WO2021200593A1 - ポリオレフィン系樹脂フィルム、及びそれを用いた積層体 - Google Patents

Abstract

二軸延伸ポリアミド系樹脂フィルムのような分子配向軸の歪みが大きい基材フィルムと積層した場合においても、その積層体から得られた包装袋は透明性、ヒートシール性、直進カット性、引裂きやすさ、製袋加工性、耐破袋性に優れ、開封時にヒゲが発生しにくいポリオレフィン系樹脂フィルムを提供すること。　ポリプロピレン系樹脂組成物からなるポリオレフィン系樹脂フィルムであって、ポリプロピレン系樹の合計１００重量部中において、メタロセン系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体を２０重量部以上９５重量部以下含有し、チーグラー・ナッタ系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体を０重量部以上７５重量部以下含有し、エチレン－ブテン共重合エラストマー、及びプロピレン－ブテン共重合エラストマー、エチレン－プロピレン共重合エラストマーからなる群から選ばれる少なくとも１種以上のエラストマーを５重量部以上１５重量部以下含有し、前記ポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の熱収縮率が１％以上１０％以下であり、前記ポリオレフィン系樹脂フィルムの屈折率から計算されるｘ軸方向への配向係数がΔＮｘが０．０１３０以上０．０２５０以下である、ポリオレフィン系樹脂フィルム。

Description

ポリオレフィン系樹脂フィルム、及びそれを用いた積層体

　本発明は、ポリオレフィン系樹脂フィルムに関する。また、ポリアミド樹脂フィルム、ポリエステル樹脂フィルム、及びポリプロピレン樹脂フィルムからなる群から選択される少なくとも１種の基材フィルムとの積層体に関する。

　包装袋は、主にポリアミド樹脂フィルム、ポリエステル樹脂フィルム、あるいはポリプロピレン樹脂フィルムなどの基材フィルムとポリオレフィン系樹脂フィルムとの積層体の周辺部を、ポリオレフィン系樹脂フィルム面同士が接触する状態でポリオレフィン系樹脂フィルムの融点近くの温度で加熱圧着（以下、ヒートシール）することにより製造される。
　食品包装袋においては、食品を充填した後の包装袋に、１００℃程度の加圧水蒸気により殺菌を行う、食品を長期間保存するのに適した、いわゆるセミレトルトパウチというものが普及している。
　近年、女性の社会進出、核家族化、あるいは高齢化の進行などの社会背景から、レトルトパウチと同様にセミレトルトパウチへの需要が大きくなっており、同時に特性の向上がさらに求められている。
　例えば、こういったセミレトルトパウチは、箱詰めされ、輸送して店頭販売される形態が近年多いため、その過程で落下しても破袋しにくいこと、特に冷蔵下で落下しても破袋しにくいことが求められている。

　また、包装袋、特にセミレトルトパウチから食品内容物を取り出す際は、包装袋の周辺のヒートシール部分に入れられた切込み部分、いわゆるノッチ部分から手で包装袋を引裂くことが多いが、従来の積層体を使用した場合、包装袋の一辺、通常は水平方向に対して平行に引裂くことができず、斜めに開封されてしまったり、包装袋の表面と裏面の積層体で裂けの進行方向が上下で逆になる現象、いわゆる泣別れが発生してしまい、食品内容物が取り出しにくくなり、食品内容物で手や服が汚れたり、内容物が加熱されていた場合は火傷などをしたりする恐れがあった。

　包装袋を包装袋の一辺に対して平行に引裂くことが困難である理由は、積層体に用いる基材フィルムに歪みがあること、すなわち基材フィルムの分子配向軸方向が包装体の一辺に対して平行でないからである。

　基材フィルムの分子配向軸方向を包装袋の引裂き方向と同じにすることができればこのような問題は発生しない。製造された広幅の延伸フィルムの幅方向中央部の分子配向軸方向はフィルムの走行方向と一致しており包装袋の一辺に対して平行に引裂くことが可能である。ところが、基材フィルムの幅方向端部では分子配向軸方向がフィルムの走行方向から傾いてしまい、フィルムの走行方向を包装袋の縦方向又は横方向と一致するように加工しても、包装袋の引裂き方向は基材フィルムの分子配向軸方向に傾いてしまう。フィルムの幅方向端部を使用した基材フィルムを完全に避けて調達することは現実的ではない上に、基材フィルムの生産速度高速化や広幅化に伴い、歪みの程度は従来よりもさらに大きくなる傾向にある。

　そこで、基材フィルムと積層される、ポリオレフィン系樹脂フィルムの工夫により、こういった問題を解決することが、試みられている。

　特許文献１に、ヒートシール層にプロピレン－エチレンブロック共重合体とエチレン－プロピレン共重合体を含むポリオレフィン系樹脂シートを３．０倍で一軸延伸することにより得られたフィルムが知られている。しかしヘイズ、ヒートシール強度、引裂強度、耐破袋性、及び泣別れに問題があった。

　また、特許文献２に、プロピレン－エチレンブロック共重合体とエチレン－プロピレン共重合体、プロピレン－ブテン共重合体を含むポリオレフィン系樹脂シートを一軸延伸することにより得られるフィルムが知られている。しかし、内容物の視認性に問題点があった。

　また、特許文献３に、プロピレン－エチレンランダム共重合体とエチレン－ブテン共重合体を含むポリオレフィン系樹脂シートを５倍程度で一軸延伸したフィルムが知られている。しかし、製袋性、耐破袋性に問題があった。

　また、特許文献４及び特許文献５により、プロピレン－エチレンブロック共重合体、あるいはプロピレン－エチレンランダム共重合体、あるいはプロピレン－エチレン－ブテンランダム共重合体と、エチレン－ブテンエラストマーを含むポリオレフィン系樹脂シートを４～６倍に一軸延伸したフィルムが知られている。しかし、熱に対する寸法安定性が悪く、レトルト処理の際にかかる熱により包装体が変形し外観を損ねるという問題と、低温で破袋しやすいという問題があった。

　また、特許文献６により、プロピレン－エチレンブロック共重合体を主体とするポリオレフィン系樹脂シートを４倍程度で一軸延伸したフィルムが知られている。しかし、二軸延伸ポリアミドフィルムなどとの積層体から製造した四方シール袋などをノッチから引き裂き開封する際、ヒートシール際から糸状のフィルム片が分離してしまう（通称、ヒゲが発生する）問題があった。

特許第５７９０４９７号公報 特許５４１１９３５号公報 特開２０１８－７９５８３号公報 特開２０１４－１４１３０２号公報 特表２０１２－５００３０７号公報 ＷＯ２０１９／１２３９４４Ａ１

　本発明は、二軸延伸ポリアミド系樹脂フィルムのような分子配向軸の歪みが大きい基材フィルムと積層した場合においても、その積層体から得られた包装袋は透明性、ヒートシール性、直進カット性、引裂きやすさ、製袋加工性、耐破袋性に優れ、開封時にヒゲが発生しにくいポリオレフィン系樹脂フィルムを提供することを目的とする。

　本発明者は、かかる目的を達成するために鋭意検討した結果、メタロセン系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体、チーグラー・ナッタ系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体、エチレン－ブテン共重合エラストマー、及びプロピレン－ブテン共重合エラストマー、エチレン－プロピレン共重合エラストマーからなる群から選ばれる少なくとも１種以上のエラストマーを含有するポリプロピレン系樹脂組成物からなり、かつ延伸により重合体分子を主に一方向に配向させるものの、それぞれの方向の熱収縮率を低減させ、かつ前記長手方向への分子鎖の配向を特定の範囲とすることにより、二軸配向ポリアミド系樹脂フィルムのような分子配向軸の歪みが大きい基材フィルムと積層し、その積層体から得られた包装袋は透明性、ヒートシール性、直進カット性、引裂きやすさ、製袋加工性、耐破袋性に優れ、かつ開封時にヒゲが発生しにくいことを見いだし、本発明の完成に至った。
　すなわち本発明は、以下の態様を有する。

［１］ポリプロピレン系樹脂組成物からなるポリオレフィン系樹脂フィルムであって、前記ポリオレフィン系樹脂フィルムが、ポリプロピレン系樹脂の合計１００重量部中において、メタロセン系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体を２０重量部以上９５重量部以下含有し、チーグラー・ナッタ系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体を０重量部以上７５重量部以下含有し、エチレン－ブテン共重合エラストマー、及びプロピレン－ブテン共重合エラストマー、エチレン－プロピレン共重合エラストマーからなる群から選ばれる少なくとも１種以上のエラストマーを５重量部以上１５重量部以下含有し、前記ポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の熱収縮率が１％以上１０％以下であり、前記ポリオレフィン系樹脂フィルムの屈折率から計算されるｘ軸方向への配向係数がΔＮｘが０．０１３０以上０．０２５０以下である、ポリオレフィン系樹脂フィルム。

［２］少なくとも２層以上の複数層の構成からなる、［１］に記載のポリオレフィン系樹脂フィルム。

［３］前記ポリオレフィン系樹脂フィルムのヘイズが３％以上３５％以下である［１］又は［２］に記載のポリオレフィン系樹脂フィルム。

［４］前記ポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の引裂強度が０．７Ｎ以下である［１］～［３］のいずれかに記載のポリオレフィン系樹脂フィルム。

［５］前記ポリオレフィン系樹脂フィルムの少なくとも片面に位置する層のアンチブロッキング剤濃度が３０００ｐｐｍ以下である［１］～［４］のいずれかに記載のポリオレフィン系樹脂フィルム。

［６］［１］～［５］のいずれかに記載のポリオレフィン系樹脂フィルムと、ポリアミド樹脂フィルム、ポリエステル樹脂フィルム、及びポリプロピレン樹脂フィルムからなる群から選択される少なくとも１種の重合体からなる二軸配向フィルムとの積層体。

［７］前記積層体の長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の直進カット性が１０ｍｍ以下であり、長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の引裂強度が１．２Ｎ以下である、［６］に記載の積層体。

［８］［６］又は［７］に記載の積層体からなる包装体。

　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムは透明性、ヒートシール性、直進カット性、引裂きやすさ、製袋性、耐破袋性に優れ、開封時にヒゲが発生しにくい包装体を提供するのに適している。

　以下、本発明を詳細に説明する。
（プロピレン－αオレフィンランダム共重合体）
　本発明において、プロピレン－αオレフィンランダム共重合体は、プロピレンとプロピレン以外の炭素原子数が４～２０のα－オレフィンの少なくとも１種との共重合体を挙げることができる。かかる炭素原子数が２又は４～２０のα－オレフィンモノマーとしては、エチレン、ブテン－１、ペンテン－１、４－メチルペンテン－１、ヘキセン－１、オクテン－１等を用いることができる。特に限定されるものではないが、延伸性、低収縮性の面からエチレンを用いるのが好ましい。必要に応じて２種類以上のプロピレン－αオレフィンランダム共重合体を混合して用いることができる。

　プロピレン－αオレフィンランダム共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）の下限は好ましくは０．６ｇ／１０ｍｉｎであり、より好ましくは１．０ｇ／１０ｍｉｎであり、さらに好ましくは１．２ｇ／１０ｍｉｎである。０．６ｇ／１０ｍｉｎ以上であるとフィルム厚みの均一性が損なわれにくい。プロピレン－αオレフィンランダム共重合体のメルトフローレートの上限は好ましくは１２．０ｇ／１０ｍｉｎであり、より好ましくは９．０ｇ／１０ｍｉｎであり、さらに好ましくは８．０ｇ／１０ｍｉｎである。

　プロピレン－αオレフィンランダム共重合体の融点の下限は特に限定されないが好ましくは１１５℃でより好ましくは１２０℃である。１１５℃以上では耐熱性が高まりやすく、またレトルト処理の際に袋の内面同士が融着を起こしにくい。プロピレン－αオレフィンランダム共重合体の融点の上限は特に限定されないが好ましくは１５５℃で、より好ましくは１５０℃である。１５５℃以下であると低温シール性が得らやすい。

　また、プロピレン－αオレフィンランダム共重合体におけるαオレフィン成分の共重合比率が１～１５重量％であるのが好ましく、３～１０重量％であるのが好ましい。プロピレン－エチレンブロック共重合体におけるプロピレン成分の共重合比率が８５～９９重量％であるのが好ましく、９０～９７重量％であるのが好ましい。

　本発明はメタロセン系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体を含有するが、これはメタロセン系のオレフィン重合触媒を用いて重合されたことに起因するものである。
　メタロセン系のオレフィン重合触媒を含有するプロピレン－αオレフィンランダム共重合体はチーグラー・ナッタ系のオレフィン重合触媒を含有するプロピレン－αオレフィンランダム共重合体と比較し、分子量分布が狭く、指標とする重量平均分子量より低分子量側の成分、及び高分子量側の成分が少ないことが特徴である。メタロセン系のオレフィン重合触媒を含有するプロピレン－αオレフィンランダム共重合体を用いるとヒゲの発生が抑制されることを新たに見出した。さらに、透明性や柔軟性、強度が優れる。
　なお、メタロセン系のオレフィン重合触媒とは、（ｉ）シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物（いわゆるメタロセン化合物）と、（ｉｉ）メタロセン化合物と反応して安定なイオン状態に活性化しうる助触媒と、必要により、（ｉｉｉ）有機アルミニウム化合物とからなる触媒であり、公知の触媒はいずれも使用できる。
　メタロセン系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体の中でも、特に好適であるのは、主とするモノマーがプロピレンであり、一定量のエチレンを共重合させたプロピレン－エチレンランダム共重合体である。本報ではランダム共重合体を構成するモノマー組成比の多い順に呼称し記載した。
　メタロセン系のオレフィン重合触媒を含有するプロピレン－αオレフィンランダム共重合体は、具体的には、例えば、エチレン含有量が７重量％のプロピレン－エチレンランダム共重合体（日本ポリプロ製ウィンテックＷＦＸ４Ｍ、樹脂密度９００ｋｇ／ｍ^３、２３０℃、２．１６ｋｇにおけるＭＦＲ７．０ｇ／１０ｍｉｎ、融点１２５℃、メタロセン触媒）、エチレン含有量が７重量％のプロピレン－エチレンランダム共重合体（日本ポリプロ製ＷＦＷ４Ｍ、樹脂密度９００ｋｇ／ｍ^３、２３０℃、２．１６ｋｇにおけるＭＦＲ７．０ｇ／１０ｍｉｎ、融点１３６℃、メタロセン触媒）などが挙げられる。

　本発明において、メタロセン系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体以外に、チーグラー・ナッタ系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体も使用することができる。
　チーグラー・ナッタ系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体Ｂの中でも、特に好適であるのは、主とするモノマーがプロピレンであり、一定量のエチレンを共重合させたプロピレン－エチレンランダム共重合体である。本報ではランダム共重合体を構成するモノマー組成比の多い順に呼称し記載した。

　チーグラー・ナッタ系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体は、具体的には、例えば、エチレン含有量が４重量％のプロピレン－エチレンランダム共重合体（住友化学株式会社製　住友ノーブレンＷＦ５７７ＰＧ、２３０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるＭＦＲ３．２ｇ／１０ｍｉｎ、融点１４２℃）、エチレン含有量が１重量％、ブテン含有量が３．６重量％のプロピレン－エチレン－ブテンランダム共重合体（住友化学株式会社製　住友ノーブレンＦＬ８１１５Ａ、２３０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるＭＦＲ７．０ｇ／１０ｍｉｎ、融点１４８℃）などが挙げられる。

（共重合エラストマー）
　本発明においては、本発明のフィルムを用いて得た包装袋の耐落下破袋性を高める目的で、共重合エラストマーを含有する。
　本発明における共重合エラストマーは、常温付近でゴム状弾性を示すオレフィン系熱可塑性共重合エラストマー、及び／又は比較的高いショア硬度やよい透明性を示すオレフィン系熱可塑性の共重合エラストマーが好ましく、常温付近でゴム状弾性を示すオレフィン系熱可塑性共重合エラストマー、及び比較的高いショア硬度やよい透明性を示すオレフィン系熱可塑性の共重合エラストマーを併用するのがよい。
　これらを併用することにより、直進カット性、引裂きやすさを付与しても、透明性、ヒートシール性及び耐破袋性も容易に得られやすい。

　共重合エラストマーの２３０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．２～５．０ｇ／１０ｍｉｎ、密度が８２０～９３０ｋｇ／ｍ^３、ＧＰＣ法により求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．３～６．０であるものを用いるのが望ましい形態である。荷重２．１６ｋｇにおけるメルトフローレイト（ＭＦＲ）が０．２ｇ／１０ｍｉｎ以上であると、均一に混練しやすく、フィッシュアイが発生しにくく、また５．０ｇ／ｍｉｎ以下であると、耐破袋性も向上しやすい。

　共重合エラストマーの極限粘度［η］は、ヒートシール強度保持とインパクト強度保持、落袋強度の観点からの点で１．０ｄｌ／ｇ～５．０ｄｌ／ｇが好ましく、好適には１．２ｄｌ／ｇ～３．０ｄｌ／ｇである。極限粘度［η］が１．０ｄｌ／ｇ以上であると、均一に混練しやすく、フィッシュアイが発生しにくい。また５．０ｄｌ／ｇ以下であると耐破袋性及び、ヒートシール強度を高めやすい。

　常温付近でゴム状弾性を示すオレフィン系熱可塑性共重合エラストマーとして、エチレンとブテンを共重合させて得られる非晶性または低結晶性のエラストマーであるエチレン－ブテン共重合エラストマーがある。

　エチレン－プロピレン共重合エラストマーにおけるエチレン成分の共重合比率が５５～８５重量％であるのが好ましく、６０～８０重量％であるのが好ましい。エチレン－ブテン共重合エラストマーにおけるブテン成分の共重合比率が１５～４５重量％であるのが好ましく、２０～４０重量％であるのが好ましい。
　エチレン－ブテン共重合エラストマーは、具体的には、例えば、ブテン含有量が２２重量％、融点５５℃、密度８７０ｋｇ／ｍ^３、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）６．７ｇ／１０ｍｉｎのエチレン－ブテン共重合エラストマー（三井化学株式会社製タフマーＡ４０７０Ｓ）、

　エラストマーの中でも比較的高いショア硬度やよい透明性を示すオレフィン系熱可塑性共重合エラストマーとして、プロピレンとブテンを共重合させて得られる結晶性のエラストマーであるプロピレン－ブテン共重合エラストマーがある。
　プロピレン－ブテン共重合エラストマーは、具体的には、例えば、ブテン含有量が２０重量％、融点８３℃、密度８７０ｋｇ／ｍ^３、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ）７．０ｇ／１０ｍｉｎのプロピレン－ブテン共重合エラストマー（三井化学株式会社製タフマーＸＭ７０８０）が例示できる。

（添加剤）
　本発明におけるポリオレフィン系樹脂組成物は、アンチブロッキング剤を含んでよい。アンチブロッキング剤は１種類でもよいが、２種類以上の粒径や形状が異なる無機粒子を配合した方が、フィルム表面の凹凸においても、複雑な突起が形成され、より高度なブロッキング防止効果を得ることができる。
　添加するアンチブロッキング剤は特に限定されるものではないが、球状シリカ、不定形シリカ、ゼオライト、タルク、マイカ、アルミナ、ハイドロタルサイト、ホウ酸アルミニウムなどの無機粒子や、ポリメチルメタクリレート、超高分子量ポリエチレンなどの有機粒子を添加することができる。
　２層又は３層以上の多層構成の場合は、全層に添加してもよいが、二軸配向フィルムをラミネートする側の層の表面に凹凸があると、ラミネート加工の外観不良になることがあるので、フィルム同士をヒートシールする側の層のみに添加することが好ましい。
　二軸配向フィルムをラミネートする側の層をラミネート層、その表面をラミネート面と呼び、一方のフィルム同士をヒートシールする側の層をヒートシール層、その表面をヒートシール面と呼ぶ。
　添加するアンチブロッキング剤は添加する層のポリオレフィン系樹脂組成物に対して、３０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、２５００ｐｐｍ以下がより好ましい。３０００ｐｐｍ以下とすることにより、アンチブロッキング剤の脱落を低減することができる。

　本発明のポリオレフィン系樹脂組成物は、有機系潤滑剤を添加しても良い。積層フィルムの滑性やブロッキング防止効果が向上し、フィルムの取り扱い性がよくなる。その理由として、有機滑剤がブリードアウトし、フィルム表面に存在することで、滑剤効果や離型効果が発現したものと考える。
　有機系潤滑剤は常温以上の融点を持つものを添加することが好ましい。有機滑剤は、脂肪酸アミド、脂肪酸エステルが挙げられる。
　具体的にはオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ヘキサメチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミドなどである。これらは単独で用いても構わないが、２種類以上を併用することで過酷な環境下においても滑性やブロッキング防止効果を維持することができるので好ましい。

　本発明のポリオレフィン系樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応じて任意の層に適量の酸化防止剤、帯電防止剤、防曇剤、中和剤、造核剤、着色剤、その他の添加剤及び無機質充填剤等を配合することができる。
　酸化防止剤として、フェノール系やホスファイト系の併用、もしくは一分子中にフェノール系とホスファイト系の骨格を有したものを単独使用が挙げられる。中和剤として、ステアリン酸カルシウム等が挙げられる。

（ポリオレフィン系樹脂フィルム）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムは、単層であっても良く、２層以上の複数層からなるものであっても良い。例えば、ヒートシール層／ラミネート層、ヒートシール層／中間層／ラミネート層の３層構成とすることができ、さらにそれぞれの層を複数の層から構成されるものでも良い。

　ヒートシール層とは、ポリオレフィン系樹脂フィルムの最表面側に位置する層であり、その面同士を向かい合わせて熱圧着することで、包装体を製造することができる。
　ヒートシール層と反対側の最表面側に位置する層がラミネート層であり、ポリエステルフィルムやポリアミドフィルムなどの基材フィルムと貼り合わせて積層することができる。
　ヒートシール層／中間層／ラミネート層の３層構成の場合は、本発明のフィルム製品の端部あるいはそのものを回収し、再度ペレット化したものを中間層の原料として使用することにより、引裂き性、ヒートシール強度、耐破袋性などの特性を損なうことなくフィルム製品のコストを下げることができる。

（プロピレン－αオレフィンランダム共重合体）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの各層において、ポリオレフィン系樹脂の合計１００重量部において、メタロセン系のオレフィン重合触媒を含有するプロピレン－αオレフィンランダム共重合体は２０重量部以上９５重量部以下の範囲で含有する。メタロセン系のオレフィン重合触媒を含有するプロピレン－αオレフィンランダム共重合体が２５重量部以上であるとヒゲの発生を抑制しやすく、９５重量部以下であると耐破袋性に優れる。２５重量部以上９０重量部以下の範囲が好ましい。
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの各層において、ポリオレフィン系樹脂の合計１００重量部において、チーグラー・ナッタ系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体は０重量部以上７５量部以下の範囲で含有する。チーグラー・ナッタ系のオレフィン重合触媒を含有するプロピレン－αオレフィンランダム共重合体が７５重量部以下であるとヒゲの発生を抑制しやすい。

（共重合体エラストマー）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの各層において、ポリプロピレン系樹脂の合計１００重量部において、エチレン－プロピレン共重合エラストマー、プロピレン－ブテン共重合エラストマー、エチレン－ブテン共重合エラストマーからなる群から選ばれる少なくとも１種以上のエラストマーを５重量部以上１５重量部以下の範囲で含有する。５重量部以上であると耐破袋性が優れ、１５重量部以下であると製袋性が優れる。７重量部以上１３重量部以下の範囲が好ましい。

　本発明におけるポリオレフィン系樹脂フィルムはマトリックスポリマーとドメインからなる海島構造を有することにより、良好な耐破袋性を発現させることができる。マトリックスポリマーはプロピレン－αオレフィンランダム共重合体のプロピレンを主成分とする部分を主成分とし、ドメインは共重合エラストマーのエチレンを主成分とする部分を主成分とする。

（ポリオレフィン系樹脂フィルムの製造方法）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの成形方法は、例えばインフレーション方式、Ｔダイ方式が使用できるが、透明性を高めるためや、ドラフトのかけ易さからＴダイ方式が好ましい。インフレーション方式は冷却媒体が空気であるのに対し、Ｔダイ方式は冷却ロールを用いるため、未延伸シートの冷却速度を高くするには有利な製造方法である。冷却速度を速めることにより、未延伸シートの結晶化を抑制できるため、高い透明性が得られるほか、後工程での延伸にかかる負荷を制御しやすく有利となる。こうした理由からＴダイ方式で成型することがより好ましい。

　溶融した原料樹脂をキャスティングし、無配向のシートを得る際の冷却ロールの温度の下限は好ましくは１５℃であり、より好ましくは２０℃である。上記未満であると、冷却ロールに結露が発生し、未延伸シートと冷却ロールとが密着不足となり、厚み不良の原因となることがある。冷却ロールの上限は好ましくは５０℃でより好ましくは４０℃である。５０℃以下であるとポリオレフィン系樹脂フィルムの透明性が悪化しにくい。

　無配向のシートを延伸する方式は、例えばインフレーション方式、テンター横延伸方式、ロール縦延伸方式が使用できるが、配向の制御のし易さからロール縦延伸方式が好ましい。
　ここでいう縦延伸とは、原料樹脂組成物をキャスティングしてから延伸したフィルムを巻取る工程までのフィルムが流れる方向を意味し、横方向とは流れ方向と直角の方向を意味する。

　無配向のシートを適切な条件で延伸することにより、直進カット性が発現する。これは分子鎖が延伸方向に規則的に配列されるためである。
　延伸倍率の下限は好ましくは３．０倍である。３．０倍以上であると延伸方向の引裂強度が大きくなりにくく、直進カット性が得られやすい。より好ましくは３．５倍であり、さらに好ましくは３．８倍である。
　延伸倍率の上限は好ましくは５．５倍である。５．５倍以下である過剰に配向が進行しにくく、長手方向の熱収縮率が大きくなりにくい。より好ましくは５．０倍であり、さらに好ましくは４．５倍である。

　延伸ロール温度の下限は好ましくは８０℃である。８０℃以上であるとフィルムにかかる延伸応力が高くなり過ぎず、長手方向の熱収縮率が大きくなりにくい。より好ましくは９０℃である。
　延伸ロール温度の上限は好ましくは１４０℃である。１４０℃以下であると、フィルムにかかる延伸応力が低くなり過ぎず、フィルムの長手方向の熱収縮率が低下しすぎないばかりか、延伸ロールにフィルムが融着しにくい。より好ましくは１３０℃であり、さらに好ましくは１２５℃であり、特に好ましくは１１５℃である。

　未延伸シートを延伸工程に導入する前に予熱ロールに接触させ、シート温度を上げておくことが好ましい。
　無配向のシートを延伸する際の予熱ロール温度の下限は好ましくは８０℃であり、より好ましくは９０℃である。８０℃以上であると延伸応力が高くなり過ぎず、厚み変動が悪化しにくい。予熱ロール温度の上限は好ましくは１４０℃であり、より好ましくは１３０℃であり、さらに好ましくは１２５℃である。１４０℃以下であると、ロールにフィルムが粘着しにくく、フィルム厚み変動が大きくなりにくい。

　延伸工程を経たポリオレフィン系樹脂フィルムには、熱収縮を抑制するためにアニール処理を行うことが好ましい。アニール処理方式には、ロール加熱方式、テンター方式などがあるが、設備の簡略さやメンテナンスのし易さからロール加熱方式が好ましい。
　アニール処理することによって、フィルムの内部応力を低下させることで、フィルムの熱収縮を抑えることができるため、従来のように引裂き性を高めるために、延伸倍率を単に大きくする場合に比べて長手方向の熱収縮率やヒートシール強度を犠牲にすることがない。しかし、長手方向の熱収縮率やヒートシール強度以外の特性に悪影響を与える場合があるが、本発明では共重合エラストマーを併用することにより耐破袋性などのへの悪影響を抑えることができる。
　アニール処理温度の下限は好ましくは８０℃である。８０℃以上であると長手方向の熱収縮率が高くなりにくく、引裂強度が大きくなりやすく、製袋後やレトルト後の包装袋の仕上がりが悪化しにくい。より好ましくは１００℃であり、１１０℃が特に好ましい。
　アニール処理温度の上限は好ましくは１４０℃である。アニール処理温度が高い方が、長手方向の熱収縮率が低下しやすいが、これを超えると、フィルム厚み変動が悪化したり、フィルムが製造設備に融着したりすることがある。より好ましくは１３５℃である。

　アニール工程では加熱後のロールの回転速度を小さくするなど、フィルムの搬送速度を順次遅くして、緩和工程を設けることができる。緩和工程を設けることにより、製造されたポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向の熱収縮率を小さくすることができる。
　緩和工程の緩和率の上限は好ましくは１０％であり、より好ましくは８％である。１０％以下であると長手方向の熱収縮率が小さくなりすぎない。緩和率の下限は好ましくは１％であり、より好ましくは３％である。１％以上であると、ポリオレフィン系樹脂フィルムの熱収縮率が高くなりにくい。

　本発明においては、以上に記述したポリオレフィン系樹脂フィルムの少なくとも片側の表面又はラミネート層の表面にコロナ処理等で表面を活性化させるのが好ましい。該対応により基材フィルムとのラミネート強度が向上する。

（フィルム厚み）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの厚みの下限は好ましくは２０μｍであり、より好ましくは３０μｍであり、さらに好ましくは４０μｍであり、特に好ましくは５０μｍである。２０μｍ以上であると基材フィルムの厚みに対し相対的に厚くなるため、積層体としての直進カット性が悪化しにくく、またフィルムの腰感が得られ加工しやすい他、耐衝撃性が得られやすく耐破袋性が得られやすい。フィルム厚みの上限は好ましくは１５０μｍであり、より好ましくは１００μｍであり、さらに好ましくは８０μｍである。１５０μｍ以下であるとフィルムの腰感が強すぎず加工しやすくなるあるほか、好適な包装体を製造しやすい。

　ポリオレフィン系樹脂フィルムの特性について述べる。
（長手方向の配向係数）
　本発明で使用する長手方向の配向係数ΔＮｘは式１により計算することができる。
ΔＮｘ＝Ｎｘ－（Ｎｙ＋Ｎｚ）／２　（式１）
　Ｎｘ：長手方向の屈折率
　Ｎｙ：長手方向、面方向に対し垂直方向の屈折率
　Ｎｚ：厚み方向の屈折率
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向の配向係数ΔＮｘの下限は好ましくは０．０１３０であり、より好ましくは０．０１５０であり、更に好ましくは０．０１６０である。０．０１３０以上であると包装体の直進カット性が得られやすい。長手方向の配向係数ΔＮｘの上限は好ましくは０．０２５０であり、より好ましくは０．０２２０である。０．０２５０以下であるとヒートシール強度が低下ににくい。

（熱収縮率）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向及び幅方向のうちの１２０℃における熱収縮率が大きい方の上限は１０％である。１０％以下であると引裂強度が小さくなると同時に、ヒートシール時や包装体のレトルト時の収縮が大きくなり、包装体の外観に優れる。好ましくは８％であり、さらに好ましくは７％であり、より好ましくは６％であり、特に好ましくは５％である。
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの長手向及び幅方向のうちの１２０℃における熱収縮率が大きい方の熱収縮率の下限は１％である。これ１％以上であると、引裂き強度を小さくしやすい。好ましくは２％である。

　直進カット性を出すには、Ｘ軸方向の配向係数ΔＮｘの下限は０．０１３０である必要があるが、長手方向及び幅方向のうちの１２０℃における熱収縮率が大きい方の１２０℃における熱収縮率の上限が１０％であるとヒゲが発生しにくい。この理由は、ヒートシールで熱融解させると、シール部分やシール端に配向が残りにくいため、ヒートシール時に、基材フィルムと積層されたフィルムは基材フィルムに拘束されているので収縮しにくい。このためフィルムに力がかかりので、フィルムを再度配向しにくいためと推察される。
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向及び幅方向のうちの１２０℃における熱収縮率が大きい方と直角方向の熱収縮率の上限は１％である。１％以下であると、長手方向の引裂強度が小さくなりやすく、直進カット性が得られやすい。好ましくは０．５％である。本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向及び幅方向のうちの１２０℃における熱収縮率が大きい方と直角方向の熱収縮率の下限は－５％である。－５％以上であると、ヒートシールを行った時に伸びが発生し、包装体の外観が悪化する場合がある。好ましくは－３％である。

（引裂強度）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の引裂強度の上限は好ましくは０．７０Ｎであり、好ましくは０．５０Ｎであり、より好ましくは０．４５Ｎであり、さらに好ましくは０．４０Ｎである。０．７０Ｎ以下であるとラミネートフィルムを引裂きやすい。
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の引裂強度の下限は好ましくは０．１０Ｎである。０．１０Ｎ以上であると耐破袋性が得られやすい。より好ましくは０．２０Ｎである。

（ヘイズ）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムのヘイズの下限は好ましくは３．０％であり、より好ましくは５．０％である。３．０％以上であるとフィルム表面の凹凸が極端に少ない状態ではないため包装体の内面ブロッキングが発生しにくい。ヘイズの上限は好ましくは３５．０％であり、より好ましくは２０．０％であり、更に好ましくは１５．０％であり、よりさらに好ましくは１０％であり、最も好ましくは８％である。３５．０％以下であると包装体の視認性を得られやすい。

（突刺し強度）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの突刺し強度の下限は好ましくは３Ｎであり、より好ましくは４Ｎ／μｍであり、さらに好ましくは５Ｎである。３Ｎ以上であると包装体に突起が当たった時にピンホールが発生しにくい。突刺し強度の上限は好ましくは１０Ｎである。１０Ｎ以下であるとると腰感が強すぎず、フィルムまたは積層体にした時のハンドリングが容易となる。

（突刺強度）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの１μｍあたりの突刺強度の下限は好ましくは０．０５Ｎ／μｍであり、より好ましくは０．０９Ｎ／μｍである。０．０５Ｎ／μｍ以上であると包装体に突起が当たった時にピンホールが発生しにくい。突刺強度の上限は好ましくは１．０Ｎ／μｍであり、より好ましくは０．８Ｎ／μｍであり、さらに好ましくは０．５Ｎ／μｍである。１．０μｍ／μｍ以下であると腰感が強すぎず、フィルムまたは積層体にした時のハンドリングが容易となる。

（加速ブロッキング強度）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの加速ブロッキング強度の下限は好ましくは２０ｍＮ／７０ｍｍであり、より好ましくは３０ｍＮ／７０ｍｍであり、さらに好ましくは１００ｍＮであり、よりさらに好ましくは２００ｍＮであり、特に好ましくは２５０ｍＮである。２０ｍＮ／７ｍｍ以上であるとフィルムの腰感が得られやすい。加速ブロッキング強度の上限は好ましくは６００ｍＮ／７０ｍｍであり、より好ましくは５００ｍＮ／７０ｍｍであり、更に好ましくは４００ｍＮ／７０ｍｍであり、よりさらに好ましくは３００ｍＮである。６００ｍＮ／７０ｍｍ以下であると包装体の内面でブロッキングを起こしにくい。

（濡れ張力）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムの、ポリアミド樹脂フィルム、ポリエステル樹脂フィルム、及びポリプロピレン樹脂フィルムからなる群から選択される少なくとも１種のフィルムとラミネートする面の濡れ張力の下限は好ましくは３０ｍＮ／ｍであり、より好ましくは３５ｍＮ／ｍである。３０ｍＮ／ｍ以上であるとラミネート強度が低下しにくい。濡れ張力の上限は好ましくは５５ｍＮ／ｍであり、より好ましくは５０ｍＮ／ｍである。５５ｍＮ／ｍ以下であるとポリオレフィン系樹脂フィルムをロールに巻回したときにフィルム同士のブロッキングが発生しにくい。

（積層体の構成及び製造方法）
　本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムを用いた積層体は、前記ポリオレフィン系樹脂フィルムをシーラントとして用い、ポリアミド樹脂フィルム、ポリエステル樹脂フィルム、及びポリプロピレン樹脂フィルムからなる群から選択される少なくとも１種のフィルムとの積層体である。また、公知の技術として接着性やバリア性を付与する目的でこれらの基材フィルムにコーティングや蒸着加工をしたものを用いたり、アルミ箔をさらに積層するなどの構成としてもよい。
　具体的には例えば、二軸延伸ＰＥＴフィルム／アルミ箔／シーラント、二軸延伸ＰＥＴフィルム／二軸延伸ナイロンフィルム／シーラント、二軸延伸ナイロンフィルム／シーラント、二軸延伸ポリプロピレンフィルム／シーラント、二軸延伸ＰＥＴフィルム／二軸延伸ナイロンフィルム／アルミ箔／シーラントなどが挙げられる。
　この中でも二軸延伸ナイロンフィルムは、従来のシーラントを使用した場合は積層体の直進カット性が大きく悪化してしまう。本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムをシーラントとして使用することで、いずれの構成においても良好な直進カット性の積層体を製造することができる。
　積層の方法はドライラミネート方式、押し出しラミネート方式など公知の方法が使用できるが、いずれのラミネート方式であっても良好な直進カット性の積層体を製造することができる。

　積層体の特性について述べる。
（突刺強度）
　本発明の積層体のレトルト前の突刺強度の下限は好ましくは１０Ｎであり、より好ましくは１５Ｎであり、さらに好ましくは１８Ｎである。１０Ｎ以上であると包装体に突起が接触した時にピンホールが発生しにくい。突刺強度の上限は好ましくは４５．０Ｎであり、より好ましくは３０．０Ｎであり、さらに好ましくは２５．０Ｎである。４５．０Ｎ以下であると積層体の腰感が強すぎずハンドリングが容易となる。

（引裂強度）
　本発明の積層体の長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の引裂強度の上限は好ましくは１．２Ｎである。１．２Ｎ以下であると積層体を引裂きやすい。より好ましくは１．０Ｎであり、さらに好ましくは０．８Ｎであり、よりさらに好ましくは０．５Ｎである。

（直進カット性）
　直進カット性とは、ラミネートフィルム（積層体）を引裂いた際に、一方向に真直ぐに引裂ける性能を示す。測定は以下の方法で行った。本実施例では長手方向に延伸したので、熱収縮率は長手方向で高く、前記一方向は長手方向となる。従って、長手方向のみで直進カット性を評価した。
　ラミネートフィルムを長手方向１５０ｍｍ、長手方向と垂直（幅方向）６０ｍｍ、の短冊に切り出し、短辺の中央部から長手方向に沿って３０ｍｍの切り込みを入れた。ＪＩＳ　Ｋ７１２８－１：１９９８に準じてサンプルを引き裂いた。長手方向に、切込み３０ｍｍを含まず１２０ｍｍ引き裂いた時点で、長手方向と垂直（幅方向）に移動した距離を測定し、その絶対値を記録した。向かって右側の切片を上側のつかみ具に挟む場合、向かって左側の切片を上側のつかみ具に挟む場合の両方を各Ｎ＝３で測定を行い、それぞれの平均値を算出した。右側、左側の測定結果のうち、数値の大きい方を採用した。

（直進カット性）
　本発明の積層体の直進カット性の上限は、好ましくは１０ｍｍであり、より好ましくは９ｍｍであり、さらに好ましくは７ｍｍである。１０ｍｍ以下であると包装体が泣別れしにくい。下限は１ｍｍであればよい。

（泣別れ）
　本発明の積層体の泣別れの上限は好ましくは１２ｍｍであり、より好ましくは８ｍｍであり、さらに好ましくは５ｍｍであり、よりさらに好ましくは４ｍｍである。１２ｍｍ以下であると包装体を引裂いた際、内容物がこぼれにくい。下限は１ｍｍであればよい。

（ヒゲの発生率）
　発明のポリオレフィン系樹脂フィルムと基材フィルムとのラミネートフィルムをヒートシールフィルム同士を向い合せヒートシールし、内寸が長手方向１２０ｍｍ、長手方向と垂直（幅方向）１７０ｍｍの四方シール袋を作成した。四方シール袋の端にノッチを作成し、長手方向に手で引裂き、糸状のフィルム片（ヒゲ）が発生した回数と引裂き回数から計算したヒゲ発生率は３０％以下であるのが好ましく、２５以下％がより好ましく、２０％以下がさらに好ましく、１６％以下が特に好ましく、１０％以下が最も好ましい。下限は１％であればよい。
　ラミネートフィルムは、本発明のポリオレフィン系樹脂フィルムと基材フィルム（東洋紡製二軸延伸ナイロンフィルム、Ｎ１１０２、厚み１５μｍ、配向角が長手方向に対し２２°）とを、エステル系ドライラミネート用接着剤（東洋モートン社製、ＴＭ５６９）３３．６質量部、硬化剤として（東洋モートン社製、ＣＡＴ１０Ｌ）４．０質量部、及び酢酸エチル６２．４質量部を混合して得られたエステル系接着剤を使用し、接着剤の塗布量が３．０ｇ／ｍ２となるようドライラミネートした。積層したラミネートフィルムを４０℃に保ち、３日間エージングを行い、ラミネートフィルムを得た。

（製袋仕上がり）
　積層体をヒートシールしながら包装体を製造する工程でフィルムが熱収縮を起こすと、その部分がシワとなったり、包装体の寸法不良が発生したりすることがある。四方シール袋を製造した際の仕上がり状態はヒートシール部分にシワが発生していないことが好ましく、ヒートシール部分の波うちが無いことがより好ましい。ヒートシール部にシワが発生すると、包装体の外観を損なうことがある。

（レトルト収縮率）
　本発明の積層体のレトルト収縮率の上限は好ましくは５％である。これを超えると、レトルト後の包装体の外観が悪化することがある。より好ましくは４％である。一方向のレトルト収縮率の下限は－５％である。これ未満であると、レトルト後の伸びが大きく、破袋の原因となることがある。より好ましくは－２％であり、更に好ましくは０％である。

（ヒートシール強度）
　本発明の積層体のレトルト前のヒートシール強度の下限は好ましくは２０Ｎ／１５ｍｍであり、より好ましくは３５Ｎ／１５ｍｍであり、更に好ましくは４０Ｎ／１５ｍｍである。２０Ｎ／１５ｍｍ以上であると耐破袋性が得られやすい。ヒートシール強度は６０Ｎ／１５ｍｍあれば十分である。

（ヒートシール強度）
　本発明の積層体のレトルト前のヒートシール強度の下限は好ましくは３５Ｎ／１５ｍｍであり、より好ましくは４０Ｎ／１５ｍｍである。上記未満であると耐破袋性が悪化することがある。ヒートシール強度は１２１℃、３０分のレトルト処理後においても３５Ｎ／１５ｍｍ以上を維持していることが好ましい。ヒートシール強度の上限は好ましくは６０Ｎ／１５ｍｍである。上記を越えるためにはフィルムの厚みを増大させる等が必要となるため、コスト高となることがある。

（包装体）
　食料品などの内容物を自然界の埃やガスなどから保護することを目的に、内容物の周囲を包むように配置された前記積層体を包装体と呼ぶ。包装体は前記積層体を切り出し、加熱したヒートシールバーや超音波シールなどで内面同士を接着し、袋状にするなどして製造され、例えば長方形の積層体２枚をシーラント側が内側になるよう重ね、四辺をヒートシールした四方シール袋などが広く使用されている。内容物は食料品であってもよいが、日用雑貨などその他の生産物などであってもよく、包装体の形状もスタンディングパウチやピロー包装体などの長方形以外の形状であってもよい。
　また、加圧するなどして沸点上昇させ１００℃以上とした熱水による加熱殺菌の熱に耐え得る包装体をレトルト用包装体と呼ぶ。また、その包装体を提供することを目的とするフィルムをレトルト用フィルムと呼ぶ。

（耐破袋性）
　本発明の積層体から作成した四方シール袋を落下させ、袋が破れるまで落下を繰り返し、繰り返しの落下回数を測定したときの、破袋せずに残存したものの個数の割合が５０％となったときの落下回数が５回以上であることが、実用上好ましく、１０回以上であることがより好ましく、１２回以上であることがさらに好ましく、１３回以上がよりさらに好ましい。

　以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、これらに限定されるものではない。各実施例で得られた特性は以下の方法により測定、評価した。評価の際、フィルム製膜の工程におけるフィルムの流れ方向を長手方向、流れ方向に垂直な方向を幅方向とした。

（１）樹脂密度
　ＪＩＳ　Ｋ７１１２：１９９９年のＤ法（密度こうばい管）に準じて密度を評価した。Ｎ＝３で測定し、平均値を算出した。

（２）メルトフローレート（ＭＦＲ）
　ＪＩＳ　Ｋ－７２１０－１に基づき２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定を行った。Ｎ＝３で測定し、平均値を算出した。

（３）ヘイズ
　ＪＩＳ　Ｋ７１３６に基づきヘイズを測定した。ラミネート前のポリオレフィン系樹脂フィルムにおいて、Ｎ＝３で測定し、平均値を算出した。

（４）引裂強度
　ＪＩＳ　Ｋ７１２８－１：１９９８に準じて引裂強度を測定した。ラミネート前のポリオレフィン系樹脂フィルム、及び積層体それぞれの評価を行った。長手方向、幅方向でそれぞれＮ＝３で測定し、平均値を算出した。

（５）突刺強度
　ポリオレフィン系樹脂フィルム、及び積層体を、食品衛生法における「食品、添加物等の規格基準　第３：器具及び容器包装」（昭和５７年厚生省告示第２０号）の「２．強度等試験法」に準拠して２３℃下で突刺強度を測定した。先端部直径０．７ｍｍの針を、突刺速度５０ｍｍ／分でフィルムに突き刺し、針がフィルムを貫通する際の強度を測定した。得られた測定値をフィルムの厚みで割り、フィルム１μｍあたりの突刺強度［Ｎ／μｍ］を算出した。Ｎ＝３で測定し、平均値を算出した。

（６）長手方向及び幅方向のうちの１２０℃における熱収縮率が大きい方の配向係数、面配向係数
　ＪＩＳ　Ｋ　００６２：１９９９年の化学製品の屈折率測定法に準じて屈折率を評価した。Ｎ＝３で測定し、平均値を算出した。長手方向及び幅方向のうちの１２０℃における熱収縮率が大きい方をＸ軸方向とし、Ｘ軸方向の配向係数ΔＮｘは式１により計算した。
ΔＮｘ＝Ｎｘ－（Ｎｙ＋Ｎｚ）／２　（式１）
　Ｎｘ：長手方向の屈折率
　Ｎｙ：長手方向、面方向に対し垂直方向の屈折率
　Ｎｚ：厚み方向の屈折率

（７）熱収縮率
　ラミネート前のフィルムを１２０ｍｍ四方に切り出した。長手方向、幅方向それぞれに１００ｍｍの間隔となるよう、標線を記入した。１２０℃に保温したオーブン内にサンプルを吊り下げ、３０分間熱処理を行った。標線間の距離を測定し、下記式２に従い、熱収縮率を計算した。Ｎ＝３で測定し、平均値を算出した。
熱収縮率＝（熱処理前の標線長－熱処理後の標線長）／熱処理前の標線長×１００　（％）　（式２）

（８）加速ブロッキング強度
　ポリオレフィン系樹脂フィルムを長手方向１４８ｍｍ、幅方向１０５ｍｍに切り出した。ヒートシール面同士を向かい合わせて重ね合わせた。５０℃環境で３０分予熱をした後、５０℃に保持した７．０ｃｍ四方のアルミ板で挟み込んだ。（株）東洋精機製作所製ミニテストプレスＭＰ－ＳＣＨを使用し、５０℃、１００ｋＮの条件でアルミ板とサンプルをプレスし、１５分間保持した。取り出したサンプルを幅方向７０ｍｍに裁断した。重ねたサンプルを３０ｍｍ開き、３ｍｍ径の金属棒を幅方向に平行になるように挿入した。（株）島津製作所製オートグラフＡＧ－Ｉにサンプルを装着し、長手方向に２００ｍｍ／ｍｉｎの条件で金属棒を移動させる時の加重を測定した。Ｎ＝３で測定し、平均値を算出した。

（９）直進カット性
　直進カット性とは積層体を引裂いた際に、一方向に平行して真直ぐに引裂ける性能を示す。測定は以下の方法で行った。実施例、比較例では延伸方向への直進カット性が発現するため、延伸方向への測定を実施した。
　積層体を延伸方向１５０ｍｍ、測定方向と垂直方向６０ｍｍ、の短冊に切り出し、短辺の中央部から測定方向に沿って３０ｍｍの切り込みを入れた。ＪＩＳ　Ｋ７１２８－１：１９９８に準じてサンプルを引き裂いた。切込み３０ｍｍを含まず延伸方向に１２０ｍｍ　引き裂いた時点で、延伸方向と垂直方向に移動した距離を測定し、その絶対値を記録した。向かって右側の切片を上側のつかみ具に挟む場合、向かって左側の切片を上側のつかみ具に挟む場合の両方を各Ｎ＝３で測定を行い、それぞれの平均値を算出した。右側、左側の測定結果のうち、数値の大きい方を採用した。

（１０）泣別れ
　積層体をヒートシールフィルム同士を向い合せヒートシールし、内寸延伸方向１２０ｍｍ、延伸方向に垂直方向１７０ｍｍの四方シール袋を作成した。四方シール袋の端にノッチを作成し、延伸方向に手で引裂いた。反対の端までカットを進め、袋の表側と裏側のフィルムの引裂き線のズレを測定した。右手側が手前になる方向、左手側が手前になる方向の両方について各Ｎ＝３で測定した平均値を算出し、大きい方の測定値を採用した。

（１１）レトルト収縮率
　ラミネートフィルムを１２０ｍｍ四方に切り出した。ＭＤ方向、ＴＤ方向それぞれに１００ｍｍの間隔となるよう、標線を記入した。１２１℃、３０分間熱水でレトルト処理を行った。標線間の距離を測定し、下記式に従い、レトルト収縮率を測定した。各Ｎ＝３で測定を行い、平均値を算出した。
レトルト収縮率＝（処理前の標線長－処理後の標線長）／処理前の標線長×１００　（％）

（１２）製袋仕上がり
　積層体のポリオレフィン系樹脂フィルム側同士を重ね合せ、０．２ＭＰａの圧力で１秒間、シールバーの幅１０ｍｍ、ヒートシール温度２２０℃でヒートシールし、内寸長手方向１２０ｍｍ、幅方向１７０ｍｍの四方シール袋を作成した。この四方シール袋の仕上がり状態を目視で確認した。
　○：ヒートシール部付近のゆがみが無く、袋が完全に長方形である
　△：ヒートシール部付近のゆがみが少ない
　×：ヒートシール部付近のゆがみが大きく、袋のエッジが波打っている

（１３）ヒートシール強度
　ヒートシール条件および強度測定条件は次の通りである。すなわち、実施例・比較例で得られた積層体のポリオレフィン系樹脂フィルム側同士を重ね合せ、０．２ＭＰａの圧力で１秒間、シールバーの幅１０ｍｍ、ヒートシール温度２２０℃でヒートシールした後、放冷した。各温度でヒートシールされたフィルムからそれぞれ長手方向８０ｍｍ、幅方向１５ｍｍの試験片を切り取り、各試験片について、クロスヘッドスピード２００ｍｍ／分でヒートシール部を剥離した際の剥離強度を測定した。試験機はインストロンインスツルメンツ製の万能材料試験機５９６５を使用した。各Ｎ＝３回で測定を行い、平均値を算出した。

（１４）シール開始温度
　シール開始温度は、製袋機での連続生産を想定した際の生産性に関係する項目である。製袋適正が良いとは、基材フィルムが収縮や破壊が発生しない温度範囲で、十分な密封性が得られることである。ヒートシール温度の評価を以下の様にして行った。
　前記ヒートシール強度の測定において、ヒートシールバーの温度を５℃ピッチで変更し、それぞれＮ＝３でヒートシール強度の測定を行った。ヒートシール強度が３０Ｎを超える直前の温度におけるヒートシール温度と、超えた直後の温度におけるヒートシール温度を加重平均して算出した。

（１５）ヒゲの発生率
　ラミネートフィルムをヒートシールフィルム同士を向い合せヒートシールし、内寸ＭＤ方向１２０ｍｍ、ＴＤ方向１７０ｍｍの四方シール袋を作成した。四方シール袋の端にノッチを作成し、ＭＤ方向に手で引裂いた。糸状のフィルム片（ヒゲ）が発生した回数より発生率を計算した。右手側が手前になる方向、左手側が手前になる方向の両方についてｎ＝１００で行い、大きい方の測定値を採用した。
ヒゲ発生率＝ヒゲ発生回数／引裂き回数　×１００（％）

（１６）耐破袋性
　積層体を切り出し、飽和食塩水を３００ｍｌ封入した内寸縦１７０ｍｍ、横１２０ｍｍの四方シール袋を作製した。この際のヒートシール条件は０．２ＭＰａの圧力で１秒間、シールバーの幅１０ｍｍ、ヒートシール温度２２０℃とした。製袋加工後に四方シール袋の端部を切り落とし、ヒートシール幅は５ｍｍとした。前記四方シール袋を１１５℃において３０分間レトルトした。次に－５℃の環境に８時間放置し、その環境下において１．０ｍの高さから四方シール袋を平坦なコンクリート床に落下させた。袋が破れるまで落下を繰り返し、繰り返しの落下回数を測定し、下記のように段階を設けた。袋の個数は各水準で２０個とした。
　◎：残存率が５０％となる落下回数が１３回以上
　○：残存率が５０％となる落下回数が１０回以上１２回以下
　△：残存率が５０％となる落下回数が５回以上９回以内
　×：残存率が５０％となる落下回数が４回以内

（１７）配向角
　基材フィルムの配向角（°）は王子計測機器（株）製分子配向計ＭＯＡ－６００４で測定した。長手方向１２０ｍｍ、幅方向１００ｍｍにサンプルを切り出し、計測器に設置し、測定されたＡｎｇｌｅの値を配向角とした。なお、長手方向が０°である。Ｎ＝３で測定し、平均値を算出した。

（実施例１）
（ポリオレフィン系樹脂フィルム）
（使用原料）
　実施例１のポリプロピレン系樹脂フィルムについて、後出の表１に示した各層の樹脂組成とその割合に基づき、原料を調整した。これらの原料を均一になるように混合し、ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造するための混合原料を得た。
１）原料Ａ　日本ポリプロ製プロピレン－エチレンランダム共重合体　ＷＦＸ４Ｍ（エチレン含有量７重量％、樹脂密度９００ｋｇ／ｍ^３、２３０℃、２．１６ｋｇにおけるＭＦＲ７．０ｇ／１０ｍｉｎ、融点１２５℃、メタロセン触媒）
２）原料Ｂ　日本ポリプロ製プロピレン－エチレンランダム共重合体　ＷＦＷ４Ｍ（エチレン含有量７重量％、樹脂密度９００ｋｇ／ｍ^３、２３０℃、２．１６ｋｇにおけるＭＦＲ７．０ｇ／１０ｍｉｎ、融点１３６℃、メタロセン触媒）
３）原料Ｃ　住友化学製プロピレン－エチレンランダム共重合体　ＷＦ５７７ＰＧ（エチレン含有量４重量％、２３０℃、２．１６ｋｇにおけるＭＦＲ３．２ｇ／１０ｍｉｎ、融点１４２℃、チーグラー・ナッタ触媒）
４）原料Ｄ　三井化学製プロピレン－ブテン共重合エラストマー樹脂　ＸＭ７０８０（ブテン含有量２０重量％、融点８３℃、２３０℃、２．１６ｋｇにおけるＭＦＲ６．７ｇ／１０ｍｉｎ、密度８７０ｇ／ｍ^３）
５）原料Ｅ　三井化学製エチレン－ブテン共重合エラストマー樹脂　Ａ４０７０Ｓ（ブテン含有量２２重量％、融点５５℃、２３０℃、２．１６ｋｇにおけるＭＦＲ７．０ｇ／１０ｍｉｎ）

　ポリプロピレン系樹脂の混合物の合計を１００重量部とし、有機滑剤としてエルカ酸アミド３２０ｐｐｍと、無機アンチブロッキング剤として平均粒径４μｍのシリカをその含有量が樹脂組成物中に２４００重量ｐｐｍとなるように添加した。これらの原料を均一になるように混合し、ポリオレフィン系樹脂フィルムを製造するための混合原料を得た。

（溶融押出）
　中間層に用いる混合原料をスクリュー直径９０ｍｍの３ステージ型単軸押出し機で、ラミネート層用およびヒートシール層用の混合原料をそれぞれ直径４５ｍｍおよび直径６５ｍｍの３ステージ型単軸押出し機を使用し、ラミネート層／中間層／ヒートシール層の順になるよう導入し、巾８００ｍｍでプレランドを２段階にし、かつ溶融樹脂の流れが均一になるように段差部分の形状を曲線状としてダイス内の流れが均一になるように設計したＴスロット型ダイに導入し、ダイスの出口温度を２３０℃で押出した。ラミネート層／中間層／ヒートシール層の厚み比率はそれぞれ２５％／５０％／２５％とした。ラミネート層、中間層、ヒートシール層のいずれにも同様に前記混合原料を投入した。
（冷却）
　ダイスから出てきた溶融樹脂シートを２１℃の冷却ロールで冷却し、厚みが２１０μｍよりなる未延伸のポリオレフィン系樹脂フィルムを得た。冷却ロールでの冷却に際しては、エアーノズルで冷却ロール上のフィルムの両端を固定し、エアーナイフで溶融樹脂シートの全幅を冷却ロールへ押さえつけ、同時に真空チャンバーを作用させ溶融樹脂シートと冷却ロールの間への空気の巻き込みを防止した。エアーノズルは、両端ともフィルム進行方向に直列に設置した。ダイス周りはシートで囲い、溶融樹脂シートに風が当たらないようした。

（予熱）
　未延伸シートを加温したロール群に導き、シートとロールを接触させることによってシートを予熱した。予熱ロールの温度は１０５℃とした。複数のロールを使用し、フィルムの両面を予熱した。
（縦延伸）
　前記未延伸シートを縦延伸機に導き、ロール速度差により、３．５倍に延伸し厚みを６０μｍとした。延伸ロールの温度は１０５℃とした。
（アニール処理）
　アニーリングロールを使用し１３０℃で熱処理を施した。複数のロールを使用し、フィルムの両面を熱処理した。
（緩和工程）
　アニーリングロールの次に設置されているロールの速度をアニーリングロールに対し緩和率として５％減速し、フィルムを緩和させた。

（コロナ処理）
　フィルムの片面（ラミネート面）にコロナ処理を施した。
（巻き取り）
　製膜速度は２０ｍ／分で実施した。製膜したフィルムは耳部分をトリミングし、ロール状態にして巻き取った。

（積層体の作成）
　実施例及び比較例で得られたポリオレフィン系樹脂フィルムと、基材フィルムとして東洋紡製の二軸延伸ナイロンフィルム（Ｎ１１０２、厚み１５μｍ、配向角長手方向に対し２２°）とを、主剤（東洋モートン社製、ＴＭ５６９）３３．６質量部と硬化剤（東洋モートン社製、ＣＡＴ１０Ｌ）４．０質量部と酢酸エチル６２．４質量部を混合して得られたエステル系接着剤をその塗布量が３．０ｇ／ｍ^２となるよう基材フィルムに塗布し、ドライラミネートした。これを巻き取ったものを４０℃に保ち、３日間エージングを行い、積層体を得た。

（実施例２～実施例５）
　実施例１において、表１に示す原料を使用し、未延伸ポリオレフィン系樹脂フィルムの厚みを２４０μｍとし、縦延伸倍率を４．０倍とした以外は同様の方法において６０μｍのポリオレフィン系樹脂フィルムを得た。実施例１と同様にして積層体を得た。

（比較例１）
　実施例１において、表２に示す原料を使用した以外は、同様の方法において６０μｍのポリオレフィン系樹脂フィルムを得た。実施例１と同様にして積層体を得た。

（比較例２）
　実施例１において、表２に示す原料を使用し、未延伸ポリオレフィン系樹脂フィルムの厚みを２４０μｍとし、縦延伸倍率を４．０倍とした以外は同様の方法において６０μｍのポリオレフィン系樹脂フィルムを得た。実施例１と同様にして積層体を得た。

（比較例３）
　実施例１において、表２に示す原料を使用し、未延伸ポリオレフィン系樹脂フィルムの厚みを１５０μｍとし、縦延伸倍率を２．５倍とし、緩和工程の緩和率を３％とした以外は同様の方法において６０μｍのポリオレフィン系樹脂フィルムを得た。実施例１と同様にして積層体を得た。

（比較例４）
　実施例１において、表２に示す原料を使用し、未延伸ポリオレフィン系樹脂フィルムの厚みを３６０μｍとし、縦延伸倍率を６．０倍とした以外は同様の方法において６０μｍのポリオレフィン系樹脂フィルムを得た。実施例１と同様にして積層体を得た。

（比較例５）
　実施例１において、表２に示す原料を使用し、未延伸ポリオレフィン系樹脂フィルムの厚みを１５０μｍとし、縦延伸倍率を２．５倍とし、緩和工程の緩和率を３％とした以外は同様の方法において６０μｍのポリオレフィン系樹脂フィルムを得た。実施例１と同様にして積層体を得た。

（比較例６）
　実施例１において、緩和率０を％とした以外は同様の方法において６０μｍのポリオレフィン系樹脂フィルムを得た。実施例１と同様にして積層体を得た。

（比較例７）
　実施例１において、アニール処理をせず、緩和率０を％とした以外は同様の方法において６０μｍのポリオレフィン系樹脂フィルムを得た。実施例１と同様にして積層体を得た。

（比較例８）
　実施例２において、緩和率０を％とした以外は同様の方法において６０μｍのポリオレフィン系樹脂フィルムを得た。実施例２と同様にして積層体を得た。

　比較例１、比較例２ではメタロセン系エチレン－プロピレンランダム共重合体を使用しなかったために、ヒゲの発生頻度が高いものであった。
　比較例３、比較例５では延伸倍率が低く、ｘ軸方向の配向係数が低いために、直進カット性に劣るものであった。
　比較例４では延伸倍率が高く、ｘ軸方向の配向係数が高いために、熱収縮率が高いものであった。
　比較例６～比較例８では、アニール後の緩和率を０％としたために、熱収縮率が高いものであった。
　上記結果を表１、表２に示す。

　表１及び表２で、評価結果を「測定不可＊」としているものは、特性評価中にフィルムが延伸方向に切れてしまい、測定値が得られなかったことを示す。

　本発明により透明性、ヒートシール性、製袋性、耐破袋性に優れ、かつ泣別れなく、容易に引裂ける、開封時においてヒゲが発生しにくい包装体を提供することができ、産業に大きく貢献できる。

Claims (8)

1. 　ポリプロピレン系樹脂組成物からなるポリオレフィン系樹脂フィルムであって、ポリプロピレン系樹の合計１００重量部中において、メタロセン系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体を２０重量部以上９５重量部以下含有し、チーグラー・ナッタ系のオレフィン重合触媒を含むプロピレン－αオレフィンランダム共重合体を０重量部以上７５重量部以下含有し、エチレン－ブテン共重合エラストマー、及びプロピレン－ブテン共重合エラストマー、エチレン－プロピレン共重合エラストマーからなる群から選ばれる少なくとも１種以上のエラストマーを５重量部以上１５重量部以下含有し、前記ポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の熱収縮率が１％以上１０％以下であり、前記ポリオレフィン系樹脂フィルムの屈折率から計算されるｘ軸方向への配向係数がΔＮｘが０．０１３０以上０．０２５０以下である、ポリオレフィン系樹脂フィルム。
2. 　少なくとも２層以上の複数層の構成からなる、請求項１に記載のポリオレフィン系樹脂フィルム。
3. 　前記ポリオレフィン系樹脂フィルムのヘイズが３％以上３５％以下である請求項１又は２に記載のポリオレフィン系樹脂フィルム。
4. 　前記ポリオレフィン系樹脂フィルムの長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の引裂強度が０．７Ｎ以下である請求項１～３のいずれかに記載のポリオレフィン系樹脂フィルム。
5. 　前記ポリオレフィン系樹脂フィルムの少なくとも片面に位置する層のアンチブロッキング剤濃度が３０００ｐｐｍ以下である請求項１～４のいずれかに記載のポリオレフィン系樹脂フィルム。
6. 　請求項１～５のいずれかに記載のポリオレフィン系樹脂フィルムと、ポリアミド樹脂フィルム、ポリエステル樹脂フィルム、及びポリプロピレン樹脂フィルムからなる群から選択される少なくとも１種の重合体からなる二軸配向フィルムとの積層体。
7. 　前記積層体の長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の直進カット性が１０ｍｍ以下であり、長手方向及び幅方向のうち熱収縮率が大きい方向の引裂強度が１．２Ｎ以下である、請求項６に記載の積層体。
8. 　請求項６又は７に記載の積層体からなる包装体。