WO2018079303A1 - フィラー含有フィルム - Google Patents

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layer
resin layer
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怜司 塚尾
真 松原
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デクセリアルズ株式会社
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    • H01L2224/29339Silver [Ag] as principal constituent
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    • H01L2224/29344Gold [Au] as principal constituent
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    • H01L2224/29347Copper [Cu] as principal constituent
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    • H01L2224/29355Nickel [Ni] as principal constituent
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    • H01L2224/29357Cobalt [Co] as principal constituent
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    • H01L2224/29363Base material with a principal constituent of the material being a metal or a metalloid, e.g. boron [B], silicon [Si], germanium [Ge], arsenic [As], antimony [Sb], tellurium [Te] and polonium [Po], and alloys thereof the principal constituent melting at a temperature of greater than 1550°C
    • H01L2224/29364Palladium [Pd] as principal constituent
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    • H01L2224/29299Base material
    • H01L2224/2939Base material with a principal constituent of the material being a polymer, e.g. polyester, phenolic based polymer, epoxy
    • H01L2224/29391The principal constituent being an elastomer, e.g. silicones, isoprene, neoprene
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    • H01L2224/29399Coating material
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    • H01L2224/32135Disposition the layer connector connecting between different semiconductor or solid-state bodies, i.e. chip-to-chip
    • H01L2224/32145Disposition the layer connector connecting between different semiconductor or solid-state bodies, i.e. chip-to-chip the bodies being stacked
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    • H01L2224/32151Disposition the layer connector connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive
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    • H01L2224/32225Disposition the layer connector connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked the item being non-metallic, e.g. insulating substrate with or without metallisation
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    • H01L2224/32225Disposition the layer connector connecting between a semiconductor or solid-state body and an item not being a semiconductor or solid-state body, e.g. chip-to-substrate, chip-to-passive the body and the item being stacked the item being non-metallic, e.g. insulating substrate with or without metallisation
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    • H01L2924/06Polymers
    • H01L2924/07Polyamine or polyimide
    • H01L2924/07025Polyimide

Definitions

  • the present invention relates to a filler-containing film such as an anisotropic conductive film.
  • Filler-containing films in which filler is dispersed in the resin layer are used in a wide variety of applications such as matte films, condenser films, optical films, label films, anti-static films, anisotropic conductive films ( Patent Document 1, Patent Document 2, Patent Document 3, and Patent Document 4).
  • anisotropic conductive films are widely used for mounting electronic components such as IC chips.
  • conductive particles are dispersed in the insulating resin layer at a high density.
  • the number density of the conductive particles is increased too much, a short circuit is likely to occur in a connection structure between electronic components using an anisotropic conductive film.
  • JP 2006-15680 A JP2015-138904A JP2013-103368A JP 2014-183266 A Japanese Unexamined Patent Publication No. 2016-31888 Japanese Patent Laying-Open No. 2015-201435
  • the entire conductive film as an anisotropic conductive film is electrically conductive.
  • the number density of particles can be increased, and the occurrence of short circuits can be suppressed.
  • a curable resin is used for the first insulating resin layer and the second insulating resin layer, and the conductive particles are held in these resin layers by the curing.
  • the filler-containing film including the anisotropic conductive film has the first filler layer and the second filler layer at different depths, thereby increasing the number density of the filler and increasing the functionality. It is an object to be able to improve (for example, support high-density mounting). Specifically, when the filler-containing film is configured as an anisotropic conductive film, the occurrence of short-circuits in the connection structure of electronic components is suppressed, connection reliability is improved, and an anisotropic conductive film, etc. It is an object of the present invention to provide tackiness to the film surface in order to improve workability in temporary sticking or temporary pressure bonding of the filler-containing film.
  • the present inventor has developed an anisotropic conductive film that is an embodiment of a filler-containing film in particular while increasing the number density of fillers by providing the first filler layer and the second filler layer at different depths of the resin layer.
  • the first filler layer is exposed from one surface of the resin layer by pressing the filler into both the front and back surfaces of the resin layer, or the surface thereof.
  • Providing the second filler layer in the vicinity and exposing the second filler layer from the other surface of the resin layer or in the vicinity of the surface makes it easier for the conductive particles to be trapped at the terminals of the electronic component to be anisotropically conductively connected.
  • the present invention was conceived by discovering that the film surface property was improved and the tackiness of the film surface was easily secured.
  • it can contribute to the provision and improvement of the performance of a filler containing film, the quality stability, and cost reduction.
  • a resin layer a first filler layer made of a filler dispersed in the resin layer as a single layer, and a single layer dispersed in the resin layer at a depth different from that of the first filler layer.
  • a filler-containing film comprising a filler dispersion layer having a second filler layer made of a filler, The filler of the first filler layer is exposed from one surface of the resin layer or close to the one surface, The filler of the second filler layer provides a filler-containing film that is exposed from the other surface of the resin layer or close to the other surface.
  • the present invention provides, as a preferred embodiment of the filler-containing film, a filler-containing film used as an anisotropic conductive film, in which the filler is a conductive particle, the resin layer is an insulating resin layer.
  • the present invention is a method for producing the filler-containing film described above,
  • the filler is held in a predetermined dispersion state on one surface of the resin layer, the filler is pushed into the resin layer, and another filler is also held in the predetermined dispersion state on the other surface of the resin layer.
  • the manufacturing method is characterized by being pressed into
  • the present invention provides a film bonded body in which the above-mentioned filler-containing film is bonded to an article, a connection structure in which the first article and the second article are connected via the above-mentioned filler-containing film, particularly Provided is a connection structure in which a first electronic component and a second electronic component are anisotropically conductively connected via a filler-containing film used as an anisotropic conductive film. Furthermore, the present invention provides a connection structure manufacturing method in which the first article and the second article are pressure-bonded via the filler-containing film described above, and the first article and the second article are the first electronic component and the second electronic, respectively.
  • the first electronic component and the second electronic component were anisotropically conductively connected by thermocompression bonding of the first electronic component and the second electronic component through a filler-containing film used as an anisotropic conductive film as a component.
  • a method for manufacturing a connection structure is provided.
  • the filler is exposed from the front and back surfaces of the resin layer or is present close to the surface, so that it is configured as an anisotropic conductive film.
  • the conductive particles are easily captured by the terminals of the electronic component to be anisotropically conductively connected. Therefore, connection reliability is improved.
  • each of the number density of the first filler layer and the number density of the second filler layer is lower than the number density of the filler of the entire film. Therefore, even if the filler is present at a high density in the entire film, it is possible to avoid the possibility that the tackiness of the film surface is lowered. Furthermore, according to the filler-containing film such as the anisotropic conductive film of the present invention, it is not essential to harden the resin layer in order to fix the filler to the resin layer, thereby ensuring the tackiness on the film surface. can do. In addition to the improvement in tackiness, by providing fillers on both sides as well as on one side of the filler-containing film, it can be expected to provide functionality different from the case where the filler is provided only on one side.
  • the number density of the first filler layer and the number density of the second filler layer are respectively lower than the number density of the filler of the entire film, thereby accurately controlling the arrangement of the filler in each filler layer.
  • the filler can be accurately arranged in a predetermined arrangement even if the arrangement pitch of the filler as the whole filler-containing film such as an anisotropic conductive film is narrowed. Therefore, in combination with the improvement of the trapping property described above, it is suitable for fine pitch connection, and can be used, for example, for connecting electronic components having a terminal width of 6 ⁇ m to 50 ⁇ m and a space between terminals of 6 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the effective connection terminal width (the width of the overlapping portion of the pair of terminals facing each other at the time of connection) is 3 ⁇ m or more and the distance between the shortest terminals is 3 ⁇ m or more, there is no short circuit.
  • Electronic components can be connected.
  • there is an optical film but the optical performance of the filler can be adjusted by adjusting the independent number ratio in the thickness direction in the resin layer of the filler and in non-contact in a plan view. . The same can be said for materials that are directly connected to the appearance, such as a matte film. Since this can be adjusted on both sides, it becomes easy to contribute to improvement of performance and quality and cost reduction.
  • FIG. 1A is a plan view showing an arrangement of fillers (conductive particles) of a filler-containing film (an anisotropic conductive film which is one mode) 10A of an example.
  • FIG. 1B is a cross-sectional view of the filler-containing film 10A of the example.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a filler-containing film in which the filling rate of the filler in the first filler layer and the filler in the second filler layer is approximately 100% and the filler is exposed from the surface of the resin layer.
  • FIG. 3 shows a filler-containing film in which the filling rate of the filler in the first filler layer and the filler in the second filler layer is about 100%, and the filler is embedded in the resin layer so that the surface of the resin layer becomes flat.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view of a filler-containing film in which the filling rate of the filler slightly exceeds 100% and the surface of the resin layer immediately above the filler has a dent.
  • FIG. 5A is a plan view showing an arrangement of fillers (conductive particles) of a filler-containing film (an anisotropic conductive film which is one mode) 10B of an example.
  • FIG. 5B is a cross-sectional view of the filler-containing film 10B of the example.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view when an electronic component is anisotropically conductively connected with the filler-containing film 10A.
  • FIG. 7A is a plan view showing an arrangement of fillers (conductive particles) of a filler-containing film (an anisotropic conductive film which is one mode) 10C of an example.
  • FIG. 7B is a cross-sectional view of the filler-containing film 10C of the example.
  • FIG. 8A is a plan view showing an arrangement of fillers (conductive particles) of a filler-containing film (an anisotropic conductive film which is one mode) 10D of an example.
  • FIG. 8B is a cross-sectional view of the filler-containing film 10D of the example.
  • FIG. 9 is a plan view showing the arrangement of the filler units 1C before and after the anisotropic conductive connection.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view of a connection structure in which electronic components are anisotropically conductively connected using the filler-containing film 10D.
  • FIG. 11A is a cross-sectional view of a filler-containing film (an anisotropic conductive film which is one embodiment thereof) 10E having a second resin layer.
  • FIG. 11B is a cross-sectional view of a filler-containing film (an anisotropic conductive film which is one embodiment) 10F having a second resin layer.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view of a connection structure in which electronic components are anisotropically conductively connected using the filler-containing film 10D.
  • FIG. 11A is a cross-sectional view of a filler-containing film (an anisotropic conductive film which is one embodiment thereof) 10E having a second resin layer.
  • FIG. 11C is a cross-sectional view of a filler-containing film (an anisotropic conductive film which is one embodiment thereof) 10G having a second resin layer.
  • FIG. 12 is a process explanatory diagram of a method for producing a filler-containing film (an anisotropic conductive film which is one embodiment thereof) 10 having a second resin layer.
  • FIG. 1A is a plan view illustrating the filler arrangement of a filler-containing film 10A according to an embodiment of the present invention
  • FIG. 1B is a sectional view taken along line XX.
  • the filler-containing film 10A includes a resin layer 2, a first filler layer made of a filler 1A dispersed in a single layer at a predetermined depth in the film thickness direction from one surface 2a of the resin layer 2, and a first filler It consists of the filler dispersion layer 3 formed with the 2nd filler layer which consists of the filler 1B disperse
  • the filler 1A of the first filler layer is unevenly distributed on the one surface 2a side of the resin layer 2 and exposed from the surface 2a, and the filler 1B of the second filler layer is on the other surface 2b side of the resin layer 2 And is exposed from the surface 2b.
  • the filler 1A of the first filler layer is displayed in dark color
  • the filler 1B of the second filler layer is displayed in white.
  • the filler dispersion state in the present invention includes a state where the fillers 1A and 1B are randomly dispersed and a state where the fillers 1A and 1B are dispersed in a regular arrangement unless otherwise specified.
  • one of the number density of the filler 1A of the first filler layer and the number density of the filler 1B of the second filler layer gradually increases and the other gradually decreases in the longitudinal direction of the film.
  • the uniformity of the entire number density of the fillers 1A and 1B in which the first filler layer and the second filler layer are combined is excellent.
  • Fillers 1A and 1B are known inorganic fillers (metals, metal oxides, metal nitrides, etc.), organic fillers (resin particles, rubber particles, etc.), organic materials and inorganics depending on the use of the filler-containing film. Fillers with mixed materials (for example, particles whose core is formed of resin material and metal-plated on the surface (metal-coated resin particles), conductive particles with insulating fine particles attached to them, surfaces of conductive particles Are appropriately selected according to the performance required for the use such as hardness and optical performance.
  • a silica filler for example, in an optical film or a matte film, a silica filler, a titanium oxide filler, a styrene filler, an acrylic filler, a melamine filler, various titanates, and the like can be used.
  • titanium oxide, magnesium titanate, zinc titanate, bismuth titanate, lanthanum oxide, calcium titanate, strontium titanate, barium titanate, barium zirconate titanate, lead zirconate titanate and mixtures thereof Etc. can be used.
  • the adhesive film can contain polymer rubber particles, silicone rubber particles, and the like.
  • the anisotropic conductive film contains conductive particles.
  • the conductive particles include metal particles such as nickel, cobalt, silver, copper, gold, and palladium, alloy particles such as solder, metal-coated resin particles, and metal-coated resin particles having insulating fine particles attached to the surface. .
  • metal particles such as nickel, cobalt, silver, copper, gold, and palladium
  • alloy particles such as solder
  • metal-coated resin particles are preferable in that the resin particles repel after being connected, so that the contact with the terminal is easily maintained and the conduction performance is stabilized.
  • the surface of the conductive particles may be subjected to an insulation treatment that does not hinder the conduction characteristics by a known technique.
  • the filler mentioned according to the above-mentioned use is not limited to the said use, and may contain the filler containing film of another use as needed. Moreover, in the filler-containing film for each application, two or more kinds of fillers can be used in combination as required.
  • the shape of the filler is determined by appropriately selecting from a spherical shape, an elliptical sphere, a columnar shape, a needle shape, a combination thereof, and the like according to the use of the filler-containing film.
  • a spherical shape is preferable because it is easy to confirm the filler arrangement and it is easy to maintain a uniform state.
  • the conductive particles that are fillers are preferably substantially spherical.
  • substantially spherical particles as the conductive particles, for example, in producing an anisotropic conductive film in which conductive particles are arranged using a transfer mold as described in JP-A-2014-60150, Since the conductive particles roll smoothly on the mold, the conductive particles can be filled into a predetermined position on the transfer mold with high accuracy. Therefore, the conductive particles can be accurately arranged.
  • the particle diameters DA and DB of the fillers 1A and 1B are preferably 1 ⁇ m or more and 30 ⁇ m or less in order to be able to cope with variations in wiring height, to suppress an increase in conduction resistance, and to suppress occurrence of a short circuit. More preferably, it is 3 ⁇ m or more and 9 ⁇ m or less.
  • the particle diameter of the filler 1A of the first filler layer and the particle diameter of the filler 1B of the second filler layer may be the same or different.
  • the filler-containing film is configured as an anisotropic conductive film
  • the compressed state such as flatness after anisotropic conductive connection of both fillers 1A and 1B, which are conductive particles, particularly when the conductive particles are metal-coated resin particles
  • the compression state is the same and the conduction performance is stabilized.
  • the material and hardness (for example, compression elastic modulus etc.) of the filler 1A and the filler 1B may be the same or different.
  • the particle diameters of the fillers 1A and 1B can be measured with a general particle size distribution measuring apparatus, and the average particle diameter can also be obtained with a particle size distribution measuring apparatus.
  • An example of the measuring apparatus is FPIA-3000 (Malvern).
  • the filler diameter in a film can be calculated
  • the diameter of the shape imitating the maximum length or a sphere based on the planar image or cross-sectional image of the filler-containing film can be used as the particle diameter of the filler.
  • the filler 1A of the first filler layer is exposed from one surface 2a of the resin layer 2, and the filler 1B of the second filler layer is exposed from the other surface 2b.
  • the filler 1A of the first filler layer is exposed from one surface 2a of the resin layer 2 or the filler 1A is completely embedded in the resin layer 2 in the present invention.
  • the filler 1B of the second filler layer is exposed from the other surface 2b of the resin layer 2 or the filler 1B of the second filler layer is the resin layer.
  • the fillers 1A and 1B are completely embedded in the resin layer 2.
  • the fillers 1A and 1B are not exposed from the resin layer 2 as an example, and are described later.
  • the filling ratio is 110% or less, preferably 105% or less.
  • the particle diameters of the fillers 1A and 1B may be the same or different.
  • a filler containing film is comprised as an anisotropic conductive film, since the capture property of filler 1A, 1B which is conductive particles at the time of anisotropic conductive connection improves remarkably, it is preferable.
  • the trapping property of the filler-containing film is improved without impairing the capturing properties of the fillers 1A and 1B.
  • the fillers 1A and 1B are close to less than 0.1 ⁇ m with respect to the surfaces 2a and 2b of the resin layer 2 because the capturing properties of the fillers 1A and 1B are improved without impairing the tackiness.
  • the fillers 1A and 1B are embedded in the resin layer 2 and are substantially the same as the surfaces 2a and 2b of the resin layer 2. It is preferable to be flush. As a result, the tackiness of the filler-containing film does not deteriorate as compared to the case where the filler is exposed from the resin layer, and the filler is completely embedded with the embedding rate exceeding 100%. And when a filler containing film is comprised as an anisotropic conductive film, the filler which is conductive particle at the time of anisotropic conductive connection becomes difficult to receive to the influence of a resin flow, and trapping property improves.
  • the filler-containing film is anisotropic.
  • the filler which is conductive particles at the time of anisotropic conductive connection is likely to be affected by the resin flow, and there is a concern about a decrease in trapping properties.
  • the resin removal in the vicinity of the filler is difficult to be uniform, which adversely affects the pushing of the filler.
  • filler-containing films other than anisotropic conductive films are also applicable.
  • the distance L1 from the tangential plane of the surface 2a of the resin layer 2 to the deepest part of the filler 1A (hereinafter referred to as the embedding amount) L1 and the particle diameter DA of the filler 1A in the intermediate part between the fillers 1A adjacent in the first filler layer
  • the ratio of filling (L1 / DA) is preferably 30% to 110%, more preferably 30% to 105%, still more preferably more than 30% to 100%, particularly preferably 60% to 100%. % Or less.
  • the distance (embedding amount) L2 from the tangential plane of the surface 2b of the resin layer 2 to the deepest part of the filler 1B in the intermediate part between the adjacent fillers 1B and the filler 1B
  • the embedding rate which is the ratio (L2 / DB) to the particle diameter DB, is preferably 30% to 110%, more preferably 30% to 105%, still more preferably more than 30% and 100% or less, particularly preferably. It is 60% or more and 100% or less.
  • the filling ratios (L1 / DA) and (L2 / DB) By setting the filling ratios (L1 / DA) and (L2 / DB) to 30% or more, it becomes easy to maintain the fillers 1A and 1B in a predetermined regular arrangement or a predetermined arrangement by the resin layer 2,
  • the filler-containing film is formed as an anisotropic conductive film by setting it to 110% or less, preferably 105% or less, the filler which is conductive particles between the terminals due to the flow of the resin at the time of anisotropic conductive connection is unnecessary. Is less likely to be washed away.
  • the effect of improving the characteristics can be expected by making the filling rate of the filler in the resin layer 2 uniform.
  • the performance of the optical film depends on the filler, it can be obtained by simply applying a kneaded binder if the dispersibility (independence) in plan view and the regularity of the embedding state are above a certain level. It is assumed that improved performance and quality stability can be obtained.
  • the embedding rate of the filler 1A in the first filler layer and the embedding rate of the filler 1B in the second filler layer may be the same or different.
  • the filler diameters DA and DB are averages of the filler diameters of the filler 1A of the first filler layer and the filler 1B of the second filler layer, respectively.
  • the values of the embedding rate (L1 / DA) and (L2 / DB) are 80% or more of the total number of fillers (for example, conductive particles) contained in the filler-containing film such as an anisotropic conductive film, Preferably, 90% or more, more preferably 96% or more, is the value of the embedding rate (L1 / DA) or (L2 / DB).
  • Umakomiritsu (L1 / DA), (L2 / DB) is optionally withdrawn or ten an area 30 mm 2 or more regions from the filler-containing film such as an anisotropic conductive film, SEM image part of the film section It can be determined by observing and measuring a total of 50 or more fillers. In order to increase accuracy, 200 or more fillers may be measured and obtained.
  • both of the fillers 1A and 1B have an embedding rate of 60% or more and 100% or less.
  • Each of the filler layers 1A and 1B is exposed from the surfaces 2a and 2b of the resin layer 2 and the recesses 2x are formed in the resin layer 2 around the exposed fillers 1A and 1B.
  • the embedding rate is approximately 100%, and the fillers 1A and 1B are flush with the surfaces 2a and 2b of the resin layer 2 on the front and back sides of the resin layer 2, respectively, and the fillers 1A and 1B are the surfaces 2a and 2b of the resin layer 2.
  • the dent 2x is formed in the resin layer 2 around the exposed fillers 1A and 1B.
  • the filler-containing film is formed as an anisotropic conductive film by forming the recess 2x
  • the filler 1A generated when the fillers 1A and 1B, which are conductive particles, are sandwiched between the terminals at the time of anisotropic conductive connection.
  • the resistance received from the resin with respect to the flattening of 1B is reduced as compared with the case where there is no recess 2x, and the trapping property of the filler at the terminal is improved.
  • the characteristics of the performance and quality arise from the fact that the filler and resin state is more specific than the one obtained by simply applying a kneaded binder. Can be expected.
  • the filler-containing film is configured as an anisotropic conductive film
  • the fillers 1A and 1B which are conductive particles, are embedded in the resin layer 2 so that the embedding rate of the fillers 1A and 1B is about 100% and the surface of the filler dispersion layer 3 is flat.
  • a recess 2y is formed in a region immediately above the fillers 1A and 1B of the surfaces 2a and 2b of the resin layer 2 adjacent to the fillers 1A and 1B. It is preferable.
  • the filler-containing film is configured as an anisotropic conductive film as compared with the case where the recess 2y is not formed, the filler 1A, in which the pressure during anisotropic conductive connection is a conductive particle, It becomes easy to concentrate on 1B, and the capture
  • the characteristics of the performance and quality arise from the fact that the filler and resin state is more specific than the one obtained by simply applying a kneaded binder. Can be expected.
  • the filler 1A of the first filler layer and the filler 1B of the second filler layer are each arranged in a square lattice.
  • the fillers 1A and 1B are regularly arranged.
  • a lattice arrangement such as a rectangular lattice, an oblique lattice, a hexagonal lattice, and the like can be given.
  • Examples of the regular array other than the lattice array include those in which particle rows in which fillers are linearly arranged at a predetermined interval are arranged in parallel at a predetermined interval.
  • the filler-containing film is configured as an anisotropic conductive film by arranging the fillers 1A and 1B in a regular arrangement such as a lattice shape, pressure is applied to the fillers 1A and 1B which are conductive particles at the time of anisotropic conductive connection. In addition, the variation in conduction resistance can be reduced.
  • the arrangement of the fillers 1A in the first filler layer and the arrangement of the fillers 1B in the second filler layer may be the same or different.
  • the filler 1A of the first filler layer and the filler 1B of the second filler layer do not overlap in a plan view of the filler-containing film as in the filler-containing film 10B shown in FIGS. 5A and 5B.
  • a filler unit may be formed in which the filler 1A of the first filler layer and the filler 1B of the second filler layer are in contact with or close to each other. In that case, it is preferable that the filler units are regularly arranged without contact. Thereby, the occurrence of a short circuit can be suppressed.
  • the arrangements of the fillers 1A and 1B are the same, but the arrangement of one filler 1A is shifted from the arrangement of the other filler 1B by a predetermined distance in the film surface direction.
  • a filler unit in which a part of the filler 1A of the first filler layer and a part of the filler 1B of the second filler layer overlap in a plan view of the filler-containing film can be formed.
  • the filler unit 1C in which the filler 1A and the filler 1B are partially overlapped is formed as in the anisotropic conductive film which is one embodiment of the filler-containing film 10A shown in FIG. 1A.
  • the containing film is an anisotropic conductive film, it can be expected that any of the fillers 1A and 1B, which are conductive particles, is easily captured by the terminal during anisotropic conductive connection.
  • the anisotropic conductive film which is one embodiment of the filler-containing film 10A shown in FIG. 1A is used, the terminal 20 of the first electronic component 30 and the terminal 21 of the second electronic component 31 are anisotropically conductively connected.
  • the filler 1B is present at a position overlapping the filler 1A in plan view of the filler-containing film (anisotropic conductive film).
  • the terminals 20 and 21 are connected to any of the adjacent fillers 1A and 1B, so that the filler capturing property at the terminals can be improved. Further, in this case, if resin flow occurs during heating and pressurization, the distance between the fillers 1A and 1B is increased, so that the risk of occurrence of a short circuit is reduced. It should be noted that the fillers 1A and 1B are partially overlapped in this way because the filler diameter and number density, the distance between the fillers, the terminal size and the terminal to be connected in the entire anisotropic conductive film which is one aspect of the filler-containing film.
  • the distance between the fillers it is assumed that there is no short circuit in the design even if the fillers 1A and 1B are partially overlapped. However, if the fillers 1A and 1B are partially overlapped, they are captured while satisfying the short-circuit suppressing effect. It is preferable because the effect of improving the property is easily satisfied.
  • the adjacent fillers 1A and 1B are substantially flush with the front and back surfaces 2a and 2b of the resin layer 2, respectively, or when exposed from the front and back surfaces 2a and 2b, these This is preferable because the effect is further increased.
  • a filler containing film is comprised as an anisotropic conductive film in this way, in the above-mentioned filler containing film, the filler 1A of a 1st filler layer and the filler 1B of a 2nd filler layer are completely in a film thickness direction. Even if they overlap, when used for anisotropic conductive connection, the resin may melt or flow due to heating and pressurization during anisotropic conductive connection, and the positions of the overlapping fillers 1A and 1B are shifted. There is no problem. The same applies to aspects other than the anisotropic conductive film.
  • the arrangement of the fillers 1A in the first filler layer is different from the arrangement of the fillers 1B in the second filler layer, there is a common point in the arrangement, for example, the shapes of both arrangements are similar. Preferably there is. This is not limited to anisotropic conductive films.
  • the arrangement of the filler 1A and the arrangement of the filler 1B are each part of a regular arrangement, and the arrangement of the filler 1A and the arrangement of the filler 1B are combined to form a regular arrangement such as a lattice. Also good.
  • the arrangement of the filler 1A and the arrangement of the filler 1B are combined to form a hexagonal lattice, the arrangement of the filler 1A has a hexagonal arrangement included in the hexagonal lattice, and the arrangement of the filler 1B is the hexagonal arrangement.
  • the array is the center of.
  • the regular arrangement is not limited to a hexagonal lattice.
  • the regular arrangement formed by combining the arrangement of the filler 1A and the arrangement of the filler 1B may be distorted with respect to an accurate lattice arrangement.
  • the lattice axis that is originally a straight line may be zigzag.
  • the above-described distorted array of fillers can be formed by using one transfer mold, but two transfer molds, a transfer mold for filler 1A and a transfer mold for filler 1B, are combined. It may be formed.
  • a transfer mold for filler 1A and a transfer mold for filler 1B to form an array of fillers (for example, conductive particles) as a whole filler-containing film such as an anisotropic conductive film.
  • the present invention uses two types of transfer molds, the transfer mold for the filler 1A and the transfer mold for the filler 1B, as described above. ), And a filler-containing film manufacturing method such as an anisotropic conductive film that uses two types of transfer molds can be employed.
  • the filler 1A and the filler 1B may have a gap in the arrangement state as long as the effect of the intended invention of the filler-containing film is obtained. It can be confirmed by regularly existing in a predetermined direction of the film.
  • the same effect as the above-described strain can be obtained by repeatedly causing the filler to be removed in the longitudinal direction of the film, or by gradually increasing or decreasing the location where the filler is missing in the longitudinal direction of the film. That is, lot management becomes possible, and it becomes possible to give traceability (property that enables tracking) to the filler-containing film and the connection structure using the same. This is also effective for prevention of counterfeiting, authenticity determination, prevention of unauthorized use, etc. of the filler-containing film and the connection structure using the same.
  • the lattice axes or the array axes of the fillers 1A and 1B may be parallel to the longitudinal direction of the filler-containing film 10A such as an anisotropic conductive film.
  • Crossing the longitudinal direction of the filler-containing film 10A such as a conductive conductive film there is no particular limitation because it can be determined according to the terminal width and terminal pitch to be connected.
  • an anisotropic conductive film for fine pitch as shown in FIG.
  • the lattice axis A of the filler 1A of the first filler layer is set to the longitudinal direction of the filler-containing film 10A such as an anisotropic conductive film.
  • the angle ⁇ formed by the longitudinal direction of the terminal 20 connected by the filler-containing film 10A such as an anisotropic conductive film (the short direction of the film) and the lattice axis A is preferably 6 ° to 84 °.
  • the angle is preferably 11 ° to 74 °. Even in applications other than anisotropic conductive films, it is expected that the trapped state can be stabilized by tilting in this way.
  • the distance between the particles of the fillers 1A and 1B is appropriately determined according to the presence / absence of the formation of the filler (for example, conductive particle) unit 1C, the size of the terminal connected by the filler-containing film such as an anisotropic conductive film, the terminal pitch, and the like.
  • the distance L3 between the nearest particles between the fillers 1A adjacent in the first filler layer and the distance L4 between the nearest particles between the fillers 1B adjacent in the second filler layer are anisotropic conductive films.
  • the particle diameters DA and DB of the fillers 1A and 1B should be 1.5 times or more. Is preferable from the viewpoint of suppressing short-circuiting, and is preferably 66 times or less in order to secure the minimum number of fillers captured at the terminal and obtain stable conduction.
  • the filler-containing film is formed as an anisotropic conductive film, when the anisotropic conductive film is made to correspond to fine pitch COG (Chip On Glass), the closest interparticle distances L3 and L4 are 1.
  • the filler unit 1C is formed by a plurality of fillers 1A in the first filler layer, or when the filler unit 1C is formed by a plurality of fillers 1B in the second filler layer, a filler-containing film
  • the distance between the fillers 1A of the first filler layer in one filler unit 1C is preferably not more than 1/4 times the particle diameter DA of the filler 1A.
  • the fillers 1A may be in contact with each other.
  • the distance between the fillers 1B of the second filler layer in one filler unit 1C is preferably not more than 1/4 times the particle diameter DB of the filler 1B, and the fillers 1B may be in contact with each other. What is necessary is just to adjust suitably according to the characteristic except an anisotropic conductive film.
  • the number density of the filler in the entire filler-containing film of the present invention is not particularly limited because it is appropriately adjusted according to its use and required characteristics and the particle diameter, arrangement, and the like of the fillers 1A and 1B.
  • the case of a conductive film can be applied. Since the production conditions for the filler-containing film are substantially the same as those for the anisotropic conductive film, it may be considered that the conditions for the number density of the fillers are substantially the same.
  • the upper limit of the number density is preferably 70000 pieces / mm 2 or less, more preferably 50000 pieces / mm 2 or less, and even more preferably 35000 pieces / mm 2 or less in order to suppress short circuit.
  • the lower limit of the number density is preferably 100 / mm 2 or more, more preferably 150 / mm 2 or more in order to reduce fillers (conductive particles) and satisfy the conduction performance for cost reduction.
  • connection area of the minimum terminal of an electronic component connected by an anisotropic conductive film is used as a fine pitch of 2000 ⁇ m 2 or less, it is preferably 10,000 / mm 2 or more.
  • the design number density of the filler 1A of the first filler layer and the design number density of the filler 1B of the second filler layer may be the same or different.
  • filler-containing film when the filler is adhered in the longitudinal direction of the filler-containing film, when there is a tendency for the filler detachment and uneven distribution to inevitably increase, the length of the filler-containing film is increased.
  • one of the number density of the filler 1A of the first filler layer and the number density of the filler 1B of the second filler layer is gradually increased and the other is gradually decreased, that is, the number density is increasing or decreasing.
  • the first filler layer and the second filler layer are in opposite directions.
  • the filler content is increased by gradually increasing or decreasing the number density of the filler as described above.
  • the magnitude relationship between the number density of the filler 1A of the first filler layer and the number density of the filler 1B of the second filler layer is reversed, and the number density of the filler in the entire filler-containing film is Uniformity is improved.
  • the effect can be expected from the fact that the difficulty of manufacturing decreases when the uniformity of the number density of fillers on the entire surface is strongly required, as in the case of an anisotropic conductive film.
  • the effect of cost reduction can be expected similarly for the anisotropic conductive film and other uses.
  • the number density of the filler in the first filler layer or the second filler layer in the longitudinal direction of the filler-containing film such as an anisotropic conductive film is in a region where it is 20% or more of the total film length or 3 m or more in the longitudinal direction of the filler-containing film.
  • a rectangular area having a side of 100 ⁇ m or more as a measurement area of the number density of the filler is set at a plurality of positions (preferably 5 or more, more preferably 10 or more) at different positions in the longitudinal direction of the filler-containing film.
  • the total area of the regions is preferably 2 mm 2 or more, and the number density of fillers in each measurement region is measured using a metal microscope and averaged, or the above-mentioned film total length is 20% or more or 3 m or more.
  • the number of fillers is taken by image analysis software (for example, WinROOF, Mitani Corporation, etc.) It can be obtained by measuring the density, and the number density of the filler is gradually increasing or decreasing because the number density of the filler measured in each measurement region contains a filler such as an anisotropic conductive film. This can be confirmed by monotonously increasing or decreasing with respect to the longitudinal direction of the film.
  • the area of 100 ⁇ m ⁇ 100 ⁇ m area is an area where one or more bumps exist in a connection object having a space between bumps of 50 ⁇ m or less.
  • the upper limit of one side of the measurement region may be adjusted as appropriate depending on the number density of the filler. When the density is extremely dense or sparse, for example, the number of fillers may be adjusted to be 200 or more, preferably 1000 or more in terms of the total area.
  • the anisotropic conductive film is used for fine pitch applications in which the connection area of the minimum terminal of the electronic component connected by the anisotropic conductive film is 2000 ⁇ m 2 or less.
  • the difference (NpAB ⁇ NqAB) of the number density NqAB of the fillers 1A and 1B combined with the filler layer is preferably within ⁇ 2%, more preferably ⁇ 1.5 with respect to their average ((NpAB + NqAB) / 2). % within, even more preferably within 1% ⁇ , in the case of a normal pitch connection area of the smallest terminals exceeds 2000 .mu.m 2 is, (NpAB-NqAB) is ((NPAB NqAB) / 2) is preferably within 20% ⁇ respect, more preferably within 10% ⁇ .
  • the first filler layer and the second filler layer are formed in the resin layer 2 as described below.
  • the traveling direction of the resin layer 2 is reversed and the same process is repeated. It is preferable in production. Reversing the traveling direction in this way means that if there is a defect in the transfer mold used to attach the filler, the position of the defect on the filler-containing film such as an anisotropic conductive film overlaps on the front and back of the film. However, it is also preferable in that the risk that the film as a whole becomes defective can be avoided.
  • the filler layer having a higher number density is closer to the outer interface of the filler-containing film such as an anisotropic conductive film. It is preferable to set the position in terms of enhancing the capturing property of the filler in the terminal.
  • the number of exposed filler layers is from the point of suppressing the reduction in tackiness of the filler-containing film such as the anisotropic conductive film. It is preferable that the density is low (number density is low).
  • the number density of the fillers 1A and 1B of the first filler layer and the second filler layer can be appropriately changed depending on required characteristics.
  • ⁇ Resin layer> (Viscosity of resin layer)
  • the manufacturing method of a filler containing film, etc. it can determine suitably.
  • the above-mentioned dents 2x and 2y it can be set to about 1000 Pa ⁇ s depending on the method for producing the filler-containing film.
  • the resin layer is the minimum from the point that the film can be formed.
  • the melt viscosity is preferably 1100 Pa ⁇ s or more.
  • the recesses 2x and 2y may be on both sides, or only on one side (that is, one of the fillers 1A and 1B).
  • a dent 2x is formed around the exposed portions of the fillers 1A and 1B pushed into the resin layer 2, or as shown in FIG. From the point of forming the dent 2y directly on the fillers 1A and 1B pushed into the resin layer 2, preferably 1500 Pa ⁇ s or more, more preferably 2000 Pa ⁇ s or more, still more preferably 3000 to 15000 Pa ⁇ s, and even more.
  • the pressure is preferably 3000 to 10,000 Pa ⁇ s.
  • This minimum melt viscosity can be obtained using a rotary rheometer (manufactured by TA Instruments Inc.) as an example, kept constant at a measurement pressure of 5 g, and using a measurement plate having a diameter of 8 mm, and more specifically in the temperature range. At 30 to 200 ° C., it can be obtained by setting the temperature rising rate 10 ° C./min, the measurement frequency 10 Hz, and the load fluctuation 5 g with respect to the measurement plate.
  • the minimum melt viscosity of the resin layer 2 By setting the minimum melt viscosity of the resin layer 2 to a high viscosity of 1500 Pa ⁇ s or more, it is possible to suppress unnecessary movement of the filler for pressure-bonding the filler-containing film to the article. In this case, it is possible to prevent the conductive particles to be sandwiched between the terminals during anisotropic conductive connection from flowing due to resin flow.
  • the fillers 1A and 1B are the resin layers 2 when the fillers 1A and 1B are pushed.
  • the resin layer 2 is plastically deformed to form dents 2x (FIG. 1B) in the resin layer 2 around the fillers 1A and 1B.
  • the lower limit of the viscosity of the resin layer 2 at 60 ° C. is preferably 3000 Pa ⁇ s or more, more preferably 4000 Pa ⁇ s or more, further preferably 4500 Pa ⁇ s or more, and the upper limit is preferably 20000 Pa ⁇ s or less.
  • This measurement is performed by the same measurement method as that for the minimum melt viscosity, and can be obtained by extracting a value at a temperature of 60 ° C.
  • the specific viscosity of the resin layer 2 when the fillers 1A and 1B are pressed into the resin layer 2 is preferably 3000 Pa ⁇ s or more, and the lower limit is preferably 3000 Pa ⁇ s or more, depending on the shape and depth of the recesses 2x and 2y to be formed. Is 4000 Pa ⁇ s or more, more preferably 4500 Pa ⁇ s or more, and the upper limit is preferably 20000 Pa ⁇ s or less, more preferably 15000 Pa ⁇ s or less, and still more preferably 10,000 Pa ⁇ s or less. Further, such a viscosity is preferably obtained at 40 to 80 ° C., more preferably 50 to 60 ° C.
  • the recesses 2x (FIG. 1B) are formed around the fillers 1A and 1B exposed from the resin layer 2, the flatness of the fillers 1A and 1B generated when the filler-containing film is pressure-bonded to the article.
  • the resistance received from the resin against the formation is reduced as compared with the case where there is no dent 2x.
  • the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the conductive particles are easily sandwiched between the terminals at the time of anisotropic conductive connection, whereby the conduction performance is improved and the trapping property is improved.
  • the fillers 1A and 1B which are conductive particles are present on both surfaces of the resin layer 2, in order to reduce the resistance received from the resin, such a dent 2x is formed by either one of them. It is preferably on the surface and more preferably on both surfaces.
  • the recess 2y (FIG. 4) is formed on the surface of the resin layer 2 immediately above the fillers 1A and 1B that are buried without being exposed from the resin layer 2, the filler is compared with the case where there is no recess 2y.
  • the pressure at the time of pressure-bonding the containing film to the article is easily concentrated on the fillers 1A and 1B. Therefore, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the conductive particles are easily sandwiched between the terminals at the time of anisotropic conductive connection, so that the trapping property is improved and the conduction performance is improved.
  • it is preferable that such a dent 2y is present on any one surface and more preferably on both surfaces for the same reason as described above. 2x and 2y may exist on each side or may be mixed.
  • filler containing films such as an anisotropic conductive film
  • the fillers 1 ⁇ / b> A and 1 ⁇ / b> B are regularly dispersed with one surface of the resin layer 2 being exposed.
  • the fillers 1A and 1B are not in contact with each other, the fillers 1A and 1B are regularly dispersed in the film thickness direction without overlapping each other, and the positions of the fillers 1A and 1B in the film thickness direction are aligned. Constitutes a single filler layer.
  • an inclination 2x is formed with respect to the tangential plane 2p of the resin layer 2 at the center between adjacent fillers.
  • undulations 2y may be formed on the surface of the resin layer immediately above the fillers 1A and 1B embedded in the resin layer 2 (FIG. 4).
  • “inclination” means that the flatness of the surface of the resin layer is impaired in the vicinity of the fillers 1A and 1B, and a part of the resin layer is missing from the tangential plane 2p to reduce the amount of resin.
  • “undulation” means a state in which the surface of the resin layer immediately above the filler has undulations, and the resin is reduced due to the presence of a portion having a height difference such as undulations. In other words, the amount of resin in the resin layer immediately above the filler is smaller than when the surface of the resin layer directly above the filler is in a tangential plane.
  • the filler-containing film is formed as an anisotropic conductive film by forming the slope 2x (FIG. 1B) around the fillers 1A and 1B exposed from the resin layer 2, it is anisotropic. Since the resistance received from the resin against the flattening of the fillers 1A and 1B generated when the fillers 1A and 1B are sandwiched between the terminals at the time of conductive connection is reduced as compared with the case where there is no inclination 2x, the fillers at the terminals As a result, the conduction performance is improved and the trapping property is improved. This inclination is preferably along the outer shape of the filler.
  • the filler-containing films such as anisotropic conductive films.
  • the inclination and undulation may be partially lost by heat pressing the resin layer, and the present invention includes this.
  • the filler may be exposed at one point on the surface of the resin layer.
  • the filler-containing film is configured as an anisotropic conductive film, there are a variety of electronic parts to be connected. As long as tuning is performed according to these, it is desired that the degree of freedom in design is high so that various requirements can be satisfied. Therefore, it can be used even if the inclination or undulation is reduced or partially disappeared.
  • the undulation 2y (FIG. 4) is formed on the surface of the resin layer 2 immediately above the fillers 1A and 1B that are buried without being exposed from the resin layer 2, the filler-containing film is similar to the case of the inclination.
  • the is formed as an anisotropic conductive film a pressing force from the terminal is easily applied to the filler during anisotropic conductive connection.
  • the amount of resin directly above the filler is reduced compared to when the resin is deposited flat due to undulations, it is easy to eliminate the resin directly above the filler at the time of connection, and the terminal and filler Since it becomes easy to contact, the capture
  • the ratio (Le / DA), (Le / DB) between the maximum depth Le of the surrounding slope 2x and the particle diameters DA, DB of the fillers 1A, 1B is preferably less than 50%, more preferably less than 30%, Preferably, it is 20 to 25%, and the ratio (Ld / DA), (Ld / DB) between the maximum diameter Ld of the inclination 2x around the exposed portions of the fillers 1A and 1B and the particle diameters DA and DB of the fillers 1A and 1B.
  • / DA), (Lf / DB) is 0 Ri large, preferably less than 10%, more preferably 5% or less.
  • the diameter Lc of the exposed portions of the fillers 1A and 1B can be made equal to or less than the particle diameters DA and DB of the fillers 1A and 1B, and preferably 10 to 90% of the particle diameters DA and DB. Further, it may be exposed at one point on the top of the fillers 1A and 1B, or DA and DB may be completely buried in the resin layer 2 and the diameter Lc may be zero.
  • the presence of the slope 2x and undulation 2y on the surface of the resin layer 2 can be confirmed by observing the cross section of a filler-containing film such as an anisotropic conductive film with a scanning electron microscope, This can also be confirmed in surface field observation. Observation of tilt 2x and undulation 2y is possible even with an optical microscope or metal microscope. The magnitudes of the inclination 2x and the undulation 2y can also be confirmed by focus adjustment at the time of image observation. The same applies even after the inclination or undulation is reduced by heat pressing as described above. This is because traces may remain.
  • the ratio (La / DA) and (La / DB) between the layer thickness La of the resin layer 2 and the average particle diameters DA and DB of all fillers 1A and 1B are Preferably, it is 0.3 or more, more preferably 0.6 to 10, still more preferably 0.6 to 8, and particularly preferably 0.6 to 6.
  • the average particle diameters DA and DB may be averaged when the average particle diameters of the filler 1A of the first filler layer and the filler 1B of the second filler layer are different.
  • the fillers 1A and 1B which are conductive particles at the time of anisotropic conductive connection are misaligned. It becomes easy to do, and the capture
  • the layer thickness La of the resin layer 2 is too small and this ratio is less than 0.3, it becomes difficult to maintain the fillers 1A and 1B in a predetermined arrangement in the resin layer 2.
  • the resin layer 2 may be conductive or insulating depending on the use of the filler-containing film, and may be plastic or curable, but is preferably formed from an insulating curable resin composition.
  • it can be formed from an insulating thermopolymerizable composition containing a thermopolymerizable compound and a thermal polymerization initiator. You may make a thermopolymerizable composition contain a photoinitiator as needed.
  • known resins and compounds can be used.
  • an insulating resin will be described by taking an anisotropic conductive film which is one embodiment of the filler-containing film as an example.
  • thermopolymerizable compound When a thermal polymerization initiator and a photopolymerization initiator are used in combination, one that also functions as a photopolymerizable compound may be used as the thermopolymerizable compound, and a photopolymerizable compound is contained separately from the thermopolymerizable compound. May be. Preferably, a photopolymerizable compound is contained separately from the thermally polymerizable compound.
  • a cationic curing initiator is used as the thermal polymerization initiator
  • an epoxy resin is used as the thermal polymerizable compound
  • a radical photopolymerization initiator is used as the photopolymerization initiator
  • an acrylate compound is used as the photopolymerizable compound.
  • the photopolymerization initiator As the photopolymerization initiator, a plurality of types that react to light having different wavelengths may be contained. As a result, when the filler-containing film is configured as an anisotropic conductive film, the photo-curing of the resin constituting the insulating resin layer at the time of manufacturing the anisotropic conductive film and the electronic components at the time of anisotropic conductive connection The wavelength to be used can be properly used for the photocuring of the resin for bonding.
  • all or part of the photopolymerizable compound contained in the resin layer can be photocured.
  • the arrangement of the fillers 1A and 1B in the resin layer 2 is maintained or fixed, and it is expected that the short circuit is suppressed and the capturing property is improved.
  • the amount of the photopolymerizable compound in the resin layer is preferably 30% by mass or less, more preferably 10% by mass or less, and still more preferably less than 2% by mass. This is because when the amount of the photopolymerizable compound is too large, the thrust applied to the pushing at the time of connection increases. This is particularly preferable in the case of anisotropic conductive connection. This is to achieve both the resin flow and the pressing of the conductive particles held by the resin.
  • thermally polymerizable composition examples include a thermal radical polymerizable acrylate composition containing a (meth) acrylate compound and a thermal radical polymerization initiator, and a thermal cationic polymerizable epoxy system containing an epoxy compound and a thermal cationic polymerization initiator.
  • examples thereof include compositions.
  • a thermal anionic polymerizable epoxy composition containing a thermal anionic polymerization initiator may be used.
  • a plurality of types of thermopolymerizable compositions may be used in combination as long as they do not cause any particular trouble. Examples of the combination include the combined use of a thermal cationic polymerizable composition and a thermal radical polymerizable composition.
  • the (meth) acrylate compound a conventionally known thermal polymerization type (meth) acrylate monomer can be used.
  • a monofunctional (meth) acrylate monomer or a bifunctional or higher polyfunctional (meth) acrylate monomer can be used.
  • thermal radical polymerization initiator examples include organic peroxides and azo compounds.
  • organic peroxides that does not generate nitrogen that causes bubbles can be preferably used.
  • the amount of the thermal radical polymerization initiator used is preferably 2 to 60 parts by weight, more preferably 100 parts by weight of the (meth) acrylate compound. 5 to 40 parts by mass.
  • the epoxy compound examples include a bisphenol A type epoxy resin, a bisphenol F type epoxy resin, a novolac type epoxy resin, a modified epoxy resin thereof, an alicyclic epoxy resin, and the like. it can.
  • an oxetane compound may be used in combination.
  • thermal cationic polymerization initiator those known as thermal cationic polymerization initiators for epoxy compounds can be employed.
  • thermal cationic polymerization initiators for epoxy compounds.
  • iodonium salts, sulfonium salts, phosphonium salts, ferrocenes, etc. that generate an acid by heat are used.
  • an aromatic sulfonium salt showing a good potential with respect to temperature can be preferably used.
  • the amount of the thermal cationic polymerization initiator used is preferably 2 to 60 mass relative to 100 parts by mass of the epoxy compound. Part, more preferably 5 to 40 parts by weight.
  • the thermopolymerizable composition preferably contains a film-forming resin and a silane coupling agent.
  • the film-forming resin include phenoxy resin, epoxy resin, unsaturated polyester resin, saturated polyester resin, urethane resin, butadiene resin, polyimide resin, polyamide resin, polyolefin resin, and the like. be able to.
  • a phenoxy resin can be preferably used from the viewpoints of film formability, processability, and connection reliability.
  • the weight average molecular weight is preferably 10,000 or more.
  • the silane coupling agent include an epoxy silane coupling agent and an acrylic silane coupling agent. These silane coupling agents are mainly alkoxysilane derivatives.
  • the thermally polymerizable composition may contain an insulating filler in addition to the fillers 1A and 1B described above.
  • an insulating filler examples include silica powder and alumina powder.
  • a fine filler having an insulating filler particle size of 20 to 1000 nm is preferable, and the blending amount is preferably 5 to 50 parts by mass with respect to 100 parts by mass of a thermally polymerizable compound (photopolymerizable compound) such as an epoxy compound.
  • the insulating filler to be contained separately from the fillers 1A and 1B is preferably used when the filler-containing film is an anisotropic conductive film. However, depending on the application, the insulating filler may not be insulating.
  • a filler may be included.
  • a finer insulating filler (so-called nanofiller) different from the fillers 1A and 1B is appropriately added to the resin layer forming the filler dispersion layer as necessary. It can be included.
  • the filler-containing film of the present invention includes a filler, a softening agent, an accelerator, an anti-aging agent, a colorant (pigment, dye), an organic solvent, an ion catcher agent, etc. in addition to the above-described insulating or conductive filler. You may make it contain.
  • the filler-containing film of the present invention can take various forms with respect to the filler arrangement.
  • the filler unit 1C 1 is formed of a plurality of filler 1A of the first filler layer, a plurality of the second filler layer Filler unit 1C 2 is formed of filler 1B, filler units 1C 1 and 1C 2 are not in contact with each other, do not overlap in a plan view of the filler-containing film, and filler units 1C 1 and 1C 2 are arranged in a lattice pattern.
  • the number of first per filler 1A filler unit 1C 1 filler layer may be for example, 2 to 9, especially 2 to 4.
  • the fillers 1A may be arranged in a line or may be aggregated in a lump shape.
  • the number of second per filler 1B filler unit 1C 2 of the filler layer can be for example 2 to 9, especially 2 to 4.
  • the fillers 1B may be arranged in a line or may be aggregated in a lump shape.
  • an anisotropic conductive film this can also be applied by arranging the filler unit so as to reduce the short-circuit risk according to the terminal layout. What is necessary is just to adjust suitably according to the objective in uses other than an anisotropic conductive film.
  • the filler unit 1C 1 of the first filler layer and the filler unit of the second filler layer are preferably used from the viewpoint of improving the trapping property of the filler (conductive particles) and suppressing the short circuit.
  • 1C 2 is composed of fillers arranged in a row, and their longitudinal directions are preferably non-parallel, and in particular, as shown in FIGS. 7A and 7B, they are preferably orthogonal.
  • the plurality of fillers 1A in the first filler layer that are in contact with each other or in proximity to each other, and the second filler layer in contact with or in proximity to each other may be formed by bringing the plurality of fillers 1B into contact or close to each other. It is preferable that the filler units 1C are regularly arranged without contacting the filler units 1C.
  • the number of fillers 1A in the first filler layer per filler unit 1C is 2 to 9, especially 2 to 4, and 2 to 9 fillers 1B in the second filler layer, especially 2 to 4 It is preferable that Similarly to the above, in the case of an anisotropic conductive film, it can also be applied by arranging a filler unit so as to reduce the short-circuit risk according to the terminal layout. What is necessary is just to adjust suitably according to the objective in uses other than an anisotropic conductive film.
  • a filler-containing film 10D having a filler unit 1C formed from a plurality of fillers (conductive particles) 1A and 1B is used for anisotropic conductive connection in the film thickness direction.
  • fillers (conductive particles) 1A and 1B that have been in contact with each other can be spread radially, and the fillers (conductive particles) 1A and 1B can be separated from each other.
  • the filler unit 1C was formed before anisotropic conductive connection. 1A and 1B are separated.
  • the short circuit between adjacent terminals can be suppressed.
  • the fillers (conductive particles) 1A and 1B are located at the edge portions of the terminals 20 and 21 facing each other before the anisotropic conductive connection, at least one of the fillers 1A and 1B is the terminal 20, 21 is captured. Therefore, according to this filler-containing film 10D, the trapping efficiency of the conductive particles is improved.
  • Such filler unit 1C may be formed in applications other than the anisotropic conductive film depending on the purpose. It is considered preferable to apply when pressing with a pressure roller. This is because a pressure load is easily applied in directions other than the thickness direction of the film.
  • One filler layer of the first filler layer and the second filler layer is formed with a predetermined arrangement and a predetermined number density by design, and then the filler arrangement and the number density are confirmed for all regions, and one of the conductive particles
  • the other filler layer is formed so as to compensate for missing in the particle arrangement of one filler layer, and the filler-containing film as a whole such as an anisotropic conductive film is used as a filler.
  • the omission may be eliminated by making the predetermined arrangement. Therefore, the number density of the filler layer formed later may be changed in the longitudinal direction of the filler-containing film. By doing in this way, the yield of a filler containing film improves and the effect of cost reduction can be anticipated.
  • the minimum melt viscosity is preferably lower than that of the resin layer 2 forming the filler dispersion layer 3 on one surface of the filler dispersion layer 3.
  • Two resin layers 4 may be laminated. Further, when the embedding ratios of the first filler layer and the second filler layer in the resin layer 2 are different and the first filler layer is exposed from the resin layer rather than the second filler layer, the anisotropic shown in FIG.
  • the second resin layer 4 may be laminated on the first filler layer side having a large protruding amount from the resin layer 2 like a filler-containing film 10F such as a conductive conductive film, and the anisotropic conductive film shown in FIG. 11C
  • the second resin layer 4 may be laminated on the surface of the resin layer 2 where the filler layer does not protrude, such as a filler-containing film 10G.
  • the minimum melt viscosity ratio between the resin layer 2 and the second resin layer 4 is preferably 2 or more, more preferably 5 or more, and still more preferably 8 or more.
  • the preferable minimum melt viscosity of the second resin layer 4 more specifically satisfies the above-mentioned ratio and is 3000 Pa ⁇ s or less, more preferably 2000 Pa ⁇ s or less, and particularly 100 to 2000 Pa ⁇ s.
  • the second resin layer 4 can be formed by adjusting the viscosity in the same resin composition as the resin layer.
  • the layer thickness of the second resin layer 4 is preferably 4 to 20 ⁇ m. Alternatively, it is 1 to 8 times the filler diameter.
  • the minimum melt viscosity of the entire filler-containing films 10E, 10F, 10G such as an anisotropic conductive film in which the resin layer 2 and the second resin layer 4 are combined is practically 8000 Pa ⁇ s or less, preferably 200 to 7000 Pa. S or less, particularly preferably 200 to 4000 Pa ⁇ s.
  • a third resin layer may be provided on the opposite side across the second resin layer 4 and the resin layer 2.
  • the third resin layer can function as a tack layer.
  • the resin composition, viscosity, and thickness of the third resin layer may be the same as or different from those of the second resin layer.
  • the minimum melt viscosity of the anisotropic conductive film in which the resin layer 2, the second resin layer 4, and the third resin layer are combined is not particularly limited, but is practically 8000 Pa ⁇ s or less, preferably 200 to 7000 Pa ⁇ s. Hereinafter, it is particularly preferably 200 to 4000 Pa ⁇ s.
  • a plurality of filler dispersion layers 3 may be laminated, and a layer that does not contain a filler, such as the second resin layer, may be interposed between the laminated filler dispersion layers.
  • a second resin layer or a third resin layer may be provided as the outermost layer.
  • the filler-containing film of the present invention having a single layer of the filler dispersion layer 3 as the resin layer, for example, holds the filler 1A on one surface of the resin layer 2 in a predetermined dispersion (preferably in a predetermined arrangement),
  • the filler 1A is pressed into the resin layer 2 with a flat plate or a roller, and the filler 1B is similarly held on the other surface of the resin layer 2 with a predetermined dispersion (preferably held in a predetermined arrangement) and pressed.
  • a predetermined dispersion preferably held in a predetermined arrangement
  • it can be attached using a coating roll, attached using a transfer mold, or attached by various methods.
  • the direction in which the filler is held on one surface of the resin layer and the direction in which the filler is held on the other surface are preferably reversed (180 degrees). Thereby, the non-uniformity of the dispersion state of the filler on the surface of the film and the non-uniformity of the dispersion state of the filler on the back surface can be alleviated when viewed from the front and back.
  • a filler-containing film such as an anisotropic conductive film in which the second resin layer 4 is laminated on the filler dispersion layer 3 can be obtained, for example, as shown in FIG. That is, the filler 1A is adhered to one surface of the resin layer 2 (FIG. 1a) and pushed in (b), and then the second resin layer 4 is laminated on the surface into which the filler 1A is pushed (FIG. 1). c). A filler 1B is attached to the surface of the resin layer 2 opposite to the second resin layer 4 (Fig. D), and the filler 1B is pushed into the resin layer 2 (Fig. E).
  • a filler-containing film 10 such as an anisotropic conductive film in which the second resin layer 4 is laminated on the filler dispersion layer 3 can be obtained.
  • the filler-containing film such as an anisotropic conductive film in which the resin layer is formed from a single layer of the filler dispersion layer 3 also includes an anisotropic conductive film in which the second resin layer 4 is laminated on the filler dispersion layer 3.
  • the method of attaching the fillers 1A and 1B to the resin layer 2 or the method of forming the resin layer 2 in which the fillers 1A and 1B are dispersed For example, a method of transferring a filler to a resin layer using a transfer mold, a method of spraying a filler on a resin layer, and a coating having regular grooves on the surface of a gravure coater or the like as in the method described in Patent Document 1.
  • coat the resin liquid containing a filler to a resin layer or a peeling film using a work roll can be mention
  • the resin layer formed by it can be used as the resin layer 2.
  • FIG. 1 In the method described in Patent Document 1, as described above, it is assumed that the fillers cannot be regularly arranged in a precise manner as compared with the method using the transfer mold. However, in the present invention, the first filler layer is formed. If the adhesion direction in the longitudinal direction of the anisotropic conductive film of the filler 1B that forms the filler 1A and the second filler layer is reversed, in the formation of the conductive particle layer, the filler is missing or the number density is not uniform. Even in the case where is formed, there is almost no overlap of filler missing and non-uniform number density in both the first filler layer and the second filler layer. The influence of the non-uniformity on the conduction characteristics can be reduced.
  • a transfer mold from the viewpoint of improving the accuracy of filler arrangement.
  • openings are formed by a known opening forming method such as a photolithographic method on inorganic materials such as metals such as silicon, various ceramics, glass and stainless steel, and organic materials such as various resins. Things can be used.
  • the transfer mold can take a plate shape, a roll shape or the like.
  • a filler such as conductive particles
  • a filler-containing film such as a long anisotropic conductive film
  • the conductive particles are sequentially attached to the filler, but as the filler attachment process continues, the filler does not adhere to the resin layer due to clogging of the mold, and the filler is lost in the filler-containing film such as an anisotropic conductive film. There is a tendency to increase the number of places.
  • the filler that becomes the second filler layer is preferably attached from the other end of the resin layer toward the one end.
  • the region where the existence probability of missing of the conductive particles in the first filler layer becomes a region where the probability of missing of the filler is low in the second filler layer, such as an anisotropic conductive film
  • the filler number density of the filler-containing film as a whole can be made uniform, and excessive disconnection (connection failure in the case of an anisotropic conductive film) that affects the performance of the filler in anisotropic conductive connection is eliminated. Can do.
  • filler-containing films such as long anisotropic conductive films are generally produced as wound bodies
  • the long The resin layer is wound while adhering the filler that becomes the first filler layer from one end to the other end of the resin layer, and then the filler that becomes the second filler layer while rewinding the wound body, It is preferable that the first filler layer is attached to the resin layer in a direction reverse to the attachment direction, and the resin layer is used as a wound body.
  • the winding process of the resin layer on which the first filler layer is formed is rewound, and the process is simplified compared to the case where the filler serving as the second filler layer is again attached to the resin layer in the same adhesion direction as the first filler layer.
  • cost reduction is expected.
  • the clogged transfer mold may be replaced with a new one or cleaned as necessary.
  • the frequency of replacement of the transfer mold and cleaning can be reduced.
  • the filler may be periodically removed. Even in such a case, when the filler to be the first filler layer is adhered to the resin layer and when the filler to be the second filler layer is adhered to the resin layer, it is possible to reverse the traveling direction of the resin layer. This is preferable from the point of preventing the occurrence of the omission from overlapping on the front and back of the resin layer.
  • reversing the adhesion direction of the first filler layer and the adhesion direction of the second filler layer in the filler-containing film such as an anisotropic conductive film means that the filler arrangement pattern and number density in the first filler layer It is effective in reducing variation in the number density of fillers in filler-containing films such as anisotropic conductive films, even when the filler arrangement pattern and number density in the two filler layers are the same or different.
  • the absolute value of the difference in number density between one end and the other end in the longitudinal direction of the filler-containing film such as an anisotropic conductive film actually produced is preferably 160 pieces / mm 2 or less, more preferably When the number density of the conductive particles of the first filler layer and the second filler layer is 65,000 / mm 2 respectively, the length of one end and the other end of the anisotropic conductive film are similarly set to 80 pieces / mm 2 or less.
  • the absolute value of the difference in number density is preferably 26000 pieces / mm 2 or less, more preferably 13000 pieces / mm 2 or less. That is, the absolute value of the difference in number density between one end and the other end in the longitudinal direction of a filler-containing film such as an anisotropic conductive film is an average of the number density of the conductive particles combined with the first filler layer and the second filler layer.
  • the range of 800 to 130,000 / mm 2 is preferably within a range of ⁇ 20%, and more preferably within a range of ⁇ 10%.
  • the present invention does not exclude the case where the number density is less than 400 / mm 2 .
  • the anisotropic conductive film has been described as an example, it is not limited to this. For example, it can be easily estimated that the performance of an optical film can be stabilized by making the number density uniform. The same can be said for materials that are directly connected to the appearance, such as a matte film.
  • the amount of filler 1A, 1B attached to the resin layer 2 can be adjusted by the pressing force, temperature, etc. when the fillers 1A, 1B are pushed in, and the presence / absence, shape and depth of the recesses 2x, 2y. Can be adjusted by the viscosity, indentation speed, temperature, etc. of the resin layer 2 during indentation. As an indentation method in which the embedding rate exceeds 100%, an indentation method using a push plate having a convex portion corresponding to the filler arrangement can be used.
  • the filler-containing film such as an anisotropic conductive film formed in a long shape is appropriately cut to become a product of a filler-containing film such as an anisotropic conductive film as a wound body. Therefore, the filler-containing film such as the anisotropic conductive film of the present invention has a length of, for example, 5 to 5000 m and can be a wound body.
  • the anisotropic conductive film is preferably long to some extent. Therefore, the anisotropic conductive film is manufactured to have a length of preferably 5 m or more, more preferably 10 m or more, and further preferably 25 m or more. On the other hand, if the anisotropic conductive film is excessively long, it becomes impossible to use a conventional connection device used when an electronic component is manufactured using the anisotropic conductive film, and the handleability is also poor. Therefore, the length of the anisotropic conductive film is preferably 5000 m or less, more preferably 1000 m or less, and even more preferably 500 m or less. Such a long body of the anisotropic conductive film is preferably a wound body wound around a core from the viewpoint of excellent handleability.
  • the filler-containing film of the present invention can be used in the same manner as the conventional filler-containing film, and the article is not particularly limited as long as the filler-containing film can be bonded. It can be attached to various articles according to the use of the filler-containing film by pressure bonding, preferably by heat pressure bonding. At the time of bonding, light irradiation may be used, and heat and light may be used in combination. For example, when the resin layer of the filler-containing film has sufficient adhesiveness to the article to which the filler-containing film is bonded, the filler-containing film is a single article by lightly pressing the resin layer of the filler-containing film against the article. The film sticking body stuck on the surface can be obtained.
  • the surface of the article is not limited to a flat surface, and may be uneven, or may be bent as a whole.
  • the filler-containing film may be bonded to the article using a pressure roller. Thereby, the filler of a filler containing film and articles
  • a filler-containing film may be interposed between two facing articles, the two facing articles may be joined with a thermocompression roller or a pressing tool, and the filler may be sandwiched between the articles. Further, the filler-containing film may be sandwiched between the articles so that the filler and the article are not in direct contact with each other.
  • the filler-containing film is an anisotropic conductive film
  • a first electronic component such as an IC chip, an IC module, or an FPC, an FPC, a glass substrate through the anisotropic conductive film
  • a second electronic component such as a plastic substrate, a rigid substrate, or a ceramic substrate.
  • IC chips and wafers may be stacked using an anisotropic conductive film to form a multilayer.
  • the electronic component connected with the anisotropic conductive film of this invention is not limited to the above-mentioned electronic component. It can be used for various electronic parts that have been diversified in recent years.
  • the present invention includes a connection structure in which the filler-containing film of the present invention is attached to various articles by pressure bonding, and a method for producing the connection structure.
  • the filler-containing film is an anisotropic conductive film
  • a method for manufacturing a connection structure for anisotropic conductive connection between electronic components using the anisotropic conductive film, and a connection obtained thereby A structure, that is, a connection structure in which electronic components are anisotropically conductively connected by the anisotropic conductive film of the present invention is also included.
  • the anisotropic conductive film can be used for second electronic components such as various substrates. Temporarily affixing and temporarily pressing from the side where the conductive particles are embedded in the surface, and aligning the first electronic component such as an IC chip on the side where the conductive particles of the anisotropic conductive film that has been temporarily pressed are not embedded in the surface, It can be manufactured by thermocompression bonding.
  • the insulating resin layer of the anisotropic conductive film contains not only a thermal polymerization initiator and a thermal polymerizable compound, but also a photopolymerization initiator and a photopolymerizable compound (may be the same as the thermal polymerizable compound), A pressure bonding method using both light and heat may be used. In this way, unintentional movement of the conductive particles can be minimized. Further, the side on which the conductive particles are not embedded may be temporarily attached to the second electronic component for use. Note that the anisotropic conductive film may be temporarily attached to the first electronic component instead of the second electronic component.
  • the anisotropic conductive film is formed of a laminate of a conductive particle dispersion layer and a second insulating resin layer
  • the conductive particle dispersion layer is temporarily attached to a second electronic component such as various substrates.
  • a first electronic component such as an IC chip is aligned and placed on the second insulating resin layer side of the anisotropically conductive film that has been pressure-bonded and temporarily pressure-bonded, and thermocompression-bonded.
  • the second insulating resin layer side of the anisotropic conductive film may be temporarily attached to the first electronic component.
  • the conductive particle dispersion layer side can be temporarily attached to the first electronic component for use.
  • anisotropic conductive film which is one aspect of the filler-containing film of the present invention will be specifically described with reference to examples.
  • a layer a high-viscosity first insulating resin layer (hereinafter also referred to as A layer) forming a conductive particle dispersion layer, and (ii) lower than the first insulating resin layer
  • a resin composition for forming a second insulating resin layer having viscosity hereinafter also referred to as N layer
  • a third insulating resin layer for forming a tack layer was prepared.
  • the resin composition for forming the first insulating resin layer (A layer) was coated on a PET film having a film thickness of 50 ⁇ m with a bar coater, dried in an oven at 80 ° C. for 5 minutes, and then on the PET film.
  • An insulating resin layer having a thickness shown in FIG. Similarly, a second insulating resin layer (N layer) and a third insulating resin layer (tack layer) were formed on the PET film with thicknesses shown in Table 3, respectively.
  • the conductive particles (average particle diameter 3 ⁇ m) of the first conductive particle layer have a square lattice arrangement shown in FIG. 1A in plan view, and the surface density of the conductive particles is 800 particles / mm 2 for FOG as shown in Table 2.
  • molds were prepared so that the COG was 10,000, 20000 or 30000 pieces / mm 2 (Examples 2 to 8). That is, a mold in which the convex pattern of the mold has a square lattice arrangement and the angle ⁇ formed by the lattice axis and the short direction of the anisotropic conductive film is 15 ° is prepared, and a known transparent resin pellet is formed. The molten resin was poured into the mold, cooled, and solidified to form a resin mold having recesses in an array pattern shown in FIG. 1A.
  • the resin-shaped recess is filled with conductive particles (Sekisui Chemical Co., Ltd., AUL703, average particle diameter of 3 ⁇ m), and the above-mentioned first insulating resin layer (A layer) is placed thereon, and a pressure roll is applied.
  • the electroconductive particle was stuck over 300 m in length toward the other end from the one end of the 1st insulating resin layer.
  • the first insulating resin layer (A layer) is peeled from the mold, and the conductive particles on the first insulating resin layer (A layer) are applied to a pressure roll (pressing condition: 70 ° C., 0.5 MPa).
  • the indentation rate was 100% so that the conductive particles and the surface of the first insulating resin layer (A layer) were flush with each other.
  • a dent was formed with respect to the tangential plane of the first insulating resin layer at the center between adjacent conductive particles.
  • the second insulating resin layer (N layer) is bonded to the surface of the first insulating resin layer (A layer) into which the conductive particles have been pressed by heating and pressing (45 ° C., 0.5 MPa), and the
  • conductive particles were attached to the opposite side surface over a length of 300 m, and the second conductive particle layer was formed by pushing the conductive particles to obtain a conductive particle dispersion layer.
  • the conductive particles pushed in first (first conductive particle layer) and the conductive particles pushed in later (second conductive particle layer) were shifted by 3 ⁇ m in the lateral direction of the film.
  • the traveling direction of the first insulating resin layer to which the conductive particles are adhered was reversed from that in the case of forming the first conductive particle layer. Also, when the second conductive particle layer was formed, the indentation rate was set to 100% so that the conductive particles and the surface of the first insulating resin layer (A layer) were flush with each other. Around the pressed conductive particles, a dent was formed with respect to the tangential plane of the first insulating resin layer at the center between adjacent conductive particles.
  • Example 1A the conductive particle dispersion layer obtained as described above was an anisotropic conductive film.
  • Example 1B the traveling direction of the film when the conductive particles to be the first conductive particle layer are attached to the first insulating resin layer, and the conductive particles to be the second conductive particle layer are the first insulating resin layer. The traveling direction of the film when adhering to was equalized.
  • Example 5 the third insulating resin layer (tack layer) is heated and pressurized (45 ° C., 0.5 MPa) on the surface of the conductive particle dispersion layer opposite to the second insulating resin layer (N layer). ).
  • the conductive particles are uniformly dispersed in the resin composition for forming the first insulating resin layer (A layer), applied to a PET film, and dried, so that the conductive particles are surfaced.
  • Comparative Example 2 is the same as Example 2 except that only the first conductive particle layer on the second insulating resin layer (N layer) side is formed with a surface density of 40000 / mm 2 as the conductive particle layer. An anisotropic conductive film was manufactured.
  • Example 1A and Example 1B an anisotropic conductive film for FOG
  • one end and the other end in the longitudinal direction of a 300 m long anisotropic conductive film were used.
  • Comparative Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3 COG anisotropic conductive film
  • an intermediate portion a portion 150 m from one end in the longitudinal direction of the anisotropic conductive film was used.
  • the initial conduction resistance is preferably 1 ⁇ or less for practical use. Therefore, the initial conduction of 1 ⁇ or less was determined to be OK, and the case of exceeding 1 ⁇ was determined to be NG.
  • the FPC for evaluation and the glass substrate correspond to their terminal patterns, and the sizes are as follows. Moreover, when connecting FPC for evaluation and a glass substrate, the longitudinal direction of the anisotropic conductive film and the short direction of the terminal were match
  • the IC for evaluation and the glass substrate correspond to their terminal patterns, and the sizes are as follows. Further, when connecting the evaluation IC and the glass substrate, the longitudinal direction of the anisotropic conductive film and the short direction of the bump were matched.
  • the conduction resistance after the reliability test is preferably 6 ⁇ or less in practice. Therefore, the case where 6 ⁇ or less is OK and the case where it exceeds 6 ⁇ is NG.
  • Particle trapping evaluation criteria A good: 5 or more B (no problem in practical use): 3 or more and less than 5 C (defect): less than 3
  • (D) Short rate (d1) Evaluation of short ratio of anisotropic conductive film for FOG (Example 1A, 1B) The same FPC as the FPC for evaluation of conduction characteristics is heated and pressurized (200 ° C., 5 MPa, 5 seconds) to non-alkali glass (thickness 0.7 mm), and the number of shorts of the obtained connection for evaluation is measured and measured. The incidence of shorts was determined from the number of shorts and the number of gaps in the connection for evaluation, and evaluated according to the following criteria.
  • IC for short-circuit rate evaluation (comb tooth TEG (test element group of 7.5 ⁇ m space)) Outline 15 x 13mm Thickness 0.5mm Bump specifications Size 25 ⁇ 140 ⁇ m, distance between bumps 7.5 ⁇ m, bump height 15 ⁇ m
  • Short-circuit rate evaluation criteria A Less than 50 ppm B: 50 ppm or more and less than 200 ppm C: 200 ppm or more
  • the success or failure of the temporary pressure bonding was determined as OK when the anisotropic conductive film was not peeled off from the ITO glass together with the PET film, and NG was judged as NG when it was peeled off.
  • conductive particles are embedded on the front and back surfaces of the insulating resin layer at an embedding rate of 100%, respectively, and the conductive particles extend from one end to the other end in the longitudinal direction of the anisotropic conductive film.
  • Example 1A in which the increase / decrease tendency of the number density is opposite between the first conductive particle layer and the second conductive particle layer, the conduction resistance, the reliability of the conduction resistance at both ends of the anisotropic conductive film, Good evaluation was obtained in any of the particle trapping rate, short-circuit rate, and temporary press bonding property.
  • Example 1B in which the first conductive particle layer and the second conductive particle layer are aligned in the increasing and decreasing tendency of the number density, the number of the conductive particles including the first conductive particle layer and the second conductive particle layer is the same. At one end of the film where the density is low, there is a portion inferior in particle trapping properties, and at the other end where the number density is high, good evaluation including particle trapping properties is obtained. In this evaluation, since the connection area is sufficient, it is determined that there is no practical problem even if the B evaluation is less than three.
  • the anisotropic conductive films of Examples 2 to 8 also have conductive particles embedded in the front and back surfaces of the insulating resin layer at an embedding rate of 100%.
  • the increasing / decreasing tendency of the number density of the conductive particles in the longitudinal direction was opposite in the first conductive particle layer and the second conductive particle layer, and was good in any evaluation item.
  • the anisotropic conductive film of the present invention has good temporary sticking property without providing a tack layer, excellent workability, and excellent particle trapping properties. Recognize.
  • Comparative Example 1 when the conductive particles are monodispersed in the conductive particle dispersion layer, the particle trapping property and the short-circuit rate are inferior. From Comparative Example 2, it can be seen that when the conductive particle layer is formed only on the second insulating resin layer (N layer) side, the particle trapping property is inferior. From Comparative Example 3, the conductive particle layer is the second insulating layer. When it is formed only on the side opposite to the conductive resin layer (N layer), it can be seen that the temporary press bonding property is inferior. In Comparative Example 3, when the pre-bonding temperature was set to 75 ° C., even if 500 pre-bonded samples were used, there was no peeling of the anisotropic conductive film from the ITO glass. It is recognized that some can be used for actual use.
  • Transfer rate For the anisotropic conductive film of Example 1, the transfer rate of the conductive particles at the time of forming the first conductive particle layer (first time) and the conductive particles at the time of forming the second conductive particle layer (second time) The transfer rate of each was measured.
  • the transfer rate is the ratio of the number of conductive particles transferred to the first insulating resin layer to the number of conductive particles filled in the resin mold.
  • the transfer rate is measured by measuring the number of conductive particles of the first conductive particle layer or the second conductive particle layer existing in an area of 1 mm 2 located at 0 m, 50 m, 100 m, 200 m, and 300 m of the anisotropic conductive film with a metal microscope. And the average was calculated.
  • the first conductive particle layer (first time) transfers the conductive particles in the direction from 0 m to 300 m of the anisotropic conductive film
  • the second conductive particle layer (second time) is the anisotropic conductive film. It was formed by transferring from the 300 m side to the 0 m side.
  • the transfer rate exceeded 99.9% from the transfer start point to 100 m, but the transfer rate decreased with the progress of transfer.
  • the total transfer rate of the first conductive particle layer and the second conductive particle layer exceeded 99.9% in any distance from the transfer start point to 300 m.

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Abstract

異方性導電フィルムなどのフィラー含有フィルム10Aは、樹脂層2と、樹脂層2に単層で分散しているフィラー1Aからなる第1フィラー層と、第1フィラー層と異なる深さで樹脂層2に単層に分散しているフィラー1Bからなる第2フィラー層とを有するフィラー分散層3を備える。第1フィラー層のフィラー1Aは、樹脂層2の一方の表面2aから露出するか、又は該表面2aに近接しており、第2フィラー層のフィラー1Bは、樹脂層2の他方の表面2bから露出するか、又は該表面2bに近接している。

Description

フィラー含有フィルム
 本発明は、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムに関する。
 フィラーが樹脂層に分散しているフィラー含有フィルムは、艶消しフィルム、コンデンサー用フィルム、光学フィルム、ラベル用フィルム、耐電防止用フィルム、異方性導電フィルムなど多種多様の用途で使用されている(特許文献1、特許文献2、特許文献3、特許文献4)。
 フィラー含有フィルムの一態様としては、例えば、ICチップなどの電子部品の実装に異方性導電フィルムが広く使用されている。異方性導電フィルムを高実装密度に対応させる観点から、異方性導電フィルムでは、その絶縁性樹脂層に導電粒子を高密度に分散させることが行われている。しかしながら、導電粒子の個数密度を高めすぎると、異方性導電フィルムを用いた電子部品同士の接続構造体においてショートが発生し易くなる。
 これに対し、異方性導電フィルムの製造にあたり、グラビアコーター等の表面に規則的な溝を有する塗工ロールを使用して導電粒子を含む樹脂液を絶縁性樹脂層又は剥離フィルムに塗布し、導電粒子を絶縁性樹脂層に単層で規則配列させる方法が提案されている(特許文献5)。また、転写型を用いて所定の配置に分散させた導電粒子を第1絶縁性樹脂層と第2絶縁性樹脂層にそれぞれ転写し、導電粒子が転写した第1絶縁性樹脂層と第2絶縁性樹脂層とを貼り合わせ、異方性導電フィルムの異なる深さに導電粒子が規則配列した第1導電粒子層と第2導電粒子層を形成する方法が提案されている(特許文献6)。
特開2006-15680号公報 特開2015-138904号公報 特開2013-103368号公報 特開2014-183266号公報 特開2016-31888号公報 特開2015-201435号公報
 特許文献5に記載の異方性導電フィルムの製造方法によれば、導電粒子が規則配列するので、導電粒子の個数密度を高めても、導電粒子がランダムに配置される場合に比してショートの起こり易さが低減する。しかしながら、異方性導電フィルムの片面に導電粒子が単層に配置されるため、個数密度を高めた場合にショートが引き起こされないように導電粒子を精確に配列させることには限界がある。
 特許文献6に記載の異方性導電フィルムの製造方法によれば、第1絶縁性樹脂層及び第2絶縁性樹脂層のそれぞれに導電粒子を保持させるため、異方性導電フィルム全体としての導電粒子の個数密度を高め、しかもショートの発生を抑制することができる。しかしながら、ここに記載の異方性導電フィルムの製造方法に従い、第1絶縁性樹脂層及び第2絶縁性樹脂層に硬化性樹脂を使用し、その硬化により導電粒子をこれらの樹脂層に保持させ、第1絶縁性樹脂層と第2絶縁性樹脂層を貼り合わせると、異方性導電フィルムの表面のタック性が低下する虞があり、電子部品に異方性導電フィルムを貼る仮貼りや、電子部品に異方性導電フィルムを低温圧着して部品に固定する仮圧着を行うときの作業性が低下する。
 これに対し、本発明は、異方性導電フィルムを初めとするフィラー含有フィルムにおいて、異なる深さに第1フィラー層と第2フィラー層を有することにより、フィラーの個数密度を高めて機能性を向上させる(例えば、高密度実装に対応させる)ことができるようにすることを課題とする。具体的には、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合には、電子部品同士の接続構造体においてショートの発生を抑え、接続信頼性を向上し、更に、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの仮貼りや仮圧着における作業性を向上させるためにフィルム表面にタック性をもたせることを課題とする。
 本発明者は、樹脂層の異なる深さに第1フィラー層と第2フィラー層が設けられていることによりフィラーの個数密度を高めつつ、特にフィラー含有フィルムの一態様である異方性導電フィルムとした場合にショートの発生を抑えたフィラー含有フィルムを製造する際に、樹脂層の表裏両面にフィラーを押し込むことにより、第1フィラー層を樹脂層の一方の表面から露出するように又はその表面近傍に設けると共に、第2フィラー層を樹脂層の他方の表面から露出するように又はその表面近傍に設けると、異方性導電接続する電子部品の端子に導電粒子が捕捉されやすくなって接続信頼性が向上し、また、フィルム表面のタック性も確保しやすいことを見出し、本発明を想到した。このように、両面にフィラーを備えることで、フィラー含有フィルムの性能の付与や向上、品質の安定及びコスト削減に寄与することができる。
 即ち、本発明は、樹脂層と、該樹脂層に単層で分散しているフィラーからなる第1フィラー層と、第1フィラー層と異なる深さで該樹脂層に単層で分散しているフィラーからなる第2フィラー層とを有するフィラー分散層を備えたフィラー含有フィルムであって、
 第1フィラー層のフィラーは樹脂層の一方の表面から露出するか、又は該一方の表面に近接しており、
 第2フィラー層のフィラーは樹脂層の他方の表面から露出するか、又は該他方の表面に近接しているフィラー含有フィルムを提供する。特に本発明は、フィラー含有フィルムの好ましい一態様として、フィラーが導電粒子であり、樹脂層が絶縁性樹脂層であり、異方性導電フィルムとして使用されるフィラー含有フィルムを提供する。
 また、本発明は、上述のフィラー含有フィルムの製造方法であって、
 樹脂層の一方の表面にフィラーを所定の分散状態で保持させ、そのフィラーを樹脂層に押し込み、樹脂層の他方の表面にも別のフィラーを所定の分散状態で保持させ、そのフィラーを樹脂層に押し込むことを特徴とする製造方法を提供する。
 また、本発明は、上述のフィラー含有フィルムが物品に貼着しているフィルム貼着体、上述のフィラー含有フィルムを介して第1物品と第2物品とが接続されている接続構造体、特に、異方性導電フィルムとして使用されるフィラー含有フィルムを介して第1電子部品と第2電子部品とが異方性導電接続されている接続構造体を提供する。更に、本発明は、上述のフィラー含有フィルムを介して第1物品と第2物品を圧着する接続構造体の製造方法、並びに、第1物品、第2物品をそれぞれ第1電子部品、第2電子部品とし、異方性導電フィルムとして使用されるフィラー含有フィルムを介して第1電子部品と第2電子部品を熱圧着することにより第1電子部品と第2電子部品が異方性導電接続された接続構造体の製造方法を提供する。
 本発明のフィラー含有フィルムの一態様である異方性導電フィルムによれば、フィラーが樹脂層の表裏それぞれの表面から露出するか又は表面に近接して存在するので、異方性導電フィルムとして構成した場合に、異方性導電接続する電子部品の端子に導電粒子が捕捉されやすくなる。したがって、接続信頼性が向上する。
 また、フィルム全体のフィラーの個数密度に比して第1フィラー層の個数密度及び第2フィラー層の個数密度のそれぞれは低い。したがって、フィルム全体ではフィラーが高密度で存在しても、それによりフィルム表面のタック性が低下する虞を回避することができる。さらに、本発明の異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムによれば、樹脂層にフィラーを固定するために樹脂層を硬化させることが必須ではないため、それによってもフィルム表面にタック性を確保することができる。タック性の改善以外にも、フィラー含有フィルムの片面の表面のみではなく、両面にフィラーを備えることにより、片面の表面にのみフィラーを備えた場合とは異なる機能性の付与が期待できる。
 加えて、フィルム全体のフィラーの個数密度に比して第1フィラー層の個数密度及び第2フィラー層の個数密度がそれぞれ低くなることにより、個々のフィラー層におけるフィラーの配置を精確に制御することが容易となり、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム全体としてのフィラーの配置ピッチを狭めてもフィラーを所定の配置に精確に配置することができる。よって、上述の捕捉性の向上と相俟ってファインピッチの接続にも適したものとなり、例えば、端子幅6μm~50μm、端子間スペース6μm~50μmの電子部品の接続に使用することができる。また、有効接続端子幅(接続時に対向した一対の端子の幅のうち、平面視にて重なり合っている部分の幅)が3μm以上、最短端子間距離が3μm以上であれば、ショートを起こすこと無く電子部品を接続することができる。また、他の態様としては例えば光学フィルムがあるが、フィラーの樹脂層における厚み方向および平面視における非接触で独立した個数割合を調整することで、フィラーの光学的な性能を調整することができる。艶消しフィルムなど外観に直結するものにも同様のことが言える。これを両面で調整できるため、性能や品質の向上およびコスト削減に寄与し易くなる。
図1Aは、実施例のフィラー含有フィルム(その一態様である異方性導電フィルム)10Aのフィラー(導電粒子)の配置を示す平面図である。 図1Bは、実施例のフィラー含有フィルム10Aの断面図である。 図2は、第1フィラー層のフィラーと第2フィラー層のフィラーの埋込率が大凡100%で、フィラーが樹脂層表面から露出しているフィラー含有フィルムの断面図である。 図3は、第1フィラー層のフィラーと第2フィラー層のフィラーの埋込率が大凡100%で、樹脂層の表面が平坦になるようにフィラーが樹脂層に埋め込まれているフィラー含有フィルムの断面図である。 図4は、フィラーの埋込率が100%を若干超え、フィラーの直上の樹脂層の表面に凹みがあるフィラー含有フィルムの断面図である。 図5Aは、実施例のフィラー含有フィルム(その一態様である異方性導電フィルム)10Bのフィラー(導電粒子)の配置を示す平面図である。 図5Bは、実施例のフィラー含有フィルム10Bの断面図である。 図6は、フィラー含有フィルム10Aで電子部品を異方性導電接続するときの断面図である。 図7Aは、実施例のフィラー含有フィルム(その一態様である異方性導電フィルム)10Cのフィラー(導電粒子)の配置を示す平面図である。 図7Bは、実施例のフィラー含有フィルム10Cの断面図である。 図8Aは、実施例のフィラー含有フィルム(その一態様である異方性導電フィルム)10Dのフィラー(導電粒子)の配置を示す平面図である。 図8Bは、実施例のフィラー含有フィルム10Dの断面図である。 図9は、異方性導電接続の前後のフィラーユニット1Cの配置を示す平面図である。 図10は、フィラー含有フィルム10Dを用いて電子部品を異方性導電接続した接続構造体の断面図である。 図11Aは、第2の樹脂層を有するフィラー含有フィルム(その一態様である異方性導電フィルム)10Eの断面図である。 図11Bは、第2の樹脂層を有するフィラー含有フィルム(その一態様である異方性導電フィルム)10Fの断面図である。 図11Cは、第2の樹脂層を有するフィラー含有フィルム(その一態様である異方性導電フィルム)10Gの断面図である。 図12は、第2の樹脂層を有するフィラー含有フィルム(その一態様である異方性導電フィルム)10の製造方法の工程説明図である。
 以下、本発明のフィラー含有フィルムを、その一態様である異方性導電フィルムを主にして、図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、各図中、同一符号は、同一又は同等の構成要素を表している。
<フィラー含有フィルムの全体構成>
 図1Aは、本発明の一実施例のフィラー含有フィルム10Aのフィラー配置を説明する平面図であり、図1BはそのX-X断面図である。
 フィラー含有フィルム10Aは、樹脂層2と、該樹脂層2の一方の表面2aからフィルム厚方向に所定の深さで単層に分散しているフィラー1Aからなる第1フィラー層と、第1フィラー層と異なる深さで単層に分散しているフィラー1Bからなる第2フィラー層で形成されたフィラー分散層3からなる。第1フィラー層のフィラー1Aは、樹脂層2の一方の表面2a側に偏在し、該表面2aから露出しており、第2のフィラー層のフィラー1Bは、樹脂層2の他方の表面2b側に偏在し、該表面2bから露出している。なお、図では、第1フィラー層のフィラー1Aを濃色に表示し、第2フィラー層のフィラー1Bを白色に表示している。
 なお、本発明におけるフィラーの分散状態には、特に断らない限り、フィラー1A、1Bがランダムに分散している状態も規則的な配置に分散している状態も含まれる。
 また、本実施例のフィラー含有フィルム10Aでは、フィルムの長手方向に、第1フィラー層のフィラー1Aの個数密度及び第2フィラー層のフィラー1Bの個数密度の一方が漸次増加し、他方が漸次減少しており、第1フィラー層と第2フィラー層を合わせたフィラー1A、1Bの個数密度のフィルム全体における均一性が優れている。
<フィラー>
 フィラー1A、1Bは、フィラー含有フィルムの用途に応じて、公知の無機系フィラー(金属、金属酸化物、金属窒化物など)、有機系フィラー(樹脂粒子、ゴム粒子など)、有機系材料と無機系材料が混在したフィラー(例えば、コアが樹脂材料で形成され、表面が金属メッキされている粒子(金属被覆樹脂粒子)、導電粒子の表面に絶縁性微粒子を付着させたもの、導電粒子の表面を絶縁処理したもの等)から、硬さ、光学的性能などの用途に求められる性能に応じて適宜選択される。例えば、光学フィルムや艶消しフィルムでは、シリカフィラー、酸化チタンフィラー、スチレンフィラー、アクリルフィラー、メラミンフィラーや種々のチタン酸塩等を使用することができる。コンデンサー用フィルムでは、酸化チタン、チタン酸マグネシウム、チタン酸亜鉛、チタン酸ビスマス、酸化ランタン、チタン酸カルシウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸鉛及びこれらの混合物等を使用することができる。接着フィルムではポリマー系のゴム粒子、シリコーンゴム粒子等を含有させることができる。異方性導電フィルムでは導電粒子を含有させる。導電粒子としては、ニッケル、コバルト、銀、銅、金、パラジウムなどの金属粒子、ハンダなどの合金粒子、金属被覆樹脂粒子、表面に絶縁性微粒子が付着している金属被覆樹脂粒子などが挙げられる。2種以上を併用することもできる。中でも、金属被覆樹脂粒子が、接続された後に樹脂粒子が反発することで端子との接触が維持され易くなり、導通性能が安定する点から好ましい。また、導電粒子の表面には公知の技術によって、導通特性に支障を来たさない絶縁処理が施されていてもよい。上述の用途別に挙げたフィラーは、当該用途に限定されるものではなく、必要に応じて他の用途のフィラー含有フィルムが含有してもよい。また、各用途のフィラー含有フィルムでは、必要に応じて2種以上のフィラーを併用することができる。
 フィラーの形状は、フィラー含有フィルムの用途に応じ、球形、楕円球、柱状、針状、それらの組み合わせ等から適宜選択して定められる。フィラー配置の確認が容易になり、均等な状態を維持し易い点から、球形が好ましい。特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、フィラーである導電粒子が、略真球であることが好ましい。導電粒子として略真球のものを使用することにより、例えば、特開2014-60150号公報に記載のように転写型を用いて導電粒子を配列させた異方性導電フィルムを製造するにあたり、転写型上で導電粒子が滑らかに転がるので、導電粒子を転写型上の所定の位置へ高精度に充填することができる。したがって、導電粒子を精確に配置することができる。
 フィラー1A、1Bの粒子径DA、DBは、配線高さのばらつきに対応できるようにし、また、導通抵抗の上昇を抑制し、且つショートの発生を抑制するために、好ましくは1μm以上30μm以下、より好ましくは3μm以上9μm以下である。
 第1フィラー層のフィラー1Aの粒子径と第2フィラー層のフィラー1Bの粒子径は、同一でも異なっていても良い。フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、導電粒子である双方のフィラー1A、1Bの異方性導電接続後の扁平率等の圧縮状態、特に導電粒子が金属被覆樹脂粒子である場合にそれらの圧縮状態を同一にして、導通性能を安定させる点からは同一とすることが好ましい。また、フィラー1Aとフィラー1Bの材質や硬さ(例えば、圧縮弾性率など)は、同一でも異なっていても良い。
 なお、フィラー1A、1Bの粒子径は、一般的な粒度分布測定装置により測定することができ、また、平均粒子径も粒度分布測定装置を用いて求めることができる。測定装置としては、一例としてFPIA-3000(マルバーン社)を挙げることができる。フィルム中のフィラー径は、金属顕微鏡による観察やSEMなどの電子顕微鏡観察から求めることができる。この場合、フィラー径を測定するサンプル数を200以上とすることが望ましい。また、フィラーの形状が球形でない場合、フィラー含有フィルムの平面画像又は断面画像に基づき最大長または球形に模した形状の直径をフィラーの粒子径とすることができる。
<フィルム厚方向のフィラーの位置>
 フィラー1A、1Bのフィルム厚方向の位置に関し、図1Bには樹脂層2の一方の表面2aから第1フィラー層のフィラー1Aが露出し、他方の表面2bから第2フィラー層のフィラー1Bが露出している態様を示したが、本発明は、第1フィラー層のフィラー1Aが樹脂層2の一方の表面2aから露出しているか、又はフィラー1Aが樹脂層2内に完全に埋入しているが樹脂層2の表面2aに近接した位置にあり、また、第2フィラー層のフィラー1Bが樹脂層2の他方の表面2bから露出しているか、又は第2フィラー層のフィラー1Bが樹脂層2内に完全に埋入しているが、樹脂層2の表面2bに近接した位置にある態様を含む。ここで、フィラー1A、1Bが樹脂層2に完全に埋入しているが、その表面2a、2bの近傍に位置するとは、一例としてフィラー1A、1Bが樹脂層2から露出せず、且つ後述する埋込率が110%以下、好ましくは105%以下である場合をいう。フィラー1A、1Bが樹脂層2の表面2a、2bから露出していると、フィラー1A、1Bの粒子径は、同一でも異なっていても良い。フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電接続時に導電粒子であるフィラー1A、1Bの捕捉性が顕著に向上するので好ましい。また、フィラー1A、1Bが樹脂層2内に埋入し、且つその表面2a、2bに近接していると、フィラー1A、1Bの捕捉性が損なわれることなく、フィラー含有フィルムのタック性が向上するので好ましい。特に、フィラー1A、1Bが樹脂層2の表面2a、2bに対して0.1μm未満に近接していると、タック性が損なわれることなくフィラー1A、1Bの捕捉性が向上するので好ましい。また、フィラーの個数密度が5000個/mm2以上もしくは面積占有率2%以上のフィラー層は、フィラー1A、1Bが樹脂層2内に埋入し、且つ樹脂層2の表面2a、2bと略面一であることが好ましい。これにより、フィラーが樹脂層から露出している場合に比してフィラー含有フィルムのタック性が低下せず、且つ埋込率が100%を超えてフィラーが完全に埋め込まれている場合に比して、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電接続時に導電粒子であるフィラーが樹脂流動の影響を受けにくくなり、捕捉性が向上する。これに対し、第1フィラー層及び第2フィラー層のいずれか一方でも樹脂層2から露出せず、且つ樹脂層2の表面2a、2bの近傍にも位置しないと、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電接続時に導電粒子であるフィラーが樹脂流動の影響を受け易くなり、捕捉性の低下が懸念される。もしくは、フィラー近傍の樹脂排除が均一にはなり難くなることで、フィラーの押し込みに悪影響を及ぼすことも懸念される。これは異方性導電フィルム以外のフィラー含有フィルムにおいても、同様のことが言える。
 第1フィラー層内で隣接するフィラー1A同士の中間部における樹脂層2の表面2aの接平面からフィラー1Aの最深部までの距離(以下、埋込量という)L1とフィラー1Aの粒子径DAとの比率(L1/DA)である埋込率は、好ましくは30%以上110%以下、より好ましくは30%以上105%以下、さらに好ましくは30%超100%以下、特に好ましくは60%以上100%以下である。同様に、第2フィラー層のフィラー1Bについても、隣接するフィラー1B同士の中間部における樹脂層2の表面2bの接平面からフィラー1Bの最深部までの距離(埋込量)L2とフィラー1Bの粒子径DBとの比率(L2/DB)である埋込率は、好ましくは30%以上110%以下、より好ましくは30%以上105%以下、さらに好ましくは30%超100%以下、特に好ましくは60%以上100%以下である。埋込率(L1/DA)、(L2/DB)を30%以上とすることにより、フィラー1A、1Bを樹脂層2によって所定の規則的な配置あるいは所定の配列に維持することが容易となり、また、110%以下、好ましくは105%以下とすることにより、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電接続時に樹脂の流動により端子間の導電粒子であるフィラーが無用に流されることが起こりにくくなる。また、フィラー含有フィルムにおいて、フィラーの樹脂層2における埋込率を揃えることによって、その特性が向上する効果が見込める。一例として、光学フィルムの性能がフィラーに依存する場合、平面視における分散性(独立性)と埋め込み状態に一定以上の規則性があれば、単純に混練しているバインダーを塗布するなどして得たものよりも、性能の向上や品質の安定性が得られると推察される。
 第1フィラー層のフィラー1Aの埋込率と、第2フィラー層のフィラー1Bの埋込率は同一でも異なっていてもよい。
 ここで、フィラー径DA、DBは、それぞれ第1フィラー層のフィラー1A、第2フィラー層のフィラー1Bのフィラー径の平均である。
 また、本発明において、埋込率(L1/DA)、(L2/DB)の数値は、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムに含まれる全フィラー(例えば導電粒子)数の80%以上、好ましくは90%以上、より好ましくは96%以上が、当該埋込率(L1/DA)、(L2/DB)の数値になっていることをいう。埋込率(L1/DA)、(L2/DB)は、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムから面積30mm以上の領域を任意に10箇所以上抜き取り、そのフィルム断面の一部をSEM画像観察し、合計50個以上のフィラーを計測することにより求めることができる。より精度を上げるため、200個以上のフィラーを計測して求めてもよい。
 樹脂層2におけるフィラー1A、1Bの特に好ましい埋入態様の例として、図1Bに示したように、フィラー1A、1Bの双方とも埋込率が60%以上100%以下で、フィラー1A、1Bがそれぞれ樹脂層2の表面2a、2bから露出し、露出しているフィラー1A、1Bの周囲の樹脂層2に凹み2xが形成されている態様や、図2に示すように、フィラー1A、1Bの双方とも埋込率が大凡100%で、樹脂層2の表裏でフィラー1A、1Bがそれぞれ樹脂層2の表面2a、2bと面一であり、フィラー1A、1Bが樹脂層2の表面2a、2bから露出し、露出しているフィラー1A、1Bの周囲の樹脂層2に凹み2xが形成されている態様をあげることができる。凹み2xが形成されていることにより、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電接続時に導電粒子であるフィラー1A、1Bが端子間で挟持される際に生じるフィラー1A、1Bの扁平化に対して樹脂から受ける抵抗が、凹み2xが無い場合に比して低減し、端子におけるフィラーの捕捉性が向上する。フィラー含有フィルムとしても、単純に混練しているバインダーを塗布するなどして得たものよりも、上述のようにフィラーと樹脂の状態に特異性があることから、性能や品質に特徴が生じることが期待できる。
 一方、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電フィルムを用いて電子部品同士を接続する際に、空気が巻き込まれないようにする点からは、図3に示すように、導電粒子であるフィラー1A、1Bの埋込率が大凡100%で、かつフィラー分散層3の表面が平坦になるようにフィラー1A、1Bが樹脂層2に埋め込まれていることが好ましい。
 また、埋込率が100%を超える場合に、図4に示すように、フィラー1A、1Bに近接した樹脂層2の表面2a、2bのフィラー1A、1Bの直上の領域に凹み2yが形成されていることが好ましい。凹み2yが形成されていることにより、凹み2yが無い場合に比して、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電接続時の圧力が導電粒子であるフィラー1A、1Bに集中し易くなり、端子におけるフィラー1A、1Bの捕捉性が向上する。フィラー含有フィルムとしても、単純に混練しているバインダーを塗布するなどして得たものよりも、上述のようにフィラーと樹脂の状態に特異性があることから、性能や品質に特徴が生じることが期待できる。
<フィラーの配列>
 図1Aに示したフィラー含有フィルム10Aにおいて、第1フィラー層のフィラー1Aと第2フィラー層のフィラー1Bはそれぞれ正方格子に配列している。このように本発明のフィラー含有フィルムにおいて、フィラー1A、1Bは規則的に配列していることが好ましい。規則的な配列としては、図1Aに示した正方格子の他に、長方格子、斜方格子、6方格子等の格子配列をあげることができる。格子配列以外の規則的な配列としては、フィラーが所定間隔で直線状に並んだ粒子列が所定の間隔で並列しているものをあげることができる。フィラー1A、1Bを格子状等の規則的な配列にすることにより、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電接続時に導電粒子である各フィラー1A、1Bに圧力を均等に加え、導通抵抗のばらつきを低減させることができる。
 第1フィラー層におけるフィラー1Aの配列と、第2フィラー層におけるフィラー1Bの配列は、同一としてもよく、異ならせてもよい。同一とする場合、例えば図5A、図5Bに示したフィラー含有フィルム10Bのようにフィラー含有フィルムの平面視で第1フィラー層のフィラー1Aと第2フィラー層のフィラー1Bが重ならないようにしてもよく、第1フィラー層のフィラー1Aと第2フィラー層のフィラー1Bとが接触又は近接してなるフィラーユニットが形成されるようにしてもよい。その場合、フィラーユニット同士は接触せずに規則的に配列していることが好ましい。それによりショートの発生を抑制することができる。
 例えば、第1フィラー層と第2フィラー層においてフィラー1A、1Bの配列自体は同じであるが、一方のフィラー1Aの配列が他方のフィラー1Bの配列に対してフィルム面方向に所定距離ずれており、フィラー含有フィルムの平面視で第1フィラー層のフィラー1Aと第2フィラー層のフィラー1Bの一部が重なっているフィラーユニットを構成することができる。この場合、図1Aに示したフィラー含有フィルム10Aの一態様である異方性導電フィルムのように、フィラー1Aとフィラー1Bとが部分的に重なったフィラーユニット1Cが形成されるようにすると、フィラー含有フィルムは異方性導電フィルムのため、異方性導電接続時に導電粒子であるフィラー1A及び1Bのいずれかが端子に捕捉され易くなる効果が期待できる。即ち、図1Aに示したフィラー含有フィルム10Aの一態様である異方性導電フィルムを用いて第1電子部品30の端子20と第2電子部品31の端子21とを異方性導電接続する場合において図6に示すように端子20、21のエッジにフィラー1Aが位置すると、フィラー含有フィルム(異方性導電フィルム)の平面視でフィラー1Aと重なる位置にフィラー1Bが存在するために、加熱加圧時にフィラー1A又は1Bが位置ズレしても、隣接するフィラー1A、1Bのいずれかでは、端子20、21が接続され、端子におけるフィラーの捕捉性を高めることができる。またこの場合、加熱加圧時の樹脂流動が生じればフィラー1Aと1Bの距離が離れるのでショートが発生するリスクも低減する。尚、このように、フィラー1Aと1Bを部分的に重ねることは、フィラー含有フィルムの一態様である異方性導電フィルム全体におけるフィラー径や個数密度、フィラー間の距離、接続する端子サイズや端子間距離などを踏まえ、フィラー1Aと1Bを部分的に重ねても設計上ショートが発生しないことを前提とするが、フィラー1Aと1Bを部分的に重ねると、ショート抑制の効果を満足しつつ捕捉性向上の効果も満足しやすくなるので好ましい。また、隣接するフィラー1A、1Bが、それぞれ樹脂層2の表裏の面2a、2bと略面一になっている場合、あるいは該表裏の面2a、2bから露出している場合には、これらの効果がさらに大きくなるので好ましい。なお、このようにフィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、上述のフィラー含有フィルムにおいて、仮に第1フィラー層のフィラー1Aと第2フィラー層のフィラー1Bとがフィルム厚方向に完全に重なっていても、異方性導電接続に使用すると、異方性導電接続時の加熱加圧により樹脂の溶融や流動が生じることもあり、重なっていたフィラー1A、1Bの位置はずれるので、実用上問題は無い。異方性導電フィルム以外の態様においても、同様のことが言える。
 一方、第1フィラー層におけるフィラー1Aの配列と、第2フィラー層におけるフィラー1Bの配列とを異ならせる場合は、例えば、双方の配列の形状が相似であるなどのように、配列に共通点があることが好ましい。これは、異方性導電フィルムに限定はされない。
 また、フィラー1Aの配列とフィラー1Bの配列をそれぞれ規則的な配列の一部とし、フィラー1Aの配列とフィラー1Bの配列とを合わせて格子状等の規則的な配列が形成されるようにしてもよい。例えば、フィラー1Aの配列とフィラー1Bの配列とを併せて6方格子とする場合にフィラー1Aの配列は、6方格子に含まれる6角形の配列を有し、フィラー1Bの配列はその6角形の中心になる配列とする。なお、この場合の規則的な配列は6方格子に限定はされない。また、フィラー1Aの配列とフィラー1Bの配列が、双方を合わせて形成される規則的な配列のいずれの部分をなすかについても限定されない。フィラー1Aの配列とフィラー1Bの配列を合わせて形成される規則的な配列は、正確な格子配列に対して歪んでいても良く、例えば、本来直線になる格子軸がジグザグになってもよい。このように簡単には再現が困難な配列条件とすることで、ロット管理が可能となり、フィラー含有フィルム及びそれを用いた接続構造体にトレーサビリティ(追跡を可能とする性質)を付与することも可能となる。これは、フィラー含有フィルムやそれを用いた接続構造体の偽造防止、真贋判定、不正利用防止等にも有効となる。また一般に、異方性導電接続においては、直線的に配列している導電粒子の相当数が端子のエッジ部分で捕捉されないという事態が起こり得るが、配列がジクザクになっていることにより、そのような事態を回避できる。よって、端子における導電粒子の捕捉数を一定の範囲に保ちやすくなるので好ましい。またこのような歪みが繰り返されていることにより、配列形状の適否を抜き取り検査などで容易に判断することができる。
 なお、上述のようなフィラーの歪んだ配列は、一つの転写型を用いて形成することも可能であるが、フィラー1A用の転写型とフィラー1B用の転写型の二つの転写型を組み合わせて形成してもよい。フィラー1A用の転写型とフィラー1B用の転写型の二つの転写型を使用して異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム全体としてのフィラー(例えば導電粒子)の配列を形成することで、種々の配列を形成することが可能となり、設計変更にも短期間で応じやすくなり、製造コストの削減に寄与することができ、さらには、フィラーの配列が異なる種々の異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムを製造するための製造装置の保有、部品管理、メンテナンスなどに要する費用を含めた異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの製造に関わるトータルコストを削減することが可能となる。本発明は、以上のようにフィラー1A用の転写型とフィラー1B用の転写型の2種類の転写型を用いて異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム全体の平面視におけるフィラー(例えば導電粒子)の配列状態を設計するフィラー配列状態の設計方法や、その設計方法に従って2種の転写型を使用する異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの製造方法をとることができる。
 なお、フィラー1Aおよびフィラー1Bは、フィラー含有フィルムの意図した発明の効果が得られる範囲において、その配列状態に抜けが存在していてもよい。フィルムの所定の方向に規則的に存在することで確認できる。また、フィラーの抜けをフィルムの長手方向に繰り返し存在させること、あるいはフィラーの抜けている箇所をフィルムの長手方向に漸次増加または減少させることにより、上述の歪み同様の効果が得られる。即ち、ロット管理が可能となり、フィラー含有フィルム及びそれを用いた接続構造体にトレーサビリティ(追跡を可能とする性質)を付与することも可能となる。これは、フィラー含有フィルムやそれを用いた接続構造体の偽造防止、真贋判定、不正利用防止等にも有効となる。
 第1フィラー層及び第2フィラー層のそれぞれにおいて、フィラー1A、1Bの配列の格子軸又は配列軸は、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10Aの長手方向に対して平行でもよく、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10Aの長手方向と交叉してもよい。例えば異方性導電フィルムとした場合においては、接続する端子幅、端子ピッチなどに応じて定めることができるため、特に制限はない。例えば、ファインピッチ用の異方性導電フィルムとする場合、図1Aに示したように第1フィラー層のフィラー1Aの格子軸Aを異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10Aの長手方向に対して斜行させ、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10Aで接続する端子20の長手方向(フィルムの短手方向)と格子軸Aとのなす角度θを好ましくは6°~84°、より好ましくは11°~74°とする。異方性導電フィルム以外の用途であっても、このように傾斜させることで捕捉状態を安定にできる効果が見込まれる。
 フィラー1A、1Bの粒子間距離は、フィラー(例えば導電粒子)ユニット1Cの形成の有無、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムで接続する端子の大きさ、端子ピッチ等に応じて適宜定める。例えば、第1フィラー層内で隣り合うフィラー1A同士の最近接粒子間距離L3および第2フィラー層内で隣り合うフィラー1B同士の最近接粒子間距離L4(図1A)は、異方性導電フィルムの場合には、該隣り合う導電粒子であるフィラー1Aおよび1Bが一つのフィラーユニット(導電粒子ユニット)に属さない場合、フィラー1A、1Bの粒子径DA、DBの1.5倍以上であることがショート抑制の観点から好ましく、また、66倍以下とすることが端子におけるフィラーの捕捉数を最低限確保し、安定した導通を得る上で好ましい。特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電フィルムをファインピッチのCOG(Chip On Glass)に対応させる場合、最近接粒子間距離L3、L4は粒子径の1.5~5倍とすることが好ましく、ピッチが比較的大きいFOG(Film On Glass)に対応させる場合には粒子径の10~66倍とすることが好ましい。異方性導電フィルム以外では、その特性に応じて適宜調整すればよい。
 なお、後述するように第1フィラー層内の複数のフィラー1Aでフィラーユニット1Cを形成する場合や、第2フィラー層内の複数のフィラー1Bでフィラーユニット1Cを形成する場合には、フィラー含有フィルムの一態様である異方性導電フィルムの場合において、1つのフィラーユニット1C内での第1フィラー層のフィラー1A同士の距離はフィラー1Aの粒子径DAの1/4倍以下とすることが好ましく、フィラー1A同士が接していても良い。同様に、1つのフィラーユニット1C内での第2フィラー層のフィラー1B同士の距離はフィラー1Bの粒子径DBの1/4倍以下とすることが好ましく、フィラー1B同士が接していても良い。異方性導電フィルム以外では、その特性に応じて適宜調整すればよい。
<フィラーの個数密度>
 本発明のフィラー含有フィルム全体のフィラーの個数密度は、その用途や求められる特性とフィラー1A、1Bの粒子径、配列等に応じて適宜調整されるので特に限定はされないが、下記の異方性導電フィルムの場合を適用することができる。フィラー含有フィルムとしての製造条件は、異方性導電フィルムの場合と概ね同じになるため、フィラーの個数密度の条件も概ね同様になると考えて差し支えない。フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電フィルムで接続する電子部品における端子のピッチ、異方性導電フィルムにおけるフィラー(導電粒子)1A、1Bの粒子径、配列等に応じて適宜調整される。例えば個数密度の上限に関しては、ショート抑制のために70000個/mm2以下が好ましく、50000個/mm2以下がより好ましく、35000個/mm2以下が更により好ましい。一方、個数密度の下限に関しては、コスト抑制のためにフィラー(導電粒子)を削減し且つ導通性能を満足させるためにも、100個/mm2以上が好ましく、150個/mm2以上がより好ましく、400個/mm2以上が更により好ましい。特に、異方性導電フィルムで接続する電子部品の最小の端子の接続面積が2000μm2以下のファインピッチ用途とする場合には、10000個/mm2以上が好ましい。第1フィラー層のフィラー1Aの設計上の個数密度と第2フィラー層のフィラー1Bの設計上の個数密度は等しくても、異なっていてもよい。
 フィラー含有フィルムの製造にあたり、フィラーをフィラー含有フィルムの長手方向に付着させていく場合に、フィラーの抜けや分布の不均一性が不可避的に増加していく傾向があるときには、フィラー含有フィルムの長手方向に、第1フィラー層のフィラー1Aの個数密度及び第2フィラー層のフィラー1Bの個数密度の一方が漸次増加し、他方が漸次減少していること、即ち、個数密度の増加又は減少の方向が第1フィラー層と第2フィラー層で反対向きとなっていることが好ましい。異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム全体における第1フィラー層のフィラー1Aの個数密度の平均を等しくした場合には、上述のようにフィラーの個数密度を漸次増加又は減少させることにより、フィラー含有フィルムの一端10Apと他端10Aqとでは、第1フィラー層のフィラー1Aの個数密度と第2フィラー層のフィラー1Bの個数密度との大小関係が逆転し、フィラー含有フィルム全体におけるフィラーの個数密度の均一性は向上する。これは異方性導電フィルムのように、全面におけるフィラーの個数密度の均一性が強く求められる場合に、製造難易度が低下することから、その効果を期待できる。また異方性導電フィルムでもそれ以外の用途であっても同様に、コスト削減の効果が期待できる。
 異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの長手方向の第1フィラー層又は第2フィラー層におけるフィラーの個数密度は、フィラー含有フィルムの長手方向にフィルム全長の20%以上又は3m以上となる領域内において、フィラーの個数密度の測定領域として1辺が100μm以上の矩形領域をフィラー含有フィルムの長手方向の異なる位置に複数箇所(好ましくは5カ所以上、より好ましくは10カ所以上)を設定し、測定領域の合計面積を好ましくは2mm2以上とし、各測定領域のフィラーの個数密度を金属顕微鏡を用いて測定し、それらを平均するか、あるいは、上述のフィルム全長の20%以上又は3m以上の領域内の画像を撮り、画像解析ソフト(例えば、WinROOF、三谷商事株式会社等)によってフィラーの個数密度を測定することにより求めることができ、また、フィラーの個数密度が漸次増加又は減少していることは、各測定領域で計測されたフィラーの個数密度が、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの長手方向に対して、単調に増加又は減少していることにより確認することができる。なお、面積100μm×100μm領域は、バンプ間スペース50μm以下の接続対象物において、1個以上のバンプが存在する領域になる。尚、測定領域はフィラーの個数密度によって、その測定領域の1辺の上限を適宜調整してもよい。著しく密もしくは疎な場合は、例えばフィラー個数が合計面積の総数で200個以上、好ましくは1000個以上になるように調整してもよい。
 フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電フィルムを、該異方性導電フィルムで接続する電子部品の最小の端子の接続面積が2000μm2以下のファインピッチ用途とする際に、フィラー含有フィルム(異方性導電フィルム)の一端10Apにおける、第1フィラー層と第2フィラー層を合わせたフィラー1A、1Bの個数密度NpABと、他端10Aqにおける第1フィラー層と第2フィラー層を合わせたフィラー1A、1Bの個数密度NqABとの差(NpAB-NqAB)が、それらの平均((NpAB+NqAB)/2)に対して好ましくは±2%以内、より好ましくは±1.5%以内、更により好ましくは±1%以内であり、最小の端子の接続面積が2000μm2を超えるノーマルピッチの場合には、(NpAB-NqAB)は((NpAB+NqAB)/2)に対して好ましくは±20%以内、より好ましくは±10%以内である。
 第1フィラー層と第2フィラー層で設計上のフィラーの配列と個数密度を等しくする場合、樹脂層2に第1フィラー層と第2フィラー層を形成する工程としては、後述するように第1フィラー層となるフィラー1Aを樹脂層2に付着させるときと、第2フィラー層となるフィラー1Bを樹脂層2に付着させるときとで樹脂層2の走行方向を逆転させ、同一工程を繰り返すことが製造上好ましい。このように走行方向を逆転させることは、フィラーの付着に使用する転写型に仮に欠陥があった場合に、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム上の欠陥の位置がフィルムの表裏で重ならず、フィルム全体としては不良になるリスクを回避することができる点でも好ましい。
 一方、第1フィラー層と第2フィラー層のフィラー1A、1Bの個数密度を異ならせる場合、これらのうち個数密度が高いフィラー層を異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの外界面により近接した位置とすることが、端子におけるフィラーの捕捉性を高める点で好ましい。また、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの外表面にフィラー層を露出させる場合、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムのタック性の低減を抑制する点から、露出させるフィラー層は個数密度の低いもの(個数密度の低い側)とすることが好ましい。このようにフィラー含有フィルムでは、求められる特性によって、適宜第1フィラー層と第2フィラー層のフィラー1A、1Bの個数密度を異ならせることができる。
<樹脂層>
(樹脂層の粘度)
 樹脂層2の最低溶融粘度は、特に制限はなく、フィラー含有フィルムの用途や、フィラー含有フィルムの製造方法等に応じて適宜定めることができる。例えば、上述の凹み2x、2yを形成できる限り、フィラー含有フィルムの製造方法によっては1000Pa・s程度とすることもできる。一方、フィラー含有フィルムの製造方法として、フィラーを樹脂層の表面に所定の配置で保持させ、そのフィラーを樹脂層に押し込む方法を行うとき、樹脂層がフィルム成形を可能とする点から樹脂の最低溶融粘度を1100Pa・s以上とすることが好ましい。凹み2x、2yは両面にあってもよく、片面(即ち、フィラー1A、1Bのいづれか一方)だけであってもよい。
 また、後述のフィラー含有フィルムの製造方法で説明するように、図1Bに示すように樹脂層2に押し込んだフィラー1A、1Bの露出部分の周りに凹み2xを形成したり、図4に示すように樹脂層2に押し込んだフィラー1A、1Bの直上に凹み2yを形成したりする点から、好ましくは1500Pa・s以上、より好ましくは2000Pa・s以上、さらに好ましくは3000~15000Pa・s、さらにより好ましくは3000~10000Pa・sである。この最低溶融粘度は、一例として回転式レオメータ(TA instruments社製)を用い、測定圧力5gで一定に保持し、直径8mmの測定プレートを使用し求めることができ、より具体的には、温度範囲30~200℃において、昇温速度10℃/分、測定周波数10Hz、前記測定プレートに対する荷重変動5gとすることにより求めることができる。
 樹脂層2の最低溶融粘度を1500Pa・s以上の高粘度とすることにより、フィラー含有フィルムの物品への圧着にフィラーの不用な移動を抑制でき、特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、異方性導電接続時に端子間で挟持されるべき導電粒子が樹脂流動により流されてしまうことを防止できる。
 また、樹脂層2にフィラー1A、1Bを押し込むことによりフィラー含有フィルム10Aのフィラー分散層3を形成する場合において、フィラー1A、1Bを押し込むときの樹脂層2は、フィラー1A、1Bが樹脂層2から露出するようにフィラー1A、1Bを樹脂層2に押し込んだときに、樹脂層2が塑性変形してフィラー1A、1Bの周囲の樹脂層2に凹み2x(図1B)が形成されるような高粘度な粘性体とするか、あるいは、フィラー1A、1Bが樹脂層2から露出することなく樹脂層2に埋まるようにフィラー1A、1Bを押し込んだときに、フィラー1A、1Bの直上の樹脂層2の表面に凹み2y(図4)が形成されるような高粘度な粘性体とする。そのため、樹脂層2の60℃における粘度は、下限は好ましくは3000Pa・s以上、より好ましくは4000Pa・s以上、さらに好ましくは4500Pa・s以上であり、上限は、好ましくは20000Pa・s以下、より好ましくは15000Pa・s以下、さらに好ましくは10000Pa・s以下である。この測定は最低溶融粘度と同様の測定方法で行い、温度が60℃の値を抽出して求めることができる。
 樹脂層2にフィラー1A、1Bを押し込むときの該樹脂層2の具体的な粘度は、形成する凹み2x、2yの形状や深さなどに応じて、下限は好ましくは3000Pa・s以上、より好ましくは4000Pa・s以上、さらに好ましくは4500Pa・s以上であり、上限は、好ましくは20000Pa・s以下、より好ましくは15000Pa・s以下、さらに好ましくは10000Pa・s以下である。また、このような粘度を好ましくは40~80℃、より好ましくは50~60℃で得られるようにする。
 上述したように、樹脂層2から露出しているフィラー1A、1Bの周囲に凹み2x(図1B)が形成されていることにより、フィラー含有フィルムの物品への圧着時に生じるフィラー1A、1Bの扁平化に対して樹脂から受ける抵抗が、凹み2xが無い場合に比して低減する。このため、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、異方性導電接続時に端子で導電粒子が挟持され易くなることで導通性能が向上し、また捕捉性が向上する。特に異方性導電フィルムでは、樹脂層2の両面に導電粒子であるフィラー1A、1Bが存在することから、樹脂から受ける抵抗を低減させるためにも、このような凹み2xが、何れか一方の面にあることが好ましく、両面にあることがより好ましい。
 また、樹脂層2から露出することなく埋まっているフィラー1A、1Bの直上の樹脂層2の表面に凹み2y(図4)が形成されていることにより、凹み2yが無い場合に比してフィラー含有フィルムの物品への圧着時の圧力がフィラー1A、1Bに集中し易くなる。このため、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、異方性導電接続時に端子で導電粒子が挟持され易くなることで捕捉性が向上し、導通性能が向上する。特に異方性導電フィルムでは、上記同様の理由からこのような凹み2yが、何れか一方の面にあることが好ましく、両面にあることがより好ましい。2xと2yが片面ずつに存在していてもよく、混在していてもよい。
<凹みに代わる“傾斜”もしくは“起伏”>
 図1B、図4に示すようなフィラー含有フィルムの 「凹み」2x、2yは、「傾斜」もしくは「起伏」という観点から説明することもできる。以下に、図面を参照しながら説明する。
 異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10Aはフィラー分散層3から構成されている(図1B)。フィラー分散層3では、樹脂層2の片面にフィラー1A、1Bが露出した状態で規則的に分散している。フィルムの平面視にてフィラー1A、1Bは互いに接触しておらず、フィルム厚方向にもフィラー1A、1Bが互いに重なることなく規則的に分散し、フィラー1A、1Bのフィルム厚方向の位置が揃った単層のフィラー層を構成している。
 個々のフィラー1A、1Bの周囲の樹脂層2の表面2a、2bには、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層2の接平面2pに対して傾斜2xが形成されている。なお後述するように、本発明のフィラー含有フィルムでは、樹脂層2に埋め込まれたフィラー1A、1Bの直上の樹脂層の表面に起伏2yが形成されていてもよい(図4)。
 本発明において、「傾斜」とは、フィラー1A、1Bの近傍で樹脂層の表面の平坦性が損なわれ、前記接平面2pに対して樹脂層の一部が欠けて樹脂量が低減している状態を意味する。換言すれば、傾斜では、フィラーの周りの樹脂層の表面が接平面に対して欠けていることになる。一方、「起伏」とは、フィラーの直上の樹脂層の表面にうねりがあり、うねりのように高低差がある部分が存在することで樹脂が低減している状態を意味する。換言すれば、フィラー直上の樹脂層の樹脂量が、フィラー直上の樹脂層の表面が接平面にあるとしたときに比して少なくなる。これらは、フィラーの直上に相当する部位とフィラー間の平坦な表面部分(図1B、図4)とを対比して認識することができる。なお、起伏の開始点が傾斜として存在する場合もある。
 上述したように、樹脂層2から露出しているフィラー1A、1Bの周囲に傾斜2x(図1B)が形成されていることにより、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成する場合、異方性導電接続時にフィラー1A、1Bが端子間で挟持される際に生じるフィラー1A、1Bの扁平化に対して樹脂から受ける抵抗が、傾斜2xが無い場合に比して低減するため、端子におけるフィラーが挟持され易くなることで導通性能が向上し、また捕捉性が向上する。この傾斜は、フィラーの外形に沿っていることが好ましい。接続における効果がより発現しやすくなる以外に、フィラーを認識し易くなることで、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの製造における検査などが行い易くなるからである。また、この傾斜および起伏は樹脂層にヒートプレスするなどにより、その一部が消失してしまう場合があるが、本発明はこれを包含する。この場合、フィラーは樹脂層の表面に1点で露出する場合がある。なお、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成する場合、接続する電子部品が多様であり、これらに合わせてチューニングする以上、種々の要件を満たせるように設計の自由度が高いことが望まれるので、傾斜もしくは起伏を低減させても部分的に消失させても用いることができる。
 また、樹脂層2から露出することなく埋まっているフィラー1A、1Bの直上の樹脂層2の表面に起伏2y(図4)が形成されていることにより、傾斜の場合と同様に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成する場合、異方性導電接続時に端子からの押圧力がフィラーにかかりやすくなる。また、起伏があることにより樹脂が平坦に堆積している場合よりもフィラーの直上の樹脂量が低減しているため、接続時のフィラー直上の樹脂の排除が生じやすくなり、端子とフィラーとが接触し易くなることから、端子におけるフィラーの捕捉性が向上し、導通信頼性が向上する。
 上述したフィラーの露出部分の周りの樹脂層2の傾斜2x(図1B)や、フィラーの直上の樹脂層の起伏2y(図4)の効果を得易くする点からフィラー1A、1Bの露出部分の周りの傾斜2xの最大深さLeとフィラー1A、1Bの粒子径DA、DBとの比(Le/DA)、(Le/DB)は、好ましくは50%未満、より好ましくは30%未満、さらに好ましくは20~25%であり、フィラー1A、1Bの露出部分の周りの傾斜2xの最大径Ldとフィラー1A、1Bの粒子径DA、DBとの比(Ld/DA)、(Ld/DB)は、好ましくは100%以上、より好ましくは100~150%であり、フィラー1A、1Bの直上の樹脂における起伏2yの最大深さLfとフィラー1A、1Bの粒子径DA、DBとの比(Lf/DA)、(Lf/DB)は、0より大きく、好ましくは10%未満、より好ましくは5%以下である。
 なお、フィラー1A、1Bの露出部分の径Lcは、フィラー1A、1Bの粒子径DA、DB以下とすることができ、好ましくは粒子径DA、DBの10~90%である。また、フィラー1A、1Bの頂部の1点で露出するようにしてもよく、DA、DBが樹脂層2内に完全に埋まり、径Lcがゼロとなるようにしてもよい。
 このような本発明において、樹脂層2の表面の傾斜2x、起伏2yの存在は、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの断面を走査型電子顕微鏡で観察することにより確認することができ、面視野観察においても確認できる。光学顕微鏡、金属顕微鏡でも傾斜2x、起伏2yの観察は可能である。また、傾斜2x、起伏2yの大きさは画像観察時の焦点調整などで確認することもできる。上述のようにヒートプレスにより傾斜もしくは起伏を減少させた後であっても、同様である。痕跡が残る場合があるからである。
(樹脂層の層厚)
 本発明の異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムでは、樹脂層2の層厚Laと全フィラー1A、1Bの平均粒子径DA、DBとの比(La/DA)、(La/DB)は、好ましくは0.3以上、より好ましくは0.6~10、さらに好ましくは0.6~8、特に好ましくは0.6~6である。平均粒子径DA、DBとしては、第1フィラー層のフィラー1Aと第2フィラー層のフィラー1Bのそれぞれの平均粒子径が異なる場合に、これらの平均としてもよい。樹脂層2の層厚Laが大き過ぎてこの比が10を上回ると、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電接続時に導電粒子であるフィラー1A、1Bが位置ズレしやすくなり、端子におけるフィラー1A、1Bの捕捉性が低下する。反対に樹脂層2の層厚Laが小さすぎてこの比が0.3未満となると、樹脂層2でフィラー1A、1Bを所定の配列に維持することが困難となる。
(樹脂層の組成)
 樹脂層2は、フィラー含有フィルムの用途に応じて導電性でも絶縁性でもよく、また、可塑性であっても硬化性であってもよいが、好ましくは絶縁性の硬化性樹脂組成物から形成することができ、例えば、熱重合性化合物と熱重合開始剤とを含有する絶縁性の熱重合性組成物から形成することができる。熱重合性組成物には必要に応じて光重合開始剤を含有させてもよい。これらは、公知の樹脂や化合物を用いることができる。以下、フィラー含有フィルムの一態様である異方性導電フィルムを例にとり、絶縁性樹脂の場合を説明する。
 熱重合開始剤と光重合開始剤を併用する場合に、熱重合性化合物として光重合性化合物としても機能するものを使用してもよく、熱重合性化合物とは別に光重合性化合物を含有させてもよい。好ましくは、熱重合性化合物とは別に光重合性化合物を含有させる。例えば、熱重合開始剤としてカチオン系硬化開始剤、熱重合性化合物としてエポキシ樹脂を使用し、光重合開始剤として光ラジカル重合開始剤、光重合性化合物としてアクリレート化合物を使用する。
 光重合開始剤として、波長の異なる光に反応する複数種類を含有させてもよい。これにより、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合、異方性導電フィルムの製造時における、絶縁性樹脂層を構成する樹脂の光硬化と、異方性導電接続時に電子部品同士を接着するための樹脂の光硬化とで使用する波長を使い分けることができる。
 フィラー含有フィルムの一態様における異方性導電フィルムの製造時の光硬化では、樹脂層に含まれる光重合性化合物の全部又は一部を光硬化させることができる。この光硬化により、樹脂層2におけるフィラー1A、1Bの配置が保持乃至固定化され、ショートの抑制と捕捉性の向上が見込まれる。また、この光硬化により、異方性導電フィルムの製造工程における樹脂層の粘度を適宜調整してもよい。
 樹脂層における光重合性化合物の配合量は30質量%以下が好ましく、10質量%以下がより好ましく、2%質量未満が更により好ましい。光重合性化合物が多すぎると接続時の押し込みにかかる推力が増加するためである。特に異方性導電接続の場合には、このようにすることが好ましい。樹脂流動と、樹脂に保持される導電粒子の押し込みを両立させるためである。
 熱重合性組成物の例としては、(メタ)アクリレート化合物と熱ラジカル重合開始剤とを含む熱ラジカル重合性アクリレート系組成物、エポキシ化合物と熱カチオン重合開始剤とを含む熱カチオン重合性エポキシ系組成物等が挙げられる。熱カチオン重合開始剤を含む熱カチオン重合性エポキシ系組成物に代えて、熱アニオン重合開始剤を含む熱アニオン重合性エポキシ系組成物を使用してもよい。また、特に支障を来たさなければ、複数種の熱重合性組成物を併用してもよい。併用例としては、熱カチオン重合性組成物と熱ラジカル重合性組成物の併用などが挙げられる。
 ここで、(メタ)アクリレート化合物としては、従来公知の熱重合型(メタ)アクリレートモノマーを使用することができる。例えば、単官能(メタ)アクリレート系モノマー、二官能以上の多官能(メタ)アクリレート系モノマーを使用することができる。
 熱ラジカル重合開始剤としては、例えば、有機過酸化物、アゾ系化合物等を挙げることができる。特に、気泡の原因となる窒素を発生しない有機過酸化物を好ましく使用することができる。
 熱ラジカル重合開始剤の使用量は、少なすぎると硬化不良となり、多すぎると製品ライフの低下となるので、(メタ)アクリレート化合物100質量部に対し、好ましくは2~60質量部、より好ましくは5~40質量部である。
 エポキシ化合物としては、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、それらの変性エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂などを挙げることができ、これらの2種以上を併用することができる。また、エポキシ化合物に加えてオキセタン化合物を併用してもよい。
 熱カチオン重合開始剤としては、エポキシ化合物の熱カチオン重合開始剤として公知のものを採用することができ、例えば、熱により酸を発生するヨードニウム塩、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、フェロセン類等を用いることができ、特に、温度に対して良好な潜在性を示す芳香族スルホニウム塩を好ましく使用することができる。
 熱カチオン重合開始剤の使用量は、少なすぎても硬化不良となる傾向があり、多すぎても製品ライフが低下する傾向があるので、エポキシ化合物100質量部に対し、好ましくは2~60質量部、より好ましくは5~40質量部である。
 熱重合性組成物は、膜形成樹脂やシランカップリング剤を含有することが好ましい。膜形成樹脂としては、フェノキシ樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、ブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂等を挙げることができ、これらの2種以上を併用することができる。これらの中でも、成膜性、加工性、接続信頼性の観点から、フェノキシ樹脂を好ましく使用することができる。重量平均分子量は10000以上であることが好ましい。また、シランカップリング剤としては、エポキシ系シランカップリング剤、アクリル系シランカップリング剤等を挙げることができる。これらのシランカップリング剤は、主としてアルコキシシラン誘導体である。
熱重合性組成物には、溶融粘度調整のために、上述のフィラー1A、1Bとは別に絶縁性フィラーを含有させてもよい。これはシリカ粉やアルミナ粉などが挙げられる。絶縁性フィラー粒径20~1000nmの微小なフィラーが好ましく、また、配合量はエポキシ化合物等の熱重合性化合物(光重合性化合物)100質量部に対して5~50質量部とすることが好ましい。フィラー1A、1Bとは別に含有させる絶縁性フィラーは、フィラー含有フィルムの用途が異方性導電フィルムの場合に好ましく使用されるが、用途によっては絶縁性でなくともよく、例えば導電性の微小なフィラーを含有させてもよい。フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成する場合、フィラー分散層を形成する樹脂層には、必要に応じて、フィラー1A、1Bとは異なるより微小な絶縁性フィラー(所謂ナノフィラー)を適宜含有させることができる。
本発明のフィラー含有フィルムには、上述の絶縁性又は導電性のフィラーとは別に充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤(顔料、染料)、有機溶剤、イオンキャッチャー剤などを含有させてもよい。
<フィラー含有フィルムの変形態様>
(フィラーユニット)
 本発明のフィラー含有フィルムは、フィラーの配列に関し、種々の態様をとることができる。
 例えば、図7A、図7Bに示す異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10Cのように、第1フィラー層の複数個のフィラー1Aでフィラーユニット1C1が形成され、第2フィラー層の複数個のフィラー1Bでフィラーユニット1C2が形成され、フィラーユニット1C1、1C2同士が接触せず、フィラー含有フィルムの平面視でも重なっておらず、フィラーユニット1C1、1C2が格子状に配列したものをあげることができる。この場合、第1フィラー層のフィラーユニット1C1の1個あたりのフィラー1Aの個数は、例えば2~9個、特に2~4個とすることができる。フィラーユニット内でフィラー1Aは、一列に並んでいてもよく、塊状に集合していてもよい。第2フィラー層のフィラーユニット1C2の1個あたりのフィラー1Bの個数も同様に、例えば2~9個、特に2~4個とすることができる。フィラーユニット内でフィラー1Bは一列に並んでいてもよく、塊状に集合していてもよい。これは異方性導電フィルムの場合には、端子レイアウトに応じてショートリスクが低くなるようにフィラーユニットを配置させることで適用させることもできる。異方性導電フィルム以外の用途では、目的に応じて適宜調整すればよい。
 異方性導電フィルムの場合には、フィラー(導電粒子)の捕捉性を向上させると共にショートを抑制する点からは、好ましくは、第1フィラー層のフィラーユニット1C1と第2フィラー層のフィラーユニット1C2をそれぞれ一列に並んだフィラーから構成し、それらの長手方向を非平行とすることが好ましく、特に、図7A、図7Bに示したように、直交させることが好ましい。
 また、図8A、図8Bに示す異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10Dのように、互いに接触又は近接した第1フィラー層の複数個のフィラー1Aと、互いに接触又は近接した第2フィラー層の複数個のフィラー1Bとを接触又は近接させてフィラーユニット1Cを形成してもよい。このフィラーユニット1C同士も互いに接触することなく、フィラーユニット1Cを規則配列させることが好ましい。また、フィラーユニット1Cの1個あたりの第1フィラー層のフィラー1Aの個数は2~9個、特に2~4個とし、第2フィラー層のフィラー1Bは2~9個、特に2~4個とすることが好ましい。これも上記同様に、異方性導電フィルムの場合には、端子レイアウトに応じてショートリスクが低くなるようにフィラーユニットを配置させることで適用させることもできる。異方性導電フィルム以外の用途では、目的に応じて適宜調整すればよい。
 異方性導電フィルムの場合には、このように複数個のフィラー(導電粒子)1A、1Bから形成したフィラーユニット1Cを有するフィラー含有フィルム10Dを異方性導電接続に使用し、フィルム厚方向に押圧すると、図9に示すように、互いに接触していたフィラー(導電粒子)1A、1Bを放射状に広がらせ、フィラー(導電粒子)1A、1B同士を離間させることができる。この場合、図10に示すように、フィラー(導電粒子)1A、1Bが対向する端子20、21で押圧されない端子間領域においても、異方性導電接続前にフィラーユニット1Cを形成していたフィラー1A、1Bは離間する。よって、このフィラー含有フィルム10Dによれば、隣接する端子間のショートを抑制することができる。一方、異方性導電接続前に対向する端子20、21のエッジ部分にフィラー(導電粒子)1A、1Bが位置した場合でも、異方性導電接続によりフィラー1A及び1Bの少なくとも一方は端子20、21に捕捉される。したがって、このフィラー含有フィルム10Dによれば、導電粒子の捕捉効率が向上する。異方性導電フィルム以外の用途にも、目的に応じてこのようなフィラーユニット1Cを形成してもよい。圧着ローラーで押圧する場合に、適用することが好ましいと考えられる。フィルムの厚み方向以外の方向にも加圧の荷重がかかり易いためである。
(一方のフィラー層の配置の抜けを他方のフィラー層で補う態様)
 第1フィラー層及び第2フィラー層の一方のフィラー層を、設計上、所定の配列及び所定の個数密度で形成し、その後全領域についてフィラーの配列と個数密度を確認し、その一方の導電粒子層の粒子配置に合わせるように、さらに必要に応じて一方のフィラー層の粒子配置における抜けを補うように、他方のフィラー層を形成し、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム全体として、フィラーを所定の配置とすることで抜けを解消してもよい。したがって後から形成されるフィラー層は、フィラー含有フィルムの長手方向に個数密度が変化していてもよい。このようにすることで、フィラー含有フィルムの歩留まりが向上し、コスト削減の効果が期待できる。
(第2の樹脂層の積層)
 図11Aに示した異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10Eのように、フィラー分散層3の一方の表面に、フィラー分散層3を形成する樹脂層2よりも好ましくは最低溶融粘度が低い第2の樹脂層4を積層してもよい。また、第1フィラー層と第2フィラー層の樹脂層2における埋込率が異なり、第1フィラー層が第2フィラー層よりも樹脂層から露出している場合に、図11Bに示した異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10Fのように樹脂層2からの突出量が大きい第1フィラー層側に第2の樹脂層4を積層してもよく、図11Cに示した異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10Gのように、フィラー層が突出していない樹脂層2の表面に第2の樹脂層4を積層してもよい。第2の樹脂層4の積層により、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムを用いて電子部品を異方性導電接続するときに、電子部品の電極やバンプによって形成される空間を充填し、接着性を向上させることができる。なお、第2の樹脂層4を積層する場合、第2の樹脂層4がツールで加圧する電子部品に貼られるようにする(樹脂層2がステージに載置される電子部品に貼られるようにする)ことが好ましい。このようにすることで、フィラーの不本意な移動を避けることができ、捕捉性を向上させることができる。
 樹脂層2と第2の樹脂層4との最低溶融粘度は、差があるほど電子部品の電極やバンプによって形成される空間が第2の樹脂層4で充填されやすくなり、電子部品同士の接着性を向上させる効果が期待できる。また、この差があるほどフィラー分散層3中に存在する樹脂層2の移動量が相対的に小さくなるため、端子におけるフィラーの捕捉性が向上しやすくなる。実用上は、樹脂層2と第2の樹脂層4との最低溶融粘度比は、好ましくは2以上、より好ましくは5以上、さらに好ましくは8以上である。一方、この比が大きすぎると長尺の異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムを巻装体にした場合に、樹脂のはみだしやブロッキングの虞があるので、実用上は15以下が好ましい。第2の樹脂層4の好ましい最低溶融粘度は、より具体的には、上述の比を満たし、かつ3000Pa・s以下、より好ましくは2000Pa・s以下であり、特に100~2000Pa・sである。
 なお、第2の樹脂層4は、樹脂層と同様の樹脂組成物において、粘度を調整することにより形成することができる。
 第2の樹脂層4の層厚は、好ましくは4~20μmである。もしくは、フィラー径に対して、1~8倍である。
 また、樹脂層2と第2の樹脂層4を合わせた異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10E、10F、10G全体の最低溶融粘度は、実用上は8000Pa・s以下、好ましくは200~7000Pa・s以下、特に好ましくは、200~4000Pa・sである。
(第3の樹脂層の積層)
 第2の樹脂層4と樹脂層2を挟んで反対側に第3の樹脂層が設けられていてもよい。第3の樹脂層をタック層として機能させることができる。
 第3の樹脂層の樹脂組成、粘度及び厚みは第2の樹脂層と同様でもよく、異なっていても良い。樹脂層2と第2の樹脂層4と第3の樹脂層を合わせた異方性導電フィルムの最低溶融粘度は特に制限はないが、実用上は8000Pa・s以下、好ましくは200~7000Pa・s以下、特に好ましくは、200~4000Pa・sである。
(その他の積層態様)
 フィラー含有フィルムの用途によっては、複数のフィラー分散層3を積層してもよく、積層したフィラー分散層間に、第2の樹脂層のようにフィラーを含有していない層を介在していてもよく、最外層に第2の樹脂層や第3の樹脂層を設けてもよい。
<フィラー含有フィルムの製造方法>
 樹脂層として、フィラー分散層3の単層を有する本発明のフィラー含有フィルムは、例えば、樹脂層2の一方の表面にフィラー1Aを所定の分散で保持(好ましくは所定の配列で保持)させ、そのフィラー1Aを平板又はローラー等で樹脂層2に押し込み、樹脂層2の他方の表面にも、同様にフィラー1Bを所定の分散で保持(好ましくは所定の配列で保持)させ押し込むことにより得ることができる。また、樹脂層の両面にフィラーを所定の分散状態で保持させる際に、塗工ロールを用いて付着させたり、転写型を用いて付着させたり、様々な手法で付着させることが可能であるが、樹脂層の一方の表面においてフィラーを保持させる方向と、他方の表面においてフィラーを保持させる方向を反転(180度)させることが好ましい。これによりフィルムの表面におけるフィラーの分散状態の不均一性と、裏面におけるフィラーの分散状態の不均一性とを、表裏一体で見たときに緩和することが可能となる。
 また、フィラー分散層3に第2の樹脂層4が積層されている異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムは、例えば図12に示すようにして得ることができる。即ち、樹脂層2の一方の表面にフィラー1Aを付着させ(同図a)、押し込み(同図b)、次いで、そのフィラー1Aを押し込んだ面に第2の樹脂層4を積層する(同図c)。第2の樹脂層4と反対側の樹脂層2の表面にフィラー1Bを付着させ(同図d)、そのフィラー1Bを樹脂層2に押し込む(同図e)。こうして、フィラー分散層3に第2の樹脂層4が積層されている異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム10を得ることができる。この場合、樹脂層2の一方の表面から押し込むフィラー1Aの配置と、他方の面から押し込むフィラー1Bの配置を適宜設定することにより、平面視でこれらのフィラー1A、1Bが接触又は近接したフィラーユニット1Cを形成する。
 樹脂層がフィラー分散層3の単層から形成されている異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムについても、フィラー分散層3に第2の樹脂層4が積層されている異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムについても、さらには第3の樹脂層が積層されている態様についても、樹脂層2にフィラー1A、1Bを付着させる手法あるいはフィラー1A、1Bが分散した樹脂層2を形成する方法としては、転写型を使用して樹脂層にフィラーを転写する方法、樹脂層にフィラーを散布する方法、特許文献1に記載の方法と同様にグラビアコーター等の表面に規則的な溝を有する塗工ロールを使用してフィラーを含む樹脂液を樹脂層又は剥離フィルムに塗布する方法等をあげることができる。なお、塗工ロールを使用してフィラーを含む樹脂液を剥離フィルムに塗布する方法では、それにより形成される樹脂層を樹脂層2とすることができる。特許文献1に記載の方法では、前述したように、転写型を使用する方法に比してフィラーを精確に規則配列させることができないことが推察されるが、本発明において第1フィラー層を形成するフィラー1Aと第2フィラー層を形成するフィラー1Bの、異方性導電フィルムの長手方向における付着方向を反転させれば、導電粒子層の形成にあたり、フィラーの抜けや個数密度の不均一な箇所が形成される場合でも、第1フィラー層及び第2フィラー層の双方でフィラーの抜けや個数密度の不均一な部分が重なることは略無いので、個々のフィラー層におけるフィラーの抜けや個数密度の不均一性が導通特性に及ぼす影響を低減させることができる。
 上述の方法のうち、フィラーの配列の精度を向上させる点からは、転写型を使用することが好ましい。転写型としては、例えば、シリコン、各種セラミックス、ガラス、ステンレススチールなどの金属等の無機材料や、各種樹脂等の有機材料などに対し、フォトリソグラフ法等の公知の開口形成方法によって開口を形成したものを使用することができる。また、転写型は、板状、ロール状等の形状をとることができる。
 一般に、転写型を使用して導電粒子等のフィラーを樹脂層に付着させる工程では、長尺の異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムを製造するために、樹脂層の一端から他端の方向に順次導電粒子を付着させていくが、フィラーの付着工程の継続に伴い、型の目詰まりによりフィラーが樹脂層に付着せず、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムにおいてフィラーの抜けとなる箇所が増える傾向がある。そのため、第1フィラー層となるフィラーを樹脂層の一端から他端に向けて付着させる場合、第2フィラー層となるフィラーは、樹脂層の他端から一端に向けて付着させることが好ましい。このように付着方向を反転させることにより、第1フィラー層で導電粒子の抜けの存在確率の高い領域は、第2フィラー層ではフィラーの抜けの存在確率が低い領域となり、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム全体としてフィラーの個数密度を均一化することができ、異方性導電接続においてフィラーの性能に影響を及ぼす過度な抜け(異方性導電フィルムの場合は、接続不良)をなくすことができる。また、長尺の異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムは一般に巻装体として製造されるので、第1フィラー層と第2フィラー層の付着方向を反転させて製造する場合、まず、長尺の樹脂層の一端から他端に向かって第1フィラー層となるフィラーを付着させつつ樹脂層を巻装体とし、次にその巻装体を巻き戻しつつ、第2フィラー層となるフィラーを、第1フィラー層の付着方向とは反転した方向で樹脂層に付着させ、その樹脂層を巻装体とすることが好ましい。これにより、第1フィラー層を形成した樹脂層の巻装体を巻き戻し、再度第1フィラー層と同じ付着方向で、第2フィラー層となるフィラーを樹脂層に付着させるよりも工程を簡略化できるので、コスト削減の効果が見込まれる。なお、付着方向を反転させる際に、必要に応じて目詰まりした転写型を新しいものに交換してもよく、清掃してもよい。フィラーの抜けがある程度許容できるような製品の場合、転写型の交換や清掃の頻度を少なくすることができるため、この点でもコスト削減の効果が見込まれる。
 塗工ロールを使用して導電粒子を含む樹脂液を樹脂層又は剥離フィルムに塗布する方法においても、塗布の継続に伴い塗工ロール表面の溝が目詰まりしてしまうのでフィラーは該フィルムの他端から一端に向けて塗布することが好ましい。
 また、樹脂層にフィラーを散布する方法においても、フィラーの抜けが周期的に繰り返される場合がある。そのような場合も第1フィラー層となるフィラーを樹脂層に付着させるときと、第2フィラー層となるフィラーを樹脂層に付着させるときとでは、樹脂層の走行方向を反転させることが、フィラーの抜けの発生部位が樹脂層の表裏で重ならないようにする点から好ましい。
 上述のいずれの製法で製造する場合でも、長尺の異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムを製造する場合には、フィラーの抜けとなる箇所が不可避的に形成されることが予想されるが、第1フィラー層と第2フィラー層の異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの長手方向におけるフィラーの付着方向を反転させることにより、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルム上で抜けとなる箇所を一箇所に集中させず、抜けとなる箇所を分散させることができる。したがって、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの歩留まりの向上や製造コストの削減に寄与することができる。
 なお、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムにおける第1フィラー層の付着方向と、第2フィラー層の付着方向を反転させることは、第1フィラー層におけるフィラーの配列パターンや個数密度と、第2フィラー層におけるフィラーの配列パターンや個数密度が同一の場合にも、異なる場合にも異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムにおけるフィラーの個数密度のばらつきを低減させる上で有効である。例えば、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの設計上は、第1フィラー層と第2フィラー層とでフィラーの配列を等しくし、それぞれ個数密度を、例えば400個/mmにした場合、上述の製法によれば実際に製造される異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの長手方向の一端と他端の個数密度の差の絶対値が好ましくは160個/mm以下、より好ましくは80個/mm以下となり、同様に第1フィラー層と第2フィラー層の導電粒子の個数密度をそれぞれ65000個/mmにした場合、異方性導電フィルムの長手方向の一端と他端の個数密度の差の絶対値が好ましくは26000個/mm以下、より好ましくは13000個/mm以下となる。即ち、異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの長手方向の一端と他端の個数密度の差の絶対値は第1フィラー層と第2フィラー層を合わせた導電粒子の個数密度の平均である800~130000個/mm2の好ましくは±20%の範囲内、より好ましくは±10%の範囲内となる。尚、本発明は個数密度が400個/mmより少ない場合を除外するものではない。また、異方性導電フィルムを例に説明しているが、これに限定されるものでもない。例えば光学フィルムにおいても、個数密度を均一にすることで、その性能を安定化できることは容易に推察できる。艶消しフィルムなど外観に直結するものにも同様のことが言える。
 樹脂層2に付着させたフィラー1A、1Bの埋込量は、フィラー1A、1Bの押し込み時の押圧力、温度等により調整することができ、また、凹み2x、2yの有無、形状及び深さは、押し込み時の樹脂層2の粘度、押込速度、温度等により調整することができる。埋込率を100%超とする押し込み方法としては、フィラーの配列に対応した凸部を有する押し板で押し込む方法をあげることができる。
 長尺に形成した異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムは、適宜カットし、巻装体として異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムの製品となる。したがって、本発明の異方性導電フィルム等のフィラー含有フィルムは、例えば、5~5000mの長さを有し、巻装体とすることができる。
 フィラー含有フィルムに包含される異方性導電フィルムを用いて電子部品の接続を経済的に行うには、異方性導電フィルムはある程度の長尺であることが好ましい。そこで異方性導電フィルムは長さを、好ましくは5m以上、より好ましくは10m以上、さらに好ましくは25m以上に製造する。一方、異方性導電フィルムを過度に長くすると、異方性導電フィルムを用いて電子部品の製造を行う場合に使用する従前の接続装置を使用することができなくなり、取り扱い性も劣る。そこで、異方性導電フィルムは長さを好ましくは5000m以下、より好ましくは1000m以下、さらに好ましくは500m以下に製造する。異方性導電フィルムのこのような長尺体は、巻芯に巻かれた巻装体とすることが取り扱い性に優れる点から好ましい。
<フィラー含有フィルムの使用方法>
 本発明のフィラー含有フィルムは、従前のフィラー含有フィルムと同様に使用することができ、フィラー含有フィルムを貼り合わせることができれば物品に特に制限はない。フィラー含有フィルムの用途に応じた種々の物品に圧着により、好ましくは熱圧着により貼着することができる。この貼り合わせ時には光照射を利用してもよく、熱と光を併用してもよい。例えば、フィラー含有フィルムの樹脂層が、該フィラー含有フィルムを貼り合わせる物品に対して十分な粘着性を有する場合、フィラー含有フィルムの樹脂層を物品に軽く押し付けることによりフィラー含有フィルムが一つの物品の表面に貼着したフィルム貼着体を得ることができる。この場合に、物品の表面は平面に限られず、凹凸があってもよく、全体として屈曲していてもよい。物品がフィルム状又は平板状である場合には、圧着ローラーを用いてフィラー含有フィルムをそれらの物品に貼り合わせてもよい。これにより、フィラー含有フィルムのフィラーと物品を直接的に接合させることもできる。
 また、対向する2つの物品の間にフィラー含有フィルムを介在させ、熱圧着ローラーや圧着ツールで対向する2つの物品を接合し、その物品間でフィラーが挟持されるようにしてもよい。また、フィラーと物品とを直接接触させないようにしてフィラー含有フィルムを物品で挟み込むようにしてもよい。
 特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合、熱圧着ツールを用いて、該異方性導電フィルムを介してICチップ、ICモジュール、FPCなどの第1電子部品と、FPC、ガラス基板、プラスチック基板、リジッド基板、セラミック基板などの第2電子部品とを異方性導電接続する際に好ましく使用することができる。異方性導電フィルムを用いてICチップやウェーハーをスタックして多層化してもよい。なお、本発明の異方性導電フィルムで接続する電子部品は、上述の電子部品に限定されるものではない。近年、多様化している種々の電子部品に使用することができる。
 したがって、本発明は、本発明のフィラー含有フィルムを種々の物品に圧着により貼着した接続構造体や、その製造方法を包含する。特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、その異方性導電フィルムを用いて電子部品同士を異方性導電接続する接続構造体の製造方法や、それにより得られた接続構造体、即ち、本発明の異方性導電フィルムにより電子部品同士が異方性導電接続されている接続構造体も包含する。
 異方性導電フィルムを用いた電子部品の接続方法としては、異方性導電フィルムが導電粒子分散層の単層からなる場合、各種基板などの第2電子部品に対し、異方性導電フィルムの導電粒子が表面に埋め込まれている側から仮貼りして仮圧着し、仮圧着した異方性導電フィルムの導電粒子が表面に埋め込まれていない側にICチップ等の第1電子部品を合わせ、熱圧着することにより製造することができる。異方性導電フィルムの絶縁性樹脂層に熱重合開始剤と熱重合性化合物だけでなく、光重合開始剤と光重合性化合物(熱重合性化合物と同一でもよい)が含まれている場合、光と熱を併用した圧着方法でもよい。このようにすれば、導電粒子の不本意な移動は最小限に抑えることができる。また、導電粒子が埋め込まれていない側を第2電子部品に仮貼りして使用してもよい。尚、第2電子部品ではなく、第1電子部品に異方性導電フィルムを仮貼りすることもできる。
 また、異方性導電フィルムが、導電粒子分散層と第2の絶縁性樹脂層の積層体から形成されている場合、導電粒子分散層を各種基板などの第2電子部品に仮貼りして仮圧着し、仮圧着した異方性導電フィルムの第2の絶縁性樹脂層側にICチップ等の第1電子部品をアライメントして載置し、熱圧着する。異方性導電フィルムの第2の絶縁性樹脂層側を第1電子部品に仮貼りしてもよい。また、導電粒子分散層側を第1電子部品に仮貼りして使用することもできる。
 以下、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である異方性導電フィルムについて、実施例により具体的に説明する。
(1)異方性導電フィルムの製造
(1-1)実施例1A、1B~実施例8
 表1に示した配合で、(i)導電粒子分散層を形成する高粘度の第1の絶縁性樹脂層(以下、A層ともいう)、(ii)第1の絶縁性樹脂層よりも低粘度の第2の絶縁性樹脂層(以下、N層ともいう)、及び(iii)タック層を形成する第3の絶縁性樹脂層を形成する樹脂組成物を調製した。
 第1の絶縁性樹脂層(A層)を形成する樹脂組成物をバーコーターでフィルム厚さ50μmのPETフィルム上に塗布し、80℃のオーブンにて5分間乾燥させ、PETフィルム上に表2に示す厚さの絶縁性樹脂層を形成した。同様にして、第2の絶縁性樹脂層(N層)及び第3の絶縁性樹脂層(タック層)を、それぞれ表3に示す厚さでPETフィルム上に形成した。







































Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001


 一方、第1導電粒子層の導電粒子(平均粒子径3μm)が平面視で図1Aに示す正方格子配列で、導電粒子の面密度が、表2に示すようにFOG用に800個/mm2(実施例1A、1B)、又は表3に示すようにCOG用に10000、20000又は30000個/mm2(実施例2~8)となるように金型を作製した。即ち、金型の凸部パターンが正方格子配列で、格子軸と異方性導電フィルムの短手方向とのなす角度θが15°となる金型を作製し、公知の透明性樹脂のペレットを溶融させた状態で該金型に流し込み、冷やして固めることで、凹部が図1Aに示す配列パターンの樹脂型をロール状に形成した。
 この樹脂型の凹部に導電粒子(積水化学工業(株)、AUL703、平均粒子径3μm)を充填し、その上に上述の第1の絶縁性樹脂層(A層)を被せ、加圧ロールを用いて60℃、0.5MPaで押圧することで、第1の絶縁性樹脂層の一端から他端に向かって長さ300mにわたって導電粒子を貼着させた。そして、型から第1の絶縁性樹脂層(A層)を剥離し、第1の絶縁性樹脂層(A層)上の導電粒子を、加圧ロール(押圧条件:70℃、0.5MPa)により該第1の絶縁性樹脂層(A層)に押し込み、第1導電粒子層を形成した。押込率は100%とし、導電粒子と第1の絶縁性樹脂層(A層)の表面とが面一となるようにした。押し込まれた導電粒子の周囲には、隣接する導電粒子間の中央部における第1の絶縁性樹脂層の接平面に対して凹みが形成されていた。
 次に、第1の絶縁性樹脂層(A層)の導電粒子を押し込んだ面に第2の絶縁性樹脂層(N層)を加熱加圧(45℃、0.5MPa)により貼り合わせ、その反対側の面に上述と同様にして導電粒子を長さ300mにわたって付着させ、導電粒子を押し込むことにより第2導電粒子層を形成し、導電粒子分散層を得た。この場合、先に押し込んだ導電粒子(第1導電粒子層)と後から押し込んだ導電粒子(第2導電粒子層)がフィルム短手方向に3μmずれるようにした。導電粒子を付着させる第1の絶縁性樹脂層の走行方向を第1導電粒子層を形成する場合と反転させた。また、第2導電粒子層を形成する場合も、押込率は100%とし、導電粒子と第1の絶縁性樹脂層(A層)の表面とが面一となるようにした。押し込まれた導電粒子の周囲には、隣接する導電粒子間の中央部における第1の絶縁性樹脂層の接平面に対して凹みが形成されていた。
 実施例1A、2、3、4、6、7、8では、上述のようにして得た導電粒子分散層を異方性導電フィルムとした。実施例1Bでは、第1導電粒子層となる導電粒子を第1の絶縁性樹脂層に付着させるときのフィルムの走行方向と、第2導電粒子層となる導電粒子を第1の絶縁性樹脂層に付着させるときのフィルムの走行方向を等しくした。
 実施例5では、導電粒子分散層の第2の絶縁性樹脂層(N層)と反対側の面に、第3の絶縁性樹脂層(タック層)を加熱加圧(45℃、0.5MPa)により貼り合わせた。
 各実施例の異方性導電フィルムの一端から他端にかけての長さ300mの領域内に、導電粒子の個数密度の測定領域として1辺が200μmの矩形領域を長手方向に異なる位置で10箇所設定し、この測定領域で第1導電粒子層及び第2導電粒子層を金属顕微鏡で観察し、それぞれの導電粒子層における導電粒子の個数密度を求め、前記一端から他端にかけての導電粒子の個数密度の変動傾向(増加又は減少の傾向)を調べた。結果を表2及び表3に示す。
(1-2)比較例1~3
 実施例1と同様に、表1に示した樹脂組成の第1の絶縁性樹脂層(A層)、第2の絶縁性樹脂層(N層)、第3の絶縁性樹脂層(タック層)を形成した。
 但し、比較例1では、第1の絶縁性樹脂層(A層)を形成する樹脂組成物に導電粒子を均一に分散させ、それをPETフィルムに塗布し、乾燥することにより、導電粒子が面密度40000個/mm2で単分散している導電粒子分散層を形成した。
 比較例2では、導電粒子層として、第2の絶縁性樹脂層(N層)側となる第1導電粒子層のみを面密度40000個/mm2で形成する以外は、実施例2と同様にして異方性導電フィルムを製造した。
 比較例3では、導電粒子層として、第2の絶縁性樹脂層(N層)の反対側となる第2導電粒子層のみを面密度40000個/mm2で形成する以外は、実施例2と同様にして異方性導電フィルムを製造した。
 比較例1~3の異方性導電フィルムについても、その一端から他端にかけての導電粒子の個数密度の変動傾向(増加又は減少の傾向)を調べた。結果を表2及び表3に示す。
(2)評価
 (1)で作製した実施例及び比較例の異方性導電フィルムに対し、接続に十分な面積で截断し、以下のようにして(a)初期導通抵抗、(b)信頼性試験後の導通抵抗、(c)粒子捕捉性、(d)ショート率、(e)仮圧着性を測定ないし評価した。結果を表2及び表3に示す。
 この場合、評価に供する試料として、実施例1A及び実施例1B(FOG用異方性導電フィルム)では長さ300mの異方性導電フィルムの長手方向の一端及び他端を使用し、実施例2~8及び比較例1~3(COG用異方性導電フィルム)では異方性導電フィルムの長手方向の中間部分(一端から150mの部分)を使用した。
(a)初期導通抵抗
(a1)FOG用異方性導電フィルムの導通特性の評価(実施例1A、1B)
 異方性導電フィルムの試料を導通特性の評価用FPCとガラス基板との間に挟み、ツール幅1.5mm、加熱加圧(200℃、5MPa、5秒)し、各評価用接続物を得、得られた評価用接続物の導通抵抗を測定した。初期導通抵抗は実用上1Ω以下が望ましい。そこで初期導通1Ω以下をOK、1Ωを超える場合をNGとした。
 ここで、評価用FPCとガラス基板は、それらの端子パターンが対応しており、サイズは次の通りである。また、評価用FPCとガラス基板を接続する際は異方性導電フィルムの長手方向と端子の短手方向を合わせた。
導通特性の評価用FPC
 端子ピッチ 50μm
 端子幅:端子間スペース=1:1
 ポリイミドフィルム厚/銅箔厚(PI/Cu)=38/8、Sn plating
ガラス基板
 電極 ITO coating
 厚み 0.7mm
(a2)COG用異方性導電フィルムの導通特性の評価(実施例2~8、比較例1~3)
 異方性導電フィルムの試料を導通特性の評価用ICとガラス基板との間に挟み、加熱加圧(180℃、80MPa、5秒)して各評価用接続物を得、得られた評価用接続物の導通抵抗を測定した。初期導通抵抗は実用上1Ω以下が望ましい。そこで、初期導通抵抗1Ω以下をOK、1Ωを超える場合をNGと評価した。
 ここで、評価用ICとガラス基板は、それらの端子パターンが対応しており、サイズは次の通りである。また、評価用ICとガラス基板を接続する際には、異方性導電フィルムの長手方向とバンプの短手方向を合わせた。
導通特性の評価用IC
 外形 1.8×20.0mm
 厚み 0.5mm
 バンプ仕様 サイズ30×85μm、バンプ間距離50μm、バンプ高さ15μm
ガラス基板
 ガラス材質 コーニング社製1737F
 外形 30×50mm
 厚み 0.5mm
 電極 ITO配線 
(b)信頼性試験後の導通抵抗
 (a)で作製した評価用接続物を、温度85℃、湿度85%RHの恒温槽に500時間おいた後の導通抵抗を、初期導通抵抗と同様に測定した。信頼性試験後の導通抵抗は実用上6Ω以下が望ましい。そこで、6Ω以下をOK、6Ωを超える場合をNGとした。
(c)粒子捕捉性
(c1)FOG用異方性導電フィルムの粒子捕捉性の評価(実施例1A、1B)
 導通特性評価用の接続物において、接続部分のFPC端子のうち25×400μmの領域の100個について、導電粒子の捕捉数を計測し、最低捕捉数を求め、次の基準で評価した。
 A(良好):3個以上
 B(実用上問題なし):3個未満
(c2)COG用異方性導電フィルムの粒子捕捉性の評価(実施例2~8、比較例1~3)
 粒子捕捉性の評価用ICを使用し、この評価用ICと、端子パターンが対応するガラス基板とを、アライメントを6μmずらして加熱加圧(180℃、80MPa、5秒)し、評価用ICのバンプと基板の端子とが重なる6μm×66.6μmの領域の100個について導電粒子の捕捉数を計測し、最低捕捉数を求め、次の基準で評価した。実用上、B評価以上であることが好ましい。
 粒子捕捉性の評価用IC
 外形 1.6×29.8mm
 厚み 0.3mm
 バンプ仕様 サイズ12×66.6μm、バンプピッチ22μm、バンプ高さ12μm
 粒子捕捉性評価基準
 A(良好):5個以上
 B(実用上問題なし):3個以上5個未満
 C(不良):3個未満
(d)ショート率
(d1)FOG用異方性導電フィルムのショート率の評価(実施例1A、1B)
 導通特性の評価用FPCと同じFPCをノンアルカリガラス(厚み0.7mm)に加熱加圧(200℃、5MPa、5秒)し、得られた評価用接続物のショート数を計測し、計測されたショート数と評価用接続物のギャップ数からショート発生率を求め次の基準で評価した。
 A(良好):50ppm未満 
 B(実用上問題なし):50ppm以上200ppm未満
 C(不良):200ppm以上 
(d2)COG用異方性導電フィルムのショート率の評価(実施例2~8、比較例1~3)
 ショート率の評価用ICを使用し、(a)初期導通抵抗の評価と同様にして評価用接続物を得、得られた評価用接続物のショート数を計測し、計測されたショート数と評価用接続物のギャップ数からショート発生率を求め、次の基準で評価した。
ショート率の評価用IC(7.5μmスペースの櫛歯TEG(test element group))
 外形 15×13mm
 厚み 0.5mm
バンプ仕様 サイズ25×140μm、バンプ間距離7.5μm、バンプ高さ15μm
 ショート率評価基準
 A:50ppm未満
 B:50ppm以上200ppm未満
 C:200ppm以上
(e)仮圧着性
 圧着ツールを用いて、PETフィルム付の異方性導電フィルム(幅1.5mm、長さ50mm)をITOガラスに温度60℃又は70℃、圧着圧力1MPa、圧着時間1秒で押し付けることにより仮圧着した。この場合、圧着ツールとPETフィルムとの間には緩衝材としてシリコンラバー350μm厚を介在させた。こうして異方性導電フィルムをITOガラスに押し付けた仮圧着サンプル100個についてPETフィルムを剥がした。その際、仮圧着の成否を、PETフィルムと共に異方性導電フィルムがITOガラスから1個も剥離しなかった場合をOK、1個でも剥離した場合をNGと便宜的に判定した。
 A:60℃以上でOK
 B:70℃以上でOK
 C:70℃以上でNG
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
 表2に示すように、絶縁性樹脂層の表裏の表面にそれぞれ導電粒子が埋込率100%で埋め込まれており、異方性導電フィルムの長手方向の一端から他端に掛けて導電粒子の個数密度の増減傾向が第1導電粒子層と第2導電粒子層とで反対方向である実施例1Aでは、異方性導電フィルムの一端においても他端においても導通抵抗、導通抵抗の信頼性、粒子捕捉率、ショート率、仮圧着性のいずれにおいても良好な評価が得られた。これに対し、この個数密度の増減傾向が第1導電粒子層と第2導電粒子層とが揃っている実施例1Bでは、第1導電粒子層と第2導電粒子層を合わせた導電粒子の個数密度が低くなるフィルム一端では粒子捕捉性に劣る部分があり、個数密度が高くなるフィルム他端では、粒子捕捉性を含め良好な評価が得られた。なお、この評価では十分な接続面積のため、3個未満のB評価であっても実用上問題はないと判断している。
 表3に示すように、実施例2~8の異方性導電フィルムも、絶縁性樹脂層の表裏の表面にそれぞれ導電粒子が埋込率100%で埋め込まれており、異方性導電フィルムの長手方向における導電粒子の個数密度の増減傾向が、第1導電粒子層と第2導電粒子層とで反対方向であり、いずれの評価項目においても良好であった。特に、実施例2と実施例5から、本発明の異方性導電フィルムはタック層を設けなくても仮貼り性がよく、作業性に優れており、しかも粒子捕捉性も優れていることがわかる。
 また、比較例1から、導電粒子分散層に導電粒子が単分散していると、粒子捕捉性もショート率も劣ることがわかる。比較例2から、導電粒子層が第2の絶縁性樹脂層(N層)側にのみ形成されていると粒子捕捉性が劣ることがわかり、比較例3から、導電粒子層が第2の絶縁性樹脂層(N層)と反対側にのみ形成されていると、仮圧着性が劣ることがわかる。なお、比較例3では、仮圧着温度を75℃にすると、仮圧着サンプルを500個にしてもITOガラスから異方性導電フィルムが剥離したものは無かったため、比較例3は仮圧着温度の設定によっては実使用に供し得ると認められる。
(3)転写率
 実施例1の異方性導電フィルムについて、第1導電粒子層の形成時(1回目)の導電粒子の転写率と第2導電粒子層の形成時(2回目)の導電粒子の転写率をそれぞれ計測した。
 ここで転写率は、樹脂型に充填した導電粒子数に対する、第1の絶縁性樹脂層に転写した導電粒子数の割合である。
 転写率の計測は、異方性導電フィルムの長さ0m、50m、100m、200m、300mに位置する面積1mm2に存在する第1導電粒子層又は第2導電粒子層の導電粒子数を金属顕微鏡を用いて計測しその平均を算出した。なお、第1導電粒子層(1回目)は異方性導電フィルムの0m側から300m側の方向に導電粒子を転写していき、第2導電粒子層(2回目)は異方性導電フィルムの300m側から0m側の方向に転写していくことにより形成した。
 その結果、第1導電粒子層でも第2導電粒子層でも、転写開始点から100mまでは転写率は99.9%を超えていたが、転写の進行に伴って転写率が低下した。しかしながら、第1導電粒子層と第2導電粒子層を合わせた転写率は、転写開始点から300mまでのいずれにおいても99.9%を超えていた。
 1A、1B フィラー
 1C、1C1、1C2 フィラーユニット
 2 樹脂層
 2a、2b 樹脂層の表面
 2x 凹み
 2y 凹み
 3 フィラー分散層
 4 第2の樹脂層
10、10A、10B、10C、10D、10E、10F、10G 実施例のフィラー含有フィルム
10Ap フィラー含有フィルムの一端
10Aq フィラー含有フィルムの他端
20、21 端子
30 第1電子部品
31 第2電子部品
 A フィラーの配列の格子軸
 DA、DB 粒子径
 La 樹脂層の層厚
 L1、L2  埋込量
 L3 第1フィラー層内のフィラー間の最近接粒子間距離
 L4 第2フィラー層内のフィラー間の最近接粒子間距離
 Lc フィラーの露出部分の径
 Ld 凹み(傾斜)の最大径
 Le 凹み(傾斜)の最大深さ
 Lf 凹み(起伏)の最大深さ
 θ 端子の長手方向と導電粒子の配列の格子軸とのなす角度

Claims (17)

  1.  樹脂層と、該樹脂層に単層で分散しているフィラーからなる第1フィラー層と、第1フィラー層と異なる深さで該樹脂層に単層で分散しているフィラーからなる第2フィラー層とを有するフィラー分散層を備えたフィラー含有フィルムであって、
     第1フィラー層のフィラーは該樹脂層の一方の表面から露出するか、又は該一方の表面に近接しており、
     第2フィラー層のフィラーは該樹脂層の他方の表面から露出するか、又は該他方の表面に近接しているフィラー含有フィルム。
  2.  樹脂層の層厚(La)とフィラーの平均粒子径Dとの比(La/D)が0.6~10である請求項1記載のフィラー含有フィルム。
  3.  フィラー含有フィルムの長手方向に、第1フィラー層のフィラーの個数密度及び第2フィラー層のフィラーの個数密度の一方が漸次増加し、他方が漸次減少している請求項1又は2記載のフィラー含有フィルム。
  4.  第1フィラー層のフィラー同士又は第2フィラー層のフィラー同士が接触又は近接してなるフィラーユニットが形成されており、フィラーユニット同士が接触せず、フィラーユニットが規則的に配列している請求項1~3のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
  5.  第1フィラー層のフィラーと第2フィラー層のフィラーとが接触又は近接してなるフィラーユニットが形成されており、フィラーユニット同士が接触せず、フィラーユニットが規則的に配列している請求項1~3のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
  6.  平面視にて、第1フィラー層のフィラーユニットの長手方向と第2フィラー層のフィラーユニットの長手方向とが非平行である請求項4記載のフィラー含有フィルム。
  7.  フィラー分散層と、第2の樹脂層とが積層しており、第2の樹脂層はフィラー分散層を形成する樹脂層に比して最低溶融粘度が低い請求項1~6のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
  8. フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して傾斜もしくは起伏を有し、該傾斜では、フィラーの周りの樹脂層の表面が前記接平面に対して欠けており、該起伏では、フィラー直上の樹脂層の樹脂量が、該フィラー直上の樹脂層の表面が前記接平面にあるとしたときに比して少なくなっている請求項1~7のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
  9.  フィラーが導電粒子であり、樹脂層が絶縁性樹脂層であり、異方性導電フィルムとして使用される請求項1~8のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。
  10.  請求項1~8のいずれかに記載のフィラー含有フィルムの製造方法であって、
     樹脂層の一方の表面にフィラーを所定の分散状態で保持させ、そのフィラーを樹脂層に押し込み、樹脂層の他方の表面にも別のフィラーを所定の分散状態で保持させ、そのフィラーを樹脂層に押し込むことを特徴とする製造方法。
  11.  フィラーが導電粒子であり、樹脂層が絶縁性樹脂層であり、異方性導電フィルムとして使用される請求項1~8のいずれかに記載のフィラー含有フィルムの製造方法であって、
     樹脂層の一方の表面にフィラーを所定の分散状態で保持させ、そのフィラーを樹脂層に押し込み、樹脂層の他方の表面にも別のフィラーを所定の分散状態で保持させ、そのフィラーを樹脂層に押し込むことを特徴とする製造方法。
  12.  樹脂層の両面にフィラーを所定の分散状態で保持させる際に、樹脂層の一方の表面においてフィラーを保持させる方向と、他方の表面においてフィラーを保持させる方向を反転させる請求項10又は11記載の製造方法。
  13.  請求項1~9のいずれかに記載のフィラー含有フィルムが物品に貼着しているフィルム貼着体。
  14.  請求項1~9のいずれかに記載のフィラー含有フィルムを介して第1物品と第2物品とが接続されている接続構造体。
  15.  請求項9記載のフィラー含有フィルムを介して第1電子部品と第2電子部品とが異方性導電接続されている請求項14記載の接続構造体。
  16.  請求項1~9のいずれかに記載のフィラー含有フィルムを介して第1物品と第2物品を圧着する接続構造体の製造方法。
  17.  第1物品、第2物品をそれぞれ第1電子部品、第2電子部品とし、請求項9記載のフィラー含有フィルムを介して第1電子部品と第2電子部品を熱圧着することにより第1電子部品と第2電子部品が異方性導電接続された接続構造体を製造する請求項15記載の接続構造体の製造方法。
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