TW201834847A - 多層層元件 - Google Patents

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傑洛恩 歐福科
法蘭西斯 寇斯塔
李歐納德斯 威曾
烏多 汪那
丹尼斯 亞拉樂福
竇奇錚
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Abstract

本發明係關於：多層元件(LE)；該多層元件(LE)用於製備製品、包含多層元件(LE)之製品、至少兩個層的層元件之用途；本發明之聚合物組合物製備多層元件之用途；且係關於用於製備該多層元件(LE)及其製品的製程。

Description

多層層元件
本發明係關於：供用於安全層元件、絕緣元件或熱層元件或以其任何組合之多層元件(LE)；包含多層元件(LE)之製品；至少兩個層的層元件；本發明之聚合物組合物製備多層元件(LE)及其製品之用途；且係關於用於製備多層元件(LE)及其製品的製程。
舉例而言，在如建築物應用之構造應用中，使用不同類型之層元件，包括正面、窗戶、牆壁及門元件。此等層元件可經設計以具有各種特徵，如防護性，亦即安全、絕緣和/或熱特徵，僅作為一實例。
具有安全功能之元件包括供用於各種應用之各種類型的所謂「安全玻璃」元件。本文中「安全玻璃」意謂層合玻璃層元件或層合聚合層元件，通常意謂層合玻璃層元件，該層合玻璃層元件具有使其不大可能破裂或若破裂則當碎裂時隨後通常保持在一起之額外安全特徵。
諸如安全玻璃之層合玻璃可為例如通常以彼次序包含第一剛性層、至少夾層及第二層之層元件。第一剛性層及視情況(及常規地)第二層通常為玻璃材料或剛性聚合材料的層，該剛性聚合材料如聚碳酸酯。該第一與第二剛性層之間的夾層常常以聚乙烯醇縮丁醛(polyvinyl butyral；PVB)或乙烯-乙酸乙烯酯(ethylene-vinyl acetate；EVA)為主。
當第一及/或第二層元件(通常為玻璃材料)破裂時，隨後夾層 元件應將第一層元件及第二層元件保持/支撐/結合在一起(結合)。亦即，夾層元件具有黏著作用，即防止第一及/或第二層元件破裂成較大尖銳片塊。
因此，安全玻璃當有人類影響之可能性時或當玻璃若碎裂則可失效時正常使用。
PVB作為夾層材料之用途可具有對水分敏感之缺點且通常需要特殊受控儲存條件(溫度及濕度)。此外由於水分敏感性，可能減弱黏著力特性。
在EVA作為夾層材料之情況下，EVA通常必須具有較高VA含量以獲得可實行之流動性/可處理性行為。具有較高VA含量之習知EVA隨後亦具有極高MFR2(大於15g/10min)。
舉例而言，用於交通工具、建築物及構造之應用、建築玻璃、內部/外部設計應用之層合玻璃層元件(通常為玻璃或非撓性聚合材料)通常藉由將層元件層合在一起來製備。針對使用如PVB夾層之聚合物材料夾層製備建築及汽車層合安全玻璃，直接壓製鬆散地置放的夾層玻璃/薄膜/玻璃並非製備該層合安全玻璃而無空氣夾雜物之合適的方法。舉例而言，將安全玻璃用PVB層合為夾層大部分在兩個製備步驟中進行，以消除最終產物中之任何空氣夾雜物。第一步驟(所謂的預層合)在實際加熱壓製步驟之前處理。此預層合之品質對最終層合玻璃之品質具有較大的重要性。得到預層合在滾動壓製與真空製程之間的區別。後者再分為真空袋製程及真空環製程。在第二步驟期間，此等預層合構造隨後在壓力下在高壓釜或烤箱中加熱，以得到最終界定產物。
在PVB之情況下，層合製程需要高溫及長持續時間。
所選擇層材料之特性亦可不足以滿足安全、絕緣及/或熱層元件在其最終用途之最終用途處所需的總體特性需求。
因此，存在對適合用於如安全玻璃應用之苛刻安全、絕緣及/或 熱最終應用之層元件的解決方案之連續需要以滿足對工業上可應用之解決方案的具有挑戰性之需求。
因此本發明係有關以給定次序包含第一層元件、夾層元件及第二層元件之多層元件(LE)，其中-第一層元件包含玻璃層或聚合層；-夾層元件包含聚合物組合物，該聚合物組合物包含選自以下之乙烯共聚物(a)：- (a1)乙烯與含矽烷基團之共聚單體之共聚物；或- (a2)乙烯與一或多種極性共聚單體之共聚物，該一或多種極性共聚單體選自丙烯酸(C1-C6)-烷酯或(C1-C6)-烷基丙烯酸(C1-C6)-烷酯共聚單體，該共聚物(a2)攜有含矽烷基團之單元且該共聚物(a2)不同於共聚物(a1)；及-第二層元件包含玻璃層或聚合層；並且其中夾層元件與該第一及第二層元件黏著接觸。
如上文、下文或請求項中所定義之多層元件(LE)可用於例如構造、建築物或交通工具中所需之任何目的，如用作安全層元件、絕緣層元件或熱層元件或其任何組合。
因此，本發明之多層元件(LE)由於多層元件(LE)滿足適用作部件或因而適用於安全、絕緣及/或熱層元件應用中之苛刻需求而較佳地具有安全、絕緣或熱特徵中的至少一個。
如上文、下文或請求項中所定義，多層元件(LE)在本文中亦簡稱為「層元件(layer element；LE)。
如上文、下文或請求項中所定義之多層元件(LE)的第一層元件及對應地第二層元件在本文中亦稱為「第一層元件」及稱為「第二層元件」。
本文中表達「夾層元件與該第一及第二層元件黏著接觸」意謂由於黏著至第一層元件之最外表面的夾層元件之最外表面及對應地黏著至第二層元件之最外表面的夾層元件之最外表面可直接黏著接觸，或替代地，在夾層元件之黏著表面與第一層元件及第二層元件中之一或兩者之間可存在黏著層。
表達該第一層元件、該第二層元件及該夾層元件中之「元件」在本申請案中係指此等層組件之不同功能，即該第一及第二層元件獨立具有與多層元件之最終用途相關的一或多種功能，諸如安全、絕緣及/或熱功能，而夾層元件具有不同功能，亦即黏著功能。安全元件之含義已在上文背景技術下給 出。絕緣元件包括如此項技術中已知之聲學(聲音)絕緣元件或熱絕緣元件。絕緣元件亦可具有聲學及熱功能兩者。熱元件可具備例如加熱構件，如電線。加熱隨後由將電流傳導至該等電線來實現。安全及熱元件之組合之實例為例如交通工具中的前窗(擋風玻璃)，該等交通工具如汽車，該前窗具備加熱構件且亦充當安全玻璃。
如上文、下文或請求項中所定義之乙烯共聚物(a)在本文中亦簡稱為「聚合物(a)」或「共聚物(a)」。
如上文、下文或請求項中所定義之定義(a1)乙烯與含矽烷基團之共聚單體的共聚物在本文中亦簡稱為「乙烯共聚物(a1)」、「共聚物(a1)」或「聚合物(a1)」。如上文、下文或請求項中所定義之定義(a2)乙烯與一或多種極性共聚單體之共聚物在本文中亦簡稱為「乙烯共聚物(a2)」、「共聚物(a2)」或「聚合物(a2)」，該一或多種極性共聚單體選自丙烯酸(C1-C6)-烷酯或一或多種(C1-C6)-烷基丙烯酸(C1-C6)-烷酯共聚單體，該共聚物(a2)攜有含矽烷基團之單元，且該共聚物(a2)不同於共聚物(a1)。
如眾所周知，「共聚單體」係指可共聚共聚單體單元。
所主張之包含本發明之層元件(LE)之共聚物(a)的特異性夾層元件對第一及第二層元件具有優良黏著力特性，且較佳地亦為非濕敏的。由於非濕敏特性，夾層元件在製備層元件(LE)之前可在環境溫度下儲存而在製備該層元件(LE)之時間不犧牲該等有益黏著力特性。此外，在最終層元件(LE)之最終用途下保持夾層元件之有利的特性平衡。因此，本發明之層元件(LE)高度適合於各種最終應用製品，例如供用於任一個、兩個或所有安全、絕緣或熱元件，其中夾層元件必須為元件提供足夠的黏著力特性，以滿足最終應用(例如但不限於安全、絕緣或熱元件)或其任何組合所需之苛刻需求。
另外，本發明之夾層元件亦有助於用於製備層元件(LE)或其製品之生產製程，例如層合製程。即，聚合物(a)亦及包含該聚合物(a)之本發明之夾層元件的例如存儲之處理與如PVB之先前技術夾層材料相比更容易，此係因為無需特殊儲存條件。此外，例如本發明之層元件(LE)之層合製程可在低溫下及與如PVB之先前技術層元件材料的層合製程相比之較短持續時間執行。因此，視需要，可實現與當前解決方案相比層合方法之更高輸出速率。因此，由於簡單的材料處理及較低製備溫度，可簡化總體方法。
多層元件(LE)之夾層元件亦具有極有利的光學特性，如可實行之低混濁度特性。
此外，若需要交聯，則多層元件(LE)之夾層元件的聚合物組合物為可交聯的。在交聯應用中，可在生產製程期間使用低溫，因而可減少或避免夾層元件之聚合物組合物之任何過早交聯。較佳地，夾層元件之交聯進一步改良多層元件(LE)的諸如混濁度之光學特性。由此，本發明之夾層元件可在多層元件的層之間提供不變的黏著力且為最終多層元件(LE)提供良好品質，此延長最終製品之壽命。在用於進一步改良混濁度效能之此交聯實施例中，所使用之交聯劑較佳地為過氧化物。
在一特定實施例中，本發明係關於以給定次序包含第一玻璃層元件、夾層元件及第二玻璃層元件之層合玻璃層元件(glass layer element；GLE)，其中：-夾層元件包含聚合物組合物，該聚合物組合物包含選自以下之乙烯共聚物(a)：- (a1)乙烯與含矽烷基團之共聚單體之共聚物；或- (a2)乙烯與一或多種極性共聚單體之共聚物，該一或多種極性共聚單體選自丙烯酸(C1-C6)-烷酯或(C1-C6)-烷基丙烯酸(C1-C6)-烷酯共聚單體，該共聚 物(a2)攜有含矽烷基團之單元，且該共聚物(a2)不同於共聚物(a1)；及夾層元件與該第一玻璃層元件及該第二玻璃層元件黏著接觸。
本發明亦提供如上文、下文或請求項中所定義之聚合物組合物用於製備多層元件(LE)或包含多層元件(LE)之製品的用途。
本發明亦提供如上文、下文或請求項中所定義之聚合物組合物用於製備層合玻璃層元件(GLE)或包含層合玻璃層元件(GLE)的製品之用途。
本發明進一步提供本發明之如上文、下文或請求項中所定義之聚合物組合物用於製備多層元件(LE)的用途、該多層元件(LE)用於製備包含該多層元件(LE)之製品之用途。
本發明進一步提供本發明之如上文、下文或請求項中所定義之聚合物組合物用於製備層合玻璃層元件(GLE)的用途、該層合玻璃層元件(GLE)用於製備包含該層合玻璃層元件(GLE)之製品之用途。
本發明進一步提供包含如上文、下文或請求項中所定義之多層元件(LE)的製品。
本發明進一步提供包含如上文、下文或請求項中所定義之層合玻璃層元件(GLE)的製品。
本發明進一步提供如上文、下文或請求項中所定義之多層元件(LE)或如上文、下文或請求項中所定義的層合玻璃元件(GLE)用於製備包含多層元件(LE)或層合玻璃層元件(GLE)之製品之用途，該製品用於：構造應用，如建築物中的元件，例如諸如外部/內部元件之建築元件，如建築物外部之正面、窗戶元件、門元件或室內牆壁元件；橋樑中的元件；交通工具中之元件，諸如汽車、火車、飛機或船中之窗戶；生產設備中之元件，如機器中的安全窗戶；家用器件中之元件；投影應用，如抬頭顯示器；或傢俱中之元件 等。
本發明進一步提供如上文、下文或請求項中所定義之製品，該製品為用於以下之製品：構造應用，如建築物中的元件，例如建築元件，諸如外部/內部元件，如建築物外部之正面、窗戶元件、門元件或室內牆壁元件；橋樑中之元件；交通工具中的元件，諸如汽車、火車、飛機或船中之窗戶；生產設備中之元件，如機器中的安全窗戶；生產設備中之元件，如機器中之安全窗戶；家用器件中的元件；投影應用，如抬頭顯示器；或傢俱中之元件等，較佳地，該製品為選自以下之製品：安全層元件、絕緣層元件或熱層元件或其任何組合，較佳地為由多層元件(LE)或層合玻璃元件(GLE)構成的安全層元件、絕緣層元件或熱層元件或其任何組合之製品。在一個較佳實施例中，製品為安全層元件，較佳地為安全玻璃元件。這類安全層元件可另外具有其它功能，如絕緣及熱功能中之一或兩者。
本發明進一步提供用於製備本發明之多層元件(LE)之方法。
本發明進一步提供用於製備本發明之層合玻璃層元件(GLE)之方法。
本發明進一步提供用於製備本發明之製品的方法。
在下文及請求項中描述多層元件(LE)、層合玻璃層元件(GLE)、夾層元件、聚合物組合物、其聚合物(a)、第一及第二層元件、用於製備層元件(LE)及其製品之製品及方法以及用於製備層合玻璃層元件(GLE)及其製品的製品及方法連同其他細節、較佳實施例、範圍及其特性，其較佳實施例、範圍及特性可呈任何組合且以任何次序經組合。
多層元件(LE)之夾層元件
夾層層元件包含層，該層包含聚合物組合物、較佳地由聚合物組合物構成，該聚合物組合物包含聚合物(a)。聚合物組合物在本文中亦簡 稱為「組合物」或「本發明之組合物」。夾層層元件可包含兩個或多於兩個層，該等層包含聚合物組合物、較佳地由聚合物組合物構成，該聚合物組合物包含聚合物(a)。若本發明之聚合物組合物之此類層鄰近，則隨後視其為單層，此係因為在層元件之生產製程期間在凝固此類層之前其稠合在一起。
含矽烷基團之單元併入至聚合物(a)之主鏈(聚合物鏈)。含矽烷基團之單元可作為聚合物(a)之共聚單體或作為化學地接枝至聚合物(a)之化合物而存在。
因此，在含矽烷基團之單元併入至聚合物(a)作為共聚單體之情況下，含矽烷基團的單元在聚合物(a)聚合製程期間與乙烯單體共聚為共聚單體。在含矽烷基團之單元藉由接枝併入至聚合物之情況下，含矽烷基團之單元在聚合聚合物(a)之後與聚合物(a)化學地反應(亦稱作接枝)。化學反應(亦即接枝)通常使用諸如過氧化物之自由基形成劑來進行。此類化學反應可在本發明之層合製程之前或期間發生。一般而言，含矽烷基團之單元的共聚合及接枝至乙烯為熟知的技術且良好記錄於聚合物領域中並在熟習此項技術者之技能內。
亦熟知的為，由於同步交聯反應，在接枝實施例中使用過氧化物減小乙烯聚合物之熔體流動速率(melt flow rate；MFR)。因此，接枝實施例可限制作為起始聚合物之聚合物(a)之MFR的選擇，該MFR之選擇可對最終用途應用處之聚合物的品質具有不利影響。此外，在接枝製程期間由過氧化物形成之副產物可對最終用途應用處之聚合物組合物的使用壽命具有不利影響。
將含矽烷基團之共聚單體共聚合至聚合物主鏈中與將單元接枝相比提供單元之更均一併入。此外，與接枝相比，共聚合併不需要在製備聚合物之後添加過氧化物。
因此，含矽烷基團之單元較佳作為共聚單體存在於聚合物(a)中，亦即作為與乙烯單體之共聚單體併入至聚合物(a1)，且在聚合物(a2)之情況下，作為連同極性共聚單體及乙烯單體之共聚單體併入至該聚合物(a1)。聚合物(a2)由此含有兩種不同共聚單體，如上文、下文或請求項中所定義，含矽烷基團共聚單體及極性共聚單體。
「含矽烷基團之共聚單體」在本文中在上文、下文或請求項中意謂含矽烷基團之單元作為共聚單體存在。
含矽烷基團之乙烯共聚物共聚單體(a1)及含矽烷基團之單元或較佳地含矽烷基團的乙烯共聚物共聚單體(a2)較佳地為由式(I)表示之可水解不飽和矽烷化合物。
R1SiR2qY3-q (I)
其中R1為烯系不飽和烴基、烴氧基或(甲基)丙烯醯氧基烴基，各R2獨立地為脂族飽和烴基，可相同或不同之Y為可水解有機基團，且q為0、1或2；其他合適之含矽烷基團之共聚單體為例如γ-(甲基)丙烯基-丙氧基三甲氧基矽烷、γ(甲基)丙烯醯氧基三乙氧基矽烷及乙烯基三乙醯氧基矽烷或其中兩者或多於兩者的組合。
式(I)化合物之一個合適子組為不飽和矽烷化合物或，較佳地為式(II)共聚單體CH2=CHSi(OA)3 (II)
其中各A獨立地為具有1至8個碳原子、適合地具有1至4個碳原子之烴基。
本發明之含矽烷基團之單元或較佳地共聚單體較佳為式(II) 化合物，該化合物為乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基雙甲氧基乙氧基矽烷(bismethoxyethoxysilane)、乙烯基三乙氧基矽烷，更佳地為乙烯基三甲氧基矽烷或乙烯基三乙氧基矽烷。
當根據如下文「判定方法」下所描述之「共聚單體含量」來判定時，存在於聚合物(a)中、較佳地作為共聚單體存在之含矽烷基團的單元之量(mol%)較佳地為0.01至2.0mol%，較佳地為0.01至1.00mol%，適合地為0.05至0.80mol%，適合地為0.10至0.60mol%，適合地為0.10至0.50mol%。
在一個較佳實施例A1中，聚合物(a)為乙烯與含矽烷基團之共聚單體之共聚物(a1)。在此實施例A1中，聚合物(a1)並不含有(亦即無)如對於聚合物(a2)所定義之極性共聚單體。較佳地，含矽烷基團之共聚單體為存在於聚合物(a1)中的單一共聚單體。因此，共聚物(a1)較佳藉由在存在含矽烷基團之共聚單體之情況下使用自由基引發劑在高壓聚合方法中共聚合乙烯單體來製備。較佳地，含矽烷基團之共聚單體為存在於乙烯共聚物(a1)中的僅有共聚單體。
在該一個較佳實施例(A1)中，聚合物(a1)較佳為乙烯與根據式(I)之含矽烷基團之共聚單體的共聚物，更佳地為乙烯與根據式(II)之含矽烷基團之共聚單體的共聚物，更佳地為乙烯與根據式(II)之選自以下之含矽烷基團的共聚單體之共聚物：乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基雙甲氧基乙氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷或乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體，如上文或請求項中所定義。最佳聚合物(a1)為乙烯與以下之共聚物：乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基雙甲氧基乙氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷或乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體，較佳地為乙烯與乙烯基三甲氧基矽烷或乙烯基三乙氧基矽烷共聚單體之共聚物，較佳地為乙烯與乙烯基三甲氧基矽烷的共聚物。
在另一較佳實施例(A2)中，聚合物(a)為含有選自丙烯酸 (C1-C6)-烷酯共聚單體或(C1-C6)-烷基丙烯酸(C1-C6)-烷酯共聚單體之一或多種極性共聚單體且攜有含矽烷基團之單元的聚合物(a2)。較佳地，聚合物(a2)含有選自丙烯酸(C1-C6)-烷酯共聚單體或(C1-C6)-烷基丙烯酸(C1-C6)-烷酯共聚單體之一或多種極性共聚單體且含有含矽烷基團之共聚單體。較佳地，聚合物(a2)之極性共聚單體係選自丙烯酸(C1-C6)-烷酯共聚單體中之一者，較佳地係選自丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯或丙烯酸丁酯共聚單體。更佳地，聚合物(a2)為乙烯與選自丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯或丙烯酸丁酯共聚單體之極性共聚單體及與含矽烷基團之共聚單體的共聚物。聚合物(a2)最佳地為乙烯與選自丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯或丙烯酸丁酯共聚單體之極性共聚單體及與式(I)化合物之含矽烷基團的共聚單體之共聚物。較佳地，在此實施例中，極性共聚單體及較佳含矽烷基團之共聚單體為存在於乙烯共聚物(a2)中的僅有共聚單體。
當根據如下文「判定方法」下所描述之「共聚單體含量」來量測時，存在於聚合物(a2)中之極性共聚單體之含量較佳為0.5至30.0mol%，適合地為2.5至20.0mol%，較佳地為4.5至18mol%，較佳地為5.0至18.0mol%。
在該另一較佳實施例(A2)中，聚合物(a2)為如上文、下文或請求項中所定義之乙烯與極性共聚單體及與根據式(I)之含矽烷基團的共聚單體、更佳地與根據式(II)之含矽烷基團之共聚單體、更佳地與根據式(II)的選自以下之含矽烷基團之共聚單體的共聚物：乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基雙甲氧基乙氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷或乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體，如上文或請求項中所定義。較佳地，聚合物(a2)為乙烯與丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯或丙烯酸丁酯共聚單體及與乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基雙甲氧基乙氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷或乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體、較佳地與乙烯基三甲氧基矽烷或乙烯基三乙氧基矽烷共聚單體的共聚物。更佳地，聚合物(a2)為乙烯與丙烯酸甲酯共聚單體及與乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基雙甲氧 基乙氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷或乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體、較佳地與乙烯基三甲氧基矽烷或乙烯基三乙氧基矽烷共聚單體、較佳地與乙烯基三甲氧基矽烷的共聚物。
因此，聚合物(a2)最佳地為乙烯與丙烯酸甲酯共聚單體連同如上文、下文或請求項中所定義之含矽烷基團之共聚單體的共聚物，較佳地為乙烯與丙烯酸甲酯共聚單體及與乙烯基三甲氧基矽烷或乙烯基三乙氧基矽烷共聚單體、較佳地與丙烯酸甲酯共聚單體及與乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體的共聚物。
在不與任何理論結合之情況下，丙烯酸甲酯(methyl acrylate；MA)為無法通過酯熱解反應之僅有丙烯酸酯。因此，具有MA共聚單體之聚合物(a2)在高溫下並不形成任何有害游離酸(丙烯酸)降解產物，由此乙烯及丙烯酸甲酯共聚單體之聚合物(a2)有助於其最終製品的良好品質及生命週期。例如EVA乙酸乙烯酯單元則並非此情況，此係因為EVA在高溫下形式有害乙酸降解產物。此外，如丙烯酸乙酯(ethyl acrylate；EA)或丙烯酸丁酯(butyl acrylate；BA)之其他丙烯酸酯可通過酯熱解反應，且若降解，則可形成揮發性烯烴副產物。
存在於夾層元件中之聚合物(a)與先前技術相比視需要能夠降低聚合物(a)之MFR，且因此在製備夾層元件及尤其本發明之層元件(LE)期間對流動提供更高抗性。因此，較佳MFR視需要可進一步有助於層元件(LE)之品質，且有助於其包含層元件(LE)之製品。
夾層之聚合物組合物、較佳地聚合物(a)的熔體流動速率MFR2較佳地為小於70g/10min，較佳地為1.5至70g/10min，較佳地為2.0至50g/10min，較佳地為2.0至30g/10min，較佳地為2.0至13g/10min，較佳地為2.0至10g/10min，更佳地為2.0至8g/10min(根據ISO 1133在190℃下及以2.16kg 之負載)。
當根據如下文「判定方法」下所描述之「流變性：動態剪切量測(掃頻量測)」來量測時，夾層之聚合物組合物、較佳地聚合物(a)較佳地具有30.0至100.0、較佳地40.0至80.0之剪切稀化指數SHI0.05/300。
較佳SHI範圍進一步有助於夾層之聚合物組合物之有利流變性。
因此，夾層之聚合物(a)之較佳MFR範圍及較佳SHI範圍的組合進一步有助於夾層及本發明之層元件(layer element；LE)之品質。因此，較佳MFR視需要可進一步有助於層元件(LE)之品質，且有助於包含層元件(LE)之其製品。
當根據如「測定方法」下所描述之ASTM D3418來量測時，組合物(較佳地為聚合物(a)較佳地具有120℃或更低、較佳地110℃或更低、更佳地100℃或更低且最佳95℃或更低之熔融溫度。當如下文「測定方法」下所描述來量測時，較佳地組合物、更佳地聚合物(a)之熔融溫度為70℃或更高、更佳地為75℃或更高、甚至更佳為78℃或更高。較佳熔融溫度有益於層合製程，此係因為可減少熔融/軟化步驟之時間。
通常及較佳地，夾層元件之乙烯(a)之組合物、較佳地聚合物之密度高於860kg/m3。根據ISO 1872-2如下文「測定方法」下所描述，較佳地，密度不高於970kg/m3，且更佳地為920至960kg/m3。
較佳聚合物(a)為乙烯與乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體之共聚物(a1)或乙烯與丙烯酸甲酯共聚單體及與乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體之共聚物(a2)。最佳聚合物(a)為乙烯與丙烯酸甲酯共聚單體及與乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體之共聚物(a2)。
組合物之聚合物(a)可為例如可商購的或可根據或類似於化學 文獻中所描述之已知聚合製程來製備。
在一較佳實施例中，聚合物(a)(亦即聚合物(a1)或(a2))藉由在高壓(HP)製程中在存在一或多種引發劑的情況下使用游離基聚合且視情況使用鏈轉移劑(CTA)以控制聚合物之MFR而將乙烯與如上文所定義之含矽烷基團之共聚單體(=含矽烷基團的單元作為共聚單體存在)適合地聚合來製備，且在聚合物(a2)之情況下，亦藉由將乙烯與一或多個極性共聚單體聚合來製備。HP反應器可為例如熟知管式或高壓釜反應器或其混合物，適合地為管式反應器。高壓(HP)聚合及視所要最終應用而定針對進一步定製聚合物之其他特性調整製程條件為熟知的且描述於文獻中，且熟習此項技術者可易於使用。合適聚合溫度範圍為至多400℃，適合地為80至350℃，且壓力範圍為70MPa，適合地為100至400MPa，適合地為100至350MPa。高壓聚合一般在100至400MPa壓力及80至350℃溫度下進行。此類方法為熟知的且良好記錄於文獻中且稍後將在下文中進一步描述。
併入共聚單體可以熟知方式執行且在熟習此項技術者之技能內，該併入當存在時包括將作為共聚單體之含矽烷基團的單元較佳形成為乙烯單體且控制共聚單體饋入以獲得該一或多種共聚單體之所要最終含量。
藉由高壓自由基聚合來製備乙烯(共)聚合物之其他細節可見於即Encyclopedia of Polymer Science and Engineering，第6卷(1986)，第383頁至第410頁以及Encyclopedia of Materials：Science and Technology,2001 Elsevier Science Ltd.：「Polyethylene：High-pressure」,R.Klimesch,D.Littmann及F.-O.Mähling第7181頁至第7184頁中。
此類HP聚合產生所謂之低密度乙烯聚合物(LDPE)，本文中產生聚合物(a1)或聚合物(a2)。術語LDPE具有聚合物領域中之熟知含義且描述HP中製備的聚乙烯之性質(亦即典型特徵，諸如不同分支架構)以區分 LDPE與烯烴聚合催化劑(亦稱為配合催化劑)存在下製備之PE。儘管術語LDPE為低密度聚乙烯之縮寫，但該術語應理解為不限制密度範圍，而係涵蓋具有低、中等及較高密度之LDPE類HP聚乙烯。
下文，「按本發明之聚合物組合物之總量(100wt%)計」量意謂存在於本發明之聚合物組合物中的組分之量總達100wt%。
在一個實施例中，本發明之組合物適合地包含一或多種添加劑。較佳地，組合物按組合物之總量(100wt%)計包含以下、較佳地由以下構成：-90至99.9999wt%聚合物(a)；及-0.0001至10wt%添加劑，較佳地0.0001及5.0wt%(如0.0001及2.5wt%)添加劑。
視情況選用之添加劑為例如適合於所要最終應用且在熟習此項技術者之技能內的習知添加劑，包括但不限於：較佳為至少抗氧化劑及UV光穩定劑，且亦可包括金屬去活化劑、澄清劑、光亮劑、除酸劑、顏料以及滑爽劑等。各添加劑可例如以習知量使用，存在於本發明之聚合物組合物中之添加劑的總量較佳地如上文所定義。此類添加劑一般為可商購的且描述於例如Hans Zweifel之「Plastic Additives Handbook」，第5版，2001中。
在一較佳實施例中，聚合物組合物由作為僅有聚合組分之聚合物(a)構成。「一或多種聚合組分」在本文中不包括視情況選用之添加劑之任何載體聚合物，該任何載體聚合物例如用於視情況存在於組合物中的添加劑之母料之載體聚合物。此類視情況選用之載體聚合物計算為按聚合物組合物之量(100%)計對應的添加劑之量。
較佳地，夾層元件包含由本發明之聚合物組合物構成之層。較佳地，夾層元件由本發明之聚合物組合物構成。
夾層元件之聚合物組合物視需要可交聯。由此在一個實施例中，聚合物組合物為可交聯的。在一個較佳實施例中，交聯夾層元件之聚合物組合物。
視情況選用之交聯可藉由使用過氧化物來實現。在彼情況下，過氧化物在形成夾層元件之前添加至組合物。亦即，在此實施例中，過氧化物在其交聯之前存在於夾層元件中。過氧化物可為用於交聯目的之任何合適商業過氧化物。通常，過氧化物為用於交聯應用之可商購的任何有機過氧化物。作為非限制性實例，例如，過氧化物係選自2,5-二(第三丁基過氧基)-2,5-二甲基己烷、二(第三丁基過氧基異丙基)苯、二異丙苯過氧化物、第三丁基異丙苯過氧化物(tert-butylcumylperoxide)、二(第三丁基)過氧化物、第三丁基過氧基-2-乙基己基碳酸鹽(ethylhexylcarbonate)或其混合物。過氧化物之使用量視所要交聯程度(凝膠含量)、過氧化物之類型而定且在熟習此項技術者之技能內。通常過氧化物之量按聚合物組合物之總重量計在0.01至5.0wt%、較佳地0.05至3.0wt%、更佳地0.1至2.5wt%且最佳地0.5至2.0wt%的範圍內。
可替代地，視需要，視最終應用而定，層元件(LE)之夾層元件之組合物可經由含矽烷基團的單元使用矽烷醇冷凝催化劑(SCC)在本發明之層合製程之前或期間來交聯，該矽烷醇冷凝催化劑較佳地選自錫、鋅、鐵、鉛或鈷之甲酸鹽或芳族有機磺酸之群。此類SCC為例如可商購的且可由熟習此項技術者視最終應用而定來選擇。
應理解，如上文及下文所定義之SCC為出於交聯之目的習知地供應的彼等矽烷醇冷凝催化劑。
可視情況存在於層元件(LE)之夾層元件之組合物中的矽烷醇冷凝催化劑(SCC)更佳地係選自：金屬甲酸鹽之群C，該等金屬諸如錫、鋅、鐵、鉛及鈷；攜帶可水解成Brönsted酸之基團的鈦化合物(較佳地如 Borealis之WO 2011/160964中所描述，包括於本文中作為參考)；有機鹼；無機酸；及有機酸；適合地係選自金屬甲酸鹽，該等金屬諸如錫、鋅、鐵、鉛及鈷，係選自攜帶可水解成如上文所定義之Brönsted酸的基團之鈦化合物或係選自有機酸，適合地係選自二月桂酸二丁錫(dibutyl tin dilaurate；DBTL)、二月桂酸二辛錫(dioctyl tin dilaurate；DOTL)，尤其DOTL；攜帶可水解成如上文所定義之Brönsted酸的基團之鈦化合物；或芳族有機磺酸，該芳族有機磺酸適合地為包含以下結構元素之有機磺酸：Ar(SO3H)x (II)
其中Ar為可經取代或未經取代之芳基，且若經取代，則隨後適合地經至多50個碳原子之至少一種烴基取代，且x至少為1；或式(II)磺酸之前驅體包括其酸酐或已具備可水解保護基之式(II)磺酸，該一或多個可水解保護基例如可藉由水解移除之乙醯基。此類有機磺酸描述於例如EP736065、或替代地EP1309631及EP1309632中。
在夾層元件之組合物使用矽烷冷凝催化劑(SCC)來交聯之實施例中，夾層元件的聚合物組合物使用選自錫有機催化劑或芳族有機磺酸之上述SCC群之矽烷冷凝催化劑(SCC)來交聯。亦即，層元件(LE)之夾層元件之組合物包含該矽烷冷凝催化劑(SCC)。在此上下文中「包含」意謂SCC至少在交聯發生之前存在。
若存在，視情況選用之交聯劑(SCC)之量視所要交聯程度(凝膠含量)及所使用的SCC之類型而定。若存在，視情況選用之交聯劑(SCC)之量較佳地為0至0.1mol/kg(如0.00001至0.1mol/kg)、較佳地為0.0001至0.01mol/kg、更佳地為0.0002至0.005mol/kg、更佳地為0.0005至0.005mol/kg乙烯聚合物(a)。
在一較佳實施例中，組合物按組合物之總量(100wt%)計包 含以下、較佳地由以下構成：-85至99.99wt%如上文或下文所定義之聚合物(a)；-0.01至5.0wt%、較佳地0.05至3.0wt%、更佳地0.1至2.5wt%且最佳地0.5至2.0wt%交聯劑，該交聯劑選自皆如上文或下文所定義之過氧化物或矽烷醇冷凝催化劑(SCC)，及-0至10wt%添加劑、較佳地0.0001及5.0wt%(如0.0001及2.5wt%)如上文或下文所定義之添加劑。
在一個較佳實施例中，交聯本發明之多層元件(LE)之夾層元件的聚合物組合物。在此實施例中，聚合物組合物較佳地使用選自以下之矽烷醇冷凝催化劑(SCC)來交聯：錫、鋅、鐵、鉛或鈷之甲酸鹽或芳族有機磺酸之群；或使用過氧化物來交聯。
較佳地，使用過氧化物來執行交聯。在此實施例中，可進一步改良如混濁度效能(低混濁度)之光學特性。
夾層元件較佳地為夾層薄膜、夾層薄片或夾層箔片，最佳地為夾層薄膜。
該夾層元件可藉由使用適合於夾層元件之所要最終用途之習知擠出設備及擠出條件來擠出而製備，該擠出例如鑄造薄膜或吹塑薄膜擠出，包括共擠出，該等設備及條件可由熟習此項技術者選擇。可替代地，該夾層元件可藉由使用適合於夾層元件之所要最終用途之常規層合設備及條件來層合而製備，該等設備及條件可由熟習此項技術者選擇。此外，該層間元件可使用如熟習此項技術者所熟知之擠出與層合之組合來製備。
夾層元件較佳地為第一及第二層元件之間的單一聚合層元件。較佳地，夾層元件由一個層構成(單層元件)。因此，層間元件最佳地為單層元件。術語「單層元件」在本文中理解為由本發明之夾層元件之聚合物組合物 構成的單層。亦即，「單層」意謂一或多個層，其中在更多層之情況下，層由本發明之聚合物組合物構成且融合在一起產生一個層(單層)。因此，作為該夾層元件之該單層元件可為一個層(單層)。或替代地，作為該夾層元件之該單層元件可藉由在夾層元件之製備製程期間組合本發明之聚合物組合物之兩個或多於兩個層來製備，該等層隨後融合在一起(黏著)。層可例如藉由共擠出或替代地藉由擠出及後續層合來製備。一個層通常藉由擠出來製備。較佳夾層元件為單層元件，其中層由本發明之聚合物組合物構成。
夾層元件(較佳地如單層元件之夾層元件)可含有非聚合元件，如強化材料，諸如線網，該非聚合材料可例如在製備夾層元件期間嵌入至夾層元件。
在一個實施例中，較佳地為單層元件之夾層元件含有選自強化元件、熱元件或電主動元件或其任何組合之非聚合元件。
在另一實施例中，較佳地為單層元件之夾層元件含有選自強化元件或熱元件之非聚合元件，該等強化元件或熱元件用於安全玻璃元件或熱元件或其任何組合形式。
在另一實施例中，夾層元件為單層元件且不含如上文所定義之任何非聚合元件。
多層元件(LE)之第一及第二層元件
第一層元件或第二層元件較佳地為剛性的。在一個實施例中，第一層元件及第二層元件皆為剛性的。
表達「剛性」意謂第一或第二層元件或兩者為非撓性(亦即，硬性)的。亦即，第一或第二層元件或兩者當呈固態時當使用力經變形時不恢復初始形狀，該力例如壓縮力、衝擊力或彎曲力。舉例而言，玻璃元件及聚碳酸酯(PC)聚合物元件為剛性元件。亦即，若彎曲或當由於使用衝擊力而破裂 時，則隨後將破裂成片塊。例如，在習知窗戶玻璃之情況下，玻璃片塊之至少部分將正常地破裂(向下)。
層元件(LE)之第一層元件及第二層元件可相同或不同且包含玻璃層元件或聚合層元件。在一個實施例中，第一層元件及第二層元件為相同材料。第一層元件及第二層元件之玻璃層元件可為任何習知玻璃材料。較佳地，玻璃層元件包含但不限於以下中之一者、較佳地由以下中之一者構成但不限於：窗戶玻璃、平板玻璃、矽酸鹽玻璃、薄片玻璃、漂浮玻璃、彩色玻璃或專用玻璃，該專用玻璃諸如矽酸鋁玻璃、高離子交換(High-Ion Exchange；HIETM)玻璃、鈉鈣玻璃、硼矽酸玻璃或陶瓷玻璃。
第一層元件及第二層元件之聚合層元件可包含聚碳酸酯(PC)聚合物、丙烯酸、聚丙烯酸酯、環狀聚烯烴，諸如乙烯降冰片烯、經茂催化之聚苯乙烯及此等材料中之兩種或多於兩種的混合物。
多層元件(LE)
表達「黏著接觸」由於面朝彼此之本發明之夾層元件之表面及第一層元件的表面與面朝彼此之本發明之夾層元件的表面及第二層元件之表面彼此直接地或經由黏著層黏著接觸而在本文定義。
表達「黏著層」意謂不同於夾層元件且具有與夾層元件之本發明之聚合物組合物不同的聚合物組合物之層。此外，黏著層通常為連續或非連續的且稱為熔體黏著劑，該熔體黏著劑具有先前技術中熟知之含義。此類接著層僅具有增強黏著功能而無如夾層元件保持第一及第二層元件之完整性所定義的黏著功能。
更佳地，面朝彼此之本發明之夾層元件的表面及第一層元件之表面與面朝彼此之本發明的夾層元件之表面及第二層元件之表面彼此直接接觸而在兩者之間無需任何額外黏著層。圖2繪示此最佳實施例。
較佳地，在第一層元件與層間元件之接觸表面之間及對應地在第二層元件與層間元件之接觸表面之間不存在額外層，且夾層元件較佳地為單層元件。
多層元件(LE)較佳地為透明的。術語「透明的」在本文中意謂多層元件(LE)允許光100%或更少穿過多層元件(LE)以使得可明顯地看見或至少勾勒後面之物體。
多層元件(LE)之透明度可看起來像通過正常玻璃窗一般所見。多層元件(LE)另外涵蓋多層元件(LE)經著色(彩色)或參照外觀經設計之實施例。此類經著色多層元件(LE)可以已知方式處理，以使得多層元件(LE)從兩側或僅從一側為透明的。此類經著色多層元件(LE)之實例為如建築物中之經著色(彩色)玻璃門元件、經著色窗戶元件或如汽車的交通工具中之經著色窗戶元件之製品。
多層元件(LE)之第一層、第二層及夾層元件之厚度以及最終多層元件(LE)的厚度如對於熟習此項技術者而言顯而易見的可視所要最終應用而定變化。舉例而言，第一及第二層元件之厚度可在通常用於對應最終應用中之先前技術的範圍內。夾層元件之厚度亦可由熟習此項技術者針對對應最終應用而選擇。僅作為一實例，夾層元件之厚度可在0.03至3.0mm之範圍內，如0.1至2.5mm，諸如0.2至2mm。夾層元件之例示厚度最佳地為如上文所定義之一或兩個或更多個層的單層元件，其中一或多個層由本發明之夾層之聚合物組合物構成。
本發明進一步提供如上文或請求項中所定義之聚合物組合物用於製備本發明的多層元件(LE)之用途。
本發明進一步提供用於製備本發明之多層元件(LE)之方法，其中方法包含以下步驟： -將第一層元件、夾層元件及第二層元件組裝成多層總成；-在高溫下及視情況在真空條件下層合多層總成之層以獲得多層元件(LE)；及-回收所獲得之多層元件(LE)。
層合步驟通常以兩個步驟執行，以預層合步驟及隨後以最終層合步驟執行。在預層合步驟中，移除多層(LE)總成之層元件之間的任何氣泡。空氣移除可例如藉由滾動壓製製程或藉由真空製程來實現。真空製程可例如以所謂之真空袋製程或真空環製程執行。最終層合在高溫下及視情況且較佳地在真空下執行。
層合製程/條件及設備為此項技術中所熟知的，且可由熟習此項技術者視多層元件(LE)之最終製品而定來選擇。此外，預層合及最終層合步驟通常在相同層合製程中執行。
多層元件(LE)之夾層元件可如上文或請求項中所描述交聯且較佳地交聯。在此實施例中，交聯劑通常在層合步驟之前存在於聚合物組合物中。舉例而言，交聯劑可在製備夾層元件之時或在多層元件(LE)之例如層合製程的製備製程期間存在於本發明之夾層元件之聚合物組合物中。交聯視所使用之交聯劑而定通常在層合製程期間或之後發生或在層合製程之後繼續。
較佳地，包括選自過氧化物或矽烷醇冷凝催化劑(SCC)兩者之如上文所定義之交聯劑的聚合物組合物在低於該過氧化物之分解溫度或該矽烷醇冷凝催化劑(SCC)之交聯溫度的溫度下擠出以形成可交聯夾層元件，該溫度較佳地低於該過氧化物之分解溫度。
隨後，層合步驟較佳地在高於該過氧化物之分解溫度的溫度下或在該矽烷醇冷凝催化劑(SCC)之交聯溫度或高於該交聯溫度的溫度下進行。
因此，較佳地交聯可交聯夾層元件之聚合物組合物。
在一特定實施例中，本發明係關於以給定次序包含第一玻璃層元件、夾層元件及第二玻璃層元件之層合玻璃層元件(GLE)，其中：-夾層元件包含聚合物組合物，該聚合物組合物包含選自以下之乙烯共聚物(a)：- (a1)乙烯與含矽烷基團之共聚單體之共聚物；或- (a2)乙烯與一或多種極性共聚單體之共聚物，該一或多種極性共聚單體選自丙烯酸(C1-C6)-烷酯或(C1-C6)-烷基丙烯酸(C1-C6)-烷酯共聚單體，該共聚物(a2)攜有含矽烷基團之單元且該共聚物(a2)不同於共聚物(a1)；且夾層元件與該第一玻璃層元件及該第二玻璃層元件黏著接觸。
由此，層合玻璃層元件(GLE)包括具有第一及第二元件為玻璃層元件之規範的多層元件(LE)之所有實施例。
另外，第一玻璃層元件及第二玻璃層元件當指定為玻璃層元件時包括如上文及下文針對第一及第二層元件所定義之所有實施例。
夾層元件及聚合物組合物包括如上文及下文所定義之所有實施例。
較佳地，層合玻璃層元件(GLE)之夾層元件如上文或下文所描述交聯。較佳地，層合玻璃層元件(GLE)之夾層元件使用過氧化物來交聯。
包括交聯夾層元件之如較佳層合玻璃層元件(GLE)之多層元件(LE)除多層元件(LE)之層之間的不變黏著力及多層元件(LE)(較佳地，最終層合玻璃層元件(GLE))之良好品質之外，還較佳地展示諸如低混濁度的良好光學特性，該良好品質延長如上文所論述用於多層元件(LE)之最終製品的壽命。
圖2繪示本發明之層元件(LE)之最佳實施例，其中面向第一層元件(1)的表面之夾層層元件(i)之表面彼此直接接觸且較佳地在兩者之間無任何黏著層；且在夾層元件(i)的相對側上，面向第二層元件(2)之表面之夾層層元件(i)的表面彼此直接接觸且較佳地在兩者之間無任何黏著層。
多層元件(LE)及層合玻璃層元件(GLE)可用於如上文、下文或請求項中所描述之建築物及構造應用、建築玻璃、內部/外部設計應用。
在一個較佳實施例中，本發明係有關供用於安全層元件、絕緣層元件或熱層元件或其任何組合之多層元件(LE)，其中多層元件(LE)以給定次序包含第一層元件、夾層元件及第二層元件，其中：-第一層元件包含玻璃層或聚合層；-夾層元件包含聚合物組合物，該聚合物組合物包含選自以下之乙烯共聚物(a)：- (a1)乙烯與含矽烷基團之共聚單體之共聚物；或- (a2)乙烯與一或多種極性共聚單體之共聚物，該一或多種極性共聚單體選自丙烯酸(C1-C6)-烷酯或(C1-C6)-烷基丙烯酸(C1-C6)-烷酯共聚單體，該共聚物(a2)攜有含矽烷基團之單元且該共聚物(a2)不同於共聚物(a1)；及-第二層元件包含玻璃層或聚合層；並且其中夾層元件與該第一及第二層元件黏著接觸。
包含多層元件(LE)之製品
本發明進一步提供如上文、下文或請求項中所定義之多層元件(LE)或如上文、下文或請求項中所定義的層合玻璃元件(GLE)用於製備包含多層元件(LE)或層合玻璃層元件(GLE)之製品之用途，該製品用於：構造應用，如建築物中的元件，例如諸如外部/內部元件之建築元件，如建築物外部之正面、窗戶元件、門元件或室內牆壁元件等；橋樑中的元件；交通工具中 之元件，諸如汽車、火車、飛機或船中之窗戶等；生產設備中之元件，如機器中的安全窗戶等；家用器件中之元件；投影應用，如抬頭顯示器；或傢俱中之元件等；不限於上文所提及之應用。
本發明進一步提供包含本發明之多層元件(LE)之製品。
製品可用於任何應用，如用於構造應用之製品，如建築物中之元件，例如諸如外部/內部元件的建築元件，如建築物外部之正面、窗戶元件、門元件或室內牆壁元件等，用於橋中之元件；用於交通工具中的元件，諸如汽車、火車、飛機或船中之窗戶等；用於生產設備中之元件，如機器中的安全窗戶等；用於生產設備中之元件，如機器中之安全窗戶；用於家用器件中的元件；用於投影應用，如抬頭顯示器；或用於傢俱中之元件等；不限於上文所提及之應用，包含如上文、下文或請求項中所定義的多層元件(LE)或如上文、下文或請求項中所定義之層合玻璃元件(GLE)。
本發明之製品亦可為例如具有整合光伏打功能之構造元件。在此上下文中，製品為構造元件之一部分而非單獨地安裝至如建築物屋頂的建築物之單獨光伏打模組器件。亦即，本發明之製品為如建築物之牆壁或窗戶之構造元件的整合部分。因此及較佳地，多層元件(LE)、層合玻璃元件(GLE)或本發明之製品並非光伏打模組器件的一部分，該光伏打模組器件包含前保護層元件、前囊封層元件、光伏打元件、後囊封元件及保護背部薄片元件且製備為單獨製品並作為單獨單元安裝至構造元件。
在一個較佳實施例中，製品用於需要安全、絕緣或熱特性中之一或多個的應用。包含如上文、下文或請求項中所定義之多層元件(LE)或層合玻璃元件(GLE)之此類製品的非限制性實例為例如用於以下之製品：構造應用，如建築物中之元件，例如建築元件，諸如戶外牆壁元件(亦即，建築物外部的正面)或室內牆壁元件、窗戶元件、門元件等；橋中之元件；交通工具 中之元件(汽車、火車、飛機船中的窗戶等)；生產設備中之元件，如機器中之安全窗戶；生產設備中的元件，如機器中之安全窗戶；家用器件中之元件；投影應用，如抬頭顯示器；或傢俱中的元件等。
如上文、下文或請求項中所定義之製品的一個實例例如係選自安全層元件、絕緣層元件或熱層元件，或其任何組合。較佳地，在製品之此實施例中，安全層元件、絕緣層元件或熱層元件或其任何組合由層元件(LE)構成。
在一個較佳實施例中，製品為多層元件(LE)，該多層元件為：安全元件，如安全玻璃，諸如安全玻璃窗元件；安全玻璃室內或戶外門元件；建築物之安全玻璃戶外(正面)或室內牆壁元件；或交通工具中的安全玻璃窗，如汽車中之安全玻璃窗。術語「安全玻璃」在本文中涵蓋第一或第二層元件材料或兩者為玻璃或聚合材料之選項。在此實施例中，製品較佳地為多層元件(LE)，較佳地為玻璃層合物元件(GLE)，該玻璃層合物元件為安全層元件，較佳地為安全玻璃元件，包含，其中層元件之第一及第二層元件中的至少一者較佳包含玻璃層、較佳地由玻璃層構成。更佳地，在此實施例中，第一及第二層元件包含玻璃層、較佳地由玻璃層構成。更佳地，在此實施例中，夾層元件為由本發明之聚合物(a)構成之單層元件。
本發明進一步提供用於製備包含多層元件(LE)之製品的方法，其中該方法包含以下步驟：a)藉由以下步驟製備多層元件(LE)-將第一層元件、夾層元件及第二層元件組裝成多層總成；-在高溫下及視情況在真空條件下層合多層總成之層以獲得多層元件(LE)；及-回收包含本發明之所獲得的多層元件(LE)之製品。
在本發明的一個實施例中，用於製備本發明之製品的方法包含以下步驟：- 將如玻璃層元件之第一層元件、本發明之夾層元件及如玻璃層元件之第二層元件組裝成多層元件(LE)總成；- 使所獲得之總成經受所謂預層合步驟以移除任何氣泡；- 使所獲得之預層合多層元件(LE)經受熱及壓力以獲得多層元件(LE)；及- 回收包含本發明之所獲得的多層元件(LE)之製品。
較佳地，用於製備本發明之製品的方法進一步包含以下步驟：-在低於該過氧化物之分解溫度或低於該矽烷醇冷凝催化劑(SCC)之交聯溫度的溫度下將聚合物組合物連同選自過氧化物或矽烷醇冷凝催化劑(SCC)之交聯劑擠出以形成可交聯夾層元件；-在高於該過氧化物之分解溫度的溫度下或在該矽烷醇冷凝催化劑(SCC)之交聯溫度或高於該交聯溫度的溫度下進行層合步驟；及-交聯該可交聯夾層元件之聚合物組合物。
測定方法
熔體流動速率：熔體流動速率(MFR)根據ISO 1133測定且指示為g/10min。MFR為聚合物之流動性及從而可加工性之指示。熔體流動速率愈高，聚合物之黏度愈低。聚丙烯之MFR2在溫度230℃及2.16kg負載下量測。聚乙烯之MFR2在溫度190℃及2.16kg負載下量測。
密度：ISO 1183，在壓縮模製板上量測
共聚單體含量：
存在於聚合物(a)中之極性共聚單體之含量(wt%及mol%)及存在於聚合物(a)中之含矽烷基團的單元(較佳地共聚單體)之含量(wt% 及mol%)：使用定量核磁共振(nuclear-magnetic resonance；NMR)光譜法定量如在本文上文或下文中所給定之聚合物組成物或聚合物之共聚單體含量。
使用在400.15MHz下操作的Bruker Advance III 400NMR光譜儀記錄溶液狀態之定量1H NMR譜。所有光譜均在100℃下使用氮氣(對於所有氣動裝置)使用標準寬帶倒轉5mm探頭記錄。將約200mg材料溶解於1,2-四氯乙烷-d 2 (TCE-d 2 )中，使用二-第三丁基羥基甲苯(BHT)(CAS 128-37-0)作為穩定劑。採用標準單脈衝激發，其利用30度脈衝，3s馳緩延遲且無樣品旋轉。使用2次虛擬掃描獲得每個光譜總計16個瞬態。每FID收集總計32k資料點，停留時間60μs，此對應於約20ppm之光譜窗。FID接著零填充至64k資料點且使用0.3Hz線拓寬應用指數窗函數。選擇此設定主要針對解析定量信號之能力，該等信號當存在於相同聚合物中時由丙烯酸甲酯及乙烯基三甲基矽氧烷共聚合產生。
定量1H NMR光譜使用常規光譜分析自動程式處理、整合及測定定量特性。所有化學位移均以5.95ppm處之殘餘質子化溶劑信號為內部參考。
當在多種共聚單體序列中存在併入丙烯酸乙烯酯(vinylacytate；VA)、丙烯酸甲酯(methyl acrylate；MA)、丙烯酸丁酯(butyl acrylate；BA)以及乙烯基三甲基矽氧烷(vinyltrimethylsiloxane；VTMS)製備的特徵信號時，對其進行觀測(Randell89)。關於所有其他單體計算聚合物中存在的所有共聚單體含量。
使用4.84ppm處指派給*VA位置之信號之積分，對每個共聚單體報導之核數目進行解釋，且校正BHT之OH質子重疊(存在時)，定量丙烯酸乙烯酯(VA)併入： VA=(I*VA-(IArBHT)/2)/1
使用3.65ppm處指派給1MA位置之信號之積分，對每個共聚單體報導之核數目進行解釋，定量丙烯酸甲酯(MA)併入：MA=I1MA/3
使用4.08ppm處指派給4BA位置之信號之積分，對每個共聚單體報導之核數目進行解釋，定量丙烯酸丁酯(BA)併入：BA=I4BA/2
使用3.56ppm處指派給1VTMS位置之信號之積分，對每個共聚單體報導之核數目進行解釋，定量乙烯基三甲基矽氧烷併入：VTMS=I1VTMS/9
觀測到額外使用BHT作為穩定劑製備之特徵信號。使用6.93ppm處指派給ArBHT位置之信號的積分，對每個分子報導之核數目進行解釋，定量BHT含量：BHT=IArBHT/2
使用0.00至3.00ppm之間的主體脂族(主體)信號的積分，定量乙烯共聚單體含量。此積分可包括獨立乙酸乙烯酯併入之1VA(3)及αVA(2)位置、獨立丙烯酸甲酯併入之*MA及αMA位置、1BA(3)、2BA(2)、3BA(2)、*BA(1)及αBA(2)位置、獨立乙烯基矽烷併入之*VTMS及αVTMS位置，及BHT之脂族位置以及聚乙烯序列之位置。基於主體積分及所觀測之共聚單體序列及BHT之補償來計算總乙烯共聚單體含量：E=(1/4)*[Ibulk-5*VA-3*MA-10*BA-3*VTMS-21*BHT]
應注意，主體信號中之α信號之一半表示乙烯且不表示共聚單體，且由於不可能補償兩個不具有相關分支位置之飽和鏈末端(S)而引入不顯著誤差。
如下計算聚合物中給定單體(M)之總莫耳分數：fM=M/(E+VA+MA+BA+VTMS)
以標準方式自莫耳分數計算以莫耳百分數為單位的給定單體(M)之總共聚單體併入：M[mol%]=100 * fM
以標準方式自莫耳分數及單體之分子量(MW)計算以重量百分比為單位的給定單體(M)之總共聚單體併入：M[wt%]=100 *(fM * MW)/((fVA * 86.09)+(fMA * 86.09)+(fBA * 128.17)+(fVTMS * 148.23)+((1-fVA-fMA-fBA-fVTMS)* 28.05))
randall89：J.Randall,Macromol.Sci.,Rev.Macromol.Chem.Phys.1989,C29,201。
若觀測到來自其他特異性化學物質之特徵信號，則可以與用於特異性描述化學物質類似之方式擴展定量及/或補償之邏輯。亦即，鑑別特徵信號、藉由整合一或多個特異性信號定量、按比例調整所報導核數目以及主體積分補償以及相關計算。儘管此方法對所討論之特異性化學物質具有特異性，但方法係基於聚合物之定量NMR光譜法之基本原理且因此可由熟習此項技術者按需要實施。
流變性：動態剪切量測(掃頻量測)
如上下文中在上文或下文所給定，遵照ISO標準6721-1及6721-10，藉由動態剪切量測表徵聚合物組合物或聚合物之熔融。在裝備有25mm平行板幾何結構之Anton Paar MCR501應力控制旋轉流變儀上進行量測。在壓縮模製板上，使用氮氣氛圍且將應變設定於線性黏彈性方案內來進行量測。在190℃下，施加0.01至600rad/s之頻率範圍且設定1.3mm間隙，進行振盪剪切測試。
在動態剪切實驗中，在正弦變化剪切應變或剪應力(分別為應變及應力控制模式)下使探針發生均勻形變。在控制應變實驗時，探針經受可藉由以下表示之正弦應變：γ(t)=γ 0 sin(ωt) (1)
若施加之應變在線性黏彈性方案內，則可藉由以下給定所得正弦應力反應：σ(t)=σ 0 sin(ωt+δ) (2)
其中σ 0及γ 0分別為應力及應變振幅
ω為角頻率
δ為相移(施加之應變與應力反應之間的角度損失)
t為時間
動態測試結果通常藉助於若干不同流變函數表示，即剪切儲存模數G'，剪切損失模數G”，複合剪切模數G*，複合剪切黏度η*，動態剪切黏度η'，複合剪切黏度之異相位分量η"及損耗正切tan δ，其可如下表示：
G *=G'+iG"[Pa] (5)
η*=η'-iη"[Pa.s] (6)
除上文所提及之流變函數之外，亦可測定其他流變參數，諸如所謂彈性指數EI(x)。彈性指數EI(x)為針對x kPa之損失模數G”的值測定的儲存模數G'之值，且可藉由等式(9)描述。
EI(x)=G' for(G"=x kPa)[Pa] (9)
舉例而言，EI(5kPa)藉由針對G”等於5kPa之值測定的儲存模數G'之值測定。
剪切稀化指數(SHI0.05/300)定義為頻率0.05rad/s及300rad/s下量測的兩種黏度之比率μ0.05/μ300。
參考文獻：
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[2] 「The influence of molecular structure on some rheological properties of polyethylene」, Heino, E.L., Borealis Polymers Oy, Porvoo, Finland, Annual Transactions of the Nordic Rheology Society, 1995.)
[3] Definition of terms relating to the non-ultimate mechanical properties of polymers, Pure & Appl. Chem.，第70卷，第3版，第701至754頁，1998.
熔融溫度(Tm)及融合熱(Hf)：藉由梅特勒TA820(Mettler TA820)差示掃描熱量測定法(differential scanning calorimetry；DSC)對5mg至10mg樣品進行量測。DSC根據ISO 3146/部分3/方法C2在熱/冷/熱循環中以10℃/min之掃描速率(加熱及冷卻)在+23℃至+210℃溫度範圍內執行。熔融溫度及融合熱(Hf)自第二加熱步驟測定。熔融溫度視為吸熱峰。
水滲透率
水滲透率量測：根據標準ISO 15106-3：2003量測。
器件：Mocon Aquatran
溫度：38℃±0.3℃
相對濕度：0/100%
樣品面積：5cm2
層合玻璃剝離測試
- 針對所有樣品，剝離速度為840mm/min
- 測試器件：Zwick Z010U-184509
- 在環境溫度(23℃)下測試
混濁度：
穿過透明材料之光可受其內之不規則性影響。此使得光以不同方向散射得到混濁度。純淨聚合物中之內部混濁度之來源為光由於聚合物中之結晶及非晶形區域的不同折射率而散射。藉由將囊封體層合在兩個玻璃滑件之間，直接透射率、分散透射率及反射率使用裝備有累計球之紫外線/可見/近紅外(UV/VIS/NIR)Perkin Elmer Lambda 900光譜儀來量測。可使用累計球記錄總透射比(亦即直接透射率+散射透射率)及僅記錄散射(漫射)透射率兩者。混濁度自下文等式計算：
用於混濁度量測之樣品製備如下進行：
IE2之測試夾層元件：無過氧化物之聚合物(a)。聚合物(a)按原樣使用以製備如下文所描述之測試夾層元件。
IE3至IE7之測試夾層元件以如下文給定之量含有具有過氧化物之聚合物(a)。用於IE3至IE7之交聯測試夾層元件的過氧化物為第三丁基過氧基-(2-乙基己基)碳酸酯過氧化物(TBPEHC)、具有大約99% w/w之過氧化物含量的供應商結合引發劑(CAS nr.34443-12-4)。過氧化物藉由以恆定速率在30℃之溫度下翻滾1kg材料24小時來浸沒至聚合物(a)丸粒中。在過氧化物浸泡之後，材料用於製備如下文所描述之測試夾層元件。
測試夾層元件藉由在Collin 15擠出機(Teach-Line E20T)上將 材料擠出成帶狀樣品來製備。100-100-100℃之相同溫度分佈用於製備帶狀樣品(測試夾層元件)。所使用之溫度分佈低於過氧化物分解溫度。帶狀樣品(測試夾層元件)具有0.45mm之厚度及40mm的寬度。
所獲得之測試夾層元件在具有1mm之厚度的兩個顯微鏡玻璃之間層合。所使用之層合機為商業PEnergy L036LAB真空層合機。用於形成測試層合物IE2至IE7之層合溫度及時間及用於交聯樣品IE3至IE7之過氧化物的量為如下量及層合條件。交聯發生於層合期間。
IE2：無過氧化物，在層合溫度130℃下層合時間2+15min*
IE3：1.0wt%過氧化物，在層合溫度130℃下層合時間2+15min*
IE4：1.0wt%過氧化物，在層合溫度130℃下層合時間2+5加2+5min*
IE5：1.5wt%過氧化物，在層合溫度130℃下層合時間2+5加2+5min*(凝膠含量75%)
IE6：1.5wt%過氧化物，在層合溫度125℃下層合時間2+15min*
IE7：1.5wt%過氧化物，在層合溫度150℃下層合時間2+15min*，在130℃下2+15分鐘。
層合製程期間之壓力為300毫巴。
* 2+15分鐘意謂：在無壓力之情況下2分鐘真空且在300毫巴之情況下15分鐘壓力。
凝膠含量(wt%)：根據ASTM D2765-90使用由本發明之該交聯聚烯烴聚合物組合物構成之樣品來量測(方法A，十氫化萘(decaline)萃取)。環境條件為23℃，50%室內濕度(RH)。若未另列出，則50℃至100℃下之RH為約10%。
實驗部分
用於製備層元件(LE)之夾層之聚合物組合物的聚合物(a)之聚合實 例：乙烯與丙烯酸甲酯共聚單體及與乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體之共聚物
聚合物(a)在商業高壓管式反應器中在壓力2500至3000巴及最大溫度250至300℃下使用常規過氧化物引發劑來製備。乙烯單體、丙烯酸甲酯(MA)極性共聚單體及乙烯基三甲氧基矽烷(VTMS)共聚單體(含矽烷基團之共聚單體)以習知方式添加至反應器系統。如熟習此項技術者所熟知，使用CTA調節MFR。在具有發明之最終聚合物(a)所要的特性平衡之資訊之後，熟習此項技術者可控制方法以獲得聚合物(a)。
表1中給定乙烯基三甲氧基矽烷單元、VTMS(=含矽烷基團之單元)之量、MA及MFR2之量。
下表中之特性當聚合物(a)自反應器或自如下文所指示之層樣品獲得時自該聚合物量測。
在上表1中，MA指代存在於聚合物(a)中之丙烯酸甲酯共聚單體之含量，且對應地，VTMS含量指代存在於聚合物(a)中的乙烯基三甲氧基矽烷共聚單體之含量。
用於玻璃層合之製程：
發明實例1(IE1)：聚合物(a-1)用於在玻璃元件與PET薄片之間製備夾層元件。夾層元件由0.45mm厚度之兩個薄膜層形成以達成0.9mm 之最終夾層厚度。層合該兩個層在樣品層合期間發生。「起始」薄膜在具有650mm之模具寬度之試點鑄造薄膜擠出線BA60 Battenfeld薄膜擠出機中製備。溫度設置為50/120/130℃。薄膜樣品尺寸為：580mm寬及0.45mm厚。
比較實例(CE1)：如在IE1中，但聚乙烯醇縮丁醛(polyvinyl butyral；PVB)：商業Saflex® PA61，由Eastman(早期Solutia)供應，厚度為1mm，用作夾層元件。
IE1及CE1之夾層在玻璃層與PET層之間層合。玻璃層(平板)具有以下尺寸：300×300mm，其中厚度為3.2mm。聚對苯二甲酸伸乙酯(polyethylene terephthalate；PET)層用於支撐剝離測試且為DYMAT®PYE(PET/PET/底塗劑)，由Covme供應，總厚度為大約300微米。
所使用之層合機為商業PEnergy L036LAB真空層合機。層合條件在下表2中給定。
A：黏著失效-在夾層與玻璃板之間發生的失效
K：內聚失效-夾層自身之先效，吾人在剝離測試完成之後可看見仍在玻璃板上之夾層沉積
圖1展示包含本發明之夾層元件之本發明之層元件(IE1)與包含先前技術夾層元件(PVB)之比較層元件(CE1)相比在水浸沒之前及之後的更佳黏著強度。
包含交聯及非交聯夾層元件之多層元件的光學特性
發明測試層合物樣品IE2至IE7之混濁度效能使用如上文在測定方法下所描述之混濁度測定方法來量測。製備測試層合物樣品IE2至IE7如上文在測定方法下混濁度方法描述中所描述來執行。
圖3將混濁度%展示為層合物樣品IE2至IE4之波長(nm)之函數，其中在存在1.0wt%過氧化物且層合條件亦變化之情況下，IE2未交聯且IE3及IE4交聯。
圖4將混濁度%展示為層合物樣品IE2及IE5至IE7之波長(nm)之函數，其中在存在1.5wt%過氧化物且層合條件亦變化的情況下，IE2未交聯且IE5至IE7交聯。
在圖式中給定之資料展示本發明之夾層元件的組合物及本發明之多層元件(LE)之混濁度效能(低混濁度)對於製備用於通用最終應用之製品而言為高度可實行的，其中需要如低混濁度之良好光學特性。該混濁度效能可藉由交聯組合物、較佳地藉由交聯本發明之多層元件(LE)之夾層元件的至少聚合物(a)來進一步改良。
圖1展示包含本發明之夾層元件之本發明之層元件(IE1)與包含先前技術夾層元件(PVB)之比較層元件(CE1)相比在水浸沒之前及之後的更佳黏著強度。
圖2繪示本發明之層元件(LE)之最佳實施例，其中面向第一層元件(1)之表面的夾層層元件(i)之表面彼此直接接觸且較佳地為兩者之間無任何黏著層；且在夾層元件(i)的相對側，面向第二層元件(2)之表面之夾層層元件 (i)的表面彼此直接接觸且較佳地為兩者之間無任何黏著層。
圖3及圖4將包含根據本發明之交聯及非交聯夾層元件的多層元件(LE)之混濁度性能展示在380nm至800nm之波長範圍內的混濁度之曲線圖。

Claims (17)

  1. 一種多層元件(LE)，其中該多層元件(LE)包含第一層元件、夾層元件及第二層元件，其中該第一層元件包含玻璃層或聚合層；該夾層元件包含聚合物組合物，該聚合物組合物包含選自以下之乙烯共聚物(a)：(a1)乙烯與含矽烷基團之共聚單體之共聚物；或(a2)乙烯與選自丙烯酸(C 1-C 6)-烷酯或(C 1-C 6)-烷基丙烯酸(C 1-C 6)-烷酯共聚單體之一或多種極性共聚單體的共聚物，該共聚物(a2)攜有含矽烷基團之單元且該共聚物(a2)不同於該共聚物(a1)；及該第二層元件包含玻璃層元件或聚合層元件；並且其中該夾層元件與該第一及第二層元件黏著接觸。
  2. 如請求項1所述之多層元件(LE)，其中該乙烯共聚物(a)係選自：(a1)乙烯與含矽烷基團之共聚單體之共聚物；或(a2)乙烯與選自丙烯酸(C 1-C 6)-烷酯或(C 1-C 6)-烷基丙烯酸(C 1-C 6)-烷酯共聚單體之一或多種極性共聚單體及與含矽烷基團的共聚單體之共聚物。
  3. 如前述請求項中任一項所述之多層元件(LE)，其中該極性共聚單體以0.5至30.0mol%之量存在於該乙烯共聚物(a2)中，較佳地該極性共聚單體係選自丙烯酸(C 1-C 6)-烷酯共聚單體，更佳地係選自丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯或丙烯酸丁酯共聚單體。
  4. 如前述請求項中任一項所述之多層元件(LE)，其中乙烯共聚物(a1)之該含矽烷基團之共聚單體及乙烯共聚物(a2)之該含矽烷基團之單元或較佳地該含矽烷基團之共聚單體為由式(I)表示之可水解不飽和矽烷化合 物：R1SiR2qY3-q (I)，其中R1為烯系不飽和烴基、烴氧基或(甲基)丙烯醯氧基烴基，各R2獨立地為脂族飽和烴基，可相同或不同之Y為可水解有機基團，且q為0、1或2；較佳地，乙烯共聚物(a1)之該含矽烷基團之共聚單體及乙烯共聚物(a2)之該含矽烷基團之單元或較佳地該含矽烷基團之共聚單體之量在0.01至2.0mol%範圍內；較佳地，該乙烯共聚物(a1)及該乙烯共聚物(a2)藉由在高壓聚合製程中使用自由基引發劑來聚合而製備。
  5. 如前述請求項中任一項所述之多層元件(LE)，其中該極性共聚單體以2.5至18mol%之量存在於該乙烯共聚物(a2)中，較佳地該極性共聚單體係選自丙烯酸(C 1-C 6)-烷酯共聚單體，更佳地係選自丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯或丙烯酸丁酯共聚單體。
  6. 如前述請求項中任一項所述之多層元件(LE)，其中該夾層元件之該聚合物組合物係經交聯，較佳地使用過氧化物或矽烷醇冷凝催化劑(silanol condensation catalyst；SCC)來交聯，較佳地使用過氧化物來交聯，該矽烷醇冷凝催化劑係選自錫、鋅、鐵、鉛或鈷之甲酸鹽或芳族有機磺酸之群。
  7. 如前述請求項中任一項所述之多層元件(LE)，其中夾層元件為該第一及第二層元件之間的單一聚合層元件，較佳地，夾層元件為包含該夾層元件之該聚合物組合物之單層元件。
  8. 如前述請求項中任一項所述之多層元件(LE)，其中該多層元 件為透明的。
  9. 一種層合玻璃層元件(GLE)，其以給定次序包含第一玻璃層元件、夾層元件及第二玻璃層元件，其中該夾層元件包含聚合物組合物，該聚合物組合物包含選自以下之乙烯共聚物(a)：(a1)乙烯與含矽烷基團之共聚單體之共聚物；或(a2)乙烯與選自丙烯酸(C 1-C 6)-烷酯或(C 1-C 6)-烷基丙烯酸(C 1-C 6)-烷酯共聚單體之一或多種極性共聚單體的共聚物，該共聚物(a2)攜有含矽烷基團之單元且該共聚物(a2)不同於該共聚物(a1)；及該夾層元件與該第一玻璃層元件及該第二玻璃層元件黏著接觸。
  10. 一種如請求項1至8中任一項所述之多層元件(LE)或如請求項9所述之層合玻璃元件(GLE)之用途，該用途為用於：製備包含該多層元件(LE)或該層合玻璃層元件(GLE)之製品；構造應用，如建築物中的元件，例如諸如外部/內部元件之建築元件，如該建築物外部之正面、窗戶元件、門元件或室內牆壁元件；橋樑中的元件；交通工具中之元件，諸如汽車、火車、飛機或船中之窗戶；生產設備中的元件，如機器中之安全窗戶；生產設備中之元件，如機器中的安全窗戶；家用器件中之元件；投影應用，如抬頭顯示器；或傢俱中之元件等。
  11. 一種製品，其包含如前述請求項1至8中任一項所述之多層元件(LE)或如請求項9所述之層合玻璃元件(GLE)。
  12. 如請求項11所述之製品，該製品為用於以下之製品：構造應用，如建築物中的元件，例如建築元件，諸如外部/內部元件，如建築物外部之正面、窗戶元件、門元件或室內牆壁元件；橋樑中之元件；交通工具中的元件，諸如汽車、火車、飛機或船中之窗戶；生產設備中之元件，如機器中的安 全窗戶；家用器件中的元件；投影應用中之元件，如抬頭顯示器；或傢俱中之元件，較佳地，該製品為選自以下之製品：安全層元件、絕緣層元件或熱層元件或其任何組合，較佳地為由該多層元件(LE)或該層合玻璃元件(GLE)組成的安全層元件、絕緣層元件或熱層元件或其任何組合之製品，更佳地，該製品為安全層元件，較佳地為安全玻璃元件。
  13. 一種安全玻璃元件，其包含如前述請求項1至8中任一項所述之多層元件(LE)或如請求項9所述之層合玻璃元件(GLE)，其較佳地由該多層元件(LE)或該層合玻璃元件(GLE)構成。
  14. 一種如前述請求項1至6中任一項中所定義之聚合物組合物之用途，其用於製備如前述請求項1至8中任一項所述之多層元件(LE)、如請求項9所述之層合玻璃元件(GLE)或如前述請求項11至12中任一項所述之製品或如請求項13所述之安全玻璃元件。
  15. 一種用於製備如前述請求項1至8中任一項所述之多層元件(LE)或如請求項9所述之層合玻璃元件(GLE)之方法，其中該方法包含以下步驟：將該第一層元件、夾層元件及該第二層元件組裝成多層總成；在高溫下及視情況在真空條件下層合該多層總成之該等層以獲得多層元件(LE)或該層合玻璃元件(GLE)；及回收該所獲得之多層元件(LE)或該層合玻璃元件(GLE)。
  16. 一種用於製備包含如前述請求項1至8中任一項所述之多層元件(LE)或如請求項9所述之層合玻璃元件(GLE)的製品之方法，其中該方法包含以下步驟：a)藉由以下步驟製備多層元件(LE)將該第一層元件、夾層元件及該第二層元件組裝成多層總成； 在高溫下及視情況在真空條件下層合該多層總成之該等層以獲得多層元件(LE)；及回收包含該所獲得之多層元件(LE)的該製品或a-1)藉由以下步驟製備層合玻璃元件(GLE)將該第一玻璃層元件、夾層元件及該第二玻璃層元件組裝成多層總成；在高溫下及視情況在真空條件下層合該多層總成之該等層以獲得層合玻璃元件(GLE)；及回收包含該層合玻璃元件(GLE)之該製品。
  17. 如請求項15或16所述之方法，其進一步包含以下步驟：將該聚合物組合物連同選自過氧化物或矽烷醇冷凝催化劑(SCC)之交聯劑擠出以形成可交聯夾層元件，其係在低於該過氧化物之分解溫度或低於該矽烷醇冷凝催化劑(SCC)之交聯溫度的溫度下；在高於該過氧化物之該分解溫度的溫度下或在該矽烷醇冷凝催化劑(SCC)之該交聯溫度下或在高於該交聯溫度的溫度下進行該層合步驟；及交聯該可交聯夾層元件之該聚合物組合物。
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