WO2019116946A1 - クラッド材およびその製造方法 - Google Patents

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智胤 青山
宏人 成枝
キム・イルホ
チョ・ミョンファン
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Ｄｏｗａホールディングス株式会社
ザ・グッドシステム・コーポレーション
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Definitions

  • the present invention relates to a clad material and a method of manufacturing the same, and a clad material suitable for a material of a heat sink for an electronic component mounting substrate and a method of manufacturing the same.
  • a heat sink for electronic component mounting substrates is excellent in thermal conductivity because it is necessary to efficiently dissipate the heat generated from electronic components such as semiconductor elements used for power modules and radio frequency (RF) modules. Needs to be
  • a material of such a heat sink it is a composite by laminating a crystalline carbon material layer such as graphite, carbon fiber and carbon nanotube, and a metal layer such as Cu, Al, Ag, Mg, W, Mo, Si and Zn Composite
  • a carbon-metal composite in which a heat transfer layer composed mainly of copper or aluminum is formed on a dense base composed mainly of carbon eg, a patent Reference 2
  • a heat conductive composite see, for example, Patent Document 3
  • a high temperature pyrolytic graphite layer is disposed between two metal substrates
  • a metal matrix composite in which a carbonaceous member is filled with a metal A metal matrix composite plate
  • the material of these conventional heat sinks has a thermal conductivity of about 300 W / mK at the maximum, and is used as a material of a heat sink for a substrate mounting a power transistor that requires a higher thermal conductivity. Is inadequate.
  • Mo, Mo-Cu alloy, W, W-Cu alloy, Cr and Cr are formed on both sides of the core layer made of a composite material (Cu-C) in which a carbon phase is complexed to a Cu matrix.
  • a heat dissipating plate material is proposed in which a cover layer of one or more selected from the group consisting of -Cu alloy is laminated (see, for example, Patent Document 5).
  • the heat dissipating plate material of Patent Document 5 may peel off at the interface between the core layer and the cover layer due to shear force at the time of punching by press processing to produce the heat dissipating plate, thermal shock to the heat dissipating plate, etc. .
  • the present invention can prevent the occurrence of cracks and peeling even when punched out (by applying a shear force higher than that of thermal shock), and a clad material thereof
  • the purpose is to provide a manufacturing method.
  • the present inventors conducted intensive studies to solve the above problems, and as a result, at least one side of each surface of a Cu-graphite layer obtained by sintering a graphite powder having a Cu film formed on the surface.
  • Co, Ti, and Pd are formed on at least one side of each surface of a Cu-graphite layer obtained by sintering a graphite powder having a Cu film formed on the surface.
  • the Cu layer made of Cu is arranged on the other surface of the Mo-Cu layer, and the pressure is applied between the Cu-graphite layer and the Mo-Cu layer.
  • heating while adding it may be heated while applying pressure between the Mo—Cu layer and the Cu layer.
  • the Cu layer is preferably made of rolled copper foil.
  • the Cu-graphite layer is preferably obtained by heating and sintering a graphite powder having a Cu film formed on the surface while applying pressure.
  • the Mo-Cu layer in which the metal film is formed on at least one side is obtained by forming the metal film on at least one side of the Mo-Cu layer made of the Mo-Cu alloy by sputtering, vapor deposition or plating. Is preferred.
  • the clad material according to the present invention is one kind selected from the group consisting of Co, Ti, Pd, Pt and Ni on both surfaces of a Cu-graphite layer made of a sintered body of a graphite powder having a Cu film formed on the surface.
  • a Mo—Cu layer is stacked via a metal film made of the above metal.
  • a Cu layer made of Cu may be laminated on the surface of the Mo—Cu layer opposite to the metal film.
  • the thickness of the metal film is preferably 10 to 500 nm, and the metal film is preferably intermittently disposed between the Cu-graphite layer and the Mo-Cu layer.
  • a clad material capable of preventing the occurrence of cracks and peeling even by punching (by applying a shear force higher than thermal shock) by press processing.
  • each of the Cu-graphite layers 12 obtained by sintering a graphite powder having a Cu film formed on its surface
  • the metal film 10a is in contact with the Mo--Cu layer 10 on which at least one surface is formed with a metal film 10a made of one metal selected from the group consisting of Co, Ti, Pd, Pt and Ni.
  • the layers are bonded by heating while applying pressure between the Cu-graphite layer 12 and the Mo-Cu layer 10.
  • the metal of the metal film 10a is preferably Co or Ti, and more preferably Co from the viewpoint of adhesion between the Cu-graphite layer 12 and the Mo-Cu layer 10 and cost.
  • the graphite powder having a Cu film formed on the surface has, for example, an average particle size (average length of particles in the longitudinal direction (major axis)) (obtained by classifying commercially available graphite powder with a sieve or the like) is 100.
  • An activation treatment is performed on a graphite powder (preferably 110 to 140 ⁇ m) of graphite powder (preferably 110 to 140 ⁇ m) at 300 to 400 ° C.
  • this activation treatment Of 10 to 20 parts by weight of graphite powder, 1 to 5 parts by weight of glacial acetic acid as a flocculant (preferably 2 to 4 parts by weight), and sulfuric acid so that a Cu film can be favorably formed on the surface of the 50 to 60 parts by weight of copper pentahydrate, 5 to 15 parts by weight of pure water, and 0.5 to 1.0 mm in which the electronegativity is larger than the metal of a Cu salt aqueous solution as a substitution solvent 10) to 20 parts by weight of granules such as Zn, Fe, Al etc.
  • this activation treatment Of 10 to 20 parts by weight of graphite powder, 1 to 5 parts by weight of glacial acetic acid as a flocculant (preferably 2 to 4 parts by weight), and sulfuric acid so that a Cu film can be favorably formed on the surface of the 50 to 60 parts by weight of copper pentahydrate, 5 to 15 parts by weight of pure water, and 0.5 to 1.0 mm in which the electronegativity is
  • the Cu-graphite layer (Cu-graphite plate) 12 is, as shown in FIG. 3, inserted in the mold (or container) 102 with the graphite powder 100 having the Cu film formed on the surface,
  • the mold (or container) 102 is vibrated by vibration means 104 such as an ultrasonic vibrator, and the graphite powder (with a Cu film formed on the surface) in the mold (or container) 102 (as shown in FIG. 4) ) After being oriented to extend in a specific direction (generally horizontal) (as indicated by the arrow A in FIG.
  • the bulk material 106 is subjected to a diamond wire cutting machine or a laser It can be obtained by cutting in the direction perpendicular to the direction of orientation of the (horizontally oriented) graphite powder.
  • the Cu-graphite layer (Cu-graphite plate) 12
  • the Cu-graphite layer is formed to have a ratio of 10 to 60 area% (more preferably 20 to 60 area%).
  • the ratio (area ratio) of the area occupied by Cu with respect to the area of the Cu-graphite layer is obtained by buffing a cross section (cross section perpendicular to the orientation direction of the graphite powder) obtained by cutting the cladding material in the thickness direction It can be calculated as the ratio of the area occupied by Cu to the area of the Cu-graphite layer in the cross section when the area of 703 ⁇ m ⁇ 527 ⁇ m is observed at 1024 pixels ⁇ 768 pixels by a laser microscope.
  • the Mo-Cu layer 10 is preferably a (rolled) plate material made of a Mo-Cu alloy, and when a cross section cut in the thickness direction is analyzed by an electron probe microanalyzer (EPMA), two phases of Cu phase and Mo phase
  • the ratio of the area occupied by the Cu phase to the area of the Mo—Cu layer in the cross section is preferably 20 to 80 area%, and more preferably 40 to 60 area%.
  • the Mo-Cu layer 10 is prepared by inserting an Mo-Cu two-phase alloy powder having an average particle diameter of 10 to 50 ⁇ m (preferably 20 to 40 ⁇ m) into a mold and pressing by 150 to 250 MPa (preferably 180 to 250 MPa).
  • the ratio (area ratio) of the area occupied by the Cu phase to the area of the Mo—Cu layer 10 in the cross section cut in the thickness direction is scanning after the cross section of the clad material cut in the thickness direction is buffed
  • the area of 10200 ⁇ m 2 is observed at 600 times with a scanning electron microscope (SEM), and the ratio of the area occupied by the Cu phase to the area of the Mo-Cu layer in the cross section is shown from the reflection electron composition (COMPO) image of this cross section It can be calculated.
  • SEM scanning electron microscope
  • the Mo-Cu layer 10 having the metal film 10a formed on at least one surface is a metal film having a thickness of 10 to 500 nm (preferably 50 to 100 nm) on at least one surface of the Mo-Cu layer 10 by sputtering, vapor deposition or plating. It can be obtained by forming 10a. If the thickness of the metal film 10a is less than 10 nm, the bonding strength between the Cu-graphite layer 12 and the Mo-Cu layer 10 is too small, and cracks or peeling may occur when the clad material is punched out by pressing. If the thickness is more than 500 nm, the thermal conductivity of the clad material may be 300 W / mK or less.
  • the metal film 10 a is continuous between the Cu-graphite layer 12 and the Mo-Cu layer 10. It does not have to be arranged at the same time, but may be arranged intermittently (as there is a divided part). As described above, when there are divided portions of the metal film 10a, thermal resistance does not easily occur in the thickness direction of the clad material, and efficient thermal diffusion is possible as compared with the case where they are continuously disposed. It is considered to be. Such a divided portion of the metal film 10a is the influence of the progress of the diffusion of the metal element of the metal film 10a, and in this portion, the Cu-graphite layer 12 and the Mo-Cu layer 10 are firmly joined. It is thought that
  • each of the Cu-graphite layers 12 obtained by sintering a graphite powder having a Cu film formed on its surface Mo--having a metal film 10a formed on at least one surface of at least one surface of a metal selected from the group consisting of Co, Ti, Pd, Pt and Ni (preferably Co or Ti, more preferably Co)
  • the Cu layer 10 is disposed such that the metal film 10a abuts, and the Cu layer 14 made of Cu is disposed on the other surface of the Mo-Cu layer 10, and then the Cu-graphite layer 12 and the Mo-Cu layer 10 are formed.
  • the Cu layer is preferably a Cu plate made of rolled copper foil, and may be a Cu plate prepared by applying a pressure of 150 to 250 MPa (preferably 180 to 220 MPa) to a Cu powder.
  • the graphite powder having a Cu film formed on the surface and the Cu-graphite layer 12 obtained by sintering the graphite powder, and the Mo-Cu layer 10 having the metal film 10a formed on at least one surface are described above. It can be manufactured by the same method as that of the first embodiment.
  • the Mo-Cu layer 10 is disposed on both sides of the Cu-graphite layer 12 via the metal film 10 a and the Cu layer 14 made of Cu is disposed on the other side of the Mo-Cu layer 10, the Cu-graphite layer 12 and While applying a pressure of 50 to 110 MPa (preferably 70 to 90 MPa) between the Mo-Cu layer 10 and between the Cu layer 14 and the Mo-Cu layer 10 at 800 to 1100 ° C. (preferably 900 to 1000 ° C.)
  • a pressure of 50 to 110 MPa preferably 70 to 90 MPa
  • the Mo-Cu layer 10 was laminated on the surface of the Cu-graphite layer 12, and the Cu layer made of Cu was laminated and joined on the surface of the Mo-Cu layer opposite to the metal film.
  • a clad material can be obtained.
  • the Cu-graphite layer is formed such that the ratio of the area occupied by Cu (area ratio) to the area of the Cu-graphite layer is preferably 10 to 60 area% (more preferably 20 to 60 area%).
  • the thickness of the clad material varies depending on the application, but for example, when used for a base plate for a high frequency module Is preferably about 0.5 to 2 mm, and is preferably about 2 to 5 mm when used as a power module base plate.
  • the thickness of the Cu—Mo layer 10 is preferably 2 to 10%
  • the thickness of the Cu—graphite layer 12 is 40 to 96%
  • the thickness of the Cu layer 14 is preferably 0 to 20% with respect to the thickness of the clad material.
  • Example 1 First, commercially available scaly graphite powder was classified with a sieve to obtain scaly graphite powder having an average particle diameter of 130 ⁇ m. In addition, the shape and average particle diameter (major axis) were calculated from the image observed with the microscope that this graphite powder is a bowl-shaped graphite powder with an average particle diameter of 130 micrometers. The obtained graphite powder is heated at 350 ° C. for 60 minutes to activate the graphite powder, and then 3 parts by weight of glacial acetic acid and 57 parts by weight of copper sulfate pentahydrate are added to 15 parts by weight of the graphite powder.
  • a graphite powder having a Cu plating film formed on the surface thereof is charged into a mold, and then vibrated for 10 minutes by an ultrasonic vibrator to form a graphite powder (with a Cu plating film formed on the surface) in the mold. Is oriented so as to extend in a substantially horizontal direction, and then uniaxially pressed by a pressing force along a single axis from the upper part in the mold to prepare a sintered compact, and this compact is subjected to current sintering
  • a bulk material having a texture in which the graphite powder with a Cu plating film formed on the surface is generally horizontally oriented by sintering by heating at 930 ° C.
  • a 75 nm-thick Co film is formed on one surface of a plate (Mo-Cu layer) made of a commercially available Mo--Cu alloy (an alloy of 50 mass% of Mo and Cu as the remainder) having a thickness of 50 ⁇ m.
  • a plate (Mo-Cu layer) made of a Mo-Cu alloy on which a Co film is formed on one side of the plate (Mo-Cu layer) is placed in a mold, and the above Cu-graphite plate (Cu-graphite layer)
  • a plate similar to (Mo-Cu layer) is placed in the mold so that the Co film abuts the cut surface on the opposite side of the Cu-graphite layer, and then a pressure of 80 MPa is applied at 950 ° C. 1.5 Heat for 790 ⁇ m thick Cu-g A clad material in which a 50 ⁇ m thick Mo—Cu layer was laminated on both sides of the raphy layer was obtained.
  • the obtained clad material has a Mo-Cu layer laminated on both sides of a Cu-graphite layer via a Co film. It was confirmed to be a clad material.
  • the area of 10200 ⁇ m 2 of the cross section of the clad material cut in the thickness direction is observed at 600 times with a scanning electron microscope (SEM), and the reflection electron composition (COMPO) image of this cross section It was 50 area% when the ratio (area ratio) of the area which a Cu phase occupies with respect to the area of Cu layer was calculated.
  • SEM scanning electron microscope
  • COMPO reflection electron composition
  • the cross section was observed at 100 ⁇ with an optical microscope, and no crack was observed.
  • the cross section of the obtained clad material is observed by a scanning electron microscope (SEM) at a pressure of 15 kV, a magnification of 600, and a beam diameter of 1 ⁇ m, and the surface by the characteristic X-ray in the observation area (200 ⁇ m ⁇ 200 ⁇ m area)
  • SEM scanning electron microscope
  • disconnected the obtained clad material in the thickness direction was observed, and the orientation of the graphite powder in a clad material was evaluated.
  • the pressing direction at the time of sintering is the Z-axis direction
  • the direction orthogonal to this Z-axis direction is the X-axis direction.
  • the thermal conductivity in the thickness direction of the clad material is maintained, and the thickness direction The thermal conductivity in the direction perpendicular to can be significantly improved.
  • Example 2 A commercially available Cu plate (Cu layer) made of rolled copper foil having a thickness of 100 ⁇ m is disposed in a mold, and a Co film is formed on one side as in Example 1 on the Cu plate (Cu layer).
  • the plate material (Mo-Cu layer) made of the Mo--Cu alloy is placed with the Co film on top, and the same Cu-graphite layer as in Example 1 is placed on this Co film, and
  • a plate material (Mo—Cu layer) made of a Mo—Cu alloy having a Co film formed on one side as in Example 1 is disposed on the upper side, with the Co film facing downward, After placing a Cu plate (Cu layer) similar to the above, heat at 950 ° C.
  • the clad material was cut in the thickness direction and the cross section was analyzed by the same method as in Example 1. As a result, the obtained clad material had a Mo-Cu layer laminated on both sides of the Cu-graphite layer via a Co film. It was confirmed that the cladding material was a Cu layer laminated on the outer surface of these Mo-Cu layers.
  • the ratio of the area occupied by Cu to the area of the Cu-graphite layer (area ratio) in the cross section obtained by cutting the cladding material in the thickness direction and the area of the Mo-Cu layer by the same method as in Example 1 The proportion of the area occupied by the Cu phase (area ratio) was calculated to be 30 area% and 50 area%, respectively.
  • Example 2 Further, the obtained clad material was punched out with a mold by the same method as in Example 1, and the cross section was observed. As a result, no generation of cracks was recognized.
  • Comparative Example 1 A clad material was obtained by the same method as in Example 1 except that the Co film was not formed on one side of the Mo—Cu layer.
  • the clad material was cut in the thickness direction and the cross section was analyzed by the same method as in Example 1. As a result, no Co was present at the interface between the Cu-graphite layer and the Mo-Cu layer, and the obtained clad material was It was confirmed that this was a clad material in which Mo-Cu layers were laminated on both sides of the Cu-graphite layer. Further, the ratio of the area occupied by Cu to the area of the Cu-graphite layer (area ratio) in the cross section obtained by cutting the cladding material in the thickness direction and the area of the Mo-Cu layer by the same method as in Example 1 The proportion of the area occupied by the Cu phase (area ratio) was calculated to be 30 area% and 50 area%, respectively. Further, the obtained clad material was punched out with a mold in the same manner as in Example 1, and the cross section was observed. As a result, a crack was generated in the vicinity of the interface between the Cu-graphite layer and the Mo-Cu layer The
  • Comparative Example 2 A clad material was obtained by the same method as in Example 2 except that the Co film was not formed on one surface of the Mo—Cu layer.
  • the clad material was cut in the thickness direction and the cross section was analyzed by the same method as in Example 1. As a result, no Co was present at the interface between the Cu-graphite layer and the Mo-Cu layer, and the obtained clad material was It was confirmed that the clad material was a clad material in which Mo—Cu layers were laminated on both sides of the Cu-graphite layer, and a Cu layer was laminated on the outer side of these Mo—Cu layers.
  • the ratio of the area occupied by Cu to the area of the Cu-graphite layer (area ratio) in the cross section obtained by cutting the cladding material in the thickness direction and the area of the Mo-Cu layer by the same method as in Example 1 The proportion of the area occupied by the Cu phase (area ratio) was calculated to be 30 area% and 50 area%, respectively. Further, the obtained clad material was punched out with a mold in the same manner as in Example 1, and the cross section was observed. As a result, a crack was generated in the vicinity of the interface between the Cu-graphite layer and the Mo-Cu layer.
  • Comparative Example 3 A clad material was obtained in the same manner as in Example 2 except that a Cr film was formed on one side of the Mo—Cu layer instead of the Co film.
  • the clad material was cut in the thickness direction, and the cross section was analyzed by the same method as in Example 1. As a result, the obtained clad material had the Mo-Cu layer laminated on both sides of the Cu-graphite layer via the Cr film. It was confirmed that the cladding material was a Cu layer laminated on the outer surface of these Mo-Cu layers. Further, the ratio of the area occupied by Cu to the area of the Cu-graphite layer (area ratio) in the cross section obtained by cutting the cladding material in the thickness direction and the area of the Mo-Cu layer by the same method as in Example 1 The proportion of the area occupied by the Cu phase (area ratio) was calculated to be 30 area% and 50 area%, respectively. Further, the obtained clad material was punched out with a mold in the same manner as in Example 1, and the cross section was observed. As a result, a crack was generated in the vicinity of the interface between the Cu-graphite layer and the Mo-Cu layer The
  • Example 3 A cladding material was obtained by the same method as in Example 2 except that a Ti film was formed on one side of the Mo—Cu layer instead of the Co film.
  • the clad material was cut in the thickness direction, and the cross section was analyzed by the same method as in Example 1. As a result, the obtained clad material had the Mo-Cu layer laminated on both sides of the Cu-graphite layer via the Ti film. It was confirmed that the cladding material was a Cu layer laminated on the outer surface of these Mo-Cu layers. Further, the obtained clad material was punched out with a mold by the same method as in Example 1, and the cross section was observed. As a result, no generation of cracks was recognized. Moreover, it was 420 W / m * K when the heat conductivity of the thickness direction of the obtained clad material was measured by the laser flash method.
  • the clad material according to the present invention can be used as a material of a heat sink for an electronic component mounting substrate.

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Abstract

プレス加工により打ち抜いて（熱衝撃より高いせん断力を加えて）も、クラックや剥離の発生を防止することができる、クラッド材およびその製造方法を提供する。表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を焼結させて得られたＣｕ－グラファイト層１２の各々の面に、少なくとも一方の面にＣｏ、Ｔｉ、Ｐｄ、ＰｔおよびＮｉからなる群から選ばれる１種の金属からなる金属膜１０ａが形成されたＭｏ－Ｃｕ層１０を、その金属膜１０ａが当接するように配置した後、Ｃｕ－グラファイト層１２とＭｏ－Ｃｕ層１０との間に圧力を加えながら加熱する。

Description

クラッド材およびその製造方法
　本発明は、クラッド材およびその製造方法に関し、電子部品搭載基板用の放熱板の材料に適したクラッド材およびその製造方法に関する。
　電子部品搭載基板用の放熱板は、パワーモジュールや無線周波数（ＲＦ）モジュールなどに使用される半導体素子などの電子部品から発生する熱を効率良く放散する必要があることから、熱伝導性に優れていることが求められている。
　このような放熱板の材料として、黒鉛、炭素繊維、カーボンナノチューブなどの結晶性カーボン材層と、Ｃｕ、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｇ、Ｗ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ｚｎなどの金属層とを積層して複合化した複合体（例えば、特許文献１参照）、炭素を主成分とする緻密質な基材上に銅またはアルミニウムを主成分とする伝熱層が形成された炭素－金属複合体（例えば、特許文献２参照）、２つの金属基板の間に高温熱分解グラファイト層が配置された熱伝導複合材（例えば、特許文献３参照）、炭素質部材中に金属が充填された金属基複合材料からなる金属基複合板（例えば、特許文献４参照）などが提案されている。
　しかし、これらの従来の放熱板の材料は、熱伝導率が最大で３００Ｗ／ｍＫ程度であり、さらに高い熱伝導率が要求されるパワートランジスタを搭載する基板用の放熱板の材料として使用するには不十分である。
　このような問題を解消するため、Ｃｕマトリックスに炭素相が複合化した複合材料（Ｃｕ－Ｃ）からなるコア層の両面に、Ｍｏ、Ｍｏ－Ｃｕ合金、Ｗ、Ｗ－Ｃｕ合金、ＣｒおよびＣｒ－Ｃｕ合金からなる群から選ばれる１種以上からなるカバー層が積層した放熱板材が提案されている（例えば、特許文献５参照）。
特開２００６－１２３２号公報（段落番号０００６） 特開２０１０－７７０１３号公報（段落番号０００９） 特表２０１４－５１５８７６号公報（段落番号０００８） 国際公開ＷＯ２０１１／０９６５４２号公報（段落番号０００９） 韓国特許出願公開１０－２０１６－０１２０８８７号（段落番号００１３）
　しかし、特許文献５の放熱板材は、放熱板を作製するためにプレス加工により打ち抜いた際のせん断力や、放熱板に対する熱衝撃などによって、コア層とカバー層の界面で剥離する場合があった。
　したがって、本発明は、このような従来の問題点に鑑み、プレス加工により打ち抜いて（熱衝撃より高いせん断力を加えて）も、クラックや剥離の発生を防止することができる、クラッド材およびその製造方法を提供することを目的とする。
　本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究した結果、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を焼結させて得られたＣｕ－グラファイト層の各々の面に、少なくとも一方の面にＣｏ、Ｔｉ、Ｐｄ、ＰｔおよびＮｉからなる群から選ばれる１種の金属からなる金属膜が形成されたＭｏ－Ｃｕ層を、その金属膜が当接するように配置した後、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層との間に圧力を加えながら加熱することにより、プレス加工により打ち抜いて（熱衝撃より高いせん断力を加えて）も、クラックや剥離の発生を防止することができる、クラッド材を製造することができることを見出し、本発明を完成するに至った。
　すなわち、本発明によるクラッド材の製造方法は、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を焼結させて得られたＣｕ－グラファイト層の各々の面に、少なくとも一方の面にＣｏ、Ｔｉ、Ｐｄ、ＰｔおよびＮｉからなる群から選ばれる１種の金属からなる金属膜が形成されたＭｏ－Ｃｕ層を、その金属膜が当接するように配置した後、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層との間に圧力を加えながら加熱することを特徴とする。
　このクラッド材の製造方法において、Ｍｏ－Ｃｕ層を配置する際に、Ｍｏ－Ｃｕ層の他方の面にＣｕからなるＣｕ層を配置し、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層との間に圧力を加えながら加熱する際に、Ｍｏ－Ｃｕ層とＣｕ層との間に圧力を加えながら加熱してもよい。このＣｕ層は、圧延銅箔からなるのが好ましい。また、Ｃｕ－グラファイト層は、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末に圧力を加えながら加熱して焼結させることによって得られるのが好ましい。また、少なくとも一方の面に金属膜が形成されたＭｏ－Ｃｕ層は、Ｍｏ－Ｃｕ合金からなるＭｏ－Ｃｕ層の少なくとも一方の面に、スパッタリング、蒸着またはめっきにより金属膜を形成することによって得られるのが好ましい。
　また、本発明によるクラッド材は、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末の焼結体からなるＣｕ－グラファイト層の両面に、Ｃｏ、Ｔｉ、Ｐｄ、ＰｔおよびＮｉからなる群から選ばれる１種の金属からなる金属膜を介して、Ｍｏ－Ｃｕ層が積層されていることを特徴とする。
　このクラッド材において、Ｍｏ－Ｃｕ層の金属膜と反対側の面に、ＣｕからなるＣｕ層を積層してもよい。また、金属膜の厚さは、１０～５００ｎｍであるのが好ましく、金属膜は、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層との間に断続的に配置されているのが好ましい。
　本発明によれば、プレス加工により打ち抜いて（熱衝撃より高いせん断力を加えて）も、クラックや剥離の発生を防止することができる、クラッド材を製造することができる。
本発明によるクラッド材の製造方法の第１の実施の形態を説明する断面図である。 本発明によるクラッド材の製造方法の第２の実施の形態を説明する断面図である。 本発明によるクラッド材の製造方法の第１および第２の実施の形態において、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を金型内に装入した状態を示す図である。 本発明によるクラッド材の製造方法の第１および第２の実施の形態において、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を金型内で振動させた後の状態を示す図である。 本発明によるクラッド材の製造方法の第１および第２の実施の形態において、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を金型内で加圧する工程を説明する図である。 本発明によるクラッド材の製造方法の第１および第２の実施の形態により製造されたバルク材（表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末の焼結体）を示す斜視図である。
［第１の実施の形態］
　図１に示すように、本発明によるクラッド材の製造方法の第１の実施の形態では、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を焼結させて得られたＣｕ－グラファイト層１２の各々の面に、少なくとも一方の面にＣｏ、Ｔｉ、Ｐｄ、ＰｔおよびＮｉからなる群から選ばれる１種の金属からなる金属膜１０ａが形成されたＭｏ－Ｃｕ層１０を、その金属膜１０ａが当接するように配置した後、Ｃｕ－グラファイト層１２とＭｏ－Ｃｕ層１０との間に圧力を加えながら加熱して、これらの層を接合する。なお、Ｃｕ－グラファイト層１２とＭｏ－Ｃｕ層１０との間の密着性やコストなどの面から、金属膜１０ａの金属は、ＣｏまたはＴｉであるのが好ましく、Ｃｏであるのがさらに好ましい。
　表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末は、例えば、（市販のグラファイト粉末を篩などで分級して得られた）平均粒径（粒子の長手方向の長さ（長径）の平均値）が１００～１５０μｍ（好ましくは１１０～１４０μｍ）のグラファイト粉末（好ましくは鱗状のグラファイト粉末）を３００～４００℃で３０～９０分程度加熱してグラファイト粉末の活性化処理を行った後、（この活性化処理したグラファイト粉末の表面にＣｕ皮膜を良好に形成することができるように）グラファイト粉末１０～２０重量部に、凝集剤として氷酢酸１～５重量部（好ましくは２～４重量部）と、硫酸銅五水和物５０～６０重量部と、純水５～１５重量部と、置換溶剤として（Ｃｕ塩水溶液の金属より電気陰性度が大きい０．５～１．０ｍｍの大きさの）Ｚｎ、Ｆｅ、Ａｌなどの顆粒物１０～２０重量部とを添加してスラリーを作製した後、常温において攪拌しながら、無電解めっきにより（硫酸銅が溶け残ったスラリーから）Ｃｕを置換析出させることによって製造することができる。このようにして表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を、（大気中における腐食を防止するために）蒸留水と硫酸とリン酸と酒石酸を（好ましくは重量比７５：１０：１０：５で）混合した溶液中に１５～２５分間浸漬した後、（表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末の表面に残存する酸を除去するために）水洗し、大気中において５０～６０℃で加熱して乾燥させることにより、グラファイト粉末の表面に厚さ０．３～３μｍのＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を得るのが好ましい。
　Ｃｕ－グラファイト層（Ｃｕ－グラファイト板）１２は、図３に示すように、上記の表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末１００を金型（または容器）１０２内に装入した後、この金型（または容器）１０２を超音波振動子などの振動手段１０４によって振動させて、金型（または容器）１０２内の（表面にＣｕ皮膜が形成された）グラファイト粉末が（図４に示すように）特定の方向（概ね水平方向）に延びるように配向させた後、（図５において矢印Ａで示すように）（好ましくは配向組織をそのまま維持するために）金型（または容器）１０２内の上部からの単軸に沿った加圧力により一軸加圧成形して焼結用成形体を作製し、この成形体を通電焼結装置により（好ましくは１０～１００ＭＰａの）圧力を加えながら好ましくは８６０～１０３０℃（Ｃｕの融点１０８３℃より２２３～５３℃低い）温度で加熱して焼結させることによって、図６に示すように、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末が特定の方向（概ね水平方向）に配向した組織を有するバルク材（表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末の焼結体）１０６を得た後、このバルク材１０６をダイヤモンドワイヤー切断機やレーザーなどにより（略水平方向に配向した）グラファイト粉末の配向方向に対して垂直方向に切断して得ることができる。なお、Ｃｕ－グラファイト層（Ｃｕ－グラファイト板）１２は、厚さ方向に切断した断面（グラファイト粉末の配向方向に対して垂直な断面）において、Ｃｕ－グラファイト層の面積に対してＣｕが占める面積の割合（面積率）が好ましくは１０～６０面積％（さらに好ましくは２０～６０面積％）になるようにＣｕ－グラファイト層を形成する。このＣｕ－グラファイト層の面積に対してＣｕが占める面積の割合（面積率）は、クラッド材を厚さ方向に切断した断面（グラファイト粉末の配向方向に対して垂直な断面）をバフ研磨した後、レーザー顕微鏡により７０３μｍ×５２７μｍの領域を１０２４ピクセル×７６８ピクセルで観察したときの断面におけるＣｕ－グラファイト層の面積に対してＣｕが占める面積の割合として算出することができる。
　Ｍｏ－Ｃｕ層１０は、Ｍｏ－Ｃｕ合金からなる（圧延）板材であるのが好ましく、厚さ方向に切断した断面を電子プローブマイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）により分析すると、Ｃｕ相とＭｏ相の２相に分かれており、断面におけるＭｏ－Ｃｕ層の面積に対してＣｕ相が占める面積の割合が、２０～８０面積％であるのが好ましく、４０～６０面積％であるのがさらに好ましい。また、Ｍｏ－Ｃｕ層１０は、平均粒径１０～５０μｍ（好ましくは２０～４０μｍ）のＭｏ－Ｃｕ二相合金粉末を金型内に装入した後、プレスにより１５０～２５０ＭＰａ（好ましくは１８０～２２０ＭＰａ）の圧力を加えて、Ｍｏ－Ｃｕ粉末からなる層を形成した後に、５０～１１０ＭＰａ（好ましくは７０～９０ＭＰａ）の圧力を加えながら８００～１１００℃（好ましくは９００～１０００℃）で加熱して加圧焼結させて（厚さ方向に切断した断面におけるＭｏ－Ｃｕ層１０の面積に対してＣｕ相が占める面積の割合（面積率）が２０～８０面積％（好ましくは４０～６０面積％）になるように）作製したＭｏ－Ｃｕ板でもよい。なお、厚さ方向に切断した断面におけるＭｏ－Ｃｕ層１０の面積に対してＣｕ相が占める面積の割合（面積率）は、クラッド材を厚さ方向に切断した断面をバフ研磨した後、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）によって１０２００μｍ２の領域を６００倍で観察して、この断面の反射電子組成（ＣＯＭＰＯ）像から、断面におけるＭｏ－Ｃｕ層の面積に対してＣｕ相が占める面積の割合として算出することができる。
　少なくとも一方の面に金属膜１０ａが形成されたＭｏ－Ｃｕ層１０は、スパッタリング、蒸着またはめっきによってＭｏ－Ｃｕ層１０の少なくとも一方の面に厚さ１０～５００ｎｍ（好ましくは５０～１００ｎｍ）金属膜１０ａを形成することによって得ることができる。この金属膜１０ａの厚さが１０ｎｍ未満では、Ｃｕ－グラファイト層１２とＭｏ－Ｃｕ層１０との接合強度が小さ過ぎて、クラッド材をプレス加工により打ち抜いた際にクラックや剥離が発生する場合があり、厚さが５００ｎｍを超えると、クラッド材の熱伝導率が３００Ｗ／ｍＫ以下になる場合がある。
　Ｃｕ－グラファイト層１２の両面に金属膜１０ａを介してＭｏ－Ｃｕ層１０を配置した後、Ｃｕ－グラファイト層１２とＭｏ－Ｃｕ層１０との間に５０～１１０ＭＰａ（好ましくは７０～９０ＭＰａ）の圧力を加えながら８００～１１００℃（好ましくは９００～１０００℃）で１～２時間加熱することにより、Ｃｕ－グラファイト層１２の表面にＭｏ－Ｃｕ層１０が積層して接合したクラッド材を得ることができる。なお、Ｃｕ－グラファイト層１２の両面に金属膜１０ａを介してＭｏ－Ｃｕ層１０を配置する際に、Ｃｕ－グラファイト層１２の切断面にＭｏ－Ｃｕ層１０の金属膜１０ａが当接するように配置するのが好ましい。このように配置することにより、クラッド材の厚さ方向の熱伝導率を十分に高めることができる。
　なお、Ｃｕ－グラファイト層１２とＭｏ－Ｃｕ層１０は、金属膜１０ａを介して接合されているが、この金属膜１０ａは、Ｃｕ－グラファイト層１２とＭｏ－Ｃｕ層１０との間で連続的に配置されている必要はなく、（分断された部分があるように）断続的に配置されていてもよい。このように金属膜１０ａの分断された部分があると、クラッド材の厚さ方向に対して熱抵抗になり難く、連続的に配置されている場合と比べて、効率的な熱拡散が可能になると考えられる。このような金属膜１０ａの分断された部分は、金属膜１０ａの金属元素の拡散が進んだことによる影響であり、この部分ではＣｕ－グラファイト層１２とＭｏ－Ｃｕ層１０が強固に接合されていると考えられる。
［第２の実施の形態］
　図２に示すように、本発明によるクラッド材の製造方法の第２の実施の形態では、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を焼結させて得られたＣｕ－グラファイト層１２の各々の面に、少なくとも一方の面にＣｏ、Ｔｉ、Ｐｄ、ＰｔおよびＮｉからなる群から選ばれる１種の金属（好ましくはＣｏまたはＴｉ、さらに好ましくはＣｏ）からなる金属膜１０ａが形成されたＭｏ－Ｃｕ層１０を、その金属膜１０ａが当接するように配置するとともに、Ｍｏ－Ｃｕ層１０の他方の面にＣｕからなるＣｕ層１４を配置した後、Ｃｕ－グラファイト層１２とＭｏ－Ｃｕ層１０との間およびＣｕ層１４とＭｏ－Ｃｕ層１０の間に圧力を加えながら加熱してこれらの層を接合する。Ｃｕ層は、圧延銅箔からなるＣｕ板であるのが好ましく、Ｃｕ粉末にプレスにより１５０～２５０ＭＰａ（好ましくは１８０～２２０ＭＰａ）の圧力を加えて作製したＣｕ板でもよい。
　なお、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末およびそのグラファイト粉末を焼結させて得られるＣｕ－グラファイト層１２と、少なくとも一方の面に金属膜１０ａが形成されたＭｏ－Ｃｕ層１０は、上述した第１の実施の形態と同様の方法によって作製することができる。
　Ｃｕ－グラファイト層１２の両面に金属膜１０ａを介してＭｏ－Ｃｕ層１０を配置し、Ｍｏ－Ｃｕ層１０の他方の面にＣｕからなるＣｕ層１４を配置した後、Ｃｕ－グラファイト層１２とＭｏ－Ｃｕ層１０との間およびＣｕ層１４とＭｏ－Ｃｕ層１０との間に５０～１１０ＭＰａ（好ましくは７０～９０ＭＰａ）の圧力を加えながら８００～１１００℃（好ましくは９００～１０００℃）で１～２時間加熱することにより、Ｃｕ－グラファイト層１２の表面にＭｏ－Ｃｕ層１０が積層し、Ｍｏ－Ｃｕ層の金属膜と反対側の面にＣｕからなるＣｕ層が積層して接合したクラッド材を得ることができる。
　なお、上述したクラッド材の製造方法の第１および第２の実施の形態において、クラッド材の表面に垂直で且つグラファイト粉末の配向方向に対して垂直な方向に切断して得られた断面において、Ｃｕ－グラファイト層の面積に対してＣｕが占める面積の割合（面積率）が好ましくは１０～６０面積％（さらに好ましくは２０～６０面積％）になるようにＣｕ－グラファイト層を形成する。
　また、上述したクラッド材の製造方法の第１および第２の実施の形態により製造されたクラッド材において、クラッド材の厚さは、用途により異なるが、例えば、高周波モジュール用ベース板に使用する場合には、０．５～２ｍｍ程度であるのが好ましく、パワーモジュール用ベース板に使用する場合には、２～５ｍｍ程度であるのが好ましい。また、クラッド材の厚さに対して、Ｃｕ－Ｍｏ層１０は２～１０％、Ｃｕ－グラファイト層１２は４０～９６％、Ｃｕ層１４は０～２０％の厚さであるのが好ましい。
　以下、本発明によるクラッド材およびその製造方法の実施例について詳細に説明する。
［実施例１］
　まず、市販の鱗片状のグラファイト（黒鉛）粉末を篩で分級して平均粒径１３０μｍの鱗状のグラファイト粉末を得た。なお、このグラファイト粉末が平均粒径１３０μｍの鱗状のグラファイト粉末であることは、顕微鏡で観察した画像から形状および平均粒径（長径）を算出した。得られたグラファイト粉末を３５０℃で６０分間加熱してグラファイト粉末の活性化処理を行った後、グラファイト粉末１５重量部に、氷酢酸３重量部と、硫酸銅五水和物５７重量部と、純水１０重量部と、（粒径０．７ｍｍの）Ｚｎ粒子１５重量部とをこの順で混合してスラリーを作製した後、常温において２５ｒｐｍの回転数で攪拌しながら、無電解めっきにより（硫酸銅が溶け残ったスラリーから）Ｃｕを置換析出させて、グラファイト粉末の表面にＣｕめっき皮膜を形成した。このようにして表面にＣｕめっき皮膜が形成されたグラファイト粉末を、蒸留水と硫酸とリン酸と酒石酸を重量比７５：１０：１０：５で混合した溶液中に２０分間浸漬した後、水洗し、大気中において５５℃で加熱して乾燥させることにより、表面に厚さ１μｍのＣｕめっき皮膜が形成されたグラファイト粉末を得た。
　この表面にＣｕめっき皮膜が形成されたグラファイト粉末を金型内に装入した後、超音波振動子により１０分間振動させて、金型内の（表面にＣｕめっき皮膜が形成された）グラファイト粉末が概ね水平方向に延びるように配向させた後、金型内の上部からの単軸に沿った加圧力により一軸加圧成形して焼結用成形体を作製し、この成形体を通電焼結装置により８０ＭＰａの圧力を加えながら９３０℃で２０分間加熱して焼結させることによって、表面にＣｕめっき皮膜が形成されたグラファイト粉末が概ね水平方向に配向した組織を有するバルク材（表面にＣｕめっき皮膜が形成されたグラファイト粉末の焼結体）を得た。このバルク材をダイヤモンドワイヤー切断機により（水平方向に配向した）グラファイト粉末の配向方向に対して垂直方向に切断して、厚さ７９０μｍのＣｕ－グラファイト板（Ｃｕ－グラファイト層）を得た。
　次に、厚さ５０μｍの市販のＭｏ－Ｃｕ合金（５０質量％のＭｏと残部としてのＣｕの合金）からなる板材（Ｍｏ－Ｃｕ層）の一方の面に、スパッタリングにより厚さ７５ｎｍのＣｏ膜を形成し、この一方の面にＣｏ膜が形成されたＭｏ－Ｃｕ合金からなる板材（Ｍｏ－Ｃｕ層）を金型内に配置し、上記のＣｕ－グラファイト板（Ｃｕ－グラファイト層）をその切断面が金型内のＭｏ－Ｃｕ層の一方の面に形成されたＣｏ膜に当接するように配置し、さらに、上記の一方の面にＣｏ膜が形成されたＭｏ－Ｃｕ合金からなる板材（Ｍｏ－Ｃｕ層）と同様の板材を、Ｃｏ膜がＣｕ－グラファイト層の反対側の切断面に当接するように金型内に配置した後、８０ＭＰａの圧力を加えながら９５０℃で１．５時間加熱して、厚さ７９０μｍのＣｕ－グラファイト層の両面に厚さ５０μｍのＭｏ－Ｃｕ層が積層したクラッド材を得た。
　このクラッド材を厚さ方向に切断して断面を電子プローブマイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）により分析したところ、得られたクラッド材が、Ｃｕ－グラファイト層の両面にＣｏ膜を介してＭｏ－Ｃｕ層が積層したクラッド材であることが確認された。
　また、クラッド材を厚さ方向に切断した断面（グラファイト粉末の配向方向に対して垂直な断面）をバフ研磨した後、レーザー顕微鏡により７０３μｍ×５２７μｍの領域を１０２４ピクセル×７６８ピクセルで観察したときの断面におけるＣｕ－グラファイト層の面積に対してＣｕが占める面積の割合（面積率）を算出したところ、３０面積％であった。
　また、クラッド材を厚さ方向に切断した断面の１０２００μｍ２の領域を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）によって６００倍で観察して、この断面の反射電子組成（ＣＯＭＰＯ）像から、この断面におけるＭｏ－Ｃｕ層の面積に対してＣｕ相が占める面積の割合（面積率）を算出したところ、５０面積％であった。
　また、得られたクラッド材を金型により１５ｍｍ×２５ｍｍの矩形に打ち抜いた後、その断面を光学顕微鏡により１００倍で観察したところ、クラックの発生は認められなかった。
　また、得られたクラッド材の断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により加圧電圧１５ｋＶ、倍率６００倍、ビーム径１μｍで観察し、その観察領域（２００μｍ×２００μｍの領域）について特性Ｘ線による面分析を（２４９ピクセル×１８３ピクセルで）行ったところ、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層の界面にＣｏ膜が検出され、このＣｏ膜は、不連続に分断した部分（面分析における最大検出レベルの１／５以下の部分）があった。
　また、得られたクラッド材を厚さ方向に切断した断面の組織写真を観察して、クラッド材中のグラファイト粉末の配向性を評価した。この断面の組織写真において、焼結時の加圧方向をＺ軸方向、このＺ軸方向と直交する方向をＸ軸方向とし、０．５ｍｍ間隔で離間してＺ軸方向に延びる１０本のラインと、０．５ｍｍ間隔で離間してＸ軸方向に延びる１０本のラインとからなるグリッドを想定し、このグリッド中のラインの１００個の交点に存在するグラファイト粉末の鱗状面の法線ベクトルとＺ軸とのなす角を測定したところ、１０°以下の法線ベクトルの数が４５％、１０°を超えて２０°以下の法線ベクトルの数が２３％、２０°を超えて３０°以下の法線ベクトルの数が２１％、３０°を超える法線ベクトルの数が１１％であった。このように、グラファイト粉末の鱗状面を略水平方向（クラッド材の表面に略平行な方向）から少し傾かせることにより、クラッド材の厚さ方向の高い熱伝導率を保持するとともに、厚さ方向に垂直な方向への熱伝導率を大幅に改善することができる。
［実施例２］
　市販の厚さ１００μｍの圧延銅箔からなるＣｕ板（Ｃｕ層）を金型内に配置し、このＣｕ板（Ｃｕ層）上に、実施例１と同様の一方の面にＣｏ膜が形成されたＭｏ－Ｃｕ合金からなる板材（Ｍｏ－Ｃｕ層）をＣｏ膜を上にして配置し、このＣｏ膜上に、実施例１と同様のＣｕ－グラファイト層を配置し、このＣｕ－グラファイト層の上に、実施例１と同様の一方の面にＣｏ膜が形成されたＭｏ－Ｃｕ合金からなる板材（Ｍｏ－Ｃｕ層）をＣｏ膜を下にして配置し、このＭｏ－Ｃｕ層上に、上記と同様のＣｕ板（Ｃｕ層）を配置した後、８０ＭＰａの圧力を加えながら９５０℃で１．５時間加熱して、厚さ７９０μｍのＣｕ－グラファイト層の両面に厚さ５０μｍのＭｏ－Ｃｕ層が積層し、これらのＭｏ－Ｃｕ層の外側の面に厚さ１００μｍのＣｕ層が積層したクラッド材を得た。
　このクラッド材を厚さ方向に切断して断面を実施例１と同様の方法により分析したところ、得られたクラッド材が、Ｃｕ－グラファイト層の両面にＣｏ膜を介してＭｏ－Ｃｕ層が積層し、これらのＭｏ－Ｃｕ層の外側の面にＣｕ層が積層したクラッド材であることが確認された。
　また、実施例１と同様の方法により、クラッド材を厚さ方向に切断した断面におけるＣｕ－グラファイト層の面積に対してＣｕが占める面積の割合（面積率）とＭｏ－Ｃｕ層の面積に対してＣｕ相が占める面積の割合（面積率）を算出したところ、それぞれ３０面積％と５０面積％であった。
　また、得られたクラッド材を、実施例１と同様の方法により、金型で打ち抜いた後、その断面を観察したところ、クラックの発生は認められなかった。
　また、クラッド材の断面の分析において、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層との境界部分の直径１０μｍの円の範囲で元素分析を行ったところ、Ｃｏが０．４質量％、Ｃｕが７２．５質量％であり、Ｃｕに対するＣｏの質量の比率が０．５５質量％であった。
　また、得られたクラッド材の厚さ方向の熱伝導率をレーザーフラッシュ法により測定したところ、４５８Ｗ／ｍ・Ｋであった。
［比較例１］
　Ｍｏ－Ｃｕ層の一方の面にＣｏ膜を形成しなかった以外は、実施例１と同様の方法により、クラッド材を得た。
　このクラッド材を厚さ方向に切断して断面を実施例１と同様の方法により分析したところ、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層の界面にＣｏは存在せず、得られたクラッド材が、Ｃｕ－グラファイト層の両面にＭｏ－Ｃｕ層が積層したクラッド材であることが確認された。また、実施例１と同様の方法により、クラッド材を厚さ方向に切断した断面におけるＣｕ－グラファイト層の面積に対してＣｕが占める面積の割合（面積率）とＭｏ－Ｃｕ層の面積に対してＣｕ相が占める面積の割合（面積率）を算出したところ、それぞれ３０面積％と５０面積％であった。また、得られたクラッド材を、実施例１と同様の方法により、金型で打ち抜いた後、その断面を観察したところ、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層の界面付近にクラックが発生していた。
［比較例２］
　Ｍｏ－Ｃｕ層の一方の面にＣｏ膜を形成しなかった以外は、実施例２と同様の方法により、クラッド材を得た。
　このクラッド材を厚さ方向に切断して断面を実施例１と同様の方法により分析したところ、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層の界面にＣｏは存在せず、得られたクラッド材が、Ｃｕ－グラファイト層の両面にＭｏ－Ｃｕ層が積層し、これらのＭｏ－Ｃｕ層の外側の面にＣｕ層が積層したクラッド材であることが確認された。また、実施例１と同様の方法により、クラッド材を厚さ方向に切断した断面におけるＣｕ－グラファイト層の面積に対してＣｕが占める面積の割合（面積率）とＭｏ－Ｃｕ層の面積に対してＣｕ相が占める面積の割合（面積率）を算出したところ、それぞれ３０面積％と５０面積％であった。また、得られたクラッド材を、実施例１と同様の方法により、金型で打ち抜いた後、その断面を観察したところ、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層の界面付近にクラックが発生していた。
［比較例３］
　Ｃｏ膜の代わりにＣｒ膜をＭｏ－Ｃｕ層の一方の面に形成した以外は、実施例２と同様の方法により、クラッド材を得た。
　このクラッド材を厚さ方向に切断して断面を実施例１と同様の方法により分析したところ、得られたクラッド材が、Ｃｕ－グラファイト層の両面にＣｒ膜を介してＭｏ－Ｃｕ層が積層し、これらのＭｏ－Ｃｕ層の外側の面にＣｕ層が積層したクラッド材であることが確認された。また、実施例１と同様の方法により、クラッド材を厚さ方向に切断した断面におけるＣｕ－グラファイト層の面積に対してＣｕが占める面積の割合（面積率）とＭｏ－Ｃｕ層の面積に対してＣｕ相が占める面積の割合（面積率）を算出したところ、それぞれ３０面積％と５０面積％であった。また、得られたクラッド材を、実施例１と同様の方法により、金型で打ち抜いた後、その断面を観察したところ、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層の界面付近にクラックが発生していた。
［実施例３］
　Ｃｏ膜の代わりにＴｉ膜をＭｏ－Ｃｕ層の一方の面に形成した以外は、実施例２と同様の方法により、クラッド材を得た。
　このクラッド材を厚さ方向に切断して断面を実施例１と同様の方法により分析したところ、得られたクラッド材が、Ｃｕ－グラファイト層の両面にＴｉ膜を介してＭｏ－Ｃｕ層が積層し、これらのＭｏ－Ｃｕ層の外側の面にＣｕ層が積層したクラッド材であることが確認された。また、得られたクラッド材を、実施例１と同様の方法により、金型で打ち抜いた後、その断面を観察したところ、クラックの発生は認められなかった。また、得られたクラッド材の厚さ方向の熱伝導率をレーザーフラッシュ法により測定したところ、４２０Ｗ／ｍ・Ｋであった。
　本発明によるクラッド材は、電子部品搭載基板用の放熱板の材料として利用することができる。
　１０　Ｍｏ－Ｃｕ層
　１０ａ　金属膜
　１２　Ｃｕ－グラファイト層
　１４　Ｃｕ層

Claims (11)

  1. 表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末を焼結させて得られたＣｕ－グラファイト層の各々の面に、少なくとも一方の面にＣｏ、Ｔｉ、Ｐｄ、ＰｔおよびＮｉからなる群から選ばれる１種の金属からなる金属膜が形成されたＭｏ－Ｃｕ層を、その金属膜が当接するように配置した後、Ｃｕ－グラファイト層とＭｏ－Ｃｕ層との間に圧力を加えながら加熱することを特徴とする、クラッド材の製造方法。
  2. 前記Ｍｏ－Ｃｕ層を配置する際に、前記Ｍｏ－Ｃｕ層の他方の面にＣｕからなるＣｕ層を配置し、前記Ｃｕ－グラファイト層と前記Ｍｏ－Ｃｕ層との間に圧力を加えながら加熱する際に、前記Ｍｏ－Ｃｕ層とＣｕ層との間に圧力を加えながら加熱することを特徴とする、請求項１に記載のクラッド材の製造方法。
  3. 前記Ｃｕ層が、圧延銅箔からなることを特徴とする、請求項２に記載のクラッド材の製造方法。
  4. 前記Ｃｕ－グラファイト層が、表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末に圧力を加えながら加熱して焼結させることによって得られることを特徴とする、請求項１に記載のクラッド材の製造方法。
  5. 前記少なくとも一方の面に前記金属膜が形成されたＭｏ－Ｃｕ層が、前記Ｍｏ－Ｃｕ層の少なくとも一方の面に、スパッタリング、蒸着またはめっきにより前記金属膜を形成することによって得られることを特徴とする、請求項１に記載のクラッド材の製造方法。
  6. 前記Ｃｕ皮膜が、Ｃｕめっき皮膜であることを特徴とする、請求項１に記載のクラッド材の製造方法。
  7. 表面にＣｕ皮膜が形成されたグラファイト粉末の焼結体からなるＣｕ－グラファイト層の両面に、Ｃｏ、Ｔｉ、Ｐｄ、ＰｔおよびＮｉからなる群から選ばれる１種の金属からなる金属膜を介して、Ｍｏ－Ｃｕ層が積層されていることを特徴とする、クラッド材。
  8. 前記Ｍｏ－Ｃｕ層の前記金属膜と反対側の面に、ＣｕからなるＣｕ層が積層されていることを特徴とする、請求項７に記載のクラッド材。
  9. 前記金属膜の厚さが１０～５００ｎｍであることを特徴とする、請求項７に記載のクラッド材。
  10. 前記金属膜が、前記Ｃｕ－グラファイト層と前記Ｍｏ－Ｃｕ層との間に断続的に配置されていることを特徴とする、請求項７に記載のクラッド材。
  11. 前記Ｃｕ皮膜が、Ｃｕめっき皮膜であることを特徴とする、請求項７に記載のクラッド材。
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