TWI482848B - 冶金用焦炭的製造方法 - Google Patents
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Description
本發明是有關於一種藉由調整混煤(mixed coal)中所含的煤的種類、調配量而製造高強度的冶金用焦炭的方法。
為了藉由高爐(blast furnace)製造生鐵(pig iron),首先,需要藉由在高爐內交替裝入鐵礦石類與焦炭而分別填充成層狀,藉由自鼓風口(tuyere)吹入的高溫熱風將鐵礦石類或焦炭加熱,並且藉由主要由焦炭產生的CO氣體將鐵礦石類還原並熔製。為了穩定地進行此種的高爐的操作,有效的是提高爐內的通氣性或通液性,因此,強度、粒度及反應後強度等各特性優異的冶金用焦炭的使用不可或缺。其中,強度認為是特別重要的特性。
如此,為了提高高爐等立型爐(vertical furnace)內的通氣性或通液性,有效的是使用高強度的冶金用焦炭。該冶金用焦炭通常藉由利用日本工業標準(Japanese industrial standard,JIS)K 2151所規定表示的旋轉強度試驗等的強度測定進行強度管理。通常,煤藉由乾餾而軟化熔融,相互黏結而成為焦炭。因此,焦炭的強度會大幅地受到煤的軟化熔融特性的影響,因此為了提
高焦炭的強度,而需要準確地評價煤的軟化熔融特性。該軟化熔融特性是在將煤加熱時軟化熔融的性質,通常可藉由軟化熔融物的流動性、黏度、接著性、膨脹性等進行評價。
作為測定煤的軟化熔融特性、即煤的軟化熔融時的流動性的通常的方法,可列舉:JIS M 8801所規定的藉由吉塞勒塑性計(Gieseler Plastometer)法的煤流動性試驗方法。該吉塞勒塑性計法是將粉碎成425μm以下的煤加入坩堝中,在特定的升溫速度下加熱,藉由刻度板讀取施加了特定的轉矩(torque)的攪拌棒的旋轉速度,並以刻度盤度(dial division per minute,ddpm)表示的方法。
另外,煤通常是在加熱時軟化熔融的活性成分與不軟化熔融的惰性成分混合在一起而成,惰性成分經由活性成分而接著。因此,焦炭強度會強烈地受到活性成分量與惰性成分量的平衡的影響,特別是認為惰性成分量的狀況較為重要。
作為測定惰性成分量的通常的方法,可列舉:JIS M 8816所規定的煤的微細組織成分測定方法。該方法是將粉碎成850μm以下的煤與熱塑性或熱硬化性黏合劑混合進行煤球(briquette)化,將被試驗表面研磨後,使用顯微鏡識別光學性質及形態學性質的方法。上述方法是試樣中的各微細組織成分的含有率以對各成分測定的個數的百分率設為容量百分率的方法。使用藉由上述方法求出的微細組織成分的含量,藉由下述(1)式而求出總惰性量(TI)。
總惰性量(%)=絲煤素(fusinite)(%)+硬煤素(micrinite)(%)+(2/3)×半絲煤素(%)+礦物質(%)…(1)
此處,含量全部為vol.%。
另外,礦物質的含量可使用JIS M 8816所記載的帕爾(Parr)式,根據乾基(dry basis)的灰分與乾基的總硫含量(total sulfur content)進行計算而求出。
用以製造高強度焦炭的煤的調配的思路是:將煤的構成成分大致分為不軟化熔融的纖維質部分(惰性成分)與軟化熔融的黏結部分(活性成分)這二種,並分別使其最佳化的方法是基礎(非專利文獻1)。並且,通常是將關於煤的調配的上述思路進行發展,並根據煤化度參數與黏結性參數這2種性狀而進行調配設計的方法。
作為上述煤化度參數,可列舉:JIS M 8816的鏡煤素(vitrinite)平均最大反射率(Ro)或煤揮發成分等。另外,作為上述黏結性參數,可列舉:最高流動度(Maximum Fluidity,MF)或CBI(Composition Balance Index:組織平衡指數)(例如非專利文獻2)。另外,該CBI是基於如下思路的指數:存在與混煤所含有的惰性成分的量對應的最佳的黏結成分的量,並且2種成分的比率越接近最佳值,則焦炭強度變得越高。
另外,在專利文獻1中有如下報告:考慮到平均最大反射率(Ro)、最高流動度(MF)、總惰性量(TI)的相互關係,將平均最大反射率(Ro)、最高流動度(MF)設為特定值時所得的
焦炭強度,根據總惰性量(TI)的值而表現出向上凸的抛物線狀的關係,強度變得極大的惰性成分的量根據最高流動度(MF)的大小而改變。
在專利文獻2中報告了根據包括最高流動度(MF)、總惰性量(TI)的各種原料煤(coking coal)性狀,來推測焦炭強度的方法。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2007-246593號公報
[專利文獻2]日本專利特開昭61-145288號公報
[非專利文獻]
[非專利文獻1]「燃料協會誌」城著,Vol.26,1947年,p.1-p.10
[非專利文獻2]夏皮羅(Schapiro)等人著:「高爐製程、煉焦爐及原材料」(「Proc.Blast Furnace,Coke oven and Raw Materials」),Vol.20,1961年,p.89-p.112
[非專利文獻3]「燃料協會誌」奧山等人著,Vol.49,1970年,p.736-p.743
在高爐操作時,若使用低強度的冶金用焦炭,則有高爐內的粉的產生量增加而導致壓力損失的增大,導致操作的不穩定化,並且導致爐內氣體的流動局部地集中的所謂氣流不均(blow-by)等困擾的擔憂。另外,在製造冶金用焦炭時,為了獲得焦炭品質
的穩定化與高強度者,而使用以特定比例調配多個品種的煤的混煤作為原料。
作為影響焦炭品質的煤性狀,重要的是平均最大反射率(Ro)、最高流動度(MF)等指標,為了製造高強度的冶金用焦炭,而需要提高該些特性。但平均最大反射率(Ro)或最高流動度(MF)大的高品質的煤為高價,單純地提高該些高品質的煤的調配率會直接關係到焦炭製造成本的增加,因此並非上策。
關於混煤的性狀,就構成該混煤的單一煤性狀的加成性成立、及品質管理的簡便性而言,通常藉由混煤平均品質進行管理。但關於構成混煤的煤對焦炭品質會分別造成何種程度影響,哪種煤會有效地提高焦炭強度,不明瞭的方面多,且亦有無法獲得設想的強度的實例。
特別是關於煤中的總惰性量對焦炭強度的影響,並未充分地進行研究,其中關於有效活用總惰性量少的煤,而獲得高強度的冶金用焦炭的方法,幾乎未發現。
本發明的目的在於提出一種用以製造強度等品質優異的冶金用焦炭的方法。特別是本發明是提供一種活用先前較少用作焦炭製造用原料的惰性成分含量少的煤(低惰性煤)而製造高強度的焦炭的技術。
作為可解決上述課題、並用以達成上述目的的有效方法,在本發明中提出一種冶金用焦炭的製造方法,其特徵在於:
在將包含多個品種的煤的混煤乾餾而製造冶金用焦炭的方法中,作為上述混煤,而使用調配了10質量%以上、75質量%以下的最高流動度為80ddpm以上、3000ddpm以下、且總惰性量為3.5vol.%以上、11.7vol.%以下的低惰性煤者。
在本發明中,認為以下是用以解決上述課題的更佳的方法:(1)作為上述混煤,而使用調配了20質量%以上、75質量%以下的低惰性煤者;(2)上述低惰性煤的最高流動度為80ddpm以上且小於1000ddpm、且總惰性量為3.5vol.%以上、11.7vol.%以下;(3)上述混煤所含的低惰性煤的灰分含量(ash content)為4.8質量%以上、8.6質量%以下;(4)上述最高流動度是依據JIS 8801所規定的藉由吉塞勒塑性計法的煤流動性試驗方法而測定的值;(5)上述總惰性量是依據JIS M8816所規定的煤的微細組織成分測定方法,並應用下述式而求出的值:總惰性量(%)=絲煤素(%)+硬煤素(%)+(2/3)×半絲煤素(%)+礦物質(%)…(1)
此處,含量全部為vol.%。
根據包含如上所述的構成的本發明,可製造比先前的冶金用焦炭更高品質(高強度)的焦炭。在藉由高爐使用此種高品質的焦炭時,有助於改善高爐等立型爐內的通氣性,並對於進行穩定操作有效果。另外,根據本發明,可有效活用先前較少使用的且惰性成分的含量(總惰性量)少的煤、即低惰性煤,並且可削減表示煤化度的程度的平均最大反射率(Ro)或表示黏結性的最高流動度(MF)大的高價的煤的調配量,因此可削減焦炭的製造成本。
圖1是表示單一煤(single coal)的吉塞勒最高流動度(MF)與總惰性量(TI)的關係的圖表。
圖2是進行乾餾而得的焦炭的顯微鏡照片。
發明者等人對各種的煤的調配條件與焦炭強度的關係反覆進行銳意研究。其結果發現,根據通常的煤的最高流動度(MF)與總惰性量(TI)的關係,在適量地調配總惰性量(TI)少的煤、即惰性成分的含量少的低惰性煤時,亦會意外地大幅提高焦炭強度,從而開發了本發明。
在先前的發現中,例如,在非專利文獻2所記載的方法中,關於表示煤化度的程度的平均最大反射率(Ro)為0.9~1.2左右的煤,在總惰性成分的含量(以下簡稱為「總惰性量」)為20
vol.%~30vol.%時,焦炭強度變得極大,總惰性量多於或少於該範圍,焦炭強度均會降低,這是通常的認識。另外,同樣的傾向亦揭示於非專利文獻3中,報告了在總惰性量仍為20vol.%~30vol.%時,焦炭的轉鼓強度(drum index)變得極大。上述內容亦揭示於專利文獻1中,但根據其揭示內容,揭示了在總惰性量為31%時焦炭強度變得極大。即,先前的發現是指在調配總惰性量少的煤時,難以獲得高強度的焦炭。
但是,發明者等人發現,即便是總惰性量少的煤、即低惰性煤,只要使最高流動度(MF)及調配量變得適當,則亦有不僅焦炭強度不降低,而且與通常的調配相比焦炭強度反而提高的情況。
圖1是表示各種單一煤(個別的品種煤(brand coal))的吉塞勒最高流動度(logMF)與總惰性量(TI)的關係的圖。如該圖所示可知,通常,總惰性量(TI)少的煤的最高流動度大。然而,為了製造高強度的焦炭,重要的是需要將煤粒子彼此的接著性強化,同時不產生伴隨著發泡的連結氣孔。在該方面,若最高流動度(MF)大,則可期待接著性,但有容易發泡,且因連結氣孔的生成而強度降低的擔憂。因此,至今為止的煤的調配的思路通常是以混煤的最高流動度(MF)變得適當的方式進行管理。
但是,實際上,存在即便最高流動度(MF)相同,而總惰性量(TI)亦不同的煤。該煤由於惰性成分在軟化熔融狀態下以固體存在,因此軟化熔融物表現出與漿料的物理特性接近的
行為。即,煤若惰性成分的量多,則軟化熔融狀態下的表觀黏度(apparent viscosity)變大。在該方面,由於認為最高流動度(MF)是測定一種表觀黏度,因此在最高流動度(MF)水準相同的煤中,總惰性量(TI)越大的煤(固相成分多),則軟化熔融物中所存在的液體成分的黏度越小,反之,總惰性量越少的煤,則軟化熔融物中的液體成分的黏度變得越大。一般認為,液體成分越變為低黏度,則越會促進在乾餾中與氣孔的成長合而為一,並越容易形成連結氣孔,越容易生成包含粗大缺陷的焦炭。
為了確認上述情況,發明者等人調查了由先前的混煤(混煤a)獲得的焦炭、以及由調配了合計為50質量%的總惰性的含量為3.5vol.%以上、11.7vol.%以下、且最高流動度(MF)為80ddpm以上、3000ddpm以下的低惰性煤的混煤(混煤b)獲得的焦炭的微結構。此處,藉由先前方法的混煤a的品質是平均最大反射率(Ro)=1.00%、吉塞勒最高流動度(logMF)=2.5 logddpm、總惰性量(TI)=34vol.%,調配了大量的低惰性煤的混煤b的品質是平均最大反射率(Ro)=1.00%、吉塞勒最高流動度(logMF)=2.2 logddpm、總惰性量(TI)=18vol.%。將在相同條件下將比較兩者的混煤乾餾而得的焦炭的顯微鏡照片表示於圖2。
根據圖2可知,與混煤a相比,在混煤b中,接近圓形的氣孔獨立存在,在混煤b中,較先前的調配的焦炭而言更加抑制與氣孔的成長合而為一,亦難以形成連結氣孔。如此,在調配了大量的低惰性煤時,生成使微結構與先前不同的焦炭,是先前
所未知而發明者等人新發現的發現。如此暗示,與生成和先前不同的微結構的焦炭相比,低惰性煤的利用並非基於先前的調配技術的延續的思路而進行,而應是基於新的調配的基準而進行。
為了抑制連結氣孔的形成而製造高強度的焦炭,一般認為有效的是巧妙活用總惰性量少、且軟化熔融物中的液體成分的黏度高的煤,但具體的調配條件並非想當然。由於難以想像總惰性量(TI)與連結氣孔的形成量及對該焦炭強度的影響存在線形關係,因此發明者等人藉由進行大量的實驗而弄清以下所示的最佳的煤性狀條件。
根據以上的說明可明白,在藉由使用低惰性煤而導致焦炭強度的提高時,可實現煤粒子彼此的良好的融接,並具有不形成連結氣孔的程度的最高流動度(MF),且理想為使用總惰性量(TI)低的煤,可以說其範圍理想為最高流動度(MF)為80ddpm以上、3000ddpm以下,總惰性量(TI)為3.5vol.%以上、11.7vol.%以下。
此處,在低惰性煤的吉塞勒最高流動度(MF)的值小於80ddpm時,會導致接著性不足。另一方面,若該值超過3000ddpm,則連結氣孔容易生成而不佳。更理想的MF值是80ddpm~1000ddpm,更佳為150ddpm~900ddpm左右。
另外,若低惰性煤的總惰性量(TI)小於3.5vol.%,則會導致作為骨材(aggregate)的有助於強度提高的惰性量不足。另一方面,若低惰性煤的總惰性量(TI)超過11.7vol.%,則會喪
失因使用低惰性煤產生的效果。更理想的TI為4vol.%~10vol.%左右。
另外,此種低惰性煤的調配比例若過少(<10質量%),則效果難以表現,反之,若過多(>75質量%),則混煤中的總惰性量(TI)變得過低,作為由源自熔融成分的組織與源自惰性成分的組織構成的複合材料的特性喪失,而難以表現出強度。因此,低惰性煤的理想的調配比例為10質量%以上、75質量%以下。理想為20質量%~75質量%左右,更理想為20質量%~65質量%左右。
另外,上述惰性煤中的灰分亦與總惰性組織同樣,是在軟化熔融狀態下以固體存在的成分。但在與源自碳質的惰性成分進行比較時,灰分由於密度高而有體積比例低且進一步細細地分散的傾向。因此,與總惰性量(TI)相比,影響度小,但理想為灰分含量亦低,該灰分含量以乾基(dry basis)的值計最理想為4.8質量%以上、8.6質量%以下。該灰分含量更理想為5.0質量%~8.0質量%。
另外,在本發明中,低惰性煤在混煤中所佔的調配量推薦為10質量%~75質量%,但作為其餘部分的煤,例如適當地調配總惰性量並非為3.5vol.%以上、11.7vol.%以下、且吉塞勒最高流動度並非為80 logddpm以上、300 logddpm以下的重煉焦煤、弱煉焦煤、中等煉焦煤(medium coking coal)、低揮發性煤(low volatile coal)或非煉焦煤、改質煤等通常的煤。通常的煤的調配
量為25質量%~90質量%左右。另外,混煤可為包含黏結材料、油類、焦炭屑(coke breeze)、石油焦炭、樹脂類、廢棄物等添加物者。
另外,如上所述,在本發明中,有效的是調配特定量的具有上述條件、即特定的最高流動度(MF)與特定的總惰性量(TI)的低惰性煤。而且,作為混煤,為了確保持續穩定的基質強度,表示該混煤的煤化度的程度的平均最大反射率(Ro)較佳為調整為0.95%~1.20%左右。
[實施例1]
該實施例表示將混煤乾餾而製造焦炭時的試驗結果。在該試驗中,使用以作為通常的強度支配因子的混煤的平均最大反射率(Ro)及吉塞勒最高流動度(MF)的常用對數值(logMF)的加權平均值大致固定的方式製備的混煤。混煤是使用表1所示的煤A~煤P而製備。另外,平均最大反射率(Ro)是依據JIS M8816而測定,吉塞勒最高流動度(MF)是依據JIS M8801而測定,其常用對數值(logMF)亦一併表示於表1。揮發成分(VM)與灰分(Ash)是依據JIS M8812而測定,分別以乾基%表示。總惰性量(TI)是依據JIS M8816並使用(1)式而求出。
乾餾試驗是使用可模擬實際爐的電爐。煤粒子的粉碎條件設為3mm以下、100%,填充條件設為水分為8質量%、體積密度(bulk density)為750kg/m3
,乾餾條件設為乾餾溫度為1050℃、乾餾時間為6小時。所得的焦炭的性狀評價是使用JIS
K2151所規定的作為轉鼓(drum)旋轉150次後的15mm以上的比例的DI(150/15)。另外,焦炭的CO2
反應後強度(Coke Strength after Reaction,CSR)是依據ISO18894而測定。將各混煤的調配構成(各煤的乾燥基準調配比率(質量%))及乾餾試驗的結果表示於表2。
與調配了20質量%的若總惰性量(TI)為13.2vol.%而多於較佳的範圍的煤I的調配1-2、調配了20質量%的最高流動度(MF)高達10964ddpm的煤J的調配1-3相比,使用調配了20質量%的最高流動度(MF:447ddpm)與總惰性量(TI:6.7vol.%)均低的煤K的調配1-1而乾餾的焦炭,表現出高的強度。
對於平均最大反射率(Ro)比煤I(=0.77%)、煤J(=0.79%)、煤K(=0.76%)高的煤L(Ro:1.06%)、煤M(Ro:1.11%)的調配效果亦進行比較,結果,與調配了20質量%的總惰性量(TI)高達24.0vol.%的煤L的調配2-2相比,由調配了20質量%的最高流動度(MF)與總惰性量(TI)均低的煤M的調配2-1而得的焦炭,表現出高的強度。在調配了確認到焦炭強度的提
高的煤K及煤M與最高流動度(MF)及總惰性量(TI)相對較近的煤N、煤O的情況下,同樣亦可製造高強度焦炭(調配3-1、調配4-1)。
根據以上的試驗結果可知,藉由調配了20質量%的最高流動度(MF)為80ddpm以上、3000ddpm以下、總惰性量(TI)為3.5vol.%以上、11.7vol.%以下的範圍的低惰性煤的調配,可製造高強度的冶金用焦炭。
繼而,為了確認發現了焦炭強度的提高效果的上述煤K、煤M的調配率的影響而進行試驗的該試驗,是對將煤K與煤M一起調配40質量%、50質量%、75質量%、80質量%的調配5-1、調配5-2、調配5-3、調配5-4的焦炭強度進行比較。其結果如表2所示,該些調配率為40質量%~75質量%的調配5-1~調配5-3者(實施例5~實施例7),可製造高強度的焦炭。但是,在該些煤K、煤M的調配率為80質量%的調配5-4(比較例4)中,發現了強度大幅降低。其原因認為,由於混煤的總惰性量(TI)變低,因此作為由源自熔融成分的組織與源自惰性成分的組織構成的複合材料的特性喪失。另外,在降低煤K與煤M的合計調配率時,在調配10質量%時,在實施例(調配5-5)中,強度為84.5,但若成為調配率為8質量%的實施例5(調配5-6),則強度降低至84.1。
而且可知,使用30質量%的最高流動度(MF)為836ddpm且小於1000ddpm的煤P的調配10-1、及包含35質量%的
煤P及25質量%的最高流動度(MF)及總惰性量(TI)均低的煤M的調配10-2,均表現出高的轉鼓強度。
另外,作為焦炭強度,對於轉鼓強度(DI)(150/15)以外的強度指數、例如CO2
反應後強度(CSR),亦發現同樣的傾向。其原因認為,因氣孔結構的不同引起的強度表現機制,亦同樣地作用於例如CO2
反應後強度。
[實施例2]
在實施例1中,將混煤的平均最大反射率(Ro)統一為1.05進行實驗。通常,混煤的平均最大反射率(Ro)可以說會影響焦炭基質部的強度,在本發明中弄清了與連結氣孔的生成無關。因此,本發明的技術亦可應用於平均最大反射率(Ro)不同的混煤。
為了確認上述情況,而藉由與實施例1相同的方法,改變各煤的調配率,而製備Ro不同的混煤,並評價將該混煤乾餾而得的焦炭的強度。將各混煤的調配構成(各煤的乾燥基準調配比率(質量%))及乾餾試驗的結果表示於表3。在最大反射率(Ro)高的混煤中,基質部的強度變高,因此有焦炭強度亦高的傾向,但最高流動度(MF)為80ddpm以上、3000ddpm以下、總惰性量(TI)為3.5vol.%以上、11.7vol.%以下的範圍的K煤、M煤、N煤的合計調配率過高或過低,均會出現強度降低的傾向,以與實施例1相同的方式,將最高流動度(MF)為80ddpm以上、3000ddpm以下、總惰性量(TI)為3.5vol.%以上、11.7vol.%以下的範圍的煤的調配率為10質量%~75質量%的範圍的混煤進行乾餾時,可獲得強度高的焦炭。
[產業上之可利用性]
本發明的技術不僅作為所例示的高爐用焦炭的製造技術而有效,而且作為其他種類的立型冶金爐用焦炭或燃燒爐用焦炭等的製造方法亦有效。
Claims (6)
- 一種冶金用焦炭的製造方法,其特徵在於:在將包含多個品種的煤的混煤乾餾而製造冶金用焦炭的方法中,作為上述混煤,使用調配了10質量%以上、75質量%以下的最高流動度為80ddpm以上、3000ddpm以下、且總惰性量為3.5vol.%以上、11.7vol.%以下的低惰性煤者。
- 如申請專利範圍第1項所述之冶金用焦炭的製造方法,其中使用調配了20質量%以上、75質量%以下的低惰性煤者作為上述混煤。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述之冶金用焦炭的製造方法,其中上述低惰性煤的上述最高流動度為80ddpm以上且小於1000ddpm、且上述總惰性量為3.5vol.%以上、11.7vol.%以下。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述之冶金用焦炭的製造方法,其中上述混煤所含的低惰性煤的灰分含量為4.8質量%以上、8.6質量%以下。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述之冶金用焦炭的製造方法,其中上述最高流動度是依據JIS 8801所規定的藉由吉塞勒塑性計法的煤流動性試驗方法而測定的值。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述之冶金用焦炭的製造方法,其中上述總惰性量是依據JIS M8816所規定的煤的微細組織成分測定方法,而應用下述式而求出的值:總惰性量(%)=絲煤素(%)+硬煤素(%)+(2/3)×半絲 煤素(%)+礦物質(%)…(1)此處,含量全部為vol.%。
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