WO2008117859A1

WO2008117859A1 - 複合成形体および複合成形体の製造方法

Info

Publication number: WO2008117859A1
Application number: PCT/JP2008/055998
Authority: WO
Inventors: Nobuhiro Natsuyama; Hironobu Shigematsu
Original assignee: Sumitomo Chemical Company, Limited
Priority date: 2007-03-23
Filing date: 2008-03-21
Publication date: 2008-10-02
Also published as: DE112008000757B4; DE112008000757T5; US8399104B2; CN101674934A; US20100112366A1; JP2008266615A; JP5071184B2

Abstract

本発明は複合成形体および複合成形体の製造方法を提供する。複合成形体は、オレフィン系熱可塑性エラストマー成形体（Ａ）とオレフィン系熱可塑性エラストマー成形体（Ｂ）とが融着されてなる、ここで、オレフィン系熱可塑性エラストマー成形体（Ａ）は、シクロヘキサン抽出分が５重量％未満であり、圧縮永久歪（JIS K6262　７０℃、２２時間）が３５％未満であるオレフィン系熱可塑性エラストマー組成物（Ａ'）を含有する、オレフィン系熱可塑性エラストマー成形体（Ｂ）は、非共役ジエンの単位の含有量が６～１５ｗｔ％であるエチレン・α−オレフィン・非共役ジエン共重合体ゴム（ｂ−１）１００重量部あたり、鉱物油系軟化剤（ｂ−２）４０～１５０重量部、オレフィン系樹脂（ｂ−３）５～１５０重量部、架橋剤（ｂ−４）０.０１～２０重量部を配合して動的に熱処理することにより得られるオレフィン系熱可塑性エラストマー組成物（Ｂ'）を含有する。

Description

明細書複合成形体およ合成形体の方法 m

本発明は、ォレフィン系熱可塑'性エラストマ一成形体同士が 1$着されてなる複合成形体およ合成形体の § ^方法に関する。

棒状部材とコーナ一 ¾¾ίとが着されてなるウエザーストリップ材の一 W)な製造方法としては、にエチレン ·プロピレン ·非共役ジェン三元共重合体のゴム配合物からなる未加硫ゴムを異辦出、加ることにより灘才を作製し、腿を金型の一方または双方から装填した後、前記金型キヤビティに、エチレン 'プロピレン '非共役ジェン三元共重合体のゴム配合物からなる未加硫ゴムを axして加 β成形することによりコーナ一部分を加硫し、前讓犬謝と融着する、レゆるインサート成形により s¾t する方法が知られている。しかしながらこの方法では、加硫工程が 2回必要であり、複雑で作業時間も長く、省力化、生産性の向上、軽量化等の観から改善がく望まれている。そこで近年、成形工程を簡 B§匕し、作業時間を短縮するために、ゴム配合物に換えて、加硫を必要としない熱可塑性エラストマ一糸物が使用され始めている。

しかしながら、前記方法において熱可塑性エラストマ一組成物を用いると、犬辦才とコーナー謝才との融着娘に劣ることがあった。特開昭 5 9 - 2 2 1 34 7号公報には、融着性の改良されたォレフィン系熱可塑性エラストマ一組成物として、結晶性ポリ一 1一ブテンを配合したォレフィン系熱可塑性エラストマ一糸物を用いることが記載されているが、その効果は不十分であつた。発明の開示

力、かる現状に鑑み、本発明が解決しょうとする聽は、ォレフィン系熱可塑性エラストマー成形体同士が十分な ¾Sで融着されてなる複合成形体および複合成形体の製造方法を提供することである。

すなわち本発明は、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) とォレフイン系熱可塑性エラストマ一成形体 (B) とが着されてなる複合成形体を提供する、

ここで、

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) は、シクロへキサン抽出分が 5重量％未満であり、 ffii永^^ (J I S K6262 70 、 22時間）が 35%未満であるォレフイン系熱可塑性エラストマ一糸滅物（Α') を含有する、

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Β) は、非共役ジェンの単位の含有量が θ〜 15wt%であるエチレン · α—ォレフイン'非共役ジェン共重合体ゴム (b-1) 10 0重量部あたり、鉱物油系軟化剤 (b-2) 40〜： 150重量部、ォレフィン系樹脂（b -3) 5〜150重量部、 m\ (b-4) 0.01〜20重量部を配合して動的に熱処理することにより得られるォレフィン系熱可塑性エラストマー«物 (Β' ) を含 ¾ る。さらに本発明は、金型内にォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) を装填した後、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一糸滅物（Β， ) を前記金型内にして、前記ォレフイン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) と融着させる前記複合成形体の SB方法を難する。発明を ¾¾ rるため © ^の形態

本発明の複合成形体は、シクロへキサン抽出分が 5重量％未満であり、 ]£ϋ永久歪 (J I S K6262 7 Ot:, 22時間）が 35 %未満であるォレフィン系熱可塑性エラストマー滅物 (Α') を含有するォレフイン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) と、非共役ジェンの単位の含有量が 6〜 15w t %であるエチレン · α—ォレフィン ·非共役ジェン共重合体ゴム (b - 1 ) 1 0 0重量部あたり、鉱物油系軟化剤 (b - 2) 4 0〜： 1 5 0 重量部、ォレフィン系樹脂（b— 3) 5〜； L 5 0重量部、架赫 j (b— 4) 0. 0 1 - 2 0 重量部を配合して動的に熱処理することにより得られるォレフィン系熱可塑性エラストマー繊物 (Β ' ) を含有するォレフイン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Β) とが！！!着されてなる。

本発明におけるォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) は、シクロへキサン抽出分が 5重量％未満であり、永^ (J I S Κ 6 2 6 2 7 0^、 2 2時間）が 3 5 %未満であるォレフィン系熱可塑性エラストマ一糸滅物（Α' ) を用いて成形された成形体である。ォレフィン系熱可塑性エラストマ一誠物 (Α' ) は、ォレフィン系樹脂とエチレン · ひ一才レフイン系共重合ゴムを、 mi さらに必要に応じて架橋助剤と共に機等を用いて混練しながら熱的処理を行って作製されるものであり、ォレフィン系樹脂中にエチレン · ひ一ォレフィン系共重合ゴムが粒子を形成する構造である。

該ォレフィン系樹脂は、エチレンおよび Zまたはひ一才レフィンを重合して得られる樹脂であり、例えば、エチレン単位を 7 0重量％以上含むエチレン系樹 JJ 、プロピレン単位を 5 0重量％以上含むプロピレン系樹脂が挙げられる。好ましくは、プロピレン単独重合体、プロピレン 'エチレン共重合体、プロピレン' 1—ブテン共重合体である。 . プロピレン系樹脂の立体構造として、ァイソタクチック構造、シンジオタクチック構造、およびこれら両構造が混合した構造を例示することができる。好ましくは、主たる構造がアイソタクチック構造であることが好ましい。

プロピレン系樹脂のメルトフ口一レー卜（J I S K 6 7 5 8に従って、 2 1. 1 8 N の荷重下、温度 2 3 0でで測定される。）は、好ましくは 0. 1〜3 0 O gZ l 0分であり、より好ましくは 0. 5〜2 0 0 gZ l 0分である。

プロピレン系樹脂は、重合 «としてチーダラ一 ·ナツ夕某やメタ口セン触媒等を用いたの重合方法で難することができる。謹合方法としては、溶醒合法、ノ Κレク重合法、スラリー重合法、 ^ffi重合法などをあげることができ、これらは 2種以上組み合わせてもよい。

エチレン' ひ一ォレフィン系共重合ゴムは、エチレン単位と a—才レフイン単位とを有し、 J I S K- 6 2 5 3の A赚が 8 5以下の共重合体である。以下、本発明において

「エチレン単位」のような用語は、モノマーを重合して得られたゴム、あるいは樹脂中に Ϊ？るモノマー由来の構位を意味する。

上記 a—ォレフィンとしては、炭素原 3〜2 0の a—ォレフィンカ^？ましく、プロピレン、 1ーブテン、 2—メチルプロピレン、 1一ペンテン、 3—メチル一 1—ブテン、

1—へキセン、 4 _メチル— 1 _ペンテン、および 1—ォクテン等；ならびに、これらの

2以上の組^:を例示することができる。中でも、入手容易性の鼠から、プロピレンまたは 1—ブテンカましく、プロピレンがより好ましい。

エチレン一a—才レフィン系共重合ゴムは、エチレン単位および a—ォレフィン単位に加え、他のモノマー単位を有していてもよい。該他のモノマ一単位を形成するモノマーとしては、 1 , 3—ブタジエン、 2—メチル一 1 , 3—ブタジエン（イソプレン）、 1， 3

—ペン夕ジェンおよび 2 , 3—ジメチル _ 1， 3—ブタジエンのような炭素原子数 4〜 8 の共役ジェン；ジシクロペン夕ジェン、 5—ェチリデン一 2—ノルポルネン、 1 , 4—へキサジェン、 1， 5—ジシクロォク夕ジェン、 7—メチル一 1 , 6—才クタジェンおよび

5—ビニル一 2—ノルボルネンのような炭素原 5〜 1 5の非共役ジェン；隱ビニルのようなビニルエステル化合物；ァクリリ! ^メチル、ァクリチル、ァクリ Λ プチル、メ夕クリ 1 メチルおよびメタク UL#ェチルのような不脑カルボン酸エステル；ァクリ Λ およびメタク I ！^のような不脑カルボン酸を例示することができ、これらは 1種でもよく、 2種以上であってもよい。入手容易性の観点から、好ましくは、 5—ェチリデン— 2—ノルボルネン、ジシクロペン夕ジェンである。

エチレン · ひ一ォレフィン系共重合ゴムのエチレン単位の含有量は、通常 3 0〜8 5重量％、好ましくは 4 0〜8 0重量％、炭素原子数 3〜： L 0の a—ォレフィン単位の含有量は、通常 5〜7 0重量％、好ましくは 1 5〜6 0重量％、エチレン単位および a—ォレフィン単位!^の他の単量脾位の含有量は、通常 0〜 3 0重量％、好ましくは 0〜 2 0重量％である（これらの単位の合計を 1 0 0重量％とする）。

エチレン一 α—才レフィン系共重合ゴムとして、エチレン'プロピレン共重合体ゴム、エチレン' 1ーブテン共重合体ゴム、エチレン' 1—へキセン共重合体ゴム、エチレン' 1—ォクテン共重合体ゴム、エチレン 'プロピレン' 1ーブテン共重合体ゴム、エチレン •プロピレン · 1—へキセン共重合体ゴム、エチレン ·プロピレン · 1—ォクテン共重合体ゴム、エチレン 'プロピレン · 5—ェチリデンー 2—ノルボルネン共重合体ゴム、ェチレン ·プロピレン ·ジシクロペンタジェン共重合体ゴム、エチレン ·プロピレン · 1， 4 —へキサジェン共重合体ゴム、およびエチレン ·プロピレン · 5—ビニルー 2—ノルポルネン共重合体ゴムを例示することができる。これらは 1種で用いられてもよく、 2種以上組み合わせ用いられてもよい。中でも、エチレン 'プロピレン共重合体ゴムまたはェチレン ·プロピレン— 5—ェチリデンー 2—ノルポルネン共重合体ゴム力ましく、エチレン単位の含有量が 4 0〜 8 0重量％、プロピレン単位の含有量が 1 5〜6 0重量％、 5—ェチリデン— 2—ノルポルネン単位の含有量が 0〜 2 0重量％であるエチレン ·プロピレン共重合体ゴムまたはエチレン ·プロピレン一 5—ェチリデン一 2—ノルポルネン共重合体ゴムがより好ましい。

エチレン' α—ォレフィン系共重合体ゴムのム一ニー粘度 (ML_{1 + 4} 1 0 O :) は、好ましくは 1 0〜 3 5 0、より好ましくは 3 0〜 3 0 0である。ム一ニー粘度が前記範囲にあるようなエチレン · α—ォレフィン系共重合体ゴムを用いて得られるォレフィン系熱可塑性エラストマ一は、成形した際に、機械的に優れ、かつ極めて外観良好な成形品を与えることができる。該ム一ニー粘度 (ML_{1 + 4} 1 0 Ot:) は、 J I S K 6 3 0 0に従って測定される。

エチレン · α—才レフィン系共重合ゴムの 1 3 5 テトラリン中で測定した極限粘度は

、成形体の機誰弓娘を高める観から、好ましくは 0. 5 d l Zg以上であり、より好ましくは 1 d 1 /g以上である。また、成形体の外観を高める観点から、好ましくは 8 d l Z g以下であり、より好ましくは 6 d l Z g以下である。

エチレン · α—ォレフィン系共重合体ゴムはの方法で重合して得ることができる。合方法として、チーグラー ·ナツ夕■やメタ口セン触媒のような重合触媒を用いて、へキサンやヘプタン、トルエン、キシレンのような不活性溶媒中で重合する方法を例示することができる。

架としては、 ί¾Εの有機過酸化物、フエノール樹月旨、硫黄、含硫黄化合物、 ρ—キノン、 ρ—キノンジォキシムの誘導体、ビスマレイミド化合物、エポキシ化合物、シラン化合物、およびァミノ樹脂を例示することができる。中でも、フエノール樹脂が好ましいとして用いられるフエノ一リレ樹 B旨としては、ゴム用架^ jとして" «1に使用されている下式で表される化合物を例示することができる（米国特許 3 2 8 7 4 4 0号公報および同 3 7 0 9 8 4 0号公報参照）：

式中、 nは 0〜1 0の籠； Xおよび Yはそれぞれ独立に水酸基、ハロゲン化アルキル基またロゲン原子であり； Rは炭素原 ί¾ 1〜1 5の脑炭ィは素基である。該化合物は、置換フエノールとアルデヒドとをアルカリ賺で縮重合させることによって難することができる。

上記のフエノール樹脂としてまた、アルキルフエノ一ルホルムアルデヒドや、歸化ァルキルフエノールホルムアルデヒドを例示することができる。

架翻としてフエノール樹脂を使用する齢には、架橋反応の «を調節するために、架橋 «剤と組てもよい。架橋S1剤として、塩化第一スズおよび塩化第二鉄のような金属ハロゲン化物；ならびに、塩素化ポリプロピレン、匕ブチルゴムおよびクロロブレンゴムのような有機ハロゲン化物を例示することができる。

フエノール樹脂は、金属酸化物（たとえば、酸化およびステアリン酸のような分散剤と組合せて用いること力好ましい。

架橋剤の ϊ¾Ε下でのォレフィン系榭脂とエチレン · α—ォレフィン系共重合ゴムとの熱的処理は、バンバリ一ミキサーのようなの密閉式鎌機；または、押出し機およびォープンロールのような^ Πの溶融纖機で、溶融状態でることにより行われる。溶融纖におけるは、通常 1 5 0〜2 5 0 "Cであり、時間 ttffi常 1〜3 0分間である。ォレフィン系熱可塑性エラストマ一糸滅物 (Α' ) の S における架翻の雜下でのォレフィン系樹脂とエチレン · ひ一才レフイン系共重合ゴムとの熱的処理においては、ォレフイン系樹脂とエチレン · α—ォレフィン系共重合ゴムとに加えて、必要に応じて、プロセスオイル等の軟 ίヒ剤、可塑剤、低子合体、顔料ゃ充 »j等の添加剤などを併用してもよい。

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一誠物 (Α' )のシクロへキサン抽出分は、 5重量％未満であり、好ましくは、 3重量％未満である。該シクロへキサン抽出分を小さくするには、架翻の棚量を多くすること力ましい。また、エチレン単位の量が大きなェチレン · α—ォレフィン系共重合ゴムを原料として用いることも有効である。

シクロへキサン抽出分とは、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一賊物 (Α' ) の |¾ i に用いられた原料エチレン · α—ォレフィン系共重合ゴムの重量を 1 0 0重量％として、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一誠物 (Α' ) 中の原料エチレン' α—ォレフィン系共重合ゴム由来のシクロへキサン可溶分の重量割合であり、次の方法で求められる。ォレフィン系熱可塑性エラストマ—組成物（Α' )約 1 gを、 2 3でのシクロへキサン 1 0 0m

1に 4 8時間浸漬し、乾！^留物の重量を測定する。ォレフィン系熱可塑性エラストマ一 (Α' ) に、エチレン' α—ォレフィン系共重合ゴムの成分に、シクロへキサン不溶成分（例えば、 ¾»jなど）が含まれている場合には、纖残留物の重量からシク口へキサン不溶成分の重量を減じて、乾燥残留物の重量を補正する。シクロへキサンに浸漬したォレフイン系熱可塑性エラストマ一誠物（Α')の重量と、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一誠物 (Α')の原料糸滅から、シクロへキサンに浸漬したォレフィン系熱可塑性エラストマ一糸滅物 (Α')の重量あたりのォレフィン系熱可塑性エラストマ一組成物 (Α')の重量をもとめて、初期重量とする。初期重量と腿残留物の重量（補正する必要が'あるには、補正された残留物の重 S) との差を抽出分重量とし、初期重量に対する,出分重量の重量割合（重量％) を算出してシクロへキサン抽出分（重量％) とする。

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一物 (Α') の flE 永は、 35%未満である。

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一誠物（Α') を、 200〜25 ot: の条件で射出成形して、厚み 2匪のシートを $¾tし、該シ一トから直径 29 mmの試験片を打ち抜き、 ¾ίί験片をねて、 J I S K6262に従い、率 25%、 70 、 22時間の条件で、該シートの ffi 永を測ることにより求められる。 M 永を小さくするには、架橋剤の使用量を多くすることが好ましい。また、架橋剤としてはフエノール樹脂が好ましい。エチレン単位およびジェン単位の量が大きなエチレン · α—才レフィン系共重合ゴムを原料として用いることも有効である。

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) は、押出成形、射出成形、請成形などの^ Πの成形方法により、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一糸滅物 (Α')を成形することにより得られる。

前記したォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) と融着させるォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Β) は、非共役ジェンの単位の含有量が 6〜15wt%であるエチレン ·ひ一ォレフィン ·非共役ジェン共重合体ゴム (b-1) 100重量部あたり

、鉱物油系軟化剤 (b-2) 40〜 150重量部、ォレフィン系樹脂 (b-3) 5〜15

0重量部、架翻 (b-4) 0.01〜20重量部を配合して動的に熱処理することにより得られるォレフィン系熱可塑性エラストマー«物 (Β' ) を含有する。

前記エチレン · α—才レフィン ·非共役ジェン共重合体ゴム (b-1) は、非共役ジェンの単位の含有量が 6〜 1 5 w t %である。本発明におけるエチレン · α—ォレフィン · 非共役ジェン共重合体ゴム（b— 1 ) とは、 J I S K- 6 2 5 3の A¾¾が' 8 5以下のエチレン . a—ォレフィン ·非共役ジェン共重合体ゴムである。

上記 a—ォレフィンとしては、炭素原子数 3〜2 0のひ一ォレフインカましく、プロピレン、 1—ブテン、 2 _メチルプロピレン、 1—ペンテン、 3—メチル一 1ーブテス 1—へキセン、 4一メチル一 1—ペンテン、および 1ーォクテン等；ならびに、これらの 2以上の組^:を例示することができる。中でも、入手容易性の鼠から、プロピレンまたは 1ーブテンカましく、プロピレンがより好ましい。

上記非共役ジェンとしては、 1， 4—へキサジェン、 1， 6—ォク夕ジェン、 2—メチル— 1， 5—へキサジェン、 6—メチル一 1 , 5—へブタジエン、および 7—メチル _ 1 ， 6 _ォク夕ジェンのような鎖状非共役ジェン；ならびに、シクロへキサジェン、ジシク口ペン夕ジェン、メチルテトラヒドロインデン、 5—ビニルノルポルネン、 5—ェチリデン一 2—ノルボルネン、 5—メチレン一 2—ノルボルネン、 5—イソプロピリデン一 2— ノルボルネン、および 6—クロロメチル一 5—イソプロぺニル一 2—ノルポルネンのような環状非共役ジェン； 2， 3—ジイソプロピリデン— 5—ノルポルネン、 2—ェチリデン —3—イソプロピリデン一 5—ノルポルネン、 2—プロぺニル一2 , 2—ノルポルナジェン、 4ーェチリデンー 8—メチルー 1， 7—ナノジェン等のトリェンを例示することができる。中でも、 5—ェチリデン— 2—ノルポルネンまたはジシクロペン夕ジェン力ましい。

エチレン · a—ォレフィン ·非共役ジェン共重合体ゴム (b - 1 ) に含まれるエチレン単位、炭素原 ί¾ 3〜2 0のひ一ォレフィン単位、およ共役ジェン単位の合計を 1 0

0重量％とするとき、該エチレン' ひ一才レフイン'非共役ジェン共重合体ゴム (b - 1

) に含まれるエチレン単位の量は、通常 3 0〜8 0重量％、好ましくは 4 0〜8 0重量％であり、炭素原子数 3〜 2 0のひ—ォレフィン単位の量は、通常 5〜5 0重量％、好ましくは 1 5〜6 0重量％である。エチレン · a—ォレフィン ·非共役ジェン共重合体ゴム（ b-1) に含まれる非共役ジェン単位の量は、 6〜15重量％、好ましくは 8〜 12重量 %である（これら 3種類のモノマー単位の合計を 100重量％とする）。エチレン' α— ォレフイン'非共役ジェン共重合体ゴム (b-1) として、具体的には、エチレン 'プロピレン · 5—ェチリデン一 2—ノルポルネン共重合体、エチレン ·プロピレン ·ジシクロペン夕ジェン共重合体、エチレン 'プロピレン' 1， 4—へキサジェン共重合体、およびエチレン 'プロピレン' 5—ビニル一 2—ノルボルネン共重合体；ならびにこれらの 2以上の組^ tを例示することができる。中でも、エチレン単位の含有量が 40〜80重量％、プロピレン単位の含有量が 15〜 55重量％、 5—ェチリデン— 2—ノルボルネン単位の含有量が 8〜 12重量％のエチレン ·プロピレン · 5—ェチリデン— 2—ノルポルネン共重合体が好ましい。

エチレン .ひ一ォレフィン .非共役ジェン共重合体ゴムに含まれるエチレン単位、炭素原 3〜20の α—ォレフィン単位、および非共役ジェン単位の量は、赤外法 (I R法）により求めることができる。具体的に、エチレン 'プロピレン' 5—ェチリデンー 2 -ノルポルネン共重合体ゴムでは、共重合体ゴムを厚み約 0. 5匪のフィルムに成形し、ついで赤外:^ ¹6¾¾計を用いて、該フイリレムの 5—ェチリデン一 2—ノルボルネン由来のピーク（1688 cm—¹の吸収ピーク）を測定して、共重合体ゴム中の 5—ェチリデン— 2—ノルポルネン単位量を算出する。次に、共重合体ゴムを厚み約 0. 1mmのフィルムに成形し、赤外 ½ ^計により該フィルムの赤外吸収スペクトルを測定し、文献 ( 赤外吸収スペクトルによるポリエチレンのキャラクタリゼ——ンヨン高山、美等著又は D i e Ma k r omo 1 e ku 1 a r e Chemi e, 177, 461 (1

976) Mc Rae, M.A., Mad amS, W. F. 等著）記載の方法に従って、ェチレン単位とプロピレン単位との割合を求め、 MM合と 5—ェチリデン— 2—ノルポルネン単位量とから、ェチレン単位とプロピレン単位の量を算出する。

前記エチレン · α—ォレフィン ·非共役ジェン共重合体ゴム (b-1) は公知の方法で重合して得ることができる。該重合方法として、チーグラー'ナツ夕 «やメタ口セン触媒のような重合触媒を用いて、へキサンやヘプタン、トルエン、キシレンのような不活性溶媒中で重合する方法を例示することがでさる。

エチレン' α—ォレフィン'非共役ジェン共重合体ゴム (b - 1 ) のム一二一粘度（M L_{1 + 4} 1 0 0で）は、好ましくは 1 0〜3 5 0、より好ましくは 3 0〜3 0 0である。ムーニー粘度が前記範囲にあるようなエチレン · α—ォレフィン'非共役ジェン共重合体ゴムを用いて得られるォレフィン系熱可塑性エラストマ一組成物は、成形した際に、機械的強度に優れ、かつ極めて外観良好な成形品を与えることができる。該ム一二一粘度 (ML_{I +} ₄ 1 0 0 ）は、 J I S K 6 3 0 0に従って測定される。

本発明における鉱物油系軟化剤 (b - 2) としては、ァロマ系鉱物油、ナフテン系鉱物油、およびパラフィン系鉱物油のような石油の高沸点留分（平均肝量が 3 0 0〜 1 5 0 0、点が 0 t以下）を例示することがきる。中でも、パラフィン系鉱物油カましい。

鉱物油系軟化剤 (b - 2) は、伸展油としてエチレン' α—ォレフイン'非共役ジェン共重合体ゴム (b - 1 ) ^^加すること力ましい。添加の方法は、の方法でよく、例えば、 ( 1 ) ロバンバリ一ミキサーのような應装置を用い、両者を機械的に

¾ "る方法、 (2) 溶'職として M された成分 (A) の溶液に成分 (C) を添加し、次いで、スチームストリッビングのような方法によって脱溶媒する方法、が挙げられる。本発明におけるォレフィン系樹脂（b— 3) とは、エチレンおよび Zまたは α—ォレフインを重合して得られる樹脂であり、例えば、エチレン単位を 7 0重量％以上含むェチレン系樹脂や、プロピレン単位を 5 0重量％以上含むプロピレン系樹脂が挙げられる。本発明においてォレフィン系樹脂（b— 3 ) として用いられるプロピレン系樹脂としては、プロピレン単位を 5 0〜： L 0 0重量％、好ましくは 8 0〜： 1 0 0重量％含有する、プロピレンの単独重合体、またはプロピレンと、エチレン及び Z又は炭素原子数 4〜1 0の α—ォレフイン（たとえば、 1ーブテン、 1—へキセン、 1 _ペンテン、 1ーォクテンおよび 4—メチル一 1—ペンテン）とのランダム共重合体もしくはブロック共重合体が挙げられる。該共重合体として、エチレン 'プロピレン共重合体、プロピレン' 1ーブテン共重合体、プロピレン' 1—へキセン共重合体、プロピレン' 1ーォクテン共重合体、プロピレン ·エチレン · 1—ブテン共重合体、エチレン ·プロピレン · 1—へキセン共重合体を例示することができる。ォレフィン系樹脂（b— 3) として、プロピレンの戦虫重合体、エチレン .プロピレン共重合体またはプロピレン' 1—ブテン共重合体を用いることが好ましい。

上記ブロック共重合体とは、プロピレンとエチレンとを用いる場合について説明すると、以下のような工程からなる i¾ 方法で S¾ される重合体を意味する。

( 1) プロピレンを単 ¾ΦΜ合し、ポリプロピレンを生成させる工程；

( 2 ) 該ポリプロピレンの存在下に、プロピレンとエチレンとを共重合させる工程。または

( 1 ) プロピレンを単独重合し、ポリプロピレンを生成させる工程；

(2) 未反応のプロピレンモノマーを除去し、該ポリプロピレンの存在下に、エチレンを添加して重合させる工程。

前者の齢、得られる重合体は実質上、工程 ( 1 ) で生成されるポリプロピレンと、工程

(2) で生成されるプロピレン 'エチレン共重合体との混合物である。

本発明で用いるォレフィン系樹脂（b— 3) がプロピレン系樹脂である場合、該プロピレン系樹 fl旨は、 J I S K 6 7 5 8に従って、 2 1. 1 8 Νの荷重下、 ¾¾2 3 Ot:で測定されるメルトフ口一レートが 0. 1〜3 0 O gZ l 0分であること力ましく、 0. 5 〜2 0 O gZ l 0分であることがより好ましい。

本発明においてォレフィン系樹脂 (b - 3) として用いられるエチレン系樹脂としては

、エチレン単位を 7 0〜： L 0 0重量％含有する、エチレンの職重合体、または、ェチレンと、炭素原 3〜1 0の α—ォレフィン（たとえば、プロピレン、 1ーブテン、 1 _ ペンテン、 4一メチル一1—ペンテンおよび 1—へキセン）および Ζまたは極性基と炭素 —炭素二重結合とを有する単量体（たとえば、隱ビニル、ァクリエステルおよびメ夕アクリル酸エステル）との共重合体が挙げられる。好ましいエチレン系樹脂としては、高密度ポリェチレン、低密度ポリエチレン、エチレン ·プロピレン共重合体、エチレン'

1ーブテン共重合体、エチレン' 1—ペンテン共重合体、エチレン · 4一メチル一 1—ぺンテン共重合体、エチレン · 1一へキセン共重合体カ举げられる。

本発明で用いるォレフィン系樹脂（b— 3) がエチレン系樹脂である場合、該エチレン系樹 J1旨は、 J I S K 6 7 6 0に従って、 2 1. 1 8 Nの荷重下、 ¾ 1 9 01で測定されるメルトフ口一レートが 0. 0 1〜3 0 O gZ l 0分であることが好ましく、 0. 1〜 2 0 O gZ l 0分であることがより好ましい。

本発明で用いるォレフィン系樹脂（b— 3) は、の方法で重合して得ることができる。 ¾合方法としては、チーグラー ·ナツ夕 ¾やメタ口センのような重合触媒を用いて、（1 ) へキサンやヘプタン、トルエン、キシレンのような不活性溶媒中で重合する方法；（2) 湖犬のモノマーを重合する方法ひレク重合法）； ( 3) 気体のモノマーを重合する方法（m¾重合法）；および（4) これらの組合せ；を例示することができる。ォレフィン系樹脂（b— 3) の立体構造は特に限定されず、立体構造として、アイソ夕クチック構造、シンジオタクチック構造、およびこれら両構造が混合した構造を例示することができる。中でも、ァイソタクチック構造を主たる構造とするプロピレン系樹脂力子ましい。

本発明における (b - 4) としては、ゴムの架橋に通常用いられている架橋剤を用いることができ、有 «酸化物、フエノール樹脂、硫黄、含硫黄化合物、 P—キノン、 p—キノンジォキシムの誘導体、ビスマレイミド化合物、エポキシ化合物、シラン化合物、およびァミノ樹脂を例示することができる。中でも、有機過酸化物力ましい。

有機過酸化物として、ジクミルペルォキシド、ジ一第 3ブチルペルォキシド、 2 , 5— ジメチル一 2 , 5—ジ（第 3ブチルペルォキシ）へキサン、 2 , 5 _ジメチル一ジ（第 3 プチルベルォキシ）へキシン _ 3、 1， 3 _ビス（第 3ブチルペルォキシイソプロピル）ベンゼン、 1， 1 _ビス（第 3ブチルペルォキシ）一 3 , 3 , 5—トリメチルシクロへキサン、 n—ブチル一 4, 4一ビス（第 3ブチルペルォキシ）バレレート、ベンゾィルペルォキシド、 p—クロルベンゾィルペルォキシド、 2， 4ージクロルベンゾィルペルォキシド、第 3ブチルペルォキシベンゾエー卜、第 3ブチルペルォキシイソプロピルカーポネ一ト、ジァセチルペルォキシド、ラウロイルベルォキシド、および第 3プチ Jレベルォキシドを例示することができる。中でも、 2， 5—ジメチル一 2 , 5—ジ（第 3ブチルペルォキシ）一へキシン一 3、 2 , 5—ジメチル一 2， 5—ジ（第 3ブチルペルォキシ）へキサン、 1 , 3—ビス（第 3ブチルペルォキシイソプロピル）ベンゼンが好ましく、細の高い 2， 5—ジメチルー 2， 5—ジ（第 3ブチルペルォキシ）一へキシン一 3が特に好ましい。

本発明で用いる有腿酸化物は、、獄^ ΗΦ：、ペレツト等のいずれの犬でもよい。また、分散' 14を良好にするため、架橋反応に不活性な無機フィラー、鉱物油、 »j等の希釈剤!^して用いることがより好ましい。また、その添加方法も液体の状態で添加することがより好ましい。中でもパラフィン系オイルはその取り扱い性、製品への影響を考慮した、好ましい Wjである。

架橋反応を均一かつ緩やかに進行させるために、有疆酸化物と架橋助剤と組^:て用いてもよい。架橋助剤としては硫黄系、メタクリレート系、マレイミド系といった多官能性の化合物を配合することができる。架橋助剤として、ィォゥ、 P—キノンジォキシム、 p, p ' —ジベンゾィレキノンジォキシム、エチレングリコールジメ夕クリレート、ジェチレングリコールジメ夕クリレート、トリエチレングリコ一ルジメ夕クリレート、テトラエチレングリコーレジメタクリレート、ポリエチレングリコー Jレジメタクリレー卜、トリメチロールプロパントリメ夕クリレート、ジァリルフタレート、テトラァリルォキシエタン、トリァリルイソシァヌレート、 N， ' —m—フエ二レンビスマレイミド、無水マレイン酸、ジビニルベンゼン、ジァクリ碰、およびジメタァクリリ赚を例示することができる。中でも、 N， N' 一 m—フエ二レンビスマレイミド、 p， p，一ジベンゾィルキノンジォキシム、ジビニルベンゼン、トリメチロールプロパントリメ夕クリレート、またはトリァリノレイソシァヌレート力好ましい。 Ν， Ν' —m—フエ二レンビスマレイミドは «Iで、架^^として用いることもできる。

(b - 4) として用いられるフエノール樹脂としては、ゴム用架麟 jとして^^ 的に^ fflされている下式で表される化合物を例示すること力できる（米国特許 3 2 8 7 4 4 0号公報および同 3 7 0 9 8 4 0号公報参照）：

式中、 nは 0〜1 0の Xおよび Yはそれぞれ独立に水酸基、ハロゲン化アルキル基またロゲン原子であり； Rは炭素原？ ¾ 1〜1 5の難炭ィは素基である。該化合物は、置換フエノールとアルデヒドとをアルカリ隱で縮重合させることによって setすることができる。

上記のフエノール樹脂としてまた、アルキルフエノ―ルホルムアルデヒドや、難化ァルキルフエノ一ルホルムアルデヒドを例示することができる。

架翻としてフエノール樹脂を使用する ¾ ^には、架橋反応のを調節するために、架橋促進剤と組^:てもよい。架橋促進剤として、塩化第一スズおよび塩化第二鉄のような金属ハロゲン化物；ならびに、職化ポリプロピレン、 ¾ί匕ブチルゴムおよびクロロブレンゴムのような有機ハロゲン化物を例示することができる。

フエノール樹脂は、金属酸化物（たとえば、酸化碰）およびステアリン酸のような分散剤と組合せて用いること力好ましい。

本発明におけるォレフィン系熱可塑性エラス卜マ一繊物 (Β ' ) は、エチレン' α— ォレフイン'非共役ジェン共重合体ゴム (b - 1 ) 、鉱物油系軟化剤 (b - 2 ) 、ォレフイン系樹脂（b— 3) 、架橋剤 (b - 4) の成分、たとえば、タルクおよび匿カルシゥムのような無機フイラ一；難燃剤、可闘、帯電防止剤、而撤'耐光安定剤、老化防止剤、ぉょ型剤のような添加剤；また〖讓料を含んでいてもよい。これらは、ェチレン' α—ォレフイン'非共役ジェン共重合体ゴム (b - 1 ) 、鉱物油系軟化剤 (b - 2 ) 、ォレフィン系樹脂 (b - 3) 、架翻 (b - 4) を動的に讓理する際に添加してもよい。

上記「動的に熱処理する」とは、溶融状態で職ることをいう。

本発明における動的な腿理は、バンバリ一ミキサーのような^!の密閉式纖機；または、押出し機およびオープンロールのような^]の溶融通機、で行うことができる。溶融混練における温度は、通常 1 5 0〜 2 5 0 であり、時間は通常 1〜 3 0分間である。本発明の複合成形体は、前記したォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) と、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一組成物（B， ) カゝらなるォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (B) が着されてなる。このような複合成形体の $¾g方法としては、あらかじめ製造したォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) を金型内に装填した後、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一糸滅物（B， ) を前記金型内に &λして、前記ォレフイン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) と融着する方法が挙げられる。

本発明の複合成形体を構 fiTTるォレフイン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) 、ォレフィン系熱可塑性エラストマ—成形体 (B) の刺犬、およ 0 ^合成形体の犬については特に制限はないが、自動車内外装材として赚に用いられる。自動車内外装材としては、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) の謝層にォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Β) の表皮腿層が着されてなるドアトリムなどカ举げられる。

本発明の複合成形体は、ウエザーストリップ材として贿であり、特に、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) カゝらなる職才と、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Β) からなるコーナ一辦才とが着されてなる本発明の複合成形体は、融着弓娘に優れ、かつべとっきがないため、ウエザーストリップ材として好適である。

本発明のウエザーストリップ材の製造方法としては、予め^！犬に押出成形して所定の長さに切断した熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) を、異なる方向から金型内に装填した後、射出成型機により、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一組成物 (Β ' ) を前記金型内に射出して、前記熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) と融着する方法、レわゆるインサート成形が挙げられる。

上記射出成型機としては、通常、スクリュー式、プランジャー式等の射出装置が用いられる。また、射出速度は、通常、射出率で 1〜2 0 0 0 cm³Z秒、好ましくは 1 0〜1 0 0 0 c m³Z秒である。熱可塑性エラストマ一（Β ' ) を金型内^入する際のは、好ましくは 1 5 0〜3 0 0 である。このとき、金型は加熱して用いてもよいし、加熱せずに室温のままで用いてもよい。金型の好ましレゝは、 3 0〜8 0での範囲である。尚、金型は、複合成形体の使用目的、用途等に応じて、その内壁面を平滑性の高いものとしたり、文字、樹隶等が得られるようにしたりすることができる。また、上記熱可塑性エラストマ一（Β ' ) を金型内^ 入する際には、熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) が、予め加熱されていてもよいし、室温のままでもよい。好ましくは、上記金型及び上記熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) が、いずれも、 ί©¾状態にあることであり、 2 0〜6 0 の範囲にあることが特に好ましい。難例

以下に実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。

醜例 1〕

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一組成物（Β ' ) の製造

ゴム成分として油展ェチレン 'プロピレン · 5—ェチリデンー 2—ノルポルネン共重合体ゴム（E P DM— 1 ；ムーニー粘度（J I S Κ 6 3 0 0、 ML_{1 + 4} 1 0 0で）： 5 3、エチレン単位の含有量（I R法）： 6 2. 0重量％、プロピレン単位の含有量（I R法）

: 2 8. 1重量％、 5—ェチリデン— 2—ノルポルネン単位の含有量（I R法）： 9. 9 重量％とをそれぞれ含み、該共重合体ゴムを 1 0 0重量部として、出光興産株式会社製の商品名が PW— 380なる伸展油 100重量部を含む） 200重量部と、ォレフィン系樹脂としてプロピレン職重合体 (PP-1 ；メルトフローレート（J I S K6758、 230 ：、 21. 18N) =0. 7 g/1 Omi n) 77. 8重量部と酸化防止剤としてフエノール系酸化防止剤（チバスべシャリティケミカリレズ製、商品名： I rganoxl 010) 0. 28重量部、耐候剤としてジァゾ系耐候安定剤（住友化学株式会社製、商品名：スミソープ 300 ) 0. 56重量部、 HALS系耐候安定剤（チバスぺシャリティケミカルズ製、商品名： T i nuv i n622) 0. 56重量部、有 ίϋ§酸化物（ィ ¾ァクゾ株式会社製、 2， 5-ジメチル一 2， 5—ジ（t—ブチルパーォキシ）へキサンをバラフィン系オイルである PW— 100 (出光興産（株） M)で 10%に希釈品、商品名： AP o— I ODL) 8. 9重量部、 rn (精ェ化式会社製、ハイクロス M— P) 0.

83重量部を、 2變出機を用いて 200±1 で押出して（つまり、動的に加熱して ) 、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一物（Β' ) を得た。複合成形体の難

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Α) として、 AES社製商品名 121— 7 3W175からなる 9 cmX 3 cmX厚さ 2 mmの板状成形体を用いた。誠形体のシク口へキサン抽出分は 3%未満、 JB永久歪が 32%であった。

100 t on射出趣機にて、前記ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) を金型に装填し、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一物 (Β' ) をシリンダー^ ^25 0t：、金型 50 設定で前記金型内に射出し、インサート成形法により、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) とォレフイン系熱可塑性エラストマ一成形体 (B) が着された複合成形体を得た。該複合成形体を J I S 3号ダンベルで打ち抜き、 200 mmZmi nの引髓度で引張り、接着弓嫉を讓した。また、薩合成形体を 80 で 168時間、オーブンに入れ、界面のべトツキ状態を鹏した。結果を表 1に示した。〔実施例 2〕

実施例 1において、ゴム成分として油展エチレン ·プロピレン · 5—ェチリデン— 2 - ノルボルネン共重合体ゴム (EPDM- 1) 200重量部と、ォレフィン系樹脂としてプ口ピレン単独重合体 (PP-1) 56.4重量部を用いた以外は実施例 1と同様に薩を行つた。結果を表 1に示した。

〔比翻 1〕

¾ 例 1において、ゴム成分として油展エチレン ·プロピレン · 5—ェチリデン一 2 - ノルボルネン共重合体ゴム (EPDM-2；ム—ニー粘度 (J I S K6300、 ML_{1 +} ₄100 ）： 53、エチレン単位の含有量（I R法）： 65. 2重量％、プロピレン単位の含有量（IR法）： 29. 5重量％、 5—ェチリデン— 2 -ノルポルネン単位の含有量 (IR法）： 5. 3重量％とをそれぞれ含み、該共重合体ゴムを 100重量部として、出光興産株式会社製の商品名が PW— 380なる伸展油 100重量部を含む）を用いた以外は実施例 1と同様に評価を行った。結果を表 1に示した。

〔比翻 2〕

例 1において、ゴム成分として油展エチレン ·プロピレン · 5—ェチリデン一 2— ノルポルネン共重合体ゴム (EPDM-2) 200重量部と、ォレフィン系樹脂としてプ口ピレン戦虫重合体 (PP-1) 56.4重量部を用いたは実施例 1と同様にを行つた。結果を表 1に示した。表 1

〔魏例 3〕

rnm ιにおいて、ゴム成分として油展エチレン ·プロピレン · 5—ェチリデン一 2 - ノルポルネン共重合体ゴム (EPDM- 1) 200重量部と、ォレフィン系樹脂としてプロピレン単独重合体（PP— 1) 66. 7重量部を用いた以外は実施例 1と同様に評価を行った。結果を表 2に示した。

〔比棚 3〕

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A-2) の製造

ゴム成分として油展エチレン 'プロピレン · 5—ェチリデン一 2—ノルポルネン共重合体ゴム（EPDM— 2) 200重量部と、プロピレンとしてプロピレン i£fi合体 (PP -1) 56. 4重量部と酸化防止剤としてフエノール系酸化防止剤（チバスべシャリティケミカルズ製、商品名： I rganoxl 010) 0. 25重量部、 B候剤としてジァゾ系耐^定剤（住友化学株式会社製、商品名：スミソ一ブ 300) 0. 51重量部、 HA

L S系耐候安定剤（チバスぺシャリティケミカルズ製、商品名： Ti nuv i n622)

0. 51重量部、有 β酸化物（ィ ¾ァクゾ株式会社製、 2， 5 -ジメチルー 2, 5—ジ（ t—ブチルパーォキシ）へキサンをパラフィン系オイルである PW—100 (出光興産 ( 株）製）で 10%に職品、商品名： APO— 10DL) 5. 1重量部、架橋助剤（抜化学株式会社製、スミファイン BM) 0. 25重量部を、 2軸押出機を用いて 200± 1 0 で押出して（つまり、動的に加熱して）、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一誠物を得た。該ォレフィン系熱可塑性エラストマ一組成物のシク口へキサン抽出分は 7. 7 % であった。

得られた熱可塑性エラストマ一組成物を 100 t o n射出成型機でシリンダー继 22 0t：、金型温度 5 Ot:設定で 15 cmx 9 cmX厚さ 2mmのォレフイン系熱可塑性エラストマ一成形体（A— 2) を作製した。誠形体の赚永^^が 45%であった。複合成形体の難

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体（A— 2) を 9 cmx 3 cmx厚さ 2mmの板状成形体に切り出し、 100 t o n射出成型機にて、金型に装填し、実施例 3で得られたォレフィン系熱可塑性エラストマ一誠物をシリンダ一難 25 OX, 金型 50 設定で前記金型内に射出し、インサート成形法により、複合成形体を得た。該複合成形体を J I S 3号ダンベルで打ち抜き、 20 Omm/m i nの引張で引張り、接着強度をした。また、鎌合成形体を 80 で 168時間、オーブンに入れ、界面のべトツキ状態を鶴した。結果を表 2に示した。

〔実施例 4〕

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A-3) の製造

ゴム成分として油展エチレン ·プロピレン · 5—ェチリデン一 2—ノルポルネン共重合体ゴム (EPDM-2) 200重量部と、プロピレンとしてプロピレン単独重合体 (PP

-2) 59. 7重量部と酸化防止剤としてフエノール系酸化防止剤（チバスぺシャリティケミカルズ製、商品名： I rganox l O l O) 0. 26重量部、酸化 ¾ (堺化学ェ難式会社製商品名「酸化麵 2種」 ) 0. 79重量部、フエノール樹脂（田岡化学ェ業株式会社製、夕ツキロール 250) 6. 2重量部を、 2軸押出機を用いて 200 ± 10 で押出して（つまり、動的に加熱して）、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一繊物を得た。該ォレフイン系熱可塑性エラストマ一組成物のシクロへキサン抽出分は 1. 2%であった。

得られた熱可塑性エラストマ一組成物を 100 t o n射出機でシリンダー 22 0 ：、金型温度 5 O :設定で 15 cmX 9 cmx厚さ 2 mmのォレフイン系熱可塑性エラストマー成形体 (A-3) を作製した。該成形体の圧縮永久歪は 29%であった。複合成形体の難

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A-3) を 9 cmx 3 cmx厚さ 2mmの板状成形体に切り出し、 100 t on射出 β機にて、金型に装填し、例 3で得られたォレフィン系熱可塑性エラストマ一物をシリンダ一温度 250T：、金型温度 5 O 設定で前記金型内に射出し、インサート成形法により、複合成形体を得た。纖合成形体を J I S 3号ダンベルで打ち抜き、 20 Omm/m i nの引通度で引張り、據 3娘を籠した。また、纖合成形体を 8 O :で 168時間、オーブンに入れ、界面のべトツキ状態を観察した。結果を表 2に示した。

〔難例 5〕

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体（A— 4) の製造

ゴム成分として油展エチレン ·プロピレン · 5—ェチリデン— 2—ノルボルネン共重合体ゴム (EPDM-2) 200重量部と、プロピレンとしてプロピレン単独重合体 (PP

-2) 59. 7重量部と酸化防止剤としてフエノ一レ系酸ィ匕防止剤（チバスぺシャリティケミカルズ製、商品名： I rganoxl 010) 0. 26重量部、酸化 ¾^ (堺化学ェ難式会社製商品名「酸化碰 2種」 ) 0. 77重量部、フエノール樹脂（田岡化学ェ

^tt式会社製、夕ツキロール 201) 6. 2重量部、塩化第 1スズ（関東科学製特級試薬） 1. 56重量部を、 2軸押出機を用いて 200± 10 で押出して（つまり、動的にカロ熱して）、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一滅物を得た。該ォレフイン系熱可塑性エラストマ一物のシクロへキサン抽出分は 2. 0 %であった。

得られた熱可塑性エラストマ一組成物を 1 0 0 t o n射出成型機でシリンダー 2 2 0 ：、金型温度 5 01:設定で 1 5 c mX 9 c mx厚さ 2 mmのォレフイン系熱可塑性エラストマー成形体 (A- 4) を作製した。該成形体の圧縮永久歪は 2 8 %であった。複合成形体の

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体（A— 4) を 9 c mx 3 c mX厚さ 2mmの板状成形体に切り出し、 1 0 0 t o n射出翻機にて、金型に装填し、実施例 3で得られたォレフィン系熱可塑性エラストマ一 «物をシリンダ一 2 5 O , 金型温度 5 0V 設定で前記金型内に射出し、インサート成形法により、複合成形体を得た。謹合成形体を J I S 3号ダンベルで打ち抜き、 2 0 OmmZm i nの引張速度で引張り、接着強度を 1¾5した。また、謙合成形体を 8 Ot:で 1 6 8時間、オーブンに入れ、界面のべトツキ状態を鶴した。結果を表 2に示した。

表 2

^J:の利用可難

本発明の複合成形体は、十分な強度で融着されてなる。また本発明の複合成形体の S¾it 方法によれば、十分なで融着されてなる複合成形体を得ることができる。

Claims

請求の範囲

1. ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) とォレフイン系熱可塑性エラストマ一成形体（B) とが着されてなる複合成形体、ここで、

ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) は、シクロへキサン抽出分が 5重量 %未満であり、永 Λ¾ (J I S K6262 70 、 22時間）が 35%未満であるォレフィン系熱可塑性エラストマー«物 (Α') を含有する、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Β) は、非共役ジ工ンの単位の含有量が 6-15wt %であるエチレン · α—才レフィン ·非共役ジェン共重合体ゴム (b -1) 100重量部あたり、鉱物油系軟化剤 (b-2) 40〜： 150重量部、ォレフィン系樹脂（b— 3) 5〜150重量部、 (b— 4) 0.01〜20重量部を配合して動的に «理することにより得られるォレフィン系熱可塑性エラストマ —繊物（B， ) を含有する。

2. 複合成形体は自動車内外装材である請求項 1記載の複合成形体。

3. 複合成形体はウエザーストリップ材ある請求項 1に記載の複合成形体。

4. ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (A) カゝらなる 1犬腿と、ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (B) カゝらなるコーナー辦才とが着されてなる請求項 3に記載の複合成形体。

5. 請求項 1に記載の複合成形体の S ^方法であって、金型内にォレフィン系熱可塑性ェラストマー成形体 (A) を装填した後、ォレフィン系熱可塑性エラストマー繊物 ( B， ) を前記金型内に ¾λして、前記ォレフィン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Α ) とォレフイン系熱可塑性エラストマ一成形体 (Β) とを融着させる請求項 1に記載の複合成形体の S¾i方法。