WO2005028200A1 - Faserverstärktes thermoplastisches laminat - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a fiber-reinforced thermoplastic laminate and the particularly advantageous use thereof for the production of fiber-reinforced semi-finished products and fiber-reinforced molded parts in hot presses.
  • pre-impregnated semi-finished products so-called “prepregs” are produced as follows: - Melt impregnation, powder impregnation
  • AU A 73 55 574 discloses, among other things, an adhesive product which consists of at least two carrier layers, one of which is designed as a polyurethane foam layer. There is an adhesive coating between the two layers. Reinforcing threads can be inserted between the two outer layers, these being arranged not in the outer layers but in the adhesive.
  • the product serves as a medical bandage.
  • the object of the invention is to provide a laminate that can be processed individually or in multilayer structures in a hot press to form rigid sheets or multi-dimensional moldings.
  • the invention relates to a laminate made of a thermoplastic film, to which a self-adhesive coating is applied on one side, in which in particular unidirectional filament yarns, fabrics or scrims are inserted.
  • Thermoplastics are polymeric, soft or hard materials at the temperature of use, which have a flow transition area above the temperature of use.
  • Thermoplastics consist of linear or branched polymers, which in the case of amorphous thermoplastics above the glass transition temperature (T g ), in the case of (partially) crystalline thermoplastics above the melting temperature (T m ) become fluid. They can be processed into molded parts in the softened state by pressing, extruding, injection molding or other shaping processes.
  • thermoplastics for example PES, PET or PA
  • Common plastics such as PE or PP are also within the scope of the invention.
  • the fibers can consist of organic or inorganic materials. Glass or carbon fibers are particularly suitable as fiber materials. Combinations of both types of fiber or the use of aramid fibers are also possible.
  • the orientation of the reinforcing threads or fibers is advantageously oriented in accordance with the stress on the laminate in use.
  • the volume ratio between fibers and film is set between 40% and 70%.
  • the thickness of the film (s), the complexity of the reinforcement structure (unidirectional filament yarns, woven or laid fabrics) and the number of layers are coordinated so that the desired mechanical properties are achieved on the one hand and the greatest possible fiber wetting is achieved in the consolidation process.
  • Special hot-melt adhesives or acrylic materials can be used as a self-adhesive coating. These adhesives are characterized in that they do not adversely affect fiber wetting through the polymer matrix melt.
  • An adhesive based on an acrylate hotmelt is suitable which has a K value of at least 20, in particular greater than 30 (measured in each case in a 1% strength by weight solution in toluene, 25 ° C.), obtainable by concentrating a solution of such Mass to a system that can be processed as a hot melt.
  • Concentration can take place in suitably equipped kettles or extruders, particularly in the case of the associated degassing, a degassing extruder is preferred.
  • the K value is determined in particular in analogy to DIN 53 726.
  • the solution of the composition can contain 5 to 80% by weight, in particular 30 to 70% by weight, of solvent.
  • solvents are preferably used, in particular low-boiling hydrocarbons, ketones, alcohols and / or esters.
  • single-screw, twin-screw or multi-screw extruders with one or, in particular, two or more degassing units.
  • Benzoin derivatives can be polymerized into the acrylate hotmelt-based adhesive, for example benzoin acrylate or benzoin methacrylate, acrylic acid or methacrylic acid esters. Such benzoin derivatives are described in EP 0 578 151 A.
  • the acrylic hot melt adhesive can be UV crosslinked.
  • other types of crosslinking are also possible, for example electron beam crosslinking.
  • the residual solvent content should be less than 1% by weight.
  • the thickness of the self-adhesive coating is located in a further particularly advantageous embodiment of the invention, between 5 g / m z and 30 g / m 2.
  • a laminate in which a second thermoplastic film is laminated onto the self-adhesive coating is further advantageous, the two films need not be identical.
  • the semi-finished products according to the invention can be used for the production of fiber-reinforced plastic parts by means of melting / pressing processes.
  • this reinforced film (fiber / polymer combination) can be excellent for the production of a) thermoplastic "prepregs” b) multilayer flat bodies, so-called “organic sheets” c) winding parts (tubes), d) simple pressed parts (profiles) or e) three-dimensional molded parts.
  • the polymer film melts, wets the reinforcing fibers and the complete consolidation between fibers and polymer material takes place.
  • the semi-finished products produced in this way can be further processed into more complex finished parts using pressure and heat processes.
  • the laminates can furthermore advantageously be used for the production of multilayer bodies by laying the laminates on top of one another and pressing them.
  • bodies can be produced that are precisely adapted to the respective requirements (mechanical stress, for example).
  • FIG. 1 shows a laminate according to the invention made of a thermoplastic film to which a self-adhesive coating is applied on one side and in which unidirectional fibers are inserted,
  • Figure 2 shows another laminate
  • FIG. 3 shows a laminate to which a second polymer film is laminated
  • Figure 4 shows a multi-layer body which is formed from any combination of Lanimat invention.
  • FIG. 1 shows a laminate which consists of a thermoplastic film 1 to which a self-adhesive coating 2 is applied on one side and in which unidirectional fibers 3 are inserted.
  • FIG. 2 shows a laminate according to the invention, in which the layer thickness of the self-adhesive coating 2 is such that the fibers 3 are completely embedded therein.
  • the laminate thus has self-adhesive properties. In terms of application technology, this has the advantage that the alignment and positioning of individual laminate layers is made easier.
  • thermoplastic film 4 is laminated onto the self-adhesive coating 2.
  • the polymer film 4 can, but need not, be identical to the film 1.
  • FIG. 4 shows a multi-layer body which is formed from any combination of laminates 11, 12, 13 according to the invention.
  • the mechanical requirements for the semi-finished products and later for the molded parts can be met well by the targeted arrangement or orientation of the fibers in the individual layers.

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  • Organic Chemistry (AREA)
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Abstract

Laminat zur Herstellung von faserverstärkten Kunststoffteilen mittels Schmelz-/Pressverfahren aus einer thermoplastischen Folie, auf die einseitig eine selbstklebende Beschichtung aufgebracht ist, in der Filamentgarne, Gewebe oder Gelege eingelegt sind.

Description

tesa Aktiengesellschaft Hamburg
Beschreibung
Faserverstärktes thermoplastisches Laminat
Die Erfindung betrifft ein faserverstärktes thermoplastisches Laminat sowie die besonders vorteilhafte Verwendung desselben zur Herstellung von faserverstärkten Halbzeugen sowie faserverstärkten Formteilen in Heißpressen.
Bei sogenannten Halbzeugen wird unterschieden zwischen vorimprägnierten und nicht vorkonsolidierten Halbzeugen (Manson, J.A. Advanced Thermoplastic Composites (Kausch, H.H. Ed.), Hanser Publisher, Munich, 1993).
Vorimprägnierte Halbzeuge, sogenannte „Prepregs" werden wie folgt hergestellt: - Schmelzimprägnierung Pulverimprägnierung
- Lösungsmittelimprägnierung
Nicht vorkonsolidierte Halbzeuge werden wie folgt hergestellt: - Folienimprägnierung (Film Stacking)
- Mischgarnimprägnierung
In der AU A 73 55 574 wird unter anderem ein klebendes Produkt offenbart, das aus zumindest zwei Trägerschichten besteht, von denen eine als Polyurethanschaumschicht ausgeführt ist. Zwischen den beiden Schichten ist eine klebende Beschichtung vorhanden. Zwischen den beiden äußeren Schichten können verstärkende Fäden eingelegt sein, wobei diese nicht in den äußeren Schichten, sondern in der Klebmasse angeordnet sind. Das Produkt dient als medizinische Bandage. Aufgabe der Erfindung ist es, ein Laminat zur Verfügung zu stellen, das einzeln oder in mehrlagigen Gebilden in einer Heißpresse zu starren Platten oder mehrdimensionalen Formteilen weiter verarbeitet werden kann.
Gelöst wird diese Aufgabe durch ein Laminat, wie es im Hauptanspruch niedergelegt ist. Die Unteransprüche umfassen vorteilhafte Ausführungsformen desselben sowie besonders geeignete Einsatzfelder.
Demgemäß betrifft die Erfindung ein Laminat aus einer thermoplastischen Folie, auf die einseitig eine selbstklebende Beschichtung aufgebracht ist, in der insbesondere unidirek- tionale Filamentgarne, Gewebe oder Gelege eingelegt sind.
Thermoplaste sind polymere, bei Gebrauchstemperatur weiche oder harte Werkstoffe, die oberhalb der Gebrauchstemperatur einen Fließübergangsbereich besitzen. Thermoplaste bestehen aus linearen oder verzweigten Polymeren, die im Falle amorpher Ther- moplaste oberhalb der Glasübergangstemperatur (Tg), im Falle (teil)kristalliner Thermoplaste oberhalb der Schmelztemperatur (Tm) prinzipiell fließfähig werden. Sie können im erweichten Zustand durch Pressen, Extrudieren, Spritzgießen oder andere Formgebungsverfahren zu Formteilen verarbeitet werden.
Als Folienmaterialien kommen in einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung Hochleistungsthermoplaste in Frage, zum Beispiel PES, PET oder PA. Auch gängige Kunststoffe wie zum Beispiel PE oder PP liegen im Rahmen der Erfindung.
Die Fasern können aus organischen oder anorganischen Materialien bestehen. Als Fasermaterialien kommen insbesondere Glas- oder Kohlenstofffasern in Frage. Kombinationen aus beiden Fasertypen oder der Einsatz von Aramidfasern sind ebenfalls möglich. Vorteilhafterweise ist die Orientierung der Verstärkungsfäden oder -fasern entsprechend der Beanspruchung des Laminats im Gebrauch ausgerichtet.
Je nach Anforderungen wird das Volumenverhältnis zwischen Fasern und Folie zwischen 40 % und 70 % eingestellt. Dicke der Folie(n), Komplexität der Verstärkungsstruktur (uni- direktionale Filamentgarne, Gewebe oder Gelege) und Anzahl der Lagen werden so aufeinander abgestimmt, dass einerseits die gewünschten mechanischen Eigenschaften erreicht werden und andererseits eine größtmögliche Faserbenetzung bei dem Konsolidierungsvorgang erreicht wird.
Als selbstklebende Beschichtung kommen spezielle Schmelzkleber oder Acrylatmassen in Frage. Diese Klebemassen charakterisieren sich dadurch, dass sie die Faserbenetzung durch die Polymermatrixschmelze nicht negativ beeinflussen.
Es können prinzipiell verschiedene Polymersysteme gewählt werden, wobei sich besonders die sogenannten Hotmelt Massen als vorteilhaft erwiesen haben.
Als Klebemasse ist eine solche auf Acrylathotmelt-Basis geeignet, die einen K-Wert von mindestens 20 aufweist, insbesondere größer 30 (gemessen jeweils in 1 Gew.-%iger Lösung in Toluol, 25 °C), erhältlich durch Aufkonzentrieren einer Lösung einer solchen Masse zu einem als Hotmelt verarbeitbaren System.
Das Aufkonzentrieren kann in entsprechend ausgerüsteten Kesseln oder Extrudern stattfinden, insbesondere beim damit einhergehenden Entgasen ist ein Entgasungs-Extruder bevorzugt.
Eine derartige Klebemasse ist in der DE 43 13 008 C2 dargelegt. Diesen auf diesem Wege hergestellten Acrylatmassen wird in einem Zwischenschritt das Lösungsmittel vollständig entzogen.
Der K-Wert wird dabei insbesondere bestimmt in Analogie zu DIN 53 726.
Zusätzlich werden dabei weitere leichtflüchtige Bestanteile entfernt. Nach der Beschichtung aus der Schmelze weisen diese Massen nur noch geringe Anteile an flüchtigen Bestandteilen auf. Somit können alle im oben angeführten Patent beanspruchten Mono- mere/Rezepturen übernommen werden. Ein weiterer Vorteil der im Patent beschriebenen Massen ist darin zu sehen, dass diese einen hohen K-Wert und damit ein hohes Molekulargewicht aufweisen. Dem Fachmann ist bekannt, dass sich Systeme mit höheren Molekulargewichten effizienter vernetzen lassen. Damit sinkt entsprechend der Anteil an flüchtigen Bestandteilen.
Die Lösung der Masse kann 5 bis 80 Gew.-%, insbesondere 30 bis 70 Gew.-% Lösungsmittel enthalten.
Vorzugsweise werden handelsübliche Lösungsmittel eingesetzt, insbesondere niedrig siedende Kohlenwasserstoffe, Ketone, Alkohole und/oder Ester.
Weiter vorzugsweise werden Einschnecken-, Zweischnecken- oder Mehrschneckenextruder mit einer oder insbesondere zwei oder mehreren Entgasungseinheiten eingesetzt.
In der Klebemasse auf Acrylathotmelt-Basis können Benzoinderivate einpolymerisiert sein, so beispielsweise Benzoinacrylat oder Benzoinmethacrylat, Acrylsäure- oder Methacrylsäureester. Derartige Benzoinderivate sind in der EP 0 578 151 A beschrieben.
Die Klebemasse auf Acrylathotmelt-Basis kann UV-vernetzt werden. Andere Vernetzungsarten sind aber auch möglich, zum Beispiel die Elektronenstrahlenvernetzung.
In einer besonders bevorzugten Ausführungsform werden als Selbstklebemassen Copo- lymerisate aus (Meth)acrylsäure und deren Estern mit 1 bis 25 C-Atomen, Malein-, Fumar- und/oder Itaconsäure und/oder deren Estern, substituierten (Meth)acrylamiden, Maleinsäureanhydrid und anderen Vinylverbindungen, wie Vinylestem, insbesondere Vinylacetat, Vinylalkoholen und/oder Vinylethem eingesetzt.
Der Restlösungsmittel-Gehalt sollte unter 1 Gew.-% betragen.
Die Dicke der selbstklebenden Beschichtung liegt in einer weiteren besonders vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung zwischen 5 g/mz und 30 g/m2. Weiter vorteilhaft ist ein Laminat, bei dem eine zweite thermoplastische Folie auf die selbstklebende Beschichtung zukaschiert ist, wobei die beiden Folien nicht identisch zu sein brauchen.
Die erfindungsgemäßen Halbzeuge können für die Herstellung von faserverstärkten Kunststoffteilen mittels Schmelz-/Pressverfahren eingesetzt werden.
Unter Einwirkung von Druck und Wärme, zum Beispiel durch Heißpressen, kann diese verstärkte Folie (Faser/Polymerkombination) hervorragend für die Herstellung von a) thermoplastischen „Prepregs" b) mehrschichtigen Flachkörpern, sogenannten „Organoblechen" c) Wickelteilen (Rohre), d) einfachen Pressteilen (Profile) oder e) dreidimensionalen Formteilen eingesetzt werden.
Bei der Fertigung derartiger Halbzeuge beziehungsweise Formteile schmilzt die Polymerfolie, benetzt die Verstärkungsfasern und die vollständige Konsolidierung zwischen Fasern und Polymermatπx findet statt. Die so hergestellten Halbzeuge können mit Einsatz von Druck- und Wärmeprozessen zu komplexeren Fertigteilen weiter verarbeitet werden.
Weiter vorteilhaft können die Laminate zur Herstellung von mehrlagigen Körpern verwen- det werden, indem die Laminate aufeinander gelegt und verpresst werden.
Auf diese Weise lassen sich Körper herstellen, die exakt an die jeweiligen Anforderungen (mechanischer Stress beispielsweise) angepasst sind.
Abgesehen von den prozessbedingten Vorteilen, wie zum Beispiel niedrige Herstellungskosten, reduziertem Energieaufwand und minimierter Umweltbelastung, die sich bei dem Einsatz von erfindungsgemäßen Folien ergeben, ist mit folgenden Zusatzvorteilen zu rechnen: Flexible Kombination von Matrix- und Fasermaterialien; dadurch wird die Berechnung und Herstellung von Organoblechen erleichtert Die Vorfixierung der Fasern begünstigt eine gleichmäßige Benetzung der Fasern durch die Matrixschmelze. Die flexible Matrixfolie erlaubt ein besseres Handling der Halbzeuge. Breitere Nutzbreiten als bisher üblich (bis 300 mm) sind möglich, erfindungemäße Folien können zu Rollen mit einer Nutzbreite größer 500 mm gewickelt werden.
Im folgenden soll die Erfindung anhand mehrerer Figuren näher erläutert werden, ohne damit die. Erfindung unnötig einschränken zu wollen.
Es zeigen
Figur 1 ein erfindungsgemäßes Laminat aus einer thermoplastischen Folie, auf die einseitig eine selbstklebende Beschichtung aufgebracht ist, in der unidirektio- nale Fasern eingelegt sind,
Figur 2 ein weiteres Laminat und
Figur 3 ein Laminat, dem eine zweite Polymerfolie zukaschiert ist,
Figur 4 einen mehrlagigen Körper, der aus einer beliebigen Kombination von erfindungsgemäßen Lanimaten gebildet ist.
In der Figur 1 ist ein Laminat gezeigt, das aus einer thermoplastischen Folie 1 besteht, auf die einseitig eine selbstklebende Beschichtung 2 aufgebracht ist, in der unidirektio- nale Fasern 3 eingelegt sind.
Die Figur 2 zeigt ein erfindungsgemäßes Laminat, bei dem die Schichtdicke der selbstklebenden Beschichtung 2 derart ist, dass die Fasern 3 vollständig darin eingebettet sind. Das Laminat weist somit selbstklebende Eigenschaften auf. Anwendungstechnisch hat dies den Vorteil, dass die Ausrichtung und Positionierung einzelner Laminat-Lagen erleichtert wird.
In Figur 3 ist ein weiteres vorteilhaftes Laminat dargestellt. Bei diesem Laminat ist eine zweite thermoplastische Folie 4 auf die selbstklebende Beschichtung 2 zukaschiert. Die Polymerfolie 4 kann, muss aber nicht, identisch mit der Folie 1 sein.
Figur 4 zeigt einen mehrlagigen Körper, der aus einer beliebigen Kombination von erfindungsgemäßen Laminaten 11 , 12, 13 gebildet ist.
Bei mehrschichtigen Kombinationen lassen sich die mechanischen Anforderungen an die Halbzeuge und später an die Formteile durch die gezielte Anordnung beziehungsweise Orientierung der Fasern in den einzelnen Lagen gut erfüllen.

Claims

Patentansprüche
1. Laminat zur Herstellung von faserverstärkten Kunststoffteilen mittels Schmelz-/ Pressverfahren aus einer thermoplastischen Folie, auf die einseitig eine selbstkle- bende Beschichtung aufgebracht ist, in der Filamentgarne, Gewebe oder Gelege eingelegt sind,
2. Laminat nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass als Folienmaterial Hochleistungsthermoplaste wie PES, PET, PA oder gängige ther- moplastische Kunststoffe wie PE oder PP eingesetzt werden.
3. Laminat nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass Fasermaterialien Glas- oder Kohlenstofffasern, Kombinationen aus beiden Fasertypen oder Aramidfasem eingesetzt werden.
4. Laminat nach zumindest einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Filamentgarne unidirektional sind.
5. Laminat nach zumindest einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die selbstklebende Beschichtung aus einer Klebemasse besteht, die die Faserbenet- zung durch die Polymermatrixschmelze der Folie nicht negativ beeinflusst.
6. Laminat nach zumindest einem der vorherigen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine zweite thermoplastische Folie auf die selbstklebende Beschichtung zuka- schiert ist.
7. Verwendung eines Laminats nach zumindest einem der vorherigen Ansprüche zur Herstellung von thermoplastischen „Prepregs", mehrschichtigen Flachkörpern, Wickelteilen (Rohre) einfachen Pressteilen (Profile) oder dreidimensionalen Formteilen.
8. Verwendung von Laminaten nach zumindest einem der vorherigen Ansprüche zur Herstellung von mehrlagigen Körpern, in dem die Laminate aufeinander gelegt und verpresst werden. 1/2
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Fig.1
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Fig.2
2/2
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Fig.3
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Fig.4
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