WO2013047256A1 - 熱電変換素子とその製造方法、及び、放熱フィン - Google Patents

熱電変換素子とその製造方法、及び、放熱フィン Download PDF

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conversion element
magnetic body
plane
electromotive
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明宏 桐原
石田　真彦
滋 河本
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日本電気株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a thermoelectric conversion element, a manufacturing method thereof, and a heat radiation fin, and more particularly, to a thermoelectric conversion element utilizing a spin Seebeck effect and an inverse spin Hall effect.
  • thermoelectric conversion elements In recent years, expectations for thermoelectric conversion elements have increased as efforts toward environmental and energy issues toward a sustainable society have become active. This is because heat is the most common energy source that can be obtained from various media such as body temperature, sunlight, engine, industrial waste heat. Therefore, thermoelectric conversion elements are expected to become more important in the future in applications such as increasing the efficiency of energy use in a low-carbon society and supplying power to ubiquitous terminals and sensors.
  • thermoelectric conversion element an element that generates electric power using the Seebeck effect and an element that performs cooling and heating using the Peltier effect are known.
  • a thermoelectric conversion element that generates electric power using the Seebeck effect is disclosed in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2010-205883.
  • the thermoelectric conversion element disclosed in this publication the thermoelectric conversion element is composed of a plurality of columnar portions and a connecting portion that connects them.
  • the columnar part is joined to the high temperature side electrode, and the connecting part is joined to the low temperature side electrode.
  • the joint surface where the columnar part is joined to the high temperature side electrode and the joint surface where the connecting part is joined to the low temperature side electrode are both flat.
  • thermoelectric conversion element that performs cooling and heating using the Peltier effect is disclosed in, for example, Patent Document 2 (Japanese Patent Laid-Open No. 2007-93106).
  • Patent Document 2 Japanese Patent Laid-Open No. 2007-93106.
  • This publication discloses a heat conversion device using corrugated fins. Also in this heat conversion device, the bonding surface where the thermoelectric element and the electrode are bonded is a flat surface.
  • thermoelectric conversion elements that generate electricity using the spin Seebeck effect and the inverse spin Hall effect may be able to achieve higher conversion efficiency than thermoelectric conversion elements that use the Seebeck effect. Yes.
  • thermoelectric conversion elements using the spin Seebeck effect and the inverse spin Hall effect are disclosed in, for example, Patent Document 3 (Japanese Patent Laid-Open No. 2009-130070) and Non-Patent Documents 1 and 2.
  • the thermoelectric conversion element described in Patent Document 3 is composed of a ferromagnetic metal film and a metal electrode formed by sputtering. According to this configuration, when a temperature gradient in a direction parallel to the in-plane direction of the ferromagnetic metal film is given, a spin current is induced in the direction along the temperature gradient by the spin Seebeck effect. This induced spin current can be taken out as a current by the reverse spin Hall effect at the metal electrode in contact with the ferromagnetic metal film. Thereby, temperature difference power generation that extracts electric power from heat becomes possible.
  • thermoelectric conversion element is formed of a magnetic insulator and a metal electrode.
  • thermoelectric conversion by a temperature gradient (in-plane temperature gradient) arrangement parallel to the magnetic insulator film surface is reported.
  • thermoelectric conversion is demonstrated by a temperature gradient (surface temperature gradient) perpendicular to the surface of the magnetic insulator plate having a thickness of 1 mm.
  • thermoelectric conversion elements using the spin Seebeck effect and the reverse spin Hall effect, it is desirable that the efficiency of thermoelectric conversion is high. If the efficiency of thermoelectric conversion is high, more electrical energy can be extracted from less heat energy.
  • K. Uchida et al. "Spin Seebeck insulator", Nature Materials, vol.9, pp.894-897, (2010).
  • K. Uchida et al. "Observation oflongitudinal spin-Seebeck effect in magnetic insulators”, Applied Physics Letters, 2010, vol.97, 172505 (2010).
  • H. Adachi et al. "Gigantic enhancementof spin Seebeck effect by phonon drag", Applied Physics Letter 97, 252506 (2010)
  • an object of the present invention is to increase the efficiency of thermoelectric conversion of a thermoelectric conversion element using the spin Seebeck effect and the inverse spin Hall effect.
  • thermoelectric conversion element in one aspect of the present invention, includes a magnetic body having magnetization and an electromotive body formed of a material having spin-orbit interaction and bonded to the magnetic body.
  • the magnetic body has a joint surface that joins the electromotive body.
  • the joint surface has irregularities.
  • the radiation fin is formed of a support structure, a magnetic body having magnetization bonded to the support structure, and a material having a spin orbit interaction, and the magnetic fin is bonded to the magnetic body. It has an electric body.
  • the support structure includes a base portion joined to the object to be cooled and a plurality of fin members that are plate-like and joined to the base portion. The joint surface where the magnetic body and the support structure are joined and the joint surface where the magnetic body and the electromotive body are joined have irregularities.
  • a method for manufacturing a thermoelectric conversion element includes a step of forming a substrate having an uneven surface, a step of forming a magnetic body having magnetization so as to cover the substrate, and a spin orbit interaction.
  • thermoelectric conversion efficiency of the thermoelectric conversion element using the spin Seebeck effect and the inverse spin Hall effect can be increased.
  • thermoelectric conversion element of the 1st Embodiment of this invention It is a perspective view which shows the structure of the thermoelectric conversion element of the 1st Embodiment of this invention. It is a perspective view which shows the example of the manufacturing method of the thermoelectric conversion element of the 1st Embodiment of this invention. It is a perspective view which shows the modification of the thermoelectric conversion element of 1st Embodiment. It is a perspective view which shows the other modification of the thermoelectric conversion element of 1st Embodiment. It is a figure explaining the suitable magnetization direction of the magnetic body of the thermoelectric conversion element of 1st Embodiment. It is a figure explaining the structure of the upper junction surface of the magnetic body of the thermoelectric conversion element of 1st Embodiment in detail.
  • thermoelectric conversion element of the 2nd Embodiment It is a figure explaining the other structure of the upper joint surface of the magnetic body of the thermoelectric conversion element of 1st Embodiment. It is a perspective view which shows the structure of the thermoelectric conversion element of the 2nd Embodiment of this invention. It is a top view which shows the structure of the thermoelectric conversion element of 2nd Embodiment. It is sectional drawing which shows the structure in the AA cross section of FIG. 7B of the thermoelectric conversion element of 2nd Embodiment. It is a perspective view which shows the example of the structure of the thermoelectric conversion element by which the upper surface of the magnetic body was flat and the return electrode was formed in the said upper surface. It is a top view which shows the structure of the structure of the thermoelectric conversion element of FIG. 8A.
  • thermoelectric conversion element of the 3rd Embodiment of this invention It is a perspective view which shows the structure of the thermoelectric conversion element of the 3rd Embodiment of this invention. It is sectional drawing which shows the structure of the A section of the thermoelectric conversion element of 3rd Embodiment. It is sectional drawing which shows the structure of the B section of the thermoelectric conversion element of 3rd Embodiment.
  • FIG. 1 is a perspective view showing a configuration of a thermoelectric conversion element 10 according to the first embodiment of the present invention. Below, the structure of the thermoelectric conversion element 10 is demonstrated using an xyz rectangular coordinate system.
  • the thermoelectric conversion element 10 includes a substrate 1, a magnetic body 2, and an electromotive body 3.
  • the substrate 1 is a support structure that supports the magnetic body 2 and the electromotive body 3, and any material / structure can be used as long as it can support the magnetic body 2 and the electromotive body 3.
  • materials such as Si, glass, alumina, sapphire, gadolinium gallium garnet (GGG), resin (for example, polyimide) can be used.
  • the magnetic body 2 a material having (spontaneous) magnetization M is used. In the present embodiment, it is assumed that the magnetization M of the magnetic body 2 is directed in the + y direction.
  • the magnetic body 2 is preferably a magnetic insulator because a material having a lower thermal conductivity has a higher thermoelectric conversion efficiency. Examples of such a material include oxide magnetic materials such as garnet ferrite (yttrium iron ferrite) and spinel ferrite.
  • the magnetic body 2 a material obtained by partially replacing impurities of yttrium sites of garnet ferrite with Bi or the like may be used. It is considered that the energy level matching between the magnetic body 2 and the electromotive body 3 is improved by the impurity substitution of the yttrium site, so that the spin current at the interface between the magnetic body 2 and the electromotive body 3 is improved. There is a possibility that the extraction efficiency can be increased and the thermoelectric conversion efficiency can be improved.
  • the electromotive body 3 is made of a material having a spin orbit interaction in order to extract a thermoelectromotive force using the inverse spin Hall effect.
  • a material of the electromotive body 3 for example, Au, Pt, Pd having a relatively large spin orbit interaction, or an alloy having two or more of these metals is preferable.
  • a material obtained by adding an impurity such as Fe, Cu, or Ir to the above metal or alloy may be used as the electromotive body 3.
  • a sufficient reverse spin Hall effect can be obtained simply by doping a general metal film material such as Cu with Au, Pt, Pd, and Ir by about 0.5 to 10%.
  • the thickness of the electromotive body 3 is set to at least 1/2 or more of the spin diffusion length ⁇ (depth at which the spin current of the magnetic layer 2 enters the electromotive body 3) of the material constituting the electromotive body 3 It is preferable to do this. More desirably, the thickness of the electromotive body 3 is most preferably set to a spin diffusion length ⁇ (within a range of ⁇ / 2 to 4 ⁇ . For example, the thickness of the electromotive body 3 When forming with Au, it is most preferably set to 50 nm or more and 400 nm or less, and when forming with Pt, it is most preferably set to 8 nm or more and 60 nm or less.
  • the upper joint surface 4 where the magnetic body 2 and the electromotive body 3 are joined has irregularities
  • the lower joint surface 5 where the substrate 1 and the magnetic body 2 are joined has irregularities.
  • “having irregularities” does not mean irregularities that are inevitably formed by forming the substrate 1 and the magnetic body 2, but means that irregularities are actively formed by some method. is doing.
  • the unevenness of the upper joint surface 4 and the unevenness of the lower joint surface 5 contribute to the improvement of thermoelectric conversion efficiency.
  • thermoelectric conversion element 10 of the present embodiment When a temperature gradient is generated in the z-axis direction in the magnetic body 2 magnetized in the + y direction, an angular momentum flow (spin flow) is induced in the direction of the temperature gradient due to the spin Seebeck effect in the magnetic body 2.
  • spin flow angular momentum flow
  • the generation of the temperature gradient on the magnetic body 2 is performed by heating the substrate 1.
  • the lower bonding surface 5 of the magnetic body 2 is positioned on the high temperature side
  • the upper bonding surface 4 is positioned on the low temperature side.
  • the spin current generated in the magnetic body 2 flows into the electromotive body 3 joined to the magnetic body 2, and due to the reverse spin Hall effect in the electromotive body 3, the direction of the temperature gradient and the direction of the magnetization M of the magnetic body 2.
  • a current J is generated in a direction perpendicular to both. Since this current J causes a potential difference in the electromotive body 3, the potential difference can be taken out as a thermoelectromotive force. That is, the thermoelectric conversion element 10 generates a thermoelectromotive force from a temperature difference (temperature gradient) applied to the magnetic body 2.
  • the unevenness of the upper joint surface 4 where the magnetic body 2 and the electromotive body 3 are joined contributes to the improvement of the thermoelectric conversion efficiency.
  • the area of the upper bonding surface 4 is increased, and the efficiency of extracting the spin current to the electromotive body 3 is improved.
  • the unevenness of the upper joint surface 4 increases the heat dissipation efficiency and increases the temperature difference between the upper joint surface 4 and the lower joint surface 5. This means that the temperature gradient of the magnetic body 2 is increased.
  • the unevenness of the lower joint surface 5 where the substrate 1 and the magnetic body 2 are joined also contributes to the improvement of the thermoelectric conversion efficiency.
  • the unevenness of the lower bonding surface 5 increases the heating efficiency of the magnetic body 2 and increases the temperature difference between the upper bonding surface 4 and the lower bonding surface 5. This means that the temperature gradient of the magnetic body 2 is increased.
  • corrugation of the lower junction surface 5 also contributes to the improvement of the thermoelectric conversion efficiency.
  • thermoelectric conversion element 10 of FIG. 1 both the upper bonding surface 4 and the lower bonding surface 5 have irregularities, but only one of the upper bonding surface 4 and the lower bonding surface 5 has irregularities. Also good. It will be obvious from the above description that thermoelectric conversion efficiency can be improved even when only one of the upper bonding surface 4 and the lower bonding surface 5 has irregularities.
  • the magnetic body 2 may be formed as a bulk (or thick film), or may be formed as a thin film (for example, having a film thickness of 100 ⁇ m or less).
  • the thermoelectric conversion efficiency depends on the temperature gradient of the magnetic body 2
  • the temperature gradient is reduced, which may seem undesirable from the viewpoint of thermoelectric conversion efficiency. Absent.
  • the inventors have actually confirmed that sufficient thermoelectric conversion efficiency can be obtained even if the magnetic body 2 is formed as a thin film by the so-called “phonon drag effect”.
  • the “phonon drag effect” refers to a phenomenon in which the spin current generated in the magnetic material interacts non-locally with the entire phonon of the thermoelectric conversion element including the substrate (Applied Physics Letter 97, 252506 ( 2010) (see Non-Patent Document 3).
  • FIG. 2 is a conceptual diagram showing an example of a manufacturing method of the thermoelectric conversion element 10 of FIG. 1, and shows a manufacturing process when the magnetic body 2 is formed as a thin film.
  • a substrate member 8 and a template 9 to be processed into the substrate 1 are prepared.
  • the substrate member 8 is formed of a material that can be plastically processed, and the template 9 has irregularities.
  • the substrate member 8 is formed of a resin such as polyimide, for example.
  • the substrate member 8 is patterned using the template 9, whereby the substrate 1 having unevenness is formed (step (1) in FIG. 2).
  • the substrate 1 having irregularities is formed by pressing the template 9 against the substrate member 8 while the substrate member 8 is heated to a temperature at which plasticity occurs.
  • the magnetic body 2 is formed so as to cover the substrate 1 (step (2) in FIG. 2).
  • the magnetic body 2 is formed as a thin film.
  • the lower bonding surface 5 between the substrate 1 and the magnetic body 2 is also formed to have the unevenness.
  • irregularities are also formed on the surface of the magnetic body 2.
  • the magnetic body 2 is formed by sputtering, organometallic decomposition method (MOD method), sol-gel method, aerosol deposition. It may be formed by any of the methods (AD method). Among these forming methods, it is desirable to form the magnetic body 2 using the AD method. This is because in the AD method, since the polycrystalline film is formed and densified by the collision energy of the fine particles, the film can be formed without selecting the material and structure of the substrate 1 as compared with other film forming methods. It is.
  • the film thickness that can be formed by a film forming method such as sputtering or MOD is usually about 1 ⁇ m at maximum, but if the AD method is used, a thin film having a thickness of 10 ⁇ m or more can be formed at high speed.
  • the electromotive body 3 is formed so as to cover the upper surface of the magnetic body 2 (step (3) in FIG. 2).
  • the electromotive body 3 is formed by, for example, sputtering, vapor deposition, plating, or screen printing. Since the unevenness is formed on the surface of the magnetic body 2 in the previous step, the upper bonding surface 4 between the magnetic body 2 and the electromotive body 3 is also formed to have the unevenness.
  • thermoelectric conversion element 10 as shown in FIG. 1 is manufactured.
  • the manufacturing method of the thermoelectric conversion element 10 is not limited above.
  • unevenness may be provided by anisotropic etching.
  • FIG. 3 is a perspective view showing a configuration of a thermoelectric conversion element 10A according to a modification of the present embodiment.
  • the thermoelectric conversion element 10 ⁇ / b> A has a configuration in which an electromotive body 6 is additionally inserted between the substrate 1 and the magnetic body 2.
  • an electromotive body 6 is additionally inserted between the substrate 1 and the magnetic body 2.
  • connects the magnetic body 2 and the upper junction surface 4 is called the upper electromotive body 3
  • the body 6 is called the lower electromotive body 6.
  • the lower electromotive body 6 is formed of a material having a spin orbit interaction in order to take out a thermoelectromotive force using the reverse spin Hall effect, and the same material as that of the upper electromotive body 3 is made of the lower electromotive force.
  • the body 6 can also be used.
  • a material obtained by adding an impurity such as Fe, Cu, or Ir to the above metal or alloy may be used as the lower electromotive body 6.
  • the thickness of the lower electromotive body 6 is at least 1/2 of the spin diffusion length ⁇ of the material constituting the lower electromotive body 6 (the depth at which the spin current of the magnetic layer 2 penetrates into the lower electromotive body 6). It is preferable to set the above. More desirably, the thickness of the lower electromotive member 6 is most preferably set to a spin diffusion length ⁇ (within a range of ⁇ / 2 to 4 ⁇ . For example, the thickness of the lower electromotive member 6 is set to be lower electromotive force.
  • the body 6 is formed of Au, it is most preferably set to 50 nm or more and 400 nm or less, and when it is formed of Pt, it is most preferably set to 8 nm or more and 60 nm or less.
  • thermoelectric conversion element 10 ⁇ / b> A of FIG. 3 the upper joint surface 4 between the magnetic body 2 and the upper electromotive body 3 is provided with irregularities, and the lower joint surface 5 between the magnetic body 2 and the lower electromotive body 6. are also provided with irregularities, which improves the thermoelectric conversion efficiency.
  • thermoelectric conversion efficiency can be further improved. For example, if the upper electromotive body 3 and the lower electromotive body 6 are electrically connected in series, a larger electromotive force can be obtained. Further, if the upper electromotive body 3 and the lower electromotive body 6 are electrically connected in parallel, a larger current can be obtained.
  • thermoelectric conversion element 10A of FIG. 3 adds a step of forming a lower electromotive body 6 on the substrate 1 in the manufacturing method illustrated in FIG.
  • the body 2 can be manufactured by forming it.
  • FIG. 4 is a perspective view showing a configuration of a thermoelectric conversion element 10B according to another modification of the present embodiment.
  • the thermoelectric conversion element 10 ⁇ / b> B has a configuration in which a buffer layer 7 is additionally inserted between the substrate 1 and the magnetic body 2.
  • the buffer layer 7 is formed in order to improve the characteristics of the magnetic body 2 when the magnetic body 2 is formed as a thin film thereon.
  • an oxide magnetic material such as garnet ferrite (yttrium iron ferrite) or spinel ferrite is used as the magnetic body 2
  • the magnetic body 2 is preferably formed on a structure made of an oxide.
  • the substrate 1 when a substrate made of a material that is not an oxide (for example, a resin substrate such as polyimide or a silicon substrate) is used as the substrate 1, the structure in which the substrate 1 and the magnetic body 2 are in direct contact as shown in FIG. If it is adopted, the characteristics of the magnetic body 2 will deteriorate.
  • a non-oxide material is used as the substrate 1 and an oxide magnetic material is used as the magnetic body 2
  • the characteristics of the magnetic body 2 are improved by using the oxide buffer layer 7, and the thermoelectric conversion efficiency is improved.
  • the buffer layer 7 is formed of a silicon oxide film.
  • the thermoelectric conversion element 10B of FIG. 4 adds the process of forming the buffer layer 7 on the board
  • the uneven shape of the upper joint surface 4 and the lower joint surface 5 can be variously changed and is not limited to a specific shape.
  • the shape of the upper joint surface 4 where the magnetic body 2 and the electromotive body 3 are in contact the extraction efficiency of the spin current into the electromotive body 3 is improved, and the thermoelectric conversion efficiency Can be improved.
  • the direction of the magnetization M is directed to the + y direction, while the upper joint surface 4 has a unit surface in the x-axis direction that is perpendicular to the magnetization M.
  • a plurality of gratings arranged side by side are included.
  • Such a structure is suitable for improving the extraction efficiency of the spin current to the electromotive body 3 and improving the thermoelectric conversion efficiency.
  • the unit plane is a non-plane obtained by translating a generatrix in a specific plane perpendicular to the magnetization M in the y-axis direction (a direction parallel to the magnetization M) by a specific distance. It is a unit structure to constitute. Since the unit surface is non-planar, the bus defining the unit surface is also non-linear.
  • FIGS. 5A and 5B are diagrams showing the unit surface 11 and the bus bar 11a with respect to the upper joint surface 4 of the thermoelectric conversion element 10 of FIG.
  • FIG. 5A is a cross-sectional view showing a cross-sectional structure in the xz plane of the thermoelectric conversion element 10 of FIG. 1
  • FIG. 5B is a view from the thermoelectric conversion element 10 (to clearly show the structure of the magnetic body 2). It is a figure which shows the structure except the electromotive body 3.
  • the bus bar 11a is parallel to the y-axis direction. It is a non-planar obtained by moving.
  • the bus bar 11a is a non-straight line composed of line segments 12a and 13a in a plane parallel to the xz plane.
  • the line segments 12a and 13a are connected to each other at the ends and are not on the same straight line.
  • the rectangular planes 12 and 13 are planes obtained by translating the line segments 12a and 13a in the y-axis direction, respectively.
  • the upper joint surfaces 4 of the thermoelectric conversion elements 10A and 10B in FIGS. 3 and 4 also have the same structure.
  • the spin current Since the spin current locally flows in a direction perpendicular to the magnetization M (directed in the + y direction), the spin current efficiently flows into each unit surface 11 which is a non-plane parallel to the magnetization M.
  • the unit surface 11 includes rectangular planes 12 and 13, the rectangular planes 12 and 13 are both parallel to the magnetization M, so that the spin current efficiently flows from the magnetic body 2 to the electromotive body 3. Therefore, the upper bonding surface 4 is configured to include a grating in which a plurality of unit surfaces 11 are arranged in the x-axis direction, thereby increasing the spin current flowing from the magnetic body 2 to the electromotive body 3, Thermoelectric conversion efficiency can be improved.
  • the shape of the unit surface 11 which comprises the upper joint surface 4 can be changed variously.
  • the unit surface 11 may be configured as a (smooth) curved surface obtained by making a generatrix that is a smooth curve parallel to the y-axis direction.
  • the unit surface 11 may be configured as a semi-cylindrical curved surface. In this case, a semicircle in a plane perpendicular to the magnetization M is defined as a bus line.
  • the lower joint surface 5 is not directly related to the extraction efficiency of the spin current from the magnetic body 2 to the electromotive body 3.
  • the shape of the upper joint surface 4 depends on the shape of the lower joint surface 5. Therefore, in order to form the upper joint surface 4 in a shape including a grating in which a plurality of unit surfaces are arranged in the x-axis direction that is perpendicular to the magnetization M, the lower joint surface 5 has the same shape. It is preferable to have.
  • the substrate 1 it is not necessary to provide the substrate 1 particularly when the magnetic body 2 is formed as a bulk (thick film).
  • a temperature gradient is given to the magnetic body 2 by directly heating the lower surface of the magnetic body 2.
  • thermoelectric conversion element 10C shows the structure of the thermoelectric conversion element 10C according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 7A is a perspective view of the thermoelectric conversion element 10C
  • FIG. 7B is the thermoelectric conversion element 10C
  • 7C is a cross-sectional view of the thermoelectric conversion element 10C in the AA cross section of FIG. 7B.
  • the upper joint surface 4 of the magnetic body 2 is configured as a grating in which a plurality of unit surfaces 11 each consisting of rectangular planes 12 and 13 are arranged in the x-axis direction.
  • an electromotive body formed on the upper joint surface 4 is formed as the folded electrode 23.
  • An output terminal 21 is joined in the vicinity of one end of the folded electrode 23, and an output terminal 22 is formed in the vicinity of the other end.
  • the output terminals 21 and 22 are used for taking out the generated current or voltage.
  • the return electrode 23 is formed of a material having a spin orbit interaction in order to extract the thermoelectromotive force using the reverse spin Hall effect, similarly to the electromotive body 3 of the first embodiment.
  • the folded electrode 23 is preferably, for example, Au, Pt, Pd having a relatively large spin orbit interaction, or an alloy having two or more of these metals.
  • a material obtained by adding an impurity such as Fe, Cu, or Ir to the above metal or alloy may be used as the folded electrode 23.
  • the thickness of the folded electrode 23 is preferably set to at least the spin diffusion length of the material constituting the folded electrode 23. Specifically, for example, the thickness of the folded electrode 23 is preferably set to 50 nm or more when the folded electrode 23 is formed of Au, and 10 nm or more when formed of Pt.
  • the folded electrode 23 includes an electrode portion 23 a formed on the rectangular plane 12 and an electrode portion 23 b formed on the rectangular plane 13. It has.
  • the pair of electrode portions 23a and 23b corresponding to each unit surface 11 are connected at the end in the ⁇ y direction, and the electrode portion 23b of each unit surface 11 and the electrode portion 23a adjacent to the unit surface 11 are + y Connected at the end of the direction.
  • the folded electrode 23 is configured by alternately connecting the electrode portions 23 a formed on the rectangular plane 12 and the electrode portions 23 b formed on the rectangular plane 13 in series.
  • thermoelectric conversion element 10C of the second embodiment operates as follows: For example, when the substrate 1 is heated, a temperature gradient is generated in the z-axis direction in the magnetic body 2 that is magnetized in the + y direction. The spin Seebeck effect in the magnetic body 2 induces an angular momentum flow (spin flow) in the direction of this temperature gradient.
  • the spin current generated in the magnetic body 2 flows into the folded electrode 23 joined to the magnetic body 2, and both the direction of the temperature gradient and the direction of the magnetization M of the magnetic body 2 are caused by the reverse spin Hall effect in the folded electrode 23.
  • a current J is generated in a direction perpendicular to. This current J causes a potential difference in the folded electrode 23.
  • the magnetization M of the magnetic body 2 is formed on the electrode portion 23 a formed on the rectangular plane 12 and on the rectangular plane 13.
  • the electrode portions 23b are directed in directions in which spin flows having different sizes flow from the magnetic body 2. More precisely, the direction of the magnetization M is obtained by projecting the unit vector in the direction of the magnetization M onto the rectangular plane 13 and the magnitude of the vector obtained by projecting the unit vector in the direction of the magnetization M onto the rectangular plane 12. The direction is such that it is smaller than the magnitude of the vector to be generated.
  • the magnetization M When the magnetization M is directed in such a direction, different electromotive forces are generated between the electrode portion 23a formed on the rectangular plane 12 and the electrode portion 23b formed on the rectangular plane 13, An electromotive force can also be obtained for the entire folded electrode 23.
  • the magnetization M is in the plane of the xz plane and is directed in a direction parallel to the rectangular plane 13. As described in detail below, a large electromotive force can be generated by directing the magnetization M in such a direction.
  • the magnetization direction of the magnetic body 112 is the ⁇ x direction
  • the top surface of the magnetic body 112 is flat
  • the same plane as the folded electrode 23 is formed on the top surface.
  • a folded electrode 113 having a shape is formed.
  • the electromotive force is canceled at the portion of the folded electrode 113 where the current is directed in the + y direction and the portion where the current is directed in the ⁇ y direction, and is obtained from the output terminals 114 and 115.
  • the entire electromotive force of the folded electrode 113 is substantially zero.
  • the upper joint surface 4 of the magnetic body 2 is configured as a grating in which a plurality of unit surfaces 11 composed of rectangular planes 12 and 13 are arranged side by side in the x-axis direction.
  • the magnetization M is in the plane of the xz plane and is directed in a direction parallel to the rectangular plane 13, the electromotive force is generated in the electrode portion 23 a formed on the rectangular plane 12.
  • No electromotive force is generated (or only a small electromotive force is generated), and substantially only the electromotive force generated in the electrode portion 23b formed on the rectangular plane 13 contributes to the electromotive force generated in the entire folded electrode 23.
  • each electrode part 23b is electrically connected in series by the electrode part 23a (which does not generate an electromotive force), a large electromotive force can be obtained as the entire folded electrode 23.
  • the direction of the magnetization M is in the xz plane and does not have to coincide completely with the direction parallel to the rectangular plane 13. Even if the direction of the magnetization M is slightly deviated from the direction parallel to the rectangular plane 13, a sufficient electromotive force can be obtained.
  • thermoelectric conversion element 10D shows the structure of the thermoelectric conversion element 10D according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. 9A is a perspective view of the thermoelectric conversion element 10
  • FIG. 9B is the configuration of the A part of FIG. 9A.
  • FIG. 9C is a cross-sectional view showing a configuration of a portion B in FIG. 9A.
  • the thermoelectric conversion element 10D is mounted as a radiation fin. That is, in the thermoelectric conversion element 10 ⁇ / b> D, a laminated body including the magnetic body 2 and the electromotive body 3 is formed on the surface of the fin body 31 (not the substrate 1). The magnetization of the magnetic body 2 is directed in the + y direction.
  • the structure of the thermoelectric conversion element 10D of the third embodiment will be described in detail.
  • the fin main body 31 includes a base portion 31a and a plurality of fin members 31b.
  • the base 31a is a member that is thermally coupled to an object to be cooled (not shown).
  • the plurality of fin members 31b are coupled to the base portion 31a.
  • the fin members 31b have a plate-like shape, and are arranged side by side in the x-axis direction in a state in which the fin members 31b are parallel to the yz plane.
  • the laminated body composed of the magnetic body 2 and the electromotive body 3 has at least a plane having a normal line parallel to the z-axis direction and a plane having a normal line parallel to the x-axis direction. Formed.
  • thermoelectric conversion element 10D of the present embodiment operates as follows: When heat is transferred from the object to be cooled joined to the base 31a to the fin body 31, the magnetic body 2 and the electromotive body 3 from the fin body 31. As a result, a heat flow is generated in the magnetic body 2, and a temperature gradient is generated in the magnetic body 2. The spin Seebeck effect in the magnetic body 2 induces an angular momentum flow (spin flow) in the direction of this temperature gradient.
  • the spin current generated in the magnetic body 2 flows into the electromotive body 3 joined to the magnetic body 2, and due to the reverse spin Hall effect in the electromotive body 3, the direction of the temperature gradient and the direction of the magnetization M of the magnetic body 2. Current is generated in a direction perpendicular to both. This current causes an electromotive force in the electromotive body 3. The current or electromotive force generated in the electromotive body 3 is taken out and used.
  • thermoelectric conversion element 10D having such a structure, the joint surface where the magnetic body 2 and the electromotive body 3 are joined has irregularities, and the joint surface where the magnetic body 2 and the fin body 31 are joined also has irregularities. Therefore, the thermoelectric conversion efficiency can be improved. In addition, mounting the thermoelectric conversion element 10D as a radiating fin enables reuse of the heat of the member to be cooled, contributing to efficient use of energy.

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Abstract

熱電変換素子が、磁化を有する磁性体と、スピン軌道相互作用を有する材料で形成され、磁性体と接合された起電体とを備えている。磁性体は、起電体と接合する上部接合面を有している。上部接合面は、凹凸を有している。

Description

熱電変換素子とその製造方法、及び、放熱フィン
　本発明は、熱電変換素子とその製造方法、及び放熱フィンに関し、特に、スピンゼーベック効果及び逆スピンホール効果を利用した熱電変換素子に関する。
　近年、持続可能な社会に向けた環境・エネルギー問題への取り組みが活発化する中で、熱電変換素子への期待が高まっている。これは、熱は体温、太陽光、エンジン、工業排熱など様々な媒体から得ることができる最も一般的なエネルギー源であるためである。そのため、低炭素社会におけるエネルギー利用の高効率化や、ユビキタス端末・センサ等への給電といった用途において、熱電変換素子は今後ますます重要となることが予想される。
　熱電変換素子としては、ゼーベック効果を用いて発電を行うもの、及び、ペルチェ効果を用いて冷却及び加熱を行うものが知られている。ゼーベック効果を用いて発電を行う熱電変換素子は、例えば、特許文献１（特開２０１０－２０５８８３号公報）に開示されている。この公報に開示されている熱電変換素子では、熱電変換素子が、複数の柱状部と、それらを連結する連結部とで構成されている。柱状部が高温側の電極に接合され、連結部が低温側の電極に接合されている。柱状部が高温側の電極と接合する接合面、及び、連結部が低温側の電極に接合する接合面は、いずれも平面である。また、ペルチェ効果を用いて冷却及び加熱を行う熱電変換素子は、例えば、特許文献２（特開２００７－９３１０６号公報）に開示されている。この公報は、コルゲートフィンを用いた熱変換装置を開示している。この熱変換装置においても、熱電素子と電極とが接合する接合面は平面である。
　近年では、磁性材料に温度勾配を印加すると、電子スピンの流れが生じるスピンゼーベック効果が発見されており、スピンゼーベック効果によって生じた角運動量の流れ（スピン流）を、逆スピンホール効果によって電流（起電力）として取り出す熱電変換素子が提案されている。スピンゼーベック効果及び逆スピンホール効果を利用して発電を行う熱電変換素子は、ゼーベック効果を利用する熱電変換素子よりも高い変換効率を実現できる可能性があり、工学的な研究開発が進められている。
　スピンゼーベック効果及び逆スピンホール効果を利用した熱電変換素子は、例えば、特許文献３（特開２００９－１３００７０号公報）及び非特許文献１、２に開示されている。特許文献３に記載されている熱電変換素子は、スパッタ法により成膜した強磁性金属膜と金属電極とで構成されている。この構成によれば、強磁性金属膜の面内方向に平行な方向の温度勾配を与えると、スピンゼーベック効果によって、温度勾配に沿った方向にスピン流が誘起される。この誘起されたスピン流は、強磁性金属膜に接する金属電極における逆スピンホール効果によって、電流として外部に取り出すことができる。これにより、熱から電力を取り出す温度差発電が可能となる。
　また、非特許文献１、２に記載されている熱電変換素子では、磁性絶縁体と金属電極により熱電変換素子が形成されている。具体的には、非特許文献１では、特許文献３と同じく、磁性絶縁体膜面に平行な温度勾配（面内温度勾配）配置による熱電変換が報告されている。また、非特許文献２では、厚さ１ｍｍの磁性絶縁体板面に垂直な温度勾配（面直温度勾配）配置によって熱電変換が実証されている。
　スピンゼーベック効果及び逆スピンホール効果を利用した熱電変換素子においては、熱電変換の効率が高いことが望ましい。熱電変換の効率が高ければ、より少ない熱エネルギーからより多くの電気エネルギーを取り出すことができる。
特開２０１０－２０５８８３号公報 特開２００７－９３１０６号公報 特開２００９－１３００７０号公報
K. Uchida et al., "Spin Seebeck insulator",Nature Materials, vol.9, pp.894-897, (2010). K. Uchida et al., "Observation oflongitudinal spin-Seebeck effect in magnetic insulators", Applied Physics Letters, 2010, vol.97, 172505 (2010). H. Adachi et al., "Gigantic enhancementof spin Seebeck effect by phonon drag", Applied Physics Letter 97, 252506(2010)
　したがって、本発明の目的は、スピンゼーベック効果及び逆スピンホール効果を利用した熱電変換素子の熱電変換の効率を高くすることにある。
　本発明の一の観点では、熱電変換素子が、磁化を有する磁性体と、スピン軌道相互作用を有する材料で形成され、磁性体と接合された起電体とを備えている。磁性体は、起電体と接合する接合面を有している。該接合面は、凹凸を有している。
　本発明の他の観点では、放熱フィンが、支持構造体と、支持構造体に接合された、磁化を有する磁性体と、スピン軌道相互作用を有する材料で形成され、磁性体と接合された起電体とを備えている。支持構造体は、冷却対象に接合される基部と、板状であり、且つ、基部に接合される複数のフィン部材とを備えている。磁性体と支持構造体とが接合する接合面と、磁性体と起電体と接合する接合面とが凹凸を有している。
　本発明の他の観点では、熱電変換素子の製造方法が、凹凸を有する表面を有する基板を形成する工程と、基板を被覆するように磁化を有する磁性体を形成する工程と、スピン軌道相互作用を有する材料で形成され、磁性体と接合された起電体を、磁性体と起電体と接合する接合面が凹凸を有しているように形成する工程とを備えている。
　本発明によれば、スピンゼーベック効果及び逆スピンホール効果を利用した熱電変換素子の熱電変換の効率を高くすることができる。
本発明の第１の実施形態の熱電変換素子の構成を示す斜視図である。 本発明の第１の実施形態の熱電変換素子の製造方法の例を示す斜視図である。 第１の実施形態の熱電変換素子の変形例を示す斜視図である。 第１の実施形態の熱電変換素子の他の変形例を示す斜視図である。 第１の実施形態の熱電変換素子の磁性体の好適な磁化方向を説明する図である。 第１の実施形態の熱電変換素子の磁性体の上部接合面の構造を詳細に説明する図である。 第１の実施形態の熱電変換素子の磁性体の上部接合面の他の構造を説明する図である。 本発明の第２の実施形態の熱電変換素子の構成を示す斜視図である。 第２の実施形態の熱電変換素子の構造を示す平面図である。 第２の実施形態の熱電変換素子の図７ＢのＡ－Ａ断面における構造を示す断面図である。 磁性体の上面が平坦で、且つ、当該上面に折り返し電極が形成された熱電変換素子の構造の例を示す斜視図である。 図８Ａの熱電変換素子の構造の構造を示す平面図である。 本発明の第３の実施形態の熱電変換素子の構成を示す斜視図である。 第３の実施形態の熱電変換素子のＡ部の構成を示す断面図である。 第３の実施形態の熱電変換素子のＢ部の構成を示す断面図である。
（第１の実施形態）
　図１は、本発明の第１の実施形態の熱電変換素子１０の構成を示す斜視図である。以下では、ｘｙｚ直交座標系を用いて熱電変換素子１０の構成を説明する。
　熱電変換素子１０は、基板１と、磁性体２と、起電体３とを備えている。基板１は、磁性体２及び起電体３を支持する支持構造体であり、磁性体２及び起電体３を支持することができるものであれば材料・構造を問わない。基板１としては、例えば、Ｓｉ、ガラス、アルミナ、サファイア、ガドリニウムガリウムガーネット（ＧＧＧ）、樹脂（例えば、ポリイミド）などの材料を用いることができる。
　磁性体２は、（自発）磁化Ｍを有する材料が使用される。本実施形態では、磁性体２の磁化Ｍは＋ｙ方向に向けられているものとする。磁性体２は、熱伝導率が小さな材料ほど熱電変換効率が高くため、磁性絶縁体であることが好ましい。このような材料としては、例えば、ガーネットフェライト（イットリウム鉄フェライト）、スピネルフェライトなどの酸化物磁性材料が挙げられる。
　なお、磁性体２として、ガーネットフェライトのイットリウムサイトをＢｉ等で一部不純物置換した材料を用いてもよい。イットリウムサイトを不純物置換することにより、磁性体２と起電体３との間のエネルギー準位間の整合が向上すると考えられるため、磁性体２と起電体３との界面でのスピン流の取り出し効率を増大させ、熱電変換効率を向上させることができる可能性がある。
　起電体３は、逆スピンホール効果を用いて熱起電力を取り出すために、スピン軌道相互作用を有する材料で形成されている。起電体３の材料としては、例えばスピン軌道相互作用が比較的大きなＡｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、またはこれらの金属のうちの２以上を有する合金が好ましい。なお、逆スピンホール効果を強めるために、上記の金属又は合金に、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｉｒなどの不純物を添加した材料を起電体３として用いてもよい。例えばＣｕなどの一般的な金属膜材料に、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｉｒを０．５～１０％程度ドープするだけでも、十分な逆スピンホール効果を得ることができる。起電体３の厚さは、少なくとも起電体３を構成する材料のスピン拡散長λ（磁性体層２のスピン流が起電体３内に侵入する深さ）の１／２以上に設定するのが好ましい。より望ましくは、起電体３の厚さをスピン拡散長λ程度（λ／２から４λの範囲内に設定することが最も好ましい。例えば、起電体３の厚さは、起電体３をＡｕで形成する場合には５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下に設定し、Ｐｔで形成する場合であれば８ｎｍ以上６０ｎｍ以下に設定することが最も好ましい。
　本実施形態では、磁性体２と起電体３とが接合する上部接合面４が凹凸を有しており、且つ、基板１と磁性体２とが接合する下部接合面５が凹凸を有している。ここで、「凹凸を有する」とは、基板１及び磁性体２を形成することで不可避的に形成されるような凹凸を意味せず、何らかの手法により凹凸が積極的に形成されることを意味している。後述のように、上部接合面４の凹凸及び下部接合面５の凹凸は、熱電変換効率の向上に寄与する。
　続いて、本実施形態の熱電変換素子１０の動作について説明する。＋ｙ方向に磁化されている磁性体２に、ｚ軸方向に温度勾配が生成されると、磁性体２におけるスピンゼーベック効果により、この温度勾配の方向に角運動量の流れ（スピン流）が誘起される。本実施形態では、磁性体２への温度勾配の生成は、基板１を加熱することで行われる。この場合、磁性体２の下部接合面５が高温側に位置し、上部接合面４が低温側に位置することになる。
　磁性体２において生成されたスピン流は、磁性体２に接合する起電体３へと流れ込み、この起電体３における逆スピンホール効果によって、温度勾配の方向及び磁性体２の磁化Ｍの方向の両方に対して垂直な方向に、電流Ｊが生成される。この電流Jは、起電体３に電位差を生じさせるため、当該電位差を熱起電力として取り出すことができる。即ち、熱電変換素子１０は、磁性体２に印加される温度差（温度勾配）から熱起電力を生成する。
　このような動作において、磁性体２と起電体３とが接合する上部接合面４の凹凸は、熱電変換効率の向上に寄与する。上部接合面４に凹凸が設けられていることにより、上部接合面４の面積が増大し、スピン流の起電体３への取り出し効率が向上する。加えて、上部接合面４の凹凸は、放熱効率を高め、上部接合面４と下部接合面５の温度差を増大させる。これは、磁性体２の温度勾配が大きくなることを意味する。これらの作用により、上部接合面４の凹凸は、熱電変換効率の向上に寄与する。
　基板１と磁性体２とが接合する下部接合面５の凹凸も、熱電変換効率の向上に寄与する。下部接合面５の凹凸は、磁性体２の加熱効率を高め、上部接合面４と下部接合面５の温度差を増大させる。これは、磁性体２の温度勾配が大きくなることを意味する。このように、下部接合面５の凹凸も、熱電変換効率の向上に寄与する。
　なお、図１の熱電変換素子１０では、上部接合面４と下部接合面５の両方が凹凸を有しているが、上部接合面４と下部接合面５の一方のみが凹凸を有していてもよい。上部接合面４と下部接合面５の一方のみが凹凸を有する構造でも熱電変換効率の向上を実現できることは、上記の説明から自明的であろう。
　磁性体２は、バルク（又は厚膜）として形成されていてもよいし、また、（例えば１００μｍ以下の膜厚を有する）薄膜として形成されていてもよい。ここで、熱電変換効率が磁性体２の温度勾配に依存することから、一見、磁性体２が薄膜として形成されると温度勾配が小さくなり、熱電変換効率の観点から望ましくないように思えるかもしれない。しかしながら、実際には、いわゆる「フォノンドラッグ効果」により磁性体２を薄膜として形成しても十分な熱電変換効率が得られることを発明者は確認している。ここで、「フォノンドラッグ効果」とは、磁性体に発生するスピン流が、基板を含めた熱電変換素子の全体のフォノンと非局所的に相互作用する現象を指す（Applied Physics Letter 97, 252506 (2010)（非特許文献３）参照）。
　図２は、図１の熱電変換素子１０の製造方法の一例を示す概念図であり、磁性体２が薄膜として形成される場合の製造工程を示している。
　基板１に加工されるべき基板部材８とテンプレート９とが用意される。図２の例では、基板部材８が塑性加工が可能な材料で形成されると共に、テンプレート９には凹凸が形成されている。基板部材８は、例えば、ポリイミドのような樹脂で形成される。
　熱電変換素子１０の製造工程では、まず、テンプレート９を用いて基板部材８のパターニングが行われ、これにより、凹凸を有する基板１が形成される（図２の工程（１））。例えば、可塑性が発生する温度まで基板部材８を加熱した状態でテンプレート９を基板部材８に押し付けることで、凹凸を有する基板１が形成される。
　続いて、基板１を被覆するように磁性体２が形成される（図２の工程（２））。本実施形態では、磁性体２は、薄膜として形成される。このとき、先の工程で基板１に凹凸が形成されていることから、基板１と磁性体２の間の下部接合面５も凹凸を有するように形成されることになる。加えて、磁性体２の表面にも凹凸が形成される。
　磁性体２の形成方法としては、気相成長法、液相成長法の何れを用いてもよく、例えば、磁性体２が、スパッタ、有機金属分解法（ＭＯＤ法）、ゾルゲル法、エアロゾルデポジション法（ＡＤ法）のいずれで形成されてもよい。これらの形成方法の中でもＡＤ法を用いて磁性体２を成膜することが望ましい。これは、ＡＤ法では、微粒子の衝突エネルギーによって多結晶膜形成・稠密化が行われることから、他の成膜方法に比べて基板１の材料・構造を選ばずに成膜が可能であるためである。また、スパッタ、ＭＯＤ法などの成膜方法で成膜可能な膜厚は、通常、最大１μｍ程度であるのに対し、ＡＤ法を用いれば１０μｍ以上の厚い薄膜の高速成膜が可能である。
　続いて、起電体３が磁性体２の上面を被覆するように形成される（図２の工程（３））。起電体３は、例えば、スパッタ、蒸着、メッキ法、スクリーン印刷法で形成される。先の工程で磁性体２の表面に凹凸が形成されているため、磁性体２と起電体３の間の上部接合面４も凹凸を有するように形成されることになる。
　以上の過程により、図１に図示されているような熱電変換素子１０が製造される。なお、熱電変換素子１０の製造方法は、上記に限定されない。例えば、基板１としてシリコン基板が使用される場合には、異方性エッチングによって凹凸が付けられてもよい。
　図３は、本実施形態の変形例に係る熱電変換素子１０Ａの構成を示す斜視図である。熱電変換素子１０Ａは、基板１と磁性体２との間に、追加的に起電体６が挿入された構成を有している。以下では、起電体３、６を区別するために、磁性体２と上部接合面４で接する起電体３を上部起電体３と呼び、磁性体２と下部接合面５で接する起電体６を下部起電体６と呼ぶ。下部起電体６は、逆スピンホール効果を用いて熱起電力を取り出すために、スピン軌道相互作用を有する材料で形成されており、上部起電体３の場合と同様の材料が下部起電体６でも使用され得る。下部起電体６としては、例えばスピン軌道相互作用が比較的大きなＡｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、またはこれらの金属のうちの２以上を有する合金が好ましい。なお、逆スピンホール効果を強めるために、上記の金属又は合金に、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｉｒなどの不純物を添加した材料を下部起電体６として用いてもよい。下部起電体６の厚さは、少なくとも下部起電体６を構成する材料のスピン拡散長λ（磁性体層２のスピン流が下部起電体６内に侵入する深さ）の１／２以上に設定するのが好ましい。より望ましくは、下部起電体６の厚さをスピン拡散長λ程度（λ／２から４λの範囲内に設定することが最も好ましい。例えば、下部起電体６の厚さは、下部起電体６をＡｕで形成する場合には５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下に設定し、Ｐｔで形成する場合であれば８ｎｍ以上６０ｎｍ以下に設定することが最も好ましい。
　図３の熱電変換素子１０Ａでも、磁性体２と上部起電体３との間の上部接合面４に凹凸が設けられ、更に磁性体２と下部起電体６との間の下部接合面５にも凹凸が設けられ、これにより、熱電変換効率が向上されている。
　加えて、磁性体２に温度勾配が発生すると、上部起電体３のみならず、下部起電体６にも電流（起電力）が発生するから、下部起電体６から電流又は起電力を取り出すことで、熱電変換効率をさらに向上させることができる。例えば、上部起電体３と下部起電体６とを電気的に直列に接続すれば、より大きな起電力を得ることができる。また、上部起電体３と下部起電体６とを電気的に並列に接続すれば、より大きな電流を得ることができる。
　なお、図３の熱電変換素子１０Ａは、図２に図示されている製造方法において、基板１の上に下部起電体６を形成する工程を追加し、その下部起電体６の上に磁性体２を形成することで製造可能であることは当業者には容易に理解されよう。
　図４は、本実施形態の他の変形例に係る熱電変換素子１０Ｂの構成を示す斜視図である。熱電変換素子１０Ｂは、基板１と磁性体２との間に、追加的にバッファ層７が挿入された構成を有している。バッファ層７は、その上に磁性体２を薄膜として形成する場合に、当該磁性体２の特性を向上させるために形成される。磁性体２として、ガーネットフェライト（イットリウム鉄フェライト）、スピネルフェライトなどの酸化物磁性材料が使用される場合、磁性体２は、酸化物でできた構造体の上に形成されることが好ましい。逆に、基板１として酸化物でない材料の基板（例えば、ポリイミドのような樹脂の基板やシリコン基板）が使用される場合、図１のように基板１と磁性体２とが直接に接する構造を採用すると、磁性体２の特性が劣化することになる。基板１として酸化物でない材料が用いられ、磁性体２として酸化物磁性材料が用いられる場合、酸化物のバッファ層７を用いることで磁性体２の特性を向上させ、熱電変換効率を向上させることができる。一実施形態では、バッファ層７は、酸化シリコン膜で形成される。なお、図４の熱電変換素子１０Ｂは、図２に図示されている製造方法において、基板１の上にバッファ層７を形成する工程を追加し、そのバッファ層７の上に磁性体２を形成することで製造可能であることは当業者には容易に理解されよう。
　上記の実施形態において、上部接合面４及び下部接合面５の凹凸形状は、様々に変更可能であり、特定の形状には限定されない。ただし、以下に議論するように、磁性体２と起電体３とが接する上部接合面４の形状を工夫することで、スピン流の起電体３への取り出し効率を向上させ、熱電変換効率を向上させることができる。
　例えば、図１、図３、図４の構造では、磁化Ｍの方向が＋ｙ方向に向けられている一方で、上部接合面４が、磁化Ｍと垂直な方向であるｘ軸方向に単位面が複数並んで配列されたグレーティングを含むように構成されている。このような構造は、スピン流の起電体３への取り出し効率を向上させ、熱電変換効率を向上させるために好適である。ここで、単位面とは、磁化Ｍと垂直な特定の面内にある母線を特定の距離だけｙ軸方向（磁化Ｍと平行な方向）に平行移動させて得られる非平面であり、グレーティングを構成する単位構造である。単位面が非平面であることから、当該単位面を規定する母線も非直線である。
　例えば、図５Ａ、図５Ｂは、図１の熱電変換素子１０の上部接合面４について、単位面１１及び母線１１ａを示す図である。ここで、図５Ａは、図１の熱電変換素子１０のｘｚ平面内の断面構造を示す断面図であり、図５Ｂは、（磁性体２の構造を明確に示すために）熱電変換素子１０から起電体３を除いた構造を示す図である。図１の熱電変換素子１０の上部接合面４は、矩形平面１２、１３からなる単位面１１がｘ軸方向に複数並んで配列されたグレーティングとして構成されており、母線１１ａをｙ軸方向に平行移動させて得られる非平面である。ここで、母線１１ａは、ｘｚ平面に平行な面内にある線分１２ａ、１３ａから構成されている非直線である。線分１２ａ、１３ａは、互いに端で接続しており、同一直線上にはない。矩形平面１２、１３は、それぞれ、線分１２ａ、１３ａをｙ軸方向に平行移動させて得られる平面である。なお、図３、図４の熱電変換素子１０Ａ、１０Ｂの上部接合面４も同様の構造を有している。
　スピン流は、局所的には（＋ｙ方向に向けられた）磁化Ｍに垂直な方向に流れるから、磁化Ｍに平行な非平面である各単位面１１には、スピン流が効率よく流れ込む。特に、単位面１１が矩形平面１２、１３からなる場合には矩形平面１２、１３がいずれも磁化Ｍと平行であるから、スピン流が磁性体２から起電体３に効率よく流れ込む。したがって、上部接合面４が、単位面１１がｘ軸方向に複数並んで配列されたグレーティングを含むように構成されていることで、磁性体２から起電体３に流れ込むスピン流を増大させ、熱電変換効率を向上させることができる。
　なお、上部接合面４を構成する単位面１１の形状は様々に変更可能である。例えば、単位面１１は、滑らかな曲線である母線をｙ軸方向に平行させて得られる（滑らかな）曲面として構成されてもよい。具体的には、図６に図示されているように、単位面１１が半円筒状の曲面として構成されてもよい。この場合、磁化Ｍと垂直な平面にある半円が母線として定義されることになる。
　下部接合面５については、直接的にはスピン流の磁性体２から起電体３への取り出し効率に関係するわけではない。しかしながら、特に磁性体２が薄膜として形成される場合には、上部接合面４の形状は、下部接合面５の形状に依存することになる。したがって、上部接合面４を磁化Ｍと垂直な方向であるｘ軸方向に単位面が複数並んで配列されたグレーティングを含むような形状に形成するためには、下部接合面５も同様の形状を有していることが好ましい。
　なお、本実施形態において、特に磁性体２がバルク（厚膜）として形成される場合には、基板１を設ける必要はない。この場合、例えば磁性体２の下面を直接加熱することによって、磁性体２に温度勾配が与えられる。
（第２の実施形態）
　図７Ａ～図７Ｃは、本発明の第２の実施形態の熱電変換素子１０Ｃの構造を示しており、特に、図７Ａは、熱電変換素子１０Ｃの斜視図、図７Ｂは、熱電変換素子１０Ｃの上面図、図７Ｃは、図７ＢのＡ－Ａ断面における熱電変換素子１０Ｃの断面図である。
　第２の実施形態では、第１の実施形態と同様に、磁性体２の上部接合面４が、矩形平面１２、１３からなる単位面１１がｘ軸方向に複数並んで配列されたグレーティングとして構成されている一方で、上部接合面４の上に形成される起電体が折り返し電極２３として形成されている。折り返し電極２３の一端の近傍に出力端子２１が接合され、他端の近傍に出力端子２２が形成される。出力端子２１、２２は、発生した電流又は電圧を取り出すために用いられる。
　折り返し電極２３は、第１の実施形態の起電体３と同様に、逆スピンホール効果を用いて熱起電力を取り出すために、スピン軌道相互作用を有する材料で形成される。具体的には、折り返し電極２３としては、例えばスピン軌道相互作用が比較的大きなＡｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、またはこれらの金属のうちの２以上を有する合金が好ましい。なお、逆スピンホール効果を強めるために、上記の金属又は合金に、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｉｒなどの不純物を添加した材料を折り返し電極２３として用いてもよい。折り返し電極２３の厚さは、少なくとも折り返し電極２３を構成する材料のスピン拡散長以上に設定するのが好ましい。具体的には、折り返し電極２３の厚さは、例えば折り返し電極２３をＡｕで形成する場合には５０ｎｍ以上、Ｐｔで形成する場合あれば１０ｎｍ以上に設定するのが望ましい。
　加えて、図７Ｂ、図７Ｃに図示されているように、折り返し電極２３は、矩形平面１２の上に形成されている電極部分２３ａと、矩形平面１３の上に形成されている電極部分２３ｂとを備えている。各単位面１１に対応する一対の電極部分２３ａ、２３ｂは、－ｙ方向の端で連結されており、各単位面１１の電極部分２３ｂと、当該単位面１１に隣接する電極部分２３ａは、＋ｙ方向の端で連結されている。このように、折り返し電極２３は、矩形平面１２の上に形成された電極部分２３ａと、矩形平面１３の上に形成された電極部分２３ｂとが、交互に直列に接続されて構成されている。
　第２の実施形態の熱電変換素子１０Ｃは下記のように動作する：例えば基板１が加熱されることにより、＋ｙ方向に磁化されている磁性体２にｚ軸方向に温度勾配が生成されると、磁性体２におけるスピンゼーベック効果により、この温度勾配の方向に角運動量の流れ（スピン流）が誘起される。
　磁性体２において生成されたスピン流は、磁性体２に接合する折り返し電極２３へと流れ込み、この折り返し電極２３における逆スピンホール効果によって、温度勾配の方向及び磁性体２の磁化Ｍの方向の両方に対して垂直な方向に、電流Ｊが生成される。この電流Jは、折り返し電極２３に電位差を生じさせる。
　ここで、折り返し電極２３に有効に起電力を発生させるために、磁性体２の磁化Ｍは、矩形平面１２の上に形成されている電極部分２３ａと、矩形平面１３の上に形成されている電極部分２３ｂとで、大きさの異なるスピン流が磁性体２から流れ込むような方向に向けられている。より厳密には、磁化Ｍの方向は、磁化Ｍの方向の単位ベクトルを矩形平面１２に投射して得られるベクトルの大きさが、磁化Ｍの向きの単位ベクトルを矩形平面１３に投射して得られるベクトルの大きさよりも小さくなるような方向に向けられる。磁化Ｍがこのような方向に向けられることで、矩形平面１２の上に形成されている電極部分２３ａと、矩形平面１３の上に形成されている電極部分２３ｂとで異なる起電力が発生し、折り返し電極２３全体としても起電力が得られる。本実施形態では、磁化Ｍは、ｘｚ平面の面内にあり、且つ、矩形平面１３と平行な方向に向けられている。以下に詳細に述べられるように、磁化Ｍをこのような方向に向けることで、大きな起電力を発生させることができる。
　例えば、図８Ａ、図８Ｂに図示されているように、磁性体１１２の磁化の方向が－ｘ方向であり、該磁性体１１２の上面が平坦であり、該上面に折り返し電極２３と同様の平面形状を有する折り返し電極１１３が形成されているとする。この場合、図８Ｂに図示されているように、折り返し電極１１３のうち電流が＋ｙ方向に向かう部分と電流が－ｙ方向に向かう部分とで起電力がキャンセルされ、出力端子１１４、１１５から得られる折り返し電極１１３の全体の起電力は、実質的にゼロである。
　一方、本実施形態の熱電変換素子１０Ｃのように、磁性体２の上部接合面４が、矩形平面１２、１３からなる単位面１１がｘ軸方向に複数並んで配列されたグレーティングとして構成されている場合には、磁化Ｍがｘｚ平面の面内にあり、且つ、矩形平面１３と平行な方向に向けられているため、矩形平面１２の上に形成されている電極部分２３ａにおいては起電力が発生せず（又は、小さい起電力しか発生せず）、実質的に、矩形平面１３の上に形成されている電極部分２３ｂにおいて発生する起電力のみが折り返し電極２３全体に発生する起電力に寄与する。このとき、各電極部分２３ｂは（起電力を発生しない）電極部分２３ａによって電気的に直列に接続されているため、折り返し電極２３全体としては、大きな起電力を得ることができる。
　なお、磁化Ｍの方向は、ｘｚ平面の面内にあり、且つ、矩形平面１３と平行な方向と完全に一致する必要はない。磁化Ｍの方向が、矩形平面１３と平行な方向から多少のずれても、十分な起電力を得ることができる。
（第３の実施形態）
　図９Ａ～図９Ｃは、本発明の第３の実施形態の熱電変換素子１０Ｄの構造を示しており、図９Ａは熱電変換素子１０の斜視図であり、図９Ｂは図９ＡのＡ部の構成を示す断面図であり、図９Ｃは図９ＡのＢ部の構成を示す断面図である。第３の実施形態では、熱電変換素子１０Ｄが放熱フィンとして実装されている。即ち、熱電変換素子１０Ｄでは、磁性体２及び起電体３からなる積層体が、（基板１ではなく）フィン本体３１の表面に形成されている。磁性体２の磁化は、＋ｙ方向に向けられている。以下、第３の実施形態の熱電変換素子１０Ｄの構造を詳細に説明する。
　フィン本体３１は、基部３１ａと、複数のフィン部材３１ｂとを含んでいる。基部３１ａは、冷却対象（図示されない）に熱的に結合される部材である。複数のフィン部材３１ｂは、基部３１ａに結合されている。フィン部材３１ｂは、板状の形状を有しており、それぞれがｙｚ平面に平行に向けられた状態で、ｘ軸方向に並べて配置されている。磁性体２及び起電体３からなる積層体は、フィン本体３１が有する面のうち、少なくとも、法線がｚ軸方向に平行な面、及び、法線がｘ軸方向に平行な面の上に形成される。
　本実施形態の熱電変換素子１０Ｄは、下記のように動作する：基部３１ａに接合されている冷却対象からフィン本体３１に熱が伝達されると、フィン本体３１から磁性体２及び起電体３に向かう熱流が発生し、磁性体２に温度勾配が発生する。磁性体２におけるスピンゼーベック効果により、この温度勾配の方向に角運動量の流れ（スピン流）が誘起される。
　磁性体２において生成されたスピン流は、磁性体２に接合する起電体３へと流れ込み、この起電体３における逆スピンホール効果によって、温度勾配の方向及び磁性体２の磁化Ｍの方向の両方に対して垂直な方向に、電流が生成される。この電流は、起電体３に起電力を生じさせる。起電体３に生じた電流又は起電力が外部に取り出されて利用される。
　このような構造の熱電変換素子１０Ｄでは、磁性体２と起電体３とが接合する接合面が凹凸を有し、更に、磁性体２とフィン本体３１とが接合する接合面も凹凸を有しているので、熱電変換効率を向上させることができる。加えて、熱電変換素子１０Ｄを放熱フィンとして実装することは、冷却されるべき部材が持つ熱を再利用することを可能にし、エネルギーの効率的な利用に寄与する。
　以上、実施形態を参照して本願発明を説明したが、本願発明は上記の実施形態に限定されるものではない。本願発明の構成や詳細には、本願発明の技術的範囲内で当業者が理解し得る様々な変更をすることができる。また、上記の実施形態は、技術的な矛盾がない限り、組み合わせて実施可能であることにも留意されたい。

Claims (12)

  1. 　磁化を有する磁性体と、
    　スピン軌道相互作用を有する材料で形成され、前記磁性体と接合された第１起電体
    とを備え、
    　前記磁性体は、前記第１起電体と接合する第１接合面を有しており、
    　前記第１接合面が凹凸を有している
    　熱電変換素子。
  2. 　請求項１に記載の熱電変換素子であって、
    　更に、支持構造体を備えており、
    　前記磁性体が、更に、前記第１接合面と対向する第２接合面を有しており、
    　前記第２接合面は、前記支持構造体に、直接的に又は間接的に接合しており、
    　前記第２接合面が凹凸を有している
    　熱電変換素子。
  3. 　請求項２に記載の熱電変換素子であって、
    　更に、前記支持構造体と前記磁性体との間に挿入されるバッファ層を備えており、
    　前記第２接合面は、前記バッファ層に接合される
    　熱電変換素子。
  4. 　請求項３に記載の熱電変換素子であって、
    　前記バッファ層は、酸化物で形成されている
    　熱電変換素子。
  5. 　請求項２に記載の熱電変換素子であって、
    　更に、前記支持構造体と前記磁性体との間に挿入され、スピン軌道相互作用を有する材料で形成された第２起電体を備えており、
    　前記第２接合面は、前記第２起電体に接合される
    　熱電変換素子。
  6. 　請求項１乃至５のいずれかに記載の熱電変換素子であって、
    　前記磁性体の前記磁化が第１方向に向けられており、
    　前記第１接合面は、複数の単位面を前記第１方向に垂直な第２方向に並べて形成された形状を有しており、
    　前記単位面のそれぞれは、前記第１方向に垂直な平面内にある非直線の母線を前記第１方向に移動させて得られる非平面である
    　熱電変換素子。
  7. 　請求項６に記載の熱電変換素子であって、
    　前記単位面は、
    　　第１平面と、
    　　前記第１平面の端に接合する端を有し、前記第１平面と同一平面上にない第２平面
    とを含み、
    　前記第１平面と前記第２平面とが、いずれも、前記磁性体の前記磁化の方向と平行である
    　熱電変換素子。
  8. 　請求項１に記載の熱電変換素子であって、
    　前記第１接合面は、複数の単位面を前記第１方向に垂直な第２方向に並べて形成された形状を有しており、
    　前記単位面のそれぞれは、
    　　第１平面と、
    　　前記第１平面の端に接合する端を有し、前記第１平面と同一平面上にない第２平面
    とを含み、
    　前記第１起電体は、前記第１平面の上に形成された第１電極部分と、前記第２平面の上に形成された前記第２電極部分とが、交互に直列に接続されて構成されており、
    　前記磁性体の前記磁化の方向は、前記磁化の方向の単位ベクトルを前記第１平面に投射して得られるベクトルの大きさが、前記単位ベクトルを前記第２平面に投射して得られるベクトルの大きさよりも小さくなるような方向に向けられる
    　熱電変換素子。
  9. 　請求項８に記載の熱電変換素子であって、
    　前記磁性体の前記磁化の方向は、前記第２平面に平行である
    　熱電変換素子。
  10. 　支持構造体と、
    　前記支持構造体に接合された、磁化を有する磁性体と、
    　スピン軌道相互作用を有する材料で形成され、前記磁性体と接合された起電体
    とを備え、
    　前記支持構造体は、
    　　冷却対象に接合される基部と、
    　　板状であり、且つ、前記基部に接合される複数のフィン部材
    とを備え、
    　前記磁性体と前記支持構造体とが接合する接合面と、前記磁性体と前記起電体と接合する接合面とが凹凸を有している
    　放熱フィン。
  11. 　凹凸を有する表面を有する基板を形成する工程と、
    　前記基板を被覆するように磁化を有する磁性体を形成する工程と、
    　スピン軌道相互作用を有する材料で形成され、前記磁性体と接合された起電体を、前記磁性体と前記起電体と接合する接合面が凹凸を有しているように形成する工程
    とを備える
    　熱電変換素子の製造方法。
  12. 　請求項１１に記載の熱電変換素子の製造方法であって、
    　前記基板を形成する工程では、凹凸が形成されたテンプレートを塑性変形可能な状態の基板部材に押し付けることで凹凸を有する表面を有する前記基板が形成される
    　熱電変換素子の製造方法。
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