に好ましくは0.012g/cm以下、特に好ましくは0.010g/cm以下、最も好ましくは0.008g/cm以下である。上記無機顔料の密度が上記下限以上及び上記上限以下であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。また、上記無機顔料の密度が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性をより一層高めたり、中間膜に色調を良好に付与したりすることができる。
 (熱可塑性樹脂)
 中間膜は、樹脂(以下、樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。中間膜は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。中間膜は、熱可塑性樹脂(0)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、樹脂(以下、樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(1)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、樹脂(以下、樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(2)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、樹脂(以下、樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(3)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記樹脂(1)と上記樹脂(2)と上記樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記樹脂(1)は、上記樹脂(2)及び上記樹脂(3)と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂(1)と上記熱可塑性樹脂(2)と上記熱可塑性樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記熱可塑性樹脂(1)は、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)と異なっていることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)と上記ポリビニルアセタール樹脂(2)と上記ポリビニルアセタール樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)は、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂(0)、上記熱可塑性樹脂(1)、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂(0)、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン-アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール(PVA)をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に70モル%~99.9モル%の範囲内である。
 上記ポリビニルアルコール(PVA)の平均重合度は、好ましくは200以上、より好ましくは500以上、より一層好ましくは1500以上、更に好ましくは1600以上、特に好ましくは2600以上、最も好ましくは2700以上であり、好ましくは5000以下、より好ましくは4000以下、更に好ましくは3500以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
 上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、JIS K6726「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は3~5であることが好ましく、3又は4であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が3以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は4又は5であってもよい。
 上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が1~10のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が1~10のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-バレルアルデヒド、2-エチルブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド、n-オクチルアルデヒド、n-ノニルアルデヒド、n-デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド又はn-バレルアルデヒドであることが好ましく、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドであることがより好ましく、n-ブチルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは15モル%以上、より好ましくは18モル%以上であり、好ましくは40モル%以下、より好ましくは35モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは17モル%以上、より好ましくは20モル%以上、更に好ましくは22モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは30モル%以下、より好ましくは28モル%以下、より一層好ましくは27モル%以下、更に好ましくは25モル%以下、特に好ましくは25モル%未満、最も好ましくは24モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率が20モル%以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また28モル%以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下又は上記上限未満であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の各含有率は、好ましくは25モル%以上、より好ましくは28モル%以上、より一層好ましくは30モル%以上、更に好ましくは31モル%を超え、更に一層好ましくは31.5モル%以上、特に好ましくは32モル%以上、最も好ましくは33モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の各含有率は、好ましくは38モル%以下、より好ましくは37モル%以下、更に好ましくは36.5モル%以下、特に好ましくは36モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上又は上記下限を超えると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、特に好ましくは10モル%以上、最も好ましくは12モル%以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、特に好ましくは10モル%以上、最も好ましくは12モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは20モル%以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは20モル%以下である。
 上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.1モル%以上、より好ましくは0.3モル%以上、更に好ましくは0.5モル%以上であり、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは20モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.1モル%以上、より一層好ましくは7モル%以上、更に好ましくは9モル%以上であり、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは24モル%以下、特に好ましくは20モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度が0.1モル%以上、25モル%以下であると、耐貫通性に優れる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセチル化度は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.5モル%以上であり、好ましくは10モル%以下、より好ましくは2モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは60モル%以上、より好ましくは63モル%以上であり、好ましくは85モル%以下、より好ましくは75モル%以下、更に好ましくは70モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは47モル%以上、より好ましくは60モル%以上であり、好ましくは85モル%以下、より好ましくは80モル%以下、更に好ましくは75モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは55モル%以上、より好ましくは60モル%以上であり、好ましくは75モル%以下、より好ましくは71モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
 なお、上記水酸基の含有率(水酸基量)、アセタール化度(ブチラール化度)及びアセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ASTM D1396-92による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率(水酸基量)、上記アセタール化度(ブチラール化度)及び上記アセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
 上記中間膜中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記中間膜中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、100重量%以下であってもよい。上記中間膜の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 上記第1の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記第1の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、100重量%以下であってもよい。上記第1の層の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 上記第2の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記第2の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、100重量%以下であってもよい。上記第2の層の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 上記第3の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記第3の層中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、100重量%以下であってもよい。上記第3の層の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 (可塑剤)
 中間膜の接着力をより一層高める観点からは、上記中間膜は、可塑剤(以下、可塑剤(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、可塑剤(以下、可塑剤(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、可塑剤(以下、可塑剤(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、可塑剤(以下、可塑剤(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。中間膜に含まれている熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である場合に、中間膜(各層)は、可塑剤を含むことが特に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂を含む層は、可塑剤を含むことが好ましい。
 上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は有機エステル可塑剤であることが好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
 上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、2-エチル酪酸、ヘプチル酸、n-オクチル酸、2-エチルヘキシル酸、n-ノニル酸、デシル酸及び安息香酸等が挙げられる。
 上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数4~8の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
 上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ-n-オクタノエート、トリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,3-プロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,4-ブチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。上記有機エステル可塑剤として、これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。また、アジピン酸エステルとして、上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
 上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
 上記可塑剤は、下記式(1)で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 上記式(1)中、R1及びR2はそれぞれ、炭素数2~10の有機基を表し、R3は、エチレン基、イソプロピレン基又はn-プロピレン基を表し、pは3~10の整数を表す。上記式(1)中のR1及びR2はそれぞれ、炭素数5~10の有機基であることが好ましく、炭素数6~10の有機基であることがより好ましい。
 上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)を含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)を含むことが更に好ましい。
 上記中間膜における上記熱可塑性樹脂(0)100重量部に対する上記可塑剤(0)の含有量を、含有量(0)とする。上記含有量(0)は、好ましくは5重量部以上、より好ましくは25重量部以上、更に好ましくは30重量部以上であり、好ましくは100重量部以下、より好ましくは60重量部以下、更に好ましくは50重量部以下である。上記含有量(0)が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量(0)が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。
 上記第1の層において、上記熱可塑性樹脂(1)100重量部に対する上記可塑剤(1)の含有量を、含有量(1)とする。上記含有量(1)は、好ましくは50重量部以上、より好ましくは55重量部以上、更に好ましくは60重量部以上である。上記含有量(1)は、好ましくは100重量部以下、より好ましくは90重量部以下、更に好ましくは85重量部以下、特に好ましくは80重量部以下である。上記含有量(1)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(1)が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
 上記第2の層において、上記熱可塑性樹脂(2)100重量部に対する上記可塑剤(2)の含有量を、含有量(2)とする。上記第3の層において、上記熱可塑性樹脂(3)100重量部に対する上記可塑剤(3)の含有量を、含有量(3)とする。上記含有量(2)及び上記含有量(3)はそれぞれ、好ましくは5重量部以上、より好ましくは10重量部以上、より一層好ましくは15重量部以上、更に好ましくは20重量部以上、特に好ましくは24重量部以上、最も好ましくは25重量部以上である。上記含有量(2)及び上記含有量(3)はそれぞれ、好ましくは45重量部以下、より好ましくは40重量部以下、更に好ましくは35重量部以下、特に好ましくは32重量部以下、最も好ましくは30重量部以下である。上記含有量(2)及び上記含有量(3)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(2)及び上記含有量(3)が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
 合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量(1)は上記含有量(2)よりも多いことが好ましく、上記含有量(1)は上記含有量(3)よりも多いことが好ましい。
 合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは10重量部以上、より好ましくは15重量部以上、更に好ましくは20重量部以上である。上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは80重量部以下、より好ましくは75重量部以下、更に好ましくは70重量部以下である。
 (分散剤)
 上記中間膜は、分散剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、分散剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記第2の層は、分散剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記第3の層は、分散剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)は、分散剤を含むことが好ましい。分散剤を用いることにより、顔料の分散性をより一層高めることができ、その結果、青くもりをより一層生じ難くすることができる。上記分散剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記分散剤としては、リン酸エステル(リン酸エステル系分散剤)、ジケトン化合物(ジケトン系分散剤)、ポリウレタン化合物(ポリウレタン系分散剤)、カルボン酸(カルボン酸系分散剤)、アミン化合物(アミン系分散剤)、及びリシノール酸エステル化合物(リシノール酸エステル系分散剤)等が挙げられる。
 上記リン酸エステルとしては、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテルリン酸エステル、ポリオキシエチレントリデシルエーテルリン酸エステル、及びポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテルリン酸エステル等のポリオキシアルキレンアルキルフェニルエーテルリン酸エステル;ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステル・モノエタノールアミン塩、ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸エステル、ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸エステル・モノエタノールアミン塩、ポリエチレンスチレン化フェニルエーテルリン酸エステル、アルキルリン酸エステルナトリウム、及びアルキルリン酸エステルモノエタノールアミン塩等が挙げられる。上記リン酸エステルは、リン酸エステル型界面活性剤であることが好ましく、リン酸エステル型アニオン界面活性剤であることがより好ましい。
 上記ジケトン化合物としては、アセチルアセトン、ジアセチル、ベンゾイルトリフルオロアセトン及びジピバロイルメタン等が挙げられる。
 上記ポリウレタン化合物としては、塩基性ポリウレタン、ポリウレタン-アクリル、ポリウレタン-ポリ尿素、ポリエステル-ポリウレタン、ポリエーテル-ポリウレタン、及びシリコーンポリウレタン等が挙げられる。
 上記カルボン酸としては、ポリカルボン酸等が挙げられる。
 上記アミン化合物としては、テトラデシルアミン酢酸塩、ラウリルアミン、オレイルアミン、ジステアリルアミン、ジメチルラウリルアミン等が挙げられる。
 上記リシノール酸エステル化合物としては、グリセリンリシノール酸モノエステル、ポリグリセリンリシノール酸モノエステル、アセチルリシノール酸エステル等が挙げられる。
 顔料の分散性をより一層高め、青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記分散剤は、リン酸エステル、又はジケトン化合物を含むことが好ましく、リン酸エステルを少なくとも含むことが好ましい。顔料の分散性をより一層高め、青くもりをより一層生じ難くする観点からは、上記分散剤は、非イオン界面活性剤以外の分散剤を含むことが好ましく、アニオン界面活性剤を含むことがより好ましい。上記中間膜は、非イオン界面活性剤を含んでいなくてもよい。
 上記中間膜100重量%中、又は、上記顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記分散剤の含有量は、好ましくは0.000001重量%以上、より好ましくは0.00001重量%以上であり、好ましくは1重量%以下、より好ましくは0.1重量%以下である。上記分散剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、顔料の分散性をより一層高めることができ、その結果、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 上記顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)中の顔料100重量部に対して、上記顔料を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)中の分散剤の含有量は、好ましくは0.000001重量部以上、より好ましくは0.00001重量部以上であり、好ましくは1重量部以下、より好ましくは0.1重量部以下である。上記分散剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、顔料の分散性をより一層高めることができ、その結果、青くもりをより一層生じ難くすることができる。
 (接着力調整剤)
 上記中間膜は、接着力調整剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、接着力調整剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、接着力調整剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、接着力調整剤を含むことが好ましい。接着力調整剤を用いることにより、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。接着力調整剤を用いることにより、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。上記接着力調整剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記接着力調整剤としては、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩等が挙げられる。なお、アルカリ土類金属とは、Be、Mg、Ca、Sr、Ba、及びRaの6種の金属を意味する。
 上記接着力調整剤は、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及びBaからなる群から選択された少なくとも1種の金属を含む金属塩であることが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、K及びMgの内の少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。
 上記接着力調整剤は、炭素数2~16の有機酸のアルカリ金属塩、又は炭素数2~16の有機酸のアルカリ土類金属塩であることが好ましい。上記接着力調整剤は、カルボン酸のアルカリ金属塩、又はカルボン酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数2~16のカルボン酸のアルカリ金属塩、又は炭素数2~16のカルボン酸のアルカリ土類金属塩であることが更に好ましい。上記接着力調整剤は、炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩、又は炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩であることが特に好ましい。この場合には、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御でき、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。
 上記炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、2-エチル酪酸マグネシウム、2-エチルブタン酸カリウム、2-エチルヘキサン酸マグネシウム及び2-エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
 上記中間膜において、又は、上記接着力調整剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)において、Mg及びKの含有量の合計は、好ましくは5ppm以上、より好ましくは10ppm以上、更に好ましくは20ppm以上であり、好ましくは300ppm以下、より好ましくは250ppm以下、更に好ましくは200ppm以下である。Mg及びKの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御でき、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。
 (紫外線遮蔽剤)
 上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記紫外線遮蔽剤は顔料であってもよく、顔料でなくてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾトリアゾール化合物)、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾフェノン化合物)、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤(トリアジン化合物)、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤(マロン酸エステル化合物)、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤(シュウ酸アニリド化合物)及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾエート化合物)等が挙げられる。
 上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
 上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
 上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば5.0eV以上のバンドギャップエネルギーを有する。
 上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2-(2’-ヒドロキシ-5’-メチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「TinuvinP」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-t-ブチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin320」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin326」)、及び2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-アミルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin328」)等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
 上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン(BASF社製「Chimassorb81」)等が挙げられる。
 上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ADEKA社製「LA-F70」及び2-(4,6-ジフェニル-1,3,5-トリアジン-2-イル)-5-[(ヘキシル)オキシ]-フェノール(BASF社製「Tinuvin1577FF」)等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、2-(p-メトキシベンジリデン)マロン酸ジメチル、テトラエチル-2,2-(1,4-フェニレンジメチリデン)ビスマロネート、及び2-(p-メトキシベンジリデン)-ビス(1,2,2,6,6-ペンタメチル4-ピペリジニル)マロネート等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、及びHostavin PR-31(いずれもクラリアント社製)が挙げられる。
 上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-5-t-ブチルフェニル)シュウ酸ジアミド、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-フェニル)シュウ酸ジアミド、2-エチル-2’-エトキシ-オキサルアニリド(クラリアント社製「SanduvorVSU」)などの窒素原子上に置換されたアリール基等を有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
 上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2,4-ジ-tert-ブチルフェニル-3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンゾエート(BASF社製「Tinuvin120」)等が挙げられる。
 上記中間膜100重量%中、又は、上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベンゾトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは0.1重量%以上、より好ましくは0.2重量%以上、更に好ましくは0.3重量%以上、特に好ましくは0.5重量%以上である。この場合には、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記中間膜100重量%中、又は、上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベンゾトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは2.5重量%以下、より好ましくは2重量%以下、更に好ましくは1重量%以下、特に好ましくは0.8重量%以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が0.2重量%以上であることにより、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。
 (酸化防止剤)
 上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤を用いることにより、樹脂の劣化を効果的に抑えることができる。また、上記酸化防止剤を用いることにより、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記酸化防止剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
 上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましく、フェノール系酸化防止剤であることがより好ましい。
 上記フェノール系酸化防止剤としては、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT)、ブチルヒドロキシアニソール(BHA)、2,6-ジ-t-ブチル-4-エチルフェノール、ステアリル-β-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート、2,2’-メチレンビス-(4-メチル-6-ブチルフェノール)、2,2’-メチレンビス-(4-エチル-6-t-ブチルフェノール)、4,4’-ブチリデン-ビス-(3-メチル-6-t-ブチルフェノール)、1,1,3-トリス-(2-メチル-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェニル)ブタン、テトラキス[メチレン-3-(3’,5’-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン、1,3,3-トリス-(2-メチル-4-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェノール)ブタン、1,3,5-トリメチル-2,4,6-トリス(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル)ベンゼン、ビス(3,3’-t-ブチルフェノール)ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス(3-t-ブチル-4-ヒドロキシ-5-メチルベンゼンプロパン酸)エチレンビス(オキシエチレン)等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス(トリデシル)ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス(トリデシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(デシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス(2,4-ジ-t-ブチルフェニル)ホスファイト、ビス(2,4-ジ-t-ブチル-6-メチルフェニル)エチルエステル亜リン酸、及び2,2’-メチレンビス(4,6-ジ-t-ブチル-1-フェニルオキシ)(2-エチルヘキシルオキシ)ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記酸化防止剤の市販品としては、例えばBASF社製「IRGANOX 245」、BASF社製「IRGAFOS 168」、BASF社製「IRGAFOS 38」、住友化学工業社製「スミライザーBHT」、堺化学工業社製「H-BHT」、及びBASF社製「IRGANOX 1010」等が挙げられる。
 中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に亘り維持するために、上記中間膜100重量%中、又は、酸化防止剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は0.1重量%以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜100重量%中又は上記酸化防止剤を含む層100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は2重量%以下であることが好ましい。
 (他の成分)
 上記中間膜、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、必要に応じて、他の成分を含んでいてもよい。上記他の成分としては、光安定剤、カップリング剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤が挙げられる。これらの添加剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 (合わせガラス用中間膜の他の詳細)
 上記中間膜は、一端と、上記一端の反対側に他端とを有する。上記一端と上記他端とは、中間膜において対向し合う両側の端部である。
 上記中間膜は、上記一端の厚みと上記他端の厚みとが同じである中間膜であってもよく、上記他端の厚みが上記一端の厚みよりも大きい中間膜であってもよい。
 上記中間膜の最大厚みは、好ましくは0.1mm以上、より好ましくは0.25mm以上、更に好ましくは0.5mm以上、特に好ましくは0.8mm以上であり、好ましくは3.8mm以下、より好ましくは2.0mm以下、更に好ましくは1.5mm以下である。
 実用面の観点、及び接着力及び耐貫通性を充分に高める観点からは、表面層の最大厚みは、好ましくは0.001mm以上、より好ましくは0.2mm以上、更に好ましくは0.3mm以上であり、好ましくは1.0mm以下、より好ましくは0.8mm以下である。
 実用面の観点、及び耐貫通性を充分に高める観点からは、2つの表面層の間に配置される層(中間層)の最大厚みは、好ましくは0.001mm以上、より好ましくは0.1mm以上、更に好ましくは0.2mm以上であり、好ましくは0.8mm以下、より好ましくは0.6mm以下、更に好ましくは0.3mm以下である。
 上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは3.0m以下、より好ましくは2.0m以下、特に好ましくは1.5m以下であり、好ましくは0.5m以上、より好ましくは0.8m以上、特に好ましくは1.0m以上である。
 中間膜は、巻かれて、中間膜のロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。
 上記中間膜の製造方法は特に限定されない。
 中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
 上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法(メルトフラクチャー法)、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。
 (合わせガラス)
 本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上記合わせガラス用中間膜が配置されている。
 図3は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 図3に示す合わせガラス31は、第1の合わせガラス部材21と、第2の合わせガラス部材22と、中間膜11とを備える。中間膜11は、第1の合わせガラス部材21と第2の合わせガラス部材22との間に配置されており、挟み込まれている。
 中間膜11の第1の表面に、第1の合わせガラス部材21が積層されている。中間膜11の第1の表面とは反対の第2の表面に、第2の合わせガラス部材22が積層されている。第2の層2の外側の表面に第1の合わせガラス部材21が積層されている。第3の層3の外側の表面に第2の合わせガラス部材22が積層されている。
 図4は、図2に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 図4に示す合わせガラス31Aは、第1の合わせガラス部材21と、第2の合わせガラス部材22と、中間膜11Aとを備える。中間膜11Aは、第1の合わせガラス部材21と第2の合わせガラス部材22との間に配置されており、挟み込まれている。
 中間膜11Aの第1の表面に、第1の合わせガラス部材21が積層されている。中間膜11の第1の表面とは反対の第2の表面に、第2の合わせガラス部材22が積層されている。
 本発明に係る合わせガラスでは、上記合わせガラス用中間膜が、顔料を含むことが好ましい。本発明に係る合わせガラスにおいて、本発明に係る中間膜が用いられていてもよい。
 本発明に係る合わせガラスにおいて、全光線透過率から算出されるイエローインデックスYItから、平行線透過率から算出されるイエローインデックスYIpを差し引いた値YIdが-1.0以上であることが好ましい。値YIdは、式:YId=YIt-YIpで算出される値であることが好ましい。すなわち、本発明に係る合わせガラスは、式:YIt-YIp≧-1.0を満足することが好ましい。本発明に係る合わせガラスは、式:YId≧-1.0を満足することが好ましい。
 本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、青くもりを生じ難くすることができる。本発明に係る合わせガラスでは、中間膜が顔料を含むにもかかわらず、青くもりを生じ難くすることができる。
 本発明に係る合わせガラスの全光線透過率は、上記合わせガラスXの全光線透過率と同様にして測定される。本発明に係る合わせガラスの平行線透過率は、上記合わせガラスXの平行線透過率と同様にして測定される。
 本発明に係る合わせガラスにおける値YIdは、好ましくは-1.0以上であり、より好ましくは-0.9以上、より一層好ましくは-0.8以上、更に好ましくは-0.7以上、更に一層好ましくは-0.6以上、特に好ましくは-0.5以上、最も好ましくは-0.4以上である。上記値YIdが上記下限以上であると、青くもりをより一層生じ難くすることができる。値YIdは10.0以下であってもよく、9.0以下であってもよく、8.0以下であってもよい。
 上記合わせガラスは、ヘッドアップディスプレイであってもよい。上記合わせガラスがヘッドアップディスプレイである場合には、該合わせガラスは、ヘッドアップディスプレイの表示領域を有する。上記表示領域は、情報を良好に表示させることができる領域である。
 上記ヘッドアップディスプレイを用いて、ヘッドアップディスプレイシステムを得ることができる。ヘッドアップディスプレイシステムは、上記合わせガラスと、画像表示用の光を合わせガラスに照射するための光源装置とを備える。上記光源装置は、例えば、車両において、ダッシュボードに取り付けることができる。上記光源装置から、上記合わせガラスの上記表示領域に光を照射することで、画像表示を行うことができる。
 上記第1の合わせガラス部材は、第1のガラス板であることが好ましい。上記第2の合わせガラス部材は、第2のガラス板であることが好ましい。
 上記第1,第2の合わせガラス部材としては、ガラス板及びPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、2枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とPETフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも1枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はPETフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第1,第2の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。
 上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ(メタ)アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ(メタ)アクリル樹脂板としては、ポリメチル(メタ)アクリレート板等が挙げられる。
 上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは1mm以上であり、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは0.5mm以上、より好ましくは0.7mm以上であり、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。上記合わせガラス部材がPETフィルムである場合に、該PETフィルムの厚みは、好ましくは0.03mm以上であり、好ましくは0.5mm以下である。
 上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバックに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約70℃~110℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約120℃~150℃及び1MPa~1.5MPaの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
 上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラス又はバックライト用ガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために好適に用いられる。
 以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
 用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数4のn-ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度(ブチラール化度)、アセチル化度及び水酸基の含有率はJIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ASTM D1396-92により測定した場合も、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
 以下の材料を用意した。
 (顔料)
 ITO粒子1(平均粒子径26nm、平均アスペクト比1.8)
 ITO粒子2(平均粒子径42nm、平均アスペクト比2.2)
 ITO粒子3(平均粒子径26nm、平均アスペクト比4.1)
 CWO粒子1(平均粒子径28nm、平均アスペクト比2.9、Cs0.33WO
 カーボンブラック(平均粒子径59nm、平均アスペクト比1.9)
 ペリレン(平均粒子径37nm、平均アスペクト比1.7)
 キナクリドン(平均粒子径49nm、平均アスペクト比2.4)
 各顔料の平均粒子径及び平均アスペクト比は、以下のようにして求めた。
 ポリビニルブチラール樹脂(ポリビニルアルコールの重合度1700、水酸基の含有率30モル%、アセチル化度1モル%、ブチラール化度69モル%)を用意した。このポリビニルブチラール樹脂100重量部と、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)40重量部と、ポリビニルブチラール樹脂と3GOと顔料との合計量100重量%中で0.015重量%の含有量となる顔料とを混練して、押し出し、厚さ760μmの樹脂膜(単層、評価用樹脂膜)を得た。得られた樹脂膜を透過型電子顕微鏡(TEM)(日立ハイテクノロジーズ社製「HT7700型」)を用いて倍率5000倍で観察した。顕微鏡写真を画像解析ソフト(三谷商事製「Win ROOF」)により解析し、顔料の円相当径及びアスペクト比を算出した。顕微鏡写真から抽出した任意の50個の顔料の円相当径及びアスペクト比をそれぞれ算出し、平均値を求めることで、各顔料の平均粒子径及び平均アスペクト比を求めた。
 (熱可塑性樹脂)
 ポリビニルアセタール樹脂1(ポリビニルブチラール樹脂(PVB1)、平均重合度1700、水酸基の含有率30モル%、アセチル化度1モル%、アセタール化度(ブチラール化度)69モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂2(ポリビニルブチラール樹脂(PVB2)、平均重合度3300、水酸基の含有率25.0モル%、アセチル化度12.5モル%、アセタール化度(ブチラール化度)62.5モル%)
 (可塑剤)
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)
 (分散剤)
 リン酸エステル型アニオン界面活性剤(第一工業製薬社製「プライサーフ208B」)
 アセチルアセトン
 非イオン界面活性剤(ミヨシ油脂社製「ペレテックス2020」)
 (接着力調整剤)
 Mg混合物(2-エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの50:50(重量比)混合物)
 (酸化防止剤)
 フェノール系酸化防止剤(2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT))
 (紫外線遮蔽剤)
 2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin326」)
 (実施例1)
 中間膜を形成するための組成物の作製:
 以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、中間膜を形成するための組成物を得た。
 ポリビニルブチラール樹脂(PVB1)100重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)40重量部
 得られる中間膜中で0.00170g/cmとなる量のITO粒子1
 得られる中間膜中で0.015重量%となる量のリン酸エステル型アニオン界面活性剤
 得られる中間膜中で0.066重量%となる量のアセチルアセトン
 得られる中間膜中でマグネシウムの含有量が65ppmとなる量の接着力調整剤(Mg混合物)
 得られる中間膜中で0.2重量%となる量の酸化防止剤(BHT)
 得られる中間膜中で0.2重量%となる量の紫外線遮蔽剤(Tinuvin326)
 中間膜の作製:
 中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、第1の層のみを備える単層の中間膜(厚み760μm)を作製した。
 合わせガラスの作製:
 得られた中間膜を、JIS R3202:1996に準拠した厚み2.5mmのクリアガラス(縦300mm×横300mm)2枚の間に、得られた中間膜を挟み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2.6kPaの真空度で20分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に90℃で30分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で135℃及び圧力1.2MPaの条件で、予備圧着された積層体を20分間圧着し、合わせガラスを得た。得られた合わせガラスは、上述した合わせガラスXに相当する。
 (実施例2~12及び比較例1~6)
 配合成分の種類及び含有量を表1,3,5,7,9に示すように変更したこと以外は、実施例1と同様にして、単層の中間膜(厚み760μm)及び合わせガラスを作製した。なお、酸化防止剤及び紫外線遮蔽剤は、実施例1と同一の種類及び配合量で用いた。
 (実施例13)
 第1の層を形成するための組成物の作製:
 以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第1の層を形成するための組成物を得た。
 ポリビニルブチラール樹脂(PVB2)100重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)60重量部
 得られる第1の層中で0.2重量%となる量の酸化防止剤(BHT)
 得られる第1の層中で0.2重量%となる量の紫外線遮蔽剤(Tinuvin326)
 第2の層及び第3の層を形成するための組成物の作製:
 以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第2の層及び第3の層を形成するための組成物を得た。
 ポリビニルブチラール樹脂(PVB1)100重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)37.5重量部
 得られる第2の層及び第3の層中で0.00170g/cmとなる量のITO粒子1
 得られる第2の層及び第3の層中で0.015重量%となる量のリン酸エステル型アニオン界面活性剤
 得られる第2の層及び第3の層中で0.066重量%となる量のアセチルアセトン
 得られる第2の層及び第3の層中でマグネシウムの含有量が65ppmとなる量の接着力調整剤(Mg混合物)
 得られる第2の層及び第3の層中で0.2重量%となる量の酸化防止剤(BHT)
 得られる第2の層及び第3の層中で0.2重量%となる量の紫外線遮蔽剤(Tinuvin326)
 中間膜の作製:
 第1の層を形成するための組成物と、第2,第3の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出することにより、3層の構造(第2の層(厚み350μm)/第1の層(厚み100μm)/第3の層(厚み350μm))を備える多層の中間膜(厚み800μm)を作製した。
 合わせガラスの作製:
 得られた中間膜を用いたこと以外は実施例1と同様にして、合わせガラスを作製した。
 (評価)
 (1)イエローインデックスYIt、イエローインデックスYIp、及び値YId
 合わせガラスの全光線透過率の測定:
 分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、透過した光が積分球へ受光するように、光源と積分球との光路上で光軸の法線に平行に、かつ積分球に接する位置に、得られた合わせガラスを設置して、可視光線透過率を測定した。
 合わせガラスの平行線透過率の測定:
 分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、透過した平行光のみが積分球へ受光するように、光源と積分球との光路上で光軸の法線に平行に、かつ積分球から13cm離れた位置に、得られた合わせガラスを設置して、可視光線透過率を測定した。
 イエローインデックスYIt、及びイエローインデックスYIpの算出:
 JIS K7373に準拠して、全光線透過率からイエローインデックスYItを算出し、平行線透過率からイエローインデックスYIpを算出した。
 値YIdの算出:
 得られたイエローインデックスYItから、得られたイエローインデックスYIpを差し引いて、値YId(=YIt-YIp)を算出した。
 (2)隣り合う顔料間の平均距離
 得られた中間膜を透過型電子顕微鏡(TEM)(日立ハイテクノロジーズ社製「HT7700型」)を用いて観察した。顕微鏡写真を画像解析ソフトにより解析し、隣り合う顔料の表面間の距離を測定し、その距離の平均を求めた。
 (3)ヘイズ
 ヘイズメーター(東京電色社製「TC-HIIIDPK」)を用いて、JIS K6714に準拠して、得られた合わせガラスのヘイズ値を測定した。
 (4)耐貫通性(MBHの測定)
 得られた合わせガラス(縦300mm×横300mm)を、各6枚用意し、その表面温度が23℃となるように調整した。次いで、JIS R3212に準拠して、4mの高さから、6枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量2260g及び直径82mmの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが6枚であった場合を合格とし、剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが3枚以下であった場合を不合格とした。剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが5枚であった場合には、新しく1枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格、5秒以内に剛球が貫通した場合を不合格とした。剛球が衝突した後5秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが4枚であった場合には、新しく6枚の合わせガラスの耐貫通性試験を行い、合格又は不合格となるまで試験を繰り返した。表中では、合格の場合に「○」と記載し、不合格の場合に「×」と記載した。
 (5)青くもり
 遮光ボックス(縦300mm×横300mm×奥行400mm、内壁面:黒色)の前面に、得られた合わせガラス(縦300mm×横300mm)を設置した。S-Light(日本技術センター社製)を遮光ボックスの前面とは対面の位置に設置し、合わせガラスに光を照射した。この状態で、合わせガラスの主面に対して斜め45度の位置から合わせガラスを目視にて観察し、背景の黒色が確認されるか否かを評価した。表中では、背景の黒色が確認される場合に「〇」と記載し、背景の黒色が確認されない場合に「×」と記載した。なお、背景の黒色が確認されない場合に、合わせガラスの青くもりが見られた。
 中間膜の構成及び結果を下記の表1~12に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000011
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000012
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000013
 1…第1の層
 1a…第1の表面
 1b…第2の表面
 2…第2の層
 3…第3の層
 11,11A…中間膜
 21…第1の合わせガラス部材
 22…第2の合わせガラス部材
 31,31A…合わせガラス

Claims (14)

  1.  顔料を含み、
     合わせガラス用中間膜において、全光線透過率から算出されるイエローインデックスYItから、平行線透過率から算出されるイエローインデックスYIpを差し引いた値YIdが-1.0以上である、合わせガラス用中間膜。
  2.  前記顔料の平均アスペクト比が4.0以下である、請求項1に記載の合わせガラス用中間膜。
  3.  前記顔料が、遮熱顔料である、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  4.  前記顔料が、無機顔料である、請求項1~3のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5.  前記無機顔料が、錫ドープ酸化インジウム粒子、又はセシウムドープ酸化タングステン粒子である、請求項4に記載の合わせガラス用中間膜。
  6.  前記顔料が、着色顔料である、請求項1~3のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7.  前記着色顔料が、アゾ化合物、縮合多環化合物、カーボンブラック、又はグラフェンである、請求項6に記載の合わせガラス用中間膜。
  8.  熱可塑性樹脂を含む、請求項1~7のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9.  分散剤を含む、請求項1~8のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10.  前記分散剤が、リン酸エステル、又はジケトン化合物を含む、請求項9に記載の合わせガラス用中間膜。
  11.  接着力調整剤を含む、請求項1~10のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  12.  前記接着力調整剤が、カルボン酸のアルカリ金属塩、又はカルボン酸のアルカリ土類金属塩である、請求項11に記載の合わせガラス用中間膜。
  13.  第1の合わせガラス部材と、
     第2の合わせガラス部材と、
     請求項1~12のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
     前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
  14.  第1の合わせガラス部材と、
     第2の合わせガラス部材と、
     合わせガラス用中間膜とを備え、
     前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されており、
     前記合わせガラス用中間膜が、顔料を含み、
     合わせガラスにおいて、全光線透過率から算出されるイエローインデックスYItから、平行線透過率から算出されるイエローインデックスYIpを差し引いた値YIdが-1.0以上である、合わせガラス。
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