TWI749075B - 密封用樹脂組成物及密封用薄片 - Google Patents

Abstract

本發明係提供一種密封用樹脂組成物，其係包含（A）熱硬化性樹脂、（B）半燒成水滑石及（C）硬化劑之樹脂組成物，其特徵為樹脂組成物之硬化物的折射率為1.48～1.54。

Description

密封用樹脂組成物及密封用薄片

[0001] 本發明係關於密封用樹脂組成物及密封用薄片，尤其是關於適合在有機EL（Electroluminescence）元件等之發光元件或太陽能電池等之受光元件等之光電變換元件等之密封的密封用樹脂組成物及密封用薄片。

[0002] 有機EL元件係使用有機物質於發光材料之發光元件，由於可得到低電壓且高亮度的發光故近年來受到注目。然而，有機EL元件對水分極為薄弱，有發光材料（發光層）因水分而導致變質，降低亮度、或無法發光、或電極與發光層的界面因水分的影響而剝離、或金屬氧化而導致高電阻化的問題。因此，為了將元件內部從外界空氣中之水分遮斷，例如進行以覆蓋基板上所形成之發光層的全面的方式形成由樹脂組成物造成之密封層來密封有機EL元件。如此之有機EL元件的密封層尋求高度水分遮斷性。進而，於顯示器或觸控面板、照明等之用途，從密封面取出光之構造或透過型之構造的情況下，對密封層亦要求高透明性。如此，正尋求可形成兼具高水分遮斷性與透明性之密封層的樹脂組成物。 　　[0003] 於專利文獻1，記載有藉由使吸濕性金屬氧化物含有在樹脂組成物，來提昇水分遮斷性。又，於專利文獻2，記載有含有燒成水滑石之密封用樹脂組成物。 ［先前技術文獻］ ［專利文獻］ 　　[0004] 　　［專利文獻1］日本特開2011-84667號公報 　　［專利文獻2］國際公開2015/068786號小冊

［發明欲解決之課題］ 　　[0005] 本發明係以提供一種可形成水分遮斷性及透明性雙方優異的密封層之密封用樹脂組成物作為目的。 ［用以解決課題之手段］ 　　[0006] 本發明者們為了達成上述目的進行努力研究的結果，發現藉由於包含熱硬化性樹脂之密封用樹脂組成物摻合半燒成水滑石，該樹脂組成物之硬化物的折射率以滿足特定之數值範圍的方式來設定，該樹脂組成物之硬化物顯示高透明性，且水分遮斷性經過長時間亦維持，可抑制因經密封之元件的水分導致之劣化。根據如此之卓見，本發明係如以下。 　　[0007] ［1］一種密封用樹脂組成物，其係包含（A）熱硬化性樹脂、（B）半燒成水滑石及（C）硬化劑之樹脂組成物，其特徵為樹脂組成物之硬化物的折射率為1.48～1.54。 　　［2］如前述［1］所記載之樹脂組成物，其中，（A）熱硬化性樹脂係包含折射率為1.48～1.54之熱硬化性樹脂。 　　［3］如前述［1］或［2］所記載之樹脂組成物，其中，（A）熱硬化性樹脂係包含含有芳香環之環氧樹脂。 　　［4］如前述［1］所記載之樹脂組成物，其中，（A）熱硬化性樹脂係包含折射率為1.48～1.54之環氧樹脂（a1）及含有芳香環之環氧樹脂（a2）。 　　［5］如前述［4］所記載之樹脂組成物，其中，折射率為1.48～1.54之環氧樹脂（a1）係選自氫化環氧樹脂、含有氟之環氧樹脂、鏈狀脂肪族型環氧樹脂、環狀脂肪族型環氧樹脂及烷基酚型環氧樹脂中之1種以上。 　　［6］如前述［4］或［5］所記載之樹脂組成物，其中，含有芳香環之環氧樹脂（a2）係選自雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯芳烷基型環氧樹脂、茀型環氧樹脂及含有氟之芳香族型環氧樹脂中之1種以上。 　　［7］如前述［1］～［6］中任一項所記載之樹脂組成物，其中，（A）熱硬化性樹脂的量相對於樹脂組成物之不揮發分全體為10～95質量%。 　　［8］如前述［1］～［7］中任一項所記載之樹脂組成物，其中，（B）半燒成水滑石的量相對於樹脂組成物之不揮發分全體為5～60質量%。 　　［9］如前述［1］～［8］中任一項所記載之樹脂組成物，其中，（C）硬化劑係選自離子液體、酸酐化合物、咪唑化合物、3級胺系化合物及二甲基脲化合物中之1種以上。 　　［10］如前述［1］～［9］中任一項所記載之樹脂組成物，其中，（C）硬化劑的量相對於樹脂組成物之不揮發分全體為0.1～40質量%。 　　［11］如前述［1］～［10］中任一項所記載之樹脂組成物，其係進一步包含（D）硬化促進劑。 　　［12］如前述［11］所記載之樹脂組成物，其中，（D）硬化促進劑係選自咪唑化合物、3級胺系化合物、二甲基脲化合物及胺加成物化合物中之1種以上。 　　［13］如前述［11］或［12］所記載之樹脂組成物，其中，（D）硬化促進劑的量相對於樹脂組成物之不揮發分全體為0.05～10質量%。 　　［14］如前述［1］～［13］中任一項所記載之樹脂組成物，其係進一步包含（E）熱塑性樹脂。 　　［15］如前述［14］所記載之樹脂組成物，其中，（E）熱塑性樹脂為苯氧基樹脂。 　　［16］如前述［14］或［15］所記載之樹脂組成物，其中，（E）熱塑性樹脂的量相對於樹脂組成物之不揮發分全體為0.1～60質量%。 　　［17］如前述［1］～［16］中任一項所記載之樹脂組成物，其係有機EL元件之密封用。 　　［18］如前述［1］～［17］中任一項所記載之樹脂組成物，其中，於厚度為20μm之樹脂組成物的硬化物層之D65光的平行線透過率為80～100%。 　　［19］一種密封用薄片，其係如前述［1］～［18］中任一項所記載之樹脂組成物的層形成於支持體上而成。 　　［20］如前述［19］所記載之密封用薄片，其係有機EL元件之密封用。 　　［21］一種有機EL裝置，其係以如前述［1］～［18］中任一項所記載之樹脂組成物的硬化物密封有機EL元件。 ［發明的效果］ 　　[0008] 根據本發明之密封用樹脂組成物，可形成水分遮斷性及透明性雙方優異之密封層。

[0009] ＜樹脂組成物＞ 　　本發明之密封用樹脂組成物，其係包含（A）熱硬化性樹脂、（B）半燒成水滑石及（C）硬化劑之樹脂組成物，其特徵為樹脂組成物之硬化物的折射率為1.48～1.54。硬化物之折射率較佳為1.49～1.54，更佳為1.50～1.54，再更佳為與半燒成水滑石之折射率為相同程度即1.50～1.53。 　　[0010] ＜（A）熱硬化性樹脂＞ 　　於本發明，係使用樹脂組成物之硬化物的折射率如成為1.48～1.54般之熱硬化性樹脂。較佳為前述折射率如成為1.49～1.54般之熱硬化性樹脂，更佳為前述折射率如成為1.50～1.54般之熱硬化性樹脂，再更佳為前述折射率成為如與半燒成水滑石的折射率為相同程度之1.50～1.53般之熱硬化性樹脂。 　　[0011] 樹脂組成物之硬化物的折射率可藉由熱硬化性樹脂或其他成分（例如熱塑性樹脂等）調整。為使硬化物之折射率的調整容易進行，（A）熱硬化性樹脂較佳為包含折射率為1.48～1.54之熱硬化性樹脂。前述熱硬化性樹脂之折射率更佳為1.49～1.54，再更佳為1.50～1.54。 　　[0012] 折射率為1.48～1.54之熱硬化性樹脂的含量，若樹脂組成物之硬化物的折射率成為1.48～1.54的範圍，雖並未特別限定，但相對於（A）熱硬化性樹脂全體，較佳為50～100質量%，更佳為60～100質量%，再更佳為70～100質量%。 　　[0013] 於本發明使用之（A）熱硬化性樹脂全體的折射率較佳為1.48～1.54，更佳為1.49～1.54，再更佳為1.50～1.54。使用複數個熱硬化性樹脂的情況下，較佳為該等之混合物全體的折射率為上述範圍內。 　　[0014] 作為熱硬化性樹脂，若樹脂組成物之硬化物的折射率如成為1.48～1.54般之熱硬化性樹脂，雖並未特別限定，但例如可列舉環氧樹脂、氰酸酯樹脂、酚樹脂、雙馬來醯亞胺-三嗪樹脂、聚醯亞胺樹脂、丙烯酸樹脂、乙烯基苄基樹脂等，其中，從低溫硬化性等之觀點來看，較佳為環氧樹脂。 　　[0015] 環氧樹脂若為樹脂組成物之硬化物的折射率如成為1.48～1.54般之環氧樹脂，則並未特別限定。作為如此之環氧樹脂，可使用平均每1分子具有2個以上環氧基，且透過率高者。例如可列舉氫化環氧樹脂（氫化雙酚A型環氧樹脂、氫化雙酚F型環氧樹脂等）、含有氟之環氧樹脂、鏈狀脂肪族型環氧樹脂、環狀脂肪族型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、聯苯芳烷基型環氧樹脂、茀型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、含磷之環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、芳香族環氧丙基胺型環氧樹脂（例如四環氧丙基二胺基二苯基甲烷、三環氧丙基-p-胺基酚、二環氧丙基甲苯胺（Toluidine）、二環氧丙基苯胺等）、脂環式環氧樹脂、酚酚醛清漆型環氧樹脂、烷基酚型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、具有丁二烯構造之環氧樹脂、雙酚之二環氧丙基醚化物、萘二醇之二環氧丙基醚化物、酚類之二環氧丙基醚化物及醇類之二環氧丙基醚化物以及此等之環氧樹脂之烷基取代體等。 　　[0016] 環氧樹脂可僅使用1種，亦可併用2種以上。環氧樹脂之環氧當量從反應性等之觀點來看，較佳為50～5,000，更佳為50～3,000，再更佳為80～2,000，特佳為100～1,500。尚，所謂「環氧當量」，係包含1克當量之環氧基的樹脂之克數（g/eq），依照JIS K 7236所規定之方法測定。環氧樹脂之重量平均分子量較佳為5,000以下。 　　[0017] 環氧樹脂可為液狀或固形之任一種，可併用液狀環氧樹脂與固形環氧樹脂。於此，所謂「液狀」及「固形」，係於常溫（25℃）及常壓（1atm）之環氧樹脂的狀態。從塗佈性、加工性、接著性的觀點來看，較佳為使用之環氧樹脂全體的10質量%以上為液狀環氧樹脂。從與水滑石之混練性及清漆黏度的觀點來看，特佳為併用液狀環氧樹脂與固形環氧樹脂。液狀環氧樹脂與固形環氧樹脂之質量比（液狀環氧樹脂：固形環氧樹脂）較佳為1：2～1：0，更佳為1：1.5～1：0。 　　[0018] 在本發明之一態樣，（A）熱硬化性樹脂除了將其折射率定為1.48～1.54之外，較佳為選自氫化環氧樹脂、含有氟之環氧樹脂、鏈狀脂肪族型環氧樹脂、環狀脂肪族型環氧樹脂及烷基酚型環氧樹脂中之1種以上，更佳為選自氫化環氧樹脂、含有氟之環氧樹脂、鏈狀脂肪族型環氧樹脂及環狀脂肪族型環氧樹脂中之1種以上。藉由使用前述樹脂，可得到透明性高之硬化物。 　　[0019] 所謂「氫化環氧樹脂」，係意指氫化含有芳香環之環氧樹脂所得之環氧樹脂。氫化環氧樹脂之氫化率較佳為50%以上，更佳為70%以上。所謂「鏈狀脂肪族型環氧樹脂」，係意指具有直鏈狀或分支狀之烷基鏈，或烷基醚鏈之環氧樹脂，所謂「環狀脂肪族型環氧樹脂」，係意指於分子內具有環狀脂肪族骨架，例如具有環烷烴骨架之環氧樹脂。所謂「烷基酚型環氧樹脂」，係意指具有1個以上之烷基及1個以上之羥基之苯環骨架作為作為取代基，前述羥基變換成環氧丙基醚基之環氧樹脂。 　　[0020] 作為氫化環氧樹脂，較佳為氫化雙酚A型環氧樹脂、氫化雙酚F型環氧樹脂。尚，只要樹脂組成物之硬化物的折射率滿足上述特定之數值範圍，或作為熱硬化性樹脂全體之折射率滿足上述特定之數值範圍，上述適合之環氧樹脂以外的環氧樹脂可包含在熱硬化性樹脂中。 　　[0021] 作為氫化雙酚A型環氧樹脂，例如可列舉液狀氫化雙酚A型環氧樹脂（例如「YX8000」（三菱化學公司製、環氧當量：約205）、「Denacol EX-252」（Nagase ChemteX公司製、環氧當量：約213））、固形氫化雙酚A型環氧樹脂（例如「YX8040」（三菱化學公司製、環氧當量：約1000））。 　　[0022] 含有氟之環氧樹脂，例如可使用WO2011/089947所記載之含有氟之環氧樹脂。 　　[0023] 作為 鏈狀脂肪族型環氧樹脂，例如可列舉聚甘油聚環氧丙基醚（例如「Denacol EX-512」、「Denacol EX-521」，Nagase ChemteX公司製）、季戊四醇聚環氧丙基醚（例如「Denacol EX-411」，Nagase ChemteX公司製）、二甘油聚環氧丙基醚（例如「Denacol EX-421」，Nagase ChemteX公司製）、甘油聚環氧丙基醚（例如「Denacol EX-313」、「Denacol EX-314」，Nagase ChemteX公司製）、三羥甲基丙烷聚環氧丙基醚（例如，「Denacol EX-321」、Nagase ChemteX公司製）、新戊二醇二環氧丙基醚（例如「Denacol EX-211」，Nagase ChemteX公司製）、1,6-己烷二醇二環氧丙基醚（例如「Denacol EX-212」，Nagase ChemteX公司製）、乙二醇二環氧丙基醚（例如「Denacol EX-810」、「Denacol EX-811」，Nagase ChemteX公司製）、二乙二醇二環氧丙基醚（例如「Denacol EX-850」、「Denacol EX-851」，Nagase ChemteX公司製）、聚乙二醇二環氧丙基醚（例如「Denacol EX-821」、「Denacol EX-830」、「Denacol EX-832」、「Denacol EX-841」、「Denacol EX-861」，Nagase ChemteX公司製）、丙二醇二環氧丙基醚（例如「Denacol EX-911」，Nagase ChemteX公司製）、聚丙二醇二環氧丙基醚（例如「Denacol EX-941」、「Denacol EX-920」、「Denacol EX-931」，Nagase ChemteX公司製）等。 　　[0024] 作為環狀脂肪族型環氧樹脂，例如可列舉Daicel化學工業公司製「EHPE-3150」等。 　　[0025] 作為烷基酚型環氧樹脂，例如可列舉DIC公司製「HP-820」；新日鐵住金化學工業公司製「YDC-1312」；Nagase ChemteX公司製「EX-146」等。 　　[0026] 在本發明之一態樣，以（A）熱硬化性樹脂包含折射率為1.48～1.54，且於分子內含有芳香環之環氧樹脂（含有芳香環之環氧樹脂）較佳。使用於分子內包含芳香環構造之環氧樹脂時，由於成為有提昇樹脂組成物之反應性、硬化物之玻璃轉移溫度、密著性之任一種或全部的傾向故較佳。作為如此之熱硬化性樹脂，例如可列舉烷基酚型環氧樹脂、含有氟之芳香族型環氧樹脂等。 　　[0027] 又，於本發明之另一態樣，（A）熱硬化性樹脂較佳為包含折射率為1.48～1.54之環氧樹脂（a1）（以下有時簡稱為「樹脂（a1）」）及含有芳香環之環氧樹脂（a2）（以下有時簡稱為「樹脂（a2）」）。樹脂（a1）可為僅1種，亦可為2種以上。同樣，樹脂（a2）可為僅1種，亦可為2種以上。 　　[0028] 藉由使用含有芳香環之環氧樹脂，成為有提昇樹脂組成物之反應性，以及硬化物之玻璃轉移溫度及密著性之任一種或全部的傾向。惟，環氧樹脂包含芳香環時，有提高折射率的傾向。因此，一般而言，滿足1.48～1.54之折射率之含有芳香環之環氧樹脂較少。據此，藉由組合樹脂（a1）與樹脂（a2）使用，可兼顧期望之折射率、與樹脂組成物之反應性以及硬化物之玻璃轉移溫度及密著性的提昇。 　　[0029] 樹脂（a1）及樹脂（a2）之合計的含量若為達成上述效果的範圍，雖並未特別限定，但相對於（A）熱硬化性樹脂全體，較佳為60～100質量%，更佳為70～100質量%，再更佳為80～100質量%，特佳為90～100質量%，最佳為100質量%。 　　[0030] 作為樹脂（a1），若折射率為1.48～1.54之環氧樹脂則並未特別限定。具有上述折射率之環氧樹脂，一般而言未包含芳香環構造者較多。樹脂（a1）較佳為選自氫化環氧樹脂、含有氟之環氧樹脂、鏈狀脂肪族型環氧樹脂、環狀脂肪族型環氧樹脂及烷基酚型環氧樹脂中之1種以上。 　　[0031] 作為樹脂（a2），若為包含芳香環之環氧樹脂則並未特別限定。從樹脂組成物之反應性、硬化物之玻璃轉移溫度及或密著性的提昇的觀點來看，樹脂（a2）較佳為選自雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯芳烷基型環氧樹脂、茀型環氧樹脂及含有氟之芳香族型環氧樹脂中之1種以上。含有芳香環之環氧樹脂的折射率一般雖並非為1.48～1.54，但折射率為1.48～1.54之含有芳香環之環氧樹脂亦可作為樹脂（a2）使用。 　　[0032] 於此，所謂「聯苯芳烷基型環氧樹脂」，係意指具有鍵結酚醛清漆構造及2價聯苯構造之主鏈的環氧樹脂。所謂「茀型環氧樹脂」，係意指具有茀骨架之環氧樹脂。所謂「含有氟之芳香族型環氧樹脂」，係意指具有芳香環之含有氟之環氧樹脂。例如可使用WO2011/089947所記載之含有氟之芳香族型環氧樹脂。 　　[0033] 在併用樹脂（a1）及樹脂（a2）之態樣，樹脂（a1）更佳為氫化環氧樹脂、含有氟之環氧樹脂、環狀脂肪族型環氧樹脂及烷基酚型環氧樹脂，再更佳為選自氫化雙酚A型環氧樹脂、氫化雙酚F型環氧樹脂及含有氟之環氧樹脂中之1種以上，特佳為選自氫化雙酚A型環氧樹脂及氫化雙酚F型環氧樹脂中之1種以上，最佳為氫化雙酚A型環氧樹脂。又，在前述態樣，樹脂（a2）更佳為選自雙酚型環氧樹脂及含有氟之芳香族型環氧樹脂中之1種以上，再更佳為雙酚型環氧樹脂，再更佳為選自雙酚A型環氧樹脂及雙酚F型環氧樹脂中之1種以上。 　　[0034] 在併用樹脂（a1）及樹脂（a2）之態樣，樹脂（a2）的量相對於樹脂（a1）及樹脂（a2）的合計，較佳為0.5～40質量%，更佳為1～35質量%，再更佳為2～30質量%。 　　[0035] 作為雙酚A型環氧樹脂，例如可列舉三菱化學公司製「828EL」、「1001」及「1004AF」；DIC公司製「840」及「850-S」；新日鐵住金化學工業公司製「YD-128」等。又，作為液狀雙酚A型環氧樹脂及液狀雙酚F型環氧樹脂之混合物，例如可列舉新日鐵化學工業公司製「ZX-1059」（環氧當量：約165）。 　　[0036] 作為雙酚F型環氧樹脂，例如可列舉三菱化學公司製「807」；DIC公司製「830」；新日鐵住金化學工業公司製「YDF-170」等。 　　[0037] 作為酚酚醛清漆型環氧樹脂，例如可列舉DIC公司製「N-730A」、「N-740」、「N-770」及「N-775」；三菱化學公司製「152」及「154」等。 　　[0038] 作為聯苯芳烷基型環氧樹脂，例如可列舉日本化藥公司製「NC-3000」、「NC-3000L」及「NC-3100」等。 　　[0039] 作為茀型環氧樹，例如可列舉大阪燃氣化工公司製「OGSOL PG-100」、「CG-500EG-200」及「EG-280」等。 　　[0040] 熱硬化性樹脂的量相對於樹脂組成物的不揮發分全體，較佳為10～95質量%，更佳為20～90質量%，再更佳為30～85質量%。 　　[0041] 環氧樹脂的量相對於樹脂組成物的不揮發分全體，較佳為10～95質量%，更佳為20～90質量%，再更佳為30～85質量%。 　　[0042] ＜（B）半燒成水滑石＞ 　　水滑石可分類成未燒成水滑石、半燒成水滑石及燒成水滑石。 　　[0043] 未燒成水滑石例如如天然水滑石 （Mg₆ Al₂ (OH)₁₆ CO₃ ･4H₂ O）所代表之具有層狀結晶構造的金屬氫氧化物，例如由成為基本骨架之層［Mg_1-X Al_X (OH)₂ ］^X+ 與中間層［(CO₃ )_X/2 ･mH₂ O］^X- 所構成。在本發明之未燒成水滑石係包含成水滑石等之水滑石樣化合物之概念。作為水滑石樣化合物，例如可列舉下述式（I）及下述式（II）表示者。 　　[0044]

（式中，M²⁺ 表示Mg₂₊ 、Zn²⁺ 等之2價金屬離子，M³⁺ 表示Al³⁺ 、Fe³⁺ 等之3價金屬離子，A^n- 表示CO₃ ^2- 、Cl^- 、NO₃ ^- 等之n價陰離子，且0＜x＜1，0≦m＜1，n為正數）。 　　式（I）中，M²⁺ 較佳為Mg²⁺ ，M³⁺ 較佳為Al³⁺ ，A^n- 較佳為CO₃ ^2- 。 　　[0045]

（式中，M²⁺ 表示Mg²⁺ 、Zn²⁺ 等之2價金屬離子，A^n- 表示CO₃ ^2- 、Cl^- 、NO^3- 等之n價陰離子，x為2以上之正數，z為2以下之正數，m為正數，n為正數）。 　　式（II）中，M²⁺ 較佳為Mg²⁺ ，A^n- 較佳為CO₃ ^2- 。 　　[0046] 半燒成水滑石係指燒成未燒成水滑石所得之減少或消失層間水的量之具有層狀結晶構造的金屬氫氧化物。所謂「層間水」，若使用組成式進行說明，係指上述之未燒成的天然水滑石及水滑石樣化合物的組成式所記載之「H₂ O」。本發明使用此半燒成水滑石成為特徵之一。 　　[0047] 另一方面，燒成水滑石係指燒成未燒成水滑石或半燒成水滑石所得，不僅層間水，羥基亦藉由縮合脫水而消失之具有非晶構造的金屬氧化物。 　　[0048] 未燒成水滑石、半燒成水滑石及燒成水滑石可藉由飽和吸水率區別。半燒成水滑石之飽和吸水率為1質量%以上且未滿20質量%。另一方面，未燒成水滑石之飽和吸水率為未滿1質量%，燒成水滑石之飽和吸水率為20質量%以上。 　　[0049] 所謂在本發明之「飽和吸水率」，係指在天秤量取1.5g之未燒成水滑石、半燒成水滑石或燒成水滑石，測定初期質量後，於設定在大氣壓下、60℃、90%RH（相對濕度）之小型環境試驗器（Espec公司製SH-222）靜置200小時的情況下之相對於初期質量之質量增加率，可用下述式（i）求得。 　　飽和吸水率（質量%） 　　=100×（吸濕後之質量-初期質量）/初期質量 （i） 　　[0050] 半燒成水滑石之飽和吸水率較佳為3質量%以上且未滿20質量%，更佳為5質量%以上且未滿20質量%。 　　[0051] 又，未燒成水滑石、半燒成水滑石及燒成水滑石可藉由於熱重量分析測定之熱重量減少率區別。半燒成水滑石在280℃之熱重量減少率為未滿15質量%，且在其380℃之熱重量減少率為12質量%以上。另一方面，未燒成水滑石在280℃之熱重量減少率為15質量%以上，燒成水滑石在380℃之熱重量減少率為未滿12質量%。 　　[0052] 熱重量分析可使用日立高科技公司製TG/DTA EXSTAR6300，於鋁製之樣品盤秤量5mg之水滑石，以未覆蓋之開放的狀態，於氮流量200mL/分鐘的環境下，從30℃至550℃以昇溫速度10℃/分鐘的條件進行。熱重量減少率可用下述式（ii）求得。 　　熱重量減少率（質量%） 　　=100×（加熱前之質量-到達預定溫度時之質量）/加熱前之質量 （ii） 　　[0053] 又，未燒成水滑石、半燒成水滑石及燒成水滑石可藉由以粉末X光繞射測定之峰值及相對強度比區別。半燒成水滑石係表示藉由粉末X光繞射於2θ為8～18˚附近有二個經***之峰值，或藉由二個峰值之合成而具有肩部之峰值，低角側所出現之峰值或肩部之繞射強度（=低角側繞射強度）、與高角側所出現之峰值或肩部之繞射強度（=高角側繞射強度）的相對強度比（低角側繞射強度/高角側繞射強度）為0.001～1,000。另一方面，未燒成水滑石僅於8～18˚附近具有一個峰值，或低角側所出現之峰值或肩部與高角側所出現之峰值或肩部之繞射強度的相對強度比成為前述的範圍外。燒成水滑石於8˚～18˚的區域不具有特徵性峰值，於43˚具有特徵性峰值。粉末X光繞射測定係藉由粉末X光繞射裝置（PANalytical公司製、Empyrean），以對陰極CuKα（1.5405Å）、電壓：45V、電流：40mA、取樣寬度：0.0260˚、掃描速度：0.0657˚/s、測定繞射角範圍（2θ）：5.0131～79.9711˚的條件進行。峰值搜尋係利用繞射裝置附屬之軟體的峰值搜尋功能，可用「最小顯著度：0.50、最小峰值晶片：0.01˚、最大峰值晶片：1.00˚、峰值基底寬度：2.00˚、方法：2次微分之最小值」的條件進行。 　　[0054] 半燒成水滑石之BET比表面積較佳為1～250m² /g，更佳為5～200m² /g。半燒成水滑石之BET比表面積係依照BET法，可使用比表面積測定裝置（Macsorb HM Model 1210、Mountech公司製），使氮氣體吸附在試料表面，使用BET多點法算出。 　　[0055] 半燒成水滑石之平均粒子徑較佳為1～1,000nm，更佳為10～800nm。半燒成水滑石之平均粒子徑係藉由雷射繞射散射式粒度分布測定（JIS Z 8825），將粒度分布以體積基準作成時之該粒度分布的中位徑。 　　[0056] 半燒成水滑石可使用以表面處理劑進行表面處理者。作為表面處理所使用之表面處理劑，例如可使用高級脂肪酸、烷基矽烷類、矽烷偶合劑等，其中，適合高級脂肪酸、烷基矽烷類。表面處理劑可使用1種或2種以上。 　　[0057] 作為高級脂肪酸，例如可列舉硬脂酸、褐煤酸、肉荳蔻酸、棕櫚酸等之碳數18以上之高級脂肪酸，其中，較佳為硬脂酸。此等可使用1種或2種以上。 　　[0058] 作為烷基矽烷類，例如可列舉甲基三甲氧基矽烷、乙基三甲氧基矽烷、己基三甲氧基矽烷、辛基三甲氧基矽烷、癸基三甲氧基矽烷、十八烷基三甲氧基矽烷、二甲基二甲氧基矽烷、辛基三乙氧基矽烷、n-十八烷基二甲基（3-（三甲氧基矽烷基）丙基）氯化銨等。此等可使用1種或2種以上。 　　[0059] 作為矽烷偶合劑，例如可列舉3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基（二甲氧基）甲基矽烷及2-（3,4-環氧環己基）乙基三甲氧基矽烷等之環氧系矽烷偶合劑；3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三乙氧基矽烷、3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷及11-巰基十一烷基三甲氧基矽烷等之巰基系矽烷偶合劑；3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-胺基丙基二甲氧基甲基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-甲基胺基丙基三甲氧基矽烷、N-（2-胺基乙基）-3-胺基丙基三甲氧基矽烷及N-（2-胺基乙基）-3-胺基丙基二甲氧基甲基矽烷等之胺基系矽烷偶合劑；3-脲基丙基三乙氧基矽烷等之脲基系矽烷偶合劑、乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷及乙烯基甲基二乙氧基矽烷等之乙烯基系矽烷偶合劑；p-苯乙烯基三甲氧基矽烷等之苯乙烯基系矽烷偶合劑；3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷及3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等之丙烯酸酯系矽烷偶合劑；3-異氰酸酯丙基三甲氧基矽烷等之異氰酸酯系矽烷偶合劑、雙（三乙氧基矽烷基丙基）二硫化物、雙（三乙氧基矽烷基丙基）四硫化物等之硫化物系矽烷偶合劑；苯基三甲氧基矽烷、甲基丙烯醯氧基（Methacryloxy）丙基三甲氧基矽烷、咪唑矽烷、三嗪矽烷等。此等可使用1種或2種以上。 　　[0060] 半燒成水滑石的表面處理，例如可藉由邊將未處理之半燒成水滑石以混合機在常溫使其攪拌分散，邊添加表面處理劑進行噴霧再攪拌5～60分鐘來進行。作為混合機，可使用周知之混合機，例如可列舉V摻合機、絲帶攪拌機、氣泡錐形攪拌機等之摻合機、亨舍爾混合機及混凝土攪拌機等之混合機、球磨機、絞磨機等。又，以球磨機等粉碎半燒成水滑石時，亦可添加前述之高級脂肪酸、烷基矽烷類或矽烷偶合劑，進行表面處理。表面處理劑的使用量雖因半燒成水滑石的種類或表面處理劑的種類等而有所不同，但相對於未被表面處理之半燒成水滑石100質量份，較佳為1～10質量份。在本發明，經表面處理之半燒成水滑石亦包含在本發明之「半燒成水滑石」。 　　[0061] 在本發明之樹脂組成物之半燒成水滑石的量，只要能發揮本發明的效果，雖並未被特別限定，但相對於樹脂組成物之不揮發分全體較佳為5～60質量%，更佳為10～55質量%。由於半燒成水滑石係吸濕性能優異，只要增加該量，則提昇所得之硬化物的水分遮斷性。惟，該量超過60質量%時，變成有產生樹脂組成物的黏度上昇、因潤濕性的降低導致密封對象之基板等與樹脂組成物的密著性降低、硬化物的強度降低變脆等之問題的傾向。又，由於因半燒成水滑石之層間水，導致密封層（即硬化物）中之水分量增多，例如在有機EL裝置之製造，有因密封層中之水分導致對發光材料（發光層）或電極層的不良影響顯在化，初期階段的暗點發生增多的疑慮。 　　[0062] 本發明之樹脂組成物若為發揮本發明的效果的範圍，可包含燒成水滑石。該量相對於樹脂組成物的不揮發分全體，較佳為0～20質量%，更佳為0～15質量%，再更佳為0～10質量%，最佳為0。即，本發明之樹脂組成物最佳為不包含燒成水滑石。增加燒成水滑石的量時，變成有樹脂組成物之硬化物的折射率上昇，透過率降低的傾向。半燒成水滑石：燒成水滑石的質量比較佳為50：50～100：0，更佳為55：45～100：0，再更佳為60：40～100：0。 　　[0063] 本發明之樹脂組成物若為發揮本發明的效果的範圍，可包含未燒成水滑石。該量相對於樹脂組成物的不揮發分全體，較佳為0～20質量%，更佳為0～10質量%，再更佳為0～5質量%，最佳為0。即，本發明之樹脂組成物最佳為未包含未燒成水滑石。未燒成水滑石雖未對樹脂組成物之硬化物的透過率帶來影響，但由於水分含量大，恐有因增量導致水分遮蔽性的降低之虞，例如，該量超過20質量%時，與半燒成水滑石相同有初期階段之暗點發生增多的懸念。半燒成水滑石：未燒成水滑石的質量比較佳為50：50～100：0，更佳為55：45～100：0，再更佳為60：40～100：0，又再更佳為65：35～100：0，特佳為70：30～100：0。 　　[0064] 作為半燒成水滑石，例如可列舉「DHT-4C」（協和化學工業公司製、平均粒子徑：400nm）、「DHT-4A-2」（協和化學工業公司製、平均粒子徑：400nm）等。另一方面，作為燒成水滑石，例如可列舉「KW-2200」（協和化學工業公司製、平均粒子徑：400nm）等，作為未燒成水滑石，例如可列舉「DHT-4A」（協和化學工業公司製、平均粒子徑：400nm）等。 　　[0065] ＜（C）硬化劑及（D）硬化促進劑＞ 　　本發明之樹脂組成物係含有硬化劑。亦即，密封層係使樹脂組成物硬化所得之硬化物。硬化劑若為具有硬化熱硬化性樹脂之功能者，則並未特別限定。從抑制在樹脂組成物之硬化處理時之有機EL元件等之發光元件之熱劣化的觀點來看，作為硬化劑，較佳為可於140℃以下（較佳為120℃以下）的溫度下，硬化熱硬化性樹脂。硬化劑可僅使用1種，亦可併用2種以上。 　　[0066] 作為硬化劑，對作為熱硬化性樹脂特佳之環氧樹脂的硬化劑進行例示。例如可列舉離子液體、酸酐化合物、咪唑化合物、3級胺系化合物、二甲基脲化合物、胺加成物化合物、有機酸二肼化合物、有機膦化合物、雙氰胺化合物、1級･2級胺系化合物等。 　　[0067] 硬化劑較佳為選自離子液體、酸酐化合物、咪唑化合物、3級胺系化合物、二甲基脲化合物及胺加成物化合物中之1種以上，更佳為選自離子液體、酸酐化合物、咪唑化合物、3級胺系化合物及二甲基脲化合物中之1種以上。 　　[0068] 尤其是作為在本發明之硬化劑，其係可於140℃以下（較佳為120℃以下）的溫度下硬化熱硬化性樹脂（尤其是環氧樹脂）之離子液體，亦即，為可於140℃以下（較佳為120℃以下）的溫度區域融解之鹽，較佳為具有熱硬化性樹脂（尤其是環氧樹脂）之硬化作用的鹽。離子液體期望以均勻溶解在熱硬化性樹脂（尤其是環氧樹脂）的狀態使用，又，離子液體有利於作用在樹脂組成物之硬化物的水分遮斷性的提昇。 　　[0069] 本發明之樹脂組成物除了硬化劑，以調整硬化時間等為目的亦可含有硬化促進劑。硬化促進劑可僅使用1種，亦可併用2種以上。作為硬化促進劑，對作為熱硬化性樹脂特佳之環氧樹脂的硬化促進劑進行例示。例如可列舉咪唑化合物、3級胺系化合物、二甲基脲化合物及胺加成物化合物等。硬化促進劑較佳為選自咪唑化合物、3級胺系化合物及二甲基脲化合物中之1種以上。 [0070] 作為構成作為在本發明之硬化劑的離子液體之陽離子，可列舉咪唑鎓離子、哌啶鎓離子、吡咯烷鎓離子、吡唑鎓（Pyrazolium）離子、胍鹽（Guanidinium）離子、吡啶鎓離子等之銨系陽離子；四烷基鏻陽離子（例如四丁基鏻離子、三丁基己基鏻離子等）等之鏻系陽離子；三乙基鋶離子等之鋶系陽離子等。 　　[0071] 作為構成作為在本發明之硬化劑的離子液體之陰離子，可列舉氟化物離子、氯化物離子、溴化物離子、碘化物離子等之鹵素化物系陰離子；甲烷磺酸離子等之烷基硫酸系陰離子；三氟甲烷磺酸離子、六氟膦酸離子、三氟參（五氟乙基）膦酸離子、雙（三氟甲烷磺醯基）醯亞胺離子、三氟乙酸離子、四氟硼酸離子等之含氟化合物系陰離子；酚離子、2-甲氧基酚離子、2,6-二-tert-丁基酚離子等之酚系陰離子；天冬胺酸離子、麩胺酸離子等之酸性胺基酸離子；甘胺酸離子、丙胺酸離子、苯基丙胺酸離子等之中性胺基酸離子；N-苯甲醯基丙胺酸離子、N-乙醯基苯基丙胺酸離子、N-乙醯甘胺酸離子等之下述一般式（1）表示之N-醯基胺基酸離子；甲酸離子、乙酸離子、癸酸離子、2-吡咯烷酮-5-羧酸離子、α-硫辛酸離子、乳酸離子、酒石酸離子、海馬酸離子、N-甲基海馬酸離子、苯甲酸離子等之羧酸系陰離子。 　　[0072]

[0073] （惟，R為碳數1～5之直鏈或分支鏈之烷基，或取代或無取代之苯基，X表示胺基酸之側鏈）。 　　[0074] 作為在該式（1）之胺基酸，例如可列舉天冬胺酸、麩胺酸、甘胺酸、丙胺酸、苯基丙胺酸等，其中，較佳為甘胺酸。 　　[0075] 上述當中，陽離子較佳為銨系陽離子、鏻系陽離子，更佳為咪唑鎓離子、鏻離子。咪唑鎓離子更詳細而言，為1-乙基-3-甲基咪唑鎓離子、1-丁基-3-甲基咪唑鎓離子、1-丙基-3-甲基咪唑鎓離子等。 　　[0076] 又，陰離子較佳為酚系陰離子、一般式（1）表示之N-醯基胺基酸離子或羧酸系陰離子，更佳為N-醯基胺基酸離子或羧酸系陰離子。 　　[0077] 作為酚系陰離子之具體例，可列舉2,6-二-tert-丁基酚離子。又，作為羧酸系陰離子之具體例，可列舉乙酸離子、癸酸離子、2-吡咯烷酮-5-羧酸離子、甲酸離子、α-硫辛酸離子、乳酸離子、酒石酸離子、海馬酸離子、N-甲基海馬酸離子等，其中，較佳為乙酸離子、2-吡咯烷酮-5-羧酸離子、甲酸離子、乳酸離子、酒石酸離子、海馬酸離子、N-甲基海馬酸離子，特別佳為乙酸離子、癸酸離子、N-甲基海馬酸離子、甲酸離子。又，作為一般式（1）表示之N-醯基胺基酸離子之具體例，可列舉N-苯甲醯基丙胺酸離子、N-乙醯基苯基丙胺酸離子、天冬胺酸離子、甘胺酸離子、N-乙醯甘胺酸離子等，其中，較佳為N-苯甲醯基丙胺酸離子、N-乙醯基苯基丙胺酸離子、N-乙醯甘胺酸離子，特別佳為N-乙醯甘胺酸離子。 　　[0078] 作為具體之離子液體，例如較佳為1-丁基-3-甲基咪唑鎓乳酸酯、四丁基鏻-2-吡咯烷酮-5-羧酸酯、四丁基鏻乙酸鹽、四丁基鏻癸酸鹽、四丁基鏻三氟乙酸鹽、四丁基鏻α-硫辛酸酯、甲酸四丁基鏻鹽、四丁基鏻乳酸酯、酒石酸雙（四丁基鏻）鹽、海馬酸四丁酯鏻鹽、N-甲基海馬酸四丁酯鏻鹽、苯甲醯基-DL-丙胺酸四丁酯鏻鹽、N-乙醯基苯基丙胺酸四丁酯鏻鹽、2,6-二-tert-丁基酚四丁酯鏻鹽、L-天冬胺酸單四丁酯鏻鹽、甘胺酸四丁酯鏻鹽、N-乙醯甘胺酸四丁酯鏻鹽、1-乙基-3-甲基咪唑鎓乳酸酯、1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸鹽、甲酸1-乙基-3-甲基咪唑鎓鹽、海馬酸1-乙基-3-甲基咪唑鎓鹽、N-甲基海馬酸1-乙基-3-甲基咪唑鎓鹽、酒石酸雙（1-乙基-3-甲基咪唑鎓）鹽、N-乙醯甘胺酸1-乙基-3-甲基咪唑鎓鹽，特別佳為四丁基鏻癸酸鹽、N-乙醯甘胺酸四丁基鏻鹽、1-乙基-3-甲基咪唑鎓乙酸鹽、甲酸1-乙基-3-甲基咪唑鎓鹽、海馬酸1-乙基-3-甲基咪唑鎓鹽、N-甲基海馬酸1-乙基-3-甲基咪唑鎓鹽。 　　[0079] 作為上述離子液體之合成法，雖有於由烷基咪唑鎓、烷基吡啶鎓、烷基銨及烷基鋶離子等之陽離子部位、與包含鹵素之陰離子部位所構成之前驅物，使NaBF₄ 、NaPF₆ 、CF₃ SO₃ Na或LiN(SO₂ CF₃ )₂ 等進行反應之陰離子交換法、使胺系物質與酸酯進行反應而導入烷基，並且有機酸殘基成為對陰離子般之酸酯法及將胺類以有機酸中和而得到鹽之中和法等，但並非被限定於此等。藉由陰離子與陽離子與溶劑之中和法，可等量使用陰離子與陽離子，餾除所得之反應液中之溶劑，亦可直接使用，進而倒入有機溶劑（甲醇、甲苯、乙酸乙酯、丙酮等）進行液濃縮亦無妨。 　　[0080] 作為在本發明之硬化劑的酸酐化合物，例如可列舉四苯二甲酸酐酐、甲基四苯二甲酸酐酐、六苯二甲酸酐酐、甲基六苯二甲酸酐酐、甲基納迪克酸酐、十二碳烯基琥珀酸酐等。作為酸酐化合物之具體例，可列舉RIKACID TH、TH-1A、HH、MH、MH-700、MH-700G（皆為新日本理化公司製）等。 　　[0081] 作為在本發明之硬化劑及硬化促進劑的咪唑化合物，例如可列舉1H-咪唑、2-甲基-咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰乙基-2-乙基-4-甲基-咪唑、2-十一烷基咪唑、1-氰乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰乙基-2-十一烷基咪唑鎓偏苯三酸酯（Trimellitate）、2,4-二胺基-6-（2’-十一烷基咪唑基-（1’））-乙基-s-三嗪、2-苯基-4,5-雙（羥基甲基）-咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、2-苯基-咪唑、2-十二烷基-咪唑、2-十七烷基咪唑、1,2-二甲基-咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、2,4-二胺基-6-（2’-甲基咪唑基-（1’）-乙基-s-三嗪、2,4-二胺基-6-（2’-甲基咪唑基-（1’））-乙基-s-三嗪異氰脲酸加成物等。作為咪唑化合物之具體例，可列舉Curezol 2MZ、2P4MZ、2E4MZ、2E4MZ-CN、C11Z、C11Z-CN、C11Z-CNS、C11Z-A、2PHZ、1B2MZ、1B2PZ、2PZ、C17Z、1.2DMZ、2P4MHZ-PW、2MZ-A、2MA-OK（皆為四國化成工業公司製）等。 　　[0082] 作為在本發明之硬化劑及硬化促進劑的3級胺系化合物之具體例，可列舉DBN（1,5-diazabicyclo[4.3.0]non-5-ene）、DBU（1,8-diazabicyclo[5.4.0]undec-7-ene）、DBU之2-乙基己烷酸鹽、DBU之酚鹽、DBU之p-甲苯磺酸鹽、U-CAT SA 102（San-Apro公司製：DBU之辛基酸鹽）、DBU之甲酸鹽等之DBU-有機酸鹽、參（二甲基胺基甲基）酚（TAP）等。 　　[0083] 作為在本發明之硬化劑及硬化促進劑的二甲基脲化合物之具體例，可列舉DCMU（3-（3,4-二氯苯基）-1,1-二甲基脲）、U-CAT3512T（San-Apro公司製）等之芳香族二甲基脲、U-CAT3503N（San-Apro公司製）等之脂肪族二甲基脲等。其中從硬化性的點來看，較佳為使用芳香族二甲基脲。 　　[0084] 作為在本發明之硬化劑及硬化促進劑的胺加成物化合物，例如可列舉藉由於中途停止對環氧樹脂之3級胺的加成反應所得之環氧加成物化合物等。作為胺加成物系化合物之具體例，可列舉Amicure PN-23、Amicure MY-24、Amicure PN-D、Amicure MY-D、Amicure PN-H、Amicure MY-H、Amicure PN-31、Amicure PN-40、Amicure PN-40J（皆為Ajinomoto Fine Techno公司製）等。 　　[0085] 作為在本發明之硬化劑的有機酸二肼化合物之具體例，可列舉Amicure VDH-J、Amicure UDH、Amicure LDH（皆為Ajinomoto Fine Techno公司製）等。 　　[0086] 作為在本發明之硬化劑及硬化促進劑的有機膦化合物，例如可列舉三苯基膦、四苯基鏻四-p-甲苯基硼酸鹽、四苯基鏻四苯基硼酸鹽、三-tert-丁基鏻四苯基硼酸鹽、（4-甲基苯基）三苯基鏻硫氰酸鹽、四苯基鏻硫氰酸鹽、丁基三苯基鏻硫氰酸鹽、三苯基膦三苯基硼烷等。作為有機膦化合物之具體例，可列舉TPP、TPP-MK、TPP-K、TTBuP-K、TPP-SCN、TPP-S（北興化學工業公司製）等。 　　[0087] 作為在本發明之硬化劑的雙氰胺化合物，例如可列舉雙氰胺。作為雙氰胺化合物之具體例，可列舉雙氰胺微粉碎品之DICY7、DICY15（皆為三菱化學公司製）等。 　　[0088] 作為在本發明之硬化劑的1級･2級胺系化合物，例如可列舉脂肪族胺之二乙烯三胺、三乙烯四胺、四乙烯五胺、三甲基六亞甲基二胺、2-甲基五亞甲基二胺、1,3-雙胺基甲基環己烷、二丙烯二胺、二乙基胺基丙基胺、雙（4-胺基環己基）甲烷、降莰烯二胺、1,2-二胺基環己烷等、脂環式胺之N-胺基乙基哌嗪、1,4-雙（3-胺基丙基）哌嗪等、芳香族胺之二胺基二苯基甲烷、m-伸苯基二胺、m-二甲苯二胺、間伸苯基二胺、二胺基二苯基甲烷、二胺基二苯基碸、二乙基甲苯二胺等。作為1級･2級胺系化合物之具體例，可列舉Kayahard A-A（日本化藥公司製：4,4’-二胺基-3,3’-二甲基二苯基甲烷）等。 　　[0089] 在本發明之樹脂組成物，硬化劑的量相對於樹脂組成物的不揮發分全體，較佳為0.1～40質量%，更佳為0.5～38質量份，再更佳為1～35質量份。該量較0.1質量%更少時，有得不到充分之硬化性之虞，該量較40質量%更多時，有損害樹脂組成物之保存安定性之虞。尚，使用離子液體作為硬化劑時，從樹脂組成物之硬化物的水分遮斷性等之點來看，離子液體的量相對於樹脂組成物不揮發分全體，較佳為0.1～20質量%，更佳為0.5～18質量%，再更佳為1～15質量%。 　　[0090] 本發明之樹脂組成物包含硬化促進劑時，該量相對於樹脂組成物的不揮發分全體，較佳為0.05～10質量%，更佳為0.1～8質量%，再更佳為0.5～5質量%。該量未滿0.05質量%時，有硬化變遲緩增長熱硬化時間的傾向，超過10質量%時，變成有降低樹脂組成物之保存安定性的傾向。 　　[0091] 在本發明之熱硬化性樹脂組成物，較佳為組合硬化劑與硬化促進劑使用。作為硬化劑及硬化促進劑的組合，較佳為選自離子液體、酸酐化合物、咪唑化合物、3級胺系化合物、二甲基脲化合物及胺加成物化合物中之2種以上。 　　[0092] ＜（E）熱塑性樹脂＞ 　　從對密封層（即，樹脂組成物之硬化物）之可撓性的賦予、調製密封用薄片時之樹脂組成物清漆的塗佈性（防止皸裂）等的觀點來看，於本發明之樹脂組成物可含有熱塑性樹脂。作為熱塑性樹脂，例如可列舉苯氧基樹脂、聚乙烯基縮醛樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚醯胺醯亞胺樹脂、聚醚碸樹脂、聚碸樹脂、聚酯樹脂、（甲基）丙烯酸系聚合物等。此等之熱塑性樹脂可僅使用1種，亦可併用2種以上。 　　[0093] 從對硬化樹脂組成物所得之密封層之可撓性的賦予、調製密封用薄片時之樹脂組成物清漆的塗佈性（防止皸裂）等的觀點來看，熱塑性樹脂之重量平均分子量較佳為15,000以上，更佳為20,000以上。惟，此重量平均分子量過大時，由於有降低熱塑性樹脂與熱硬化性樹脂（尤其是環氧樹脂）的相溶性等之傾向。因此，此重量平均分子量較佳為1,000,000以下，更佳為800,000以下。 　　[0094] 在本發明之重量平均分子量係以凝膠滲透層析（GPC）法（聚苯乙烯換算）測定。藉由GPC法之重量平均分子量，具體而言，使用島津製作所公司製LC-9A/RID-6A作為測定裝置，使用昭和電工公司製Shodex K-800P/K-804L/K-804L作為管柱，使用氯仿等作為移動等，在管柱溫度40℃測定，可使用標準聚苯乙烯之檢量線算出。 　　[0095] 熱塑性樹脂若樹脂組成物之硬化物的折射率如成為1.48～1.54般之熱塑性樹脂，則並未特別限定。熱硬化性樹脂之折射率低時，可為較上述樹脂組成物之硬化物的折射率更高之樹脂組成物之硬化物的折射率之熱塑性樹脂。熱塑性樹脂的折射率較佳為1.40～1.70，更佳為1.40～1.65。使用複數個熱塑性樹脂時，較佳為熱塑性樹脂之混合物全體的折射率為上述範圍內。 　　[0096] 作為熱塑性樹脂，較佳為與熱硬化性樹脂（尤其是環氧樹脂）的相溶性良好，可有利於作用在樹脂組成物之硬化物的水分遮斷性的提昇之苯氧基樹脂。 　　[0097] 苯氧基樹脂亦與環氧樹脂相同可具有環氧基。苯氧基樹脂之重量平均分子量較佳為10,000～500,000，更佳為20,000～300,000。 　　[0098] 作為適合之苯氧基樹脂，可列舉具有選自雙酚A骨架、雙酚F骨架、雙酚S骨架、雙酚苯乙酮骨架、酚醛清漆骨架、聯苯骨架、茀骨架、二環戊二烯骨架及降莰烯骨架中之1種以上的骨架者。苯氧基樹脂可使用1種或2種以上。 　　[0099] 作為苯氧基樹脂之市售品，例如可列舉YX7200B35（三菱化學公司製：含有聯苯骨架之苯氧基樹脂）、1256（三菱化學公司製：含有雙酚A骨架之苯氧基樹脂）、YX6954BH35（三菱化學公司製：含有雙酚苯乙酮骨架之苯氧基樹脂）等。 　　[0100] 含有本發明之樹脂組成物為熱塑性樹脂時，該量相對於樹脂組成物不揮發分全體，為0.1～60質量%，較佳為3～60質量%，更佳為5～50質量%。 　　[0101] ＜偶合劑＞ 　　本發明之樹脂組成物可含有偶合劑。作為偶合劑，可列舉矽烷偶合劑、鋁酸鹽偶合劑、鈦酸酯偶合劑。作為矽烷偶合劑，例如可列舉3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基（二甲氧基）甲基矽烷及2-（3,4-環氧環己基）乙基三甲氧基矽烷等之環氧系矽烷偶合劑；3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三乙氧基矽烷、3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷及11-巰基十一烷基三甲氧基矽烷等之巰基系矽烷偶合劑；3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-胺基丙基二甲氧基甲基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-甲基胺基丙基三甲氧基矽烷、N-（2-胺基乙基）-3-胺基丙基三甲氧基矽烷及N-（2-胺基乙基）-3-胺基丙基二甲氧基甲基矽烷等之胺基系矽烷偶合劑；3-脲基丙基三乙氧基矽烷等之脲基系矽烷偶合劑；乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷及乙烯基甲基二乙氧基矽烷等之乙烯基系矽烷偶合劑；p-苯乙烯基三甲氧基矽烷等之苯乙烯基系矽烷偶合劑；3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷及3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等之丙烯酸酯系矽烷偶合劑；3-異氰酸酯丙基三甲氧基矽烷等之異氰酸酯系矽烷偶合劑；雙（三乙氧基矽烷基丙基）二硫化物、雙（三乙氧基矽烷基丙基）四硫化物等之硫化物系矽烷偶合劑；苯基三甲氧基矽烷、甲基丙烯醯氧基（Methacryloxy）丙基三甲氧基矽烷、咪唑矽烷、三嗪矽烷等。此等當中，較佳為乙烯基系矽烷偶合劑、環氧系矽烷偶合劑，特佳為環氧系矽烷偶合劑。作為鋁酸鹽偶合劑，例如可列舉烷基乙醯乙酸鹽二異丙酸鋁（例如「PLENACT AL-M」Ajinomoto Fine Techno公司製）。作為鈦酸酯系偶合劑之具體例，可列舉PLENACT TTS、PLENACT 46B、PLENACT 55、PLENACT 41B、PLENACT 38S、PLENACT 138S、PLENACT 238S、PLENACT 338X、PLENACT 44、PLENACT 9SA（皆為Ajinomoto Fine Techno公司製）等。偶合劑可使用1種或2種以上。 　　[0102] 在本發明之樹脂組成物之偶合劑的量相對於樹脂組成物的不揮發分全體，較佳為0～15質量%，更佳為0.5～10質量%。 　　[0103] ＜無機填充材＞ 　　本發明之樹脂組成物中，從樹脂組成物之硬化物的水分遮斷性、調製封裝薄片時之樹脂組成物清漆的塗佈性（防止皸裂）等的觀點來看，於發揮本發明的效果的範圍，可進一步含有半燒成水滑石以外之無機填充材。作為如此之無機填充材，除了上述之未燒成水滑石及燒成水滑石之外，例如可列舉滑石、二氧化矽、氧化鋁、硫酸鋇、黏土、雲母、氫氧化鋁、氫氧化鎂、碳酸鈣、碳酸鎂、氮化硼、硼酸鋁、鈦酸鋇、鈦酸鍶、鈦酸鈣、鈦酸鎂、鈦酸鉍、氧化鈦、氧化鋯、鋯酸鋇、鋯酸鈣、矽酸鹽等。無機填充材可使用1種或2種以上。尚，無機填充材之一次粒子之粒徑較佳為5μm以下，更佳為3μm以下。例如，可使用一次粒子之粒徑為0.001～3μm者，更佳為0.005～2μm者。 　　[0104] 無機填充材的粒子形態並未特別限定，可使用略球狀、直方體狀、板狀、如纖維之直線形狀、分枝之分支形狀。無機填充材較佳為滑石、二氧化矽、沸石、氧化鈦、氧化鋁、氧化鋯、矽酸鹽、雲母、氫氧化鎂、氫氧化鋁等，更佳為滑石、二氧化矽，特佳為滑石。作為二氧化矽，較佳為無定形二氧化矽、熔融二氧化矽、結晶二氧化矽、合成二氧化矽濕式二氧化矽、乾式二氧化矽、膠態二氧化矽（水分散型、有機溶劑分散型、氣相二氧化矽等），從難以沉澱、沉降、與樹脂之複合化容易的觀點來看，特佳為有機溶劑分散型膠態二氧化矽（有機二氧化矽溶膠）。 　　[0105] 無機填充材可使用市售品。作為滑石之例，可列舉日本滑石公司製「FG-15」（平均粒徑1.4μm）、「D-1000」（平均粒徑1.0μm）、「D-600」（平均粒徑0.6μm）等。作為被市售之球狀熔融二氧化矽之例，可列舉Admatechs公司製之真球二氧化矽「Adma fine系列」（「SO-C2；平均粒徑0.5μm」、「SC2500-SQ；平均粒子徑0.5μm、矽烷偶合處理」等）等。作為發煙二氧化矽之例，可列舉日本Aerosil（股）製之「Aerosil系列」（「A-200：一次粒子徑5～40nm」等）等。作為有機溶劑分散型膠態二氧化矽之例，可列舉日產化學工業公司製「MEK-EC-2130Y」（非晶二氧化矽粒徑10～15nm、不揮發分30質量%、MEK溶劑）、日產化學工業公司製「PGM-AC-2140Y」（二氧化矽粒徑10～15nm、不揮發分40質量%、PGM（丙二醇單甲基醚）溶劑）、日產化學工業公司製「MIBK-ST」（二氧化矽粒徑10～15nm、不揮發分30質量%、MIBK（甲基異丁基酮）溶劑）、扶桑化學工業公司製膠體狀二氧化矽溶膠「PL-2L-MEK」（二氧化矽粒徑15～20nm、不揮發分20質量%、MEK（甲基乙基酮）溶劑）等。 　　[0106] 半燒成水滑石以外之無機填充材的量，從樹脂組成物之硬化物的水分遮蔽性等的觀點來看，相對於樹脂組成物之不揮發分全體，較佳為0～30質量%，更佳為0～25質量%。 　　[0107] 為了提昇樹脂組成物之硬化物的水分遮蔽性及透過率等，可於本發明之樹脂組成物摻合二氧化矽。摻合二氧化矽時，該量相對於樹脂組成物之不揮發分全體，較佳為0.1～10質量%。二氧化矽的量過多時，成為有降低密著性的傾向。 　　[0108] 為了提昇樹脂組成物之硬化物的耐濕性及密著性等，可於本發明之樹脂組成物摻合滑石。摻合滑石時，該量相對於樹脂組成物的不揮發分全體，較佳為0.01～30質量%，更佳為0.1～20質量%，再更佳為0.5～10質量%。滑石的量過少時，有難以發揮藉由滑石之耐濕性及密著性提昇的效果的傾向，滑石的量過多時，成為有透明性惡化的傾向。 　　[0109] ＜其他添加劑＞ 　　本發明之樹脂組成物若為發揮本發明的效果的範圍，可進一步含有與上述之成分不同之其他添加劑。作為如此之添加劑，例如可列舉橡膠粒子、矽氧粉末、尼龍粉末、氟樹脂粉末等之有機填充材；Orben、Penton等之增黏劑；矽氧系、氟系、高分子系之消泡劑或整平劑；***化合物、噻唑化合物、三嗪化合物、卟啉化合物等之密著性賦予劑；等。 　　[0110] ＜折射率＞ 　　在本發明，固形樹脂（例如固形環氧樹脂、苯氧基樹脂等）之折射率及樹脂組成物之硬化物的折射率，皆為於25℃之波長594nm的光之折射率，根據棱鏡耦合器法之測定值。詳細而言，可藉由棱鏡耦合器法，藉由測定折射率已知之棱鏡、與在和該棱鏡接觸之試料的界面之臨界角，測定試料之折射率。作為棱鏡耦合器法之測定裝置，例如可使用Metricon公司製棱鏡耦合器（模型2010/M）。測定包含溶劑之溶液狀的固形樹脂或苯氧基樹脂等之折射率時，將於玻璃支持體之上以均勻之膜厚塗佈，在熱循環式烤箱等使足夠溶劑量揮發者用在測定。液狀樹脂（例如液狀環氧樹脂等）之折射率係根據使用於25℃之多波長阿貝折射率計的測定法之測定值。作為多波長阿貝折射率計，例如可使用Atago公司製DR-M2。 　　[0111] ＜硬化物層之平行線透過率＞ 　　在本發明，較佳為厚度為20μm之樹脂組成物的硬化物層於D65光之平行線透過率為80～100%。如此之硬化物層在目視可認定為透明。 　　[0112] 本發明之樹脂組成物藉由適當採用上述之較佳的條件，可輕易地形成平行線透過率優異之樹脂組成物的硬化物（密封層）。厚度為20μm之樹脂組成物的硬化物層（密封層）於D65光之平行線透過率較佳為80～100%，更佳為85～100%。硬化物於D65光之平行線透過率如後述之實施例所記載的方式進行，形成於玻璃板之間挾持樹脂組成物之硬化物的層合體，藉由將空氣作為參考算出。尚，上述之於D65光之平行線透過率的值，雖為厚度為20μm之樹脂組成物的硬化物層之測定值，但硬化物層的厚度一般為3～200μm。 　　[0113] ＜樹脂組成物之製造方法＞ 　　硬化物之折射率為1.48～1.54之本發明之樹脂組成物，可藉由使用具有與前述折射率為相同程度折射率之成分，或摻合更低折射率之樹脂與高折射率之樹脂而將樹脂全體之折射率調整在上述範圍，而製得。可藉由將如此之成分及視必要之有機溶劑等使用混練輥或回轉混合機等進行混合，製造本發明之樹脂組成物。 　　[0114] ＜用途＞ 　　本發明之樹脂組成物及後述之密封用薄片，例如係被使用在半導體、太陽能電池、高亮度LED、LCD、EL元件等之電子零件，較佳為有機EL元件、太陽能電池等之光學半導體的密封。本發明之樹脂組成物及密封用薄片，尤其是適合被使用在有機EL元件的密封。具體而言，為了適用在有機EL元件之發光部的上部及/或周圍（側部），且將有機EL元件之發光部從外部保護，可使用本發明之樹脂組成物及密封用薄片。 　　[0115] 可藉由將本發明之樹脂組成物接塗佈在密封對象物，硬化其塗膜，來形成密封層。又，可藉由於支持體上製作形成本發明之樹脂組成物的層之密封用薄片，將密封用薄片層壓在密封對象物的必要地點，將樹脂組成物層轉印在被覆對象物，進行硬化，來形成密封層。 　　[0116] ＜密封用薄片＞ 　　本發明之樹脂組成物的層形成在支持體上而成之密封用薄片，可藉由本發明領域具有通常知識者所周知之方法，例如調製樹脂組成物溶解在有機溶劑之樹脂組成物清漆，將該清漆塗佈在支持體上，進而藉由加熱、或熱風吹附等乾燥所塗佈之該清漆，來形成樹脂組成物層而製得。 　　[0117] 作為密封用薄片所使用之支持體，可列舉聚乙烯、聚丙烯、聚氯化乙烯基等之聚烯烴、環烯烴聚合物、聚對苯二甲酸乙二酯（以下有時稱為「PET」）、聚萘二甲酸乙二酯等之聚酯、聚碳酸酯、聚醯亞胺等之塑膠薄膜。作為塑膠薄膜，尤其是以PET較佳。又支持體可為鋁箔、不銹鋼箔、銅箔等之金屬箔。支持體除了消光處理、電暈處理之外，亦可實施脫模處理。作為脫模處理，例如可列舉藉由矽氧樹脂系脫模劑、醇酸樹脂系脫模劑、氟樹脂系脫模劑等之脫模劑的脫模處理。 　　[0118] 為了提昇密封用薄片之防濕性，可將具有阻隔層之塑膠薄膜作為支持體使用。作為此阻隔層，例如可列舉氮化矽等之氮化物、氧化鋁等之氧化物、不銹鋼箔、鋁箔之金屬箔等。作為塑膠薄膜，可列舉上述之塑膠薄膜。具有阻隔層之塑膠薄膜可使用市售品。又，可為複合層壓金屬箔與塑膠薄膜之薄膜。例如作為附鋁箔之聚對苯二甲酸乙二酯薄膜之市售品，可列舉東海東洋鋁業銷售公司製「附PET之AL1N30」、福田金屬公司製「附PET之AL3025」、PANAC公司製「Alpet」等。 　　[0119] 支持體中，可實施藉由矽氧樹脂系脫模劑、醇酸樹脂系脫模劑、氟樹脂系脫模劑等之脫模處理、消光處理、電暈處理等。在本發明，支持體具有脫模層時，該脫模層亦可看作支持體的一部分。支持體的厚度雖並未特別限定，但從操作性等的觀點來看，較佳為20～200μm，更佳為20～125μm。 　　[0120] 作為有機溶劑，例如可列舉丙酮、甲基乙基酮（以下亦簡稱為「MEK」）、環己酮等之酮類、乙酸乙酯、乙酸丁酯、溶纖劑乙酸鹽、丙二醇單甲基醚乙酸鹽、卡必醇乙酸鹽等之乙酸酯類、溶纖劑、丁基卡必醇等之卡必醇類、甲苯、二甲苯等之芳香族烴類、二甲基甲醯胺、二甲基乙醯醯胺、N-甲基吡咯烷酮等。有機溶劑可單獨使用任一種，亦可組合2種以上使用。 　　[0121] 乾燥條件雖並未特別限制，但通常適合於50～100℃左右為3～15分鐘左右。 　　[0122] 乾燥後之樹脂組成物層的厚度通常為3μm～200μm，較佳為5μm～100μm，再更佳為5μm～50μm的範圍。 　　[0123] 樹脂組成物層可用保護薄膜保護。藉由以保護薄膜保護，可防止對樹脂組成物層表面之塵埃等之附著或傷痕。保護薄膜較佳為使用與支持體相同之塑膠薄膜。又，保護薄膜除了消光處理、電暈處理之外，亦可實施脫模處理。保護薄膜的厚度雖並未特別限制，但通常為1～150μm，較佳為10～100μm的範圍。 　　[0124] 密封用薄片若於支持體使用具有防濕性，且透過率高之支持體，可藉由將密封用薄片層壓在密封對象物之必要地點，直接硬化樹脂組成物層形成密封層，形成具備高耐濕性之密封構造。作為具有如此之防濕性，且透過率高之支持體，可列舉於表面蒸鍍氧化矽（二氧化矽）、氮化矽、SiCN、非晶矽等之無機物之塑膠薄膜等。作為塑膠薄膜，例如可列舉聚乙烯、聚丙烯、聚氯化乙烯基等之聚烯烴、聚對苯二甲酸乙二酯、聚萘二甲酸乙二酯等之聚酯、聚碳酸酯、聚醯亞胺等。作為塑膠薄膜，尤其是以PET較佳。作為被市售之具有防濕性的塑膠薄膜之例，可列舉TECHBARRIER HX、AX、LX、L系列（三菱樹脂公司製）或進而提高防濕效果之X-BARRIER（三菱樹脂公司製）等。作為支持體，可使用具有2層以上之複層構造者。 　　[0125] ＜有機EL裝置＞ 　　以本發明之樹脂組成物的硬化物製造密封有機EL元件之有機EL裝置等時，適合使用上述密封用薄片進行密封。亦即，密封用薄片係樹脂組成物層以保護薄膜保護時，將此剝離後，將密封用薄片該樹脂組成物層直接與密封對象物（例如有機EL元件形成基板上之有機EL元件等）接觸的方式進行層壓。層壓之方法可為批量式亦可為以輥之連續式。層壓後，剝離支持體，進行後述之樹脂組成物層的熱硬化作業。密封用薄片之支持體為具有防濕性之支持體時，層壓密封用薄片後，未剝離支持體直接進行後述之樹脂組成物層的熱硬化作業。 　　[0126] 樹脂組成物層之硬化通常藉由熱硬化進行。作為該手段，例如可列舉藉由熱風循環式烤箱、紅外線加熱器、熱槍、高頻感應加熱裝置、加熱工具之壓著的加熱等。從可將硬化之樹脂組成物層（密封層）以充分滿足之接著強度接著在密封對象物的觀點來看，硬化溫度較佳為50℃以上，更佳為55℃以上，硬化時間較佳為10分鐘以上，更佳為20分鐘以上。 ［實施例］ 　　[0127] 以下，雖將本發明藉由實施例具體說明，但本發明並非被限定於此等之實施例者。尚，在以下之記載，除非另有說明，透過率以外之濃度、吸水率等之單位即「%」及摻合量之單位即「份」分別係意指「質量%」及「質量份」。尚，作為水滑石，全部使用市售之水滑石。 　　[0128] ＜合成例1＞離子液體硬化劑之合成 　　將離子液體硬化劑之N-乙醯甘胺酸四丁基鏻鹽在以下之順序合成。對於41.4%之四丁基鏻氫氧化物水溶液（北興化學工業公司製）20.0g，在0℃加入N-乙醯甘胺酸（東京化成工業公司製）3.54g攪拌10分鐘。攪拌後，使用蒸發器以40～50mmHg的壓力在60～80℃2小時，在90℃5小時濃縮反應溶液。將所得之濃縮物在室溫溶解在乙酸乙酯（純正化學公司製）14.2ml來調製溶液，將所得之溶液使用蒸發器以40～50mmHg的壓力，在70～90℃濃縮3小時，而得到作為油狀化合物之N-乙醯甘胺酸四丁基鏻鹽11.7g（純度：96.9%）。 　　[0129] ＜實施例1＞ 　　混練液狀氫化雙酚A型環氧樹脂（三菱化學公司製「YX8000」、環氧當量：約205）60份、與市售之水滑石A（半燒成水滑石、BET比表面積：13m² /g、平均粒子徑：400nm）40份後，在3輥磨機進行分散，而得到混合物。於將硬化促進劑（San-Apro公司製「U-CAT3512T」）1.5份溶解在苯氧基樹脂溶液（三菱化學公司製「YX7200B35」、溶劑：MEK、不揮發分：35%）114.3份（樹脂40份）之混合物，摻合先已調製之混合物、與離子液體硬化劑（N-乙醯甘胺酸四丁基鏻鹽）3份，以高速回轉混合機進行均勻分散，而得到樹脂組成物清漆。 　　[0130] 其次，將樹脂組成物清漆於支持體（以矽氧系脫模劑處理之聚對苯二甲酸乙二酯薄膜、厚度38μm、以下簡稱為「脫模PET薄膜」）上，以乾燥後之樹脂組成物層的厚度成為20μm的方式在模塗機進行均勻塗佈，以80℃乾燥5分鐘後，於樹脂組成物層的表面載上脫模PET薄膜作為保護薄膜，而得到密封用薄片。 　　[0131] ＜實施例2＞ 　　除了取代水滑石A改使用市售之水滑石B（半燒成水滑石、BET比表面積：15m² /g、平均粒子徑：400nm）之外，其他與實施例1同樣進行，製造樹脂組成物清漆，而得到密封用薄片。 　　[0132] ＜實施例3＞ 　　除了取代苯氧基樹脂溶液（114.3份） 改使用固形氫化雙酚A型環氧樹脂（三菱化學公司製「YX8040」、環氧當量：約1000）之溶液（溶劑：MEK、不揮發分：40%）100份（樹脂40份）之外，其他與實施例2同樣進行，製造樹脂組成物清漆，與實施例1同樣進行，而得到密封用薄片。 　　[0133] ＜實施例4＞ 　　除了取代硬化促進劑（San-Apro公司製「U-CAT3512T」）1.5份改使用咪唑硬化劑（四國化成公司製「1B2MZ」）2份之外，其他與實施例2同樣進行，製造樹脂組成物清漆，與實施例1同樣進行，而得到密封用薄片。 　　[0134] ＜實施例5＞ 　　混練液狀氫化雙酚A型環氧樹脂（三菱化學公司製「YX8000」、環氧當量：約205）30份、與酸酐硬化劑（新日本理化公司製「MH-700」）30份、市售之水滑石B（BET比表面積：13m² /g、平均粒子徑：400nm）40份後，在3輥磨機進行分散，而得到混合物。於固形氫化雙酚A型環氧樹脂（三菱化學公司製「YX8040」、環氧當量：約1000）之溶液（溶劑：MEK、不揮發分：40%）100份（樹脂40份）中，將藉由先已調製之3輥磨機分散之混合物、與DBU-辛基酸鹽硬化促進劑（San-Apro公司製「U-CAT SA102」）2份以高速回轉混合機進行均勻分散，而得到樹脂組成物清漆。 　　除了使用所得之樹脂組成物清漆之外，其他與實施例1同樣進行，而得到密封用薄片。 　　[0135] ＜實施例6＞ 　　除了將苯氧基樹脂溶液（三菱化學公司製「YX7200B35」、溶劑：MEK、不揮發分：35%）的使用量改為57.2份（樹脂20份），進而使用固形氫化雙酚A型環氧樹脂（三菱化學公司製「YX8040」）之溶液（溶劑：MEK、不揮發分：40%）50份（樹脂20份）之外，其他與實施例2同樣進行，製造樹脂組成物清漆，與實施例1同樣進行，而得到密封用薄片。 　　[0136] ＜實施例7＞ 　　除了將苯氧基樹脂溶液（三菱化學公司製「YX7200B35」、溶劑：MEK、不揮發分：35%）的使用量改為85.7份（樹脂30份），進而使用液狀雙酚A型環氧樹脂及液狀雙酚F型環氧樹脂之混合物（新日鐵化學工業公司製「ZX-1059」、環氧當量：約165）10份之外，其他與實施例2同樣進行，製造樹脂組成物清漆，與實施例1同樣進行，而得到密封用薄片。 　　[0137] ＜比較例1＞ 　　除了取代液狀氫化雙酚A型環氧樹脂改使用液狀雙酚A型環氧樹脂及液狀雙酚F型環氧樹脂之混合物（新日鐵化學工業公司製「ZX-1059」）60份之外，其他與實施例2同樣進行，製造樹脂組成物清漆，與實施例1同樣進行，而得到密封用薄片。 　　[0138] ＜比較例2＞ 　　除了取代水滑石A改使用市售之水滑石C（燒成水滑石、平均粒子徑：400nm）40份之外，其他與實施例1同樣進行，製造樹脂組成物清漆，而得到密封用薄片。 　　[0139] ＜比較例3＞ 　　除了取代水滑石A改使用市售之水滑石D（未燒成水滑石、平均粒子徑：400nm）40份之外，其他與實施例1同樣進行，製造樹脂組成物清漆，而得到密封用薄片。 　　[0140] ＜水滑石之吸水率＞ 　　將各水滑石在天秤量取1.5g，測定初期質量。大氣壓下於設定在60℃、90%RH（相對濕度）之小型環境試驗器（Espec公司製 SH-222）靜置200小時，測定吸濕後之質量，使用上述式（i）求得飽和吸水率。將結果示於表1。 　　[0141] ＜水滑石之熱重量減少率＞ 　　使用日立高科技公司製TG/DTA EXSTAR6300，進行各水滑石之熱重量分析。於鋁製之樣品盤秤量10mg之水滑石，以未覆蓋之開放的狀態，於氮流量200mL/分鐘的環境下，從30℃至550℃以昇溫速度10℃/分鐘昇溫。使用上述式（ii），求得在280℃及380℃之熱重量減少率。將結果示於表1。 　　[0142] ＜粉末X光繞射＞ 　　粉末X光繞射之測定係藉由粉末X光繞射裝置（PANalytical公司製,Empyrean），以對陰極CuKα（1.5405Å）、電壓：45V、電流：40mA、取樣寬度：0.0260˚、掃描速度：0.0657˚/s、測定繞射角範圍（2θ）：5.0131～79.9711˚的條件進行。峰值搜尋係利用繞射裝置附屬之軟體的峰值搜尋功能，以「最小顯著度：0.50、最小峰值晶片：0.01˚、最大峰值晶片：1.00˚、峰值基底寬度：2.00˚、方法：2次微分之最小值」的條件進行。檢出於2θ為8～18˚的範圍內出現之***的二個峰值，或藉由二個峰值之合成而具有肩部之峰值，測定低角側所出現之峰值或肩部之繞射強度（=低角側繞射強度）、與高角側所出現之峰值或肩部之繞射強度（=高角側繞射強度），算出相對強度比（=低角側繞射強度/高角側繞射強度）。將結果示於表1。 [0143]

[0144] 由飽和吸水率、熱重量減少率及粉末X光繞射的結果，水滑石A、水滑石B、水滑石E及水滑石F為「半燒成水滑石」，水滑石C為「燒成水滑石」，水滑石D為「未燒成水滑石」。 　　[0145] ＜樹脂組成物之硬化物的折射率＞ 　　將於實施例及比較例製得之密封用薄片切成長度70mm及寬度25mm，從經切斷之密封用薄片剝離保護薄膜（脫模PET薄膜），將該密封用薄片於玻璃板（長度76mm、寬度26mm及厚度1.2mm之顯微鏡載玻片、松浪玻璃工業公司製白載玻片S1112 緣磨No.2）使用批式真空層壓機（Nichigo-Morton公司製、V-160）層壓。層壓條件為溫度80℃、減壓時間30秒之後，在壓力0.3MPa加壓30秒。然後，剝離密封用薄片之支持體（脫模PET薄膜），以熱循環式烤箱130℃熱硬化60分鐘，而得到樹脂組成物之硬化物層與玻璃的層合體即評估用樣品。 　　[0146] 使用Metricon公司製棱鏡耦合器（模型2010/M），使用波長594nm之雷射光，進行折射率測定。由空氣壓傳動 式偶合頭於裝置內之棱鏡，與前述評估用樣品之硬化物層的表面接觸，設置評估用樣品。邊照射雷射邊使棱鏡與樣品的角度變更，進行全反射，光檢出器所導入之雷射光在被稱為模式角度之值，從空氣相對樣品內部進行傳播，到達檢出器之雷射光的光強度最初急遽下降，確認進行光傳搬模式之位置（dip），藉此決定折射率。將結果示於表2。 　　[0147] ＜樹脂組成物之硬化物的平行線透過率＞ 　　將於實施例及比較例製得之密封用薄片切成長度70mm及寬度25mm，從經切斷之密封用薄片剝離保護薄膜（脫模PET薄膜），將該密封用薄片於玻璃板（長度76mm、寬度26mm及厚度1.2mm之顯微鏡載玻片、松浪玻璃工業公司製白載玻片S1112 緣磨No.2）使用批式真空層壓機（Nichigo-Morton公司製、V-160）層壓。層壓條件為溫度80℃、減壓時間30秒之後，在壓力0.3MPa加壓30秒。然後，剝離密封用薄片之支持體（脫模PET薄膜），於經曝露之樹脂組成物層上，進而與上述相同層壓玻璃板，製作層合體。將所得之層合體以熱循環式烤箱130℃加熱60分鐘，於玻璃板之間得到具有樹脂組成物之硬化物的層合體（評估用樣品、硬化物之厚度：20μm）。 　　[0148] 使用Suga試驗機公司製霧度計 HZ-V3（鹵素燈），將空氣作為參考，在D65光測定評估用樣品之平行線透過率Tp（%），用以下之基準評估。將結果示於表2。 　　（平行線透過率之基準） 　　佳（○）：85%以上 　　可（△）：未滿85%、80%以上 　　不佳（×）：未滿80% 　　[0149] ＜發光面積減少開始時間＞ 　　除了使用鋁箔/PET複合薄膜「附PET之AL1N30」（鋁箔：30μm、PET：25μm、：東海東洋鋁業銷售公司製）作為支持體之外，其他與各實施例及比較例同樣進行，而得到具有與各實施例及比較例相同之樹脂組成物層之密封用薄片。 　　[0150] 將無鹼玻璃50mm×50mm平方以經煮沸之異丙醇洗淨5分鐘，在150℃乾燥30分鐘以上。使用該玻璃，使用將來自端部之距離定為3mm之遮罩，蒸鍍鈣膜（純度99.8%）（厚度300nm）。於手套盒內，將蒸鍍鈣膜之無鹼玻璃、與具有和各實施例及比較例相同之樹脂組成物層之密封用薄片以熱層壓機（Fujipura公司製 Rami Packer DAiSY A4（LPD2325））貼合，來調製層合體。將所得之層合體以溫度130℃加熱60分鐘，硬化樹脂組成物層，而得到評估用樣品。 　　[0151] 鈣與水接觸成為氧化鈣時變成透明。因此，對評估用樣品之水分侵入，可藉由測定從評估用樣品之端部至鈣膜為止的距離（mm）進行評估。因此，將包含鈣膜之評估用樣品作為包含有機EL元件之有機EL裝置的模型使用。 　　[0152] 首先，將從評估用樣品之端部至鈣膜為止的距離藉由三豐公司製 Measuring Microscope MF-U測定，將此值定為X2。 　　[0153] 其次，於設定在溫度85℃及濕度85%RH之恆溫恆濕槽投入評估用樣品。對恆溫恆濕槽之投入後之從評估用樣品之端部至鈣膜為止的密封距離X1（mm），以較對恆溫恆濕槽之投入前之從評估用樣品之端部至鈣膜為止的密封距離X2（mm）增加0.1mm的時間，將評估用樣品從恆溫恆濕槽取出，將該時間作為減少開始時間t（時間）。 　　[0154] 根據以下之菲克（Fick）的擴散式，算出定數K。 　　X1=K√t （式中，X1為對恆溫恆濕槽之投入後之從評估用樣品之端部至鈣膜為止的密封距離（mm），t為成為X1=X2+0.1之減少開始時間（時間），X2為對恆溫恆濕槽之投入前之從評估用樣品之端部至鈣膜為止的密封距離（mm））。 　　[0155] 使用所得之K，將X1成為5mm之值的時間作為發光面積減少開始時間算出，以下述基準評估。水分遮斷性越高越能遲緩水分之侵入速度，此發光面積減少開始時間增長。將結果示於表2。尚，表2所記載之單位之「h」係意指「小時」。 　　（發光面積減少開始時間之基準） 　　佳（○）：300小時以上 　　可（△）：未滿300小時、200小時以上 　　不佳（×）：未滿200小時 　　[0156] 於表2，除了於實施例及比較例所得之硬化物的折射率等之結果之外，亦記載使用之成分的種類及量。 　　[0157]

［產業上之可利用性］ 　　[0158] 根據本發明之密封用樹脂組成物，可形成水分遮斷性及透明性雙方優異之密封層。因此，本發明之密封用樹脂組成物及密封用薄片可適合使用在有機EL元件等之對水分較弱之元件的密封。 　　[0159] 本案係以日本申請之日本特願2016-196395號作為基礎，其內容全部包含在本案說明書。

Claims (20)

1. 一種密封用樹脂組成物，其係包含(A)熱硬化性樹脂、(B)半燒成水滑石及(C)硬化劑之樹脂組成物，其特徵為樹脂組成物之硬化物的折射率為1.48~1.54，以及(A)熱硬化性樹脂係包含折射率為1.48~1.54之熱硬化性樹脂。
2. 如請求項1之樹脂組成物，其中，(A)熱硬化性樹脂係包含含有芳香環之環氧樹脂。
3. 一種密封用樹脂組成物，其係包含(A)熱硬化性樹脂、(B)半燒成水滑石及(C)硬化劑之樹脂組成物，其特徵為樹脂組成物之硬化物的折射率為1.48~1.54，以及(A)熱硬化性樹脂係包含折射率為1.48~1.54之環氧樹脂(a1)及含有芳香環之環氧樹脂(a2)。
4. 如請求項3之樹脂組成物，其中，折射率為1.48~1.54之環氧樹脂(a1)係選自氫化環氧樹脂、含有氟之環氧樹脂、鏈狀脂肪族型環氧樹脂、環狀脂肪族型環氧樹脂及烷基酚型環氧樹脂中之1種以上。
5. 如請求項3或4之樹脂組成物，其中，含有芳香環之環氧樹脂(a2)係選自雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹 脂、酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯芳烷基型環氧樹脂、茀型環氧樹脂及含有氟之芳香族型環氧樹脂中之1種以上。
6. 如請求項1~4中任一項之樹脂組成物，其中，(A)熱硬化性樹脂的量相對於樹脂組成物之不揮發分全體為10~95質量%。
7. 如請求項1~4中任一項之樹脂組成物，其中，(B)半燒成水滑石的量相對於樹脂組成物之不揮發分全體為5~60質量%。
8. 如請求項1~4中任一項之樹脂組成物，其中，(C)硬化劑係選自離子液體、酸酐化合物、咪唑化合物、3級胺系化合物及二甲基脲化合物中之1種以上。
9. 如請求項1~4中任一項之樹脂組成物，其中，(C)硬化劑的量相對於樹脂組成物之不揮發分全體為0.1~40質量%。
10. 如請求項1~4中任一項之樹脂組成物，其係進一步包含(D)硬化促進劑。
11. 如請求項10之樹脂組成物，其中，(D)硬化促進劑係選自咪唑化合物、3級胺系化合物、二甲基脲化合物及 胺加成物化合物中之1種以上。
12. 如請求項10之樹脂組成物，其中，(D)硬化促進劑的量相對於樹脂組成物之不揮發分全體為0.05~10質量%。
13. 如請求項1~4中任一項之樹脂組成物，其係進一步包含(E)熱塑性樹脂。
14. 如請求項13之樹脂組成物，其中，(E)熱塑性樹脂為苯氧基樹脂。
15. 如請求項13之樹脂組成物，其中，(E)熱塑性樹脂的量相對於樹脂組成物之不揮發分全體為0.1~60質量%。
16. 如請求項1~4中任一項之樹脂組成物，其係有機EL元件之密封用。
17. 如請求項1~4中任一項之樹脂組成物，其中，於厚度為20μm之樹脂組成物的硬化物層之D65光的平行線透過率為80~100%。
18. 一種密封用薄片，其係如請求項1~17中任一項之樹脂組成物的層形成於支持體上而成。
19. 如請求項18之密封用薄片，其係有機EL元件之密封用。
20. 一種有機EL裝置，其係以如請求項1~17中任一項之樹脂組成物的硬化物密封有機EL元件。