WO2009119328A1 - 光学フィルムの製造方法及び光学フィルム - Google Patents

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WO2009119328A1
WO2009119328A1 PCT/JP2009/054754 JP2009054754W WO2009119328A1 WO 2009119328 A1 WO2009119328 A1 WO 2009119328A1 JP 2009054754 W JP2009054754 W JP 2009054754W WO 2009119328 A1 WO2009119328 A1 WO 2009119328A1
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stretching
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thermoplastic resin
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達希 萩原
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コニカミノルタオプト株式会社
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    • B29K2995/0018—Properties of moulding materials, reinforcements, fillers, preformed parts or moulds having particular optical properties, e.g. fluorescent or phosphorescent

Definitions

  • the present invention relates to an optical film manufacturing method and an optical film.
  • liquid crystal display devices have been developed to be thinner and lighter, larger screens and higher definition. Accordingly, demands for widening, thinning, and high quality of optical films (phase difference compensation films) used for improving the viewing angle and contrast of liquid crystal display devices are increasing rapidly.
  • the retardation in the film plane and the film thickness direction, the uniformity of the orientation angle, the uniformity of the film thickness, etc. are controlled with high precision.
  • sequential biaxial stretching consisting of longitudinal and lateral sequential stretching is generally used.
  • the film 91 is heated and softened in the heating furnace 90, and the rotational speed of the take-off roll 92 at the outlet is increased with respect to the rotational speed of the feed-side drive roll 99 to stretch the film 91.
  • the substantial stretch span between the low speed roller 93 and the high speed roller 94 (distance between the upstream end of the heater in the thermoplastic resin film transport direction and the position in contact with the downstream transport roll)
  • a roll stretching method in which the film 91 is heated and softened by the heaters 95 and 96 and stretched within a substantially stretching span.
  • necking when a film is stretched in the take-up direction, the film shrinks in the width direction (hereinafter referred to as necking).
  • the heating medium of the film is due to air or radiation
  • the heating zone is long
  • the free state where the film is not bound to the roll is also long and necking is very large, but the film thickness is relatively uniform .
  • the shrinkage of the width due to necking is large, and it has not been able to sufficiently meet the recent demand for widening.
  • FIG. 12 schematically shows a change in thickness in the film width direction when the roll stretching method is used. This thick film portion at the end of the film is not preferable from the standpoint of product quality and is eliminated by trimming. However, the problem remains that the central portion is thin and both end portions are thick, and the quality of the optical film is lowered.
  • a tenter method is used in which a clip holding the end of the film 91 spreads in the width direction while traveling along the endless rail 97 as shown in FIG.
  • a so-called bowing phenomenon occurs in which the straight line (L1) drawn on the film before stretching is deformed into an arcuate curve (L2) after transverse stretching as shown in FIG. To do.
  • L1 straight line drawn on the film before stretching
  • L2 arcuate curve
  • Patent Document 1 proposes a method of maintaining the process from stretching to the tenter outlet at a temperature equal to or lower than the glass transition temperature. According to Patent Document 1, bowing can be reduced and good optical characteristics can be obtained.
  • An object of the present invention has been made in view of the above-mentioned problems of the prior art, and in successive biaxial stretching in which the thermoplastic resin film is stretched in the longitudinal direction and then in the transverse direction, there is little bowing and thickness unevenness is suppressed.
  • An object of the present invention is to provide an optical film manufacturing method capable of manufacturing an optical film having good optical characteristics, and an optical film manufactured by the method.
  • the present inventor has suppressed the decrease in film thickness at the center by changing the temperature in the width direction of the film in the longitudinal stretching step, and daredly after longitudinal stretching.
  • the bowing generated in the transverse stretching process and the bowing generated in the longitudinal stretching process are offset, and the film thickness after biaxial stretching is made uniform. It has been found that both the suppression of bowing can be improved and an optical film having excellent optical properties can be produced, and the present invention has been completed.
  • thermoplastic resin film in the longitudinal direction between two transport rolls; and a transverse stretching step of stretching the thermoplastic resin film in the width direction after the longitudinal stretching step.
  • the temperature of both ends of the thermoplastic resin film in the width direction is higher than the temperature of the center portion of the thermoplastic resin film in the width direction.
  • thermoplastic resin film is heated by an infrared heater disposed between the two transport rolls, An end on the upstream side in the transport direction of the thermoplastic resin film in the infrared heater; The distance from the position where the thermoplastic resin film is in contact with the roll on the downstream side in the conveyance direction of the thermoplastic resin film among the two conveyance rolls is 50 mm or more and 300 mm or less.
  • thermoplastic resin film is heated by a hot air blower that blows hot air from the both end portions toward the central portion.
  • thermoplastic resin film after the longitudinal stretching step is 20 ⁇ m or more and 150 ⁇ m or less.
  • thermoplastic resin film is 1500 mm or more and 4000 mm or less.
  • thermoplastic resin film is a heat-meltable film.
  • thermoplastic resin film is a cellulose ester film.
  • the film thickness after stretching can be uniform, bowing can be suppressed, and an optical film having excellent optical properties over the entire film surface can be produced.
  • thermoplastic resin film in the width direction is higher than the temperature of the center portion of the thermoplastic resin film in the width direction.
  • FIG. 1A and 1B show a side view and a cross-sectional view of a stretching apparatus which is an embodiment of a longitudinal stretching process and a lateral stretching process according to the present invention.
  • the longitudinal stretching apparatus 10 is a roll stretching method performed between a first transport roll 11 and a second transport roll 13 that are close to each other.
  • the nip rolls 12 and 14 and an infrared heater 15 disposed between the two transport rolls.
  • the reflector 16 is provided.
  • the long thermoplastic resin film 17 is nipped and transported by the transport rolls 11 and 13 and the nip rolls pressed against the transport rolls 11 and 13.
  • the second transport roll 13 rotates at a higher speed than the first transport roll 11, and the film heated and softened by the infrared heater 15 between the transport rolls 11 and 13 is longitudinally stretched in the transport direction.
  • the film 17 that has been stretched in the longitudinal direction is then stretched in the transverse direction by the transverse stretching apparatus 20.
  • the distance between the infrared heater 15 and the thermoplastic resin film 17 is relative to the distance d1 from the film end in the film width direction.
  • the distance d2 from the center is set to be long.
  • the temperature of the width direction both ends of the film at the time of longitudinal stretching is higher than the temperature of a center part.
  • the film thickness of the film after longitudinal stretching can be made uniform in the width direction because the temperature at both ends in the film width direction is higher than the temperature at the center.
  • the both ends of a film show the area
  • the temperature of the film end in the film width direction is increased by 1 ° C. to 20 ° C. from the center of the film and stretched in the longitudinal direction. Is preferred. By setting the temperature within this range, the film thickness after longitudinal stretching can be made more uniform. More preferably, the temperature is increased in the range of 5 ° C to 15 ° C. By increasing this range, not only the film thickness but also the optical properties (retardation) become uniform, which is more preferable.
  • Fig. 2 shows the film thickness distribution in the film width direction after longitudinal stretching.
  • the central portion is thinner than the both end portions by a thickness of h, but in the present invention, the effective width that can be used as a product excluding the thick film portions at both ends.
  • a uniform film thickness can be obtained.
  • the temperature at both ends in the width direction of the film during the longitudinal stretching of the present invention is higher than the temperature at the center, so that the bowing after the longitudinal stretching and the bowing that occurs during the next lateral stretching are offset.
  • the amount of bowing after biaxial stretching can be suppressed, and an optical film with a uniform film thickness can be created.
  • the amount of bowing after biaxial stretching is measured, and based on the measurement results, It is preferable to control the temperature distribution in the film width direction during stretching. By performing such control, it is possible to manufacture an optical film with a precisely uniform thickness and less bowing.
  • thermoforming a hot air blower 80 shown in FIG.
  • the temperature distribution in the film width direction can be smoothed by heating the film edge by the hot air blower 80.
  • the difference between the temperature at both ends in the width direction of the thermoplastic resin film and the temperature at the center in the longitudinal stretching process is adjusted by the bowing amount of the film after biaxial stretching.
  • the end portion on the upstream side in the transport direction of the thermoplastic resin film in the infrared heater and the downstream side in the transport direction of the thermoplastic resin film of the two transport rolls is preferably 50 mm or more and 300 mm or less.
  • a substantially stretched span see FIG. 1A
  • the installation space of a heating device such as a heater is limited, and since a small roll diameter is required, a large stretching stress cannot be produced, which hinders the production speed increase. It is not preferable.
  • the substantial stretching span exceeds 300 mm the amount of width shrinkage accompanying longitudinal stretching becomes large, and the effective width that can be made in the product becomes narrow, which is not preferable.
  • a solution casting film forming method for casting a resin solution or a molten resin is formed. It is preferable to form a film using the melt casting film forming method.
  • the main materials of the optical film according to the present invention include preferable requirements such as easy manufacture, good adhesion to the polarizing film, and optical transparency.
  • thermoplastic resin film having the above properties is not particularly limited.
  • cellulose ester films such as cellulose diacetate film, cellulose triacetate film, cellulose acetate butyrate film, and cellulose acetate propionate film
  • polyester Film polycarbonate film, polyarylate film, polysulfone (including polyethersulfone) film, polyester film such as polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalate, polyethylene film, polypropylene film, cellophane, polyvinylidene chloride film, polyvinyl alcohol film , Ethylene vinyl alcohol film, syndiotactic polystyrene film, poly -Bonate film, cycloolefin polymer film, ZEONEX (trade name, manufactured by ZEON CORPORATION), ZEONOR (trade name, manufactured by ZEON CORPORATION), polymethylpentene film, polyetherketone film, polyetherketoneimide film, polyamide film , Fluororesin film, nylon film, polymethyl
  • a cellulose ester film, a cycloolefin polymer film, a polycarbonate film, and a polysulfone (including polyethersulfone) film are preferable.
  • a cellulose ester resin film or a cyclic olefin addition polymer is used.
  • a resin film containing 80% or more is preferably used from the viewpoints of production, cost, transparency, adhesiveness, and the like.
  • the materials constituting the optical film of the present invention include these resins, and if necessary, stabilizers, plasticizers, ultraviolet absorbers, matting agents as slip agents, and retardation control agents. These materials are appropriately selected depending on the required characteristics of the target optical film.
  • the cellulose resin When a cellulose resin is used as the material of the optical film of the present invention, the cellulose resin has a cellulose ester structure, and includes at least one of a fatty acid acyl group and a substituted or unsubstituted aromatic acyl group.
  • a single or mixed acid ester of cellulose hereinafter, simply referred to as “cellulose resin”), which is amorphous.
  • cellulose resin A single or mixed acid ester of cellulose (hereinafter, simply referred to as “cellulose resin”), which is amorphous.
  • “Amorphous” means a substance that is not a crystal but has a solid state in an irregular molecular arrangement, and represents a crystalline state at the time of the raw material.
  • the cellulose resin constituting the optical film of the present invention has a cellulose ester structure and contains at least one of a fatty acyl group and a substituted or unsubstituted aromatic acyl group.
  • An ester (hereinafter simply referred to as “cellulose resin”), which is amorphous. “Amorphous” means a substance that is not a crystal but has a solid state with an irregular molecular arrangement, and represents a crystalline state at the time of the raw material.
  • examples of the substituent of the benzene ring include a halogen atom, cyano, alkyl group, alkoxy group, aryl group, aryloxy group, acyl group, Carboxamide group, sulfonamide group, ureido group, aralkyl group, nitro, alkoxycarbonyl group, aryloxycarbonyl group, aralkyloxycarbonyl group, carbamoyl group, sulfamoyl group, acyloxy group, alkenyl group, alkynyl group, alkylsulfonyl group, aryl A sulfonyl group, an alkyloxysulfonyl group, an alkylsulfonyloxy group and an aryloxysulfonyl group, —SR, —NH—CO—OR, —PH—R,
  • the number of substituents is 1 to 5, preferably 1 to 4, more preferably 1 to 3, and even more preferably 1 or 2. Further, when the number of substituents substituted on the aromatic ring is 2 or more, they may be the same or different from each other, but they may be linked together to form a condensed polycyclic compound (eg, naphthalene, indene, indane, phenanthrene, quinoline) , Isoquinoline, chromene, chroman, phthalazine, acridine, indole, indoline, etc.).
  • a condensed polycyclic compound eg, naphthalene, indene, indane, phenanthrene, quinoline
  • Isoquinoline chromene, chroman, phthalazine, acridine, indole, indoline, etc.
  • a halogen atom, cyano, alkyl group, alkoxy group, aryl group, aryloxy group, acyl group, carbonamido group, sulfonamido group and ureido group are preferable, halogen atom, cyano, alkyl group, alkoxy group, An aryloxy group, an acyl group and a carbonamido group are more preferred, a halogen atom, cyano, an alkyl group, an alkoxy group and an aryloxy group are more preferred, and a halogen atom, an alkyl group and an alkoxy group are most preferred.
  • the halogen atom includes a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom.
  • the alkyl group may have a cyclic structure or a branch.
  • the alkyl group preferably has 1 to 20 carbon atoms, more preferably 1 to 12, more preferably 1 to 6, and most preferably 1 to 4.
  • alkyl group examples include methyl, ethyl, propyl, isopropyl, butyl, t-butyl, hexyl, cyclohexyl, octyl and 2-ethylhexyl.
  • the alkoxy group may have a cyclic structure or a branch.
  • the number of carbon atoms of the alkoxy group is preferably 1-20, more preferably 1-12, still more preferably 1-6, and most preferably 1-4.
  • the alkoxy group may be further substituted with another alkoxy group. Examples of the alkoxy group include methoxy, ethoxy, 2-methoxyethoxy, 2-methoxy-2-ethoxyethoxy, butyloxy, hexyloxy and octyloxy.
  • the number of carbon atoms of the aryl group is preferably 6-20, and more preferably 6-12.
  • Examples of the aryl group include phenyl and naphthyl.
  • the number of carbon atoms of the aryloxy group is preferably 6-20, and more preferably 6-12.
  • Examples of the aryloxy group include phenoxy and naphthoxy.
  • the number of carbon atoms of the acyl group is preferably 1-20, and more preferably 1-12.
  • Examples of the acyl group include formyl, acetyl and benzoyl.
  • the number of carbon atoms in the carbonamide group is preferably 1-20, and more preferably 1-12.
  • Examples of the carbonamido group include acetamide and benzamide.
  • the number of carbon atoms of the sulfonamide group is preferably 1-20, and more preferably 1-12.
  • Examples of the sulfonamide group include methanesulfonamide, benzenesulfonamide, and p-toluenesulfonamide.
  • the number of carbon atoms in the ureido group is preferably 1-20, and more preferably 1-12.
  • Examples of the ureido group include (unsubstituted) ureido.
  • the number of carbon atoms in the aralkyl group is preferably 7-20, and more preferably 7-12.
  • Examples of the aralkyl group include benzyl, phenethyl and naphthylmethyl.
  • the number of carbon atoms of the alkoxycarbonyl group is preferably 1-20, and more preferably 2-12.
  • Examples of the alkoxycarbonyl group include methoxycarbonyl.
  • the number of carbon atoms of the aryloxycarbonyl group is preferably 7-20, and more preferably 7-12.
  • Examples of the aryloxycarbonyl group include phenoxycarbonyl.
  • the number of carbon atoms in the aralkyloxycarbonyl group is preferably 8-20, and more preferably 8-12.
  • Examples of the aralkyloxycarbonyl group include benzyloxycarbonyl.
  • the number of carbon atoms in the carbamoyl group is preferably 1-20, and more preferably 1-12.
  • Examples of the carbamoyl group include (unsubstituted) carbamoyl and N-methylcarbamoyl.
  • the number of carbon atoms in the sulfamoyl group is preferably 20 or less, and more preferably 12 or less.
  • Examples of the sulfamoyl group include (unsubstituted) sulfamoyl and N-methylsulfamoyl.
  • the acyloxy group preferably has 1 to 20 carbon atoms, more preferably 2 to 12 carbon atoms.
  • acyloxy group examples include acetoxy and benzoyloxy.
  • the number of carbon atoms of the alkenyl group is preferably 2-20, and more preferably 2-12.
  • alkenyl groups include vinyl, allyl and isopropenyl.
  • the number of carbon atoms of the alkynyl group is preferably 2-20, and more preferably 2-12.
  • alkynyl groups include thienyl.
  • the number of carbon atoms of the alkylsulfonyl group is preferably 1-20, and more preferably 1-12.
  • the number of carbon atoms of the arylsulfonyl group is preferably 6-20, and more preferably 6-12.
  • the number of carbon atoms of the alkyloxysulfonyl group is preferably 1-20, and more preferably 1-12.
  • the number of carbon atoms of the aryloxysulfonyl group is preferably 6-20, and more preferably 6-12.
  • the number of carbon atoms of the alkylsulfonyloxy group is preferably 1-20, and more preferably 1-12.
  • the hydrogen atom of the hydroxyl group of cellulose is a fatty acid ester with an aliphatic acyl group
  • the aliphatic acyl group has 2 to 20 carbon atoms, specifically acetyl, propionyl, Examples include butyryl, isobutyryl, valeryl, pivaloyl, hexanoyl, octanoyl, lauroyl, stearoyl and the like.
  • the aliphatic acyl group is meant to include those further having a substituent.
  • the aromatic ring is a benzene ring in the above-described aromatic acyl group
  • the substituent of the benzene ring are exemplified.
  • the cellulose resin is at least one selected from cellulose acetate, cellulose propionate, cellulose butyrate, cellulose acetate propionate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate phthalate, and cellulose phthalate. It is preferred to use seeds.
  • particularly preferable cellulose resins include cellulose acetate, cellulose propionate, cellulose butyrate, cellulose acetate propionate, and cellulose acetate butyrate.
  • Cellulose acetate propionate and cellulose acetate butyrate which are mixed fatty acid esters, have an acyl group having 2 to 4 carbon atoms as a substituent, the substitution degree of acetyl group is X, and the substitution degree of propionyl group or butyryl group When Y represents Y, those satisfying the following formulas (I) and (II) are preferable.
  • the degree of substitution is defined as a numerical value indicating the number of hydroxyl groups substituted by an acyl group in glucose units.
  • Formula (II) 0 ⁇ X ⁇ 2.5 In particular, cellulose acetate propionate is preferably used. Among them, 1.9 ⁇ X ⁇ 2.5 and 0.1 ⁇ Y ⁇ 0.9 are preferable.
  • the portion not substituted with the acyl group usually exists as a hydroxyl group. These can be synthesized by known methods.
  • the raw material cellulose of the cellulose resin used in the present invention may be wood pulp or cotton linter, and the wood pulp may be softwood or hardwood, but softwood is more preferable.
  • a cotton linter is preferably used from the viewpoint of peelability during film formation.
  • Cellulose resins made from these can be used in appropriate mixture or independently.
  • the cellulose resin used in the present invention has few bright spot foreign substances when formed into a film.
  • Bright spot foreign matter means that two polarizing plates are arranged orthogonally (crossed Nicols), a cellulose ester film is arranged between them, and the slow axis of the polarizing plate protective film is placed on the transmission axis of the polarizing plate on one light source side.
  • the polarizing plate used for the evaluation is desirably composed of a protective film having no bright spot foreign matter, and a polarizing plate using a glass plate for protecting the polarizer is preferably used.
  • the bright spot foreign matter is considered to be one of the reasons that the esterification part of the hydroxyl group contained in the cellulose resin is unreacted, and using a cellulose resin with few bright spot foreign substances and filtering the heated and melted cellulose resin Can remove foreign matter and reduce bright spot foreign matter. Moreover, the number of bright spot foreign matter per unit area decreases as the film thickness decreases, and the bright spot foreign matter tends to decrease as the content of the cellulose resin contained in the film decreases.
  • bright spots with a size of 5 to 50 ⁇ m recognized in the polarization crossed Nicol state are 300 or less bright spots when observing the film, and 0 bright spots of 50 ⁇ m or more. Preferably there is. More preferably, the number of bright spots of 5 to 50 ⁇ m is 200 or less.
  • the retardation film functions as a polarizing plate protective film, the presence of the bright spot is a factor of disturbance of birefringence, and the adverse effect on the image becomes large.
  • a melt casting film forming step can be continuously performed including a bright spot foreign matter removing step.
  • the melt casting film forming method including the filtration process of bright spot foreign matters by heat melting lowers the heat melting temperature when a plasticizer and a cellulose resin described later are used as a composition compared to a system in which no plasticizer is added. This is a preferable method from the viewpoint and from the viewpoint of improving the removal efficiency of bright spot foreign matter and avoiding thermal decomposition. Moreover, what mixed the ultraviolet absorber and the mat material suitably as another additive mentioned later can also be filtered similarly.
  • the filter medium conventionally known materials such as glass fibers, cellulose fibers, filter paper, fluororesins such as tetrafluoroethylene resin are preferably used, and ceramics, metals and the like are particularly preferably used.
  • the absolute filtration accuracy is 50 ⁇ m or less, preferably 30 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or less, and still more preferably 5 ⁇ m or less. These can be used in combination as appropriate.
  • the filter medium can be either a surface type or a depth type, but the depth type is preferable because it is relatively less clogged.
  • the solution before heating and melting the film constituent material, at least in the cellulose resin of the constituent material, at least one of the late synthesis process and the precipitate obtaining process, the solution Similarly, the bright spot foreign matter can be removed through the filtration step as the state.
  • a stabilizer is preferably present in the cellulose resin, and after dissolving in a solvent together with a UV absorber, a matting agent, etc. as a plasticizer or other additive described later, the solvent is removed and drying is performed. By doing so, you may make it obtain the solid content of the film constituent material which mainly has a cellulose resin.
  • a process of cooling to ⁇ 20 ° C. or lower in the process of dissolving the constituent materials in a solvent can be performed.
  • any one or more of stabilizers, plasticizers, and other additives are added to the cellulose resin, there is no particular limitation in the process of synthesizing (preparing) the cellulose resin used in the present invention. (Preparation) At least once by the latter stage of the process, filtration is performed to filter out bright spot foreign matter and insoluble matter in the solution state, and then other additives are added, and the solid content is separated by solvent removal or acid precipitation. It may be dried and a film constituent material mixed with powder when pelletized may be obtained.
  • Mixing a constituent material other than the cellulose resin of the film constituent material uniformly with the resin can contribute to providing a uniform meltability in the meltability at the time of heating.
  • Polymeric materials and oligomers other than cellulose resin may be appropriately selected and mixed with cellulose resin.
  • a polymer material or oligomer preferably has excellent compatibility with the cellulose resin, and the transmittance is 80% or more, preferably 90% or more, more preferably over the entire visible region (400 nm to 800 nm) when formed into a film. Is 92% or more.
  • the purpose of mixing at least one of polymer materials and oligomers other than the cellulose resin includes meanings for the purpose of improving viscosity control during heating and melting and improving film physical properties after film processing. This polymer material and oligomer may be regarded as other concepts as additives.
  • the plasticizer is not particularly limited, but in the phosphate ester type, triphenyl phosphate, tricresyl phosphate, cresyl diphenyl phosphate, octyl diphenyl phosphate, diphenyl biphenyl phosphate, trioctyl phosphate, tributyl phosphate, etc., phthalate ester type In diethyl phthalate, dimethoxyethyl phthalate, dimethyl phthalate, dioctyl phthalate, dibutyl phthalate, di-2-ethylhexyl phthalate, etc., in glycolic acid ester system, triacetin, tributyrin, butyl phthalyl butyl glycolate, ethyl phthalyl ethyl glycolate, It is preferable to use methyl phthalyl ethyl glycolate, butyl phthalyl butyl glycolate or the like.
  • the above plasticizers may be used in combination of two or more as required.
  • the proportion of the phosphate ester plasticizer is more preferably smaller, and it is particularly preferable to use only a phthalate ester or glycolate ester plasticizer.
  • the amount of the plasticizer to be added in order to make the water absorption rate and moisture content within a specific range is 3 to 30% by mass, more preferably 10 to 25% by mass, based on the cellulose ester resin. More preferably, it is 15 to 25% by mass.
  • the addition amount of the plasticizer exceeds 30% by mass, the mechanical strength and dimensional stability of the cellulose ester-based resin film deteriorate, which is not preferable.
  • hindered phenol compounds are suitable. Specific examples thereof include 2,6-di-t-butyl-p-cresol, pentaerythrityl-tetrakis [3- (3,5- Di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], triethylene glycol-bis [3- (3-t-butyl-5-methyl-4-hydroxyphenyl) propionate], 1,6-hexanediol-bis [ 3- (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], 2,4-bis- (n-octylthio) -6- (4-hydroxy-3,5-di-t-butylanilino) 1,3,5-triazine, 2,2-thio-diethylenebis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], octade 3- (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, 1,
  • 2,6-di-t-butyl-p-cresol, pentaerythrityl-tetrakis [3- (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] and triethylene glycol-bis [3- (3-tert-butyl-5-methyl-4-hydroxyphenyl) propionate] is preferred.
  • hydrazine-based metal deactivators such as N, N′-bis [3- (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionyl] hydrazine and tris (2,4-di-t
  • a phosphorus processing stabilizer such as -butylphenyl phosphite may be used in combination.
  • the amount of these compounds added is preferably from 1 ppm to 1.0%, particularly preferably from 10 to 1000 ppm, by weight, based on the cellulose ester resin.
  • an ultraviolet absorber it is preferable to add an ultraviolet absorber to the cellulose ester resin film.
  • the ultraviolet absorber the absorption ability of ultraviolet rays having a wavelength of 370 nm or less is excellent from the viewpoint of preventing deterioration of the liquid crystal, and the absorption of visible light having a wavelength of 400 nm or more is as little as possible from the viewpoint of good liquid crystal display properties. Those are preferably used.
  • the transmittance of ultraviolet rays at a wavelength of 370 nm is preferably 10% or less, more preferably 5% or less, and even more preferably 2% or less.
  • ultraviolet absorber examples include, but are not limited to, oxybenzophenone compounds, benzotriazole compounds, salicylic acid ester compounds, benzophenone compounds, cyanoacrylate compounds, nickel complex compounds, and the like.
  • one or more of these ultraviolet absorbers are preferably used, and two or more different ultraviolet absorbers may be contained.
  • Preferably used ultraviolet absorbers include benzotriazole ultraviolet absorbers and benzophenone ultraviolet absorbers.
  • An embodiment in which a benzotriazole-based ultraviolet absorber with less unnecessary coloring is added to the cellulose ester-based resin film is particularly preferable.
  • the addition method of the ultraviolet absorber may be added to the dope after dissolving the ultraviolet absorber in an organic solvent such as alcohol, methylene chloride, dioxolane, or may be added directly to the dope composition.
  • an organic solvent such as alcohol, methylene chloride, dioxolane
  • a dissolver or a sand mill is used in the organic solvent and the cellulose ester resin to disperse and then added to the dope.
  • the amount of the ultraviolet absorber used is 0.1 to 2.5% by mass, preferably 0.5 to 2.0% by mass, more preferably 0.8 to 2.0% by mass, based on the cellulose ester resin. % By mass.
  • the usage-amount of a ultraviolet absorber exceeds 2.5 mass%, there exists a tendency for the transparency of a cellulose-ester-type resin film to worsen, and it is unpreferable.
  • fine particles may be added to the cellulose ester resin film as a matting agent in order to prevent the films from sticking to each other or to impart slipperiness to facilitate handling.
  • the type of fine particles may be an inorganic compound or an organic compound.
  • the fine particles of the inorganic compound include fine particles of silicon dioxide, titanium dioxide, aluminum oxide, zirconium oxide, tin oxide and the like. In this, it is preferable that it is a compound containing a silicon atom, and especially a silicon dioxide fine particle is preferable.
  • silicon dioxide fine particles for example, Aerosil manufactured by Aerosil Co., Ltd., 200V, 300, R972, R972V, R974, R976, R976S, R202, R812, R805, OX50, TT600, RY50, RX50, NY50, NAX50, NA50H, NA50Y, NX90, RY200S, RY200, RX200, R8200, RA200H, RA200HS, NA200Y, R816, R104, RY300, RX300, R106, and the like.
  • AEROSIL-200V and R972V are preferable in terms of controlling dispersibility and particle size.
  • the average particle size of the fine particles in the film is preferably 50 nm to 2 ⁇ m from the viewpoint of imparting slipperiness and ensuring transparency.
  • the thickness is preferably 100 nm to 1000 nm, more preferably 100 nm to 500 nm.
  • the average particle diameter in the film can be confirmed by taking and observing a cross-sectional photograph.
  • the primary particle size, the particle size after being dispersed in a solvent, and the particle size after being added to a film often change. And controlling the particle size formed by aggregation and aggregation.
  • the amount of fine particles added is 0.02 to 0.5% by mass, preferably 0.04 to 0.3% by mass, based on the cellulose ester resin film.
  • FIG. 5 is a schematic flow sheet of a first embodiment of an apparatus for carrying out the method for producing an optical film of the present invention by using a melt casting film forming method, and FIG. It is an enlarged view.
  • FIG. 6 shows that the film first contacts the surface of the first cooling roll (cooling first rotating body) 5 and the film contacts the surface of the touch roll (pressing second rotating body) 6.
  • the point (P2) is different is shown, in some cases, the point (P1) where the film first contacts the surface of the first cooling roll (first cooling body) 5 and the film The point (P2) in contact with the surface of the touch roll (second pressing rotary body) 6 may be the same.
  • the extruder 1 is used to melt and extrude from the casting die 4 onto the first cooling roll 5, While being circumscribed to the cooling roll 5, the film-like melt is pressed against the surface of the first cooling roll 5 with a predetermined pressure by the touch roll 6. Furthermore, the total of three cooling rolls of the second cooling roll 7 and the third cooling roll 8 are sequentially circumscribed and solidified by cooling, and are peeled off by the peeling roll 9. The peeled film 17 is stretched in the longitudinal (conveying direction) and lateral (lateral direction) of the film by the longitudinal stretching apparatus 10 and the lateral stretching apparatus 20 and then wound by the winding apparatus 60.
  • a resin such as cellulose resin
  • the film (resin mixture) extruded from the casting die 4 is cooled and surface-corrected by at least two rotating bodies having a cooling function.
  • the rotating body that the film extruded from the casting die 4 first contacts is defined as the first rotating body
  • the rotating body that contacts the film second is defined as the second rotating body. That is, the first cooling roll 5 corresponds to the first rotating body, and the touch roll 6 corresponds to the second rotating body.
  • the first rotating body and the second rotating body are not limited to rolls, and may be drums or belts.
  • the temperature of the first cooling roll 5 is preferably set to be equal to or lower than the glass transition temperature (Tg) of the resin mixture and equal to or higher than the melting point of the additive.
  • the touch roll 6 is a rotating body for the purpose of sandwiching the film in the direction of the first cooling roll 5 from the opposite side of the first cooling roll (cooling first rotating body) 5 with respect to the film.
  • the surface of the touch roll 6 is preferably a metal, and the thickness is 1 mm to 10 mm. It is preferably 2 mm to 6 mm.
  • the surface of the second rotating body is subjected to a treatment such as chrome plating, and the surface roughness is preferably 0.2 S or less. The smoother the roll surface, the smoother the surface of the resulting film.
  • the touch roll 6 is made of an elastic roll whose peripheral surface is coated with a thin metal plate.
  • an elastic touch roll having a metal thin plate coated on the peripheral surface as described above is preferable.
  • the metal material on the surface of the touch roll 6 is required to be smooth, moderately elastic, and durable. Carbon steel, stainless steel, titanium, nickel produced by electroforming, etc. can be preferably used. Further, in order to increase the hardness of the surface or improve the releasability from the resin, it is preferable to carry out a surface treatment such as hard chrome plating, nickel plating, amorphous chrome plating, or ceramic spraying. It is preferable that the surface processed is further polished to have the above-described surface roughness.
  • the touch roll 6 has a double structure of a metal outer cylinder and an inner cylinder, and has a double cylinder configuration having a space so that a cooling fluid can flow between them.
  • the inner cylinder is preferably a lightweight and rigid metallic inner cylinder such as carbon steel, stainless steel, aluminum, titanium or the like. By giving rigidity to the inner cylinder, it is possible to suppress the rotational shake of the roll. A sufficient rigidity can be obtained by setting the thickness of the inner cylinder to 2 to 10 times that of the outer cylinder.
  • the inner cylinder may be further coated with a resin elastic material such as silicone or fluororubber.
  • the structure of the space through which the cooling fluid flows can be any structure as long as the temperature of the roll surface can be uniformly controlled.
  • the roll can be made to flow in a spiral direction by flowing alternately and back in the width direction. Temperature control with a small surface temperature distribution is possible.
  • the cooling fluid is not particularly limited, and water or oil can be used according to the temperature range to be used.
  • the touch roll 6 that is the second rotating body is set to a drum shape in which the outer diameter of the central part is larger than the outer diameters of both end parts.
  • the touch roll generally presses both ends of the touch roll against the film with a pressurizing unit, but in this case, the touch roll is bent, so that there is a phenomenon that the touch roll is pressed more strongly toward the end. Highly uniform pressing is possible by making the roll into a drum shape.
  • the diameter of the touch roll 6 that is the second rotating body is preferably in the range of 200 mm to 500 mm.
  • the effective width of the touch roll 6 needs to be wider than the film width to be pinched. Due to the difference between the radius of the central portion of the touch roll 6 and the radius of the end portion (hereinafter referred to as the crowning amount), unevenness such as streaks generated in the central portion of the film can be prevented.
  • the amount of crowning is preferably in the range of 50 to 300 ⁇ m.
  • the first cooling roll 5 and the touch roll 6 are installed at positions opposite to the plane of the film so as to sandwich the film.
  • the first cooling roll 5 and the touch roll 6 may be in contact with the film by a surface or by a line.
  • the conditions for melt extrusion can be performed in the same manner as the conditions used for other thermoplastic resins such as polyester.
  • the material is preferably dried beforehand. It is desirable to dry the moisture to 1000 ppm or less, preferably 200 ppm or less, using a vacuum or reduced pressure dryer or a dehumidifying hot air dryer.
  • a cellulose ester resin dried under hot air, vacuum or reduced pressure is melted at an extrusion temperature of about 200 to 300 ° C. using an extruder 1 and filtered through a leaf disk type filter 2 to remove foreign matters.
  • additives such as plasticizer are not mixed in advance, they may be kneaded in the middle of the extruder. In order to add uniformly, it is preferable to use a mixing apparatus such as a static mixer 3.
  • a resin such as a cellulose resin and other additives such as a stabilizer added as necessary are mixed before melting.
  • Mixing may be performed by a mixer or the like, or as described above, mixing may be performed in a resin preparation process such as a cellulose resin.
  • a general mixer such as a V-type mixer, a conical screw type mixer, a horizontal cylindrical type mixer, or the like can be used.
  • the mixture may be melted directly using the extruder 1 to form a film.
  • the pellets are extruded.
  • the film may be melted by the machine 1 to form a film.
  • a so-called braided semi-melt is once produced at a temperature at which only the material having a low melting point is melted, and the semi-melt is supplied to the extruder 1. It is also possible to form a film by introducing it.
  • the film component contains a material that is easily pyrolyzed, in order to reduce the number of times of melting, a method of directly forming a film without producing pellets, or after making a paste-like semi-molten material as described above A method of forming a film is preferred.
  • the extruder 1 can use various types of extruders available on the market, but is preferably a melt-kneading extruder, and may be a single-screw extruder or a twin-screw extruder.
  • a twin-screw extruder When forming a film directly without producing pellets from film constituent materials, it is preferable to use a twin-screw extruder because an appropriate degree of kneading is necessary, but even with a single-screw extruder, the screw shape is a Maddock type. By changing to a kneading type screw such as a unimelt type or a dull mage, moderate kneading can be obtained, so that it can be used.
  • a pellet or braided semi-melt When a pellet or braided semi-melt is once used as a film constituent material, it can be used in either a single screw extruder or a twin screw extruder.
  • the cooling step is preferably performed by substituting with an inert gas such as nitrogen gas or reducing the pressure to reduce the oxygen concentration.
  • the melting temperature of the film constituent material in the extruder 1 varies depending on the viscosity and discharge amount of the film constituent material, the thickness of the sheet to be produced, etc., but generally the glass transition temperature Tg of the film (resin mixture). On the other hand, it is Tg or more and Tg + 100 ° C. or less, preferably Tg + 10 ° C. or more and Tg + 90 ° C. or less.
  • the melt viscosity at the time of extrusion is 10 to 100,000 poise, preferably 100 to 10,000 poise.
  • the residence time of the film constituting material in the extruder 1 is preferably short, and is within 5 minutes, preferably within 3 minutes, more preferably within 2 minutes. The residence time depends on the type of the extruder 1 and the extrusion conditions, but can be shortened by adjusting the material supply amount, L / D, screw rotation speed, screw groove depth, and the like. is there.
  • the shape of the screw and the number of revolutions of the extruder 1 are appropriately selected depending on the viscosity and the discharge amount of the film constituent material.
  • the shear rate in the extruder 1 is 1 / second to 10,000 / second, preferably 5 / second to 1000 / second, more preferably 10 / second to 100 / second.
  • an extruder generally marketed as a plastic molding machine can be used as the extruder 1.
  • the film constituting material extruded from the extruder 1 is sent to the casting die 4 and extruded from the casting die 4 into a film shape.
  • the melt discharged from the extruder 1 is supplied to the casting die 4.
  • the casting die 4 is not particularly limited as long as it is used for producing a sheet or a film.
  • the material of the casting die 4 is sprayed or plated with hard chromium, chromium carbide, chromium nitride, titanium carbide, titanium carbonitride, titanium nitride, super steel, ceramic (tungsten carbide, aluminum oxide, chromium oxide), etc.
  • Processing includes buffing, lapping using a # 1000 or higher whetstone, flat cutting using a # 1000 or higher diamond whetstone (the cutting direction is perpendicular to the resin flow direction), electrolytic polishing, and electrolytic composite polishing. And so on.
  • a preferable material of the lip portion of the casting die 4 is the same as that of the casting die 4.
  • the surface accuracy of the lip is preferably 0.5S or less, and more preferably 0.2S or less.
  • the temperature drop from when the film first contacts the surface of the first cooling roll 5 until it contacts the surface of the touch roll 6 is preferably within 20 ° C. If the temperature drop from the time when the film first contacts the surface of the first cooling roll 5 to the time when it contacts the surface of the touch roll 6 is too large, the unevenness of the film thickness increases due to uneven shrinkage. On the other hand, if the temperature when the film contacts the touch roll 6 is too low, the flatness of the film and the film thickness unevenness cannot be sufficiently corrected even if the film is pressed by the touch roll 6 due to the high viscosity of the film.
  • Preferred materials for the first cooling roll 5 and the touch roll 6 include carbon steel and stainless steel.
  • the surface accuracy is preferably high, and the surface roughness is 0.3 S or less, more preferably 0.1 S or less.
  • the touch roll 6 preferably presses the film against the first cooling roll 5 by pressing means.
  • the linear pressure with which the touch roll 6 presses the film at this time can be adjusted by a hydraulic piston or the like, and is preferably 0.1 to 100 N / mm, more preferably 1 to 50 N / mm.
  • first cooling roll 5 or the touch roll 6 can be made to have a narrow roll diameter or a flexible roll surface in order to improve the uniformity of adhesion with the film.
  • the reduced pressure is preferably 50 kPa or more and 70 kPa or less.
  • the method for maintaining the pressure of the portion from the lip of the casting die 4 to the first cooling roll 5 at 70 kPa or less is not particularly limited, but the method includes covering the periphery of the roll from the casting die 4 with a pressure-resistant member and reducing the pressure. There is.
  • the suction device is preferably subjected to a treatment such as heating with a heater so that the device itself does not become a place where the sublimate is attached. If the suction pressure is too small, the sublimate cannot be sucked effectively, so it is necessary to set the suction pressure appropriately.
  • a film-like cellulose ester resin in a molten state from the casting die 4 is brought into close contact with the first cooling roll 5, the second cooling roll 7, and the third cooling roll 8 in order to be cooled and solidified while being conveyed, and the cellulose ester series A resin film 17 is obtained.
  • the cooled and solidified film 17 peeled from the third cooling roll (cooling fourth rotating body) 8 by the peeling roll 9 is introduced into the longitudinal stretching apparatus 10 and is conveyed in the transport direction. Roll-drawn in the (MD direction).
  • FIG. 7 shows the details of the longitudinal stretching apparatus 10.
  • the film 17 introduced into the longitudinal stretching apparatus 10 by the guide roll 41 includes a first pre-stretching preheating roll 21, a second pre-stretching preheating roll 22, a third pre-stretching preheating roll 23, and a fourth pre-stretching preheating. It passes through the roll 24 and reaches the stretching / preheating roll 25, is transported while being pressed from above by the nip roll 26, and is wound around the stretching / cooling roll 27.
  • the stretching / preheating roll 25 and the stretching / cooling roll 27 Between the stretching / preheating roll 25 and the stretching / cooling roll 27, an upper heater 32 and a lower heater 33 are arranged.
  • the film 17 wound around the stretching / cooling roll 27 is transferred while being pressed from above by the nip roll 28, where it is stretched longitudinally. Furthermore, the film 17 is carried out of the longitudinal stretching apparatus 10 by the guide roll 42 through the cooling roll 29 after the first stretching, the cooling roll 30 after the second stretching, and the cooling roll 31 after the third stretching.
  • the unstretched film 17 after clamping is stretched 1.01 times or more and 3.0 times or less in the longitudinal direction of the film 17.
  • the upper heater 32 and the lower heater 33 use infrared heaters, and air is blown by a hot air blower 80 from both ends of the film as shown in FIG.
  • a hot air blower 80 By making the distance between the heaters 32 and 33 and the film surface constant and heating both ends of the film with the hot air blower 80, the temperature of the end can be set higher than the center of the film when longitudinally stretched.
  • the hot air temperature and the air volume of the hot air blower 80 can be varied. By adjusting the hot air blower 80 at the time of longitudinal stretching based on the amount of bowing of the film after being stretched by the lateral stretching device 20 and the measured amount of film thickness unevenness of the film, the film thickness after lateral stretching is made uniform. In addition, the amount of bowing at the time of transverse stretching can be offset by the amount of bowing generated at the time of longitudinal stretching.
  • the film stretching method in the longitudinal stretching step is a roll stretching method performed between two transport rolls 25 and 27 arranged close to each other, as shown in FIG. Then, the unstretched film that has been nipped and heated and softened by the heating of the heaters 32 and 33 is stretched longitudinally.
  • the substantial stretching span S is set to 50 mm or more and 300 mm or less. In order to clear the substantial stretching span S, a roll that is longitudinally stretched between two adjacent rolls 25 and 27 instead of an oven heating method. The stretching method is advantageous.
  • roll stretching is a method in which the film 17 is longitudinally stretched by a difference in peripheral speed between the low-speed roll group (21 to 25) and the high-speed roll group (27 to 31). Preheated by the heaters 32 and 33 provided between the low-speed roll group (21 to 25) and the high-speed roll group (27 to 31). It is cooled in 31) and conveyed to the next process.
  • the number of preheating rolls in the low-speed roll group (21 to 25) is preferably small from the viewpoint of scratches, but the number may be selected according to the preheating temperature of the film 17, and is 1 or more, 20 or less, preferably Two or more and 15 or less rolls are used.
  • the upper limit temperature of the preheating roll group is not more than the glass transition temperature (Tg) of the film 17, preferably (Tg-5) ° C. It is as follows.
  • the temperature increase rate by the preheating roll group is set so that the film temperature difference between the entrance side and the exit side of each roll is 80 ° C. or less, preferably 50 ° C. or less, considering that wrinkles do not occur due to thermal expansion. Is preferred.
  • the number of cooling rolls in the high-speed roll group may be selected according to the temperature to be cooled, and 1 or more, 15 or less, preferably 2 or more and 10 or less rolls are used. .
  • the upper limit temperature of the chill roll group is not higher than the glass transition temperature (Tg), preferably not higher than (Tg-5) ° C., in consideration of not being overcooled.
  • the cooling rate by the cooling roll group is such that wrinkles do not occur due to heat shrinkage, and the film temperature difference between the entrance side and the exit side of each roll is 100 ° C. or less.
  • the roll diameters of the preheating roll group and the cooling roll group are 100 mm ⁇ or more and 400 mm ⁇ or less, preferably 150 mm ⁇ or more and 300 mm ⁇ or less from the viewpoint of roll strength and contact area (heat transfer / slip).
  • the stretching rolls 25 and 27 are preferably 250 mm ⁇ or less in order to shorten the substantial stretching span S.
  • Roll draw is 5% or less, preferably 1% or less, between adjacent rolls.
  • the roll draw is the ratio of the peripheral speed V1 of the low-speed roll and the peripheral speed V2 of the high-speed roll, and is (V2 ⁇ V1) / V1 ⁇ 100 (%).
  • each of the rolls in the preheating roll group and the cooling roll group is preferably a drive roll, but if it is a part, an auxiliary drive roll and a free roll are used. Also good.
  • a planetary roller or roll gear is preferably used for the speed reducer.
  • a direct drive system can also be used, and these may be selected as appropriate according to the system.
  • the roll surface roughness in the preheating roll group and the cooling roll group may be changed depending on the purpose.
  • a mirror surface roll having a surface roughness of 0.5 S or less, preferably 0.2 S or less is used to prevent rolls or slippage coming into contact with the film at high temperatures, and surface roughness is used to prevent tension cut or sticking. It is preferable to use a roll having a rough surface with a degree of 1.0 S or more.
  • the roll surface material in the preheating roll group and the cooling roll group is, for example, hard chrome (H—Cr), aluminum oxide, titanium oxide, chromium oxide, etc., and rubbers such as ceramics, silicon, fluorine, chlorobrene, etc. surface-treated with these composites. Resin such as Teflon (registered trademark) is used.
  • the roll arrangement / interval between the preheating roll group and the cooling roll group should be narrow to prevent longitudinal stretching between the rolls and to prevent the film from cooling. Between each roll, the distance from roll peeling to landing on the next roll is 200 mm or less, preferably 100 mm or less.
  • the diameters of the nip rolls 26 and 28 are not particularly restricted, but are preferably smaller than the stretching roll group in order to secure the space for the heater installations 32 and 33.
  • the material of the nip rolls 26 and 28 is preferably a rubber roll such as silicon rubber, fluorine rubber, or chlorobrene rubber, which is easily elastically deformed, or a resin roll such as fluororesin.
  • the positions of the nip rolls 26 and 28 are preferably pressed at a position where the film is peeled / landed.
  • the pressure of the nip rolls 26 and 28 is 0.1 to 50 N / mm, preferably 0.5 to 20 N / mm, from the viewpoints that the film can be pressure-bonded and the film is not scratched.
  • the nip roll may nip only at the end of the film in order to prevent the film from being scratched, or the roll may be a drum shape from the viewpoint of suppressing the width shrinkage, or may be arranged at an angle with respect to the width direction of the film.
  • a radiation type heat source such as an infrared heater, a halogen lamp heater, and a ceramic heater is desirable because it is clean, highly efficient, and space-saving. Just choose.
  • the number of heaters 32 and 33 may be calculated from the heater capacity, the longitudinal stretching / preheating temperature, the conveyance speed, the film thickness, the thermal conductivity, and the like, and usually 1 to 12, preferably 1 to 8 are used.
  • the height of the heaters 32 and 33 is preferably as close to the film as possible, as long as it is not in contact with the film, in order to increase efficiency. For example, it is 5 to 100 mm, preferably 10 to 50 mm.
  • the output of the heaters 32 and 33 may be adjusted as appropriate in consideration of the stretching temperature, the heating rate, and the like.
  • the temperature of the hot air blower from both ends and the air flow rate may be controlled.
  • the distance between the heaters 32 and 33 and the film may be controlled to be wide at the center and narrow at both ends.
  • the stretching temperature is a glass transition temperature Tg ⁇ 20 ° C. or higher and a melting point Tm or lower of the film, preferably Tg or higher, Tg + 100 ° C. or lower, more preferably Tg + 10 ° C. or higher, Tg + 80 ° C. or lower.
  • the longitudinal stretching speed is 3000% / min or more and 75000% / min or less, preferably 5000% / min or more and 50000% / min or less.
  • the longitudinal stretching speed (% / min) is defined as follows. That is, when the peripheral speed of the low-speed side stretching roll is V1, the peripheral speed of the high-speed side stretching roll is V2, and the substantial stretching span is S, it is expressed in the following initial stage.
  • the cleaning device for the preheating / stretching / cooling roll in the longitudinal stretching apparatus 10 may be one or plural, and may be provided inline or offline, or may not be installed depending on circumstances.
  • a known roll cleaning means such as a method of wiping off the dirt by pressing the nonwoven fabric is preferably used.
  • the film after longitudinal stretching is guided to a lateral stretching apparatus (tenter) 20 where the film 17 is stretched in the lateral direction (width direction).
  • a lateral stretching apparatus (tenter) 20 where the film 17 is stretched in the lateral direction (width direction).
  • the molecules in the film are oriented.
  • the cooled and solidified unpressed unstretched film 17 peeled from the third cooling roll 8 by the peeling roll 9 is continuously introduced into the longitudinal stretching apparatus 10 and is moved in the transport direction.
  • the present invention is not limited to this, and the cooled and solidified unpressed unstretched film 17 is temporarily wound into a roll, and then so-called offline In some cases, the unstretched film 17 is fed out from the winding roll and guided to the longitudinal stretching apparatus 10 to be roll-stretched in the transport direction (MD direction).
  • the thickness and optical distribution in the width direction are reduced by transverse stretching while sequentially raising the temperature difference in the range of 1 to 50 ° C in the stretched region divided into two or more. It is possible and preferable.
  • a known tenter or the like can be preferably used as a method of stretching the film in the width direction.
  • lamination with the polarizing film can be carried out in a roll form, which is preferable.
  • stretching in the width direction the slow axis of the optical film made of the cellulose ester resin film becomes the width direction.
  • the transmission axis of the polarizing film is also usually in the width direction.
  • the display contrast of the liquid crystal display device can be increased and a good viewing angle can be obtained. Is obtained.
  • an optical film having a center line average roughness (Ra) of 0.1 ⁇ m or less, further 0.05 ⁇ m or less is obtained.
  • the film thickness variation in the width direction (the entire film width) is within ⁇ 3%, and further within ⁇ 2% with respect to the average film thickness.
  • the “average film thickness” means the average value of the thickness of the entire film width excluding both end portions (mimi) that are thickened by necking.
  • the film surface roughness and film thickness variation can be measured by known methods. For example, regarding the surface roughness of the film, there is a method in which the surface of the film is measured by a surface roughness meter by about 5 mm and compared as the center line average roughness (Ra). Further, the film thickness variation can be measured by a film thickness meter, and a standard deviation can be obtained or compared with a variation width with respect to the average film thickness.
  • Tg glass transition temperature
  • Tg can be controlled by varying the kind of material constituting the film and the ratio of the constituting material.
  • Tg is preferably 120 ° C. or higher, preferably 135 ° C. or higher.
  • the temperature environment of the film changes due to the temperature rise of the device itself, for example, the temperature rise derived from the light source.
  • the retardation value derived from the orientation state of the molecules fixed inside the film by stretching and the dimensional shape as the film are greatly changed.
  • Tg is preferably 250 ° C. or less.
  • known heat setting treatment, cooling and relaxation treatment may be performed, and it may be appropriately adjusted so as to have the characteristics required for the target optical film.
  • the transverse stretching step and the heat setting treatment are appropriately selected and performed in order to provide functions and physical properties necessary for widening the viewing angle of the liquid crystal display device. That is, when producing a retardation film as an optical film and further combining the functions of a polarizing plate protective film, it is necessary to control the refractive index, but the refractive index control can be performed by a transverse stretching operation, A transverse stretching operation is a preferred method. Hereinafter, the lateral stretching method will be described.
  • Ro represents in-plane retardation, and is obtained by multiplying the difference between the refractive index in the longitudinal direction (MD) and the refractive index in the width direction (TD) by the thickness, and Rt is the thickness direction retardation.
  • the difference between the in-plane refractive index (average in the longitudinal direction (MD) and the width direction (TD)) and the refractive index in the thickness direction is multiplied by the thickness.
  • the transverse stretching can be performed, for example, sequentially or simultaneously in the longitudinal direction of the film (the direction of casting / conveying) and the direction orthogonal to the longitudinal direction of the film, that is, the width direction. At this time, if the stretching ratio in at least one direction is too small, a sufficient phase difference cannot be obtained, and if it is too large, transverse stretching becomes difficult and film breakage may occur.
  • nx is the refractive index in the longitudinal (MD) direction
  • ny is the refractive index in the width (TD) direction
  • nz is the refractive index in the thickness direction.
  • the refractive index When stretching in the width direction, the refractive index may be distributed in the width direction. This distribution may appear when the tenter method is used. By stretching the film in the width direction, a shrinkage force is generated at the center of the film, and the phenomenon is caused by the end being fixed. It is thought to be called the Boeing phenomenon.
  • the temperature in the film width direction can be changed during longitudinal stretching, and the temperature at both ends is made higher than the central portion, thereby generating a uniform film thickness and bowing during longitudinal stretching. Can do. This bowing at the time of longitudinal stretching cancels out the bowing that occurs at the time of lateral stretching, and an optical film in which substantial bowing is suppressed can be created.
  • the film thickness fluctuation of the obtained film can be further reduced by stretching in the biaxial directions perpendicular to each other.
  • the retardation becomes uneven, and unevenness such as coloring may be a problem when used in a liquid crystal display.
  • the film thickness variation of the cellulose resin film is preferably in the range of ⁇ 3%, more preferably ⁇ 1%.
  • a method of stretching in the biaxial directions perpendicular to each other is effective, and the stretching ratios in the biaxial directions perpendicular to each other are finally 1.0 to 3.0 times in the longitudinal direction, It is preferable to set the width in the range of 1.01 to 3.1 times in the width direction, and it is necessary to perform in the range of 1.01 to 2.7 times in the longitudinal direction and 1.05 to 2.8 times in the width direction. Is more preferable for obtaining a retardation value.
  • the transmission axis of the polarizer coincides with the width direction.
  • the retardation film is preferably stretched so as to obtain a slow axis in the width direction.
  • the slow axis of the retardation film can be imparted in the width direction by stretching in the width direction from the above-described configuration.
  • the slow axis of the retardation film is preferably in the width direction, and in order to obtain the target retardation value, (Stretch ratio in width direction)> (Stretch ratio in longitudinal direction) It is necessary to satisfy the following conditions.
  • the end of the film 17 is slit to a product width by the slitter 19 and cut off, and then knurled (embossing) is applied to both ends of the film by a knurling apparatus comprising an embossing ring 53 and a back roll 52.
  • a knurling apparatus comprising an embossing ring 53 and a back roll 52.
  • the knurling method can process a metal ring having an uneven pattern on its side surface by heating or pressing.
  • the grip part of the clip of the both ends of a film is deform
  • FIG. 9 shows a second embodiment of an optical film manufacturing apparatus using the optical film manufacturing method according to the present invention, but the present invention is not limited to this.
  • a preliminarily prepared thermoplastic resin solution is cast from a casting die 50 onto a casting belt 51, and a web (a film containing a residual solvent after casting a dope on a metal support is referred to as a web).
  • the film is longitudinally stretched by the longitudinal stretching apparatus 10.
  • the film 17 stretched in the longitudinal direction is stretched in the transverse direction by a transverse stretching apparatus 20 (tenter).
  • the film stretched biaxially and vertically is dried by a drying device 40 and wound by a take-up roll 60.
  • the longitudinal stretching apparatus 10 the temperature of the film is changed in the film width direction.
  • the same materials as the above-mentioned additives such as a cellulose ester resin, a plasticizer, an ultraviolet absorber, and a matting agent can be used.
  • the solvent for the cellulose ester resin for example, lower alcohols such as methanol, ethanol, n-propyl alcohol, iso-propyl alcohol and n-butanol, lower aliphatics such as cyclohexanedioxanes and methylene chloride. Hydrocarbon chlorides can be used.
  • methylene chloride is preferably 70 to 95% by mass, and other solvents are preferably 30 to 5% by mass.
  • concentration of the cellulose ester resin in the dope is preferably 10 to 50% by mass.
  • the heating temperature with the addition of the solvent is preferably a temperature that is not lower than the boiling point of the solvent used and does not boil, and is preferably set in the range of 60 ° C. or higher and 80 to 110 ° C., for example.
  • the pressure is determined so that the solvent does not boil at the set temperature.
  • the dope of the cellulose ester resin is taken out from the container (dissolution kettle) while cooling, or is taken out from the container with a pump or the like, cooled with a heat exchanger or the like, and used for film formation.
  • the manufacturing method of the optical film of this embodiment comprises a dope preparation process, a casting process, a drying process, and a winding process.
  • the cellulose ester resin is dissolved in an organic solvent mainly composed of a good solvent for the cellulose ester resin in a dissolution vessel while stirring to form a dope.
  • a method carried out at normal pressure a method carried out below the boiling point of the main solvent, a method carried out under pressure above the boiling point of the main solvent, JP-A-9-95544 and JP-A-9-95557.
  • Various dissolution methods such as a method using a cooling dissolution method as described in JP-A-9-95538 and a method using a high pressure as described in JP-A-11-21379 can be used.
  • a method of pressurizing at a temperature equal to or higher than the boiling point of the main solvent is preferable.
  • the heating temperature after adding the solvent is preferably a temperature that is not lower than the boiling point of the solvent used and does not boil, and is preferably set in the range of 60 ° C. or higher and 80 to 110 ° C., for example.
  • the pressure is determined so that the solvent does not boil at the set temperature.
  • the concentration of the cellulose ester resin in the dope is preferably 10 to 35% by mass.
  • the necessary additives such as plasticizers, UV absorbers, and matting agents are mixed with the solvent in advance, dissolved or dispersed, and then added to the solvent before dissolution of the cellulose ester resin. Alternatively, it may be added to the dope after dissolving the cellulose ester resin.
  • the type of the melting pot is not particularly limited as long as it can withstand a predetermined pressure and can be heated and stirred under pressure.
  • instruments such as a pressure gauge and a thermometer are appropriately disposed in the pressurized container.
  • the pressurization may be performed by a method of injecting an inert gas such as nitrogen gas or by increasing the vapor pressure of the solvent by heating. Heating is preferably performed from the outside.
  • a jacket type is preferable because temperature control is easy.
  • Foreign materials include foreign materials that are recognized in the polarization crossed Nicol state, and foreign materials due to aggregates of fine particles protruding on the film surface.
  • the foreign substance recognized in the polarization crossed Nicol state refers to a substance measured by placing two polarizing plates in a direct (crossed Nicol) state and placing a cellulose ester resin film between them. In the polarization crossed Nicol state, such a foreign substance is observed by shining only the part of the foreign substance in the dark field, so that the size and number can be easily identified.
  • any means can be used, but it can be achieved by filtering a dope composition obtained by dissolving a cellulose ester-based resin in a solvent using the following filter paper.
  • a filter paper having a filtering time of 20 sec or more as a kind of filter paper and to form a film by filtering at a filtration pressure of 16 kg / cm 2 or less. More preferably, filtering is performed using a filter paper of 30 sec or more and a filtration pressure of 12 kg / cm 2 or less, more preferably using a filter paper of 40 sec or more and a filtration pressure of 10 kg / cm 2 or less.
  • the filtration pressure can be controlled by appropriately selecting the filtration flow rate and the filtration area.
  • the casting dope produced as described above is cast on the support 51 by the casting die 50.
  • a pressure die that can adjust the slit shape of the die base and easily make the film thickness uniform is preferable.
  • the pressure die include a coat hanger die and a T die, and any of them is preferably used.
  • the support 51 in the casting step a stainless steel rotary drive belt or a support having a mirror-finished drum is used.
  • the temperature of the support in the casting step can be cast in a general temperature range of 0 ° C. to a temperature lower than the boiling point of the solvent, but the dope is more easily cast on the support at 5 to 30 ° C. It is preferable to cast on a support at 5 to 15 ° C. because gelation can increase the peeling limit time.
  • the peeling limit time refers to the time during which the cast dope is on the support at the limit of the casting speed at which a transparent and flat film can be continuously obtained. A shorter peeling limit time is preferable because of excellent productivity.
  • the dope temperature is set within 30% from casting. By setting the temperature to ⁇ 70 ° C., the evaporation of the solvent is promoted, and it can be peeled off from the support as soon as possible. Further, the peeling strength is increased, and the dope temperature is preferably set to 55 to 70 ° C. within 30%. More preferred. Thereafter, this temperature is preferably maintained at 20% or more, and further preferably maintained at 40% or more.
  • the residual solvent amount is 60 to 150% by mass with a peeling roll because the peeling strength from the support is small, and 80 to 120% by mass is more preferable.
  • the temperature of the dope at the time of peeling is preferably 0 to 30 ° C., since the base strength at the time of peeling can be increased and the base breakage at the time of peeling can be prevented, and 5 ° C. to 20 ° C. is more preferable.
  • the amount of residual solvent is represented by the following formula.
  • Residual solvent amount (% by mass) ⁇ (MN) / N ⁇ ⁇ 100
  • M is the mass of the web (film) at an arbitrary time point
  • N is the mass of the film when the mass M is heat-treated at 115 ° C. for 1 hour.
  • the film 17 peeled from the support 51 by the peeling roll 52 is longitudinally stretched by the longitudinal stretching apparatus 10 as a longitudinal stretching step.
  • the temperature of the film during this longitudinal stretching is changed in the width direction of the film.
  • the film end is 1 to 20 ° C. higher than the film center.
  • the means for drying the film in the drying device 40 is not particularly limited, and is generally performed by hot air, infrared rays, a heating roll, microwaves, or the like. It is preferable to carry out with hot air in terms of simplicity.
  • the drying temperature is preferably in the range of 40 to 150 ° C. and gradually increased to 3 to 5 stages, and more preferably in the range of 80 to 140 ° C. in order to improve dimensional stability. .
  • the cellulose ester resin film is wound into a roll by a winder, and the residual solvent amount is 0.5 mass.
  • the ratio is set to not more than%, a film having good dimensional stability can be obtained.
  • the winding machine to be used may be a commonly used winding machine, and can be wound by a winding method such as a constant tension method, a constant torque method, a taper tension method, or a program tension control method with a constant internal stress.
  • a winding method such as a constant tension method, a constant torque method, a taper tension method, or a program tension control method with a constant internal stress.
  • the thickness of the protective film is preferably 10 to 500 ⁇ m. .
  • the lower limit is 20 ⁇ m or more, preferably 35 ⁇ m or more.
  • the upper limit is 150 ⁇ m or less, preferably 120 ⁇ m or less.
  • a particularly preferred range is 35 to 90 ⁇ m.
  • the retardation film is thick, the polarizing plate after polarizing plate processing becomes too thick, and is not suitable for the purpose of thin and light in liquid crystal displays used for notebook personal computers and mobile electronic devices.
  • the retardation film is thin, it is difficult to develop retardation as a retardation film, and the moisture permeability of the film is increased, and the ability to protect the polarizer from humidity is reduced, which is not preferable.
  • the optical film targeted by the present invention is a functional film used for various displays such as a liquid crystal display, a plasma display, and an organic EL display, particularly a liquid crystal display.
  • a polarizing plate protective film, a retardation film, and an antireflection film in addition, it includes a retardation film, such as a brightness enhancement film, an optical compensation film for expanding the viewing angle and the like.
  • the polarizing plate including the retardation film constituted by the optical film of the present invention can exhibit high display quality as compared with a normal polarizing plate, particularly a multi-domain liquid crystal display device, more preferably birefringence. Suitable for use in multi-domain liquid crystal display devices in mode.
  • Multi-domainization is also suitable for improving the symmetry of image display, and various methods have been reported “Okita, Yamauchi: Liquid Crystal, 6 (3), 303 (2002)”.
  • the liquid crystal display cell is also shown in “Yamada, Yamabara: Liquid Crystal, 7 (2), 184 (2003)”, but is not limited thereto.
  • the polarizing plate using the optical film of the present invention is an MVA (Multi-domain Vertical Alignment) mode typified by a vertical alignment mode, particularly a MVA mode divided into four, and a known PVA (Patterned) multi-domained by electrode arrangement. It can be effectively used for a Vertical Alignment (CPA) mode and a CPA (Continuous Pinsed Alignment Alignment) mode that combines electrode arrangement and chirality.
  • CPA Vertical Alignment
  • CPA Continuous Pinsed Alignment Alignment
  • a proposal of an optically biaxial film is also disclosed in conformity with the OCB (Optical Compensated Bend) mode, and “T. Miyashita, T. Uchida: J. SID, 3 (1), 29 ( 1995) ”, a display quality effect can be exhibited by the polarizing plate using the optical film of the present invention.
  • the arrangement of the liquid crystal mode and the polarizing plate is not limited.
  • the display quality of the display cell is preferably symmetrical in human observation. Therefore, when the display cell is a liquid crystal display cell, it is possible to multiplex domains by giving priority to the symmetry on the observation side.
  • a known method can be used to divide the domain, and can be determined in consideration of the properties of a known liquid crystal mode by a two-part dividing method, more preferably a four-part dividing method.
  • Liquid crystal display devices are also being applied as devices for colorization and moving image display, and the display quality is improved by the optical film of the present invention, and the improvement in contrast and the resistance of the polarizing plate are improved. A moving image can be displayed.
  • one polarizing plate including a retardation film constituted by the optical film of the present invention is arranged for the liquid crystal cell, or two polarizing plates are arranged on both sides of the liquid crystal cell. At this time, it can contribute to the improvement of display quality by using it so that the phase difference film side contained in a polarizing plate may face the liquid crystal cell of a liquid crystal display device.
  • a polarizing plate protective film of a cellulose derivative is used on the surface opposite to the retardation film as viewed from the polarizer, and a general-purpose TAC film or the like can be used.
  • the polarizing plate protective film located on the side far from the liquid crystal cell can be provided with another functional layer in order to improve the quality of the display device.
  • the optical film according to the present invention may have functions such as antireflection, antiglare, abrasion resistance, dust adhesion prevention, and brightness enhancement. Although you may affix on the polarizing plate surface, it is not limited to these.
  • a retardation film is required to have a small variation in Ro and Rt as the retardation value in order to obtain stable optical characteristics.
  • these fluctuations may cause image unevenness.
  • the retardation value of a film produced by a method by the solution casting method may vary depending on the volatilization of the amount of organic solvent remaining in a very small amount in the film.
  • This film is manufactured, stored and transported in the form of a long roll, and processed into a polarizing plate by a polarizing plate manufacturer or the like.
  • the residual solvent may be present and the volatility may slow down. For this reason, a slight difference in the concentration of residual solvent occurs from both ends to the center in the winding direction and in the width direction, which may trigger the change and fluctuation of the retardation value over time.
  • the film produced by the melt casting method is mainly composed of a resin such as a cellulose resin
  • an alkali treatment process can be utilized by utilizing saponification inherent to a resin such as a cellulose resin.
  • the resin which comprises a polarizer is polyvinyl alcohol
  • it can be bonded with a phase difference film using the completely saponified polyvinyl alcohol aqueous solution similarly to the conventional polarizing plate protective film. For this reason, it is more excellent in the point which can apply the conventional polarizing plate processing method, and it is excellent especially in the point from which the roll polarizing plate which is elongate is obtained.
  • a film with high planarity can be produced particularly when a film is produced using a wide casting die 4 having a film (web) width of 1500 mm or more and 4000 mm or less at the exit of the casting die. Get the effect.
  • the film (web) width at the casting die exit is 1500 mm or more, it is possible to take a product with a width exceeding 2000 mm as an optical film after stretching. It is in the range of 1500 mm to 4000 mm, particularly in the range of 1700 mm to 4000 mm, that the film (web) width at the exit of the casting die exhibits the effect of obtaining a film having particularly high flatness.
  • a film having a casting width exceeding 4000 mm is not practical because it is assumed that stability in a subsequent transport process or the like is lowered.
  • functional layers such as an antistatic layer, a hard coat layer, a slippery layer, an adhesive layer, an antiglare layer, and a barrier layer may be coated before and / or after stretching.
  • various surface treatments such as corona discharge treatment, plasma treatment, and chemical treatment can be performed as necessary.
  • the clip gripping portions at both ends of the cut film are pulverized or granulated as necessary, and then used as film raw materials of the same type or as film raw materials of different types. It may be reused.
  • an optical film having a laminated structure by co-casting a composition containing a resin such as a cellulose resin having different additive concentrations such as the above-mentioned plasticizer, ultraviolet absorber and matting agent.
  • a resin such as a cellulose resin having different additive concentrations
  • the above-mentioned plasticizer, ultraviolet absorber and matting agent can be produced.
  • the matting agent can be contained in the skin layer in a large amount or only in the skin layer.
  • the plasticizer and the ultraviolet absorber can be contained in the core layer more than the skin layer, and may be contained only in the core layer.
  • the kind of plasticizer and ultraviolet absorber can be changed between the core layer and the skin layer.
  • the skin layer contains a low-volatile plasticizer and / or an ultraviolet absorber, and the core layer has excellent plasticity. It is also possible to add a plasticizer or an ultraviolet absorber excellent in ultraviolet absorption.
  • the glass transition temperature of the skin layer and the core layer may be different, and the glass transition temperature of the core layer is preferably lower than the glass transition temperature of the skin layer. At this time, the glass transition temperatures of both the skin and the core can be measured, and an average value calculated from these volume fractions can be defined as the glass transition temperature Tg and similarly handled.
  • the viscosity of the melt containing the cellulose ester during melt casting may be different between the skin layer and the core layer, and the viscosity of the skin layer> the viscosity of the core layer or the viscosity of the core layer ⁇ the viscosity of the skin layer may be used.
  • the dimensional stability of the optical film of the present invention is such that the dimensional stability value at a temperature of 80 ° C. and a humidity of 90% RH is ⁇ on the basis of the dimensions of the film left at a temperature of 23 ° C. and a humidity of 55% RH for 24 hours. It is less than 2.0%, preferably less than 1.0%, more preferably less than 0.5%.
  • the optical film of the present invention As a retardation film for a protective film of a polarizing plate, if the retardation film itself has a variation beyond the above range, the absolute value of the retardation as a polarizing plate and the orientation angle are initially set. Therefore, the display quality improvement ability may be reduced or the display quality may be deteriorated.
  • the method for producing the polarizing plate is not particularly limited, and can be produced by a general method.
  • the obtained retardation film was treated with an alkali, and a polyvinyl alcohol film was immersed and drawn in an iodine solution, and a polarizer protective film was formed on both sides of the polarizer using a completely saponified polyvinyl alcohol aqueous solution on both sides of the polarizer.
  • polarizing plate processing may be performed by applying an easy adhesion process as described in JP-A-6-94915 and JP-A-6-118232.
  • the polarizing plate is composed of a polarizer and a protective film that protects both surfaces of the polarizer, and can further be constructed by laminating a protective film on one surface of the polarizing plate and a separate film on the opposite surface.
  • the protective film and the separate film are used for the purpose of protecting the polarizing plate at the time of shipping the polarizing plate and at the time of product inspection.
  • the protect film is bonded for the purpose of protecting the surface of the polarizing plate, and is used on the side opposite to the surface where the polarizing plate is bonded to the liquid crystal plate.
  • a separate film is used in order to cover the contact bonding layer bonded to a liquid crystal board, and is used for the surface side which bonds a polarizing plate to a liquid crystal cell.
  • Examples and comparative examples in the case of using the melt casting method as a method for producing an optical film are shown below.
  • Examples 1-7, Comparative Example 1 (Resin mixture) Cellulose acetate propionate 89% by mass (Acetyl group substitution degree 1.4, propionyl group substitution degree 1.35, Number average molecular weight 60000) 9% by mass of trimethylolpropane tribenzoate (Plasticizer, melting point 85 ° C)
  • Antioxidant IRGANOX XP 420 / FD
  • UV absorber 1.6% by mass TINUVIN 928, manufactured by Ciba Japan, melting point 115 ° C.
  • Matting agent (silica fine particles) 0.15% by mass (Seahoster KEP-30: Nippon Shokubai Co., Ltd., average particle size 0.3 ⁇ m)
  • the degree of substitution of acyl groups such as acetyl group, propionyl group and butyryl group of cellulose acetate propionate was
  • the above materials were mixed in a V-type mixer for 30 minutes, and then melted at 230 ° C. under a nitrogen atmosphere using a twin screw extruder equipped with a strand die to prepare cylindrical pellets having a length of 4 mm and a diameter of 3 mm. .
  • the obtained pellet had a glass transition point (Tg) of 135 ° C.
  • the pellets were dried at 100 ° C. for 5 hours to a moisture content of 100 ppm, and the pellets were supplied to the single-screw extruder 1 equipped with the T-die 4 shown in FIG.
  • the melt contained 11% by mass of additives other than resin.
  • Nitrogen gas was sealed from the vicinity of the material supply port, and the inside of the extruder 1 was kept in a nitrogen atmosphere.
  • the extruder 1 and the T die 4 were set to a temperature of 240 ° C.
  • the T die 4 is a coat hanger type, has a width of 1900 mm, has an inner wall plated with hard chrome, and is finished to a mirror surface with a surface roughness of 0.1S.
  • the lip gap of the T die 4 was set to 2 mm.
  • the film from the T-die 4 was dropped onto a first cooling roll (cooling first rotating body) 5 having a roll-plated 2400 mm chrome-plated mirror surface, and the temperature was adjusted to 100 ° C. at the same time.
  • the film was pressed by a touch roll (second rotating body for pressing) 6 having a roll width of 2400 mm.
  • the melting point was set to 120 ° C., which is not less than 115 ° C.).
  • the touch roll (second rotating body for pressing) 6 pressed the film with a linear pressure of 5 N / mm.
  • the film pressed by the first cooling roll (cooling first rotating body) 5 and the touch roll (pressing second rotating body) 6 continues to the second cooling roll (cooling third rotating body) 7, and the second A total of three cooling rolls (fourth rotating body for cooling) 8 are sequentially circumscribed and solidified by cooling, and are peeled off by a peeling roll 9.
  • the film thickness of the unstretched film 17 that has been narrowed by the touch roll 6 is such that the average film thickness of the product equivalent width of 1500 mm excluding 100 mm each of the end thick film portions accompanying necking is 200 ⁇ m, and the lip gap is set with a casting die bolt. It was adjusted. This unstretched film 17 was once wound up into a roll.
  • the unstretched film 17 had a width of 1700 mm.
  • the non-clamped unstretched film 17 introduced into the longitudinal stretching apparatus 10 by the guide roll 41 includes a first pre-stretching preheating roll 21, a second pre-stretching preheating roll 22, a third pre-stretching preheating roll 23, and a first 4 It passes through the preheating roll 24 before extending
  • An upper heater 32 and a lower heater 33 are disposed between the stretching / preheating roll 25 and the stretching / cooling roll 27.
  • Hot air was blown by 80.
  • Comparative Example 1 the same settings as in Examples 1 to 7 were made except that the hot air blower 80 in Examples 1 to 7 was not provided.
  • the film 17 wound around the stretching / cooling roll 27 is transported while being pressed from above by the nip roll 28 and stretched longitudinally. Furthermore, the film 17 was carried out of the longitudinal stretching apparatus 10 by the guide roll 42 through the cooling roll 29 after the first stretching, the cooling roll 30 after the second stretching, and the cooling roll 31 after the third stretching.
  • halogen heaters were used as the heaters 32 and 33, the capacity was 50 kW, and the output was adjusted to the set stretching temperature.
  • the height of the heaters 32 and 33 was set to be 30 mm from the film surface and was set uniformly in the film width direction, and the pressure of the nip rolls 26 and 28 was 2 N / mm.
  • the air volume and the hot air temperature were adjusted, and the temperature difference between the both end portions and the central portion in the film width direction was as shown in Table 2, and Examples 1 to 7 were obtained.
  • the temperature at both ends and the center of the film was measured by using an infrared thermography FSV-7000S manufactured by Apiste, and installed near the infrared heater 15 in FIG. The center position of was measured. Further, the central part was also divided into five equal parts, and the position of each central part was measured. The difference between the temperature at both ends and the temperature at the center was calculated as the temperature difference, with the average of the measured values at both ends as the temperature at both ends and the average of the measured values at the center as the temperature at the center.
  • the unstretched film 17 after the clamping was stretched 2.0 times in the longitudinal direction.
  • the effective span was 100 mm.
  • the thickness deviation ( ⁇ m) after stretching was measured using a contact-type film thickness meter.
  • the film was measured at intervals of 10 mm over the entire width of the film, and the deviation between the maximum film thickness and the minimum film thickness was evaluated within the range excluding the abrupt film thickness change at the end.
  • the deviation is 2 ⁇ m or less, ⁇ , when 2 ⁇ m is exceeded and 5 ⁇ m or less is ⁇ , and when 5 ⁇ m or more is exceeded, ⁇ . If the film thickness deviation exceeds 5 ⁇ m, the viewing angle and contrast change, and cannot be used as a product quality level.
  • a reference line La is drawn on the film before longitudinal stretching as shown in FIG. 3, and the bowing amount B after lateral stretching is measured, and ⁇ is 50 mm or less, ⁇ is 50 mm and 80 mm or less, and x is 80 mm or more. As evaluated. If the bowing amount exceeds 80 mm, the retardation and orientation angle of the film become non-uniform and cannot be used as the quality level of the product.
  • the retardation was measured at intervals of 100 mm in the width direction, and the deviation was evaluated as ⁇ ⁇ ⁇ , 2 nm exceeding ⁇ , 2 nm exceeding 5 nm and ⁇ exceeding 5 nm as x.
  • the retardation deviation exceeds 5 nm, a bright and dark pattern is seen when observed with crossed Nicols and cannot be used as the quality level of the product.

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Abstract

　熱可塑性樹脂フィルムを縦延伸した後横延伸をする逐次二軸延伸において、ボーイングが少なく、且つ厚みムラの抑制された良好な光学特性を有する光学フィルムを製造し得る光学フィルムの製造方法、及び該方法によって製造された光学フィルムを提供する。長尺状の熱可塑性樹脂フィルムを長手方向に延伸する縦延伸工程と、ついで幅方向に延伸する横延伸工程とを有する光学フィルムの製造方法において、縦延伸工程で熱可塑性樹脂フィルムを長手方向に延伸する際、熱可塑性樹脂フィルムの両端部の温度が中央部の温度よりも高いことを特徴とする。

Description

光学フィルムの製造方法及び光学フィルム
　本発明は、光学フィルムの製造方法及び光学フィルムに関するものである。
　近年、液晶表示装置の薄型軽量化、大型画面化、高精細化の開発が進んでいる。それに伴って、液晶表示装置の視野角改善やコントラスト改善に使用される光学フィルム（位相差補償フィルム）への広幅化、薄膜化、高品質化の要求は、急速に高まってきている。
　光学フィルムが液晶表示装置の視野角やコントラストを適切に改善するためには、高精度に制御されたフィルム面内およびフィルム厚み方向のリタデーションや配向角の均一性、フィルム膜厚の均一性などが要求される。上記フィルムのリタデーションや配向角、膜厚を高精度に制御し、付与する方法としては、縦横の逐次延伸からなる逐次二軸延伸が一般的に用いられている。
　縦延伸としては、図１０に示すように加熱炉９０内でフィルム９１を加熱し軟化させつつ、送り側駆動ロール９９の回転速度に対し出口の引取りロール９２の回転速度を上げフィルム９１を延伸するオーブン加熱延伸法がある。
　また、図１１に示すように低速ローラ９３と高速ローラ９４との間の実質延伸スパン（ヒータの熱可塑性樹脂フィルム搬送方向上流側の端部と、下流側の搬送ロールに接する位置との距離）を短くし、実質延伸スパン内でヒータ９５、９６によりフィルム９１を加熱・軟化させて延伸するロール延伸法がある。
　一般に、フィルムを引取り方向に引き伸ばすと幅方向にフィルムの収縮（以降、ネッキングと称す）が生じる。
　オーブン加熱延伸法の場合、フィルムの加熱媒体が空気や輻射によるため加熱ゾーンが長く、フィルムがロールに束縛されないフリーな状態も長くなりネッキングは非常に大きくなるが、膜厚は比較的均一になる。しかし、ネッキングによる幅の収縮が大きく、近年の広幅化の要求には十分に対応できていない。
　一方、ロール延伸法の場合は、実質延伸スパンを短くしているので、フィルムがロールに束縛されないフリーな状態が短く、ネッキングを小さくすることができ、近年の広幅化への要求に対して好ましい方法である。しかし、ネッキングを抑える反面、両端部の厚みが厚くなるという問題が発生する。図１２にロール延伸法を用いたときのフィルム幅方向の厚み変化を模式的に示す。このフィルム端部の厚膜の部分は、製品品質上から好ましくないのでトリミングにより排除されるが、それでも中央部が薄く、両端部が厚いという課題は残り、光学フィルムの品質低下を招いている。
　また、横延伸としては、図１３に示すようにフィルム９１の端部を把持したクリップが無端レール９７に沿って走行しながら幅方向に広がることによって行うテンター方式が用いられる。しかし、このような横延伸を行うと、図１３に示すように延伸前にフィルムに描いた直線（Ｌ１）が横延伸後に弓状の曲線（Ｌ２）に変形するという、いわゆるボーイングという現象が発生する。フィルムにこのようなボーイングが発生するとフィルム面内およびフィルム厚み方向のリタデーションや配向角がその幅方向に対して変化し、最終製品における物性の均一性が損なわれる。
　このように縦延伸と横延伸を行う逐次二軸延伸においては、延伸後のフィルムの膜厚の均一性の確保、ボーイング対策などを行い、フィルム面内およびフィルム厚み方向のリタデーションや、配向角の均一性を得ることが課題となっている。
　このような課題を解消するために、従来より様々な対処法が提案されている。例えば特許文献１には、延伸後、テンター出口までの工程をガラス転移温度以下の温度に保持する方法が提案されている。この特許文献１によれば、ボーイングを低減でき、良好な光学特性を得ることができるとしてる。
特開２００６－５１８０４号公報
　しかしながら、特許文献１の発明でも、近年の光学フィルムに要求される光学特性を得られるほどにボーイングを低減することができていない。
　本発明の目的は、上記従来技術の課題に鑑みてなされたものであり、熱可塑性樹脂フィルムを縦延伸した後横延伸をする逐次二軸延伸において、ボーイングが少なく、且つ厚みムラの抑制された良好な光学特性を有する光学フィルムを製造し得る光学フィルムの製造方法、及び該方法によって製造された光学フィルムを提供しようとすることにある。
　本発明者は、上記の点に鑑み鋭意研究を重ねた結果、縦延伸工程において、フィルムの幅方向の温度を変化させることで、中央部の膜厚減少を抑え、且つ、あえて縦延伸後のフィルムにボーイングを発生させてその後に横延伸工程を行うことで、横延伸工程で発生するボーイングと縦延伸工程で発生したボーイングとを相殺させ、２軸延伸後のフィルムの膜厚の均一化とボーイングの抑制の両方を改善でき、優れた光学特性を有する光学フィルムを製造し得ることを見出し、本発明を完成するに至ったものである。
　本発明の上記目的は以下の手段により達成される。
　１．
長尺状の熱可塑性樹脂フィルムを２本の搬送ロール間で長手方向に延伸する縦延伸工程と、該縦延伸工程の後に前記熱可塑性樹脂フィルムを幅方向に延伸する横延伸工程と、を有する光学フィルムの製造方法において、
前記縦延伸工程において、幅方向における前記熱可塑性樹脂フィルムの両端部の温度が、幅方向における前記熱可塑性樹脂フィルムの中央部の温度よりも高いことを特徴とする光学フィルムの製造方法。
　２．
前記縦延伸工程において、前記両端部の温度が、前記中央部の温度よりも１℃～２０℃高いことを特徴とする前記１に記載の光学フィルムの製造方法。
　３．
前記縦延伸工程において、前記両端部の温度が、前記中央部の温度よりも５℃～１５℃高いことを特徴とする前記１または２に記載の光学フィルムの製造方法。
　４．
前記縦延伸工程において、前記熱可塑性樹脂フィルムが、前記２本の搬送ロール間に配置された赤外線ヒータにより加温され、
該赤外線ヒータにおける前記熱可塑性樹脂フィルムの搬送方向上流側の端部と、
前記２本の搬送ロールのうち前記熱可塑性樹脂フィルムの搬送方向下流側のロールに前記熱可塑性樹脂フィルムが接する位置との距離が、５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下であることを特徴とする前記１から３の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
　５．
前記両端部と前記赤外線ヒータとの距離が、前記中央部と前記赤外線ヒータとの距離より短いことを特徴とする前記４に記載の光学フィルムの製造方法。
　６．
前記縦延伸工程において、前記熱可塑性樹脂フィルムが、前記両端部から前記中央部に向けて熱風を吹き付ける熱風送風機により加温されることを特徴とする前記４又は５に記載の光学フィルムの製造方法。
　７．
前記縦延伸工程における前記両端部の温度と前記中央部の温度との差は、前記縦延伸工程及び前記横延伸工程を経た後の熱可塑性樹脂フィルムのボーイング量により調整されることを特徴とする前記６に記載の光学フィルムの製造方法。
　８．
前記縦延伸工程の後の前記熱可塑性樹脂フィルムの膜厚が２０μｍ以上１５０μｍ以下であることを特徴とする前記４から７の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
　９．
前記縦延伸工程において、前記熱可塑性樹脂フィルムの幅が１５００ｍｍ以上４０００ｍｍ以下であることを特徴とする前記４から８の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
　１０
前記熱可塑性樹脂フィルムが、熱溶融性フィルムであることを特徴とする前記４から９の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
　１１．
前記熱可塑性樹脂フィルムが、セルロースエステルフィルムであることを特徴とする前記１から１０の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
　１２．
前記１から１１の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法によって製造されたことを特徴とする光学フィルム。
　本発明の光学フィルムの製造方法によれば、延伸後のフィルムの膜厚が均一で、ボーイングを抑制することができ、フィルム全面において優れた光学特性を有する光学フィルムを製造することができる。
本発明の光学フィルムの製造方法における縦延伸工程及び横延伸工程の一実施形態である延伸装置の側面図と断面図の概略図である。 本発明の光学フィルムの製造方法における縦延伸後のフィルム幅方向の膜厚分布を示す概略図である。 本発明に係る縦延伸及び横延伸後のフィルムのボーイングの様子を示す概略図である。 本発明に係る縦延伸の際に、フィルム幅方向から熱風を送風している様子を示す概略図である。 本発明の光学フィルムの製造方法の第一の実施形態を示す概略図である。 図１の製造装置の流延ダイから冷却ロール部分を拡大した概略図である。 図１の製造装置の縦延伸装置の詳細を示す概略図である。 縦延伸工程におけるフィルムの延伸状態を示す模式図である。 本発明の光学フィルムの製造方法の第二の実施形態を示す概略図である。 ゾーン延伸装置を説明するための概略図である。 ロール延伸法を説明するための概略図である。 縦延伸の際に発生するネッキングを説明するための概略図である。 横延伸するためのテンター方式と横延伸の際に発生するボーイング現象を説明するための概略図である。
符号の説明
　１　押出し機
　２　フィルター
　３　スタチックミキサー
　４、５０　流延ダイ
　５　第１冷却ロール（冷却用第１回転体）
　６　タッチロール（押圧用第２回転体）
　７　第２冷却ロール（冷却用第３回転体）
　８　第３冷却ロール（冷却用第４回転体）
　Ｐ１　フィルムが最初に第１冷却ロール表面に接触した点
　Ｐ２　フィルムがタッチロール表面に接触した点
　９、５２　剥離ロール
　１０　縦延伸装置
　１１、１３　搬送ロール
　１５　赤外線ヒータ
　１６　反射板
　１７　フィルム
　１９　スリッター
　２０　横延伸装置
　２１　第１延伸前予熱ロール
　２２　第２延伸前予熱ロール
　２３　第３延伸前予熱ロール
　２４　第４延伸前予熱ロール
　２５　延伸・予熱ロール
　２６　ニップロール
　２７　延伸・冷却ロール
　２８　ニップロール
　２９　第１延伸後冷却ロール
　３０　第２延伸後冷却ロール
　３１　第３延伸後冷却ロール
　３２　上部加熱ヒータ
　３３　下部加熱ヒータ
　４１　ガイドロール
　４２　ガイドロール
　５１　流延用ベルト
　４０　乾燥装置
　５２　バックロール
　５３　エンボスリング
　６０　巻取り装置
　Ｓ　実質延伸スパン
　Ｆ　光学フィルム（元巻き）
　以下、本発明を実施するための最良の形態について、図面を参照して説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
　　本発明の光学フィルムの製造方法においては、長尺状の熱可塑性樹脂フィルムを２本の搬送ロール間で長手方向に延伸する縦延伸工程と、該縦延伸工程の後に熱可塑性樹脂フィルムを幅方向に延伸する横延伸工程とを有し、縦延伸工程において、幅方向における前記熱可塑性樹脂フィルムの両端部の温度が、幅方向における熱可塑性樹脂フィルムの中央部の温度よりも高いものである。
　図１（ａ）、（ｂ）に本発明に係る縦延伸工程及び横延伸工程の一実施形態である延伸装置の側面図と断面図を示す。縦延伸装置１０は近接した第１の搬送ロール１１と第２の搬送ロール１３との間で行うロール延伸方式であり、ニップロール１２、１４、前記２本の搬送ロール間に配置された赤外線ヒータ１５、反射板１６とを備えている。長尺用の熱可塑性樹脂フィルム１７は、搬送ロール１１、１３と搬送ロール１１，１３に押圧しているニップロールとによって、挟持され搬送される。第２の搬送ロール１３は第１の搬送ロール１１より高速に回転し、搬送ロール１１、１３間の赤外線ヒータ１５により加温、軟化されたフィルムを搬送方向に縦延伸する。縦延伸されたフィルム１７は、つぎに横延伸装置２０より横延伸される。
　本実施形態の縦延伸装置１０においては、図１（ｂ）に示すように赤外線ヒータ１５と熱可塑性樹脂フィルム１７との距離は、フィルム幅方向において、フィルム端部との距離ｄ１に対して、中央部との距離ｄ２が長くなるように設定している。このようにすることで、縦延伸する際のフィルムの幅方向両端部の温度が中央部の温度よりも高くなっている。フィルム幅方向両端部の温度が中央部の温度よりも高いことで、縦延伸後のフィルムの膜厚を幅方向に均一にすることができる。なお、フィルムの両端部とは、フィルムの全体幅の両端から内側にそれぞれ１０％までの領域を示し、フィルムの中央部とは、中央の１０％の領域を示す。
　また、本発明に係る縦延伸工程で熱可塑性樹脂フィルムを長手方向に延伸する際、フィルム幅方向のフィルム端部の温度をフィルム中央部より１℃～２０℃高くして長手方向に延伸することが好ましい。この範囲に温度を設定すことにより、縦延伸後のフィルム膜厚をより均一にすることができる。また、より好ましくは、５℃～１５℃の範囲高くすることである。この範囲高くすることにより、膜厚のみならず光学物性（リタデーション）が均一になり、より好ましい。
　図２に縦延伸後のフィルム幅方向の膜厚分布を示す。従来、フィルムの幅方向の温度を変化させない場合は、両端部に比べ中央部がｈの厚さだけ薄くなっていたが、本発明では、両端の厚膜となる部分を除く製品として使える有効幅において、均一な膜厚とすることができる。
　また、本発明の縦延伸の際にフィルムの幅方向両端部の温度が中央部の温度よりも高いことで、縦延伸後のボーイングと、つぎに行う横延伸時に発生するボーイングとを相殺させるように調整でき、二軸延伸後のボーイング量を抑制し、均一な膜厚の光学フィルムを作成することができる。
　フィルム幅方向のフィルム端部の温度をフィルム中央部より１℃～２０℃高くして長手方向に延伸した場合、縦延伸後、及び横延伸後のフィルムのボーイングの様子を図３に模式的に示す。熱可塑性樹脂フィルムの表面に基準線Ｌａを描き、本発明に係る縦延伸を行うと、延伸後のボーイングはＬｂのように中央部が先行したようにＢの量だけ膨らむ。このフィルムをつぎの横延伸装置で延伸すると、ボーイングを抑制した膜厚の均一な光学フィルムを製造することができる。
　このように縦延伸後のフィルムにボーイングを発生させ、横延伸後にボーイングの抑制された光学フィルムを作成する場合、二軸延伸後のボーイング量を測定して、その測定結果をもとに、縦延伸時のフィルム幅方向の温度分布を制御することが好ましい。このような制御を行うことでより、精密に均一な膜厚で、ボーイングの少ない光学フィルムを製造することができる。
　また、本発明に係る縦延伸の際のフィルム幅方向のフィルム温度を変化させる手段としては、図４に示す熱風送風機８０を用いることが好ましい。熱風送風機８０により、フィルム端部を加温することにより、フィルム幅方向の温度分布を滑らかにすることができる。
　また、縦延伸工程における熱可塑性樹脂フィルムの幅方向両端部の温度と中央部の温度との差は、二軸延伸後のフィルムのボーイング量により調整するのがより好ましい。このようにすることで、より均一な膜厚とボーイングの抑制された光学フィルムを製造することができる。
　また、本発明に係る縦延伸装置のロール延伸方式においては、赤外線ヒータにおける熱可塑性樹脂フィルムの搬送方向上流側の端部と、２本の搬送ロールのうち熱可塑性樹脂フィルムの搬送方向下流側のロールに熱可塑性樹脂フィルムが接する位置との距離（以後、実質延伸スパンという。図１（ａ）参照。）は、５０ｍｍ以上、３００ｍｍ以下が好ましい。実質延伸スパンを５０ｍｍ未満とするには、ヒーターなどの加熱装置の設置スペースが限られ、また、小さなロール径が要求されるため、大きな延伸応力が出せず、生産速度アップの障害になるので、好ましくない。また、実質延伸スパンが３００ｍｍを超えると、縦延伸に伴う幅収縮量が大きくなり、製品にできる有効幅が狭くなり、好ましくない。
　以下、本発明による光学フィルムの製造方法について、詳しく説明する。
　本発明における光学フィルムの製造方法において、延伸前の熱可塑性樹脂フィルムの製膜方法としては、樹脂溶液を流延して製膜する溶液流延製膜法や溶融樹脂を流延して製膜する溶融流延製膜法を用いて製膜するのが好ましい。
　本発明による光学フィルムの主材料は、製造が容易であること、偏光膜との接着性がよいこと、光学的に透明であることなどが好ましい要件として挙げられる。
　上記の性質を有する熱可塑性樹脂フィルムであれば、特に限定はないが、例えば、セルロースジアセテートフィルム、セルローストリアセテートフィルム、セルロースアセテートブチレートフィルム、セルロースアセテートプロピオネートフィルム等のセルロースエステル系フィルム、ポリエステル系フィルム、ポリカーボネート系フィルム、ポリアリレート系フィルム、ポリスルホン（ポリエーテルスルホンも含む）系フィルム、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステルフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、セロファン、ポリ塩化ビニリデンフィルム、ポリビニルアルコールフィルム、エチレンビニルアルコールフィルム、シンジオタクティックポリスチレン系フィルム、ポリカーボネートフィルム、シクロオレフィン系ポリマーフィルム、ゼオネックス（商品名、日本ゼオン社製）、ゼオノア（商品名、日本ゼオン社製）、ポリメチルペンテンフィルム、ポリエーテルケトンフィルム、ポリエーテルケトンイミドフィルム、ポリアミドフィルム、フッ素樹脂フィルム、ナイロンフィルム、ポリメチルメタクリレートフィルム、アクリルフィルムまたはガラス板等を挙げることができる。中でも、セルロースエステル系フィルム、シクロオレフィンポリマーフィルム、ポリカーボネート系フィルム、ポリスルホン（ポリエーテルスルホンを含む）系フィルムが好ましく、本発明においては、特に、セルロースエステル系樹脂フィルム、または環状オレフィン系付加重合体を８０％以上含有する樹脂フィルムであるのが、製造上、コスト面、透明性、接着性等の観点から好ましく用いられる。
　本発明の光学フィルムを構成する材料は、これらの樹脂、必要により安定化剤、可塑剤、紫外線吸収剤、滑り剤としてのマット剤、リタデーション制御剤が含まれる。これらの材料は、目的とする光学フィルムの要求特性により適宜選択される。
　本発明の光学フィルムの材料としてセルロース樹脂を用いる場合、そのセルロース樹脂は、セルロースエステルの構造を有し、脂肪酸アシル基、置換もしくは無置換の芳香族アシル基の中から少なくともいずれかの構造を含む、セルロースの単独または混合酸エステル（以下、単に「セルロース樹脂」という）であり、非晶性のものである。「非晶性」とは、不規則な分子配置で結晶とはならずに固体となっている物質を意味しており、原料時の結晶状態を表わしたものである。
　以下、本発明の使用に有用なセルロース樹脂について例示するが、これらに限定されるものではない。
　本発明の光学フィルムを構成するセルロース樹脂は、セルロースエステルの構造を有し、脂肪酸アシル基、置換もしくは無置換の芳香族アシル基の中から少なくともいずれかの構造を含む、セルロースの単独または混合酸エステル（以下、単に「セルロース樹脂」という）であり、非晶性のものである。「非晶性」とは、不規則な分子配置で結晶とはならずに固体となっている物質を意味しており、原料時の結晶状態を表したものである。
　以下、本発明の使用に有用なセルロース樹脂について例示するがこれらに限定されるものではない。
　セルロース樹脂が芳香族アシル基を含む場合、芳香族環がベンゼン環であるとき、ベンゼン環の置換基の例としてハロゲン原子、シアノ、アルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アシル基、カルボンアミド基、スルホンアミド基、ウレイド基、アラルキル基、ニトロ、アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基、アラルキルオキシカルボニル基、カルバモイル基、スルファモイル基、アシルオキシ基、アルケニル基、アルキニル基、アルキルスルホニル基、アリールスルホニル基、アルキルオキシスルホニル基、アルキルスルホニルオキシ基及びアリールオキシスルホニル基、－Ｓ－Ｒ、－ＮＨ－ＣＯ－ＯＲ、－ＰＨ－Ｒ、－Ｐ（－Ｒ）2、－ＰＨ－Ｏ－Ｒ、－Ｐ（－Ｒ）（－Ｏ－Ｒ）、－Ｐ（－Ｏ－Ｒ）2、－ＰＨ（＝Ｏ）－Ｒ－Ｐ（＝Ｏ）（－Ｒ）2、－ＰＨ（＝Ｏ）－Ｏ－Ｒ、－Ｐ（＝Ｏ）（－Ｒ）（－Ｏ－Ｒ）、－Ｐ（＝Ｏ）（－Ｏ－Ｒ）2、－Ｏ－ＰＨ（＝Ｏ）－Ｒ、－Ｏ－Ｐ（＝Ｏ）（－Ｒ）2－Ｏ－ＰＨ（＝Ｏ）－Ｏ－Ｒ、－Ｏ－Ｐ（＝Ｏ）（－Ｒ）（－Ｏ－Ｒ）、－Ｏ－Ｐ（＝Ｏ）（－Ｏ－Ｒ）２、－ＮＨ－ＰＨ（＝Ｏ）－Ｒ、－ＮＨ－Ｐ（＝Ｏ）（－Ｒ）（－Ｏ－Ｒ）、－ＮＨ－Ｐ（＝Ｏ）（－Ｏ－Ｒ）2、－ＳｉＨ2－Ｒ、－ＳｉＨ（－Ｒ）2、－Ｓｉ（－Ｒ）3、－Ｏ－ＳｉＨ2－Ｒ、－Ｏ－ＳｉＨ（－Ｒ）2及び－Ｏ－Ｓｉ（－Ｒ）3が含まれる。上記Ｒは脂肪族基、芳香族基またはヘテロ環基である。
　置換基の数は、１個～５個、好ましくは１個～４個、より好ましくは１個～３個、さらにより好ましくは１個または２個である。さらに、芳香族環に置換する置換基の数が２個以上の時、互いに同じでも異なっていてもよいが、また、互いに連結して縮合多環化合物（例えばナフタレン、インデン、インダン、フェナントレン、キノリン、イソキノリン、クロメン、クロマン、フタラジン、アクリジン、インドール、インドリンなど）を形成してもよい。
　置換基としては、ハロゲン原子、シアノ、アルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アシル基、カルボンアミド基、スルホンアミド基及びウレイド基が好ましく、ハロゲン原子、シアノ、アルキル基、アルコキシ基、アリールオキシ基、アシル基及びカルボンアミド基がより好ましく、ハロゲン原子、シアノ、アルキル基、アルコキシ基及びアリールオキシ基がさらに好ましく、ハロゲン原子、アルキル基及びアルコキシ基が最も好ましい。
　上記ハロゲン原子には、フッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子が含まれる。上記アルキル基は、環状構造あるいは分岐を有していてもよい。アルキル基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、１～１２であることがより好ましく、１～６であることがさらに好ましく、１～４であることが最も好ましい。
　上記アルキル基の例には、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、ｔ－ブチル、ヘキシル、シクロヘキシル、オクチル及び２－エチルヘキシルが含まれる。
　上記アルコキシ基は、環状構造あるいは分岐を有していてもよい。アルコキシ基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、１～１２であることがより好ましく、１～６であることがさらに好ましく、１～４であることが最も好ましい。アルコキシ基は、さらに別のアルコキシ基で置換されていてもよい。アルコキシ基の例には、メトキシ、エトキシ、２－メトキシエトキシ、２－メトキシ－２－エトキシエトキシ、ブチルオキシ、ヘキシルオキシ及びオクチルオキシが含まれる。
　上記アリール基の炭素原子数は、６～２０であることが好ましく、６～１２であることがさらに好ましい。アリール基の例には、フェニル及びナフチルが含まれる。
　上記アリールオキシ基の炭素原子数は、６～２０であることが好ましく、６～１２であることがさらに好ましい。上記アリールオキシ基の例には、フェノキシ及びナフトキシが含まれる。
　上記アシル基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、１～１２であることがさらに好ましい。上記アシル基の例には、ホルミル、アセチル及びベンゾイルが含まれる。
　上記カルボンアミド基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、１～１２であることがさらに好ましい。上記カルボンアミド基の例には、アセトアミド及びベンズアミドが含まれる。
　上記スルホンアミド基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、１～１２であることがさらに好ましい。上記スルホンアミド基の例には、メタンスルホンアミド、ベンゼンスルホンアミド及びｐ－トルエンスルホンアミドが含まれる。
　上記ウレイド基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、１～１２であることがさらに好ましい。上記ウレイド基の例には、（無置換）ウレイドが含まれる。
　上記アラルキル基の炭素原子数は、７～２０であることが好ましく、７～１２であることがさらに好ましい。アラルキル基の例には、ベンジル、フェネチル及びナフチルメチルが含まれる。
　上記アルコキシカルボニル基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、２～１２であることがさらに好ましい。アルコキシカルボニル基の例には、メトキシカルボニルが含まれる。
　上記アリールオキシカルボニル基の炭素原子数は、７～２０であることが好ましく、７～１２であることがさらに好ましい。アリールオキシカルボニル基の例には、フェノキシカルボニルが含まれる。
　上記アラルキルオキシカルボニル基の炭素原子数は、８～２０であることが好ましく、８～１２であることがさらに好ましい。アラルキルオキシカルボニル基の例には、ベンジルオキシカルボニルが含まれる。
　上記カルバモイル基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、１～１２であることがさらに好ましい。カルバモイル基の例には、（無置換）カルバモイル及びＮ－メチルカルバモイルが含まれる。
　上記スルファモイル基の炭素原子数は、２０以下であることが好ましく、１２以下であることがさらに好ましい。スルファモイル基の例には、（無置換）スルファモイル及びＮ－メチルスルファモイルが含まれる。上記アシルオキシ基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、２～１２であることがさらに好ましい。
　上記アシルオキシ基の例には、アセトキシ及びベンゾイルオキシが含まれる。
　上記アルケニル基の炭素原子数は、２～２０であることが好ましく、２～１２であることがさらに好ましい。アルケニル基の例には、ビニル、アリル及びイソプロペニルが含まれる。
　上記アルキニル基の炭素原子数は、２～２０であることが好ましく、２～１２であることがさらに好ましい。アルキニル基の例には、チエニルが含まれる。
　上記アルキルスルホニル基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、１～１２であることがさらに好ましい。
　上記アリールスルホニル基の炭素原子数は、６～２０であることが好ましく、６～１２であることがさらに好ましい。
　上記アルキルオキシスルホニル基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、１～１２であることがさらに好ましい。
　上記アリールオキシスルホニル基の炭素原子数は、６～２０であることが好ましく、６～１２であることがさらに好ましい。
　上記アルキルスルホニルオキシ基の炭素原子数は、１～２０であることが好ましく、１～１２であることがさらに好ましい。
　本発明で使用するセルロース樹脂において、セルロースの水酸基部分の水素原子が脂肪族アシル基との脂肪酸エステルであるとき、脂肪族アシル基は炭素原子数が２～２０で具体的にはアセチル、プロピオニル、ブチリル、イソブチリル、バレリル、ピバロイル、ヘキサノイル、オクタノイル、ラウロイル、ステアロイル等が挙げられる。
　本発明において前記脂肪族アシル基とはさらに置換基を有するものも包含する意味であり、置換基としては上述の芳香族アシル基において、芳香族環がベンゼン環であるとき、ベンゼン環の置換基として例示したものが挙げられる。
　光学フィルムとして位相差フィルムを製造する場合は、セルロース樹脂としてセルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートフタレート、及びセルロースフタレートから選ばれる少なくとも１種を使用することが好ましい。
　これらの中で特に好ましいセルロース樹脂は、セルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースブチレート、セルロースアセテートプロピオネートやセルロースアセテートブチレートが挙げられる。
　混合脂肪酸エステルであるセルロースアセテートプロピオネートやセルロースアセテートブチレートは、炭素原子数２～４のアシル基を置換基として有し、アセチル基の置換度をＸとし、プロピオニル基またはブチリル基の置換度をＹとした時、下記式（Ｉ）及び（II）を同時に満たすものが好ましい。置換度とは、アシル基に置換された水酸基の数をグルコース単位で示した数値と定義する。
　式（Ｉ）　　２．６≦Ｘ＋Ｙ≦３．０
　式（II）　　０≦Ｘ≦２．５
　特にセルロースアセテートプロピオネートが好ましく用いられ、中でも１．９≦Ｘ≦２．５であり、０．１≦Ｙ≦０．９であることが好ましい。上記アシル基で置換されていない部分は通常水酸基として存在している。これらは公知の方法で合成することができる。
　本発明で用いられるセルロース樹脂の原料セルロースは、木材パルプでも綿花リンターでもよく、木材パルプは針葉樹でも広葉樹でもよいが、針葉樹の方がより好ましい。製膜の際の剥離性の点からは綿花リンターが好ましく用いられる。これらから作られたセルロース樹脂は適宜混合して、あるいは単独で使用することができる。
　本発明で用いられるセルロース樹脂はフィルムにしたときの輝点異物が少ないものであることが好ましい。輝点異物とは、２枚の偏光板を直交に配置し（クロスニコル）、この間にセルロースエステルフィルムを配置して、一方の光源側の偏光板の透過軸に偏光板保護フィルムの遅相軸が平行に位置するとき他方の偏光板の外側の面に垂直な位置で観察したとき光が漏れてくる原因となる異物を意味する。このとき評価に用いる偏光板は輝点異物がない保護フィルムで構成されたものであることが望ましく、偏光子の保護にガラス板を使用したものが好ましく用いられる。輝点異物はセルロース樹脂に含まれる水酸基のエステル化部分が未反応であることがその原因の１つと考えられ、輝点異物の少ないセルロース樹脂を用いることと、加熱溶融したセルロース樹脂を濾過することによって異物を除去し、輝点異物を低減することができる。また、フィルム膜厚が薄くなるほど単位面積当たりの輝点異物数は少なくなり、フィルムに含まれるセルロース樹脂の含有量が少なくなるほど輝点異物は少なくなる傾向がある。
　輝点の個数としては、面積２５０ｍｍ2当たり、偏光クロスニコル状態で認識される大きさが５～５０μｍの輝点が、フィルムを観察時のとして３００個以下、５０μｍ以上の輝点が０個であることが好ましい。さらに好ましくは、５～５０μｍの輝点が２００個以下である。
　輝点が多いと、液晶ディスプレイの画像に重大な悪影響を及ぼす。位相差フィルムを偏光板保護フィルムとして機能させた場合、この輝点の存在は複屈折の乱れの要因であり、画像に及ぼす悪影響は大きなものとなる。
　輝点異物を溶融濾過によって除去する場合、輝点異物の除去工程を含め、連続して溶融流延の製膜工程を実施できる。
　熱溶融による輝点異物の濾過工程を含む溶融流延製膜法は、後述の可塑剤とセルロース樹脂を組成物とした場合、可塑剤が添加しない系と比較して、熱溶融温度を低下させる観点から、そして輝点異物の除去効率の向上と熱分解の回避の観点から好ましい方法である。また、後述する他の添加剤として紫外線吸収剤、やマット材も適宜混合したものを同様に濾過することもできる。
　濾材としては、ガラス繊維、セルロース繊維、濾紙、四フッ化エチレン樹脂などのフッ素樹脂等の従来公知のものが好ましく用いられるが、特にセラミックス、金属等が好ましく用いられる。絶対濾過精度としては５０μｍ以下、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下、さらに好ましくは５μｍ以下のものが用いられる。これらは適宜組み合わせて使用することもできる。濾材はサーフェースタイプでもデプスタイプでも用いることができるが、デプスタイプの方が比較的目詰まりしにくく好ましい。
　別の実施態様では、加熱してフィルム構成材料を溶融する前に、該構成材料の少なくともセルロース樹脂においては、該材料の合成後期の過程や沈殿物を得る過程の少なくともいずれかにおいて、一度、溶液状態として同様に濾過工程を経由して輝点異物を除去することもできる。このとき、好ましくはセルロース樹脂に安定化剤が存在することが好ましく、また後述する可塑剤、あるいはその他の添加剤として紫外線吸収剤、マット剤等と共に溶媒に溶解させた後、溶媒を除去し乾燥することによってセルロース樹脂を主体としたフィルム構成材料の固形分を得るようにしてもよい。
　また、上記溶液状態とするために該構成材料の溶媒への溶解の過程で－２０℃以下に冷却した工程を介することもできる。セルロース樹脂への安定化剤、可塑剤、その他添加剤のいずれか一種以上の添加を行うときは、本発明に用いるセルロース樹脂の合成（調製）工程過程において、特に限定はないが該樹脂の合成（調製）工程後期までに少なくとも一度溶液状態で輝点異物や不溶物を濾別するために濾過を行い、その後他の添加剤の添加を行い、溶媒の除去または酸析によって固形分を分離して乾燥してもよく、ペレット化するときに粉体混合したフィルム構成材料を得てもよい。
　フィルム構成材料のセルロース樹脂以外の構成材料を該樹脂と均一に混合することは、加熱時の溶融性において均一な溶融性を与えることに寄与できる。
　セルロース樹脂以外の高分子材料やオリゴマーを、適宜選択してセルロース樹脂と混合してもよい。このような高分子材料やオリゴマーはセルロース樹脂と相溶性に優れるものが好ましく、フィルムにしたときの全可視域（４００ｎｍ～８００ｎｍ）に渡り透過率が８０％以上、好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９２％以上が得られるようにする。セルロース樹脂以外の高分子材料やオリゴマーの少なくとも１種以上を混合する目的は、加熱溶融時の粘度制御やフィルム加工後のフィルム物性を向上するために行う意味を含んでいる。この高分子材料やオリゴマーは、その他添加剤としての概念として捉えてもよい。
　可塑剤としては、特に限定しないが、リン酸エステル系では、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、オクチルジフェニルホスフェート、ジフェニルビフェニルホスフェート、トリオクチルホスフェート、トリブチルホスフェート等、フタル酸エステル系では、ジエチルフタレート、ジメトキシエチルフタレート、ジメチルフタレート、ジオクチルフタレート、ジブチルフタレート、ジ－２－エチルヘキシルフタレート等、グリコール酸エステル系では、トリアセチン、トリブチリン、ブチルフタリルブチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、メチルフタリルエチルグリコレート、ブチルフタリルブチルグリコレート等を使用するのが好ましい。
　上記の可塑剤は、必要に応じて、２種類以上を併用しても良い。この場合、リン酸エステル系の可塑剤の使用比率を５０％以下とすることが、結果として、セルロースエステル系樹脂フィルムの加水分解を引き起こしにくく、耐久性に優れるため、好ましい。
　リン酸エステル系の可塑剤比率は、少ない方がさらに好ましく、フタル酸エステル系やグリコール酸エステル系の可塑剤だけを使用することが、特に好ましい。
　さらに、吸水率ならびに水分率を特定の範囲内にするために好ましい可塑剤の添加量としては、セルロースエステル系樹脂に対する質量％で、３～３０質量％であり、より好ましくは１０～２５質量％、さらに好ましくは１５～２５質量％である。ここで、可塑剤の添加量が３０質量％を超えると、セルロースエステル系樹脂フィルムの機械強度・寸法安定性が劣化するので、好ましくない。
　酸化防止剤としては、ヒンダードフェノール系の化合物が適当であり、その具体例としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール、ペンタエリスリチル－テトラキス〔３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、トリエチレングリコール－ビス〔３－（３－ｔ－ブチル－５－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、１，６－ヘキサンジオール－ビス〔３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、２，４－ビス－（ｎ－オクチルチオ）－６－（４－ヒドロキシ－３，５－ジ－ｔ－ブチルアニリノ）－１，３，５－トリアジン、２，２－チオ－ジエチレンビス〔３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン及びトリス－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－イソシアヌレイト等を挙げることができる。とくに２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール、ペンタエリスリチル－テトラキス〔３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕及びトリエチレングリコール－ビス〔３－（３－ｔ－ブチル－５－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕が好ましい。また例えば、Ｎ，Ｎ′－ビス〔３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオニル〕ヒドラジン等のヒドラジン系の金属不活性剤やトリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）フォスファイト等のリン系加工安定剤を併用してもよい。これらの化合物の添加量は、その効果を得るために、セルロースエステル系樹脂に対し、質量割合で１ｐｐｍ～１．０％が好ましく、１０～１０００ｐｐｍがとくに好ましい。
　セルロースエステル系樹脂フィルムには、紫外線吸収剤を添加することが好ましい。ここで、紫外線吸収剤としては、液晶の劣化防止の点より波長３７０ｎｍ以下の紫外線の吸収能に優れ、かつ良好な液晶表示性の点より波長４００ｎｍ以上の可視光の吸収が可及的に少ないものが、好ましく用いられる。
　特に、波長３７０ｎｍでの紫外線の透過率が１０％以下であることが好ましく、より好ましくは該透過率が５％以下、更により好ましくは２％以下である。
　用いる紫外線吸収剤としては、例えばオキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ニッケル錯塩系化合物などが挙げられるが、これらに限定されない。
　本発明においては、これら紫外線吸収剤の１種以上を用いていることが好ましく、異なる２種以上の紫外線吸収剤を含有してもよい。
　好ましく用いられる紫外線吸収剤は、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤やベンゾフェノン系紫外線吸収剤等である。不要な着色がより少ないベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤をセルロースエステル系樹脂フィルムに添加するという態様が特に好ましい。
　紫外線吸収剤の添加方法は、アルコールやメチレンクロライド、ジオキソランなどの有機溶媒に紫外線吸収剤を溶解してからドープに添加するか、または直接ドープ組成中に添加してもよい。無機粉体のように有機溶剤に溶解しないものは、有機溶剤とセルロースエステル系樹脂中にデゾルバーやサンドミルを使用し、分散してからドープに添加する。
　紫外線吸収剤の使用量は、セルロースエステル系樹脂に対する質量％で、０．１～２．５質量％、好ましくは、０．５～２．０質量％、より好ましくは０．８～２．０質量％である。紫外線吸収剤の使用量が２．５質量％を超えると、セルロースエステル系樹脂フィルムの透明性が悪くなる傾向があり、好ましくない。
　また、セルロースエステル系樹脂フィルムには、フィルム同士の張り付きを防止したり、滑り性を付与したりして、ハンドリングしやすくするために、マット剤として微粒子を添加してもよい。
　微粒子の種類としては、無機化合物でも有機化合物でもよい。無機化合物の微粒子の例としては、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化錫等の微粒子が挙げられる。この中では、ケイ素原子を含有する化合物であることが好ましく、特に二酸化ケイ素微粒子が好ましい。二酸化ケイ素微粒子としては、例えばアエロジル株式会社製のＡＥＲＯＳＩＬ－２００、２００Ｖ、３００、Ｒ９７２、Ｒ９７２Ｖ、Ｒ９７４、Ｒ９７６、Ｒ９７６Ｓ、Ｒ２０２、Ｒ８１２，Ｒ８０５、ＯＸ５０、ＴＴ６００、ＲＹ５０、ＲＸ５０、ＮＹ５０、ＮＡＸ５０、ＮＡ５０Ｈ、ＮＡ５０Ｙ、ＮＸ９０、ＲＹ２００Ｓ、ＲＹ２００、ＲＸ２００、Ｒ８２００、ＲＡ２００Ｈ、ＲＡ２００ＨＳ、ＮＡ２００Ｙ、Ｒ８１６、Ｒ１０４、ＲＹ３００、ＲＸ３００、Ｒ１０６などが挙げられる。これらのうち、分散性や粒径を制御する点では、ＡＥＲＯＳＩＬ－２００Ｖ、Ｒ９７２Ｖが好ましい。
　フィルム中での微粒子の平均粒径は、滑り性付与と透明性確保の観点から５０ｎｍ～２μｍが良い。好ましくは、１００ｎｍ～１０００ｎｍ、さらに好ましくは、１００ｎｍ～５００ｎｍである。フィルム中での平均粒径は、断面写真を撮影して観察することで確認できる。
　微粒子の場合は、１次粒径、溶媒に分散した後の粒径、フィルムに添加された後の粒径が変化する場合が多く、重要なのは、最終的にフィルム中で微粒子がセルロースエステル系樹脂と複合し凝集して形成される粒径をコントロールすることである。
　微粒子の添加量は、セルロースエステル系樹脂フィルム中に対して、０．０２～０．５質量％、好ましくは、０．０４～０．３質量％である。
　本発明の光学フィルムの製造方法を溶融流延製膜法で行う場合について説明する。
　図５は、本発明の光学フィルムの製造方法を溶融流延製膜法をもちいて実施する装置の第一の実施形態の概略フローシートであり、図６は、流延ダイから冷却ロール部分の拡大図である。
　図６は、フィルムが最初に第１冷却ロール（冷却用第１回転体）５の表面に接触した点（Ｐ１）と、フィルムがタッチロール（押圧用第２回転体）６の表面に接触した点（Ｐ２）が異なっている実施形態を示しているが、場合によっては、フィルムが最初に第１冷却ロール（冷却用第１回転体）５の表面に接触した点（Ｐ１）と、フィルムがタッチロール（押圧用第２回転体）６の表面に接触した点（Ｐ２）が同一の場合もある。
　本実施形態においては、セルロース樹脂等の樹脂を含むフィルム材料を混合して樹脂混合物を得た後、押出し機１を用いて、流延ダイ４から第１冷却ロール５上に溶融押し出し、第１冷却ロール５に外接させるとともに、タッチロール６によりフィルム状溶融物を第１冷却ロール５表面に所定の圧力で押圧する。さらに、第２冷却ロール７、及び第３冷却ロール８の合計３本の冷却ロールに順に外接させて冷却固化し、剥離ロール９によって剥離する。剥離されたフィルム１７は、縦延伸装置１０と横延伸装置２０によりフィルムの縦（搬送方向）及び横（幅手方向）に延伸した後、巻取り装置６０により巻き取られる。
　流延ダイ４から押し出されたフィルム（樹脂混合物）は冷却機能を有する少なくとも２つの回転体で冷却、面矯正される。流延ダイ４から押し出されたフィルムが最初に接触する回転体を第１回転体、２番目に接触する回転体を第２回転体と定義する。すなわち、第１冷却ロール５が第１回転体に相当し、タッチロール６が第２回転体に相当する。ただし、第１回転体、及び第２回転体はロールに限定されるものではなく、ドラムやベルトなどでもよい。
　第１冷却ロール５の温度は、樹脂混合物のガラス転移温度（Ｔｇ）以下、添加剤の融点以上に設定するのが、好ましい。
　ここで、タッチロール６は、フィルムに対して第１冷却ロール（冷却用第１回転体）５の反対側より第１冷却ロール５の方向にフィルムを挟圧する目的の回転体である。
　タッチロール６の表面は金属であることが好ましく、厚みは１ｍｍから１０ｍｍである。好ましくは２ｍｍ～６ｍｍである。第２回転体の表面は、クロムメッキなどの処理が施されており、面粗さとしては０．２Ｓ以下が好ましい。ロール表面が平滑であるほど、得られるフィルムの表面も平滑にできる。
　挟圧工程において、タッチロール６が、周面に金属薄板が被覆された弾性ロールよりなるものであることが好ましい。
　すなわち、タッチロール６の圧力が不均一になると、フィルムに配向ムラが発生し、これがクロスニコル下では明暗のムラになってしまう。均一な圧力でフィルムを面矯正するためには、上記のような周面に金属薄板が被覆された弾性タッチロールが好ましい。
　タッチロール６の表面の金属の材質は、平滑で、適度な弾性があり、耐久性があることが求められる。炭素鋼、ステンレス、チタン、電鋳法で製造されたニッケルなどが好ましく用いることができる。さらにその表面の硬度をあげたり、樹脂との剥離性を改良するため、ハードクロムメッキや、ニッケルメッキ、非晶質クロムメッキなどや、セラミック溶射等の表面処理を施すことが好ましい。表面加工した表面はさらに研磨し、上述した表面粗さとすることが好ましい。
　タッチロール６は、金属製外筒と内筒との２重構造になっており、その間に冷却流体を流せるように空間を有する二重筒の構成である。
　内筒は、炭素鋼、ステンレス、アルミニウム、チタンなどの軽量で剛性のある金属製内筒であることが好ましい。内筒に剛性をもたせることで、ロールの回転ぶれを抑えることができる。内筒の肉厚は、外筒の２～１０倍とすることで十分な剛性が得られる。内筒にはさらにシリコーン、フッ素ゴムなどの樹脂製弾性材料が被覆されていてもよい。
　冷却流体を流す空間の構造は、ロール表面の温度を均一に制御できるものであればよく、例えば幅手方向に行きと戻りが交互に流れるようにしたり、スパイラル状に流れるようにすることでロール表面の温度分布の小さい温度制御ができる。冷却流体は、特に制限はなく、使用する温度域に合わせて、水やオイルを使用できる。
　第２回転体であるタッチロール６は、中央部の外径が両端部の外径よりも大きい太鼓型に設定される。タッチロールは、その両端部を加圧手段でフィルムに押圧するのが一般的であるが、この場合、タッチロールが撓むため、端部にいくほど強く押圧されてしまう現象がある。ロールを太鼓型にすることで高度に均一な押圧が可能となる。
　第２回転体であるタッチロール６の直径は、２００ｍｍから５００ｍｍの範囲であることが好ましい。タッチロール６の有効幅は、挟圧するフィルム幅よりも広い必要がある。タッチロール６の中央部の半径と端部の半径との差（以下、クラウニング量と呼ぶ）により、フィルムの中央部に発生するスジなどのむらを防止することができる。クラウニング量は、５０～３００μｍの範囲が好ましい。
　第１冷却ロール５とタッチロール６とは、フィルムを挟圧するように、フィルムの平面に対して反対側の位置に設置する。第１冷却ロール５とタッチロール６とは、フィルムと面で接触しても、線で接触してもかまわない。
　本実施形態による光学フィルムの製造方法において、溶融押し出しの条件は、他のポリエステルなどの熱可塑性樹脂に用いられる条件と同様にして行うことができる。材料は予め乾燥させておくことが好ましい。真空または減圧乾燥機や除湿熱風乾燥機などで水分を１０００ｐｐｍ以下、好ましくは２００ｐｐｍ以下に乾燥させることが望ましい。
　例えば熱風や真空または減圧下で乾燥したセルロースエステル系樹脂を押出し機１を用いて、押し出し温度２００～３００℃程度で溶融し、リーフディスクタイプのフィルター２などで濾過し、異物を除去する。
　供給ホッパー（図示略）から押出し機１へ導入する際は、真空下または減圧下や不活性ガス雰囲気下にして、酸化分解等を防止することが好ましい。
　可塑剤などの添加剤を予め混合しない場合は、押出し機の途中で練り込んでもよい。均一に添加するために、スタチックミキサー３などの混合装置を用いることが好ましい。
　セルロース樹脂等の樹脂と、その他必要により添加される安定化剤等の添加剤は、溶融する前に混合しておくことが好ましい。混合は、混合機等により行ってもよく、また、前記したようにセルロース樹脂等の樹脂調製過程において混合してもよい。混合機を使用する場合は、Ｖ型混合機、円錐スクリュー型混合機、水平円筒型混合機等、一般的な混合機を用いることができる。
　上記のようにフィルム構成材料を混合した後に、その混合物を押出し機１を用いて直接溶融して製膜するようにしてもよいが、一旦、フィルム構成材料をペレット化した後、該ペレットを押出し機１で溶融して製膜するようにしてもよい。また、フィルム構成材料が、融点の異なる複数の材料を含む場合には、融点の低い材料のみが溶融する温度で一旦、いわゆるおこし状の半溶融物を作製し、半溶融物を押出し機１に投入して製膜することも可能である。フィルム構成材料に熱分解しやすい材料が含まれる場合には、溶融回数を減らす目的で、ペレットを作製せずに直接製膜する方法や、上記のようなおこし状の半溶融物を作ってから製膜する方法が好ましい。
　押出し機１は、市場で入手可能な種々の押出し機を使用可能であるが、溶融混練押出し機が好ましく、単軸押出し機でも２軸押出し機でも良い。フィルム構成材料からペレットを作製せずに、直接製膜を行う場合、適当な混練度が必要であるため２軸押出し機を用いることが好ましいが、単軸押出し機でも、スクリューの形状をマドック型、ユニメルト型、ダルメージ等の混練型のスクリューに変更することにより、適度の混練が得られるので、使用可能である。フィルム構成材料として、一旦、ペレットやおこし状の半溶融物を使用する場合は、単軸押出し機でも２軸押出し機でも使用可能である。
　押出し機１内および押し出した後の冷却工程は、窒素ガス等の不活性ガスで置換するか、あるいは減圧することにより、酸素の濃度を下げることが好ましい。
　押出し機１内のフィルム構成材料の溶融温度は、フィルム構成材料の粘度や吐出量、製造するシートの厚み等によって好ましい条件が異なるが、一般的には、フィルム（樹脂混合物）のガラス転移温度Ｔｇに対して、Ｔｇ以上、Ｔｇ＋１００℃以下、好ましくはＴｇ＋１０℃以上、Ｔｇ＋９０℃以下である。押出し時の溶融粘度は、１０～１０００００ポイズ、好ましくは１００～１００００ポイズである。また、押出し機１内でのフィルム構成材料の滞留時間は短い方が好ましく、５分以内、好ましくは３分以内、より好ましくは２分以内である。滞留時間は、押出し機１の種類、押し出す条件にも左右されるが、材料の供給量やＬ／Ｄ、スクリュー回転数、スクリューの溝の深さ等を調整することにより短縮することが可能である。
　押出し機１のスクリューの形状や回転数等は、フィルム構成材料の粘度や吐出量等により適宜選択される。本実施形態において押出し機１でのせん断速度は、１／秒～１００００／秒、好ましくは５／秒～１０００／秒、より好ましくは１０／秒～１００／秒である。押出し機１としては、一般的にプラスチック成形機として市販されている押出し機を使用することができる。
　押出し機１から押し出されたフィルム構成材料は、流延ダイ４に送られ、流延ダイ４からフィルム状に押し出される。
　押出し機１から吐出される溶融物は、流延ダイ４に供給される。流延ダイ４はシートやフィルムを製造するために用いられるものであれば特に限定はされない。流延ダイ４の材質としては、ハードクロム、炭化クロム、窒化クロム、炭化チタン、炭窒化チタン、窒化チタン、超鋼、セラミック（タングステンカーバイド、酸化アルミ、酸化クロム）などを溶射もしくはメッキし、表面加工としてバフ、＃１０００番手以降の砥石を用いるラッピング、＃１０００番手以上のダイヤモンド砥石を用いる平面切削（切削方向は樹脂の流れ方向に垂直な方向）、電解研磨、電解複合研磨などの加工を施したものなどがあげられる。
　流延ダイ４のリップ部の好ましい材質は、流延ダイ４と同様である。またリップ部の表面精度は０．５Ｓ以下が好ましく、０．２Ｓ以下がより好ましい。
　本実施形態においては、溶融させた樹脂混合物を押し出し機にとりつけた流延ダイ４からフィルム状樹脂に押し出し、押し出されたフィルム状樹脂を少なくとも２つの回転体に密着させて成形して引き取る工程を有する。
　　図５と図６に示すように、フィルムが最初に第１冷却ロール５表面に接触してからタッチロール６表面に接触するまでの温度低下は２０℃以内が望ましい。フィルムが最初に第１冷却ロール５表面に接触してからタッチロール６表面に接触するまでの温度低下が大きすぎると、不均一な収縮により膜厚のむらが大きくなってしまう。またフィルムがタッチロール６に接触した時点の温度が低すぎると、フィルムの粘度の高さのため、タッチロール６より挟圧してもフィルムの平面性や膜厚ムラの矯正が十分できなくなる。
　第１冷却ロール５、タッチロール６に好ましい材質は、炭素鋼、ステンレス鋼などが挙げられる。また、表面精度は高くすることが好ましく、表面粗さとして０．３Ｓ以下、より好ましくは０．１Ｓ以下とする。
　タッチロール６は、押圧手段により、フィルムを第１冷却ロール５に押し付けることが好ましい。このときのタッチロール６がフィルムを押し付ける線圧は、油圧ピストン等によって調整でき、好ましくは０．１～１００Ｎ／ｍｍ、より好ましくは１～５０Ｎ／ｍｍである。
　また第１冷却ロール５、もしくはタッチロール６はフィルムとの接着の均一性を高めるためにロールの両端の直径を細くしたり、フレキシブルなロール面を持たせることもできる。
　流延ダイ４の開口部（リップ）から第１冷却ロール５までの部分を７０ｋＰａ以下に減圧させると、上記のダイラインの矯正効果がより大きく発現する。好ましくは減圧は５０ｋＰａ以上７０ｋＰａ以下である。流延ダイ４のリップから第１冷却ロール５までの部分の圧力を７０ｋＰａ以下に保つ方法としては、特に制限はないが、流延ダイ４からロール周辺を耐圧部材で覆い、減圧するなどの方法がある。このとき、吸引装置は、装置自体が昇華物の付着場所にならないようヒーターで加熱するなどの処置を施すことが好ましい。吸引圧が小さすぎると昇華物を効果的に吸引できないため、適当な吸引圧とする必要がある。
　流延ダイ４から溶融状態のフィルム状のセルロースエステル系樹脂を、第１冷却ロール５、第２冷却ロール７、及び第３冷却ロール８に順次密着させて搬送しながら冷却固化させ、セルロースエステル系樹脂フィルム１７を得る。
　図５に示す本発明の実施形態では、第３冷却ロール（冷却用第４回転体）８から剥離ロール９によって剥離した冷却固化されたフィルム１７は、縦延伸装置１０に導入されて、搬送方向（ＭＤ方向）にロール延伸される。
　図７に、縦延伸装置１０の詳細を示す。同図において、ガイドロール４１によって縦延伸装置１０に導入されたフィルム１７は、第１延伸前予熱ロール２１、第２延伸前予熱ロール２２、第３延伸前予熱ロール２３、および第４延伸前予熱ロール２４を経て、延伸・予熱ロール２５に至り、ニップロール２６により上から押圧されながら移送されて、延伸・冷却ロール２７に巻き掛けられる。
　延伸・予熱ロール２５と延伸・冷却ロール２７との間には、上部加熱ヒータ３２および下部加熱ヒータ３３が配置されている。延伸・冷却ロール２７に巻き掛けられたフィルム１７は、そこでニップロール２８により上から押圧されながら移送され、ここで縦延伸される。さらに、フィルム１７は、第１延伸後冷却ロール２９、第２延伸後冷却ロール３０、第３延伸後冷却ロール３１を経て、ガイドロール４２により縦延伸装置１０の外部に搬出される。
　この縦延伸装置１０における縦延伸工程において、挟圧後の未延伸フィルム１７を、同フィルム１７の長手方向に、１．０１倍以上、３．０倍以下に延伸するものである。
　本発明の実施形態においては、上部加熱ヒータ３２および下部加熱ヒータ３３は、赤外線ヒータを用い、図４に示すようにフィルム両端部からは、熱風送風機８０により送風している。加熱ヒータ３２、３３とフィルム表面との距離を一定とし、熱風送風機８０でフィルム両端部を加熱することで、縦延伸する際のフィルム中央部に比べ端部の温度が高く設定することができる。
　また、熱風送風機８０の熱風温度、送風量は、可変することができる。横延伸装置２０で延伸した後のフィルムのボーイング量、フィルムの膜厚ムラの測定量を基にして、縦延伸時の熱風送風機８０を調整することで、横延伸後のフィルム膜厚を均一にし、且つ横延伸時のボーイング量を縦延伸時に生じるボーイング量で相殺させることができる。
　本発明の光学フィルムの製造方法においては、縦延伸工程におけるフィルム延伸方式が、近接して配置された２本の搬送ロール２５，２７間で行われるロール延伸方式であり、図８に示すように、ヒータ３２，３３の加熱により昇温・軟化した挟圧後の未延伸フィルムを縦延伸する。実質延伸スパンＳは、５０ｍｍ以上、３００ｍｍ以下とするものであり、この実質延伸スパンＳをクリアするためには、オーブン加熱方式ではなく、近接した２本のロール２５，２７間で縦延伸するロール延伸方式が有利である。
　ここで、縦延伸装置１０におけるロール延伸について、詳しく説明する。
　まず、ロール延伸とは、低速ロール群（２１～２５）と、高速ロール群（２７～３１）の周速度差によってフィルム１７を縦延伸する方法で、フィルム１７は低速ロール群（２１～２５）で予熱され、低速ロール群（２１～２５）と高速ロール群（２７～３１）の間に設けられたヒーター３２，３３によって延伸温度まで急激に温められて縦延伸し、高速ロール群（２７～３１）で冷却され、次工程へと搬送される。
　低速ロール群（２１～２５）の予熱ロールの本数は、擦り傷の観点から少ない方が望ましいが、フィルム１７の予熱温度に応じて本数を選択すればよく、１本以上、２０本以下、好ましくは２本以上、１５本以下のロールを使用する。
　予熱ロール群の上限温度は、原則として予熱ロール間で縦延伸させないこと、粘着故障などが出ないことを考慮して、フィルム１７のガラス転移温度（Ｔｇ）以下、好ましくは（Ｔｇ－５）℃以下である。
　予熱ロール群による昇温速度は、熱膨張でシワが入らないことを考慮して、各ロールの入り側と出側でのフィルム温度差が８０℃以下、好ましくは５０℃以下となるようにするのが好ましい。
　高速ロール群（２７～３１）の冷却ロールの本数は、冷却する温度に応じて本数を選択すればよく、１本以上、１５本以下、好ましくは２本以上、１０本以下のロールを使用する。
　冷却ロール群の上限温度は、急冷しすぎないことを考慮して、フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）以下、好ましくは（Ｔｇ－５）℃以下である。
　冷却ロール群による降温速度は、熱収縮でシワが入らないこと、各ロールの入り側と出側でのフィルム温度差が１００℃以下となるようにするのが好ましい。
　予熱ロール群および冷却ロール群のロール径は、ロール強度、接触面積（伝熱・すべり）の観点から、１００ｍｍφ以上、４００ｍｍφ以下、好ましくは１５０ｍｍφ以上、３００ｍｍφ以下である。特に、延伸ロール２５，２７は、実質延伸スパンＳを短くするために、２５０ｍｍφ以下が好ましい。
　ところで、フィルムが滑って傷ついたり、ロール間で縦延伸されることを防止するために、熱膨張や熱収縮に応じてドローをかける。ロールのドローは、隣り合うロール間で５％以下、好ましくは１％以下である。
　ここで、ロールのドローとは、低速側のロールの周速度Ｖ１と、高速側のロールの周速度Ｖ２の比で、（Ｖ２－Ｖ１）／Ｖ１×１００（％）のことである。
　予熱ロール群および冷却ロール群におけるロールの駆動は、上記ロールのドローを制御するために、それぞれが駆動ロールであることが好ましいが、一部であれば、補助駆動ロール、フリーロールを使用してもよい。
　減速機には遊星ローラーやロールギアなどが好適に用いられる。またダイレクトドライブ方式を使用することもでき、これらはシステムに応じて適宜選択すればよい。
　予熱ロール群および冷却ロール群におけるロール表面粗度は、目的に応じてロール材質および粗度を変更すれば良い。例えば、高温でフィルムに接触するロールやすべり防止のためには、表面粗度０．５Ｓ以下、好ましくは０．２Ｓ以下の鏡面ロールを使用し、張力カットや張り付き防止のためには、表面粗度１．０Ｓ以上の表面の粗いロールを使用するのが好ましい。
　予熱ロール群および冷却ロール群におけるロール表面材質は、例えばハードクロム（Ｈ－Ｃｒ）、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化クロム等やこれらの複合物を表面加工したセラミックス、シリコン、フッ素、クロロブレン等のゴム、テフロン（登録商標）等の樹脂を使用する。
　予熱ロール群および冷却ロール群におけるロールの配置・間隔は、ロール間での縦延伸防止、フィルムの放冷防止のため、狭い方が良い。各ロール間で、ロール剥離から次のロールに着地するまでの距離は、２００ｍｍ以下、好ましくは１００ｍｍ以下である。
　また、ニップロール２６，２８の直径は、特に規制はないが、ヒーター設置３２，３３のスペース確保のため、延伸ロール群より小さいことが好ましい。
　ニップロール２６，２８の材質は、弾性変形しやすいシリコンゴム、フッ素ゴム、クロロブレンゴム等のゴムロールや、フッ素樹脂等の樹脂ロールが好適に用いられる。
　ニップロール２６，２８の位置は、フィルムが剥離／着地する位置で押さえることが好ましい。また、ニップロール２６，２８の圧力は、フィルムを圧着できること、フィルムにキズがつかないことなどの観点から、０．１～５０Ｎ／ｍｍ、好ましくは０．５～２０Ｎ／ｍｍである。
　また、ニップロールはフィルムのキズ防止のためフィルム端部だけをニップしてもよく、幅収縮抑制の観点からロールを太鼓型にしたり、フィルム幅手方向に対してある角度をもって配置しても良い。
　つぎに、ヒーター３２，３３の種類としては、クリーン、高効率、省スペースであることなどから、例えば、赤外線ヒーター、ハロゲンランプヒーター、セラミックヒーターなど放射型熱源が望ましく、樹脂の吸収特性に応じて選択すればよい。
　ヒーター３２，３３の本数は、ヒーター能力、縦延伸・予熱温度、搬送速度、膜厚、熱伝導率などから計算すれば良く、通常、１～１２本、好ましくは１～８本使用する。
　ヒーター３２，３３の高さは、効率アップのため、フィルムに接触しない範囲で、なるべくフィルムの近くであるのが、好ましい。例えば５～１００ｍｍ、好ましくは１０～５０ｍｍである。
　ヒーター３２，３３の出力は、延伸温度、昇温速度などを考慮して、適宜出力値を調整すればよい。
　また、中央部のフィルムの温度を両端部のフィルムの温度よりも１～２０℃低くするには、両端部からの熱風送風機の温度と送風量を制御すればいい。また、熱風送風機を用いない場合は、ヒータ３２、３３とフィルムとの距離を中央部で広くし、両端部で狭くするように制御すればよい。
　延伸温度は、フィルムのガラス転移温度Ｔｇ－２０℃以上、融点Ｔｍ以下であり、好ましくはＴｇ以上、Ｔｇ＋１００℃以下、より好ましくはＴｇ＋１０℃以上、Ｔｇ＋８０℃以下である。
　縦延伸速度は、３０００％／ｍｉｎ以上、７５０００％／ｍｉｎ以下であり、好ましくは５０００％／ｍｉｎ以上、５００００％／ｍｉｎ以下である。
　ここで、縦延伸速度（％／ｍｉｎ）は、つぎのようにして定義される。すなわち、低速側延伸ロールの周速度をＶ１、高速側延伸ロールの周速度をＶ２、実質延伸スパンをＳとすると、下記初期で表わされる。
　　　縦延伸速度（％／ｍｉｎ）＝〔（Ｖ２－Ｖ１）／Ｓ〕×１００
　また、縦延伸ロールの間隔は、フィルムがロールに保持されていない区間は短いほど幅収縮が抑えられる。ここで、ロールの中心同士の間の距離が、４００ｍｍ以下、好ましくは３００ｍｍ以下である。
　縦延伸装置１０における予熱・延伸・冷却ロールのクリーニング装置は、１本でも複数本でも良く、インラインあるいはオフラインに設けても良いし、場合によっては、設置しなくてもよい。清掃手段としては、不織布を押し付けて汚れを拭き取る方法など、公知のロール清掃手段が好適に用いられる。
　ついで、縦延伸後のフィルムは、横延伸装置（テンター）２０に導き、そこでフィルム１７を横方向（幅手方向）に延伸する。この横延伸により、フィルム中の分子が配向される。
　なお、図５に示す本発明の実施形態では、第３冷却ロール８から剥離ロール９によって剥離した冷却固化された挟圧未延伸フィルム１７は、引き続き縦延伸装置１０に導入されて、搬送方向にロール延伸される、いわゆるオンライン（またはインライン）で縦延伸される場合を示したが、これに限定されず、冷却固化された挟圧未延伸フィルム１７を一旦ロール状に巻き取り、その後、いわゆるオフラインで、巻きロールから未延伸フィルム１７を繰り出して縦延伸装置１０に導き、搬送方向（ＭＤ方向）にロール延伸する場合もある。
　横延伸（横延伸）する場合、２つ以上に分割された延伸領域で温度差を１～５０℃の範囲で順次昇温しながら横延伸すると、幅方向の厚さ及び光学的な分布が低減でき、好ましい。
　フィルムを幅手方向に延伸する方法は、公知のテンターなどを好ましく用いることができる。延伸方向を幅手方向とすることで、偏光フィルムとの積層がロール形態で実施できるので好ましい。幅手方向に延伸することで、セルロースエステル系樹脂フィルムからなる光学フィルムの遅相軸は幅手方向になる。
　一方、偏光フィルムの透過軸も、通常、幅手方向である。偏光フィルムの透過軸と光学フィルムの遅相軸とが平行になるように積層した偏光板を液晶表示装置に組み込むことで、液晶表示装置の表示コントラストを高くすることができるとともに、良好な視野角が得られるのである。
　本実施形態の製造方法で光学フィルムを製造すると、中心線平均粗さ（Ｒａ）が、０．１μｍ以下、さらには０．０５μｍ以下の光学フィルムが得られる。また、幅手方向（フィルム全幅）の膜厚変動は平均膜厚に対して±３％以内、さらには±２％以内である。「平均膜厚」とはネッキングにより厚膜となっている両端部（ミミ）を除いたフィルム全幅の厚みの平均値を意味している。フィルムの表面粗さ、および膜厚変動は既知の方法で測定することが可能である。例えばフィルムの表面粗さに関しては、表面粗さ計でフィルム表面を５ｍｍ程度測定し、中心線平均粗さ（Ｒａ）として比較する方法がある。また、膜厚変動は膜厚計にて測定を行い、標準偏差を求めたり、平均膜厚に対しての変動幅で比較することが可能である。
　フィルム構成材料によってガラス転移温度（Ｔｇ）が異なるが、Ｔｇはフィルムを構成する材料種及び構成する材料の比率を異ならしめることにより制御できる。光学フィルムとして位相差フィルムを作製する場合、Ｔｇは１２０℃以上、好ましくは１３５℃以上とすることが好ましい。液晶表示装置においては、画像の表示状態において、装置自身の温度上昇、例えば光源由来の温度上昇によって該フィルムの温度環境が変化する。このとき該フィルムの使用環境温度よりも該フィルムのＴｇが低いと、延伸によってフィルム内部に固定された分子の配向状態に由来するリタデーション値及びフィルムとしての寸法形状に大きな変化を与えることとなる。該フィルムのＴｇが高過ぎると、フィルム構成材料をフィルム化するとき温度が高くなるために加熱するエネルギー消費が高くなり、またフィルム化するときの材料自身の分解、それによる着色が生じることがあり、従って、Ｔｇは２５０℃以下が好ましい。
　また横延伸工程には、公知の熱固定処理、冷却、緩和処理を行ってもよく、目的とする光学フィルムに要求される特性を有するように適宜調整すればよい。
　位相差フィルムを製造する場合には、液晶表示装置の視野角拡大のために必要な機能と物性を付与するために、上記横延伸工程、熱固定処理は適宜選択して行われる。すなわち、光学フィルムとして位相差フィルムを製造し、さらに偏光板保護フィルムの機能を複合させる場合、屈折率制御をおこなう必要が生じるが、その屈折率制御は横延伸操作により行うことが可能であり、また横延伸操作が好ましい方法である。以下、その横延伸方法について説明する。
　位相差フィルムの横延伸工程において、セルロース樹脂の１方向に１．０～３．０倍及びフィルム面内にそれと直交する方向に１．０１～３．１倍横延伸することで、必要とされるリタデーションＲｏ及びＲｔを制御することができる。ここで、Ｒｏとは、面内リタデーションを示し、面内の長手方向（ＭＤ）の屈折率と幅方向（ＴＤ）の屈折率との差に厚みを乗じたもの、Ｒｔとは、厚み方向リタデーションを示し、面内の屈折率〔長手方向（ＭＤ）と幅方向（ＴＤ）の平均〕と厚み方向の屈折率との差に厚みを乗じたものである。
　横延伸は、例えばフィルムの長手方向（流延・搬送する方向）及びそれとフィルム面内で直交する方向、すなわち、幅手方向に対して、逐次または同時に行うことができる。このとき少なくとも１方向に対しての延伸倍率が小さ過ぎると十分な位相差が得られず、大き過ぎると横延伸が困難となりフィルム破断が発生してしまう場合がある。
　互いに直交する２軸方向に延伸することは、フィルムの屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚを所定の範囲に入れるために有効な方法である。ここで、ｎｘとは長手（ＭＤ）方向の屈折率、ｎｙとは幅手（ＴＤ）方向の屈折率、ｎｚとは厚み方向の屈折率である。
　幅方向に延伸する場合、幅方向で屈折率に分布が生じることがある。この分布は、テンター法を用いた場合に現れることがあり、フィルムを幅方向に延伸したことで、フィルム中央部に収縮力が発生し、端部は固定されていることにより生じる現象で、いわゆるボーイング現象と呼ばれるものと考えられる。しかし、本発明によれば、縦延伸の際にフィルム幅方向の温度を変更でき、両端部の温度を中央部より高くすることで、縦延伸時に、均一な膜厚と、ボーイングを発生させることができる。この縦延伸時のボーイングは、横延伸時に発生するボーイングと相殺し、実質ボーイングの抑制された光学フィルムを作成することができる。
　また、互いに直行する２軸方向に延伸することにより、得られるフィルムの膜厚変動がさらに減少できる。位相差フィルムの膜厚変動が大き過ぎると位相差のムラとなり、液晶ディスプレイに用いたとき着色等のムラが問題となることがある。
　セルロース樹脂フィルムの膜厚変動は、±３％、さらに±１％の範囲とすることが好ましい。以上のような目的において、互いに直交する２軸方向に延伸する方法は有効であり、互いに直交する２軸方向の延伸倍率は、それぞれ最終的には長手方向に１．０～３．０倍、幅方向に１．０１～３．１倍の範囲とすることが好ましく、長手方向に１．０１～２．７倍、幅方向に１．０５～２．８倍に範囲で行うことが必要とされるリタデーション値を得るためにより好ましい。
　長手方向に偏光子の吸収軸が存在する場合、幅方向に偏光子の透過軸が一致することになる。長尺状の偏光板を得るためには、位相差フィルムは、幅方向に遅相軸を得るように延伸することが好ましい。
　応力に対して、正の複屈折を得るセルロース樹脂を用いる場合、上述の構成から、幅方向に延伸することで、位相差フィルムの遅相軸が幅方向に付与することができる。この場合、表示品質の向上のためには、位相差フィルムの遅相軸が、幅方向にあるほうが好ましく、目的とするリタデーション値を得るためには、下記式、
　　（幅方向の延伸倍率）＞（長手方向の延伸倍率）
の条件を満たすことが必要である。
　横延伸後、フィルム１７の端部をスリッター１９により製品となる幅にスリットして裁ち落とした後、エンボスリング５３及びバックロール５２よりなるナール加工装置によりナール加工（エンボッシング加工）をフィルム両端部に施し、巻取り装置６０によって巻き取ることにより、光学フィルム（元巻き）Ｆ中の貼り付きや、すり傷の発生を防止する。
　ナール加工の方法は、凸凹のパターンを側面に有する金属リングを加熱や加圧により加工することができる。なお、フィルム両端部のクリップの把持部分は通常、変形しており、フィルム製品として使用できないので、切除されて、原料として再利用される。
　次に、本発明の第二の実施形態としての光学フィルムの製造方法を溶液流延製膜法で行う場合について説明する。
　図９に、本発明に係る光学フィルムの製造方法を用いた光学フィルムの製造装置の第二の実施形態を示すが、本発明はこれに限定するものではない。予め調液された熱可塑性樹脂溶液を流延ダイ５０より流延用ベルト５１上に流延し、ウェブ（金属支持体上にドープを流延した以降の残留溶媒を含むフィルムをウェブと言う）を形成し、剥離後、縦延伸装置１０により縦延伸される。縦延伸されたフィルム１７は、横延伸装置２０（テンター）により横延伸される。縦横の二軸に延伸されたフィルムは乾燥装置４０により乾燥され、巻き取りロール６０により巻きとられる。縦延伸装置１０においては、フィルムの温度をフィルム幅方向に変化させるようにしている。
　本実施形態の光学フィルムの製造方法において用いるフィルム構成材料は、上記のセルロースエステル系樹脂、可塑剤、紫外線吸収剤、マット剤等の添加剤と同様のものを使用することができる。
　本実施形態において、セルロースエステル系樹脂の溶剤としては、例えばメタノール、エタノール、ｎ－プロピルアルコール、ｉｓｏ－プロピルアルコール、ｎ－ブタノールなどの低級アルコール類、シクロヘキサンジオキサン類、メチレンクロライドのような低級脂肪族炭化水素の塩化物類などを用いることができる。
　溶剤比率としては例えば、メチレンクロライド７０～９５質量％、その他の溶剤は３０～５質量％が好ましい。また、ドープ中のセルロースエステル系樹脂の濃度は、１０～５０質量％が好ましい。溶剤を添加しての加熱温度は、使用溶剤の沸点以上で、かつ該溶剤が沸騰しない範囲の温度が好ましく、例えば６０℃以上、８０～１１０℃の範囲に設定するのが好適である。また、圧力は設定温度において、溶剤が沸騰しないように定められる。
　溶解後は、セルロースエステル系樹脂のドープを冷却しながら容器（溶解釜）から取り出すか、または容器からポンプ等で抜き出して、熱交換器などで冷却し、これを製膜に供する。
　溶液流延製膜法による光学フィルムの製造方法の一般的な点は、例えば米国特許２，４９２，９７８号公報、同２，７３９，０７０号公報、同２，７３９，０６９号公報、同２，４９２，９７７号公報、同２，３３６，３１０号公報、同２，３６７，６０３号公報、同２，６０７，７０４号公報、英国特許６４，０７１号公報、同７３５，８９２号公報、特公昭４５－９０７４号公報、同４９－４５５４号公報、同４９－５６１４号公報、同６０－２７５６２号公報、同６１－３９８９０号公報、同６２－４２０８号公報等に記載の方法を、参考にすることができる。
　本実施形態の光学フィルムの製造方法は、ドープ調製工程、流延工程、乾燥工程、及び巻取り工程を具備するものである。
　まず、セルロース誘導体を含むドープの作製方法は、セルロースエステル系樹脂に対する良溶媒を主とする有機溶媒に、溶解釜中で該セルロースエステル系樹脂を攪拌しながら溶解し、ドープを形成する。
　セルロースエステル系樹脂の溶解には、常圧で行う方法、主溶媒の沸点以下で行う方法、主溶媒の沸点以上で加圧して行う方法、特開平９－９５５４４号公報、特開平９－９５５５７号公報、または特開平９－９５５３８号公報に記載のような冷却溶解法で行う方法、特開平１１－２１３７９号公報に記載のような高圧で行う方法等の種々の溶解方法を用いることができるが、特に主溶媒の沸点以上で加圧して行う方法が好ましい。
　溶剤を添加しての加熱温度は、使用溶剤の沸点以上で、かつ該溶剤が沸騰しない範囲の温度が好ましく、例えば６０℃以上、８０～１１０℃の範囲に設定するのが好適である。また、圧力は設定温度において、溶剤が沸騰しないように定められる。ドープ中のセルロースエステル系樹脂の濃度は、１０～３５質量％であるのが好ましい。
　セルロースエステル系樹脂と溶剤のほかに必要な可塑剤、紫外線吸収剤、マット剤等の添加剤は、予め溶剤と混合し、溶解または分散してからセルロースエステル系樹脂の溶解前の溶剤に投入しても、セルロースエステル系樹脂溶解後のドープへ投入しても良い。
　溶解釜（加圧容器）の種類は、特に問うところではなく、所定の圧力に耐えることができ、加圧下で加熱、攪拌ができればよい。加圧容器には、そのほか、圧力計、温度計などの計器類を適宜配設する。加圧は、窒素ガスなどの不活性気体を圧入する方法や、加熱による溶剤の蒸気圧の上昇によって行ってもよい。加熱は外部から行うことが好ましく、例えばジャケットタイプのものは温度コントロールが容易で好ましい。
　本発明において、セルロースエステル系樹脂フィルム中に異物が少ない方が好ましい。異物には偏光クロスニコル状態で認識される異物と、フィルム表面に突出する微粒子の凝集物による異物などがある。
　偏光クロスニコル状態で認識される異物とは、２枚の偏光板を直行（クロスニコル）状態にし、その間にセルロースエステル系樹脂フィルムを置いて測定されるものをいう。このような異物は、偏光クロスニコル状態では、暗視野中で、異物の箇所のみ光って観察されるので、容易にその大きさと個数を識別することができる。
　上記の異物の少ないセルロースエステル系樹脂フィルムを得るには、特に手段を選ばないが、セルロースエステル系樹脂を溶媒に溶解したドープ組成物を以下のような濾紙を用いて濾過することで達成できる。この場合、濾紙の種類としては、濾水時間が２０ｓｅｃ以上の濾紙を用い、かつ、濾過圧力を１６ｋｇ／ｃｍ2以下で濾過して製膜することが好ましい。より好ましくは、３０ｓｅｃ以上の濾紙を用いかつ濾過圧力を１２ｋｇ／ｃｍ2以下、さらに好ましくは、４０ｓｅｃ以上の濾紙を用いかつ濾過圧力を１０ｋｇ／ｃｍ2以下で濾過することである。また、上記濾紙は、２枚以上重ねて用いるとより好ましい。また、濾過圧力は、濾過流量と濾過面積を適宜選択することで、コントロールできる。
　本発明においては、上記のようにして作製した流延用ドープを、流延ダイ５０によって支持体５１上に流延する。
　流延ダイ５０としては、ダイの口金部分のスリット形状を調整でき、膜厚を均一にしやすい加圧ダイが好ましい。加圧ダイには、コートハンガーダイやＴダイ等があり、いずれも好ましく用いられる。また、キャスト工程における支持体５１には、ステンレス鋼製の回転駆動ベルトもしくは同ドラムを鏡面仕上げした支持体が使用される。キャスト工程の支持体の温度は、一般的な温度範囲０℃～溶剤の沸点未満の温度で、流延することができるが、５～３０℃の支持体上に流延する方が、ドープをゲル化させ剥離限界時間をあげられるため、好ましく、５～１５℃の支持体上に流延することが、さらに好ましい。ここで、剥離限界時間とは、透明で平面性の良好なフィルムを連続的に得られる流延速度の限界において、流延されたドープが支持体上にある時間をいう。剥離限界時間は、短い方が生産性に優れていて、好ましい。
　支持体５１上の乾燥工程では、流延したドープを一旦ゲル化させた後、流延から剥離ロールによって剥離するまでの時間を１００％としたとき、流延から３０％以内にドープ温度を４０～７０℃にすることで、溶剤の蒸発を促進し、それだけ早く支持体上から剥離することができ、さらに剥離強度が増すため好ましく、３０％以内にドープ温度を５５～７０℃にすることがより好ましい。その後、この温度を２０％以上維持することが好ましく、さらにこの温度を４０％以上維持することが好ましい。
　支持５１体上での乾燥は、残留溶媒量６０～１５０質量％で支持体から剥離ロールによって剥離することが、支持体からの剥離強度が小さくなるため好ましく、８０～１２０質量％がより好ましい。剥離するときのドープの温度は０～３０℃にすることが剥離時のベース強度をあげることができ、剥離時のベース破断を防止できるため好ましく、５℃～２０℃がより好ましい。
　溶液流延製膜法によるセルロースエステルフィルムの製造において、残留溶媒量は、次式で表わされる。
　　　残留溶媒量（質量％）＝｛（Ｍ－Ｎ）／Ｎ｝×１００
　ここで、Ｍはウェブ（フィルム）の任意時点での質量、Ｎは質量Ｍのものを１１５℃で１時間加熱処理したときのフィルム質量である。
　支持体５１より剥離ロール５２によって剥離したフィルム１７を縦延伸工程として、縦延伸装置１０により縦延伸する。この縦延伸を行う際のフィルムの温度は、フィルムの幅方向に変化させている。また、好ましくは、フィルム端部をフィルム中央部より１～２０℃高くなるようにする。このようにすることで縦延伸時に発生するフィルムのネッキングに伴い、中央部の膜厚が薄くなる減少を抑え、図２に示すように均一な膜厚のフィルムを製造できる。また、縦延伸時に発生するボーイングと、つぎの横延伸時に発生するボーイングを相殺するようにすることができ、均一な光学特性を得ることができる。
　縦延伸工程、横延伸工程については、第一の実施形態で詳しく述べたのでここでは省略する。
　乾燥装置４０におけるフィルムを乾燥させる手段は特に制限なく、一般的に熱風、赤外線、加熱ロール、マイクロ波等で行う。簡便さの点で熱風で行うのが好ましい。乾燥温度は４０～１５０℃の範囲で３～５段階の温度に分けて、段々高くしていくことが好ましく、８０～１４０℃の範囲で行うことが、寸法安定性を良くするため、さらに好ましい。
　乾燥後のフィルム中の残留溶媒量が３質量％以下、好ましくは１質量％以下となってから、セルロースエステル系樹脂フィルムとして巻取り機によってロール状に巻き取り、残留溶媒量を０．５質量％以下にすることにより寸法安定性の良好なフィルムを得ることができる。
　使用する巻取り機は、一般的に使用されているものでよく、定テンション法、定トルク法、テーパーテンション法、内部応力一定のプログラムテンションコントロール法などの巻き取り方法で巻き取ることができる。
　なお、第一の実施形態で行った横延伸後のナール加工を施す工程、及びフィルム端部の厚膜部を切除するスリッター加工工程を巻き取り工程の前に行っても良い。
　以上のように第一及び第二の実施形態で製造した光学フィルムを位相差フィルムとして用い、この位相差フィルムを偏光板保護フィルムとする場合、該保護フィルムの厚さは、１０～５００μｍが好ましい。特に、下限は２０μｍ以上、好ましくは３５μｍ以上である。上限は１５０μｍ以下、好ましくは１２０μｍ以下である。特に好ましい範囲は３５～９０μｍである。位相差フィルムが厚いと、偏光板加工後の偏光板が厚くなり過ぎ、ノート型パソコンやモバイル型電子機器に用いる液晶表示においては、特に薄型軽量の目的に適さない。一方、位相差フィルムが薄いと、位相差フィルムとしてのリタデーションの発現が困難となり、加えてフィルムの透湿性が高くなり、偏光子を湿度から保護する能力が低下してしまうために好ましくない。
　本発明が対象とする光学フィルムは、液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイ、有機ＥＬディスプレイ等の各種ディスプレイ、特に、液晶ディスプレイに用いられる機能フィルムのことであり、偏光板保護フィルム、位相差フィルム、反射防止フィルム、輝度向上フィルム、視野角拡大等の光学補償フィルム等、特に位相差フィルムを含むものである。（液晶表示装置）
　本発明の光学フィルムによって構成される位相差フィルムを含む偏光板は、通常の偏光板と比較して高い表示品質を発現させることができ、特にマルチドメイン型の液晶表示装置、より好ましくは複屈折モードにるマルチドメイン型の液晶表示装置への使用に適している。
　マルチドメイン化は、画像表示の対称性の向上にも適しており、種々の方式が報告されている「置田、山内：液晶，６（３），３０３（２００２）」。該液晶表示セルは、「山田、山原：液晶，７（２），１８４（２００３）」にも示されており、これらに限定される訳ではない。
　本発明の光学フィルムを用いた偏光板は、垂直配向モードに代表されるＭＶＡ（Ｍｕｌｔｉ－ｄｏｍａｉｎ　Ｖｅｒｔｉｃａｌ　Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）モード、特に４分割されたＭＶＡモード、電極配置によってマルチドメイン化された公知のＰＶＡ（Ｐａｔｔｅｒｎｅｄ　Ｖｅｒｔｉｃａｌ　Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）モード、電極配置とカイラル能を融合したＣＰＡ（Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ　Ｐｉｎｐｅｎｓａｔｅｄ　Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）モードに効果的に用いることができる。また、ＯＣＢ（Ｏｐｔｉｃａｌ　Ｃｏｍｐｅｎｓａｔｅｄ　Ｂｅｎｄ）モードへの適合においても光学的に二軸性を有するフィルムの提案が開示されており「Ｔ．Ｍｉｙａｓｈｉｔａ，Ｔ．Ｕｃｈｉｄａ：Ｊ．ＳＩＤ，３（１），２９（１９９５）」、本発明の光学フィルムを用いた偏光板によって表示品質効果を発現することができる。
　本発明の光学フィルムを用いた偏光板によって表示品質効果を発現できれば、液晶モード、偏光板の配置は限定されるものではない。
　表示セルの表示品質は、人の観察において左右対称であることが好ましい。従って、表示セルが液晶表示セルである場合、実質的に観察側の対称性を優先してドメインをマルチ化することができる。ドメインの分割は、公知の方法を採用することができ、２分割法、より好ましくは４分割法によって、公知の液晶モードの性質を考慮して決定できる。
　液晶表示装置は、カラー化及び動画表示用の装置としても応用されつつあり、本発明の光学フィルムにより表示品質が改良され、コントラストの改善や偏光板の耐性が向上したことにより、疲れにくく忠実な動画像表示が可能となる。
　液晶表示装置は、本発明の光学フィルムによって構成される位相差フィルムを含む偏光板を、液晶セルに対して、一枚配置するか、あるいは液晶セルの両側に二枚配置する。このとき偏光板に含まれる位相差フィルム側が液晶表示装置の液晶セルに面するように用いることで、表示品質の向上に寄与できる。
　偏光板において、偏光子からみて位相差フィルムとは反対側の面には、セルロース誘導体の偏光板保護フィルムが用いられ、汎用のＴＡＣフィルムなどを用いることができる。液晶セルから遠い側に位置する偏光板保護フィルムは、表示装置の品質を向上する上で、他の機能性層を配置することも可能である。
　本発明による光学フィルムは、例えば反射防止、防眩、耐擦傷、ゴミ付着防止、輝度向上などの機能を府よしてもよい。偏光板表面に貼付してもよいが、これらに限定されるものではない。
　一般に位相差フィルムでは、上述のリタデーション値としてＲｏ、Ｒｔの変動が少ないことが、安定した光学特性を得るために求められている。特に、複屈折モードの液晶表示装置は、これらの変動が画像のムラを引き起こす原因となることがある。
　溶液流延法による方法によって製造されたフィルムは、該フィルム中のごく微量に残留した有機溶媒量の揮発に依存してリタデーション値が変動することがある。このフィルムは長尺の巻物の状態で製造、保管、輸送され、偏光板製造業者等によって偏光板に加工される。従って巻物の巻きの中に行くほど、残留溶媒が存在し、揮発性が鈍化することがある。このため巻き外から巻き内、及び幅手方向では両端から中心にかけて微量な残留溶媒の濃度差が発生し、これらが引き金となってリタデーション値の経時的な変化と変動を引き起こすことがあった。
　一方、溶融流延法によってフィルムを製造する場合、揮発させるための溶媒が存在しない。このため、リタデーション値の経時的な変化と変動がより少ないロール状の光学フィルムが得られる。
　溶融流延法により製造されるフィルムは、セルロース樹脂等の樹脂を主体として構成されるため、セルロース樹脂等の樹脂固有のケン化を活用してアルカリ処理工程を活用することができる。これは、偏光子を構成する樹脂がポリビニルアルコールであるとき、従来の偏光板保護フィルムと同様に完全ケン化ポリビニルアルコール水溶液を用いて位相差フィルムと貼合することができる。このために、従来の偏光板加工方法が適用できる点でより優れており、特に長尺状であるロール偏光板が得られる点で優れている。
　また、本発明により特に流延ダイ出口のフィルム（ウェブ）幅が１５００ｍｍ以上、４０００ｍｍ以下の広幅の流延ダイ４を用いてフィルムを製造する場合において、平面性の高いフィルムを製造することができる効果を得る。
　流延ダイ出口のフィルム（ウェブ）幅が１５００ｍｍ以上の場合、延伸等を行った後の光学フィルムとして２０００ｍｍを超える幅の製品を取ることが可能である。本発明が特に平面性の高いフィルムを得る効果を発揮するのは、流延ダイ出口のフィルム（ウェブ）幅が１５００ｍｍ～４０００ｍｍの範囲、特に１７００ｍｍ～４０００ｍｍの範囲である。４０００ｍｍを超える流延幅のフィルムはその後の搬送工程等での安定性が低くなることが推測され実用的ではない。
　位相差フィルム製造に際し、延伸の前及び／又は後で帯電防止層、ハードコート層、易滑性層、接着層、防眩層、バリアー層等の機能性層を塗設してもよい。この際、コロナ放電処理、プラズマ処理、薬液処理等の各種表面処理を必要に応じて施すことができる。
　製膜工程において、カットされたフィルム両端のクリップ把持部分は、粉砕処理された後、あるいは必要に応じて造粒処理を行った後、同じ品種のフィルム用原料としてまたは異なる品種のフィルム用原料として再利用してもよい。
　前述の可塑剤、紫外線吸収剤、マット剤等の添加物濃度が異なるセルロース樹脂等の樹脂を含む組成物を共流延して、積層構造の光学フィルムを作製することもできる。例えばスキン層／コア層／スキン層といった構成の光学フィルムを作ることができる。例えばマット剤は、スキン層に多く、またはスキン層のみに入れることができる。可塑剤、紫外線吸収剤はスキン層よりもコア層に多く入れることができ、コア層のみに入れてもよい。また、コア層とスキン層で可塑剤、紫外線吸収剤の種類を変更することもでき、例えばスキン層に低揮発性の可塑剤及び／又は紫外線吸収剤を含ませ、コア層に可塑性に優れた可塑剤、あるいは紫外線吸収性に優れた紫外線吸収剤を添加することもできる。スキン層とコア層のガラス転移温度が異なっていても良く、スキン層のガラス転移温度よりコア層のガラス転移温度が低いことが好ましい。このとき、スキンとコアの両者のガラス転移温度を測定し、これらの体積分率より算出した平均値を上記ガラス転移温度Ｔｇと定義して同様に扱うこともできる。また、溶融流延時のセルロースエステルを含む溶融物の粘度もスキン層とコア層で異なっていても良く、スキン層の粘度＞コア層の粘度でも、コア層の粘度≧スキン層の粘度でもよい。
　本発明の光学フィルムは、寸度安定性が、温度２３℃、湿度５５％ＲＨに２４時間放置したフィルムの寸法を基準としたとき、温度８０℃、湿度９０％ＲＨにおける寸法の変動値が±２．０％未満であり、好ましくは１．０％未満であり、さらに好ましくは０．５％未満である。
　本発明の光学フィルムを位相差フィルムとして偏光板の保護フィルムに用いる際に、位相差フィルム自身に上記の範囲以上の変動を有すると、偏光板としてのリタデーションの絶対値と配向角が当初の設定とずれるために、表示品質の向上能の減少あるいは表示品質の劣化を引き起こすことがある。
　本発明の光学フィルムを位相差フィルムとして偏光板の保護フィルムに用いる場合、偏光板の作製方法は特に限定されず、一般的な方法で作製することができる。得られた位相差フィルムをアルカリ処理し、ポリビニルアルコールフィルムを沃素溶液中に浸漬延伸して作製した偏光子の両面に完全ケン化ポリビニルアルコール水溶液を用いて、偏光子の両面に偏光板保護フィルムを貼り合わせる方法があり、少なくとも片面に本発明の偏光板保護フィルムである位相差フィルムが偏光子に直接貼合する。
　上記アルカリ処理の代わりに、特開平６－９４９１５号公報、特開平６－１１８２３２号公報に記載されているような易接着加工を施して偏光板加工を行ってもよい。
　偏光板は偏光子及びその両面を保護する保護フィルムで構成されており、さらに該偏光板の一方の面にプロテクトフィルムを、反対面にセパレートフィルムを貼合して構成することができる。プロテクトフィルム及びセパレートフィルムは偏光板出荷時、製品検査時等において偏光板を保護する目的で用いられる。この場合、プロテクトフィルムは、偏光板の表面を保護する目的で貼合され、偏光板を液晶板へ貼合する面の反対面側に用いられる。また、セパレートフィルムは液晶板へ貼合する接着層をカバーする目的で用いられ、偏光板を液晶セルへ貼合する面側に用いられる。
　光学フィルムの製造方法として、溶融流延法を用いた場合の実施例、比較例を以下に示す。
実施例１～７、比較例１
（樹脂混合物）
　セルロースアセテートプロピオネート　　　　　　　　　　　　８９質量％
　　（アセチル基置換度１．４、プロピオニル基置換度１．３５、
　　　数平均分子量６００００）
　トリメチロールプロパントリベンゾエート　　　　　　　　　　　９質量％
　　（可塑剤、融点８５℃）
　酸化防止剤（ＩＲＧＡＮＯＸ　ＸＰ　４２０／ＦＤ）　　　０．２５質量％
　　（チバ・ジャパン社製）
　紫外線吸収剤　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１．６質量％
　　（ＴＩＮＵＶＩＮ　９２８、チバ・ジャパン社製、融点１１５℃）
　マット剤（シリカ微粒子）　　　　　　　　　　　　　　　０．１５質量％
　　（シーホスターＫＥＰ－３０：日本触媒株式会社製、平均粒径０．３μｍ）
　なお、セルロースアセテートプロピオネートのアセチル基、プロピオニル基、ブチリル基等のアシル基の置換度の測定は、ＡＳＴＭ－Ｄ８１７－９６に規定の方法に準じて測定した。
　上記材料をＶ型混合機で３０分混合した後、ストランドダイを取り付けた２軸押出し機を用いて窒素雰囲気下で２３０℃で溶融させ、長さ４ｍｍ、直径３ｍｍの円筒形のペレットを作成した。得られたペレットのガラス転位点（Ｔｇ）は、１３５℃であった。
　上記ペレットを１００℃で５時間乾燥させ、含水率１００ｐｐｍとし、図５に示すＴダイ４を取り付けた単軸押出し機１に該ペレットを供給して製膜を行った。溶融物には、樹脂以外の添加剤が１１％質量含まれていた。
　単軸押出し機１は、スクリュー径９０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０、押出し量が１４０ｋｇ／ｈとなるようにスクリューの回転数を調整した。材料供給口付近より窒素ガスを封入して、押出し機１内を窒素雰囲気に保った。押出し機１およびＴダイ４は、温度を２４０℃に設定した。Ｔダイ４はコートハンガータイプで、幅が１９００ｍｍ、内壁にハードクロムメッキを施しており、面粗度０．１Ｓの鏡面に仕上げられている。Ｔダイ４のリップ間隙は２ｍｍに設定した。
　図６に示すように、Ｔダイ４から出たフィルムを、ロール幅２４００ｍｍのクロムメッキ鏡面の第１冷却ロール（冷却用第１回転体）５上に落下させ、同時に１００℃に温度調整されたロール幅２４００ｍｍのタッチロール（押圧用第２回転体）６によりフィルムを押圧した。
　このとき、第１冷却ロール（冷却用第１回転体）５の表面温度を、樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ＝１３５℃）以下、添加剤の融点（可塑剤の融点８５℃、及び紫外線吸収剤の融点１１５℃）以上である１２０℃に設定した。また、タッチロール（押圧用第２回転体）６は、５Ｎ／ｍｍの線圧でフィルムを押圧した。
　第１冷却ロール（冷却用第１回転体）５とタッチロール（押圧用第２回転体）６に押圧されたフィルムは、引き続いて第２冷却ロール（冷却用第３回転体）７、及び第３冷却ロール（冷却用第４回転体）８の合計３本の冷却ロールに順に外接させて冷却固化し、剥離ロール９によって剥離する。
　タッチロール６で狭圧した未延伸フィルム１７の膜厚は、ネッキングに伴う端部厚膜部各１００ｍｍを除く製品相当幅１５００ｍｍの平均膜厚が２００μｍとなるように、流延ダイボルトでリップ間隙を調整した。この未延伸フィルム１７を、一旦、ロール状に巻き取った。
　なお、未延伸フィルム１７の幅は、１７００ｍｍであった。
　その後、ロール状のフィルム１７を繰り出し、図７に示す縦延伸装置１０において、縦延伸を行った。同図において、ガイドロール４１によって縦延伸装置１０に導入された挟圧未延伸フィルム１７は、第１延伸前予熱ロール２１、第２延伸前予熱ロール２２、第３延伸前予熱ロール２３、および第４延伸前予熱ロール２４を経て、延伸・予熱ロール２５に至り、ニップロール２６により上から押圧されながら移送されて、延伸・冷却ロール２７に巻き掛けられる。延伸・予熱ロール２５と延伸・冷却ロール２７との間には、上部加熱ヒータ３２および下部加熱ヒータ３３を配置し、実施例１～５においては、図４に示すようにフィルム両端部より熱風送風機８０により熱風を送風した。比較例１としては、実施例１～７における熱風送風機８０を設けなかった他は、実施例１～７と同様の設定にした。
　延伸・冷却ロール２７に巻き掛けられたフィルム１７は、そこでニップロール２８により上から押圧されながら移送され、ここで縦延伸される。さらに、フィルム１７は、第１延伸後冷却ロール２９、第２延伸後冷却ロール３０、第３延伸後冷却ロール３１を経て、ガイドロール４２により縦延伸装置１０の外部に搬出させた。
　下記の表１に、予熱・延伸・冷却ロールの番号、ロール用途、ロール径（ｍｍ）、材質、粗度、およびロール温度（℃）をまとめて記載した。なお、ロールの材質において、「Ｈ－Ｃｒ」とは、ハードクロムを意味する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　また、ヒーター３２，３３には、ハロゲンヒータを用い、能力は、５０ｋＷとし、出力は設定延伸温度になるように調節した。ヒーター３２，３３の高さは、フィルム面から３０ｍｍとしてフィルム幅方向に均一に設定し、ニップロール２６，２８の圧力は、２Ｎ／ｍｍとした。
　熱風送風機８０からは、風量及び熱風温度を調整して、フィルム幅方向の両端部と中央部の温度差を表２のようにし、実施例１～７とした。なお、フィルムの両端部及び中央部の温度の測定方法は、アピステ社製の赤外線サーモグラフィーＦＳＶ－７０００Ｓを用い、図３の赤外線ヒータ１５付近に設置して、両端部をそれぞれ５等分し、それぞれの中央の位置を測定した。また、中央部も５等分し、それぞれの中央の位置を測定した。両端部の測定値の平均を両端部の温度、中央部の測定値の平均を中央部の温度として、両端部の温度から中央部の温度を引いた差を温度差として算出した。
　この縦延伸装置１０における延伸工程において、挟圧後の未延伸フィルム１７を長手方向に、２．０倍に延伸した。また、実質有効スパンは、１００ｍｍとした。
　縦延伸後、図１３に示す横延伸装置としてテンター装置を用いた。横延伸時の延伸倍率は、２．０倍とした。以上のようにして実施例１～７及び比較例１の光学フィルムを製造した。
　縦延伸及び横延伸後のフィルムの評価
　つぎに、実施例１～７及び比較例１において延伸したセルロースアセテートプロピオネートフィルムについて、延伸後の膜厚偏差（μｍ）を接触式膜厚計を用い、フィルムの全幅において１０ｍｍ間隔で測定し、端部の急激な膜厚変化を除いた範囲で、最大膜厚と最小膜厚の偏差を評価した。偏差が２μｍ以下を◎、２μｍを越えて５μｍ以下を○、５μｍを越えるものを×とした。膜厚偏差が、５μｍを越えると、視野角やコントラストが変化し、製品の品質レベルとして用いることができない。
　また、縦延伸前のフィルムに図３に示すように基準線Ｌａを描き、横延伸後のボーイング量Ｂを測定し、５０ｍｍ以下を◎、５０ｍｍを越え８０ｍｍ以下を○、８０ｍｍを越えるものを×として評価した。ボーイング量が８０ｍｍを越えるとフィルムのリタデーションや配向角が不均一となり、製品の品質レベルとして用いることができない。
　また、幅手方向に１００ｍｍ間隔でリタデーションを測定し、その偏差が２ｎｍを◎、２ｎｍを超えて５ｎｍ以下をを○、５ｎｍを超えるものを×として評価した。リタデーションの偏差が５ｎｍを越えるとクロスニコルで観察したとき明暗の模様が見えてしまい、製品の品質レベルとして用いることができない。
　評価結果を表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２の結果より、実施例１～７と比較例１とを比べると、縦延伸工程において、熱可塑性樹脂フィルムの温度をフィルム幅方向に変化させることにより、膜厚偏差及びボーイング量を改善できることがわかる。また、実施例１～７を比べると、フィルム幅方向のフィルム端部の温度をフィルム中央部より１℃～２０℃高くして長手方向に延伸することが好ましいことが分かる。更に、５℃～１５℃の範囲高くすることが、膜厚のみならずリタデーションが均一になり、より好ましいことが分かる。

Claims (12)

  1. 長尺状の熱可塑性樹脂フィルムを２本の搬送ロール間で長手方向に延伸する縦延伸工程と、該縦延伸工程の後に前記熱可塑性樹脂フィルムを幅方向に延伸する横延伸工程と、を有する光学フィルムの製造方法において、
    前記縦延伸工程において、幅方向における前記熱可塑性樹脂フィルムの両端部の温度が、幅方向における前記熱可塑性樹脂フィルムの中央部の温度よりも高いことを特徴とする光学フィルムの製造方法。
  2. 前記縦延伸工程において、前記両端部の温度が、前記中央部の温度よりも１℃～２０℃高いことを特徴とする請求の範囲第１項に記載の光学フィルムの製造方法。
  3. 前記縦延伸工程において、前記両端部の温度が、前記中央部の温度よりも５℃～１５℃高いことを特徴とする請求の範囲第１項又は第２項に記載の光学フィルムの製造方法。
  4. 前記縦延伸工程において、前記熱可塑性樹脂フィルムが、前記２本の搬送ロール間に配置された赤外線ヒータにより加温され、
    該赤外線ヒータにおける前記熱可塑性樹脂フィルムの搬送方向上流側の端部と、
    前記２本の搬送ロールのうち前記熱可塑性樹脂フィルムの搬送方向下流側のロールに前記熱可塑性樹脂フィルムが接する位置との距離が、５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下であることを特徴とする請求の範囲第１項から第３項の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
  5. 前記両端部と前記赤外線ヒータとの距離が、前記中央部と前記赤外線ヒータとの距離より短いことを特徴とする請求の範囲第４項に記載の光学フィルムの製造方法。
  6. 前記縦延伸工程において、前記熱可塑性樹脂フィルムが、前記両端部から前記中央部に向けて熱風を吹き付ける熱風送風機により加温されることを特徴とする請求の範囲第４項又は第５項に記載の光学フィルムの製造方法。
  7. 前記縦延伸工程における前記両端部の温度と前記中央部の温度との差は、前記縦延伸工程及び前記横延伸工程を経た後の熱可塑性樹脂フィルムのボーイング量により調整されることを特徴とする請求の範囲第６項に記載の光学フィルムの製造方法。
  8. 前記縦延伸工程の後の前記熱可塑性樹脂フィルムの膜厚が２０μｍ以上１５０μｍ以下であることを特徴とする請求の範囲第４項から第７項の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
  9. 前記縦延伸工程において、前記熱可塑性樹脂フィルムの幅が１５００ｍｍ以上４０００ｍｍ以下であることを特徴とする請求の範囲第４項から第８項の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
  10. 前記熱可塑性樹脂フィルムが、熱溶融性フィルムであることを特徴とする請求の範囲第４項から第９項の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
  11. 前記熱可塑性樹脂フィルムが、セルロースエステルフィルムであることを特徴とする請求の範囲第１項から第１０項の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
  12. 請求の範囲第１項から第１１項の何れか１項に記載の光学フィルムの製造方法によって製造されたことを特徴とする光学フィルム。
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