JP7318462B2 - 封止用樹脂組成物 - Google Patents

Description

本発明は封止用樹脂組成物に関し、特に有機ＥＬ（Electroluminescence）デバイスや太陽電池等の電子デバイスの封止に好適な封止用樹脂組成物に関する。

電子デバイス、特に有機ＥＬ（Electroluminescence）デバイスや太陽電池等の水分に弱い電子デバイスを、水分等を含む外気から保護するため、吸湿性フィラーを含む樹脂組成物を用いて電子デバイスを封止する方法が知られている（特許文献１）。

国際公開２０１７／０５７７０８号パンフレット

高い耐透湿性を有する封止用樹脂組成物を得る観点から、樹脂組成物中の吸湿性フィラーの含有量を増加させることが望ましいが、吸湿性フィラーの含有量を増大させると、樹脂組成物の接着性や透明性が低下するという問題が生じる。従って、本発明の目的は、耐透湿性に優れ、かつ接着性および透明性にも優れた封止用樹脂組成物を提供することを目的とする。

本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、ポリオレフィン系樹脂を含む樹脂組成物において、吸湿性フィラーを高い含有量で配合した場合でも、粘着付与剤と特定の金属錯体を配合した場合において、耐透湿性に加え、接着性と透明性にも優れた樹脂組成物となり得ることを見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明は以下の特徴を有する。
［１］（Ａ）ポリオレフィン系樹脂；
（Ｂ）吸湿性フィラー；
（Ｃ）金属錯体；および
（Ｄ）粘着付与剤
を含む封止用樹脂組成物であって、封止用樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対する（Ｂ）吸湿性フィラーの含有量が４５質量％超であり、（Ｃ）金属錯体が、２つの配位原子がともに酸素原子である二座配位子および配位原子が酸素原子である単座配位子が中心金属に結合した金属錯体である、封止用樹脂組成物。
［２］（Ｂ）吸湿性フィラーが半焼成ハイドロタルサイトである、［１］に記載の封止用樹脂組成物。
［３］（Ｃ）金属錯体の中心金属がアルミニウムまたはチタンである、［１］または［２］に記載の封止用樹脂組成物。
［４］（Ｃ）金属錯体が、一般式（１）：

（式中、
Ｍは周期表の第２周期から第６周期の金属を表し、
Ｒ_１およびＲ_３はそれぞれ独立に、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアルコキシ基、置換基を有していてもよいアリール基、または置換基を有していてもよいアラルキル基を表し、
Ｒ_２は水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアルコキシ基、置換基を有していてもよいアルコキシカルボニル基、置換基を有していてもよいアリール基、または置換基を有していてもよいアラルキル基を表し、
Ｘは配位原子が酸素原子である単座配位子を表し、
［ ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の実線は共有結合を表し、
［ ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の破線は配位結合を表し、並びに
ｍは３または４の整数であり、ｎは１～３の整数であり、およびｍ＞ｎである。）
で表される金属錯体である、［１］～［４］のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
［５］式（１）中のＭがアルミニウムまたはチタンである、［４］に記載の封止用樹脂組成物。
［６］（Ａ）ポリオレフィン系樹脂が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂、および／または、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む、［１］～［５］のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
［７］（Ａ）ポリオレフィン系樹脂が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む、［１］～［５］のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
［８］（Ａ）ポリオレフィン系樹脂が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂の反応物を含む、［１］～［５］のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
［９］樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対する（Ｃ）金属錯体の含有量が０．１～５質量％である、［１］～［８］のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
［１０］樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対する（Ｄ）粘着付与剤の含有量が５～４０質量％である、［１］～［９］のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
［１１］電子デバイスの封止用である、［１］～［１０］のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
［１２］電子デバイスが有機ＥＬデバイスまたは太陽電池である、［１１］に記載の封止用樹脂組成物。
［１３］支持体と、該支持体上に形成された、［１］～［１２］のいずれか１項に記載の樹脂組成物の層とを含む、封止用シート。
［１４］［１］～［１０］のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物で封止されている、電子デバイス。
［１５］電子デバイスが有機ＥＬデバイスまたは太陽電池である、［１４］に記載の電子デバイス。

本発明によれば、耐透湿性に加え、接着性および透明性にも優れた封止用樹脂組成物を実現することができる。

［封止用樹脂組成物］
本発明の封止用樹脂組成物（以下、単に「樹脂組成物」とも略称する。）は、必須成分として、（Ａ）ポリオレフィン系樹脂、（Ｂ）吸湿性フィラー、（Ｃ）金属錯体、および（Ｄ）粘着付与剤を含有する。

＜（Ａ）ポリオレフィン系樹脂＞
本発明の封止用樹脂組成物は、ポリオレフィン系樹脂（以下、「（Ａ）成分」ともいう。）を含む。ポリオレフィン系樹脂はオレフィン由来の骨格を有するものであれば特に制限なく使用することができる。なお、オレフィンは、１個のオレフィン性炭素－炭素二重結合を有するモノオレフィンおよび／または２個のオレフィン性炭素－炭素二重結合を有するジオレフィンが好ましい。モノオレフィンとしては、好ましくは、エチレン、プロピレン、１－ブテン、イソブチレン（イソブテン）、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン等のα－オレフィンが挙げられ、ジオレフィンとしては、好ましくは、１，３－ブタジエン、イソプレン、１，３－ペンタジエン、２，３－ジメチルブタジエン等が挙げられる。モノオレフィンおよびジオレフィンはそれぞれ１種であっても２種以上であってよい。かかるポリオレフィン系樹脂は、１種のみを使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

ポリオレフィン系樹脂は、ホモポリマー、ランダム共重合体、またはブロック共重合体のいずれであってもよい。また、共重合体は、（ｉ）２種以上のモノオレフィンの共重合体、（ｉｉ）モノオレフィンとジオレフィンとの共重合体、または（ｉｉｉ）モノオレフィンと不飽和カルボン酸エステル（例えば、メチルメタクリレート等）や芳香族ビニル（例えば、スチレン等）等のオレフィン以外のエチレン性不飽和化合物（ジエン系モノマーを除く）との共重合体等が挙げられる。

ポリオレフィン系樹脂は、ポリブテン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂が好ましい。ここで、「ポリブテン系樹脂」とは、ポリマーを構成する全オレフィンモノマー単位のうちの主単位（最大含有量単位）がブテン由来である樹脂を指し、「ポリプロピレン系樹脂」とは、ポリマーを構成する全オレフィンモノマー単位のうちの主単位（最大含有量単位）がプロピレン由来である樹脂を指す。

なお、ポリブテン系樹脂が共重合体の場合、ブテン以外のモノマーとしては、例えば、スチレン、エチレン、プロピレン、イソプレン等が挙げられる。ポリプロピレン系樹脂が共重合体の場合、プロピレン以外のモノマーとしては、例えば、エチレン、ブテン、イソプレン等が挙げられる。

ポリオレフィン系樹脂は、封止用樹脂組成物の耐透湿性等をより向上させる観点から、酸無水物基（即ち、カルボニルオキシカルボニル基（－ＣＯ－Ｏ－ＣＯ－））を有するポリオレフィン系樹脂、および／または、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含むことができる。酸無水物基としては、例えば、無水コハク酸に由来する基、無水マレイン酸に由来する基、無水グルタル酸に由来する基等が挙げられる。酸無水物基は１種または２種以上を有することができる。酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂は、例えば、酸無水物基を有する不飽和化合物で、ポリオレフィン系樹脂をラジカル反応条件下にてグラフト変性することで得られる。また、酸無水物基を有する不飽和化合物を、オレフィンとともにラジカル共重合するようにしてもよい。同様に、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂は、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基を有する不飽和化合物で、ポリオレフィン系樹脂をラジカル反応条件下にてグラフト変性することで得られる。また、エポキシ基を有する不飽和化合物を、オレフィンとともにラジカル共重合するようにしてもよい。

酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂としては、酸無水物基を有するポリブテン系樹脂、酸無水物基を有するポリプロピレン系樹脂が好ましい。また、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂としては、エポキシ基を有するポリブテン系樹脂、エポキシ基を有するポリプロピレン系樹脂が好ましい。

酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂において、樹脂中の酸無水物基の濃度は、０．０５～１０ｍｍｏｌ／ｇが好ましく、０．１～５ｍｍｏｌ／ｇがより好ましい。酸無水物基の濃度はＪＩＳ Ｋ ２５０１の記載に従い、樹脂１ｇ中に存在する酸を中和するのに必要な水酸化カリウムのｍｇ数として定義される酸価の値より得られる。

エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂において、樹脂中のエポキシ基の濃度は、０．０５～１０ｍｍｏｌ／ｇが好ましく、０．１～５ｍｍｏｌ／ｇがより好ましい。エポキシ基濃度はＪＩＳ Ｋ ７２３６－１９９５に基づいて得られるエポキシ当量から求められる。

（Ａ）成分は、封止用樹脂組成物の耐透湿性等をより一層向上させる観点から、ポリオレフィン系樹脂が酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む態様であることが好ましい。

このような（Ａ）成分は、加熱により酸無水物基とエポキシ基が反応して架橋構造を形成し得る。このように（Ａ）成分が酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂の反応物を含む場合、本発明の樹脂組成物は耐透湿性等がより一層向上した封止層を形成し得る。なお、架橋構造の形成は樹脂組成物による封止後（すなわち、封止層の形成後）に行うこともできるが、例えば有機ＥＬデバイス等、封止対象のデバイスが熱に弱い素子を含むものである場合、例えば封止用シートの製造時に、基材上に形成した樹脂組成物層に架橋構造を形成しておくのが望ましい。

（Ａ）成分が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む態様の場合、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂と酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂との反応における量比は、適切な架橋構造が形成できれば特に限定されないが、エポキシ基と酸無水物基とのモル比（エポキシ基：酸無水物基）で、好ましくは１００：１０～１００：４００、より好ましくは１００：２５～１００：３５０、特に好ましくは１００：４０～１００：３００である。

（Ａ）成分の数平均分子量は、特に限定はされないが、封止用樹脂組成物をフィルム状に加工する際のワニスの良好な塗工性と樹脂組成物における他の成分との良好な相溶性をもたらすという観点から、１，０００，０００以下が好ましく、７５０，０００以下がより好ましく、５００，０００以下がより一層好ましく、４００，０００以下がさらに好ましい。一方、封止用樹脂組成物のワニスの塗工時のハジキを防止し、形成される封止用樹脂組成物層の耐透湿性と機械強度を向上させるという観点から、２,０００以上が好ましく、１０，０００以上がより好ましく、３０,０００以上がさら一層好ましく、５０,０００以上が特に好ましい。なお、数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法（ポリスチレン換算）で測定される。ＧＰＣ法による数平均分子量は、測定装置として社島津製作所製ＬＣ－９Ａ／ＲＩＤ－６Ａを、カラムとして昭和電工社製Ｓｈｏｄｅｘ Ｋ－８００Ｐ／Ｋ－８０４Ｌ／Ｋ－８０４Ｌを、移動相としてトルエン等を用いて、カラム温度４０℃にて測定し、標準ポリスチレンの検量線を用いて算出することができる。

以下、（Ａ）成分の具体例を説明する。
ポリプロピレン系樹脂の具体例として、例えば、星光ＰＭＣ社製「Ｔ－ＹＰ３４１」（グリシジルメタクリレート変性プロピレン－ブテンランダム共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：２９質量％、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：１５５，０００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ－ＹＰ２７９」（無水マレイン酸変性プロピレン－ブテンランダム共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：３６質量％、酸無水物基濃度：０．４６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：３５，０００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ－ＹＰ２７６」（グリシジルメタクリレート変性プロピレン－ブテンランダム共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：３６質量％、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：５７，０００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ－ＹＰ３１２」（無水マレイン酸変性プロピレン－ブテンランダム共共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：２９質量％、酸無水物基濃度：０．４６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：６０，９００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ－ＹＰ３１３」（グリシジルメタクリレート変性プロピレン－ブテンランダム共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：２９質量％、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：１５５，０００）等が挙げられる。

ポリブテン系樹脂の具体例として、例えば、ＨＶ－１９００（ＪＸエネルギー社製）：ポリブテン（数平均分子量：２，９００）、ＨＶ－３００Ｍ（東邦化学工業株式会社製）：無水マレイン酸変性液状ポリブテン（酸無水物基濃度：０．７７ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：２，１００）、ＢＡＳＦ社製「オパノールＢ１００」（ポリイソブチレン、粘度平均分子量：１，１１０，０００）、ＢＡＳＦ社製「Ｎ５０ＳＦ」（ポリイソブチレン、粘度平均分子量：４００，０００）等が挙げられる。

本発明の封止用樹脂組成物中の（Ａ）成分の含有量は特に制限はないが、封止用樹脂組成物としての接着性や封止層の形状保持性等の観点、またフィルム加工時の塗工性や取り扱い性（タック抑制）の観点から、該含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対し、５０質量％以下が好ましく、４５質量％以下がより好ましく、３５質量％以下がさらに好ましい。また、該含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対し、１０質量％以上が好ましく、１５質量％以上がより好ましく、２０質量％以上がさらに好ましい。

また、（Ａ）成分が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂および／またはエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む態様の場合、（Ａ）成分全体当たりの酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂および／またはエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂の量は、好ましくは５～９０質量％、より好ましくは１０～８０質量％、さらに好ましくは１５～７０質量％である。

＜（Ｂ）吸湿性フィラー＞
本発明の封止用樹脂組成物は、吸湿性フィラー（以下、「（Ｂ）成分」ともいう）を含む。

（Ｂ）吸湿性フィラーは、水分を吸収する能力を有するフィラーであれば特に限定はされないが、好ましくは金属酸化物、金属水酸化物等が挙げられる。具体的には、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム、酸化アルミニウム、酸化バリウム、焼成ハイドロタルサイト、焼成ドロマイト等の金属酸化物、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化ストロンチウム、水酸化アルミニウム、水酸化バリウム、半焼成ハイドロタルサイト等の金属水酸化物等が挙げられる。中でも、吸湿性の点から、半焼成ハイドロタルサイト、焼成ハイドロタルサイトが好ましく、透明性の観点から半焼成ハイドロタルサイトが好ましい。

以下、吸湿性フィラーとして好ましい焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトについて説明する。ハイドロタルサイトは、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイト、および焼成ハイドロタルサイトに分類することができ、特に樹脂組成物の透明性や耐透湿性の観点から半焼成ハイドロタルサイトが好ましい。未焼成ハイドロタルサイトは、例えば、天然ハイドロタルサイト（Ｍｇ_６Ａｌ_２（ＯＨ）_１６ＣＯ_３・４Ｈ_２Ｏ）に代表されるような層状の結晶構造を有する金属水酸化物であり、例えば、基本骨格となる層［Ｍｇ_１－ＸＡｌ_Ｘ（ＯＨ）_２］^Ｘ＋と中間層［（ＣＯ_３）_Ｘ／２・ｍＨ_２Ｏ］^Ｘ－からなる。本発明における未焼成ハイドロタルサイトは、合成ハイドロタルサイト等のハイドロタルサイト様化合物を含む概念である。ハイドロタルサイト様化合物としては、例えば、下記式（Ｉ）および下記式（ＩＩ）で表されるものが挙げられる。

［Ｍ^２＋ _１－ｘＭ^３＋ _ｘ（ＯＨ）_２］^ｘ＋・［（Ａ^ｎ－）_ｘ／ｎ・ｍＨ_２Ｏ］^ｘ－ （Ｉ）
（式中、Ｍ^２＋はＭｇ^２＋、Ｚｎ^２＋などの２価の金属イオンを表し、Ｍ^３＋はＡｌ^３＋、Ｆｅ^３＋などの３価の金属イオンを表し、Ａ^ｎ－はＣＯ_３ ^２－、Ｃｌ^－、ＮＯ_３ ^－などのｎ価のアニオンを表し、０＜ｘ＜１であり、０≦ｍ＜１であり、ｎは正の数である。）
式（Ｉ）中、Ｍ^２＋は、好ましくはＭｇ^２＋であり、Ｍ^３＋は、好ましくはＡｌ^３＋であり、Ａ^ｎ－は、好ましくはＣＯ_３ ^２－である。

Ｍ^２＋ _ｘＡｌ_２（ＯＨ）_{２ｘ＋６－ｎｚ}（Ａ^ｎ－）_ｚ・ｍＨ_２Ｏ （ＩＩ）
（式中、Ｍ^２＋はＭｇ^２＋、Ｚｎ^２＋などの２価の金属イオンを表し、Ａ^ｎ－はＣＯ_３ ^２－、Ｃｌ^－、ＮＯ_３ ^－などのｎ価のアニオンを表し、ｘは２以上の正の数であり、ｚは２以下の正の数であり、ｍは正の数であり、ｎは正の数である。）
式（ＩＩ）中、Ｍ^２＋は、好ましくはＭｇ^２＋であり、Ａ^ｎ－は、好ましくはＣＯ_３ ^２－である。

半焼成ハイドロタルサイトは、未焼成ハイドロタルサイトを焼成して得られる、層間水の量が減少または消失した層状の結晶構造を有する金属水酸化物をいう。「層間水」とは、組成式を用いて説明すれば、上述した未焼成の天然ハイドロタルサイトおよびハイドロタルサイト様化合物の組成式に記載の「Ｈ_２Ｏ」を指す。

一方、焼成ハイドロタルサイトは、未焼成ハイドロタルサイトまたは半焼成ハイドロタルサイトを焼成して得られ、層間水だけでなく、水酸基も縮合脱水によって消失した、アモルファス構造を有する金属酸化物をいう。

未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトは、飽和吸水率により区別することができる。半焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、１重量％以上２０重量％未満である。一方、未焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、１重量％未満であり、焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、２０重量％以上である。

上記の「飽和吸水率」は、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトまたは焼成ハイドロタルサイトを天秤にて１．５ｇ量り取り、初期質量を測定した後、大気圧下、６０℃、９０％ＲＨ（相対湿度）に設定した小型環境試験器（エスペック社製ＳＨ－２２２）に２００時間静置した場合の、初期質量に対する質量増加率を言い、下記式（ｉ）：
飽和吸水率（質量％）＝１００×（吸湿後の質量－初期質量）／初期質量 （ｉ）
で求めることができる。

半焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、好ましくは３質量％以上２０質量％未満、より好ましくは５質量％以上２０質量％未満である。

また、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトは、熱重量分析で測定される熱重量減少率により区別することができる。半焼成ハイドロタルサイトの２８０℃における熱重量減少率は１５質量％未満であり、かつその３８０℃における熱重量減少率は１２質量％以上である。一方、未焼成ハイドロタルサイトの２８０℃における熱重量減少率は、１５質量％以上であり、焼成ハイドロタルサイトの３８０℃における熱重量減少率は、１２質量％未満である。

熱重量分析は、日立ハイテクサイエンス社製ＴＧ／ＤＴＡ ＥＸＳＴＡＲ６３００を用いて、アルミニウム製のサンプルパンにハイドロタルサイトを５ｍｇ秤量し、蓋をせずオープンの状態で、窒素流量２００ｍＬ／分の雰囲気下、３０℃から５５０℃まで昇温速度１０℃／分の条件で行うことができる。熱重量減少率は、下記式（ｉｉ）：
熱重量減少率（質量％）
＝１００×（加熱前の質量－所定温度に達した時の質量）／加熱前の質量 （ｉｉ）
で求めることができる。

また、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトは、粉末Ｘ線回折で測定されるピークおよび相対強度比により区別することができる。半焼成ハイドロタルサイトは、粉末Ｘ線回折により２θが８～１８°付近に二つにスプリットしたピーク、または二つのピークの合成によりショルダーを有するピークを示し、低角側に現れるピークまたはショルダーの回折強度（＝低角側回折強度）と、高角側に現れるピークまたはショルダーの回折強度（＝高角側回折強度）の相対強度比（低角側回折強度／高角側回折強度）は、０．００１～１，０００である。一方、未焼成ハイドロタルサイトは８～１８°付近で一つのピークしか有しないか、または低角側に現れるピークまたはショルダーと高角側に現れるピークまたはショルダーの回折強度の相対強度比が前述の範囲外となる。焼成ハイドロタルサイトは８°～１８°の領域に特徴的ピークを有さず、４３°に特徴的なピークを有する。粉末Ｘ線回折測定は、粉末Ｘ線回折装置（ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社製、Ｅｍｐｙｒｅａｎ）により、対陰極ＣｕＫα（１．５４０５Å）、電圧：４５Ｖ、電流：４０ｍＡ、サンプリング幅：０．０２６０°、走査速度：０．０６５７°／ｓ、測定回折角範囲（２θ）：５．０１３１～７９．９７１１°の条件で行った。ピークサーチは、回折装置付属のソフトウエアのピークサーチ機能を利用し、「最小有意度：０．５０、最小ピークチップ：０．０１°、最大ピークチップ：１．００°、ピークベース幅：２．００°、方法：２次微分の最小値」の条件で行うことができる。

未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトの具体例としては、以下のものが挙げられる。
・ＤＨＴ－４Ｃ（協和化学工業社製）：半焼成ハイドロタルサイト（平均粒子径：４００ｎｍ、ＢＥＴ比表面積：１５ｍ^２/ｇ）
・ＤＨＴ－４Ａ－２（協和化学工業社製）：半焼成ハイドロタルサイト（平均粒子径：４００ｎｍ、ＢＥＴ比表面積：１３ｍ^２/ｇ）
・ＫＷ－２２００（協和化学工業社製）：焼成ハイドロタルサイト（平均粒子径：４００ｎｍ、ＢＥＴ比表面積：１４６ｍ^２／ｇ）
・ＤＨＴ－４Ａ（協和化学工業社製）：未焼成ハイドロタルサイト（平均粒子径：４００ｎｍ、ＢＥＴ比表面積：１０ｍ^２/ｇ）

吸湿性フィラーの平均粒径は、特に限定されるものではないが、封止対象物への影響や耐透湿性の観点から、２５μｍ以下が好ましく、１５μｍ以下がより好ましく、１０μｍ以下がさらに好ましく、５μｍ以下が特に好ましく、１μｍ以下が最も好ましい。一方、吸湿性フィラーの分散性や樹脂組成物の粘度の観点から、該平均粒径は、０．００１μｍ以上が好ましく、０．０１μｍ以上がより好ましく、０．１μｍ以上がさらに好ましい。

吸湿性フィラーの平均粒径はミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的にはレーザー回折式粒度分布測定装置により、吸湿性フィラーの粒度分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、吸湿性フィラーを超音波により水中に分散させたものを好ましく使用することができる。レーザー回折式粒度分布測定装置としては、堀場製作所社製ＬＡ－５００等を使用することができる。

なお吸湿性フィラーのうち、ハイドロタルサイトの平均粒径は、１～１，０００ｎｍが好ましく、１０～８００ｎｍがより好ましい。ハイドロタルサイトの平均粒子径は、レーザー回折散乱式粒度分布測定（ＪＩＳ Ｚ ８８２５）により粒度分布を体積基準で作成したときの該粒度分布のメディアン径である。

また吸湿性フィラーのうち、ハイドロタルサイトのＢＥＴ比表面積は、１～２５０ｍ^２／ｇが好ましく、５～２００ｍ^２／ｇがより好ましい。ハイドロタルサイトのＢＥＴ比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ Ｍｏｄｅｌ １２１０ マウンテック社製）を用いて試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて算出することができる。

（Ｂ）成分は、表面処理剤で表面処理したものを用いることができる。表面処理に使用する表面処理剤としては、例えば、高級脂肪酸、アルキルシラン類、シランカップリング剤等を使用することができ、なかでも、高級脂肪酸、アルキルシラン類が好適である。表面処理剤は、１種または２種以上を使用できる。

高級脂肪酸としては、例えば、ステアリン酸、モンタン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸などの炭素数１８以上の高級脂肪酸が挙げられ、中でも、ステアリン酸が好ましい。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。アルキルシラン類としては、メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、ｎ－オクタデシルジメチル（３－（トリメトキシシリル）プロピル）アンモニウムクロライド等が挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。シランカップリング剤としては、例えば、３－グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、３－グリシジルオキシプロピル（ジメトキシ）メチルシランおよび２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどのエポキシ系シランカップリング剤；３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３－メルカプトプロピルメチルジメトキシシランおよび１１－メルカプトウンデシルトリメトキシシランなどのメルカプト系シランカップリング剤；３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルジメトキシメチルシラン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－メチルアミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルジメトキシメチルシランなどのアミノ系シランカップリング剤；３－ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのウレイド系シランカップリング剤、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランおよびビニルメチルジエトキシシランなどのビニル系シランカップリング剤；ｐ－スチリルトリメトキシシランなどのスチリル系シランカップリング剤；３－アクリルオキシプロピルトリメトキシシランおよび３－メタクリルオキシプロピルトリメトキシシランなどのアクリレート系シランカップリング剤；３－イソシアネートプロピルトリメトキシシランなどのイソシアネート系シランカップリング剤、ビス（トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドなどのスルフィド系シランカップリング剤；フェニルトリメトキシシラン、メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、イミダゾールシラン、トリアジンシラン等を挙げることができる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。

（Ｂ）成分の表面処理は、例えば、未処理の（Ｂ）成分を混合機で常温にて攪拌させながら、表面処理剤を添加噴霧して５～６０分間攪拌することによって行なうことができる。混合機としては、公知の混合機を使用することができ、例えば、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、バブルコーンブレンダー等のブレンダー、ヘンシェルミキサーおよびコンクリートミキサー等のミキサー、ボールミル、カッターミル等が挙げられる。また、ボールミルなどで吸湿材を粉砕する際に、前記の高級脂肪酸、アルキルシラン類またはシランカップリング剤を混合し、表面処理する方法も可能である。表面処理剤の処理量は（Ｂ）成分の種類または表面処理剤の種類等によっても異なるが、（Ｂ）成分１００質量部に対して１～１０質量部が好ましい。

樹脂組成物中の（Ｂ）成分の含有量は、耐透湿性の観点から、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、４５質量％超である。該含有量は、好ましくは４６質量％以上であり、より好ましくは４８質量％以上であり、さらに好ましくは５０質量％以上である。該含有量の上限は、本発明の効果が発揮されれば特に限定されないが、樹脂組成物の接着性、透明性の観点から、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは８０質量％以下であり、より好ましくは７５質量％以下であり、さらに好ましくは７０質量％以下である。

＜（Ｃ）金属錯体＞
本発明の樹脂組成物は、金属錯体（以下、「（Ｃ）成分」ともいう）を含む。本発明における（Ｃ）金属錯体としては、２つの配位原子がともに酸素原子である二座配位子および配位原子が酸素原子である単座配位子が中心金属に結合した金属錯体を使用する。

本発明において、金属錯体とは、金属原子またはイオンに他の原子、分子、イオンが結合した化学種のことである。また、配位子とは、金属原子またはイオンに結合している分子またはイオンを指す。また、当該結合に直接かかわっている原子を配位原子といい、配位原子が２つの配位子を二座配位子、配位原子が１つの配位子を単座配位子という。

（Ｃ）成分は、２つの配位原子がともに酸素原子である二座配位子（以下、「酸素・二座配位子」とも略称する）および配位原子が酸素原子である単座配位子（以下、「酸素・単座配位子」とも略称する）が中心金属に結合した構造の金属錯体であれば、特に制限されず、該構造を満たす、公知の金属錯体を使用することができる。中でも、中心金属が周期表の第２周期から第６周期の金属である金属錯体が好ましく、より好ましくは中心金属が第３周期から第５周期の金属である金属錯体であり、さらに好ましくは中心金属がＡｌ、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｉｎ、またはＳｎである金属錯体であり、さらに好ましくは中心金属がＡｌ、Ｔｉ、またはＺｒである金属錯体である。樹脂組成物の透明性の観点から、特に中心金属がＡｌ（アルミニウム）またはＴｉ（チタン）である金属錯体が好ましい。（Ｃ）成分は１種または２種以上を使用することができる。

酸素・二座配位子としては、例えば、下記式（ａ）で表される化合物が挙げられる。

式（ａ）中、Ｒ_１、Ｒ_２、Ｒ_３は後掲の式（１）中のそれらと同義である。

式（ａ）で表される化合物は中心金属に配位する前の酸素・二座配位子を表す。なお、本発明においては、中心金属に配位した状態の酸素・二座配位子と中心金属に配位する前の酸素・二座配位子とを、特に区別せずに「酸素・二座配位子」と称することがある。当該式（ａ）で表される化合物の具体例は、後掲の式（１）で表される金属錯体における酸素・二座配位子の具体例と同義である。

酸素・単座配位子としては、例えば、アルコキシドアニオン（ＲＯ^－）、カルボキシレートアニオン（ＲＣＯＯ^－）等が挙げられる。酸素・単座配位子の具体例も、後掲の式（１）で表される金属錯体における酸素・単座配位子の具体例と同義である。なお、本発明においては、中心金属に配位した状態の酸素・単座配位子、中心金属に配位する前の酸素・単座配位子（アルコール（ＲＯＨ）、カルボン酸（ＲＣＯＯＨ））を特に区別せずに、「酸素・単座配位子」と称することがある。

また、（Ｃ）成分の金属錯体において、酸素・二座配位子の数は１以上であり、好ましくは１以上３以下であり、より好ましくは２である。酸素・二座配位子の数が複数の場合、それらは同一の配位子であっても、異なる配位子であってもよいが、同一の配位子が好ましい。また、酸素・単座配位子の数は１以上であり、好ましくは１以上３以下であり、より好ましくは２または３である。酸素・単座配位子が複数の場合、それらは同一の配位子であっても、異なる配位子であってもよいが、同一の配位子が好ましい。

（Ｃ）成分は、下記一般式（１）で表される金属錯体（以下、式（１）の金属錯体ともいう）がより好ましい。

式（１）において、
Ｍは金属錯体の中心金属であり、周期表の第２周期から第６周期の金属を表す。好ましくは第３周期から第５周期の金属であり、より好ましくはＡｌ、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｉｎ、またはＳｎであり、さらに好ましくはＡｌ、Ｔｉ、またはＺｒであり、特に好ましくはＡｌ（アルミニウム）またはＴｉ（チタン）である。
Ｒ_１およびＲ_３はそれぞれ独立に、水素原子、アルキル基、アルコキシ基、アリール基、またはアラルキル基を表す。
Ｒ_２は水素原子、アルキル基、アルコキシ基、アルコキシカルボニル基、アリール基、またはアラルキル基を表す。
Ｘは酸素・単座配位子を表す。

［ ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の実線は共有結合を表し、［ ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の破線は配位結合を表す。

ｍは３または４の整数であり、ｎは１～３の整数であり、ｍ＞ｎである。

Ｒ_１、Ｒ_２、およびＲ_３におけるアルキル基は、直鎖状または分枝鎖状のいずれでもよい。アルキル基の炭素数は、好ましくは１～２０、さらに好ましくは１～１０、特に好ましくは１～６である。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、１－エチルプロピル基、ヘキシル基、イソヘキシル基、１，１－ジメチルブチル基、２，２－ジメチルブチル基、３，３－ジメチルブチル基、２－エチルブチル基等が挙げられる。アルキル基は置換基を有していてもよい。その置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。

上記のハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。上記の置換基を有していてもよいアミノ基としては、例えば、アミノ基、モノ－またはジ－アルキルアミノ基（例、メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、エチルアミノ基、ジエチルアミノ基、プロピルアミノ基、ジブチルアミノ基）、モノ－またはジ－シクロアルキルアミノ基（例、シクロプロピルアミノ基、シクロヘキシルアミノ基）、モノ－またはジ－アリールアミノ基（例、フェニルアミノ基）、モノ－またはジ－アラルキルアミノ基（例、ベンジルアミノ基、ジベンジルアミノ基）、複素環アミノ基（例、ピリジルアミノ基）等が挙げられる。

Ｒ_１、Ｒ_２、およびＲ_３におけるアルコキシ基は、好ましくは炭素数が１～６のアルコキシ基であり、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ブトキシ基、イソブトキシ基、ｓｅｃ－ブトキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基等が挙げられる。アルコキシ基は置換基を有していてもよい。その置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。ハロゲン原子の具体例、置換基を有していてもよいアミノ基の具体例は、前述と同様である。

Ｒ_１、Ｒ_２、およびＲ_３におけるアリール基の炭素数は、好ましくは６～１８、より好ましくは６～１４である。アリール基としては、例えば、フェニル基、１－ナフチル基、２－ナフチル基、１－アントリル基、２－アントリル基、９－アントリル基等が挙げられる。アリール基は置換基を有していてもよい。その置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアルケニル基、置換基を有していてもよいアルキニル基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。

上記のアルケニル基は直鎖状または分枝鎖状のいずれでもよい。アルケニル基の炭素数は、好ましくは２～１０、より好ましくは２～６である。例えば、エテニル基（即ち、ビニル基）、１－プロペニル基、２－プロペニル基、２－メチル－１－プロペニル基、１－ブテニル基、２－ブテニル基、３－ブテニル基、３－メチル－２－ブテニル基、１－ペンテニル基、２－ペンテニル基、３－ペンテニル基、４－ペンテニル基、４－メチル－３－ペンテニル基、１－ヘキセニル基、３－ヘキセニル基、５－ヘキセニル基等が挙げられる。アルケニル基が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。ハロゲン原子の具体例、置換基を有していてもよいアミノ基の具体例は、前述と同様である。

上記のアルキニル基は、直鎖状または分枝鎖状のいずれでもよい。アルキニル基の炭素数は、好ましくは２～１０、より好ましくは２～６である。例えば、エチニル基、１－プロピニル基、２－プロピニル基、１－ブチニル基、２－ブチニル基、３－ブチニル基、１－ペンチニル基、２－ペンチニル基、３－ペンチニル基、４－ペンチニル基、１－ヘキシニル基、２－ヘキシニル基、３－ヘキシニル基、４－ヘキシニル基、５－ヘキシニル基、４－メチル－２－ペンチニル基等が挙げられる。アルキニル基が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。ハロゲン原子の具体例、置換基を有していてもよいアミノ基の具体例は、前述と同様である。

Ｒ_１、Ｒ_２、およびＲ_３におけるアラルキル基の炭素数は、好ましくは７～１６である。例えば、ベンジル基、フェネチル基、ナフチルメチル基、フェニルプロピル基等が挙げられる。アラルキル基は置換基を有していてもよい。その置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。ハロゲン原子の具体例、置換基を有していてもよいアミノ基の具体例は、前述と同様である。

Ｒ_２におけるアルコキシカルボニル基は、好ましくはアルコキシの炭素数が１～６のアルコキシカルボニル基であり、例えば、メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基、プロポキシカルボニル基、イソプロポキシカルボニル基、ブトキシカルボニル基、イソブトキシカルボニル基、ｓｅｃ－ブトキシカルボニル基、ｔｅｒｔ－ブトキシカルボニル基、ペンチルオキシカルボニル基、ヘキシルオキシカルボニル基等が挙げられる。アルコキシカルボニル基は置換基を有していてもよい。その置換基としては、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、置換基を有していてもよいアミノ基等が挙げられる。ハロゲン原子の具体例は、前述のアルキル基の置換基であるハロゲン原子のそれと同様であり、置換基を有していてもよいアミノ基の具体例は、前述のアルキル基の置換基である置換基を有していてもよいアミノ基のそれと同様である。

式中、Ｘで表される酸素・単座配位子は、通常、ブレンステッド酸の共役塩基であり、例えば、アルコキシドアニオン（ＲＯ^－）、カルボキシレートアニオン（ＲＣＯＯ^－）等が挙げられる。

アルコキシドアニオン（ＲＯ^－）において、有機基Ｒは脂肪族基または芳香族基のいずれでもよい。また、脂肪族基は飽和脂肪族基または不飽和脂肪族基のいずれでもよい。有機基Ｒの炭素数は、好ましくは１～２０、さらに好ましくは１～１０、特に好ましくは１～６である。アルコキシドアニオン（ＲＯ^－）としては、例えば、メトキシド、エトキシド、プロポキシド、イソプロポキシド、ブトキシド、イソブトキシド、ｓｅｃ－ブトキシド、ｔｅｒｔ－ブトキシド、ペンチルオキシド、ヘキシルオキシド等が挙げられる。

カルボキシレートアニオン（ＲＣＯＯ^－）において、有機基Ｒは脂肪族基または芳香族基のいずれでもよい。また、脂肪族基は飽和脂肪族基または不飽和脂肪族基のいずれでもよい。有機基Ｒの炭素数は、好ましくは１～２０、さらに好ましくは１～１０、特に好ましくは１～６である。カルボキシレートアニオン（ＲＣＯＯ^－）としては、例えば、酢酸、プロピオン酸、安息香酸等のカルボン酸に対応するカルボキシレートアニオン等が挙げられる。

式中の［ ］内が酸素・二座配位子を表す。酸素・二座配位子の具体例としては、アセチルアセトン、３－メチル－２，４－ペンタンジオン、アセチルアセトアルデヒド、２，４－ヘキサンジオン、２，４－ヘプタンジオン、５－メチル－２，４－ヘキサンジオン、５，５－ジメチル－２，４－ヘキサンジオン、ベンゾイルアセトン、ベンゾイルアセトフェノン、サリチルアルデヒド、１，１，１－トリフルオロアセチルアセトン、１，１，１，５，５，５－ヘキサフルオロアセチルアセトン、３－メトキシ－２，４－ペンタンジオン、３－シアノ－２，４－ペンタンジオン、３－ニトロ－２，４－ペンタンジオン、３－クロロ－２，４－ペンタンジオン、アセト酢酸、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、アセト酢酸プロピル、サリチル酸、サリチル酸メチル、マロン酸、マロン酸ジメチル、マロン酸ジエチル等が挙げられる。中心金属に配位した状態では、酸素・二座配位子は、それからプロトンを一つまたはそれ以上取り去った構造となる。

式（１）の金属錯体の具体例としては以下のものが挙げられる。中心金属ＭがＡｌ（アルミニウム）の金属錯体として、例えば、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミニウム９－オクタデシニルアセト－アセテートジイソプロポキシド）、アルミニウムエチルアセトアセテートジイソプロピレート、アルミニウムエチルアセトアセテートジｎ－ブチレート、アルミニウムプロピルアセトアセテートジイソプロピレート、アルミニウムｎ－ブチルアセトアセテートジイソプロピレート等が挙げられる。

また、中心金属ＭがＴｉ（チタン）の金属錯体として、例えば、チタンアリルアセトアセテートトリイソプロポキサイド、チタンジ－ｎ－ブトキサイド（ビス－２，４－ペンタンジオネート）、チタンジイソプロポキサイドビス（テトラメチルヘプタンジオネート）、チタンジイソプロポキサイドビス（エチルアセトアセテート）、チタンメチルフェノキサイド、チタンオキシドビス（ペンタンジオネート）等が挙げられる。

また、中心金属ＭがＺｒ（ジルコニウム）の金属錯体として、例えば、ジルコニウムアリルアセトアセテートトリイソプロポキサイド、ジルコニウムジ－ｎ－ブトキシド（ビス－２，４－ペンタンジオネート）、ジルコニウムジイソプロポキシド（ビス－２，４－ペンタンジオネート）、ジルコニウムジイソプロポキシドビス（テトラメチルヘプタンジオネート）、ジルコニウムジイソプロポキシドビス（エチルアセトアセテート）、ジルコニウムブトキシド（アセチルアセテート）（ビスエチルアセトアセテート）、ジルコニウムトリブトキシモノアセチルアセトネート等が挙げられる。

樹脂組成物中の（Ｃ）成分の含有量は特に限定はされないが、樹脂組成物の接着性や透明性の観点から、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対し、０．１質量％以上が好ましく、０．３質量％以上がより好ましい。また（Ｃ）成分由来のアウトガスによる封止対象への影響を抑制し易くする観点から、該含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対し、５質量％以下が好ましく、３質量％以下がより好ましい。

本発明の１つの実施態様において、本発明の樹脂組成物中の（Ｃ）成分の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは０．１～５質量％であり、より好ましくは０．３～３質量％である。

本発明の（Ｃ）成分とは異なる金属錯体、例えば、酸素・二座配位子が中心金属に結合した金属錯体であっても、その中心金属に酸素・単座配位子が結合していない金属錯体や、酸素・単座配位子が中心金属に結合した金属錯体であっても、その中心金属に酸素・二座配位子が結合していない金属錯体を配合しても、目的の優れた接着性、透明性および耐透湿性を兼ね備えた樹脂組成物を実現することができない。その理由は必ずしも明らかではないが、本発明の（Ｃ）成分である酸素・二座配位子および酸素・単座配位子が中心金属に結合した構造を有する金属錯体は、加水分解されやすい酸素・単座配位子を有するため、（Ｂ）成分である吸湿性フィラーの表面を修飾しやすく、（Ｂ）成分を樹脂組成物中に十分に分散させることができ、さらに、樹脂組成物が封止対象に貼合すると、酸素・二座配位子が、封止対象の表面に存在するガラス、プラスチック、無機膜等の表面の官能基とキレート交換して強固な結合を生じ、（Ｂ）成分を高い含有量で配合した場合でも、耐透湿性に加え、接着性および透明性にも優れた樹脂組成物になると推測される。

＜（Ｄ）粘着付与剤＞
本発明の封止用樹脂組成物は、粘着付与剤（以下、「（Ｄ）成分」とも略称する）」を含む。

粘着付与剤は、特に限定されず、テルペン系樹脂、テルペンフェノール系樹脂、ロジン系樹脂、水素添加テルペン系樹脂、芳香族変性テルペン系樹脂等、クマロン樹脂、インデン樹脂、石油樹脂（脂肪族系石油樹脂、水添脂環式石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族芳香族共重合系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、ジシクロペンタジエン（以下、「ＤＣＰＤ」とも略称する）系石油樹脂、水添ジシクロペンタジエン系石油樹脂等）等が挙げられるが、接着性および透明性の観点から、ジシクロペンタジエン系石油樹脂、水添ジシクロペンタジエン系石油樹脂がより好ましく、水添ジシクロペンタジエン系石油樹脂が特に好ましい。

樹脂組成物中の（Ｄ）成分の含有量は特に限定はされないが、樹脂組成物の接着性等の観点から、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対し、５質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、１５質量％以上がさらに好ましい。また高温領域における接着安定性等の観点から、該含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対し、４０質量％以下が好ましく、３０質量％以下がより好ましく、２５質量％以下がさらに好ましい。

本発明の１つの実施態様において、本発明の樹脂組成物中の（Ｄ）成分の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは５～４０質量％であり、より好ましくは１０～３０質量％であり、さらに好ましくは１５～２５質量％である。

＜（Ｅ）添加剤＞
本発明の効果を損なわない範囲内で、本発明の樹脂組成物には、鉱物油系軟化剤、植物油系軟化剤、サブファクチス、脂肪酸、脂肪酸塩、合成有機化合物、合成オイル等の軟化剤；硬化剤；ゴム粒子、シリコーンパウダー、ナイロンパウダー、フッ素樹脂パウダー等の有機充填剤；シリコーン系、フッ素系、高分子系等の消泡剤またはレベリング剤；トリアゾール化合物、チアゾール化合物、トリアジン化合物、ポルフィリン化合物等の密着性付与剤；オルベン、ベントン等の増粘剤；酸化防止剤；熱安定剤；光安定剤等の添加剤を配合することができる。また、吸湿性フィラー以外の無機フィラーを配合してもよい。このような無機フィラーとしては、例えば、シリカ、マイカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム等が挙げられる。

＜（Ｆ）硬化剤および／または硬化促進剤＞
本発明の樹脂組成物は、例えばエポキシ基を有するポリイソブチレン系樹脂等を含む等の場合において、硬化剤および／または硬化促進剤を含んでいてもよい。硬化剤および／または硬化促進剤は、１種のみを使用してもよく、２種以上を併用してもよい。硬化剤としては、例えばイミダゾール化合物、３級・４級アミン系化合物、ジメチルウレア化合物、有機ホスフィン化合物、１級・２級アミン系化合物等挙げられる。硬化促進剤としては、例えば、イミダゾール化合物、３級・４級アミン系化合物、ジメチルウレア化合物、有機ホスフィン化合物等が挙げられる。

本発明における硬化剤および／または硬化促進剤としてのイミダゾール化合物としては、例えば、１Ｈ－イミダゾール、２－メチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４－ジアミノ－６－（２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’））－エチル－ｓ－トリアジン、２－フェニル－４，５－ビス（ヒドロキシメチル）イミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－ドデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２，４－ジアミノ－６－（２’－メチルイミダゾリル－（１’）－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－（２’－メチルイミダゾリル－（１’））－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物等が挙げられる。イミダゾール化合物の具体例としては、キュアゾール２ＭＺ、２Ｐ４ＭＺ、２Ｅ４ＭＺ、２Ｅ４ＭＺ－ＣＮ、Ｃ１１Ｚ、Ｃ１１Ｚ－ＣＮ、Ｃ１１Ｚ－ＣＮＳ、Ｃ１１Ｚ－Ａ、２ＰＨＺ、１Ｂ２ＭＺ、１Ｂ２ＰＺ、２ＰＺ、Ｃ１７Ｚ、１．２ＤＭＺ、２Ｐ４ＭＨＺ－ＰＷ、２ＭＺ－Ａ、２ＭＡ－ＯＫ（いずれも四国化成工業社製）等が挙げられる。

本発明における硬化剤および／または硬化促進剤としての３級・４級アミン系硬化剤としては、特に制限はないが、テトラメチルアンモニウムブロマイド、テトラブチルアンモニウムブロマイド等の４級アンモニウム塩；ＤＢＵ（１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７）、ＤＢＮ（１，５－ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン－５）、ＤＢＵ－フェノール塩、ＤＢＵ－オクチル酸塩、ＤＢＵ－ｐ－トルエンスルホン酸塩、ＤＢＵ－ギ酸塩、ＤＢＵ－フェノールノボラック樹脂塩等のジアザビシクロ化合物；ベンジルジメチルアミン、２－（ジメチルアミノメチル）フェノール、２，４，６－トリス（ジアミノメチル）フェノール（ＴＡＰ）等の３級アミンおよびそれらの塩、芳香族ジメチルウレア、脂肪族ジメチルウレア等のジメチルウレア化合物；等が挙げられる。

本発明における硬化剤としての１級・２級アミン系化合物としては、例えば、脂肪族アミンであるジエチレントリアミン、トリエチレンテトラアミン、テトラエチレンペンタミン、トリメチルヘキサメチレンジアミン、２－メチルペンタメチレンジアミン、１，３－ビスアミノメチルシクロヘキサン、ジプロピレンジアミン、ジエチルアミノプロピルアミン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、ノルボルネンジアミン、１，２－ジアミノシクロヘキサン等、脂環式アミンであるＮ－アミノエチルピベラジン、１，４－ビス（３－アミノプロピル）ピペラジン等、芳香族アミンであるジアミノジフェニルメタン、ｍ－フェニレンジアミン、ｍ－キシレンジアミン、メタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルホン、ジエチルトルエンジアミン等が挙げられる。１級・２級アミン系化合物の具体例としては、カヤハードＡ－Ａ（日本化薬社製：４，４’－ジアミノ－３，３’－ジメチルジフェニルメタン）等が挙げられる。

本発明における硬化剤および／または硬化促進剤としてのジメチルウレア化合物の具体例としては、ＤＣＭＵ（３－（３，４－ジクロロフェニル）－１，１－ジメチルウレア）、Ｕ－ＣＡＴ３５１２Ｔ（サンアプロ社製）等の芳香族ジメチルウレア、Ｕ－ＣＡＴ３５０３Ｎ（サンアプロ社製）等の脂肪族ジメチルウレア等が挙げられる。中でも硬化性の点から、芳香族ジメチルウレアが好ましく用いられる。

本発明における硬化剤および／または硬化促進剤としての有機ホスフィン化合物としては、例えば、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラ－ｐ－トリルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリ－ｔｅｒｔ－ブチルホスホニウムテトラフェニルボレート、（４－メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート、トリフェニルホスフィントリフェニルボラン等が挙げられる。有機ホスフィン化合物の具体例としては、ＴＰＰ、ＴＰＰ－ＭＫ、ＴＰＰ－Ｋ、ＴＴＢｕＰ－Ｋ、ＴＰＰ－ＳＣＮ、ＴＰＰ－Ｓ（北興化学工業社製）等が挙げられる。

樹脂組成物中の硬化剤および／または硬化促進剤の含有量は特に制限はないが、封止層（樹脂組成物層）の透明性等の低下を防止するという観点から、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対し、５質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましい。一方、封止層のタックを抑制させるという観点から、該含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対し、０．０００５質量％以上が好ましく、０．００１質量％以上がより好ましい。

＜（Ｇ）有機溶剤＞
本発明の樹脂組成物には、例えば、後述の支持体上に樹脂組成物の層が形成された封止用シートを作製する際の樹脂組成物の塗工性等の観点から、有機溶剤を配合することができる。有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン（以下、「ＭＥＫ」とも略称する）、シクロヘキサノン等のケトン類、酢酸エチル、酢酸ブチル、セロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、カルビトールアセテート等の酢酸エステル類、セロソルブ、ブチルカルビトール等のカルビトール類、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン等を挙げることができる。かかる有機溶剤は、１種のみを使用してもよく、２種以上を併用してもよい。有機溶剤の量は、特に限定されないが、塗工性の観点から樹脂組成物の粘度（２５℃）が３００～２０００ｍＰａ・ｓとなる量を使用するのが好ましい。

＜樹脂組成物の製造方法＞
本発明の樹脂組成物は、上述の成分（少なくとも（Ａ）成分～（Ｄ）成分を含む）を、混練ローラーや回転ミキサーなどを用いて混合することによって製造することができる。

＜封止用シート＞
例えば、有機溶剤を配合してワニス状にした本発明の樹脂組成物を支持体上に塗布し、得られた塗膜を加熱あるいは熱風吹きつけ等で乾燥することにより、支持体上に本発明の樹脂組成物の層が形成されたシートである封止用シートが得られる。樹脂組成物に、（Ａ）成分として、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む樹脂組成物を使用して調製した封止用シートの場合、その調製時に、酸無水物基とエポキシ基とを反応させて、架橋構造を形成しておくことで、樹脂組成物の層の耐透湿性が高まり、封止性能（空気中の水分や酸素の遮断性能等）がより高い封止用シートが得られる。

封止用シートに使用する支持体としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート（以下「ＰＥＴ」と略称することがある。）、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリカーボネート、ポリイミドなどのプラスチックフィルムが挙げられる。プラスチックフィルムとしては、特にＰＥＴが好ましい。また支持体はアルミ箔、ステンレス箔、銅箔等の金属箔であってもよい。支持体はマット処理、コロナ処理の他、離型処理を施してあってもよい（以下、「離型処理が施された支持体」を「剥離性支持体」とも称す）。離型処理としては、例えば、シリコーン樹脂系離型剤、アルキッド樹脂系離型剤、フッ素樹脂系離型剤等の離型剤による離型処理が挙げられる。本発明において支持体が離型層を有する場合、該離型層も支持体の一部とみなす。支持体の厚さは、特に限定されないが、取扱い性等の観点から、好ましくは２０～２００μｍ、より好ましくは２０～１２５μｍである。

剥離性支持体は、本発明の樹脂組成物の層が形成される側の片面に離型処理が施された支持体であり、封止用シートを実際に封止構造の形成に使用する前に剥離される支持体である。このため、剥離性支持体には必ずしも防湿性は必要ではないが、封止用シートが封止に供されるまでの保管期間の樹脂組成物の層への水分の侵入を防止する観点からは、防湿性を有することが好ましい。封止用シートの防湿性を向上させるために、バリア層を有するプラスチックフィルムを支持体として用いてもよい（以下、かかるバリア層を有するプラスチックフィルムを「防湿性支持体」とも称す）。このバリア層としては、例えば、窒化ケイ素等の窒化物、酸化アルミニウム等の酸化物、ステンレス箔、アルミ箔の金属箔等が挙げられる。プラスチックフィルムとしては、上述のプラスチックフィルムが挙げられる。バリア層を有するプラスチックフィルムは市販品を使用してもよい。また、防湿性支持体は金属箔とプラスチックフィルムを複合ラミネートしたフィルムであってもよい。例えば、アルミ箔付きポリエチレンテレフタレートフィルムの市販品としては、東海東洋アルミ販売社製「ＰＥＴツキＡＬ１Ｎ３０」、福田金属社製「ＰＥＴツキＡＬ３０２５」等が挙げられる。また、２層以上の複層構造を有するもの、例えば、上記のプラスチックフィルムと上記の金属箔とを接着剤を介して張り合わせたものも使用できる。このものは安価であり、ハンドリング性の観点からも有利である。

封止用シートにおいて、樹脂組成物の層は、保護フィルムで保護されていてもよい。保護フィルムで保護することにより、樹脂組成物層表面へのゴミ等の付着やキズを防止することができる。保護フィルムは、支持体と同様のプラスチックフィルムを用いるのが好ましい。また、保護フィルムもマット処理、コロナ処理の他、離型処理を施してあってもよい。保護フィルムの厚さは特に制限されないが、通常１～１５０μｍ、好ましくは１０～１００μｍである。

封止用シートは、支持体に、防湿性を有し、かつ、透過率の高い支持体を使用すれば、封止用シートを、封止対象にラミネートすることで、高い耐透湿性を備えた封止構造を形成することができる。このような、防湿性を有し、かつ、透過率の高い支持体としては、表面に酸化ケイ素（シリカ）、窒化ケイ素、ＳｉＣＮ、アモルファスシリコン等の無機物を蒸着させたプラスチックフィルム等が挙げられる。プラスチックフィルムとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリカーボネート、ポリイミド等が挙げられる。プラスチックフィルムとしては、特にＰＥＴが好ましい。市販されている防湿性を有するプラスチックフィルムの例としては、テックバリアＨＸ、ＡＸ、ＬＸ、Ｌシリーズ（三菱樹脂社製）やさらに防湿効果を高めたＸ－ＢＡＲＲＩＥＲ（三菱樹脂社製）等が挙げられる。支持体として、２層以上の複層構造を有するものを使用しても良い。

なお、剥離性支持体を有した封止用シートの場合、封止用シートを封止対象にラミネート後、支持体を剥離して、別途用意した封止基材（防湿性を有するプラスチックフィルム、銅箔、アルミニウム箔などの金属箔）をラミネートすることができる。

本発明の封止用シートの支持体には円偏光板を使用することができる。一般に円偏光板は偏光板と１／４波長板により構成される。円偏光板を支持体として使用する場合は、一般に１／４波長板が樹脂組成物層側に配置される。また、円偏光板と防湿性支持体の双方を含む支持体を用いる場合、好ましくは防湿性支持体が樹脂組成物層側に配置され、円偏光板の１／４波長板が防湿性支持体側に配置される。防湿性支持体と円偏光板は接着剤等により接着することができ、接着剤としては、透明性の高い接着剤であれば特に限定されず、例えば、アクリル系接着剤、ポリビニルアルコール系接着剤等が使用される。

なお、円偏光板には、偏光子（偏光板）を保護する保護フィルムを設けることができ、この保護フィルムも公知のものを使用することができ、例えば、特開２０１６－１０５１６６号公報や国際公開２０１４／００３１８９号パンフレット等に記載の保護フィルムを挙げることができる。

本発明の封止用シートにおいて、支持体は、剥離性支持体、防湿性支持体および円偏光板から選ばれる少なくとも一つで構成されていることが好ましい。

＜電子デバイス＞
本発明の樹脂組成物によって、電子デバイスを封止する場合、上記封止用シートを用いて封止を行うのが好適である。すなわち、封止構造を設ける電子デバイス部分に本発明の封止用シートをラミネートすることで、本発明の封止用樹脂組成物で封止された電子デバイスが得られる。

本発明の封止用樹脂組成物は、耐透湿性に優れ、接着性および透明性にも優れるため、電子デバイス、特にこられの特性が求められる有機ＥＬデバイスや太陽電池等の電子デバイス用の封止用樹脂組成物として好適に用いることができる。

以下に実施例を示して本発明をより詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下の記載において、成分および共重合単位の量における「部」および「％」は、特に断りがない限り、それぞれ、「質量部」および「質量％」を意味する。

実施例および比較例に用いた原料は以下の通りである。
（Ａ）ポリオレフィン系樹脂
・Ｔ－ＹＰ３１２（星光ＰＭＣ社製）：無水マレイン酸変性プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン単位／ブテン単位＝７１％／２９％、酸無水物基濃度：０．４６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：６０，９００）の４０％トルエン溶液
・Ｔ－ＹＰ３１３（星光ＰＭＣ社製）：グリシジルメタクリレート変性プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン単位／ブテン単位＝７１％／２９％、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：１５５，０００）の４０％トルエン溶液
・Ｔ－ＹＰ３４１（星光ＰＭＣ社製）：グリシジルメタクリレート変性プロピレン－ブテンランダム共重合体（プロピレン単位／ブテン単位：７１％／２９％、グリシジル基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：１５５，０００）の２０％シリコーン溶液
・ＨＶ－１９００（ＪＸエネルギー社製）：ポリブテン（数平均分子量：２，９００）
・ＨＶ－３００Ｍ（東邦化学工業株式会社製）：無水マレイン酸変性液状ポリブテン（酸無水物基濃度：０．７７ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：２，１００）

（Ｂ）吸湿性フィラー
・ＤＨＴ－４Ｃ（協和化学工業社製）：半焼成ハイドロタルサイト（表１中、「半焼成ＨＴ」と略記する）（平均粒子径：４００ｎｍ、ＢＥＴ比表面積：１５ｍ^２／ｇ）

（Ｃ）金属錯体
・アルミキレートＭ（川研ファインケミカル社製）：アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート
・ＫＲ３８Ｓ（味の素ファインテクノ社製）：イソプロピルトリス（ジオクチルパイロフォスフェート）チタネート
・オルガチックスＺＣ５４０（マツモトファインケミカル社製）：ジルコニウムトリブトキシモノアセチルアセトネート
・オルガチックスＺＣ３２０（マツモトファインケミカル社製）：ステアリン酸ジルコニウム

（Ｄ）粘着付与剤
・アルコンＰ１２５（荒川化学社製）：シクロヘキサン環含有飽和炭化水素樹脂、軟化点１２５℃
・Ｔ－ＲＥＺ ＨＡ１２５（東燃ゼネラル社製）：水添ＤＣＰＤ型炭化水素樹脂（軟化点１２５℃）

（Ｆ）硬化剤
・アニオン重合型アミン系硬化剤（２，４，６－トリス（ジアミノメチル）フェノール、以下「ＴＡＰ」と略記する。）

（Ｇ）有機溶剤
・トルエン

その他
・スワゾール＃１０００（丸善石油社製）：芳香族系混合溶剤

以下の手順で樹脂組成物のワニスを表１に示す配合比にて調製した後、封止用シートを作製した。
＜実施例１＞
シクロヘキサン環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１２５、６０％スワゾール溶液）７７部に、無水マレイン酸変性液状ポリイソブチレン（ＨＶ－３００Ｍ）３５部、ポリブテン（ＨＶ－１９００）６０部、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１．５部および半焼成ハイドロタルサイト（ＤＨＴ－４Ｃ）２７０部を３本ロールで分散させて、混合物を得た。得られた混合物に、グリシジルメタクリレート変性ポリプロピレン－ポリブテン共重合体（Ｔ－ＹＰ３４１、２０％シリコーン溶液）４０部、アニオン重合型アミン系硬化剤（ＴＡＰ）０．５部およびトルエン１７０部を配合し、得られた混合物を高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂組成物のワニスを得た。ワニスをシリコーン系離型剤で処理されたポリエチレンテレフタレートフィルム（厚さ３８μｍ）（以下ＰＥＴフィルム）の離型処理面に、ダイコーターにて均一に塗布し、１４０℃で３０分間加熱することにより、厚さ２０μｍの樹脂組成物層（樹脂組成物層中の残留溶媒量：約１質量％）を形成し、次いで、カバーフィルム（シリコーン系離型剤で処理されたＰＥＴフィルム（厚さ３８μｍ））を貼り合わせて封止用シートを得た。

＜実施例２＞
アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１．５部の代わりにジルコニウムトリブトキシモノアセチルアセトネート（オルガチックスＺＣ５４０）１．５部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、封止用シートを得た。

＜実施例３＞
シクロヘキサン環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１２５、６０％シリコーン溶液）７７部の代わりに水添ＤＣＰＤ型炭化水素樹脂（Ｔ－ＲＥＺ ＨＡ１２５）７７部を用い、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）の添加量を１部とし、かつ半焼成ハイドロタルサイト（ＤＨＴ－４Ｃ）の添加量を２００部としたこと以外は実施例１と同様にして、封止用シートを得た。

＜実施例４＞
ポリブテン（ＨＶ－１９００）を添加せず、かつシクロヘキサン環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１２５、６０％シリコーン溶液）の添加量を１３７部としたこと以外は実施例１と同様にして、封止用シートを得た。

＜実施例５＞
アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）の添加量を１．８部とし、かつ半焼成ハイドロタルサイト（ＤＨＴ－４Ｃ）の添加量を３５０部としたこと以外は実施例１と同様にして、封止用シートを得た。

＜実施例６＞
シクロヘキサン環含有飽和炭化水素樹脂（アルコンＰ１２５、６０％シリコーン溶液）７７部に、ポリブテン（ＨＶ－１９００）９５部、アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１部、および半焼成ハイドロタルサイト（ＤＨＴ－４Ｃ）２００部を３本ロールで分散させて、混合物を得た。得られた混合物に、グリシジルメタクリレート変性ポリプロピレン－ポリブテン共重合体（Ｔ－ＹＰ３１２、４０％トルエン溶液）２０部、無水マレイン酸変性プロピレン－ブテン共重合体（Ｔ－ＹＰ３１３、４０％トルエン溶液）２０部、アニオン重合型アミン系硬化剤（ＴＡＰ）０．５部およびトルエン１７０部を配合し、得られた混合物を高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂組成物のワニスを得た。得られたワニスを用いて実施例１と同様にして、封止用シートを得た。

＜比較例１＞
アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１部の代わりにイソプロピルトリス（ジオクチルパイロフォスフェート）チタネート（ＫＲ３８Ｓ）１部を用いたこと以外は実施例３と同様にして、封止用シートを得た。

＜比較例２＞
アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）１．５部の代わりにステアリン酸ジルコニウム（オルガチックスＺＣ３２０）１．５部を用いたこと以外は実施例１と同様にして、封止用シートを得た。

＜比較例３＞
アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）を添加しなかったこと以外は実施例１と同様にして、封止用シートを得た。

＜比較例４＞
アルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（アルミキレートＭ）を添加せず、かつ半焼成ハイドロタルサイト（ＤＨＴ－４Ｃ）の添加量を１００部としたこと以外は実施例６と同様にして、封止用シートを得た。

＜測定方法・評価方法＞
各種測定方法・評価方法について以下に説明する。

＜接着性の評価＞
実施例および比較例で作製した封止用シート（長さ５０ｍｍ、幅２０ｍｍに裁断したもの）のカバーフィルムを剥離し、樹脂組成物層をバッチ式真空ラミネーター（ニチゴー・モートン社製、Ｖ－１６０）を用いて、長さ１００ｍｍおよび幅２５ｍｍのアルミ箔／ＰＥＴ複合フィルム「ＰＥＴツキＡＬ１Ｎ３０」（アルミ箔：３０μｍ、ＰＥＴ：２５μｍ：東洋アルミ販売社製商品名）にラミネートした。ラミネートは、温度８０℃、時間３００秒、圧力０．３ＭＰａの条件で行った。そしてＰＥＴフィルムを剥離し、露出した樹脂組成物層上に、さらにガラス板（長さ７６ｍｍ、幅２６ｍｍ、厚さ１．２ｍｍ、マイクロスライドガラス）を上記と同じ条件でラミネートした。得られた積層体について、アルミ箔／ＰＥＴ複合フィルムの長さ方向に対して、１８０度方向に、引張り速度を３００ｍｍ／分として剥離したときのピール強度により接着性を測定した。
良好（○）：ピール強度が０．２ｋｇｆ／ｃｍ以上
不良（×）：ピール強度が０．２ｋｇｆ／ｃｍ未満

＜透明性の評価＞
実施例および比較例で作製した封止用シートを長さ５０ｍｍおよび幅２０ｍｍにカットし、カバーフィルムを剥離した後、樹脂組成物層をガラス板（長さ７６ｍｍ、幅２６ｍｍおよび厚さ１．２ｍｍのマイクロスライドガラス；松浪ガラス工業社製白スライドグラスＳ１１１２ 縁磨Ｎｏ．２）にバッチ式真空ラミネーター（ニチゴー・モートン社製、Ｖ－１６０）を用いてラミネートし、評価用サンプルを得た。ラミネート条件は、温度８０℃、減圧時間３０秒の後、圧力０．３ＭＰａにて３０秒加圧であった。封止用シートのＰＥＴフィルムを剥離し、スガ試験機社製ヘーズメーターを用いて、空気をリファレンスとしてＤ６５光にて評価用サンプル（厚み２０μｍ）のヘイズを測定し、以下の基準で透明性を評価した。
良好（○）：ヘイズが３．５％未満
不良（×）：ヘイズが３．５％以上

＜耐透湿性の評価＞
各実施例および比較例で、シリコーン系離型剤で処理されたＰＥＴフィルム（支持体）の代わりに、アルミ箔／ＰＥＴ複合フィルム「ＰＥＴツキＡＬ１Ｎ３０」（アルミ箔：３０μｍ、ＰＥＴ：２５μｍ、東海東洋アルミ販売社の商品名）を用いたこと以外は各実施例および比較例と同様にして、封止用シートを得た。

カルシウムを蒸着した無アルカリガラスを有機ＥＬデバイスの発行面のモデルとして使用し、有機ＥＬデバイスの発光面積減少開始時間を測定することにより、各封止用シートの耐透湿性を評価した（カルシウム（Ｃａ）試験）。無アルカリガラス５０ｍｍ×５０ｍｍ角を、煮沸したイソプロピールアルコールで５分間洗浄し、１５０℃において３０分以上乾燥した。当該ガラスを用い、端部からの距離を３ｍｍとしたマスクを使用し、カルシウム（純度９９．８％）を蒸着した（厚さ３００ｎｍ）。各実施例および比較例と同じ樹脂組成物層を有する封止用シートをグローブボックス内で１３０℃で１時間加熱した後、カルシウムを蒸着した無アルカリガラスをグローブボックス内で熱ラミネーター（フジプラ社製 ラミパッカーＤＡｉＳＹ Ａ４（ＬＰＤ２３２５）にて、各封止用シートと貼りあわせて、積層体（評価用サンプル）を調製した。

カルシウムが水と接触して酸化カルシウムになると白色から透明になる。そのため、評価用サンプルへの水分侵入は、評価用サンプルの端部から白色を呈するカルシウムまでの距離（ｍｍ）を測定することによって評価できる。そのため、カルシウムを含む評価用サンプルを、有機ＥＬデバイスの発光面のモデルとして使用した。

まず、評価用サンプルの端部から蒸着したカルシウムの距離をミツトヨ社製Ｍｅａｓｕｒｉｎｇ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ ＭＦ－Ｕにより測定し、この値を初期値とした。次いで、温度８５℃、８５％ＲＨに設定した小型環境試験器（エスペック社製ＳＨ－２２２）に評価用サンプルを一定時間静置し、一定時間時間ごとに、評価用サンプルの端部からカルシウムまでの距離を測定した。以下のフィックの拡散式：

（式中、Ｘは、評価用サンプルの端部からカルシウムまでの距離（ｍｍ）を示し、ｔは評価用サンプルを小型環境試験器に静置した時間（ｈｒ）を示し、Ｋは比例定数を示す。）
に基づき、「評価用サンプルの端部からカルシウムまでの距離」と「評価用サンプルを小型環境試験器に静置した時間」から、最小二乗法により理論曲線を引くことで、比例定数Ｋを算出した。算出したＫを用いて、Ｘ＝２．６ｍｍとなる時間を、発光面積減少開始時間として算出した。耐透湿性が高いほど水分の侵入速度を遅らせることができ、発光面積減少開始時間は長くなる。
良好（○）：２５０ｈｒ以上
不良（×）：２５０ｈｒ未満

表１の結果から、実施例１～６の封止用シートは、耐透湿性に優れるとともに、接着性および透明性にも優れることが示された。一方、比較例１および３の封止用シートは、接着性は優れるものの、透明性に劣り、また、比較例２の封止用シートは、耐透湿性と透明性は優れるものの、接着性が低いことが分かる。さらに、比較例４の封止用シートは、接着性と透明性に優れるものの、耐透湿性に劣ることが分かる。

本発明の封止用樹脂組成物は、耐透湿性に加え、接着性と透明性にも優れるため、電子デバイス、特に有機ＥＬデバイスや太陽電池等の電子デバイスの封止に好適に使用することができる。

Claims (11)

1. （Ａ）ポリオレフィン系樹脂；
   （Ｂ）吸湿性フィラー；
   （Ｃ）金属錯体；および
   （Ｄ）粘着付与剤
   を含む封止用樹脂組成物であって、（Ａ）ポリオレフィン系樹脂が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂、および／または、エポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含み、封止用樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対する（Ｂ）吸湿性フィラーの含有量が４５質量％超であり、（Ｃ）金属錯体が、一般式（１）：
   
   （式中、
   Ｍはアルミニウムまたはジルコニウムを表し、
   Ｒ _１ およびＲ _３ はそれぞれ独立に、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアルコキシ基、置換基を有していてもよいアリール基、または置換基を有していてもよいアラルキル基を表し、
   Ｒ _２ は水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有していてもよいアルコキシ基、置換基を有していてもよいアルコキシカルボニル基、置換基を有していてもよいアリール基、または置換基を有していてもよいアラルキル基を表し、
   Ｘは配位原子が酸素原子である単座配位子を表し、
   ［ ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の実線は共有結合を表し、
   ［ ］内の酸素原子（Ｏ）とＭとの間の破線は配位結合を表し、並びに
   ｍは３または４の整数であり、ｎは１～３の整数であり、およびｍ＞ｎである。）
   で表される金属錯体である、封止用樹脂組成物。
2. （Ｂ）吸湿性フィラーが半焼成ハイドロタルサイトである、請求項１に記載の封止用樹脂組成物。
3. （Ａ）ポリオレフィン系樹脂が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂を含む、請求項１または２に記載の封止用樹脂組成物。
4. （Ａ）ポリオレフィン系樹脂が、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するポリオレフィン系樹脂の反応物を含む、請求項１～３のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
5. 樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対する（Ｃ）金属錯体の含有量が０．１～５質量％である、請求項１～４のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
6. 樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対する（Ｄ）粘着付与剤の含有量が５～４０質量％である、請求項１～５のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
7. 電子デバイスの封止用である、請求項１～６のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物。
8. 電子デバイスが有機ＥＬデバイスまたは太陽電池である、請求項７に記載の封止用樹脂組成物。
9. 支持体と、該支持体上に形成された、請求項１～８のいずれか１項に記載の樹脂組成物の層とを含む、封止用シート。
10. 請求項１～６のいずれか１項に記載の封止用樹脂組成物で封止されている、電子デバイス。
11. 電子デバイスが有機ＥＬデバイスまたは太陽電池である、請求項１０に記載の電子デバイス。