TWI429639B

TWI429639B - Bicycloimide imide compounds and resins, compositions of their resins, and uses thereof

Info

Publication number: TWI429639B
Application number: TW101102964A
Authority: TW
Inventors: Pi Tao Kuo; Akira Taniuchi
Original assignee: Chin Yee Chemical Industres Co Ltd
Priority date: 2012-01-31
Filing date: 2012-01-31
Publication date: 2014-03-11
Also published as: TW201331196A

Description

雙馬林醯亞胺化合物及其樹脂、其樹脂之組成物、用途

本發明之雙馬林醯亞胺化合物、雙馬林醯亞胺樹脂、雙馬林醯亞胺樹脂之組成物具有優良物理特及加工性，可應用於多項用途如玻璃纖維預浸物、印刷電路板、覆銅積層板、結構材料、澆鑄樹脂等。

已知雙馬來醯亞胺化合物用於複合材料，具有良好的力學性質與耐熱特性，再未改質前雙馬來醯亞胺化合物仍存在溶劑溶解性差、固化物脆性大等缺點。

雙馬來醯亞胺化合物與氰酸酯樹脂的預聚合物或混合物既是BT樹脂(三菱瓦斯商品名)，近年來BT樹脂廣泛應用於高功能印刷電路板、半導體封裝材；使用傳統雙馬來醯亞胺化合物做成BT樹脂，在耐熱性、耐化學藥品性、電器特性表現出絕佳之性能，但傳統雙馬來醯亞胺化合物不易溶解於溶劑，做成BT樹脂溶液經長時間存放會有結晶析出，會造成固化物吸濕耐熱性與金屬密著性下降及固化物剝離強度不足問題。

日本專利JP-A-7-53864、中華民國專利TW200621852為了改善雙馬來醯亞胺化合物溶劑溶解性，以在苯核上增加烷基，其缺點在於BT樹脂固化物之剝離強度仍不足。

中華民國專利TW200942578A1為改善BT樹脂電性與韌性方面，並用二乙烯基聚苯醚，其缺點在於BT樹脂固化物之剝離強度仍不足。

中華民國專利TW200610775以聚丁醚擴鏈之芳香二胺合成之雙馬來醯亞胺化合物來改善BT樹脂之韌性，該技術手段雖然改善脆裂性，但仍有其缺點，該BT樹脂固化物在高溫高濕環境下聚丁醚鏈容易水解，造成介電性質顯著下降，不足以滿足日益嚴苛之實際需求。

目前公知技術範圍之雙馬來醯亞胺化合物，其存在的問題在於其溶劑溶解性低、氰酸酯樹脂相溶性低，以雙馬來醯亞胺化合物做成之BT樹脂固化物加工過程中易脆裂性，在介電特性仍不足。

本發明所欲解決之問題，其於增加雙馬來醯亞胺化合物之溶劑溶解性及氰酸酯樹脂相溶性，以雙馬來醯亞胺化合物做成之BT樹脂固化物同時具有高韌性及剝離強度、介電特性。

鑑於上述問題，本發明之解決問題之技術手段在提供一種雙馬林醯亞胺化合物，其化學結構如式(一)所示：

式(一)

其中R為C36選自：具脂肪族側鏈之二價脂肪族、具脂肪族側鏈之二價脂環族、

所組成組群之一或多種。

本發明在提供一種雙馬林醯亞胺樹脂，其包括：如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺寡聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)醚之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與具一個至五個馬林醯亞胺官能基之化合物之共聚物所組成組群之一或多種；

式(一)

本發明在提供一種雙馬林醯亞胺樹脂之組成物，該組成物含有：(a)每一分子至少有兩個氰酸酯官能基之氰酸酯樹脂；

(b)如式(一)所示之雙馬林醯亞胺樹脂其包括：如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺寡聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)醚之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與具一個至五個馬林醯亞胺官能基之化合物之共聚物所組成組群之一或多種；

式(一)

所組成組群之一或多種；(c)如式(二)所示之雙馬林醯亞胺樹脂其包括：如式(二)所示之雙馬林醯亞胺化合物、如式(二)所示之雙馬林醯亞胺寡聚物所；其中X為：CH2、氧。

本發明提供一種雙馬林醯亞胺化合物之組成物，其進一步可再含有環氧樹脂。

本發明提供一種雙馬林醯亞胺化合物之組成物，其進一步可再含有硬化促進劑。

本發明提供一種玻璃纖維預浸物，該玻璃纖維預浸物係使用雙馬林醯亞胺化合物之組成物。

本發明提供一種覆銅積層板，該覆銅積層板係使用玻璃纖維預浸物。

本發明之一種雙馬來醯亞胺化合物，其特徵在於分子骨幹為C36具有含側鏈之線性脂肪族柔軟鏈，可以降低分子間結晶性，增加溶劑溶解性，可提高雙馬林醯亞胺化合物組成物之固化物韌性。

對照先前技之功效，本發明提供一種雙馬林醯亞胺化合物，分子鏈骨幹具有柔軟性脂肪族側鏈，比傳統雙馬林醯亞胺化合物有更優越的溶劑溶解性及氰酸酯樹脂相溶性；以本發明之雙馬來醯亞胺化合物做成之BT樹脂固化物，比傳統BT樹脂固化物有更優越的剝離強度及介電特性，本發明雙馬林醯亞胺化合物之組成物用於玻璃纖維預浸物、本發明玻璃纖維預浸物用於印刷電路，為傳統雙馬來醯亞胺化合物及BT樹脂所不及，可以符合產業殷切之需求。

本發明之目的在提供一種雙馬林醯亞胺化合物，其化學結構如式(一)所示：

式(一)

所組成組群之一或多種。

本發明之一種雙馬林醯亞胺化合物，其特徵在於分子骨幹為C36具有含側鏈之線性脂肪族柔軟鏈，可以降低分子間結晶性，增加溶劑溶解性，可提高雙馬林醯亞胺化合物組成物之固化物韌性。

本發明之一種雙馬林醯亞胺化合物，其特徵在於使用生質材料，以油脂分解產生之C36脂肪酸二聚物經胺化，可得到C36脂肪胺二聚體，其結構包括：

具脂肪族側鏈之二價脂肪胺、具脂肪族側鏈之二價脂環胺所組成組群之一或多種；一般來自工業產品之C36脂肪胺二聚體之為混合物。

本發明提供一種雙馬林醯亞胺樹脂，其包括：如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺寡聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)醚之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與具一個至五個馬林醯亞胺官能基之化合物之共聚物等所組成組群之一或多種，此等雙馬林醯亞胺樹脂可單獨使用或組合使用。

本發明提供一種雙馬林醯亞胺樹脂，其使用之共聚馬林醯亞胺單體包括：二(順丁烯醯亞胺苯基)醚、二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷、二(順丁烯醯亞胺苯基)碸、二(順丁烯醯亞胺苯基)芴、二(3-乙基-5-甲基-4-順丁烯醯亞胺苯基)甲烷、二(3-甲基-5-甲基-4-順丁烯醯亞胺苯基)甲烷、二(3-乙基-5-乙基-4-順丁烯醯亞胺苯基)甲烷、二(順丁烯醯亞胺)間苯、二(順丁烯醯亞胺)對苯、二(順丁烯醯亞胺)鄰苯、二(順丁烯醯亞胺)甲苯、二(順丁烯醯亞胺)聯苯、二(順丁烯醯亞胺)甲烷、二(順丁烯醯亞胺)乙烷、二(順丁烯醯亞胺)丁烷、二(順丁烯醯亞胺)己烷、二(順丁烯醯亞胺)甲烷、二(順丁烯醯亞胺)辛烷、二(順丁烯醯亞胺)癸烷、二(順丁烯醯亞胺)十二烷、順丁烯醯亞胺苯基、順丁烯醯亞胺酚基、具一個至五個馬林醯亞胺官能基之化合物等。

本發明之目的在提供一種雙馬林醯亞胺化合物之組成物，該組成物至少含有：(a)每一分子至少有兩個氰酸酯官能基之氰酸酯樹脂；(b)如式(一)所示之雙馬林醯亞胺樹脂其包括：如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺寡聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)醚之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與具一個至五個馬林醯亞胺官能基之化合物之共聚物所組成組群之一或多種；式(一) (c)如式(二)所示之雙馬林醯亞胺樹脂：其中X為：CH2、氧。

本發明提供一種雙馬林醯亞胺化合物之組成物，其中(a)氰酸酯樹脂為每一分子至少有兩個氰酸基之化合物包括：1,3-二氰酸苯、1,4-二氰酸苯、1,3,5-三氰酸苯、1,3-二氰酸萘、1,4-二氰酸萘、1,6-二氰酸萘、1,8-二氰酸萘、2,6-二氰酸萘、2,7-二氰酸萘、1,3,6-三氰酸萘、4,4’-二氰酸聯苯、雙(4-氰酸苯基)甲烷、雙(3,5-二甲基-4-氰酸苯基)甲烷、2,2’-雙(4-氰酸苯基)丙烷、2,2’-雙(3,5-二溴4-氰酸苯基)丙烷、2,2’-雙(3,5-二甲基4-氰酸苯基)丙烷、雙(4-氰酸苯基)醚、雙(4-氰酸苯基)硫醚、雙(4-氰酸苯基)碸、三(4-氰酸苯基)亞磷酸酯、三(4-氰酸苯基)磷酸酯、酚醛樹脂與鹵化氰反應所得之氰酸酯、由酚與二環戊二烯鍵結之多官能酚與鹵化氰反應所得之氰酸酯、氰酸脂單體之三聚物、氰酸脂單體之寡聚物等，此等氰酸酯樹脂可單獨使用或組合使用。

本發明提供一種雙馬林醯亞胺樹脂之組成物，其中(c)如式(二)所示之雙馬林醯亞胺樹脂包括：二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷、二(順丁烯醯亞胺苯基)醚、二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷之寡聚物、二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷之共聚物、二(順丁烯醯亞胺苯基)醚之寡聚物、二(順丁烯醯亞胺苯基)醚之共聚物，此等雙馬林醯亞胺樹脂可視需要單獨使用或組合使用。

本發明提供一種雙馬林醯亞胺樹脂之組成物，其中(b)雙馬林醯亞胺樹脂與(c)雙馬林醯亞胺樹脂之重量比較佳為由95:5至1:99；其中(b)雙馬林醯亞胺樹脂與(c)雙馬林醯亞胺樹脂之重量比最佳為由70:30至10:90

本發明提供一種雙馬林醯亞胺樹脂之組成物，(a)氰酸酯樹脂；(b)如式(一)所示之雙馬林醯亞胺樹脂；(c)如式(二)所示之雙馬林醯亞胺樹脂，該組成物之製備方法並沒有特別限制，舉例而言，可將(a)氰酸酯樹脂；(b)如式(一)所示之雙馬林醯亞胺樹脂；(c)如式(二)所示之雙馬林醯亞胺樹脂熔融摻混，或分別溶於有機溶劑後混合，或混合後溶於有機溶劑，該有機溶劑可選用丙酮、甲基乙基基酮、二異丁酮、環己酮、二甲基甲醯胺、二乙基乙醯胺、甲苯、二甲苯、N-甲基吡咯酮、γ-丁內酯等。此外雙馬林醯亞胺樹脂之組成物可選自於(a)氰酸酯樹脂(b)如式(一)所示之雙馬林醯亞胺樹脂(c)如式(二)所示之雙馬林醯亞胺樹脂中至少一者轉化成寡聚物之後才混合，或選自於(a)氰酸酯樹脂(b)如式(一)所示之雙馬林醯亞胺樹脂(c)如式(二)所示之雙馬林醯亞胺樹脂中至少二者轉化成共聚物之後才混合

本發明提供一種雙馬林醯亞胺樹脂之組成物，其進一步可再含有環氧樹脂，其中環氧樹脂包括：雙酚A型縮水甘油醚、雙酚F型縮水甘油醚、雙酚S型縮水甘油醚、雙酚Z型縮水甘油醚、氫化雙酚A型縮水甘油醚、氫化雙酚F型縮水甘油醚、鄰苯二甲酸縮水甘油酯、海因環氧樹脂、醯亞胺環氧樹脂、雙(2,3環氧基環戊基)醚、3,4環氧基-6-甲基環己基甲酸-3' ,4' -環氧基-6' -甲基環己基甲酯、乙烯基環己烯二環氧化合物、3,4環氧基環己基甲酸-3' ,4' -環氧基環己基甲酯、二異戊二烯二環氧化物、二丁二烯二環氧化物、己二酸二(3,4環氧基-6-甲基環己基甲酯)、二縮水甘油醚、聚乙醇二縮水甘油醚、聚丙醇二縮水甘油醚、聚丁醇二縮水甘油醚、丁醇二縮水甘油醚、二縮水甘油基苯胺、對苯二甲酸二縮水甘油酯、內次甲基四氫鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、四氫鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、間苯二甲酸二縮水甘油酯、4,5環氧環己烷1,2-二甲酸二縮水甘油酯、鄰苯二辛酸二環氧丙酯、二氧化戊烯、二氧化雙環戊二烯多元醇醚、含二個環氧基之環氧樹脂、酚醛型環氧樹脂、甲酚醛型環氧樹脂、雙酚A醛型環氧樹脂、四苯基縮水甘油醚基乙烷、三苯基縮水甘油醚基甲烷、三縮水甘油基對胺基苯酚、三縮水甘油基三聚異氰酸酯、四縮水甘油基二胺基二苯基甲烷、四縮水甘油基二甲苯二胺、四縮水甘油基1,3-雙氨基甲基環己烷、三甲醇基丙烷三縮水甘油醚、丙三醇三縮水甘油醚、酚與二環戊二烯鍵結之多官能酚型環氧樹脂、聚丁二烯型環氧樹脂、含二個以上環氧基之環氧樹脂、聯苯酚型縮水甘油醚、含磷環氧樹脂、含溴環氧樹脂、含矽環氧樹脂、含矽磷環氧樹脂、含醯亞胺環氧樹脂、含醯亞胺及磷環氧樹脂等，此等環氧樹脂可以單獨使用或混合使用。

本發明之雙馬林醯亞胺樹脂之組成物於加熱硬化時可以混摻已知硬化促進劑加速硬化，公知實例包括：苯甲醯過氧化物、月桂醯基過氧化物、乙醯基過氧化物、對氯苯甲醯基過氧化物、二-過鄰苯二甲酸二-第三丁酚、偶氮二腈、2-甲基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-苯基咪唑、2-乙基-4甲基咪唑、1-苄基-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-甲基咪唑、1-胍胺基乙基-2-甲基咪唑、N,N-二甲基苄基胺、N,N-二甲基苯基胺、N,N-二甲基甲基胺、2-N-乙基苯胺基乙醇、三正丁基胺、吡啶、喹啉、N-甲基嗎啉、三乙醇胺、三伸乙基二胺、四甲基丁胺、N-甲基蒎啶、二甲苯酚、甲酚、間苯二酚、兒茶酚、環烷酸鉛、硬脂酸鉛、環烷酸鋅、辛酸鋅、油酸錫、順丁烯二酸二丁基錫、環烷酸錳、環烷酸鈷、乙醯基丙酮酸鐵、氯化錫、氯化鋅、氯化鐵、二辛基氧化錫、順丁烯二酸酐、鄰苯二甲酸酐、均苯四酸二酐、偏苯三酐、六氫鄰苯二甲酸酐等。

本發明之雙馬林醯亞胺樹脂之組成物可含有多種添加劑，此等添加劑包括無機纖維補強材、有機纖維補強材、無機填充劑、有機填充劑、樹脂等可視需要組合使用之；其中樹脂添加劑包括聚乙烯縮醛、聚醯亞胺、苯氧基樹脂、丙烯酸樹脂、含矽樹脂、醇酸樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、聚丁二烯、丁二烯-丙烯腈共聚物、聚氯丁烯、丁二烯-苯乙烯共聚物、聚異戊間二烯、丁基橡膠、含氟橡膠、苯乙烯-異戊間二烯橡膠、環氧化丁二烯等；及添加多烯化合物如二乙烯苯、二丙烯苯、二丙烯基雙酚、異氰脲酸三烯酯、鄰苯二甲酸二丙烯酯、乙烯基吡咯啶酮等。

無機無機纖維補強材包括：E玻璃纖維、NE玻璃纖維、D玻璃纖維、S玻璃纖維、T玻璃纖維、矽氧玻璃纖維、碳纖維、鋁纖維、碳化矽纖維、石棉、岩絨其織物或非織物或其混合物；有機纖維補強材包括：全芳香族聚醯胺纖維、聚醯亞胺纖維、液晶聚酯、聚酯纖維、含氟纖維、聚苯并咢坐纖維、棉纖維、亞麻纖維其織物或非織物或其混合物。

無機填充劑包括：矽氧、融合矽氧、合成矽氧、球狀矽氧、滑石、煅燒滑石、高嶺土、矽礦石、氫氧化鋁、非鹼性玻璃、熔融玻璃碳化矽、氧化鋁、氮化鋁、氧化矽鋁、氮化硼、二氧化鈦、雲母、合成雲母、石膏、碳酸鈣、碳酸鎂、氫氧化鎂、氧化鎂等。

本發明之雙馬林醯亞胺樹脂之組成物，其固化條件可依據樹脂組成物比例，是否存在硬化促進劑有所不同，一般硬化溫度為100℃至300℃加熱一段時間以獲得固化物；壓力無特殊限制一般為0.01MPa至50MPa。本發明之雙馬林醯亞胺樹脂之組成物具有優良物理特及加工性，可應用於多項用途如玻璃纖維預浸物、印刷電路板、覆銅積層板、結構材料、澆鑄樹脂等。

實施例1(雙馬林醯亞胺化合物B-1)

將馬林酸酐19.6g(分子量98)、二甲苯150g、二甲基甲醯胺30g、硫酸銅0.6g、對甲氧基酚0.6g置入裝有機械攪拌、冷凝管、乾燥管、蒸餾受器、氮氣之四口反應瓶中，以冰浴將反應溫度降至5℃~10℃，攪拌均勻後將脂肪胺二聚體54g(分子量540)小量分批加入，反應1小時後加入1g硫酸，加熱至120℃~150℃共沸去除水份，冷卻至室溫分離下層觸媒層，以1%碳酸鈉水溶液鹼洗二次，以蒸餾水水洗三次，以100℃減壓蒸餾脫除溶劑，可得到雙馬林醯亞胺化合物(B-1)，收率82%，純度99.5%(HPLC測定)。

實施例2(雙馬林醯亞胺共聚物B-2)

將雙馬林醯亞胺化合物(B-1)50g、二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷50g，置入裝有機械攪拌、冷凝管、氮氣之四口反應瓶中，加熱至160℃攪拌20分鐘，冷卻至室溫，可得到雙馬林醯亞胺樹脂(B-2)。

實施例3(雙馬林醯亞胺共聚物B-3)

將雙馬林醯亞胺化合物(B-1)50g、二(順丁烯醯亞胺苯基)醚50g，置入裝有機械攪拌、冷凝管、氮氣之四口反應瓶中，加熱至160℃攪拌20分鐘，冷卻至室溫，可得到雙馬林醯亞胺樹脂(B-3)。

實施例4

將2,2-二(4-氰基苯基)丙烷(A)50g、雙馬林醯亞胺化合物(B-1)15g、二(4-順丁烯醯亞胺苯基)甲烷(C-1)35g，溶解於二甲基甲醯胺66g中，加入005g之辛酸鋅製成清漆溶液，將0.1毫米之平織E玻璃織物浸漬於清漆溶液中，以160℃乾燥6分鐘，得到B階段預浸物，將6片預浸物堆疊，以18微米之銅箔分別置於堆疊物上下表面，以200℃/3MPa壓力熱壓120分鐘，得到0.6毫米之覆銅積層板，測量其玻璃轉移溫度、介電常數、剝離強度，其數據如表一所示。

實施例5

將2,2-二(4-氰基苯基)丙烷(A)50g、雙馬林醯亞胺樹脂(B-2)25g、二(4-順丁烯醯亞胺苯基)醚(C-2)35g，溶解於二甲基甲醯胺66g中，加入005g之辛酸鋅製成清漆溶液，將0.1毫米之平織E玻璃織物浸漬於清漆溶液中，以160℃乾燥6分鐘，得到B階段預浸物，將6片預浸物堆疊，以18微米之銅箔分別置於堆疊物上下表面，以200℃/3MPa壓力熱壓120分鐘，得到0.6毫米之覆銅積層板，測量其玻璃轉移溫度、介電常數、剝離強度，其數據如表一所示。

實施例6

將2,2-二(4-氰基苯基)丙烷(A)50g、雙馬林醯亞胺樹脂(B-3)25g、二(4-順丁烯醯亞胺苯基)醚(C-2)35g，溶解於二甲基甲醯胺66g中，加入005g之辛酸鋅製成清漆溶液，將0.1毫米之平織E玻璃織物浸漬於清漆溶液中，以160℃乾燥6分鐘，得到B階段預浸物，將6片預浸物堆疊，以18微米之銅箔分別置於堆疊物上下表面，以200℃/3MPa壓力熱壓120分鐘，得到0.6毫米之覆銅積層板，測量其玻璃轉移溫度、介電常數、剝離強度，其數據如表一所示。

實施例7

將2,2-二(4-氰基苯基)丙烷(A)50g、雙馬林醯亞胺樹脂(B-1)10g、二(4-順丁烯醯亞胺苯基)甲烷(C-1)30g、酚醛型環氧樹脂(177/長春製)10g、溶解於二甲基甲醯胺66g中，加入005g之辛酸鋅製成清漆溶液，將0.1毫米之平織E玻璃織物浸漬於清漆溶液中，以160℃乾燥6分鐘，得到B階段預浸物，將6片預浸物堆疊，以18微米之銅箔分別置於堆疊物上下表面，以200℃/3MPa壓力熱壓120分鐘，得到0.6毫米之覆銅積層板，測量其玻璃轉移溫度、介電常數、剝離強度，其數據如表一所示。

比較例

將2,2-二(4-氰基苯基)丙烷(A)50g、二(3-乙基-5-甲基-4-順丁烯醯亞胺苯基)甲烷(C-3)50g，溶解於二甲基甲醯胺66g中，加入005g之辛酸鋅製成清漆溶液，將0.1毫米之平織E玻璃織物浸漬於清漆溶液中，以160℃乾燥6分鐘，得到B階段預浸物，將6片預浸物堆疊，以18微米之銅箔分別置於堆疊物上下表面，以200℃/3MPa壓力熱壓120分鐘，得到0.6毫米之覆銅積層板，測量其玻璃轉移溫度、介電常數、剝離強度，其數據如表一所示。

玻璃轉移溫度：以TA公司製DSC測定

介電常數(Dk)：以Agilent公司製LCR Meter(E-4991A)/1GHz測定。

剝離強度：依據JIC C6481測定。

由表一可知實施例4~7相對與比較例表現出較高之玻璃轉移溫度、較佳之剝離強度，實施例4~6相對與比較例表現出較低之介電常數。本發明之雙馬林醯亞胺化合物、雙馬林醯亞胺樹脂、雙馬林醯亞胺樹脂之組成物具有優良物理特及加工性，可應用於多項用途如玻璃纖維預浸物、印刷電路板、覆銅積層板、結構材料、澆鑄樹脂等。

本發明已經配合上述具體實施例、比較例描述，熟悉本項技藝人士將可基於以上描述作出多種變化，不因此而限制本發明之申請專利範圍。

Claims

一種雙馬林醯亞胺化合物，其化學結構如式(一)所示：其中R為C36選自：具脂肪族側鏈之二價脂環族、所組成組群之一或多種。
一種雙馬林醯亞胺樹脂，其包括：如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺寡聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)醚之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與具一個至五個馬林醯亞胺官能基之化合物之共聚物所組成組群之一或多種；其中R為C36選自：具脂肪族側鏈之二價脂環族、。
一種雙馬林醯亞胺樹脂之組成物，該組成物至少含有：(a)每一分子至少有兩個氰酸酯官能基之氰酸酯樹脂；(b)如式(一)所示之雙馬林醯亞胺樹脂其包括：如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺寡聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)甲烷之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與二(順丁烯醯亞胺苯基)醚之共聚物、如式(一)所示之雙馬林醯亞胺化合物與具一個至五個馬林醯亞胺官能基之化合物之共聚物所組成組群之一或多種；式(一) 其中R為C36選自：具脂肪族側鏈之二價脂肪族、具脂肪族側鏈之二價脂環族、所組成組群之一或多種；(c)如式(二)所示之雙馬林醯亞胺樹脂其包括：如式(二)所示之雙馬林醯亞胺化合物、如式(二)所示之雙馬林醯亞胺寡聚物所；其中X為：CH2、氧。
如申請專利範圍第3項之一種雙馬林醯亞胺樹脂之組成物，其進一步可再含有環氧樹脂。
如申請專利範圍第3項之一種雙馬林醯亞胺樹脂之組成物，其進一步可再含有硬化促進劑。
一種玻璃纖維預浸物，該玻璃纖維預浸物係使用申請專利範圍第3項之雙馬林醯亞胺樹脂之組成物。
一種覆銅積層板，該覆銅積層板係使用申請專利範圍第6項之玻璃纖維預浸物。