TWI553097B - 用於交流電發光二極體（ａｃ ｌｅｄ）照明應用之毫秒衰退磷光體 - Google Patents
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Description
本發明之實施例係針對發射在約500 nm至約560 nm之範圍內的波長中之黃-綠光之磷光體組合物，其中該所發射光具有在約1 ms至約10 ms之範圍內的衰變時間。
本申請案主張2011年3月11日申請之題為「Millisecond decay phosphor for AC lighting」之美國專利申請案第61/451,997號之權益及優先權。美國專利申請案第61/451,997號之全文特此以引用之方式併入。
使用藉由固態光源(諸如，雷射二極體(LD)或發光二極體(LED))所產生之激勵光的波長轉換方法以及諸如磷光體及量子點之光致發光波長轉換材料可產生在不同於激勵光之波長的波長處之亮光。在習知裝置中，激勵光照射於波長轉換材料上，波長轉換材料吸收激勵光且發射在高於激勵光之波長的波長處之光。
現通常使用光致發光波長轉換材料實施白光源，諸如固態白光源。能夠產生具有在電磁光譜之UV或藍光區中的波長之激勵光之LED二極體結合激勵光源使用以產生(例如)白光。如US 5,998,925中所教示，基於白光LED之照明系統可包括一或多種光致發光材料(例如，磷光體)，該一或多種光致發光材料能夠吸收由LED所發射之輻射之部分，藉此產生不同波長(例如，色彩)之所發射輻射。通
常，LED晶片或晶粒產生藍光，且磷光體吸收一定百分比之藍光，又發射黃光或者紅光及綠光、綠光及黃光、綠光及橙光或黃光及紅光之組合。未由磷光體吸收之由LED產生之藍光部分與由磷光體發射之光相組合，此組合產生人眼看起來在性質上幾乎或實質上為白光之產品光。
當然，照明系統需要電力源。此等電力源可在DC(直流電)或AC(交流電)模式下操作。在使用DC驅動來對激勵光之源(例如，LED)供電時，相對連續電流位準維持於電源電流中。因此，對於基於DC之照明應用，波長轉換組件中所使用之光致發光材料較佳具有小於一毫秒之衰變時間，使得來自照明系統之光可以即刻方式分別回應於接通及斷開電開關而接通及斷開。
亦有可能交流電(AC)源可用以驅動LED照明系統。在使用AC電源供應器時，電路中之電流形成在兩個不同電流位準之間「交替」的波型，其中在數學上，波型可藉由正弦波描述。可藉由AC電流操作之LED被稱作AC LED。整流器可用以提供驅動AC LED之輸入電流的頻率之加倍。整流器可以簡單整流電路實施，而無電容器或複雜積體電路(IC)組件，其目的在於消除對電解平滑電容器之需要。免除電解平滑電容器之原因在於電解平滑電容器具有常常遠小於LED晶片之預期壽命的壽命。
此項技術中需要經最佳化以用於基於AC LED之照明系統中之磷光體組合物。此等磷光體組合物經組態而在其光致發光發射中具有長衰變時間；因此衰變光可用以填充發
光中之「間隙」，「間隙」原本將在不存在有衰變性質之磷光體之情況下發生。低發光度之「間隙」或時期係歸因於AC電源循環至全接通狀態，經由零(全斷開狀態)而在相反極性再次循環至全接通狀態之事實。
本文中揭示基於氯矽酸鹽之磷光體，其經組態以回應於在約400 nm至約480 nm處發射之激勵源而發射在約500 nm至約560 nm之範圍內的波長中之黃-綠光，其中由該磷光體發射之該光具有在約1毫秒(1 ms)至約10毫秒(10 ms)之範圍內的衰變時間。該磷光體之組合物包含Ca8-x-yAxEuyMg1-m-nBmMnn(Si1-sCsO4)4R2，其中A個別地或組合地為包括Ca、Sr、Ba之至少一個二價陽離子，或+1及+3陽離子之組合；B為個別地或組合地存在之Zn或Cd，或不同於鹼土金屬之二價金屬離子；C個別地或組合地為包括Ge、Al、B、Gd、Ga及N中之至少一者的+3、+4或+5陽離子，且R個別地或組合地為包括F、Cl、Br、I之-1、-2、-3陰離子。參數之總和x+y的值為小於約8之任何值，且參數之總和m+n的值為小於約1之任何值。s參數之值為小於約1之任何值。
在一實施例中，該衰變時間係藉由具有Eu2+及Mn2+離子兩者之組合物中之能量的轉移所花費之時間產生；能量之該轉移係自Eu2+離子至Mn2+離子。兩種類型之離子一起用以有效地轉移能量；不具有Eu2+之樣本將不會有效地光致發光，且不具有Mn2+之樣本將不會展現衰變時間。在本發明之一實施例中，Eu2+離子對Mn2+離子之所要比率為約
0.2/0.4。在另一實施例中，氯矽酸鹽磷光體具有式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2，其中x在約0.16至0.24之範圍內，且y在約0.3至約0.5之範圍內。
本發明之一實施例包含一種白光發光裝置，其包含：複數個LED，其經組態以可自AC電源供應器直接操作，且產生藍激勵光；及至少一光致發光材料，其經組態以吸收該激勵光之至少部分，且作為回應而發射黃光及/或綠光；其中該光致發光材料具有至少一毫秒之衰變時間。
在本發明之實施例中，上文段落中所描述之該白光發光裝置包括光致發光材料，該光致發光材料經組態以使得該材料之該衰變時間減少所發射光中之閃爍。在本發明之實施例中，該等LED係組態為橋式整流器配置之部分。或者，該等LED可組態為串聯連接之LED的至少兩個串，其中該等串並聯連接且處於相反極性。
在本發明之一實施例中，該光致發光材料具有式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2，其中x為0.2，且y為0.4。
該光致發光材料可在遠端提供給該複數個LED，例如作為成間隔關係之光學組件的部分提供給該等LED中之一或多者。或者，該光致發光材料可提供於該複數個LED中之至少一者的發光表面上，例如在該LED上之光透射性囊封劑內。
在本發明之實施例中，一種白光照明系統包含：複數個LED，其經組態以可自具有驅動循環之AC電源供應器直接操作，且產生藍激勵光；及至少一光致發光材料，其經組
態以吸收該激勵光之至少部分，且作為回應而發射黃光及/或綠光；其中在單一驅動循環內，由該光致發光材料發射之光之強度的下降(衰減)小於約75%，亦即在單一驅動循環內，由該光致發光材料發射之光的最小強度為最大強度之至少25%。較佳地，該光致發光材料經選擇以使得在單一驅動循環內，由該光致發光材料發射之光之強度的該下降小於約50%，且更佳小於約25%。
本文中揭示基於氯矽酸鹽之磷光體，其經組態以回應於在約400 nm至約480 nm處發射之激勵源而發射在約500 nm至約560 nm之範圍內的波長中之黃-綠光，其中由該磷光體發射之該光具有在約1毫秒(1 ms)至約10毫秒(10 ms)之範圍內的衰變時間。該磷光體之組合物包含Ca8-x-yAxEuyMg1-m-nBmMnn(Si1-sCsO4)4R2，其中A個別地或組合地為包括Ca、Sr、Ba之至少一個二價陽離子，或+1及+3陽離子之組合；B為個別地或組合地存在之Zn或Cd，或不同於鹼土金屬之二價金屬離子；C個別地或組合地為包括Ge、Al、B、Gd、Ga及N中之至少一者的+3、+4或+5陽離子，且R個別地或組合地為包括F、Cl、Br、I之-1、-2、-3陰離子。參數之總和x+y的值為小於約8之任何值，且參數之總和m+n的值為小於約1之任何值。s參數之值為小於約1之任何值。
在一實施例中，該衰變時間係藉由具有Eu2+及Mn2+離子兩者之組合物中之能量的轉移所花費之時間產生；能量之
該轉移係自Eu2+離子至Mn2+離子。兩種類型之離子一起用以有效地轉移能量；不具有Eu2+之樣本將不會有效地光致發光，且不具有Mn2+之樣本將不會展現衰變時間。在本發明之一實施例中，Eu2+離子對Mn2+離子之所要比率為約0.2/0.4。在另一實施例中，氯矽酸鹽磷光體具有式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2，其中x在約0.16至0.24之範圍內，且y在約0.3至約0.5之範圍內。
本發明之一實施例為在藉由AC驅動LED或LED陣列所泵激之磷光體上使用長衰變磷光體。在藉由AC驅動器直接泵激單一LED或LED陣列時，LED晶粒恆定地發射光。施加至LED(或LED之陣列)之AC電壓必須超過臨限值以使LED發光。結果，在AC驅動電源在零與其峰值之間掃過時，LED在同一頻率或加倍頻率接通及斷開。此情形使LED閃爍。因為典型AC線路電源具有50 Hz或60 Hz之頻率，所以LED將在50 Hz至60 Hz之頻率或加倍於彼頻率之頻率(100/120 Hz)閃爍。閃爍之存在可顯著影響人類觀測者對光源之感知品質。在100/120 Hz之光閃爍通常不會由人類感知，但仍然存在若干問題。
除在給定頻率閃爍之外，存在被稱作「調變深度」之另一狀況，其亦影響源自閃爍光源之光的品質。調變深度定義為AC作用時間循環內自光源的最大光輸出之偏差率。較小調變深度指示光源之輸出隨時間之推移更均一。人眼發現感測來自小調變深度光源之閃爍比感測來自在作用時
間循環期間百分百接通及斷開之最大調變源的閃爍更困難。
在使用衰變磷光體時，LED光源繼續在衰變時期期間發射光。針對50 Hz至120 Hz閃爍頻率，LED斷開時期通常為約1 ms至約10 ms。長衰變磷光體可有效地填充間隙，且減小光源之調變深度。
在本發明之另一實施例中，長衰變磷光體(亦被稱作毫秒衰變磷光體)應用於缺少用以控制漣波電壓之電容器之簡化DC驅動器。此種驅動器可與整流器一樣簡單。此種驅動器具有簡單及低成本之優勢，而同時表現長壽命及高效率，且因而，其通常用於LED照明中。類似地，在漣波電壓在驅動器設計中為高時，長衰變磷光體可改良DC驅動器泵激LED光輸出之調變深度。
在本發明之另一實施例中，長衰變磷光體(例如，毫秒衰變磷光體)與使用脈寬調變(PWM)之可調光LED源結合使用。大多數LED調光器使用脈寬調變以對LED之輸出進行調光，且通常使用120 Hz作為調光頻率。在此裝置中使用長衰變磷光體可使脈寬調變調光更像DC調光，此情形又減少由經脈寬調變信號所造成之閃爍。
在本發明之另一實施例中，在與上文所揭示之LED及驅動器一起使用長衰變磷光體(毫秒衰變磷光體)時，磷光體不必封裝於LED內。或者，磷光體可在遠端定位於燈具中。在此實施例中，長衰變遠端磷光體與藍光LED結合使用。
二價錳離子通常發射特性上在電磁光譜之綠光或紅光區中的光。Mn2+之發光由寬d-d發射頻帶組成，寬d-d發射頻帶可歸結於自激勵狀態4T1至接地狀態6A1之禁用轉變。Mn2+活化化合物之發射色彩隨著基質、Mn2+之配位數及配位體場的強度之改變而自綠變化至紅。歸因於其禁用轉變，自4T1至6A1之衰變時間在毫秒範圍中。衰變時間隨著Mn之濃度而改變。衰變時間在較高摻雜Mn濃度下減小。然而，在較高Mn含量濃度之情況下可發生淬滅，且結果色彩座標移位。因此，已知在衰變時間、亮度與Mn之濃度之間存在取捨。
然而，一般而言，Mn2+活化化合物在UV至藍光區中僅表現弱吸收，且在實際應用中常常使用增感劑。可藉由主體基質自身或藉由將諸如Eu2+、Pb2+及Ce3+等之離子添加至主體基質而極大地增強Mn2+之發射。
作為實例，圖1展示根據本實施例之Eu2+與Mn2+之間的能量轉移。在吸收來自450 nm LED晶片之激勵能量之後，化合物中之Eu2+展示在515 nm左右之發射，激勵能量接著被轉移至Mn2+離子，其中發射在547 nm左右。此能量轉移效率很大程度上取決於Eu2+離子與Mn2+離子之間的濃度比。在化合物中需要適當濃度之Eu2+以使得能量可被有效地轉移至Mn2+。Eu2+發射與Mn2+發射之間的強度比可隨著Eu2+與Mn2+之間的不同濃度比而變化。藉由調整Eu濃度，可幾乎消除在515 nm具有峰值之發射，且在547 nm之Mn2+
的較純色彩發射將實質上為所觀測到之唯一發射峰值，對於某些應用而言，此情形為更有利的。
在本發明之一實施例中，Eu2+離子濃度與Mn2+濃度之間的比率為約0.2/0.4。
圖1至圖3各自展示由式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2表示之例示性氯矽酸鹽的一系列x射線繞射(XRD)圖型，其中x(Eu含量)在約0.1莫耳至約0.5莫耳之範圍內，且Mn含量在約0.1莫耳至約0.6莫耳之範圍內。具體而言，在圖1中，Eu含量x固定於0.16莫耳，且其中y(Mn含量)如下變化：y=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5。在圖2中，Eu含量x固定於x=0.2莫耳，且Mn含量如下變化：y=0.2、0.3、0.4、0.5莫耳。在圖3中，Eu含量x固定於x=0.3莫耳，且Mn含量如下變化：y=0.3、0.4、0.5、0.6莫耳。針對圖1至圖3中所測試之該系列氯矽酸鹽中之每一者，在煅燒及燒結步驟之前，使用固態反應機制及液態共同沈澱方法兩者來製備混合
物。圖1至圖3之資料展示在所有Mn濃度處(且因此在此系列中所測試之所有Eu/Mn比率處)，合成製程提供實質上單晶材料。亦已知本發明氯矽酸鹽處於單一相中，且可能未觀測到雜質相。
圖4中以1000倍及2000倍放大展示同屬氯矽酸鹽(Ca,Eu)8(Mg,Mn)(SiO4)4Cl2的SEM(掃描電子顯微)影像。影像展示在廣泛分佈範圍中結晶之本發明氯矽酸鹽，分佈範圍自大小小於1微米開始直至大小大於10微米。<1 μm直至>10 μm之此粒子大小範圍對於待用於LED應用中之本發明氯矽酸鹽磷光體而言為可行的。
圖5展示受到450 nm藍光LED激勵之由式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2表示之例示性氯矽酸鹽的一系列發射光譜，其中Eu含量x固定於0.16莫耳，且其中y(Mn含量)如下變化：y=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5；換言之，此組光譜研究Mn濃度在發射中所起之作用。發射之峰值在547 nm左右，且在515 nm左右存在肩峰。此情形展示隨著Mn濃度增加，在515 nm之峰值降低，而547 nm之峰值強度改變。在517 nm左右之峰值指派至主體中之Eu2+的發射，而在547 nm左右之峰值指派至主體中之Mn離子的發射。本發明氯矽酸鹽之發射的CIE在UV LED激勵及藍光LED激勵兩者下在不同Mn含量處變化。
圖6為具有式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2之例示性氯矽酸鹽之激勵光譜，其中x=0.16，y=0.4。此曲線圖說明材料顯示自UV至約520 nm之吸收之寬頻帶，且因此本發明氯
矽酸鹽適合用於基於UV LED之應用及基於藍光LED之應用兩者中。
圖7展示受到450 nm藍光LED激勵之由式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2表示之例示性氯矽酸鹽的一系列發射光譜，其中Eu含量x固定於0.2莫耳，且其中y(Mn含量)如下變化：y=0.2、0.3、0.4、0.5；此組光譜進一步研究發射光譜對Mn濃度之相依性：圖5之資料與圖7之資料之間的差異在於銪濃度。此組光譜展示發射之峰值在547 nm左右，且肩峰在515 nm左右。增加Mn濃度使得在515 nm之峰值降低，而547 nm輻射之峰值強度改變。在517 nm左右之峰值指派至主體中之Eu2+的發射，而在547 nm左右之峰值指派至主體中之Mn離子的發射。本發明之發射的CIE在UV及藍光LED激勵下在不同Mn含量處變化。
圖8展示受到450 nm藍光LED激勵之由式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2表示之例示性氯矽酸鹽的一系列發射光譜，其中Eu含量x固定於0.3莫耳，且其中y(Mn含量)如下變化：y=0.3、0.4、0.5；此組光譜進一步研究發射光譜對Mn濃度之相依性：圖8之資料與圖5及圖7之資料之間的差異在於銪濃度。發射之峰值在547 nm左右，且在515 nm左右存在肩峰。此情形展示隨著Mn濃度增加，在515 nm之峰值降低，而547 nm之峰值強度改變。在517 nm左右之峰值指派至主體中之Eu2+的發射，而在547 nm左右之峰值指派至主體中之Mn離子的發射。本發明氯矽酸鹽之發射的CIE在UV及藍光LED激勵下在不同Mn含量處變化。
圖9為例示性Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2之衰變曲線，其中x=0.16且y=0.4：可清楚地觀測到磷光體材料之衰變曲線。對於此實驗，磷光體經封裝至PLCC 3528俯視LED封裝中。方波電流信號接著被施加至LED以使LED在接通狀態與斷開狀態之間循環：針對圖9a之資料以8 ms時間間隔，且針對圖9b之資料以5 ms時間間隔。具有小於1微秒之回應速度之光學偵測器用以監視LED之光發射。可歸因於磷光體之衰變曲線清楚可見。分別地，在點燃之後5毫秒處，本發明中之Mn2+之發射的強度為43.6%，且在點燃之後8毫秒處為34.0%。
圖10展示由具有式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2之例示性氯矽酸鹽所產生的一系列發射光譜，其中y=0.3，x=0.16、0.2、0.28、0.3、0.4莫耳；換言之，對於此組實驗，Mn濃度固定，且Eu濃度變化。發射之峰值在547 nm左右，且在515 nm左右存在肩峰。此情形展示隨著Mn含量增加，在515 nm之峰值降低，而547 nm之峰值強度改變。在517 nm左右之峰值指派至主體中之Eu2+的發射，而在547 nm左右之峰值指派至主體中之Mn離子的發射。本發明之發射的CIE在UV及藍光LED激勵下在不同Mn含量處變化。
圖11為圖10之光譜的正規化版本。再次，例示性氯矽酸鹽具有式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2，其中y=0.3且x=0.16、0.2、0.28、0.3、0.4莫耳。正規化資料亦展示具有在約547 nm之峰值及在515 nm左右之肩峰的發射。可在正規化資料中進行與之前相同之觀測：增加Mn濃度，在
515 nm之峰值降低，而547 nm之峰值強度改變。在517 nm左右之峰值指派至主體中之Eu2+的發射，而在547 nm左右之峰值指派至主體中之Mn離子的發射。
圖12為例示性Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2(x=0.16，y=0.4)之衰變曲線，其中包括紅磷光體以說明CCT 5100K白光LED效能。測試方法與先前在圖9中所描述之方法相同。即使在存在紅磷光體之情況下仍可清楚地觀測到衰變曲線。藉由將方波電流以5毫秒時間間隔(圖12a)及10毫秒時間間隔(圖12b)施加至LED，在每一循環之末尾，LED發射之強度分別為26.4%及25.7%；
圖13為例示性Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2(x=0.16，y=0.4)之衰變曲線，其中包括紅磷光體以說明CCT 3000K白光LED效能。測試方法與先前在圖9中所描述之方法相同。藉由將方波電流以5毫秒時間間隔(圖13a)及10毫秒時間間隔(圖13b)施加至LED，在每一循環之末尾，LED發射之強度分別為29.8%及26.3%；
圖14展示由例示性氯矽酸鹽Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2(x=0.16，y=0.4)所產生之一系列發射光譜，氯矽酸鹽與紅磷光體結合發射以產生具有色彩座標CIE x=0.495且CIE y=0.486之白光(CCT=3000K)。此資料展示在本發明氯矽酸鹽與來自紅光發射磷光體之紅光及來自藍光發射LED之藍光相組合時，所得光為白光。
圖15展示由例示性氯矽酸鹽Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2(x=0.16，y=0.4)所產生之一系列發射光譜，氯矽酸鹽與紅
磷光體結合發射以產生具有色彩座標CIE x=0.451且CIE y=0.522之白光(CCT=5100K)。此資料展示在本發明氯矽酸鹽與來自紅光發射磷光體之紅光及來自藍光發射LED之藍光相組合時，所得光為白光。
圖16展示例示性Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2在100 Hz下之衰變，其中x在此等兩個實驗中保持常數0.3：在一組態中y=0.4(圖16a)且在另一組態中y=0(圖16b)。資料展示在無Mn之情況下，本發明之發射急劇降低，而在主體中存在Mn離子時，發射在毫秒範圍中衰變。
圖17為例示性Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2之發射光譜，其中考察三個組態。在第一組態中，x=0.4且y=0.3，因此在此樣本中存在Eu2+離子及Mn2+離子兩者。在第二組態中，x=0.4且y=0，因此此樣本存在Eu2+但無Mn2+離子。在第三組態中，x=0且y=0.3，因此此樣本存在Mn2+離子但無Eu2+離子。在515 nm左右之Eu2+的發射可僅在主體中不存在Mn2+離子時被觀測到，且在僅Mn2+離子被摻雜至主體中之情況下未觀測到發射。經指派至Mn2+之發射的547 nm光之發射可僅在Eu離子被共摻雜於主體中時被觀測到。一般熟習此項技術者亦將注意到，在Eu2+及Mn+共摻雜主體中，可觀測到515 nm之Eu的極少發射或可能僅弱發射。此情形暗示主體中之Eu2+離子之存在為必要的，以便實現至Mn2+離子之能量的轉移。
數個方法可用以合成可為氯矽酸鹽之本發明綠光發射磷
光體，該等方法包括固態反應方法及液態混合方法。液態混合包括諸如共同沈澱及溶膠-凝膠技術之方法。
製備之一實施例涉及製備包含以下步驟之液態反應：(1)將起始物質Ca(NO3)2.4H2O、Mg(NO3)2.6H2O、NH4Cl溶解於500 ml DI水中，接著添加33.5 ml 10.6% Eu(NO3)3溶液。將水維持於60℃且攪拌；(2)添加6.37公克Mn(NO3)2.4H2O直至溶解於上文溶液中為止；(3)將76.2公克20% aerodisp添加至上文溶液中；(4)添加75公克草酸；(5)烘烤直至乾燥為止；(6)在1100℃煅燒(7)接著，將上文混合物加熱至1000℃至1400℃。
圖1展示由式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2表示之例示性氯矽酸鹽的一系列x射線繞射圖型，其中Eu含量x固定於0.16莫耳，且其中y(Mn含量)如下變化：y=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5；圖2展示由式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2表示之例示性氯矽酸鹽的一系列x射線繞射圖型，其中在此系列中，Eu含量固定於x=0.2莫耳，且Mn含量如下變化：y=0.2、0.3、0.4、0.5莫耳；圖3展示藉由式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2所表示之例示性氯矽酸鹽的一系列x射線繞射圖型，其中在此系列
中，Eu含量固定於x=0.3莫耳，且Mn含量如下變化：y=0.3、0.4、0.5、0.6莫耳；圖4以1000倍及2000倍放大展示氯矽酸鹽(Ca,Eu)8(Mg,Mn)(SiO4)4Cl2的SEM影像；圖5展示受到450 nm藍光LED激勵之由式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2表示之例示性氯矽酸鹽的一系列發射光譜，其中Eu含量x固定於0.16莫耳，且其中y(Mn含量)如下變化：y=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5；此組光譜研究Mn濃度在光發射中所起之作用；圖6為具有式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2之例示性氯矽酸鹽的激勵光譜，其中x=0.16，y=0.4，其展示本發明材料吸收廣泛範圍之波長，從而使本發明材料適合用於UV LED應用及藍光LED應用兩者中；圖7展示受到450 nm藍光LED激勵之由式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2表示之例示性氯矽酸鹽的一系列發射光譜，其中Eu含量x固定於0.2莫耳，且其中y(Mn含量)如下變化：y=0.2、0.3、0.4、0.5；此組光譜進一步研究發射光譜對Mn濃度之相依性：圖5之資料與圖7之資料之間的差異在於銪濃度；圖8展示受到450 nm藍光LED激勵之由式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2表示之例示性氯矽酸鹽的一系列發射光譜，其中Eu含量x固定於0.3莫耳，且其中y(Mn含量)如下變化：y=0.3、0.4、0.5；此組光譜進一步研究發射光譜對Mn濃度之相依性：圖8之資料與圖5及圖7之資料之間的差
異在於銪濃度；圖9為例示性Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2之衰變曲線，其中x=0.16，且y=0.4：可清楚地觀測到磷光體材料之衰變曲線；圖10展示由具有式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2之例示性氯矽酸鹽所產生的一系列發射光譜，其中y=0.3，x=0.16、0.2、0.28、0.3、0.4莫耳；換言之，對於此組實驗，Mn濃度固定，且Eu濃度變化；圖11為圖10之光譜的正規化版本；圖12為例示性Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2(x=0.16，y=0.4)之衰變曲線，其中包括紅磷光體以說明白光LED效能(CCT=5100K)，且其中分別在圖12A及圖12B中以5毫秒及10毫秒之兩個接通-斷開時間間隔來量測資料；圖13為例示性Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2(x=0.16，y=0.4)之衰變曲線，其中包括紅磷光體以說明白光LED效能(CCT=3000K)，且其中分別在圖13A及圖13B中以5毫秒及10毫秒之兩個接通-斷開時間間隔來量測資料；圖14展示由例示性氯矽酸鹽Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2(x=0.16，y=0.4)所產生之一系列發射光譜，氯矽酸鹽與紅磷光體結合發射以產生具有色彩座標CIE x=0.495且CIE y=0.486之白光(CCT=3000K)；圖15展示由例示性氯矽酸鹽Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2(x=0.16，y=0.4)所產生之一系列發射光譜，氯矽酸鹽與紅磷光體結合發射以產生具有色彩座標CIE x=0.451且CIE
y=0.522之白光(CCT=5100K)；圖16展示例示性Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2在100 Hz下之衰變，其中x在此等兩個實驗中保持常數0.3：在一組態中y=0.4(圖16a)，且在另一組態中y=0(圖16b)；圖17展示本發明氯矽酸鹽之三個發射光譜，其中一樣本含有Eu2+但無Mn2+；第二樣本含有Mn2+離子但無Eu2+離子，且第三樣本含有兩種離子；及圖18用圖形展示Eu2+→Mn2+之能量轉移機制。
Claims (23)
- 一種AC LED照明之毫秒衰變磷光體，其中組合物包含Ca8-x-yAxEuyMg1-m-nBmMnn(Si1-sCsO4)4R2，其中：A個別地或組合地為包括Ca、Sr、Ba之至少一個二價陽離子；B為Zn或Cd中之至少一者；C個別地或組合地為Ge、Al、B、Gd、Ga或N中之至少一者；R個別地或組合地為F、Cl、Br、I中之至少一者；參數之總和x+y為小於約8之任何值；參數之總和m+n為小於約1之任何值；且s參數之值為小於約1之任何值。
- 如請求項1之AC LED照明之毫秒衰變磷光體，其中該磷光體經組態以回應於在約400nm至約480nm處發射之激勵源而發射在約500nm至約560nm之範圍內的波長中之黃-綠光。
- 如請求項1之AC LED照明之毫秒衰變磷光體，其中該磷光體發射在光譜之黃-綠光區中的光，其中峰值發射在約507nm至約555nm之範圍內。
- 如請求項1之AC LED照明之毫秒衰變磷光體，其中由該磷光體所發射之光具有在約1毫秒(1ms)至約10毫秒(10ms)之範圍內的衰變時間。
- 一種白光發光裝置，其包含如請求項1之AC LED照明之毫秒衰變磷光體。
- 一種白光照明系統，其包含：複數個LED，其經組態以可自AC電源供應器直接操作，且產生藍激勵光；及至少一種如請求項1之AC LED照明之毫秒衰變磷光體，其經組態以吸收該激勵光之至少部分，且作為回應而發射黃光及/或綠光；其中該至少一種如請求項1之AC LED照明之毫秒衰變磷光體具有至少一毫秒之衰變時間。
- 如請求項6之照明系統，其中該磷光體經組態以使得該材料之該衰變時間減少所發射光中之閃爍。
- 如請求項7之照明系統，其中該等LED係組態為橋式整流器配置之部分。
- 如請求項7之照明系統，其中該等LED係組態為串聯連接之LED的至少兩個串，其中該等串並聯連接且處於相反極性。
- 如請求項7之照明系統，其中該光致發光材料具有式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2，其中x為0.16至0.24之範圍，且y為0.3至0.5之範圍。
- 如請求項10之照明系統，其中x為0.2，且y為0.4。
- 如請求項6之照明系統，其中該磷光體在遠端提供給該複數個LED。
- 如請求項6之照明系統，其中該磷光體提供於該複數個LED中之至少一者的發光表面上。
- 如請求項6之照明系統，其中該裝置可由正弦波驅動或 方波驅動來驅動。
- 一種白光照明系統，其包含：複數個LED，其經組態以可自具有驅動循環之AC電源供應器直接操作，且產生藍激勵光；及至少一種如請求項1之AC LED照明之毫秒衰變磷光體，其經組態以吸收該激勵光之至少部分，且作為回應而發射黃光及/或綠光；其中在單一驅動循環內，由該至少一種如請求項1之AC LED照明之毫秒衰變磷光體所發射之光之強度的下降小於約75%。
- 如請求項15之照明系統，其中該磷光體經選擇以使得在單一驅動循環內，由該磷光體所發射之光之強度的該下降小於約50%。
- 如請求項15之照明系統，其中該磷光體經選擇以使得在單一驅動循環內，由該磷光體所發射之光之強度的該下降小於約25%。
- 如請求項15之照明系統，其中該磷光體提供於該複數個LED中之至少一者的發光表面上。
- 如請求項15之照明系統，其中該裝置可由正弦波驅動或方波驅動來驅動。
- 如請求項15之照明系統，其中該磷光體具有式Ca8-xEuxMg1-yMny(SiO4)4Cl2，其中x為0.16至0.24之範圍，且y為0.3至0.5之範圍。
- 如請求項20之照明系統，其中x為0.2，且y為0.4。
- 如請求項15之照明系統，其中該等LED係組態為橋式整流器配置之部分。
- 如請求項15之照明系統，其中該等LED係組態為串聯連接之LED的至少兩個串，其中該等串並聯連接且處於相反極性。
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