TW201922911A - 硬化性樹脂組成物、電子零件裝置及電子零件裝置的製造方法 - Google Patents

硬化性樹脂組成物、電子零件裝置及電子零件裝置的製造方法 Download PDF

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Abstract

一種硬化性樹脂組成物，其滿足下述（1）～（3）中的任一者。（1）含有：硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材，所述三苯基氧化膦的含有率為所述硬化性樹脂組成物的0.3質量%以上。（2）含有：硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材，所述三苯基氧化膦的含有率未滿所述硬化性樹脂組成物的0.3質量%。（3）含有：硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材，所述填充材包含白矽石。

Description

硬化性樹脂組成物、電子零件裝置及電子零件裝置的製造方法
本發明是有關於一種硬化性樹脂組成物、電子零件裝置及電子零件裝置的製造方法。
先前，利用包含環氧樹脂等硬化性樹脂的密封材對電晶體、積體電路（Integrated Circuit，IC）等元件進行密封而成的封裝（電子零件裝置）於電子機器中得到廣泛使用。
近年來，為了應對電子機器的小型化及輕量化，電子零件裝置的薄型化不斷發展。伴隨於此，容易產生由密封材與基板的熱膨脹係數之差而引起的電子零件裝置的翹曲。因此，就減少電子零件裝置的翹曲變形量的觀點而言，正對密封材的組成進行研究（例如，參照專利文獻1）。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2005-29641號公報
[發明所欲解決之課題]
於對應用處理器進行密封的封裝上配置有對記憶體晶片進行密封的封裝而成的所謂堆疊式封裝型（Package on Package，PoP）的電子零件裝置通常於在封裝間配置焊料球等接合構件的狀態下進行加熱，使接合構件熔融並將封裝間接合來製造。此時，下側的封裝與上側的封裝在接合時的溫度條件下分別表現出不同的翹曲行為，存在無法獲得充分的接合的情況。因此，有時期望不僅僅抑制封裝的翹曲，而是根據其中一封裝的翹曲狀態來控制另一封裝的翹曲狀態。
本發明鑒於所述情況，課題在於提供一種封裝的翹曲的控制性優異的硬化性樹脂組成物、以及使用其而獲得的電子零件裝置及電子零件裝置的製造方法。
[解決課題之手段]
用以解決所述課題的手段中包括以下的實施態樣。
＜1＞一種硬化性樹脂組成物，其含有：硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材，所述三苯基氧化膦的含有率為所述硬化性樹脂組成物的0.3質量%以上。
＜2＞一種硬化性樹脂組成物，其含有：硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材，所述三苯基氧化膦的含有率未滿所述硬化性樹脂組成物的0.3質量%。
＜3＞一種硬化性樹脂組成物，其含有：硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材，所述填充材包含白矽石。
＜4＞如＜1＞至＜3＞中任一項所述的硬化性樹脂組成物，其中所述硬化性樹脂成分包含環氧樹脂與硬化劑。
＜5＞如＜1＞至＜4＞中任一項所述的硬化性樹脂組成物，其為電子零件裝置的密封材。
＜6＞如＜1＞至＜5＞中任一項所述的硬化性樹脂組成物，其為用於包括兩個以上封裝的電子零件裝置中的所述兩個以上封裝的至少一個的製作的密封材。
＜7＞一種電子零件裝置，其包括包含如＜1＞至＜6＞中任一項所述的硬化性樹脂組成物的硬化物的封裝。
＜8＞如＜7＞所述的電子零件裝置，其包括包含所述硬化性樹脂組成物的硬化物的第1封裝與第2封裝。
＜9＞一種電子零件裝置的製造方法，其包括將包含如＜1＞至＜6＞中任一項所述的硬化性樹脂組成物的硬化物的第1封裝與第2封裝接合的步驟，所述接合是於所述第1封裝的翹曲狀態與所述第2封裝的翹曲狀態一致的條件下進行。
[發明的效果]
根據本發明，可提供一種封裝的翹曲的控制性優異的硬化性樹脂組成物、以及使用其而獲得的電子零件裝置及電子零件裝置的製造方法。
以下，對用以實施本發明的形態進行詳細說明。其中，本發明並不限定於以下的實施形態。於以下的實施形態中，其構成要素（亦包括要素步驟等）除特別明示的情況以外，並非必需。關於數值及其範圍亦同樣，並不限制本發明。
於本揭示中，「步驟」的用語中，除了與其他步驟獨立的步驟以外，即便於無法與其他步驟明確區別的情況下，只要達成該步驟的目的，則亦包含該步驟。
於本揭示中，使用「～」來表示的數值範圍中包含「～」的前後所記載的數值分別作為最小值及最大值。
於本揭示中階段性記載的數值範圍中，一個數值範圍內記載的上限值或下限值亦可置換為其他階段性記載的數值範圍的上限值或下限值。另外，於本揭示中記載的數值範圍中，該數值範圍的上限值或下限值亦可置換為實施例中所示的值。
於本揭示中，亦可包含多種相當於各成分的物質。於在組成物中存在多種相當於各成分的物質的情況下，只要無特別說明，則各成分的含有率或含量是指組成物中所存在的該多種物質的合計含有率或含量。
於本揭示中，亦可包含多種相當於各成分的粒子。於在組成物中存在多種相當於各成分的粒子的情況下，只要無特別說明，則各成分的粒徑是指關於組成物中所存在的該多種粒子的混合物的值。
＜硬化性樹脂組成物（第1實施形態）＞
本實施形態的硬化性樹脂組成物為含有硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材的硬化性樹脂組成物，所述三苯基氧化膦的含有率為所述硬化性樹脂組成物的0.3質量%以上。
本發明者等人的研究的結果明確，使用含有0.3質量%以上的三苯基氧化膦的硬化性樹脂組成物密封而成的封裝於接合時的高溫條件下（例如，230℃以上）容易產生笑（smile）型翹曲（向下而成為凸狀的翹曲）。其原因雖未必明確，但推測原因在於：使用硬化性樹脂組成物密封而成的封裝中的硬化性樹脂組成物的硬化物中，三苯基氧化膦作為塑化劑發揮作用，可抑制由封裝接合時的加熱引起的該硬化物的膨脹。
認為若將於封裝接合時容易產生笑型翹曲的硬化性樹脂組成物用於其中一封裝的密封，則例如於PoP型電子零件裝置中與另一封裝接合時，該另一封裝於接合時產生笑型翹曲，於所述情況下可使封裝彼此的翹曲狀態一致，從而可獲得良好的接合。
硬化性樹脂組成物中的三苯基氧化膦的含有率若為硬化性樹脂組成物整體的0.3質量%以上，則並無特別限制，可根據使用硬化性樹脂組成物而製作的封裝的所期望的翹曲狀態、硬化性樹脂組成物中所含的其他成分的含有率等來設定。
就使封裝的笑型翹曲變大的觀點而言，三苯基氧化膦的含有率較佳為硬化性樹脂組成物整體的0.5質量%以上，更佳為1.0質量%以上，進而佳為1.5質量%以上。
就與硬化性樹脂組成物中所含的其他成分的平衡的觀點而言，三苯基氧化膦的含有率較佳為硬化性樹脂組成物整體的6.0質量%以下，更佳為3.0質量%以下，進而佳為2.0質量%以下，特佳為1.0質量%以下。
硬化性樹脂組成物可為固體亦可為液體。作為硬化性樹脂組成物為固體時的形狀，可列舉粉末狀、片狀等。就操作性的觀點而言，硬化性樹脂組成物較佳為於使用時為固體，更佳為粉末狀。
硬化性樹脂組成物較佳為包括兩個以上封裝的電子零件裝置中的所述兩個以上封裝的至少一個的密封材，更佳為所述兩個以上封裝中位於上側（與配置有電子零件裝置的基板為相反側）的封裝的密封材。
（硬化性樹脂成分）
硬化性樹脂組成物中所含的硬化性樹脂成分的種類並無特別限制。就作為密封材的各種特性的平衡的觀點而言，較佳為環氧樹脂與硬化劑的組合。
環氧樹脂的種類並無特別限制，可根據硬化性樹脂組成物的所期望的特性等選擇。作為環氧樹脂，具體可列舉：使選自由苯酚、甲酚、二甲酚、間苯二酚、鄰苯二酚、雙酚A、雙酚F等酚化合物及α-萘酚、β-萘酚、二羥基萘等萘酚化合物所組成的群組中的至少一種酚性化合物與甲醛、乙醛、丙醛等脂肪族醛化合物在酸性觸媒下縮合或共縮合而獲得酚醛清漆樹脂並將該酚醛清漆樹脂進行環氧化而獲得的酚醛清漆型環氧樹脂（苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、鄰甲酚酚醛清漆型環氧樹脂等）；使所述酚性化合物與苯甲醛、水楊醛等芳香族醛化合物在酸性觸媒下縮合或共縮合而獲得三苯基甲烷型酚樹脂並將該三苯基甲烷型酚樹脂進行環氧化而獲得的三苯基甲烷型環氧樹脂；使所述酚化合物及萘酚化合物與醛化合物在酸性觸媒下共縮合而獲得酚醛清漆樹脂並將該酚醛清漆樹脂進行環氧化而獲得的共聚型環氧樹脂；作為雙酚A、雙酚F等的二縮水甘油醚的二苯基甲烷型環氧樹脂；作為烷基取代或未經取代的聯苯酚的二縮水甘油醚的聯苯型環氧樹脂；作為二苯乙烯系酚化合物的二縮水甘油醚的二苯乙烯型環氧樹脂；作為雙酚S等的二縮水甘油醚的含硫原子的環氧樹脂；作為丁二醇、聚乙二醇、聚丙二醇等醇類的縮水甘油醚的環氧樹脂；作為鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、四氫鄰苯二甲酸等多元羧酸化合物的縮水甘油酯的縮水甘油酯型環氧樹脂；將苯胺、二胺基二苯基甲烷、異三聚氰酸等的鍵結於氮原子的活性氫以縮水甘油基取代而獲得的縮水甘油胺型環氧樹脂；將二環戊二烯與酚化合物的共縮合樹脂進行環氧化而獲得的二環戊二烯型環氧樹脂；將分子內的烯烴鍵進行環氧化而獲得的二環氧化乙烯基環己烯、3,4-環氧環己基甲基-3,4-環氧環己烷羧酸酯、2-(3,4-環氧基)環己基-5,5-螺環(3,4-環氧基)環己烷-間二噁烷等脂環型環氧樹脂；作為對二甲苯改質酚樹脂的縮水甘油醚的對二甲苯改質環氧樹脂；作為間二甲苯改質酚樹脂的縮水甘油醚的間二甲苯改質環氧樹脂；作為萜烯改質酚樹脂的縮水甘油醚的萜烯改質環氧樹脂；作為二環戊二烯改質酚樹脂的縮水甘油醚的二環戊二烯改質環氧樹脂；作為環戊二烯改質酚樹脂的縮水甘油醚的環戊二烯改質環氧樹脂；作為多環芳香環改質酚樹脂的縮水甘油醚的多環芳香環改質環氧樹脂；作為含萘環的酚樹脂的縮水甘油醚的萘型環氧樹脂；鹵化酚酚醛清漆型環氧樹脂；對苯二酚型環氧樹脂；三羥甲基丙烷型環氧樹脂；利用過乙酸等過酸將烯烴鍵氧化而獲得的線狀脂肪族環氧樹脂；將苯酚芳烷基樹脂、萘酚芳烷基樹脂等芳烷基型酚樹脂進行環氧化而獲得的芳烷基型環氧樹脂等。該些環氧樹脂可單獨使用一種，亦可組合使用兩種以上。
環氧樹脂的環氧當量（分子量/環氧基數）並無特別限制。就成形性、耐回焊性及電氣可靠等各種特性平衡的觀點而言，較佳為100 g/eq～1000 g/eq，更佳為150 g/eq～500 g/eq。
環氧樹脂的環氧當量例如亦可為利用依據日本工業標準（Japanese Industrial Standards，JIS）K 7236：2009的方法測定而得的值。
於環氧樹脂為固體的情況下，其軟化點或熔點並無特別限制。就硬化性樹脂組成物的製備時的操作性的觀點而言，較佳為50℃～130℃。
環氧樹脂的熔點設為利用示差掃描熱量測定（Differential scanning calorimetry，DSC）測定而得的值，環氧樹脂的軟化點設為依據JIS K 7234：1986的方法（環球法）測定而得的值。
（硬化劑）
硬化劑的種類並無特別限制，可根據硬化性樹脂組成物的所期望的特性等選擇。作為所併用的樹脂為環氧樹脂時的硬化劑，可列舉：酚硬化劑、胺硬化劑、酸酐硬化劑、聚硫醇硬化劑、聚胺基醯胺硬化劑、異氰酸酯硬化劑、嵌段異氰酸酯硬化劑等。就耐熱性的觀點而言，硬化劑較佳為於分子中具有酚性羥基的硬化劑（酚硬化劑）。
作為酚硬化劑，具體可列舉：間苯二酚、鄰苯二酚、雙酚A、雙酚F、經取代或未經取代的聯苯酚等多元酚化合物；使選自由苯酚、甲酚、二甲酚、間苯二酚、鄰苯二酚、雙酚A、雙酚F、苯基苯酚、胺基苯酚等酚化合物及α-萘酚、β-萘酚、二羥基萘等萘酚化合物所組成的群組中的至少一種酚性化合物與甲醛、乙醛、丙醛等脂肪族醛化合物在酸性觸媒下縮合或共縮合而獲得的酚醛清漆型酚樹脂；由所述酚性化合物與二甲氧基對二甲苯、雙(甲氧基甲基)聯苯等合成的苯酚芳烷基樹脂、萘酚芳烷基樹脂等芳烷基型酚樹脂；利用對二甲苯及間二甲苯中的至少一者進行改質的酚樹脂；三聚氰胺改質酚樹脂；萜烯改質酚樹脂；由所述酚性化合物與二環戊二烯藉由共聚而合成的二環戊二烯型酚樹脂及二環戊二烯型萘酚樹脂；環戊二烯改質酚樹脂；多環芳香環改質酚樹脂；聯苯型酚樹脂；使所述酚性化合物與苯甲醛、水楊醛等芳香族醛化合物在酸性觸媒下進行縮合或共縮合而獲得的三苯基甲烷型酚樹脂；將該些兩種以上共聚而獲得的酚樹脂等。該些酚硬化劑可單獨使用一種，亦可組合使用兩種以上。
硬化劑的官能基當量（於酚硬化劑的情況下為羥基當量）並無特別限制。就成形性、耐回焊性、電氣可靠性等各種特性平衡的觀點而言，較佳為70 g/eq～1000 g/eq，更佳為80 g/eq～500 g/eq。
硬化劑的官能基當量（於酚硬化劑的情況下為羥基當量）例如亦可為利用依據JIS K 0070：1992的方法測定而得的值。
於硬化劑為固體的情況下，其軟化點或熔點並無特別限制。就成形性與耐回焊性的觀點而言，較佳為40℃～180℃，就硬化性樹脂組成物的製造時的操作性的觀點而言，更佳為50℃～130℃。
將硬化劑的熔點或軟化點設為與環氧樹脂的熔點或軟化點同樣地測定而得的值。
樹脂與硬化劑的當量比、即硬化劑中的官能基數相對於樹脂中的官能基數的比（硬化劑中的官能基數/樹脂中的官能基數）並無特別限制。就將各自的未反應成分抑制得少的關聯而言，較佳為設定為0.5～2.0的範圍，更佳為設定為0.6～1.3的範圍。就成形性與耐回焊性的觀點而言，進而佳為設定為0.8～1.2的範圍。
（填充材）
填充材的種類並無特別限制。具體可列舉：二氧化矽（熔融二氧化矽、結晶二氧化矽等）、玻璃、氧化鋁、碳酸鈣、矽酸鋯、矽酸鈣、氮化矽、氮化鋁、氮化硼、氧化鈹、氧化鋯、鋯石、鎂橄欖石（fosterite）、凍石、尖晶石、富鋁紅柱石、二氧化鈦、滑石、黏土、雲母等無機材料。亦可使用具有阻燃效果的填充材。作為具有阻燃效果的填充材，可列舉：氫氧化鋁、氫氧化鎂、鎂與鋅的複合氫氧化物等複合金屬氫氧化物、硼酸鋅等。
所述填充材中，就線膨脹係數減少的觀點而言，較佳為二氧化矽，就高熱傳導性的觀點而言，較佳為氧化鋁。填充材可單獨使用一種，亦可組合使用兩種以上。作為填充材的狀態，可列舉粉末、將粉末球形化的顆粒、纖維等。
硬化性樹脂組成物中所含的填充材的含有率並無特別限制。就流動性及強度的觀點而言，較佳為硬化性樹脂組成物整體的30體積%～90體積%，更佳為35體積%～80體積%，進而佳為40體積%～70體積%。若填充材的含有率為硬化性樹脂組成物整體的30體積%以上，則存在硬化物的熱膨脹係數、熱傳導率、彈性係數等特性進一步提高的傾向。若填充材的含有率為硬化性樹脂組成物整體的90體積%以下，則存在硬化性樹脂組成物的黏度的上昇得到抑制、流動性進一步提高且成形性變得更良好的傾向。
於填充材為粒子狀的情況下，其平均粒徑並無特別限制。例如，體積平均粒徑較佳為0.2 μm～20 μm，更佳為0.5 μm～15 μm。若體積平均粒徑為0.2 μm以上，則存在硬化性樹脂組成物的黏度的上昇得到進一步抑制的傾向。若體積平均粒徑為20 μm以下，則存在對狹小的縫隙的填充性進一步提高的傾向。填充材的體積平均粒徑可作為藉由雷射散射繞射法粒度分佈測定裝置而獲得的體積基準的粒度分佈中自小粒徑側起的體積的累計成為50%時的粒徑（D50）而進行測定。
（硬化促進劑）
硬化性樹脂組成物亦可包含硬化促進劑。硬化促進劑的種類並無特別限制，可根據硬化性樹脂的種類、硬化性樹脂組成物的所期望的特性等選擇。
作為硬化促進劑，可列舉：1,5-二氮雜雙環[4.3.0]壬烯-5（1,5-Diazabicyclo[4.3.0]nonene-5，DBN）、1,8-二氮雜雙環[5.4.0]十一碳烯-7（1,8-Diazabicyclo[5.4.0]undecene-7，DBU）等二氮雜雙環烯烴、2-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-十七烷基咪唑等環狀脒化合物；所述環狀脒化合物的衍生物；所述環狀脒化合物或其衍生物的苯酚酚醛清漆鹽；以及於該些化合物上加成馬來酸酐、1,4-苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2,6-二甲基苯醌、2,3-二甲氧基-5-甲基-1,4-苯醌、2,3-二甲氧基-1,4-苯醌、苯基-1,4-苯醌等醌化合物、重氮苯基甲烷等具有π鍵的化合物而形成的具有分子內極化的化合物；DBU的四苯基硼鹽、DBN的四苯基硼鹽、2-乙基-4-甲基咪唑的四苯基硼鹽、N-甲基嗎啉的四苯基硼鹽等環狀脒鎓化合物；吡啶、三乙胺、三乙二胺、苄基二甲基胺、三乙醇胺、二甲基胺基乙醇、三(二甲基胺基甲基)苯酚等三級胺化合物；所述三級胺化合物的衍生物；乙酸四-正丁基銨、磷酸四-正丁基銨、乙酸四乙基銨、苯甲酸四-正己基銨、氫氧化四丙基銨等銨鹽化合物；三苯基膦、二苯基(對甲苯)膦、三(烷基苯基)膦、三(烷氧基苯基)膦、三(烷基·烷氧基苯基)膦、三(二烷基苯基)膦、三(三烷基苯基)膦、三(四烷基苯基)膦、三(二烷氧基苯基)膦、三(三烷氧基苯基)膦、三(四烷氧基苯基)膦、三烷基膦、二烷基芳基膦、烷基二芳基膦等三級膦；所述三級膦與有機硼類的錯合物等膦化合物；將所述三級膦或所述膦化合物與馬來酸酐、1,4-苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2,6-二甲基苯醌、2,3-二甲氧基-5-甲基-1,4-苯醌、2,3-二甲氧基-1,4-苯醌、苯基-1,4-苯醌等醌化合物、重氮苯基甲烷等具有π鍵的化合物加成而形成的具有分子內極化的化合物；於使所述三級膦或所述膦化合物與4-溴苯酚、3-溴苯酚、2-溴苯酚、4-氯苯酚、3-氯苯酚、2-氯苯酚、4-碘苯酚、3-碘苯酚、2-碘苯酚、4-溴-2-甲基苯酚、4-溴-3-甲基苯酚、4-溴-2,6-二甲基苯酚、4-溴-3,5-二甲基苯酚、4-溴-2,6-二-第三丁基苯酚、4-氯-1-萘酚、1-溴-2-萘酚、6-溴-2-萘酚、4-溴-4'-羥基聯苯等鹵化苯酚化合物反應後經過脫鹵化氫的步驟而獲得的具有分子內極化的化合物；四苯基鏻等四取代鏻、四-對甲苯硼酸鹽等不存在與硼原子鍵結的苯基的四取代鏻及四取代硼酸鹽；四苯基鏻與酚化合物的鹽等。
於硬化性樹脂組成物包含硬化促進劑的情況下，硬化促進劑的量較佳為相對於硬化性樹脂成分100質量份而為0.1質量份～30質量份，更佳為1質量份～15質量份。
[各種添加劑]
硬化性樹脂組成物除了所述成分以外，亦可包含以下例示的偶合劑、脫模劑、著色劑等各種添加劑。硬化性樹脂組成物除了以下例示的添加劑以外，亦可視需要包含在本技術領域中周知的各種添加劑。
（偶合劑）
為了提高樹脂成分與填充材的接著性，硬化性樹脂組成物亦可包含偶合劑。作為偶合劑，可列舉：環氧基矽烷、巰基矽烷、胺基矽烷、烷基矽烷、脲基矽烷、乙烯基矽烷等矽烷化合物、鈦化合物、鋁螯合物、鋁/鋯化合物等公知的偶合劑。其中，就操作性的觀點而言，較佳為矽烷化合物。偶合劑可單獨使用一種，亦可組合使用兩種以上。
於硬化性樹脂組成物包含偶合劑的情況下，偶合劑的量較佳為相對於填充材100質量份而為0.05質量份～5質量份，更佳為0.1質量份～2.5質量份。
（脫模劑）
就獲得成形時的與模具的良好的脫模性的觀點而言，硬化性樹脂組成物亦可包含脫模劑。脫模劑並無特別限制，可使用先前公知者。具體可列舉：棕櫚蠟（carnauba wax）、二十八酸、硬脂酸等高級脂肪酸、高級脂肪酸金屬鹽、二十八酸酯等酯系蠟、氧化聚乙烯、非氧化聚乙烯等聚烯烴系蠟等。脫模劑可單獨使用一種，亦可組合使用兩種以上。
於硬化性樹脂組成物包含脫模劑的情況下，脫模劑的量較佳為相對於硬化性樹脂成分的合計100質量份而為0.01質量份～10質量份，更佳為0.1質量份～5質量份。
（著色劑）
硬化性樹脂組成物亦可進一步包含著色劑。作為著色劑，可列舉碳黑、有機染料、有機顏料、氧化鈦、鉛丹、氧化鐵等公知的著色劑。著色劑的含量可根據目的等適宜選擇。著色劑可單獨使用一種，亦可組合使用兩種以上。
於硬化性樹脂組成物包含著色劑的情況下，著色劑的量較佳為相對於硬化性樹脂成分的合計100質量份而為0.01質量份～10質量份，更佳為0.1質量份～5質量份。
（硬化性樹脂組成物的用途）
硬化性樹脂組成物作為電子零件裝置的密封材而可用於各種安裝技術中。於某一實施態樣中使用硬化性樹脂組成物作為製作包含兩個以上封裝的電子零件裝置中的兩個以上封裝的至少一個時的密封材。藉由將硬化性樹脂組成物用作其中一封裝的密封材，可根據另一封裝的翹曲狀態來控制封裝的翹曲，從而可達成封裝間的良好的接合。
作為使用硬化性樹脂組成物來製作封裝的方法，可列舉壓縮成形法、轉移成形法、噴射成形法等，亦可採用該些中的任一種。
（硬化性樹脂組成物的製備方法）
硬化性樹脂組成物的製備方法並無特別限制。作為一般的方法，可列舉如下方法：於藉由混合機等將規定調配量的成分充分混合後，藉由研磨輥、擠出機等熔融混煉，進行冷卻並粉碎。更具體而言，例如可列舉如下方法：將所述成分的規定量均勻地攪拌及混合，利用預先加熱為70℃～140℃的捏合機、輥、擠壓機等進行混煉並冷卻，進行粉碎。
＜電子零件裝置＞
本揭示的電子零件裝置包括包含所述硬化性樹脂組成物的硬化物的封裝。
本揭示的電子零件裝置亦可為包括包含所述硬化性樹脂組成物的硬化物的第1封裝與第2封裝者（例如，PoP型電子零件裝置）。該情況下，第1封裝與第2封裝的位置關係並無特別限制，較佳為第1封裝位於第2封裝之上（與配置有電子零件裝置的基板為相反側）。
作為使用硬化性樹脂組成物來製作封裝的方法，可列舉低壓轉移成形法、噴射成形法、壓縮成形法等，亦可採用該些中的任一種。
＜硬化性樹脂組成物（第2實施形態）＞
本實施形態的硬化性樹脂組成物為含有硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材的硬化性樹脂組成物，所述三苯基氧化膦的含有率未滿所述硬化性樹脂組成物的0.3質量%。
三苯基氧化膦的含有率的下限值並無特別限制，例如較佳為所述硬化性樹脂組成物的0.01質量%以上。
根據本發明者等人的研究可知，使用將三苯基氧化膦的含有率抑制為未滿0.3質量%的硬化性樹脂組成物密封而成的封裝存在於接合時的高溫條件下（例如，230℃以上）產生哭（cry）型翹曲（向上而成為凸狀的翹曲）的傾向。
認為若將於封裝接合時產生哭型翹曲的硬化性樹脂組成物用於其中一封裝的密封，則例如於PoP型電子零件裝置中與另一封裝接合時，該另一封裝於接合時產生哭型翹曲，於所述情況下可使封裝彼此的翹曲狀態一致，從而可獲得良好的接合。
硬化性樹脂組成物中的三苯基氧化膦的含有率若未滿硬化性樹脂組成物整體的0.3質量%，則並無特別限制，可根據使用硬化性樹脂組成物而製作的封裝的所期望的翹曲狀態、硬化性樹脂組成物中所含的其他成分的含有率等來設定。
就使封裝的哭型翹曲變大的觀點而言，三苯基氧化膦的含有率較佳為硬化性樹脂組成物整體的0.2質量%以下，更佳為0.1質量%以下。
本實施形態的硬化性樹脂組成物的詳細及較佳的態樣除三苯基氧化膦的含有率未滿0.3質量%以外，與第1實施形態的硬化性樹脂組成物的詳細及較佳的態樣相同，可參照對第1實施形態的硬化性樹脂組成物記載的事項。
＜硬化性樹脂組成物（第3實施形態）＞
本實施形態的硬化性樹脂組成物為含有硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材，且所述填充材包含白矽石的硬化性樹脂組成物。
本發明者等人的研究的結果可知，含有三苯基氧化膦以及白矽石的硬化性樹脂組成物於所製作的封裝中產生哭型翹曲。
使用含有三苯基氧化膦以及白矽石的硬化性樹脂組成物而製作的封裝產生哭型翹曲的原因雖未必明確，但認為：白矽石具有藉由於高溫條件下（230℃～240℃）發生相轉移而膨脹係數增大的性質，因該性質而三苯基氧化膦的作用被抵消。
硬化性樹脂組成物中所含的白矽石的含有率並無特別限制，可根據使用硬化性樹脂組成物密封而成的封裝的所期望的翹曲狀態、硬化性樹脂組成物中所含的其他成分的含有率等來設定。
就充分獲得封裝的翹曲的控制效果的觀點而言，白矽石的含有率較佳為硬化性樹脂組成物整體的2質量%以上，更佳為4質量%以上，進而佳為6質量%以上。
填充材中白矽石所佔的比例並無特別限制，就硬化性樹脂組成物的特性的平衡的觀點而言，白矽石於填充材整體中所佔的比例較佳為2質量%以上。
就防止適用於記憶體封裝時的軟性錯誤的觀點而言，硬化性樹脂組成物中所含的白矽石較佳為α射線量為5 ppb以下。藉由將α射線量為5 ppb以下的白矽石與α射線量少的其他填充材加以組合，可有效地防止由來源於硬化性樹脂組成物的α射線的放出引起的電子零件裝置的軟性錯誤。白矽石的α射線量例如可藉由蓋格計數器（Geiger counter）來測定。
硬化性樹脂組成物中所含的三苯基氧化膦的含有率並無特別限制，可根據阻燃性等所期望的性能的程度、硬化性樹脂組成物中所含的其他成分的含有率等來設定。
就充分獲得阻燃效果的觀點而言，三苯基氧化膦的含有率較佳為硬化性樹脂組成物整體的0.2質量%以上，更佳為0.3質量%以上，進而佳為0.5質量%以上。
就與硬化性樹脂組成物中所含的其他成分的平衡的觀點而言，三苯基氧化膦的含有率較佳為硬化性樹脂組成物整體的3.0質量%以下，更佳為2.0質量%以下，進而佳為1.0質量%以下。
本實施形態的硬化性樹脂組成物的詳細及較佳的態樣除含有白矽石以外，與第1實施形態的硬化性樹脂組成物的詳細及較佳的態樣相同，可參照對第1實施形態的硬化性樹脂組成物記載的事項。
＜電子零件裝置的製造方法＞
本揭示的電子零件裝置的製造方法為如下電子零件裝置的製造方法：其包括將包含所述硬化性樹脂組成物的硬化物的第1封裝與第2封裝接合的步驟，所述接合是於所述第1封裝的翹曲狀態與所述第2封裝的翹曲狀態一致的條件下進行。
藉由於第1封裝的翹曲狀態與所述第2封裝的翹曲狀態一致的條件下進行第1封裝與第2封裝的接合，可達成封裝間的良好的接合。
所述方法中，作為第1封裝的翹曲狀態與第2封裝的翹曲狀態一致的情況，可列舉第1封裝與第2封裝均於接合時的溫度條件下產生笑型或哭型翹曲，且兩者的翹曲的曲率為相同程度的情況。
藉由變更用於第1封裝的製作的硬化性樹脂組成物中所含的三苯基氧化膦的含有率，可根據第2封裝的翹曲狀態控制第1封裝接合時的翹曲狀態。因而，所述方法亦可包括根據第2封裝的翹曲狀態控制用於第1封裝的製作的硬化性樹脂組成物中所含的三苯基氧化膦的含有率的步驟。
所述方法中，將第1封裝與第2封裝加以接合的方法並無特別限制，亦可為加熱至配置於第1封裝與第2封裝之間的焊料球等接合構件熔融的溫度為止的方法。
所述方法中，第1封裝與第2封裝的位置關係並無特別限制，亦可為第1封裝位於第2封裝之上（與配置有電子零件裝置的基板為相反側）。
[實施例]
以下，藉由實施例對所述實施形態進行具體說明，但所述實施形態的範圍並不限定於該些實施例。
（硬化性樹脂組成物的製備）
以表1所示的配方（質量份）混合下述所示的成分，而製備實施例與比較例的硬化性樹脂組成物。
·環氧樹脂1···聯苯型環氧樹脂、環氧當量192 g/eq、三菱化學股份有限公司、品名「YX-4000」）
·環氧樹脂2···伸聯苯基芳烷基型環氧樹脂、環氧當量277 g/eq、日本化藥股份有限公司、品名「NC-3000」）
·硬化劑1···聯苯型酚樹脂、羥基當量202 g/eq、明和化成股份有限公司、品名「MEHC-7851-SS」）
·硬化劑2···三苯基甲烷型酚樹脂、羥基當量103 g/eq、明和化成股份有限公司、品名「MEH-7500-3S」）
·硬化促進劑1：三苯基膦與1,4-苯醌的加成物
·硬化促進劑2：三正丁基膦與1,4-苯醌的加成物
·偶合劑1···N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷（信越化學工業股份有限公司、品名「KBM-573」）
·偶合劑2···甲基三甲氧基矽烷（信越化學工業股份有限公司、品名「KBM-13」）
·脫模劑1：二十八酸酯蠟（科萊恩（Clariant）公司、HW-E）
·脫模劑2：聚乙烯蠟
·顏料···碳黑（三菱化學股份有限公司、品名「MA600」）
·離子捕捉劑···鎂·鋁氫氧化·碳酸酯·水合物（堺化學工業股份有限公司、STABIACE HT-P）
·矽酮化合物···聚矽氧烷（東麗道康寧矽酮（Toray Dow Corning Silicone）股份有限公司、品名「AY42-119」）
·三苯基氧化膦（TPPO）
·填充材1···熔融二氧化矽（體積平均粒徑：20 μm）
·填充材2···白矽石（體積平均粒徑：11 μm）
（翹曲狀態的評價）
使用所製備的硬化性樹脂組成物，製作搭載有9 mm×9 mm、厚度150 um的晶片的評價用封裝（15 mm×15 mm、密封厚：350 mm、整體厚：440 mm）。於175℃下進行5小時的後固化後，配置於加熱裝置並實施將裝置內的溫度自30℃昇溫（昇溫速度10℃/25 sec）並達到260℃後降溫（降溫速度10℃/25 sec）至30℃的試驗，調查260℃的評價用封裝的翹曲狀態以及翹曲的距接地面的最大高度（μm）。將產生笑型翹曲時的最大高度設為負值，將產生哭型翹曲時的最大高度設為正值並將結果示於表1中。

[表1]
如表1的結果所示，使用三苯基氧化膦的含有率為0.3質量%以上的硬化性樹脂組成物的實施例1-1～實施例1-5的封裝於熱處理溫度達到260℃時產生笑型翹曲。
使用三苯基氧化膦的含有率未滿0.3質量%的硬化性樹脂組成物的實施例2-1、實施例2-2的封裝於熱處理溫度達到260℃時產生哭型翹曲。
使用含有三苯基氧化膦與白矽石的硬化性樹脂組成物的實施例3-1～實施例3-3於熱處理溫度達到260℃時產生哭型翹曲。
根據以上可知，藉由使用本揭示的硬化性樹脂組成物，可控制接合時的封裝的翹曲狀態。
日本專利申請第2017-194180號、第2017-194181號及第2017-194182號的揭示藉由參照而將其整體併入本說明書中。
關於本說明書中所記載的所有文獻、專利申請、及技術規格，與具體且各個地記載有藉由參照而併入各個文獻、專利申請、及技術規格的情況同等程度地，引用且併入至本說明書中。

Claims (9)

  1. 一種硬化性樹脂組成物，其含有：硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材，所述三苯基氧化膦的含有率為所述硬化性樹脂組成物的0.3質量%以上。
  2. 一種硬化性樹脂組成物，其含有：硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材，所述三苯基氧化膦的含有率未滿所述硬化性樹脂組成物的0.3質量%。
  3. 一種硬化性樹脂組成物，其含有：硬化性樹脂成分、三苯基氧化膦、以及填充材，所述填充材包含白矽石。
  4. 如申請專利範圍第1項至第3項中任一項所述的硬化性樹脂組成物，其中所述硬化性樹脂成分包含環氧樹脂與硬化劑。
  5. 如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述的硬化性樹脂組成物，其為電子零件裝置的密封材。
  6. 如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述的硬化性樹脂組成物，其為用於包括兩個以上封裝的電子零件裝置中的所述兩個以上封裝的至少一個的製作的密封材。
  7. 一種電子零件裝置，其包括包含如申請專利範圍第1項至第6項中任一項所述的硬化性樹脂組成物的硬化物的封裝。
  8. 如申請專利範圍第7項所述的電子零件裝置，其包括包含所述硬化性樹脂組成物的硬化物的第1封裝與第2封裝。
  9. 一種電子零件裝置的製造方法，其包括將包含如申請專利範圍第1項至第6項中任一項所述的硬化性樹脂組成物的硬化物的第1封裝與第2封裝接合的步驟，所述接合是於所述第1封裝的翹曲狀態與所述第2封裝的翹曲狀態一致的條件下進行。
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