TWI521006B - 含有玻璃的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物及其成形體 - Google Patents

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Description

含有玻璃的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物及其成形體
本發明是有關於一種含有特定平均粒徑的玻璃的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物、將上述熱可塑性丙烯酸樹脂組成物成形而獲得的成形體。
本案主張於2011年1月7日向日本提出申請的日本專利特願2011-001906號的優先權，將其內容引用於本說明書中。
對太陽電池的頂片構件使用玻璃材料。玻璃製頂片構件的尺寸穩定性以及難燃性良好，但輕量化存在限度，在受到衝擊的情況下，存在太陽電池模組破損的顧慮。因此，正在研究從先前的玻璃製頂片構件替換為使用樹脂作為基質材料的複合材料的頂片構件。
在將頂片構件替換為複合材料的情況下，為了保持太陽電池的光電轉換效率，必需將複合材料的透光性保持為與基質的樹脂相同的程度。另外，在使用複合材料作為太陽電池頂片的情況下，必需與頂片、密封材料、太陽電池單元一起進行熱層壓。但是，由於在層壓時施加150℃左右的溫度，故而必需減少熱膨脹及確保頂片的剛性。在該些特性低的情況下，在層壓時產生翹曲或太陽電池單元的破裂等，因此欠佳。
獲得透光性優異的樹脂材料的方法已知有在透明的基質樹脂中分散透明的粒子或纖維等，來調整基質樹脂與粒子的折射率差的方法。
例如，專利文獻1中提出有在透明樹脂中分散折射率差為0.01以下的具有折射率差的玻璃纖維或微粒子的方法。然而，當使用硬化樹脂作為透明樹脂來製作具有厚度的成形體時，硬化前的複合化中，由於樹脂與玻璃材料的比重差而導致玻璃材料沈降，且硬化後的材料中，難以使玻璃均勻存在。尤其，難以使用微粒子或鱗片狀的玻璃材料來製作玻璃材料均勻分散的具有厚度的成形體。
另外，專利文獻2中提出有在熱可塑性樹脂中分散平均粒徑5 μm～50 μm的鱗片狀玻璃的方法。然而，該方法中使用的玻璃由於平均粒徑小，故而所得的成形體的透光性並不充分。
另外，專利文獻3中提出有在熱可塑性樹脂中分散平均粒徑為1 μm～10 μm的玻璃珠的方法。然而，該方法中使用的玻璃由於平均粒徑小且為球狀，故而有所得的成形體內容易產生多重散射，透光性下降的顧慮。
另外，專利文獻4中揭示有分散有將橡膠增韌聚苯乙烯樹脂作為基質的玻璃鱗片或雲母的組成物，但由於在基質中分散有橡膠，故而熱膨脹大，剛性亦下降，作為太陽電池用頂片並不充分。另外，專利文獻4的實例中揭示的材料體系中，總光線穿透率最大也只為70%左右，透光性亦並不充分。
另外，專利文獻5中提出有芳香族聚碳酸酯與芳香族聚碳酸酯樹脂的折射率差為0.015以下的玻璃鱗片或者玻璃纖維及複合材料。雖然剛性或透明性充分，但由於使用芳香族聚碳酸酯作為基質材料，故而耐候性並不充分。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2004-231934號公報
[專利文獻2]日本專利特開2008-074927號公報
[專利文獻3]日本專利特開2000-347008號公報
[專利文獻4]日本專利特開2005-132894號公報
[專利文獻5]日本專利特開2006-249291號公報
本發明的目的在於提供一種透光性優異、由溫度變化引起的翹曲的產生減少、並且耐候性優異的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物。
本發明者等人進行了積極研究，結果發現，藉由將以特定的平均粒徑，對包含熱可塑性丙烯酸樹脂的基質樹脂具有特定折射率差的玻璃調配於熱可塑性丙烯酸樹脂中，而獲得透光性優異、由溫度變化引起的翹曲的產生減少、並且耐候性優異的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物。
即，本發明為如申請專利範圍第1項所述之熱可塑性丙烯酸樹脂組成物，其相對於熱可塑性丙烯酸樹脂(A)100質量份而含有玻璃(B)0.1質量份～50質量份，熱可塑性丙烯酸樹脂(A)與玻璃(B)的折射率差的絕對值為0.08以下，且玻璃(B)的平均粒徑為100 μm～2,000 μm，並且該熱可塑性丙烯酸樹脂組成物依據ASTM D648所測定的軟化溫度為80℃以上。玻璃(B)較佳為縱橫比為15以上的鱗片狀。另外，本發明是將上述熱可塑性丙烯酸樹脂組成物成形而獲得的成形體。
進而，本發明是使用上述成形體且耐候性試驗後的YI值(黃色度)為20以下的太陽電池的頂片構件。
進而，本發明是使用上述成形體的太陽電池模組。
[發明的效果]
本發明的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物提供透光性優異、由溫度變化引起的翹曲的產生減少、並且耐候性優異的成形體。
本發明的成形體由於透光性優異，由溫度變化引起的翹曲的產生減少，並且耐候性優異，故而適宜作為太陽電池的頂片構件。
本發明中使用的熱可塑性丙烯酸樹脂(A)只要是透明的熱可塑性丙烯酸樹脂即可，並無特別限定。
熱可塑性丙烯酸樹脂(A)例如可列舉丙烯酸系樹脂、苯乙烯共聚合而成的甲基丙烯酸酯-苯乙烯(methyl methacrylate-styrene，MS)樹脂。該些樹脂可單獨使用1種，亦可將2種以上併用。
該些樹脂中，就容易將與玻璃(B)的折射率差的絕對值調整為0.08以下的方面而言，較佳為丙烯酸系樹脂、MS樹脂，更佳為丙烯酸系樹脂。
上述丙烯酸系樹脂為公知的丙烯酸系樹脂，是將(甲基)丙烯酸酯聚合而獲得者。
(甲基)丙烯酸酯例如可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸苯酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸。該些(甲基)丙烯酸酯可單獨使用1種，亦可將2種以上併用。
該些(甲基)丙烯酸酯中，較佳為(甲基)丙烯酸甲酯。
作為丙烯酸系樹脂，就光線穿透率、耐熱性、力學特性、成形性、耐候性良好的方面而言，較佳為含有10質量%～100質量%的甲基丙烯酸甲酯單元的樹脂，進而，更佳為含有50質量%～100質量%的甲基丙烯酸甲酯單元的樹脂。
含有10質量%以上的甲基丙烯酸甲酯單元的樹脂就確保其優異的光學特性以及耐光性的觀點而言，較佳為包含10質量%～100質量%的甲基丙烯酸甲酯單元、0質量%～90質量%的其他單體單元，更佳為包含50質量%～100質量%的甲基丙烯酸甲酯單元、0質量%～50質量%的其他單體單元，尤佳為包含70質量%～100質量%的甲基丙烯酸甲酯單元、0質量%～30質量%的其他單體單元。
成為構成其他單體單元的原料的其他單體例如可列舉：丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸環己酯、丙烯酸苯酯、丙烯酸苄酯、丙烯酸2-乙基己酯等丙烯酸酯；甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸環己酯、甲基丙烯酸苯酯、甲基丙烯酸苄酯等甲基丙烯酸酯；乙酸乙烯酯；苯乙烯、對甲基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、乙烯基萘等芳香族乙烯基單體；丙烯腈、甲基丙烯腈等氰化乙烯基單體；丙烯酸、甲基丙烯酸、丁烯酸等α,β-不飽和羧酸；N-乙基順丁烯二醯亞胺、N-環己基順丁烯二醯亞胺等順丁烯二醯亞胺化合物。
該些單體可單獨使用1種，亦可將2種以上併用。
在加熱熔融而成形的成形材料的情況下，熱可塑性丙烯酸樹脂(A)的分子量較佳為以凝膠滲透層析法(gel permeation chromatography，GPC)測定的重量平均分子量為5萬～20萬，更佳為6萬～15萬。
若熱可塑性丙烯酸樹脂(A)的重量平均分子量為5萬以上，則成形體的強度或耐久性提高，若為20萬以下，則流動性等成形時的加工性提高。
本發明中使用的玻璃(B)的平均粒徑為100 μm～2,000 μm，較佳為100 μm～500 μm。尤佳為150 μm～450 μm。此處，玻璃(B)的平均粒徑是指使用粒度分布測定裝置(LA-910：堀場公司製造)來測定的值。
若玻璃(B)的平均粒徑為100 μm以上，則成形體的透光性變得良好，若為2,000 μm以下，則成形體的成形性變得良好。
玻璃(B)較佳為玻璃珠、玻璃微粒子、鱗片狀玻璃、切股(chopped strand)等玻璃填料。其中較佳為魚鱗片狀的鱗片狀玻璃。具體而言，縱橫比較佳為15以上，更佳為15～1,000，尤佳為40～100。
若玻璃(B)的縱橫比為15以上，則成形體的透光性變得良好，若為1,000以下，則成形體的成形性提高，基質樹脂中的均勻分散不會變得困難。
縱橫比是藉由將上述平均粒徑的值除以玻璃(B)的平均厚度的值而求出。玻璃(B)的平均厚度是利用Hirox公司製造的數位顯微鏡KH-3000，對30個玻璃(B)進行測定，根據其簡單平均值而求出。
玻璃(B)的種類例如可列舉：E玻璃、C玻璃、A玻璃、S玻璃、D玻璃、NE玻璃、T玻璃、石英、低介電常數玻璃、高介電常數玻璃。
玻璃(B)可使用作為市售品的日本板硝子公司製造的鱗片狀玻璃「玻璃鱗片(Glass Flake)」等。
本發明的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物相對於熱可塑性丙烯酸樹脂(A)100質量份而含有玻璃(B)0.1質量份～50質量份。另外，較佳為相對於熱可塑性丙烯酸樹脂(A)100質量份而含有玻璃(B)5質量份～45質量份。
若相對於熱可塑性丙烯酸樹脂(A)100質量份，玻璃(B)的含量為0.1質量份以上，則成形體的透光性變得良好，若為50質量份以下，則成形時的加工性不會下降。
就透光性變得良好的方面而言，熱可塑性丙烯酸樹脂(A)與玻璃(B)的折射率差的絕對值較佳為0.08以下。
本發明的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物可藉由如下方式來製備：使用帶式摻合機(ribbon blender)、轉筒(tumbler)、諾塔混合機(Nauta mixer)、亨舍爾混合機(Henschel mixer)、高速混合機(super mixer)、行星式混合機(planetary mixer)等預備混合機，班布里混合機(Banbury mixer)、捏合機(kneader)、輥(roll)、Kneader Ruder、單軸擠出機、雙軸擠出機等熔融混練裝置，將熱可塑性丙烯酸樹脂(A)及玻璃(B)進行混合、熔融混練。
另外，熱可塑性丙烯酸樹脂組成物中可視需要添加公知的穩定劑、添加劑等。
各種原材料向熔融混練裝置中的供給較佳為預先將各成分混合後供給，亦可將各成分以獨立的形式供給至熔融混練裝置中。就操作性、成形的容易度而言，熔融混練而獲得的顆粒的尺寸較佳為1 mm～10 mm，更佳為1 mm～5 mm。
本發明的成形體是利用射出成形、擠出成形、壓縮成形等方法，將上述熱可塑性丙烯酸樹脂組成物成形而獲得。該些方法中，就可成形為所需形狀的方面而言，較佳為射出成形、擠出成形。
為了藉由擠出成形而獲得板狀、膜狀的成形體，可列舉將使用T模等擠出機而擠出的熔融樹脂，一邊以冷卻輥加以冷卻一邊牽引的方法。
本發明的成形體由於透光性優異，由溫度變化引起的翹曲的產生減少，並且耐候性優異，故而適宜作為太陽電池的頂片構件。
[實例]
以下，利用實例對本發明進行具體說明，但本發明並不限定於該些實例。
此外，實例中的「份」以及「%」分別表示「質量份」以及「質量%」。
(a)總光線穿透率
使用霧度計(NDH2000：日本電色工業公司製造)，利用D65光源來測定耐候性試驗前後的試驗片的總光線穿透率(Tt)。本發明中，使用Tt作為透光性的指標。
(b)折射率
使用阿貝折射率計(DR-A1：Atago公司製造)、鈉的D線，測定熱可塑性丙烯酸樹脂(A)的折射率。
(c)平均粒徑測定
玻璃填料(B)的平均粒徑(數量平均粒徑)是對於在5 ml水中分散有10 mg玻璃鱗片的水溶液，使用粒度分布測定裝置(LA-910：堀場公司製造)來測定粒徑，將其數量平均值作為平均粒徑。
(d)平均厚度測定
玻璃填料(B)的平均厚度是使用Hirox公司製造的數位顯微鏡KH-3000，對30個玻璃填料(B)進行測定，根據其簡單平均值來求出。
(e)耐光性
在Daipla Wintes(股)製造的金屬耐候試驗機(型號：KW-R5TP-A，光源：水冷套式金屬鹵化物燈)、濾光膜KF-1(穿透光波長295 nm～780 nm)放射照度140 mW/cm2、黑面板溫度63℃、具有噴射器的條件下，對上述試驗片進行照射試驗。
(f)YI值(黃色度)
對上述試驗片，在耐候試驗前後依據JIS-K7105來測定YI值。
(g)軟化溫度(HDT)測定
使用各實例或者比較例中獲得的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物，基於ASTM D648，藉由射出成形來製造熱變形溫度測定用試驗片(1 cm×8 cm×厚度4 mm)，在80℃下退火24小時後，以低荷重(4.6 kg/cm2)條件進行測定。
(g)太陽電池模組的翹曲
將在太陽電池模組層壓機(NPC股份有限公司製造，LM-50X50-S)的熱板上依次積層有實例及比較例中獲得的成形體、150 mm見方的密封材料(乙烯-乙酸乙烯酯(Ethylene-Vinyl Acetate，EVA)，0.45 mm厚，C.I.KASEI製造)、經串聯配線的單單元太陽電池單元(5英吋，多晶矽太陽電池單元，Asuden製造)、150 mm見方的密封材料(EVA，0.45 mm厚，C.I.KASEI製造)、150 mm見方的背面保護構件者，夾持於500 mm見方的脫模膜中而設置。在真空下以135度、101.3 kPa進行真空壓接15分鐘，藉此獲得太陽電池模組。對所製作的太陽電池模組，目視確認模組的翹曲，以如下所述的方式進行評價。
A：在製成的太陽電池模組上未產生翹曲。
B：在製成的太陽電池模組上產生翹曲。
(實例1)
相對於100份作為熱可塑性丙烯酸樹脂(A)的聚甲基丙烯酸甲酯樹脂(Mitsubishi Rayon公司製造，商品名「VHK」，重量平均分子量為95,000，組成：甲基丙烯酸甲酯99%、丙烯酸甲酯1%)，添加10份玻璃(B)(日本板硝子公司製造，商品名「RCF-600」，折射率為1.520，平均粒徑為437 μm，縱橫比為67)，進行乾式摻合。
然後，使用單軸擠出機(Thermo Plastics工業公司製造，30 mmφ單軸擠出機)，在250℃下進行熔融混練，將被擠出的股線切割為顆粒狀，獲得熱可塑性丙烯酸樹脂組成物。
使用射出成形機(東芝機械塑膠工程(Toshiba Machine Plastics Engineering)公司製造，商品名「IS100EN」)將上述熱可塑性丙烯酸樹脂組成物成形，獲得3 cm×3 cm×厚度2 mm的片材。使用該片材作為試驗片。將評價結果示於表1中。
玻璃的折射率、平均粒徑、縱橫比示於表1中。
(實例2～實例7、比較例1～比較例4)
除了將熱可塑性丙烯酸樹脂(A)的種類、玻璃(B)的種類及量變更為如表1所記載以外，以與實例1相同的方式進行，獲得成形體。
樹脂：
BR-52：聚(甲基丙烯酸甲酯/苯乙烯)共聚合樹脂(Mitsubishi Rayon公司製造，商品名「BR-52」，重量平均分子量65,000，組成：甲基丙烯酸甲酯75%、苯乙烯25%)
PS：聚苯乙烯樹脂(Toyo Styrene公司製造，商品名「Toyo Styrol GP G200C」)
PC：聚碳酸酯樹脂(帝人化成公司製造，商品名「Panlite L1225WS」)
玻璃(B)：
鱗片狀玻璃(日本板硝子公司製造，商品名「RCF-2300」)
鱗片狀玻璃(日本板硝子公司製造，商品名「RCF-160」)
鱗片狀玻璃(日本板硝子公司製造，商品名「RCF-15」)
鱗片狀玻璃(日本板硝子公司製造，商品名「REF-15」)
鱗片狀玻璃的折射率、平均粒徑、縱橫比示於表1中。
如表1所明示，確認：使用本發明的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物的成形體的透光性優異(Tt高)，軟化溫度(HDT)高至80℃以上，且製作太陽電池模組時基本上不產生翹曲，耐候性優異(實例1～實例7)。
使用玻璃(B)的平均粒徑小且成為本發明的範圍外的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物的成形體為透光性差的結果(比較例1及比較例2)。
比較例3中由於熱可塑性丙烯酸樹脂組成物的軟化溫度(HDT)低至小於80℃，故而製作太陽電池模組時產生翹曲。另外，耐候性試驗後的光學特性的劣化劇烈。
比較例4中由於不使用熱可塑性丙烯酸樹脂，故而為耐候性試驗後的光學特性的劣化劇烈，耐久性差的結果。
[產業上之可利用性]
本發明的熱可塑性丙烯酸樹脂組成物可提供透光性優異、由溫度變化引起的翹曲的產生減少、並且耐候性優異的成形體。另外，本發明的成形體由於透光性優異，由溫度變化引起的翹曲的產生減少，並且耐候性優異，故而可適宜作為太陽電池的頂片構件來利用。

Claims (5)

  1. 一種熱可塑性丙烯酸樹脂組成物，其相對於熱可塑性丙烯酸樹脂(A)100質量份而含有玻璃(B)0.1質量份~50質量份，上述熱可塑性丙烯酸樹脂(A)與上述玻璃(B)的折射率差的絕對值為0.08以下，且上述玻璃(B)的平均粒徑為150μm~2,000μm，並且該熱可塑性丙烯酸樹脂組成物依據ASTM D648所測定的軟化溫度為80℃以上。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之熱可塑性丙烯酸樹脂組成物，其中上述玻璃(B)是縱橫比為15以上的鱗片狀玻璃。
  3. 一種成形體，將如申請專利範圍第1項或第2項所述之熱可塑性丙烯酸樹脂組成物成形而獲得。
  4. 一種太陽電池的頂片構件，其使用如申請專利範圍第3項所述之成形體且耐候性試驗後的YI值為20以下。
  5. 一種太陽電池模組，使用如申請專利範圍第3項所述之成形體。
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