WO2007116979A1 - 封止充填剤用樹脂組成物、それを用いたフリップチップ実装法及びフリップチップ実装品 - Google Patents

封止充填剤用樹脂組成物、それを用いたフリップチップ実装法及びフリップチップ実装品 Download PDF

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semiconductor chip
sealing filler
flip chip
chip mounting
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Osamu Matsuzaka
Rieko Hayashi
Takenori Ookubo
Tomohiro Hirata
Katsuhiko Yasu
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Hitachi Chemical Company, Ltd.
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    • H01L2924/151—Die mounting substrate
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Definitions

  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a semiconductor chip and a printed circuit board for explaining a process of a flip chip mounting method for applying a resin composition for sealing filler.
  • Examples of the (A) tetracarboxylic dianhydride component having an alkylene chain of 5 to 20 carbon atoms in the main chain include compounds represented by the following general formula (8).
  • the heat resistance of the package can be freely adjusted by changing the (A) tetracarboxylic dianhydride component and (B) diamine component used.
  • the elastic modulus of the bonding layer (including polyimide) obtained by re-solidifying the resin composition for sealing filler of the present invention after thermosetting or heat-melting is preferably 10 or more and 3500 MPa or less. More preferably, it is 10 or more and 3000 MPa or less. 50 or more and 2800 MPa or less is particularly preferable. 50 or more and 1500 MPa or less is more preferable. 100 or more lOOOMPa or less is most preferable. ! /
  • the thickness of the resin composition 6 for sealing filler to be applied is generally about 50 to 70 m depending on the wiring height and the like.
  • a general coating method includes a spin coating method or a printing method, and a resin composition for sealing filler.
  • the resin composition layer for sealing filler can be formed by drying and thermosetting. The drying and curing temperature depends on the solvent used, but it is common to gradually increase the temperature from about 100 ° C to about 300 ° C.
  • FIG. 5 to 7 are schematic cross-sectional views illustrating a process of a flip chip mounting method in which a resin composition for a sheet-like sealing filler is bonded onto a printed circuit board to bond the semiconductor chip and the printed circuit board. .
  • the precursor (polyamic acid) for the resin composition for sealing filler obtained in Example 1 and Example 2 was applied to a glass plate, and 100 ° CX for 1 hour, 200 ° CX30. Min., 250 ° CX for 1 hour, cured and peeled in warm water to obtain a film of a resin composition for sealing filler.
  • the temperature was raised to 60 ° C., and the mixture was stirred for 1 hour to obtain an N-methyl-2-pyrrolidone solution of polyamic acid.
  • the solid content in the obtained solution was 40% in mass, and the number average molecular weight of the precursor (polyamic acid) for the resin composition for sealing filler was 31000.

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Description

明 細 書
封止充填剤用樹脂組成物、それを用いたフリップチップ実装法及びフリツ プチップ実装品
技術分野
[0001] 本発明は、封止充填剤用榭脂組成物、それを用いたフリップチップ実装法及びフリ ップチップ実装品に関する。
背景技術
[0002] 電子機器の小型化、軽量化や薄型化が進み、それに伴 、半導体チップ及び配線 回路基板の小型化、軽量化及び薄型化も求められている。一般的に、半導体チップ は配線回路基板上に実装される。半導体チップ部品を配線回路基板上に実装する 方法として、半導体チップのバンプと配線回路基板の電極とを、半田ゃ共晶金属を 用いて接合させて導通させるフリップチップ実装法が用いられている。また、配線回 路基板の小型化、軽量化及び薄型化のために、配線回路基板の構成材料が、ガラ スエポキシのようなリジッドな材料からポリイミドフィルムなどのフレキシブルな材料へと 移行している。
[0003] 前記フリップチップ実装法では、半導体チップと配線回路基板の線膨張係数の差 力 熱衝撃に対する接続信頼性に問題があり、この改善のために半導体チップと配 線回路基板の間に封止充填剤を用いるのが一般的である。この封止充填剤により、 接合部分に発生する応力を緩和し接続信頼性を高めている。
[0004] 従来のフリップチップ実装における封止充填方法としては、半導体チップと配線回 路基板を高温度で接合した後に、半導体チップと配線回路基板との間隙に低粘度 の熱硬化性液状榭脂組成物を毛細管現象により注入、充填し、熱硬化する方法が 用いられていた。しかし、この方法では、半導体チップ—配線回路基板ユニットのさら なる小型化のために、配線間隙や、半導体チップと配線基板との間隙をさらに狭める ことになると (ファインピッチ化)、作業効率の低下や、充填が困難になるという問題が めった。
[0005] そのため、接合直前に予め熱硬化性液状榭脂組成物を半導体チップまたは配線 回路基板の所定の位置に塗布、または滴下しておき、その後で半導体チップ電極と 配線回路基板とを加熱圧着することにより間隙を封止充填する方法が検討されてい る。この方法に好適に用いられる封止充填剤には、（i)塗布、滴下後に適度な厚みを 保持できること、（ii)加熱接合する際に適度な流れ性を持って半導体チップと配線回 路基板の間隙を隙間無く充填できること、（ )接合時の加熱による分解や発泡がな いこと、（iv)適当な温度及び速度で固化すること、（V)固化した時に電気絶縁性が高 ぐ配線基板上の電極への腐食要因を有しないこと、が求められている。
[0006] このような封止充填剤としては、エポキシ榭脂系熱硬化性榭脂が好適に用いられて おり、充填漏れによる空隙が生じないように、榭脂とともに様々な接合手法をも検討さ れている (特許文献 1参照)。
[0007] 特許文献 1：特許第 3750606号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0008] し力しながら、元来エポキシ系熱硬化性榭脂は、吸水性が高ぐその製造法に由来 してイオン性不純物を多く含有するため、高温高湿下での連続電圧印加試験にお!、 て配線回路基板の電極腐食を誘発し、回路がショートする問題があった。また、硬化 速度や硬化温度の制限から、フレキシブル配線板に追随できる柔軟性を持たな ヽ硬 化物しか提案できず、フレキシブル配線板基材や、ソルダレジストなど、周辺部材に ストレスを与えやすぐ前記同様に配線回路基板の電極腐食を誘発し、回路がショー トする問題があった。さらに、常温での安定性が悪いため、低温での保管が必要で使 用可能時間、すなわち、製造後の寿命が非常に短いという問題があった。また、フレ キシブル配線板におけるフリップチップ実装では、半導体チップと配線基板の電極と の接合には、半田を用いた金属共晶による接合が一般的ではなぐ例えば、金と錫 や、金と金のようなより高温での接合が用いられており、その温度は 300°C〜350°C に達するため、封止充填剤用榭脂組成物から揮発成分が発生する問題があった。
[0009] 本発明は、上記従来技術の問題点を鑑み、予め封止充填剤を配置しておくフレキ シブル配線板へのフリップチップ実装方法にぉ 、て、高温高湿下での連続電圧印加 試験にお!、て配線回路基板の電極腐食を誘発せず、常温での安定性が良好な封 止充填剤用榭脂組成物、それを用いたフリップチップ実装法及びフリップチップ実装 品を提供することを課題とする。
課題を解決するための手段
[0010] 前記課題を解決するために、本発明に係る封止充填剤用榭脂組成物は、半導体 チップとフレキシブル配線基板との間隙の接着封止充填剤に用いられる封止充填剤 用榭脂組成物であって、前記榭脂組成物が、ポリアミック酸及び Z又はポリイミドを含 有することを特徴とする。
[0011] 前記ポリアミック酸は、下記一般式（1)：
[0012] [化 1]
Figure imgf000005_0001
(式（1)中、 Ar1は 4価の有機基を示し、 Ar2は 2価の有機基であり、 1は 1以上の整数 である。）で表されるものであることが好ましい。
[0013] また、前記ポリイミドは、下記一般式（2)：
[0014] [化 2]
Figure imgf000005_0002
(式（2)中、 Ar3は 4価の有機基を示し、 Ar4は 2価の有機基であり、 mは 1以上の整数 である。）で表されるものであることが好ましい。
[0015] 本発明に係るフリップチップ実装法は、半導体チップ及びフレキシブル配線基板の 少なくとも一方に、前述のいずれかの封止充填剤用榭脂組成物を、あらかじめ層形 成した後、前記半導体チップとフレキシブル配線基板を加熱接合することを特徴とす る。
[0016] 前記榭脂組成物の層形成は、榭脂組成物が前記ポリアミック酸を含有する場合で は、半導体チップもしくはフレキシブル配線基板のどちらか一方ある 、は両方に塗布 後、硬化することにより実現することができる。また、榭脂組成物が前記ポリイミドを含 有する場合では、榭脂組成物をフィルム化し、得られたフィルムを半導体チップもしく はフレキシブル配線基板のどちらか一方あるいは両方に付着することにより実現する ことができる。
[0017] 前記加熱接合が、前記半導体チップの金バンプと前記配線回路基板の配線の錫 めっきとの金属共晶、あるいは前記半導体チップの金バンプと前記配線回路基板の 配線の金めつきとの接合である場合にも、本発明方法は良好に実施することができる
[0018] 本発明に係るフリップチップ実装品は、半導体チップとフレキシブル配線基板との 間隙が、本発明の封止充填剤用榭脂組成物を熱硬化あるいは加熱溶融後に再固 化させてなる接合層によって充填されて!ヽることを特徴とする。
発明の効果
[0019] 本発明によれば、予め封止充填剤を配置しておくフレキシブル配線板へのフリップ チップ実装方法において、特定の熱可塑性榭脂組成物、すなわち、本発明の封止 充填剤用榭脂組成物を用いることにより、塗布後に適度な厚みを保持でき、加熱接 合する際に適度な流れ性を持って半導体チップとフレキシブル配線基板の間隙を隙 間無く充填でき、接合時の加熱による分解や発泡がなぐ適当な速度で融解、固化し 、固化後の電気絶縁性が高ぐ配線基板上の電極への腐食要因を有せず、常温で の保管安定性に優れた封止充填剤が提供される。
図面の簡単な説明
[0020] [図 1]図 1は、封止充填剤用榭脂組成物を塗布するフリップチップ実装方法のプロセ スを説明する半導体チップ及び配線回路基板の概略断面図である。
[図 2]図 2は、封止充填剤用榭脂組成物を塗布するフリップチップ実装方法のプロセ スを説明する半導体チップ及び配線回路基板の概略断面図である。
[図 3]図 3は、封止充填剤用榭脂組成物を塗布するフリップチップ実装方法のプロセ スを説明する半導体チップ及び配線回路基板の概略断面図である。
[図 4]図 4は、封止充填剤用榭脂組成物を塗布するフリップチップ実装方法のプロセ スを説明する半導体チップ及び配線回路基板の概略断面図である。
[図 5]図 5は、シート状封止充填剤用榭脂組成物を貼り付けるフリップチップ実装方法 のプロセスを説明する半導体チップ及び配線回路基板の概略断面図である。
[図 6]図 6は、シート状封止充填剤用榭脂組成物を貼り付けるフリップチップ実装方法 のプロセスを説明する半導体チップ及び配線回路基板の概略断面図である。
[図 7]図 7は、シート状封止充填剤用榭脂組成物を貼り付けるフリップチップ実装方法 のプロセスを説明する半導体チップ及び配線回路基板の概略断面図である。
[図 8]図 8は、本発明の実施例における耐マイグレーション性評価用基板の概略平面 図である。
[図 9]実施例および比較例の各例で得た榭脂組成物の耐マイグレーション性を示す グラフである。
符号の説明
1 フィルム状基材
2 銅配線
3 金属めつき
4 ソルダーレジスト
5 半導体チップの実装位置
6 封止充填剤用榭脂組成物
6A シート状封止充填剤用榭脂組成物
6\ 6Α' 接合層
10 半導体チップ
11 メタルポスト
12 バンプ
15 押圧装置
20, 20Α フリップチップ実装品
30 耐マイグレーション性評価用基板 31 ソルダーレジスト未塗布部分
発明を実施するための最良の形態
[0022] 以下、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。
[0023] 本発明の封止充填剤用榭脂組成物は、ポリアミック酸及び Z又はポリイミドを含むこ とを特徴とする力 半導体チップ又はフレキシブル配線基板に溶液状として塗布する 場合には、榭脂の有機溶媒への溶解性の観点力もポリアミック酸を用いることが好ま しい。
[0024] 本発明の榭脂組成物に含有するポリアミック酸としては、上記一般式（1)で表され るポリアミック酸であることが好まし!/、。
前記ポリアミック酸は、（A)テトラカルボン酸二無水物成分と (B)ジァミン成分を反 応させて得ることがでさる。
[0025] 前記 (A)テトラカルボン酸二無水物成分としては、例えば、ピロメリット酸二無水物、 1, 2, 3, 4-ベンゼンテトラカルボン酸無水物、 1, 2, 3, 4 シクロブタンテトラカルボ ン酸無水物、 1, 2, 4, 5 シクロペンタンテトラカルボン酸無水物、 1, 2, 4, 5 シク 口へキサンテトラカルボン酸無水物、 2, 3, 5 トリカルボキシシクロペンチル酢酸二 無水物， 3, 3' , 4, 4'ービシクロへキシルテトラカルボン酸無水物、 3, 3' , 4, 4' ビフエ-ルテトラカルボン酸無水物、 2, 3, 3' , 4，ービフエ-ルテトラカルボン酸二無 水物、 3, 3' , 4, 4，ービフエ-ルテトラカルボン酸二無水物、 3, 3' , 4, 4，一べンゾ フエノンテトラカルボン酸無水物、 3, 3' , 4, 4'一べンゾフエノンテトラカルボン酸二 無水物、 3, 3' , 4, 4，ービフエ-ルエーテルテトラカルボン酸無水物（4, 4，一ォキシ ジフタル酸二無水物）、 2, 3 ' , 4, 4，ージフエ-ルエーテルテトラカルボン酸二無水 物、 3, 3，， 4, 4，—ジフエ-ルスルホンテ卜ラカルボン酸二無水物、 2, 3, 3，， 4，— ジフエ-ルスルホンテトラカルボン酸無水物、 2, 3, 6, 7 ナフタレンテトラカルボン 酸二無水物、 1, 2, 5, 6 ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、 1, 4, 5, 8 ナフ タレンテトラカルボン酸二無水物、 2, 3, 6, 7 アントラセンテトラカルボン酸二無水 物、 1, 2, 7, 8 フエナンスレンテトラ力ノレボン酸二無水物、 3, 4, 9, 10 ペリレン テトラカルボン酸二無水物、 2, 2 ビス [4— (3, 4 ジカルボキシベンゾィルォキシ） フエ-ル]ノナンニ無水物、 2, 2 ビス [4— (3, 4 ジカルボキシベンゾィルォキシ） フエ-ル]デカン二無水物、 2, 2 ビス [4一（3, 4 ジカルボキシベンゾィルォキシ） フエ-ル]トリデカン二無水物、 2, 2 ビス [4— (3, 4 ジカルボキシベンゾィルォキ シ）フエ-ル]テトラデカン二無水物、 2, 2 ビス [4— (3, 4 ジカルボキシベンゾィ ルォキシ）フエ-ル]ペンタデカン二無水物、 1, 1 ビス [4— (3, 4 ジカルボキシべ ンゾィルォキシ）フエ-ル ]一 2 メチルデカン二無水物、 1, 1一ビス [4一 （3, 4 ジ カルボキシベンゾィルォキシ）フエ-ル ] 2—メチルオクタン二無水物、 1, 1 ビス [ 4 (3, 4ージカルボキシベンゾィルォキシ）フエ-ル ] 2 ェチルペンタデカン二 無水物、 2, 2 ビス [3, 5 ジメチルー 4 （3, 4 ジカルボキシベンゾィルォキシ） フエ-ル]ドデカン二無水物、 2, 2 ビス [3, 5 ジメチルー 4— (3, 4 ジカルボキ シベンゾィルォキシ）フエ-ル]デカン二無水物、 2, 2 ビス [3, 5 ジメチルー 4一（
3, 4ージカルボキシベンゾィルォキシ）フエ-ル]トリデカン二無水物、 2, 2 ビス [3
, 5—ジェチルー 4 （3, 4—ジカルボキシベンゾィルォキシ）フエ-ル]ペンタデカン 二無水物、 1, 1 ビス [4一（3, 4 ジカルボキシベンゾィルォキシ）フエ-ル]シクロ へキサン二無水物、 1, 1 ビス [4— (3, 4 ジカルボキシベンゾィルォキシ）フエ- ル]プロビルシクロへキサン二無水物、 1, 1一ビス [4一 （3, 4 ジカルボキシベンゾィ ルォキシ）フエ-ル]ヘプチルシクロへキサン二無水物、 2, 2 ビス（3, 4 ジカルボ キシフエ-ル）テトラフルォロプロパン二無水物、 4, 4 ビス（2, 3 ジカルボキシフ エノキシ)ジフヱニルメタン二無水物等が挙げられる。これらは単独又は 2種以上併用 して使用される。
前記（B)ジァミン成分としては、例えば、 4, 4，ージアミノジフエ-ルメタン、 3, 3， 一 ジメチルー 4, 4'ージアミノジフエニルメタン、 3, 3' , 5, 5'—テトラメチルー 4, 4' ジアミノジフエ二ルメタン、 3, 3' , 5, 5'—テトラェチルー 4, 4'ージアミノジフエニルメ タン、 3, 3，ージメチル- 5,5'—ジェチルー 4, 4'ージアミノジフエニルメタン、 4, 4' チレンビス（シクロへキシルァミン）、 3, 3， 一ジメチルー 4, 4'—ジアミノジシクロへキ シルメタン、 3, 3'—ジメトキシー 4, 4'ージアミノジフエニルメタン、 3, 3'ジェトキシー
4, 4，一ジアミノジフエ-ルメタン、ビス（3—ァミノフエ-ル）エーテル、ビス（4—ァミノ フエニル）エーテル、 3, 4，ージアミノジフエニルエーテル、 3, 3， 一ジェチルー 4, 4， ージアミノジフエニルエーテル、 3, 3'—ジメトキシー 4, 4'ージアミノジフエニルエー テル、ビス [4— (4—アミノフエノキシ）フエ-ル]エーテル、 3, 3，一ジメチル一 4, 4， ージアミノジフエニルスルホン、 3, 3'—ジェチルー 4, 4'ージアミノジフエニルスルホ ン、 3, 3，ージメトキシ 4, 4'ージアミノジフエニルスルホン、 3, 3，ージエトキシ 4, 4'ージアミノジフエニルスルホン、 3, 3 ' ジメチルー 4, 4'ージアミノジフエニルプロ パン、 3, 3，一ジェチルー 4, 4，ージアミノジフエニルプロパン、 3, 3，ージメトキシー 4 , 4'ージアミノジフエニルプロパン、 3, 3'—ジエトキシー 4, 4'ージアミノジフエニル プロパン、 2, 2 ビス [4— (4 アミノフエノキシ）フエ-ル]プロパン、 1, 3 ビス（4— ァミノフエ-ル）プロパン、 2, 2 ビス（4 ァミノフエ-ル）プロパン、 4, 4，一ジァミノ ジフエ-ルスルフイド、 3, 3，ージメチル- 4, 4，ージアミノジフヱ-ルスルフイド、 3, 3， ジェチルー 4, 4'ージアミノジフエ-ルスルフイド、 3, 3'—ジメトキシー 4, 4'ージ アミノジフエ-ルスルフイド、 3, 3'—ジエトキシ 4, 4'ージアミノジフエ-ルスルフイド 、 2, 2，ージァミノジェチルスルフイド、 2, 4，ージアミノジフエ-ルスルフイド、 m—フエ 二レンジァミン、 p—フエ二レンジァミン、 1, 3 ビス（4 アミノフエノキシ）ベンゼン、 1 , 2 ビス（4 ァミノフエ-ル）ェタン、 1, 2 ビス（4 ァミノフエ-ル）ェタン、ビス（3 —ァミノフエ-ル）スルホン、ビス（4—ァミノフエ-ル）スルホン、。一トルイジンスルホン 、ビス [4一（4 アミノフエノキシ）フエ-ル]スルホン、ビス [4一（3—アミノフエノキシ） フエ-ル]スルホン、 4, 4'—ジアミノジベンジルスルホキシド、ビス（4—ァミノフエ-ル )ジェチルシラン、ビス（4 -ァミノフエ-ル）ジフエ-ルシラン、ビス（4 -ァミノフエ-ル )ェチルホスフィンォキシド、ビス（4—ァミノフエ-ル）フエ-ルホスフィンォキシド、ビ ス（4—ァミノフエ-ル） N フエ-ルァミン、ビス（4—ァミノフエ-ル） N—メチルァ ミン、 1, 2 ジァミノナフタレン、 1, 4ージァミノナフタレン、 1, 5 ジァミノナフタレン 、 1, 6 ジァミノナフタレン、 1, 7 ジァミノナフタレン、 1, 8 ジァミノナフタレン、 2, 3 ジァミノナフタレン、 2, 6 ジァミノナフタレン、 1, 4ージアミノー 2—メチノレナフタ レン、 1, 5 ジァミノ一 2—メチルナフタレン、 1, 3-ジァミノ一 2 フエ-ルナフタレン 、 9, 9—ビス（4—ァミノフエ-ル）フルオレン、 4, 4，一ジアミノビフエ-ル、 3, 3，一ジ アミノビフエニル、 3, 3，ージヒドロキシ 4, 4，ージアミノビフエニル、 3, 3，ージクロ口 —4, 4，ージアミノビフエニル、 3, 3，一ジメチルー 4, 4，ージアミノビフエニル、 3, 4' ジメチルー 4, 4'ージアミノビフエニル、 3, 3'ージメトキシ 4, 4'ージアミノビフエ -ル、 4, 4'—ビス（4 アミノフエノキシ）ビフエ-ル、 2, 4 ジァミノトルエン、 2, 5— ジァミノトルエン、 2, 6 ジァミノトルエン、 3, 5 ジァミノトルエン、 1ーメトキシー 2, 4 ージァミノベンゼン、 1, 3 ジアミノー 4, 6 ジメチルベンゼン、 1, 4ージアミノー 2, 5 ジメチルベンゼン、 1, 4ージアミノー 2—メトキシー 5 メチルベンゼン、 1, 4ージ ァミノ一 2, 3, 5, 6—テトラメチルベンゼン、 1, 4 ビス（2—メトキシ一 4 ァミノペン チル）ベンゼン、 1, 4 ビス（1, 1—ジメチルー 5 ァミノペンチル）ベンゼン、 1, 4— ビス（4 アミノフエノキシ）ベンゼン、 0—キシレンジァミン、 m—キシレンジァミン、 p— キシレンジァミン、 9, 10 ビス（4 ァミノフエ-ル）アントラセン、 3, 3，一ジァミノベン ゾフエノン、 4, 4，ージァミノべンゾフエノン、 4ーァミノフエ-ルー 3—ァミノべンゾエー ト、 2, 2 ビス（4 ァミノフエ-ル）へキサフルォロプロパン、 2, 2 ビス（3 アミノフ 工 -ル）へキサフルォロプロパン、 2— (3 ァミノフエ-ル） 2— (4 ァミノフエ-ル） へキサフルォロプロパン、 2, 2 ビス [4一（4 アミノフエノキシ）フエ-ル]へキサフ ルォロプロパン、 2, 2 ビス [4— (4 アミノフエノキシ）フエ-ル]プロパン、 1, 1—ビ ス（4 ァミノフエ-ル）一 1—フエ-ル一 2, 2, 2 トリフルォロェタン、 1, 1—ビス [4 — (4—アミノフエノキシ）フエ-ル]— 1—フエ-ル一 2, 2, 2—トリフルォロェタン、 1, 3 ビス（3 ァミノフエ-ル）へキサフルォロプロパン、 1, 3 ビス（3 ァミノフエ-ル )デカフルォロプロパン、 2, 2 ビス（3 アミノー 4 ヒドロキシフエ-ル）へキサフル ォロプロパン、 2, 2 ビス（3 アミノー 4 メチルフエ-ル）へキサフルォロプロパン、 2, 2 ビス（5 アミノー 4—メチルフエ-ル）へキサフルォロプロパン、 1, 4 ビス（3 —ァミノフエ-ル)ブタ一 1—ェン一 3—イン等が挙げられる。これらは単独又は 2種以 上併用して使用される。
[0027] ここで、 （A)テトラカルボン酸二無水物成分及び (B)ジァミン成分のどちら力若しく は両方の主鎖に炭素数 5〜20のアルキレン鎖を含有させれば、低温硬化性、可撓 性、低吸水率及び低反り性を実現することができる。吸水率が高い場合、耐マイダレ ーシヨン性が低下する要因となるので、熱硬化後の榭脂組成物は吸水率が低いこと が好ましい。
[0028] また、（A)テトラカルボン酸二無水物成分及び (B)ジァミン成分のどちら力若しくは 両方の主鎖に脂環式の炭化水素基及び Z又は芳香族基を含有させれば、耐熱性を 向上できる。
[0029] また、本発明のポリアミック酸は、ポリアルキレンォキシ基等のエーテル結合を含ま ないことが好ましい。エーテル結合は、高温で結合が壊れやすぐそのため、榭脂の 耐熱性 (5%重量減少温度）が低下する要因となる。さらに、エーテル結合を有すると 、吸水し易ぐ絶縁特性 (HAST)等に悪影響を及ぼす要因ともなる。このようなエー テル結合を含まな 、炭素数 5〜20のアルキレン基を有するポリアミック酸としては、下 記一般式（1A)で表される化合物が挙げられ、また、同じぐ前記エーテル結合を含 まない炭素数 5〜20のアルキレン基を有するポリイミドとしては、下記一般式（2A)で 表される化合物が挙げられる。
[0030] [化 3]
[0031]
Figure imgf000012_0001
(式 (2A)中、 Ar3が下記一般式 (2)で表わされる 4価の有機基及び Z又は Ar4が下 記一般式（3)で表わされる 2価の有機基であり、 mは 1以上の整数である。 )
[0032] [化 5]
Figure imgf000013_0001
(式（3)中、 Xは炭素数 5〜20のアルキレン基を示し、 R1及び R2は各々独立に水素 原子、炭素数 1〜6のアルキル基又は炭素数 1〜3のアルコキシ基を示し、 m及び nは 各々独立に 1〜3の整数である。 )
[0033] [化 6]
Figure imgf000013_0002
(式 (4)中、 Ζは単結合又は 2価の有機を示し、 Υ1及び Υ2それぞれ独立に炭素数 5〜
20のアルキレン基を示す。 )
[0034] また、前記一般式 (4)にお 、て、 Ζが下記一般式（5)、一般式 (6)及び Ζ又は一般 式（7)で表されるポリアミック酸を用いることにより、さらに低温硬化（〜200°C)、低反 り性、耐熱性 (5%重量減少温度）、絶縁性及び低吸水性を向上させることができる。
[0035] [化 7]
Figure imgf000013_0003
(式（5)中、 R3は水素原子、炭素数 1〜10のアルキル基、炭素数 1〜10のァルケ- ル基又は炭素数 1〜3のアルコキシ基を示し、 mは 1〜4の整数を示す。なお、 mが 2 以上の場合、複数存在する R3は同一でも異なっていてもよい。 )
[化 8]
Figure imgf000014_0001
(式（6)中、 R4は水素原子、炭素数 1〜10のアルキル基、炭素数 1〜10のァルケ- ル基又は炭素数 1〜3のアルコキシ基を示し、 nは 1〜4の整数を示す。なお、 nが 2以 上の場合、複数存在する R3は同一でも異なっていてもよい。 )
[化 9]
Figure imgf000014_0002
(式（7)中、 R5は水素原子、炭素数 1〜： L0のアルキル基、炭素数 1〜： L0のァルケ- ル基又は炭素数 1〜3のアルコキシ基を示し、 nは 1〜4の整数を示す。なお、 nが 2以 上の場合、複数存在する R3は同一でも異なっていてもよい。 )
[0038] 前記主鎖に炭素数 5〜20のアルキレン鎖を有する（A)テトラカルボン酸二無水物 成分としては、下記一般式 (8)で表される化合物が挙げられる。
[0039] [化 10]
Figure imgf000014_0003
(式（8)中、 Xは炭素数 5〜20アルキレン基を示す。 )
[0040] 前記式 (8)で表される化合物としては、例えば、ペンタメチレンビストリメリテート二無 水物、へキサメチレンビストリメリテート二無水物、ヘプタメチレンビストリメリテート二無 水物、オタタメチレンビストリメリテート二無水物、ノナメチレンビストリメリテート二無水 物、デカメチレンビストリメリテート二無水物、ドデカメチレンビストリメリテート二無水物 等が挙げられる。
これらは、単独で又は 2種を組み合わせて使用される。
[0041] 前記主鎖に炭素数 5〜20のアルキレン鎖を有する（B)ジァミン成分としては、例え ば、へキサメチレンジァミン、ヘプタメチレンジァミン、オタタメチレンジァミン、ノナメチ レンジァミン、デカメチレンジァミン、 2, 11ージアミノドデカン、 1, 12—ジアミノォクタ デカン、 2, 5—ジメチルへキサメチレンジァミン、 3—メチルヘプタメチレンジァミン、 2 , 5—ジメチルヘプタメチレンジァミン、 4, 4ージメチルヘプタメチレンジァミン、 5—メ チルノナメチレンジァミン、 3—メトキシへキサメチレンジァミン等の脂肪族ジァミン、下 記一般式（9)、 (10)及び Z又は（11)で表される化合物などが挙げられる。
[0042] [化 11]
Figure imgf000015_0001
(式（9)中、 Y1及び Y2それぞれ独立に炭素数 5〜20のアルキレン基を示し、 R6は水 素原子、炭素数 1〜10のアルキル基、炭素数 1〜10のアルケニル基又は炭素数 1〜 3のアルコキシ基を示し、 qは 1〜4の整数を示す。なお、 qが 2以上の場合、複数存在 する R6は同一でも異なっていてもよい。 )
[0043] [化 12]
Figure imgf000015_0002
(式（10)中、 Y1及び Y2それぞれ独立に炭素数 5〜20のアルキレン基を示し、 R7は水 素原子、炭素数 1〜10のアルキル基、炭素数 1〜10のアルケニル基又は炭素数 1〜 3のアルコキシ基を示し、 rは 1〜4の整数を示す。なお、 rが 2以上の場合、複数存在 する R7は同一でも異なっていてもよい。 )
[0044] [化 13]
Figure imgf000016_0001
(式（11)中、 Y1及び Y2それぞれ独立に炭素数 5〜20のアルキレン基を示し、 R8は水 素原子、炭素数 1〜10のアルキル基、炭素数 1〜10のアルケニル基又は炭素数 1〜 3のアルコキシ基を示し、 sは 1〜4の整数を示す。なお、 sが 2以上の場合、複数存在 する R8は同一でも異なっていてもよい。 )
[0045] 前記一般式（10)で表される化合物としては、 [3, 4—ビス（1ーァミノへプチル） 6 —へキシルー 5— (1—オタテュル）]シクロへキセン（商品名「Versamine551」、コグ- スジャパン (株)社製)が市販品として入手可能である。これらは、単独で又は 2種を 組み合わせて使用される。
[0046] 本発明に用いるポリアミック酸は、低温硬化（〜200°C)、低反り性、耐熱性（5%重 量減少温度）、絶縁性及び低吸水性の向上の観点から、前述のように、（A)テトラ力 ルボン酸二無水物成分と (B)ジァミン成分の反応によって得られる、主鎖に炭素数 5 〜20のアルキレン鎖を有することが好ましぐ中でも、炭素数 6〜16のアルキレン鎖 であることがより好ましぐ炭素数 7〜 14のアルキレン鎖であることが特に好ましい。炭 素数が 5未満のアルキレン基を有する場合では、榭脂の吸水率、弾性率が上昇の傾 向となり、炭素数が 20を超えるアルキレン基を有する場合では、耐熱性等が低下す る傾向となる。
[0047] 本発明に用いるポリアミック酸は、ほぼ当モルの (A)酸成分と (B)ジァミン成分とを 有機溶媒中で 80°C以下、好ましくは 50°C以下の反応温度下で 1〜12時間付加重 合反応させて得られる。 [0048] 前記 (A)テトラカルボン酸二無水物と、前記 (B)ジァミン成分とを反応させる際の溶 媒としては、例えば、含窒素系溶剤類 (N, N '—ジメチルスルホキシド、 N, N'—ジメ チルホルムアミド、 N, N，—ジェチルホルムアミド、 N, N，—ジメチルァセトアミド、 N, N 'ージェチルァセトアミド、 N—メチルー 2—ピロリドン、へキサメチレンホスホアミド N —メチルピロリドン等）、ラタトン類（γ—プチ口ラタトン、 γ—ノ レ口ラタトン、 γ—カブ 口ラタトン、 ε—力プロラタトン、 α—ァセチルー γ—プチ口ラタトン等）、脂環式ケトン 類（シクロへキサノン、 4ーメチルシクロへキサノン等）、エーテル類（3—メチルー 3— メトキシブチルアセテート、ジエチレングリコールジメチルエーテルアセテート等）など が挙げられる。これらの中から、含窒素系溶剤類、脂環式ケトン類等がより好ましぐ Ν—メチル 2—ピロリドン、シクロへキサノンが特に好ましいものとして挙げられる。こ れらは単独又は 2種以上混合して使用することができる。
[0049] 前記 (Α)テトラカルボン酸二無水物成分と (Β)ジァミン成分との組合せは、最終硬 化後のポリイミド榭脂膜の耐熱性、機械的特性、電気的特性を考慮して選択すること が好ましい。
[0050] 本発明におけるポリアミック酸を含む榭脂組成物は、半導体チップ若しくはフレキシ ブル配線基板のどちらか一方、又は両方に塗布後、溶剤を含んでいる場合には溶 剤を乾燥後、耐熱性を良好にする目的で、イミドィ匕率が 80%以上となるように熱硬化 させることが好ましい。熱硬化するための温度は、半導体に対する負荷軽減、半導体 装置の反り軽減の観点から 250°C以下が好ましぐ 220°C以下がより好ましぐ 200 °C以下が特に好ましい。
[0051] 尚、このイミド化率の測定は、赤外線吸収スペクトルを透過法で測定できる。
また、イミドィ匕率の値は、 300°Cで 1時間硬化した硬化膜 (榭脂膜厚： 5 μ m)を理論 的に 100%イミド化された場合 (リファレンス）とし、以下の式により算出することができ る。
イミド化率 = {(K/L) - (M/N) } / { (O/P) (M/N) }
(式中、 Kは、榭脂組成物硬化後 (任意の温度）の 1375cm 1付近の極大ピークの吸 光度であり、 Lは、榭脂組成物硬化後 (任意の温度）の 1500cm 1付近の極大ピーク の吸光度であり、 Mは、榭脂組成物硬化前の 1375cm 1付近の極大ピークの吸光度 であり、 Nは、榭脂組成物硬化前の 1500cm 1付近の極大ピークの吸光度であり、 O は、榭脂組成物を 300°Cで 1時間硬化後の 1375cm 1付近の極大ピークの吸光度で あり、 Pは、榭脂組成物を 300°Cで 1時間硬化後の 1500cm 1付近の極大ピークの吸 光度である。 )
[0052] 前記、イミド化率を 80%以上とした榭脂 (ポリイミド)を含む榭脂組成物が形成され て ヽる半導体チップ及び z又はフレキシブル配線基板を、前記榭脂組成物が溶融 する温度まで加熱して半導体チップと配線回路基板接合することができる。この時の 接合温度は、半導体に対する負荷軽減、半導体装置の反り軽減及び錫めつき等の 金属の溶融温度の観点から、 200°C〜500°C力好ましく、 250°C〜450°Cがより好ま しぐ 350°C〜420°Cが特に好ましい。
[0053] ポリアミック酸を熱硬化させてポリイミド化された榭脂を含む封止充填剤用榭脂組成 物の流れ性、分解や発泡の抑制、適度な融解、固化時間の設定、及び接合後のパ ッケージの耐熱性は、用いる (A)テトラカルボン酸二無水物成分と (B)ジァミン成分 を変えることで自由に調整可能である。またフレキシブル配線基板、ソルダレジストな どの変形に追随できるよう、耐折り曲げ性に優れていることが好ましい。
[0054] また、本発明の封止充填剤用榭脂組成物は、ポリイミド榭脂を含む場合、この榭脂 組成物を所定の膜厚でフィルム化したものを、半導体チップ若しくは配線回路基板と のどちらか一方又は両方に貼り付けた後、前記ポリイミド榭脂を含む榭脂組成物が溶 融する温度まで加熱して半導体チップと配線回路基板とを接合することもできる。
[0055] 前記ポリイミド榭脂を含む榭脂組成物のフィルム化は、常法により作製可能である。
また、ポリイミド榭脂を含む榭脂組成物をフィルム化して用いる場合においても、前記 ポリアミック酸と同様、前記ポリイミドを表す一般式（2)中の主鎖 (Ar3及び Z又は Ar4) に炭素数 5〜20のアルキレン鎖を含有させれば、低温硬化性、可撓性、低吸水率及 び低反り性を向上することができる。
[0056] また、本発明の封止充填剤用榭脂組成物には、前記ポリアミック酸又は前記ポリィ ミド以外の熱可塑性榭脂を併用することができる。前記ポリアミック酸又は前記ポリイミ ド以外の熱可塑性榭脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフッ化ビ ユリデン、ポリエステル、ポリアクリロニトリル、ポリスチレン、ポリアミド、ポリアミドイミド、 ポリフエ-レン等が挙げられる。これらの熱可塑性榭脂は、一種を単独で又は二種以 上を組み合わせて用いることができるが、使用条件、例えば、使用温度に合わせるこ とが重要である。
[0057] また、本発明の封止充填剤用榭脂組成物には、接着性を向上させる観点から、多 種の添加剤を配合することができる。このような添加剤としては、例えば、消泡剤、シ ランカップリング剤、無機あるいは有機フィラー、顔料等が挙げられる。
[0058] また、本発明の封止充填剤用榭脂組成物は、耐マイグレーション性を向上できる観 点から、イオン性不純物の含有量が少ないことが好ましい。イオン性不純物としては 塩素イオン等が挙げられる。この塩素イオン濃度は、封止充填剤用榭脂組成物に対 し、 5ppm以下である必要があり、 3ppm未満であることが好ましぐ lppm未満である ことがより好ましい。
[0059] また、本発明の封止充填剤用榭脂組成物を熱硬化あるいは加熱溶融後に再固化 してなる接合層（ポリイミドを含む）の弾性率は、 10以上 3500MPa以下であることが 好ましぐ 10以上 3000MPa以下であることがより好ましぐ 50以上 2800MPa以下 であることが特に好ましぐ 50以上 1500MPa以下であることが更に好ましぐ 100以 上 lOOOMPa以下であることが最も好まし!/、。
[0060] 更に、本発明の封止充填剤用榭脂組成物を熱硬化あるいは加熱溶融後に再硬化 してなる接合層（ポリイミドを含む）の線膨張係数が 300ppmZ°C以下であることが好 ましぐ 200ppmZ°C以下であることがより好ましぐ 150ppmZ°C以下であることが 特に好ましぐ 100ppmZ°C以下であることが最も好ましい。
[0061] 前記弾性率が 3500MPaを超え、線膨張係数が 300ppmZ°Cを超えると、フリップ チップ実装品を構成する材料間に応力が発生し、クラックや剥離の原因となり、耐マ ィグレーシヨン性を低下させる傾向がある。また、弾性率が高い場合、半導体チップ に与える応力が増大し、半導体装置に不具合が生じたり、反りが生じて変形する傾 向がある。
[0062] また、封止充填剤用榭脂組成物を熱硬化あるいは加熱溶融後に再硬化してなる接 合層（熱硬化膜:ポリイミドを含む)の吸水率は、接合層を構成する榭脂組成物硬化 膜の膜厚 20 mとし、 25°Cにおいて 24時間、水に浸漬した場合で示すと、絶縁特 性 (耐マイグレーション性）向上の観点から、 0以上 2%未満であることが好ましぐ 0以 上 1. 5%未満であることがより好ましぐ 0以上 0. 5%未満が特に好ましい。
尚、この吸水率え（％)は、以下の式に基づいて算出することができる。
λ (%) = { (w-w ) /w} X 100
o
(式中、 Wは、脱イオン水に浸漬前の榭脂組成物硬化膜の質量であり、 Wは、脱ィ
0
オン水に浸漬後の榭脂組成物硬化膜 (接合層）の質量である。 )
[0063] また、本発明の封止充填剤用榭脂組成物の熱硬化膜 (接合層）は、フレキシブル 配線基板や、ソルダレジストに追随する耐折り曲げ性を有することが好ましい。折り曲 げ性を有しな 、場合、フレキシブル配線基板を装置に組み込む際に折り曲げた時に 榭脂端部から剥離したり、クラックが生じたりし、耐マイグレーション性を低下させる傾 向がある。
[0064] (フリップチップ実装方法及びフリップチップ実装品）
次に、本発明によるフリップチップ実装方法について説明する。図 1〜図 4は、配線 回路基板上に本発明の封止充填剤用榭脂組成物を塗布し半導体チップ及び配線 回路基板を接合するフリップチップ実装方法のプロセスを説明する概略断面図であ る。なお、各図中、同一符号は同一又は相当部分を示す。
[0065] 図 1に示すように、配線回路基板としてのフィルム状基材 1の上面には、半導体チッ プが実装される部分等を除いて銅配線 2が形成されており、この銅配線 2上の所定部 分には錫又は金などの金属めつき 3が施されている。この金属めつき 3としては、錫又 は金めつきを好適に使用できる力 他の金属のめっきであっても良ぐ同様に使用で きる。さらに、接合部分以外のパターンなどの保護膜として、耐熱性コーティング材で あるソルダーレジスト 4が銅配線 2上に形成されている。
[0066] 次に、図 2に示すように、このようなフィルム状基材 1の半導体チップが実装される実 装位置 5を覆って、本発明の封止充填剤用榭脂組成物 6を塗布する。封止充填剤用 榭脂組成物 6は、半導体チップとフィルム状基材 1との距離、半導体チップの大きさな どに応じて、所望の厚さ、形状に塗布することができる。或いは、封止充填剤用榭脂 組成物 6をフィルム状基材 1の半導体チップが実装される実装位置 5に滴下しても良 ぐ又は後述するようにシート状の封止充填剤用榭脂組成物を貼り付けることにより所 定の実装位置 5に配置することができ、これらの塗布、滴下、貼り付けの方法や条件 は、特に限定されない。
[0067] 塗布する封止充填剤用榭脂組成物 6の厚さは、一般的に配線の高さ等に依存する 力 約 50〜70 mである。本発明の封止充填剤用榭脂組成物を有機溶剤等に溶 解して用いる場合、一般的な塗布法としてはスピンコート法や印刷法が挙げられ、封 止充填剤用榭脂組成物溶液を前記塗布法で塗布後、乾燥及び熱硬化せしめること により封止充填剤用榭脂組成物層を形成させることができる。乾燥、硬化温度は、使 用する溶剤にも依存するが、約 100°C程度から 300°C程度まで徐々に上昇させる方 法が一般的である。
[0068] 半導体チップ 10には、図 3に示すように、その下面にメタルポスト 11を介してバンプ 12が形成されている。バンプ 12が形成されている半導体チップ 10の下面を金属め つき 3が形成されているフィルム状基材 1の上面に対向させ、所定温度で加熱しなが らこれらの半導体チップ 10とフィルム状基材 1とを押圧装置 15によって押圧する。こ の時、超音波などを印加して接合しても良ぐこのような超音波接合によって均一な 封止充填剤用榭脂組成物 6の層が形成され、実装状態のバラツキを抑えることがで きる。
[0069] 以上のようにして、図 4に示すように、半導体チップ 10のバンプ 12とフィルム状基材 1の金属めつき 3とが接合され、かつバンプ 12と金属めつき 3との接合部の近傍が封 止充填剤用榭脂組成物 6を熱硬化してなる接合層 6'により充填、封止されたフリップ チップ実装品 20を製造することができる。
[0070] 次に、半導体チップ 10とフィルム状基材 1との距離、半導体チップの大きさなどに 応じて、所望の厚さ、形状に成形したシート状の封止充填剤用榭脂組成物を貼り付 ける場合について説明する。図 5〜図 7は、配線回路基板上にシート状封止充填剤 用榭脂組成物を貼り付けて半導体チップ及び配線回路基板を接合するフリップチッ プ実装方法のプロセスを説明する概略断面図である。
[0071] まず、図 5に示すように、フィルム状基材 1における半導体チップの実装位置 5を覆 つて、シート状封止充填剤用榭脂組成物 (ポリイミドを含む榭脂組成物) 6Aを貼り付 ける。貼り付け法としては、ラミネート法が挙げられ、任意の形状の封止充填剤用榭 脂組成物シートを作製し、半導体チップ、又は配線回路基板に加温しながら熱圧着 することで封止充填剤用榭脂組成物層を形成することができる。加熱温度としては、
50°C〜160°Cが好ましぐ 80°C〜130°Cがより好ましい。なお、図 5では、シート状封 止充填剤用榭脂組成物 6Aが直接ソルダーレジスト 4に接してヽるが、図 5では一例 を図示したもので、図示の例に限らず種々の態様を含む。
[0072] 次に、図 6に示すように、バンプ 12が形成されている半導体チップ 10の下面を金属 めっき 3が形成されているフィルム状基材 1の上面に対向させ、所定温度で加熱しな 力 これらの半導体チップ 10とフィルム状基材 1とを押圧装置 15によって押圧する。 この時、超音波接合を行っても良い点は、図 3の場合と同様である。
[0073] 以上のようにして、図 7に示すように、半導体チップ 10のバンプ 12とフィルム状基材 1の金属めつき 3とが接合され、かつバンプ 12と金属めつき 3との接合部の近傍がシ 一ト状封止充填剤用榭脂組成物 6Aを加熱溶融した後に再硬化してなる接合層 6A' で封止されたフリップチップ実装品 20Aを製造することができる。
[0074] 本発明によるフリップチップ実装方法においては、本発明の封止充填剤用榭脂組 成物に使用する熱可塑性榭脂が安定性に優れるため、半導体チップ又は配線回路 基板にあらかじめ封止充填剤用榭脂組成物を塗布、滴下、貼り付けした後、半導体 チップと配線回路基板との加熱接合までの放置時間に制限はない。また、一般的な 熱硬化性榭脂に必要な接合後のアフターキュア一が必要ないため、工程を短縮する ことができる。
実施例
[0075] 次に、本発明を実施例によって説明する力 本発明はこれらの実施例によって限定 されるものではない。また、以下の合成例において、ポリアミック酸の数平均分子量は 、ゲルパーミエーシヨンクロマトグラフィー（GPC)により測定し、標準ポリスチレンを用 V、た検量線により換算して求めた。 GPCの条件は以下の通りである。
ポンプ：日立 L— 6000型 [ (株）日立製作所製]
検出器：日立 L— 3300型 RI [ (株）日立製作所製]
カラム： Gelpack GL— S300MDT— 5 (計 2本）（以上、 日立化成工業 (株)製、商 品名） 溶離液: DMFZテトラヒドロフラン (質量比 lZi)
流量： lmLZ分
[0076] (実施例 1)
(封止充填剤用榭脂組成物前駆体の合成）
攪拌機、温度計、窒素導入管を備えた 500mLの四つロセパラブルフラスコに、溶 媒として N—メチル 2 ピロリドン 132g、ジァミンとして和歌山精ィ匕社製の「BAPP ( 商品名）」 10. 15gと、三井ィ匕学ファイン社製の「ABP— N (商品名）」 7. 23gとを仕込 み、窒素を 150mlZ分で導入しながら均一になるまで約 5分間攪拌した。攪拌しなが ら、テトラカルボン酸二無水物として黒金化成社製の「BP ADA (商品名）」 26. 52g を 20分かけて徐々に添加した。添加中発熱し、反応液温は 20°Cから 35°Cまで上昇 した。添加したテトラカルボン酸二無水物が完全に溶解するまで攪拌し、 70°Cに昇 温し、さらに 3時間加熱攪拌した。得られた封止充填剤用榭脂組成物用の前駆体 (ポ リアミック酸）の数平均分子量は 42, 000であった。
[0077] (実施例 2)
攪拌機、温度計、窒素導入管を備えた 500mLの四つロセパラブルフラスコに、溶 媒として N—メチル 2 ピロリドン 145g、ジァミンとして和歌山精ィ匕社製の「BAPP ( 商品名）」を 20. 3g、窒素を 150mlZ分で導入しながら均一になるまで約 5分間攪拌 した。攪拌しながらテトラカルボン酸二無水物としてダイセルィ匕学社製の「ODPA (商 品名）」 15. 8gを 20分かけて徐々に添カ卩した。添加中発熱し、反応液温は 20°Cから 35°Cまで上昇した。添加したテトラカルボン酸二無水物が完全に溶解するまで攪拌 し、 70°Cに昇温し、さらに 3時間過熱攪拌した。得られた封止充填剤用榭脂組成物 用の前駆体 (ポリアミック酸）の数平均分子量は 61, 000であった。
[0078] 実施例 1、実施例 2で得られた封止充填剤用榭脂組成物用の前駆体 (ポリアミック 酸）をそれぞれ硝子板に塗布して、 100°C X 1時間、 200°C X 30分、 250°C X 1時間 乾燥、硬化せしめ、温水中で剥離させて、封止充填剤用榭脂組成物のフィルムを得 た。
[0079] (実施例 3)
攪拌機、温度計および窒素導入管を備えた 300mLの四つロセパラブルフラスコに テトラカルボン酸二無水物としてべンゾフエノンテトラカルボン酸二無水物（BTDA) 2 9. OOg (0. O9mol)、溶媒として N—メチル 2 ピロリドン 71. 7gを加えて 60。Cで 1 5分間攪拌した。次に、攪拌しながら、ジァミンとしてコグニスジャパン社製の「バーサ ミン 551 (商品名）」 49. 96g (0. O9mol)を 15分力、けて添カロした。添カロ終了後、 40°C まで昇温し、 5時間攪拌を行い、ポリアミック酸の N—メチル 2 ピロリドン溶液を得 た。得られた溶液中の固形分は質量 52%であり、この封止充填剤用榭脂組成物用 の前駆体（ポリアミック酸）の数平均分子量は 17000であった。
[0080] (実施例 4)
攪拌機、温度計および窒素導入管を備えた 300mLの四つロセパラブルフラスコに テトラカルボン酸二無水物としてデカメチレンビストリメリテート二無水物（DBTA) 41 . 8g (0. 08mol)、溶媒として N—メチル 2 ピロリドン 133gを加えて 60。Cで 15分 間攪拌した。次に、攪拌しながら、ジァミンとしてコグニスジャパン社製の「バーサミン 551 (商品名）」 44g (0. 08mol)を 30分かけて添カ卩した。添加終了後、 60°Cまで昇 温し、 1時間攪拌を行いポリアミック酸の N—メチル—2—ピロリドン溶液を得た。得ら れた溶液中の固形分は質量 40%であり、この封止充填剤用榭脂組成物用の前駆体 (ポリアミック酸）の数平均分子量は 31000であった。
[0081] 実施例 3及び実施例 4で得られた封止充填剤用榭脂組成物用の前駆体 (ポリアミツ ク酸)を硝子板に塗布して、 100°C X 1時間、 180°C X 1時間乾燥、硬化せしめ、温 水中で剥離させて、封止充填剤用榭脂組成物のフィルムを得た。
[0082] (比較例 1)
スチレン ブタジエン系ゴム熱可塑性榭脂組成物（日立化成ポリマー社製、商品名 「ハイボン 9610」）を 180°Cで溶融させ (粘度 3. 5Pa' s)、これを硝子板に塗布して、 前記実施例と同様にして、フィルムを得た。
[0083] (比較例 2)
エポキシ系熱硬化性榭脂組成物封止充填剤 (日立化成工業社製、商品名「RC28 1C」）硝子板に塗布し、 150°Cで 2時間硬化し、フィルムを得た。
なお、実施例中の引張り弾性率、耐マイグレーション性、吸水率、イオン性不純物、 密着性の測定及び評価は、以下のように行った。結果を (表 1)に示した。 [0084] (性能評価）
前記各実施例および各比較例にぉ 、て得られたフィルムを用いて、下記内容の引 張弾性率、線膨張係数、耐折り曲げ性を評価した。
[0085] 〔引張り弾性率〕
榭脂組成物の引張り弾性率は、榭脂を約 50 mのフィルム状にした後に幅 lcm、 長さ 4cmの短冊状に切出した試験片について、島津製作所製オートグラフ (商品名「 AGF— 5KN」）を用い、温度 23°C、チャック間 20mm、引張り速度 5mmZ分の条件 で測定した。結果を下記 (表 1)に示した。
[0086] 〔線膨張係数〕
榭脂組成物の線膨張係数は、榭脂を厚さ約 50 mのフィルム状にした後に幅 4m m、長さ 20mmの短冊状に切出した試験片について、リガク社製サーモプラス（商品 名「TMA8310」）を用い、チャック間距離 10mm、昇温速度 10°CZ分、加重 3gで測 定した。結果を (表 1)に示した。
[0087] 〔耐折り曲げ性〕
榭脂組成物の耐折り曲げ性評価は、マイグレーション評価後の試験片を 180度に 折り曲げた時の状態を観察して評価した。割れなかったものを〇、割れたものを Xと した。結果を (表 1)に示した。
[0088] 〔イオン性不純物〕
各例の榭脂組成物のイオン性不純物含有量は、よく洗浄した耐圧容器に榭脂組成 物約 2g、純水約 18gを入れ、 121°CZ100%RHの環境で 20時間抽出し、陰イオン クロマトグラフ（ダイオネタス社製、商品名「DX— 120」、カラム AS12A)を用いて測 定した。結果を (表 1)に示した。
[0089] 〔フレキシブル配線板基材への貼付け性〕
フレキシブル配線基板（2層キャスティング材、 30 mピッチ、錫めつき）に、各例の 封止充填剤用榭脂組成物を予め塗布した 1. 5mm X 15mm角の半導体チップを、 4 50°CZlMPaで 5秒間熱圧着し、その様子を観察した。ボイドが発生しな力 たもの を〇、ボイドが発生したものを Xとした。結果を (表 1)に示した。
[0090] 〔反りの評価〕 直径 20cm、厚み約 420 μ mの Siウェハー上に厚み約 100 μ mの膜が形成されるよ う榭脂を配置し、所定の温度で硬化、貼付けを行った。ウェハ端部を押さえた際に、 逆端部の持ち上がり度合いを基材の反りとして測定した。基材の反りが 0. 5mm以下 だったものを〇、それより大き力つたものを Xとした。結果を (表 1)に示した。
[0091] 〔耐マイグレーション性〕
前記各例で得た榭脂組成物の耐マイグレーション性は、図 8に示す耐マイグレーシ ヨン性評価用基板を使用して評価した。すなわち、図 8に示すように、フレキシブル基 板 (厚さ 25 mのポリイミド基材 1上に厚さ 10 mの錫めつき銅配線 2を形成した基 板、配線 30 μ mピッチ）にソルダーレジスト 4 (商品名： SN— 9000、 日立化成工業株 式会社製)を塗布し、さらに配線表面に前記各例で得た榭脂組成物 6を塗布してサ ンプルを作製し、長さ 30mm、幅 5mmに切り出して耐マイグレーション性評価用基板 30とした。なお、図 8中、符号 31はソルダーレジスト 4を塗布していないソルダーレジ スト未塗布部分を示して ヽる。得られた耐マイグレーション性評価用基板 30につ 、て 、イオンマイグレーションテスター（商品名： MIG— 8600、 IMV社製）を用い、 110°C Z85%RHZ60Vの条件で耐マイグレーション性を評価した。また、耐マイグレーシ ヨン性の評価結果を図 9に示した。
[0092] [表 1]
Figure imgf000027_0001
引張り弾性率および線膨張係数の評価結果では、実施例 1 4の本願のポリアミツ ク酸を含む樹脂組成物は、比較例 2のエポキシ系熱硬化性樹脂組成物に比べ低弾 性を示した。
耐折曲げ性評価の結果では、比較例 2のエポキシ系熱硬化性榭脂組成物は、折り 曲げた際に容易に割れてしまった。
イオン性不純物 (塩素イオン)量の評価では、比較例 1のイオン性不純物は、実施 例 1〜4の榭脂組成物に比べて、多かった。
フレキシブル配線板基板への貼付け性では、比較例 1、 2ともに耐熱性が低ぐ榭 脂が発泡し、ボイドが発生した。
耐マイグレーション性に関しては、前記評価した物性が耐マイグレーション性に影 響を及ぼす因子として考えられる。すなわち、実施例 1〜4は前述した特性に優れる ため、図 1に示したように、良好な耐マイグレーション性を示した。比較例 1はイオン性 不純物が高 、ため、比較例 2はフレキシブル配線基板や周辺材への追随性が低 ヽ（ 特性が大きく離れている）ために耐マイグレーション性が低下した。
また、反り評価結果では、実施例 3及び 4は、実施例 1及び 2に較べ、引張り弾性率 が低いので、低反り性に優れた。
産業上の利用可能性
本発明にかかる封止充填材用榭脂組成物によれば、予め封止充填剤を配置して おくフレキシブル配線板へのフリップチップ実装方法にぉ 、て、塗布後に適度な厚 みを保持でき、加熱接合する際に適度な流れ性を持って半導体チップとフレキシブ ル配線回路基板の間隙を隙間無く充填でき、接合時の加熱による分解や発泡がなく 、適当な速度で融解、固化し、固化後の電気絶縁性が高ぐフレキシブル配線基板 上の電極への腐食要因を有せず、常温での保管安定性に優れた封止充填剤を提 供することができる。

Claims

請求の範囲
[1] 半導体チップとフレキシブル配線基板との間隙の接着封止充填剤に用いられる榭 脂組成物であって、前記榭脂組成物がポリアミック酸を含有することを特徴とする封 止充填剤用榭脂組成物。
[2] 前記ポリアミック酸が、下記一般式（1)：
[化 1]
Figure imgf000029_0001
(式（1)中、 Ar1は 4価の有機基を示し、 Ar2は 2価の有機基であり、 1は 1以上の整数 である。 )で表されることを特徴とする請求項 1に記載の封止充填剤用榭脂組成物。
[3] 半導体チップとフレキシブル配線基板との間隙の接着封止充填剤に用いられる榭 脂組成物であって、前記榭脂組成物がポリイミドを含有することを特徴とする封止充 填剤用樹脂組成物。
[4] 前記ポリイミドが、下記一般式 (2)：
Figure imgf000029_0002
(式（2)中、 Ar3は 4価の有機基を示し、 Ar4は 2価の有機基であり、 mは 1以上の整数 である。 )で表されることを特徴とする請求項 3に記載の封止充填剤用榭脂組成物。 半導体チップ及びフレキシブル配線基板の少なくとも一方に、請求項 1に記載の封 止充填剤用榭脂組成物を、あらかじめ塗布し、硬化した後、前記半導体チップとフレ キシブル配線基板を加熱接合することを特徴とするフリップチップ実装法。
[6] 前記加熱接合が、前記半導体チップの金バンプと前記配線回路基板の配線の錫 めっきとの金属共晶、あるいは前記半導体チップの金バンプと前記配線回路基板の 配線の金めつきとの接合であることを特徴とする請求項 5に記載のフリップチップ実装 法。
[7] 半導体チップ及びフレキシブル配線基板の少なくとも一方に、請求項 3に記載の封 止充填剤用榭脂組成物を、あらかじめ層形成後、前記半導体チップとフレキシブル 配線基板を加熱接合することを特徴とするフリップチップ実装法。
[8] 前記加熱接合が、前記半導体チップの金バンプと前記配線回路基板の配線の錫 めっきとの金属共晶、あるいは前記半導体チップの金バンプと前記配線回路基板の 配線の金めつきとの接合であることを特徴とする請求項 7に記載のフリップチップ実装 法。
[9] 半導体チップとフレキシブル配線基板との間隙が、請求項 1に記載の封止充填剤 用榭脂組成物を熱硬化させてなる接合層によって充填されて ヽることを特徴とするフ リップチップ実装品。
[10] 半導体チップとフレキシブル配線基板との間隙が、請求項 3に記載の封止充填剤 用榭脂組成物からなる接合層によって充填されて ヽることを特徴とするフリップチップ 夹: ^ロロ。
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