TW200422107A - Gas storage medium and methods - Google Patents

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TW200422107A TW092128133A TW92128133A TW200422107A TW 200422107 A TW200422107 A TW 200422107A TW 092128133 A TW092128133 A TW 092128133A TW 92128133 A TW92128133 A TW 92128133A TW 200422107 A TW200422107 A TW 200422107A
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Pavel Kornilovich
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Hewlett Packard Development Co
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Description

狹、發明說明： 【發明所屬技領域】 發明領域 本發明係關於氣體分子之儲存；更特別關於一種氙_ 儲存媒體，其使用一含有有機分子附加至該奈米線杪、;、j 外°卩表面之纟至官能化的奈米線核心來物理吸附氣體八子、 C先前技術】 發明背景 最近數種關於能量產生及使用的發展已產生對氣體儲 存之需求增加，特別是能有效率以高儲存密度來儲存中性 j之方法。對可有效作用的燃料電池來說，需要此高儲存 松度的氫；a對國家經濟及世界經濟來說，此其它增加^ 氣之使用亦重要。 7 _已有數種以相當高密度來貯存中性氫的方法··壓縮氣 體槽、液態氫的枉瓦瓶、包含金屬水合物的歧其他。金 =水:物雖然有用，但其有不想要的重量問題。液態氫形 上^而要、准持在非常低的溫度。壓縮氣體之儲存則需使用 向壓。因此，目前並無獲得到理想的方法，故想要發展出 替代方法。 【潑^明内穷】 發明概要 氣體分子物理吸附在固體表面則為另一種可開發用來 =存氣體的現象。為此目的，需要含有大表面對體積比率 之材料及媒體。已嘗試過多種媒體，包括玻璃球及碳奈米 200422107 管。雖然此些媒體已表現出想要的功能，但對可增加表面 對體積比率和對中性氫及其它氣體分子之氣體儲存容量的 氣體儲存媒體則有不間斷的需求。 圖式簡單說明 5 本公告之特徵及優點將容易由熟知此技藝之人士從下 列詳細說明與讀取相關連的圖形而察知，其中： 第1圖為根據本發明而製得之氣體儲存媒體的具體實 施例之部分立體圖式圖。 第2A及2B圖為一複合物圖形，其圖式地闡明根據本發 10 明而製得之多種氣體儲存媒體的具體實施例。 L實施方式3 較佳實施例之詳細說明 遍及此專利說明書及附加的申請專利範圍，字首”奈米 π指為具有尺寸小於約1微米的結構之尺寸，名稱’’奈米線π 15 代表一具有直徑小於約1微米的拉長結構。此拉長的奈米尺 度結構通常可包括圓柱狀結構、線、棒、細絲、針、針狀 結晶、管（諸如碳奈米管）及其類似物。下列段落將描述多種 氣體儲存媒體的具體實施例及其製造和使用方法。 根據本發明的一個觀點，該氣體分子用之儲存媒體具 20 有一奈米線核心及一數量附加至該奈米線的外部表面之有 機分子。該些附加至奈米線外部的有機分子合適於可釋放 地抓住氣體分子。 根據本發明的相關觀點，該奈米線核心可為一矽奈米 線，其例如可藉由附著有機分子而官能化而合適於儲存氣 fs 體分子(諸如氫氣分子）。描述訂列的料㈣實施例為一 以經官能化的矽奈米線為主之氫儲存媒體。 第1圖為根據本發明而製得之氣體儲存媒體1〇的旦體 實施例之部分立體圖式圖，其可使用來倚存氣體分子。第i 圖闡明-含有可物理吸附中性氫分子之經官能化的奈米線 之”樹狀’’結構：奈米線核心2G形成”莖幹，，，附加至該奈米線 核心的外部表面之有機分子3G則形成”分枝，，，而物理吸附 在有機分子上之氣體分子40則形成，，葉子”。在第1B1所顯示 之具體實施例中，分子3G通常會從該奈米線的外部表面徑 向地向外延伸。描述在第i圖中來闡明有機分子3〇之”z字形 ’’形狀僅意欲作為-有機分子的方便表示圖式，而不意欲代 表任何特別分子的實際組態或構造。熟知此技藝之人士將 了解合適的有機分子30可具有許多可能的結構及構造。 奈米線20可包含任何能藉由化學附著有機分子3〇而官 能化之材料（諸如矽）及此些材料之組合。對下列描述之特異 性及簡單性來說，可假定該奈米線為一矽奈米線（縮寫為 SiNW)，但是許多其它奈米線材料亦合適，包括尚未發現 及/或尚未製成奈米線形式的那些。熟知此技藝之人士將了 解本發明之方法可應用至任何此可藉由化學附著有機分子 30而官能化的奈米線材料。 可以習知的化學氣相沉積製程來生長合適於本發明之 矽奈米線(SiNW)。SiNW超過碳奈米管的優點有例如SiNw 更具化學活性。也就是說，SiNW可使用習知熟知的石夕化學 方法在其邊上以命多型式的分子來官能化。在此方法中， 200422107 整個氣體儲存媒體的表面會增加許多倍。可使用來物理吸 附氣體分子（諸如中性氫分子）的為有機分子”分枝π之表面 ，而非僅在奈米線的’’莖幹，，表面。若使用烧烴鏈做為該有 機分子，，分枝，，的話，則氫分子<吸附在燒烴鏈的表面處。 5 可使用作為’，分枝π的有機分子種類包括（但是非為限制）線 性烷烴類、分枝的烷烴類、環烷烴類、經取代的烷烴類、 線性烯烴類、分枝的烯烴類、環烯烴類、經取代的烯烴類 、線性炔烴類、分枝的炔烴類、環炔烴類及經取代的炔烴 類。 10 某些合適的烧類實例有：-(ch2vch3 、 ^ = skch2vch3 ^ =SKCH2VC-((CH2)m-CH3)3 、(-〇)3ESi-R及/或其組合及次組合，其中R代表烷及其中三 鍵Si由”三”表示。類似地，某些合適的烯烴類實例有： -(CH2)n-C=C-(CH2)m.CH3 、 15 -(CH2)n-C=C-(CH2)m-C=C-(CH2)k-CH3 、 -(CH2)n-C=C-((CH2)m_CH3)3及/或其組合及次組合，其中雙 C-C鍵由表示。類似地，某些炔類的實例有：-(CH2)n-CE c<CH2)m-CH3、-(CH2)n-C= C-CHrCH2=CHr(CH2)m-OC-CH3、 -(CHdn-Cs C-((CH2)m-CH3)3及/或其組合及次組合，其中三 20 C-C鍵由"表示。在全部的這些實例中，η、m及k皆為正 整數。 對氣體儲存媒體來說，有用的準則為容量，傳統上其 代表所貯存的氣體之最大重量百分比。該重量百分比容量 會隨著欲貯存的氣體之分子量而改變。對儲存氫來說，例 8
分子40能可釋放地被抓住， 理吸附地抓住氣體分子40，即 爾力抓住之吸附。因此，氣體 且該氣體可例如藉由施加熱而 被釋放出（去吸附）。 整個儲存媒體可由-大堆經官能化的SiNW製得。因為 ^的SiNW會隨機定向，該媒體具有足夠的多孔洞性以允 午氣體刀子可快速地擴散(特別是對氫)，且有一短的氣體進 ^傳遞時間。所描述的舰之儲存效率可隨著奈米線的半 k減少、奈米線的長度增加、經官能化的表面覆蓋增加及 所連接的分子長度增加而改善。 可製彳于一燃料匣，其包含一可合適地容納根據本發明 而製得之氣體儲存媒體的容器。該容器應該不會漏、對欲 貝丁存的氣體呈化學惰性，且足夠耐用（具有一安全因子）以禁 得起導入該氣體儲存媒體及從其釋放之最大氣體壓力。對 許多此氣體儲存媒體（g卩，許多奈米線核心，每個含有許多 附加至其外部表面能可釋放地抓住氣體分子之有機分子） 來說’其内部體積可較佳地提供容量。 可在如上所述的個別燃料艙中或在與該燃料電池的活 性部分整合之燃料艙中，製得一包含根據本發明而製得之 氣體儲存顧的_電池。此能有料 燃料搶對使㈣作為其燃料的燃料電池來說非常有T之 例如可藉由併入如在前段所描 電子裳置的電力來源而製得_包人纽社、料池作為該 的電子#置。+ s毛明之氣體儲存媒體 的電子裝置。齡地，能_㈣之_ 諸如化學輯或合成）的電子裝置亦可從併隨h的（ 所製得之氣⑽存雜㈣利。 x發明 根據本發明的另一個 造一氣體儲存媒體，与從通方法來製 之合適的材料開始，再::二!: 該奈米線核心❺卜„面^相有機分子3〇附著至 抓住該些氣體分子：:便藉由物理吸附來可釋放地 核心的材料為心μ於上述，合適㈣作該奈米線 • 闡月於此蟥之方法具體實施例乃使用一矽奈米 二:吏用:)作為:亥奈米線核心。如描述於上述，此方法可藉 =—κ吳上為線性的有機分子來增加該氣體儲存媒體之 =、里而提円。線性烷烴類為合適於此方法的具體實施 例之刀子。如描述於上述，某些合適舰烴鏈（包括石夕院基 : .(CH2)n.CH3 > -(CH2)n-C-((CH2)m-CH3)3 ' ~Sl-(CH2)n.CH3 ^ -Si-(CH2)n-C-((CH2)m-.CH3)3 ^ (-〇)3=Si-R 及/或其組合及次組合，其中n及m為正整數，及R代表烷烴 。某些合適的烯類及炔類實例同樣編列於上述。 在此—共通的方法中，有機分子30或其前驅物可有利 地具有—可水解的基團。若需要將該奈米線核心20的外部 表面製備成可接收有機分子30的話，可氧化該奈米線的外 部表面。可引進有機分子30或其前驅物且水解。該經水解 的有機分子或經水解的前驅物會凝結在該奈米線核心的外 部表面上。該些有機分子會與該表面發生氫鍵結而形成鍵 結’以將有機分子30附著至該奈米線2〇的外部表面。 第2A及2B圖為一複合物圖形，其圖式地闡明根據本發 明所製得之多種氣體儲存媒體具體實施例。顯示在第2八及 2B圖的具體實施例使用矽奈米線（SiNW)作為奈米線核心 20，而附加至其外部表面的有機分子3〇在官能化後可例如 為一線性烷烴、分枝的烷烴、環烷烴、經取代的烷烴、線 性烯烴、分枝的烯烴、環烯烴、經取代的烯烴、線性炔烴 、分枝的炔煙、ί哀炔煙或經取代的炔烴。在第2 a圖中，石夕 奈米線20的外部表面已經氧化且所產生之經氧化的表面已 官能化。氧原子（0)鍵結至表面Si原子，及矽烷基_烷烴或其 它合適的分子之矽末端會鍵結至該氧原子。在第2B圖中， 有機分子30直接鍵結至該未氧化的矽之外部表面，末端碳 原子（C)鍵結至表面矽原子Si。多種部分尺可做為有機分子 3〇的另一端之終端，如顯示在第2A&2B圖。熟知此技藝之 人士將了解合適於抓住氣體分子的有機分子可具有許多可 能的結構及構造。 多種用來官能化石夕表面的特定方法已由熟知此技藝之 人士所熟知。此些方法有由麥克卡錫(McCarthy)等人描述在 美國專利案號6,331，329及6,524,655中、由布里愛克(Budak) 在美國專利案號6,358,613中，每篇的全部揭露内容皆以參 考之方式併於本文。其它熟知的官能化方法則描述在阿爾 曼(Ulrnan)的書中，”超薄有機薄膜入門：從蘭穆爾_布拉吉 特（Langmuir-Blodgett)至自組裝，，大學出版社（Academic Press)，波士頓（1"1);在普渡研究基金會(PurdueResearch Foundation)與布里愛克的國際專利申請案w〇 99/374〇9及 W0 00/26019之公告中；在布里愛克等人的論文中，，，經路 易士酸調節而官能化之含有經取代的稀類及炔類的多孔石夕 ··，美國化學協會期刊（Journal of Ae American Chemical Society)，vol· 120(Feb· 1998)，ρρ· 1339-1340 ;及在布里愛 克的論文中，”在矽表面上的有機金屬化學：經由Si-C鍵鍵 結的官能性單層之形成” ’化學通訊（Chemical Communications)(1999)，ρρ·1051-1〇60 〇 根據本發明的另一個觀點，可提供一種使用奈米線來 儲存氣體分子之方法，其藉由採用一數量能可釋放地抓住 氣體分子之有機分子，將其附著至該奈米線的外部表面， 讓氣體分子物理地吸附到該有機分子上以儲存；而當需要 該氣體分子時，則可從該有機分子釋放出該氣體分子。為 了將該些氣體分子物理吸附到該有機分子上，需提供具合 適的壓力及溫度之氣體流，且將該奈米線與有機分子曝露 至該氣體流。若需要釋放出氣體的話，可藉由在合適的壓 力及溫度下提供一排氣路徑並加熱該有機分子而將該些氣 體分子從該有機分子中釋放。在某些應用中，可藉由讓電 流通過该奈米線而進行加熱該些有機分子。 因此，可提供一高容量的氣體分子儲存媒體及特別合 適於將奈米線使用在氣體儲存的方法二者。該氣體儲存媒 體及相關的方法尚有許多超過先前可獲得的媒體及方法之 優點：高容量（至少部分由於極大的表面對體積比率）、無需 高壓或冷凍溫度、氣體分子快速擴散(至少部分由於高多孔 洞性）、相當輕的氣體儲存媒體重量及改善的氣體分子黏結 性（由於在離子有機分子上的電荷分佈）。 工業可行性 本發明之氣體儲存媒體及特別採用的方法可使用來貯 存燃料電池及使用氫燃料的其它裝置所需之氫；及/或可使 用來貯存許多其它氣體。根據本發明而製得之經官能化的 奈米線可使用來以高儲存容量來貯存氣體。 雖然前述已描述及闡明本發明的特定具體實施例，但 可由熟知此技藝之人士向那裏製得不同的改質及改變而沒 有離開本發明如由下列申請專利範圍所定義之範圍及精神 1如對某些應用來S兒’可使用具有其它形狀的奈米結 構(諸如奈米管、奈米球、奈米針及奈米結晶）來取代描述於 上迷的奈米線。可置換其它具有合適性f的材料而用於特 別揭示的材料，且在所使用的方法中之步驟順序有時可不 式簡單說明】 ^第1圖為根據本發明而製得之氣體儲存媒體的具體實 知例之部分立體圖式圖。 及冰圖為一複合物圖形’其圖式地閣明根據本發 而製得之多種氣體儲存媒體的具體實施例。 200422107 【圖式之主要元件代表符號表】 10.. .氣體儲存媒體 30...有機分子 20.. .奈米線核心 40...氣體分子

Claims (1)

  1. 200422107 拾、申請專利範圍： 1. 一種用於氣體分子之儲存媒體，其包含： a) —具有外部表面的奈米線核心：及 b) 眾多附加至該奈米線核心的外部表面之有機分 5 子，所採用的有機分子能可釋放地抓住氣體分子。 2. 如申請專利範圍第1項之儲存媒體，其中該有機分子包 含實質上線性的分子，其通常從該奈米線的外部表面徑 向地向外延伸。 3. 如申請專利範圍第2項之儲存媒體，其中該實質上線性 10 的分子包括烧烴鏈。 4. 如申請專利範圍第1項之儲存媒體，其中該有機分子選 自於由下列所組成之表列： -(CH2)n-CH3 ； -(CH2)n-C-((CH2)m-CH3)3 ; 15 =Si-(CH2)n-CH3 ； 三SKCH2)n-C-((CH2)m-CH3)3 ; (.〇)3=Si-R ； -(CH2)n-C=C-(CH2)m.CH3 ； -(CH2)n-OC-(CH2)m-OC-(CH2)k-CH3 ; 20 -(CH2)n.C=C-((CH2)m-CH3)3 ； -(CH2)n-C^C-(CH2)m-CH3 ； -(CH2)n-C=C-CH2-CH2=CH2-(CH2)m-C=C-CH3 ； -(CH2)n-CEC-((CH2)m-CH3)3 ; 及其組合及次組合，其中n、m及k為正整數，及R 200422107 代表一烷烴。 5. 如申請專利範圍第1項之儲存媒體，其中該有機分子包 含一選自於由下列所組成之表列的分子： 線性烧烴類、分枝的烧烴類、環烷烴類，經取代的 5 烷烴類、線性烯烴類、分枝的烯烴類、環烯烴類、經取 代的烯烴類、線性炔烴類、分枝的炔烴類、環炔烴類、 經取代的炔烴類及其組合或次組合。 6. 如申請專利範圍第1項之儲存媒體，其中該欲貯存的氣 體分子包括氫分子。 10 7.如申請專利範圍第1項之儲存媒體，其中該奈米線包括 石夕。 8. 如申請專利範圍第1項之儲存媒體，其中該有機分子合 適於藉由物理吸附來可釋放地抓住氣體分子。 9. 一種燃料匣，其包含一如申請專利範圍第1項之儲存媒體。 15 10.—種燃料電池，其包含一如申請專利範圍第1項之儲存 媒體。 11. 一種電子裝置，其包含一如申請專利範圍第1項之儲存 媒體。 12. —種用於氣體分子之儲存媒體，其包含： 20 a)—實質上呈圓柱狀的工具，其可用來支撐一能可 釋放地抓住氣體分子的工具，該支撐工具具有一外部表 面且其特徵為其直徑小於約1微米； b)眾多能可釋放地抓住氣體分子的工具，該能可釋 放地抓住之眾多工具則附加至該支撐工具的外部表面。 200422107 13. —種氣體分子用之儲存媒體的製造方法，該方法的步驟 包括： a) 提供一核心，其包含一具有外部表面的奈米線； b) 將眾多有機分子附著至該矽奈米線的外部表面 5 ，該有機分子合適於能可釋放地抓住氣體分子。 14. 一種氣體分子用之儲存媒體，該儲存媒體可利用如申請 專利範圍第13項之方法製得。 15. 如申請專利範圍第13項之製造方法，其中該有機分子或 φ 其前驅物具有一可水解的基團，而將眾多有機分子附著 10 至該奈米線的外部表面之步驟包含下列次步驟： i) 氧化該奈米線的外部表面（若需要提供一氧化物 表面的話）； ii) 引進且水解該有機分子或其前驅物； iii) 在該氧化物表面上凝結該經水解的有機分子或 15 其前驅物； iv) 造成有機分子的氫鍵結；及 φ v) 造成將眾多有機分子附著至該奈米線的外部表 面之鍵結形成。 16. —種使用具有一外部表面的奈米線來儲存氣體分子之 20 方法，該方法的步驟包括： a) 將眾多有機分子附著至該奈米線的外部表面，該 有機分子合適於可釋放地抓住氣體分子； b) 將氣體分子物理吸附到眾多儲存用之有機分子 上；及 200422107 C)從眾多有機分子中釋放出氣體分子（當需要該些 氣體分子時）。 17. 如申請專利範圍第16項之方法，其中該有機分子或其前 驅物具有一可水解的基團，而附著眾多有機分子的步驟 5 包含下列次步驟： i) 氧化該奈米線的外部表面（若需要提供一氧化物 表面的話）；
    ii) 引進且水解該有機分子或其前驅物； iii) 在該氧化物表面上凝結該經水解的有機分子或 10 其前驅物； iv) 造成該有機分子之氫鍵結；及 v) 造成將眾多有機分子附著至該奈米線的外部表 面之鍵結形成。 18. 如申請專利範圍第16項之方法，其中該將氣體分子物理 15 吸附到眾多有機分子上之步驟包含下列次步驟：
    i) 在合適的壓力及溫度下提供一氣體流；及 ii) 將該奈米線及眾多有機分子曝露至該氣體流。 19. 如申請專利範圍第16項之方法，其中該從眾多有機分子 中釋放出氣體分子之步驟包含下列次步驟： 20 i)在合適的壓力及溫度下提供一排氣路徑；及 ii)加熱該有機分子(若需要釋放出氣體的話）。 20. 如申請專利範圍第19項之方法，其中該加熱有機分子( 若需要釋放氣體的話）的步驟可藉由讓電流通過該奈米 線而進行。
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