WO2011062417A2 - 실링부가 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 코팅되어 안전성이 향상된 파우치형 전지 및 그 제조 방법 - Google Patents
실링부가 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 코팅되어 안전성이 향상된 파우치형 전지 및 그 제조 방법 Download PDFInfo
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Definitions
- the present invention relates to a lithium secondary battery, and more particularly, to a pouch type lithium secondary battery having a form in which an electrode structure including a positive electrode, a negative electrode, and a separator is accommodated in a pouch.
- lithium secondary batteries such as lithium ion batteries and lithium ion polymer batteries is high.
- secondary batteries are classified according to the structure of the electrode assembly having a cathode / separation membrane / cathode structure.
- a jelly having a structure in which long sheet-shaped anodes and cathodes are wound with a separator interposed therebetween -Roll (electrode) electrode assembly, a stack (stacked type) electrode assembly in which a plurality of positive and negative electrodes cut in units of a predetermined size are sequentially stacked with a separator, and the positive and negative electrodes of a predetermined unit are interposed through a separator
- a stacked / folding electrode assembly having a structure in which a bi-cell or full cells stacked in a state are wound.
- a pouch-type battery having a structure in which a stack type or a stack / fold type electrode assembly is incorporated into a pouch type battery case of an aluminum laminate sheet has attracted much attention due to its low manufacturing cost, small weight, and easy shape deformation. Its usage is also gradually increasing.
- FIG. 1 is a schematic exploded perspective view of a general structure of a conventional representative pouch type secondary battery.
- the pouch type secondary battery 10 may include an electrode assembly 30, electrode tabs 31 and 32 extending from the electrode assembly 30, and electrodes welded to the electrode tabs 31 and 32.
- a battery case 20 accommodating the leads 40 and 41 and the electrode assembly 30.
- the electrode assembly 30 is a power generator in which a positive electrode and a negative electrode are sequentially stacked in a state where a separator is interposed therebetween, and has a stack type or a stack / fold type structure.
- the electrode tabs 31 and 32 extend from each of the electrode plates of the electrode assembly 30, and the electrode leads 40 and 41 may include a plurality of electrode tabs 31 and 32 extending from each of the electrode plates. , Respectively, are electrically connected by welding, and part of the battery case 20 is exposed to the outside. In addition, an insulating film 50 is attached to a portion of the upper and lower surfaces of the electrode leads 40 and 41 to increase the sealing degree with the battery case 20 and to secure an electrical insulation state.
- the battery case 20 includes a case body 22 including a recess 23 having a concave shape in which the electrode assembly 30 may be seated, and a cover 21 integrally connected to the body 22.
- the battery is completed by adhering both sides 24 and the upper end 25, which are the contact portions, in the state in which the electrode assembly 30 is accommodated in the accommodating portion 23.
- the battery case 20 is formed of an aluminum laminate structure of a resin layer, a metal foil layer, and a resin layer, and applies heat and pressure to both side portions 24 and the upper end portion 25 of the cover 21 and the main body 22 which are in contact with each other.
- the resin layer is bonded by fusion bonding. Both sides 24 are in direct contact with the same resin layer of the upper and lower battery cases 20, so that uniform sealing is possible by melting.
- the electrode leads 40 and 41 protrude from the upper end 25, the electrode leads 40 may be improved in consideration of the thickness of the electrode leads 40 and 41 and heterogeneity with the material of the battery case 20.
- the heat-sealing is carried out in the state which interposed the insulating film 50 between 40 and 41. FIG.
- an electrode assembly formed by stacking or winding a cathode, a separator, and an anode is placed in a pouch in a sealed state. Then, the upper and lower pouch membranes are heat-sealed at the open edges of the pouches.
- Pouches used in such pouch-type batteries are generally composed of a multilayer film of a metal foil layer and a synthetic resin layer covering the same. When this is used, the weight of the battery can be significantly reduced than when using a metal can.
- Aluminum is usually used as a metal forming a foil in a multilayer film pouch.
- the polymer film forming the inner layer of the pouch film protects the metal foil from the electrolyte and prevents short circuit between the positive electrode, the negative electrode, and the electrode tabs.
- the metal foil constituting the pouch film interlayer remains small but exposed. Therefore, even when the edge portions of both sides are folded and the protective circuit board is attached to the electrode tab side in the bare cell state, the metal foil is still exposed at the edge portion of the pouch.
- the metal foil of the pouch film When the core pack battery is directly loaded into the hard case or the battery box of the product while the metal foil is exposed, the metal foil of the pouch film may be connected to the negative electrode of the battery through the hard case or the circuit part or other conductor in the battery box.
- the metal foil of the pouch film, the conductor of the protective circuit board, the conductor of the hard case or the battery box, and the battery negative electrode may be electrically connected by a path.
- the aluminum foil of the negative electrode and the current collector are connected directly or indirectly to the metal foil of the pouch film, and the aluminum foil of the pouch film may be corroded by electrochemical action. Corrosion may accelerate in the presence of leaked electrolyte components or moisture.
- the polymer layer of the pouch membrane alone will not be able to prevent water and oxygen inflows sufficiently. If the pouch's blocking ability drops, the battery may malfunction. That is, when the organic electrolyte of the electrolyte separator is evaporated or external moisture or oxygen is introduced, abnormalities such as swelling may occur in the pouch, resulting in battery disposal, performance deterioration, and shortened lifespan.
- the area where the protective circuit board (not shown) connected to the electrode tab is located when the electrode tabs 37 and 38 are bent is an empty space not occupied by the groove 54 of the pouch. Therefore, even when the edge 23 is folded twice, the end portion 231 of the edge is not covered by the side wall surface 541 of the groove constituting the groove 54. In this space, the edge end 231 is still exposed and is likely to be electrically connected to a protective circuit board or the like located therein.
- lithium secondary batteries have been widely used as unit cells (battery cells) of medium and large battery packs. Recently, as with small battery packs, lithium secondary batteries that provide high output / capacity have been studied. Are on stage. However, lithium secondary batteries have a problem in that they are fundamentally low in safety. One of the main causes of abnormal operation in the medium and large battery packs is an electrical short. Pouch type battery is a strong candidate as a unit cell of a medium-large battery pack due to various advantages, but has a low mechanical rigidity of the battery case and a high risk of fire when the aluminum foil is exposed as described above. In the medium-large battery pack in which a plurality of unit cells are electrically connected for the purpose of high output capacity, such ignition is a very serious risk factor that impairs safety.
- a pouch type secondary battery capable of solving the above problems and preventing an electric short circuit between the pouch metal foil and the battery negative electrode, and preventing the occurrence of battery abnormalities due to corrosion of the metal foil. Accordingly, in the manufacture of a pouch-type lithium secondary battery comprising a pouch having a groove formed therein and a flange formed by being fused to the periphery of the electrode assembly in order to supplement the problems of the prior art, the edge The end of the coating to the flame retardant and heat-resistant material to solve this problem.
- the present invention is to eliminate the problems described above, the edge end of the pouch exposed metal foil constituting the multilayer pouch film is electrically connected to the other metal forming the electrode through a protective circuit board, a conductor in the hard case, and the like. It is an object of the present invention to provide a pouch-type lithium secondary battery having improved safety that prevents the connection and reduces the risk of ignition caused by a short circuit.
- an object of the present invention is to provide a medium-large battery pack including such a secondary battery as a unit cell.
- the present invention includes an electrode assembly comprising a positive electrode, a separator, a negative electrode, a pouch having a groove accommodating the electrode combination and an edge formed in a flange shape by being fused around the groove.
- a pouch type lithium secondary battery comprising: at least a portion of an edge formed in the flange shape, wherein an edge portion of the edge is covered with a flame-retardant and heat-resistant resin composition in which a flame-retardant material and a heat-resistant material are combined with a thermoplastic resin or a thermosetting resin;
- a pouch type lithium secondary battery having improved safety.
- a flame-retardant and heat-resistant resin composition in which a flame-retardant material and a heat-resistant material are blended in the thermoplastic resin or the thermosetting resin covers the entire end portion of the edge except for a portion in which the electrode tabs installed on the anode and the cathode are drawn out of the pouch. It is characterized in that it is formed to.
- the flame retardant and heat resistant resin composition in which a flame retardant material and a heat resistant material are combined with the thermoplastic resin or the thermosetting resin is formed of a flame retardant and heat resistant tape.
- the pouch has a quadrangular shape when viewed in the thickness direction of the groove, and on both sides of the pouch, the edge is bent once in the direction in which the groove is formed, and the flame-retardant material and the heat-resistant material in the thermoplastic resin or the thermosetting resin
- a flame-retardant and heat-resistant tape composed of a flame-retardant and heat-resistant resin composition blended with a material is characterized in that a part of the width is attached to the edge and the other part of the width is attached to the groove forming surface around the end of the edge.
- the pouch has a quadrangular shape when viewed in the thickness direction of the groove, and the edges on both sides of the pouch are bent in a half to overlap each other, and the overlapping edges are again in the groove direction.
- the flame-retardant and heat-resistant resin composition in which the flame-retardant material and the heat-resistant material are blended with the thermoplastic resin or the thermosetting resin is covered only at the edge end portions of two corner portions where one side and the two sides meet each other when a protective circuit board is installed. It is characterized by.
- the flame retardant material is characterized in that one or more mixtures selected from the group consisting of halogen-based flame retardant, phosphorus-based flame retardant, nitrogen-based flame retardant and inorganic compound flame retardant.
- the halogen-based flame retardant is tribromo phenoxyethane, tetra bromo bisphenol-A (TBBA), octabromo diphenyl ether (OBDPE), brominated epoxy, brominated polycarbonate oligomo, chlorinated paraffin, chlorinated polyethylene and alicyclic It is characterized in that one or more mixtures selected from the group consisting of a group chlorine-based flame retardant.
- the phosphorus flame retardant is one or two selected from the group consisting of phosphates such as ammonium phosphate, phosphine oxide, phosphine oxide diols, phosphites, phosphonates, triaryl phosphate, alkyldiaryl phosphate, trialkyl phosphate and resorcinaol bisdiphenyl phosphate (RDP) It is characterized by the above mixture.
- phosphates such as ammonium phosphate, phosphine oxide, phosphine oxide diols, phosphites, phosphonates, triaryl phosphate, alkyldiaryl phosphate, trialkyl phosphate and resorcinaol bisdiphenyl phosphate (RDP) It is characterized by the above mixture.
- the nitrogen-based flame retardant is characterized in that one or more mixtures selected from the group consisting of melamine, melamine phosphate and melamine cyanurate.
- the inorganic compound flame retardant in the present invention is characterized in that one or more mixtures selected from the group consisting of aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, antimony oxide, tin hydroxide, tin oxide, molybdenum oxide, zirconium compound, borate and calcium salt.
- the heat-resistant material is characterized in that the copper-based heat-resistant agent or phosphite-based heat-resistant agent.
- the phosphite-based heat-resistant agent is bis (2,6-di-tert-butyl-4-methylphenyl) pentaerythritol-di-phosphite, tetrakis [methylene-3- (laurylthio) propio Nate] methane, triphenylphosphite, trilauryl phosphite, tris (nonylphenyl) phosphite, tri-iso-octyl-phosphite, trioleyl phosphite, tris (2,4-di-tertiary-butyl Phenyl) phosphite, diphenyl-nonylphenyl-phosphite, phenyl-di-isodecyl-phosphite, and trilauryl-tri-thio-phosphite.
- the secondary battery is characterized in that the lithium ion battery or lithium polymer battery.
- the present invention provides a medium-large battery pack comprising one or two or more secondary batteries in order to achieve the above object.
- At least some or all of the unit cells are connected in series to the battery pack, and at least one or two or more unit cells of the series cells of the series connection are configured as the secondary battery.
- the edge of the edge is a flame-retardant material and By coating with a heat-resistant material to prevent the electrical short between the pouch metal foil and the battery negative electrode, it is possible to prevent the metal foil from corrosion caused battery abnormality.
- FIG. 1 is an exploded perspective view illustrating a general structure of a typical representative pouch type secondary battery.
- Figure 2 is a view showing a method of folding the edge of the flange once in two sides of the pouch.
- FIG 3 is a view showing a method of folding the edge of the flange form twice on the left and right sides of the pouch twice.
- FIG. 4 is a perspective view schematically illustrating a lithium secondary battery according to an embodiment of the present invention, in which two sides of the pouch are covered with a resin composition including flame retardant and heat-resistant materials at edges formed in a flange form at left and right sides thereof.
- Figure 5 is a lithium secondary battery according to an embodiment of the present invention, schematically showing a state covered with a resin composition containing a flame-retardant and heat-resistant material after folding the edge of the flange form once in the left and right sides of the pouch. Perspective view.
- Figure 6 is a lithium secondary battery according to another embodiment of the present invention, after folding the edge in the form of a flange twice on the left and right sides of the pouch twice and schematically covered with a resin composition comprising a flame-retardant and heat-resistant material It is a perspective view shown.
- the pouch-type lithium secondary battery of the present invention for achieving the above object is an electrode assembly comprising a positive electrode, a separator, a negative electrode, a groove for accommodating the electrode assembly and the upper and lower portions are fused to the periphery around the groove formed in the flange form
- a pouch type lithium secondary battery comprising a pouch having a branch, wherein at least a portion of the edge is covered with a flame retardant and heat resistant resin composition in which a flame retardant and a heat resistant substance are blended with a thermoplastic resin or a thermosetting resin.
- the flame-retardant and heat-resistant resin composition may be formed of a fire retardant coating composition to surround the entire end of the edge except for the portion where the electrode tab is drawn out, and in the form of an adhesive tape, flame-retardant and heat-resistant tape, etc. It can be formed as.
- the pouch is roughly rectangular when viewed in the thickness direction of the groove or in view of the thickness of the groove, and the edges on both sides of the pouch are generally bent in the direction in which the groove is formed.
- a flame-retardant and heat-resistant resin composition in which a flame-retardant material and a heat-resistant material are blended in a thermoplastic resin or a thermosetting resin is formed and attached in the form of an adhesive tape
- the flame-retardant and heat-resistant tape composed of the flame-retardant and heat-resistant resin composition adheres to the edge of the edge A portion of the tape width is attached to the edge, and the other portion is attached to the sidewall or bottom of the groove to cover the edge end and allow the bent edge to be in close contact with the pouch groove.
- the fire-retardant coating functions to suppress the propagation of the flame to the combustible material by tightly surrounding the surface of the combustible material.
- the flame-retardant and heat-resistant resin composition for fireproof coating formation in this invention is a composition used in order to form a fireproof coating on the surface of a pouch.
- the flame-retardant and heat-resistant resin composition of the present invention is a mixture of a flame-retardant material and a heat-resistant material in a thermoplastic resin or a thermosetting resin.
- the flame-retardant and heat resistant resin composition of this invention shall generically refer to the resin composition which makes one of a thermoplastic resin and a thermosetting resin a matrix.
- thermoplastic resin used for this invention a conventionally well-known thing can be used widely, For example, polyethylene, polypropylene, polyisopurene, polyester (polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, etc.), polybutadiene, a styrene resin , Impact resistant polystyrene, acrylonitrile-styrene resin (AS resin), acrylonitrile-butadiene-styrene resin (ABS resin), methyl methacrylate-butadiene-styrene resin (MBS resin), methyl methacrylate-acrylo Nitrile-butadiene-styrene resin (MABS resin), acrylonitrile-acrylic rubber-styrene resin (AAS resin), polymethyl (meth) acrylate, polycarbonate, modified polyphenylene ether (PPE), polyamide, Polyphenylene sulfide, polyimide, polyether ether ketone, polys
- thermoplastic resins polyesters, ABS resins, polycarbonates, modified polyphenylene ethers, polyamides and the like can be preferably used.
- the thermoplastic resin is used alone or in combination of two or more thereof.
- thermosetting resin in this invention a conventionally well-known thing can be used widely, A polyurethane, a phenol resin, melamine resin, urea resin, unsaturated polyester resin, diallyl phthalate resin, a silicone resin, an epoxy resin, etc. are mentioned.
- thermosetting resins polyurethane, phenol resin, melamine resin, epoxy resin and the like can be particularly preferably used.
- epoxy resin As said epoxy resin, what is conventionally known can be used widely without a restriction
- examples thereof include bisphenol-A type epoxy resins, bisphenol-F type epoxy resins, bisphenol-AD type epoxy resins, phenol novolak type epoxy resins, cresol novolak type epoxy resins, cyclic aliphatic epoxy resins, glycidyl ester resins, Glycidyl amine epoxy resins, heterocyclic epoxy resins, urethane-modified epoxy resins, brominated bisphenol-A epoxy resins, and the like.
- FR flame retardant
- Today's flame retardant (FR) market consists of products that act to disrupt the combustion process by chemical and / or physical means. Mechanically, these flame retardants have been suggested to act during the combustion of articles in gaseous, condensed or both states. If at least part of the edge is covered with a flame retardant material and a heat-resistant material, the edge of the edge blocks the risk of fire or explosion due to a short circuit or other causes inside the battery.
- the flame retardant material and the heat resistant material are added to the exterior material without adding the inside of the battery, the performance of the battery can be prevented without affecting the chemical reaction and the lithium ion conductivity inside the battery.
- the kind of flame retardant component (“flame retardant”) specifically used is not particularly limited.
- a halogen flame retardant, a phosphorus flame retardant, a nitrogen flame retardant and an inorganic compound flame retardant may be used. May be used in the form of one or a mixture of two or more thereof.
- environmental problems due to environmental problems, there is a movement to regulate halogen-based flame retardants and to use non-halogen-based flame retardants. In particular, environmental problems are considered to be important in the automobile industry.
- inorganic oxides, nitrogen-based flame retardants, phosphorus-based flame retardants and the like are used as non-halogen flame retardants.
- Halogen-based flame retardants generally exhibit a flame retardant effect by substantially stabilizing radicals occurring in the gas phase.
- the halogen flame retardant include tribromo phenoxyethane, tetra bromo bisphenol-A (TBBA), octabromo diphenyl ether (OBDPE), brominated epoxy, brominated polycarbonate oligomo, chlorinated paraffin, chlorinated polyethylene, alicyclic Chlorine-based flame retardants and the like.
- Phosphorus-based flame retardants generally produce a polymethic acid by pyrolysis, and the carbon film produced by dehydration when it forms a protective layer or when polymethic acid is produced exerts a flame retardant effect.
- phosphorus-based flame retardants include phosphates such as red, ammonium phosphate, phosphine oxide, phosphine oxide diols, phosphites, phosphonates, triaryl phosphate, alkyldiaryl phosphate, trialkyl phosphate, resorcinaol bisdiphenyl phosphate (RDP), and the like.
- Nitrogen-based flame retardants include melamine, melamine phosphate and melamine cyanurate, and among these, melamine cyanurate may be preferably selected.
- Inorganic compound flame retardants are generally decomposed by heat, releasing incombustible gases such as water, carbon dioxide, sulfur dioxide and hydrogen chloride and causing endothermic reactions, thereby diluting the combustible gases to prevent oxygen access and cooling and pyrolysis by endothermic reactions. Reduce the production of the product to exert a flame retardant effect.
- inorganic compound flame retardants include aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, antimony oxide, tin hydroxide, tin oxide, molybdenum oxide, zirconium compounds, borate salts, calcium salts, and the like.
- an ammonium phosphate flame retardant may be particularly preferably used.
- the above-described flame retardants may be mixed and used, and may further include other additives for inducing a flame retardant synergistic effect.
- heat resistance in the present invention may include a copper-based heat-resistant agent, it is possible to use a surface-treated copper compound.
- the present invention may further include a phosphite-based heat-resistant agent having a synergistic effect of long-term heat resistance with the copper-based heat-resistant agent.
- a phosphite-based heat resistant agent include bis (2,6-di-tert-butyl-4-methylphenyl) pentatritol-di-phosphite and tetrakis [methylene-3- (laurylthio) propionate] methane , Triphenyl phosphite, trilauryl phosphite, tris (nonylphenyl) phosphite, tri-iso-octyl- phosphite, trioleyl phosphite, tris (2,4-di-tertiary-butylphenyl) Pit, diphenyl-nonylphenyl-phosphite, phenyl
- Thermosetting resin in this invention is used individually by 1 type or in mixture of 2 or more types. Although it does not specifically limit as a flame-retardant compounding ratio with respect to these thermoplastic resins or a thermosetting resin, Usually, 0.1-90 weight part, Preferably 1-50 weight part, More preferably, 5 to 100 weight part per 100 weight part of thermoplastic resin or thermosetting resin. If the content is 30 parts by weight and 5 parts by weight or more and 30 parts by weight or less, improved heat resistance can be ensured.
- thermoplastic resins or a thermosetting resin it is 0.1-90 weight part, Preferably it is 1-50 weight part, More preferably, it is 5-30 weight part, 5 weight part or more and 30 weight part In the following cases, improved heat resistance can be ensured.
- An inorganic filler can be mix
- the flame retardant, the heat resistant agent, and the inorganic filler coexist in the resin, the resin surface layer becomes dense and rigid, suppressing the diffusion of the generated gas on the resin surface during combustion, and further, forming the carbonized layer char of the flame retardant. By promoting, it is thought that an excellent flame retardant effect is expressed.
- inorganic filler examples include mica, kaolin, talc, silica, clay, barium sulfate, barium carbonate, calcium carbonate, calcium sulfate, calcium silicate, titanium oxide, glass beads, glass balloons, glass flakes, glass fibers, and alkali metal titanate titanate (titanic acid).
- Potassium fiber, etc. fibrous boric acid transition metal salt (such as aluminum borate fiber), fibrous boric acid alkaline earth metal salt (such as magnesium borate fiber), zinc oxide whisker, titanium oxide whisker, magnesium oxide whisker, gypsum whisker, aluminum silicate (mineral) Name Mullite) whisker, calcium silicate (mineral name Warastonite) whisker, silicon carbide whisker, titanium carbide whisker, silicon nitride whisker, titanium nitride whisker, carbon fiber, alumina fiber, alumina-silica fiber, zirconia fiber, quartz fiber Can be.
- inorganic fillers having shape anisotropy such as whiskers and mica may be selected.
- these inorganic fillers can be used individually by 1 type, or can use 2 or more types together.
- thermoplastic resin or the thermosetting resin As a blending ratio of the inorganic filler with respect to the thermoplastic resin or the thermosetting resin, in consideration of the balance between the improvement of the mechanical properties and the improvement of the flame retardant performance, it is usually 0.01 to 50 parts by weight, preferably 100 parts by weight of the thermoplastic resin or the thermosetting resin. It is good to set it as 1-20 weight part.
- the rectangular pouch film is formed integrally with respect to the longitudinal direction of one side to form the upper and lower portions of the pouch.
- the lower portion is provided with a groove in which the electrode assembly can be accommodated by pressing.
- the pouch film usually has a multilayer structure formed by coating a polymer film such as polypropylene resin on and under an aluminum metal foil.
- the positive electrode and the negative electrode and the positive electrode and the negative electrode tab may be arranged with different polarities.
- the core pack battery 100 is formed by attaching a structure such as a protective circuit board 51 and a positive temperature coefficient (PTC) to the positive and negative electrode tabs 37 and 38 of the bare cell battery.
- a structure such as a protective circuit board 51 and a positive temperature coefficient (PTC)
- the conductive portion of the protective circuit board 51 is still located close to the folded side edge 23 of the pouch.
- the metal foil is blocked by the heat-resistant and heat-resistant tape 201 composed of a flame-retardant and heat-resistant resin composition in which a flame-retardant material and a heat-resistant material are combined with a thermoplastic resin or a thermosetting resin, thereby protecting the circuit board 51.
- the heat-resistant and heat-resistant tape 201 composed of a flame-retardant and heat-resistant resin composition in which a flame-retardant material and a heat-resistant material are combined with a thermoplastic resin or a thermosetting resin, thereby protecting the circuit board 51.
- the heat-resistant and heat-resistant tape 201 may be formed at the end of the folded edge 23 of the pouch even when the core pack battery 100 has a separate accessory circuit or other conductor portion inside the hard case. To prevent electrical connection of the pouch metal foil and conductor parts. Thus, the pouch metal foil is shorted with the battery negative electrode through the conductive portion in the hard case so that there is no fear of corrosion.
- FIG. 5 is a front view schematically showing a core pack battery according to another embodiment of the present invention.
- the tape operation to the ends of the side edges 23 of the pouch is performed after the process of bending the edges.
- half of the width of the tape 203 is attached to the edge, and the other half covers a portion of the wall surface or the bottom of the pouch 54 of the pouch.
- the tape 203 prevents the exposed metal foil at the end of the edge 23 from contacting the other conductor portion while at the same time forming a visually trimmed finish such that the bent edge 23 adheres to the groove 54. Play a role.
- it is also possible to solve the problem that the edges that are bent in a subsequent process such as putting the core pack battery 100 into the hard case may cause inconvenience to the process.
- FIG. 6 is a perspective view schematically showing a core pack battery according to another embodiment of the present invention.
- the side edges 23 of the pouch are bent twice.
- the metal foil of the edge end 231 is not exposed in the portion A in which the grooves 54 are formed along both sides of the pouch.
- an end 231 of the left and right edges 23 of the pouch in the region limiting the space where the protective circuit board 51 is located, that is, the upper two corner portions B of the pouch is thermoplastic.
- a flame-retardant and heat-resistant tape 205 made of a flame-retardant and heat-resistant resin composition in which a flame-retardant material and a heat-resistant material are blended with a resin or a thermosetting resin. Therefore, even if the conductive portion of the protective circuit board 51 and the end portions 231 of the left and right edges of the pouch are located close to each other, there is no fear that an electrical short will be generated between the pouch metal foil and the conductive portion of the protective circuit board.
- the edge end 231 is not exposed at most of the left and right edges of the pouch, and the flame retardant and heat resistant tape 205 is attached only to the upper two corners of the pouch to which the end is exposed. The taping operation is simplified compared to the case of the embodiment.
- a pouch type lithium secondary battery having improved safety by covering an end portion of the edge formed with a flame-retardant and heat-resistant resin composition in which a flame-retardant material and a heat-resistant material are combined with a thermoplastic resin or a thermosetting resin in at least a portion of the edge formed in a flange shape It can be usefully used as a battery.
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Abstract
본 발명은 양극, 세퍼레이터, 음극을 포함하여 이루어지는 전극 조립체와, 상기 전극 조립체를 수용하는 홈과 홈 주변에 상하부가 융착되어 플랜지 형태로 형성되는 가장자리를 가지는 파우치를 구비하여 이루어지는 파우치형 리튬 이차 전지에 있어서, 플랜지 형태로 형성되는 가장자리의 적어도 일 부분에서 가장자리의 단부가 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 덮이는 것에 의해 안전성이 향상되는 것을 특징으로 한다.
Description
본 출원은 2009년 11월 20일 한국특허청에 제출된 한국특허출원 제10-2009-0112371호의 우선권을 청구하며, 본 명세서에서 참조로서 통합된다.
본 발명은 리튬 이차 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 양극과 음극 및 세퍼레이터를 포함하는 전극 구조체가 파우치(pouch)에 수용되는 형태를 가지는 파우치형 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
또한, 이차전지는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤(권취형) 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체 등을 들 수 있다.
최근에는, 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체를 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 전지케이스에 내장한 구조의 파우치형 전지가, 낮은 제조비, 작은 중량, 용이한 형태 변형 등을 이유로, 많은 관심을 모으고 있고 또한 그것의 사용량이 점차적으로 증가하고 있다.
도 1에는 종래의 대표적인 파우치형 이차전지의 일반적인 구조가 분해 사시도로서 모식적으로 도시되어 있다. 도 1을 참조하면, 파우치형 이차전지(10)는, 전극조립체(30), 전극조립체(30)로부터 연장되어 있는 전극 탭들(31, 32), 전극 탭들(31, 32)에 용접되어 있는 전극리드(40, 41), 및 전극조립체(30)를 수용하는 전지케이스(20)를 포함하는 것으로 구성되어 있다. 상기 전극조립체(30)는 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 순차적으로 적층되어 있는 발전소자로서, 스택형 또는 스택/폴딩형 구조로 이루어져 있다. 상기 전극 탭들(31, 32)은 전극조립체(30)의 각 극판으로부터 연장되어 있고, 상기 전극리드(40, 41)는 각 극판으로부터 연장된 복수 개의 전극 탭들(31, 32)과, 예를 들어, 용접에 의해 각각 전기적으로 연결되어 있으며, 전지케이스(20)의 외부로 일부가 노출되어 있다. 또한, 전극리드(40,41)의 상하면 일부에는 전지케이스(20)와의 밀봉도를 높이고 동시에 전기적 절연상태를 확보하기 위하여 절연필름(50)이 부착되어 있다.
상기 전지케이스(20)는 전극조립체(30)가 안착될 수 있는 오목한 형상의 수납부(23)를 포함하는 케이스 본체(22)와 그러한 본체(22)에 일체로 연결되어 있는 덮개(21)로 이루어져 있고, 수납부(23)에 전극조립체(30)을 수납한 상태로 접촉부위인 양측부(24)와 상단부(25)를 접착시킴으로써 전지를 완성한다. 전지케이스(20)는 수지층/금속박층/수지층의 알루미늄 라미네이트 구조로 이루어져 있어서, 서로 접하는 덮개(21)와 본체(22)의 양측부(24) 및 상단부(25) 부위에 열과 압력을 가하여 수지층을 상호 융착시킴으로써 접착시킨다. 양측부(24)는 상하 전지케이스(20)의 동일한 수지층이 직접 접하므로 용융에 의해 균일한 밀봉이 가능하다. 반면에, 상단부(25)에는 전극리드(40, 41)가 돌출되어 있으므로 전극리드(40, 41)의 두께 및 전지케이스(20) 소재와의 이질성을 고려하여 밀봉성을 높일 수 있도록 전극리드(40, 41)와의 사이에 절연 필름(50)을 개재한 상태에서 열융착시킨다.
파우치형 리튬 이차 전지를 형성하기 위해 우선, 양극, 세퍼레이터, 음극을 적층하거나 적층 후 권취하여 이루어지는 전극조립체를 가봉지 상태의 파우치 내에 위치시킨다. 그리고, 파우치의 개방된 가장자리부에서 상하 파우치막을 가열 융착
시키면 밀봉된 파우치 형태의 베어 셀 전지가 만들어진다. 이러한 파우치형 전지에 사용되는 파우치는 통상 금속 포일층과 이를 덮는 합성 수지층의 다층막으로 구성되는데 이를 사용할 경우에는 금속캔을 사용할 때보다 전지의 무게를 현저히 줄일 수 있다. 다층막 파우치에서 포일을 이루는 금속으로 통상 알미늄이 이용된다. 파우치 막 내층을 이루는 폴리머막은 전해질로부터 금속 포일을 보호함과 아울러, 양극과 음극, 그리고 전극 탭들 사이의 단락(短絡)을 방지한다. 그러나, 이러한 파우치의 가장 자리 단부에는 별도의 절연 작업이 없다면, 파우치막 중간층을 이루는 금속 포일이 작은 부분이지만 드러난 상태로 있다. 따라서, 베어셀 상태에서 코어 팩 전지를 형성하기 위해 양 옆의 가장자리부를 접고 전극탭 쪽에 보호회로 기판을 부착한 상태에서도 파우치의 가장자리부 단부에는 여전히 금속 포일이 노출된 상태를 유지하게 된다.
금속 포일이 노출된 상태에서 코어 팩 전지가 하드 케이스나 제품의 전지 박스에 직접 장입될 경우, 파우치 막의 금속 포일이 하드 케이스나 전지 박스 내의 회로부 기타 도전체를 통해 전지의 음극과 접속 될 수 있다. 혹은 파우치막의 금속 포일, 보호회로 기판의 도전체, 하드 케이스나 전지 박스의 도전체, 전지 음극이 경로로 전기 접속이 이루어질 수 있다. 이들 어느 경우나 일단 직, 간접적으로 파우치막의 금속 포일을 이루는 알루미늄과 음극의 구리탭이나 집전체가 접속되며 전기 화학 작용에 의해 파우치막의 알루미늄 포일이 부식을 일으킬 수 있고, 특히 파우치에서 음극 탭을 주변에 누출된 전해액 성분이나 습기가 존재하는 환경에서 부식이 가속될 수 있다.
수분과 산소의 베리어로 작용하는 알루미늄 포일이 계속 부식되면 파우치막의 폴리머층만으로는 수분과 산소의 유입을 충분한 정도로 막을 수 없다. 파우치의 차단 능력이 떨어지면 전지는 이상을 일으킬 수 있다. 즉, 전해질 세퍼레이터의 유기 전해액이 증발되거나 외부 수분이나 산소가 유입되면 파우치에 스웰링 등 이상 현상이 발생하여 전지의 폐기, 성능 열화와 수명 단축을 초래한다.
이런 문제점을 방지하기 위한 하나의 방법으로 코어 팩 전지의 좌우의 두 변에서 플랜지 형태로 이루어진 가장자리를 접을 때 두번 접어 처리하는 방법도 제안된 바 있다. 도 2에 화살표로 도시된 바와 같이 파우치의 양 옆 가장자리(23)의 반을 한 번 접어 가장자리(23) 부분이 겹치도록 하면, 가장자리(23)의 너비가 반이 되고, 가장자리 단부(231)가 홈(54)을 이루는 측벽면(541) 부분에 닿게 된다. 그리고, 겹쳐진 가장자리를 다시 홈(54) 방향으로 접는다. 결과, 도 3에서 살펴보면 가장자리의 단부(231)는 외부에서 보이지 않게 가장자리(23)와 홈(54)을 이루는 홈의 측벽면(541) 사이에 끼워진 상태가 된다. 그러나, 전극 탭(37,38)을 구부렸을 때 전극 탭에 접속된 보호회로 기판(미도시)이 위치하게 되는 영역은 파우치의 홈(54)에 의해 점유되지 않는 빈 공간이다. 그러므로, 가장자리(23)를 두번 접는 경우에도 가장자리의 단부(231)가 홈(54)을 이루는 홈의 측벽면(541)에 의해 가려지지 않는다. 이 공간에서는 여전히 가장자리의 단부(231)가 드러나 여기에 위치하는 보호회로 기판 등과 전기적으로 접속될 가능성이 크다.
한편, 중대형 전지팩의 단위전지(배터리 셀)로는 니켈-수소 이차전지가 많이 사용되어 왔으나, 최근에는 소형 전지팩에서와 마찬가지로 용량 대비 고출력을 제공하는 리튬 이차전지가 많이 연구되고 있으며, 일부는 상용화 단계에 있다. 그러나, 리튬 이차전지는 근본적으로 안전성이 낮다는 문제점을 가지고 있다. 상기 중대형 전지팩에 있어서 비정상적인 작동의 주요 원인들 중의 하나는 전기적 단락이 유발되는 경우이다. 파우치형 전지는 다양한 장점으로 인해 중대형 전지팩의 단위전지로서 유력한 후보이지만, 전지케이스의 기계적 강성이 낮고 앞서 설명한 바와 같이 알루미늄 포일이 노출되었을 때 화재의 위험성이 높은 문제점을 가지고 있다. 고출력 대용량을 목적으로 다수의 단위전지들이 전기적으로 연결되어 있는 중대형 전지팩에서 상기와 같은 발화는 안전성을 저해하는 매우 심각한 위험 요소이다.
따라서, 상기와 같은 문제점을 해결하고 파우치 금속 포일과 전지 음극 사이의 전기적 단락을 방지할 수 있으며, 금속 포일이 부식되어 전지 이상이 발생하는 것을 방지 할 수 있는 파우치형 이차 전지의 필요성이 대두되었다. 따라서, 종래 기술의 문제점을 보완할 수 있도록, 전극 조합체를 수용하는 홈과 상기 홈 주변에 융착되어 플랜지 형태로 형성되는 가장자리를 가지는 파우치를 구비하여 이루어지는 파우치형 리튬 이차 전지를 제조함에 있어서, 상기 가장자리의 단부를 난연 물질 및 내열물질로 코팅하여 이러한 문제점을 해결하고자 하였다.
본 발명은 상술한 바와 같은 문제점을 제거하기 위한 것으로, 다층 파우치막의 한층을 이루는 금속 포일이 노출된 파우치의 가장자리 단부가 보호회로 기판, 하드 케이스 내의 도전체 등을 통해 전극을 이루는 다른 금속과 전기적으로 접속되는 것을 방지하면서 또한 단락에 따른 발화의 위험성을 줄일 수 있는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 단위전지로서 이와 같은 이차 전지를 포함하고 있는 중대형 전지팩을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 양극, 세퍼레이터, 음극을 포함하여 이루어지는 전극 조합체와, 상기 전극 조합체를 수용하는 홈과 상기 홈 주변에 융착되어 플랜지 형태로 형성되는 가장자리를 가지는 파우치를 구비하여 이루어지는 파우치형 리튬 이차 전지에 있어서, 상기 플랜지 형태로 형성되는 가장자리의 적어도 일 부분에서 상기 가장자리의 단부가 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 덮인 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지를 제공한다.
본 발명에서 상기 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물이 상기 파우치에서 상기 양극 및 상기 음극에 설치되는 전극 탭이 인출되는 부분을 제외한 상기 가장자리의 단부 전체를 덮도록 형성됨을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물은 난연 및 내열 테이프로 형성됨을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 파우치는 상기 홈의 두께 방향으로 볼 때 4각형을 이루며, 상기 파우치 양 옆 두변에서 상기 가장자리는 상기 홈이 형성된 방향으로 한 번 절곡되고, 상기 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 구성된 난연 및 내열 테이프가 상기 가장자리의 단부를 중심으로 너비의 일부는 상기 가장자리에 부착되고, 너비의 나머지 일부는 상기 홈을 이루는 면에 부착되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 파우치는 상기 홈의 두께 방향으로 볼 때 4각형을 이루며, 상기 파우치 양 옆 두변의 상기 가장자리는 너비가 반이 되어 겹치도록 1차 절곡되고, 겹쳐진 상기 가장자리는 다시 상기 홈 방향으로 2차 절곡된 상태를 이루며, 상기 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물은 보호회로 기판이 설치되는 한 변과 상기 두변이 만나는 두 모서리 부분의 가장자리 단부에만 덮이는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 난연 물질은 할로겐계 난연제, 인계 난연제, 질소계 난연제 및 무기화합물 난연제로 구성된 그룹에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 할로겐계 난연제는 트리브로모 페녹시에탄, 테트라 브로모 비스페놀-A (TBBA), 옥타브로모 디페닐에테르 (OBDPE), 브롬화 에폭시, 브롬화 폴리 카보네이트 올리고모, 염소화 파라핀, 염소화 폴리에틸렌 및 지환족 염소계 난연제로 구성된 그룹에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 인계 난연제는 적인, 인산 암모늄 등의 phosphates, phosphine oxide, phosphine oxide diols, phosphites, phosphonates, triaryl phosphate, alkyldiaryl phosphate, trialkyl phosphate 및 resorcinaol bisdiphenyl phosphate (RDP) 로 구성된 그룹에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 질소계 난연제는 멜라민, 멜라민 포스페이트 및 멜라민 시아누레이트로 구성된 그룹에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 무기화합물 난연제는 수산화알루미늄, 수산화마그네슘, 산화안티몬, 수산화주석, 산화주석, 산화몰리브덴, 지르코늄화합물, 붕산염 및 칼슘염으로 구성된 그룹에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 내열 물질은 구리계 내열제 또는 포스파이트계 내열제인 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 포스파이트계 내열제가 비스(2,6-디-테르트-부틸-4-메틸페닐)펜타에르트리톨-디-포스파이트, 테트라키스[메틸렌-3-(라우릴티오) 프로피오네이트]메탄, 트리페닐포스파이트, 트리라우릴포스파이트, 트리스 (노닐페닐)포스파이트, 트리-이소-옥틸-포스파이트, 트리올레일포스파이트, 트리스(2,4-디-터셔리-부틸페닐)포스파이트, 디페닐-노닐페닐-포스파이트, 페닐-디-이소데실-포스파이트, 및 트리라우릴-트리-티오-포스파이트로부터 선택되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 이차 전지는 리튬 이온전지 또는 리튬 폴리머 전지인 것을 특징으로 한다.
본 발명은 상기의 또 다른 목적을 달성하기 위해서 상기 이차 전지를 하나 또는 둘 이상 포함하는 것으로 구성된 중대형 전지팩을 제공한다.
본 발명에서 상기 전지팩에는 적어도 일부 또는 전체 단위전지들이 직렬로 연결되어 있으며, 상기 직렬 연결의 단위전지들 중 적어도 하나 또는 둘 이상의 단위전지가 상기 이차전지로 구성되어 있는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의할 경우 전극 조합체를 수용하는 홈과 상기 홈 주변에 융착되어 플랜지 형태로 형성되는 가장자리를 가지는 파우치를 구비하여 이루어지는 파우치형 리튬 이차 전지를 제조함에 있어서, 상기 가장자리의 단부를 난연 물질 및 내열물질로 코팅하여 파우치 금속 포일과 전지 음극 사이의 전기적 단락을 방지할 수 있으며, 금속 포일이 부식되어 전지 이상이 발생하는 것을 방지 할 수 있다.
도 1은 종래의 대표적인 파우치형 이차전지의 일반적인 구조를 분해 사시도로 나타낸 도면이다.
도 2는 파우치의 좌우의 두 변에서 플랜지 형태로 이루어진 가장자리를 한번 접는 방법을 나타내는 도면이다.
도 3은 파우치의 좌우의 두 변에서 플랜지 형태로 이루어진 가장자리를 두번 접는 방법을 나타내는 도면이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지로서, 파우치의 좌우의 두 변에서 플랜지 형태로 이루어진 가장자리에 난연 및 내열 물질을 포함하는 수지 조성물로 덮이는 상태를 개략적으로 나타낸 사시도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차 전지로서, 파우치의 좌우의 두 변에서 플랜지 형태로 이루어진 가장자리를 한번 접은 후 난연 및 내열 물질을 포함하는 수지 조성물로 덮이는 상태를 개략적으로 나타낸 사시도이다.
도 6은 본 발명의 또다른 실시예에 따른 리튬 이차 전지로서, 파우치의 좌우의 두 변에서 플랜지 형태로 이루어진 가장자리를 두번 접은 후 난연 및 내열 물질을 포함하는 수지 조성물로 덮이는 상태를 개략적으로 나타낸 사시도이다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
100: 코어 팩 전지
23,231 : 가장자리
37,38: 전극 탭
51: 보호회로 기판
54: 홈
60: 하드 케이스
63: 부속 회로
65: 양면 테이프
231: 가장자리 단부
201,203,205,207,209: 난연 및 내열 테이프
이하 본 발명을 상세히 설명하면 다음과 같다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 파우치형 리튬 이차 전지는, 양극, 세퍼레이터, 음극을 포함하여 이루어지는 전극 조합체와, 전극 조합체를 수용하는 홈과 홈 주변에 상하부가 융착되어 플랜지 형태로 형성되는 가장자리를 가지는 파우치를 구비하여 이루어지는 파우치형 리튬 이차 전지에 있어서, 가장자리의 적어도 일 부분에서 가장자리의 단부가 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 덮인 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 상기 난연성 및 내열성 수지 조성물은 내화 피복(fire retardant coating) 조성물로 형성되어 전극 탭이 인출되는 부분을 제외한 가장자리의 단부 전체를 감싸도록 형성될 수 있고, 접착 테이프 형식으로 난연 및 내열 테이프 등으로 형성될 수 있다.
본 발명에서 파우치는 홈의 두께 방향으로 볼 때 혹은 홈의 두께를 무시하고 볼 때 개략적으로 4각형을 이루며, 파우치 양 옆 두변에서 가장자리는 홈이 형성된 방향으로 절곡되는 것이 통상적이다. 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물이 접착 테이프 형식으로 형성되어 부착될 경우, 상기 난연성 및 내열성 수지 조성물로 구성된 난연 및 내열 테이프가 가장자리의 단부를 중심으로 접착 테이프 너비의 일부는 가장자리에 부착되고, 나머지 일부는 홈의 측벽면 혹은 저면에 부착되면 가장자리 단부를 덮는 것과 더불어 절곡된 가장자리가 파우치 홈에 밀착되도록 할 수 있다.
내화피복(fire-retardant coating)은, 가연성 재료의 표면을 치밀하게 둘러싸므로써, 화염이 가연성 재료에 전파되는 것을 억제하는 기능을 한다. 본 발명에서의 내화피복 형성용 난연성 및 내열성 수지 조성물은, 내화피복을 파우치 표면에 형성시키기 위하여 사용되는 조성물이다.
본 발명의 상기 난연성 및 내열성 수지 조성물은, 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 것이다. 이하, 특히 한정되지 않는 한, 본 발명의 난연성 및 내열성 수지 조성물이란, 열가소성 수지 및 열경화성 수지 중 하나를 매트릭스로 하는 수지 조성물을 총칭하는 것으로 한다.
본 발명에 사용되는 열가소성 수지로서는, 종래 공지된 것을 널리 사용할 수 있고, 예를 들어 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리이소푸렌, 폴리에스테르 (폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 등), 폴리부타디엔, 스티렌 수지, 내충격성 폴리스티렌, 아크릴로니트릴-스티렌 수지(AS 수지), 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지(ABS 수지), 메틸메타크릴레이트-부타디엔-스티렌 수지(MBS 수지), 메틸메타크릴레이트-아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지(MABS 수지), 아크릴로니트릴-아크릴 고무-스티렌 수지(AAS 수지), 폴리메틸(메트)아크릴레이트, 폴리카르보네이트, 변성 폴리페닐렌에테르(PPE), 폴리아미드, 폴리페닐렌술피드, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리술폰, 폴리아릴레이트, 폴리에테르케톤, 폴리에테르니트릴, 폴리티오에테르술폰, 폴리에테르술폰, 폴리벤즈이미다졸, 폴리카르보디이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에테르이미드, 액정 중합체, 복합 플라스틱 등을 들 수 있다.
이들 열가소성 수지 중에서도, 폴리에스테르, ABS 수지, 폴리카르보네이트, 변성 폴리페닐렌에테르, 폴리아미드 등을 바람직하게 사용할 수 있다. 본 발명에서 열가소성 수지는 1종 단독 또는 2종 이상을 혼합하여 사용한다.
본 발명에서의 상기 열경화성 수지로서는 종래 공지된 것을 널리 사용할 수 있고, 폴리우레탄, 페놀 수지, 멜라민 수지, 요소 수지, 불포화 폴리에스테르 수지, 디알릴프탈레이트 수지, 실리콘 수지, 에폭시 수지 등을 들 수 있다. 이들 열경화성 수지 중에서도 폴리우레탄, 페놀 수지, 멜라민 수지, 에폭시 수지 등을 특히 바람직하게 사용할 수 있다.
상기 에폭시 수지로서는 특히 제한없이 종래부터 알려져 있는 것을 널리 사용할 수 있다. 그 예로서 비스페놀-A형 에폭시 수지, 비스페놀-F형 에폭시 수지, 비스페놀-AD형 에폭시 수지, 페놀노볼락형 에폭시 수지, 크레졸노볼락형 에폭시 수지, 환상 지방족 에폭시 수지, 글리시딜에스테르계 수지, 글리시딜아민계 에폭시 수지, 복소환식 에폭시 수지, 우레탄 변성 에폭시 수지, 브롬화 비스페놀-A형 에폭시 수지 등을 들 수 있다.
오늘날 난연 물질(FR) 마켓은 화학적 및/또는 물리적 수단에 의해 연소 과정을 방해하는 작용을 하는 제품으로 구성된다. 기계적으로, 이들 난연제는 가스상, 응축상 또는 이들 양쪽 상태인 물품을 연소하는 동안 작용하는 것으로 제시되어 왔다. 가장자리의 적어도 일 부분에서 가장자리의 단부가 난연물질 및 내열 물질로 덮이게 되면, 전지 내부에서의 단락 기타 원인으로 인한 발화 또는 폭발의 위험성을 차단한다. 또한, 본 발명에서는 난연 물질 및 내열 물질을 전지 내부에 첨가하지 않고 외장재에 투입하므로, 전지 내부에서의 화학 반응 및 리튬 이온 전도성에 영향을 주지 않아 전지의 성능 저하를 방지할 수 있다.
구체적으로 사용되는 난연성 성분("난연제: frame retardant")의 종류는 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어, 할로겐계 난연제, 인계 난연제, 질소계 난연제 및 무기화합물 난연제 등이 사용될 수 있으며, 경우에 따라서는 이들의 하나 또는 둘 이상의 혼합물의 형태로 사용될 수도 있다. 최근 환경문제로 인해 할로겐계 난연제를 규제하고 비할로겐계 난연제을 사용하려는 움직임이 있는데 특히 자동차 산업에 있어서 환경적인 문제는 중요한 사안으로 생각되고 있다. 현재, 이 기술 분야에서 사용되고 있는 난연제로는 무기산화물, 질소계 난연제, 인계 난연제 등이 비할로겐계 난연제로 사용되고 있다.
할로겐계 난연제는 일반적으로 기체상에서 발생하는 라디칼을 실질적으로 안정화시킴으로써 난연 효과를 발휘한다. 할로겐계 난연제의 예로는, 트리브로모 페녹시에탄, 테트라 브로모 비스페놀-A (TBBA), 옥타브로모 디페닐에테르 (OBDPE), 브롬화 에폭시, 브롬화 폴리 카보네이트 올리고모, 염소화 파라핀, 염소화 폴리에틸렌, 지환족 염소계 난연제 등을 들 수 있다.
인계 난연제는 일반적으로 열분해에 의해 폴리메타인산을 생성하고 이것이 보호층을 형성하거나 폴리메타인산이 생성될 때의 탈수작용에 의해서 생성되는 탄소 피막이 산소를 차단함으로써 난연 효과를 발휘한다. 인계 난연제의 예로는, 적인, 인산 암모늄 등의 phosphates, phosphine oxide, phosphine oxide diols, phosphites, phosphonates, triaryl phosphate, alkyldiaryl phosphate, trialkyl phosphate, resorcinaol bisdiphenyl phosphate (RDP) 등을 들 수 있다.
질소계 난연제는 멜라민, 멜라민 포스페이트 및 멜라민 시아누레이트 등을 들 수 있으며, 이 중에서 바람직하게는 멜라민 시아누레이트가 선택될 수 있다.
무기화합물 난연제는 일반적으로 열에 의해 분해되어, 물, 이산화탄소, 이산화황, 염화수소 등의 불연성 가스를 방출하고 흡열반응을 유발함으로써, 가연성 가스를 희석시켜 산소의 접근을 방지하고, 흡열반응에 의해 냉각 및 열분해 생성물의 생성을 감소시켜 난연 효과를 발휘한다. 그러한 무기 화합물 난연제의 예로는, 수산화알루미늄, 수산화마그네슘, 산화안티몬, 수산화주석, 산화주석, 산화몰리브덴, 지르코늄화합물, 붕산염, 칼슘염 등을 들 수 있다.
상기 난연제 중 특히 바람직하게는 인산 암모늄계 난연제를 사용할 수 있다.
경우에 따라서는, 상기에 예시한 난연제들을 혼합해서 사용할 수 있으며, 또한, 난연 상승효과를 유도하는 기타의 첨가제를 더 포함할 수도 있다.
또한, 본 발명에서 내열 특성을 부여하기 위하여 구리계 내열제를 포함할 수 있으며, 표면 처리된 구리 화합물을 사용할 수 있다.
한편, 본 발명에서 장기 내열 특성을 강화할 수 있도록, 상기 구리계 내열제와 함께 장기 내열성의 시너지 효과가 있는 포스파이트계 내열제를 추가로 포함할 수 있다. 포스파이트계 내열제로는 비스(2,6-디-테르트-부틸-4-메틸페닐)펜타에르트리톨-디-포스파이트, 테트라키스[메틸렌-3-(라우릴티오) 프로피오네이트]메탄, 트리페닐포스파이트, 트리라우릴포스파이트, 트리스 (노닐페닐)포스파이트, 트리-이소-옥틸-포스파이트, 트리올레일포스파이트, 트리스(2,4-디-터셔리-부틸페닐)포스파이트, 디페닐-노닐페닐-포스파이트, 페닐-디-이소데실-포스파이트, 또는 트리라우릴-트리-티오-포스파이트 등으로부터 선택된 것을 사용할 수 있다. 이 중 바람직하게는 비스(2,6-디-테르트-부틸-4-메틸페닐)펜타에르트리톨-디-포스파이트를 사용할 수 있다.
본 발명에서 열경화성 수지는 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용된다. 이들 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 대한 난연제 배합 비율로서는 특히 한정되는 것은 아니지만, 통상 열가소성 수지 또는 열경화성 수지 100 중량부 당, 0.1 내지 90 중량부, 바람직하게는 1 내지 50 중량부, 보다 바람직하게는 5 내지 30 중량부로 하는 것이며, 5 중량부 이상 30 중량부 이하인 경우에는 향상된 난열 특성을 확보할 수 있다. 또한, 이들 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 대한 내열제 배합 비율로는 0.1 내지 90 중량부, 바람직하게는 1 내지 50 중량부, 보다 바람직하게는 5 내지 30 중량부로 하는 것이며, 5 중량부 이상 30 중량부 이하인 경우에는 향상된 내열 특성을 확보할 수 있다.
본 발명의 난연성 및 내열성 수지 조성물에는 드리핑 방지성을 한층 향상시키기 위하여 무기질 충전제를 배합할 수 있다. 상기 난연제 및 내열제와 무기질 충전제가 수지 중에 공존하는 경우, 수지 표면층이 치밀하고 강고해져, 연소시의 수지 표면에서의 생성 가스의 확산을 억제하고, 나아가 상기 난연제의 탄화층(char)의 형성을 촉진함으로써, 우수한 난연 효과가 발현된다고 생각된다.
상기 무기질 충전제로서는 운모, 카오린, 활석, 실리카, 점토, 황산 바륨, 탄산 바륨, 탄산 칼슘, 황산 칼슘, 규산 칼슘, 산화 티탄, 유리 비드, 유리 벌룬, 유리 플레이크, 유리 섬유, 섬유상 티탄산 알칼리 금속(티탄산 칼륨 섬유 등), 섬유상 붕산 전이 금속염(붕산 알루미늄 섬유 등), 섬유상 붕산 알칼리 토류 금속염(붕산 마그네슘 섬유 등), 산화 아연 휘스커(whisker), 산화 티탄 휘스커, 산화 마그네슘 휘스커, 석고 휘스커, 규산 알루미늄(광물명 뮬라이트)휘스커, 규산 칼슘(광물명 와라스토나이트)휘스커, 탄화 규소 휘스커, 탄화 티탄 휘스커, 질화 규소 휘스커, 질화 티탄 휘스커, 탄소 섬유, 알루미나 섬유, 알루미나-실리카 섬유, 지르코니아 섬유, 석영 섬유가 선택될 수 있다. 이 중 바람직하게는 휘스커류 및 운모 등의 형상 이방성을 갖는 무기물 충전제가 선택될 수 있다. 또한 이들 무기질 충전제는 1종을 단독으로 사용할 수 있고, 또는 2종 이상을 병용할 수 있다.
상기 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 대한 무기질 충전제의 배합 비율로서는, 기계적 물성의 향상과 난연 성능의 향상과의 균형을 고려하면 통상 열가소성 수지 또는 열경화성 수지 100 중량부 당, 0.01 내지 50 중량부, 바람직하게는 1 내지 20 중량부로 하는 것이 좋다.
이하 도면을 참조하면서 본 발명의 실시예를 통해 본 발명을 보다 상세히 설명하기로 한다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따라 형성된 리튬 이차 전지를 나타낸다. 도 4의 상태를 형성하는 방법을 살펴보면, 대개 일체로 형성되는 직방형 파우치막을 한 변의 길이 방향을 기준으로 중간을 접철하여 파우치의 상부, 하부를 이룬다. 하부에는 프레스(press) 가공 등을 통해 전극 조립체가 수용될 수 있는 홈이 형성된다. 이때, 파우치막은 통상 알미늄 재질의 금속 포일 상하에 폴리 프로필렌 수지 등의 폴리머막을 코팅하여 이루어진 다층구조를 가진다. 한편 다른 실시예에서, 양극 및 음극과, 양극 및 음극 탭은 극성을 달리하여 배치될 수 있다. 전극 조립체가 놓인 하부 홈 주위의 가장자리와 이에 대응되는 파우치막 상부의 가장자리가 밀착된 상태에서 밀착된 부분을 가열 가압하면 내부 폴리머막이 융착하면서 파우치 밀봉이 이루어져 베어 셀 전지가 형성된다. 이때 가장자리(23,23')는 상하 파우치막이 융착된 상태로 홈(54) 주위의 4변 가운데 적어도 3 변에 플랜지 형태를 이루게 된다.
홈(54)의 두께를 무시할 때 대략 4각형을 이루는 파우치에서 전극 탭(37,38)이 인출되는 변과 연결되는 양 옆 두 변을 따라 가장자리(23) 단부에 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 구성된 난열 및 내열 테이프(201)를 붙여 단부의 금속 포일이 드러나지 않도록 한다. 그리고, 두 변의 가장자리(23)를 홈이 형성된 방향으로 절곡한다. 베어 셀 전지의 양극 탭 및 음극 탭(37,38)에 종래와 같이 보호회로 기판(51), PTC(positive temperature coefficient) 등의 구조체를 부착하여 코어 팩 전지(100)를 형성한다.
이때, 보호회로 기판(51)의 도전부는 여전히 파우치의 접힌 양 옆 가장자리(23)와 공간적으로 가깝게 위치한다. 그러나, 가장자리(23)의 단부에서 금속 포일이 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 구성된 난열 및 내열 테이프(201)에 의해 차단되므로 보호회로 기판(51)의 도전부가 금속 포일과 전기적으로 접속될 염려가 없어진다. 또한, 이후 코어 팩 전지(100)를 하드 케이스 내에 결합시킬 때, 하드 케이스 내측에 별도의 부속회로 기타 도전체부를 가지는 경우에도 파우치의 접힌 가장자리(23)의 단부에서 상기 난열 및 내열 테이프(201)가 파우치 금속 포일과 도전체부의 전기적 접속을 방지한다. 따라서, 파우치 금속 포일이 하드 케이스 내의 도전부를 통해 전지 음극과 단락되어 부식될 염려가 없어진다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 코어 팩 전지를 개략적으로 나타낸 정면도이다. 도시된 바에 따르면, 도 4와 달리 파우치의 양 옆 가장자리(23) 단부에 대한 테이프 작업이 가장자리를 절곡하는 공정 후에 이루어진다. 그리고, 금속 포일이 노출된 가장자리(23) 단부를 중심으로 테이프(203) 너비의 반은 가장자리에 부착되고, 나머지 반은 파우치의 홈(54)을 이루는 벽면이나 저면의 일부를 덮게 된다. 따라서, 테이프(203)는 가장자리(23) 단부의 노출된 금속 포일이 다른 도전체 부분과 접속되는 것을 방지하면서 동시에 절곡된 가장자리(23)가 홈(54)에 밀착되도록 외관상 정리된 마감을 형성하는 역할을 한다. 이 경우, 코어 팩 전지(100)를 하드 케이스에 넣는 등의 이후 공정에서 절곡된 가장자리가 공정에 불편을 주는 문제도 해결할 수 있다.
도 6은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 코어 팩 전지를 개략적으로 나타낸 사시도이다. 도 6에 도시된 예에서는 파우치의 양 옆 가장자리(23)가 두 번 절곡된다. 따라서, 파우치의 양 옆 두변을 따라 홈(54)이 형성된 부분(A)에서는 가장자리 단부(231)의 금속 포일이 노출되지 않는다. 그러나, 코어 팩 전지(100)에서 보호회로 기판(51)이 위치하는 공간을 제한하는 영역, 즉, 파우치의 위쪽 두 모서리 부분(B)에서 파우치의 좌우 가장자리(23)의 단부(231)는 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 구성된 난연 및 내열 테이프(205)에 의해 덮여있다. 따라서, 보호회로 기판(51)의 도전부와 파우치 좌우 가장자리의 단부(231)가 가깝게 위치하여도 파우치 금속 포일과 보호회로 기판의 도전부 사이에 전기 단락이 발생될 염려는 없다. 이와 같은 실시예에서는 파우치 좌우 가장자리 대부분에서 가장자리 단부(231)가 드러나지 않고, 상기 난연 및 내열 테이프(205)는 단부가 노출되는 파우치의 위쪽 두 모서리에만 부착되므로, 상기 난연 및 내열 테이프를 길게 붙이는 다른 실시예의 경우에 비해 테이핑 작업이 간단해진다.
본 발명은 플랜지 형태로 형성되는 가장자리의 적어도 일 부분에서 가장자리의 단부가 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 덮이는 것에 의해 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지로써 유용하게 이용될 수 있다.
Claims (15)
- 양극, 세퍼레이터, 음극을 포함하여 이루어지는 전극 조합체와,상기 전극 조합체를 수용하는 홈과 상기 홈 주변에 융착되어 플랜지 형태로 형성되는 가장자리를 가지는 파우치를 구비하여 이루어지는 파우치형 리튬 이차 전지에 있어서,상기 가장자리의 적어도 일 부분에서 상기 가장자리의 단부가 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 덮인 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제1항에 있어서,상기 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물이 상기 파우치에서 상기 양극 및 상기 음극에 설치되는 전극 탭이 인출되는 부분을 제외한 상기 가장자리의 단부 전체를 덮도록 형성됨을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제1항에 있어서,상기 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물은 난연 및 내열 테이프로 형성됨을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제1항에 있어서,상기 파우치는 상기 홈의 두께 방향으로 볼 때 4각형을 이루며,상기 파우치 양 옆 두변에서 상기 가장자리는 상기 홈이 형성된 방향으로 한 번 절곡되고,상기 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물로 구성된 난연 및 내열 테이프가 상기 가장자리의 단부를 중심으로 너비의 일부는 상기 가장자리에 부착되고, 너비의 나머지 일부는 상기 홈을 이루는 면에 부착되는 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제1항에 있어서,상기 파우치는 상기 홈의 두께 방향으로 볼 때 4각형을 이루며,상기 파우치 양 옆 두변의 상기 가장자리는 너비가 반이 되어 겹치도록 1차 절곡되고, 겹쳐진 상기 가장자리는 다시 상기 홈 방향으로 2차 절곡된 상태를 이루며,상기 열가소성 수지 또는 열경화성 수지에 난연 물질 및 내열 물질이 배합된 난연성 및 내열성 수지 조성물은 보호회로 기판이 설치되는 한 변과 상기 두 변이 만나는 두 모서리 부분의 가장자리 단부에만 덮이는 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 하나의 항에 있어서,상기 난연 물질은 할로겐계 난연제, 인계 난연제, 질소계 난연제 및 무기화합물 난연제로 구성된 그룹에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제6항에 있어서,상기 할로겐계 난연제는 트리브로모 페녹시에탄, 테트라 브로모 비스페놀-A (TBBA), 옥타브로모 디페닐에테르 (OBDPE), 브롬화 에폭시, 브롬화 폴리 카보네이트 올리고모, 염소화 파라핀, 염소화 폴리에틸렌 및 지환족 염소계 난연제로 구성된 그룹에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제6항에 있어서,상기 인계 난연제는 적인, 인산 암모늄 등의 phosphates, phosphine oxide, phosphine oxide diols, phosphites, phosphonates, triaryl phosphate, alkyldiaryl phosphate, trialkyl phosphate 및 resorcinaol bisdiphenyl phosphate (RDP) 로 구성된 그룹에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제6항에 있어서,상기 질소계 난연제는 멜라민, 멜라민 포스페이트 및 멜라민 시아누레이트로 구성된 그룹에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제6항에 있어서,상기 무기화합물 난연제는 수산화알루미늄, 수산화마그네슘, 산화안티몬, 수산화주석, 산화주석, 산화몰리브덴, 지르코늄화합물, 붕산염 및 칼슘염으로 구성된 그룹에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제6항에 있어서,상기 내열 물질은 구리계 내열제 또는 포스파이트계 내열제인 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제11항에 있어서,상기 포스파이트계 내열제가 비스(2,6-디-테르트-부틸-4-메틸페닐)펜타에르트리톨-디-포스파이트, 테트라키스[메틸렌-3-(라우릴티오) 프로피오네이트]메탄, 트리페닐포스파이트, 트리라우릴포스파이트, 트리스 (노닐페닐)포스파이트, 트리-이소-옥틸-포스파이트, 트리올레일포스파이트, 트리스(2,4-디-터셔리-부틸페닐)포스파이트, 디페닐-노닐페닐-포스파이트, 페닐-디-이소데실-포스파이트, 및 트리라우릴-트리-티오-포스파이트로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제1항에 있어서,상기 이차 전지는 리튬 이온전지 또는 리튬 폴리머 전지인 것을 특징으로 하는 안전성이 향상된 파우치형 리튬 이차 전지.
- 제1항 내지 제13항의 파우치형 리튬 이차 전지를 하나 또는 둘 이상 포함하는 것으로 구성된 중대형 전지팩.
- 제14항에 있어서,상기 전지팩에는 적어도 일부 또는 전체 단위전지들이 직렬로 연결되어 있으며, 상기 직렬 연결의 단위전지들 중 적어도 하나 또는 둘 이상의 단위전지가 상기 파우치형 리튬 이차 전지로 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 중대형 전지팩.
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