TW202220840A - 側窗玻璃用層合玻璃 - Google Patents

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中楯順一
林哲也
山村怜子
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Abstract

本發明之側窗玻璃用層合玻璃具備第1玻璃基材、第2玻璃基材、及配置於上述第1玻璃基材與上述第2玻璃基材之間之中間膜，上述第1玻璃基材及上述第2玻璃基材之合計厚度為5 mm以下，且上述第1玻璃基材設置於車外側，其厚度大於第2玻璃基材且為2 mm以上。

Description

側窗玻璃用層合玻璃
本發明係關於一種層合玻璃，具體而言係關於一種側窗玻璃用層合玻璃。
層合玻璃即便受到外部衝擊而發生破損，玻璃碎片亦較少飛散，從而較安全，故而廣泛用於汽車之擋風玻璃等。眾所周知，層合玻璃一般於一對玻璃板之間介置由熱塑性樹脂等所構成之玻璃用中間膜並使其一體化而成。
以輕量化等為目的，嘗試使層合玻璃之玻璃板變薄，亦研究有使2片玻璃板中之一片玻璃板薄於另一玻璃板。若使玻璃板變薄，則隔音性、光學特性等各種性能會下降，故而於例如專利文獻1～3中，對於擋風玻璃等所使用之層合玻璃進行了各種改良。
於專利文獻1中示出，將內側玻璃板之厚度設為0.4～2.0 mm、將外側玻璃板之厚度設為1.8～2.3 mm，且於設為複數層結構之中間膜中，將核心層之楊氏模數設為1～20 MPa且使之低於其他層之楊氏模數，藉此可提高隔音性，且將紅外線之穿透率設為特定範圍。 於專利文獻2中示出，於使內側玻璃板比外側玻璃板薄，且中間膜具有核心層及外部層之層合玻璃中，藉由使核心層之楊氏模數小於外側之外部層及內側之外部層，且使外側之外部層之厚度小於內側之外部層之厚度，可兼具輕量化及隔音性。 又，於專利文獻3中，為了抑制光學應變，亦嘗試減小層合玻璃之相對光強度。 先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1：日本特開2015-151308號公報 專利文獻2：日本特開2015-168592號公報 專利文獻3：日本特表2014-500816號公報
[發明所欲解決之課題]
且說，汽車之側窗玻璃大多數情況下使用單板玻璃，但就提高安全性、隔音性之觀點等而言，有時亦使用層合玻璃。近年來，對於側窗玻璃用層合玻璃，亦嘗試使玻璃板變薄。然而，當打開車窗時，側窗玻璃之端部無法被車體支持，故而若使玻璃板變薄，則存在產生晃動之情形。若車高速行駛，則由使玻璃板變薄所致之晃動會變大，於行駛中關閉被打開之車窗時，會存在產生側窗玻璃無法收納至車門框架中等異常之情形。
尤其是於層合玻璃具有隔音性之情形時，例如，如專利文獻1、2所揭示，大多數情況下會於中間膜設置有楊氏模數較低之樹脂層，更加容易產生上述晃動等異常。因此，對於使玻璃板變薄之側窗玻璃用層合玻璃，要求實用方面進一步提高彎曲剛性。
因此，本發明之課題在於提供一種層合玻璃，其即便於使玻璃板變薄且例如採用隔音性較高之中間膜之情形時，亦具有適用於側窗玻璃之高彎曲剛性。 [解決課題之技術手段]
本發明人等進行潛心研究，結果可知，就彎曲剛性之觀點而言，相較於2片玻璃基材之厚度相同之通常之層合玻璃，厚度互不相同之不同厚度層合玻璃更為有利。並且，基於該見解發現，即便於2片玻璃基材之合計厚度較小，為5 mm以下之情形時，藉由將車外側之玻璃基材之厚度設為一定值以上，亦可解決本發明之課題，從而完成以下之本發明。
本發明之要旨如以下之[1]～[42]。 [1]一種側窗玻璃用層合玻璃，其具備第1玻璃基材、第2玻璃基材、及配置於上述第1玻璃基材與上述第2玻璃基材之間之中間膜， 上述第1玻璃基材及上述第2玻璃基材之合計厚度為5 mm以下，且 上述第1玻璃基材設置於車外側，其厚度大於上述第2玻璃基材且為2 mm以上。 [2]如上述[1]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且 上述第1樹脂層於23℃之楊氏模數未達1 MPa。 [3]如上述[2]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜進而具有設置於上述第1樹脂層之一個面之第2樹脂層，且 上述第2樹脂層於23℃之楊氏模數高於上述第1樹脂層於23℃之楊氏模數。 [4]如上述[3]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜進而具有設置於上述第1樹脂層之另一面之第3樹脂層，且 上述第3樹脂層於23℃之楊氏模數高於上述第1樹脂層於23℃之楊氏模數。 [5]如上述[1]至[4]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，第1玻璃基材之厚度相對於上述合計厚度之比（第1玻璃基材之厚度/合計厚度）為0.6以上。 [6]如上述[1]至[5]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜於23℃之等值剛性為1.5 MPa以上。 [7]如上述[1]至[6]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜之厚度相對於上述第1玻璃基材之厚度之比（中間膜之厚度/第1玻璃基材之厚度）為0.1以上0.5以下。 [8]如上述[1]至[7]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且 上述第1樹脂層含有填料。 [9]如上述[8]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述填料之平均二次粒徑（d50）為0.01 μm以上5 μm以下。 [10]如上述[8]或[9]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述填料為選自由二氧化矽粒子及碳酸鈣粒子所組成之群中之至少1種。 [11]如上述[8]至[10]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，第1樹脂層中之上述填料之含量相對於熱塑性樹脂100質量份，為1質量份以上70質量份以下。 [12]如上述[1]至[11]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且 上述第1樹脂層含有聚乙烯縮醛樹脂。 [13]如上述[1]至[12]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且 上述第1樹脂層含有塑化劑。 [14]如上述[13]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，於上述第1樹脂層中，塑化劑之含量相對於熱塑性樹脂100質量份，為50質量份以上100質量份以下。 [15]如上述[1]至[14]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第1玻璃基材及上述第2玻璃基材之合計厚度為2.6 mm以上。 [16]如上述[1]至[15]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第1玻璃基材之厚度為4.2 mm以下。 [17]如上述[1]至[16]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第2玻璃基材之厚度為0.5 mm以上2.2 mm以下。 [18]如上述[1]至[17]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，第1玻璃基材之厚度相對於上述合計厚度之比（第1玻璃基材之厚度/合計厚度）為0.85以下。 [19]如上述[1]至[18]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜之厚度為0.1 mm以上2.0 mm以下。 [20]如上述[1]至[19]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且上述第1樹脂層於23℃之楊氏模數為0.3 MPa以上。 [21]如上述[1]至[20]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且上述第1樹脂層之玻璃轉移溫度為-20℃以上15℃以下。 [22]如上述[1]至[21]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且上述第1樹脂層含有羥基之含有率為17莫耳%以上30莫耳%以下之聚乙烯縮醛樹脂。 [23]如上述[1]至[22]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜具有第1樹脂層、及設置於上述第1樹脂層之一個面之第2樹脂層。 [24]如上述[23]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第2樹脂層於23℃之楊氏模數為3 MPa以上700 MPa以下。 [25]如上述[23]或[24]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第1樹脂層之玻璃轉移溫度低於上述第2樹脂層之玻璃轉移溫度。 [26]如上述[23]至[25]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第2樹脂層之玻璃轉移溫度為0℃以上60℃以下。 [27]如上述[23]至[26]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第2樹脂層含有聚乙烯縮醛樹脂。 [28]如上述[27]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第2樹脂層中所含之聚乙烯縮醛樹脂之羥基之含有率為25莫耳%以上38莫耳%以下。 [29]如上述[23]至[28]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第1樹脂層及第2樹脂層均含有聚乙烯縮醛樹脂，且上述第1樹脂層中所含之聚乙烯縮醛樹脂之羥基之含有率低於上述第2樹脂層中所含之聚乙烯縮醛樹脂之羥基之含有率。 [30]如上述[23]至[29]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第2樹脂層含有塑化劑，且上述第2樹脂層中之塑化劑相對於熱塑性樹脂100質量份之含量為10質量份以上50質量份以下。 [31]如上述[23]至[30]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第1樹脂層中之塑化劑相對於熱塑性樹脂100質量份之含量多於上述第2樹脂層中之塑化劑相對於熱塑性樹脂100質量份之含量。 [32]如上述[23]至[31]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜進而具有設置於上述第1樹脂層之另一面之第3樹脂層。 [33]如上述[32]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第3樹脂層於23℃之楊氏模數為3 MPa以上700 MPa以下。 [34]如上述[32]或[33]所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第1樹脂層之玻璃轉移溫度低於上述第2樹脂層及第3樹脂層兩者之玻璃轉移溫度。 [35]如上述[32]至[34]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第3樹脂層之玻璃轉移溫度為0℃以上60℃以下。 [36]如上述[32]至[35]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第3樹脂層含有聚乙烯縮醛樹脂。 [37]如上述[32]至[36]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第3樹脂層中所含之聚乙烯縮醛樹脂之羥基之含有率為25莫耳%以上38莫耳%以下。 [38]如上述[32]至[37]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第1樹脂層、第2樹脂層及第3樹脂層均含有聚乙烯縮醛樹脂，且上述第1樹脂層中所含之聚乙烯縮醛樹脂之羥基之含有率低於上述第2樹脂層及第3樹脂層中所含之聚乙烯縮醛樹脂各自之羥基之含有率。 [39]如上述[32]至[38]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第3樹脂層含有塑化劑，且上述第3樹脂層中之塑化劑相對於熱塑性樹脂100質量份之含量為10質量份以上50質量份以下。 [40]如上述[32]至[39]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述第1樹脂層中之塑化劑相對於熱塑性樹脂100質量份之含量分別多於上述第2樹脂層及第3樹脂層中之塑化劑相對於熱塑性樹脂100質量份之含量。 [41]一種汽車之側窗玻璃，其具備上述[1]至[40]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃。 [42]一種方法，其係將上述[1]至[40]中任一項所記載之側窗玻璃用層合玻璃用於汽車之側窗玻璃之方法。 [發明之效果]
於本發明中，可提供一種層合玻璃，其即便於使玻璃板變薄且例如採用隔音性較高之中間膜之情形時，亦具有適用於側窗玻璃之高彎曲剛性。
＜層合玻璃＞ 本發明之層合玻璃係汽車之側窗玻璃所使用之側窗玻璃用層合玻璃，具備第1玻璃基材、第2玻璃基材、及配置於第1玻璃基材與第2玻璃基材之間之中間膜，且第1玻璃基材設置於車外側。
（玻璃厚度） 於本發明中，第1玻璃基材與第2玻璃基材之合計厚度為5 mm以下。若該等之合計厚度超過5 mm，則不能說比一般之側窗玻璃用層合玻璃薄，無法實現玻璃之輕量化、薄型化等。就實現側窗玻璃之充分之輕量化及薄型化之觀點而言，第1玻璃基材與第2玻璃基材之合計厚度較佳為4.5 mm以下，進而較佳為4.2 mm以下。 又，第1玻璃基材與第2玻璃基材之合計厚度較佳為2.6 mm以上。藉由將合計厚度設為2.6 mm以上，而確保各玻璃基材具有一定厚度，容易將層合玻璃之彎曲剛性設計為適當之值。就該等觀點而言，第1玻璃基材與第2玻璃基材之合計厚度更佳為2.8 mm以上，進而較佳為3.0 mm以上，進而更佳為3.7 mm以上。
於本發明中，第1玻璃基材之厚度為2 mm以上且大於第2玻璃基材。若第1玻璃基材之厚度為第2玻璃基材之厚度以下或小於2 mm，則不易於使層合玻璃變薄之同時確保對外部衝擊之耐性，又，亦不易確保側窗玻璃所要求之彎曲剛性。就提高對外部衝擊之耐性，且獲得適於側窗玻璃之彎曲剛性之觀點而言，第1玻璃基材之厚度較佳為2.2 mm以上，進而較佳為2.4 mm以上。 為了實現層合玻璃之薄型化、輕量化，第1玻璃基材之厚度需要為一定以下，較佳為4.2 mm以下，更佳為3.6 mm以下，進而較佳為3.2 mm以下。
只要能夠將第1玻璃基材及第2玻璃基材之合計厚度、及第1玻璃基材之厚度調整至上述特定範圍內，第2玻璃基材之厚度便無特別限定，就對層合玻璃賦予一定機械強度之觀點而言，例如為0.5 mm以上，較佳為0.8 mm以上，更佳為1 mm以上，進而較佳為1.2 mm以上。又，為了實現層合玻璃之薄型化、輕量化，第2玻璃基材之厚度越薄越好，較佳為2.2 mm以下，更佳為1.9 mm以下，進而較佳為1.7 mm以下。
第1玻璃基材之厚度相對於第1玻璃基材及第2玻璃基材之合計厚度之比（第1玻璃基材之厚度/合計厚度）較佳為0.6以上，更佳為0.65以上。若將該厚度比設為0.6以上，則即便於合計厚度為5 mm以下之層合玻璃中，亦容易獲得適於側窗玻璃之優異之彎曲剛性。 又，就將第2玻璃基材之厚度設為一定以上，而確保第2玻璃基材之機械強度之觀點而言，厚度比（第1玻璃基材之厚度/合計厚度）較佳為0.85以下，更佳為0.80以下，進而較佳為0.78以下。
＜第1樹脂層＞ 本發明之中間膜至少具有第1樹脂層。第1樹脂層為了提高隔音性，要求於玻璃轉移點之tanδ較高。由於tanδ與楊氏模數為取捨之關係，故而就賦予隔音性之觀點而言，第1樹脂層之楊氏模數較佳為未達1 MPa。就隔音性之觀點而言，第1樹脂層之楊氏模數較佳為0.9 MPa以下，進而較佳為0.8 MPa以下。 另一方面，就彎曲剛性之觀點而言，第1樹脂層之楊氏模數越高越好，例如為0.3 MPa以上，較佳為0.4 MPa以上，更佳為0.55 MPa以上，進而較佳為0.65 MPa以上。
楊氏模數例如可藉由對第1樹脂層中之熱塑性樹脂之種類或量、有無摻合塑化劑、塑化劑之種類或量、有無摻合填料、填料之種類或量等進行變更而進行調整。又，亦可藉由熱塑性樹脂所具有之官能基之種類、量等進行調整。例如，若摻合有塑化劑，且增加其量，則楊氏模數有變低之趨勢。另一方面，若摻合有填料，且增加其量，則楊氏模數有變高之趨勢。又，例如，於使用聚乙烯縮醛樹脂之情形時，若減少羥基量，或降低平均聚合度，則楊氏模數有變低之趨勢。又，於使用乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂、乙烯-丙烯酸共聚物樹脂、離子聚合物樹脂、聚胺酯樹脂（polyurethane resin）、聚乙烯醇樹脂、熱塑性彈性體等之情形時，若降低平均聚合度，則楊氏模數有變低之趨勢。
楊氏模數可藉由如下方式而獲得，即，由用於形成第1樹脂層之樹脂或樹脂組成物製作厚度約800 μm之試片，於23℃之恆溫室內以200 mm/min進行拉伸試驗，求出所獲得之應力-應變曲線之微應變區域之斜率。具體之測定方法如實施例所記載。再者，於無法獲得厚度約800 μm之第1樹脂層之情形時，藉由自所使用之試片之厚度進行換算而獲得應力-應變曲線。 用於測定楊氏模數之試片可藉由如下方式而製作，即，將用於形成第1樹脂層之成分進行混合而製作樹脂組成物，將該樹脂組成物加壓成形（其中，於第1樹脂層由1種熱塑性樹脂所構成之情形時，將該熱塑性樹脂加壓成形），其後，進行沖切加工。又，亦可藉由如下方式製作，即，自中間膜剝離第1樹脂層，進行加壓成形（例如，於未加壓之狀態下於150℃加壓成形10分鐘，其後，於加壓之狀態下於150℃加壓成形10分鐘），繼而，進行沖切加工。對於下述第2樹脂層及第3樹脂層，亦可以相同之方法製作試片來測定楊氏模數。
（玻璃轉移溫度） 第1樹脂層之玻璃轉移溫度較佳為15℃以下。藉由將第1樹脂層之玻璃轉移溫度設為15℃以下，而容易提高第1樹脂層之柔軟性，容易提高中間膜之隔音性。就更加提高隔音性之觀點而言，第1樹脂層之玻璃轉移溫度更佳為10℃以下，進而較佳為5℃以下，尤佳為0℃以下。又，第1樹脂層之玻璃轉移溫度無特別限定，但為了使彎曲剛性良好，較佳為-20℃以上，更佳為-15℃以上。 玻璃轉移溫度例如可藉由對第1樹脂層中之熱塑性樹脂之種類或量、有無摻合塑化劑、塑化劑之種類或量等進行變更而進行調整。又，亦可根據熱塑性樹脂所具有之官能基之種類、量等進行調整。例如，若增加塑化劑之量，則玻璃轉移溫度有變低之趨勢。又，例如，於使用聚乙烯縮醛樹脂之情形時，若減少羥基量，則可降低玻璃轉移溫度。
作為測定玻璃轉移溫度之方法，於中間膜為單層之情形時，使用黏彈性測定裝置，測定中間膜之黏彈性，將其測定值設為第1樹脂層之玻璃轉移溫度。於中間膜為多層之情形時，自中間膜剝離第1樹脂層，將所獲得之第1樹脂層於150℃加壓成形，將所得者設為測定樣品。其後，使用黏彈性測定裝置，測定所獲得之測定樣品之黏彈性。測定係於剪切模式下、使溫度以3℃/分鐘之升溫速度自-30℃上升至100℃而進行，於頻率1 Hz及應變1%之條件下進行。下述第2樹脂層及第3樹脂層之玻璃轉移溫度亦可以相同方式進行測定。
（熱塑性樹脂（1）） 第1樹脂層係含有熱塑性樹脂之層。再者，於以下之說明中，有時將第1樹脂層中所含之熱塑性樹脂記為熱塑性樹脂（1）進行說明。第1樹脂層藉由含有熱塑性樹脂，容易發揮作為接著層之功能，從而第1樹脂層與玻璃基材、或中間膜之其他層之接著性良好。熱塑性樹脂為中間膜之基質成分，於含有填料等添加成分之情形時，添加成分分散於熱塑性樹脂中，或分散於熱塑性樹脂與下述塑化劑之混合物中。
作為熱塑性樹脂，無特別限定，例如可列舉：聚乙烯縮醛樹脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂、乙烯-丙烯酸共聚物樹脂、離子聚合物樹脂、聚胺酯樹脂、聚乙烯醇樹脂、熱塑性彈性體等。藉由使用該等樹脂，容易確保與玻璃基材之接著性。於第1樹脂層中，熱塑性樹脂可單獨使用1種，亦可併用2種以上。 其中，較佳為選自聚乙烯縮醛樹脂及乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂之至少1種，尤其於與塑化劑併用之情形時，就發揮優異之接著性及隔音性之方面而言，更佳為聚乙烯縮醛樹脂。再者，於以下之說明中，有時將第1樹脂層中所含之聚乙烯縮醛樹脂記為聚乙烯縮醛樹脂（1）進行說明。聚乙烯縮醛樹脂（1）之詳細內容如下所述。
（塑化劑（1）） 本發明之第1樹脂層較佳為含有塑化劑。再者，第1樹脂層中所含之塑化劑有時稱為塑化劑（1）。第1樹脂層藉由含有塑化劑（1）而變得柔軟，結果容易提高層合玻璃之柔軟性，容易提高耐貫通性或隔音性。進而，亦可發揮對玻璃基材、或中間膜之其他層之較高之接著性。又，若於使用聚乙烯縮醛樹脂（1）作為熱塑性樹脂之情形時含有塑化劑（1），則尤其有效果。塑化劑（1）之詳細內容如下所述。
於第1樹脂層中，塑化劑（1）相對於熱塑性樹脂（1）100質量份之含量（以下，有時記載為含量（1））例如為20質量份以上，較佳為50質量份以上，更佳為55質量份以上，進而較佳為60質量份以上。又，塑化劑（1）之含量（1），較佳為100質量份以下，更佳為90質量份以下，進而較佳為85質量份以下，尤佳為80質量份以下。若將上述含量（1）設為上述下限以上，則中間膜之柔軟性變高，中間膜之操作變得容易，隔音性亦變高。又，若將上述含量（1）設為上述上限以下，則層合玻璃之耐貫通性有變高之趨勢。 再者，若增加上述含量（1），則層合玻璃之彎曲剛性有變低之趨勢，但如下所述，可藉由第1樹脂層含有二氧化矽粒子等填料而充分改善彎曲剛性。
於第1樹脂層中，熱塑性樹脂、或熱塑性樹脂及塑化劑為主成分，熱塑性樹脂及塑化劑之合計量以第1樹脂層總量為基準，較佳為60質量%以上，更佳為70質量%以上100質量%以下，進而較佳為80質量%以上且未達100質量%。
（填料） 第1樹脂層較佳為含有填料。可藉由第1樹脂層含有填料，而提供一種楊氏模數變高，層合玻璃之彎曲剛性得到提高，更加適於側窗玻璃之層合玻璃。作為填料，可列舉無機粒子，具體而言，可列舉：選自二氧化矽粒子及碳酸鈣粒子之至少1種，較佳為二氧化矽粒子。 於第1樹脂層中，填料可僅使用1種，亦可併用2種以上。
第1樹脂層中所含之填料之平均二次粒徑（d50）較佳為0.01 μm以上5 μm以下。若將填料之二次粒徑設為0.01 μm以上，則可藉由填料而提高彎曲剛性。又，容易製造二氧化矽粒子等填料。另一方面，若設為5 μm以下，則填料容易分散於第1樹脂層中。又，亦可防止層合玻璃之視認性因填料而下降等。 就以上之觀點而言，填料之平均二次粒徑更佳為4μm以下，進而較佳為3μm以下，進而更佳為2.2μm以下。又，就製造容易性及彎曲剛性之觀點而言，填料之平均二次粒徑較佳為0.05 μm以上，更佳為0.1 μm以上，進而較佳為0.3μm以上。 再者，填料之平均二次粒徑可藉由如下方式而求出，即，對分散於第1樹脂層中之填料進行單離，藉由雷射繞射法之粒度分佈測定對平均值（D50）進行測定。
二氧化矽粒子之種類根據其製造方法等不同而存在複數種，可列舉：藉由濕式法所製造之濕式二氧化矽、藉由乾式法所製造之乾式二氧化矽。作為乾式二氧化矽，例如可列舉：發煙二氧化矽（fumed silica）。又，作為濕式二氧化矽，可列舉：藉由沈澱法所製造之沈澱二氧化矽、藉由凝膠法所製造之凝膠法二氧化矽、使二氧化矽粒子分散於水中所得之膠體二氧化矽等。 作為二氧化矽粒子，較佳為濕式二氧化矽。作為濕式二氧化矽，更佳為選自沈澱二氧化矽及凝膠法二氧化矽之任一種。藉由使用濕式二氧化矽，不易於第1樹脂層之表面等產生被稱為流痕之條紋狀不均，不易產生外觀不良或厚度不均等。因此，即便減小第1樹脂層之厚度，亦容易獲得隔音性及彎曲剛性優異之層合玻璃。
二氧化矽粒子可使用以凝集粒子之形式而存在者。又，中間膜所使用之沈澱二氧化矽及凝膠法二氧化矽可為將凝集粒子粉碎所得者。又，二氧化矽粒子可藉由破碎、壓碎之任一種方式被粉碎。再者，所謂壓碎係指部分破壞凝集粒子之凝集狀態，所謂破碎意指簡單粉碎粒子。就容易藉由粉碎將平均二次粒徑調整至較佳之範圍內之觀點而言，二氧化矽粒子尤佳為沈澱二氧化矽。二氧化矽粒子可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
二氧化矽粒子可不進行表面處理而不由有機化合物被覆，亦可藉由公知之方法進行表面處理而由有機化合物被覆。於粉碎二氧化矽粒子之情形時，表面處理可於粉碎二氧化矽粒子後進行，亦可於粉碎前進行。表面處理可藉由公知之表面處理劑進行。作為表面處理劑之較佳之例，可列舉矽烷偶合劑。 作為藉由矽烷偶合劑等表面處理劑對二氧化矽粒子進行處理之方法，只要為能夠使表面處理劑附著於二氧化矽粒子表面之方法，則無特別限定，例如，可將矽烷偶合劑等表面處理劑或其溶液與二氧化矽粒子加以混合；亦可將表面處理劑或其溶液對二氧化矽粒子之表面進行噴霧等。於使表面處理劑之溶液附著於二氧化矽粒子之表面之情形時，可適當地藉由乾燥等而去除溶劑。又，於表面處理劑附著於表面之狀態下，可藉由加熱等，而進行表面處理劑與二氧化矽粒子表面之反應。
第1樹脂層中之填料之含量相對於熱塑性樹脂（1）100質量份，較佳為1質量份以上，更佳為5質量份以上，進而較佳為12質量份以上，尤佳為15質量份以上。若將填料之含量設為上述下限值以上，則可提高層合玻璃之彎曲剛性。又，填料之含量相對於熱塑性樹脂（1）100質量份，較佳為70質量份以下，更佳為60質量份以下，進而較佳為50質量份以下，進而更佳為40質量份以下，尤佳為30質量份以下。若將填料之含量設為上述上限以下，則隔音性容易良好。又，可抑制視認性因填料而下降。
第1樹脂層亦可視需要含有紅外線吸收劑、紫外線吸收劑、抗氧化劑、光穩定劑、螢光增白劑、結晶成核劑、分散劑、染料、顏料、羧酸金屬鹽、隔熱材料等除上述以外之添加劑。
[層構成] 本發明之中間膜可由第1樹脂層單層所構成，具有1層結構。如圖1所示，關於1層結構之中間膜10，第1樹脂層11之一個面及該面之相反側之面兩面可為分別與第1玻璃基材及第2玻璃基材21、22接著之接著面。再者，第1樹脂層11亦可經由接著層等其他層與第1玻璃基材及第2玻璃基材21、22接著。
又，中間膜較佳為具有含有2層以上之樹脂層之多層結構。具體而言，如圖2所示，中間膜10可為除了具有第1樹脂層11以外亦具有第2樹脂層12之中間膜10。第2樹脂層12設置於第1樹脂層11之一個面。中間膜10藉由除了具備第1樹脂層11以外亦具備第2樹脂層12，容易提高層合玻璃之隔音性及彎曲剛性兩者。 第2樹脂層係含有熱塑性樹脂之層。再者，有時將第2樹脂層12中所含之熱塑性樹脂稱為熱塑性樹脂（2）。如圖2所示，中間膜10亦可為由第1樹脂層及第2樹脂層11、12所構成之2層結構。於圖2所示之構成中，第2樹脂層12之與第1樹脂層11側相反側之面、及第1樹脂層11之與第2樹脂層12側相反側之面可為與玻璃基材21、22中之任一者接著之接著面。 再者，於圖2中，示出一種第2樹脂層12與第1玻璃基材21接著，第1樹脂層11與第2玻璃基材22接著之態樣，但亦可為第1樹脂層11與第1玻璃基材21接著，第2樹脂層12與第2玻璃基材22接著之態樣。又，第2樹脂層12、第1樹脂層11亦可分別經由接著層等其他層與玻璃基材21、22接著。
如圖3所示，中間膜10更佳為除了具有第1樹脂層11以外亦具有第2樹脂層及第3樹脂層12、13兩者。第3樹脂層13係含有熱塑性樹脂之層。再者，有時將第3樹脂層13中所含之熱塑性樹脂稱為熱塑性樹脂（3）。 第3樹脂層13設置於第1樹脂層11之與設置有第2樹脂層12之一個面相反側之面（另一面）。中間膜10藉由除了具備第1樹脂層11以外亦具備第2樹脂層及第3樹脂層12、13，容易更加提高隔音性及彎曲剛性。於圖3之構成中，第2樹脂層及第3樹脂層12、13較佳為於中間膜10構成表面層。即，第2樹脂層12之與第1樹脂層11側相反側之面、及第3樹脂層13之與第1樹脂層11側相反側之面可為與第1玻璃基材及第2玻璃基材21、22中之任一者接著之面。 再者，於圖3中，示出一種第2樹脂層12與第1玻璃基材21接著，第3樹脂層13與第2玻璃基材22接著之態樣，但亦可為第2樹脂層12與第2玻璃基材22接著，第3樹脂層13與第1玻璃基材21接著之態樣。又，第2樹脂層12、第3樹脂層13亦可分別經由接著層等其他層與玻璃基材21、22接著。
再者，於上述各構成中，亦可於第2樹脂層12與第1樹脂層11之間、及第1樹脂層11與第3樹脂層13之間分別配置其他層。 其他層可為聚對酞酸乙二酯膜等，亦可為接著層等。但，第2樹脂層12與第1樹脂層11、及第1樹脂層11與第3樹脂層13較佳為分別直接積層。
（第2樹脂層及第3樹脂層之楊氏模數） 第2樹脂層於23℃之楊氏模數較佳為高於第1樹脂層於23℃之楊氏模數，更佳為第2樹脂層及第3樹脂層之楊氏模數高於第1樹脂層於23℃之楊氏模數。藉由如上所述降低第1樹脂層之楊氏模數，且提高第2樹脂層、或第2樹脂層及第3樹脂層之楊氏模數，可確保層合玻璃之隔音性，且提高彎曲剛性。 具體之第2樹脂層於23℃之楊氏模數、或第2樹脂層及第3樹脂層於23℃之楊氏模數較佳為3 MPa以上，更佳為5 MPa以上，進而較佳為10 MPa以上，進而更佳為25 MPa以上。又，就操作性等之觀點而言，第2樹脂層、或第2樹脂層及第3樹脂層於23℃之楊氏模數較佳為700 MPa以下，更佳為400 MPa以下，進而較佳為200 MPa以下，進而更佳為100 MPa以下。 再者，楊氏模數之調整方法如第1樹脂層中所說明，例如，若減少塑化劑之摻合量，則楊氏模數有變高之趨勢。又，例如，於使用聚乙烯縮醛樹脂之情形時，若增加羥基量，或提高平均聚合度，則楊氏模數有變高之趨勢。又，於使用乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂、乙烯-丙烯酸共聚物樹脂、離子聚合物樹脂、聚胺酯樹脂、聚乙烯醇樹脂、熱塑性彈性體等之情形時，若提高平均聚合度，則楊氏模數有變高之趨勢。
（第2樹脂層及第3樹脂層之玻璃轉移溫度） 於多層結構之中間膜中，第1樹脂層之玻璃轉移溫度較佳為低於第2樹脂層之玻璃轉移溫度，更佳為低於第2樹脂層及第3樹脂層兩者之玻璃轉移溫度。於本發明中，藉由設為玻璃轉移溫度高於第1樹脂層之第2樹脂層或第2樹脂層及第3樹脂層，可使隔音性良好，且更加提高層合玻璃之彎曲剛性。 就更加提高層合玻璃之彎曲剛性及隔音性之觀點而言，第1樹脂層之玻璃轉移溫度與第2樹脂層或第2樹脂層及第3樹脂層之玻璃轉移溫度的差之絕對值較佳為10℃以上，更佳為20℃以上，進而較佳為30℃以上，尤佳為35℃以上。就提高操作性之觀點而言，第1樹脂層之玻璃轉移溫度與第2樹脂層或第2樹脂層及第3樹脂層之玻璃轉移溫度的差之絕對值較佳為70℃以下，更佳為55℃以下。
又，第2樹脂層或第2樹脂層及第3樹脂層之玻璃轉移溫度較佳為0℃以上。藉由將第2樹脂層或第2樹脂層及第3樹脂層之玻璃轉移溫度設為0℃以上，容易增大與第1樹脂層之玻璃轉移溫度之差，容易提高隔音性、操作性及耐貫通性等。就此種觀點而言，第2樹脂層或第2樹脂層及第3樹脂層之玻璃轉移溫度更佳為10℃以上，進而較佳為20℃以上，尤佳為30℃以上。又，第2樹脂層或第2樹脂層及第3樹脂層之玻璃轉移溫度無特別限定，例如為60℃以下，更佳為50℃以下。 再者，玻璃轉移溫度之調整方法如上述第1樹脂層中所說明，例如，若減少塑化劑之量，則玻璃轉移溫度有變高之趨勢。又，例如，於使用聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時，若增加羥基量，則有玻璃轉移溫度升高之趨勢。
（熱塑性樹脂（2）、（3）） 第2樹脂層、及第3樹脂層分別使用之熱塑性樹脂（2）、（3）分別無特別限定，作為熱塑性樹脂（1）可使用之熱塑性樹脂，可自上述所列舉之樹脂中適當選擇而使用。熱塑性樹脂（2）、（3）分別使用之熱塑性樹脂可單獨使用1種，亦可併用2種以上。 又，熱塑性樹脂（2）、（3）較佳為選自聚乙烯縮醛樹脂及乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂之至少1種，尤其於與塑化劑併用之情形時，就對玻璃發揮優異之接著性之方面而言，更佳為聚乙烯縮醛樹脂。即，於本發明中，較佳為熱塑性樹脂（1）及（2）為聚乙烯縮醛樹脂，更佳為熱塑性樹脂（1）、（2）及（3）為聚乙烯縮醛樹脂。 再者，於以下之說明中，有時將第2樹脂層及第3樹脂層中所含之聚乙烯縮醛樹脂分別記為聚乙烯縮醛樹脂（2）及聚乙烯縮醛樹脂（3）進行說明。聚乙烯縮醛樹脂（2）、及聚乙烯縮醛樹脂（3）之詳細內容如下所述。
聚乙烯縮醛樹脂（2）或聚乙烯縮醛樹脂（2）及（3）可與聚乙烯縮醛樹脂（1）相同，但就提高隔音性及彎曲剛性之觀點而言，較佳為不同。又，聚乙烯縮醛樹脂（2）及（3）可為相互不同之聚乙烯縮醛樹脂，但就生產性之觀點等而言，較佳為相互相同之聚乙烯縮醛樹脂。
（塑化劑（2）、（3）） 第2樹脂層較佳為含有塑化劑，第3樹脂層亦較佳為含有塑化劑。即，於中間膜中，較佳為第1樹脂層及第2樹脂層兩者含有塑化劑，進而較佳為第1樹脂層、第2樹脂層及第3樹脂層均含有塑化劑。藉由所有層中含有塑化劑，第1層中所含之塑化劑會留在第1層而不會移行至其他層，從而容易更加提高隔音性。 再者，第2樹脂層及第3樹脂層分別所含之塑化劑有時稱為塑化劑（2）、塑化劑（3）。 第2樹脂層及第3樹脂層藉由含有塑化劑而變得柔軟，結果層合玻璃之柔軟性得到提高，耐貫通性等亦得到提高。進而，玻璃板等對玻璃基材或中間膜之其他層之接著性亦容易得到提高。又，於第2樹脂層及第3樹脂層各者中分別使用聚乙烯縮醛樹脂（2）、（3）作為熱塑性樹脂之情形時，若含有塑化劑，則尤其有效果。因此，尤佳為於第1～第3樹脂層中，均使用聚乙烯縮醛樹脂作為熱塑性樹脂，且第1～第3樹脂層均含有塑化劑。 塑化劑（2）、（3）分別可與塑化劑（1）相同，亦可不同。又，塑化劑（2）、（3）彼此可相同，亦可不同。又，塑化劑（2）及上述塑化劑（3）分別可僅使用1種，亦可併用2種以上。
第2樹脂層中之塑化劑（2）相對於熱塑性樹脂（2）100質量份之含量（以下，有時記載為含量（2））、及第3樹脂層中之上述塑化劑（3）相對於熱塑性樹脂（3）100質量份之含量（以下，有時記載為含量（3））分別較佳為10質量份以上。若將上述含量（2）及上述含量（3）設為上述下限以上，則中間膜之柔軟性變高，中間膜之操作變得容易。進而，使第1樹脂層中所含之塑化劑留在第1樹脂層，容易實現兼具隔音性及彎曲剛性。就該等觀點而言，含量（2）及含量（3）分別更佳為15質量份以上，進而較佳為20質量份以上，尤佳為24質量份以上。 又，含量（2）及含量（3）分別較佳為50質量份以下，更佳為45質量份以下，進而較佳為40質量份以下，進而更佳為35質量份以下。若將含量（2）及上述含量（3）分別設為上述上限以下，則可提高層合玻璃之彎曲剛性。
為了提高層合玻璃之隔音性，第1樹脂層中之塑化劑之含量（1）較佳為多於含量（2），又，較佳為多於上述含量（3），進而，進而較佳為多於上述含量（2）及（3）兩者。 又，就更加提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述含量（2）與上述含量（1）之差之絕對值、及上述含量（3）與上述含量（1）之差之絕對值分別較佳為10質量份以上，更佳為15質量份以上，進而較佳為25質量份以上。就提高剛性之觀點而言，上述含量（2）與上述含量（1）之差之絕對值、及上述含量（3）與上述含量（1）之差之絕對值分別較佳為80質量份以下，更佳為70質量份以下，進而較佳為60質量份以下，尤佳為50質量份以下。
又，於第2樹脂層及第3樹脂層各者中，熱塑性樹脂、或熱塑性樹脂及塑化劑為主成分，熱塑性樹脂及塑化劑之合計量以第2樹脂層或第3樹脂層各自為基準，通常為70質量%以上，較佳為80質量%以上，進而較佳為90質量%以上100質量%以下。 第2樹脂層及第3樹脂層可分別含有填料。作為填料，可列舉：選自二氧化矽粒子及碳酸鈣粒子之至少1種，較佳為二氧化矽粒子。填料之詳細內容如上所述。 又，第2樹脂層及第3樹脂層可分別視需要含有紅外線吸收劑、紫外線吸收劑、抗氧化劑、光穩定劑、螢光增白劑、結晶成核劑、分散劑、染料、顏料、羧酸金屬鹽、隔熱材料等除塑化劑以外之添加劑。
（中間膜之厚度） 中間膜之厚度無特別限定，較佳為0.1 mm以上2.0 mm以下。藉由將中間膜之厚度設為0.1 mm以上，可使中間膜之接著性、及層合玻璃之耐貫通性、隔音性等良好。又，藉由設為2.0 mm以下，容易確保透明性，層合玻璃整體之厚度亦容易變薄。中間膜之厚度更佳為0.2 mm以上，進而較佳為0.3 mm以上，進而更佳為0.55 mm以上。又，更佳為1.5 mm以下，進而較佳為1.0 mm以下，進而更佳為0.9 mm以下。
中間膜之厚度相對於第1玻璃基材之厚度之比（中間膜之厚度/第1玻璃基材之厚度）較佳為0.1以上0.5以下。藉由將厚度比（中間膜之厚度/第1玻璃基材之厚度）設為0.1以上，容易提高層合玻璃之隔音性、對玻璃基材之接著性等。又，藉由設為0.5以下，容易確保層合玻璃之彎曲剛性。 就確保隔音性及彎曲剛性之觀點而言，厚度比（中間膜之厚度/第1玻璃基材之厚度）更佳為0.15以上，進而較佳為0.2以上，進而更佳為0.23以上，又，更佳為0.45以下，進而較佳為0.4以下，進而更佳為0.3以下。
於中間膜為多層結構之情形時，若將中間膜整體之厚度設為T，則就實現兼具隔音性及彎曲剛性之觀點而言，第1樹脂層之厚度較佳為0.065T以上0.4T以下。就兼具彎曲剛性及隔音性之觀點而言，第1樹脂層之厚度更佳為0.075T以上，進而較佳為0.085T以上，又，更佳為0.37T以下，進而較佳為0.25T以下，進而更佳為0.15T以下，尤佳為0.12T以下。 具體而言，第1樹脂層之厚度較佳為0.02 mm以上，更佳為0.04 mm以上，進而較佳為0.06 mm以上，又，較佳為0.8 mm以下，更佳為0.5 mm以下，進而較佳為0.2 mm以下，進而更佳為0.15 mm以下，尤佳為0.085 mm以下。
第2樹脂層之厚度較佳為0.3T以上0.935T以下。若將第2樹脂層之厚度設為上述範圍內，則容易提高層合玻璃之彎曲剛性及隔音性。於設置有第2樹脂層及第3樹脂層之情形時，就彎曲剛性及隔音性之觀點而言，第2樹脂層及上述第3樹脂層之各厚度較佳為0.3T以上0.4675T以下。第2樹脂層及上述第3樹脂層之各厚度更佳為0.315T以上，進而較佳為0.375T以上，進而更佳為0.425T以上，尤佳為0.44T以上，又，更佳為0.4625T以下，進而較佳為0.4575T以下。 又，第2樹脂層及第3樹脂層之合計厚度較佳為0.6T以上0.935T以下。若其等之合計厚度為上述範圍內，則層合玻璃之剛性與隔音性變高。第2樹脂層及上述第3樹脂層之合計厚度更佳為0.63T以上，進而較佳為0.75T以上，進而更佳為0.85T以上，尤佳為0.88T以上，又，更佳為0.925T以下，進而較佳為0.915T以下。 第2樹脂層與第3樹脂層之厚度可相互不同，但較佳為相同。
具體之第2樹脂層及第3樹脂層之各厚度較佳為0.1 mm以上，更佳為0.2 mm以上，進而較佳為0.3 mm以上，又，較佳為1.5 mm以下，更佳為0.9 mm以下，進而較佳為0.6 mm以下，進而更佳為0.4 mm以下。 又，第2樹脂層及第3樹脂層之合計厚度較佳為0.2 mm以上，更佳為0.4 mm以上，進而較佳為0.6 mm以上，又，較佳為1.9 mm以下，更佳為1.8 mm以下，進而較佳為1.2 mm以下，進而更佳為0.8 mm以下。
（等值剛性） 中間膜於23℃之等值剛性較佳為1.5 MPa以上。藉由將中間膜之等值剛性設為1.5 MPa以上，可減小層合玻璃整體之厚度，且提高彎曲剛性。中間膜之等值剛性更佳為2 MPa以上，進而較佳為4 MPa以上，進而更佳為5.5 MPa以上。 就減小層合玻璃整體之厚度，且實現兼具隔音性及彎曲剛性之觀點而言，中間膜於23℃之等值剛性較佳為30 MPa以下，更佳為20 MPa以下，進而較佳為15 MPa以下，進而更佳為10 MPa以下。等值剛性之測定方法如實施例中所示。
（聚乙烯縮醛樹脂之詳細內容） 以下，對於第1樹脂層、第2樹脂層、及第3樹脂層所使用之聚乙烯縮醛樹脂之詳細內容進行說明。再者，於以下之說明中，對於第1樹脂層、第2樹脂層、及第3樹脂層所使用之聚乙烯縮醛樹脂之共通構成，僅記為「聚乙烯縮醛樹脂」進行說明。又，對於第1樹脂層、第2樹脂層、及第3樹脂層分別使用之聚乙烯縮醛樹脂之個別之構成，分別記為「聚乙烯縮醛樹脂（1）」、「聚乙烯縮醛樹脂（2）」及「聚乙烯縮醛樹脂（3）」進行說明。
聚乙烯縮醛樹脂可藉由醛使聚乙烯醇（PVA）縮醛化而獲得。即，聚乙烯縮醛樹脂較佳為聚乙烯醇（PVA）之縮醛化物。聚乙烯醇（PVA）例如可藉由使聚乙酸乙烯酯等聚乙烯酯皂化而獲得。聚乙烯醇之皂化度一般為70～99.9莫耳%。聚乙烯縮醛樹脂可單獨使用1種，亦可併用2種以上。再者，於以下之說明中，有時將用於獲得聚乙烯縮醛樹脂（1）、（2）及（3）各者之PVA分別記為PVA（1）、（2）及（3）進行說明。
PVA（1）之平均聚合度較佳為200以上，更佳為500以上，進而較佳為1500以上，進而更佳為2600以上。若將平均聚合度設為上述下限以上，則層合玻璃之耐貫通性變高，又，可抑制於層合玻璃中產生發泡。又，上述聚乙烯醇（PVA）之平均聚合度較佳為5000以下，更佳為4000以下，進而較佳為3500以下。若將上述平均聚合度設為上述上限以下，則中間膜之成形變得容易。又，藉由將PVA（1）之平均聚合度設為上述範圍內，容易將第1樹脂層之楊氏模數調整至上述所需範圍內。
PVA（2）、（3）各者之平均聚合度較佳為200以上，更佳為500以上，進而較佳為1000以上，進而更佳為1500以上。若將平均聚合度設為上述下限以上，則層合玻璃之耐貫通性變高。又，上述聚乙烯醇（PVA）之平均聚合度較佳為5000以下，更佳為4000以下，進而較佳為3500以下，進而更佳為2500以下。若將上述平均聚合度設為上述上限以下，則中間膜之成形變得容易。又，藉由將PVA（2）、（3）之平均聚合度設為上述範圍內，則容易將第2樹脂層及第3樹脂層各者之楊氏模數調整至上述所需範圍內 。
又，PVA（1）之平均聚合度較佳為高於PVA（2）或PVA（2）及（3）之平均聚合度。藉由如此調整各聚乙烯縮醛樹脂中之PVA之聚合度，可於無損隔音性之情況下提高彎曲剛性。又，可抑制層合玻璃中之發泡之產生及發泡之生長。 就抑制層合玻璃中之發泡之產生及發泡之生長之觀點而言，進而就成形性及彎曲剛性之觀點而言，PVA（1）之平均聚合度與PVA（2）之平均聚合度之差、及PVA（1）之平均聚合度與PVA（3）之平均聚合度之差分別較佳為100以上，較佳為500以上，進而較佳為1000以上，又，較佳為2000以下，更佳為1500以下。 聚乙烯醇之平均聚合度可藉由依據JIS K6726「聚乙烯醇試驗方法」之方法求出。
縮醛化所使用之醛無特別限定，較佳使用碳數1～10之醛，更佳為碳數3～5之醛，進而較佳為碳數4或5之醛，尤佳為碳數4之醛。 上述碳數1～10之醛無特別限定，例如可列舉：甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、苯甲醛等。其中，較佳為乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正己醛或正戊醛，更佳為丙醛、正丁醛、異丁醛或正戊醛，進而較佳為正丁醛或正戊醛，最佳為正丁醛。上述醛可僅使用1種，亦可併用2種以上。
聚乙烯縮醛樹脂中所含之縮醛基之碳數無特別限定，較佳為1～10，更佳為3～5，進而較佳為4或5，尤佳為4。作為縮醛基，具體而言，尤佳為丁醛基，因此，作為聚乙烯縮醛樹脂，較佳為聚乙烯醇縮丁醛樹脂。即，於本發明中，第1樹脂層中之熱塑性樹脂（1）較佳為聚乙烯醇縮丁醛樹脂，第1樹脂層及第2樹脂層中之熱塑性樹脂（1）、（2）均更佳為聚乙烯醇縮丁醛樹脂，第1樹脂層、第2樹脂層及第3樹脂層中之熱塑性樹脂（1）、（2）、（3）全部進而較佳為聚乙烯醇縮丁醛樹脂。
上述聚乙烯縮醛樹脂（1）之羥基之含有率（羥基量）較佳為17莫耳%以上，更佳為20莫耳%以上，又，較佳為30莫耳%以下，更佳為27莫耳%以下，進而較佳為25莫耳%以下，尤佳為24莫耳%以下。 若將上述羥基之含有率設為上述下限以上，則中間膜之接著力更加得到提高。又，若將上述羥基之含有率設為上述上限以下，則上述聚乙烯縮醛樹脂（1）容易吸收塑化劑，層合玻璃之隔音性更加得到提高。尤其是若上述聚乙烯縮醛樹脂（1）之羥基之含有率為20莫耳%以上，則反應效率較高，生產性優異，又，若為27莫耳%以下，則層合玻璃之隔音性更加得到提高。
聚乙烯縮醛樹脂（2）及上述聚乙烯縮醛樹脂（3）之羥基之各含有率較佳為25莫耳%以上，更佳為28莫耳%以上，進而較佳為30莫耳%以上，進而更佳為32莫耳%以上，尤佳為33莫耳%以上。若將上述羥基之含有率設為下限以上，則可維持隔音性，且更加提高彎曲剛性。又，聚乙烯縮醛樹脂（2）及上述聚乙烯縮醛樹脂（3）之羥基之各含有率較佳為38莫耳%以下，更佳為37莫耳%以下，進而較佳為36莫耳%以下。若將上述羥基之含有率設為上述上限以下，則聚乙烯縮醛樹脂合成時，容易析出聚乙烯縮醛樹脂。
就維持隔音性，且更加提高剛性之觀點而言，上述聚乙烯縮醛樹脂（1）之羥基之含有率較佳為低於上述聚乙烯縮醛樹脂（2）之羥基之含有率。就維持隔音性，且更加提高剛性之觀點而言，上述聚乙烯縮醛樹脂（1）之羥基之含有率較佳為低於上述聚乙烯縮醛樹脂（2）及聚乙烯縮醛樹脂（3）之羥基之含有率。聚乙烯縮醛樹脂（1）之羥基之含有率與聚乙烯縮醛樹脂（2）、（3）之羥基之含有率的差之絕對值分別較佳為1莫耳%以上。藉此，可維持隔音性，且更加提高剛性。就此種觀點而言，上述羥基之各含有率之差更佳為5莫耳%以上，進而較佳為8莫耳%以上，尤佳為10莫耳%以上。上述羥基之各含有率之差之絕對值較佳為20莫耳%以下，更佳為15莫耳%以下。 聚乙烯縮醛樹脂之羥基之含有率係將羥基所鍵結之伸乙基量除以主鏈之總伸乙基量所求出之莫耳分率以百分比表示的值。上述羥基所鍵結之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。
聚乙烯縮醛樹脂（1）之縮醛化度較佳為47莫耳%以上，更佳為60莫耳%以上，又，較佳為85莫耳%以下，更佳為80莫耳%以下，進而較佳為75莫耳%以下。若將上述縮醛化度設為上述下限以上，則聚乙烯縮醛樹脂（1）與塑化劑之相容性變高，容易大量摻合塑化劑。若將上述縮醛化度設為上述上限以下，則可減少樹脂中之殘留醛量。再者，關於縮醛化度，於縮醛基為丁醛基，聚乙烯縮醛樹脂（1）為聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時，縮醛化度意指丁醛化度。
聚乙烯縮醛樹脂（2）及聚乙烯縮醛樹脂（3）之各縮醛化度（於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為丁醛化度）較佳為55莫耳%以上，更佳為60莫耳%以上，又，較佳為75莫耳%以下，更佳為71莫耳%以下。若將上述縮醛化度設為上述下限以上，則聚乙烯縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。若將上述縮醛化度設為上述上限以下，則可減少樹脂中之殘留醛量。 上述縮醛化度係將「自主鏈之總伸乙基量減去羥基所鍵結之伸乙基量及乙醯基所鍵結之伸乙基量所得之值」除以「主鏈之總伸乙基量」所求出之莫耳分率以百分比表示的值。縮醛化度（丁醛化度）可根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果算出。
聚乙烯縮醛樹脂（1）之乙醯化度（乙醯基量）較佳為0.01莫耳%以上，更佳為0.1莫耳%以上，進而較佳為7莫耳%以上，尤佳為9莫耳%以上，又，較佳為30莫耳%以下，更佳為25莫耳%以下，進而較佳為24莫耳%以下，尤佳為20莫耳%以下。若將上述乙醯化度設為上述下限以上，則聚乙烯縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高，容易大量摻合塑化劑。若將上述乙醯化度設為上述上限以下，則中間膜及層合玻璃之耐濕性變高。
聚乙烯縮醛樹脂（2）及聚乙烯縮醛樹脂（3）之各乙醯化度較佳為10莫耳%以下，更佳為2莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述上限以下，則中間膜對玻璃之接著力變高。又，雖無特別限定，但較佳為0.01莫耳%以上。 上述乙醯化度係將乙醯基所鍵結之伸乙基量除以主鏈之總伸乙基量所求出之莫耳分率以百分比表示的值。上述乙醯基所鍵結之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。
（塑化劑之詳細內容） 以下，對於第1樹脂層、第2樹脂層及第3樹脂層分別使用之塑化劑之詳細內容進行說明。再者，於以下之說明中，對於第1樹脂層、第2樹脂層、及第3樹脂層所使用之塑化劑（1）、（2）及（3）進行彙總說明。 作為第1樹脂層、第2樹脂層、及第3樹脂層所使用之塑化劑，例如可列舉：一元有機酸酯及多元有機酸酯等有機酯塑化劑、以及有機磷酸塑化劑及有機亞磷酸塑化劑等磷系塑化劑等。其中，較佳為有機酯塑化劑。上述塑化劑較佳為液狀塑化劑。再者，液狀塑化劑係於常溫（23℃）、常壓（1大氣壓）為液狀之塑化劑。 作為一元有機酸酯，可列舉二醇與一元有機酸之酯。作為二醇，可列舉：各伸烷基單元之碳數為2～4（較佳為碳數為2或3）且伸烷基單元之重複數為2～10（較佳為3～10、更佳為3～4）的聚伸烷基二醇。又，作為二醇，亦可為碳數2～4（較佳為碳數2或3）且重複單元為1的單伸烷基二醇。 作為二醇，具體而言，可列舉：乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、丙二醇、二丙二醇、三丙二醇、四丙二醇、丁二醇等。 作為一元有機酸，可列舉：碳數3～10之有機酸，具體而言，可列舉：丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、2-乙基戊酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸及癸酸等。
作為較佳之一元有機酸酯，可列舉：以下之式（1）所表示之化合物。
Figure 02_image001
上述式（1）中，R1及R2分別表示碳數2～10之有機基，R3表示伸乙基、伸異丙基（-CH 2CCH 3-）或伸正丙基，p表示2～10之整數。上述式（1）中之R1及R2分別較佳為碳數5～10，更佳為碳數6～10。R1及R2之有機基較佳為烴基，更佳為烷基。p較佳為3以上，又，亦較佳為4以下。
又，作為具體之二醇酯，可列舉：乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,2-丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,3-丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,4-丁二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,2-丁二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二辛酸酯、二乙二醇二(2-乙基己酸酯)、二丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二(2-乙基戊酸酯)、三乙二醇二正庚酸酯、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)、四乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二(2-乙基己酸酯)、四乙二醇二(2-乙基丁酸酯)等。
又，作為多元有機酸酯，例如可列舉：己二酸、癸二酸、壬二酸等碳數4～12之二元有機酸與碳數4～10之醇的酯化合物。碳數4～10之醇可為直鏈，亦可具有分支結構，亦可具有環狀結構。 具體而言，可列舉：癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己酯環己酯、己二酸二異壬酯、己二酸庚酯壬酯、己二酸二(2-丁氧基乙酯)、二丁基卡必醇己二酸酯、混合型己二酸酯等。又，亦可為油改質癸二酸醇酸等。作為混合型己二酸酯，可列舉：由選自碳數4～9之烷基醇及碳數4～9之環狀醇之2種以上之醇所製造之己二酸酯。 作為有機磷酸塑化劑，可列舉：磷酸三丁氧基乙酯、磷酸異癸基苯酯及磷酸三異丙酯等磷酸酯等。 塑化劑可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
其中，塑化劑較佳為選自己二酸二(2-丁氧基乙酯)（DBEA）、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)（3GO）、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)（3GH）及三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)，更佳為選自三乙二醇二(2-乙基己酸酯)（3GO）、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)（3GH）及三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)，進而較佳為選自三乙二醇二(2-乙基己酸酯)及三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)，尤佳為三乙二醇二(2-乙基己酸酯)。
（中間膜之製造方法） 於本發明之中間膜為單層結構之情形時，可藉由如下方式製造，即，利用擠出成形、加壓成形等公知之成形方法使熱塑性樹脂、或含有熱塑性樹脂及選自填料、塑化劑、及其他添加劑之至少1種之樹脂組成物成形，形成第1樹脂層。樹脂組成物可藉由將構成樹脂組成物之各成分加以混合而獲得。又，於樹脂組成物含有塑化劑及填料之情形時，製作將二氧化矽粒子等填料預先分散於塑化劑中所得之分散液，將該分散液混合於熱塑性樹脂等其他成分中，可獲得樹脂組成物。
於中間膜為多層結構之情形時，可藉由自熱塑性樹脂、或樹脂組成物成形構成中間膜之各層（第1樹脂層、第2樹脂層、第3樹脂層等）後，積層各層而成形。又，亦可藉由利用共擠出等成形構成中間膜之各層且積層各層而成形。再者，於多層結構之情形時，準備用於形成第1樹脂層之熱塑性樹脂、或樹脂組成物，此外亦可準備用於形成第2樹脂層或第2樹脂層及第3樹脂層之熱塑性樹脂、或樹脂組成物。 就中間膜之製造效率優異之方面而言，較佳為上述第2樹脂層及上述第3樹脂層含有相同之聚乙烯縮醛樹脂，更佳為上述第2樹脂層及上述第3樹脂層含有相同之聚乙烯縮醛樹脂及相同之塑化劑。又，進而較佳為上述第2樹脂層與上述第3樹脂層藉由相同之組成形成。
[玻璃基材] 於本發明之層合玻璃中，如圖1～3所示，第1玻璃基材及第2玻璃基材21、22經由中間膜10接著。於側窗玻璃中，第1玻璃基材21配置於車外側，第2玻璃基材22配置於車內側。 作為第1玻璃基材及第2玻璃基材，可使用各種玻璃板。玻璃板可使用無機玻璃、有機玻璃之任一種，較佳為無機玻璃。作為無機玻璃，無特別限定，可列舉：透明玻璃、透明浮法玻璃、浮法玻璃、強化玻璃、半強化玻璃、著色玻璃、拋光板玻璃、壓花玻璃、夾網板玻璃、夾線板玻璃、紫外線吸收板玻璃、紅外線反射板玻璃、紅外線吸收板玻璃、綠色玻璃等。 又，作為有機玻璃，通常使用被稱為樹脂玻璃者，並無特別限定，可列舉：由聚碳酸酯板、聚甲基丙烯酸甲酯板、聚酯板等所構成之有機玻璃。 2片玻璃基材可由相互同種材質所構成，亦可由不同材質所構成。例如，可一者為無機玻璃，另一者為有機玻璃，較佳為2片玻璃基材兩者為無機玻璃，或兩者為有機玻璃。 又，於2片玻璃基材兩者為無機玻璃之情形時，第1玻璃基材與第2玻璃基材可使用同種無機玻璃，亦可使用異種無機玻璃。例如，車外側之第1玻璃基材可使用半強化玻璃，車內側之第2玻璃基材可使用透明玻璃或綠色玻璃等。 又，車內側之第2玻璃基材可使用半強化玻璃或強化玻璃等。藉由厚度較薄之第2玻璃基材使用半強化玻璃或強化玻璃，容易提高層合玻璃之彎曲剛性、機械強度。於該情形時，車外側之第1玻璃基材可使用除半強化玻璃或強化玻璃以外者，例如可使用透明玻璃、綠色玻璃、透明浮法玻璃、或浮法玻璃等之任一者。
（彎曲剛性） 本發明之層合玻璃之彎曲剛性較佳為60 N/mm以上。藉由將彎曲剛性設為60 N/mm以上，可於側窗玻璃對層合玻璃賦予較佳之彎曲剛性。因此，當一面打開側窗玻璃，一面高速行駛時，亦容易抑制側窗玻璃之晃動等。層合玻璃之彎曲剛性更佳為90 N/mm以上，進而較佳為120 N/mm以上，進而更佳為130 N/mm以上，尤佳為150 N/mm以上。又，關於彎曲剛性之上限，無特別限定，例如，彎曲剛性之上限可為500 N/mm以下，亦可為300 N/mm以下。 再者，關於彎曲剛性，當自第2玻璃基材側施加位移時，可測定此時作用於層合玻璃之應力，具體而言，可藉由實施例所記載之方法進行測定。
（層合玻璃之製造方法） 層合玻璃之製造方法無特別限定，可藉由如下方式而獲得，即，於第1玻璃基材及第2玻璃基材之間配置中間膜、或構成中間膜之樹脂層，使之相互接著。具體而言，於第1玻璃基材及第2玻璃基材之間夾入中間膜或複數個樹脂層，通過擠壓輥，或放入至橡膠袋進行減壓抽吸，對殘留於2片玻璃基材與中間膜之間之空氣進行脫氣。其後，於約70～110℃進行預接著，獲得積層體。繼而，將積層體放入至高壓釜，或進行加壓，於約120～150℃及1～1.5 MPa之壓力進行壓接。如此，可獲得層合玻璃。 再者，於中間膜具有複數個樹脂層之情形時，當製造上述層合玻璃時，可於2片玻璃基材之間配置預先一體化之中間膜，亦可配置複數個樹脂層（例如，第1樹脂層及第2樹脂層及第3樹脂層），中間膜亦於製造層合玻璃時共同製作。
本發明之層合玻璃用於汽車之側窗玻璃。本發明之層合玻璃可實現薄型化，薄到玻璃之合計厚度為5 mm以下，且可賦予隔音性並提高彎曲剛性。因此，藉由用於側窗玻璃，可提高車內之防音性，賦予適於側窗玻璃之彎曲剛性。例如，當打開車窗時，可抑制側窗玻璃之晃動等，於行駛中關閉被打開之車窗時，亦不易產生側窗玻璃無法收納至車門框架等異常。 [實施例]
藉由實施例更詳細地說明本發明，但本發明並不受該等例任何限定。
各種物性、及評價方法如下所示。 [填料之粒徑] 使第1樹脂層於23℃溶解於THF中，利用藉由離心分離進行分離之方法單離填料。使所單離之填料分散於水中，使用測定裝置「1090L型」（CILAS公司製造）於測定範圍0.04～500 μm藉由雷射繞射法獲得粒度分佈資料，測定d50（累積體積50%之粒徑），藉此獲得填料之平均二次粒徑（d50）。
[玻璃轉移溫度] 自所獲得之中間膜剝離第1樹脂層，將所獲得之第1樹脂層於150℃加壓成形。其後，使用TA Instruments公司製造之黏彈性測定裝置「流變儀ARES-G2」，測定黏彈性。樣品係使用直徑8 mm之平行板進行壓紋，於剪切模式下使溫度以3℃/分鐘之升溫速度自-30℃上升至100℃之條件、及頻率1 Hz及應變1%之條件進行測定。於所獲得之測定結果中，將損耗正切之峰溫度設為玻璃轉移溫度Tg（℃）。對於第2樹脂層及第3樹脂層，亦以相同方式求出玻璃轉移溫度。
[楊氏模數] 藉由與實施例、比較例相同之方法準備樹脂組成物，將所獲得之樹脂組成物於150℃加壓成形，獲得厚度800 μm之成形體（第1樹脂層、第2樹脂層、或第3樹脂層）。藉由Dumbbell公司製造之超級啞鈴切割機「SDK-600」對所獲得之成形體進行沖切，獲得總長120 mm之試片。將所獲得之試片於23℃及濕度30%RH保管12小時。其後，於23℃之恆溫室使用A&D公司製造之「Tensilon」，以200 mm/min進行試片之拉伸試驗。算出所獲得之應力-應變曲線之微應變區域之斜率，設為楊氏模數。 關於測定，於距離試片之兩端40 mm之位置分別標記標線（標線間距離40 mm），測定標線間之試片之厚度。測定各個標線部分之試片之厚度、及2條標線間之中間部分之試片之厚度，將其等之平均值設為標線間之厚度，根據該厚度求出截面面積。厚度係藉由Mitutoyo公司製造之「Digimatic Indicator」（ID-C112C）進行測定。 其後，於23℃之恆溫室中，使用A&D公司製造之Tensilon「RTE-1210」，以200 mm/min、夾具間距離7 cm進行試片之拉伸試驗。藉由以下之式計算應力及應變。 應力＝負荷/標線間之初始截面面積 應變＝（夾具間距離之增加量/初始標線間距離）×100 再者，於第1樹脂層之楊氏模數之測定中，將所獲得之應力-應變曲線之應變0～10%之斜率設為楊氏模數。於第2樹脂層及第3樹脂層之楊氏模數之測定中，亦將所獲得之應力-應變曲線之應變0～10%之斜率設為楊氏模數。
[等值剛性] 根據第1樹脂層、第2樹脂層及第3樹脂層各者之楊氏模數及厚度，藉由以下之式算出中間膜之等值剛性E＊。第1樹脂層、第2樹脂層及第3樹脂層之厚度係藉由利用光學顯微鏡觀察第1樹脂層、第2樹脂層及第3樹脂層之截面而進行測定。 式（X）：E＊＝（Σ iai）/（Σ iai/Ei） 式（X）中之Ei表示第i層之層之楊氏模數，ai表示第i層之層之厚度。Σ i意指計算i層之數值之和。
[隔音性] 藉由阻尼試驗用振動發生機（振研公司製造之「激振器G21-005D」）對所獲得之層合玻璃進行激振。藉由機械阻抗測定裝置（Rion公司製造之「XG-81」）放大由上述所獲得之振動特性，藉由FFT頻譜分析儀（Yokogawa-Hewlett. Packard公司製造之「FFT分析儀 HP3582A」）解析振動光譜。根據所獲得之損耗係數與層合玻璃之共振頻率之比，製作顯示於20℃之聲音頻率（Hz）與聲音穿透損失（dB）之關係之圖表，求出聲音頻率2,000 Hz附近之極小之聲音穿透損失（TL值）。該TL值越高，隔音性越高。藉由下述基準判定隔音性。 [隔音性之判定基準] A：TL值為35 dB以上 B：TL值未達35 dB
[彎曲剛性] 於圖4示意性所示之試驗方法中，評價層合玻璃之彎曲剛性。作為測定裝置，使用安裝有三點彎曲試驗治具之A&D公司製造之「Tensilon」。作為測定條件，於測定溫度23℃（23℃±3℃），將支點間之距離D1設為17 cm，將樣品長度D2設為25 cm，將寬度設為10 cm，以位移速度1 mm/分鐘向F方向對層合玻璃20施加變形，測定產生1.2 mm之位移時之應力，算出彎曲剛性。再者，如圖4所示，自第2玻璃基材22側對層合玻璃20施加變形。彎曲剛性之值越高，意味著彎曲剛性越優異。
[實施例1] 使用乾式噴射磨機將二氧化矽粒子（商品名「Nipsil SP-200」，東曹SILICA公司製造，沈澱二氧化矽）粉碎，而製作二氧化矽粒子。 將作為聚乙烯縮醛樹脂之聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質量份、作為塑化劑之三乙二醇二(2-乙基己酸酯)（3GO）75質量份、及作為填料之經粉碎之二氧化矽粒子20質量份於共擠出機中進行混練，獲得第1樹脂層用樹脂組成物。 又，於共擠出機中，將作為聚乙烯縮醛樹脂之聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質量份、及作為塑化劑之三乙二醇二(2-乙基己酸酯)（3GO）32質量份進行混練，獲得第2樹脂層及第3樹脂層用樹脂組成物。再者，第1～第3樹脂層所使用之聚乙烯醇縮丁醛樹脂之詳細內容如表1所示。 於上述共擠出機中，藉由將所獲得之第1～第3樹脂層用樹脂組成物共擠出，而獲得由第2樹脂層/第1樹脂層/第3樹脂層所構成之總厚度760 μm之3層結構之中間膜。中間膜之各層之厚度如表1所記載。再者，第1樹脂層中所含之二氧化矽粒子之平均二次粒徑為0.35 μm。
將所獲得之中間膜切斷成縱25 cm×橫10 cm之大小。繼而，於由浮法玻璃（縱25 cm×橫10 cm）所構成且具有表1所記載之厚度之2片玻璃基材之間夾入中間膜，獲得積層體。將該積層體放入至橡膠袋內，於2.6 kPa之真空度脫氣20分鐘後，於脫氣之狀態下移至烘箱內，進而於90℃保持30分鐘進行真空加壓，對積層體進行預壓接。於高壓釜中、135℃及壓力1.2 MPa之條件下對經預壓接之積層體壓接20分鐘，獲得層合玻璃。
[實施例2、3] 除將第1玻璃基材及第2玻璃基材之厚度變更成如表1所記載以外，以與實施例1相同之方式實施。
[實施例4～6] 實施例4～6除分別將各樹脂層所使用之聚乙烯醇縮丁醛樹脂之種類、用於形成各樹脂層之樹脂組成物之摻合、及各樹脂層之厚度調整成如表1所示以外，分別以與實施例1～3相同之方式實施。
[實施例7～12] 除第1玻璃基材使用浮法玻璃，第2玻璃基材使用強化玻璃，且將第1玻璃基材及第2玻璃基材之厚度變更成如表1所記載以外，以與實施例1相同之方式實施。
[實施例13～18] 實施例13～18除分別將各樹脂層所使用之聚乙烯醇縮丁醛樹脂之種類、用於形成各樹脂層之樹脂組成物之摻合、及各樹脂層之厚度調整成如表1所示以外，分別以與實施例7～12相同之方式實施。
[比較例1、2] 除將第1玻璃基材及第2玻璃基材之厚度變更成如表1所記載以外，以與實施例4相同之方式實施。
[表1]
   實施例1 實施例2 實施例3 實施例4 實施例5 實施例6 實施例7 實施例8 實施例9 實施例10 實施例11 實施例12 實施例13 實施例14 實施例15 實施例16 實施例17 實施例18 比較例1 比較例2
第1玻璃基材[mm] 3 2.5 2 3 2.5 2 3.2 3.2 2.5 2.5 2.1 2.1 3.2 3.2 2.5 2.5 2.1 2.1 1.6 1.4
第2玻璃基材[mm] 1 1.6 1 1 1.6 1 0.7 0.55 0.7 0.55 0.7 0.5 0.7 0.55 0.7 0.55 0.7 0.5 1.6 1.4
玻璃基材之合計厚度[mm] 4 4.1 3 4 4.1 3 3.9 3.75 3.2 3.05 2.8 2.6 3.9 3.75 3.2 3.1 2.8 2.6 3.2 2.8
玻璃厚度比 （第1玻璃基材/玻璃基材之合計厚度） 0.75 0.61 0.67 0.75 0.61 0.67 0.82 0.85 0.78 0.82 0.75 0.81 0.82 0.85 0.78 0.82 0.75 0.81 0.50 0.50
中間膜 第1層之組成 厚度 μm 70 70 70 100 100 100 70 70 70 70 70 70 100 100 100 100 100 100 100 100
聚乙烯縮醛樹脂 PVA之 平均聚合度    3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000 3000
羥基之含有率 莫耳% 23.2 23.2 23.2 24.1 24.1 24.1 23.2 23.2 23.2 23.2 23.2 23.2 24.1 24.1 24.1 24.1 24.1 24.1 24.1 24.1
乙醯化度 莫耳% 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1 12.1
縮醛化度 莫耳% 64.7 64.7 64.7 63.8 63.8 63.8 64.7 64.7 64.7 64.7 64.7 64.7 63.8 63.8 63.8 63.8 63.8 63.8 63.8 63.8
含量 質量份 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100
塑化劑 種類    3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO
含量 質量份 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75 75
二氧化矽粒子 種類    SP-200 SP-200 SP-200 - - - SP-200 SP-200 SP-200 SP-200 SP-200 SP-200 - - - - - - - -
含量 質量份 20 20 20 - - - 20 20 20 20 20 20 - - - - - - - -
玻璃轉移溫度 ℃ -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4 -4
楊氏模數 MPa 0.72 0.72 0.72 0.40 0.40 0.40 0.72 0.72 0.72 0.72 0.72 0.72 0.40 0.40 0.40 0.40 0.40 0.40 0.40 0.40
第2、第3層之組成 各厚度    μm 345 345 345 330 330 330 345 345 345 345 345 345 330 330 330 330 330 330 330 330
聚乙烯縮醛樹脂 PVA之 平均聚合度    1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700
羥基之含有率 莫耳% 34.5 34.5 34.5 30.7 30.7 30.7 34.5 34.5 34.5 34.5 34.5 34.5 30.7 30.7 30.7 30.7 30.7 30.7 30.7 30.7
乙醯化度 莫耳% 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8
縮醛化度 莫耳% 64.7 64.7 64.7 68.5 68.5 68.5 64.7 64.7 64.7 64.7 64.7 64.7 68.5 68.5 68.5 68.5 68.5 68.5 68.5 68.5
含量 質量份 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100
塑化劑 種類    3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO
含量 質量份 32 32 32 39 39 39 32 32 32 32 32 32 39 39 39 39 39 39 39 39
玻璃轉移溫度 ℃ 39 39 39 28 28 28 39 39 39 39 39 39 28 28 28 28 28 28 28 28
楊氏模數 MPa 35.0 35.0 35.0 5.3 5.3 5.3 35.0 35.0 35.0 35.0 35.0 35.0 5.3 5.3 5.3 5.3 5.3 5.3 5.3 5.3
等值剛性 MPa 6.50 6.50 6.50 2.06 2.06 2.06 6.50 6.50 6.50 6.50 6.50 6.50 2.06 2.06 2.06 2.06 2.06 2.06 2.06 2.06
中間膜之厚度/第1玻璃基材之厚度 0.25 0.30 0.38 0.25 0.30 0.38 0.24 0.24 0.30 0.30 0.36 0.36 0.24 0.24 0.30 0.30 0.36 0.36 0.48 0.54
隔音性（TL法） A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A
彎曲剛性[N/mm] 170 169 91 137 128 66 229 223 124 117 92 87 197 192 107 108 70 69 58 44
如上所示，於各實施例中，儘管使玻璃基材之合計厚度變薄為5 mm以下，藉由使設置於車外側之第1玻璃基材之厚度為2 mm以上且大於第2玻璃基材，亦可獲得隔音性良好且具有可適用於側窗玻璃之較高彎曲剛性之層合玻璃。 相對於此，於比較例中，由於將設置於車外側之第1玻璃基材之厚度設為未達2 mm，故而無法獲得具有可適用於側窗玻璃之充分之彎曲剛性之層合玻璃。
10:中間膜 11:第1樹脂層 12:第2樹脂層 13:第3樹脂層 20:層合玻璃 21:第1玻璃基材 22:第2玻璃基材
[圖1]係表示層合玻璃用中間膜及層合玻璃之一例之剖視圖。 [圖2]係表示層合玻璃用中間膜及層合玻璃之一例之剖視圖。 [圖3]係表示層合玻璃用中間膜及層合玻璃之一例之剖視圖。 [圖4]係表示層合玻璃之彎曲剛性之測定方法之示意圖。

Claims (10)

  1. 一種側窗玻璃用層合玻璃，其具備第1玻璃基材、第2玻璃基材、及配置於上述第1玻璃基材與上述第2玻璃基材之間之中間膜， 上述第1玻璃基材及上述第2玻璃基材之合計厚度為5 mm以下，且 上述第1玻璃基材設置於車外側，其厚度大於上述第2玻璃基材且為2 mm以上。
  2. 如請求項1之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且 上述第1樹脂層於23℃之楊氏模數未達1 MPa。
  3. 如請求項2之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜進而具有設置於上述第1樹脂層之一個面之第2樹脂層，且 上述第2樹脂層於23℃之楊氏模數高於上述第1樹脂層於23℃之楊氏模數。
  4. 如請求項3之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜進而具有設置於上述第1樹脂層之另一面之第3樹脂層，且 上述第3樹脂層於23℃之楊氏模數高於上述第1樹脂層於23℃之楊氏模數。
  5. 如請求項1至4中任一項之側窗玻璃用層合玻璃，其中，第1玻璃基材之厚度相對於上述合計厚度之比（第1玻璃基材之厚度/合計厚度）為0.6以上。
  6. 如請求項1至5中任一項之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜於23℃之等值剛性為1.5 MPa以上。
  7. 如請求項1至6中任一項之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜之厚度相對於上述第1玻璃基材之厚度之比（中間膜之厚度/第1玻璃基材之厚度）為0.1以上0.5以下。
  8. 如請求項1至7中任一項之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且 上述第1樹脂層含有填料。
  9. 如請求項1至8中任一項之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且 上述第1樹脂層含有聚乙烯縮醛樹脂。
  10. 如請求項1至9中任一項之側窗玻璃用層合玻璃，其中，上述中間膜至少具有第1樹脂層，且 上述第1樹脂層含有塑化劑。
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