WO2012026464A1 - 封止膜材料、封止膜及びその用途 - Google Patents

封止膜材料、封止膜及びその用途 Download PDF

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WO2012026464A1
WO2012026464A1 PCT/JP2011/068974 JP2011068974W WO2012026464A1 WO 2012026464 A1 WO2012026464 A1 WO 2012026464A1 JP 2011068974 W JP2011068974 W JP 2011068974W WO 2012026464 A1 WO2012026464 A1 WO 2012026464A1
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WO
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sealing film
compound
film
carbon atoms
hydrogen atom
Prior art date
Application number
PCT/JP2011/068974
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English (en)
French (fr)
Inventor
原　大治
真郷 清水
Original Assignee
東ソー株式会社
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C16/00—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
    • C23C16/22—Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the deposition of inorganic material, other than metallic material
    • C23C16/30—Deposition of compounds, mixtures or solid solutions, e.g. borides, carbides, nitrides

Definitions

  • the present invention relates to a sealing film formed from an organic silicon nitride compound and its use.
  • the present invention relates to a sealing film formed by a plasma enhanced chemical vapor deposition method (PECVD method: Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition method).
  • PECVD method Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition method
  • FPD flat panel displays
  • a glass substrate is used as the base material of the display panel, but it is thinned, reduced in weight, improved in impact resistance, made flexible.
  • organic transistors on plastic substrates using organic semiconductors, LSIs, Si thin film solar cells, organic dye-sensitized solar cells, organic semiconductor solar cells, and the like.
  • a gas barrier plastic substrate provided with gas barrier performance against water vapor and oxygen gas is required.
  • transparent plastic films imparted with gas barrier properties are increasingly used in the future as packaging materials for foodstuffs, pharmaceuticals, electronic materials, electronic parts, etc., instead of opaque aluminum foil laminated films.
  • a physical film formation method and a chemical vapor deposition method hereinafter referred to as a CVD method.
  • Patent Document 1 As a proposal using a carbon nitride film, and a carbon nitride film is formed by PECVD using methane gas and nitrogen gas to form an adhesion layer between a glass substrate and a resin film. Further, Patent Document 2 discloses a film formation by PECVD of a carbon nitride film using an amine compound such as trimethylamine. In the semiconductor field, Patent Document 3 proposes to use a carbon nitride thin film formed using an unsaturated carbon compound such as ethylene or acetylene and nitrogen or ammonia as an interlayer insulating film or a gate insulating film of a thin film transistor.
  • an unsaturated carbon compound such as ethylene or acetylene and nitrogen or ammonia
  • Patent Document 4 proposes to use a carbon nitride film formed by a CVD method as a gate insulating film of a field effect transistor.
  • the raw material is a two-component system, and the composition of the resulting film is not constant.
  • the nitrogen content was not stable or the nitrogen content was low.
  • the film is not sufficiently dense so that the gas barrier performance against water vapor and oxygen is insufficient, or when used as an insulating film for semiconductors, the insulating properties are insufficient.
  • the present invention has been made in view of the above-mentioned problems, and an object of the present invention is to use organic compounds that can be used as gas barriers and barrier films for semiconductors, etch stop films, hard mask films, etc., using compounds suitable for CVD devices as raw materials. It is an object to provide a gas barrier film and a semiconductor device using silicon nitride-containing films and using these films.
  • the present inventors use a specific organic silicon nitride compound as a raw material, and a method of forming a sealing film by a CVD method is a preferable method for forming dense films for gas barriers and semiconductor devices. As a result, the present invention has been completed. That is, the present invention has the following gist.
  • the organosilicon nitride compound is represented by the following general formula (1) (In the formula, R 1 represents a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms.
  • N represents an integer of 1 to 10.
  • the sealing film according to [1] above which is a compound having a chain or cyclic structure represented by: [3]
  • the organosilicon nitride compound is represented by the following general formula (2) (Wherein R 2 and R 4 each independently represent a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms, and R 3 and R 5 each independently represent a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms)
  • X represents an integer of 1 to 10.
  • the organosilicon nitride compound is represented by the following general formula (3): (Wherein R 6 represents a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms, and y represents an integer of 2 to 10)
  • a flat panel display device comprising the sealing film according to any one of [1] to [7] above.
  • a semiconductor device comprising the sealing film according to any one of [1] to [7] above.
  • the sealing film material according to [11] above, wherein the compound having a chain or cyclic structure represented by the general formula (1) is a chain compound represented by the general formula (2).
  • the sealing film material according to [11] above, wherein the compound having a chain or cyclic structure represented by the general formula (1) is a cyclic compound represented by the general formula (3).
  • a film obtained by a CVD method using an organic silicon nitride compound having a structure in which at least one hydrogen atom is directly bonded to a silicon atom and at least one hydrogen atom is directly bonded to a nitrogen atom is sealed. It can be used as a film, and a dense and high mechanical strength material can be provided as a gas barrier film or a gas barrier layer for a gas barrier substrate.
  • the organic silicon nitride compound having a structure in which at least one hydrogen atom that can be used as a raw material for the CVD method is directly connected to silicon and at least one hydrogen atom is directly connected to a nitrogen atom is not particularly limited.
  • a compound having a chain or cyclic structure represented by the general formula (1) is preferable.
  • R 1 is a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms.
  • the hydrocarbon group may be either saturated or unsaturated, and may be linear or branched. Any structure of a ring shape may be used.
  • those in which R 1 are bonded to each other are also included in the scope of the present invention. When the number of carbon atoms exceeds 20, it may be difficult to procure the corresponding raw material such as organic halide, or even if it can be procured, the purity may be low.
  • R 1 is preferably a hydrogen atom or a saturated or unsaturated group having 1 to 10 carbon atoms from the viewpoint that the vapor pressure of the organic silicon nitride compound does not become too low when considering stable use in a CVD apparatus.
  • Hydrocarbon groups such as hydrogen atoms, alkyl groups having 1 to 10 carbon atoms, aryl groups, arylalkyl groups, alkylaryl groups, alkenyl groups, arylalkenyl groups, alkenylaryl groups, alkynyl groups, arylalkynyl groups, alkynyls
  • An aryl group can be mentioned.
  • R 1 may be the same or different.
  • R 1 examples include a hydrogen atom, methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl, cyclopropyl, n-butyl, i-butyl, sec-butyl, tert. -Butyl, cyclobutyl, n-pentyl, tert.
  • -Alkyl groups such as amyl, cyclopentyl, n-hexyl, cyclohexyl, 2-ethylhexyl, 1-adamantyl, Aryl groups such as phenyl, diphenyl and naphthyl; arylalkyl groups such as benzyl and methylbenzyl; o-toluyl, m-toluyl, p-toluyl, 2,3-dimethylphenyl, 2,4-dimethylphenyl, 2,5-dimethylphenyl, 2,6-dimethylphenyl, 3,4-dimethylphenyl, 3,5 -Alkylaryl groups such as dimethylphenyl, 2,4,6-trimethylphenyl, o-ethylphenyl, m-ethylphenyl, p-ethylphenyl, Vinyl, allyl, 1-propenyl, 1-butenyl, 1,3-buta
  • alkenyl group of Arylalkenyl groups such as 2-phenyl-1-ethenyl, alkenyl aryl groups such as o-styryl, m-styryl, p-styryl, Ethynyl, 1-propynyl, 2-propynyl, 1-butynyl, 2-butynyl, 3-butynyl, 1-pentynyl, 2-pentynyl, 3-pentynyl, 4-pentynyl, 1-hexynyl, 3-hexynyl, 5-hexynyl, etc.
  • alkynyl group of There may be mentioned at least one selected from the group consisting of arylalkynyl groups such as 2-phenyl-1-ethynyl and alkynylaryl groups such as 2-ethynyl-2-phenyl.
  • n represents an integer of 1 to 10.
  • n is an integer of 1 to 6 in that the vapor pressure of the organic silicon nitride compound does not become too low.
  • n is an integer of 1 to 4.
  • n is preferably 1 or 2.
  • Examples of the general formula (1) include a chain compound represented by the general formula (2).
  • R 2 and R 4 are each independently a saturated or unsaturated hydrocarbon group having a linear, branched or cyclic structure having 1 to 20 carbon atoms. it can.
  • R 3 and R 5 are each independently a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms, and the hydrocarbon group is a saturated or unsaturated carbon having a linear, branched, or cyclic structure. Hydrogen groups can be used.
  • those in which R 2 and R 4 and R 3 and R 5 are bonded to each other are also included in the scope of the present invention.
  • R 2 to R 5 are preferably hydrocarbon groups having 1 to 10 carbon atoms in that the vapor pressure of the organic silicon nitride compound is not too low. More preferably, a saturated hydrocarbon group having 1 to 4 carbon atoms, specifically, methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl, cyclopropyl, n-butyl, i-butyl, sec-butyl, tert. -Butyl, cyclobutyl.
  • R 2 to R 5 are preferably methyl, ethyl, or i-propyl.
  • R 2 and R 4 and R 3 and R 5 may be the same or different.
  • x represents an integer of 1 to 10.
  • x is an integer of 1 to 6 in that the vapor pressure of the organic silicon nitride compound does not become too low.
  • x is an integer of 1 to 4.
  • x is preferably 1 or 2.
  • Specific examples of the compound represented by the general formula (2) include 1-methyldisilazane, 1,1-dimethyldisilazane, 1,3-dimethyldisilazane, 1,1,3-trimethyldisilazane, 1,1,3,3-tetramethyldisilazane 1-methyltrisilazane, 3-methyltrisilazane, 1,3-dimethyltrisilazane, 1,5-dimethyltrisilazane, 1,1,3-trimethyltrisilazane, 1,3,5-trimethyltrisilazane, 1,1,3,5- Tetramethyltrisilazane, 1,1,5,5-tetramethyltrisilazane, 1,1,3,5,5-pentamethyltrisilazane, 1-methyltetrasilazane, 3-methyltetrasilazane, 1,1-dimethyl Tetrasilazane, 1,3-dimethyltetrasilazane, 1,5-dimethyltetrasila
  • 1-methylpentasilazane 3-methylpentasilazane, 5-methylpentasilazane, 1,1-dimethylpentasilazane, 1,3-dimethylpentasilazane, 1,5-dimethylpentasilazane, 1,7-dimethylpentasilazane 1,9-dimethyl pentasilazane, 1,1,3-trimethyl pentasilazane, 1,1,5-trimethyl pentasilazane, 1,1,7-trimethyl pentasilazane, 1,1,9-trimethyl pentasilazane, , 3,5-trimethylpentasilazane, 1,3,7-trimethylpentasilazane, 1,3,9-trimethylpentasilazane, 3,5,9-trimethylpentasilazane, 1,1,3,5-tetramethylpenta Silazane, 1,1,3,7-tetramethylpenta
  • 1,3-diphenyldisilazane 1,3-diphenyl-1,3-dimethyldisilazane, 1,1,3,3-tetraphenyldisilazane, 1,3,5-triphenyltrisilazane, 1,1 , 3,5,5-pentaphenyltrisilazane, 1,3,5,7-tetraphenyltetrasilazane, 1,1,3,5,7,7-hexaphenyltetrasilazane, 1,3,5,7, 9-pentaphenylpentasilazane, 1,1,3,5,7,9,9-heptaphenylpentasilazane, 1,3,5-tritoluyltrisilazane, 1,1,3,5,5-pentatoluyltrisilazane, 1,1,3,5,5-pentatoluyltri Silazane, 1,3,5,7-tetratoluyltetrasil
  • the compounds represented by the general formula (2) are preferably the above-mentioned disilazanes and trisilazanes from the viewpoint of high vapor pressure and reduction of the carbon content of the resulting thin film, more preferably 1,1- Dimethyldisilazane, 1,3-dimethyldisilazane, 1,1,3-trimethyldisilazane, 1,1,3,3-tetramethyldisilazane.
  • examples of the general formula (1) include the cyclic compounds represented by the general formula (3).
  • R 6 is a hydrogen atom or a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms, and the hydrocarbon group is saturated or unsaturated having a linear, branched or cyclic structure. These hydrocarbon groups can be used. Further, those in which R 6 are bonded to each other are also included in the scope of the present invention. When the number of carbon atoms exceeds 20, it may be difficult to procure the corresponding raw material such as organic halide, or even if it can be procured, the purity may be low.
  • R 6 is preferably a hydrocarbon group having 1 to 10 carbon atoms, and preferably having 1 to 4 carbon atoms in that the vapor pressure of the organic silicon nitride compound is not too low.
  • Saturated hydrocarbon groups are more preferred, specifically methyl, ethyl, n-propyl, i-propyl, cyclopropyl, n-butyl, i-butyl, sec-butyl, tert. -Butyl, cyclobutyl.
  • R 6 is preferably methyl, ethyl, or i-propyl.
  • R 6 may be the same or different.
  • y represents an integer of 2 to 10.
  • y is an integer of 2 to 6 in that the vapor pressure of the organic silicon nitride compound does not become too low.
  • y is 3 or 4.
  • Specific examples of the compound represented by the general formula (3) include 1-methylcyclodisilazane, 1,3-dimethylcyclodisilazane, 1-methylcyclotrisilazane, 1,3-dimethylcyclotrisilazane, 1,3,5-trimethylcyclotrisilazane, 1-methylcyclotetrasilazane, 1,3-dimethylcyclotetrasilazane, 1,5-dimethylcyclotetrasilazane, 1,3,5-trimethylcyclotetrasilazane, 1,3,5,7-tetramethylcyclotetrasilazane, 1,3-dimethylcyclopenta Silazane, 1,5-dimethylcyclopenta Silazane, 1,5-dimethylcyclopenta Sila
  • 1,3-di-n-pentylcyclodisilazane 1,3,5-tri-n-pentylcyclotrisilazane, 1,3,5,7-tetran-pentylcyclotetrasilazane, 1,3,5,7 , 9-penta-n-pentylcyclopentasilazane, 1,3,5,7,9,11-hexa-n-pentylcyclohexalazane, 1,3-dicyclopentylcyclodisilazane, 1,3,5-tricyclopentylcyclo Trisilazane, 1,3,5,7-tetracyclopentylcyclotetrasilazane, 1,3,5,7,9-pentacyclopentylcyclopentasilazane, 1,3,5,7,9,11-hexacyclopentylcyclohexasilazane 1,3-di tert.
  • 1,3-di-n-hexylcyclodisilazane 1,3,5-tri-n-hexylcyclotrisilazane, 1,3,5,7-tetra-n-hexylcyclotetrasilazane, 1,3,5,7 , 9-penta-n-hexylcyclopentasilazane, 1,3,5,7,9,11-hexane-hexylcyclohexalazane, 1,3-dicyclohexylcyclodisilazane, 1,3,5-tricyclohexylcyclotri Silazane, 1,3,5,7-tetracyclohexylcyclotetrasilazane, 1,3,5,7,9-pentacyclohexylcyclopentasilazane, 1,3,5,7,9,11-hexacyclohexylcyclohexasilazane, 1,3-di-n-heptyl
  • the compounds represented by the general formula (3) are preferably the above cyclotrisilazanes and cyclotetrasilazanes from the viewpoint of high vapor pressure and reduction of the carbon content of the resulting thin film, and more preferably 1, 3,5-trimethylcyclotrisilazane and 1,3,5,7-tetramethylcyclopentasilazane.
  • the method for producing the organic silicon nitride compounds represented by the general formulas (1) to (3) is not particularly limited. For example, it is produced by reacting a hydrogen atom, a hydrocarbon group-substituted halogenated silane compound with ammonia gas. And a method of producing a halogenated silane compound by reacting with a metal amide can be used. At this time, the halogenated silane compound itself may be used as the reaction medium, but an inert solvent may be used as the reaction medium.
  • the reaction solvent that can be used is not particularly limited as long as it is used in the art, and examples thereof include n-pentane, i-pentane, n-hexane, cyclohexane, n-heptane, and n-decane.
  • Saturated hydrocarbons unsaturated hydrocarbons such as toluene, xylene, decene-1, diethyl ether, dipropyl ether, tert. -Ethers such as butyl methyl ether, dibutyl ether, cyclopentyl methyl ether, and tetrahydrofuran can be used.
  • reaction temperature during the production it is usually carried out in the range of ⁇ 100 to 200 ° C., preferably in the range of ⁇ 85 to 150 ° C., which is an industrially used temperature.
  • the pressure conditions for the reaction can be any of under pressure, normal pressure, and reduced pressure.
  • a purification means such as filtration using a glass filter, sintered porous body, etc., atmospheric pressure or vacuum distillation, or column separation using silica, alumina, polymer gel, etc. Can do. At this time, these means may be used in combination as necessary.
  • the method in the field of the organometallic compound synthesis is followed. That is, the dehydration and deoxygenation is performed in a nitrogen or argon atmosphere, and the solvent to be used and the column filler for purification are preferably subjected to a dehydration operation in advance. It is also preferable to remove impurities such as metal residues and particles (foreign matter such as dust).
  • the compound having a chain or cyclic structure represented by the general formulas (1) to (3) can be used as a sealing film material for a CVD method.
  • the organic silicon nitride compound is formed by a CVD method and can be used as a sealing film.
  • the sealing film contains silicon atoms, carbon atoms and nitrogen atoms, and the composition of the surface is 1.0 to 1.33, preferably 0.2, with respect to silicon 1.0 in terms of atomic ratio. Is 1.33 or less, the carbon content is 0 or more and 1.0 or less, preferably 0 or more and 0.5 or less, and absorption of 1200 to 1300 cm ⁇ 1 and 2800 to 3200 cm ⁇ 1 of the infrared absorption spectrum is observed. A membrane that is substantially below the detection limit can be obtained. At this time, the composition of the surface of the film can be measured by XPS or the like.
  • the absorption at 1200 to 1300 cm ⁇ 1 is derived from the Si-methyl bond, and the absorption at 2800 to 3200 cm ⁇ 1 indicates the presence of a hydrocarbon group at the bond terminal. Therefore, the fact that all of them are substantially below the detection limit means that all the hydrocarbon groups in the membrane are involved in crosslinking and do not exist so much that they are detected as binding ends. is there. In the present invention, the fact that the absorption in a specific region of the infrared absorption spectrum is substantially below the detection limit means that the absorption is not observed when the infrared absorption spectrum chart is visually observed. .
  • the water permeability is 1.0 ⁇ 10 ⁇ 2 g / m 2 ⁇ day or less, preferably 5.0 ⁇ 10 ⁇ 3 g / m 2 ⁇ day or less, and the water permeability is extremely low.
  • a sealing film can be obtained.
  • Examples of the CVD method used for film formation in the present invention include a PECVD method or a catalytic chemical vapor deposition method (Cat. CVD method).
  • the type of PECVD method and the apparatus to be used are not particularly limited, but the PECVD method may be used in the technical fields such as semiconductor manufacturing field, liquid crystal display manufacturing field, roll-to-roll polymer film surface processing field, and the like. Commonly used ones are used.
  • a PECVD apparatus an organic silicon nitride compound is vaporized by a vaporizer and introduced into a film forming chamber, applied to an electrode in the film forming chamber by a high frequency power source, plasma is generated, and A PECVD thin film can be formed on a silicon substrate or the like.
  • an inert gas such as helium, argon, krypton, neon, or xenon and an organic nitrogen-based gas such as ammonia, hydrazine, or nitrogen are used to improve the nitrogen content of carbon nitride. It is also within the scope of the present invention to be introduced with a silicon nitride compound.
  • the plasma generation method of the PECVD apparatus is not particularly limited, and inductively coupled plasma, capacitively coupled plasma, ECR plasma, or the like used in the art can be used.
  • the plasma generation source various types such as a parallel plate type and an antenna type can be used, and PECVD under any pressure conditions such as atmospheric pressure PECVD, reduced pressure PECVD, and pressurized PECVD can be used.
  • the PECVD conditions at this time are not particularly limited, but the power is preferably from 1.0 to 10,000 W, and more preferably from 1.0 to 2000 W.
  • a parallel plate capacitively coupled PECVD apparatus is shown in FIG. 1 as a PECVD apparatus.
  • the parallel plate capacitively coupled PECVD apparatus shown in FIG. 1 includes a showerhead upper electrode, a lower electrode capable of controlling the temperature of the substrate in the PECVD apparatus chamber, a vaporizer apparatus for supplying a raw material compound to the chamber by vaporization, a high frequency power supply, and a matching circuit.
  • the plasma generator comprises an exhaust system comprising a vacuum pump.
  • the PECVD apparatus 1 includes a PECVD chamber 2, an upper electrode 3 having a shower head for uniformly supplying a raw material compound into the chamber, and a temperature control apparatus 8 for installing a thin film forming substrate 5 such as a Si substrate.
  • the electrode 4 includes vaporizers 9 to 15 for vaporizing raw material compounds, a matching circuit 6 and an RF power source 7 as a plasma generation source, and an exhaust device 16 for exhausting unreacted substances and by-products in the chamber. Reference numerals 17 and 18 are grounds.
  • the matching circuit 6 and the RF power source 7 which are plasma generation sources are connected to the upper electrode 3 and generate plasma by discharge.
  • the standard of the RF power source 7 is not particularly limited, but the power used in this technical field is 1 to 2000 W, preferably 10 to 1000 W, the frequency is 50 kHz to 2.5 GHz, preferably 100 kHz to 100 MHz, particularly preferably 200 kHz to A 50 MHz RF power supply can be used.
  • the control of the substrate temperature is not particularly limited, but is in the range of ⁇ 90 to 1000 ° C., preferably 0 to 500 ° C.
  • the vaporizer is filled with a raw material compound 13 at room temperature and normal pressure, and is provided with a container 12 having a dip pipe and a pipe 15 for pressurization with the inert gas, and a liquid flow rate for controlling the flow rate of the raw material compound 13. It comprises a control device 10, a vaporizer 9 for vaporizing the raw material compound 13, a pipe 14 for supplying the inert gas into the PECVD chamber through the vaporizer, and a gas flow rate control device 11 for controlling the flow rate thereof. .
  • This vaporizer is connected by piping from the vaporizer 9 to the upper electrode 3 having a shower head.
  • the supply amount of the raw material compound into the chamber is not particularly limited, but is 0.1 to 10000 sccm, preferably 10 to 5000 sccm.
  • the supply amount of the inert gas is not particularly limited, but is 0.1 to 10,000 sccm, preferably 10 to 5000 sccm.
  • an inductively coupled remote PECVD apparatus is shown in FIG. 2 as a PECVD apparatus.
  • the inductively coupled remote PECVD apparatus shown in FIG. 2 is a plasma generator wound in a coil around the quartz at the top of the PECVD apparatus chamber, a temperature-controllable substrate installation part, and a vaporizer that vaporizes and feeds raw material compounds into the chamber. It comprises a plasma generator comprising a device, a high-frequency power source and a matching circuit, and an exhaust system having a vacuum pump.
  • the PECVD apparatus 19 includes a PECVD chamber 20, a coil 21 as a plasma generation unit, a quartz tube 22, a heater unit 23 for installing a thin film forming substrate 24 such as a Si substrate, a temperature control unit 27, and a material compound for vaporization. Vaporizing devices 28 to 35, a matching circuit 25 serving as a plasma generation source, an RF power source 26, and an exhaust device 36 for exhausting unreacted substances and by-products in the chamber.
  • Reference numeral 37 denotes a ground.
  • a coil around quartz which is a plasma generation unit, is connected to a matching circuit 25 and is discharged in an antenna current magnetic field by RF current in a quartz tube to generate plasma.
  • the standard of the RF power supply 26 is not particularly limited, but the power used in the technical field is 1 to 2000 W, preferably 10 to 1000 W, the frequency is 50 kHz to 2.5 GHz, preferably 100 kHz to 100 MHz, particularly preferably 200 kHz to A 50 MHz RF power supply can be used.
  • the control of the substrate temperature is not particularly limited, but is in the range of ⁇ 90 to 1000 ° C., preferably 0 to 500 ° C.
  • the vaporizer is filled with a raw material compound 33 that is liquid at normal temperature and pressure, a container 32 having a dip pipe and a pipe 35 that is pressurized with the inert gas, and a liquid flow rate that controls the flow rate of the raw material compound 33 that is liquid.
  • the supply amount of the raw material compound into the chamber is not particularly limited, but is 0.1 to 10000 sccm, preferably 10 to 5000 sccm.
  • the supply amount of the inert gas is not particularly limited, but is 0.1 to 10,000 sccm, preferably 10 to 5000 sccm.
  • the raw material compound is supplied into the chamber as a raw material compound gasified with an inert gas or as a gasified raw material compound using the PECVD apparatus exemplified above, and plasma is generated by discharge by an RF power source to control the temperature. A film is formed on the substrate.
  • the pressure in the chamber at this time is not particularly limited, but is 0.1 to 10,000 Pa, preferably 1 to 5000 Pa.
  • a microwave PECVD apparatus is shown at 38 in FIG.
  • the matching circuit 51 and the microwave transmitter 52 which are microwave generation sources, are connected to the quartz chamber, and generate plasma by irradiating the quartz chamber with microwaves.
  • the frequency of the microwave is not particularly limited, and a microwave having a frequency of 1 MHz to 50 GHz, preferably 0.5 to 10 GHz, particularly preferably 1 to 5 GHz used in this technical field can be used.
  • the microwave output can be 0.1 to 20000 W, preferably 1 to 10000 W.
  • the control of the substrate temperature is not particularly limited, but is in the range of ⁇ 90 to 1000 ° C., preferably 0 to 500 ° C.
  • the vaporizer is filled with a raw material compound 48 that is liquid at room temperature and normal pressure, and includes a container 47 that includes a dip pipe and a pipe 50 that is pressurized with the inert gas, and a liquid flow rate that controls the flow rate of the raw material compound 48 that is a liquid.
  • a shower head 46 for uniformly supplying the inert gas and the gasified raw material compound 48 into the chamber.
  • the supply amount of the raw material compound into the chamber is not particularly limited, but is 0.1 to 10000 sccm, preferably 10 to 5000 sccm.
  • the supply amount of the inert gas is not particularly limited, but is 0.1 to 10,000 sccm, preferably 10 to 5000 sccm.
  • the raw material compound is supplied into the chamber as a raw material compound gasified with an inert gas or as a gasified raw material compound using the PECVD apparatus exemplified above, and plasma is generated by microwave irradiation to control the temperature. A film is formed on the substrate.
  • the pressure in the chamber at this time is not particularly limited, but is 0.1 to 10,000 Pa, preferably 1 to 5000 Pa.
  • the sealing film obtained from the above organic silicon nitride compound can be heat-treated, ultraviolet irradiation treatment, or electron beam treatment to obtain a sealing film with improved densification or mechanical strength,
  • the film obtained by the above treatment is suitable as a gas barrier film.
  • the sealing film of the present invention can be used as a gas barrier layer and is useful as a gas barrier member.
  • the FPD device, semiconductor device, etc. which comprise the sealing film of this invention have the characteristic preferable as a device.
  • the physical properties of the obtained film were evaluated and measured as follows.
  • the thickness measurement was performed using a stylus type surface shape measuring instrument (Dektak 6M) manufactured by ULVAC.
  • the oxygen permeability was measured by a method based on the JIS K 7126-1 method, and the water permeability was measured by a method based on the JIS K 7129A method or the JIS K 7129 C method.
  • the total light transmittance was measured by a method based on JIS K 7361-1.
  • the linear expansion coefficient was determined by measuring a film sample in an unloaded state in an oven at 5 deg. / Min.
  • the film length was calculated by measuring the change in the film length with a CCD camera.
  • the surface roughness was measured by tapping mode AFM using a scanning probe microscope (NanoScope IIIa) manufactured by Veecoo.
  • the yellow index was measured by a method based on JIS Z-8722 using ZE2000 manufactured by Nippon Denshoku.
  • Example 1 (deposition of a sealing film using 1,1,3,3-tetramethyldisilazane by a parallel plate capacitive coupling type PECVD apparatus)
  • the film was formed on a polyethylene naphthalate film substrate using the parallel plate capacitively coupled PECVD apparatus shown in FIG.
  • the film forming conditions were: vaporized 1,1,3,3-tetramethyldisilazane flow rate 50 sccm, helium gas flow rate 50 sccm, chamber internal pressure 133 Pa, substrate temperature room temperature, RF power supply power 200 W, and RF power supply frequency 13.56 MHz.
  • the film was formed under the conditions of 5 minutes. The result was a film thickness of 3190 nm.
  • the oxygen permeability was 0.70 cc / m 2 ⁇ day
  • the water permeability was 0.12 g / m 2 ⁇ day.
  • the total light transmittance was 91.7%
  • the linear expansion coefficient was 12 ppm / deg.
  • the surface roughness was 0.5 nm.
  • the yellow index was 1.0.
  • Example 2 (deposition of a sealing film using 1,1,3,3-tetramethyldisilazane by a parallel plate capacitive coupling type PECVD apparatus) A sealing film was formed in the same manner as in Example 1 except that the helium gas flow rate was changed to 50 sccm and the helium gas flow rate was 50 sccm and oxygen was 50 sccm in Example 1. The result was a film thickness of 4360 nm. When the gas permeability was measured, the oxygen permeability was 0.35 cc / m 2 ⁇ day, and the water permeability was 0.01 g / m 2 ⁇ day. The total light transmittance was 91.8%, and the linear expansion coefficient was 11 ppm / deg. The surface roughness was 0.6 nm. The yellow index was 0.4.
  • Example 3 (deposition of a sealing film using 1,1,3,3-tetramethyldisilazane by a parallel plate capacitive coupling type PECVD apparatus)
  • a sealing film was formed in the same manner as in Example 1 except that the flow rate of helium gas was changed to 50 sccm, oxygen was 100 sccm, and the film formation time was 0.5 minutes. The result was a film thickness of 385 nm.
  • the oxygen permeability was 0.01 cc / m 2 ⁇ day
  • the water permeability was 0.0060 g / m 2 ⁇ day.
  • the total light transmittance was 92.0%, and the linear expansion coefficient was 11 ppm / deg.
  • the surface roughness was 0.4 nm.
  • the yellow index was 0.4.
  • Si 24 atom%
  • O 53 atom%
  • C 18 atom%
  • N 5 atom%.
  • infrared absorption spectrum analysis confirmed that the absorption at 1200 to 1300 cm ⁇ 1 and 2800 to 3200 cm ⁇ 1 was substantially below the detection limit.
  • Comparative Example 1 (deposition of carbon-containing silicon oxide sealing film using hexamethyldisilazane by parallel plate capacitive coupling type PECVD apparatus)
  • the film was formed on a polyethylene naphthalate film substrate using the parallel plate capacitively coupled PECVD apparatus shown in FIG.
  • the film formation conditions were as follows: vaporized hexamethyldisilazane flow rate 50 sccm, helium gas flow rate 50 sccm, chamber internal pressure 133 Pa, substrate temperature room temperature, RF power supply power 200 W, and RF power supply frequency 13.56 MHz. .
  • the result was a film thickness of 1370 nm.
  • the oxygen permeability was 2.73 cc / m 2 ⁇ day
  • the water permeability was 1.77 g / m 2 ⁇ day.
  • the total light transmittance was 83.5%
  • the linear expansion coefficient was 30 ppm / deg.
  • the surface roughness was 10 nm.
  • the yellow index was 11.5.
  • Comparative Example 2 (deposition of carbon-containing silicon oxide sealing film using tetramethoxysilane by parallel plate capacitive coupling type PECVD apparatus) The film was formed on a polyethylene naphthalate film substrate using the parallel plate capacitively coupled PECVD apparatus shown in FIG. Film formation was performed for 10 minutes under the conditions of vaporized tetramethoxysilane flow rate of 50 sccm, helium gas flow rate of 50 sccm, chamber internal pressure 133 Pa, substrate temperature room temperature, RF power supply power 200 W, and RF power supply frequency 13.56 MHz. The result was a film thickness of 136 nm.
  • the oxygen permeability was 1.75 cc / m 2 ⁇ day and the water permeability was 1.67 g / m 2 ⁇ day.
  • the total light transmittance was 86.4%, and the linear expansion coefficient was 32 ppm / deg.
  • the surface roughness was 26 nm.
  • the yellow index was 2.4.
  • Comparative Example 3 When the gas permeability, total light transmittance, and linear expansion coefficient of the polyethylene naphthalate film substrate used were measured, the oxygen permeability was 21.0 cc / m 2 ⁇ day, and the water permeability was 6.70 g / m 2 ⁇ day. Met. The total light transmittance was 86.9%, and the linear expansion coefficient was 35 ppm / deg. The surface roughness was 1.4 nm. The yellow index was 0.4.
  • Example 4 (deposition of a sealing film using 1,3,5,7-tetramethylcyclotetrasilazane by a parallel plate capacitively coupled PECVD apparatus)
  • the film was formed on a polyethylene naphthalate film substrate using the parallel plate capacitively coupled PECVD apparatus shown in FIG.
  • the film forming conditions were: vaporized 1,3,5,7-tetramethylcyclotetrasilazane flow rate 50 sccm, helium gas flow rate 50 sccm, chamber internal pressure 133 Pa, substrate temperature room temperature, RF power supply power 200 W, and RF power supply frequency 13.
  • the film was formed for 2 minutes under the condition of 56 MHz. The result was a film thickness of 575 nm.
  • the oxygen permeability was 0.02 cc / m 2 ⁇ day
  • the water permeability was 0.0048 g / m 2 ⁇ day.
  • the total light transmittance was 91.7%
  • the linear expansion coefficient was 11 ppm / deg.
  • the surface roughness was 0.5 nm.
  • the yellow index was 1.0.
  • Example 5 (deposition of a sealing film using 1,3,5,7-tetramethylcyclotetrasilazane by a parallel plate capacitive coupling type PECVD apparatus)
  • a sealing film was formed in the same manner as in Example 4 except that the flow rate of helium gas was changed to 50 sccm in Example 4 and the flow rate of helium gas was 50 sccm and oxygen was 50 sccm.
  • the result was a film thickness of 428 nm.
  • the oxygen permeability was 0.01 cc / m 2 ⁇ day
  • the water permeability was 0.0035 g / m 2 ⁇ day.
  • the total light transmittance was 91.9%, and the linear expansion coefficient was 10 ppm / deg.
  • the surface roughness was 0.4 nm.
  • the yellow index was 0.3.
  • Example 6 (deposition of a sealing film using 1,3,5,7-tetramethylcyclotetrasilazane by a parallel plate capacitive coupling type PECVD apparatus)
  • a sealing film was formed in the same manner as in Example 4 except that the flow rate of helium gas was changed to 50 sccm, oxygen was set to 100 sccm, and the film formation time was 0.5 minutes. The result was a film thickness of 428 nm.
  • the oxygen permeability was 0.01 cc / m 2 ⁇ day
  • the water permeability was 0.0026 g / m 2 ⁇ day.
  • the total light transmittance was 92.0%, and the linear expansion coefficient was 10 ppm / deg.
  • the surface roughness was 0.4 nm.
  • the yellow index was 0.3.
  • fraction obtained by distillation is 1,3,5,7-tetramethylcyclotetrasilazane indicates that gas chromatography, 13 C-NMR (nuclear magnetic resonance), 1 H-NMR, IR (infrared spectroscopy) ), GC-MS (gas chromatograph mass spectrometry) and the like.
  • the sealing film obtained by using the sealing film material of the present invention can be used as a densified gas barrier layer with improved mechanical strength, and can be used in devices such as FPD devices and semiconductor devices. Is possible.
  • the entire contents of the specification, claims, drawings and abstract of Japanese Patent Application No. 2010-190725 filed on August 27, 2010 are cited here as disclosure of the specification of the present invention. Incorporated.

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Abstract

　ＣＶＤ装置に適した化合物を原料として、ガスバリア及び半導体用のバリア膜、エッチストップ膜、ハードマスク膜等として使用できる有機窒化ケイ素含有膜を形成し、それらの膜を用いたガスバリア膜及び半導体デバイスを提供する。　少なくとも一つの水素原子がケイ素原子に直結し、かつ少なくとも一つの水素原子が窒素原子に直結した構造を有する有機窒化ケイ素化合物（例えば、一般式（１）～（３）で表される化合物）を原料として用い、化学気相成長法により封止膜を形成して、ガスバリア部材、ＦＰＤデバイス、半導体デバイス等に用いる。

Description

封止膜材料、封止膜及びその用途
　本発明は、有機窒化ケイ素化合物から形成された封止膜及びその用途に関するものである。殊にプラズマ励起化学気相成長法（ＰＥＣＶＤ法：Ｐｌａｓｍａ　Ｅｎｈａｎｃｅｄ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｖａｐｏｒ　Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ法）により成膜して得られた封止膜に関するものである。
　液晶ディスプレイ、有機ＥＬディスプレイに代表されるフラットパネルディスプレイ（以下、ＦＰＤ）では、その表示パネルの基材としてガラス基板が用いられるが、薄膜化、軽量化、耐衝撃性向上、フレキシブル化、更には、ロールツーロールプロセスへの適応の観点から、透明プラスチック基板への代替要求が高まっている。また、プラスチック基板に有機半導体を用いて有機トランジスタを形成したり、ＬＳＩ、Ｓｉ薄膜太陽電池、有機色素増感太陽電池、有機半導体太陽電池等を形成する試みがなされている。
　通常市販されているプラスチック基板に上記素子を形成した場合、液晶素子、有機ＥＬ素子、ＴＦＴ素子、半導体素子、太陽電池等において、形成された素子、デバイスが水、酸素に弱い為、ディスプレイの表示にダークスポットやドット抜けが発生したり、半導体素子、太陽電池等が機能しなくなり、実用に耐えない。従って、プラスチック基板としては、水蒸気、酸素ガスに対するガスバリア性能を付与したガスバリアプラスチック基板が必要となる。一方、ガスバリア性能を付与した透明プラスチックフィルムは、食料品、医薬品、電子材料、電子部品等の包装材料用途として、今後、不透明なアルミ箔ラミネートフィルムに変わって益々使用が拡大する方向にある。
　透明プラスチック基板や透明プラスチックフィルムに透明ガスバリア性能を付与する方法としては、物理的成膜法と化学気相成長法（以下、ＣＶＤ法）がある。
　窒化炭素膜を利用した提案として特許文献１があり、メタンガスと窒素ガスを用いて窒化炭素膜をＰＥＣＶＤ法で成膜して、ガラス基板と樹脂フィルムの密着層としている。また、トリメチルアミン等のアミン化合物を用いた窒化炭素膜のＰＥＣＶＤ法による成膜については、特許文献２で開示されている。半導体分野においては、特許文献３でエチレンやアセチレン等の不飽和炭素化合物と、窒素又はアンモニアを用いて形成した窒化炭素薄膜を薄膜トランジスタの層間絶縁膜やゲート絶縁膜として用いることを提案している。更に特許文献４では、電界効果トランジスタのゲート絶縁膜としてＣＶＤ法で形成した窒化炭素膜を用いることを提案している。
　しかしながら、これらの窒化炭素膜の成膜方法は、原料が二成分系であり、できた膜の組成が一定にならない。特に窒素含有量が安定しなかったり、窒素含有量が少ないという問題点を有してした。更には、ガスバリア膜として使用するには、膜が十分に緻密でない為に水蒸気や酸素に対するガスバリア性能が不十分であったり、半導体用絶縁膜として使用する為には、絶縁特性が不十分である等の課題を抱えている。
日本特開２００４－６６６６４号公報 日本特開平９－２５５３１４号公報 日本特開２００４－２７７８８２号公報 日本特開２００２－２７０８３４号公報
　本発明は、上記の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、ＣＶＤ装置に適した化合物を原料として、ガスバリア及び半導体用のバリア膜、エッチストップ膜、ハードマスク膜等として使用できる有機窒化ケイ素含有膜を形成し、それらの膜を用いたガスバリア膜及び半導体デバイスを提供することにある。
　本発明者らは、特定の有機窒化ケイ素化合物を原料として用い、ＣＶＤ法により封止膜を形成する方法が、ガスバリア用及び半導体デバイス用の緻密な膜を成膜するのに好適な方法であることを見出し、本発明を完成するに至った。
　すなわち本発明は、以下の要旨を有するものである。
［１］少なくとも一つの水素原子がケイ素原子に直結し、かつ少なくとも一つの水素原子が窒素原子に直結した構造を有する有機窒化ケイ素化合物を原料として用い、化学気相成長法により得られる膜から成ることを特徴とする封止膜。
［２］上記有機窒化ケイ素化合物が、下記一般式（１）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
 （式中、Ｒ１は水素原子、又は炭素数１～２０の炭化水素基を表す。ｎは１乃至１０の整数を表す。）
で示される鎖状又は環状構造を有する化合物である、上述の［１］に記載の封止膜。
［３］上記有機窒化ケイ素化合物が、下記一般式（２）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
 （式中、Ｒ２とＲ４は、それぞれ独立して炭素数１～２０の炭化水素基を表し、Ｒ３とＲ５は、それぞれ独立して水素原子又は炭素数１～２０の炭化水素基を表す。ｘは１乃至１０の整数を表す。）
で示される鎖状化合物である、上述の［１］又は［２］に記載の封止膜。
［４］上記有機窒化ケイ素化合物が、下記一般式（３）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
 （式中、Ｒ６は水素原子又は炭素数１～２０の炭化水素基を表し、ｙは２乃至１０の整数を表す。）
で示される環状化合物である、上述の［１］又は［２］に記載の封止膜。
［５］化学気相成長法が、プラズマ励起化学気相成長法である、上述の［１］～［４］のいずれかに記載の封止膜。
［６］化学気相成長法が、触媒化学気相成長法である、上述の［１］～［４］のいずれかに記載の封止膜。
［７］上述の［１］～［６］のいずれかに記載の封止膜を、さらに熱処理、紫外線照射処理又は電子線処理して得られる封止膜。
［８］上述の［１］～［７］のいずれかに記載の封止膜をガスバリア層として用いるガスバリア部材。
［９］上述の［１］～［７］のいずれかに記載の封止膜を含んでなるフラットパネルディスプレイデバイス。
［１０］上述の［１］～［７］のいずれかに記載の封止膜を含んでなる半導体デバイス。
［１１］一般式（１）で示される鎖状又は環状構造を有する化合物を含有する化学気相成長法用の封止膜材料。
［１２］一般式(１)で示される鎖状又は環状構造を有する化合物が、一般式（２）で示される鎖状化合物である上述の［１１］に記載の封止膜材料。
［１３］一般式(１)で示される鎖状又は環状構造を有する化合物が、一般式（３）で示される環状化合物である上述の［１１］に記載の封止膜材料。
［１４］ケイ素原子、炭素原子及び窒素原子を含有し、表面の組成が原子比でケイ素１．０に対し、窒素含有量が０．１以上１．３３以下であり、炭素含有量が０以上１．０以下であり、かつ赤外吸収スペクトルの１２００～１３００ｃｍ－１及び２８００～３２００ｃｍ－１の吸収が実質的に検出限界以下である、上述の［１］～［７］のいずれかに記載の封止膜。
［１５］水透過性が１．０×１０－２ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下である、上述の［１］～［７］、及び［１４］のいずれかに記載の封止膜。
　本発明によれば、少なくとも一つの水素原子がケイ素原子に直結し、かつ少なくとも一つの水素原子が窒素原子に直結した構造を有する有機窒化ケイ素化合物を原料として、ＣＶＤ法により得られる膜は封止膜として用いることができ、ガスバリアフィルム、ガスバリア基板用のガスバリア層として緻密かつ高機械的強度の材料を提供できる。
平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置を示した図である。 誘導結合型リモートＰＥＣＶＤ装置を示した図である。 マイクロ波ＰＥＣＶＤ装置を示した図である。
　以下、本発明の詳細について説明する。
　本発明において、ＣＶＤ法の原料として使用できる少なくとも一つの水素原子がケイ素に直結し、かつ少なくとも一つの水素原子が窒素原子に直結した構造を有する有機窒化ケイ素化合物は、特に限定されるものではないが、前述の一般式（１）で示される鎖状又は環状構造を有する化合物が好ましい。
　上記一般式（１）おいて、Ｒ１は水素原子又は炭素数１～２０の炭化水素基であり、このうち炭化水素基は飽和又は不飽和のいずれでもよく、また直鎖状、分岐鎖状、環状のいずれの構造を有してよい。また、Ｒ１どうしが互いに結合したものも本発明の範囲に含まれる。炭素数が２０を超える場合は、対応する有機ハライド等原料の調達が困難となったり、調達できたとしても純度が低い場合がある。
　Ｒ１としては、ＣＶＤ法装置での安定的使用を考慮した場合、有機窒化ケイ素化合物の蒸気圧が低くなりすぎないとの点で、好ましくは水素原子又は炭素数１～１０の飽和又は不飽和炭化水素基であり、例えば、水素原子、炭素数１～１０のアルキル基、アリール基、アリールアルキル基、アルキルアリール基、アルケニル基、アリールアルケニル基、アルケニルアリール基、アルキニル基、アリールアルキニル基、アルキニルアリール基を挙げることができる。Ｒ１どうしは同一であっても異なっても良い。
　Ｒ１の具体的な例としては、水素原子、メチル、エチル、ｎ－プロピル、ｉ－プロピル、シクロプロピル、ｎ－ブチル、ｉ－ブチル、ｓｅｃ－ブチル、ｔｅｒｔ．－ブチル、シクロブチル、ｎ－ペンチル、ｔｅｒｔ．－アミル、シクロペンチル、ｎ－ヘキシル、シクロヘキシル、２－エチルヘキシル、１－アダマンチル等のアルキル基、
　フェニル、ジフェニル、ナフチル等のアリール基、ベンジル、メチルベンジル等のアリールアルキル基、
　ｏ－トルイル、ｍ－トルイル、ｐ－トルイル、２，３－ジメチルフェニル、２，４－ジメチルフェニル、２，５－ジメチルフェニル、２，６－ジメチルフェニル、３，４－ジメチルフェニル、３，５－ジメチルフェニル、２，４，６－トリメチルフェニル、ｏ－エチルフェニル、ｍ－エチルフェニル、ｐ－エチルフェニル等のアルキルアリール基、
　ビニル、アリル、１－プロペニル、１－ブテニル、１，３－ブタジエニル、１－ペンテニル、シクロブテニル、１－シクロペンテニル、２－シクロペンテニル、シクロペンタジエニル、メチルシクロペンタジエニル、エチルシクロペンタジエニル、１－ヘキセニル、シクロヘキセニル、シクロオクテニル、シクロオクタジエニル、２，４－シクロヘキサジエニル、２，５－シクロヘキサジエニル、２，４，６－シクロヘプタトリエニル、５－ノルボルネン－２－イル等のアルケニル基、
　２－フェニル－１－エテニル等のアリールアルケニル基、
　ｏ－スチリル，ｍ－スチリル，ｐ－スチリル等のアルケニルアリール基、
　エチニル、１－プロピニル、２－プロピニル、１－ブチニル，２－ブチニル，３－ブチニル、１－ペンチニル、２－ペンチニル、３－ペンチニル、４－ペンチニル、１－ヘキシニル、３－ヘキシニル、５－ヘキシニル等のアルキニル基、
　２－フェニル－１－エチニル等のアリールアルキニル基、及び２－エチニル－２フェニル等のアルキニルアリール基からなる群から選ばれた少なくとも一種を挙げることができる。
　特に好ましくは、水素原子又は炭素数１～４の飽和炭化水素基であり、具体的には水素原子、メチル、エチル、ｎ－プロピル、ｉ－プロピル、シクロプロピル、ｎ－ブチル、ｉ－ブチル、ｓｅｃ－ブチル、ｔｅｒｔ．－ブチル、シクロブチルである。中でも、メチル、エチル、ｉ－プロピルがとりわけ好ましい。
　上記一般式（１）おいてｎは、１乃至１０の整数を表す。好ましくは、有機窒化ケイ素化合物の蒸気圧が低くなりすぎないとの点で、ｎは１～６の整数である。特に好ましくは、ｎが１～４の整数である。とりわけｎは１又は２が好ましい。
　上記一般式（１）の例としては、前述の一般式（２）で示される鎖状化合物を挙げることができる。
　上記一般式（２）おいて、Ｒ２とＲ４は、それぞれ独立して炭素数１～２０の直鎖状、分岐鎖状、環状構造を有する飽和又は不飽和の炭化水素基を用いることができる。Ｒ３とＲ５は、それぞれ独立して水素原子又は炭素数１～２０の炭化水素基であり、該炭化水素基としては直鎖状、分岐鎖状、環状構造を有する飽和又は不飽和の炭化水素基を用いることができる。また、Ｒ２とＲ４どうし、及びＲ３とＲ５どうしが互いに結合したものも本発明の範囲に含まれる。炭素数が２０を超える場合は、対応する有機ハライド等の原料の調達が困難となったり、調達できたとしても純度が低い場合がある。化学気相成長法装置での安定的使用を考慮した場合、有機窒化ケイ素化合物の蒸気圧が低くなりすぎないとの点で、Ｒ２～Ｒ５は炭素数１～１０の炭化水素基が好ましく、炭素数１～４の飽和炭化水素基が更に好ましく、具体的にはメチル、エチル、ｎ－プロピル、ｉ－プロピル、シクロプロピル、ｎ－ブチル、ｉ－ブチル、ｓｅｃ－ブチル、ｔｅｒｔ．－ブチル、シクロブチルである。特にＲ２～Ｒ５はメチル、エチル、ｉ－プロピルが好ましい。
　Ｒ２とＲ４どうし、及びＲ３とＲ５どうしは同一であっても異なっても良い。
　上記一般式（２）おいてｘは、１乃至１０の整数を表す。好ましくは、有機窒化ケイ素化合物の蒸気圧が低くなりすぎないとの点で、ｘが１～６の整数である。特に好ましくは、ｘが１～４の整数である。とりわけｘは１又は２が好ましい。
　一般式（２）で示される化合物の具体例としては、
　１－メチルジシラザン、１，１－ジメチルジシラザン、１，３－ジメチルジシラザン、１，１，３－トリメチルジシラザン、１，１，３，３－テトラメチルジシラザン
　１－メチルトリシラザン、３－メチルトリシラザン、１，３－ジメチルトリシラザン、１，５－ジメチルトリシラザン、１，１，３－トリメチルトリシラザン、１，３，５－トリメチルトリシラザン、１，１，３，５－テトラメチルトリシラザン、１，１，５，５－テトラメチルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタメチルトリシラザン、１－メチルテトラシラザン、３－メチルテトラシラザン、１，１－ジメチルテトラシラザン、１，３－ジメチルテトラシラザン、１，５－ジメチルテトラシラザン、１，７－ジメチルテトラシラザン、１，１，３－トリメチルテトラシラザン、１，１，５－トリメチルテトラシラザン、１，１，７－トリメチルテトラシラザン、１，３，５－トリメチルテトラシラザン、１，３，７－トリメチルテトラシラザン、１，１，３，５－テトラメチルテトラシラザン、１，１，３，７－テトラメチルテトラシラザン、１，１，７，７－テトラメチルテトラシラザン、１，３，５，７－テトラメチルテトラシラザン、１，１，３，５，７－ペンタメチルテトラシラザン、１，１，３，７，７－ペンタメチルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサメチルテトラシラザンが挙げられる。
　また１－メチルペンタシラザン、３－メチルペンタシラザン、５－メチルペンタシラザン、１，１－ジメチルペンタシラザン、１，３－ジメチルペンタシラザン、１，５－ジメチルペンタシラザン、１，７－ジメチルペンタシラザン、１，９－ジメチルペンタシラザン、１，１，３－トリメチルペンタシラザン、１，１，５－トリメチルペンタシラザン、１，１，７－トリメチルペンタシラザン、１，１，９－トリメチルペンタシラザン、１，３，５－トリメチルペンタシラザン、１，３，７－トリメチルペンタシラザン、１，３，９－トリメチルペンタシラザン、３，５，９－トリメチルペンタシラザン、１，１，３，５－テトラメチルペンタシラザン、１，１，３，７－テトラメチルペンタシラザン、１，１，３，９－テトラメチルペンタシラザン、１，１，５，７－テトラメチルペンタシラザン、１，１，５，９－テトラメチルペンタシラザン、１，１，７，９－テトラメチルペンタシラザン、１，３，５，７－テトラメチルペンタシラザン、１，３，５，９－テトラメチルペンタシラザン、１，５，７，９－テトラメチルペンタシラザン、１，３，５，７，９－ペンタメチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９－ヘキサメチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタメチルペンタシラザンが挙げられる。
　また１，３，５，７，９，１１－ヘキサメチルヘキサシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１１－オクタメチルヘキサシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタメチルヘプタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１３－ノナメチルヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタメチルオクタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１５－デカメチルオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナメチルノナシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１７－ウンデカメチルノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカメチルデカシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９，１９－ドデカメチルデカシラザン、１，３－ジエチルジシラザン、１，３－ジエチル－１，３－ジメチルジシラザン、１，１，３，３－テトラエチルジシラザン、１，３，５－トリエチルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタエチルトリシラザン、１，３，５，７－テトラエチルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサエチルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタエチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタエチルペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサエチルヘキサシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１１－オクタエチルヘキサシラザンが挙げられる。
　また１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタエチルヘプタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１３－ノナエチルヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタエチルオクタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１５－デカエチルオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナエチルノナシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１７－ウンデカエチルノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカエチルデカシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９，１９－ドデカエチルデカシラザン、１，３－ジｎ－プロピルジシラザン、１，１，３，３－テトラｎ－プロピルジシラザン、１，３，５－トリｎ－プロピルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタｎ－プロピルトリシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－プロピルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサｎ－プロピルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－プロピルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタｎ－プロピルペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｎ－プロピルヘキサシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１１－オクタｎ－プロピルヘキサシラザンが挙げられる。
　また１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタｎ－プロピルヘプタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１３－ノナｎ－プロピルヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタｎ－プロピルオクタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１５－デカｎ－プロピルオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナｎ－プロピルノナシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１７－ウンデカｎ－プロピルノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカｎ－プロピルデカシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９，１９－ドデカｎ－プロピルデカシラザン、１，３－ジイソプロピルジシラザン、１，３－ジイソプロピル－１，３－ジメチルジシラザン、１，３－ジイソプロピル－１，３－ジエチルジシラザン、１，１，３，３－テトライソプロピルジシラザン、１，３，５－トリイソプロピルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタイソプロピルトリシラザン、１，３，５，７－テトライソプロピルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサイソプロピルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタイソプロピルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタイソプロピルペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサイソプロピルヘキサシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１１－オクタイソプロピルヘキサシラザンが挙げられる。
　また１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタイソプロピルヘプタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１３－ノナイソプロピルヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタイソプロピルオクタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１５－デカイソプロピルオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナイソプロピルノナシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１７－ウンデカイソプロピルノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカイソプロピルデカシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９，１９－ドデカイソプロピルデカシラザン、１，３－ジｎ－ブチルジシラザン、１，１，３，３－テトラｎ－ブチルジシラザン、１，３，５－トリｎ－ブチルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタｎ－ブチルトリシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－ブチルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサｎ－ブチルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－ブチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタｎ－ブチルペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｎ－ブチルヘキサシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１１－オクタｎ－ブチルヘキサシラザンが挙げられる。
　また１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタｎ－ブチルヘプタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１３－ノナｎ－ブチルヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタｎ－ブチルオクタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１５－デカｎ－ブチルオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナｎ－ブチルノナシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１７－ウンデカｎ－ブチルノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカｎ－ブチルデカシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９，１９－ドデカｎ－ブチルデカシラザン、１，３－ジイソブチルジシラザン、１，１，３，３－テトライソブチルジシラザン、１，３，５－トリイソブチルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタイソブチルトリシラザン、１，３，５，７－テトライソブチルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサイソブチルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－ブチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタイソブチルペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサイソブチルヘキサシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１１－オクタイソブチルヘキサシラザンが挙げられる。
　また１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタイソブチルヘプタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１３－ノナイソブチルヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタイソブチルオクタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１５－デカイソブチルオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナイソブチルノナシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１７－ウンデカイソブチルノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカイソブチルデカシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９，１９－ドデカイソブチルデカシラザン、１，３－ジｓｅｃ．－ブチルジシラザン、１，３－ジｓｅｃ．－ブチル－１，３－ジメチルジシラザン、１，３－ジｓｅｃ．－ブチル－１，３－ジエチルジシラザン、１，１，３，３－テトラｓｅｃ．－ブチルジシラザン、１，３，５－トリｓｅｃ．－ブチルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタｓｅｃ．－ブチルトリシラザン、１，３，５，７－テトラｓｅｃ．－ブチルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサｓｅｃ．－ブチルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｓｅｃ．－ブチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタｓｅｃ．－ブチルペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｓｅｃ．－ブチルヘキサシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１１－オクタｓｅｃ．－ブチルヘキサシラザンが挙げられる。
　また１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタｓｅｃ．－ブチルヘプタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１３－ノナｓｅｃ．－ブチルヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタｓｅｃ．－ブチルオクタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１５－デカｓｅｃ．－ブチルオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナｓｅｃ．－ブチルノナシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１７－ウンデカｓｅｃ．－ブチルノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカｓｅｃ．－ブチルデカシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９，１９－ドデカｓｅｃ．－ブチルデカシラザンが挙げられる。
　また、１，３－ジｔｅｒｔ．－ブチルジシラザン、１，３－ジｔｅｒｔ．－ブチル－１，３－ジメチルジシラザン、１，３－ジｔｅｒｔ．－ブチル－１，３－ジエチルジシラザン、１，１，３，３－テトラｔｅｒｔ．－ブチルジシラザン、１，３，５－トリｔｅｒｔ．－ブチルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタｔｅｒｔ．－ブチルトリシラザン、１，３，５，７－テトラｔｅｒｔ．－ブチルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサｔｅｒｔ．－ブチルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｔｅｒｔ．－ブチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタｔｅｒｔ．－ブチルペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｔｅｒｔ．－ブチルヘキサシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１１－オクタｔｅｒｔ．－ブチルヘキサシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタｔｅｒｔ．－ブチルヘプタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１３－ノナｔｅｒｔ．－ブチルヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタｔｅｒｔ．－ブチルオクタシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１５－デカｔｅｒｔ．－ブチルオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナｔｅｒｔ．－ブチルノナシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１７－ウンデカｔｅｒｔ．－ブチルノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカｔｅｒｔ．－ブチルデカシラザン、１，１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９，１９－ドデカｔｅｒｔ．－ブチルデカシラザンが挙げられる。
　また１，３－ジｎ－ペンチルジシラザン、１，１，３，３－テトラｎ－ペンチルジシラザン、１，３，５－トリｎ－ペンチルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタｎ－ペンチルトリシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－ペンチルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサｎ－ペンチルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－ペンチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタｎ－ペンチルペンタシラザン、
１，３－ジｔｅｒｔ．－アミルジシラザン、１，１，３，３－テトラｔｅｒｔ．－アミルジシラザン、１，３，５－トリｔｅｒｔ．－アミルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタｔｅｒｔ．－アミルトリシラザン、１，３，５，７－テトラｔｅｒｔ．－アミルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサｔｅｒｔ．－アミルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｔｅｒｔ．－アミルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタｔｅｒｔ．－アミルペンタシラザン、１，３－ジシクロペンチルジシラザン、１，１，３，３－テトラシクロペンチルジシラザン、１，３，５－トリシクロペンチルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタシクロペンチルトリシラザン、１，３，５，７－テトラシクロペンチルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサシクロペンチルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタシクロペンチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタシクロペンチルペンタシラザンが挙げられる。
　また１，３－ジｎ－ヘキシルジシラザン、１，１，３，３－テトラｎ－ヘキシルジシラザン、１，３，５－トリｎ－ヘキシルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタｎ－ヘキシルトリシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－ヘキシルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサｎ－ヘキシルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－ヘキシルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタｎ－ヘキシルペンタシラザン、
１，３－ジシクロヘキシルジシラザン、１，３－ジシクロヘキシル－１，３－ジメチルジシラザン、１，３－ジシクロヘキシル－１，３－ジエチルジシラザン、１，１，３，３－テトラシクロヘキシルジシラザン、１，３，５－トリシクロヘキシルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタシクロヘキシルトリシラザン、１，３，５，７－テトラシクロヘキシルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサシクロヘキシルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタシクロヘキシルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタシクロヘキシルペンタシラザン、１，３－ジｎ－ヘプチルジシラザン、１，１，３，３－テトラｎ－へプチルジシラザン、１，３，５－トリｎ－へプチルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタｎ－へプチルトリシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－へプチルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサｎ－へプチルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－へプチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタｎ－へプチルペンタシラザンが挙げられる。
　また１，３－ジアダマンチルジシラザン、１，１，３，３－テトラアダマンチルジシラザン、１，３，５－トリアダマンチルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタアダマンチルトリシラザン、１，３，５，７－テトラアダマンチルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサアダマンチルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタアダマンチルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタアダマンチルペンタシラザン、
１，３－ジビニルジシラザン、１，３－ジビニル－１，３－ジメチルジシラザン、１，１，３，３－テトラビニルジシラザン、１，３，５－トリビニルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタビニルトリシラザン、１，３，５，７－テトラビニルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサビニルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタビニルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタビニルペンタシラザンが挙げられる。
　また１，３－ジフェニルジシラザン、１，３－ジフェニル－１，３－ジメチルジシラザン、１，１，３，３－テトラフェニルジシラザン、１，３，５－トリフェニルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタフェニルトリシラザン、１，３，５，７－テトラフェニルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサフェニルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタフェニルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタフェニルペンタシラザン、１，３，５－トリトルイルトリシラザン、１，１，３，５，５－ペンタトルイルトリシラザン、１，３，５，７－テトラトルイルテトラシラザン、１，１，３，５，７，７－ヘキサトルイルテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタトルイルペンタシラザン、１，１，３，５，７，９，９－ヘプタトルイルペンタシラザン、を挙げることができる。
　一般式（２）で表される化合物としては、高蒸気圧及び生成薄膜の、炭素含有量の低減の観点から、好ましくは上記のジシラザン類及びトリシラザン類であり、更に好ましくは、１，１－ジメチルジシラザン、１，３－ジメチルジシラザン、１，１，３－トリメチルジシラザン、１，１，３，３－テトラメチルジシラザンである。
　更に上記一般式（１）の例としては、前述の一般式（３）で示される環状化合物を挙げることができる。
　上記一般式（３）おいて、Ｒ６は、水素原子又は炭素数１～２０の炭化水素基であり、該炭化水素基としては直鎖状、分岐鎖状、環状構造を有する飽和又は不飽和の炭化水素基を用いることができる。また、Ｒ６どうしが互いに結合したものも本発明の範囲に含まれる。炭素数が２０を超える場合は、対応する有機ハライド等原料の調達が困難となったり、調達できたとしても純度が低い場合がある。ＣＶＤ装置での安定的使用を考慮した場合、有機窒化ケイ素化合物の蒸気圧が低くなりすぎないとの点で、Ｒ６は炭素数１～１０の炭化水素基が好ましく、炭素数１～４の飽和炭化水素基がさらに好ましく、具体的にはメチル、エチル、ｎ－プロピル、ｉ－プロピル、シクロプロピル、ｎ－ブチル、ｉ－ブチル、ｓｅｃ－ブチル、ｔｅｒｔ．－ブチル、シクロブチルである。特にＲ６はメチル、エチル、又はｉ－プロピルが好ましい。
　Ｒ６どうしは同一であっても異なっても良い。
　上記一般式（３）おいてｙは、２乃至１０の整数を表す。好ましくは、有機窒化ケイ素化合物の蒸気圧が低くなりすぎないとの点で、ｙが２～６の整数である。特に好ましくは、ｙが３又は４である。
　一般式（３）で示される化合物の具体例としては、
　１－メチルシクロジシラザン、１，３－ジメチルシクロジシラザン、１－メチルシクロトリシラザン、１，３－ジメチルシクロトリシラザン、１，３，５－トリメチルシクロトリシラザン、１－メチルシクロテトラシラザン、１，３－ジメチルシクロテトラシラザン、１，５－ジメチルシクロテトラシラザン、１，３，５－トリメチルシクロテトラシラザン、１，３，５，７－テトラメチルシクロテトラシラザン、１，３－ジメチルシクロペンタシラザン、１，５－ジメチルシクロペンタシラザン、１，３，５－トリメチルシクロペンタシラザン、１，３，７－トリメチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７－テトラメチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９－ペンタメチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサメチルシクロヘキサシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタメチルシクロヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタメチルシクロオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナメチルシクロノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカメチルシクロデカシラザンが挙げられる。
　また１－エチルシクロジシラザン、１，３－ジエチルシクロジシラザン、１－エチルシクロトリシラザン、１，３－ジエチルシクロトリシラザン、１，３，５－トリエチルシクロトリシラザン、１－エチルシクロテトラシラザン、１，３－ジエチルシクロテトラシラザン、１，５－ジエチルシクロテトラシラザン、１，３，５－トリエチルシクロテトラシラザン、１，３，５，７－テトラエチルシクロテトラシラザン、１，３－ジエチルシクロペンタシラザン、１，５－ジエチルシクロペンタシラザン、１，３，５－トリエチルシクロペンタシラザン、１，３，７－トリエチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７－テトラエチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９－ペンタエチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサエチルシクロヘキサシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタエチルシクロヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタエチルシクロオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナエチルシクロノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカエチルシクロデカシラザンが挙げられる。
　また１－ｎ－プロピルシクロジシラザン、１，３－ジｎ－プロピルシクロジシラザン、１－ｎ－プロピルシクロトリシラザン、１，３－ジｎ－プロピルシクロトリシラザン、１，３，５－トリｎ－プロピルシクロトリシラザン、１－ｎ－プロピルシクロテトラシラザン、１，３－ジｎ－プロピルシクロテトラシラザン、１，５－ジｎ－プロピルシクロテトラシラザン、１，３，５－トリｎ－プロピルシクロテトラシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－プロピルシクロテトラシラザン、１，３－ジｎ－プロピルシクロペンタシラザン、１，５－ジｎ－プロピルシクロペンタシラザン、１，３，５－トリｎ－プロピルシクロペンタシラザン、１，３，７－トリｎ－プロピルシクロペンタシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－プロピルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－プロピルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｎ－プロピルシクロヘキサシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタｎ－プロピルシクロヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタｎ－プロピルシクロオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナｎ－プロピルシクロノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカｎ－プロピルシクロデカシラザンが挙げられる。
　また１－イソプロピルシクロジシラザン、１，３－ジイソプロピルシクロジシラザン、１－イソプロピルシクロトリシラザン、１，３－ジイソプロピルシクロトリシラザン、１，３，５－トリイソプロピルシクロトリシラザン、１－イソプロピルシクロテトラシラザン、１，３－ジイソプロピルシクロテトラシラザン、１，５－ジイソプロピルシクロテトラシラザン、１，３，５－トリイソプロピルシクロテトラシラザン、１，３，５，７－テトライソプロピルシクロテトラシラザン、１，３－ジイソプロピルシクロペンタシラザン、１，５－ジイソプロピルシクロペンタシラザン、１，３，５－トリイソプロピルシクロペンタシラザン、１，３，７－トリイソプロピルシクロペンタシラザン、１，３，５，７－テトライソプロピルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９－ペンタイソプロピルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサイソプロピルシクロヘキサシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタイソプロピルシクロヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタイソプロピルシクロオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナイソプロピルシクロノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカイソプロピルシクロデカシラザンが挙げられる。
　また１－ｎ－ブチルシクロジシラザン、１，３－ジｎ－ブチルシクロジシラザン、１－ｎ－ブチルシクロトリシラザン、１，３－ジｎ－ブチルシクロトリシラザン、１，３，５－トリｎ－ブチルシクロトリシラザン、１－ｎ－ブチルシクロテトラシラザン、１，３－ジｎ－ブチルシクロテトラシラザン、１，５－ジｎ－ブチルシクロテトラシラザン、１，３，５－トリｎ－ブチルシクロテトラシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－ブチルシクロテトラシラザン、１，３－ジｎ－ブチルシクロペンタシラザン、１，５－ジｎ－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５－トリｎ－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，７－トリｎ－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｎ－ブチルシクロヘキサシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタｎ－ブチルシクロヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタｎ－ブチルシクロオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナｎ－ブチルシクロノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカｎ－ブチルシクロデカシラザンが挙げられる。
　また１－イソブチルシクロジシラザン、１，３－ジイソブチルシクロジシラザン、１－イソブチルシクロトリシラザン、１，３－ジイソブチルシクロトリシラザン、１，３，５－トリイソブチルシクロトリシラザン、１－イソブチルシクロテトラシラザン、１，３－ジイソブチルシクロテトラシラザン、１，５－ジイソブチルシクロテトラシラザン、１，３，５－トリイソブチルシクロテトラシラザン、１，３，５，７－テトライソブチルシクロテトラシラザン、１，３－ジイソブチルシクロペンタシラザン、１，５－ジイソブチルシクロペンタシラザン、１，３，５－トリイソブチルシクロペンタシラザン、１，３，７－トリイソブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７－テトライソブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９－ペンタイソブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサイソブチルシクロヘキサシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタイソブチルシクロヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタイソブチルシクロオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナイソブチルシクロノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカイソブチルシクロデカシラザンが挙げられる。
　また１－ｓｅｃ．－ブチルシクロジシラザン、１，３－ジｓｅｃ．－ブチルシクロジシラザン、１－ｓｅｃ．－ブチルシクロトリシラザン、１，３－ジｓｅｃ．－ブチルシクロトリシラザン、１，３，５－トリｓｅｃ．－ブチルシクロトリシラザン、１－ｓｅｃ．－ブチルシクロテトラシラザン、１，３－ジｓｅｃ．－ブチルシクロテトラシラザン、１，５－ジｓｅｃ．－ブチルシクロテトラシラザン、１，３，５－トリｓｅｃ．－ブチルシクロテトラシラザン、１，３，５，７－テトラｓｅｃ．－ブチルシクロテトラシラザン、１，３－ジｓｅｃ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，５－ジｓｅｃ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５－トリｓｅｃ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，７－トリｓｅｃ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７－テトラｓｅｃ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｓｅｃ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｓｅｃ．－ブチルシクロヘキサシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタｓｅｃ．－ブチルシクロヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタｓｅｃ．－ブチルシクロオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナｓｅｃ．－ブチルシクロノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカｓｅｃ．－ブチルシクロデカシラザンが挙げられる。
　また１－ｔｅｒｔ．－ブチルシクロジシラザン、１，３－ジｔｅｒｔ．－ブチルシクロジシラザン、１－ｔｅｒｔ．－ブチルシクロトリシラザン、１，３－ジｔｅｒｔ．－ブチルシクロトリシラザン、１，３，５－トリｔｅｒｔ．－ブチルシクロトリシラザン、１－ｔｅｒｔ．－ブチルシクロテトラシラザン、１，３－ジｔｅｒｔ．－ブチルシクロテトラシラザン、１，５－ジｔｅｒｔ．－ブチルシクロテトラシラザン、１，３，５－トリｔｅｒｔ．－ブチルシクロテトラシラザン、１，３，５，７－テトラｔｅｒｔ．－ブチルシクロテトラシラザン、１，３－ジｔｅｒｔ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，５－ジｔｅｒｔ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５－トリｔｅｒｔ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，７－トリｔｅｒｔ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７－テトラｔｅｒｔ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｔｅｒｔ．－ブチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｔｅｒｔ．－ブチルシクロヘキサシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３－ヘプタｔｅｒｔ．－ブチルシクロヘプタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５－オクタｔｅｒｔ．－ブチルシクロオクタシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７－ノナｔｅｒｔ．－ブチルシクロノナシラザン、１，３，５，７，９，１１，１３，１５，１７，１９－デカｔｅｒｔ．－ブチルシクロデカシラザンが挙げられる。
　また１，３－ジｎ－ペンチルシクロジシラザン、１，３，５－トリｎ－ペンチルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－ペンチルシクロテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－ペンチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｎ－ペンチルシクロヘキサシラザン、１，３－ジシクロペンチルシクロジシラザン、１，３，５－トリシクロペンチルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラシクロペンチルシクロテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタシクロペンチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサシクロペンチルシクロヘキサシラザン、１，３－ジｔｅｒｔ．－アミルシクロジシラザン、１，３，５－トリｔｅｒｔ．－アミルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラｔｅｒｔ．－アミルシクロテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｔｅｒｔ．－アミルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｔｅｒｔ．－アミルシクロヘキサシラザンが挙げられる。
　また１，３－ジｎ－ヘキシルシクロジシラザン、１，３，５－トリｎ－ヘキシルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－ヘキシルシクロテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－ヘキシルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｎ－ヘキシルシクロヘキサシラザン、１，３－ジシクロヘキシルシクロジシラザン、１，３，５－トリシクロヘキシルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラシクロヘキシルシクロテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタシクロヘキシルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサシクロヘキシルシクロヘキサシラザン、１，３－ジｎ－ヘプチルシクロジシラザン、１，３，５－トリｎ－ヘプチルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラｎ－ヘプチルシクロテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタｎ－ヘプチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサｎ－ヘプチルシクロヘキサシラザン、１，３－ジアダマンチルシクロジシラザン、１，３，５－トリアダマンチルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラアダマンチチルシクロテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタアダマンチルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサアダマンチルシクロヘキサシラザンが挙げられる。
　また１，３－ジビニルシクロジシラザン、１，３，５－トリビニルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラビニルシクロテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタビニルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサビニルシクロヘキサシラザン、１，３－ジフェニルシクロジシラザン、１，３，５－トリフェニルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラフェニルシクロテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタフェニルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサフェニルシクロヘキサシラザン、１，３－ジトルイルシクロジシラザン、１，３，５－トリトルイルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラトルイニルシクロテトラシラザン、１，３，５，７，９－ペンタトルイルシクロペンタシラザン、１，３，５，７，９，１１－ヘキサトルイルシクロヘキサシラザンを挙げることができる。
　一般式（３）で表される化合物としては、高蒸気圧及び生成薄膜の炭素含有量の低減の観点から、好ましくは上記のシクロトリシラザン類、シクロテトラシラザン類であり、更に好ましくは１，３，５－トリメチルシクロトリシラザン、１，３，５，７－テトラメチルシクロペンタシラザンである。
　上記一般式（１）～（３）の有機窒化ケイ素化合物の製造法は、特に限定されるものではないが、例えば、水素原子、炭化水素基置換ハロゲン化シラン化合物とアンモニアガスとを反応させ製造する方法、ハロゲン化シラン化合物と金属アミドとを反応させ製造する方法等を用いることができる。
　この際、ハロゲン化シラン化合物それ自身を反応媒体としてもよいが、不活性溶媒を反応媒体として用いることもできる。使用できる反応溶媒は、当該技術分野で使用されるものであれば特に限定されるものでなく、例えば、ｎ－ペンタン、ｉ－ペンタン、ｎ－ヘキサン、シクロヘキサン、ｎ－ヘプタン、ｎ－デカン等の飽和炭化水素類、トルエン、キシレン、デセン－１等の不飽和炭化水素類、ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ｔｅｒｔ．－ブチルメチルエーテル、ジブチルエーテル、シクロペンチルメチルエーテル、テトラヒドロフラン等のエーテル類を使用することができる。
　製造の際の反応温度については、通常、工業的に使用されている温度である－１００～２００℃の範囲、好ましくは、－８５～１５０℃の範囲で行うことが好ましい。反応の圧力条件は、加圧下、常圧下、減圧下いずれであっても可能である。
　合成した有機窒化ケイ素化合物の精製法については、ガラスフィルター、焼結多孔体等を用いた濾過、常圧もしくは減圧蒸留又はシリカ、アルミナ、高分子ゲルを用いたカラム分離等の精製手段を用いることができる。この際、必要に応じてこれらの手段を組み合わせて使用してもよい。
　製造に際しては、当該有機金属化合物合成の分野での方法に従う。すなわち、脱水及び脱酸素された窒素又はアルゴン雰囲気下で行い、使用する溶媒及び精製用のカラム充填剤等は、予め脱水操作を施しておくことが好ましい。また、金属残渣及びパーティクル（塵などの異物）等の不純物も除去しておくことが好ましい。
　本発明において、一般式（１）～（３）で示される鎖状又は環状構造を有する化合物は、ＣＶＤ法用の封止膜材料として用いることができる。
　本発明では、有機窒化ケイ素化合物はＣＶＤ法により成膜され、封止膜として用いることができる。封止膜としては、ケイ素原子、炭素原子及び窒素原子を含有し、表面の組成が原子比でケイ素１．０に対し、窒素含有量が０．１以上１．３３以下、好ましくは０．２以上１．３３以下であり、炭素含有量が０以上１．０以下、好ましくは０以上０．５以下であり、かつ赤外吸収スペクトルの１２００～１３００ｃｍ－１及び２８００～３２００ｃｍ－１の吸収が、実質的に検出限界以下である膜を得ることができる。このとき、膜の表面の組成は、ＸＰＳ等で測定することができる。
　赤外吸収スペクトルにおいて、１２００～１３００ｃｍ－１の吸収は、Ｓｉ－メチルの結合に由来するものであり、また２８００～３２００ｃｍ－１の吸収は、結合末端の炭化水素基の存在を示すものであるから、それらがいずれも実質的に検出限界以下であるということは、膜中の炭化水素基はすべて架橋に関与していて、結合末端として検出されるほど存在していないことを意味するものである。
　なお本発明において、赤外吸収スペクトルの特定領域の吸収が、実質的に検出限界以下であるとは、赤外吸収スペクトルのチャートを目視したときに、その吸収が観察されないことを示すものである。
　さらに本発明によれば、水透過性が１．０×１０－２ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下、好ましくは５．０×１０－３ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下の、水透過性の極めて低い封止膜を得ることができる。
　本発明で成膜に用いられるＣＶＤ法としては、例えばＰＥＣＶＤ法又は触媒化学気相成長法（Ｃａｔ．ＣＶＤ法）が挙げられる。ＰＥＣＶＤ法の種類及び用いる装置は、特に限定されるものではないが、このＰＥＣＶＤ法としては、半導体製造分野、液晶ディスプレイ製造分野、ロールツーロール方式高分子フィルムの表面処理分野等の当該技術分野で一般的に用いられるものが使用される。
　本発明では、ＰＥＣＶＤ装置において、有機窒化ケイ素化合物を気化器により気化させて成膜チャンバー内に導入し、高周波電源により成膜チャンバー内の電極に印加し、プラズマを発生させ、成膜チャンバー内のシリコン基板等にＰＥＣＶＤ薄膜を形成させることができる。この際、プラズマを発生させる目的で、ヘリウム、アルゴン、クリプトン、ネオン、キセノン等の不活性ガスと、窒化炭素の窒素含有量を向上させる目的でアンモニア、ヒドラジン、窒素等の窒素系ガスとを有機窒化ケイ素化合物と共に導入することも本発明の範囲に入る。
　ＰＥＣＶＤ装置のプラズマ発生方法については特に限定されず、当該技術で使用されている誘導結合型プラズマ、容量結合型プラズマ、ＥＣＲプラズマ等を用いることができる。またプラズマ発生源としては平行平板型、アンテナ型等の種々のものが使用でき、大気圧ＰＥＣＶＤ、減圧ＰＥＣＶＤ、加圧ＰＥＣＶＤ等、いずれの圧力条件下のＰＥＣＶＤでも用いることができる。
　この際のＰＥＣＶＤ条件としては特に限定はないが、電力としては１．０～１００００Ｗが好ましく、１．０～２０００Ｗの範囲で行うことが更に好ましい。
　具体的にＰＥＣＶＤ装置として、図１の１に平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置を示す。図１に示す平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置は、ＰＥＣＶＤ装置チャンバー内にシャワーヘッド上部電極と基板の温度制御が可能な下部電極、原料化合物をチャンバーに気化供給する気化器装置と高周波電源とマッチング回路から成るプラズマ発生装置、真空ポンプから成る排気系から成る。
　ＰＥＣＶＤ装置１は、ＰＥＣＶＤチャンバー２、原料化合物をチャンバー内に均一に供給する為のシャワーヘッドを有する上部電極３、Ｓｉ基板等の薄膜形成用基板５を設置する為の温度制御装置８を有する下部電極４、原料化合物を気化させるための気化装置９～１５、プラズマ発生源であるマッチング回路６とＲＦ電源７、チャンバー内の未反応物及び副生物を排気する為の排気装置１６から成る。１７及び１８は、アースである。
　プラズマ発生源であるマッチング回路６とＲＦ電源７は上部電極３に接続され、放電によりプラズマを発生させる。ＲＦ電源７の規格については特に限定されないが、当該技術分野で使用される電力が１～２０００Ｗ、好ましくは１０～１０００Ｗ、周波数が５０ｋＨｚ～２．５ＧＨｚ、好ましくは１００ｋＨｚ～１００ＭＨｚ、特に好ましくは２００ｋＨｚ～５０ＭＨｚのＲＦ電源を用いることができる。
　基板温度の制御は特に限定されるものでは無いが、－９０～１０００℃、好ましくは０～５００℃の範囲である。
　気化装置は、常温常圧で液体である原料化合物１３を充填し、ディップ配管と上記不活性ガスにより加圧する配管１５を備えている容器１２、液体である原料化合物１３の流量を制御する液体流量制御装置１０、液体である原料化合物１３を気化させる気化器９、上記不活性ガスを気化器経由でＰＥＣＶＤ装置チャンバー内に供給する為の配管１４とその流量を制御する気体流量制御装置１１からなる。本気化装置は、気化器９からシャワーヘッドを備えた上部電極３に配管接続されている。
　原料化合物のチャンバー内への気化供給量は特に限定されないが、０．１～１００００ｓｃｃｍ、好ましくは１０～５０００ｓｃｃｍである。また上記不活性ガスの供給量は、特に限定されないが、０．１～１００００ｓｃｃｍ、好ましくは１０～５０００ｓｃｃｍである。
　具体的にＰＥＣＶＤ装置として、図２の１９に誘導結合型リモートＰＥＣＶＤ装置を示す。図２に示す誘導結合型リモートＰＥＣＶＤ装置は、ＰＥＣＶＤ装置チャンバー上部の石英の周りにコイル状に巻かれたプラズマ発生部、温度制御が可能な基板設置部、原料化合物をチャンバーに気化供給する気化器装置と高周波電源とマッチング回路から成るプラズマ発生装置、真空ポンプを有する排気系から成る。
　ＰＥＣＶＤ装置１９は、ＰＥＣＶＤチャンバー２０、プラズマ発生部であるコイル２１と石英管２２、Ｓｉ基板等の薄膜形成用基板２４を設置する為のヒーター部２３と温度制御装置２７、原料化合物を気化させるための気化装置２８～３５、プラズマ発生源であるマッチング回路２５とＲＦ電源２６、チャンバー内の未反応物及び副生物を排気する為の排気装置３６から成る。３７はアースである。
　プラズマ発生部である石英周りのコイルはマッチング回路２５に接続され、石英管中にＲＦ電流によるアンテナ電流磁界で放電させ、プラズマを発生させる。ＲＦ電源２６の規格については特に限定されないが、当該技術分野で使用される電力が１～２０００Ｗ、好ましくは１０～１０００Ｗ、周波数が５０ｋＨｚ～２．５ＧＨｚ、好ましくは１００ｋＨｚ～１００ＭＨｚ、特に好ましくは２００ｋＨｚ～５０ＭＨｚのＲＦ電源を用いることができる。
　基板温度の制御は特に限定されるものでは無いが、－９０～１０００℃、好ましくは０～５００℃の範囲である。
　気化装置は、常温常圧で液体である原料化合物３３を充填し、ディップ配管と上記不活性ガスにより加圧する配管３５を備えている容器３２、液体である原料化合物３３の流量を制御する液体流量制御装置２９、液体である原料化合物３３を気化させる気化器２８、上記不活性ガスを気化器経由でＰＥＣＶＤ装置チャンバー内に供給する為の配管３４とその流量を制御する気体流量制御装置３０と不活性ガスとガス化した原料化合物３３をチャンバー内に均一に供給する為のシャワーヘッド３１から成る。
　原料化合物のチャンバー内への気化供給量は特に限定されないが、０．１～１００００ｓｃｃｍ、好ましくは１０～５０００ｓｃｃｍである。また、上記不活性ガスの供給量は特に限定されないが、０．１～１００００ｓｃｃｍ、好ましくは１０～５０００ｓｃｃｍである。
　原料化合物は、上記で例示したＰＥＣＶＤ装置を用いて、不活性ガスとガス化した原料化合物として、又はガス化した原料化合物としてチャンバー内に供給され、ＲＦ電源による放電によりプラズマを発生させ、温度制御された基板上に成膜される。この際のチャンバー内の圧力は特に限定されるものではないが、０．１～１００００Ｐａ、好ましくは１～５０００Ｐａである。
　具体的にＰＥＣＶＤ装置として、図３の３８にマイクロ波ＰＥＣＶＤ装置を示す。石英製チャンバー３９、Ｓｉ基板等の薄膜形成用基板４０を設置する為のヒーター部４１と温度制御装置４２、原料化合物を気化させるための気化装置４３～５０、マイクロ波発生源であるマッチング回路５１とマイクロ波発信器５２、及びマイクロ波反射板５３、チャンバー内の未反応物及び副生物を排気する為の排気装置５４から成る。
　マイクロ波発生源であるマッチング回路５１とマイクロ波発信器５２は、石英チャンバーに接続され、マイクロ波を石英チャンバー内に照射することでプラズマを発生させる。マイクロ波の周波数については特に限定されないが、当該技術分野で使用される周波数１ＭＨｚ～５０ＧＨｚ、好ましくは０．５～１０ＧＨｚ、特に好ましくは１～５ＧＨｚのマイクロ波を用いることができる。また、そのマイクロ波出力については、０．１～２００００Ｗ、好ましくは１～１００００Ｗを用いることができる。
　基板温度の制御は特に限定されるものでは無いが、－９０～１０００℃、好ましくは０～５００℃の範囲である。
　気化装置は、常温常圧で液体である原料化合物４８を充填し、ディップ配管と上記不活性ガスにより加圧する配管５０を備えている容器４７、液体である原料化合物４８の流量を制御する液体流量制御装置４４、液体である原料化合物４８を気化させる気化器４３、上記不活性ガスを気化器経由でＰＥＣＶＤ装置チャンバー内に供給する為の配管４９と、その流量を制御する気体流量制御装置４５と、不活性ガスとガス化した原料化合物４８をチャンバー内に均一に供給する為のシャワーヘッド４６から成る。
　原料化合物のチャンバー内への気化供給量は特に限定されないが、０．１～１００００ｓｃｃｍ、好ましくは１０～５０００ｓｃｃｍである。また上記不活性ガスの供給量は特に限定されないが、０．１～１００００ｓｃｃｍ、好ましくは１０～５０００ｓｃｃｍである。
　原料化合物は、上記で例示したＰＥＣＶＤ装置を用いて、不活性ガスとガス化した原料化合物として、又はガス化した原料化合物としてチャンバー内に供給され、マイクロ波の照射によりプラズマを発生させ、温度制御された基板上に成膜される。この際のチャンバー内の圧力は特に限定されるものではないが、０．１～１００００Ｐａ、好ましくは１～５０００Ｐａである。
　本発明では、上述の有機窒化ケイ素化合物から得られる封止膜を、熱処理、紫外線照射処理、又は電子線処理することにより、緻密化もしくは機械的強度が向上した封止膜を得ることができ、前記のような処理で得られた膜はガスバリア膜として好適なものとなる。
　本発明の封止膜は、ガスバリア層として用いることができ、ガスバリア部材として有用である。また、本発明の封止膜を含んでなるＦＰＤデバイス、半導体デバイス等は、デバイスとして好ましい特性を有する。
　以下に実施例を示すが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　なお、得られた膜の物性は、以下のような評価、及び測定を行った。
　膜厚測定は、アルバック社製の触針式表面形状測定器（デックタック（Ｄｅｋｔａｋ）６Ｍ）を用いた。
　酸素透過性は、ＪＩＳ　Ｋ　７１２６－１法に準拠した方法により、水透過性は、ＪＩＳ　Ｋ　７１２９Ａ法、又はＪＩＳ　Ｋ　７１２９　Ｃ法に準拠した方法により測定した。
　全光線透過率は、ＪＩＳ　Ｋ　７３６１－１法に準拠した方法により測定した。
　線膨張係数は、オーブン中で無荷重状態のフィルムサンプルを、室温から２４０℃まで５ｄｅｇ．／ｍｉｎ．で昇温し、この間のフィルム長さの変化をＣＣＤカメラにより測定することで算出した。
　表面粗さは、Ｖｅｅｃｏｏ社製の走査型プローブ顕微鏡（ＮａｎｏＳｃｏｐｅＩＩＩａ）を用い、タッピングモードＡＦＭにて測定した。
　イエローインデックスは、日本電色社製のＺＥ２０００を用い、ＪＩＳ　Ｚ－８７２２に準拠した方法により測定した。
　実施例１（平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置による１，１，３，３－テトラメチルジシラザンを用いた封止膜の成膜）
　図１に示した平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置を用いてポリエチレンナフタレートフィルム基板上に成膜した。成膜条件は、気化させた１，１，３，３－テトラメチルジシラザンの流量５０ｓｃｃｍ、ヘリウムガスの流量５０ｓｃｃｍ、チャンバー内圧１３３Ｐａ、基板温度室温、ＲＦ電源電力２００Ｗ、及びＲＦ電源周波数１３．５６ＭＨｚの条件で５分間成膜した。
　結果は、膜厚３１９０ｎｍであった。ガス透過性を測定したところ、酸素透過性０．７０ｃｃ／ｍ２・ｄａｙ、及び水透過性０．１２ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また全光線透過率は９１．７％、線膨張係数は１２ｐｐｍ／ｄｅｇ．、表面粗さは０．５ｎｍであった。また、イエローインデクスは、１．０であった。
　実施例２（平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置による１，１，３，３－テトラメチルジシラザンを用いた封止膜の成膜）
　実施例１においてヘリウムガスの流量５０ｓｃｃｍに変えて、ヘリウムガスの流量５０ｓｃｃｍ、及び酸素５０ｓｃｃｍとしたこと以外は、実施例１と同様にして封止膜を成膜した。
　結果は、膜厚４３６０ｎｍであった。ガス透過性を測定したところ、酸素透過性０．３５ｃｃ／ｍ２・ｄａｙ、及び水透過性０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また全光線透過率は９１．８％、線膨張係数は１１ｐｐｍ／ｄｅｇ．、表面粗さは０．６ｎｍであった。また、イエローインデクスは、０．４であった。
　実施例３（平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置による１，１，３，３－テトラメチルジシラザンを用いた封止膜の成膜）
　実施例１においてヘリウムガスの流量５０ｓｃｃｍに変えて酸素１００ｓｃｃｍとし、成膜時間を０．５分間としたこと以外は、実施例１と同様にして封止膜を成膜した。
　結果は、膜厚３８５ｎｍであった。ガス透過性を測定したところ、酸素透過性０．０１ｃｃ／ｍ２・ｄａｙ、及び水透過性０．００６０ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また全光線透過率は９２．０％、線膨張係数は１１ｐｐｍ／ｄｅｇ．、表面粗さは０．４ｎｍであった。また、イエローインデクスは、０．４であった。
　また、形成された封止膜の組成をＸＰＳにより測定したところ、Ｓｉ＝２４ａｔｏｍ％、Ｏ＝５３ａｔｏｍ％、Ｃ＝１８ａｔｏｍ％、及びＮ＝５ａｔｏｍ％であった。また、赤外吸収スペクトル分析で１２００～１３００ｃｍ－１及び２８００～３２００ｃｍ－１の吸収が実質的に検出限界以下であることを確認した。
　比較例１（平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置によるヘキサメチルジシラザンを用いた炭素含有酸化ケイ素封止膜の成膜）
　図１に示した平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置を用いてポリエチレンナフタレートフィルム基板上に成膜した。成膜条件は、気化させたヘキサメチルジシラザンの流量５０ｓｃｃｍ、ヘリウムガスの流量５０ｓｃｃｍ、チャンバー内圧１３３Ｐａ、基板温度室温、ＲＦ電源電力２００Ｗ、及びＲＦ電源周波数１３．５６ＭＨｚの条件で１０分間成膜した。結果は、膜厚１３７０ｎｍであった。ガス透過性を測定したところ、酸素透過性２．７３ｃｃ／ｍ２・ｄａｙ、及び水透過性１．７７ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また全光線透過率は８３．５％、線膨張係数は３０ｐｐｍ／ｄｅｇ．、表面粗さは１０ｎｍであった。また、イエローインデクスは、１１．５であった。
　また、形成された封止膜の組成をＸＰＳにより測定したところ、Ｓｉ＝３２ａｔｏｍ％、Ｃ＝６４ａｔｏｍ％、及びＮ＝４ａｔｏｍ％であった。また、赤外吸収スペクトル分析で１２００～１３００ｃｍ－１及び２８００～３２００ｃｍ－１の吸収が存在することを確認した。
　比較例２（平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置によるテトラメトキシシランを用いた炭素含有酸化ケイ素封止膜の成膜）
　図１に示した平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置を用いてポリエチレンナフタレートフィルム基板上に成膜した。成膜条件は、気化させたテトラメトキシシランの流量５０ｓｃｃｍ、ヘリウムガスの流量５０ｓｃｃｍ、チャンバー内圧１３３Ｐａ、基板温度室温、ＲＦ電源電力２００Ｗ、及びＲＦ電源周波数１３．５６ＭＨｚの条件で１０分間成膜した。
　結果は、膜厚１３６ｎｍであった。ガス透過性を測定したところ、酸素透過性１．７５ｃｃ／ｍ２・ｄａｙ、及び水透過性１．６７ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また全光線透過率は８６．４％、線膨張係数は３２ｐｐｍ／ｄｅｇ．、表面粗さは２６ｎｍであった。また、イエローインデクスは、２．４であった。
　比較例３
　使用したポリエチレンナフタレートフィルム基板のガス透過性、全光線透過率、及び線膨張係数を測定したところ、酸素透過性２１．０ｃｃ／ｍ２・ｄａｙ、及び水透過性６．７０ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また全光線透過率は８６．９％、線膨張係数は３５ｐｐｍ／ｄｅｇ．、表面粗さは１．４ｎｍであった。イエローインデクスは、０．４であった。
　実施例４（平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置による１，３，５，７－テトラメチルシクロテトラシラザンを用いた封止膜の成膜）
　図１に示した平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置を用いてポリエチレンナフタレートフィルム基板上に成膜した。成膜条件は、気化させた１，３，５，７－テトラメチルシクロテトラシラザンの流量５０ｓｃｃｍ、ヘリウムガスの流量５０ｓｃｃｍ、チャンバー内圧１３３Ｐａ、基板温度室温、ＲＦ電源電力２００Ｗ、及びＲＦ電源周波数１３．５６ＭＨｚの条件で2分間成膜した。
　結果は、膜厚５７５ｎｍであった。ガス透過性を測定したところ、酸素透過性０．０２ｃｃ／ｍ２・ｄａｙ、及び水透過性０．００４８ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また全光線透過率は９１．７％、線膨張係数は１１ｐｐｍ／ｄｅｇ．、表面粗さは０．５ｎｍであった。また、イエローインデクスは、１．０であった。
　実施例５（平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置による１，３，５，７－テトラメチルシクロテトラシラザンを用いた封止膜の成膜）
　実施例４においてヘリウムガスの流量５０ｓｃｃｍに変えて、ヘリウムガスの流量５０ｓｃｃｍ、及び酸素５０ｓｃｃｍとしたこと以外は、実施例４と同様にして封止膜を成膜した。
　結果は、膜厚４２８ｎｍであった。ガス透過性を測定したところ、酸素透過性０．０１ｃｃ／ｍ２・ｄａｙ、及び水透過性０．００３５ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また全光線透過率は９１．９％、線膨張係数は１０ｐｐｍ／ｄｅｇ．、表面粗さは０．４ｎｍであった。また、イエローインデクスは、０．３であった。
　実施例６（平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置による１，３，５，７－テトラメチルシクロテトラシラザンを用いた封止膜の成膜）
　実施例４においてヘリウムガスの流量５０ｓｃｃｍに変えて酸素１００ｓｃｃｍとし、成膜時間を０．５分間したこと以外は、実施例４と同様にして封止膜を成膜した。
　結果は、膜厚４２８ｎｍであった。ガス透過性を測定したところ、酸素透過性０．０１ｃｃ／ｍ２・ｄａｙ、及び水透過性０．００２６ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また全光線透過率は９２．０％、線膨張係数は１０ｐｐｍ／ｄｅｇ．、表面粗さは０．４ｎｍであった。また、イエローインデクスは、０．３であった。
　また、形成された封止膜の組成をＸＰＳにより測定したところ、Ｓｉ＝２４ａｔｏｍ％、Ｏ＝４９ａｔｏｍ％、Ｃ＝１８ａｔｏｍ％、及びＮ＝９ａｔｏｍ％であった。また、赤外吸収スペクトル分析で１２００～１３００ｃｍ－１及び２８００～３２００ｃｍ－１の吸収が実質的に検出限界以下であることを確認した。
　参考例１（１，１，３，３－テトラメチルジシラザンの合成）
　窒素気流下、攪拌装置を備えた５Ｌの四つ口フラスコ反応器にジエチルエーテル４．３Ｌ（リットル）、及びジメチルクロロシラン５８５ｇ（６．１９ｍｏｌ）を仕込み、０℃に冷却した。次いで、内温を０℃に保ちつつ、アンモニアガスの２７７Ｌ（１２．４ｍｏｌ）を９時間かけてバブリング（bubbling）しながら供給し、反応させた。アンモニア供給が終了した後、室温にて1５時間攪拌した。
　得られた反応溶液スラリーから副生する塩化アンモニウムを濾別し、１，１，３，３－テトラメチルジシラザンを含む無色透明のジエチルエーテル溶液を得た。得られたジエチルエーテル溶液を濃縮し、減圧蒸留により精製して目的物である１，１，３，３－テトラメチルジシラザン２８５．２ｇ（２．１８ｍｏｌ）を得た。原料であるジメチルクロロシランの目的物への転換率は、７０．３％であった。
　蒸留して得た留分が１，１，３，３－テトラメチルジシラザンであることは、ガスクロマトグラフ、１３Ｃ－ＮＭＲ（核磁気共鳴）、１Ｈ－ＮＭＲ、ＩＲ（赤外分光法）、ＧＣ-ＭＳ（ガスクロマトグラフ質量分析）などにより同定した。
　参考例２（１，３，５，７－テトラメチルシクロテトラシラザンの合成）
　窒素気流下、攪拌装置を備えた５Ｌの四つ口フラスコに反応器にジエチルエーテル３．６Ｌ、及びメチルジクロロシラン３６０ｇ（３．１３ｍｏｌ）を仕込み、０℃に冷却した。次いで、内温を０℃に保ちつつ、アンモニアガスの２７０Ｌ（１２．１ｍｏｌ）を９時間かけてバブリングしながら供給し、反応させた。アンモニア供給が終了した後、室温にて1５時間攪拌した。
　得られた反応溶液スラリーから副生する塩化アンモニウムを濾別し、１，３，５，７－テトラメチルシクロテトラシラザンを含む無色透明のジエチルエーテル溶液を得た。得られたジエチルエーテル溶液を濃縮し、減圧蒸留により精製して目的物である１，３，５，７－テトラメチルシクロテトラシラザン１１５．６ｇ（０．４９０ｍｏｌ）を得た。原料であるメチルジクロロシランの目的物への転換率は、６２．６％であった。
　蒸留して得た留分が１，３，５，７－テトラメチルシクロテトラシラザンであることは、ガスクロマトグラフ、１３Ｃ－ＮＭＲ（核磁気共鳴）、１Ｈ－ＮＭＲ、ＩＲ（赤外分光法）、ＧＣ-ＭＳ（ガスクロマトグラフ質量分析）などにより同定した。
　本発明の封止膜材料を用いて得られる封止膜は、緻密化された機械的強度の向上したガスバリア層として用いることが可能であり、ＦＰＤデバイス、半導体デバイス等のデバイスにおいて利用することが可能である。
　なお、２０１０年８月２７日に出願された日本特許出願２０１０－１９０７２５号の明細書、特許請求の範囲、図面及び要約書の全内容をここに引用し、本発明の明細書の開示として、取り入れるものである。
１　平行平板容量結合型ＰＥＣＶＤ装置
２　ＰＥＣＶＤチャンバー
３　シャワーヘッドを有する上部電極
４　下部電極
５　薄膜形成用基板
６　マッチング回路
７　ＲＦ電源
８　温度制御装置
９　気化器
１０　液体流量制御装置
１１　気体流量制御装置
１２　容器
１３　原料化合物
１４　不活性ガスを気化器経由でＰＥＣＶＤ装置チャンバー内に供給する為の配管
１５　不活性ガスにより加圧する配管
１６　排気装置
１７　アース
１８　アース
１９　誘導結合型リモートＰＥＣＶＤ装置
２０　ＰＥＣＶＤチャンバー
２１　コイル
２２　石英管
２３　ヒーター部
２４　薄膜形成用基板
２５　マッチング回路
２６　ＲＦ電源
２７　温度制御装置
２８　気化器
２９　液体流量制御装置
３０　気体流量制御装置
３１　シャワーヘッド
３２　容器
３３　原料化合物
３４　不活性ガスを気化器経由でＰＥＣＶＤ装置チャンバー内に供給する為の配管
３５　不活性ガスにより加圧する配管
３６　排気装置
３７　アース
３８　マイクロ波ＰＥＣＶＤ装置
３９　石英製チャンバー
４０　薄膜形成用基板
４１　ヒーター部
４２　温度制御装置
４３　気化器
４４　液体流量制御装置
４５　気体流量制御装置
４６　シャワーヘッド
４７　容器
４８　原料化合物
４９　不活性ガスを気化器経由でＰＥＣＶＤ装置チャンバー内に供給する為の配管
５０　不活性ガスにより加圧する配管
５１　マッチング回路
５２　マイクロ波発信器
５３　マイクロ波反射板
５４　排気装置

Claims (15)

  1. 　少なくとも一つの水素原子がケイ素原子に直結し、且つ少なくとも一つの水素原子が窒素原子に直結した構造を有する有機窒化ケイ素化合物を原料として用い、化学気相成長法により得られる膜から成ることを特徴とする封止膜。
  2. 　上記有機窒化ケイ素化合物が、下記一般式（１）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     （式中、Ｒ１は水素原子、又は炭素数１～２０の炭化水素基を表す。ｎは１乃至１０の整数を表す。）
    で示される鎖状又は環状構造を有する化合物である、請求項１に記載の封止膜。
  3. 　上記有機窒化ケイ素化合物が、下記一般式（２）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     （式中、Ｒ２とＲ４は、それぞれ独立して炭素数１～２０の炭化水素基を表し、Ｒ３とＲ５は、それぞれ独立して水素原子又は炭素数１～２０の炭化水素基を表す。ｘは１乃至１０の整数を表す。）
    で示される鎖状化合物である、請求項１又は２に記載の封止膜。
  4. 　上記有機窒化ケイ素化合物が、下記一般式（３）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
     （式中、Ｒ６は水素原子又は炭素数１～２０の炭化水素基を表し、ｙは２乃至１０の整数を表す。）
    で示される環状化合物である、請求項１又は２に記載の封止膜。
  5. 　化学気相成長法が、プラズマ励起化学気相成長法である、請求項１～４のいずれかに記載の封止膜。
  6. 　化学気相成長法が、触媒化学気相成長法である、請求項１～４のいずれかに記載の封止膜。
  7. 　請求項１～６のいずれかに記載の封止膜を、さらに熱処理、紫外線照射処理又は電子線処理して得られる封止膜。
  8. 　請求項１～７のいずれかに記載の封止膜をガスバリア層として用いるガスバリア部材。
  9. 　請求項１～７のいずれかに記載の封止膜を含んでなるフラットパネルディスプレイデバイス。
  10. 　請求項１～７のいずれかに記載の封止膜を含んでなる半導体デバイス。
  11. 　下記一般式（１）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
     （式中、Ｒ１は水素原子、又は炭素数１～２０の炭化水素基を表す。ｎは１乃至１０の整数を表す。）
    で示される鎖状又は環状構造を有する化合物を含有する化学気相成長法用の封止膜材料。
  12. 　一般式(１)で示される鎖状又は環状構造を有する化合物が、下記一般式（２）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
     （式中、Ｒ２とＲ４は、それぞれ独立して炭素数１～２０の炭化水素基を表し、Ｒ３とＲ５は、それぞれ独立して水素原子又は炭素数１～２０の炭化水素基を表す。ｘは１乃至１０の整数を表す。）
    で示される鎖状化合物である請求項１１に記載の封止膜材料。
  13. 　一般式(１)で示される鎖状又は環状構造を有する化合物が、下記一般式（３）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
     （式中、Ｒ６は水素原子又は炭素数１～２０の炭化水素基を表し、ｙは２乃至１０の整数を表す。）
    で示される環状化合物である請求項１１に記載の封止膜材料。
  14. 　ケイ素原子、炭素原子及び窒素原子を含有し、表面の組成が原子比でケイ素１．０に対し、窒素含有量が０．１以上１．３３以下であり、炭素含有量が０以上１．０以下であり、かつ赤外吸収スペクトルの１２００～１３００ｃｍ－１及び２８００～３２００ｃｍ－１の吸収が実質的に検出限界以下である、請求項１～７のいずれかに記載の封止膜。
  15. 　水透過性が１．０×１０－２ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下である、請求項１～７、及び１４のいずれかに記載の封止膜。
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