TW201442316A - 有機電致發光元件及使用此元件之照明裝置 - Google Patents
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Abstract
本發明係關於:一種有機電致發光元件,其具有:具透光性之基板1、光擴散層2、透光性電極3、反光性電極4、及發光層E。至少於配置在從反光性電極4側算起第1位的第1發光層E1,滿足下列式(2)之關係。□此式中,λm表示加權平均發光波長,φm表示相位偏移,nm(λm)表示充滿反光性電極4至第1發光層E1之間的介質的平均折射率,dm表示反光性電極4至第1發光層E1之間的距離。m=1。l為0以上之整數。
Description
本發明係關於有機電致發光元件及使用此元件之照明裝置。
有機電致發光元件(以下亦稱「有機EL元件」),一般已知有:於透明基板之表面依序疊層由透明電極構成之陽極、電洞輸送層、發光層、電子注入層、陰極而成之結構者。以有機EL元件而言,藉由於陽極與陰極之間施加電壓而於發光層發生之光,係透過透明電極、透明基板取出至外部。
有機EL元件之光取出效率,據稱一般約為20~30%。這意謂無法有效活用作為發光之光佔全發光量之70~80%。這是因為:於折射率不同之界面之全反射、材料所致之光吸收等造成無法對觀測發光之外界有效地傳播光。因此,藉由提高光取出效率以提高有機EL元件效率之期望值非常大。
人們過去已做了非常多提高光取出效率之嘗試。之中,尤其做了很多增加從有機層傳向基板層之到達光之嘗試。一般而言,有機層之折射率約為1.7以上,又,通常做為基板使用之玻璃層之折射率約為1.5,因此於有機層與玻璃層之界面發生的全反射損失(薄膜導波模式)會達全放射光的約50%。可藉由減低此有機層-基板間之全反射損失,以大幅改善有機EL元件之光取出效率。
減低全反射損失之方法,可知有:於有機層與基板之間設置繞射光柵。例如,已有人於專利文獻1(日本專利第2991183號公報)提案:利用繞射光柵改變光之角度而取出更多之光。
又,可知有:利用干涉作用作為提高光取出效率之手段之一。例如,於專利文獻2(日本特開2004-165154號公報)已揭示:利用考慮了相位偏移的干涉作用,調整光學膜厚使光之成分成為極大値。
【發明所欲解決之課題】
然而,即使於有機EL元件中採用如上述專利文獻記載之光學設計,仍無法稱得上充分提高光取出效率,需要比此等更提高光取出性的結構。
專利文獻1之方法,藉由繞射光柵提高光取出性之效果雖受到期待,但由於係只著眼於特定之波長、方向之光之結構,針對多數波長之射出於全方向之光束之提高,未必為理想的設計。又,具多數發光色或寬廣頻譜的發光層的情況,隨視角而產生之色度偏離之不良影響會變得極大,例如,會產生顏色隨觀看角度不同而美觀變差之類的視角依存性的問題。
又,記載於專利文獻2之方法,雖係設計成使由基板朝外部射出於正面方向之光之分量成為極大値,但無法稱得上將光全部取出,需要更提高光取出性。
可是,近年,有機EL元件之進一步之高亮度化、高效率化、長壽命化被視為一大課題,疊層多數發光層而成之結構之有機EL元件受到注目。例如,以多單元結構之有機EL元件而言,介隔稱為中間層的導電層將多數發光層串聯連接,藉此可確保係有機電致發光之特長的薄型光源之優勢,並可實現高亮度、高效率、長壽命。係因為可藉由減低獲得相同亮度所需之電流密度以達成高效率化、長壽命化。但是,於高亮度化・長壽命化有優勢的具多數發光層之結構中,由於發光位置變成多數、發光波長變成多數,故以專利文獻1或專利文獻2之方法設定理想之膜厚條件變得更困難。
本發明係鑑於上述情事而成者,目的為提供光取出效率高、視角依存性受到抑制的有機EL元件及照明裝置。 【解決課題之手段】
本發明之有機電致發光元件含有: 具透光性之基板、設置於此基板之表面之光擴散層、設置於此光擴散層之表面之透光性電極、和此透光性電極成對之反光性電極、及設置於該透光性電極與該反光性電極之間的一或多數發光層, 其特徵為: 當令: 該發光層之中,配置在從該反光性電極側算起第m位的該發光層為第m發光層 (m為1以上之整數), 該第m發光層之加權平均發光波長為λm, 於該第m發光層產生之光,下列式(1)表示之於該反光性電極產生之相位偏移為φm,(此式中,ns、ks各表示與反光性電極接觸之層之折射率及消光係數,nr、kr各表示反光性電極之折射率及消光係數,ns、nr、ks及kr為λm之函數) 充滿該反光性電極至該第m發光層之間的介質的平均折射率為nm(λm),且 該反光性電極至該第m發光層之間的距離為dm時, 至少於第1發光層(m=1)滿足下列式(2)之關係。(此式中,l為0以上之整數)。
上述有機電致發光元件,較佳係:該發光層係隔開而設置多數層,於多數之該發光層滿足上述式(2)之關係。
上述有機電致發光元件,較佳係: 令:該發光層之平均折射率為na,該基板之折射率為nb時,滿足na>nb之關係, 令:由該發光層到達該光擴散層之光對於光擴散層之入射角為θ時, 以下列式(3)所示之角度θ之條件入射之光在u’v’座標之色度,與入射於正面方向之光在u’v’座標之色度之差,即色差Δu’v’,其絕對値為0.1以下。
上述之有機電致發光元件,較佳係:該光擴散層從該基板側起具有第1透明材料層及第2透明材料層, 該第2透明材料層之折射率較該基板者大, 於該第1透明材料層與該第2透明材料層之界面,形成有凹凸結構。
上述有機電致發光元件,較佳係:該第1透明材料層於可見光波長範圍之折射率為1.3~1.5之範圍內。
上述有機電致發光元件,較佳係:該第2透明材料層於可見光波長範圍之折射率為1.75以上。
上述有機電致發光元件,較佳係:該凹凸結構為將多數凸部或凹部配置成面狀而成之結構。
上述有機電致發光元件,較佳係:該光擴散層具有透鏡陣列結構,構成該透鏡陣列結構之透鏡,為配置成與該基板表面平行的半徑R1的圓朝垂直於此圓之方向突出高度R2而成之半橢圓體狀,該高度R2為該半徑R1之0.8倍以上4倍以下。
上述有機電致發光元件,較佳係:從垂直於該基板表面之方向觀看時,該多數凸部或凹部之內接橢圓之軸長或內接圓之直徑為0.4~4μm之範圍。
上述有機電致發光元件,較佳係:令來自該一或多數發光層之光之全體之加權平均發光波長為λall時,該橢圓之軸長或該內接圓之直徑之最小値為λall之2倍以下。
上述有機電致發光元件,較佳係:該多數之凸部或凹部係將一區塊份之凸部或凹部無規地分配給格子狀之區塊來配置。
上述有機電致發光元件,較佳係:該凸部係以於同一方向不連續並排指定個數以上之方式配置於該格子狀之區塊,該凹部係以於同一方向不連續並排指定個數以上之方式配置於該格子狀之區塊。
上述有機電致發光元件,較佳係:於該基板之與該光擴散層為相反側之表面設有光取出層。
本發明之照明裝置具備上述有機電致發光元件。 【發明之效果】
依本發明,藉由利用考慮了斜方向之光的光干涉作用,可有效地增加射出至外部之光。其結果,可獲得光取出效率高、視角依存性受到抑制的發光特性優異的有機電致發光元件及照明裝置。
圖1表示有機電致發光元件(有機EL元件)之第1實施形態。圖2表示有機EL元件之第2實施形態。圖3表示有機EL元件之第3實施形態。圖4表示有機EL元件之第4實施形態。圖5表示有機EL元件之第5實施形態。以有機EL元件之各實施形態之共通事項為中心來說明各實施形態。
有機EL元件具備:具透光性之基板1、光擴散層2、透光性電極3、反光性電極4、一或多數發光層E。光擴散層2係設置於基板1之表面。透光性電極3係設置於光擴散層2之表面。反光性電極4係與透光性電極3成對之電極。發光層E係設置於透光性電極3與反光性電極4之間。圖1~6等中,「E」表示發光層。
於第1實施形態及第4實施形態,設有一層發光層E。此等為單一單元結構之有機EL元件。於第2實施形態及第5實施形態,設有二層發光層E。此等為多單元結構之有機EL元件。於第3實施形態,省略層構成之中間部分,說明設有一或多數(二以上或三以上)之發光層E。第3實施形態可以說是將發光層E之數目一般化者。當發光層E為多數時,較佳係將多數發光層E彼此隔開設置。
第4實施形態為第1實施形態之變形例,於基板1之與光擴散層2為相反側之表面設有光取出層7。第5實施形態為第2實施形態之變形例,於基板1之與光擴散層2為相反側之表面設有光取出層7。
使用將發光層E之編號一般化的第3實施形態進行説明。當然,以下説明於各實施形態亦適用。
本說明書中,將發光層E之中,配置在從反光性電極4側算起第m位的發光層E表示為第m發光層Em。此時,m為1以上之整數。例如,將第1號發光層E表示為第1發光層E1。又,將第2號發光層E表示為第2發光層E2。
將第m發光層Em之加權平均發光波長表示為λm。例如,將第1發光層E1之加權平均發光波長表示為λ1。又,將第2發光層E2之加權平均發光波長表示為λ2。
將於第m發光層Em產生之光之下列式(1)表示之於反光性電極4產生之相位偏移表示為φm。
此式中,ns、ks各表示與反光性電極接觸之層之折射率及消光係數,nr、kr各表示反光性電極之折射率及消光係數,ns、nr、ks及kr為λm之函數。
例如,將第1發光層E1之光之相位偏移表示為φ1。又,將第2發光層E2之光之相位偏移表示為φ2。
將充滿反光性電極4至第m發光層Em之間的介質的平均折射率表示為nm(λm)。例如,將充滿反光性電極4至第1發光層E1之間的介質的平均折射率表示為n1(λ1)。又,將充滿反光性電極4至第2發光層E2之間的介質的平均折射率表示為n2(λ2)。由於平均折射率依存於發光波長,故每一發光波長算出折射率。
將反光性電極4至第m發光層Em之間之距離表示為dm。例如,將反光性電極4至第1發光層E1之間之距離表示為d1。又,將反光性電極4至第2發光層E2之間之距離表示為d2。距離dm表示物理的距離。
就距離dm,滿足: d1< d2< d3< ・・・之關係。
而且,有機EL元件中,至少於係m=1的第1發光層E1滿足下列式(2)之關係。
此式中,l為0以上之整數。
此時,於第1發光層E1,較佳係以l=0之條件滿足。又,「l」為L之小寫,與數字之1有所區別。由上述式(2) 導出下式(4)之關係式作為第1發光層E1之較佳關係。
上式關係,無論是單一單元結構(圖1及圖4)或是多單元結構(圖2及圖5)皆宜。
再者,具多數發光層E之情況,較佳係:於多數發光層E滿足上式(2)之關係。此時,更佳係:於多數發光層E之全部皆滿足。
上述式(2)之關係式,如後述,係利用考慮了斜方向之光的光干涉作用。因此,可有效地增加射出至外部之光。又,由於考慮斜方向之光,故能抑制因觀看角度不同而產生之顏色之差異。其結果,可獲得光取出效率高、視角依存性受到抑制的發光特性優異的有機EL元件。
於此,介質之平均折射率係以下式(5)求得。
惟,上式中, d表示構成介質之各層之厚度,n表示構成介質之各層之折射率。m為1以上之整數,表示依序付與各層的編號。亦即,於此式所指稱的d、n及m,係與式(1)~(4)不同者。
如上式所示,介質之平均折射率可說是於發光材料之頻譜之加權平均發光波長λ下之介質之折射率之平均値。也可說是以厚度加權計算而得之折射率之平均値。
於此,加權平均發光波長係指:利用測定發光波長之強度之頻譜(發光頻譜)而得之頻譜強度之積分而算出的波長,正確地說,係以下式(6)表示。
此式中,λ為波長(nm),P(λ)表示各波長之頻譜強度。
就相位偏移進行説明。由於有機EL元件之發光層之膜厚為數百nm而相對地薄,與光之波長(在介質內傳播之波長)非常接近,故會於有機EL元件內部發生薄膜干涉。其結果,內部之發光會因有機層之膜厚產生干涉,射出光之強度會大幅增減。為了將射出光之強度提高至最大限度,會盡量使由發光層直接射向光取出側之光(直接光)、與由發光層射向反射性之電極後經此電極反射而射向光取出側之光(反射光)彼此干涉而互相增強。光若於反射層反射,於其前後會產生相位偏移π。因此,理想模型中,會設計成:使發光源與反射層表面之間之膜厚d乘折射率n而導出之光學膜厚(光學的距離)成為與光之波長λ之1/4π之奇數倍略等。藉此,使由基板射出至正面方向之光之成分量成為極大値。即所謂的諧振(cavity)設計。此方法,並非意謂於內部將光增幅,而是意謂:變更光之方向,增強特定方向之光,例如,增強容易將光取出至大氣中的朝向正面方向之光。然而,實際上,光之相位偏移不會為π,於有機層及反射層之折射、消光會牽涉進來,呈現更複雜的特性。將此時之光之相位偏移表示為φ。以有機EL元件而言,可利用此相位偏移φ來設計元件。
當考量發光層E與反光性電極4之間之距離d時,本說明書中,除非特別提及,否則發光層E係以其厚度之中心之位置作為基準,反光性電極4係以發光層E側之表面作為基準。亦即,更正確地說,距離d可以說是從反光性電極4之發光層E側之表面至發光層E之厚度中央之距離。以反光性電極4之表面作為基準,從光於反射層之表面反射來看應可理解。另一方面,就發光層E,嚴密地說,較佳宜定為電子與電洞之再結合點,但再結合點可能因材料、元件之特性而變化,又,發光層E之厚度就於全體所佔比例而言往往為薄,所以可判斷基準之位置為發光層E之中央。當然,在知道再結合點之情況下,也可以以再結合點作為距離d之基準。例如,再結合點除了厚度之中央以外,也有可能為表面(反光性電極4側之表面或透光性電極3側之表面)等。
於電極與發光層E之間、及於多數發光層E之間,會形成可使有機EL元件驅動之適宜之層。例如,為電荷輸送層5或中間層6。於圖1~圖5,圖示有電荷輸送層5及中間層6。電荷輸送層5可為注入、輸送電洞或電子之層。中間層6可為產生電荷之層。於第1至第5實施形態,中間層6係為電荷輸送層5所夾。又,也可為於發光層E與發光層E之間形成雙極性層之結構。那時,可不設中間層6而增加或縮短發光層E間之距離,可容易地調整發光層E之位置。
如圖2等所示,將電荷輸送層5,從反光性電極4側,依序編號為第1電荷輸送層5a、第2電荷輸送層5b、第3電荷輸送層5c、第4電荷輸送層5d、・・・。可將第1電荷輸送層5a構成作為電子輸送性之層。可將第2電荷輸送層5b構成作為電洞輸送性之層。可將第3電荷輸送層5c構成作為電子輸送性之層。可將第4電荷輸送層5d構成作為電洞輸送性之層。當然,電荷輸送層5也可為於中途被電荷轉換的結構。
可是,本說明書中,係以於一發光單元形成一發光層E之元件之例為中心進行説明,但也可於一發光單元疊層多數發光層E。當於一發光單元內疊層多數發光層E時,可作成:將發光層E直接接觸並疊層而成之結構。當一發光單元具多數發光層E時,可設計成:於對發光特性(光取出效率及色差)貢獻大的發光層E,滿足上述式(2)之關係式。當然,更佳係:於全部之發光層E皆滿足上述式(2)。
第4實施形態及第5實施形態,係於基板1之與光擴散層2為相反側之表面設有光取出層7。若設置光取出層7,會抑制在基板1與外部(大氣)之間的全反射,可將更多之光取出至外部。
又,將從發光層E至透光性電極3之基板1側之表面之距離定為D。用以定義距離D之發光層E之位置之基準,可為與上述距離d之情況相同,例如,可為發光層E之厚度中央。
[元件之設計] 利用有機EL元件之設計模型,說明上述關係式係較佳。
圖6為有機EL元件之設計模型。利用此設計模型,進行有機EL元件之最適化。此有機EL元件具備:基板1、透光性電極3、發光層E、及反光性電極4。發光層E為一層,為單一單元。又,有機EL元件具備電荷輸送層5。但,未設置光擴散層2。藉由去除光擴散層2使單純化,可評估取出光之理想條件。
在進行有機EL元件之最適化時,發光元件之特性,係著眼於效率(光取出效率)與視角所致之色差(u’v’座標之偏移)。所謂色差之偏移,如圖6所示,係在正面方向取出之光與在角度θ取出之光之色之偏移。有機EL元件,從發光層E直接射出之光與經反光性電極反射之光發生干涉,致使朝特定射出方向之光有所增減,配光圖案(light distribution pattern)會變化。到達光擴散層或基板之配光圖案會直接對效率、色差造成影響。因此,各發光色之發光層E與反射層(反光性電極4)之距離d成為決定效率與色差之重要因子。因此,於本設計,主要藉由詳細地控制發光位置與反射層之距離,以獲得實現較佳效率與色差的配光圖案。
圖7係表示立體角(放射束)之光取出方向分量之圖。此圖可以說是將由發光層E產生之光量分配於光取出方向(角度θ)之分量者。於此,若以光從發光源以均等之機率射出至所有方向的狀態為前提來思考,從高斯定律,立體角大之視角分量就相對的發光能量(放射束)而言為多。其放射束之光取出方向分量為最大之角度,根據計算,由於係正比於sin2θ,故為45°附近。圖7之圖表示光取出方向分量P(θ)=sin2θ。因此,若著眼於斜方向之分量、尤其45°方向之分量進行光學設計,可有效率地取出光。總之,並非僅正面方向之最適化,藉由考慮了斜方向之最適化,可更提高光取出效率。
圖8表示隨光取出方向(角度θ)之增加的光量累積。當考量斜方向之光時,有應注意之處。一般,由於基板或大氣之折射率較有機層之折射率低,故存在全反射之臨界角,某角度以上之光會因全反射而無法取出至外部。例如,當有機層之折射率為1.8時,臨界角為34°,無法將此臨界角34°以上之光取出至大氣。由圖8之圖可理解:當無法取出34°以上之光時,僅能將全體之約17%之光取出至外部(參照圖中之箭頭)。將目標放在45°附近之光時,為了取出光,須尋求將光從有機層取出至大氣之對策。是以,若於有機層與基板之間***光擴散層2,可取出45°附近之光。
以上之前提下,以圖6之模型,針對可使自正面方向之傾斜角度θ為45°附近之光增大的光學設計進行了探討。具體的材料,使用玻璃基板(折射率1.5)作為基板1。又,使有機層(充滿發光層E至反光性電極4之間的介質)之折射率(n)為1.84,使消光係數(k)為0.001。又,有機層之折射率及消光係數為平均値。又,以Ag構成反光性電極4。此反光性電極4之折射率(n)為0.125,消光係數(k)為3.34。發光層E之發光材料係使用會發出加權平均發光波長550nm之光者。使發光層E至透光性電極3之基板1側之表面之距離D成為100nm。又,已確認此距離D對於光取出效率不太會造成大的影響。以上之條件下,改變發光層E與反光性電極4之間之距離d,觀察從0°方向(正面方向)取出之光之強度、及從45°方向(斜方向)取出之光之強度之變化。
圖9係表示改變距離d時取出之光之強度變化之圖。一般而言,在0°方向,呈現峰部的d=50~60nm附近為諧振設計之最適値。所謂諧振係指光藉由干涉而互相增強。另一方面,若著眼於45°附近之發光,會於d=80~90nm附近呈現峰部。此,可推斷係源自於:45°方向之光,發光位置與反射層之距離(直接光與反射光之光程差)會因帶有角度而相應變長。
圖10係表示圖9所示之距離d之數値從本來的諧振位置偏移多少之圖。於本說明書,針對從諧振位置之偏移,使用下列式(7)定義的因子A。
因子A係表示光學距離(n×d)相較1次干涉之距離偏移波長的幾倍的數値。將因子A表示成:代表相較於1次干涉距離的距離偏移的因子。此圖係以因子A作為橫軸。
以模型系統之有機EL元件而言,於本來之諧振位置,也就是,於正面方向之諧振位置,為A=0。然而,依考慮了斜方向之光的設計,可預測:藉由進行A=0.05~0.25附近、較佳為A=0.1~0.2附近之設計,可獲得發光之峰部。這係因為藉由正面方向(0°)及斜方向之加成以取出光。如此,可理解:藉由使發光層之位置偏離本來之諧振位置,可謀得光取出效率之最適化。
[單一單元之有機EL元件] 根據上述設計,試作單一單元之有機EL元件。使層構成成為圖4表示之第4實施形態之層構成。使發光色成為橙色發光。使發光層之加權平均發光波長(λ1)為580nm。使充滿第1發光層E1至反光性電極4之間的介質的平均折射率(n)為1.80,消光係數(k)為0.0005。此折射率及消光係數為波長λ1下的平均値。又,以Ag構成反光性電極4。此反光性電極4之折射率(n)為0.119,消光係數(k)為3.51。又,由於折射率及消光係數依存於發光波長,故數値與上述設計模型不同。使用ITO作為透光性電極3。構成透光性電極3作為陽極,構成反光性電極4作為陰極。基板1使用玻璃基板(折射率1.5)。於此有機EL元件,為了活用斜方向(尤其θ=45°)附近之光,將光擴散層2***於基板1與透光性電極3之間。由於光之行進方向會因光擴散層2之導入而改變,故可取出更多斜方向之光。
於因子A為0~0.3之範圍,控制發光層E與反光性電極4之間的距離d1,試作因子A不同的數個樣品元件,進行評價。
此元件,因為ns、ks、nr、kr已定,故由上述式(1)求得φ(λ)。
亦即,此有機EL元件,由上述式(1),於發光波長λ1下, 為:φ(λ1)=0.694π。
於此,將於因子A時之距離d1定為d1(A)。將因子A=0時之距離d1表示成d1(0)。
於是,將距離d1(0)以下式(8)表示。
於此式,若代入上述φ(λ1)=0.694π、λ1=580、n=1.80,會導出d1(0)=56nm。此d1(0)可以說是諧振設計中不產生偏移時的膜厚。
使用距離d1(A)、d1(0),將因子A以下式(9)表示。
即,導出下式(10)作為求取d1(A)之式。
由此式,例如,A=0.15時, 可計算為: d1(0.15)= 56 + 0.15×580/1.80 =104nm ,求得考慮了因子A的距離d1。
因子A,於1次干涉時為A=0,於2次干涉時為A=0.5,於3次干涉時為A=1。即,於α次干涉時,在理想系統下為A=0.5×(α-1)。因此,導出因子A與距離d之關係。
圖11係表示因子A與光取出效率之關係之圖。由圖11,已確認於A=0.15附近有峰部,顯示與上述設計模型相同之傾向。亦即,已確認:並非在以正面方向調整諧振設計的因子値A=0下,而是在偏離該因子値的因子値下,光取出效率出現峰部。又,將峰頂定為100%時,滿足90%以上之因子A之範圍約為A=0.05~0.25之範圍。
因此,已確認:於單一單元之有機EL元件,當d1滿足上述式(4)之關係式時,可謀得光取出效率之最適化。
又,以單一單元結構而言,利用2次干涉並於式(2)中以l=1之條件調整發光層E之位置的設計亦為可能,但從薄膜化之觀點,利用1次干涉的式(4)較為有利。
[多單元之有機EL元件] 根據上述設計,試做了多單元之有機EL元件。使層構成成為圖5表示之第5實施形態之層構成。使整體之發光色成為白色。白色發光,於照明用途等係重要。使第1發光層E1之加權平均發光波長(λ1)為580nm。第1發光層E1之發光色為橙色。使第2發光層E2之加權平均發光波長(λ2)為470nm。第2發光層E2之發光色為藍色。使充滿第1發光層E1至反光性電極4之間的介質的平均折射率(n)為1.80、使消光係數(k)為0.0005。此折射率及消光係數係於波長λ1下的平均値。使充滿第2發光層E2至反光性電極4之間的介質的平均折射率(n)為1.83、使消光係數(k)為0.0007。此折射率及消光係數係於波長λ2下的平均値。又,以Ag構成反光性電極4。此反光性電極4之於波長λ1下的折射率(n)為0.119,消光係數(k)為3.51。又,反光性電極4之於波長λ2下的折射率(n)為0.135,消光係數(k)為2.66。使用ITO作為透光性電極3。構成透光性電極3作為陽極,構成反光性電極4作為陰極。基板1係使用玻璃基板(折射率1.5)。於此有機EL元件,為了活用斜方向(尤其θ=45°)附近之光,將光擴散層2***於基板1與透光性電極3之間。由於光之行進方向會因光擴散層2之導入而改變,故可取出更多斜方向之光。
以發光單元為2個的2單元多結構而言,離反光性電極4較遠的發光層E,即,第2發光層E2,往往會形成2次以上之干涉峰部。因此,多單元結構,較佳係:亦進行於第m位發光層Em之干涉之最適化。可將在單一單元使用的上述設計應用於此最適化。此時,在進行光學設計之擴充時,考慮到:干涉峰部會每隔半波長(正確地說,為波長除以折射率而得之値之一半)出現。於是,導出上述式(2)之關係。
由上述式(2)之關係式,因子A之値,在利用2次干涉時為0.55~0.75,在利用3次干涉時為1.05~1.25。又,4次以後之干涉也可同樣地求得因子A。
作為參考,將第2發光層E2發出之光之波長為λ2且係利用2次干涉之情況之關係式表示為式(11)。
亦即,為:於上述式(2)中帶入m=2、l=1而得者。即,當利用α次干涉時,代入l=α-1即可。
根據如此之設計,調整多單元之有機EL元件之膜厚。此時,將d1固定為因子A=0.15時所得之値(d1=104nm),以d2作為參數而予以變化,進行元件設計。
於此元件,因為ns、ks、nr、kr已定,故由上式(1),為φ(λ2)=0.617π。 又,與上述式(8)同樣,導出下式(12)。
若於此式代入上述φ(λ2)=0.617π、λ2=470、n=1.83,會導出d2(0)=40nm。此d2(0)可以說是於1次干涉之諧振設計時不產生偏移時之膜厚。
又,與上式(9)、(10)同樣,導出下式(13)、(14)。
由此式,例如,可將A=0.65時之距離d2計算成: d2(0.65)= 40 + 0.65×470/1.83 =207nm ,求得考慮了因子A的距離d2。又,第2發光層E2之位置,係以2次干涉之位置作為基準來決定偏移條件。這是因為:若是1次干涉的話,會變得與第1發光層E1之位置接近而無法最適化。
圖12係表示由距離d2求得之因子A與光取出效率之關係之圖。如此圖所示,於第2發光層E2,在因子A=0.65附近時之d2之條件下,已確認有光取出效率之峰部。
因此,已確認:藉由滿足上述式(2)之關係式,會使光取出效率最適化。
多單元結構之有機EL元件,由於具備二層以上之發光層E,故視角特性(色度偏移之抑制)變得特別重要。因此,使用色差(Δu’v’)來確認上述多單元之有機EL元件之視角特性。此Δu’v’係指:色度之u’v’座標於從正面至視角80°之範圍偏離平均値之量之均方根(Δu’^2+Δv’^2)^(1/2)之最大値。於此,「^」係表示乘冪的記號。依據EnergyStar之規格(Program Requirements for Solid State Lighting Luminaires, Eligibility Criteria – Version 1.1, 2008),就照明品質而言,宜定為:Δu’v’<0.007。
圖13係表示固定距離d2並以距離d1作為參數而予以變化時的正面方向與斜方向(80°)之色度之差之圖。定橫軸為因子A。將d2以A=0.65固定。
圖14係表示固定距離d1並以距離d2作為參數而予以變化時的正面方向與斜方向(80°)之色度之差之圖。定橫軸為因子A。將d1以A=0.15固定。
由圖13及圖14之圖可理解:在如滿足上述關係式的因子A(距離d)下,Δu’v’會變小,顯示利用上述式(2)之關係式的設計對於視角特性(色差)之抑制亦為有效。又,雖然Δu’v’之値亦可能因光擴散層2之性質或光取出層7之性質而大幅變動,但一般而言,元件設計時, 藉由在更單純的系統下抑制Δu’v’,整體而言會傾向變得容易抑制色差。因此,光擴散層2或光取出層7之設計自由度會增加。
為了更抑制色差之偏移,調整發光層E與光擴散層2之間的距離亦為有效。雖然發光層E之透光性電極3側之諧振效果不如反光性電極4側強,對於效率未有大的貢獻,但視角特性可認為是會對光學設計造成影響者。於此,在調整距離時,著眼於:針對以少的反射次數通過光擴散層2的入射角度小的光來抑制色差。例如,有機層(n=1.8)與玻璃基板(n=1.5)之界面之臨界角約為56°,超過臨界角56°之光,即使設有光擴散層2也無法1次取出,而是在光擴散層2中重複進行角度變換及多重反射的狀態下取出。由於光於該過程係混合,所以幾乎不會造成色差。另一方面,由於小於臨界角56°之光之大部分係一次就通過光擴散層2,恐變得難以利用光擴散層2來抑制色差之偏移。因此,於元件側事先做好不發生色差之構成,對於小於臨界角之光之色差抑制係更有效。
圖15表示測定入射至光擴散層2時的色差的試驗發光元件。此試驗發光元件,係以與有機EL元件之發光結構同樣之層構成構成。試驗發光元件具備:具透光性的基板1、透光性電極3、發光層E、反光性電極4、及電荷輸送層5。但,未設置光擴散層2。又,設計成:基板1之折射率係調整成與有機層(發光層E、電荷輸送層5及透光性電極3)之平均折射率相同,在基板1與透光性電極3之界面不會發生全反射。又,設有半球透鏡30,使於基板1之外部側覆蓋發光面全體。此半球透鏡30,具有與基板1相同之折射率。如此之試驗發光元件,由於發出的光不會全反射而被1次取出,所以可直接地確認於薄膜內部之配光分布,可容易地確認於正面方向與斜方向之色差。又,圖15雖例示單一單元作為發光結構,但即使為多單元當然仍可確認色差。
由如此之探討,針對多單元之有機EL元件,變化距離d1、d2、D1、D2,研究視角特性及光取出效率之變動。又,針對視角特性,以圖15所示之使用半球透鏡30的試驗元件系統、與圖5所示之使用光擴散層2的有機EL元件系統進行確認。以視角為60°與80°之二者進行測定。
將結果示於表1。
【表1】
表1中,設計例1係使發光層E之配置符合干涉條件而得者。也可說是進行完全的諧振設計。因此,並未滿足式(2)之關係。設計例2係將第1發光層E1之配置偏離干涉條件以滿足式(2)而成者。設計例3係針對設計例2之元件,進一步將第2發光層E2之配置偏離干涉條件以滿足式(2)而成者。 設計例2之光取出效率比設計例1更提高,色差(Δu’v’)亦更受到抑制。相較於設計例2,設計例3之光取出效率更提高。雖可見色差些許增大的傾向,但其差異小,可說是容許範圍。
設計例4、5,係針對設計例3之元件,變化從第2發光層E2至基板1之距離D2而成者。距離D1也會因距離D2之變化而變化。因距離D2之變化所致之光取出效率之變化為小。然而,已確認:色差會因距離D2之變化而變動。亦即,為了抑制色差,宜調整距離D2。
由表1之結果,已確認:針對入射至光擴散層2之光,藉由抑制在相對於正面方向角度為0~60°之範圍之色差,可抑制整體之色差。又,已確認:亦可利用上述已説明的透光性電極3與發光層E之距離關係來抑制色差。利用半球透鏡30確認的色差Δu’v’(0~60°), 0.1以下為有效。如此之設計亦可適用於3段以上(發光單元為3個以上)之多段結構。此角度60°,能與光從折射率n1之介質進入折射率n2之介質時之全反射條件之角度(θ=sin-1(n2/n1))近似。
由以上,若予以一般化,首先,前提為:將發光層E之平均折射率定為na、將基板1之折射率定為nb時,滿足na>nb之關係。而且,該前提之下,將從發光層E到達光擴散層2之光之對於光擴散層2之入射角定為θ。此時,以下列式(3)表示之角度θ之條件入射之光在u’v’座標之色度,與入射於正面方向之光在u’v’座標之色度之差,即色差Δu’v’, 其絕對値較佳為0.1以下。藉由如此設計,將更可能獲得隨觀看角度不會有色偏移的視角特性好的發光。
又,關於發光層E之平均折射率,當發光層E為一層時為其折射率,當發光層E為多數時為將該等平均而得之折射率。折射率可為以層之厚度加權而得之平均値。
表1中,「Δu’v’0-60°半球透鏡」之欄對應滿足式(3)之關係的角度θ時的色差,已確認:當此値為0.1以下時,於設有光擴散層2之元件色差亦小。色差,以小者為佳,例如,絕對値為0.09以下更佳。又,就「Δu’v’0-80°半球透鏡」,也以小者為佳,此値為0.14以下更佳。由於色差係越小越好,故其下限為0。
[有機EL元件之材料] 說明構成有機EL元件之材料。有機EL元件,能以通常用於製造有機EL元件之適宜之材料形成。
基板1,可使用玻璃基板。玻璃,可使用鈉玻璃。也可使用無鹼玻璃,但鈉玻璃一般更為價廉,於成本面係有利。又,即使使用鈉玻璃,由於存在有光擴散層2作為有機層之下層,故仍可抑制對於ITO等透光性電極3之鹼擴散之影響。
光擴散層2,例如,能以將散射粒子摻合於母材並予以塗佈而成的薄膜構成。此時,光擴散層2之母材之折射率盡可能越高越好,較佳為與發光層E及電荷輸送層5為同等以上。又,為了提高光取出性,以盡可能不吸光的材料較佳。母材可使用樹脂。又,亦可對於母材混合TiO2等高折射率的無機材料而提高折射率。但是,若因粒子之凝集而產生突起等,會變得容易發生短路,所以較佳宜進行不會損害品質之處理,例如塗佈處理等。又,散射粒子只要是與母材配合而發揮將光擴散之機能者即可,並無特別限制,散射粒子以不吸光較佳。光擴散層2,可藉由將光擴散層2之材料塗佈於基板1之表面而形成。材料之塗佈方法可為旋轉塗佈,也可依用途、基板大小等使用狹縫塗佈、桿塗佈、噴灑塗佈、噴墨等塗佈方法。後述關於光擴散層2之較佳形態。
於光擴散層2上形成構成發光結構的有機發光疊層體。有機發光疊層體為於陽極與陰極之間形成有機EL層的構成。於本說明書,有機EL層係定義為陽極與陰極之間之層。有機EL層,例如,可做成從陽極側依序具備電洞輸送層、發光層、電子輸送層、電子注入層之構成。有機EL元件中,可將透光性電極3構成作為陽極,將反光性電極4構成作為陰極。
有機EL層之疊層結構不限於上述例,例如,亦可為:發光層之單層結構、電洞輸送層與發光層與電子輸送層之疊層結構、電洞輸送層與發光層之疊層結構、發光層與電子輸送層之疊層結構等。又,亦可於陽極與電洞輸送層之間***電洞注入層。又,發光層可為單層結構或多層結構,例如,當所希望之發光色為白色時,可於發光層中摻雜紅色、綠色、藍色之3種摻雜物色素。或者,發光層,可採用藍色電洞輸送性發光層與綠色電子輸送性發光層與紅色電子輸送性發光層之疊層結構,亦可採用藍色電子輸送性發光層與綠色電子輸送性發光層與紅色電子輸送性發光層之疊層結構。又,亦可採用:將若以陽極與陰極包夾並施加電壓會具有發光機能的有機EL層當作1個發光單元,將多數發光單元隔著具透光性及導電性的中間層而予以疊層而成的多單元結構。所謂多單元結構,係於1個陽極與1個陰極之間,將於厚度方向疊層的多數發光單元電性串聯配置而成之結構。
陽極係用以注入電洞之電極,較佳係使用由功函數大的金屬、合金、導電性化合物、或該等混合物構成之電極材料,為避免與HOMO(Highest Occupied Molecular Orbital)位準間的差變得過大,較佳係使用功函數為4eV以上6eV以下者。陽極之電極材料,例如,可舉例:ITO、氧化錫、氧化鋅、IZO等金屬氧化物或碘化銅等金屬化合物;PEDOT、聚苯胺等導電性高分子及以任意之受體等摻雜而成的導電性高分子;奈米碳管等導電性透光性材料。於此,可藉由濺鍍法、真空蒸鍍法、塗佈法等將陽極以薄膜之形式形成於設於基板1之光擴散層2之表面。又,陽極之片電阻較佳係定為數百Ω/□以下,特佳係100Ω/□以下。在此,陽極之膜厚宜設定在500nm以下,較佳為10nm~200nm之範圍。將陽極做得越薄越能改善透光率,但由於片電阻會與膜厚成反比而增加,故會於有機EL元件之大面積化之際發生高電壓化或亮度均勻度之不均勻化(由於電壓下降造成電流密度分布不均勻化所致)。為迴避此取捨關係,將金屬等的輔助配線(網格)形成於透明陽極上一般而言亦為有效。材料以導電性優異者為理想,可使用:Ag、Cu、Au、Al、Rh、Ru、Ni、Mo、Cr、Pd等,或該等之合金,例如MoAlMo、AlMo、AgPdCu等。此時,為了避免金屬網格成為遮光材料,更佳係對於網格部表面施加使電流不會由網格部流向陰極的絕緣處理。又,為了使擴散之光於網格被吸收的影響最小化,用於網格之金屬宜盡可能使用高反射率者。
使用ITO作為陽極時,較佳係於ITO會結晶化之150℃以上進行成膜、或於低溫成膜後進行退火處理(150℃以上)。若使結晶化,導電性會改善,前述取捨條件會緩和。又,由於結構變得緻密,故亦可期待:抑制將樹脂用於光擴散層2時產生的釋出氣體(水等)傳至有機EL層之效果。
用於電洞注入層之材料,可使用電洞注入性之有機材料、金屬氧化物、所謂受體系的有機材料或無機材料、p-摻雜層等形成。電洞注入性之有機材料,具電洞注入性、又功函數約為5.0~6.0eV、並展現與陽極的強固密合性的材料等為其例。例如,CuPc、星爆胺等為其例。又,電洞注入性之金屬氧化物,例如,為含有鉬、錸、鎢、釩、鋅、銦、錫、鎵、鈦、鋁中之任一者之金屬氧化物。又,亦可為非僅1種金屬之氧化物,而為含有例如銦與錫、銦與鋅、鋁與鎵、鎵與鋅、鈦與鈮等上述任一組金屬之多數金屬之氧化物。又,由該等材料構成之電洞注入層,可藉由蒸鍍法、轉印法等乾式處理成膜,也可藉由旋轉塗佈法、噴灑塗佈法、膜塗法、照相凹板印刷法等濕式處理成膜。
用於電洞輸送層之材料,例如,可選自具電洞輸送性之化合物之群組。此種化合物,例如,可舉例:以4,4’-雙〔N-(萘基)-N-苯基-胺基〕聯苯(α-NPD)、N,N’-雙(3-甲基苯基)-(1,1’-聯苯)-4,4’-二胺(TPD)、2-TNATA、4,4’,4”-參(N-(3-甲基苯基)N-苯基胺基)三苯基胺(MTDATA)、4,4’-N,N’-二咔唑聯苯(CBP)、螺-NPD、螺-TPD、螺-TAD、TNB等為代表的芳胺系化合物、含咔唑基的胺化合物、含茀衍生物的胺化合物等,但可使用一般習知之任何電洞輸送材料。
發光層E之材料,可使用作為有機EL元件用之材料已知的任何材料。例如,可舉例:蒽、萘、芘、稠四苯(tetracene)、暈烯、苝、酞苝(phthaloperylene)、萘酞苝(naphthaloperylene)、二苯基丁二烯、四苯基丁二烯、香豆素(coumarin)、□二唑、雙苯并□唑啉、雙苯乙烯基、環戊二烯、喹啉金屬錯合物、參(8-羥基喹啉)鋁錯合物、參(4-甲基-8-喹啉)鋁錯合物、參(5-苯基-8-喹啉)鋁錯合物、胺基喹啉金屬錯合物、苯并喹啉金屬錯合物、三-(對三苯-4-基)胺、1-芳基-2,5-二(2-噻吩基)吡唑衍生物、哌喃、喹吖啶酮、紅螢烯(rubrene)、二苯乙烯基苯衍生物、二苯乙烯基伸芳基衍生物、二苯乙烯基胺衍生物及各種螢光色素等以上述材料系及其衍生物為首者,但不限於該等。又,將選自於該等化合物中的發光材料適宜地混合使用亦較佳。又,不只以上述化合物為代表的會產生螢光發光的化合物,亦可理想地使用會展現來自於自旋多重態之發光的材料系,例如會產生磷光發光的磷光發光材料、及於分子內之一部分含有由該等構成之部位的化合物。又,由該等材料構成之發光層E,可藉由蒸鍍法、轉印法等乾式處理成膜,也可藉由旋轉塗佈法、噴灑塗佈法、模塗佈法、照相凹板印刷法等濕式處理成膜。
中間層6,可藉由對於各發光單元能使產生電荷的材料形成。為了取出光,宜具有透光性。例如,可以以金屬薄膜構成中間層6。可例示銀、鋁等。又,亦可使用有機材料構成中間層6。
用於電子輸送層之材料,可選自具電子輸送性之化合物之群組。該種化合物,可舉例Alq3等作為電子輸送性材料已知的金屬錯合物、或啡啉衍生物、吡啶衍生物、四氮雜苯衍生物、氧雜二唑衍生物等含有雜環之化合物等,但不限於此,可使用一般習知的任何電子輸送材料。
電子注入層之材料,例如,可從:氟化鋰或氟化鎂等金屬氟化物、以氯化鈉、氯化鎂等為代表之金屬氯化物等金屬鹵化物、或鋁、鈷、鋯、鈦、釩、鈮、鉻、鉭、鎢、錳、鉬、釕、鐵、鎳、銅、鎵、鋅、矽等各種金屬之氧化物、氮化物、碳化物、氧化氮化物等、例如氧化鋁、氧化鎂、氧化鐵、氮化鋁、氮化矽、碳化矽、氧氮化矽、氮化硼等為絕緣物者、或以SiO2或SiO等為首之矽化合物、碳化合物等中任意選擇來使用。該等材料,可藉由真空蒸鍍法、濺鍍法等形成為薄膜狀。
陰極係用以將電子注入於發光層中的電極,較佳係使用由功函數小的金屬、合金、導電性化合物及該等之混合物構成之電極材料,為避免與LUMO(Lowest Unoccupied Molecular Orbital)位準間的差變得過大,較佳係使用功函數為1.9eV以上5eV以下者。陰極之電極材料,例如,可舉例:鋁、銀、鎂等、及該等與其他金屬之合金,如鎂-銀混合物、鎂-銦混合物、鋁-鋰合金。又,亦可使用:金屬導電材料、金屬氧化物等、及該等與其他金屬之混合物,如由氧化鋁構成之極薄膜(在此,係指能以穿隧注入使電子流通的1nm以下之薄膜)與由鋁構成之薄膜的疊層膜等。
有機EL元件之發光疊層體,較佳係以密封材密封。由於有機EL層不耐水等,由於要避免與空氣之接觸,故在已進行露點管理(例如-70℃以下)的手套箱內使用帽蓋狀玻璃等將基板1之有機EL層側密封。藉由將乾燥劑等包含於密封之內部,可更改善保存壽命。
光取出層7可設置於基板1之與光擴散層2為相反側之面。藉此可抑制發生於基板與大氣之界面的全反射損失。光取出層7能以已利用黏著劑貼上的擴散膜、稜鏡片、微透鏡片等構成。或者,光取出層7也可以以利用噴砂或蝕刻等直接加工基板1而得之光擴散結構(例如微細凹凸)形成。
[光擴散層] 藉由在有機EL元件設置光擴散層2以抑制在有機層與基板之界面之全反射,而能將更多之光取出至外部。因此,藉由將光擴散層2最適化,可更提高光取出性。光擴散層2係以透明材料形成。
以下,說明光擴散層2之較佳態樣。
光擴散層2較佳係:從基板1側具有第1透明材料層21與第2透明材料層22。藉此,可容易地於二層之界面形成凹凸結構20。第2透明材料層22之折射率宜大於基板1者。藉此,可減低折射率差,更提高光取出效率。較佳係於第1透明材料層21與第2透明材料層22之界面形成凹凸結構20。利用如此之於界面具有凹凸結構20的多層構成的光擴散層2,由於光會因凹凸結構20而擴散,故可更提高光取出性。
又,若將光擴散層2以二層透明材料層21,22構成,由於第2透明材料層22會發揮作為被膜層之機能,將凹凸結構20平坦化,故可穩定設置發光疊層體。因此,可抑制因凹凸引起的斷線不良或短路不良。又,當設有被覆層時,即使是設置了高度(深度)大的凹凸結構的情況,仍可將發光疊層體予以良好地疊層形成。如此,第2透明材料層22可發揮作為平坦化層之機能而為理想。又,由於二層透明材料層21、22係透明而具有透光性,故能有效地取出光。
第2透明材料層22,較佳係:於可見光波長範圍之折射率nH為1.75以上。藉此,可更減低折射率差,於廣角度抑制全反射損失,而取出更多之光。基板1之折射率nb,例如,為1.3~1.55之範圍。第2透明材料層22之折射率nH為與有機EL層之折射率(平均折射率)同等以上亦為理想。有機EL層之平均折射率,例如,為1.6~1.9之範圍。此平均折射率可為可見光範圍之波長者。折射率nH之上限不特別限定,例如可為2.2,或也可為2.0。又,較佳係減小與相鄰層的透光性電極3之間之折射率差。例如,可將此折射率差定為1.0以下。
圖16係表示將第1透明材料層21之折射率nL固定在1.45並變動第2透明材料層22之折射率nH時的光取出效率之變化之圖。有機EL元件,係使用第5實施形態之層構成者。由此圖可理解:折射率nH宜為1.75以上。
第1透明材料層21,較佳係:於可見光波長範圍之折射率nL為1.3~1.5之範圍內。藉此,可取出更多之光。第1透明材料層21與基板1之間之折射率差以小者為佳。例如,可將此折射率差定為1.0以下。第1透明材料層21之折射率nL比基板1之折射率小亦較佳。那時,可抑制在第1透明材料層21與基板1之界面之全反射。當然,可藉由光擴散層2,利用光之擴散將光取出,所以第1透明材料層21之折射率亦可比基板1高。
圖17係表示將第2透明材料層22之折射率nH固定在1.75並變動第1透明材料層21之折射率nL時的光取出效率之變化之圖。由此圖可理解:第1透明材料層21之折射率nL宜為1.3~1.5之範圍。
基板1與第1透明材料層21之折射率為越低越好(下限係與大氣相同的1),折射率越接近1,在基板1與大氣之界面之全反射會變得越不易發生。因此,即使不設置光取出層7仍可將光取出,故能使結構更為簡單。第1透明材料層21之透光率以高者為佳。例如,第1透明材料層21宜具有可見光之80%以上、較佳為90%以上之透光性。
光擴散層2,例如,可將第1透明材料層21構成作為低折射率層,可將第2透明材料層22構成作為高折射率層。更佳為:第1透明材料層21於可見光波長範圍之折射率nL為1.3~1.5之範圍內,且第2透明材料層22於可見光波長範圍之折射率nH為1.75以上。
光擴散層2(第1透明材料層21及第2透明材料層22)較佳係由樹脂形成。藉此,可容易地調整折射率,並且可簡單地進行凹凸之形成與凹凸之平坦化。當使用樹脂材料時,可容易地獲得比較高折射率者。又,由於樹脂可藉由塗佈形成層,故可使樹脂滲入凹部而更簡單地形成表面為平坦面之層。
用於第1透明材料層21之材料,可例示:丙烯酸系、環氧系等有機樹脂。又,也可對於樹脂添加用以使樹脂硬化之添加劑(硬化劑、硬化促進劑、硬化起始劑等)。第1透明材料層21之材料,以消光係數k盡可能地小為較佳,理想上以成為 k=0(或無法測定之程度之數値)較佳。因此,第1透明材料層21,較佳為於全可見波長範圍消光係數k=0,但可因應材料之膜厚決定容許之範圍。又,樹脂以外之材料,可例示無機系材料。例如,可使用旋塗式玻璃構成第1透明材料層21。
第2透明材料層22之材料,可舉例分散有TiO2等高折射率奈米粒子之樹脂等。樹脂可為丙烯酸系或環氧系等有機樹脂。又,亦可對於樹脂添加用以使樹脂硬化之添加劑(硬化劑、硬化促進劑、硬化起始劑等)。又,第2透明材料層22之材料,以消光係數k盡可能地小較佳,理想上以成為k=0(或無法測定之程度之數値)較佳。又,樹脂以外之材料,可例示以SiN等構成之無機膜、或無機氧化物(SiO2等)之膜等。
以第2透明材料層22被覆而成之表面(透光性電極3側之面)較佳為平坦之面。藉此可抑制短路不良或疊層不良、並可更穩定地形成發光疊層體。
又,即使不設第2透明材料層22,只要對發光性能等沒有影響,也可不設第2透明材料層22。不設第2透明材料層22時,因為可減少層數,故能更簡單地製造元件。例如,只要第1透明材料層21之凹凸形狀之高度係不會對於上層之成膜造成影響之高度,亦可不設第2透明材料層22。即使為不設第2透明材料層22之情況,仍可藉由以凹凸結構20構成之光擴散層2提高光取出性。惟,為了抑制短路不良或斷線不良,較佳係如上述形成第2透明材料層22。
第1透明材料層21及第2透明材料層22,可藉由塗佈其材料以設置於基板1之表面。材料之塗佈方法可採用適宜之塗佈法,可使用旋轉塗佈,或可依用途或基板大小等採用狹縫塗佈、桿塗佈、噴灑塗佈、噴墨等方法。
第1透明材料層21與第2透明材料層22之間之凹凸結構20可藉由適宜之方法形成。例如,可對於透明材料混合如珠粒般的粒子,並由於該粒子形狀而形成凹凸。又,利用壓印法形成凹凸結構20之凹凸亦較佳。利用壓印法,可效率良好地形成高精度之微細凹凸。又,如後述,於每一凹凸區塊分配凸部或凹部而形成凹凸時,若使用壓印法,可形成高精度之微細凹凸。以壓印法形成凹凸時,一個凹凸區塊可為由進行印刷之一點所構成者。壓印法以能形成微細結構者較佳,例如,可使用稱為奈米壓印之方法。
壓印法大致分為UV壓印法與熱壓印法,可採用兩者中之任一者。例如,可採用UV壓印法。可藉由UV壓印法簡單地印刷(轉印)凹凸而形成凹凸結構。UV壓印法,例如可使用取型自已將周期2μm、高度1μm之矩形(柱狀)結構圖案化的Ni主模之膜模。而且,將UV硬化性之壓印用透明樹脂塗佈於基板,壓模於該基板之樹脂表面。之後,從基板側透過基板、或由模側透過膜模照射UV光(例如波長λ=365nm之i線等),使樹脂硬化。然後,於樹脂硬化後將模剝離。此時,以事前對模施加脫模處理(氟系塗佈劑等)較佳,藉此可容易地從基板將模剝離。藉此,可將模之凹凸形狀轉印至基板。又,於該模,設置有與凹凸結構20之形狀對應之凹凸。由此,轉印模之凹凸時,會將所希望之凹凸形狀形成於透明材料之層。例如,若使用於每一區塊不規則地分配凹部而形成者作為模,可獲得不規則地分配有凸部之凹凸結構20。
圖18為光擴散層2之凹凸結構20之一例。圖18係由圖18A及圖18B構成。光擴散層2之凹凸結構20,較佳為將多數凸部11或凹部12配置成面狀而成之結構。藉此,可無角度依存性地提高光之擴散作用,可將更多之光取出至外部。配置多數凸部11或凹部12之面可為與基板1之表面平行之面。圖18表示將多數凸部11配置成面狀之樣子。又,也可說表示將多數凹部12配置成面狀之樣子。凹凸結構20也可為將多數凸部11及凹部12配置成面狀而成之結構。
光擴散層2之凹凸結構20,如圖18所示,多數凸部11或凹部12較佳係:將一區塊份之凸部11或凹部12無規地分配給格子狀之區塊10來配置。藉此,可無角度依存性地提高光之擴散作用,而將更多之光取出至外部。格子狀之區塊10之一例,係一區塊為四角形者。四角形以正方形更佳。此時,會形成縱橫舖滿多數四角形而成之矩陣狀之格子(四角格子)。格子狀之區塊10之另一例,係一區塊為六角形者。六角形以正六角形更佳。此時,會形成以充填結構舖滿多數六角形而成之蜂巢狀之格子(六角格子)。又,格子也可為舖滿三角形而成之三角格子,但四角格子或六角格子,凹凸之控制會較容易。
圖18之凹凸結構20,係以每個矩陣狀之凹凸之一區塊(格子狀之區塊10)分配高度約相等的多數凸部11並配置成面狀之方式形成。而且,凹凸結構20係以俯視下之單位區域之凸部11之面積率於各區域約相同之方式形成。藉由設置如此之凹凸結構20,可效率良好地提高光取出性。
於圖18之凹凸結構20,圖18A表示從與基板1之表面垂直的方向看到的情形,圖18B表示從與基板1之表面平行的方向看到的情形。圖18A,係將設有凸部11之區塊以斜線表示。圖18A之線L1、L2、L3各自對應於圖18B之線L1、L2、L3。
如圖18A所示,此凹凸結構20,係於多數之正方形如方格(行列型)般縱橫排列而構成之矩陣狀之凹凸區塊分配配置凸部11而形成。各凹凸區塊係面積均等地形成。於凹凸之一區塊(一個凹凸區塊)分配一個凸部11及凹部12中之任一者。凸部11之分配可為規則性的,也可為不規則。圖18之形態,表示將凸部11無規地分配之形態。如圖18B所示,分配有凸部11之區塊,係以構成凹凸結構20之材料突出於透光性電極3側之方式形成凸部11。又,將多數凸部11設置成高度約相等。在此,凸部11之高度約相等係指:例如將凸部11之高度平均時,凸部11之高度係收斂在平均高度之±10%以內、或較佳±5%以內而均齊。
圖18B中,凸部11之剖面形狀呈矩形狀,但可為褶狀、逆三角形狀、梯形狀、半圓狀、半橢圓狀、正弦波狀等適宜之形狀。於一凸部11與其他凸部11相鄰之部分,凸部11連結,形成大的凸部。又,於一凹部12與其他凹部12相鄰之部分,凹部12連結,形成大的凹部。凸部11及凹部12之連結個數不特別限定,但連結個數若變大恐形成不了微細之凹凸結構20,所以可酌情設定為例如100個以下、20個以下、10個以下等。當凹部12或凸部11連續連結3個以上或2個以上時,可制定使下個區域反轉(凹之情況反轉為凸,凸之情況反轉為凹)的設計規則。藉由此規則,光擴散效果會提高,可期待效率及色差之改善。
凹凸結構20,係以單位區域之凸部11之面積率於各區域約相同之方式形成。例如,圖18A係圖示縱10個、橫10個之總計100個之凹凸區塊,可將如此之100區塊份之區域定為單位區域。而且,此時,於凹凸結構20之面內,形成的凸部11的面積率於每個單位區域約相等。即,可為:假設如圖18A所示於單位區域設有50個份之凸部11,則於凹凸區塊數相同且面積相等之其他區域亦設有約50個份(例如45~55個或48~52個)之凸部11。單位區域不限於100區塊份,可設定成適宜之區塊數。例如,可為1000區塊、10000區塊、1000000區塊、或其以上之區塊數。凸部11之面積率,會有隨區域之取法而多少不同的情形,但此例係盡量使面積率大致相同。例如,較佳係將面積率之上限及下限之範圍定為平均之10%以下,更佳係定為5%以下,進一步更佳係定為3%以下,再進一步更佳係定為1%以下。藉由使面積率變得更均等可於面內更均勻地提高光取出性。單位區域之凸部11之面積率不特別限定,例如,可設定為20~80%之範圍內,較佳為30~70%之範圍內,更佳為40~60%之範圍內。
將凸部11及凹部12無規地分配配置於單位區域內為較佳之一形態。藉此可無角度依存性地取出更多之多數光。藉此,會成為尤適於白色之有機EL元件之結構。
凹凸結構20較佳係微細之凹凸。藉此可更提高光取出性。例如,可藉由將凹凸之一區塊定為一邊0.1~100μm之正方形之範圍,以形成微細凹凸結構。形成凹凸之一區塊之正方形之一邊也可為0.4~10μm,例如,若將此一邊設為1μm,可精度良好地形成微細之凹凸結構20。又,可將單位區域定為縱1mm×橫1mm之正方形之區域、或縱10mm×橫10mm之正方形之區域。又,凹凸結構20中,亦可不於凹部12設置構成凹凸結構20之材料。那時,凹凸結構20之下層(第1透明材料層21)可成為於整個面將多數之微細凸部11分散成島狀而成之層。例如,於凹部12之部分,第2透明材料層22可直接接觸基板1。
凸部11之高度並不特別限定,例如,可為0.1~100μm之範圍。藉此,可獲得光取出性高的凹凸結構20。例如,若將凸部11之高度定於1~10μm之範圍,可精度良好地形成微細凹凸。
構成凹凸結構20之多數凸部11可為同一形狀。圖18A表示將凸部11設於一整個凹凸區塊、且俯視之形狀為矩形(長方形或正方形)之凸部11,但不限於此,凸部11之平面形狀亦可為其他形狀。例如,亦可為圓形、或多角形(三角形、五角形、六角形、八角形等)。此時,凸部11之立體形狀可為圓柱狀、角柱狀(三角柱、四角柱等)、角錐狀(三角錐、四角錐等)、半球狀、半橢圓體狀、剖面為正弦波狀之突起狀等之類的適宜之形狀。
將凹凸結構20形成作為繞射光學結構係較佳之一形態。此時,較佳係將凸部11以一定之規則性設置,以形成繞射結構。更佳係於繞射光學結構中以周期性形成凸部11。當光擴散層2具有繞射光學結構時,可提高光取出性。又,本形態,即使將光擴散層2做成繞射結構時,由於可藉由形成於基板1之相反側之一面的光取出層7(光學膜等)使產生光散射,故仍可減低視角依存性之影響。繞射光學結構中,二維凹凸結構20之周期P(無周期性之結構之情況,為凹凸結構之平均周期),假設介質內之波長為λ(真空中之波長除以介質之折射率而得之値),較佳宜設定在大約波長λ之1/4~100倍之範圍。此範圍,可為當於發光層E發出之光之波長係在300~800nm之範圍內時所設定者。此時,可藉由幾何光學的效果,亦即,藉由入射角小於全反射角的表面的廣面積化,以提升光取出效率,或者可藉由繞射光所致之將全反射角以上之光取出的作用,以提高光取出效率。又,當設定在特別小的周期P(如λ/4~λ之範圍)時,凹凸結構部附近之有效折射率會隨距基板表面之距離增大而緩慢下降。因此,等同於在基板與凹凸被覆之層、或陽極之間,***具有形成凹凸結構之層之介質之折射率與被覆層或陽極之折射率之中間折射率的薄膜層,可減低弗芮耳反射(Fresnel reflection)。簡言之,若將周期P設定在λ/4~100λ之範圍,可抑制反射(全反射或弗芮耳反射),可提高光取出效率。其中,當周期P比λ小時,會變得只能發揮抑制弗芮耳損失之效果而有光取出效果減小之虞。另一方面,若超過20λ,相應於此會要求亦將凹凸之高度做大(為了獲得相位差),被覆層(第2透明材料層22)之平坦化恐變得不易。雖亦可考慮將被覆層做得非常厚之手法(例如10um以上),但由於透光率之下降或材料成本增加、當為樹脂材料時為釋出氣體增加等,弊病非常地多,故做厚之手法也有不經濟之處。因此,較佳係較佳係將周期P設定如λ~20λ。
凹凸結構20亦可為邊界繞射結構。邊界繞射結構亦可為將凸部11無規地配置而形成者。又,邊界繞射結構,亦可使用將於面內局部地形成在微細區域內的繞射結構配置於一面而成之結構。此時,也可說是於面內形成獨立的多數繞射結構而成之結構。以邊界繞射結構而言,可利用微細的繞射結構,藉由繞射將光取出,並且可抑制面整體之繞射作用變得過強而減低光之角度依存性。因此,可抑制角度依存性並提高光取出效果。又,凹凸結構20亦可具有透鏡陣列結構。
當如圖18般無規地配置凸部11及凹部12時,凸部11或凹部12若過於連續,恐會變得無法充分提高光取出性。因此,針對更佳的凹凸結構20進行説明。
[凹凸結構之無規控制] 較佳係控制凹凸結構20之凹凸之無規性。於此,就凹凸結構20之形狀,定義如下。當凹凸係完全無規地配置時稱為完全無規結構。當凹凸係在某一定的規則下無規地配置時稱為控制無規結構。當凹凸並非無規而係以一定之周期性規則地配置時稱為周期結構。而且,將一個格子狀之區塊10想作成區塊。將一個區塊之大小定義為w。區塊之大小,當為四角形時,可想成是1邊。區塊之大小,當為六角形時,可想成是內接於此六角形之圓之直徑。凸部11連接而形成的大的凸部中,將一凸部與和此凸部隔開而相鄰之其他凸部之同側之端緣間之距離定為平均周期。平均周期也可說與平均節距相等。
控制無規結構之控制,較佳係設定:相同區塊(凸部11及凹部12之一者)不連續並排指定個數以上之規則。亦即,較佳係:將凸部11以於同一方向不連續並排指定個數以上之方式配置於格子狀之區塊10,將凹部12以於同一方向不連續並排指定個數以上之方式配置於格子狀之區塊10。藉此,可提高光取出效率。又,可減低發光色之角度依存性。凸部11及凹部12不連續並排之指定個數,較佳為10個以下,更佳為8個以下,進一步更佳為5個以下,又進一步更佳為4個以下。
以圖19説明關於凹凸結構20之想法。圖19係由圖19A及圖19B構成。圖19A表示完全無規結構之凹凸結構20,圖19B表示周期結構之凹凸結構20。斜線部分為凸部11,空白部分為凹部12。於之後之凹凸結構20之説明圖亦同樣定義。
如圖19B,當以規則性周期地排列某一大小w之區塊時,平均周期為2w。亦即,由於係將凸部11與凹部12交互地配置而成之結構,故凸部11係以2區塊份之平均周期配置。又,圖19B之例中,凹凸結構20為格子狀。
如圖19A,當完全無規地排列某一大小w之區塊時,平均周期為4w。
以圖20說明完全無規結構之平均周期之求法。圖20係由圖20A、圖20B及圖20C構成。無規配置時,會考慮相同區塊並排之機率。首先,如圖20A所示,寬w之區塊(凸部11)存在之機率為1/2。如圖20B所示,相同區塊並排2個的機率為(1/2)^2。如圖20C所示,相同區塊並排3個的機率為(1/2)^3。「^n」表示n次方。之後,若考慮4個以上相同區塊並排的機率,會導出下式(15)之關係式。
上式中,wexp,係相同區塊連續排列而形成之區域之寬之期望值。
上述方法中,作為區塊,可知有凸部11與凹部12之2種類。因此,平均周期可由下式(16)求得。
上式中,pexp為平均周期之期望值。
因此,將區塊完全無規地配置時之平均周期為4w。
六角格子之情況,也可同樣以機率論的想法求得平均周期P=4w。
即使於控制了無規性的結構(控制無規結構)中,仍可同樣以機率論的想法求得平均周期。
以圖21說明完全無規結構之平均周期之其他求法。圖21係由圖21A及圖21B構成。已標示格子之寬w。圖21,可由結構之圖案求得平均周期。
如圖21A所示,對於相同區塊(凸部11或凹部12)連續的部分,可內接於邊界線而描繪橢圓Q。欲描繪橢圓Q而為圓時,則描繪內接圓。然後,如圖21B所示,利用橢圓Q之長軸長度q1及短軸長度q2求得平均周期。若為內接圓時,則利用直徑。圖21A之例中,內接橢圓之短軸長度q2之最小値為w,亦即為邊界寬。又,內接橢圓之長軸長度q1之最大値可判斷為10w。又,當以機率1/2配置相同區塊時,相同區塊無限地連續之配置亦有可能。例如,凸部11連續並排n個的機率為(1/2)^n。於此,連續並排10個的機率為(1/2)^10=1/1028=0.00097。亦即,並排10個以上的排列為0.1%以下,非常小可忽略。因此,如上述,內接橢圓之長軸長度q1之最大値可當作是10w。而且,由結構的計算,定出2w為內接橢圓Q之軸長之平均値。此2w為平均邊界寬。因此,平均節距為4w。
圖22為具有六角格子之完全無規結構(邊界繞射結構)之凹凸結構20之一例。已標示格子之寬度w。平均周期,與四角格子同樣,可以以內接橢圓Q之軸長來判斷。於是,內接橢圓之短軸長度q2之最小値為w,亦即為邊界寬。又,內接橢圓之長軸長度q1之最大値可判斷為10w。而且,求得2w為內接橢圓Q之軸長之平均値。此2w為平均邊界寬。因此,平均節距為4w。
圖23A、圖23B及圖23C表示控制無規結構之凹凸結構20之例。圖23係由圖23A、圖23B及圖23C構成。圖23A為四角格子之結構,為平均節距3w。圖23B為四角格子之結構,為平均節距3.3w。圖23C為六角格子之結構,為平均節距3.4w。
圖24A係表示變化凹凸結構20之結構大小w(一區塊之長度)時之光取出效率之變化之圖。圖24係由圖24A、圖24B及圖24C構成。由此圖可理解:光取出效率係依存於凹凸結構20之結構大小w。於此例,凹凸之高度定為1.0μm。基板1之折射率定為1.5。第1透明材料層21之折射率定為1.35。第2透明材料層22之折射率定為2.0。光之波長(加權平均發光波長λ)定為550nm。圖中顯示:圖24B表示之完全無規結構之凹凸形狀之結果(●)、與圖24C表示之周期結構之凹凸形狀之結果(□)。由此圖可理解:當為完全無規結構時,結構大小w較佳為0.4~2μm。又,可理解:當為周期結構時,結構大小w較佳為0.4~4μm。
光不為比波長小得多的結構所繞射。由此,無論是無規結構也好周期結構也好,排列400nm以下(0.4μm以下)之結構單位時會變得難以獲得效果。亦即,假設發光層E之加權平均波長為λ時,可知區塊之大小w較佳為0.73(=400/550)λ以上。
又,若為結構單位比波長大得多的區域,可獲得:在無規結構之情形下w較佳為2μm以下,在周期結構之情形下w較佳為4μm以下之結果。由此以及由完全無規結構之平均周期為4w、周期結構之平均周期為2w,假設平均節距為P,可導出P較佳為8μm以下。又,由於從光之繞射原理光之繞射圖案係由結構大小(周期)與光之波長之比,即,由P/λ決定,故可知平均節距P較佳為14.5(=8/0.55)λ以下。又,由此結果可理解:大致之取出效率係取決於平均節距,而非結構之圖案。
由以上,可理解:多數凸部11或凹部12,從垂直於基板1之表面之方向觀看時內接橢圓Q之軸長或內接圓之直徑較佳為0.4~4μm之範圍。當然,用於此時之上限之凸部11及凹部12,可為於多數區塊連續並排而形成的凸部及凹部。又,橢圓Q,如上述説明,為假想描繪而成者。此橢圓Q,當欲描繪橢圓Q而長軸與短軸為相等時,則成為圓,即,正圓。因此,於上述範圍,當可描繪橢圓Q時使用橢圓Q,當欲描繪橢圓Q而成為圓時使用圓。軸長,針對上限時使用長軸長度,針對下限時使用短軸長度。
將凹凸無規地排列時與周期地排列時之光取出效率之差異雖沒有那樣大,但若設計成周期結構,由於繞射光柵之性質,波長依存性會變大,相對於視角之色斑之發生會變大。因此,凹凸形狀以無規地排列結構而成之形狀更佳。又,可理解:格子狀之區塊10之一區塊之長度較佳為0.4~4μm之範圍。
圖25A係表示變化凹凸結構20之凹凸高度時之光取出效率之變化之圖。圖25係由圖25A~圖25D構成。由此圖可理解:光取出效率對於凹凸結構20之凹凸高度之依存性。於此例,基板1之折射率定為1.51。第1透明材料層21之折射率定為1.45。第2透明材料層22之折射率定為1.76。光之波長(加權平均發光波長λ)定為550nm。以圖25B、圖25C及圖25D所示者評價凹凸結構20。圖25B之結構大小w定為0.6μm。圖25C之結構大小w定為1.2μm。圖25D之結構大小w定為1.2μm。
於圖25A之圖中,顯示:圖25B表示之完全無規結構之結果(●)、圖25C表示之控制無規結構之結果(△)、與圖25D表示之控制無規結構之結果(□)。於圖25C之控制無規結構中,控制使於同一方向不並排3個以上區塊。於圖25C,平均節距為3w。於圖25D之控制無規結構中,控制使於同一方向不並排4個以上區塊。於圖25D,平均節距為3.4w。如圖所示,可理解:凹凸之高度,於任一結構下幾乎都對光取出效率不造成影響。因此,可以說凹凸之高度之依存性為少。
另一方面,由圖可理解:關於凹凸之無規性,傾向顯示光取出效率依(●)(△)(□)之順序而提升之變化。由此結果,首先,由(●)(△)之比較可確認:以控制無規性、限制區塊連續並排為較佳。此可推測係因為:若區塊連續並排,會形實質上結構大小變大之區域,於該區域之取出效率會下降。若實際來看圖25B之完全無規結構,顯示存在區塊於同一方向連續並排6個以上之區域。亦即,以結構大小0.6μm而言,會有於局部存在3.6μm(=0.6μm×6)以上之大小之結構之情形。若以圖24A之周期結構之結果來看,由於凹凸區塊之大小為3.6μm時光取出效率並不太高,因此可以說於局部出現大尺寸之區域會造成取出效率之下降。因此,凸部11較佳為於同一方向不連續並排指定個數以上。同樣地,凹部12較佳為於同一方向不連續並排指定個數以上。
又,區塊(格子狀之區塊10)較佳係以六角形、而非四角形構成。此,可判斷主因為:正六角形之對於方位方向之依存性會比正方形之情況為小。係因若為四角形時,對角長為邊長之√2倍(根號2倍=約1.414),若為正六角形時對角長為邊長之√3/2倍(根號3倍之一半=約0.8660)。亦即,並排正方形時,邊之方向或對角之方向之任一方向之取出效率都會變低;正六角形之情況,可無關乎方位而獲得高取出效率。亦可推斷:係起因於蜂巢結構為細密充填結構。
為了更詳細研究控制了無規性的圖案的效果,針對已於圖25B及圖25C説明的完全無規結構與控制無規結構之元件(凹凸高度0.6μm),測定基板1內之光之強度分布。圖26表示測定裝置。可利用此測定裝置之半球透鏡30以確認光之強度。由於各符號係與上述説明之構成同樣,故省略説明。
圖27A係表示不同之無規性下的角度與光強度之關係之圖。圖27係由圖27A、圖27B及圖27C構成。於此圖,顯示圖27B表示之完全無規結構之結果(虛線)、與圖27C表示之控制無規結構之結果(實線)。由此圖可理解:相較於完全無規的情況,當為控制了無規性的結構(控制無規結構)時,高角度側(50~70度附近)之光會更為增加。
如以上,展示了藉由抑制連續並排而成的大區塊而實現的無規性之控制方法及其效果,就抑制如此之大區塊所致之作用,亦能夠藉由將無規圖案進行傅立葉轉換來確認。
圖28表示將無規圖案進行傅立葉轉換而顯示空間頻率成分之振幅之圖。圖28係由圖28A~圖28D構成。圖28A表示控制無規結構之無規圖案,圖28B表示將圖28A進行傅立葉轉換而成者。圖28C表示完全無規結構之無規圖案,圖28D表示將圖28C進行傅立葉轉換而成者。
圖28B及圖28D中,圖之中心表示空間頻率為0之成分(直流成分)。表示:隨著從中心朝向外側,空間頻率會增高。誠如由此圖所理解的,已確認:受控制的無規圖案的空間頻率的低頻成分係受到抑制。尤其,可知:空間頻率成分之中,比1/(2w)小的成分係受到抑制。如此,當控制了無規性時,低頻成分會被去除。因此,控制無規結構亦可稱為去低頻結構。
即使於控制了無規性之情況仍可求平均節距。而且,邊界寬(結構大小)w,可以說以0.73λ以上更佳。此0.73係由400/550導出。平均節距之上限可以說以8μm較佳。
又,結構大小w(格子狀之一區塊之長度)較佳為0.4~4μm。再者,結構大小w較佳為0.4~2μm。
又,雖將上述凹凸結構20之凹凸之高度設為一定,但亦可無規地設定各高度。凹凸結構20,由於係由二個透明材料之疊層形成結構,故通過該等部分之光之相位差會產生差異。因此,即使高度為無規,透過之光之平均相位差仍取決於多數之平均高度。因此,即使於此情況下,仍會給與透過之光充分的平均相位差而得以將光取出,所以高度也可為無規。
又,凹凸結構20,也可將各剖面形狀之角之部分構成為圓弧狀。例如,當藉由切削加工及疊層處理等加工微米級之結構時,可將角之部分加工成圓弧狀,或者,亦可將段差之部分加工成斜面狀。當以光學片等形成光擴散層2時,會有於加工之際形成該等結構之情況。即使凹凸之角部成為圓弧或成為斜面,只要不失去無規圖案之性質,仍可提高光取出性及視角依存性之特性。
圖29係表示有機EL元件之光之分布的圖。圖29係由圖29A及圖29B構成。圖29A表示發光層與反射層之間之距離(橫軸)、與於射出角度之光強度(縱軸)之關係。圖29A中,光強度係表示成等高線狀。圖29B表示發光層與反射層之間之距離(橫軸)、與光之傳播模式(縱軸)之關係。圖29B表示:將光之模式區分為瞬逝(evanescent)模式(電漿子損失/plasmon loss)、導波模式、吸收、基板模式、及大氣。
有機EL元件中,具有效率良好地取出從發光層發出之光之中的高角度之成分的結構係更有利。可藉由取出更多之高角度成分以提高發光效率。又,藉由取出更多之高角度成分,會減低視角依存性。高角度係指:相對於與基板之表面垂直的方向為大的角度。高角度亦可為全反射角以上之角度。高角度也可想成是廣角度。
當如上述般構成有機EL元件時,如圖29A及圖29B所示,會有可能配置發光層與反射層之間之距離為約75~150nm之發光層、及發光層與反射層之間之距離為約225~300nm之發光層之情形(參照圖29A及圖29B之區域MT)。尤其,白色發光之多單元結構係可能設定成如此之距離。這是為了抑制電漿子損失,及為了能夠利用2次干涉以上之諧振。此時,從發光層發出之光,含有許多為相對高角度之成分。因此,有利於效率良好地取出高角度之成分。以下,說明光擴散層所含之凹凸結構之更佳的態樣。
圖30係表示變化凹凸結構時之入射角(橫軸)與透光率(縱軸)之關係之圖。圖中,表示越往右走為越高角度成分。將來自發光層之全體之光之加權平均發光波長λall定為550nm。圖30表示光由折射率1.8之有機層放出至折射率1.0之大氣之情形。
圖30之G1~G5為控制無規結構(去低頻結構)之圖。控制無規結構為六角格子。六角格子之格子之寬度w為0.8μm、1.2μm或1.8μm。格子之寬度w係與圖22所示之寬度w相同。圖30之圖中,當格子之寬度w為0.8μm時表示成0.8w,當格子之寬度w為1.2μm時表示成1.2w,當格子之寬度w為1.8μm時表示成1.8w。又,凹凸結構之高度h為0.8μm或1.2μm。圖30之圖中,當高度h為0.8μm時表示成0.8h,當高度h為1.2μm時表示成1.2h。因此,G1表示格子寬度w為800nm、高度h為800nm之情況。G2表示格子寬度w為800nm、高度h為1200nm之情況。G3表示格子寬度w為1200nm、高度h為800nm之情況。G4表示格子寬度w為1200nm、高度h為1200nm之情況。G5表示格子寬度w為1800nm、高度h為800nm之情況。如圖30之G1~G5之圖所示,凹凸之格子寬度w越小,光之高角度成分越增加。又,圖30之MLA(微透鏡陣列之簡稱)會於之後說明。
由圖30之圖可理解:將來自一或多數發光層之光之全體之加權平均發光波長定為λall時,內接於構成凹凸結構之凸部或凹部的橢圓之軸長或內接圓之直徑之最小値,較佳為λall之2倍以下。「內接於構成凹凸結構之凸部或凹部的橢圓之軸長或內接圓之直徑之最小値」相當於凹凸結構之格子之寬度w(參照圖22)。格子寬度w為1800nm的G5,高角度成分之光之取出性弱。又,格子寬度w為1200nm的G3及G4,雖相較於G5高角度成分之光更多,但高角度成分之光取出性仍無法稱得上高。另一方面,格子寬度w為800nm的G1及G2之高角度成分之光為多。圖30之圖之情況,係加權平均發光波長λall為550nm之光,格子寬度w若為此波長λall之2倍以下(1100nm以下),如G1及G2,係有利於高角度成分之光取出。圖30之圖雖表示波長550nm之情況,但即使為其他波長仍可判斷為相同,因此可以說:前述橢圓之軸長或內接圓之直徑之最小値較佳為波長λall之2倍以下。由圖30,為了取出更多之高角度之光,前述橢圓之軸長或內接圓之直徑之最小値更佳為波長λall之1.8倍以下。
可是,有機EL元件,會有於製造時非刻意而產生的大小為0.73λ以下之小結構(因污垢等而產生)、或4μm以上之大結構(刮傷等)等雜訊混入凹凸結構之情形。即使為如此情形,只要該等雜訊相對於全體之面積為約10%以下,仍可獲得充分效果。圖31顯示大的雜訊結構T1、小的雜訊結構T2。即使刻意地加入約10%的此等雜訊,只要能獲得效果,仍可形成所希望之有機EL元件。因此,亦可將上述説明的凹凸結構20以10%以下之比例局部地破壊,此情況亦包含於上述凹凸結構20。
[具透鏡陣列結構之光擴散層] 圖32為另一光擴散層2之例,表示第6實施形態之有機EL元件。第6實施形態,雖省略中間之層構成,但可為多單元結構或單一單元結構。發光層E係配置成與上述説明之形態同樣。
第6實施形態中,光擴散層2具有透鏡陣列結構14。透鏡陣列結構14係多數微細透鏡14a排列成面狀而成之結構。微細透鏡14a可為:大致半球狀、半橢圓體狀、剖面為正弦波狀的突起狀、具推拔的圓柱狀、具推拔的角柱狀(三角柱、四角柱等)、角錐狀(三角錐、四角錐等)等。圖32中顯示大致半球狀之透鏡。微細透鏡14a之剖面形狀可為:半圓狀、半橢圓狀、正弦波狀、褶狀、逆三角形狀、梯形狀等。透鏡陣列結構14可為所謂的微透鏡陣列。
圖32中,多數微細透鏡14a係設置於樹脂層13之表面。微細透鏡14a突出於基板1側。於相鄰之微細透鏡14a之間設有空隙16。藉由透鏡陣列結構14之表面形成凹凸結構20。於基板1之兩面設有抗反射層15。抗反射層15係由內部側之抗反射層15a、與外部側之抗反射層15b構成。透光性電極3係形成於光擴散層2之表面,詳言之,可說係形成於樹脂層13之表面。
微細透鏡14a之直徑可定為1~500μm之範圍。可藉由形成微米級之透鏡陣列結構14,以提高光取出性。
樹脂層13,可使用樹脂膜。樹脂層13較佳為高折射率層。例如,可為與上述説明的第2透明材料層22同樣之折射率。樹脂膜,例如,可使用:聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN,折射率1.77)、聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET,折射率1.65)、聚醚碸(PES,折射率1.65)等。此等樹脂膜之折射率比玻璃高。
以透鏡陣列結構14構成之光擴散層2,可形成於樹脂膜(樹脂層13)之與透光性電極3為相反側之面。例如,可藉由加工樹脂層13之表面而形成、或藉由塗佈擴散性樹脂,以形成透鏡陣列結構14。
透鏡陣列結構14,於具透光性之基板1與凹凸結構20之間存在有空隙16。因此,當光通過光擴散層2時,會一度被取出至氣相,故可抑制於基板1之兩面發生全反射。此例中,由於全反射受到抑制,故也可不於基板1之外部側設置光取出層7。但,為了抑制弗芮耳損失,宜設置抗反射層15。或者,為了改善視角特性,也可於基板1之外部側之表面形成光散射結構。又,也可將樹脂配置於空隙16。
於此,樹脂層13若露出於外部,恐水分會通過樹脂層13而滲入至內部。因此,較佳係:連同樹脂層13一起密封,而將樹脂層13封入於密封內部。藉此,可抑制因水分所致之元件之劣化。又,也可將多數之樹脂層13及有機EL層排列於基板1之表面而成面狀或列狀。那時,較佳係將排列成面狀或列狀的多數樹脂層13整個一起密封。又,為了將電極取出至外部,會將於樹脂層13之上形成的電極(透光性電極3、反光性電極4)與於基板1上形成的電極連接。此連接,例如,可藉由導電性糊劑來施行。
即使為光擴散層2具有透鏡陣列結構14的有機EL元件之情況,含有可效率良好地取出從發光層發出的光之中之高角度之成分的結構仍係更有利。如已在圖29説明過的,這是因為發光層會有被配置於圖29之區域MT之情形。可藉由取出更多之高角度成分以提高發光效率。又,藉由取出更多之高角度成分,會減低視角依存性。以下,說明透鏡陣列結構之凹凸結構之更佳態樣。
圖30之圖中,MLA為透鏡陣列結構之圖。透鏡陣列結構,係以大致半球狀之多數透鏡形成凹凸結構。由圖30可理解:透鏡陣列結構之情況,可取出較多高角度之光。因此,光取出性提高。圖30之圖之MLA,表示高徑比為1之情況。藉由變化高徑比以進行透鏡陣列結構之最適化。
圖33係表示變化透鏡陣列結構時之入射角(橫軸)與透光率(縱軸)之關係之圖。透鏡陣列結構之變化,係藉由變化透鏡形狀以進行。此圖顯示:越往右走為越高角度成分。來自發光層之全體之光之加權平均發光波長為550nm。圖33表示光由折射率1.8之有機層放出至折射率1.0之大氣之情況。
圖34表示構成透鏡陣列結構之透鏡40之示意圖。圖34係由圖34A及圖34B構成。當考慮高徑比時,構成透鏡陣列結構之透鏡會產生相對於半球狀之形狀偏離。當產生相對於半球狀之偏離時,透鏡40會成為半橢圓體狀。構成透鏡陣列結構之透鏡40,可說是配置成與基板1之表面平行的半徑R1的圓40C朝垂直於此圓40C之方向突出高度R2而成之半橢圓體狀。透鏡40之高徑比,可以以半徑R1分之高度R2表示。也就是,高徑比為R2/R1。圖34A係突出高度R2小於半徑R1之半橢圓體,高徑比小於1。圖34B係突出高度R2大於半徑R1之半橢圓體,高徑比大於1。
由圖33之圖可理解:高徑比為0.5時,高角度成分之取出性低。另一方面,高徑比為1時可取出高角度成分之光。由此可理解:高徑比較佳為0.8以上。亦即,較佳係:高度R2為半徑R1之0.8倍以上。
又,由圖33之圖可理解:高徑比為6以上時高角度成分之取出性也會變低。因此,為了取出高角度成分之光,高徑比更佳為4以下。亦即,更佳係:高度R2為半徑R1之4倍以下。
[照明裝置] 圖35為具備有機電致發光元件(有機EL元件101)之照明裝置100之一例。有機EL元件101具有:基板1與光擴散層2與透光性電極3與多數發光層E與反光性電極4與密封材50。光擴散層2具有第1透明材料層21與第2透明材料層22。包含發光層E之有機發光體,係為密封材50所密封。光之射出方向係以空心箭頭表示。照明裝置100具有:有機EL元件101、與形成於有機EL元件101之密封外部之電極墊102。電極墊102與有機EL元件101之電極係以適宜之配線結構進行電性連接。於電極墊102接有配線104。照明裝置具備匯集了配線104的插頭103。插頭103可透過外部配線105與外部電源106連接。藉由連結至外部電源106,使電於電極間流通,而從發光層E產生光。藉此,可從照明裝置100射出光。
D...發光層至透光性電極之間之距離
D1...第1發光層至透光性電極之間之距離
D2...第1發光層至透光性電極之間之距離
d...反光性電極至發光層之間之距離
d1...反光性電極至第1發光層之間之距離
d2...反光性電極至第2發光層之間之距離
dm...反光性電極至第m發光層之間之距離
E...發光層
E1...第1發光層
E2...第2發光層
Em...第m發光層
T1...大的雜訊結構
T2...小的雜訊結構
Q...橢圓
q1...橢圓之長軸長度
q2...橢圓之短軸長度
R1...圓之半徑
R2...突出高度
W...區塊之大小
θ...角度
φ...相位偏移
λ1...第1發光層之加權平均發光波長
λ2...第2發光層之加權平均發光波長
λm...第m發光層之加權平均發光波長
1...基板
2...光擴散層
3...透光性電極
4...反光性電極
5...電荷輸送層
5a...第1電荷輸送層
5b...第2電荷輸送層
5c...第3電荷輸送層
5d...第4電荷輸送層
6...中間層
7...光取出層
10...格子狀之區塊
11...凸部
12...凹部
13...樹脂層
14...透鏡陣列結構
14a...微細透鏡
15...抗反射層
15a...內部側之抗反射層
15b...外部側之抗反射層
16...空隙
20...凹凸結構
21...第1透明材料層
22...第2透明材料層
30...半球透鏡
40...透鏡
40c...圓
50...密封材
100...照明裝置
101...有機EL元件
102...電極墊
103...插頭
104...配線
105...外部配線
106...外部電源
【圖1】係表示有機電致發光元件之實施形態之一例的概略剖面圖。 【圖2】係表示有機電致發光元件之實施形態之一例的概略剖面圖。 【圖3】係表示有機電致發光元件之實施形態之一例的概略剖面圖。 【圖4】係表示有機電致發光元件之實施形態之一例的概略剖面圖。 【圖5】係表示有機電致發光元件之實施形態之一例的概略剖面圖。 【圖6】係表示有機電致發光元件之模型的概略剖面圖。 【圖7】係表示光取出方向與光強度之關係之圖。 【圖8】係表示光取出方向與光量之關係之圖。 【圖9】係表示於有機電致發光元件模型之發光層之位置與光強度之關係之圖。 【圖10】係表示於有機電致發光元件模型之發光層之位置(因子A)與光強度之關係之圖。 【圖11】係表示第1發光層之位置(因子A)與光取出效率之關係之圖。 【圖12】係表示第2發光層之位置(因子A)與光取出效率之關係之圖。 【圖13】係表示第1發光層之位置(因子A)與色差之關係之圖。 【圖14】係表示第2發光層之位置(因子A)與色差之關係之圖。 【圖15】係表示色差之測定方法之一例之概略剖面圖。 【圖16】係表示第2透明材料層之折射率與光取出效率之關係之圖。 【圖17】係表示第1透明材料層之折射率與光取出效率之關係之圖。 【圖18】係由圖18A及圖18B構成。圖18A係說明凹凸結構之一例的説明圖,表示平面圖。圖18B係說明凹凸結構之一例的説明圖,表示剖面圖。 【圖19】係由圖19A及圖19B構成。圖19A係表示凹凸結構之一例的平面圖。圖19B係表示凹凸結構之一例的平面圖。 【圖20】係由圖20A~圖20C構成。圖20A係說明凹凸結構之區塊(block)之配置的説明圖。圖20B係說明凹凸結構之區塊(block)之配置的説明圖。圖20C係說明凹凸結構之區塊(block)之配置的説明圖。 【圖21】係由圖21A及圖21B構成。圖21A係表示凹凸結構之一例的平面圖。圖21B係說明用於計算凹凸結構之平均節距的橢圓的説明圖。 【圖22】係表示凹凸結構之一例之平面圖。 【圖23】係由圖23A~圖23C構成。圖23A係表示凹凸結構之一例之平面圖。圖23B係表示凹凸結構之一例之平面圖。圖23C係表示凹凸結構之一例之平面圖。 【圖24】係由圖24A~圖24C構成。圖24A係表示凹凸結構之結構大小與光取出效率之關係之圖。圖24B係表示凹凸結構之一例之平面圖。圖24C係表示凹凸結構之一例之平面圖。 【圖25】係由圖25A~圖25D構成。圖25A係表示凹凸結構之凹凸高度與光取出效率之關係之圖。圖25B係表示凹凸結構之一例之平面圖。圖25C係表示凹凸結構之一例之平面圖。圖25D係表示凹凸結構之一例之平面圖。 【圖26】係表示測定有機EL元件之光強度之方法之一例之剖面圖。 【圖27】係由圖27A~圖27C構成。圖27A係表示凹凸結構之差異所致之光強度之變化之圖。圖27B係表示凹凸結構之一例之平面圖。圖27C係表示凹凸結構之一例之平面圖。 【圖28】係由圖28A~圖28D構成。圖28A係表示凹凸結構之一例之平面圖。圖21B表示將凹凸結構進行傅立葉轉換(Fourier transform)而得之樣子。圖28C係表示凹凸結構之一例之平面圖。圖28D表示將凹凸結構進行傅立葉轉換而得之樣子。 【圖29】係由圖29A及圖29B構成。圖29A係表示發光層與反射層之間之距離與於射出角度之光強度的關係之圖。圖29B係表示發光層與反射層之間之距離與光之傳播模式之關係之圖。 【圖30】係表示改變凹凸結構時之入射角與透光率之關係之圖。 【圖31】係表示凹凸結構之一例之平面圖。 【圖32】係表示有機電致發光元件之實施形態之一例之概略剖面圖。 【圖33】係表示改變透鏡陣列結構時之入射角與透光率之關係之圖。 【圖34】係由圖34A及圖34B構成。圖34表示構成透鏡陣列結構之透鏡之示意圖。圖34A為高徑比(aspect ratio)小於1之情形。圖34B為高徑比大於1之情形。 【圖35】係表示照明裝置之一例之概略剖面圖。
D1...第1發光層至透光性電極之間之距離
d1...反光性電極至第1發光層之間之距離
E...發光層
E1...第1發光層
φ...相位偏移
λ1...第1發光層之加權平均發光波長
1...基板
2...光擴散層
3...透光性電極
4...反光性電極
5...電荷輸送層
5a...第1電荷輸送層
5b...第2電荷輸送層
20...凹凸結構
21...第1透明材料層
22...第2透明材料層
Claims (14)
- 一種有機電致發光元件,含有: 具透光性之基板、設置於此基板之表面之光擴散層、設置於此光擴散層之表面之透光性電極、和此透光性電極成對之反光性電極、及設置於該透光性電極與該反光性電極之間的一或多數發光層; 其特徵為: 當令: 該發光層之中,配置在從該反光性電極側算起第m位的該發光層為第m發光層 (m為1以上之整數), 該第m發光層之加權平均發光波長為λm, 於該第m發光層產生之光,下列式(1)表示之於該反光性電極產生之相位偏移為φm,(此式中,ns、ks各表示與反光性電極接觸之層之折射率及消光係數,nr、kr各表示反光性電極之折射率及消光係數,ns、nr、ks及kr為λm之函數) 充滿該反光性電極至該第m發光層之間的介質的平均折射率為nm(λm),且 該反光性電極至該第m發光層之間的距離為dm時, 至少於第1發光層(m=1)滿足下列式(2)之關係;(此式中,l為0以上之整數)。
- 如申請專利範圍第1項之有機電致發光元件,其中,該發光層係隔開而設置多數層,於多數之該發光層滿足上述式(2)之關係。
- 如申請專利範圍第1項之有機電致發光元件,其中, 令:該發光層之平均折射率為na,該基板之折射率為nb時,滿足na>nb之關係; 令:由該發光層到達該光擴散層之光對於光擴散層之入射角為θ時, 以下列式(3)所示之角度θ之條件入射之光在u’v’座標之色度,與入射於正面方向之光在u’v’座標之色度之差,即色差Δu’v’,其絕對値為0.1以下。
- 如申請專利範圍第1項之有機電致發光元件,其中,該光擴散層從該基板側起具有第1透明材料層及第2透明材料層, 該第2透明材料層之折射率較該基板者大, 於該第1透明材料層與該第2透明材料層之界面,形成有凹凸結構。
- 如申請專利範圍第4項之有機電致發光元件,其中,該第1透明材料層於可見光波長範圍之折射率為1.3~1.5之範圍內。
- 如申請專利範圍第4項之有機電致發光元件,其中,該第2透明材料層於可見光波長範圍之折射率為1.75以上。
- 如申請專利範圍第4項之有機電致發光元件,其中,該凹凸結構為將多數凸部或凹部配置成面狀而成之結構。
- 如申請專利範圍第1項之有機電致發光元件,其中,該光擴散層具有透鏡陣列結構,構成該透鏡陣列結構之透鏡,為配置成與該基板表面平行的半徑R1的圓朝垂直於此圓之方向突出高度R2而成之半橢圓體狀,該高度R2為該半徑R1之0.8倍以上4倍以下。
- 如申請專利範圍第7項之有機電致發光元件,其中,從垂直於該基板表面之方向觀看時,該多數凸部或凹部之內接橢圓之軸長或內接圓之直徑為0.4~4μm之範圍。
- 如申請專利範圍第9項之有機電致發光元件,其中,令:來自該一或多數發光層之光之全體之加權平均發光波長為λall時,該橢圓之軸長或該內接圓之直徑之最小値為λall之2倍以下。
- 如申請專利範圍第7項之有機電致發光元件,其中,該多數之凸部或凹部係將一區塊份之凸部或凹部無規地分配給格子狀之區塊來配置。
- 如申請專利範圍第11項之有機電致發光元件,其中,該凸部係以於同一方向不連續並排指定個數以上之方式配置於該格子狀之區塊,該凹部係以於同一方向不連續並排指定個數以上之方式配置於該格子狀之區塊。
- 如申請專利範圍第1項之有機電致發光元件,其中,於該基板之與該光擴散層為相反側之表面設有光取出層。
- 一種照明裝置,具備如申請專利範圍第1至13項中任一項之有機電致發光元件。
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