TWI281937B - Resin molded article with reduced dielectric loss tangent - Google Patents

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TWI281937B
TWI281937B TWRESINMOLA TW94107025A TWI281937B TW I281937 B TWI281937 B TW I281937B TW RESINMOL A TWRESINMOL A TW RESINMOLA TW 94107025 A TW94107025 A TW 94107025A TW I281937 B TWI281937 B TW I281937B
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Naoto Ikegawa
Satoshi Okamoto
Shiro Katagiri
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Masushita El Works Ltd
Sumitomo Chemical Co
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Description

1281937 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明提供一種樹脂鑄件及其製造方法，尤 ==聚酯為主要成份的樹脂合成物，可應用於需::頻性ί 【先前技術】 在過去’液晶聚!旨已被廣泛當作—靖料細於電子 械方面，液晶聚酯在以下性質中皆有其出色的一面，^成 抗熱焊、抗化學、防燃及機械性質。舉一 恭== 得是藉由在-個樹脂基底上形成一層金屬 液晶聚醋，由實驗證明其具有好的可塑性、穩定底^ 彈性係數及強度，且在鑄件相互連接裝置中也作為—個: -ί ^ ^ ^ a 271444〇 电路板的r又付，疋猎由絲一個液晶聚醋樹脂合成物 個樹月旨基底。當在真空室中加熱樹脂基底，使得
60度或更高時’然後經由錢鑛 戈S _ rri=m基底上沉積—層金制。此外，日ί專ί =328 #u揭露—個樹脂禱件應用於精細電路。藉2 二=個液晶聚酯與-個無機填充料的樹脂合成物，以得: 月曰基底而形成該精細電路。進行_處 的= =:::離子―= =，’若其=====:== 1281937 錢中疋需要有高頻率的性質如高頻率的電路板， 失。、、工幵口研發以液晶聚酷為基底，能進-步降低介電正切損 【發明内容】 本^明之主要目的’在於提供一種樹脂鑄件及其製造方 法，^樹脂鑄件為使用液晶聚醋為基底的樹脂合成物。 ^發明_脂鑄件之獲得，是藉由對—個樹脂合成物 成物包括一個液晶聚醋與一個環氧基。該環
二i 、共承合物在—個溫度低於液晶聚酯開始流動的 件H㈣祕理旨合成物所獲得之樹 月曰~件，具有較小的介電正切損失。 科月==，鑄件之介電幼損失，為沒有經過熱處理的 2 丨％正切損失的9G百分比或更少。此外，較佳的 :二=,溫與高溫之界線，低溫為液晶聚嶋 度。然而，在液晶聚醋的議重量百分 ϋ :r範圍為°.丨到25重量百分比，該環氧基包含乙= 徵包^=驟的方法’其特 晶聚--環氧環 ==咖溫度時對合成鎊件進;亍熱 之溫賴細度；高溫為液晶聚酿開始 ===始= 度。藉此，獲得樹脂鑄件其特徵為比、又， 合成物賴狀概翁，。⑽脂 6 1281937 技術為，的所採取之 圖，相信本發明之目的、特彳 \=之坪細說明與附 體之瞭解，然立具 發明加以限制者。 亚非用來對本 【實施方式】 本發明樹輯件社要成分為 芳香族骨幹形成-溶化相，舉例— 向差使 至少-個芳香族二_;====藉由 合反應。該釀基化合物 有脂肪酸酐的芳香族經基舰進行酿化-個_基'。… ^例如當為芳香族二醇時，可能使用4,4,_二經基聯苯 本=紛、間苯二驗、甲基對苯二紛、氣對苯二齡、乙酉 對苯二盼、氮對苯二盼、；[，4—二經基奈、I 5一二經基奈、^ 二經基奈、2, 6-二經基奈、2, 7-二經基奈、2,卜雙⑷羥基苯 基）丙烧、匕雙(4-經基-3, 5-二甲苯基）丙烧、2, 2—雙(4—羥 基-3, 5-二氯苯基）丙烷、2, 2-雙(4-羥基-3-甲苯基）丙烷、2, 2一 雙(4-羥基-3-氯苯基）丙烷、雙(4_羥基苯基）甲烷、雙(4—羥基 -3, 5-二曱苯基）甲烷、雙(4—羥基一3, 5一二氯苯基）曱烷、雙(4一 羥基-3-甲苯基）甲烷、雙(4一羥基一3-氯苯基）甲烷、l j一雙(4一 羥基苯基)環己烷、雙(4-羥基苯基）甲烷、雙(4一羥基苯基）酮、 雙(4-羥基-3, 5-二甲苯基)酮、雙(4-羥基一3, 5一二氯苯基）酮、 雙(4-羥基苯基)砜。當為芳香族二醇時，這些化合物中的一個 或與兩個或更多結合而被使用。尤其從既有的觀點較佳的是使 用4, 4 -一輕基聯苯、對苯二紛、間苯二紛、甲基對苯二紛、 2, 6-二羥基奈、2, 2-雙(4-羥基苯基）丙烷或雙（4-羥基苯基） 7 1281937 石風0 酸、間經基苯時，可_魅基苯甲 經基+奈_、基+奈_、卜 甲酸、2-氯-對錄苯甲酸、^_本基氣鱗對=，-對苯 臭-4，-贫苴Α_Λ ， 齓-對羥基苯曱酸或4-羥 ' 4 為料_基魏時，這此化人物中的 -個或與兩個或更多結合而被制。尤其從-渺= 是使用對錄苯甲酸或2，基+奈¥酸。土的 門笨此“方香族二羧酸時’可能使用對苯二甲酸、 :t一甲酸、2, 6-奈二羧酸、I 5-奈二幾酸、4 4,』 羧酉义—本基颯-4, 4，-二羧酸、二苯基酮4 — 二苯基丙垸-4, 4，_二舰。#為㈣族二紐日2=，-中的-個或與兩個或更多結合而被 :==·化s物 佳的是翻對苯二帽、間苯二憎或觀點較 例如當為脂肪酸酐時，可能使用 不—夂酉夂。 虱乙酸酐、三氯乙酸酐、演乙酸酐、.2酉夂酐、二 氟乙酸酐、二氟乙酸酐、三a乙酸酐、戊^、1乙酸軒、 ::二酸物-漠丙酸肝。當為月上稀二酸 的個或與兩個或更多結合而被使用发=化合物 ^的觀點，較佳的是使用乙酸酐、丙酸軒、；：7成= 與容易處 特別是乙酸酐。 jI酐或異丁酸酐， 縮 在咪唑化合物存在下藉由化學式 合反應是為較佳的條件。 進仃酉曰乂換與聚. 1281937
Ri
··· (1)
⑷匕學式⑴巾R1到R4代表可為：氫原子、具有碳原子 數目為1到4的絲、經甲基、氰基、具有峻原子數目為1到 4的氰烧基、具有碳原子數目為！到4的氰垸氧基、羧基、氨 基、具有碳原子數目為1到4的氨絲、具有碳原子數目為i 到4的氨烧氧基、苯基、苯曱基、苯丙烧基與甲隨基。） 例如根據化學式（1)咪唑化合物，其可能使用味唑、卜 甲基咪唑、2-甲基咪唑、4-曱基咪唑、1-乙基咪唑、12一乙基 喷唾、4—乙基咪唑、1，2-二曱基咪唑、1，4-二曱基咪唑、2, 4-—曱基咪峻、1一曱基一2 -乙基味嗤、1-曱基一 4 一乙基口米嗤、1一 乙基―2—甲基咪唑、1 -乙基-2-乙基咪唑、1 -乙基-2-苯基咪唑、 2乙基-4-曱基咪σ坐、2-苯基咪咬、2-十一基味π坐、2七基 米°坐、1-苯甲基—2一曱基咪唆、2-苯基-4-曱基味嗤、;[一氰乙基 〜2—甲基咪唑、1-氰乙基-2-苯基咪唑、4-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唾或1-氨乙基-2-曱基咪唑。較佳咪唑化合物R1是一 個具有碳原子數目為1到4的烷基及R2到R4為氫原子。此外， 攸既有的觀點較佳的是使用1-甲基味°坐或2-曱基啼唾。 上述酯交換與聚縮合反應中，酿基化化合物與芳香族二羧 酉义及/或务香族經基叛酸的數量被測量，芳香族二醇的盼式經 基及/或芳香族羥基羧酸的數量被使用製備醯基化化合物，於 經基的等價數目0.8到L 2範圍中，並相對應芳香族二羧酸的 9 1281937 l基及/或芳香族經基羧酸。此外，去㈤ °C/mln時，醋交換反應在溫度13〇〜伽^比=〇.卜5〇 溫度上升比率為〇. 3〜5t/min時 較佳的；當 °C中進行是較麵。 k缺應在溫度150〜350 當為化化合物，其可能仙—個麵 :在-個反應容器中嶋式經基與脂肪 == 酸酐的數量範圍1.0到L2且更較好 日1^的月曰肪
等價數目為1. 〇5到L丨及/或芳夭族^ ^騎式絲的 僧勃日A^日、?工基竣酸。就紛式經基等 時間中°時，在液晶聚_ 西=2Γ是在酿化時間中平衡移向脂肪 严备曰二/子中該反應系統是容易阻塞的。就驗式經基等 數目多於L 2時，會得到 。此外，較佳進行醯化作用的條件為時間在 H 13_ 18()t ’更佳的條件為時間在丄 小日可到5小時並溫度;[40°C到160°C。 姑/ΐ由使用—個平衡位移促進脂肪酸8旨與羧酸之間的酉旨交 、反應。較佳為制產^脂職躲反應絲贿被 ，系統中移除。此外，當一部份被蒸發的脂肪酸逆二 應^中，猎由冷减可逆昇華現象被蒸發或被昇華的原 为與逻流的脂肪酸可流回該反應容器中。 在醋交換與聚縮合反應中，一個添加物味唾化合物化學式 ⑴的數量為0.005到1重量百分比是根據於整個芳香族1 羧酸、二醇及錄羧_⑽重量百分比，用时成液晶^ _。從液晶聚i旨的色調與生產力之觀點，更佳的添加物味 合物數量為0. _ 0. 5重量百分比。#添加物數量少於〇. 〇〇5 10 1281937 應。^刀比蚪’咪唑化合物不能充分地加速酯交換與聚縮合反 面當添加物數量大於1重量百分比時，咪唑化合物會 反應系統。在酯交換時候，坐化合物存在於反應系統 盥取1日寸加入味唾化合物的幾就不受限制。因此，在酯交換 〃來、广合反應之前或反應過程中要立即加入咪唑化合物。 獅如果必要可使用催化劑用以加速酯交換與聚縮合反應。舉 2化4包含一個鍺化合物例如鍺氧化物，錫化物例如草酸 、一广酉夂錫、元基氧化錫、二芳香基氧化錫，欽化合物例如 2化鈦嘴氧化鈦i氧基魏鈦，録化合物例如三氧化銻， 有，酸金屬鹽例如醋酸納喝酸鉀、約、醋酸鋅及酷酸鐵， ^士k例如二氟化、氯化銘、胺氨基化合物，無機如 鹽酸與硫酸。 本毛明的液晶聚醋之製備是藉由酉旨交換與聚縮合反應，其 中經由光學向差使芳魏骨幹形成-熔化相。在平衡方面液晶 聚醋具有耐，與_擊，較簡液《社少包含3〇莫耳百 分比的重複單元’其表示於化學式⑵。此外，液晶聚醋的分 子量沒有限制。較佳液晶聚§旨的平均分子量為議⑽到50_
··· (2) 另外，根據芳香族經基_、芳香族二叛酸及芳香族 從下达化合物U)到⑴，於液晶雜巾的重複單元的選 (a)根據2-經基|奈甲酸的結鮮元化合物、根據& 6+ 一羧I或2, 6-奈二綾酸與對苯二曱酸及根據4, 4，〜二羥基 11 1281937 (b) 用以根據對苯二，轉單元取代化合物⑷中根據 4’4-一減-本基的#分或全部之結構單元，所獲得之化合 物。 (c) 用以根據2, 6-二絲奈的結構單元取代化合 根=4, 4，-二喊二苯基的部分或全部之結構單元，所獲得之 化合物。 ⑷用以根據間苯二曱_結構單元取代化合物⑷中根 據2’ 6-奈二鏡的部分或全部之結構單元，所獲得之化合物。 (e)用以根據混合的對苯二f酸與間苯二甲_結構單元 取代據2, 6'奈二_的部分或全部之結構單 兀，所獲得之化合物。 ⑴用以根據對輕基苯曱酸的結構單 絲+拽_嫩^=== 8n 匆⑷到⑴中，較佳的液晶聚酯所包含30到 效率的 +然後，環氧基說明有包含乙烯共聚合体，其 成物的主要成分。在本發明中較佳的環氧基 的乙稀單二Ξ到_95 _分比 醋單元與未飽嶋甘油；^縮水甘油 C熱與堅硬可能會惡化。此外，當 ‘ 板的4造是藉由形成-金屬膜於本發_脂鑄件上 12 1281937 B寸’其較佳數量為至少一未飽和羧酸縮水甘油酯單元與未飽和 縮水甘_單元為5重量百分比或更Μ改善金屬膜的^ ，。除了這些單元外如果需要，該環氧基包含乙烯共聚合体， 忒乙烯共聚合体包含乙烯未飽和酯單元。在這事例中乙烯未飽 和酷單元的數量為5〇重量百分比或更少較佳。 舉例該些化合物未飽和羧酸縮水甘油酯單元與未飽和縮 水甘油醚單元表示於下列化學式（3)與（4)， 〜Q—CH2-CH—CH2
中化+式（3)中R為碳氫化合物，其碳原子數目為2到I〗 及一個乙烯未飽和鍵。 R—X — CH2—CH—CH2 \ / …（4) 其中化學式⑷中R為錢化合物，其碳原子數目為2到13 及一個乙浠未飽和鍵，而X是為下列化學式。
4寸別地其可^i使用縮水甘油丙烯酸自旨、甲基丙稀酸縮水甘油 ，、衣康酸的縮水甘油酯、丙埽基縮水甘油驗、2_甲基丙稀基 縮水甘油ϋ、或苯乙烯_p_縮水甘油鱗，或其類似的。^ 、當該環氧縣含乙稀絲合体，—個三元的歧多共聚合 体被，用’其除了包含乙烯外還有一個乙稀未餘和酯與未飽和 竣酸縮水甘油驗/絲絲縮水甘賴。例如就乙稀未飽和 酯化合物而論，其可能使用—個魏乙烯基§旨如醋酸乙稀、丙 13 1281937 酉义乙烯酯、丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、曱基丙烯 酸曱醋、曱基丙烯酸乙酷及曱基丙烯酸丁酷或α，点—未飽和羧 认基s旨。特聰佳為使㈣酸乙稀、丙烯酸曱喊丙稀酸乙 酉旨。 包含乙稀共聚合体的環氧基之製備是藉由進行—個化合 物^共聚合反應，該化合物紅料^、未飽和誠縮水甘油 ，早域未，和縮水甘_單元及如果需要—個化合物為乙 稀未飽和酉曰單兀在壓力為500到侧atm與溫度為⑽到綱
ϊϊϋ由基產生劑存在下。假如必要該共聚合反應的進行可 在適§浴劑或鏈轉換試劑存在下。 丘取如像^含乙歸共聚合体的環氧基，其可使用一個 二Γΐ 乙稀單元與甲基丙烯酸縮水甘油鱗元，共聚合 乙，單it、甲基丙烯酸縮水甘油 甲ς ==t体包括乙稀單元、甲基丙稀酸縮水:油= 醋酸乙婦單元。特別較佳所使用的 一==乙烯單元與甲基丙烯酸縮水甘油醚單元。 此外，較仏包含乙烯共聚合体 (MFR ： JIS Π210，190 Γ/Γ 0.5〜100g/l〇min，更好為 2〜5〇 的 ，、2.16 kg)為 底有良好的機械性質及適合得到液晶=。。在這範圍中樹脂基 圍為:===£:物合體含量範 據於⑽重量百分比的液晶聚 H0到20重量百分比根 失的熱處理效應會變高。當含^低減少介電正切損 困難使用本發明樹脂鑄件作為 ·里百分比其可能較 路板，因為電路圖案形成在其 14 1281937 2屬膜的附著力會下降。另-面當含量超過25重量百八 比其樹脂合成物的耐熱與可塑性會下降。 刀 - >果必要可將無機填料加^m合成 2 類不受限制。例如像 的無機填料、轉、平板形無機频或像粉 加入樹脂合成物中。 + L钱填科都能 成物翻旨鑄件的獲得由鑄_旨合成物，該樹脂人 成物匕3上述液晶聚酯、環氧基包含乙烯共 口 對:f 件進行熱處理在溫度低於液晶聚酯開：ί 之^^古以經過熱處理之樹脂鑄件會比沒有經過埶處理 之树缺件魏小的介電JL切損失。 ’、、、處理 液二高溫之界線，低溫為 動之溫产減去？η痒 度；高溫為液晶聚酯開始流 又 又。開始流動之溫度被定義當设一 化黏度為侧〇泊，纽化㈣經由 吨 100kgf/on2與加熱速率為4t/m 、 =、^ 本工業標準爪為K6719_1977。，旱在曰 處理的效果不完全。另_面當溫度熱 氮氣，並補餘魏絲體中例如 :=基㈣一觀=:=:4 善電的賴還缺 例中使用轉脂鑄件作為電路板，其可 15 1281937 .3=^错力。當财發日卿旨齡健健液晶聚酯 -例如耐化學性、低的驗_係數、财火、 门 升金又、電的絕緣性、高的阻尼性質及彈性係數。本笋 了她 |_卜_=== ¥官或先學傳送之基底。 個例子製造電路板的方法是藉由形成—金屬膜在樹脂 2供。下面敘4巾會介紹該樹絲底為本發明娜鑄件所 形成之前較佳為在已熱處频脂基底的表面進 合成物中含有乙稀共聚合体的環氧基具有 ;^應性的吕能基，藉由電襞處理可使樹脂基底的表面有效的 被活化。因此電漿處理的效應會大大增加金屬膜的附著力。 理處理設備可進權處理。例如-個電漿處 了=用射_場的射鮮元概胁電極㈣。錢事例中ί f基底被放置於其中—個電極上，該反應室至大約1(Γ4 應ί中電聚形成氣體例如氨氣與氮氣以至於内部 ι力‘艾成8到15 Pa範圍中。接下來在 瓦=頻功率被躺於電極之間，藉由使用射頻單域 =電= 於八中，躲域生f漿巾的陽離子與自域 Γ=°Γ性峨極性基具有容易與金屬鍵結= ΐ 處理期間藉由陽離子的碰撞給予樹脂基底表面， 則金屬膜的附著力能有更進一步的改善。 一 電漿處理·態在設想上是可以自由決定，所以藉由 處理可以使樹脂基底的表面不會過度粗縫。此外，電喷的 氣體種類不會_關。例如由上崎紐使魏為電_ 16 1281937 的氣體。在這事例中使用氮電漿，其可 吸附是由於毀壞了樹脂基底的酉旨鍵結，盘使^平石=體的去 果其可避免減少樹脂基底的表面部分之強度。水相比。結 形成金屬膜較佳為使用物理氣相沉積^ 及離子麵。在本事财由上所述 ^ 儿積 成是連續完成的而不用使樹脂基底暴露於;:=圭=形 、口鎢錫、銘、更銅、鎳鉻合金及合金。
^本事财使用DG濺銳，例如具有樹 =，將該反應室減壓至少於10、然後導入惰以 進入該反應室，以至_部勤變献約為p DC被用於轟擊_為了使厚度為2〇〇到咖咖: 五屬銅膜形成於樹脂基底上。 、 在本事例中使用電子束真空沉積法，例如具 其内之反應室，將該反應室減壓至少於1Q_4pa。_後日= ^毫^培㈣子流在襲中碰撞金屬材f，藉此蒸錄該金屬 貝因此，厚度為大約為3〇〇 nm的金屬銅膜形成於樹脂美 底上。 土 —在本事例中使用離子鍍膜，例如具有樹脂基底在其内之反 應至’將該反應室減壓至少於1(Γ4 %，然後金屬材質被蒸發 像事例中的真空沉積。此外，導入惰性氣體氬於樹脂基底與ς 堝之間以至於内部壓力變成〇· 05到0·1 pa範圍中。接著別〇 ^射頻裤被驗天線在下列情況巾，需要偏壓用於電極及 樹脂基底提供，藉此在反應室中生成電漿。結果厚度為2〇〇到 500 nm的金屬銅膜形成於樹脂基底上。 接著電路圖形被形成於樹脂基底上的金屬膜裏。例如從除 17 .1281937 属了卜’能有效除去所不要的金屬膜而且不合降低全 屬肤的附著力之觀點而論，可建个曰丨牛低孟 發明，立不兩為了拎盖入戸4 μ射圖木成形。根據本 處理，;3=:::的附著力在膜形成之前進行粗糙 案成形且不1降鱗雜的電路_是藉由雷射圖 ~靴線路料雜，這是由 猶面上。因此本發明的樹 適=: 連電路組建（MID)。
纽3圖案成形之後，藉由電解麵可將—個附加金屬膜形 中的電路圖形上’以使整個厚度變為5到 :去=_被形成之後，如果必要的話，可進行舰 ί除去树月曰基底上不想要卻殘留的金屬膜。此外，具有數個微 2度的-個鎳電或—個金電可被形成於附加金屬 、。因此’可使用本發明的樹脂鑄件以獲得具有電路圖形在 其上的鑄造電路板。 例子 根據較佳例子具體解釋本發明 (液晶聚酯的合成Si) 將911克（6. 6莫爾）對一羥基苯甲酸、4〇9克（2· 2莫爾） 4,4’一二羥基二苯基、274克（1.65莫爾）對苯二甲酸、91克 (0.55莫爾）間苯二曱酸、莫爾）醋酸酐及〇.17 克基咪唑置入反應器，該反應器具有一個攪拌器、扭力 計、氮氣導入管、溫度計及回流冷凝器。然後反應器中的氣體 以氮氣取代之。接著在氮氣流動狀況下經過15分鐘使合成的 混合物溫度提昇至15(rc並且在15(rc時回流三小時。 其後，進一步將1· 69克1-曱基味嗤加入混合物中，然後 將所得之混合物經過17〇分鐘使該混合物被加熱從丨讥它到 18 1281937 320 C ’此日守醋酸的副產品與未反應的醋酸酐會被蒸發且移 除。當扭力開始增加時其被視為結束的反應，及合成產物於反 應器中被移出。在室溫中將合成產物的固體含量冷卻並藉由粗 的研磨機壓碎之。藉著在氮氣下經過1小時使所得到之粉末 被加熱從室溫到250°C。此外，將該粉末再加熱從250°C到288 °C經由5小時，之後使其保持在288t：持續3小時以促進固相 聚合反應。因此，獲得液晶聚酯S1。該液晶聚酯的開始流動 溫度之測量是在320°C藉由流動測試器得之（CFT一500藉由
Shimadzu Corporation 所製造）。 (液晶聚i旨的合成S1) 將752. 72克（4· 00莫爾）2-羥基-6-奈甲酸、220· 22克 (2· 00莫爾）對苯二酚、432· 38克（2· 00莫爾）2, 6-奈二羧 酸及986.19克（9.2莫爾）醋酸酐置入反應器，該反應器具 有一個攪拌器、扭力計、氮氣導入管、溫度計及回流冷凝哭， 然後加入0· 143克1-曱基咪唑當作催化劑。將合成混合物°於 室溫中攪拌15分鐘’之後在i45t加熱。在此溫麟該混合 物進一步攪拌1小時。 k後該合成混合物被加熱從145°c到3〗〇。「陆q f 時，此時敵_產品妹反 步加入1. 427克1-曱基咖坐，將混合物在31〇。〇持續3〇分 鐘以得到-歸香細。且將所得之㈣麵於室溫中冷卻， 之後藉由㈣研雜研磨以得辦魏輪末（粒子大小大約 為 〇· 1mm 到 1mm)。 其後將該粉末加熱從25t到25(TC時間為！小時，之後進 般跳到就時間為5小時，同時保持赃持 3小_促進_聚合反應。因此獲驗晶麵s2。該液 19 1281937 開始流動的溫度之測量為在3抑使用流動測試器 BF 面^乙料聚合体的環氧基，第—鍵結為BF—E、 Γ-L'Z 2β (由讀⑽晒gal公司所製造）。
(甲其二跡E是―個乙稀-甲基丙烯酸縮水甘油峻共聚合体 2)土。水甘油，含量12重量百分比，_=3克/10 取人弟'、’口册％是一個乙烯'甲基丙稀酸縮水甘油醚妓 ^体（甲基丙稀酸縮水甘_的含量6重量百分比，娜㈣ /10刀！里）。第-鍵結册_7河是一個乙烯—甲基丙烯酸縮水甘 油^丙稀酸曱®旨共聚合体（甲基丙烯酸縮水甘油_含量6 重置百分比’丙烯酸酯甲®旨的含量3G重量百分比，MFR=9克 /10分鐘）。第-鍵結BF_2B是一個乙烯_甲基丙烯酸縮水甘油 醚s曰酸乙稀共聚合体（甲基丙烯酸縮水甘油醚的含量重量 百分比，醋酸乙烯的含量5重量百分比，MFR=3克/1()分鐘）。 該MFR (炫化流動速率）之值是在負載克溫度19〇t：所量 測的，其根據於JISK7210 (日本工業標準）。 如果必要，一個有機填料、一個經磨成的玻璃纖維 (MGF:EFH-7501是由CENTRAL GLASS公司所製造，纖維直徑 1〇卵，長寬比例10)、鈦酸鋇粉（ΝΡΟ-S是由FUJI TITANIUM INDUSTRY公司製造，粒子大小2· 1 em)或一個鈦酸錄粉（π一 1 是由FUJI TITANIUM INDUSTRY公司製造，平均粒子大小2.1 //m)都可被使用。 (例子1) 100重量百分比的液晶聚酯S1與1〇重量百分比含有乙烯 共聚合体之環氧基及1〇〇重量百分比的鈦酸鋇粉混合以得到 樹脂合成物，其中鈦酸鋇粉當作有機填料。然後樹脂合成物之 20 .1281937 顆粒狀物的製備是在340°C藉由使用偶合螺旋擠形機獲得 (PCM-30由Ikegai Tekko所製造）。該樹脂合成物之顆粒狀 物於圓柱溫度350°C與模子溫度13(TC下藉由射出成型機 (PS40E5ASE 由 Nissei Plastic Industrial 公司製造）被射 出成形’藉此彳寸到一個樹脂基底，其尺寸為4〇mmx 3〇mmx 1mm。 接著在氮氣下於300°C對樹脂基底進行熱處理3小時。然 後再對樹脂基底的表面進行電漿處理。也就是先將樹脂基底放 入於電漿處理裝置的反應室中，然後抽真空至大約1〇-4 pa。
此外，氮氣被導入反應室中以使該反應室中的壓力變成為1〇
Pa，之後對樹脂基底進行電漿處理3〇秒，其中是藉由應用電 漿處理裝置的兩極之間的3〇〇瓦射頻功率。在電漿處理後藉由 =(直流f)磁電f麵裝置使金屬卿雜已電祕理^樹 脂基底表面上。也就是將該反應室抽真空到少於1〇_4 ，然 後^氣導人該反應室使其壓力變狀丨pa。之後經由應用_ ，特直流電絲練以形成金屬細在難基底上，該金屬膜 厚度為400nm。 、 接下，藉由雷射光使具有寬為5刪賴型形成於金屬膜 帝’泥且猎由電解電鍍使銅鍍於金屬膜的圖型上，以得到一個 絲底上，用㈣卿度試驗其厚度為15卿 例子2 $彳4的每-辦，—個具有電路目 方^個具有電路圖咖以_強賴驗的樹職底之 方去與例子K體相同嘴了含有⑽共聚合体的環 21 1281937 入與沒進行熱處理以外。 (相對於例子2) 方法工;=:二觸Γ試驗的樹脂基底之贱 (相對二二 了沒進行熱處理以外。 方法旨基底之製造 基加入24重量百分比與沒進行熱處理tr。5体BF—E的環氧
介電例子二4與相對於例子1到3，樹脂基底的 也就是於1千非祛ηη—阳^ , 度剝離強度被量測。 ㈧，兮阻量測介電正切損失（恤 料分析=RF ^方法使用一個射頻阻抗/材 (EG Test 3由％.了 r使用—個萬能測試機量測剝離強度 1〇对疋由Sh脆dzu C_〇ration製造）。結果顯示於表 成分==，_子2可__具有與例子1相同 s t 其介電正切損失明顯地下降。也 對贼理賴絲紅介電幼敎相本於相 -,k熱處理峨絲紅介蚊WI失的77r ;η =從例子續相對例子3結果中使用具有==目= 60^ 合体的環4其人曰η μα 3當含有乙烯共聚 發明二電正切損失增加。相反的關於本 电切知失減少。因此，在本發明熱處理對介 22 1281937 電正切損失減少有明顯的效應。而且，對照例子1到4與相對 例子2、3顯示熱處理也能改善電路圖型的附著力。 表1
(例子5) 方法圖型用以剝離強度試驗的樹脂基底之製造 與15謝分比轉㈣絲合体_Sl 百分比的蛵声忐从▲ 之^衣乳基及67重量 物。…成的破璃纖維⑽）勝7501以得到樹脂合成 (例子6〜8) 、例子6到8的每一個中，一個呈有電 試驗的樹脂基底之製造方法與例子5大體相^ 23 1281937 含有^烯絲合体㈣的環氧基 的的90度剝離強度被 、玉路 下撓曲溫度⑽L):=戴 損失少:例子7 二6 ?中的樹脂基底之介電正切 6及8中料η!? 介電正切損失。其中例子5、
於一分子啦====單彻共聚合体 =共聚合体的環氧基被使用，該乙稀共二：:二 中的^^Γ重量百分比的乙稀單元。此外，例子5、6及8 理ώ Mb例子7巾有較高的傭溫度。111騎此 理由，較佳為使用含有分子中具有大於δ〇重量口 單元之乙烯共聚合体的環氧基。 b的乙烯 (例子9) 方、他個ί有電路_用以_強度試驗_職底之製造 ==大體除了100重量百分比的液晶聚_ 旦 里百刀比3有乙稀共聚合体BF-E的環氧基與2〇〇重 里百分比的鈦魏粉ST-1以得到樹脂合成物以外。 (例子10) 一個具有電路圖型用以剝離強度試驗的樹脂基底之制造 子1大體相同，除了⑽重量百分比的液晶聚^ 10重量百分比含有乙稀共聚合体BF_E的環氧基與咖重 量百分比的鈦酸锶粉ST-1以得到樹脂合成物以外。、 表2 24 1281937 —---—----- — 5 i 6 液晶聚酯（重量百分比） S1 sT^ 100 100 含有乙烯共聚合体的環 BF-E BF-2C 氧基（重量百分比） --------------- 15 15 有機填料（MGF)(重量 67 67 百分比） 熱處理條件 300°C ------- 300°c 3hrs9N2 3hrs，N2 介電正切損失（1〇·3) 5.56 4.81 剝離強度（N/mm) 0.40 0.41 載荷下撓曲溫度（dtul) 259.6 266.0
(相對例子4) 们’、有包路圖型用以亲權強度試驗的樹 造 方法與例子9大體_，除了沒進行熱處理以外底之私 (相對例子5) y個具有電關_關_賴 方法與例子10大體相同，除 ⑽基底之製le 關於每個例子9、1〇舆相 表(Γ)舆電路圖型的卯度_=Lr如，同=損失 25 1281937 — 液晶聚酯（重量百分比） 有機填料（ST-1)(重量 百分比） 熱處理條件 介電正切損失（10 剝離強度（N/mm)
含有乙烯共聚合体的j襄氧^ 基（重量百分比） 對照例子9與相對例子4可以知道使用具麵例子 七的:月曰:基底，藉由熱處理其介電正切損失明 處理的樹脂基底之介電正切損失相當於相 ㈣，/M 情脂基底之介電正切損失的88%。同 Γ八ό二例子1〇與相對例子5結果中使用具有與例子10相同 基底’例子1G中已熱處理的樹脂基底之介電正切 目當於相對例子5中無熱處理的樹脂基底之介電正切損 j 98/^。此外，這些結果顯示從進一步減少原有之介電正 刀貝失的觀點而論’液晶聚酯從比液晶聚酯幻更適合。 (例子11到14) 人11到14的每一個中，一個具有電路圖型用以剝離強度試 ^的Μ月曰基底之製造方法與例子j大體相同，除了使用67重 26 1281937 EFH~75G1當作有機填料代 理。_—S亚由_於表4狀態下咖旨基底進行熱處 (相對例子6) 盘例㈣糖的樹脂絲之製造方法 ，除了沒進行熱處理以外。
盘例Γ離強度試驗的樹脂基底之製造方法 與===/了対W物氧基沒使用 (相對例子8) 相用以剝離強度試驗的樹脂基底之製造方法 並由除了含有乙烯共聚合体的環氧基沒使用 亚由頒不於表4狀態下對樹月旨基底進行_理以外。 占）Υ到14與相對例子6到8，其介電正切損失㈤ 圖型的90度剝離強度及載荷下換曲溫度 =測t同上述例子。在相對例子8中只有量測剝離強度與介 扩J (ta“)。此外，相m基底的耐焊接熱被評估根 據下述方法。也就是將翻旨絲之樣品浸人焊接浴6並 ，二，。-個最小焊接浴溫料致的變形 頭不於表4。 其广,fi結果可知例子11到14中每一個具有熱處理的樹脂 基底姆例子6巾沒有熱處理_脂基財較小的介電正 切例如對照例子U與相對例子6中其樹脂基底成分鱼 ，子11 _，藉錄處理其介電正蝴失日聰地下降。也就 是例子11中已熱處理的樹脂基底之介電正切損失相當於相對 27 1281937 2子中無熱處理的樹脂基底之介電正切損失的76 %。， 子^由熱處理可改善耐焊賴與載荷下挽曲溫度。並且 ,4的結果顯示有一趨勢，就是當熱處理溫度較 二失ΐ?，型的附著力增加。另-方面相對例i 、二果頜不，萄樹脂基底沒有包括含有乙烯共聚合 年土，經由熱處理會使介電正切損失增加。 口 、衣 表4
由 -------- 液晶聚酯（重量百 11 S1 100 例 12 si~~~ 100 子 "-- r~-~----____ 相對例子 13 ^T~ 100 14 100 SI 100 7 ~si~ 100 8 ~~sT~~ 100 含有乙烯共聚合 体的環氧基（重量 BF-E 10 BF-E 10 BF-E 10 BF^E 10 BF-E 10 None None 有機填料（mgf) 章百分比） 67 67 67 67 67 67 67 熱處理條件 300°C 3hrs，N2 260〇C 3hrs，N2 240〇C 3hrs，N2 200°c 3hrs，N2 None None 270〇C 3hrs9N2 剝離強度（N/mm) 0.53 0.49 —__ 0.45 0.43 0.42 0.29 0.26 介電正切損失 _0〇'3) 5.13 ---- 5.22 5.46 6.00 6.73 5.18 5.48 載荷下撓曲溫度 (DTUL) >300 290 278 265.5 259.6 279.0 耐焊接熱（°C) 330 310 310 ----— 310 ---— 300 310 — 28 ^1937 . 夂業應用性 上述例子中顯示，本發明提供一個呈 的樹脂鑄件。此外將以液晶聚酷為基底的電正切損失 理，然後金屬膜鍍於該基底上，該^成物進行熱處 電路板能改善附著力與耐熱及減少介電個電路板，該 的樹脂鑄件具有這4b優點，將M因此本發明 鞏，士、甘θ个 將可季父佳的使用於電的盘電子的工 業，尤其是需要高雜性的技術領域。$ U子的工 說‘di I僅為本發明最佳之一的具體實施例之詳細 η回式，惟本^明之特徵並不侷限於此，f丨太 發明，本發明之所虛、卜”财、此亚非用以限制本 於本發明申靖專利矿二二以下述之申請專利範圍為準，凡合 含於本發^==，與其類似變化之實施例，皆應包 可輕易思及之變喊修Μ可涵蓋在以下本案之專利範 【圖式簡單說明】 【主要元件符號說明】 29

Claims (1)

  1. •1281937 7、 一種樹脂鑄件製造方法，包括·· 鑄迨一樹脂合成物，該樹脂合成物包括一液晶聚酯與一含乙 共聚合體的環氧基；及 進仃-熱處理於合成鑄件上，該祕理溫度低於該液晶聚醋開 始流動之溫度，藉此獲得該樹脂禱件，該樹脂鎢件比沒有進行 熱處理的另一樹脂鑄件具有較小的介電正切損失。 8、 如㈤申請專利範圍第7項所述之樹脂鑄件製造方法，其中該熱處 低溫與—高溫界線巾間，該低温界線為該液晶聚醋 開始流動之溫度減去12〇度，該高溫凡始皂兮、、右曰跑 動之溫度減去20度。 ，皿界線為该液晶聚酯開始流 9、 如申請專利翻第7項所述之樹轉件製造方法， ίί製Ϊί藉由至少—個芳香族二魏與一芳香—基羧Ϊ ^丁知父換與雜合反應，及—轉化合_製備是藉由 轉具有-猶畴的料族錄魏進行酿化 10、 如申請專利範圍第9項所述之樹脂鑄 g與聚縮合反應在料化合物存在下進;其表示
    其中在化學式中R1到R4代表可為··氫 數目為1到4的烷基、羥甲基、氰基、^ L、 /、有奴原子 4的氰烧基、具有碳原子數目為！到二5,原子數目為1到 判4的齓烷氧基、羧基、氨 31 J281937 基、具有碳原子數目為1到4的氨烷基、具有碳原子數目為1 * 到4的氨烷氧基、苯基、苯曱基、苯丙烷基與曱醯基。
    32
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