TWI693399B - 物理氣相沉積之生物感測器元件 - Google Patents

物理氣相沉積之生物感測器元件 Download PDF

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Abstract

本發明提供用於生物感測器(例如血糖感測器)中之提供增強之特徵之生物感測器元件。該生物感測器元件包含基板及塗覆於該基板上之導電層。該導電層包括鎳及鉻，使得該導電層中該鎳及鉻之合併重量%在50重量%至99重量%之範圍內。

Description

物理氣相沉積之生物感測器元件
本發明概言之係關於電極，例如，用於電極(例如彼等見於生物感測器中者)之物理氣相沉積之元件。更具體而言，本發明係關於利用非貴金屬合金形成之電極，例如，彼等見於生物感測器元件中者。
用於分析生物試樣之生物感測器變得愈來愈流行。例如，在世界人口中糖尿病病例上升之情況下，對用於量測血糖之生物感測器之需要急劇上升。該等生物感測器通常稱為血糖儀且藉由使使用者將一滴血液放置於與血糖儀相關之測試條上來操作。測試條經構形對血液滴中葡萄糖之量具有反應性，以使得血糖儀可檢測且展示使用者之血液之葡萄糖含量。
用於血糖儀型生物感測器之測試條通常係利用兩個或更多個形成於基板上之電極(例如，工作電極及相對電極)形成。另外，酶(例如，葡萄糖氧化酶、葡萄糖去氫酶或諸如此類)及媒介者(例如，鐵氰化物、釕錯合物、鋨錯合物、醌、啡噻嗪、啡噁嗪或諸如此類)將形成於工作電極上。在操作中，將一滴血液施加至測試條上。此後，工作電極上將發生與血液中葡萄糖之量成正比之電化學反應。更詳細地，葡萄糖首先與酶(葡萄糖氧化酶、葡萄糖去氫酶或諸如此類)及有時酶輔因子(PQQ、FAD或諸如此類)反應並氧化成葡萄糖酸。酶、輔因子或酶-輔因子複合物藉由自葡萄糖轉移至酶、輔因子或酶-輔因子 複合物之兩個電子暫時經還原。接下來，經還原酶、輔因子或酶-輔因子複合物與媒介者反應，在單電子過程中被還原之媒介者情形下，將單一電子轉移至兩種媒介者物質(分子或複合物)中之每一者。當媒介者物質經還原時，酶、輔因子或酶-輔因子複合物由此返回至其最初氧化狀態。然後，經還原媒介者擴散至電極表面，在該表面將預定且充足的氧化電位施加至生物感測器以使得經還原媒介者氧化回至其最初氧化狀態。量測由生物感測器藉由媒介者物質之氧化生成之電流且其與血液中葡萄糖之量成相關比例。
工作電極之品質在精確量測血液之葡萄糖含量中起重要作用。特定而言，電極之電活性表面區域之再現性、在具體葡萄糖量測配置中電極之電子轉移動力學之批次間重複性及電極材料在儲存時之長期穩定性(以使得當實施分析時自電極產生電化學信號)皆為使得血糖測試條之準確性改良之因素。具體而言，重要的是使由電極之電活性引起之電信號最小化以防止在生物試樣之量測及分析中出現偏差或雜訊。通常，此係藉由使用為本徵熱力學貴金屬(例如金、鈀、鉑、銥及諸如此類)之電極材料來實現。因此，大多數當前血糖儀使用自塗覆有通常呈商業上可行之最純淨形式之鈀、金或其他貴金屬之基板形成之電極用作工作電極，且通常對於相對電極或合併之相對及參考電極而言易於製造。該等貴金屬與干擾物質之反應性最小，且因此提供增強之耐化學性以用於一致且精確的量測。然而，在電極中使用該等貴金屬之成本可能高得令人望而生畏。
有人嘗試使用利用非貴金屬形成之電極，以便降低生物感測器之製造成本。然而，該等非貴金屬電極之電化學反應(例如，劑量-反應)通常將顯著偏離利用貴金屬形成之電極之電化學反應。因此，利用非貴金屬形成之電極通常不足以用作許多類型之生物感測器之測試條中貴金屬之直接替代物。
因此，業內需要在(例如)生物感測器中可提供一致且精確的量測同時成本有效的替代貴金屬之使用之電極。具體而言，業內需要自可用於生物感測器元件中之非貴金屬合金形成之電極以一致且精確地量測生物試樣。
本發明之一或多個實施例可係關於可包含基板及塗覆於基板上之至少一個導電層之電極。導電層可包含鎳及鉻，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。儘管大多數本發明係關用作生物感測器元件之電極，但其亦涵蓋可用於其他終端應用之電極。因此，本文中涉及用於生物感測器中之電極之任一揭示內容均意欲納入本文中，其適用於可由熟習此項技術者將此技術合理地應用至其之所有電極。
本發明之一或多個實施例可係關於可包含基板及塗覆於基板上之至少一個導電層之生物感測器元件。導電層可包含鎳及鉻，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。
在一個實施例中，本發明係關於包含基板及塗覆於基板上之至少一個導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在55重量%至60重量%範圍內之鎳及在15重量%至34重量%範圍內之鉻，且其中基於 等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之總合併重量%在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。
在一個實施例中，本發明係關於包含基板及塗覆於基板上之至少一個導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在55重量%至60重量%範圍內之鎳、在15重量%至34重量%範圍內之鉻及在7重量%至17重量%範圍內之鉬，且其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之總合併重量%在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。
在一個態樣中，本發明之某些實施例係關於包含基板及塗覆於基板上之導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在56重量%至58重量%範圍內之鎳及在15重量%至17重量%範圍內之鉻，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。
在一個態樣中，本發明之某些實施例係關於包含基板及塗覆於基板上之導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在56重量%至58重量%範圍內之鎳及在15重量%至17重量%範圍內之鉻，及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬，其中基於等於100重量%之導電層 總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。
在一個態樣中，本發明之某些實施例係關於包含基板及塗覆於基板上之導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在54重量%至57重量%範圍內之鎳及在21重量%至23重量%範圍內之鉻，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。
在一個態樣中，本發明之某些實施例係關於包含基板及塗覆於基板上之導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在54重量%至57重量%範圍內之鎳、在21重量%至23重量%範圍內之鉻及重量%在12重量%至14重量%範圍內之鉬，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。
在一個態樣中，本發明之某些實施例係關於包含基板及塗覆於基板上之導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在58重量%至60重量%範圍內之鎳及在22重量%至24重量%範圍內之鉻，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50 重量%至99重量%之範圍內或50重量%至98重量%或50重量%至97重量%或50重量%至96重量%或50重量%至95重量%或50重量%至94重量%或50重量%至93重量%或50重量%至92重量%或50重量%至91重量%或50重量%至90重量%。
在一個態樣中，本發明之某些實施例係關於包含基板及塗覆於基板上之導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在58重量%至60重量%範圍內之鎳、在22重量%至24重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。
在一個態樣中，本發明之某些實施例係關於包含基板及塗覆於基板上之導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在54重量%至57重量%範圍內之鎳、在32重量%至34重量%範圍內之鉻，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。
在一個態樣中，本發明之某些實施例係關於包含基板及塗覆於基板上之導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在54重量%至57重量%範圍內之鎳、在32重量%至34重量%範圍內之鉻及重量%在7重量%至9重量%範圍內之鉬，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍 內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。
在一個態樣中，本發明之某些實施例係關於包含基板及塗覆於基板上之導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在56重量%至58重量%範圍內之鎳、在15重量%至17重量%範圍內之鉻，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%，或50重量%至97重量%，或50重量%至96重量%，或50重量%至95重量%，或50重量%至94重量%，或50重量%至93重量%，或50重量%至92重量%，或50重量%至91重量%，或50重量%至90重量%。可藉由物理氣相沉積將導電層塗覆於基板上，其可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物中之至少一者，包括(但不限於)聚碳酸酯、聚矽氧聚合物、丙烯酸聚合物、PET、經改質PET(例如PETG或PCTG)、PCT、經改質PCT、聚酯(包含TMCD及CHDM)、PCCD或PEN。
在本發明之某些實施例中，導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度。在某些實施例中，生物感測器元件亦可具有不超過20%或不超過15%或不超過10%或不超過5%或自0.01%至20%或自0.01%至15%或自0.01%至10%或自0.01%至5%之可見光透射率，如藉由ASTM D1003所量測。
在某些實施例中，導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，其中生物感測器元件具有不超過20%之可見光透射率。
在某些實施例中，導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，其中生物感測器 元件具有不超過15%之可見光透射率。
在某些實施例中，導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，其中生物感測器元件具有不超過10%之可見光透射率。
在某些實施例中，導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，其中生物感測器元件具有不超過5%之可見光透射率。
在一個態樣中，本發明之某些實施例係關於包含基板及塗覆於基板上之導電層之生物感測器元件，其中導電層可包含在56重量%至58重量%範圍內之鎳、在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬，其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內，或50重量%至98重量%或50重量%至97重量%或50重量%至96重量%或50重量%至95重量%或50重量%至94重量%或50重量%至93重量%或50重量%至92重量%或50重量%至91重量%或50重量%至90重量%。可藉由業內已知之任一方式(包括(但不限於)物理氣相沉積)將導電層塗覆於基板上，該基板可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物中之至少一者，包括(但不限於)聚碳酸酯、聚矽氧聚合物、丙烯酸聚合物、PET、經改質PET(例如PETG或PCTG)、PCT、PCTA、聚酯(包含TMCD及CHDM)、PCCD或PEN。導電層具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板具有介於25μm與500μm之間之厚度，以使得生物感測器元件具有不超過20%或不超過15%或不超過10%或不超過5%之可見光透射率。
本發明之一或多個實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層。導電層可包含鎳及鉻，且導電層之劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率不超過20%，如藉由1 型時間電流滴定法測試所量測。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層。導電層可包含鎳及鉻，且導電層之劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。在一個實施例中，基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在55重量%至60重量%範圍內之鎳及重量%在15重量%至34重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在55重量%至60重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至34重量%範圍內之鉻及重量%在7重量%至17重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。在一個實施例中，基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。在一個實 施例中，基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳及重量%在21重量%至23重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳、重量%在21重量%至23重量%範圍內之鉻及重量%在12重量%至14重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在58重量%至60重量%範圍內之鎳及重量%在22重量%至24重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。基於等於 100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在58重量%至60重量%範圍內之鎳、重量%在22重量%至24重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且導電層劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。在一個實施例中，基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳及重量%在32重量%至34重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。基於導電層之總重量，導電層可包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳、重量%在32重量%至34重量%範圍內之鉻及重量%在7重量%至9重量%範圍內之鉬。
本發明之一或多個實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。基於導電層之總重量，導電層可包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。在一個實施例中，可藉由業內已知之任一方式(包括(但不限於)物理氣相沉積)將導電層塗覆於基板上，該基板可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物中之至少一者，包括(但不限於)聚 碳酸酯、聚矽氧聚合物、丙烯酸聚合物、PET、經改質PET(例如PETG或PCTG)、PCT、PCTA、聚酯(包含TMCD及CHDM)、PCCD或PEN。導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，以使得生物感測器元件可具有不超過20%或15%或10%或5%之可見光透射率。
本發明之一或多個實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率可能不超過20%或15%或10%或5%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測。基於導電層之總重量，導電層可包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。可藉由業內已知之任一方式(包括(但不限於)物理氣相沉積)將導電層塗覆於基板上，該基板可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物中之至少一者包括(但不限於)聚碳酸酯、聚矽氧聚合物、丙烯酸聚合物、PET、經改質PET(例如PETG或PCTG)、PCT、PCTA、聚酯(包含TMCD及CHDM)、PCCD或PEN。導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，以使得生物感測器元件可具有不超過20%或15%或10%或5%之可見光透射率。電極可為用於生物感測器之工作電極。
本發明之一或多個實施例可係關於用於血糖感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且劑量-反應斜率偏離鈀之劑量-反應斜率不超過10%，如藉由1型時間電流滴定法測試所量測，且其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。可藉由業內已知之任一方式(包括(但不限於)物理氣相沉 積)將導電層塗覆於基板上，該基板可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物中之至少一者包括(但不限於)聚碳酸酯、聚矽氧聚合物、丙烯酸聚合物、PET、經改質PET(例如PETG或PCTG)、PCT、PCTA、聚酯(包含TMCD及CHDM)、PCCD或PEN。導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，以使得生物感測器元件可具有不超過20%或15%或10%或5%之可見光透射率。電極可為用於生物感測器之工作電極，且生物感測器可為血糖感測器。
基板可包括業內已知之任一聚合物組合物，包括(但不限於)至少一個選自由以下組成之群之聚合物：耐侖(nylon)、聚酯、共聚酯、聚乙烯、聚丙烯、聚醯胺；聚苯乙烯、聚苯乙烯共聚物、苯乙烯丙烯腈共聚物、丙烯腈丁二烯苯乙烯共聚物、聚(甲基甲基丙烯酸酯)、丙烯酸共聚物、聚(醚-醯亞胺)；聚伸苯醚或聚苯醚/聚苯乙烯摻合物、聚苯乙烯樹脂；聚伸苯硫；聚伸苯硫/聚伸苯基碸；聚(酯-碳酸酯)；聚碳酸酯；聚碸；聚碸醚；及聚(醚-酮)；或其他上述聚合物中任一者之混合物。
在一個實施例中，基板可包括至少一種聚酯，該聚酯包含至少一種選自由以下組成之群之二醇之殘基：乙二醇、1,4-環己烷二甲醇及2,2,4,4-四甲基-1,3-環丁二醇。
在一個實施例中，基板可包括至少一種聚酯，該聚酯包含對苯二甲酸及/或對苯二甲酸二甲酯之殘基及至少一種選自由以下組成之群之二醇之殘基：乙二醇、1,4-環己烷二甲醇及2,2,4,4-四甲基-1,3-環丁二醇。
在一個實施例中，基板可包括至少一種聚酯，該聚酯包含酸組份，其包含對苯二甲酸及間苯二甲酸及/或其酯(例如對苯二甲酸二甲酯)之殘基；及二醇組份，其包含至少一種選自由以下組成之群之二 醇之殘基：乙二醇殘基、1,4-環己烷二甲醇殘基及2,2,4,4-四甲基-1,3-環丁二醇。
在一個實施例中，基板可包括至少一種聚酯，該聚酯包含對苯二甲酸殘基或其酯或其混合物及1,4-環己烷二甲醇殘基。
在一個實施例中，基板可包括至少一種聚酯，該聚酯係自對苯二甲酸殘基或其酯或其混合物及1,4-環己烷二甲醇殘基及/或2,2,4,4-四甲基-1,3-環丁二醇殘基製得。
在一個實施例中，基板可包括至少一種聚酯，該聚酯係自對苯二甲酸殘基或其酯或其混合物、2,2,4,4-四甲基-1,3-環丁二醇殘基及1,4-環己烷二甲醇殘基製得。
在一個實施例中，基板可包括至少一種聚酯，該聚酯係自對苯二甲酸殘基或其酯或其混合物、2,2,4,4-四甲基-1,3-環丁二醇殘基及乙二醇殘基製得。
在一個實施例中，基板可包括至少一種聚酯，該聚酯包含對苯二甲酸殘基或其酯或其混合物、乙二醇殘基及1,4-環己烷二甲醇殘基。
本發明之一或多個實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流，其中基於等於100重量%之導電層 總重量，導電層可包含重量%在55重量%至60重量%範圍內之鎳及重量%在15重量%至34重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流，且其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在55重量%至60重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至34重量%範圍內之鉻及重量%在7重量%至17重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流，且其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流，且其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電 極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流，且其中基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳及重量%在21重量%至23重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層。導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳、重量%在21重量%至23重量%範圍內之鉻及重量%在12重量%至14重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層。導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在58重量%至60重量%範圍內之鎳及重量%在22重量%至24重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流。基於等於100重量%之導電層總重 量，導電層可進一步包含重量%在58重量%至60重量%範圍內之鎳、重量%在22重量%至24重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳及重量%在32重量%至34重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳、重量%在32重量%至34重量%範圍內之鉻及重量%在7重量%至9重量%範圍內之鉬。
本發明之一或多個實施例可係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層，其中導電層可包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。可藉由熟習此項技術者已知之任一方法(包括(但不限於)物 理氣相沉積)將導電層塗覆於基板上，該基板可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物包括(但不限於)PET、經改質PET(例如PETG或PCTG)、PCT、聚酯(包含TMCD及CHDM)、PCCD或PEN。導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，以使得生物感測器元件可具有不超過20%之可見光透射率。
本發明之一或多個實施例係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層。導電層包含鎳及鉻，且如藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。可藉由熟習此項技術者已知之任一方式(包括物理氣相沉積)將導電層塗覆於基板上，該基板可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物，包括(但不限於)PET[對苯二甲酸(TPA)及乙二醇(EG)之均聚物]、經改質PET(例如PETG[含有高於CHDM(1,4-環己烷二甲醇)之EG莫耳百分比之PET]或PCTG[含有高於CHDM之比EG(乙二醇)莫耳百分之PET])、PCT(聚對苯二甲酸1,4-環己烷二甲醇酯(polycyclohexylenedimethylene terephthalate))、經改質PCT、聚酯(包含TMCD(2,2,4,4-四甲基-1,3-環丁二醇)及CHDM)、PCCD或PEN。導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，以使得生物感測器元件可具有不超過20%之可見光透射率。電極可為用於生物感測器之工作電極。
本發明之一或多個實施例係關於用於生物感測器之電極，其中電極包含基板及塗覆於基板上之導電層。導電層可包含鎳及鉻，且如 藉由1型線性掃掠伏安法測試所量測，電極可操作以在掃掠期間在施加至電極之-60mV之電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)下生成小於0.5μA之電流。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。可藉由熟習此項技術者已知之任一方式(包括物理氣相沉積)將導電層塗覆於基板上，該基板可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物包括(但不限於)PET、經改質PET(例如PETG或PCTG)、PCT、經改質PCT、聚酯(包含TMCD及CHDM)、PCCD[聚(1,4-環己烷二甲醇-1,4-二甲酸酯]或PEN[聚(乙烯-2,6-萘二甲酸酯)]。導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，以使得生物感測器元件可具有不超過20%之可見光透射率。電極可為用於生物感測器之工作電極，且生物感測器可為血糖感測器。
本發明中之導電層可由包含此申請案中所揭示合金組合物中之任一者之單一層構造而成。在某些實施例中，合金組合物含有可為元素之固體溶液(單一相)、金屬相(兩種或更多種溶液)之混合物或在各相之間不存在明顯邊界之金屬間化合物之合金。
本發明之一或多個實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。另外，導電層可具有小於2000歐姆/平方(ohm per square)之薄片電阻。
在一個態樣中，本發明之實施例可係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該 靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在55重量%至60重量%範圍內之鎳及重量%在15重量%至34重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在55重量%至60重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至34重量%範圍內之鉻及重量%在7重量%至17重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重 量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳及重量%在21重量%至23重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳、重量%在21重量%至23重量%範圍內之鉻及重量%在12重量%至14重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重 量，導電層中鎳及鉻之合併重量%在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在58重量%至60重量%範圍內之鎳及重量%在22重量%至24重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在58重量%至60重量%範圍內之鎳、重量%在22重量%及24重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳及重量%在32重量%至34重量%範圍內之鉻。
在一個態樣中，本發明之實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍 內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳、重量%在32重量%至34重量%範圍內之鉻及重量%在7重量%至9重量%範圍內之鉬。
本發明之一或多個實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有不超過5000歐姆/平方、2000歐姆/平方、100歐姆/平方、80歐姆/平方、60歐姆/平方、50歐姆/平方、40歐姆/平方、20歐姆/平方、10歐姆/平方或5歐姆/平方之薄片電阻，如藉由ASTM F1711-96所量測。在一些實施例中，導電層可具有介於1歐姆/平方至5000歐姆/平方、1歐姆/平方至4000歐姆/平方、1歐姆/平方至3000歐姆/平方、1歐姆/平方至2000歐姆/平方、1歐姆/平方至1000歐姆/平方、1歐姆/平方至500歐姆/平方、5歐姆/平方至100歐姆/平方、10歐姆/平方至80歐姆/平方、20歐姆/平方至60歐姆/平方或40歐姆/平方至50歐姆/平方之間之薄片電阻，如藉由ASTM F1711-96所量測。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。可藉由熟習此項技術者已知之任一方法(例如，藉由物理氣相沉積)將導電層塗覆於基板上，該基板可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物，包括(但不限於)PET、經改質PET(例如PETG或PCTG)、PCT、經改質PCT、聚酯(包含TMCD及CHDM)、PCCD或PEN。導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有 介於25μm與500μm之間之厚度，以使得生物感測器元件可具有不超過20%之可見光透射率。
本發明之一或多個實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。基於等於100重量%之導電層總重量，導電材料可包含鎳及鉻，且導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。可藉由熟習此項技術者已知之任一方法(例如，藉由物理氣相沉積)將導電層塗覆於基板上，該基板可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物，包括(但不限於)PET、經改質PET(例如PETG或PCTG)、PCT、經改質PCT、聚酯(包含TMCD及CHDM)、PCCD或PEN。導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，以使得生物感測器元件可具有不超過20%之可見光透射率。電極可為用於生物感測器之工作電極。
本發明之一或多個實施例係關於形成用於生物感測器之電極之方法。該方法包含(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用該靶標之材料物理氣相沉積該基板之至少一部分以藉此在該基板上形成導電層。導電材料可包含鎳及鉻，且基於等於100重量%之導電層總重量，導電層中鎳及鉻之合併重量%可在50重量%至99重量%之範圍內。導電層可具有小於2000歐姆/平方之薄片電阻。基於等於100重量%之導電層總重量，導電層可進一步包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至 17重量%範圍內之鉬。可藉由熟習此項技術者已知之任一方法(例如，藉由物理氣相沉積)將導電層塗覆於基板上，該基板可包括業內所闡述及/或本文所闡述之任何聚合物包括(但不限於)PET、經改質PET(例如PETG或PCTG)、PCT、經改質PCT、聚酯(包含TMCD及CHDM)、PCCD或PEN。導電層可具有介於15nm與200nm之間之厚度，且基板可具有介於25μm與500μm之間之厚度，以使得生物感測器元件可具有不超過20%之可見光透射率。電極可為用於生物感測器之工作電極，且生物感測器可為血糖感測器。
100:分層薄膜電極/第一電極/第二電極
102:基板
104:導電層
110:測試條
112:反應空間
本文中參考以下各圖來闡述本發明之實施例，其中：圖1係本發明實施例之薄膜電極生物感測器元件之剖面示意性圖解說明；圖2係本發明實施例之測試條生物感測器元件之示意性圖解說明；圖3係繪示含媒介者溶液中薄膜電極之線性掃掠伏安圖之圖形；圖4係繪示圖3之含媒介者溶液中薄膜電極之1型時間電流滴定法圖之圖形；圖5係繪示具有自鈀形成之導電層之薄膜電極之劑量-反應斜率之圖形；圖6係繪示具有自組合物A3形成之導電層之薄膜電極之劑量-反應斜率之圖形，圖7係繪示具有自鈀形成之導電層之薄膜電極之另一劑量-反應斜率之圖形；圖8係繪示具有自鈀形成之導電層之薄膜電極之再一劑量-反應斜率之圖形；圖9係繪示具有自組合物A3形成之導電層之薄膜電極之另一劑量 -反應斜率之圖形；且圖10係繪示覆數個薄膜電極之線性掃掠伏安法圖之圖形。
本發明通常係關於用於電極(例如彼等用於生物感測器中者)之元件。如本文所使用，術語「生物感測器」應表示用於分析生物試樣之器件。在一些實施例中，如圖1中所圖解說明，生物感測器元件可為分層薄膜電極100且可廣泛地包含基板102及塗覆於基板102之至少一部分上之導電層104。在一些實施例中，生物感測器可為醫學感測器(例如血糖儀)，且生物感測器元件可包含與生物感測器一起使用之測試條。如本文所使用，術語「醫學感測器」應表示用於醫學監測及/或診斷之生物感測器。例如，如圖2中所圖解說明，一些實施例預期生物感測器元件將包含測試條110，該測試條包括第一電極100，該第一電極藉由反應空間112與第二電極100分離。第一電極100可包含工作電極且第二電極100可包含參考電極或相對電極或合併之參考及相對電極。因此，可將生物試樣(例如一滴血液)放置於反應空間112內且與第一電極及第二電極100電接觸用於分析。如本文所使用，術語「血糖感測器」應表示用於測定血液中葡萄糖之濃度之醫學感測器。
與通常包括及/或使用貴金屬(例如鈀及/或金)之習用物理氣相沉積之生物感測器元件不同，本文所闡述之生物感測器元件可自非貴金屬合金(例如彼等包括鎳及鉻者)形成。然而，本文所闡述之非貴金屬合金在量測生物試樣時可展現優越一致性及準確性。因此，藉由使用包括本文所闡述之非貴金屬合金之生物感測器元件，可顯著減少通常與生物感測器元件之製作及使用相關之材料及製造成本。
本發明之實施例提供基板102，其係自撓性或剛性之任一類型材料形成，該材料通常對本文所闡述之所預期化學反應非導電及化學惰性。在某些實施例中，生物感測器元件之基板102可包含撓性、非導 電薄膜，包括聚合物，例如聚合物薄膜、聚酯薄膜、聚碳酸酯薄膜或諸如此類。在某些特定實施例中，基板102可包含聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜。本發明之實施例預期基板102可具有至少25μm、125μm或250μm及/或不超過800μm、500μm或400μm之厚度。在某些實施例中，基板102可具有介於25μm至800μm、25μm至500μm或25μm至400μm之間、介於125μm至800μm、125μm至500μm或125μm至400μm之間或介於250μm至800μm、250μm至500μm或250μm至400μm之間之厚度。
塗覆於基板102上之導電層104可包含一或多種非貴金屬。可經由一或多種物理氣相沉積技術將該導電層104塗覆於基板102上，例如濺鍍塗覆(例如，磁控管濺鍍、非平衡磁控管濺鍍、對靶濺鍍或諸如此類)、熱蒸鍍、電子束蒸鍍、雷射剝蝕、電弧汽化、共蒸鍍、離子鍍或諸如此類。可以至少1nm、10nm、15nm或30nm及/或不超過1000nm、200nm、100nm或50nm之厚度將導電層104塗覆於基板102上。在某些實施例中，導電層104可具有介於1nm至1000nm、1nm至200nm、1nm至100nm或1nm至50nm之間、介於10nm至1000nm、10nm至200nm、10nm至100nm或10nm至50nm之間、介於15nm至1000nm、15nm至200nm、15nm至100nm或15nm至50nm之間或介於30nm至1000nm、30nm至200nm、30nm至100nm或30nm至50nm之間之厚度。
可將導電層104塗覆於基板102上，以使得所得薄膜電極100將通常對可見光不透明。例如，所得薄膜電極100可具有不超過50%、不超過40%、不超過30%或不超過20%之可見光透射率，如藉由ASTM D1003所量測。在某些實施例中，所得薄膜電極100可具有介於1%至50%之間、介於10%至40%之間、介於15%至30%之間或約20%之可見光透射率。另外，所得薄膜電極100可具有不超過5000歐姆/平方、 2000歐姆/平方、100歐姆/平方、80歐姆/平方、60歐姆/平方、50歐姆/平方、40歐姆/平方、20歐姆/平方、10歐姆/平方或5歐姆/平方之薄片電阻，如藉由ASTM F1711-96所量測。在一些實施例中，所得薄膜電極100可具有介於1歐姆/平方至5000歐姆/平方、2歐姆/平方至2000歐姆/平方、5歐姆/平方至100歐姆/平方、10歐姆/平方至80歐姆/平方、20歐姆/平方至60歐姆/平方或40歐姆/平方至50歐姆/平方之間之薄片電阻。
廣泛而言，形成導電層104之本文所闡述之非貴金屬可包括鎳及鉻之合金。例如，下表1圖解說明可用於本發明實施例之生物感測器元件之導電層104中及/或可包含之例示性非貴金屬合金。例如，該等非貴金屬合金可包括呈組合物A1至A6形式之組成合金，如該等組合物係於表1中所定義。下表1亦列示組合物B1至B5、C1至C9、D1至D3及E1至E2且提供彼等組合物中所選組份之量的範圍。與各自定義單一獨特組成之組合物A1至A6相比，組合物B1至B5、C1至C9、D1至D3及E1至E2中之每一者可涵蓋在所列舉組份之數值範圍內之多種不同組合物。
Figure 104142335-A0305-02-0031-1
Figure 104142335-A0305-02-0032-2
除上表1中所闡述之量以外，在某些實施例中，構成電極之導電層(例如，生物感測器元件之導電層104)之非貴金屬合金中所包括之鎳及鉻之量可端視電極(例如，生物感測器元件)之特定要求而變化。在各個實施例中，非貴金屬合金可包含至少約30重量%、40重量%、50重量%或55及/或最多約95重量%、85重量%、75重量%、65重量%或60重量%之鎳。在某些實施例中，非貴金屬合金可包含在約30重量%至99重量%、30重量%至95重量%、50重量%至99重量%、50重量%至98重量%、50重量%至97重量%、50重量%至96重量%、50重量%至95重量%、50重量%至75重量%或55重量%至60重量%範圍內之鎳。另外，在各個實施例中，非貴金屬合金可包含至少約0.5重量%、1重量%、2重量%、5重量%、10重量%或15重量%及/或最多約60重量%、50重量%、40重量%、35重量%、30重量%及25重量%之鉻。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0.5重量%至60重量%、5重量%至35重量%或15重量%至25重量%範圍內之鉻。
在某些實施例中，包括於電極(例如，生物感測器元件)之導電層所包含之非貴金屬合金中之鎳及鉻之量可端視生物感測器元件之特定要求而變化，如下所示：10重量%至99重量%鉻及1重量%至90重量%鎳；或10重量%至95重量%鉻及5重量%至90重量%鎳；或10重量%至90重量%鉻及10重量%至90重量%鎳；或10重量%至85重量%鉻及15重量%至90重量%鎳；或10重量%至80重量%鉻及20重量%至90重量%鎳，或10重量%至75重量%鉻及25重量%至90重量%鎳；或10重量%至70重量%鉻及30重量%至90重量%鎳；或10重量%至65重量%鉻及35重量%至90重量%鎳；或10重量%至60重量%鉻及40重量%至90重量%鎳；或10重量%至55重量%鉻及45重量%至90重量%鎳；或10重量%至50重量%鉻及50重量%至90重量%鎳；或10重量%至45重量%鉻及55重量%至90重量%鎳；或10重量%至40重量%鉻及60重量%至90重量% 鎳；或10重量%至35重量%鉻及65重量%至90重量%鎳；或10重量%至30重量%鉻及70重量%至90重量%鎳；或10重量%至25重量%鉻及75重量%至90重量%鎳；或10重量%至20重量%鉻及80重量%至90重量%鎳；或10重量%至15重量%鉻及85重量%至90重量%鎳；或15重量%至99重量%鉻及1重量%至85重量%鎳；或15重量%至95重量%鉻及5重量%至85重量%鎳；或15重量%至90重量%鉻及10重量%至85重量%鎳；或15重量%至85重量%鉻及15重量%至85重量%鎳；或15重量%至80重量%鉻及20重量%至85重量%鎳；或15重量%至75重量%鉻及25重量%至85重量%鎳；或15重量%至70重量%鉻及30重量%至85重量%鎳；或15重量%至65重量%鉻及35重量%至85重量%鎳；或15重量%至60重量%鉻及40重量%至85重量%鎳；或15重量%至55重量%鉻及45重量%至85重量%鎳；或15重量%至50重量%鉻及50重量%至85重量%鎳；或15重量%至45重量%鉻及55重量%至85重量%鎳；或15重量%至40重量%鉻及60重量%至85重量%鎳；或15重量%至35重量%鉻及65重量%至85重量%鎳；或15重量%至30重量%鉻及70重量%至85重量%鎳；或15重量%至25重量%鉻及75重量%至85重量%鎳；或20重量%至99重量%鉻及1重量%至80重量%鎳；或20重量%至95重量%鉻及5重量%至80重量%鎳；或20重量%至90重量%鉻及10重量%至80重量%鎳；或20重量%至85重量%鉻及15重量%至80重量%鎳；或20重量%至80重量%鉻及20重量%至80重量%鎳，或20重量%至75重量%鉻及25重量%至80重量%鎳；或20重量%至70重量%鉻及30重量%至80重量%鎳；或20重量%至65重量%鉻及35重量%至80重量%鎳；或20重量%至60重量%鉻及40重量%至80重量%鎳；或20重量%至55重量%鉻及45重量%至80重量%鎳；或20重量%至50重量%鉻及50重量%至80重量%鎳；或20重量%至45重量%鉻及55重量%至80重量%鎳；或20重量%至40重量%鉻及60重量%至80重量%鎳；或20重量%至35重量%鉻及65重量%至80重量% 鎳；或20重量%至30重量%鉻及70重量%至80重量%鎳；或25重量%至99重量%鉻及1重量%至75重量%鎳；或25重量%至90重量%鉻及10重量%至75重量%鎳；或25重量%至85重量%鉻及15重量%至75重量%鎳；或25重量%至80重量%鉻及20重量%至75重量%鎳；或25重量%至75重量%鉻及25重量%至75重量%鎳；或25重量%至70重量%鉻及30重量%至75重量%鎳；或25重量%至65重量%鉻及35重量%至75重量%鎳；或25重量%至60重量%鉻及40重量%至75重量%鎳；或25重量%至55重量%鉻及45重量%至75重量%鎳；或25重量%至50重量%鉻及50重量%至75重量%鎳；或25重量%至45重量%鉻及55重量%至75重量%鎳；或25重量%至40重量%鉻及60重量%至75重量%鎳；或25重量%至35重量%鉻及65重量%至75重量%鎳；或30重量%至99重量%鉻及1重量%至70重量%鎳；或30重量%至95重量%鉻及5重量%至70重量%鎳；或30重量%至90重量%鉻及10重量%至70重量%鎳；或30重量%至85重量%鉻及15重量%至70重量%鎳；或30重量%至80重量%鉻及20重量%至70重量%鎳或30重量%至75重量%鉻及25重量%至70重量%鎳；或30重量%至70重量%鉻及30重量%至70重量%鎳；或30重量%至65重量%鉻及35重量%至70重量%鎳；或30重量%至60重量%鉻及40重量%至70重量%鎳；或30重量%至65重量%鉻及35重量%至70重量%鎳；或30重量%至50重量%鉻及50重量%至70重量%鎳；或30重量%至45重量%鉻及55重量%至70重量%鎳；或30重量%至40重量%鉻及60重量%至70重量%鎳；或35重量%至99重量%鉻及1重量%至65重量%鎳；或35重量%至95重量%鉻及5重量%至65重量%鎳；或35重量%至90重量%鉻及10重量%至65重量%鎳；或35重量%至85重量%鉻及15重量%至65重量%鎳；或35重量%至80重量%鉻及20重量%至65重量%鎳，或35重量%至75重量%鉻及25重量%至65重量%鎳；或35重量%至70重量%鉻及30重量%至65重量%鎳；或35重量%至65重量%鉻及35重量%至65重 量%鎳；或35重量%至60重量%鉻及40重量%至65重量%鎳；或35重量%至55重量%鉻及45重量%至65重量%鎳；或35重量%至50重量%鉻及50重量%至65重量%鎳；或35重量%至45重量%鉻及55重量%至65重量%鎳；或40重量%至99重量%鉻及1重量%至60重量%鎳；或40重量%至95重量%鉻及5重量%至60重量%鎳；或40重量%至90重量%鉻及10重量%至60重量%鎳；或40重量%至85重量%鉻及15重量%至60重量%鎳；或40重量%至80重量%鉻及20重量%至60重量%鎳；或40重量%至75重量%鉻及25重量%至60重量%鎳；或40重量%至70重量%鉻及30重量%至60重量%鎳；或40重量%至65重量%鉻及35重量%至60重量%鎳；或40重量%至60重量%鉻及40重量%至60重量%鎳；或40重量%至55重量%鉻及45重量%至60重量%鎳；或40重量%至50重量%鉻及50重量%至60重量%鎳；或45重量%至99重量%鉻及1重量%至55重量%鎳；或45重量%至95重量%鉻及5重量%至55重量%鎳；或45重量%至90重量%鉻及10重量%至55重量%鎳；或45重量%至85重量%鉻及15重量%至55重量%鎳；或45重量%至80重量%鉻及20重量%至55重量%鎳，或45重量%至75重量%鉻及25重量%至55重量%鎳；或45重量%至70重量%鉻及30重量%至55重量%鎳；或45重量%至65重量%鉻及35重量%至55重量%鎳；或45重量%至60重量%鉻及40重量%至55重量%鎳；或45重量%至55重量%鉻及45重量%至55重量%鎳；或50重量%至99重量%鉻；或40重量%至45重量%鉻及55重量%至60重量%鎳；及1重量%至50重量%鎳；或50重量%至98重量%鉻及2重量%至50重量%鎳；或50重量%至97重量%鉻及3重量%至50重量%鎳；或50重量%至96重量%鉻及4重量%至50重量%鎳；或50重量%至95重量%鉻及5重量%至50重量%鎳；或50重量%至94重量%鉻及6重量%至50重量%鎳；或50重量%至93重量%鉻及7重量%至50重量%鎳；或50重量%至92重量%鉻及8重量%至50重量%鎳；或50重量%至91重量%鉻及9重量%至 50重量%鎳；或50重量%至90重量%鉻及10重量%至50重量%鎳；或50重量%至85重量%鉻及15重量%至50重量%鎳；或50重量%至80重量%鉻及20重量%至50重量%鎳，或50重量%至75重量%鉻及25重量%至50重量%鎳；或50重量%至70重量%鉻及30重量%至50重量%鎳；或50重量%至65重量%鉻及35重量%至50重量%鎳；或50重量%至60重量%鉻及40重量%至50重量%鎳；或55重量%至99重量%鉻及1重量%至45重量%鎳；或55重量%至95重量%鉻及5重量%至45重量%鎳；或55重量%至90重量%鉻及10重量%至45重量%鎳；或55重量%至85重量%鉻及15重量%至45重量%鎳；或55重量%至80重量%鉻及20重量%至45重量%鎳；或55重量%至75重量%鉻及25重量%至45重量%鎳；或55重量%至70重量%鉻及30重量%至45重量%鎳；或55重量%至65重量%鉻及35重量%至45重量%鎳；或60重量%至99重量%鉻及1重量%至40重量%鎳；或60重量%至95重量%鉻及5重量%至40重量%鎳；或60重量%至90重量%鉻及10重量%至40重量%鎳；或60重量%至85重量%鉻及15重量%至40重量%鎳；或60重量%至80重量%鉻及20重量%至40重量%鎳，或60重量%至75重量%鉻及25重量%至40重量%鎳；或60重量%至70重量%鉻及30重量%至40重量%鎳；或65重量%至99重量%鉻及1重量%至35重量%鎳；或65重量%至95重量%鉻及5重量%至35重量%鎳；或65重量%至90重量%鉻及10重量%至35重量%鎳；或65重量%至85重量%鉻及15重量%至35重量%鎳；或65重量%至80重量%鉻及20重量%至35重量%鎳；或65重量%至75重量%鉻及25重量%至35重量%鎳；或70重量%至99重量%鉻及1重量%至30重量%鎳；或70重量%至95重量%鉻及5重量%至30重量%鎳；或70重量%至90重量%鉻及10重量%至30重量%鎳；或70重量%至85重量%鉻及15重量%至30重量%鎳；或70重量%至80重量%鉻及20重量%至30重量%鎳；或75重量%至99重量%鉻及1重量%至25重量%鎳；或75重量%至95重量%鉻及5重量 %至25重量%鎳；或75重量%至90重量%鉻及10重量%至25重量%鎳；或75重量%至85重量%鉻及15重量%至25重量%鎳；或80重量%至99重量%鉻及1重量%至20重量%鎳；或80重量%至95重量%鉻及5重量%至20重量%鎳；或80重量%至90重量%鉻及10重量%至20重量%鎳；或80重量%至85重量%鉻及10重量%至15重量%鎳；或85重量%至99重量%鉻及1重量%至15重量%鎳；或85重量%至95重量%鉻及5重量%至15重量%鎳；或85重量%至90重量%鉻及10重量%至15重量%鎳；或90重量%至99重量%鉻及1重量%至10重量%鎳；或90重量%至98重量%鉻及2重量%至10重量%鎳；或90重量%至97重量%鉻及3重量%至10重量%鎳；或90重量%至96重量%鉻及4重量%至10重量%鎳；或90重量%至95重量%鉻及5重量%至10重量%鎳；或90重量%至94重量%鉻及6重量%至10重量%鎳；或90重量%至93重量%鉻及7重量%至10重量%鎳；或90重量%至92重量%鉻及8重量%至10重量%鎳；或90重量%至91重量%鉻及9重量%至10重量%鎳；或15重量%至34重量%鉻及55重量%至60重量%鎳；或15重量%至17重量%鉻及56重量%至58重量%鎳；或21重量%至23重量%鉻及54重量%至57重量%鎳；或22重量%至24重量%鉻及58重量%至60重量%鎳；或32重量%至34重量%鉻及54重量%至57重量%鎳；所有該等重量%皆基於等於100重量%之導電層總重量%。
除鎳及鉻以外可存在於本發明中之非貴金屬合金可包括第I族，如下所示：鉬、鈷、鐵、鎢、錳、銅、鋁、鈦、硼及釩。除鎳及鉻以外可存在之非貴金屬合金在第II族中且包括碳及矽。可用於本發明中之所有金屬合金之重量皆基於等於100重量%之導電層材料之總重量%。
基於等於100重量%之導電層總重量%，可用於本發明中之第I族非貴金屬合金可以最多89重量%之量存在。
在某些實施例中，第I族之其他非貴金屬可以以下量存在於本發明中：0.01重量%至89重量%；0.01重量%至85重量%；或0.01重量%至80重量；或0.01重量%至75重量%；或0.01重量%至70重量%；或0.01重量%至65重量%；或0.01重量%至60重量%；或0.01重量%至55重量%；或0.01重量%至50重量%；或0.01重量%至45重量%；或0.01重量%至40重量%；或0.01重量%至35重量%；或0.01重量%至30重量%；或0.01重量%至25重量%；或0.01重量%至20重量%；或0.01重量%至15重量%；或0.01重量%至10重量%；或0.01重量%至5重量%；1重量%至89重量%；1重量%至85重量%；或1重量%至80重量；或1重量%至75重量%；或1重量%至70重量%；或1重量%至65重量%；或1重量%至60重量%；或1重量%至55重量%；或1重量%至50重量%；或1重量%至45重量%；或1重量%至40重量%；或1重量%至35重量%；或1重量%至30重量%；或1重量%至25重量%；或1重量%至20重量%；或1重量%至15重量%；或1重量%至10重量%；1重量%至9重量%；或1重量%至8重量%；或1重量%至7重量%；或1重量%至6重量%；或1重量%至5重量%；5重量%至89重量%；5重量%至85重量%；或5重量%至80重量；或5重量%至75重量%；或5重量%至70重量%；或5重量%至65重量%；或5重量%至60重量%；或5重量%至55重量%；或5重量%至50重量%；或5重量%至45重量%；或5重量%至40重量%；或5重量%至35重量%；或5重量%至30重量%；或5重量%至25重量%；或5重量%至20重量%；或5重量%至15重量%；或5重量%至10重量%；或5重量%至9重量%；或5重量%至8重量%；或5重量%至7重量%；6重量%至89重量%；6重量%至85重量%；或6重量%至80重量；或6重量%至75重量%；或6重量%至70重量%；或6重量%至65重量%；或6重量%至60重量%；或6重量%至55重量%；或6重量%至50重量%；或6重量%至45重量%；或6重量%至40重量%；或6重量%至35重量%； 或6重量%至30重量%；或6重量%至25重量%；或6重量%至20重量%；或6重量%至15重量%；或6重量%至10重量%；或6重量%至9重量%；或6重量%至8重量%；或10重量%至89重量%；或10重量%至85重量%；或10重量%至80重量；或10重量%至75重量%；或10重量%至70重量%；或10重量%至65重量%；或10重量%至60重量%；或10重量%至55重量%；或10重量%至50重量%；或10重量%至45重量%；或10重量%至40重量%；或10重量%至35重量%；或10重量%至30重量%；或10重量%至25重量%；或10重量%至20重量%；或10重量%至15重量%；或15重量%至89重量%；或15重量%至85重量%；或15重量%至80重量%；或15重量%至75重量%；或15重量%至70重量%；或15重量%至65重量%；或15重量%至60重量%；或15重量%至55重量%；或15重量%至50重量%；或15重量%至45重量%；或15重量%至40重量%；或15重量%至35重量%；或15重量%至30重量%；或15重量%至25重量%；或20重量%至89重量%；或20重量%至85重量%；或20重量%至80重量；或20重量%至75重量%；或20重量%至70重量%；或20重量%至65重量%；或20重量%至60重量%；或20重量%至55重量%；或20重量%至50重量%；或20重量%至45重量%；或20重量%至40重量%；或20重量%至35重量%；或20重量%至30重量%；或25重量%至89重量%；或25重量%至85重量%；或25重量%至80重量%；或25重量%至75重量%；或25重量%至70重量%；或25重量%至65重量%；或25重量%至60重量%；或25重量%至55重量%；或25重量%至50重量%；或25重量%至45重量%；或25重量%至40重量%；或25重量%至35重量%；或30重量%至89重量%；或；或30重量%至85重量%；或30重量%至80重量%或30重量%至75重量%；或30重量%至70重量%；或30重量%至65重量%；或30重量%至60重量%；或30重量%至65重量%；或30重量%至50重量%；或30重量%至45重量%；或30重量%至40重量%；或35重量% 至89重量%；或35重量%至85重量%；或35重量%至80重量%，或35重量%至75；或35重量%至70重量%；或35重量%至65重量%；或35重量%至60重量%；或35重量%至55重量%；或35重量%至50重量%；或35重量%至45重量%；或40重量%至89重量%；或40重量%至85重量%；或40重量%至80重量%，或40重量%至75重量%；或40重量%至70重量%；或40重量%至65重量%；或40重量%至60重量%；或40重量%至55重量%；或40重量%至50重量%；或45重量%至89重量%；或45重量%至85重量%；或45重量%至80重量%，或45重量%至75重量%；或45重量%至70重量%；或45重量%至65；或45重量%至60重量%；或45重量%至55重量%；或50重量%至89重量；或50重量%至85重量%；或50重量%至80重量%，或50重量%至75重量%；或50重量%至70重量%；或50重量%至65重量%；或50重量%至60重量%；或55重量%至89重量%；或55重量%至85重量及25重量%至45重量%鎳；或55重量%至70重量%；或55重量%至65重量%；或60重量%至89重量%；或60重量%至85重量%；或60重量%至80重量%，或60重量%至75重量%；或60重量%至70重量%；或65重量%至89重量%；或65重量%至85重量%；或65重量%至80重量%；或65重量%至75重量%；或70重量%至89重量%；或70重量%至85重量%；或70重量%至80重量%；或75重量%至89重量%；或75重量%至85重量%；或80重量%至89重量%；所有該等重量%皆基於等於100重量%之導電層總重量%。
在各個實施例中，第I族之非貴金屬合金可包含鉬。非貴金屬合金中存在之鉬可包含(例如)至少約2重量%、4重量%、6重量%、8重量%、10重量%或12重量%及/或最多約50重量%、40重量%、30重量%、25重量%或20重量%之鉬。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約2重量%至50重量%、6重量%至30重量%或12重量%至20重量%範圍內之鉬。
在某些實施例中，構成電極(例如，生物感測器元件)之導電層之非貴金屬合金中所包括之鎳、鉻及鉬之量可端視生物感測器元件之特定要求而變化，如下所示：15重量%至34重量%鉻、55重量%至60重量%鎳及7重量%至17重量%鉬；或15重量%至17重量%鉻、56重量%至58重量%鎳及15重量%至17重量%鉬；或21重量%至23重量%鉻、54重量%至57重量%鎳及12重量%至14重量%鉬；或22重量%至24重量%鉻、58重量%至60重量%鎳、15重量%至17重量%鉬；或32重量%至34重量%鉻、54重量%至57重量%鎳及7重量%至9重量%鉬，所有該等重量%皆基於等於100重量%之導電層總重量%。
在各個實施例中，第I族之非貴金屬合金可包含鈷。非貴金屬合金中存在之鈷可包含(例如)至少約0.25重量%、0.5重量%、1重量%、1.5重量%或2重量%最多約10重量%、8重量%、6重量%、5重量%或4重量%之鈷。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0重量%至10重量%、1重量%至6重量%或2重量%至4重量%範圍內之鈷。應瞭解某些非貴金屬合金可不含鈷。
在各個實施例中，第I族之非貴金屬合金可包含鐵。非貴金屬合金中存在之鐵可包含(例如)至少約0.25重量%、0.5重量%、2.0重量%、3.0重量%或4重量%及/或最多約20重量%、15重量%、10重量%、8重量%或6重量%之鐵。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0重量%至20重量%、1重量%至10重量%或4重量%至6重量%範圍內之鐵。
在各個實施例中，第I族之非貴金屬合金可包含鎢。非貴金屬合金中存在之鎢可包含(例如)至少約0.1重量%、0.5重量%、1.0重量%、2.0重量%、3.0重量%或3.5重量%及/或最多約20重量%、15重量%、10重量%、8重量%或6重量%之鎢。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0重量%至20重量%、1重量%至10重量%或3.5重量%至6重量%範圍內之鎢。應瞭解某些非貴金屬合金可不含鎢。
在各個實施例中，第I族之非貴金屬合金可包含錳。非貴金屬合金中存在之錳可包含(例如)至少約0.1重量%、0.5重量%或1重量%及/或最多約5重量%、4重量%或3重量%之錳。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0.1重量%至5重量%、0.5重量%至4重量%或1重量%至3重量%範圍內之錳。
在各個實施例中，第II族之非貴金屬合金可包含矽。非貴金屬合金中存在之矽可包含(例如)至少約0.01重量%、0.1重量%、或0.5重量%及/或最多約2重量%、1重量%或0.8重量%之矽。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0重量%至2重量%、0.1重量%至1重量%或0.5重量%至0.8重量%範圍內之矽。
在各個實施例中，第II族之非貴金屬合金可包含碳。非貴金屬合金中存在之碳可包含(例如)至少約0.001重量%或0.01重量%或0.1重量%或0.2重量%或0.3重量%或0.4重量%或0.5重量%或0.6重量%或0.7重量%或0.75重量%或0.8重量%或0.9重量%或1.0重量%或1.1重量%或1.2重量%或1.3重量%或1.4重量%或1.5重量%或1.6重量%或1.7重量%或1.8重量%或1.9重量%或2.0重量%或0.01重量%至0.1重量%或0.01重量%至0.2重量%或0.01重量%至0.3重量%或0.01重量%至0.4重量%或0.01重量%至0.5重量%或0.01重量%至0.6重量%或0.01重量%至0.7重量%或0.01重量%至0.75重量%或0.01重量%至0.8重量%或0.01重量%至0.9重量%或0.01重量%至1.0重量%或0.01重量%至1.1重量%或0.01重量%至1.2重量%或0.01重量%至1.3重量%或0.01重量%至1.4重量%或0.01重量%至1.5重量%或0.01重量%至1.6重量%或0.01重量%至1.7重量%或0.01重量%至1.8重量%或0.01重量%至1.9重量%或0.01重量%至2.0重量%或0.1重量%至0.2重量%或0.1重量%至0.3重量%或0.1重量%至0.4重量%或0.1重量%至0.5重量%或0.1重量%至0.6重量%或0.1重量%至0.7重量%或0.1重量%至0.75重量%或0.1重量%至0.8重量%或0.1重 量%至0.9重量%或0.1重量%至1.0重量%或0.1重量%至1.1重量%或0.1重量%至1.2重量%或0.1重量%至1.3重量%或0.1重量%至1.4重量%或0.1重量%至1.5重量%或0.1重量%至1.6重量%或0.1重量%至1.7重量%或0.1重量%至1.8重量%或0.1重量%至1.9重量%或0.1重量%至2.0重量%之碳。
在各個實施例中，第I族之非貴金屬合金可包含銅。非貴金屬合金中存在之銅可包含(例如)至少約0.1重量%、0.5重量%、或1重量%及/或最多約3重量%、2重量%、或1.6重量%之銅。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0重量%至3重量%、0.5重量%至2重量%或1重量%至1.6重量%範圍內之銅。應瞭解某些非貴金屬合金可不含銅。
在各個實施例中，第I族之非貴金屬合金可包含鋁。非貴金屬合金中存在之鋁可包含(例如)至少約0.01重量%、0.1重量%、或0.5重量%及/或最多約2重量%、1重量%、或0.8重量%之鋁。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0.01重量%至2重量%、0.1重量%至1重量%、或0.5重量%至0.8重量%範圍內之鋁。應瞭解某些非貴金屬合金可不含鋁。
在各個實施例中，第I族之非貴金屬合金可包含鈦。非貴金屬合金中存在之鈦可包含(例如)至少約0.001重量%、0.01重量%、或0.1重量%及/或最多約1重量%、0.75重量%、或0.5重量%之鈦。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0重量%至1重量%、0.01重量%至0.75重量%或0.1重量%至0.5重量%範圍內之鈦。應瞭解某些非貴金屬合金可不含鋁。
在各個實施例中，第I族之非貴金屬合金可包含硼。非貴金屬合金中存在之硼可包含(例如)至少約0.0001重量%、0.001重量%、或0.005重量%及/或最多約0.1重量%、0.01重量%、或0.008重量%之硼。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0重量%至0.1重量%、0.001重 量%至0.01重量%或0.005重量%至0.008重量%範圍內之硼。應瞭解某些非貴金屬合金可不含硼。
在各個實施例中，第I族之非貴金屬合金可包含釩。非貴金屬合金中存在之釩可包含(例如)至少約0.001重量%、0.01重量%或0.1重量%及/或最多約1重量%、0.75重量%或0.5重量%之釩。更具體而言，非貴金屬合金可包含在約0重量%至1重量%、0.01重量%至0.75重量%或0.1重量%至0.5重量%範圍內之釩。應瞭解某些非貴金屬合金可不含釩。
在某些特定實施例中，例如表1之組合物A3至A6非貴金屬合金可包含鎳及鉻，其中鎳及鉻之合併重量%在50重量%至99重量%之範圍內。非貴金屬合金具體而言可包含重量%在55重量%至60重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%至34重量%範圍內之鉻及重量%在7重量%至17重量%範圍內之鉬。非貴金屬合金亦可包含重量%在0重量%至4重量%範圍內之鈷、重量%在0重量%至6重量%範圍內之鐵、重量%在0重量%至5重量%範圍內之鎢、重量%在0重量%至2重量%之範圍內之錳、重量%在在0重量%至1重量%範圍內之矽、重量%在0重量%至0.10重量%範圍內之碳、重量%在0重量%至2重量%範圍內之銅、重量%在0重量%至1重量%範圍內之鋁及重量%在0重量%至1重量%範圍內之釩。
在某些特定實施例中，例如表1之組合物A3非貴金屬合金可包含鎳及鉻，其中鎳及鉻之合併重量%在50重量%至99重量%之範圍內。非貴金屬合金具體而言可包含重量%在56重量%至58重量%範圍內之鎳、重量%在15重量%及17重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。非貴金屬合金亦可包含重量%在0重量%至4重量%範圍內之鈷、重量%在4重量%至6重量%範圍內之鐵、重量%在3重量%至5重量%範圍內之鎢、重量%在0重量%至2重量%範圍內之錳、 重量%在0重量%至0.10重量%範圍內之矽、重量%在0重量%至0.10重量%範圍內之碳及重量%在0重量%至1重量%範圍內之釩。
在某些特定實施例中，表1之該組合物A4非貴金屬合金可包含鎳及鉻，其中鎳及鉻之合併重量%在50重量%至99重量%之範圍內。非貴金屬合金具體而言可包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳、重量%在21重量%至23重量%範圍內之鉻及重量%在12重量%至14重量%範圍內之鉬。非貴金屬合金亦可包含重量%在0重量%至4重量%範圍內之鈷、重量%在2重量%至4重量%範圍內之鐵、重量%在2重量%至4重量%範圍內之鎢、重量%在0重量%至1重量%範圍內之錳、重量%在0重量%至0.10重量%範圍內之矽、重量%在0重量%至0.010重量%範圍內之碳及重量%在0重量%至1重量%範圍內之釩。
在某些特定實施例中，例如表1之組合物A5非貴金屬合金可包含鎳及鉻，其中鎳及鉻之合併重量%在50重量%至99重量%之範圍內。非貴金屬合金具體而言可包含重量%在58重量%至60重量%範圍內之鎳、重量%在22重量%至24重量%範圍內之鉻及重量%在15重量%至17重量%範圍內之鉬。非貴金屬合金亦可包含重量%在0重量%至3重量%範圍內之鈷、重量%在0重量%至4重量%範圍內之鐵、重量%在0重量%至1重量%範圍內之錳、重量%在0重量%至0.10重量%範圍內之矽、重量%在0重量%至0.10重量%範圍內之碳及重量%在0.5重量%至3重量%範圍內之銅。
在某些特定實施例中，例如表1之組合物A6非貴金屬合金可包含鎳及鉻，其中鎳及鉻之合併重量%在50重量%至99重量%之範圍內。非貴金屬合金具體而言可包含重量%在54重量%至57重量%範圍內之鎳、重量%在32重量%至34重量%範圍內之鉻及重量%在7重量%至9重量%範圍內之鉬。非貴金屬合金亦可包含重量%在0重量%至3重量%範圍內之鐵、重量%在0重量%至1重量%範圍內之錳、重量%在0重量 %至1重量%範圍內之矽、重量%在0重量%至0.10重量%範圍內之碳及重量%在0重量%至1重量%範圍內之鋁。
本發明中之導電層可由包含此申請案中所揭示合金組合物中之任一者之單一層構造而成。在某些實施例中，合金組合物含有可為元素之固體溶液(單一相)、金屬相(兩種或更多種溶液)之混合物或在各相之間無明顯邊界之金屬間化合物之合金。
熟習此項技術者可易於瞭解，非貴金屬合金之元素可包含附帶雜質。如本文所使用，「附帶雜質」係指天然存在或用於產生非貴金屬合金或在產生製程期間無意中添加之任何雜質。非貴金屬合金可包含小於約0.1重量%、0.05重量%或0.001重量%之附帶雜質。
除上文所闡述之元素以外，本文所闡述之非貴金屬合金亦可含有一或多種其他合金化元素。然而，在各個實施例中，非貴金屬合金可實質上不含該等其他合金化元素。如本文所使用，術語「實際上不含」及「實質上不含」意味著非貴金屬合金包含小於0.001重量%之該等其他合金化組份。另外，術語「實際上不含」及「實質上不含」可互換使用。
在本發明之某些實施例中，本文所闡述之生物感測器元件可藉由實施以下步驟來製備：(a)提供基板；(b)提供靶標；及(c)利用靶標之材料物理氣相沉積基板之至少一部分以藉此在基板上形成導電層。
步驟(a)之提供基板可包括提供先前所闡述之任一類型之基板材料(例如PET)。在某些實施例中，基板將包含可在高真空室內運轉之基板材料之薄片。基板材料之薄片可包含材料之單一區段，例如正方形薄片。在一些其他實施例中，基板材料之薄片可包含經由輥對輥機 制藉助高真空室傳送之材料之輥，如將在下文進行更詳細的闡述。在其他實施例中，基板在沉積期間可保持靜止或可旋轉，如亦將在下文所闡述。
步驟(b)之提供靶標可包括提供包括先前所闡述之非貴金屬合金中之任一者之物理氣相沉積靶標。例如，在一些實施例中，物理氣相沉積靶標可包含包含表1中所列示之組合物A1至A6中之一者之合金中之一者。該等合金靶標可包含小於約0.1重量%、0.05重量%或0.001重量%之附帶雜質。在一些實施例中，在物理氣相沉積製程期間，物理氣相沉積靶標將收容在電極(例如濺鍍陰極)內及/或將包含電極。在某些實施例中，物理氣相沉積靶標可為具有至少2cm、4cm、8cm、12cm、16cm或20cm之直徑之圓形物。在其他實施例中，物理氣相沉積靶標可為具有至少2cm、4cm、8cm、或16cm之內徑及20cm、24cm、28cm或32cm之外徑之管狀靶標。在再其他實施例中，物理氣相沉積靶標可為具有以下尺寸之矩形：介於5cm至25cm之間之寬度、介於25cm至75cm之間之長度及介於0.3cm至5cm之間之厚度。然而，應瞭解本發明之實施例涵蓋其他形狀及大小之靶標之用途。
步驟(c)之物理氣相沉積通常包括利用非貴金屬合金靶標之材料塗覆基板以形成導電層。如本文所使用，術語「物理氣相沉積」應表示藉由將氣化材料冷凝至基板上來沉積薄膜。物理氣相沉積之塗覆可利用先前所闡述之任一類型之物理氣相沉積製程(即，濺鍍塗覆、熱蒸鍍、電子束蒸鍍、雷射剝蝕、電弧汽化、共蒸鍍、離子電鍍或諸如此類)來實施。例如，在一些實施例中，物理氣相沉積步驟將經由濺鍍製程實施，其中經由濺鍍器件藉由濺鍍非貴金屬合金靶標利用導電層塗覆基板。此一濺鍍型物理氣相沉積之特定實例將在下文進行更詳細的闡述。在其上塗覆導電層之所得基板可用作生物感測器元件(例如電極)。該等電極可包括工作電極、參考電極或相對電極。在某些 實施例中，例如當經由輥對輥物理氣相沉積製程利用導電層真空塗覆基板材料之輥時，可將所得薄膜薄片分割成適當大小，以形成特定而言大小適於生物感測器元件之薄膜電極。在其他實施例中，生物感測器元件可藉由蝕刻(例如化學或雷射蝕刻)自薄膜薄片形成。在再其他實施例中，生物感測器元件可使用圖案化遮罩形成，將該遮罩鋪放於基板上，並在其上物理氣相沉積導電層以形成生物感測器元件。
在某些特定實施例中，可經由包括輥對輥磁控管濺鍍之輥對輥物理氣相沉積製程製造生物感測器元件。例如，可使用77.50cm寬的網式輥對輥磁控管濺鍍塗覆機(例如由Applied Materials公司提供之Smartweb塗覆機或由CHA Industries公司提供之Mark 80)濺鍍包含厚度在25μm至250μm範圍內且寬度為33.02cm之由PET(聚對苯二甲酸乙二酯)製得之聚合物薄膜之基板薄片。可採用單一或雙重靶標構形來沉積非貴金屬合金(例如彼等來自表1之合金)之導電層。可使用包括非貴金屬合金板(例如購自Tricor Industries公司)之靶標。可使用擴散及機械幫浦組合將濺鍍塗覆機之真空室抽吸至至少10-5托(Torr)之基礎壓力。在其他實施例中，可使用機械幫浦、渦輪幫浦、冷凍幫浦及/或油擴散幫浦之組合。可使用2KW電源(例如自Advanced Energy公司提供)對收容通常具有15.24cm×30.48cm之矩形形狀之非貴金屬合金靶標之磁控管濺鍍陰極供以電壓。可控制進入真空室中之氬氣流(例如經由MKS型號1179A流量控制器)以將濺鍍壓力設為介於3毫托至10毫托之間以在濺鍍製程期間使用。
可藉由控制輥對輥網速度(即，在基板薄片在濺鍍期間穿過真空室時控制該基板薄片之速度)有效地原位控制經濺鍍導電層之厚度及薄片電阻。例如，為濺鍍組合物A3之導電層，可將網速度設為介於0.1米/分鐘至3.5米/分鐘之間並將濺鍍功率密度設為介於2瓦特/cm2至8瓦特/cm2之間。因此，可形成具有約25nm之經量測厚度值及約45歐 姆/平方之薄片電阻之組合物A3之經濺鍍導電層。
除上文所闡述之輥對輥製程以外，可使用具有相同幾何之按比例擴大的版本、使用大規模輥對輥製程製造生物感測器元件。在此一大規模輥對輥製程中，最大網速度可為0.1米/分鐘至10米/分鐘，介於3米/分鐘至7米/分鐘之間，或高於10米/分鐘。大規模輥對輥製程可提供介於0.1瓦特/cm2至13瓦特/cm2、2瓦特/cm2至10瓦特/cm2或5瓦特/cm2至8瓦特/cm2之間之濺鍍功率密度。另外，靶標之數量可包括介於2、4、6或更大之間，且基板薄片之網寬度可為75cm或更大。
實施例另外預期可利用基板薄片在真空室內保持靜止之物理氣相沉積製程。某些該等實施例係於下文實例部分中進行詳細闡述。在基板薄片保持靜止之一些實施例中，將導電層沉積於基板薄片上之沉積時間可為5分鐘、10分鐘、15分鐘、30分鐘或更多。
如先前於上文所闡述，包括自本文所闡述之非貴金屬合金形成之導電層之生物感測器元件可展現合意之電化學性質，此使得其尤其充分適合作為納入貴金屬(例如鈀及/或金)之生物感測器元件之替代物。例如，本發明實施例之生物感測器元件可包含利用在經歷時間電流滴定法測試時展現合意之劑量-反應特徵之非貴金屬合金導電層形成之薄膜電極。具體而言，當經歷藉由下文所闡述之1型時間電流滴定法測試定義之時間電流滴定法測試時，本發明之薄膜電極之劑量-反應斜率偏離基於鈀之薄膜電極之劑量-反應斜率可能不超過20%、19%、18%、17%、16%、15%、14%、13%、12%、11%、10%、9%、8%或7%。在某些特定實施例中，本發明薄膜電極之劑量-反應斜率偏離基於鈀之薄膜電極之劑量-反應斜率可能介於15%至7%、14%至8%、13%至9%或12%至10%之間。
在各個實施例中，生物感測器元件將包含形成之薄膜電極利用在經歷時間電流滴定法測試時另一選擇為或另外展現合意之電子轉移 動力學之非貴金屬合金導電層。例如，當經歷如下文所闡述之1型線性掃掠伏安法測試中所定義之線性掃掠伏安法測試時，薄膜電極可操作以在將-100mV、-60mV、0mV、50mV、100mV、150mV、200mV、250mV或300mV之電位階施加至薄膜電極之同時生成小於0.5μA之電流。在某些特定實施例中，薄膜電極可操作以在將介於-100mV至0mV、0mV至100mV、100mV至200mV、200mV至300mV或300mV至400mV之間之電位階施加至薄膜電極之同時生成小於0.5μA之電流，如相對於1型線性掃掠伏安法測試之飽和甘汞參考電極所量測。
本發明可藉由其實施例之下列實例來進一步闡釋，但應瞭解，除非另外特別指示，否則包含該等實例僅用於闡釋之目的且並非意欲限制本發明之範圍。
實例 薄膜電極之製備
對於下文所闡述實例中之每一者，藉由下文所闡述之物理氣相沉積製程形成呈薄膜電極形式之生物感測器元件。應瞭解可使用下列製程形成包括複數個不同類型之金屬及金屬合金(例如列示於表1中之非貴金屬合金以及貴金屬(例如鈀及金))之導電層之薄膜電極。該製程包括藉由以下形成薄膜電極薄膜：(a)在高真空室中使用直流電流(「DC」)磁控管濺鍍將金屬或金屬合金沉積於10.16cm×10.16cm正方形PET基板薄片上，其中利用Denton Vacuum Desktop Pro濺鍍器件實施濺鍍；(b)將真空室抽真空至約10毫托至5毫托之初始基礎壓力；(c)將10sccm之氬氣引入高真空室中以產生2.8毫托之沉積壓力；(d)在真空室內以約2轉/分鐘旋轉基板薄片； (e)將金屬或金屬合金之5.08cm直徑靶標在40瓦特之恆定功率下及DC磁控管濺鍍器件下保持15分鐘之沉積時間，以利用導電層塗覆基板薄片之至少一部分(將靶標在40瓦特之恆定功率下在DC磁控管濺鍍器件下保持5分鐘預濺鍍時間以初始化靶標，之後將基板引入真空室中)；及(f)於室溫下實施所有沉積。
自藉由如上文提供之物理氣相沉積形成之薄膜電極薄膜切割具有5.08cm×7.62cm之大小之個別薄膜電極。使用呈三個電極構形之Gamry Instruments Reference 600恒電位器執行電化學實驗，其中電化學電池含有放置在Gamry Instruments VistaShield Faraday Cage內側之薄膜電極薄膜。藉由利用將單一3mm直徑孔模具切入其中之電鍍膠帶部分地遮罩薄膜電極作為工作電極形成薄膜電極中之每一者。因此，薄膜電極之未經遮罩部分提供0.0707cm2之幾何工作電極表面積。薄膜電極之未經遮罩部分用作與恒電位器之工作電極引線之電連接點。將薄膜電極之經遮罩部分置於非導電材料(例如塑膠)之平坦支撐塊上。此後將薄膜電極置於玻璃電化學電池之工作電極埠中。將薄膜電極之經暴露3mm直徑部分置於電化學電池之工作電極埠之底部開口之中心附近。利用夾鉗及O形環密封電化學電池之工作電極埠。電化學電池亦含有包含飽和甘汞參考電極及碳輔助電極之參考電極。將參考電極及輔助電極分別置於參考電極埠及輔助電極部分中。另外，將參考電極及輔助電極分別連接至恒電位器之參考引線及輔助引線。電化學電池亦包括氣流埠，藉由該氣流埠利用惰性氣體(例如氮)將測試溶液脫氣並覆蓋該測試溶液。
1型時間電流滴定法測試之闡述
使用1型時間電流滴定法測試實施某些以下實例，該測試係如以下所定義：將50mL於pH 7.1下之20mM N-叁(羥甲基)甲基-2-胺基乙 磺酸緩衝溶液置於電化學電池中，並利用阻塞物密封電化學電池。與氣流埠相關之氣體入口及出口配件允許使用中孔濾棒經由氮之氣流使緩衝溶液之惰性氣體鼓泡(即，脫氣)。氣流埠另外允許氣流自濾棒切換為頂部空間覆蓋配置。使氣體出口連接至油鼓泡器以防止外部氣體(例如，空氣)反擴散至電化學電池中。
原位製備一定量之六胺氯化釕(II)(即，Ru(NH3)6Cl2或「媒介者」)並將其添加至經脫氣之緩衝溶液。具體而言，量取適當質量之媒介者並將其添加至緩衝溶液中以在緩衝溶液中達成期望之媒介者濃度。藉助正常阻塞之磨口玻璃接頭將該質量之媒介者添加至電化學電池中，同時用氮覆蓋頂部空間。在添加適當量媒介者後，使用阻塞物密封電池且使用磁力攪拌棒將所得溶液(「媒介者溶液」)攪拌5分鐘，之後實施電化學實驗。在將媒介者添加至緩衝溶液後，在1型時間電流滴定法測試期間不實施媒介者溶液之攪動以免產生氣泡或其他不利影響(即，溶液在電化學測試期間係靜止的)。
以25mV/秒之掃掠速率實施陽極線性掃掠伏安圖以在薄膜電極處獲得媒介者之氧化波。根據伏安圖，確定氧化波之峰電壓(「E峰」)，其中該E峰係定義為峰電流流動下之電壓，如相對於參考電極在工作電極與相對電極之間所量測。如自利用鈀導電層形成之薄膜電極獲得之氧化波及相關E峰之圖解說明係圖解說明於圖3中。如自圖3可看出，經量測E峰值為約-76mV，如相對於飽和甘汞參考電極所量測。
接下來，藉由在1秒延遲後將相對於E峰+200mV之電位階(即，較E峰之陽極性高200mV)施加至薄膜電極藉由時間電流滴定法評估薄膜電極，同時將薄膜電極保持於靜息電位下，其中所有電位皆係在工作電極與參考電極之間量測。選擇相對於E峰+200mV之施加電位以使得藉由媒介者之質量輸送控制所得電流。在施加電位階後，將薄 膜電極處之所得電化學電流以100Hz之取樣率記錄至少10秒。在施加電位階後在10秒量測之電化學電流值係確定為I-ss(10秒時之穩態電流)。利用鈀導電層形成之薄膜電極之電化學電流(記錄10秒且包括I-ss值(10秒時之穩態電流))之圖解說明係圖解說明於圖4中。
此後，將額外量之媒介者添加至媒介者溶液中以增加媒介者之濃度。在連續添加媒介者後，針對媒介者之每一濃度實施其他伏安圖，以使得確定針對每一媒介者濃度獲得之每一氧化波之E峰。相應地，藉由施加相對於經確定E峰+200mV之電位階針對媒介者之每一濃度實施時間電流滴定法。對於1型時間電流滴定法測試，確定至少5個不同E峰及相應I-ss值，其中每一E峰及相應I-ss值均與所給媒介者濃度相關。
接下來，將5個或更多個經量測I-ss值中之每一者繪製於圖形上，其隨六胺氯化釕(II)濃度而變化。對於每一該等圖，對所繪製I-ss值實施線性回歸，以便確定擬合所繪製I-ss值之線性方程式。根據線性方程式計算線性斜率，且使用該線性斜率作為實驗下薄膜電極之劑量-反應特徵。此一斜率值(即，劑量-反應)產生每個媒介者濃度之電流值。圖5圖解說明利用鈀導電層形成之薄膜電極之I-ss值及經由線性回歸獲得之線性擬合。可根據線性回歸獲得線性斜率。線性斜率說明薄膜電極且特定而言薄膜電極之電化學反應(即，劑量-反應)在不同媒介者濃度下如何表現。
1型時間電流滴定法測試應用至薄膜電極
實施2個例示性系列之實驗，藉此在1型時間電流滴定法測試下測試多個薄膜電極並將所給系列中每一薄膜電極之劑量-反應斜率與所給系列中薄膜電極之其他劑量-反應斜率相比較。在第一系列中，在1型時間電流滴定法測試下測試利用鈀導電層之薄膜電極及利用組合物A3導電層之薄膜電極，且比較其劑量-反應斜率。在第二系列 中，在1型時間電流滴定法測試下測試利用鈀導電層之第一薄膜電極、利用鈀導電層之第二薄膜電極及利用組合物A3導電層之薄膜電極，且比較其劑量-反應斜率。
對於例示性第一系列及第二系列中之每一者，分別將6個及5個不同的六胺氯化釕(II)媒介者濃度添加至緩衝溶液中。目標媒介者濃度(莫耳)、添加至緩衝溶液中之目標媒介者質量(克)、添加至緩衝溶液中之實際媒介者質量(克)、添加至緩衝溶液中之累積總媒介者質量(克)、所得媒介者溶液之累積實際媒介者濃度(莫耳)及針對利用來自例示性第一系列之鈀導電層形成之薄膜電極針對每一媒介者濃度確定之I-ss值顯示於下表2中。利用來自例示性第一系列之組合物A3導電層形成之薄膜電極之相應值分別顯示於表3及4中。類似地，利用鈀導電層形成之第一薄膜電極、利用鈀導電層形成之第二薄膜電極及利用組合物A3導電層形成之薄膜電極(各自來自例示性第二系列)之相應值分別顯示於表4、5及6中。
Figure 104142335-A0305-02-0056-3
Figure 104142335-A0305-02-0056-4
Figure 104142335-A0305-02-0057-5
Figure 104142335-A0305-02-0057-6
Figure 104142335-A0305-02-0058-7
對於第一及第二例示性系列中薄膜電極中之每一者，針對媒介者(即，釕六胺)濃度在10秒時記錄電化學電流I-ss。該等I-ss值亦圖解說明於表2至6中。接下來，以圖形方式繪製每一薄膜電極之I-ss值，其隨媒介者濃度而變化。例如，圖5至6圖解說明針對包括於第一例示性系列內之薄膜電極(即，利用鈀導電層形成之薄膜電極(即，圖5)及利用組合物A3導電層形成之薄膜電極(即，圖6)中之每一者在10秒時記錄之電化學電流，其隨媒介者濃度而變化。對於每一該等圖，對所繪製I-ss值實施線性回歸，以便確定擬合所繪製I-ss值之線性方程式。根據線性方程式計算線性斜率，且使用該等線性斜率作為薄膜電極之劑量-反應特徵(電流/毫莫耳媒介者)。該等線性斜率(即，劑量-反應斜率)同樣係針對例示性第二系列中之薄膜電極獲得。例如，圖7至9圖解說明針對包括於第二例示性系列內之薄膜電極(即，第一利用鈀導電層形成之薄膜電極(即，圖7)、第二利用鈀導電層形成之薄膜電極(即，圖8)及利用組合物A3導電層形成之薄膜電極(即，圖9))中之每一者在10秒時記錄之電化學電流，其隨媒介者濃度而變化。
為簡化第一系列及第二系列中之每一者內之薄膜電極之間之劑量-反應之比較，正規化劑量-反應斜率。更詳細而言，相對於利用鈀導電層形成之薄膜電極之劑量-反應斜率正規化第一系列內之薄膜電極中之每一者之劑量-反應斜率。類似地，相對於利用鈀導電層形成之第一薄膜電極之劑量-反應斜率正規化第二系列內之薄膜電極中之每一者之劑量-反應斜率。特定而言，對於例示性系列中之每一者，藉由利用鈀導電層形成之薄膜電極之劑量-反應斜率正規化(即，以數學方式劃分)薄膜電極中之每一者之劑量-反應斜率。因此，第一系列中利用鈀導電層形成之薄膜電極之正規化劑量-反應斜率為1(即，數學單位)。類似地，第二系列中利用鈀導電層形成之第一薄膜電極之正規化劑量-反應斜率為1(即，數學單位)。
下表7圖解說明第一例示性系列及第二例示性系列二者中之薄膜電極中之每一者之正規化劑量-反應斜率。相比之下，發現利用組合物A3導電層形成之薄膜電極偏離利用鈀導電層形成之薄膜電極小於4%。
Figure 104142335-A0305-02-0060-8
在第二例示性系列中，當與針對利用鈀導電層形成之第一薄膜電極獲得之劑量-反應斜率相比時，發現利用鈀導電層形成之第二薄膜電極之劑量-反應斜率偏離小於6%。最後，當與針對利用鈀導電層形成之第一薄膜電極獲得之劑量-反應斜率相比時，利用組合物A3導電層形成之薄膜電極偏離小於8%。
由於利用鈀導電層形成之薄膜電極及利用組合物A3導電層形成之薄膜電極之劑量-反應斜率具有小於8%之最大觀察偏離，故顯示介於兩種類型之薄膜電極之間之電化學反應(即，劑量-反應)實質上類似。
在某些情形下，為確保所獲得劑量-反應斜率之準確性，可在考慮多個時間下針對薄膜電極中之每一者實施1型時間電流滴定法測試，且可對每一薄膜電極之所得劑量-反應斜率求平均。在一些實施例中，可將所給薄膜電極之劑量-反應斜率測定至少5次、至少10次、至少15次、至少20次或更多次，且作為該等個別測定之劑量-反應斜率之平均值計算最後劑量-反應斜率。
1型線性掃掠伏安法測試闡述
除1型時間電流滴定法測試以外，可使用a1型線性掃掠伏安法測試來測試薄膜電極之電化學反應。1型線性掃掠伏安法測試包含以下步驟：將50mL在pH 7.1下含有145mM氯化鈉之10mM磷酸鉀緩衝液置於電化學電池中，並利用阻塞物密封電化學電池。與氣流埠相關之氣體入口及出口配件允許使用中孔濾棒經由氮之氣流使緩衝溶液惰性氣體鼓泡(即，脫氣)。氣流埠另外允許氣流自濾棒切換為頂部空間覆蓋配置。使氣體出口連接至油鼓泡器以防止外部氣體(例如，空氣)反擴散至電化學電池中。利用磁力攪拌棒攪拌緩衝溶液，同時利用氮鼓泡至少10分鐘，之後將氣流切換為覆蓋構形。在經由1型線性掃掠伏安法測試執行之電化學實驗期間不以其他方式存在對緩衝溶液之攪動以免產生氣泡或其他不利影響(即，溶液在電化學測試期間係靜止的)。
在電化學電池內在包含工作電極之薄膜電極上實施線性掃掠伏安法。線性掃掠伏安法之初始電壓電位相對於開路電位(亦稱為靜息電位)為0V，如在工作電極與參考電極(即，飽和甘汞參考電極)之間所量測，且在伏安法實驗前之至少10秒之靜息時段後，以25mV/秒以陽極方式掃掠電壓電位直至觀察到至少50μA之電流。
1型線性掃掠伏安法測試應用至薄膜電極
使用1型線性掃掠伏安法測試測試複數個不同的薄膜電極。更詳細而言，測試利用選自非貴金屬合金(包含列示於表1中之組合物A1至A6)中之每一者之導電層形成之薄膜電極。特定而言，測試以下薄膜電極：利用組合物A1之導電層形成之薄膜電極、利用組合物A2之導電層形成之薄膜電極、利用組合物A3之導電層形成之薄膜電極、利用組合物A4之導電層形成之薄膜電極、利用組合物A5之導電層形成之薄膜電極及利用組合物A6之導電層形成之薄膜電極。另外，測試利用金之導電層形成之薄膜電極及利用鈀之導電層形成之薄膜電極。
該等測試之結果以圖解說明於圖10中。用於生物感測器中之薄膜電極可通常較佳地展現在某些電極電位之影響下減至最小及/或減小之電流。例如，應瞭解當媒介者六胺氯化釕(II)在擴散受控之電流狀態內在特定電極電位之影像下時，其所得電流受質量輸送嚴格界定。已測定媒介者六胺氯化釕(II)之此一特定電極電位可為約-60mV，如對於飽和甘汞參考電極所量測相(即，如圖10上所圖解說明之V-mt)。因此，在將小於或等於約V-mt之電壓電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)施加至薄膜電極時，薄膜電極較佳地具有可忽略的背景電流。如圖10中所圖解說明，當施加小於或等於V-mt之電壓電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)時，自組合物A3至A6、鈀及金形成之薄膜電極中之每一者具有可忽略的背景電流(例如，小於0.5μA)。在其他情形下，其他媒介者可具有與其他電極電位相關之擴散控制狀態。例如，該等其他電極電位可顯著高於圖10中所圖解說明之V-mt。因此，生物感測器可能較佳地使用在顯著高於V-mt之電極電位下展現可忽略的背景電流之薄膜電極。例如，當施加小於或等於300mV之電極電位(如相對於飽和甘汞參考電極所量測)時，利用組合物A4導電層形成之薄膜電極具有可忽略的背景電流(例如，小於0.5μA)。
本發明實施例之上述詳細闡述意欲充分詳細地闡述本發明之各種態樣，以使得熟習此項技術者能夠實踐本發明。可利用其他實施例且可在不背離本發明範圍之情況下作出改變。因此，不應將上述詳細闡述視為限制性意義。定義本發明之範圍僅由隨後常規實用應用中所呈現之申請專利範圍以及該等申請專利範圍所享有之等效物之全部範圍定義。
在此闡述中，對「一個實施例」、「實施例(an embodiment或embodiments)」之提及意味著所提及之一或多個特徵包括在技術之至少一個實施例內。此闡述中對「一個實施例」、「實施例(an embodiment或embodiments)」之單獨提及未必提及相同實施例且亦並非互相排斥，除非被如此闡述及/或除非熟習此項技術者自該闡述將易於明瞭。例如，闡述於一個實施例中之特徵、步驟等亦可包括在其他實施例中，但未必包括在內。因此，本發明技術可包括本文所闡述實施例之各種組合及/或整合。
本發明者藉此陳述其意欲依靠等效原則來確定並評價本發明關於任何裝置之相當合理範圍，且實質上並不背離在以下申請專利範圍中所述之本發明之文字範圍但處於本發明文字範圍之外。
定義
應瞭解，下文並非意欲係所定義術語之排他性列表。在前述闡述中可提供其他定義，例如，在上下文中伴隨使用所定義術語時。
如本文所使用，術語「一(a、an)」及「該」意指一或多個。
如本文所使用，在用於兩個或更多個物項之列表中時，術語「及/或」意指可單獨採用所列示物項中之任一者或可採用兩個或更多個所列示物項中之任一組合。例如，若將組合物闡述為含有組份A、B及/或C，則該組合物可含有單獨A、單獨B、單獨C、A與B之組合、A與C之組合、B與C之組合或A、B及C之組合。
如本文所使用，術語「包含(comprising、comprises及comprise)」係開放性過渡術語，其用於自在術語之前所述之標的物過渡至一或多個在術語之後所述之要素，其中在過渡術語之後列示之一或多個要素未必係構成該標的物之唯一要素。
如本文所使用，術語「具有(having、has及have)」與上文所提供之「包含(comprising、comprises及comprise)」具有相同開放性含義。
如本文所使用，術語「包括(including、include及included)」具有與上文所提供之「包含(comprising、comprises及comprise)」相同之 開放性含義。
數值範圍
本闡述使用數值範圍來定量與本發明相關之某些參數。應瞭解，在提供數值範圍時，該等範圍應視為僅敘述範圍下限值之主張限制以及僅敘述範圍上限值之主張限制提供文字支持。例如言，10至100之所揭示數值範圍為敘述「大於10」之主張(無上界)及敘述「小於100」之主張(無下界)提供文字支持。
100‧‧‧分層薄膜電極
102‧‧‧基板
104‧‧‧導電層

Claims (16)

  1. 一種用於分析生物試樣之生物感測器元件，該生物感測器元件包含：基板；塗覆於該基板上之導電層；及用於和該生物試樣進行電化學反應之生物反應物，其中該導電層包含鎳、鉻、鐵及鉬，其中該導電層中該鎳及鉻之合併重量%在50重量%至98重量%之範圍內，其中該導電層中鐵之重量%在0.25重量%至20重量%之範圍內，且其中該導電層中鉬之重量%在2重量%至20重量%之範圍內。
  2. 如請求項1之生物感測器元件，其中該導電層中鐵之重量%在0.25重量%至6重量%之範圍內。
  3. 如請求項1之生物感測器元件，其中該生物感測器元件包含電極。
  4. 如請求項1之生物感測器元件，其中該生物感測器係血糖感測器。
  5. 如請求項1之生物感測器元件，其中該生物感測器元件包含測試條。
  6. 如請求項1之生物感測器元件，其中該導電層係物理氣相沉積於該基板上。
  7. 如請求項1之生物感測器元件，其中該導電層滿足下表中所述組合物A3至A6'中之一或多者之組成準則：
    Figure 104142335-A0305-02-0066-10
  8. 如請求項1之生物感測器元件，其中該基板包含撓性、非導電薄膜，且其中該基板具有介於25μm與500μm之間之厚度且該導電層具有介於15nm與200nm之間之厚度。
  9. 如請求項1之生物感測器元件，其中該基板包含聚對苯二甲酸乙二酯(PET)。
  10. 如請求項1之生物感測器元件，其中該生物感測器元件具有不超過20%之可見光透射率。
  11. 如請求項1之生物感測器元件，其中該生物感測器元件具有不超過100歐姆/平方(ohm per square)之薄片電阻。
  12. 如請求項1之生物感測器元件，其中該導電層中該鎳及鉻之合併重量%在50重量%至94重量%之範圍內，其中該導電層中鎳之重量%為至少55重量%且不超過60重量%，其中該導電層中鉻之重量%為至少15重量%且不超過34重量%，其中該導電層中鐵之重量%在0.25重量%至6重量%之範圍內，其中該導電層中鉬之重量%為至少7重量%且不超過17重量%。
  13. 如請求項1之生物感測器元件，其中該導電層中該鎳及鉻之合併重量%為至少73重量%。
  14. 如請求項1之生物感測器元件，其中該導電層中鐵之重量%為至 少2重量%且不超過5重量%。
  15. 如請求項1之生物感測器元件，其中該生物反應物為酶、輔因子或酶-輔因子複合物。
  16. 如請求項1之生物感測器元件，其中該生物感測器包含血糖感測器。
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