WO2019111416A1 - プリプレグ、積層板、及びそれらの製造方法、並びにプリント配線板及び半導体パッケージ - Google Patents

プリプレグ、積層板、及びそれらの製造方法、並びにプリント配線板及び半導体パッケージ Download PDF

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麻理 清水
藤本　大輔
上方　康雄
紗也香 菊池
春巳 根岸
智彦 小竹
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日立化成株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a prepreg, a laminate, and a method of manufacturing the same, and a printed wiring board and a semiconductor package.
  • the elastic modulus of the laminate also affects the warp, it is also effective to increase the elasticity of the laminate in order to reduce the warp of the semiconductor package. Therefore, in order to reduce the warpage of the laminate, it is necessary to increase the elasticity as well as increase the modulus of elasticity of the laminate.
  • the high filling of the inorganic filler may cause a decrease in insulation reliability, a decrease in adhesion between the resin and the wiring layer formed on the surface, and a press forming defect at the time of laminate production.
  • a resin having a low thermal expansion coefficient a resin whose thermal expansion coefficient is reduced by raising the glass transition temperature (Tg) by raising the crosslinking density may be mentioned, but in the resin whose crosslinking density is increased, There is a limit to low thermal expansion, as the molecular chains become short, which may cause a decrease in resin strength.
  • a glass fiber prepreg to be provided in a laminate is prepared by impregnating a glass fiber bundle formed of a large number of glass fiber filaments with a glass cloth woven as a warp and a weft with a thermosetting resin and semi-curing it. It is manufactured.
  • the glass fiber content is 60% by weight or more and 75% by weight or less for the purpose of improving the dimensional stability, the thermal expansion coefficient and the surface smoothness.
  • the unit weight of the glass fibers of each of the layers is composed of at least two layers, one in which the bundle extends in parallel in one direction and the other in which the glass fiber bundle extends in one direction substantially orthogonal to the one direction.
  • the glass fiber prepreg (refer FIG. 7) whose 40 g / m ⁇ 2 > or less is known (refer patent document 2).
  • the prepreg described in Patent Document 2 achieves thinning by using glass fiber filaments having a small fiber diameter and forming a glass fiber bundle with a small number of convergence, and further, the glass fiber content is relatively large.
  • the upper limit of the glass fiber content in the prepreg is 75 wt% (59 volume% in terms of volume ratio), and from the viewpoint of warpage reduction, low thermal expansion and high elasticity The point is not enough, and further improvement is desired.
  • the object of the present invention has been made in view of the present situation, and low thermal expansion and high elasticity can be achieved without employing a resin having high filling of the inorganic filler and / or low thermal expansion coefficient. It is an object of the present invention to provide a prepreg capable of reducing warpage, and further a method of producing the prepreg, a laminate comprising the prepreg, a method of producing the laminate, and a printed wiring board comprising the laminate.
  • a semiconductor package is provided by mounting a semiconductor element on a printed wiring board.
  • the present invention relates to the following [1] to [15].
  • a prepreg comprising a glass fiber and a thermosetting resin composition, wherein the prepreg comprises a layer in which a plurality of glass fiber filaments extend substantially in parallel in one direction.
  • the content does not contain the glass fiber bundle in which 50 or more glass fiber filaments are collected, or the content is 10 volume% or less with respect to the total amount of glass fibers in the prepreg. Prepreg described in.
  • thermosetting resin composition does not contain an inorganic filler, or the content thereof is 12 volume% or less in the thermosetting resin composition.
  • a laminate comprising the prepreg according to any one of the above [1] to [6], which is a laminate A layer in which a plurality of glass fiber filaments extend substantially parallel to one direction, and a layer in which a plurality of glass fiber filaments extend substantially parallel to another direction different from the one direction And containing, laminated board.
  • a printed wiring board comprising the laminate according to any one of the above [7] to [10].
  • a semiconductor package formed by mounting a semiconductor element on the printed wiring board according to the above [11].
  • a method for producing a prepreg having the following steps. (1) Opening step of opening glass fiber bundles to form a plurality of glass fiber filaments. (2) A plurality of glass fiber filaments formed in the opening step are disposed extending substantially in parallel in one direction on the surface of the carrier material coated with the thermosetting resin composition on the surface, and a prepreg is obtained. Forming process.
  • a method for producing a laminated board comprising the following steps. (1) Opening step of opening glass fiber bundles to form a plurality of glass fiber filaments. (2) A plurality of glass fiber filaments formed in the opening step are disposed extending substantially in parallel in one direction on the surface of the carrier material coated with the thermosetting resin composition on the surface, and a prepreg is obtained. Forming process. (3) Prepare two or more prepregs formed in the step (2), and in at least one pair of prepregs, extending directions of a plurality of glass fiber filaments in one prepreg and a plurality of the other prepregs Step of laminating so as to be different from the extending direction of the glass fiber filament and heating and pressing.
  • a prepreg in which low thermal expansion and high elasticity can be achieved and therefore warpage can be reduced without employing a resin with high filling of inorganic filler and / or low thermal expansion coefficient. be able to.
  • a method for producing the prepreg, a laminate comprising the prepreg, a method for producing the laminate, a printed wiring board comprising the laminate, and a semiconductor package having the semiconductor element mounted on the printed wiring board can be provided.
  • the thickness of the prepreg and the laminate of the present invention can be reduced, which can contribute to thinning of the printed wiring board and the semiconductor package.
  • FIG. 1 It is a conceptual diagram showing a glass fiber bundle and a plurality of glass fiber filaments after fiber opening. It is a conceptual diagram which shows the one aspect
  • the prepreg of the present invention is a prepreg comprising a glass fiber and a thermosetting resin composition, wherein the prepreg comprises a layer in which a plurality of glass fiber filaments extend substantially in parallel in one direction. is there.
  • the glass fibers used for the prepreg are glass fiber bundles in which a plurality of glass fiber filaments are converged with a bundling agent and twisted as necessary, and the glass fiber bundles are called raw yarn and are commercially available.
  • the glass fibers present are also glass fiber bundles (see left in FIG. 1). It is common practice to use the same glass fiber bundle as it is in the manufacture of prepreg in order to avoid fuzzing due to thread breakage etc.
  • a plurality of glass fibers obtained by daringly opening the glass fiber bundle Use a filament (see right in FIG. 1).
  • the glass in the prepreg is It has been found that the content of fibers and the content of glass fibers in the laminate to be described later can be greatly increased. Although the exact reason for such a result is not clear, since the glass fiber bundle is bundled with a bundling agent, the volume of the bundling material is lost and the bundling is used.
  • the glass fiber filaments obtained by opening the fiber are arranged to extend approximately in parallel in one direction. It is guessed that these problems were solved by what.
  • substantially parallel is meant to include a completely parallel state and a nearly non-perfect state.
  • opening method There is no restriction
  • the fiber opening method not only the glass fiber opening method but also other fiber, for example, a carbon fiber opening method can be applied.
  • the methods (a) to (c) may be in any combination, and any number may be combined.
  • (A) As a method of rounding with a round bar for example, a method of passing fiber bundles through alternate upper and lower rolls and running between rolls while applying tension to the fiber bundles (see, for example, JP-A-60-9961) Can be adopted.
  • (B) As a method of applying vibration for example, a method of bringing a fiber bundle into contact with a round bar vibrated by ultrasonic wave (see, for example, JP-A 01-282362), a transverse vibration roll vibrating in roll axial direction, A method (for example, see JP-A-2004-225222) or the like can be adopted in which a longitudinal vibration roll which vibrates up and down with respect to the traveling direction of the fiber bundle is used.
  • a method of applying a fluid for example, a method of spraying a fluid such as water, a mixture of water and air, an organic solvent, etc. onto a fiber bundle (for example, JP-A-52-151362), toward a fiber bundle
  • a fiber bundle is drawn out from a plurality of yarn supplying bodies and supplied, and the supplied fiber bundle is introduced into an air flow in a plurality of fluid passing portions.
  • the fiber bundle is made to travel in the width direction while being bent by the action of air flow, and the moving fiber bundle is bent and extended locally at that time, and alternately repeated with tension, relaxation, tension, relaxation, ...
  • a fiber-opening method see, for example, JP-A-2007-518890
  • the opening method described in, for example, Japanese Patent No. 5553074 can also be adopted.
  • a continuously moving fiber bundle is vibrated in the width direction of the fiber bundle, and / or of the fiber bundle.
  • the fiber is opened using a longitudinal vibration applying roll that vibrates in a direction intersecting the traveling direction, and an air flow is blown to the surface on one side and the other side of the fiber bundle traveling surface to separate the fiber bundle and open it.
  • the prepreg of the present invention is, in other words, a prepreg containing glass fibers and a thermosetting resin composition, and glass fibers obtained by opening glass fiber bundles extend substantially in parallel in one direction. It can be said that it is a prepreg containing a layer disposed in the presence. Glass fiber bundles may be opened separately one by one, or plural fibers may be opened together.
  • the number of glass fiber bundles used is not particularly limited, and may be, for example, 100 to 15,000, 100 to 10,000, or 500 to 10,000. It may be 1,000 to 10,000, or 3,000 to 8,000.
  • the spreading ratio is not particularly limited, but may be, for example, 1.2 to 5.0 times, 1.5 to 4.0 times, or 1.8 to 3.5 times.
  • the opening ratio is an index of how much the glass fiber bundle has been opened.
  • the temperature at the time of opening is not particularly limited, but usually, it is preferably 0 to 60 ° C., more preferably 5 to 45 ° C., still more preferably 10 to 40 ° C., and carrying out at normal temperature is particularly preferable.
  • FIG. 2 shows a cross-sectional configuration of the prepreg 1 which is an embodiment of the present invention, and is in a state of being held by the base material 2.
  • the carrier material 2 made of polyethylene film, polyethylene terephthalate film, release paper or copper foil is stuck on both sides.
  • the carrier material 2 is copper foil, this can be used as copper foil for circuit formation, adhering to the prepreg 1.
  • the prepreg 1 uniformly contains a plurality of glass fiber filaments in one layer, and from the viewpoint of low thermal expansion and high elasticity, for example, 50 or more glass fiber filaments are converged It is preferable that the glass fiber bundle is not contained, and if such a glass fiber bundle is contained, the content thereof is preferably 10% by volume or less, more preferably, to the total amount of glass fibers in the prepreg. It is 5% by volume or less, more preferably 2% by volume or less.
  • the glass fiber bundle is not contained, and even if the glass fiber bundle is contained, its content is preferably 10% by volume or less based on the total amount of glass fibers in the prepreg. More preferably, it is 5 volume% or less, More preferably, it is 2 volume% or less.
  • the fiber diameter (diameter) of the glass fiber filaments is preferably 3 to 50 ⁇ m, more preferably 3 to 40 ⁇ m, still more preferably 4 to 30 ⁇ m, and particularly preferably 6 to 25 ⁇ m from the viewpoint of the filling property.
  • the content of glass fiber can be 50 to 75% by volume, 60 to 75% by volume, or 65 to 75% by volume with respect to the entire prepreg. . Therefore, the abundance of glass fibers in the prepreg is high, low thermal expansion and high elasticity are achieved, and consequently, reduction of warpage is achieved. If the glass fiber content is 75% by volume or less based on the entire prepreg, the ratio of the thermosetting resin composition 4 does not become too low, and the glass fiber filaments 31 and 32 are fully impregnated. It is possible to suppress the occurrence of the sagging on the surface of the prepreg and the laminate without being used.
  • the thickness of a prepreg can be adjusted thinly.
  • the thickness of the prepreg of the present invention can be 100 ⁇ m or less, can be 70 ⁇ m or less, can be 50 ⁇ m or less, can be 30 ⁇ m or less, and can be 15 ⁇ m or less.
  • thermosetting resin composition The prepreg of the present invention is, as described above, a prepreg comprising glass fibers and a thermosetting resin composition.
  • the thermosetting resin composition is not particularly limited, and a known thermosetting resin composition used for a prepreg in the field of printed wiring boards can be used.
  • the content thereof is preferably 12% by volume or less in the thermosetting resin composition. It is preferably at most 8 vol%, more preferably at most 5 vol%, particularly preferably at most 3 vol%.
  • the content of glass fibers in the prepreg can be increased, low thermal expansion and high elasticity can be achieved even as a prepreg using a thermosetting resin composition which does not contain an inorganic filler or has a small content. Is achieved.
  • thermosetting resin composition may contain are not particularly limited, and, for example, (A) thermosetting resin, (B) curing accelerator, (C) inorganic filler and D) Other additives and the like can be mentioned.
  • A) As a thermosetting resin for example, epoxy resin, phenol resin, unsaturated imide resin, cyanate resin, isocyanate resin, benzoxazine resin, oxetane resin, amino resin, unsaturated polyester resin, allyl resin, dicyclopentadiene Resin, silicone resin, triazine resin, melamine resin etc. are mentioned. Moreover, it does not restrict
  • the epoxy resin examples include bisphenol A epoxy resin, bisphenol F epoxy resin, bisphenol S epoxy resin, phenol novolac epoxy resin, cresol novolac epoxy resin, ⁇ -naphthol / cresol novolac epoxy resin, bisphenol A Novolak epoxy resin, bisphenol F novolac epoxy resin, stilbene epoxy resin, triazine skeleton-containing epoxy resin, fluorene skeleton-containing epoxy resin, triphenolmethane epoxy resin, biphenyl epoxy resin, xylylene epoxy resin, biphenyl aralkyl epoxy Resin, naphthalene type epoxy resin, dicyclopentadiene type epoxy resin, alicyclic epoxy resin, polyfunctional phenols and anthracene Diglycidyl ether compounds of polycyclic aromatics and the like, such as those in the phosphorus-containing epoxy resin obtained by introducing a phosphorus compound.
  • the epoxy resin examples include bisphenol A epoxy resin, bisphenol F epoxy resin, bisphenol S epoxy resin, phenol novolac epoxy resin,
  • the maleimide compound etc. which have at least 2 N- substituted maleimide group in 1 molecule are mentioned, for example,
  • This maleimide compound is at least selected from the group which consists of a monoamine compound and a diamine compound. It may be a reaction product with one kind.
  • a known curing accelerator may be used depending on the type of the thermosetting resin (A).
  • phosphorus compounds; imidazole compounds and derivatives thereof; tertiary amine compounds; quaternary ammonium compounds and the like can be mentioned.
  • One of these may be used alone, or two or more may be used in combination.
  • the inorganic filler for example, silica, alumina, barium sulfate, talc, mica, kaolin, boehmite, beryllia, barium titanate, potassium titanate, strontium titanate, calcium titanate, aluminum carbonate, magnesium hydroxide , Aluminum hydroxide, aluminum borate, aluminum silicate, calcium carbonate, calcium silicate, magnesium silicate, zinc borate, zinc stannate, zinc oxide, titanium oxide, silicon carbide, silicon carbide, silicon nitride, boron nitride, calcined clay, etc. Clay, short glass fibers, glass powder, hollow glass beads, and the like. One of these may be used alone, or two or more may be used in combination.
  • additives are not particularly limited, but, for example, organic fillers, flame retardants, thermoplastic resins, UV absorbers, antioxidants, photopolymerization initiators, fluorescent brighteners, and the like At least one selected from the group consisting of adhesion improvers and the like can be used.
  • the prepreg is generally used as a laminate by laminating a plurality of sheets and then heating and pressing.
  • the laminate of the present invention is a laminate comprising the above-mentioned prepreg, and a layer in which a plurality of glass fiber filaments are arranged extending substantially in parallel to one direction is different from the one direction And a layer including a plurality of glass fiber filaments extending substantially in parallel extending in the other direction.
  • the other one direction different from the one direction is the other one direction substantially orthogonal to the one direction.
  • substantially orthogonal means that the state is completely orthogonal, and is not complete but is approximately orthogonal.
  • it is included in “almost orthogonal” if it can be regarded as macroscopic orthogonal.
  • the layer containing the glass fiber filament 31 and the layer containing the glass fiber filament 32 are similar in fiber diameter and length of each glass fiber filament, glass fiber content, etc., except that the direction of the glass fiber filament is different. It is equivalent and the volume ratio of glass fiber is substantially equal, whereby the dimensional change in the longitudinal and lateral directions of the laminated plate 5 is substantially equal.
  • the upper part and the lower part of the laminate in the thickness direction of the laminate be substantially plane-symmetrical to each other.
  • the sled can be effectively reduced.
  • "generally plane symmetry" does not mean to obtain symmetry by focusing on the position of each glass fiber filament, but focusing on the arrangement direction of the glass fiber filaments, and from the center to the upper and lower parts Means that it is in plane symmetry.
  • the laminated board shown in FIG. 4 is plane-symmetrical in the upper part and the lower part from the center part shown in the figure, and is preferable from the viewpoint of warpage reduction.
  • the laminated board shown in FIG. 5 is also preferable from the viewpoint of warpage reduction since the laminated board shown in FIG.
  • the content of glass fiber can be 50 to 75% by volume with respect to the entire laminate (but excluding metal foil if metal foil is included), 55 to 75 It may be volume%, 60 to 75 volume%, or 65 to 75 volume%.
  • the laminate of the present invention includes a structure that can increase the content of glass fiber, and therefore, the flexural modulus at 25 ° C. can be 35 GPa or more. Depending on the content of glass fiber, it may be 40 GPa or more, 44 GPa or more, and 47 GPa or more. Although the upper limit of the flexural modulus at 25 ° C. is not particularly limited, it is usually 55 GPa or less, and may be 50 GPa or less.
  • the flexural modulus is a value measured according to the method described in the examples.
  • the present invention also provides a method for producing a prepreg having the following steps. (1) Opening step of opening glass fiber bundles to form a plurality of glass fiber filaments. (2) A plurality of glass fiber filaments formed in the opening step are disposed extending substantially in parallel in one direction on the surface of the carrier material coated with the thermosetting resin composition on the surface, and a prepreg is obtained. Step of Forming [hereinafter, referred to as Step (2). ].
  • the glass fiber bundle is opened to form a plurality of glass fiber filaments.
  • the opening method is not particularly limited as described above, and for example, the above-mentioned opening method can be adopted.
  • the method of arranging a plurality of glass fiber filaments extending substantially in parallel in one direction on the surface of the carrier material coated with the thermosetting resin composition on the surface is not particularly limited.
  • a plurality of glass fiber filaments obtained through the opening step may be aligned as they are on the surface of the carrier material as it is, or the plurality of glass fiber filaments obtained through the opening step may be wound once with a roll. It may be taken, cut if necessary, and then aligned on the surface of the carrier material.
  • the present invention also provides a method for producing a laminate, which comprises the following steps. (1) Opening step of opening glass fiber bundles to form a plurality of glass fiber filaments. (2) A plurality of glass fiber filaments formed in the opening step are disposed extending substantially in parallel in one direction on the surface of the carrier material coated with the thermosetting resin composition on the surface, and a prepreg is obtained. Process to form [process (2)].
  • process (3) Prepare two or more prepregs formed in the step (2), and in at least one pair of prepregs, extending directions of a plurality of glass fiber filaments in one prepreg and a plurality of the other prepregs Process of laminating so as to be different from the extending direction of the glass fiber filament and heating and pressing [hereinafter, may be referred to as process (3). ].
  • the fiber opening step and the step (2) are as described in the method for producing a prepreg.
  • the extending direction of the plurality of glass fiber filaments in one prepreg and the extending direction of the plurality of glass fiber filaments in the other prepreg are substantially orthogonal to each other.
  • the aspect can be implemented by laminating two prepregs formed in the step (2) in different directions.
  • the heating and pressurizing conditions may be ordinary manufacturing conditions of laminates, for example, using a multistage press, a multistage vacuum press, a continuous forming, an autoclave forming machine, etc. C., pressure 0.2 to 10 MPa, heating time 0.1 to 5 hours.
  • the present invention also provides a printed wiring board comprising the laminate. More specifically, a metal-clad laminate is manufactured by preparing a plurality of the prepregs of the present invention and laminating and forming a metal foil such as copper or aluminum on one side or both sides of the metal-clad laminate, A printed wiring board can be manufactured by forming a wiring pattern on the foil.
  • the metal foil is not particularly limited as long as it is used for an electrical insulating material application, but a copper foil is preferable.
  • the method of forming the wiring pattern is not particularly limited, but a subtractive method, a full additive method, a semi additive method (SAP: semi additive process) or a modified semi additive method (m-SAP), etc. Methods known in the art.
  • the present invention also provides a semiconductor package formed by mounting a semiconductor element on the printed wiring board.
  • the semiconductor package can be manufactured by mounting a semiconductor element such as a semiconductor chip or a memory at a predetermined position of the printed wiring board and sealing the semiconductor element with a sealing resin or the like.
  • thermosetting resin composition 1 Production Example 1 (Production of Thermosetting Resin Composition 1) "NC-3000H” (trade name, manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.) as epoxy resin, addition reaction product of bismaleimide compound and diamine compound as maleimide resin, "G-8009L” (trade name, isocyanate mask as curing accelerator) Imidazole, Dai-ichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd.), “Yoshinox BB” (trade name, 4,4′-Butylidenebis- (6-t-butyl-3-methylphenol), manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) as an antioxidant
  • the mixture was mixed in a mixed solvent of methyl ethyl ketone and cyclohexanone to obtain a thermosetting resin composition 1 having a solid content concentration of 55% by mass.
  • Example 1 Using a polyethylene terephthalate film with a thickness of 38 ⁇ m as a carrier material, the thermosetting resin composition 1 obtained in Production Example 1 is coated on the carrier material with a thickness of 12 ⁇ m, and a resin coated film 1 with a thickness of 12 ⁇ m It formed. Next, a glass fiber bundle, in which 6,000 glass fiber filaments having a fiber diameter (diameter) of 12 ⁇ m are gathered, is opened at an opening magnification of 3.2 times, and the glass fiber filaments obtained by opening are arranged side by side 300 mm The width was made and aligned on the resin coated film 1 having a thickness of 12 ⁇ m.
  • Another resin-coated film 1 with a thickness of 12 ⁇ m was pasted thereon with the resin-coated surface down.
  • the prepreg precursor thus obtained was B-staged at a pressure of 1 MPa, a temperature of 150 ° C., and a feed rate of 1 m / min using a heat roller to obtain a prepreg having a glass fiber content of 50% by volume.
  • the eight prepregs prepared above are laminated as shown in FIG. 5, and using a vacuum press, the laminated plate is heated and pressurized under the conditions of a temperature rising rate of 3 ° C./min, holding at 245 ° C. for 85 minutes, and pressure 2 MPa. I got Using the obtained laminate, measurement of flexural modulus and evaluation of scuffing were performed according to the method described above. The results are shown in Table 1.
  • Example 2 In Example 1, the thermosetting resin composition 1 obtained in Production Example 1 is coated on the carrier material with a thickness of 10 ⁇ m to form a resin-coated film 2 with a thickness of 10 ⁇ m, and this is used as a resin-coated film
  • the same operation as in (1) was carried out except that the glass fiber bundle was opened at an opening ratio of 2.6 times to obtain a prepreg having a glass fiber content of 60% by volume.
  • a laminate was produced in the same manner as in Example 1 using this prepreg. Using the obtained laminate, measurement of flexural modulus and evaluation of scuffing were performed according to the method described above. The results are shown in Table 1.
  • Example 3 In Example 1, the thermosetting resin composition 1 obtained in Production Example 1 is coated on the carrier material with a thickness of 7 ⁇ m to form a resin coated film 3 with a thickness of 7 ⁇ m, which is used as a resin coated film
  • the same operation as in Example 1 was repeated except that the glass fiber bundle was opened at an opening ratio of 2.0 times to obtain a prepreg having a glass fiber content of 70% by volume.
  • a laminate was produced in the same manner as in Example 1 using this prepreg. Using the obtained laminate, measurement of flexural modulus and evaluation of scuffing were performed according to the method described above. The results are shown in Table 1.
  • Comparative Example 1 A plain weave glass cloth prepreg containing the thermosetting resin composition 1 obtained in Production Example 1 and having a glass fiber content of 45% by volume was prepared. A laminate was produced in the same manner as in Example 1 using this prepreg. Using the obtained laminate, measurement of flexural modulus and evaluation of scuffing were performed according to the method described above. The results are shown in Table 1.
  • Comparative example 2 According to the method described in Patent Document 2, a thickness of the thermosetting resin composition 1 is applied as it is without opening a glass fiber bundle in which 200 glass fiber filaments having a fiber diameter (diameter) of 5 ⁇ m are converged.
  • the resin coating film 4 of 10.5 ⁇ m was aligned at a pitch of 0.5 mm.
  • the resin-coated film 4 with a thickness of 10.5 ⁇ m was attached on top of the above with the resin-coated surface down, to obtain a prepreg containing a glass fiber bundle having a limit content of a level at which the occurrence of blistering occurs.
  • the glass fiber content of the prepreg and the laminate can be increased, and the coefficient of thermal expansion is reduced, the bending elastic modulus is high, and the increase in elasticity reduces warpage. It can be said that the prepreg and the laminate were obtained.
  • Comparative Example 1 in which plain weave glass cloth is used, the glass fiber content is only 45% by volume, the coefficient of thermal expansion is not low and the flexural modulus is low, and the warp reduction effect is insufficient. .
  • the content of the glass fiber is only up to 59% by volume when prevention of scuffing, and there is a limit to lowering the thermal expansion coefficient.
  • the flexural modulus is 35 GPa, and there is room for improvement in the warp reduction effect.
  • the prepreg and the laminate of the present invention are compatible with low thermal expansion and high elasticity, and warpage is reduced, and thus they are useful as printed wiring boards for electronic devices.

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Abstract

無機充填材の高充填化及び／又は低熱膨張率を有する樹脂の採用をせずとも、低熱膨張化及び高弾性化が達成され、ひてはそりが低減され得るプリプレグを提供する。具体的には、ガラス繊維及び熱硬化性樹脂組成物を含有してなるプリプレグであって、複数のガラス繊維フィラメントが一方向に略平行に延在して配置された層を含有するプリプレグを提供する。さらには、該プリプレグの製造方法、該プリプレグを含有してなる積層板及びその製造方法、並びに該積層板を含有してなるプリント配線板及び該プリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体パッケージを提供する。

Description

プリプレグ、積層板、及びそれらの製造方法、並びにプリント配線板及び半導体パッケージ
　本発明は、プリプレグ、積層板、及びそれらの製造方法、並びにプリント配線板及び半導体パッケージに関する。
　近年、電子機器の薄型化及び軽量化に対する要求がますます強くなり、半導体パッケージ及びプリント配線板の薄型化及び高密度化が進んでいる。これらの薄型化及び高密度化に対応して電子部品を安定に実装するためには、実装時に生じるそりを抑えることが重要になる。
　実装時、半導体パッケージに生じるそりの主な原因の１つが、半導体パッケージに使われている積層板と当該積層板の表面に実装されるシリコンチップとの熱膨張率差である。そのため、半導体パッケージ用積層板においては、熱膨張率をシリコンチップの熱膨張率に近づける、すなわち低熱膨張率化する努力が行われている。また、積層板の弾性率もそりに影響するため、半導体パッケージのそりを低減するには積層板を高弾性化することも有効である。従って、積層板のそりを低減するためには、積層板の低膨張率化と共に高弾性化する必要がある。
　積層板に使用する通常の平織ガラスクロスプリプレグは、例えば縦糸に対して横糸が波打った状態で交差することで強化されているため、交差部位には樹脂の含浸がされにくくなっている。そのため、プリプレグ中のガラス繊維の含有量は、通常、５０体積％未満に留まる。ゆえに、プリプレグ中のガラス繊維による低熱膨張化及び高弾性化には限界があるため、そりの低減を目的として低熱膨張化及び高弾性化を図るために、無機充填材の高充填化及び／又は低熱膨張率を有する樹脂の採用がなされてきた（例えば、特許文献１参照）。しかしながら、無機充填材の高充填化は、絶縁信頼性の低下、樹脂とその表面に形成される配線層との密着性低下、及び積層板製造時におけるプレス成形不良等の原因となることがある。一方、低熱膨張率を有する樹脂として、架橋密度を高めることでガラス転移温度（Ｔｇ）を高くして熱膨張率を低減した樹脂が挙げられるが、架橋密度を高めた樹脂では、官能基間の分子鎖が短くなるため、樹脂強度の低下を引き起こすおそれがあるため、低熱膨張化には限界がある。
　このような状況下、プリプレグの構造を工夫することによるそりの低減も試みられている。通常、積層板に供されるガラス繊維プリプレグは、多数のガラス繊維フィラメントから形成される「ガラス繊維束」を縦糸及び横糸として織られたガラスクロスに熱硬化性樹脂を含浸させて半硬化させて製造されている。同様に、ガラス繊維束を利用したプリプレグとして、寸法安定性、熱膨張係数の抑制及び表面平滑性の向上を目的として、ガラス繊維含有量が６０重量％以上、７５重量％以下であり、ガラス繊維束が一方向に並行に延在する層と、ガラス繊維束が前記一方向とほぼ直交する他の一方向に延在する層との、少なくとも２層からなり、前記各層のガラス繊維の単位重量が４０ｇ／ｍ２以下であるガラス繊維プリプレグ（図７参照）が知られている（特許文献２参照）。
特開２００４－１８２８５１号公報 特許第５０７６３４０号公報
　特許文献２に記載のプリプレグは、繊維径の小さいガラス繊維フィラメントを用いて且つ少ない集束数のガラス繊維束とすることで薄型化を達成しており、さらに、ガラス繊維の含有量が比較的に高いプリプレグではあるが、プリプレグ中のガラス繊維の含有量の上限が７５重量％（体積比率に換算すると５９体積％）のプリプレグであり、そり低減の観点からは、低熱膨張化及び高弾性化の点で十分とは言えず、さらなる改善が望まれる。
　本発明の課題は、こうした現状に鑑みてなされたものであり、無機充填材の高充填化及び／又は低熱膨張率を有する樹脂の採用をせずとも、低熱膨張化及び高弾性化が達成され、ひいてはそりが低減され得るプリプレグを提供すること、さらには、該プリプレグの製造方法、該プリプレグを含有してなる積層板及びその製造方法、並びに該積層板を含有してなるプリント配線板及び該プリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体パッケージを提供することにある。
　本発明者らは、前記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、ガラス繊維フィラメントを所定の方向に配置したプリプレグであれば前記課題を解決し得ることを見出し、本発明に到達した。
　本発明は、以下の［１］～［１５］に関する。
［１］ガラス繊維及び熱硬化性樹脂組成物を含有してなるプリプレグであって、複数のガラス繊維フィラメントが一方向に略平行に延在して配置された層を含有するプリプレグ。
［２］ガラス繊維フィラメントが５０本以上集束したガラス繊維束を含有しないか、又は含有していてもその含有量がプリプレグ中のガラス繊維全量に対して１０体積％以下である、上記［１］に記載のプリプレグ。
［３］ガラス繊維の含有量がプリプレグ全体に対して５０～７５体積％である、上記［１］又は［２］に記載のプリプレグ。
［４］ガラス繊維の含有量がプリプレグ全体に対して６０～７５体積％である、上記［１］～［３］のいずれかに記載のプリプレグ。
［５］前記熱硬化性樹脂組成物が無機充填材を含有しないか、又は含有していてもその含有量が、熱硬化性樹脂組成物中、１２体積％以下である、上記［１］～［４］のいずれかに記載のプリプレグ。
［６］厚みが１００μｍ以下である、上記［１］～［５］のいずれかに記載のプリプレグ。
［７］上記［１］～［６］のいずれかに記載のプリプレグを含有してなる積層板であって、
　複数のガラス繊維フィラメントが一方向に略平行に延在して配置された層と、前記一方向とは異なる他の一方向に複数のガラス繊維フィラメントが略平行に延在して配置された層とを含有する、積層板。
［８］前記一方向とは異なる他の一方向が、前記一方向とほぼ直交する他の一方向である、上記［７］に記載の積層板。
［９］前記積層板の厚さ方向の断面において、中心から上部と下部とがほぼ面対称になっている、上記［７］又は［８］に記載の積層板。
［１０］２５℃における曲げ弾性率が３５ＧＰａ以上である、上記［７］～［９］のいずれかに記載の積層板。
［１１］上記［７］～［１０］のいずれかに記載の積層板を含有してなるプリント配線板。
［１２］上記［１１］に記載のプリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体パッケージ。
［１３］下記工程を有する、プリプレグの製造方法。
（１）ガラス繊維束を開繊して複数のガラス繊維フィラメントを形成する、開繊工程。
（２）熱硬化性樹脂組成物を表面に塗布したキャリア材の当該表面上に、前記開繊工程で形成した複数のガラス繊維フィラメントを一方向に略平行に延在して配置し、プリプレグを形成する工程。
［１４］下記工程を有する、積層板の製造方法。
（１）ガラス繊維束を開繊して複数のガラス繊維フィラメントを形成する、開繊工程。
（２）熱硬化性樹脂組成物を表面に塗布したキャリア材の当該表面上に、前記開繊工程で形成した複数のガラス繊維フィラメントを一方向に略平行に延在して配置し、プリプレグを形成する工程。
（３）前記工程（２）によって形成されたプリプレグ２枚以上を準備し、少なくとも１対のプリプレグにおいて、一方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向と、他方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向とが異なるように積層し、加熱加圧する工程。
［１５］一方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向と、他方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向とがほぼ直交する、上記［１４］に記載の積層板の製造方法。
　本発明によれば、無機充填材の高充填化及び／又は低熱膨張率を有する樹脂の採用をせずとも、低熱膨張化及び高弾性化が達成され、ひいてはそりが低減され得るプリプレグを提供することができる。さらには、該プリプレグの製造方法、該プリプレグを含有してなる積層板及びその製造方法、並びに該積層板を含有してなるプリント配線板及び該プリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体パッケージを提供することができる。
　本発明のプリプレグ及び積層板は厚みを薄くできるため、プリント配線板及び半導体パッケージの薄型化に寄与し得る。
ガラス繊維束と、開繊後の複数のガラス繊維フィラメントを示す概念図である。 本発明のプリプレグの一態様を示す概念図である。 本発明の積層体の一態様を示す概念図である。 本発明の積層体の別の一態様を示す概念図である。 本発明の積層体の別の一態様を示す概念図である。 平織ガラスクロスの概念図である。 特許文献２に記載のプリプレグの一態様を示す概念図である。 比較例２で製造した積層板を示す概念図である。
　以下、必要に応じて図面を参照しながら本発明について詳述する。なお、本明細書における記載事項を任意に組み合わせた態様は、全て本発明に含まれる。
［プリプレグ］
　本発明のプリプレグは、ガラス繊維及び熱硬化性樹脂組成物を含有してなるプリプレグであって、複数のガラス繊維フィラメントが一方向に略平行に延在して配置された層を含有するプリプレグである。
　通常、プリプレグに用いられるガラス繊維は、複数のガラス繊維フィラメントが集束剤で集束され、必要に応じて撚りが加わったガラス繊維束であり、当該ガラス繊維束が原糸と呼ばれ、市販されているガラス繊維もガラス繊維束（図１の左参照）である。糸切れ等による毛羽立ちなどを避けるため、当該ガラス繊維束の状態のままプリプレグの製造に使用することが常識であるが、本発明のプリプレグでは、当該ガラス繊維束をあえて開繊した複数のガラス繊維フィラメント（図１の右参照）を用いる。
　本発明者等の検討によって、ガラス繊維束を開繊して得られる複数のガラス繊維フィラメントを一方向に略平行に延在して配置された層を含有するプリプレグであれば、プリプレグ内のガラス繊維の含有量及び後述する積層板内のガラス繊維の含有量を大幅に高められることが判明した。このような結果となった正確な理由は明らかではないが、ガラス繊維束は集束剤で束ねられているために、その集束材の体積分のロスがあること、及び、束ねられているために所定の大きさを要しており、単位体積当たりに存在させられる量に限界があると考えられるが、開繊して得られたガラス繊維フィラメントを一方向に略平行に延在して配置させることによってそれらの問題が解決したためと推察する。
　ここで、略平行とは、完全に平行である状態と、完全ではなくともおおよそ平行である状態とを含む意味である。また、全体的におおよそ平行と言える状態を示し、細部に平行ではない所があったとしても、巨視的に平行であれば、「略平行」に含まれる。
（開繊方法）
　前記開繊方法に特に制限はなく、公知の開繊方法を採用できる。例えば、（ａ）丸棒でしごく方法、（ｂ）振動を与える方法、（ｃ）流体を当てる方法等からなる群から選択される少なくとも１種を利用した開繊方法を採用できる。開繊方法としては、ガラス繊維の開繊方法のみならず、他の繊維、例えば炭素繊維の開繊方法を応用することもできる。前記方法（ａ）～（ｃ）は、任意の組み合わせが可能であり、任意の数を組み合わせてもよい。
　（ａ）丸棒でしごく方法としては、例えば、交互の上下に存在するロールに繊維束を通し、繊維束に張力を加えながらロール間を走行させる方法（例えば特開昭６０－９９６１号公報参照）等を採用できる。
　（ｂ）振動を与える方法としては、例えば、超音波によって振動させた丸棒に繊維束を接触させる方法（例えば、特開平０１－２８２３６２号公報参照）、ロール軸方向に振動する横振動ロール及び／又は繊維束の進行方向に対して上下に振動する縦振動ロールを用いて開繊する方法（例えば、特開２００４－２２５２２２号公報参照）などを採用できる。
　（ｃ）流体を当てる方法としては、例えば、水、水と空気との混合物、有機溶媒等の流体を繊維束に吹き付ける方法（例えば、特開昭５２－１５１３６２号公報）、繊維束に向けて空気流を噴出させる方法（例えば、特開昭５７－７７３４２号公報）、複数の給糸体からそれぞれ繊維束を引き出して供給し、供給された繊維束を複数の流体通流部において気流内に走行させて気流の作用により繊維束を撓ませながら幅方向に開繊させ、その際に移動する繊維束を局部的に屈伸させて、緊張、弛緩、緊張、弛緩、・・・と交互に反復的に張力変化させる開繊方法（例えば、特表２００７－５１８８９０号公報参照）等を採用できる。他にも、例えば特許第５５５３０７４号公報に記載の開繊方法を採用することもできる。
　さらに、（ｂ）振動を与える方法と（ｃ）流体を当てる方法との組み合わせとしては、連続的に走行する繊維束を、繊維束幅方向に振動する横振動付与ロール、及び／又は繊維束の走行方向に対して交差する方向に振動する縦振動付与ロールを用いて開繊させ、かつ繊維束走行面の一方側の面と他方側の面に気流を吹き付け、繊維束を解き分けて開繊する方法（例えば、特開２００５－１６３２２３号公報参照）などが挙げられる。
　以上より、本発明のプリプレグは、換言すると、ガラス繊維及び熱硬化性樹脂組成物を含有してなるプリプレグであって、ガラス繊維束を開繊してなるガラス繊維が一方向に略平行に延在して配置された層を含有するプリプレグであると言える。
　ガラス繊維束は、１本ずつ別々に開繊してもよいし、複数本をまとめて開繊してもよい。
　使用するガラス繊維束の集束数に特に制限はないが、例えば、１００～１５，０００本であってもよく、１００～１０，０００本であってもよく、５００～１０，０００本であってもよく、１，０００～１０，０００本であってもよく、３，０００～８，０００本であってもよい。
　開繊倍率に特に制限はないが、例えば、１．２～５．０倍であってもよく、１．５～４．０倍であってもよく、１．８～３．５倍であってもよい。該開繊倍率は、ガラス繊維束をどの程度開繊したかの指標となる。
　開繊する際の温度に特に制限はないが、通常、好ましくは０～６０℃、より好ましくは５～４５℃、さらに好ましくは１０～４０℃であり、常温にて実施することが特に好ましい。
　図２は、本発明の一態様であるプリプレグ１の断面構成を示すものであり、基材２に挟持された状態である。図２に示す様に、プリプレグ１が製造された時点では、両面にポリエチレンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、離型紙又は銅箔からなるキャリア材２が貼着されている。なお、キャリア材２が銅箔の場合は、プリプレグ１に貼着したまま、これを回路形成用の銅箔とすることができる。
　図２が示す様に、プリプレグ１は、複数のガラス繊維フィラメントを１層中に万遍なく含有しており、低熱膨張化及び高弾性化の観点から、例えばガラス繊維フィラメントが５０本以上集束したガラス繊維束を含有していないことが好ましく、また、もしそのようなガラス繊維束を含有していてもその含有量はプリプレグ中のガラス繊維全量に対して好ましくは１０体積％以下、より好ましくは５体積％以下、さらに好ましくは２体積％以下である。特に、低熱膨張化及び高弾性化の観点から、１００本以上集束したガラス繊維束を含有していないことが好ましく、２００本以上集束したガラス繊維束を含有していないことが好ましく、５００本以上集束したガラス繊維束を含有していないことが好ましく、また、もしこれらのガラス繊維束を含有していてもその含有量はプリプレグ中のガラス繊維全量に対して、それぞれ、好ましくは１０体積％以下、より好ましくは５体積％以下、さらに好ましくは２体積％以下である。
　前記ガラス繊維フィラメントの繊維径（直径）は、充填性の観点から、好ましくは３～５０μｍ、より好ましくは３～４０μｍ、さらに好ましくは４～３０μｍ、特に好ましくは６～２５μｍである。
　本発明のプリプレグにおいては、ガラス繊維の含有量をプリプレグ全体に対して５０～７５体積％とすることができ、６０～７５体積％とすることもでき、６５～７５体積％とすることもできる。そのため、プリプレグ中のガラス繊維の存在率が高く、低熱膨張化及び高弾性化が達成され、ひいてはそりの低減が達成される。なお、ガラス繊維の含有量がプリプレグ全体に対して７５体積％以下であれば、熱硬化性樹脂組成物４の割合が低くなり過ぎることがなく、ガラス繊維フィラメント３１及び３２に対して十分に含浸せずにプリプレグ及び積層板の表面にカスレが生じてしまうことを抑制できる。
　また、開繊して得られるガラス繊維フィラメントが使用されているため、プリプレグの厚みを薄く調整することができる。本発明のプリプレグの厚みは、１００μｍ以下とすることもでき、７０μｍ以下とすることもでき、５０μｍ以下とすることもでき、３０μｍ以下とすることもでき、１５μｍ以下とすることもできる。
（熱硬化性樹脂組成物）
　本発明のプリプレグは、前述の通り、ガラス繊維及び熱硬化性樹脂組成物を含有してなるプリプレグである。
　熱硬化性樹脂組成物については、特に制限されるものではなく、プリント配線板の分野においてプリプレグに使用される公知の熱硬化性樹脂組成物を使用することができる。
　本発明のプリプレグにおいては、前記熱硬化性樹脂組成物が無機充填材を含有しないか、又は含有していてもその含有量を、熱硬化性樹脂組成物中、好ましくは１２体積％以下、より好ましくは８体積％以下、さらに好ましくは５体積％以下、特に好ましくは３体積％以下とすることができる。本発明では、プリプレグ中のガラス繊維の含有量を高めることができるため、無機充填材を含有しないか又は含有量の少ない熱硬化性樹脂組成物を用いたプリプレグとしても、低熱膨張化及び高弾性化が達成される。
　前記熱硬化性樹脂組成物が含有し得る各成分としては、特に制限されるものではないが、例えば、（Ａ）熱硬化性樹脂、（Ｂ）硬化促進剤、（Ｃ）無機充填材及び（Ｄ）その他の添加剤等が挙げられる。
　（Ａ）熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和イミド樹脂、シアネート樹脂、イソシアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、オキセタン樹脂、アミノ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アリル樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、シリコーン樹脂、トリアジン樹脂及びメラミン樹脂等が挙げられる。また、特にこれらに制限されず、公知の熱硬化性樹脂を使用できる。これらは、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用することもできる。
　前記エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、α－ナフトール／クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦノボラック型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリアジン骨格含有エポキシ樹脂、フルオレン骨格含有エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、キシリレン型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、多官能フェノール類及びアントラセン等の多環芳香族類のジグリシジルエーテル化合物、これらにリン化合物を導入したリン含有エポキシ樹脂などが挙げられる。
　前記不飽和イミド樹脂としては、例えば、１分子中に少なくとも２個のＮ－置換マレイミド基を有するマレイミド化合物等が挙げられ、該マレイミド化合物は、モノアミン化合物及びジアミン化合物からなる群から選択される少なくとも１種との反応物であってもよい。
　（Ｂ）硬化促進剤としては、（Ａ）熱硬化性樹脂の種類に応じて、公知の硬化促進剤を使用すればよい。例えばエポキシ樹脂の硬化促進剤としては、リン系化合物；イミダゾール化合物及びその誘導体；第３級アミン化合物；第４級アンモニウム化合物等が挙げられる。これらは、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用することもできる。
　（Ｃ）無機充填材としては、例えば、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、マイカ、カオリン、ベーマイト、ベリリア、チタン酸バリウム、チタン酸カリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、炭酸アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ホウ酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウム、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、ホウ酸亜鉛、スズ酸亜鉛、酸化亜鉛、酸化チタン、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化ホウ素、焼成クレー等のクレー、ガラス短繊維、ガラス粉及び中空ガラスビーズ等が挙げられる。これらは、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用することもできる。
　（Ｄ）その他の添加剤としては、特に制限されるものではないが、例えば、有機充填材、難燃剤、熱可塑性樹脂、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光重合開始剤、蛍光増白剤及び接着性向上剤等からなる群から選択される少なくとも１種を使用できる。
［積層板］
　前記プリプレグは、通常、複数枚積層してから加熱加圧することによって、積層板として用いられる。特に、本発明の積層板は、前記プリプレグを含有してなる積層板であって、複数のガラス繊維フィラメントが一方向に略平行に延在して配置された層と、前記一方向とは異なる他の一方向に複数のガラス繊維フィラメントが略平行に延在して配置された層とを含有する、積層板である。
　ここで、本発明においては、前記一方向とは異なる他の一方向が、前記一方向とほぼ直交する他の一方向であることが好ましい。具体的には、図３に示す本発明の一態様を示す積層板５は、複数の縦方向ガラス繊維フィラメント３１が紙面の前後方向に略平行に延在して配置された１つの層と、前記縦方向ガラス繊維フィラメント３１とほぼ直交する方向に横方向ガラス繊維フィラメント３２が略平行に延在して配置されたもう一つの層から形成されており、好ましい態様の１つである。これらのガラス繊維フィラメントの周囲には、熱硬化性樹脂組成物４が存在する。ここで、ほぼ直交するとは、完全に直交する状態と、完全ではなくともおおよそ直交する状態とを含む意味である。また、全体的におおよそ直交と言える状態を示し、細部に直交していない所があったとしても、巨視的に直交しているとみなせれば、「ほぼ直交」に含まれる。
　ガラス繊維フィラメント３１を含有する層とガラス繊維フィラメント３２を含有する層とは、ガラス繊維フィラメントの方向が異なること以外は、各ガラス繊維フィラメントの繊維径及び長さ、並びにガラス繊維含有量等はほぼ同等であって、ガラス繊維の体積比率がほぼ等しくなっており、これによって、積層板５の縦横の寸法変化はほぼ等しくなっている。
　なお、本発明の積層体は、前記積層板の厚さ方向の断面において、中心から上部と下部とがほぼ面対称になっていることが好ましい。このような態様とすることで、そりを効果的に低減できる。ここで、「ほぼ面対称」とは、ガラス繊維フィラメント１本１本の位置にまで着目して対称性を求めるものではなく、ガラス繊維フィラメントの配置方向に着目して、中心から上部と下部とで面対称になっていることを意味する。例えば、図４に示す積層板は、図中に示した中心部から上部と下部とで面対称になっており、そり低減の観点から好ましい。図５に示す積層板も、中心から上部と下部とで面対称になっているため、そり低減の観点から好ましい。
　本発明の積層板においては、ガラス繊維の含有量は、積層板全体（但し、金属箔を含む場合は金属箔を除く。）に対して５０～７５体積％とすることができ、５５～７５体積％とすることもでき、６０～７５体積％とすることもでき、６５～７５体積％とすることもできる。
　本発明の積層板は、ガラス繊維の含有量を高められる構造を含んでおり、そのため、２５℃における曲げ弾性率は３５ＧＰａ以上になり得る。ガラス繊維の含有量によっては、４０ＧＰａ以上にもなり、４４ＧＰａ以上にもなり、４７ＧＰａ以上にもなる。２５℃における曲げ弾性率の上限に特に制限はないが、通常、５５ＧＰａ以下であり、５０ＧＰａ以下であってもよい。
　なお、曲げ弾性率は実施例に記載の方法に従って測定した値である。
［プリプレグの製造方法］
　本発明は、下記工程を有するプリプレグの製造方法も提供する。
（１）ガラス繊維束を開繊して複数のガラス繊維フィラメントを形成する、開繊工程。
（２）熱硬化性樹脂組成物を表面に塗布したキャリア材の当該表面上に、前記開繊工程で形成した複数のガラス繊維フィラメントを一方向に略平行に延在して配置し、プリプレグを形成する工程［以下、工程（２）と称することがある。］。
　開繊工程によって、ガラス繊維束を開繊して複数のガラス繊維フィラメントを形成する。開繊方法は、前述の通り特に制限はなく、例えば前述の開繊方法を採用できる。
　前記工程（２）において、熱硬化性樹脂組成物を表面に塗布したキャリア材の当該表面上に複数のガラス繊維フィラメントを一方向に略平行に延在して配置する方法に特に制限はなく、開繊工程を経て得られた複数のガラス繊維フィラメントをそのままキャリア材の当該表面上に引き揃えて配置してもよいし、開繊工程を経て得られた複数のガラス繊維フィラメントを一旦ロールで巻き取り、必要に応じて切断してから、キャリア材の当該表面上引き揃えて配置してもよい。
［積層板の製造方法］
　本発明は、下記工程を有する積層板の製造方法も提供する。
（１）ガラス繊維束を開繊して複数のガラス繊維フィラメントを形成する、開繊工程。
（２）熱硬化性樹脂組成物を表面に塗布したキャリア材の当該表面上に、前記開繊工程で形成した複数のガラス繊維フィラメントを一方向に略平行に延在して配置し、プリプレグを形成する工程［工程（２）］。
（３）前記工程（２）によって形成されたプリプレグ２枚以上を準備し、少なくとも１対のプリプレグにおいて、一方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向と、他方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向とが異なるように積層し、加熱加圧する工程［以下、工程（３）と称することがある。］。
　開繊工程及び工程（２）については、プリプレグの製造方法にて説明した通りである。
　前記工程（３）では、一方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向と、他方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向とをほぼ直交させることが好ましい。例えば、前記工程（２）によって形成されたプリプレグ２枚を、向きを変えて積層させることで、当該態様を実施できる。
　工程（３）において、加熱加圧の条件は、通常の積層板の製造条件を採用すればよく、例えば、多段プレス、多段真空プレス、連続成形、オートクレーブ成形機等を使用し、温度１００～２６０℃、圧力０．２～１０ＭＰａ、加熱時間０．１～５時間という条件で製造することができる。
［プリント配線板］
　本発明は、前記積層板を含有してなるプリント配線板も提供する。より具体的には、本発明のプリプレグ複数枚を準備し、その片面又は両面に、銅、アルミニウム等の金属箔を配置した構成で積層成形することにより、金属張積層板を製造し、前記金属箔に配線パターンを形成することにより、プリント配線板を製造することができる。なお、金属箔は、電気絶縁材料用途で用いるものであれば特に制限されないが、銅箔が好ましい。配線パターンの形成方法としては特に限定されるものではないが、サブトラクティブ法、フルアディティブ法、セミアディティブ法（ＳＡＰ：Semi Additive Process）又はモディファイドセミアディティブ法（ｍ－ＳＡＰ：modified Semi Additive Process）等の公知の方法が挙げられる。
［半導体パッケージ］
　本発明は、前記プリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体パッケージも提供する。半導体パッケージは、前記プリント配線板の所定の位置に半導体チップ、メモリ等の半導体素子を搭載し、封止樹脂等によって半導体素子を封止することによって製造できる。
　次に、下記の実施例により本発明をさらに詳しく説明するが、これらの実施例は本発明を制限するものではない。
　なお、以下の実施例で得られた積層板について、以下の方法で物性又は特性を測定及び評価した。
（１）曲げ弾性率の測定
　各例で得た積層板から４０ｍｍ×２５ｍｍの評価基板を切り出し、株式会社オリエンテック製の５トンテンシロンを用い、２５℃、クロスヘッド速度１ｍｍ／ｍｉｎ、スパン間距離２０ｍｍで曲げ弾性率（ＧＰａ）を測定した。
（２）カスレの評価
　各例で作製した積層板を目視によって観察し、下記評価基準に従って評価した。
Ａ：全くカスレが観察されない。
Ｂ：少しだけカスレが観察される。
Ｃ：カスレが多く観察される。
製造例１（熱硬化性樹脂組成物１の製造）
　エポキシ樹脂として「ＮＣ－３０００Ｈ」（商品名、日本化薬株式会社製）、マレイミド樹脂としてビスマレイミド化合物とジアミン化合物との付加反応物、硬化促進剤として「Ｇ－８００９Ｌ」（商品名、イソシアネートマスクイミダゾール、第一工業製薬株式会社製）、酸化防止剤として「ヨシノックスＢＢ」（商品名、４，４’－ブチリデンビス－（６－ｔ－ブチル－３－メチルフェノール）、三菱ケミカル株式会社製）をメチルエチルケトン及びシクロヘキサノン混合溶媒中で混合し、固形分濃度５５質量％の熱硬化性樹脂組成物１を得た。
実施例１
　キャリア材として厚さ３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムを使用し、製造例１で得た熱硬化性樹脂組成物１を厚み１２μｍで前記キャリア材上に塗工し、厚さ１２μｍの樹脂塗工フィルム１を形成した。
　次いで、繊維径（直径）１２μｍのガラス繊維フィラメントが６，０００本集束したガラス繊維束を開繊倍率３．２倍に開繊し、開繊して得られたガラス繊維フィラメントを横に並べて３００ｍｍ幅にし、前記厚さ１２μｍの樹脂塗工フィルム１上に引き揃えた。その上にもう一枚の前記厚さ１２μｍの樹脂塗工フィルム１を、樹脂塗工面を下にして貼り付けた。
　こうして得られたプリプレグ前駆体について、熱ローラーを使用し、圧力１ＭＰａ、温度１５０℃、送り速度１ｍ／分でＢステージ化することによって、ガラス繊維の含有量が５０体積％のプリプレグを得た。
　上記で作製したプリプレグ８枚を図５が示す様に積層し、真空プレスを使用し、昇温速度３℃／分、２４５℃で８５分保持、圧力２ＭＰａの条件で加熱加圧することによって積層板を得た。
　得られた積層板を用いて、前記方法に従って曲げ弾性率の測定及びカスレの評価を行った。結果を表１に示す。
実施例２
　実施例１において、製造例１で得た熱硬化性樹脂組成物１を厚み１０μｍで前記キャリア材上に塗工して厚さ１０μｍの樹脂塗工フィルム２を形成し、これを樹脂塗工フィルム１の代わりに用い、且つ、ガラス繊維束を開繊倍率２．６倍に開繊したこと以外は同様にして操作を行い、ガラス繊維の含有量が６０体積％のプリプレグを得た。該プリプレグを用いて、実施例１と同様にして積層板を作製した。
　得られた積層板を用いて、前記方法に従って曲げ弾性率の測定及びカスレの評価を行った。結果を表１に示す。
実施例３
　実施例１において、製造例１で得た熱硬化性樹脂組成物１を厚み７μｍで前記キャリア材上に塗工して厚さ７μｍの樹脂塗工フィルム３を形成し、これを樹脂塗工フィルム１の代わりに用い、且つ、ガラス繊維束を開繊倍率２．０倍に開繊したこと以外は同様にして操作を行い、ガラス繊維の含有量が７０体積％のプリプレグを得た。該プリプレグを用いて、実施例１と同様にして積層板を作製した。
　得られた積層板を用いて、前記方法に従って曲げ弾性率の測定及びカスレの評価を行った。結果を表１に示す。
比較例１
　製造例１で得た熱硬化性樹脂組成物１を含有した、ガラス繊維の含有量が４５体積％である平織ガラスクロスプリプレグを準備した。
　該プリプレグを用いて、実施例１と同様にして積層板を作製した。
　得られた積層板を用いて、前記方法に従って曲げ弾性率の測定及びカスレの評価を行った。結果を表１に示す。
比較例２
　特許文献２に記載の方法に準拠して、繊維径（直径）５μｍのガラス繊維フィラメントが２００本集束したガラス繊維束を開繊せずにそのまま熱硬化性樹脂組成物１が塗工された厚さ１０．５μｍの樹脂塗工フィルム４上にピッチ０．５ｍｍで引き揃えた。その上に前記の厚さ１０．５μｍの樹脂塗工フィルム４を、樹脂塗工面を下にして貼り付け、カスレが生じ始める程度の限界含有量のガラス繊維束を含有させたプリプレグを得た。
　熱ローラーを使用し、圧力１ＭＰａ、温度１５０℃、送り速度１ｍ／分でＢステージ化したところ、ガラス繊維の含有量が５９体積％のプリプレグとなった。
　上記で作製したプリプレグ８枚を図８が示す様に積層し、真空プレスを使用し、昇温速度３℃／分、２４５℃で８５分保持、圧力２ＭＰａの条件で加熱加圧することによって積層板を得た。
　得られた積層板を用いて、前記方法に従って曲げ弾性率の測定及びカスレの評価を行った。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１より、実施例ではプリプレグ及び積層体のガラス繊維の含有量を高めることができ、低熱膨張率化されていると共に、曲げ弾性率が高く、高弾性化していることより、そりが低減されたプリプレグ及び積層体が得られたと言える。
　一方、平織ガラスクロスを用いた比較例１では、ガラス繊維の含有率が４５体積％にしかならず、低熱膨張率化されていないと共に、曲げ弾性率も低くなり、そりの低減効果は不十分である。さらに、比較例２のように、特許文献２に記載の方法に準拠して作製したプリプレグでは、カスレを予防するとガラス繊維の含有率が５９体積％までにしかならず、低熱膨張率化には限界があると共に、曲げ弾性率は３５ＧＰａであって、そりの低減効果には改善の余地がある。
　本発明のプリプレグ及び積層板は、低熱膨張化及び高弾性化を両立しており、そりが低減されるため、電子機器用のプリント配線板として有用である。
１　　プリプレグ
２　　キャリア材
３　　ガラス繊維フィラメント
４　　熱硬化性樹脂組成物
５　　積層板
３１　縦方向ガラス繊維フィラメント
３２　横方向ガラス繊維フィラメント

Claims (15)

  1. 　ガラス繊維及び熱硬化性樹脂組成物を含有してなるプリプレグであって、複数のガラス繊維フィラメントが一方向に略平行に延在して配置された層を含有するプリプレグ。
  2. 　ガラス繊維フィラメントが５０本以上集束したガラス繊維束を含有しないか、又は含有していてもその含有量がプリプレグ中のガラス繊維全量に対して１０体積％以下である、請求項１に記載のプリプレグ。
  3. 　ガラス繊維の含有量がプリプレグ全体に対して５０～７５体積％である、請求項１又は２に記載のプリプレグ。
  4. 　ガラス繊維の含有量がプリプレグ全体に対して６０～７５体積％である、請求項１～３のいずれか１項に記載のプリプレグ。
  5. 　前記熱硬化性樹脂組成物が無機充填材を含有しないか、又は含有していてもその含有量が、熱硬化性樹脂組成物中、１２体積％以下である、請求項１～４のいずれか１項に記載のプリプレグ。
  6. 　厚みが１００μｍ以下である、請求項１～５のいずれか１項に記載のプリプレグ。
  7. 　請求項１～６のいずれか１項に記載のプリプレグを含有してなる積層板であって、
    　複数のガラス繊維フィラメントが一方向に略平行に延在して配置された層と、前記一方向とは異なる他の一方向に複数のガラス繊維フィラメントが略平行に延在して配置された層とを含有する、積層板。
  8. 　前記一方向とは異なる他の一方向が、前記一方向とほぼ直交する他の一方向である、請求項７に記載の積層板。
  9. 　前記積層板の厚さ方向の断面において、中心から上部と下部とがほぼ面対称になっている、請求項７又は８に記載の積層板。
  10. 　２５℃における曲げ弾性率が３５ＧＰａ以上である、請求項７～９のいずれか１項に記載の積層板。
  11. 　請求項７～１０のいずれか１項に記載の積層板を含有してなるプリント配線板。
  12. 　請求項１１に記載のプリント配線板に半導体素子を搭載してなる半導体パッケージ。
  13. 　下記工程を有する、プリプレグの製造方法。
    （１）ガラス繊維束を開繊して複数のガラス繊維フィラメントを形成する、開繊工程。
    （２）熱硬化性樹脂組成物を表面に塗布したキャリア材の当該表面上に、前記開繊工程で形成した複数のガラス繊維フィラメントを一方向に略平行に延在して配置し、プリプレグを形成する工程。
  14. 　下記工程を有する、積層板の製造方法。
    （１）ガラス繊維束を開繊して複数のガラス繊維フィラメントを形成する、開繊工程。
    （２）熱硬化性樹脂組成物を表面に塗布したキャリア材の当該表面上に、前記開繊工程で形成した複数のガラス繊維フィラメントを一方向に略平行に延在して配置し、プリプレグを形成する工程。
    （３）前記工程（２）によって形成されたプリプレグ２枚以上を準備し、少なくとも１対のプリプレグにおいて、一方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向と、他方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向とが異なるように積層し、加熱加圧する工程。
  15. 　一方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向と、他方のプリプレグ中の複数のガラス繊維フィラメントの延在方向とがほぼ直交する、請求項１４に記載の積層板の製造方法。
     
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