TW201823179A - 層合玻璃及層合玻璃的中間膜用膜材料 - Google Patents

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高原直己
吉田明弘
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日商日立化成股份有限公司
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Abstract

本發明揭示一種層合玻璃，其包括對向的兩片玻璃板、及夾持在兩片玻璃板之間的中間膜。兩片玻璃板中的其中一者為透明塑膠板，另一者為無機玻璃板。中間膜含有丙烯酸聚合物。藉由使鋼球朝向層合玻璃落下的耐衝擊試驗而測定的衝擊強度為0.03 J/cm2 以上。

Description

層合玻璃及層合玻璃的中間膜用膜材料
本發明是有關於一種層合玻璃及層合玻璃的中間膜用膜材料。
現在，作為用於汽車之類的車輛、航空器、建築物等的玻璃，即便受到外部衝擊而破損，玻璃的碎片亦鮮少飛散而為安全的，因而廣泛使用層合玻璃。
層合玻璃一般為具有至少一對玻璃板、及介隔存在於該些之間將玻璃板彼此黏接的中間膜的積層體。作為層合玻璃用中間膜的一例，可列舉包含藉由塑化劑而塑化的聚乙烯丁醛樹脂（polyvinyl butyral resin）等聚乙烯縮醛樹脂（polyvinyl acetal resin）的膜（專利文獻1～專利文獻3）。 [現有技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本專利特開昭62-100463號公報 專利文獻2：日本專利特開2005-206445號公報 專利文獻3：國際公開第2012/091117號
[發明所欲解決之課題] 為了層合玻璃的輕量化，正研究無機玻璃板與透明塑膠板的組合。然而，該情況下，若應用現有的中間膜，則有霧度變大的傾向。因此，關於應用透明塑膠板的層合玻璃，難以於獲得用以耐受來自外部的衝擊的高防破裂性的同時獲得十分優異的光學特性。
因此，本發明的目的在於：關於應用透明塑膠板的層合玻璃，使其兼具十分優異的光學特性及高防破裂性。 [解決課題之手段]
本發明的一側面提供一種層合玻璃，其包括對向的兩片玻璃板、及夾持在兩片玻璃板之間的中間膜。兩片玻璃板中的其中一者為透明塑膠板，另一者為無機玻璃板。中間膜含有丙烯酸聚合物，藉由使鋼球朝向該層合玻璃落下的耐衝擊試驗而測定的衝擊強度可為0.03 J/cm2 以上。或者，丙烯酸聚合物可具有10萬以上、100萬以下的重量平均分子量。
根據本發明者等人的發現，關於包含透明塑膠板與無機玻璃板的組合的層合玻璃，藉由應用含有丙烯酸聚合物的中間膜，可兼具十分優異的光學特性及高防破裂性。 [發明的效果]
關於使用透明塑膠板的層合玻璃，可兼具十分優異的光學特性及高防破裂性。
以下，視情況參照圖式對本發明的實施形態進行說明。但，本發明並不受以下的實施形態任何限定。
本說明書中所謂「(甲基)丙烯酸酯」，是指「丙烯酸酯」或與其對應的「甲基丙烯酸酯」中的至少一者。關於(甲基)丙烯醯基等其他的類似表述亦同樣。至於組成物中的各成分的含量，於組成物中存在多種相當於各成分的物質的情況下，若無特別說明，則表示組成物中所存在的該多種物質的合計量。
＜層合玻璃＞ 圖1是表示層合玻璃的一實施形態的示意剖面圖。圖1所示的層合玻璃1具有：對向的兩片玻璃板11、玻璃板12；及夾持在兩片玻璃板11、玻璃板12之間的中間膜5。換言之，依序積層有玻璃板11（亦稱為「第1玻璃板」）、中間膜5、及玻璃板12（亦稱為「第2玻璃板」）。兩片玻璃板11、玻璃板12中，可為其中一者為透明塑膠板，另一者為無機玻璃板。
無機玻璃板可自作為構成層合玻璃的玻璃板而通常所使用者中選擇。藉由設置無機玻璃板，層合玻璃的表面可具有良好的耐損傷性。無機玻璃板例如可為浮法玻璃、強化玻璃（風冷強化玻璃、化學強化玻璃等）、或雙層玻璃的板。
作為透明塑膠板，可使用具有適於層合玻璃的透明性等光學特性的塑膠板。作為透明塑膠板的例子，可列舉：聚碳酸酯（polycarbonate）樹脂板（PC板）、聚甲基丙烯酸甲酯（polymethyl methacrylate）樹脂板（PMMA板）、環聚烯烴（cyclopolyolefin）樹脂板（COP板）、聚對苯二甲酸乙二酯（polyethylene terephthalate）樹脂板（PET板）、聚乙烯（polyethylene）板（PE板）、聚丙烯（polypropylene）板（PP板）、聚苯乙烯（polystyrene）板（PS板）、及三乙醯纖維素（triacetyl cellulose）板（TAC板）。
中間膜5為主要含有丙烯酸聚合物的樹脂層。中間膜5藉由與鄰接的玻璃板11、玻璃板12各自的中間膜5側的主表面的大部分（例如主表面中90面積%以上）直接接觸，而將兩片玻璃板11、玻璃板12彼此黏接。關於構成中間膜5的中間膜用樹脂組成物的詳細情況將後述。中間膜5的厚度可為10 μm～5000 μm、或25 μm～1000 μm。
玻璃板11、玻璃板12、及中間膜5各自的對可見光區域（波長：380 nm～780 nm）的光線的透光率可為80%以上、90%以上、或95%以上。層合玻璃1整體對可見光區域的光線的透光率可為80%以上、90%以上、或95%以上。光線透過率的上限為100%。
藉由使鋼球朝向層合玻璃1落下的耐衝擊試驗而測定的衝擊強度可為0.03 J/cm2 以上。層合玻璃至少於使鋼球自無機玻璃板之側朝向層合玻璃落下的耐衝擊試驗中顯示0.03 J/cm2 以上的衝擊強度。其中，層合玻璃於使鋼球自兩片玻璃板的任一側朝向層合玻璃落下的耐衝擊試驗中亦可顯示0.03 J/cm2 以上的衝擊強度。顯示高衝擊強度的層合玻璃可具有充分的防破裂性。就同樣的理由而言，層合玻璃1的衝擊強度可為0.05 J/cm2 以上、或0.06 J/cm2 以上。衝擊強度的上限並無特別限定，通常為10 J/cm2 以下。衝擊強度的測定方法的詳細情況將於後述的實施例中加以說明。
一般而言，若層合玻璃的厚度變大，則有衝擊強度變大的傾向。因此，藉由適當設定玻璃板及中間膜的厚度，可將層合玻璃的衝擊強度設為規定值以上。就充分的衝擊強度等觀點而言，透明塑膠板的厚度可為0.1 mm～100 mm、或0.5 mm～10 mm、或0.5 mm～5 mm。無機玻璃板的厚度可為0.1 mm～50 mm、0.5 mm～30 mm、1 mm～20 mm、或2 mm～10 mm。層合玻璃1整體的厚度通常多為0.5 mm～1000 mm、或1 mm～15 mm。具有該程度的厚度的本實施形態的層合玻璃與僅包括無機玻璃板及中間膜的層合玻璃相比，十分輕量且容易顯示高衝擊強度。
藉由應用含有丙烯酸聚合物的樹脂層作為中間膜，可維持層合玻璃的充分的光學特性，並且可藉由將玻璃板及中間膜的厚度控制在例如所述的範圍內而容易地提高層合玻璃的衝擊強度。丙烯酸聚合物的重量平均分子量為10萬以上亦可有助於衝擊強度的提高。
中間膜5與玻璃板11或玻璃板12之間的剝離強度可為5 N/10 mm以上、8 N/10 mm以上、10 N/10 mm以上、或30 N/10 mm以下。此處的剝離強度是指藉由使用拉伸試驗機（奧立特科技（Orientec）股份有限公司製造，商品名「滕喜龍（Tensilon）RTC-1210」）的、於25℃下以剝去速度300 mm/min進行3秒鐘的180度剝離試驗（peal test）而測定的值。
層合玻璃的構成並不限定於圖1的形態，可適當變更。例如，層合玻璃亦可更具有無機玻璃板及/或透明塑膠板作為追加的玻璃板（第3玻璃板等）。該情況下，通常於追加的玻璃板與和其鄰接的玻璃板之間亦設置追加的中間膜。追加的中間膜亦可含有與中間膜5同樣的丙烯酸聚合物。
層合玻璃亦可更具有選自抗反射層、防污層、色素層、及硬塗層等中的各種功能層。
抗反射層是將層合玻璃的可見光反射率設為5%以下般的具有抗反射性的層。抗反射層例如可為利用已知的抗反射方法進行了處理的透明塑膠膜等透明基材。防污層是為了使表面不易附著污物而設置。色素層是用於減少層合玻璃中透射的不需要的波長的光而設置。硬塗層是為了提高層合玻璃的表面硬度而設置。硬塗層可為具有聚乙烯膜等基材膜以及形成於基材膜上的、丙烯酸系樹脂（丙烯酸胺基甲酸酯、環氧丙烯酸酯等）、環氧樹脂等的膜的積層膜。
本實施形態的層合玻璃例如可藉由以下方法來製造，所述方法包括：使用於形成中間膜5的樹脂層介隔存在的同時將兩片玻璃板11、玻璃板12貼合，獲得具有玻璃板11、玻璃板12及樹脂層的積層體的步驟；以及對積層體進行加熱及加壓的步驟。
玻璃板11、玻璃板12例如可藉由以下方法來使樹脂層介隔存在的同時貼合，所述方法包括：於玻璃板11上設置樹脂層；以及繼而於樹脂層上積層玻璃板12。樹脂層例如可使用後述的層合玻璃的中間膜用膜材料，設置於玻璃板11上。
藉由積層體的加熱及加壓，可有效率地去除積層體內的氣泡。為了加熱及加壓，例如可使用高壓釜。加熱溫度可為30℃～150℃、或50℃～70℃。壓力可為0.3 MPa～1.5 MPa、或0.3 MPa～0.5 MPa。加熱及加壓的時間可為5分鐘～60分鐘、或10分鐘～30分鐘。若加熱及加壓的條件處於該些範圍內，則可特別有效地去除積層體內的氣泡。
＜層合玻璃的中間膜用樹脂組成物＞ 中間膜5是由包含丙烯酸聚合物的層合玻璃的中間膜用樹脂組成物所形成。該中間膜用樹脂組成物可有助於層合玻璃顯現高防破裂性。進而，由該中間膜用樹脂組成物所形成的中間膜於高濕度環境下亦難以產生層合玻璃的白化，就可靠性的方面而言亦優異。
丙烯酸聚合物是主要由分子內具有一個(甲基)丙烯醯基的單體所構成的聚合物。丙烯酸聚合物可為一種單體的均聚物，亦可為包含兩種以上的單體的共聚物。
丙烯酸聚合物可具有10萬以上的重量平均分子量。若丙烯酸聚合物的重量平均分子量大，則有由於丙烯酸聚合物的分子鏈彼此的纏結變複雜而中間膜變強韌，層合玻璃的衝擊強度變高的傾向。就同樣的觀點而言，丙烯酸聚合物的重量平均分子量可為11萬以上、或12萬以上。丙烯酸聚合物的重量平均分子量可為100萬以下。丙烯酸聚合物的重量平均分子量若為100萬以下，則特別容易獲得於顯示出優異的衝擊強度的同時顯示出低霧度及高剝離強度的層合玻璃。此處，本說明書中，重量平均分子量是指藉由凝膠滲透層析法（Gel Permeation Chromatography）所測定的標準聚苯乙烯換算值。
丙烯酸聚合物的玻璃轉移溫度（Tg）可為-10℃以下。若丙烯酸聚合物的Tg低，則有層合玻璃的衝擊強度變高的傾向。就同樣的觀點而言，丙烯酸聚合物的Tg可為-15℃以下。丙烯酸聚合物的Tg的下限並無特別限制。通常為-40℃以上。
構成丙烯酸聚合物的具有(甲基)丙烯醯基的單體典型而言為具有一個(甲基)丙烯醯基氧基（CH2 =CHC(=O)O-或CH2 =C(CH3 )C(=O)O-）的單官能單體。作為其具體例，可列舉：(甲基)丙烯酸；(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸十二基酯（(甲基)丙烯酸正月桂基酯）、(甲基)丙烯酸異肉豆蔻基酯、(甲基)丙烯酸硬脂基酯及丙烯酸異硬脂基酯等具有烷基的(甲基)丙烯酸烷基酯（烷基的碳數可為1～18）；(甲基)丙烯酸縮水甘油酯；(甲基)丙烯酸3-丁烯基酯等具有烯基的(甲基)丙烯酸烯基酯（烷基的碳數可為2～18）；(甲基)丙烯酸苄酯及(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯等具有芳香環的(甲基)丙烯酸酯；甲氧基四乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基六乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基八乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基九乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基七丙二醇(甲基)丙烯酸酯、乙氧基四乙二醇(甲基)丙烯酸酯、丁氧基乙二醇(甲基)丙烯酸酯及丁氧基二乙二醇(甲基)丙烯酸酯等烷氧基聚烷二醇(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸異冰片酯及(甲基)丙烯酸二環戊基酯等具有脂環式基的(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸3-羥基丙酯及(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯等具有羥基的(甲基)丙烯酸酯；(甲基)丙烯酸四氫糠基酯；(甲基)丙烯酸N,N-二甲基胺基乙酯；2-(2-甲基丙烯醯基氧基乙基氧基)乙基異氰酸酯及2-(甲基)丙烯醯基氧基乙基異氰酸酯等具有異氰酸酯基的(甲基)丙烯酸酯；四乙二醇單(甲基)丙烯酸酯、六乙二醇單(甲基)丙烯酸酯、八丙二醇單(甲基)丙烯酸酯、二丙二醇單(甲基)丙烯酸酯、三丙二醇單(甲基)丙烯酸酯及八丙二醇單(甲基)丙烯酸酯等聚烷二醇單(甲基)丙烯酸酯；具有矽氧烷骨架的(甲基)丙烯酸酯。該些化合物可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
作為構成丙烯酸聚合物的單體的另一例，有(甲基)丙烯醯胺及其衍生物。作為丙烯醯胺衍生物，可列舉：(甲基)丙烯醯基嗎啉、N,N-二甲基胺基丙基(甲基)丙烯醯胺、N,N-二甲基(甲基)丙烯醯胺、N-異丙基(甲基)丙烯醯胺、N,N-二乙基(甲基)丙烯醯胺及N-羥基乙基(甲基)丙烯醯胺。
丙烯酸聚合物亦可包含能夠與具有(甲基)丙烯醯基的單體共聚的共聚單體作為單體單元。其中，丙烯酸聚合物整體中80質量%以上、或90質量%以上通常是由源自具有(甲基)丙烯醯基的單體的單體單元所構成。作為共聚單體，例如可列舉：苯乙烯、4-甲基苯乙烯、乙烯基吡啶、乙烯基吡咯啶酮、乙酸乙烯酯、環己基順丁烯二醯亞胺、苯基順丁烯二醯亞胺及順丁烯二酸酐。
相對於中間膜用樹脂組成物、樹脂層或中間膜的總量，中間膜用樹脂組成物、或由其所形成的樹脂層及中間膜中的丙烯酸聚合物的含量可為80質量%以上、90質量%以上、或95質量%以上。
本實施形態的中間膜用樹脂組成物亦可更含有各種添加劑等其他成分。作為各種添加劑，可列舉：聚合抑制劑、抗氧化劑、光穩定劑、矽烷偶合劑、界面活性劑、調平劑、無機填充劑等。
聚合抑制劑是以提高樹脂組成物的保存穩定性為目的而添加，作為其例子，可列舉對甲氧基苯酚。抗氧化劑是以提高中間膜的耐熱著色性為目的而添加，作為其例子，可列舉亞磷酸三苯基酯等磷系；酚系；硫醇系的抗氧化劑。光穩定劑是以提高對紫外線等活性能量線的耐性為目的而添加，作為其例子，可列舉受阻胺光穩定劑（Hindered Amine Light Stabilizer，HALS）。矽烷偶合劑是為了提高與玻璃板的密接性而添加，作為其例子，可列舉甲基三甲氧基矽烷、甲基三乙氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷、苯基三乙氧基矽烷、γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、γ-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、γ-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、及γ-縮水甘油氧基丙基甲基二異丙烯氧基矽烷。界面活性劑是為了控制與基材的剝離性而添加，作為其例子，可列舉聚二甲基矽氧烷系化合物、及氟系化合物。調平劑是為了賦予樹脂組成物的平坦性而添加，作為其例子，可列舉矽系、氟系的降低表面張力的化合物。該些添加劑可單獨使用，另外亦可組合使用多種添加劑。一般而言，相對於樹脂組成物的總量，該些添加劑的含量為0.01質量%～5質量%左右。
無機填充劑可以維持層合玻璃的適當的透明性的範圍來使用。作為無機填充劑，例如可列舉破碎二氧化矽、熔融二氧化矽、雲母、黏土礦物、玻璃短纖維、玻璃微粉末、中空玻璃、碳酸鈣、石英粉末、及金屬水合物。相對於樹脂組成物100質量份，無機填充劑的含量可為0.01質量份～100質量份、0.05質量份～50質量份、或0.1質量份～30質量份。
中間膜用樹脂組成物例如可藉由將丙烯酸聚合物及視需要而添加的添加劑混合，對該些進行攪拌而製造。
＜層合玻璃的中間膜用膜材料＞ 圖2是表示層合玻璃的中間膜用膜材料的一實施形態的示意剖面圖。圖2所示的層合玻璃的中間膜用膜材料2具有基材21、樹脂層5a及基材22，該些依序積層。樹脂層5a是當由玻璃板所夾持時成為中間膜的層，可為含有所述中間膜用樹脂組成物的層。樹脂層5a亦可具有能夠容易地進行玻璃板彼此的貼合的感壓黏接性。根據此種膜材料，可容易地保管及搬運樹脂層5a。
樹脂層5a亦可具有至少一層滿足下述黏彈性的條件（a）及條件（b）的層。樹脂層5a自身的黏彈性亦可滿足該些條件。 （a）基準溫度25℃、頻率1000 Hz下的儲存彈性係數為1×105 Pa～1×108 Pa （b）基準溫度25℃、頻率100 Hz～100,000 Hz的範圍內的損失係數的最大值超過0.4
頻率的範圍100 Hz～100000 Hz相當於自幾公分～一百幾十公分左右的高度自由落下的鋼球碰撞到層合玻璃時層合玻璃中產生的應變速度。因此，例如若於基準溫度25℃、頻率100 Hz～100,000 Hz的範圍下，損失係數的最大值大於0.4，則容易顯現較玻璃單板更高的防破裂性。損失係數的最大值可為0.5以上，亦可為1.1以下、或1.0以下。
若基準溫度25℃、頻率1000 Hz下的儲存彈性係數為1×105 以上，則就機械特性及可靠性（耐熱性、耐候性）的方面而言可獲得特別優異的效果。若基準溫度25℃、頻率1000 Hz下的儲存彈性係數為1×108 Pa以下，則就耐衝擊性的方面而言可獲得特別優異的效果。就同樣的觀點而言，基準溫度25℃、頻率1000 Hz下的儲存彈性係數可為1.5×105 以上，且可為5×106 Pa以下。
此處，所述儲存彈性係數及損失係數（tanδ）的值可根據由動態黏彈性測定與時間-溫度換算法則所獲得的合成曲線（主曲線（master curve））來求出。動態黏彈性測定例如是按照依據日本工業標準（Japanese Industrial Standards，JIS）K 0129：2005的方法，於溫度為-70℃～100℃、頻率為0.05 Hz、0.5 Hz、5 Hz或50Hz、應變量為1%的條件下，以拉伸測定模式來進行。可根據黏彈性的測定結果，使用WLF法或阿瑞尼斯（Arrhenius）法則，將基準溫度設為25℃來製作主曲線，根據該主曲線來讀取頻率1000 Hz下的儲存彈性係數、及頻率100 Hz～100000 Hz的範圍內的tanδ的最大值。
為了製作主曲線，根據動態黏彈性測定的測定結果，針對各個溫度的值，藉由下述WLF式或阿瑞尼斯式來計算時間-溫度換算因數αT 。 [數式1] WLF式：TR =玻璃轉移溫度（Tg ）+50℃、C1 =8.86、C2 =101.6 [數式2] 阿瑞尼斯式：β=0.434、ΔHa：活性化能量（J/mol·k）、 R：氣體常數8.314（J/mol·k） 可根據時間-溫度換算因數αT 與任意溫度T下的角頻率w的值，藉由下述式（A）來算出相對於基準溫度T0 的角頻率w'。藉由描繪角頻率w'與所測定的動態黏彈性特性的關係，可獲得將橫軸改變為頻率的主曲線。 αT =w'/w …（A） 再者，該些一連串的計算例如可使用動態黏彈性測定裝置「RSA-G2」所附帶的切爾斯軟體（TRIOS Software）（TA儀器股份有限公司，製品名）來進行。
基材21、基材22例如可為選自聚對苯二甲酸乙二酯、聚丙烯、及聚乙烯中的聚合物的膜，特別是亦可為聚對苯二甲酸乙二酯膜（以下亦有時稱為「PET膜」）。基材21、基材22的端部亦可較樹脂層5a的外緣更向外側伸出。
基材21、基材22中可為其中一者為顯現相對較大的剝離強度的基材（重剝離隔離層）、另一者為顯現相對較小的剝離強度的基材（輕剝離隔離層）。輕剝離隔離層與樹脂層5a之間的剝離強度低於重剝離隔離層與樹脂層5a之間的剝離強度。基材的剝離性可藉由賦予剝離性的表面處理的條件來適宜調整。
於將中間膜用膜材料2用於製造層合玻璃1的情況下，首先，將作為輕剝離隔離層的基材剝離，將露出的樹脂層5a的表面貼附於第1玻璃板。亦可自作為重剝離隔離層的基材側利用輥等進行按壓。繼而，將作為重剝離隔離層的基材自樹脂層5a剝離。將露出的樹脂層5a的表面貼附於第2玻璃板。藉由該方法，可使樹脂層5a介隔存在的同時將兩片玻璃板容易地貼合。
就作業性的觀點而言，作為重剝離隔離層的基材的厚度可為50 μm～200 μm、60 μm～150 μm、或70 μm～130 μm。就作業性的觀點而言，作為輕剝離隔離層的基材的厚度可為25 μm～150 μm、30 μm～100 μm、或40 μm～75 μm。
中間膜用膜材料2例如可藉由將中間膜用樹脂組成物成膜於基材21上來獲得。成膜可藉由通常的方法來進行。例如，可藉由以下方法來獲得中間膜用膜材料，所述方法包括：將利用溶劑稀釋中間膜用樹脂組成物而製備的塗敷液塗佈於基材21上；以及將溶劑乾燥而由塗膜形成樹脂層5a。作為塗敷法，例如可列舉流塗法（flow coating method）、輥塗法（roll coating method）、凹版塗佈法（gravure coating method）、線棒塗佈法（wire bar coating method）、及唇模塗佈法（lip die coating method）。
作為用於製備所述塗敷液的溶劑，例如可使用2-丁酮、環己酮等酮溶媒。就塗敷性的觀點而言，以塗敷液的質量為基準，塗敷液的固體成分濃度（溶劑以外的成分的濃度）可為30質量%以上、或40質量%以上，且可為70質量%以下、或60質量%以下。塗敷液的黏度於塗敷溫度下可為1 Pa·s以上、或5 Pa·s以上，且可為30 Pa·s以下、5 Pa·s以下、或15 Pa·s以下。 [實施例]
以下，列舉實施例對本發明進行更具體說明。但，本發明並不限定於該些實施例。
1.丙烯酸聚合物的合成 丙烯酸聚合物A 於安裝有冷卻管、溫度計、攪拌裝置、滴液漏斗及氮氣導入管的反應容器中加入作為初始單體的丙烯酸異硬脂基酯（大阪有機化學工業股份有限公司製造，商品名「ISTA」）96.0 g及丙烯酸2-羥基乙酯（大阪有機化學工業股份有限公司製造，商品名「HEA」）24.0 g、甲基乙基酮150.0 g。一邊以100 ml/min的風量對反應容器內進行氮氣置換，一邊以15分鐘將反應液自25℃加熱至80℃。其後，一邊將反應液的溫度維持為80℃，一邊歷時120分鐘滴加包含作為追加單體的丙烯酸異硬脂基酯24.0 g及丙烯酸2-羥基乙酯6.0 g、第三丁基過氧化-2-乙基己酸酯1.0 g的溶液。滴加結束後，進而進行2小時反應。繼而，藉由將甲基乙基酮蒸餾去除而獲得作為丙烯酸異硬脂基酯與丙烯酸2-羥基乙酯的共聚物的丙烯酸聚合物A（重量平均分子量120000、Tg：-18℃）。
丙烯酸聚合物B 於安裝有冷卻管、溫度計、攪拌裝置、滴液漏斗及氮氣導入管的反應容器中加入作為初始單體的丙烯酸2-乙基己酯（和光純藥工業股份有限公司製造，商品名「EHA」）96.0 g及丙烯酸2-羥基乙酯（大阪有機化學工業股份有限公司製造，商品名「HEA」）24.0 g、甲基乙基酮150.0 g。一邊以100 ml/min的風量對反應容器內進行氮氣置換，一邊以15分鐘將反應液自25℃加熱至80℃。其後，一邊將溫度維持為80℃，一邊歷時120分鐘滴加包含作為追加單體的丙烯酸2-乙基己酯24.0 g及丙烯酸2-羥基乙酯6.0 g、第三丁基過氧化-2-乙基己酸酯1.0 g的溶液。滴加結束後，進而進行2小時反應。繼而，藉由將甲基乙基酮蒸餾去除而獲得作為丙烯酸2-乙基己酯與丙烯酸2-羥基乙酯的共聚物的丙烯酸聚合物B（重量平均分子量128000、Tg：-20℃）。
丙烯酸聚合物C 於安裝有冷卻管、溫度計、攪拌裝置、滴液漏斗及氮氣導入管的反應容器中加入作為初始單體的丙烯酸異硬脂基酯（大阪有機化學工業股份有限公司製造，商品名「ISTA」）96.0 g及丙烯酸2-羥基乙酯（大阪有機化學工業股份有限公司製造，商品名「HEA」）24.0 g、甲基乙基酮150.0 g。一邊以100 ml/min的風量進行氮氣置換，一邊以15分鐘自25℃加熱至80℃。其後，一邊將溫度維持為80℃，一邊歷時120分鐘滴加包含作為追加單體的丙烯酸異硬脂基酯24.0 g及丙烯酸2-羥基乙酯6.0 g、第三丁基過氧化-2-乙基己酸酯5.0 g的溶液。滴加結束後，進而進行2小時反應。繼而，藉由將甲基乙基酮蒸餾去除而獲得作為丙烯酸異硬脂基酯與丙烯酸2-羥基乙酯的共聚的丙烯酸聚合物C（重量平均分子量30000、Tg：-18℃）。
丙烯酸聚合物D 於安裝有冷卻管、溫度計、攪拌裝置、滴液漏斗及氮氣導入管的反應容器中加入作為初始單體的丙烯酸月桂基酯（共榮社化學股份有限公司製造，商品名「萊特丙烯酸酯（Light Acrylate）L-A」）120.0 g及甲基乙基酮150.0 g。一邊以100 ml/min的風量對反應容器內進行氮氣置換，一邊以15分鐘自25℃加熱至80℃。其後，一邊將溫度維持為80℃，一邊歷時120分鐘滴加包含作為追加單體的丙烯酸異硬脂基酯24.0 g及丙烯酸2-羥基乙酯6.0 g、第三丁基過氧化-2-乙基己酸酯5.0 g的溶液。滴加結束後，進而進行2小時反應。繼而，藉由將甲基乙基酮蒸餾去除而獲得作為丙烯酸異硬脂基酯與丙烯酸2-羥基乙酯的共聚物的丙烯酸聚合物C（重量平均分子量30000、Tg：-3℃）。
丙烯酸聚合物E 於安裝有冷卻管、溫度計、攪拌裝置、滴液漏斗及氮氣導入管的反應容器中加入作為初始單體的丙烯酸正丁酯（和光純藥工業股份有限公司製造）78.4 g、丙烯酸2-乙基己酯19.6.0 g及丙烯酸（和光純藥工業股份有限公司製造）2.0 g以及超純水（和光純藥工業股份有限公司製造）100.0 g、作為穩定劑的聚乙烯醇3.0 g。一邊以100 ml/min的風量對反應容器內進行氮氣置換，一邊以15分鐘自25℃加熱至65℃。其後，一邊將溫度維持為65℃，一邊添加第三丁基過氧化-2-乙基己酸酯0.1 g，進行6小時反應。藉由將水蒸餾去除而獲得作為丙烯酸正丁酯、丙烯酸2-乙基己酯及丙烯酸的共聚物的丙烯酸聚合物E（重量平均分子量2270000、Tg：-18℃）。
利用以下順序來測定所合成的丙烯酸聚合物的重量平均分子量及玻璃轉移溫度。將測定結果示於表1中。
重量平均分子量（Mw） 藉由以下方式來決定丙烯酸聚合物的重量平均分子量，即根據利用凝膠滲透層析法（GPC）而獲得的層析圖，使用標準聚苯乙烯的校準曲線進行換算。使用5樣品套組（PStQuick MP-H，PStQuick B[東曹（Tosoh）股份有限公司製造，商品名]）作為用於製作標準曲線的標準聚苯乙烯。GPC是利用下述裝置及測定條件進行測定。 ·裝置：高速GPC裝置 HLC-8320GPC（檢測器：示差折射計）（東曹（Tosoh）股份有限公司製造，商品名） ·溶媒：四氫呋喃（tetrahydrofuran，THF） ·管柱：管柱TSK凝膠超級多孔（column TSKGEL SuperMultipore）HZ-H（東曹（Tosoh）股份有限公司製造，商品名） ·管柱尺寸：管柱長度為15 cm，管柱內徑為4.6 mm ·測定溫度：40℃ ·流量：0.35 mL/min ·試樣濃度：10 mg/THF 5 ml ·注入量：20 μL
玻璃轉移溫度（Tg） 藉由使用流變計（安東帕（Anton-Paar）製造，MCR302）的黏彈性測定來求出丙烯酸聚合物的Tg。以下示出測定條件及方法。 測定條件 ·轉子名稱：平行板（parallel plate）（PP12） ·頻率：1（s-1 ） ·應變量：1% 測定方法： 將製膜為厚度200 μm的丙烯酸聚合物貼附於流變計的金屬平台。一邊於該狀態下將金屬平台加溫至50℃，一邊利用金屬平台及與其對向的平行板來夾持丙烯酸聚合物的膜。將金屬平台與平行板的間隔設定為195 μm。其後，將金屬板冷卻至-70℃後，一邊以升溫速度3℃/min自-70℃升溫至50℃，一邊測定丙烯酸聚合物的黏彈性。將tanδ的最大峰值下的溫度記錄為玻璃轉移溫度（Tg）。
[表1]
2.層合玻璃的製作 （實施例1） [中間膜用膜材料的製作] 準備剝離性不同的兩種聚對苯二甲酸乙二酯膜（厚度75 μm，藤森工業股份有限公司製造）作為基材。使用該些，藉由以下（I）、（II）的順序製作具有含有丙烯酸聚合物的樹脂層的中間膜用膜材料。
（I）：藉由攪拌來將丙烯酸聚合物60質量份及2-丁酮40.0質量份混合，獲得塗敷液。 （II）：使用棒塗機將（I）中獲得的塗敷液塗佈於作為重剝離隔離層的聚對苯二甲酸乙二酯膜上，藉由100℃、5分鐘的加熱來將塗膜乾燥，形成厚度100 μm的樹脂層。於樹脂層上積層作為輕剝離隔離層的聚對苯二甲酸乙二酯膜，獲得中間膜用膜材料。
使用動態黏彈性測定器（TA儀器股份有限公司，製品名「RSA-G2」），於溫度為-70℃～100℃的範圍、頻率為0.05 Hz、0.5 Hz、5 Hz或50 Hz、應變量為1%的條件下，以拉伸測定模式來測定所獲得的中間膜用膜材料的樹脂層的黏彈性。根據測定結果，使用阿瑞尼斯式，將基準溫度設為25℃，利用TRIOS Software（TA儀器股份有限公司，製品名）製作主曲線。根據所獲得的主曲線，讀取頻率1000 Hz下的儲存彈性係數、及頻率100 Hz～100000 Hz的範圍內的損失係數（tanδ）的最大值。後述的其他實施例或比較例中製作的中間膜的黏彈性亦以相同的方式進行測定。
[層合玻璃的製作] 自中間膜用膜材料剝離輕剝離隔離層。將露出的樹脂層貼附於作為第1玻璃板的浮法玻璃（縱110 mm、橫110 mm、厚2.7 mm），於該狀態下自重剝離隔離層側按壓輥，使樹脂層密接於浮法玻璃。其後，將重剝離隔離層自樹脂層剝離。使用真空積層機，於真空狀態下將露出的樹脂層貼附於作為第2玻璃板的聚碳酸酯板（PC板，縱110 mm、橫110 mm、厚3.0 mm）。於溫度50℃、壓力0.5 MPa、保持30分鐘的條件下，於高壓釜內對所獲得的積層體進行加熱及加壓，獲得具有浮法玻璃/中間膜/PC的構成的層合玻璃。
（實施例2） 除了使用丙烯酸聚合物B來代替丙烯酸聚合物A以外，以與實施例1相同的方式獲得中間膜用膜材料。使用所獲得的中間膜用膜材料，以與實施例1相同的方式獲得具有浮法玻璃/中間膜/PC的構成的層合玻璃。
（實施例3） 除了使用與實施例1相同的中間膜用膜材料，且使用聚甲基丙烯酸甲酯板（PMMA板，縱110 mm、橫110 mm、厚3.0 mm）來代替PC板以外，以與實施例1相同的方式獲得具有浮法玻璃/中間膜/PMMA的構成的層合玻璃。
（實施例4） 除了使用與實施例1相同的中間膜用膜材料，且使用強化玻璃（縱110 mm、橫110 mm、厚0.55 mm）來代替浮法玻璃以外，以與實施例1相同的方式獲得具有強化玻璃/中間膜/PC的構成的層合玻璃。
（實施例5） [中間膜用膜材料的製作] 準備剝離性不同的兩種聚對苯二甲酸乙二酯膜（厚度75 μm，藤森工業股份有限公司製造）作為基材。使用該些，藉由以下（I）、（II）的順序製作具有含有丙烯酸聚合物A的樹脂層的中間膜用膜材料。
（I）：藉由攪拌來將丙烯酸聚合物60質量份、2-丁酮40.0質量份、作為熱交聯劑的聚異氰酸酯化合物（東曹（Tosoh）股份有限公司，製品名「克羅奈特（Coronate）HL」）0.12質量份混合，獲得塗敷液。 （II）：使用棒塗機將（I）中獲得的塗敷液塗佈於作為重剝離隔離層的聚對苯二甲酸乙二酯膜上，藉由100℃、5分鐘的加熱來將塗膜乾燥，形成厚度100 μm的樹脂層。於樹脂層上積層作為輕剝離隔離層的聚對苯二甲酸乙二酯膜，獲得中間膜用膜材料。
[層合玻璃的製作] 自中間膜用膜材料剝離輕剝離隔離層。將露出的樹脂層貼附於作為第1玻璃板的強化玻璃（縱110 mm、橫110 mm、厚0.55 mm），於該狀態下自重剝離隔離層側按壓輥，使樹脂層密接於強化玻璃。其後，將重剝離隔離層自樹脂層剝離。使用真空積層機，於真空狀態下將露出的樹脂層貼附於作為第2玻璃板的聚碳酸酯板（PC板，縱110 mm、橫110 mm、厚3.0 mm）。於溫度50℃、壓力0.5 MPa、保持30分鐘的條件下，於高壓釜內對所獲得的積層體進行加熱及加壓，獲得具有強化玻璃/中間膜/PC的構成的層合玻璃。
（實施例6） 自與實施例1相同的中間膜用膜材料剝離輕剝離隔離層。將露出的樹脂層貼附於作為第1玻璃板的強化玻璃（縱110 mm、橫110 mm、厚0.55 mm），於該狀態下自重剝離隔離層側按壓輥，使樹脂層密接於強化玻璃。其後，將重剝離隔離層自樹脂層剝離。使用真空積層機，於真空狀態下將露出的樹脂層貼附於作為第2玻璃板的聚碳酸酯板（PC板，縱110 mm、橫110 mm、厚3.0 mm）。於溫度50℃、壓力0.5 MPa、保持30分鐘的條件下，於高壓釜內對所獲得的積層體（強化玻璃/樹脂層/PC板）進行加熱及加壓。 自與實施例1相同的中間膜用膜材料剝離輕剝離隔離層。將露出的樹脂層貼附於作為第3玻璃板的強化玻璃（縱110 mm、橫110 mm、厚0.55 mm），於該狀態下自重剝離隔離層側按壓輥，使樹脂層密接於強化玻璃。繼而，將重剝離隔離層剝離，以樹脂層成為內側的朝向，將強化玻璃/樹脂層的積層體積層於所述強化玻璃/樹脂層/PC板的積層體的PC板側的表面。其後，於高壓釜內，於溫度50℃、壓力0.5 MPa、保持30分鐘的條件下對整體的積層體進行加熱及加壓，獲得具有強化玻璃/中間膜/PC/中間膜/強化玻璃的構成的層合玻璃。
（比較例1） 除了使用丙烯酸聚合物C來代替丙烯酸聚合物A以外，以與實施例1相同的方式獲得中間膜用膜材料。使用所獲得的中間膜用膜材料，以與實施例1相同的方式獲得具有浮法玻璃/中間膜/PC的構成的層合玻璃。
（比較例2） 除了使用丙烯酸聚合物D來代替丙烯酸聚合物A以外，以與實施例1相同的方式獲得中間膜用膜材料。使用所獲得的中間膜用膜材料，以與實施例1相同的方式獲得具有浮法玻璃/中間膜/PC的構成的層合玻璃。
（比較例3） 除了使用與實施例1相同的中間膜用膜材料，且使用浮法玻璃（縱110 mm、橫110 mm、厚2.7 mm）來代替PC板以外，以與實施例1相同的方式獲得具有浮法玻璃/中間膜/浮法玻璃的構成的層合玻璃。
（比較例4） 將100質量份的丙烯酸聚合物E、乙醯丙酮鋅鹽（東京化成工業製造）0.5質量份、及乙醯丙酮鋁鹽（和光純藥工業股份有限公司製造）0.7質量份熔融混煉。將所獲得的熔融混煉物成膜於作為重剝離隔離層的聚對苯二甲酸乙二酯膜上，形成厚度為3.8×102 μm的樹脂層。於所形成的樹脂層上積層作為輕剝離隔離層的聚對苯二甲酸乙二酯膜，獲得中間膜用膜材料。 除了使用所獲得的中間膜用膜材料，且使用浮法玻璃（縱110 mm、橫110 mm、厚2.7 mm）來代替PC板以外，以與實施例1相同的方式獲得具有浮法玻璃/中間膜/浮法玻璃的構成的層合玻璃。
（比較例5） 除了將兩片浮法玻璃中的其中一片替換為PC板（縱110 mm、橫110 mm、厚3.0 mm）以外，以與比較例4相同的方式獲得具有浮法玻璃/中間膜/PC的構成的層合玻璃。
（比較例6） 將丙烯酸聚合物E溶解於乙酸乙酯中，製備濃度40質量%的丙烯酸聚合物溶液。將作為交聯劑的甲苯二異氰脲酸酯（日化貿易，商品名「TDI」）溶解於乙酸乙酯中，製備濃度25質量%的交聯劑溶液。將丙烯酸聚合物溶液100質量份、及交聯劑溶液2.0質量份混合，進行攪拌。將所獲得的混合溶液成膜於作為重剝離隔離層的聚對苯二甲酸乙二酯膜上，對塗膜進行乾燥，形成厚度為3.8×102 μm的樹脂層。於所形成的樹脂層上積層作為輕剝離隔離層的聚對苯二甲酸乙二酯膜，獲得中間膜用膜材料。 除了使用所獲得的中間膜用膜材料，且使用浮法玻璃（縱110 mm、橫110 mm、厚2.7 mm）來代替PC板以外，以與實施例1相同的方式獲得具有浮法玻璃/中間膜/浮法玻璃的構成的層合玻璃。
（比較例7） 除了使用PC板（縱110 mm、橫110 mm、厚3.0 mm）來代替浮法玻璃板作為第2玻璃板以外，以與比較例6相同的方式獲得具有浮法玻璃/中間膜/PC的構成的層合玻璃。
（比較例8） 將聚乙烯丁醛樹脂（PVB樹脂，縮醛化度為68.0莫耳%，乙烯基縮醛成分的比例為0.6莫耳%）100質量份、及作為塑化劑的三乙二醇二-2-乙基己酸酯38質量份混合，利用混合輥將其充分熔融混煉。利用壓製成形機，以150℃對混煉物進行30分鐘壓製成形，形成厚度為3.8×102 μm的樹脂層。
利用兩片浮法玻璃（縱110 mm、橫110 mm、厚2.7 mm）將所獲得的樹脂層夾入。將所獲得的積層體放入橡膠袋內，於2660 Pa的真空度下進行20分鐘脫氣。將維持脫氣狀態的橡膠袋放入烘箱，一邊於90℃下保持30分鐘一邊以真空壓對積層體進行加壓。進而，於高壓釜中，以135℃、壓力118 N/cm2 的條件對積層體進行20分鐘壓接，獲得具有含有PVB樹脂的樹脂層作為中間膜的層合玻璃。
（比較例9） 除了將兩片浮法玻璃中的其中一片替換為PC板（縱110 mm、橫110 mm、厚3.0 mm）以外，以與比較例8相同的方式獲得具有浮法玻璃/PVB/PC的構成的層合玻璃。
（比較例10） 準備縱110 mm、橫110 mm、厚6 mm的聚碳酸酯板作為比較用的玻璃板。
3.評價 藉由以下方法對所獲得的層合玻璃進行評價。將結果示於表2中。 [耐衝擊試驗] 準備具有100 mm×100 mm的正方形的開口的支撐框。以該支撐框的開口整體被層合玻璃塞滿的方式，利用支撐框水平保持層合玻璃。朝向支撐框的開口內的層合玻璃的距中心點為半徑25 mm以內的位置，使質量約1040 g、直徑63.5 mm的鋼球自層合玻璃上方的規定高度垂直地自由落下。自5 cm至100 cm，以5 cm為單位依次增加使鋼球落下的高度來反覆進行試驗，記錄層合玻璃破裂時的使鋼球落下的高度（破裂高度H）。對6片層合玻璃分別進行試驗，算出破裂高度的平均值。可以說該值越大則層合玻璃的防破裂性越高。根據破裂高度H、鋼球的質量m、及層合玻璃的面積（100 cm2 ），藉由下述式來求出衝擊強度E。 E=mgH/A E：衝擊強度[J/cm2 ]、m：鋼球的質量[kg]、g：重力加速度、H：破裂高度[m]、A：層合玻璃的面積[cm2 ] 對於使鋼球自第1玻璃板側碰撞層合玻璃的試驗、及使鋼球自第2玻璃板或第3玻璃板側碰撞層合玻璃的試驗分別測定層合玻璃的衝擊強度。
[霧度] 藉由依據JIS K 7136的測定來測定層合玻璃的中心點的霧度。使用日本電色工業股份有限公司製造的商品名：光譜霧度計（Spectral haze meter）SH7000作為測定裝置，將光源設為C，將基準設為空氣。
[表面硬度] 表面硬度的評價是使用No.553-M電動鉛筆抗劃痕強度試驗機（安田精機製作所股份有限公司製造），依據JIS K5600-5-4來進行。使各種硬度的鉛筆以45°的角度接觸試樣的表面，施加負荷來進行抗劃痕試驗，將未劃傷的最硬的鉛筆強度作為鉛筆強度。
[耐光性試驗] 將實施例及比較例中製作的層合玻璃固定於促進耐候性試驗機（須賀試驗機公司製造，SX75）的樣品固定器，一邊將長壽命氙弧燈作為光源來照射照射強度為180 W/m2 、波長為300 nm～400 nm的光，一邊於溫度63℃、濕度50%RH、試驗時間300小時的條件下供於促進耐候性試驗。關於試驗後的樣品，將霧度為1.0以下且藉由目視未確認到氣泡的產生的情況視為「合格（pass）」；將霧度為1.0以上、或者藉由目視確認到氣泡的產生的情況視為「不良（NG）」。
[剝離強度] 自中間膜用膜材料剝離輕剝離隔離層。將露出的樹脂層貼附於作為第1玻璃板的浮法玻璃（縱110 mm、橫110 mm、厚2.7 mm），於該狀態下自重剝離隔離層側按壓輥，使樹脂層密接於浮法玻璃。其後，將重剝離隔離層自樹脂層剝離。將長200 mm、寬100 mm、厚125 μm的聚酯膜（東洋紡股份有限公司製造，商品名：科斯莫閃（COSMOSHINE）A4300）貼合於露出的樹脂層，獲得試驗用樣品。對於樣品，利用切割器自聚酯膜之上切出長200 mm、寬10 mm的長切口。使用拉伸試驗機（奧立特科技（Orientec）公司製造，商品名：RTC-1210），抓住切出有切口的部分的聚酯膜，以剝去角度180°、剝去速度300 mm/min，於測定時間3秒鐘、溫度25℃的條件下進行剝離試驗。根據此時的負荷求出剝離強度（N/10 mm）。
[表2]
[表3]
[表4]
如表2所示，各實施例的層合玻璃顯示出十分低的霧度以及優異的衝擊強度。表3或表4所示的各比較例的層合玻璃就於耐衝擊試驗中產生剝落等耐衝擊性的方面而言並不充分、及/或顯示出高霧度。
1‧‧‧層合玻璃
2‧‧‧層合玻璃的中間膜用膜材料
5‧‧‧中間膜
5a‧‧‧樹脂層
11、12‧‧‧玻璃板
21、22‧‧‧基材
圖1是表示層合玻璃的一實施形態的示意剖面圖。 圖2是表示層合玻璃的中間膜用膜材料的一實施形態的示意剖面圖。

Claims (12)

  1. 一種層合玻璃，其包括：對向的兩片玻璃板、及夾持在所述兩片玻璃板之間的中間膜， 所述兩片玻璃板中的其中一者為透明塑膠板，另一者為無機玻璃板， 所述中間膜含有丙烯酸聚合物， 藉由使鋼球朝向所述層合玻璃落下的耐衝擊試驗而測定的衝擊強度為0.03 J/cm2 以上。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的層合玻璃，其中所述丙烯酸聚合物具有10萬以上、100萬以下的重量平均分子量。
  3. 一種層合玻璃，其包括：對向的兩片玻璃板、及夾持在所述兩片玻璃板之間的中間膜， 所述兩片玻璃板中的其中一者為透明塑膠板，另一者為無機玻璃板， 所述中間膜含有具有10萬以上、100萬以下的重量平均分子量的丙烯酸聚合物。
  4. 如申請專利範圍第1項至第3項中任一項所述的層合玻璃，其中所述丙烯酸聚合物具有-10℃以下的玻璃轉移溫度。
  5. 如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述的層合玻璃，其中所述中間膜具有至少一層含有所述丙烯酸聚合物且滿足下述黏彈性的條件（a）及條件（b）的層： （a）基準溫度25℃、頻率1000 Hz下的儲存彈性係數為1×105 Pa～1×108 Pa （b）基準溫度25℃、頻率100 Hz～100,000 Hz的範圍內的損失係數的最大值超過0.4。
  6. 如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述的層合玻璃，其中所述層合玻璃的厚度為0.5 mm～1000 mm。
  7. 如申請專利範圍第1項至第6項中任一項所述的層合玻璃，其中所述透明塑膠板為聚碳酸酯樹脂板或聚甲基丙烯酸甲酯樹脂板。
  8. 一種層合玻璃的中間膜用樹脂組成物，其含有具有10萬以上、100萬以下的重量平均分子量的丙烯酸聚合物，且 用於形成包括對向的兩片玻璃板及夾持在所述兩片玻璃板之間的中間膜的層合玻璃的所述中間膜， 所述兩片玻璃板中的其中一者為透明塑膠板，另一者為無機玻璃板。
  9. 如申請專利範圍第8項所述的層合玻璃的中間膜用樹脂組成物，其中所述丙烯酸聚合物具有-10℃以下的玻璃轉移溫度。
  10. 一種層合玻璃的中間膜用膜材料，其具有基材、及設置於所述基材上的樹脂層， 所述樹脂層為含有如申請專利範圍第8項或第9項所述的層合玻璃的中間膜用樹脂組成物的層。
  11. 一種方法，其為製造如申請專利範圍第1項至第7項中任一項所述的層合玻璃的方法， 所述方法包括：使含有所述丙烯酸聚合物且用於形成所述中間膜的樹脂層介隔存在的同時將兩片所述玻璃板貼合，獲得具有兩片所述玻璃板及所述樹脂層的積層體的步驟。
  12. 如申請專利範圍第11項所述的方法，其更包括對所述積層體進行加熱及加壓的步驟。
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