WO2011125227A1 - ハニカム構造体及び排ガス浄化装置 - Google Patents

ハニカム構造体及び排ガス浄化装置 Download PDF

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WO2011125227A1
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honeycomb
honeycomb structure
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honeycomb unit
fan
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貴彦 井戸
祥啓 古賀
巧 淺沼
恵介 丹下
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イビデン株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a honeycomb structure and an exhaust gas purification apparatus having the honeycomb structure.
  • Automobile exhaust gas contains substances such as hydrocarbon compounds, carbon monoxide, and nitrogen oxides.
  • a honeycomb structure composed of cordierite is used. Yes.
  • a catalyst supporting layer made of alumina is formed on the surface of partition walls separating a plurality of through holes, and a catalyst such as platinum, rhodium, palladium, etc. is supported on the catalyst supporting layer.
  • Patent Document 1 discloses that a heating element such as a silicon carbide material is used as a base material of a honeycomb unit, and a catalyst body having an integral structure consisting of a single honeycomb unit is placed in a catalyst container connected to an exhaust passage. A terminal is joined to the outer periphery of the catalyst body through an insulator, and the catalyst body is heated by energizing the power source from the power source through the terminal only when the catalyst body is in a predetermined temperature condition.
  • a catalytic exhaust gas purification apparatus in an internal combustion engine that is heated is disclosed.
  • Patent Document 2 discloses an exhaust gas filter in which a plurality of porous ceramic filters for purifying exhaust gas from an internal combustion engine are combined, and a pair of self-heating electrodes are provided at both ends. Yes.
  • the exhaust gas filter described in FIG. 6 of the cited document 2 is a combination of a filter having a substantially square cross section and a filter having a substantially isosceles triangular cross section, and a pair of self-heating elements at both ends of each filter. Since the electrodes are provided, if the holding sealing material is placed on the outer periphery of the exhaust gas filter, canning the metal tube increases the surface pressure at the corners of the filter, and the self-heating electrode is easily disconnected. There is a problem of becoming.
  • the present invention has been made in view of the above-described problems of the prior art.
  • the honeycomb structure and the exhaust gas purification apparatus having the honeycomb structure are capable of individually adjusting the calorific values of the central portion and the outer peripheral portion. The purpose is to provide.
  • the honeycomb structure of the present invention has a cylindrical or elliptical columnar honeycomb in which a plurality of through holes are arranged in the longitudinal direction and a plurality of honeycomb units containing conductive ceramics are bonded via an adhesive layer
  • the honeycomb unit has a fan-shaped or elliptical fan-shaped cross section perpendicular to the longitudinal direction, and a pair of electrodes is formed on an outer peripheral surface of the honeycomb unit not facing the adhesive layer.
  • the pair of electrodes extends between the honeycomb unit and the adhesive layer, and / or a pair of electrodes is formed between the outer peripheral surface of the honeycomb unit and the adhesive layer.
  • the pair of electrodes is formed in a region including a fan-shaped or elliptical fan-shaped center having a cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit.
  • the pair of electrodes is formed on the entire outer periphery of the honeycomb unit.
  • the pair of electrodes are preferably formed on outer peripheral surfaces of both end portions in the longitudinal direction of the honeycomb unit.
  • the distance between the pair of electrodes is smaller as the center of the fan shape or elliptical fan shape is closer.
  • the central angle of the fan-shaped or elliptical fan-shaped is 90 ° or less.
  • the electrodes are preferably band-shaped electrodes having a width of 3 mm or more and 30 mm or less, and the distance between the band-shaped electrodes is preferably adjusted so that the resistance between the band-shaped electrodes is substantially the same.
  • the electrode is preferably formed by thermal spraying or sputtering. *
  • a catalyst is supported on the partition walls separating the plurality of through holes, and the catalyst is desirably at least one selected from the group consisting of platinum, rhodium and palladium.
  • the conductive ceramic preferably includes silicon carbide. *
  • the exhaust gas purification apparatus of the present invention has the honeycomb structure of the present invention.
  • the present invention it is possible to provide a honeycomb structure and an exhaust gas purifying apparatus having the honeycomb structure that are capable of individually adjusting the calorific values of the central portion and the outer peripheral portion, in which the electrodes are not easily disconnected.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating a surface on which an adhesive layer of the honeycomb unit of FIG. 1 is formed. It is a figure which shows the modification of the honeycomb unit of FIG. It is a figure which shows the modification of the honeycomb unit of FIG. It is a perspective view which shows the modification of the honeycomb structure of FIG. It is a perspective view which shows the modification of the honeycomb structure of FIG. It is sectional drawing which shows an example of the exhaust gas purification apparatus of this invention.
  • FIG. 1 shows an example of the honeycomb structure of the present invention.
  • the honeycomb structure 10 four honeycomb units 11 (see FIG. 2), in which a plurality of square columnar through holes 11a are arranged in parallel in the longitudinal direction with a partition wall 11b therebetween, are bonded via an adhesive layer 12. It is cylindrical.
  • the cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11 is a fan shape having a central angle of 90 °, and the honeycomb unit 11 includes conductive ceramics.
  • a pair of strip electrodes 13 are formed on the entire outer periphery of both end portions in the longitudinal direction of each honeycomb unit 11.
  • the end of the honeycomb unit 11 includes the vicinity of the end of the honeycomb unit 11. Further, the vicinity of the end of the honeycomb unit 11 means that the distance from the end surface of the honeycomb unit 11 is 30 mm or less. Furthermore, the outer peripheral surface does not include the end surface.
  • the pair of strip electrodes 13 are formed on the outer peripheral surface not facing the adhesive layer 12 of each honeycomb unit 11, and extend between the honeycomb unit 11 and the adhesive layer 12, in addition to the honeycomb unit 11. Is formed between the outer peripheral surface of the honeycomb unit 11 and the adhesive layer 12 and is formed in a region including a fan-shaped center having a cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11. For this reason, for example, when a voltage is applied between the belt-like electrodes 13 from the automobile battery via a pair of annular conductive members electrically connected to the four pairs of belt-like electrodes 13, The current density of the current flowing in the outer peripheral portion can be made uniform.
  • the calorific values of the central part and the outer peripheral part of the honeycomb unit 11 become uniform, and the temperatures of the central part and the outer peripheral part of the honeycomb unit 11 can be made uniform. Moreover, since the same voltage is applied to the four honeycomb units 11, the temperature of the honeycomb structure 10 can be made uniform.
  • center part and outer peripheral part of the honeycomb unit 11 mean the area
  • the honeycomb structure 10 has a columnar shape, even if the holding sealing material 20 is disposed on the outer periphery of the honeycomb structure 10 and canned to the metal tube 30, the surface pressure of the outer periphery of each honeycomb unit 11 is Is uniform, it is difficult for the strip electrode 13 to be disconnected (see FIG. 8).
  • the conductive ceramic is not particularly limited as long as it can generate sufficient heat when a predetermined current is passed through the honeycomb unit 11, and examples thereof include silicon carbide doped with aluminum nitride, aluminum or the like.
  • the honeycomb unit 11 preferably has a resistance between the strip electrodes 13 of 1 to 1 ⁇ 10 3 ⁇ . If the resistance between the strip electrodes 13 of the honeycomb unit 11 is less than 1 ⁇ , even if the honeycomb unit 11 is energized, heat is not sufficiently generated due to Joule's law. On the other hand, if the resistance between the strip electrodes 13 of the honeycomb unit 11 exceeds 1 ⁇ 10 3 ⁇ , for example, even if a voltage is applied between the strip electrodes 13 using a high-capacity battery mounted in a hybrid vehicle. The current flowing through the honeycomb unit 11 becomes small, and it becomes difficult to sufficiently heat the honeycomb unit 11.
  • the distance between the strip electrodes 13 is adjusted so that the resistance between the strip electrodes 13 is substantially the same. Accordingly, when the four honeycomb units 11 are energized, the calorific values of the four honeycomb units 11 can be made substantially the same.
  • the honeycomb unit 11 preferably has a porosity of 25 to 50%.
  • the porosity of the honeycomb unit 11 is less than 25%, the heat capacity of the honeycomb unit 11 is increased and it is difficult to generate heat.
  • the porosity of the honeycomb unit 11 exceeds 50%, the strength of the honeycomb unit 11 becomes insufficient.
  • the porosity of the honeycomb unit 11 can be measured using a mercury intrusion method.
  • the honeycomb unit 11 preferably has a cross-sectional area of a cross section perpendicular to the longitudinal direction of 5 to 50 cm 2 .
  • the cross-sectional area of the cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11 is less than 5 cm 2 , the pressure loss of the honeycomb structure 10 increases.
  • the cross-sectional area of the cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11 exceeds 50 cm 2 , the strength against the thermal stress generated in the honeycomb unit 11 becomes insufficient.
  • the honeycomb unit 11 preferably has an opening ratio of a cross section perpendicular to the longitudinal direction of 50 to 85%.
  • the opening ratio of the cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11 is less than 50%, the heat capacity of the honeycomb unit 11 increases and it becomes difficult to generate heat.
  • the aperture ratio of the cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11 exceeds 85%, the strength of the honeycomb unit 11 becomes insufficient.
  • the density of the through-holes 11a having a cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11 is preferably 15.5 to 186 holes / cm 2 , more preferably 31 to 155 holes / cm 2 , and 46.5 to 124 holes. / Cm 2 is more preferable.
  • the density of the through-holes 11a having a cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11 is less than 15.5 / cm 2 , it becomes difficult for the exhaust gas and the catalyst to come into contact when the catalyst is supported on the partition walls 11b. , The purification rate of exhaust gas is reduced.
  • the density of the through holes 11a having a cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11 exceeds 186 / cm 2 , the pressure loss of the honeycomb structure 10 increases.
  • the thickness of the partition wall 11b of the honeycomb unit 11 is preferably 0.05 to 0.30 mm.
  • the thickness of the partition wall 11b is less than 0.05 mm, the strength of the honeycomb unit 11 is lowered.
  • the thickness of the partition wall 11b exceeds 0.30 mm, the heat capacity of the honeycomb unit 11 is increased and it is difficult to generate heat.
  • a catalyst may be supported on the partition walls 11 b of the honeycomb unit 11.
  • the catalyst supported on the partition wall 11b is not particularly limited as long as the exhaust gas can be purified, and examples thereof include platinum, rhodium, and palladium.
  • a catalyst supporting layer made of ⁇ -alumina is formed on the surface of the partition wall 11b, and the catalyst is supported on the catalyst supporting layer.
  • a method for producing the honeycomb unit 11 composed of silicon carbide doped with aluminum nitride is not particularly limited, and examples thereof include a method of firing a molded body formed using a raw material paste containing silicon carbide and aluminum nitride. It is done.
  • the content of aluminum nitride in the raw material paste is preferably 0.1 to 30% by mass.
  • the raw material paste may further contain an organic binder, a dispersion medium, a molding aid and the like, if necessary.
  • Methylcellulose, carboxymethylcellulose, hydroxyethylcellulose, polyethyleneglycol, a phenol resin, an epoxy resin etc. are mentioned, You may use 2 or more types together.
  • the content of the organic binder in the raw material paste is preferably 1 to 10% by mass with respect to silicon carbide.
  • the dispersion medium contained in the raw material paste is not particularly limited, but examples thereof include water and aqueous solvents such as methanol; organic solvents such as benzene, and two or more kinds may be used in combination.
  • the molding aid contained in the raw material paste is not particularly limited, and examples thereof include ethylene glycol, dextrin, fatty acid, fatty acid soap, polyalcohol and the like.
  • the method for preparing the raw material paste is not particularly limited, and examples thereof include a method of mixing using a mixer, an attritor or the like, a method of kneading using a kneader or the like.
  • the dryer used for drying the molded body is not particularly limited, and examples thereof include a microwave dryer, a hot air dryer, a dielectric dryer, a vacuum dryer, a vacuum dryer, and a freeze dryer.
  • the dried molded body is preferably degreased at 400 ° C. for 2 hours, for example.
  • the degreased molded body is preferably fired at 2200 ° C. for 3 hours in an atmosphere of an inert gas such as argon.
  • nitrogen may be introduced at the time of firing and silicon carbide may be doped with nitrogen.
  • honeycomb unit 11 a honeycomb unit including a conductive material in pores existing in the base material (aggregate) may be used.
  • the material constituting the substrate of the honeycomb unit is not particularly limited, and examples thereof include silicon carbide, aluminum titanate, cordierite, alumina, silica, zirconia, and zeolite.
  • the method for producing the honeycomb unit base material composed of silicon carbide is not particularly limited, and examples of the method for producing the honeycomb unit 11 include a method using a raw material paste not containing aluminum nitride.
  • the conductive material contained in the pores present in the substrate of the honeycomb unit is not particularly limited as long as it can generate sufficient heat when energized, but silicon; silicides such as nickel silicide, chromium silicide, and iron silicide Etc.
  • the method for forming a conductive layer containing silicon as the conductive material is not particularly limited, and examples thereof include a method of impregnating the surface of the substrate of the honeycomb unit with molten silicon or a slurry containing silicon or a silicon precursor.
  • the central angle of the fan-shaped cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit is not particularly limited as long as it is 90 ° or less, and preferably 75 ° or less. 60 ° or less is more preferable.
  • a through hole having a triangular prism shape, a hexagonal column shape, or the like may be provided instead of the through hole 11a.
  • the adhesive layer 12 preferably has a thickness of 0.5 to 2 mm.
  • the thickness of the adhesive layer 12 is less than 0.5 mm, the adhesive strength becomes insufficient.
  • the thickness of the adhesive layer 12 exceeds 2 mm, the pressure loss of the honeycomb structure 10 increases.
  • the method for adhering the honeycomb unit 11 is not particularly limited, and examples thereof include a method of drying and solidifying after applying the adhesive layer paste.
  • the adhesive layer paste is not particularly limited, and examples thereof include a mixture of inorganic binder and inorganic particles, a mixture of inorganic binder and inorganic fibers, a mixture of inorganic binder, inorganic particles, and inorganic fibers.
  • the inorganic fiber contained in the adhesive layer paste is not particularly limited, and examples thereof include alumina, silica, silicon carbide, silica alumina, glass, potassium titanate, and aluminum borate, and two or more kinds may be used in combination. Among these, silica alumina is preferable.
  • the inorganic binder contained in the adhesive layer paste is not particularly limited, but includes alumina sol, silica sol, titania sol, inorganic sol of water glass, clay minerals such as white clay, kaolin, montmorillonite, sepiolite, attapulgite, etc. You may use together. Of these, alumina sol, silica sol, and titania sol are preferable.
  • the inorganic particles contained in the adhesive layer paste are not particularly limited, and include silicon carbide, alumina, silica, titania, zirconia, ceria, mullite, etc., and two or more kinds may be used in combination. Among these, silicon carbide is preferable.
  • the adhesive layer paste may contain an organic binder.
  • the organic binder contained in the adhesive layer paste is not particularly limited, and examples thereof include polyvinyl alcohol, methyl cellulose, ethyl cellulose, carboxymethyl cellulose and the like, and two or more kinds may be used in combination.
  • an elliptical columnar honeycomb structure may be produced.
  • the honeycomb unit constituting the elliptical columnar honeycomb structure has an elliptical fan-shaped cross section perpendicular to the longitudinal direction.
  • an ellipse and an ellipse in an elliptical sector include a track shape in which two semicircles are connected by two line segments having the same length.
  • the strip electrode 13 is preferably made of metal.
  • the width of the strip electrode 13 is preferably 3 to 30 mm. If the width of the strip electrode 13 is less than 3 mm, when a voltage is applied between the strip electrodes 13, the strip electrode 13 is easily damaged. On the other hand, if the width of the strip electrode 13 exceeds 30 mm, the volume of the honeycomb unit 11 that generates heat when a voltage is applied between the strip electrodes 13 becomes small, and the honeycomb structure 10 cannot sufficiently purify the exhaust gas.
  • the method for forming the strip electrode 13 is not particularly limited, and examples thereof include thermal spraying and sputtering.
  • the strip electrode 13 formed between the honeycomb unit 11 and the adhesive layer 12 is formed such that the distance between the pair of strip electrodes 13 is constant with respect to the radial direction of the honeycomb structure 10.
  • the central portion of the honeycomb structure 10 is more likely to generate heat.
  • 4 and 5 show that the width of the strip electrode 13 is larger as it is closer to the center of the honeycomb structure 10 and the width of the strip electrode 13 is constant with respect to the radial direction of the honeycomb structure 10. It is.
  • a wave electrode or a zigzag electrode may be formed.
  • FIG. 6 shows a modification of the honeycomb structure 10.
  • a strip electrode 13 ′ extending between the honeycomb unit 11 and the adhesive layer 12 from the outer peripheral surface not facing the adhesive layer 12 of the honeycomb unit 11 is formed.
  • the structure is the same as that of the honeycomb structure 10 except for the above.
  • the pair of strip electrodes 13 ′ is formed on the outer peripheral surface not facing the adhesive layer 12 of each honeycomb unit 11 and extends between the honeycomb unit 11 and the adhesive layer 12. For this reason, for example, when a voltage is applied between the strip electrode 13 ′ from the automobile battery via a pair of annular conductive members electrically connected to the four pairs of strip electrodes 13 ′, the honeycomb unit 11
  • the current density of the current flowing in the outer peripheral portion can be made larger than the current density of the current flowing in the central portion.
  • the calorific value of the outer peripheral part of the honeycomb unit 11 can be made larger than the calorific value of the central part, and the temperature of the outer peripheral part of the honeycomb unit 11 can be made higher than the temperature of the central part.
  • the holding sealing material 20 when the holding sealing material 20 is disposed on the outer peripheral portion of the honeycomb structure 10 ′, the heat insulating performance of the holding sealing material 20 is insufficient when it can be used as an exhaust gas purification device by canning the metal tube 30. In addition, a decrease in the temperature of the outer peripheral portion of the honeycomb structure 10 ′ can be suppressed.
  • the honeycomb structure 10 ′ since the same voltage is applied to the four honeycomb units 11, when the honeycomb structure 10 ′ is used as an exhaust gas purification device, even if the heat insulation performance of the holding sealing material 20 is insufficient, the honeycomb structure Since the temperature drop of the outer peripheral portion of 10 ′ can be suppressed, the temperature of the honeycomb structure 10 ′ can be made uniform, and the occurrence of cracks can be suppressed.
  • the strip electrode 13 has the same configuration as the strip electrode 13 except for the shape.
  • FIG. 7 shows a modification of the honeycomb structure 10.
  • the honeycomb structure 10 ′′ is formed in a region including a fan-shaped center having a cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11 between the outer peripheral surface of the honeycomb unit 11 and the adhesive layer 12 instead of the strip electrode 13.
  • the structure is the same as that of the honeycomb structure 10 except that the strip electrode 13 ′′ is formed.
  • the pair of strip-shaped electrodes 13 ′′ are formed between the outer peripheral surface of the honeycomb unit 11 and the adhesive layer 12, and are formed in a region including a fan-shaped center having a cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit 11. For this reason, for example, when a voltage is applied between the belt-like electrode 13 ′′ from the automobile battery via a pair of annular conductive members electrically connected to the four pairs of belt-like electrodes 13 ′′, the honeycomb unit 11 It is possible to make the current density of the current flowing through the central portion of the honeycomb unit 11 larger than the current density of the current flowing through the outer peripheral portion, so that the heat generation amount at the central portion of the honeycomb unit 11 is made larger than the heat generation amount at the outer peripheral portion.
  • the temperature of the central part of the honeycomb unit 11 can be made higher than the temperature of the outer peripheral part. A state in which the holding sealing material 20 is arranged on the outer peripheral part of the honeycomb structure 10 ′′.
  • the same voltage is applied to the four honeycomb units 11, when the honeycomb structure 10 ′′ is used as an exhaust gas purification device, it is possible to suppress a decrease in temperature at the center of the honeycomb structure 10 ′′. Therefore, the temperature of the honeycomb structure 10 ′′ can be made uniform, and the deterioration of the exhaust gas purification ability can be suppressed.
  • the strip electrode 13 ′′ has the same configuration as the strip electrode 13 except for the shape.
  • strip electrode 13 ′′ may be extended to the outer peripheral surface not facing the adhesive layer 12 of each honeycomb unit 11. This facilitates electrical connection to the annular conductive member.
  • FIG. 8 shows an example of the exhaust gas purifying apparatus of the present invention.
  • the exhaust gas purification apparatus 100 is obtained by canning the metal tube 30 in a state where the holding sealing material 20 is disposed on the outer peripheral portion of the honeycomb structure 10.
  • an automobile battery (not shown) is connected to the strip electrode 13 of the honeycomb structure 10. For this reason, when a voltage is applied between the four strip electrodes 13 using an automobile battery, the honeycomb structure 10 can generate heat.
  • the honeycomb unit has a fan-shaped or elliptical fan-shaped cross section perpendicular to the longitudinal direction, and a pair of band-shaped electrodes are formed on the outer peripheral surface that does not face the adhesive layer of the honeycomb unit. And / or extending between the honeycomb unit and the adhesive layer and / or formed between the outer peripheral surface of the honeycomb unit and the adhesive layer and having a cross section perpendicular to the longitudinal direction of the honeycomb unit. Since it is formed in a region including the center of the shape, the amount of heat generated at the center and the outer periphery can be individually adjusted.

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Abstract

　本発明のハニカム構造体は、複数の貫通孔が長手方向に並設されていると共に、導電性セラミックスを含むハニカムユニットが接着層を介して複数個接着されている、円柱状又は楕円柱状のハニカム構造体であって、前記ハニカムユニットは、前記長手方向に垂直な断面が扇形状又は楕円扇形状であり、前記ハニカムユニットの前記接着層と対向しない外周面には、一対の電極が形成されており、該電極は、前記ハニカムユニットと前記接着層の間に延設されている、及び／又は、前記ハニカムユニットの外周面と前記接着層の間には、一対の電極が形成されており、該一対の電極は、前記ハニカムユニットの前記長手方向に垂直な断面の扇形状又は楕円扇形状の中心を含む領域に形成されている。

Description

ハニカム構造体及び排ガス浄化装置
　本発明は、ハニカム構造体及びハニカム構造体を有する排ガス浄化装置に関する。
　自動車の排ガスには、炭化水素化合物、一酸化炭素、窒素酸化物等の物質が含まれており、このような排ガスを浄化するために、コージェライトから構成されているハニカム構造体が用いられている。このようなハニカム構造体は、複数の貫通孔を隔てる隔壁の表面にアルミナからなる触媒担持層が形成されており、触媒担持層には、白金、ロジウム、パラジウム等の触媒が担持されている。
　しかしながら、排ガスの温度が低下すると、触媒担持層に担持されている触媒の機能（活性）が十分に発揮されなくなり、排ガス浄化能が低下するという問題があった。
　そこで、特許文献１には、ハニカムユニットの基材に炭化珪素質材等の発熱材を用いて、単一のハニカムユニットからなる一体構造とした触媒体を排気通路に接続された触媒容器内に絶縁体を介して内装し、前記触媒体の外周部に端子が接合され、前記触媒体が所定温度境遇内の条件のときのみ電源より端子を経て通電して基材を発熱させ、触媒体を加熱するようにした内燃機関における触媒式排気ガス浄化装置が開示されている。
　一方、特許文献２には、内燃機関の排気ガスを浄化するための多孔質セラミックス製のフィルタを複数個組み合わせてなり、両端部に一対の自己発熱用電極を設けた排気ガスフィルタが開示されている。
実開昭４９－１２４４１２号公報 特開平７－８０２２６号公報
　しかしながら、引用文献１に記載されている単一のハニカムユニットからなる一体構造とした触媒体の両端部に一対の自己発熱用電極を形成すると、触媒体の中心部の温度が低下し、排ガス浄化能が低下しやすいという問題がある。また、触媒体の外周部の断熱性能が不十分な場合には、触媒体の外周部の温度が低下し、クラックが発生しやすいという問題がある。
　引用文献２の図６に記載されている排気ガスフィルタは、断面が略正方形状のフィルタと、断面が略二等辺三角形状のフィルタを組み合わせてなり、各フィルタの両端部に一対の自己発熱用電極を設けられているため、排気ガスフィルタの外周部に保持シール材を配置した状態で、金属管にキャニングすると、フィルタの角部の面圧が大きくなって、自己発熱用電極が断線しやすくなるという問題がある。
　本発明は、上記の従来技術が有する問題に鑑み、電極が断線しにくく、中心部と外周部の発熱量を個別に調整することが可能なハニカム構造体及び該ハニカム構造体を有する排ガス浄化装置を提供することを目的とする。
　本発明のハニカム構造体は、複数の貫通孔が長手方向に並設されていると共に、導電性セラミックスを含むハニカムユニットが接着層を介して複数個接着されている、円柱状又は楕円柱状のハニカム構造体であって、前記ハニカムユニットは、前記長手方向に垂直な断面が扇形状又は楕円扇形状であり、前記ハニカムユニットの前記接着層と対向しない外周面には、一対の電極が形成されており、該一対の電極は、前記ハニカムユニットと前記接着層の間に延設されている、及び／又は、前記ハニカムユニットの外周面と前記接着層の間には、一対の電極が形成されており、該一対の電極は、前記ハニカムユニットの前記長手方向に垂直な断面の扇形状又は楕円扇形状の中心を含む領域に形成されている。
　前記一対の電極は、前記ハニカムユニットの外周の全域に形成されていることが望ましい。
前記一対の電極は、前記ハニカムユニットの前記長手方向の両端部の外周面に形成されていることが望ましい。　
前記扇形状又は楕円扇形状の中心に近い程、前記一対の電極間の距離が小さいことが望ましい。　
前記扇形状又は楕円扇形状の中心角が９０°以下であることが望ましい。　
前記電極は、幅が３ｍｍ以上３０ｍｍ以下の帯状電極であることが望ましく、前記帯状電極間の抵抗が略同一となるように、前記帯状電極間の距離が調整されていることが望ましい。　
前記電極は、溶射又はスパッタにより形成されていることが望ましい。　
前記複数の貫通孔を隔てる隔壁に触媒が担持されていることが望ましく、前記触媒は、白金、ロジウム及びパラジウムからなる群より選択される一種以上であることが望ましい。　
前記導電性セラミックスは、炭化ケイ素を含むことが望ましい。　
本発明の排ガス浄化装置は、本発明のハニカム構造体を有する。
　本発明によれば、電極が断線しにくく、中心部と外周部の発熱量を個別に調整することが可能なハニカム構造体及び該ハニカム構造体を有する排ガス浄化装置を提供することができる。
本発明のハニカム構造体の一例を示す斜視図である。 図１のハニカムユニットを示す斜視図である。 図１のハニカムユニットの接着層が形成されている面を示す図である。 図３のハニカムユニットの変形例を示す図である。 図３のハニカムユニットの変形例を示す図である。 図１のハニカム構造体の変形例を示す斜視図である。 図１のハニカム構造体の変形例を示す斜視図である。 本発明の排ガス浄化装置の一例を示す断面図である。
　次に、本発明を実施するための形態を図面と共に説明する。
　図１に、本発明のハニカム構造体の一例を示す。ハニカム構造体１０は、複数の四角柱状の貫通孔１１ａが隔壁１１ｂを隔てて長手方向に並設されているハニカムユニット１１（図２参照）が接着層１２を介して４個接着されており、円柱状である。また、ハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面は、中心角が９０°の扇形状であり、ハニカムユニット１１は、導電性セラミックスを含む。さらに、各ハニカムユニット１１の長手方向の両端部の外周の全域に一対の帯状電極１３が形成されている。
　なお、本願明細書及び請求の範囲において、ハニカムユニット１１の端部は、ハニカムユニット１１の端部の近傍を含むこととする。また、ハニカムユニット１１の端部の近傍は、ハニカムユニット１１の端面からの距離が３０ｍｍ以下であることを意味する。さらに、外周面は、端面を含まないこととする。
　一対の帯状電極１３は、各ハニカムユニット１１の接着層１２と対向しない外周面に、形成されていると共に、ハニカムユニット１１と接着層１２の間に延設されていることに加え、ハニカムユニット１１の外周面と接着層１２の間に形成されていると共に、ハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の扇形状の中心を含む領域に形成されている。このため、例えば、４個の一対の帯状電極１３と電気的に接続されている一対の円環状導電部材を経て、自動車用バッテリーから帯状電極１３間に電圧を印加すると、ハニカムユニット１１の中心部と外周部に流れる電流の電流密度を均一にすることができる。その結果、ハニカムユニット１１の中心部と外周部の発熱量が均一となり、ハニカムユニット１１の中心部と外周部の温度を均一にすることができる。また、４個のハニカムユニット１１に同一の電圧が印加されるため、ハニカム構造体１０の温度を均一にすることができる。
　なお、ハニカムユニット１１の中心部と外周部は、それぞれハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の扇形状の中心と外周までの距離を二等分した場合の中心側及び外周側の領域を意味する。
　また、ハニカム構造体１０が円柱状であるため、ハニカム構造体１０の外周部に保持シール材２０を配置した状態で、金属管３０にキャニングしても、各ハニカムユニット１１の外周部の面圧が均一になるため、帯状電極１３が断線しにくい（図８参照）。
　導電性セラミックスとしては、ハニカムユニット１１に所定の電流を流した時に十分に発熱することが可能であれば、特に限定されないが、窒化アルミニウム、アルミニウム等でドープされている炭化ケイ素等が挙げられる。
　ハニカムユニット１１は、帯状電極１３間の抵抗が１～１×１０３Ωであることが好ましい。ハニカムユニット１１の帯状電極１３間の抵抗が１Ω未満であると、ジュールの法則により、ハニカムユニット１１に通電しても十分に発熱しなくなる。一方、ハニカムユニット１１の帯状電極１３間の抵抗が１×１０３Ωを超えると、例えば、ハイブリッド車に搭載されているような高容量バッテリーを用いて帯状電極１３間に電圧を印加しても、ハニカムユニット１１に流れる電流が小さくなり、ハニカムユニット１１を十分に発熱させることが困難になる。
　なお、４個のハニカムユニット１１の抵抗にバラツキがある場合は、帯状電極１３間の抵抗が略同一となるように、帯状電極１３間の距離が調整されていることが好ましい。これにより、４個のハニカムユニット１１に通電した場合に、４個のハニカムユニット１１の発熱量を略同一とすることができる。
　ハニカムユニット１１は、気孔率が２５～５０％であることが好ましい。ハニカムユニット１１の気孔率が２５％未満であると、ハニカムユニット１１の熱容量が増大して発熱しにくくなる。一方、ハニカムユニット１１の気孔率が５０％を超えると、ハニカムユニット１１の強度が不十分になる。
　なお、ハニカムユニット１１の気孔率は、水銀圧入法を用いて測定することができる。
　ハニカムユニット１１は、長手方向に垂直な断面の断面積が５～５０ｃｍ２であることが好ましい。ハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の断面積が５ｃｍ２未満であると、ハニカム構造体１０の圧力損失が増大する。一方、ハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の断面積が５０ｃｍ２を超えると、ハニカムユニット１１に発生する熱応力に対する強度が不十分になる。
　ハニカムユニット１１は、長手方向に垂直な断面の開口率が５０～８５％であることが好ましい。ハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の開口率が５０％未満であると、ハニカムユニット１１の熱容量が増大して発熱しにくくなる。一方、ハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の開口率が８５％を超えると、ハニカムユニット１１の強度が不十分となる。
　ハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の貫通孔１１ａの密度は、１５．５～１８６個／ｃｍ２であることが好ましく、３１～１５５個／ｃｍ２がより好ましく、４６．５～１２４個／ｃｍ２がさらに好ましい。ハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の貫通孔１１ａの密度が１５．５個／ｃｍ２未満であると、隔壁１１ｂに触媒が担持されている場合に、排ガスと触媒が接触しにくくなって、排ガスの浄化率が低下する。一方、ハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の貫通孔１１ａの密度が１８６個／ｃｍ２を超えると、ハニカム構造体１０の圧力損失が増大する。
　ハニカムユニット１１の隔壁１１ｂの厚さは、０．０５～０．３０ｍｍであることが好ましい。隔壁１１ｂの厚さが０．０５ｍｍ未満であると、ハニカムユニット１１の強度が低下する。一方、隔壁１１ｂの厚さが０．３０ｍｍを超えると、ハニカムユニット１１の熱容量が増大して発熱しにくくなる。
　ハニカムユニット１１の隔壁１１ｂに触媒が担持されていてもよい。
　隔壁１１ｂに担持されている触媒としては、排ガスを浄化することが可能であれば、特に限定されないが、白金、ロジウム、パラジウム等が挙げられる。
　また、隔壁１１ｂの表面にγ－アルミナからなる触媒担持層が形成されており、触媒担持層に触媒が担持されていることが好ましい。
　窒化アルミニウムでドープされた炭化ケイ素から構成されるハニカムユニット１１を作製する方法としては、特に限定されないが、炭化ケイ素及び窒化アルミニウムを含む原料ペーストを用いて成形した成形体を焼成する方法等が挙げられる。
　原料ペースト中の窒化アルミニウムの含有量は、０．１～３０質量％であることが好ましい。
　原料ペーストは、必要に応じて、有機バインダ、分散媒、成形助剤等をさらに含んでもよい。
　原料ペーストに含まれる有機バインダとしては、特に限定されないが、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレングリコール、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　原料ペースト中の有機バインダの含有量は、炭化ケイ素に対して、１～１０質量％であることが好ましい。
　原料ペーストに含まれる分散媒としては、特に限定されないが、水、メタノール等の水性溶媒；ベンゼン等の有機溶媒が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　原料ペーストに含まれる成形助剤としては、特に限定されないが、エチレングリコール、デキストリン、脂肪酸、脂肪酸石鹸、ポリアルコール等が挙げられる。
　原料ペーストを調製する方法としては、特に限定されないが、ミキサー、アトライター等を用いて混合する方法、ニーダー等を用いて混練する方法等が挙げられる。
　原料ペーストを用いて成形する方法としては、特に限定されないが、押出成形等が挙げられる。
　成形体を乾燥する際に用いる乾燥機としては、特に限定されないが、マイクロ波乾燥機、熱風乾燥機、誘電乾燥機、減圧乾燥機、真空乾燥機、凍結乾燥機等が挙げられる。
　また、乾燥された成形体は、例えば、４００℃で２時間脱脂することが好ましい。
　さらに、脱脂された成形体は、例えば、アルゴン等の不活性ガスの雰囲気において、２２００℃で３時間焼成することが好ましい。
　なお、焼成時に窒素を導入して、炭化ケイ素を窒素でドープしてもよい。
　ハニカムユニット１１の代わりに、基材（骨材）に存在する気孔に導電材料を含むハニカムユニットを用いてもよい。
　ハニカムユニットの基材を構成する材料としては、特に限定されないが、炭化ケイ素、チタン酸アルミニウム、コージェライト、アルミナ、シリカ、ジルコニア、ゼオライト等が挙げられる。
　炭化ケイ素から構成されるハニカムユニットの基材を作製する方法としては、特に限定されないが、前述のハニカムユニット１１を作製する方法において、窒化アルミニウムを含まない原料ペーストを用いる方法等が挙げられる。
　ハニカムユニットの基材に存在する気孔に含まれる導電材料としては、通電した時に十分に発熱することが可能であれば、特に限定されないが、シリコン；ニッケルシリサイド、クロムシリサイド、鉄シリサイド等の珪化物等が挙げられる。
　導電材料として、シリコンを含む導電層を形成する方法としては、特に限定されないが、溶融シリコン又はシリコン若しくはシリコンの前駆体を含むスラリーをハニカムユニットの基材の表面に含浸させる方法等が挙げられる。
　なお、ハニカム構造体の中心部を発熱しやすくするためには、ハニカムユニット長手方向に垂直な断面の扇形状の中心角は、９０°以下であれば、特に限定されず、７５°以下が好ましく、６０°以下がさらに好ましい。
　また、貫通孔１１ａの代わりに、三角柱状、六角柱状等の貫通孔が併設されていてもよい。
　接着層１２は、厚さが０．５～２ｍｍであることが好ましい。接着層１２の厚さが０．５ｍｍ未満であると、接着強度が不十分になる。一方、接着層１２の厚さが２ｍｍを超えると、ハニカム構造体１０の圧力損失が増大する。
　ハニカムユニット１１を接着させる方法としては、特に限定されないが、接着層用ペーストを塗布した後、乾燥固化する方法が挙げられる。
　接着層用ペーストとしては、特に限定されないが、無機バインダ及び無機粒子の混合物、無機バインダ及び無機繊維の混合物、無機バインダ、無機粒子及び無機繊維の混合物等が挙げられる。
　接着層用ペーストに含まれる無機繊維としては、特に限定されないが、アルミナ、シリカ、炭化ケイ素、シリカアルミナ、ガラス、チタン酸カリウム、ホウ酸アルミニウム等が挙げられ、二種以上併用してもよい。中でも、シリカアルミナが好ましい。
　接着層用ペーストに含まれる無機バインダとしては、特に限定されないが、アルミナゾル、シリカゾル、チタニアゾル、水ガラスの無機系ゾル、白土、カオリン、モンモリロナイト、セピオライト、アタパルジャイト等の粘土鉱物等が挙げられ、二種以上併用してもよい。中でも、アルミナゾル、シリカゾル、チタニアゾルが好ましい。
　接着層用ペーストに含まれる無機粒子としては、特に限定されないが、炭化ケイ素、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニア、セリア、ムライト等が挙げられ、二種以上併用してもよい。中でも、炭化ケイ素が好ましい。
　また、接着層用ペーストは、有機バインダを含有してもよい。
　接着層用ペーストに含まれる有機バインダとしては、特に限定されないが、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、エチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等が挙げられ、二種以上併用してもよい。
　なお、円柱状のハニカム構造体１０を作製する代わりに、楕円柱状のハニカム構造体を作製してもよい。このとき、楕円柱状のハニカム構造体を構成するハニカムユニットは、長手方向に垂直な断面が楕円扇形状である。
　なお、本願明細書及び請求の範囲において、楕円及び楕円扇形における楕円は、長さが同一の２本の線分で２個の半円を接続したトラック形状を含むこととする。
　帯状電極１３は、金属から構成されることが好ましい。
　帯状電極１３の幅は、３～３０ｍｍであることが好ましい。帯状電極１３の幅が３ｍｍ未満であると、帯状電極１３間に電圧を印加すると、帯状電極１３が破損しやすくなる。一方、帯状電極１３の幅が３０ｍｍを超えると、帯状電極１３間に電圧を印加した時に発熱するハニカムユニット１１の体積が小さくなり、ハニカム構造体１０が排ガスを十分に浄化できなくなる。
　帯状電極１３を形成する方法としては、特に限定されないが、溶射、スパッタ等が挙げられる。
　なお、ハニカムユニット１１と接着層１２の間に形成されている帯状電極１３は、ハニカム構造体１０の径方向に対して、一対の帯状電極１３間の距離が一定であるように形成されているが（図３参照）、ハニカム構造体１０の中心に近い程、一対の帯状電極１３間の距離が小さくなるように形成されていてもよい（図４及び図５参照）。これにより、ハニカム構造体１０の中心部がさらに発熱しやすくなる。なお、図４及び図５は、それぞれハニカム構造体１０の中心に近い程、帯状電極１３の幅が大きい場合及びハニカム構造体１０の径方向に対して、帯状電極１３の幅が一定である場合である。
　また、帯状電極１３の代わりに、波状電極、ジグザグ電極が形成されていてもよい。
　図６に、ハニカム構造体１０の変形例を示す。ハニカム構造体１０’は、帯状電極１３の代わりに、ハニカムユニット１１の接着層１２と対向しない外周面からハニカムユニット１１と接着層１２の間に延設されている帯状電極１３’が形成されている以外は、ハニカム構造体１０と同一の構成である。
　一対の帯状電極１３’は、各ハニカムユニット１１の接着層１２と対向しない外周面に、形成されていると共に、ハニカムユニット１１と接着層１２の間に延設されている。このため、例えば、４個の一対の帯状電極１３’と電気的に接続されている一対の円環状導電部材を経て、自動車用バッテリーから帯状電極１３’間に電圧を印加すると、ハニカムユニット１１の外周部に流れる電流の電流密度を中心部に流れる電流の電流密度よりも大きくすることができる。その結果、ハニカムユニット１１の外周部の発熱量を中心部の発熱量よりも大きくすることができ、ハニカムユニット１１の外周部の温度を中心部の温度よりも高くすることができる。このため、ハニカム構造体１０’の外周部に保持シール材２０を配置した状態で、金属管３０にキャニングして排ガス浄化装置として用いる場合に、保持シール材２０の断熱性能が不十分であっても、ハニカム構造体１０’の外周部の温度の低下を抑制することができる。また、４個のハニカムユニット１１に同一の電圧が印加されるため、ハニカム構造体１０’を排ガス浄化装置として用いる場合に、保持シール材２０の断熱性能が不十分であっても、ハニカム構造体１０’の外周部の温度の低下を抑制することができることから、ハニカム構造体１０’の温度を均一にすることができ、クラックの発生を抑制することができる。
　なお、帯状電極１３’は、形状を除いて、帯状電極１３と同一の構成である。
　図７に、ハニカム構造体１０の変形例を示す。ハニカム構造体１０”は、帯状電極１３の代わりに、ハニカムユニット１１の外周面と接着層１２の間のハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の扇形状の中心を含む領域に形成されている帯状電極１３”が形成されている以外は、ハニカム構造体１０と同一の構成である。
　一対の帯状電極１３”は、ハニカムユニット１１の外周面と接着層１２の間に形成されていると共に、ハニカムユニット１１の長手方向に垂直な断面の扇形状の中心を含む領域に形成されている。このため、例えば、４個の一対の帯状電極１３”と電気的に接続されている一対の円環状導電部材を経て、自動車用バッテリーから帯状電極１３”間に電圧を印加すると、ハニカムユニット１１の中心部に流れる電流の電流密度を外周部に流れる電流の電流密度よりも大きくすることができる。その結果、ハニカムユニット１１の中心部の発熱量を外周部の発熱量よりも大きくすることができ、ハニカムユニット１１の中心部の温度を外周部の温度よりも高くすることができる。ハニカム構造体１０”の外周部に保持シール材２０を配置した状態で、金属管３０にキャニングして排ガス浄化装置として用いる場合に、慣性の法則に従い、ハニカム構造体１０”の中心部に近い程、排ガスの流速が大きくなるので、温度が低下しやすいが、ハニカム構造体１０”の中心部の温度の低下を抑制することができる。また、４個のハニカムユニット１１に同一の電圧が印加されるため、ハニカム構造体１０”を排ガス浄化装置として用いる場合に、ハニカム構造体１０”の中心部の温度の低下を抑制することができることから、ハニカム構造体１０”の温度を均一にすることができ、排ガス浄化能の低下を抑制することができる。
　なお、帯状電極１３”は、形状を除いて、帯状電極１３と同一の構成である。
　また、帯状電極１３”は、各ハニカムユニット１１の接着層１２と対向しない外周面に延接されていてもよい。これにより、円環状導電部材と電気的に接続されやすくなる。
　図８に、本発明の排ガス浄化装置の一例を示す。排ガス浄化装置１００は、ハニカム構造体１０の外周部に保持シール材２０を配置した状態で、金属管３０にキャニングすることにより得られる。また、ハニカム構造体１０の帯状電極１３には、自動車用のバッテリー（不図示）が接続されている。このため、自動車用のバッテリーを用いて、４個の帯状電極１３間に電圧を印加すると、ハニカム構造体１０を発熱させることができる。
　以上のように、本発明のハニカム構造体は、円柱状又は楕円柱状であるため、電極が断線しにくい。また、本発明のハニカム構造体は、ハニカムユニットは、長手方向に垂直な断面が扇形状又は楕円扇形状であり、一対の帯状電極が、ハニカムユニットの接着層と対向しない外周面に、形成されていると共に、ハニカムユニットと接着層の間に延設されている、及び／又は、ハニカムユニットの外周面と接着層の間に形成されていると共に、ハニカムユニットの長手方向に垂直な断面の扇形状の中心を含む領域に形成されているため、中心部と外周部の発熱量を個別に調整することができる。
　１０、１０’、１０”　　ハニカム構造体
　１１　　ハニカムユニット
　１１ａ　　貫通孔
　１１ｂ　　隔壁
　１２　　接着層
　１３、１３’、１３”　　帯状電極
　２０　　保持シール材
　３０　　金属管
　１００　　排ガス浄化装置

Claims (12)

  1. 　複数の貫通孔が長手方向に並設されていると共に、導電性セラミックスを含むハニカムユニットが接着層を介して複数個接着されている、円柱状又は楕円柱状のハニカム構造体であって、
    　前記ハニカムユニットは、前記長手方向に垂直な断面が扇形状又は楕円扇形状であり、
    　前記ハニカムユニットの前記接着層と対向しない外周面には、一対の電極が形成されており、該一対の電極は、前記ハニカムユニットと前記接着層の間に延設されている、及び／又は、前記ハニカムユニットの外周面と前記接着層の間には、一対の電極が形成されており、該一対の電極は、前記ハニカムユニットの前記長手方向に垂直な断面の扇形状又は楕円扇形状の中心を含む領域に形成されていることを特徴とするハニカム構造体。
  2. 　前記一対の電極は、前記ハニカムユニットの外周の全域に形成されていることを特徴とする請求項１に記載のハニカム構造体。
  3. 　前記一対の電極は、前記ハニカムユニットの前記長手方向の両端部に形成されていることを特徴とする請求項１又は２に記載のハニカム構造体。
  4. 　前記扇形状又は楕円扇形状の中心に近い程、前記一対の電極間の距離が小さいことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
  5. 　前記扇形状又は楕円扇形状の中心角が９０°以下であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
  6. 　前記電極は、幅が３ｍｍ以上３０ｍｍ以下の帯状電極であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
  7. 前記帯状電極間の抵抗が略同一となるように、前記帯状電極間の距離が調整されていることを特徴とする請求項６に記載のハニカム構造体。
  8. 前記電極は、溶射又はスパッタにより形成されていることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
  9. 前記複数の貫通孔を隔てる隔壁に触媒が担持されていることを特徴とする請求項１乃至８のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
  10. 前記触媒は、白金、ロジウム及びパラジウムからなる群より選択される一種以上であることを特徴とする請求項９に記載のハニカム構造体。
  11. 前記導電性セラミックスは、炭化ケイ素を含むことを特徴とする請求項１乃至１０のいずれか一項に記載のハニカム構造体。
  12. 請求項１乃至１１のいずれか一項に記載のハニカム構造体を有することを特徴とする排ガス浄化装置。
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