RU2344084C1 - Method of nickel-63 radionuclide preparation production - Google Patents

Method of nickel-63 radionuclide preparation production Download PDF

Info

Publication number
RU2344084C1
RU2344084C1 RU2007119342/15A RU2007119342A RU2344084C1 RU 2344084 C1 RU2344084 C1 RU 2344084C1 RU 2007119342/15 A RU2007119342/15 A RU 2007119342/15A RU 2007119342 A RU2007119342 A RU 2007119342A RU 2344084 C1 RU2344084 C1 RU 2344084C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
nickel
perchlorate
mol
solution
ammonia
Prior art date
Application number
RU2007119342/15A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Олег Иванович Андреев (RU)
Олег Иванович Андреев
Александр Степанович Корнилов (RU)
Александр Степанович Корнилов
Original Assignee
Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Российской Федерации - Научно-исследовательский институт атомных реакторов"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Российской Федерации - Научно-исследовательский институт атомных реакторов" filed Critical Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Российской Федерации - Научно-исследовательский институт атомных реакторов"
Priority to RU2007119342/15A priority Critical patent/RU2344084C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2344084C1 publication Critical patent/RU2344084C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

FIELD: chemistry.
SUBSTANCE: invention refers to radiochemistry and can be used for production of nickel-63 radionuclide preparation. Method of nickel-63 radionuclide preparation production implies that nickel hexaamineperchlorate Ni(NH3)6(ClO4)2 is treated with ammonia solution of sodium or ammonium iodides. Formed compound is thermally decomposed to nickel oxide dissolved in mineral acid.
EFFECT: lower work content in production of nickel-63 radionuclide preparation.
3 cl, 1 dwg, 2 ex

Description

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано в химической технологии и аналитической химии.The invention relates to the field of radiochemistry and can be used in chemical technology and analytical chemistry.

Известен способ очистки препарата радионуклида 63Ni [E.B.Егоров, С.Б.Макарова Ионный обмен в радиохимии. М.: Атомиздат 1971, с. 368]. Способ включает операции растворения облученного материала в 12 моль/л. соляной кислоте и сорбции из полученного раствора радионуклидов кобальта на сильноосновном анионите Dowex-1.A known method of purification of a radionuclide preparation 63 Ni [EBEgorov, S.B. Makarova Ion exchange in radiochemistry. M .: Atomizdat 1971, p. 368]. The method includes the steps of dissolving the irradiated material at 12 mol / L. hydrochloric acid and sorption from the obtained solution of cobalt radionuclides on the strongly basic Dowex-1 anion exchange resin.

Недостатком способа является невозможность очистки 63Ni от присутствующих в облученном материале, помимо радионуклидов кобальта, радиоактивных примесей 134,137Cs, 140Ва, 152,154Eu, 144Се, 103,106Ru, 131I, 110mAg, 95Nb, 51Cr, 54Mn.The disadvantage of this method is the impossibility of purifying 63 Ni from the present in the irradiated material, in addition to cobalt radionuclides, radioactive impurities 134,137 Cs, 140 Ва , 152,154 Eu, 144 Се, 103,106 Ru, 131 I, 110m Ag, 95 Nb, 51 Cr, 54 Mn.

Указанный недостаток обусловлен низкими коэффициентами распределения данных элементов на анионите. Другим недостатком способа является использование концентрированной соляной кислоты, вызывающей коррозию защитного оборудования ("горячие" камеры и боксы), изготовленного из нержавеющей стали.This drawback is due to the low distribution coefficients of these elements on the anion exchange resin. Another disadvantage of this method is the use of concentrated hydrochloric acid, which causes corrosion of protective equipment ("hot" chambers and boxes) made of stainless steel.

Наиболее близким к заявляемому является способ получения препарата радионуклида никеля-63 (Патент №2219133 от 22.04.2002 C01G 53/00, G21G4 /00), заключающийся в получении раствора его нитрата, содержащего аммиак с концентрацией не менее 4 моль/л, введении в раствор нитрата железа (Ш) в количестве, соответствующем массовому отношению Fe:Ni=0,01-0,03, с последующим отделением раствора от осадка, осаждении 63Ni в присутствии пероксида водорода с концентрацией 0,01-0,1 моль/л в виде перхлората гексааминникеля посредством введения перхлората натрия или аммония при отношении молярных концентраций перхлорат-ионов и никеля в интервале 10-20, отделении маточного раствора от осадка, промывке осадка раствором с концентрациями в нем аммиака не менее 4 моль/л, перхлорат-ионов 0,5-2 моль/л, пероксида водорода - 0,01-0,1 моль/л с последующим отделением промывного раствора, растворении осадка в азотной кислоте с концентрацией 0,5-2 моль/л при молярном отношении количеств кислоты и никеля 8-10, сорбции 63Ni из полученного раствора на сильнокислом катионите Dowex-50, последовательной промывке сорбента водой и раствором соляной кислоты с концентрацией 0,3-0,5 моль/л и десорбции 63Ni раствором соляной кислоты с концентрацией 4-6 моль/л.Closest to the claimed one is a method for producing a nickel-63 radionuclide preparation (Patent No. 2219133 dated 04/22/2002 C01G 53/00, G21G4 / 00), which consists in obtaining a solution of its nitrate containing ammonia with a concentration of at least 4 mol / l, the introduction of iron nitrate (III) solution in an amount corresponding to the mass ratio Fe: Ni = 0.01-0.03, followed by separation of the solution from the precipitate, precipitation of 63 Ni in the presence of hydrogen peroxide with a concentration of 0.01-0.1 mol / l in the form of hexahaminic nickel perchlorate by the introduction of sodium or ammonium perchlorate at a ratio and molar concentrations of perchlorate ions and nickel in the range of 10-20, separation of the mother liquor from the precipitate, washing the precipitate with a solution with ammonia concentrations of at least 4 mol / l, perchlorate ions 0.5-2 mol / l, hydrogen peroxide - 0.01-0.1 mol / L, followed by separation of the washing solution, dissolving the precipitate in nitric acid with a concentration of 0.5-2 mol / L with a molar ratio of acid to nickel of 8-10, sorption of 63 Ni from the resulting solution onto strongly acidic cationite Dowex-50, sequential washing of the sorbent with water and a solution of hydrochloric acid with concentration of 0.3-0.5 mol / L and 63 Ni desorption with a solution of hydrochloric acid with a concentration of 4-6 mol / L.

Согласно химической формуле гексааминперхлората никеля (ГАПН) на 1 моль никеля приходится 6 моль аммиака и при растворении осадка в кислоте образуется, соответственно, 6 моль ионов аммония. При пропускании азотнокислого раствора ГАПН через Dowex-50 происходит сорбция ионов никеля и аммония, а перхлорат-ионы остаются в растворе. Наличие шестикратного избытка ионов аммония приводит к увеличению необходимого количества сорбента и объема колонки. Соответственно, возрастает объем растворов, необходимых для раздельного элюирования катионов аммония и никеля.According to the chemical formula of nickel hexaamine perchlorate (GAPN), 6 mol of ammonia are per 1 mol of nickel and, when the precipitate is dissolved in acid, 6 mol of ammonium ions are formed, respectively. When the nitric acid solution of HAPN is passed through Dowex-50, sorption of nickel and ammonium ions occurs, while perchlorate ions remain in the solution. The presence of a six-fold excess of ammonium ions leads to an increase in the required amount of sorbent and column volume. Accordingly, the volume of solutions required for the separate elution of ammonium and nickel cations increases.

Непосредственное удаление аммиака из ГАПН нагреванием невозможно, поскольку сухой ГАПН при нагревании выше 100°С разлагается с взрывом.Direct removal of ammonia from the HAPN by heating is not possible, since dry GAPN, when heated above 100 ° C, decomposes with an explosion.

Техническим результатом заявляемого способа является снижение трудоемкости получения препарата радионуклида никеля-63.The technical result of the proposed method is to reduce the complexity of obtaining the drug radionuclide nickel-63.

Для этого в способе получения препарата радионуклида никеля-63, включающем осаждение из аммиачных растворов гексааминперхлората никеля Ni(NH3)6(ClO4)2 и растворение соединения никеля в минеральной кислоте, обрабатывают гексааминперхлорат никеля Ni(NH3)6(ClO4)2 аммиачным раствором реактива, термически разлагают образовавшееся соединение до оксида никеля и растворяют его в минеральной кислоте.To do this, in the method for producing a nickel-63 radionuclide preparation, including precipitation of nickel hexaamine perchlorate Ni (NH 3 ) 6 (ClO 4 ) 2 from ammonia and dissolving a nickel compound in mineral acid, nickel hexa perchlorate Ni (NH 3 ) 6 (ClO 4 ) is treated 2 ammonia solution of the reagent, thermally decompose the resulting compound to nickel oxide and dissolve it in mineral acid.

В качестве реагента для обработки гексааминперхлората никеля используют аммиачный раствор иодидов натрия или аммония в количестве, обеспечивающем мольное отношение иодид- и перхлорат-ионов не менее 5, а термическое разложение полученного соединения проводят при температуре не менее 350°С.An ammonia solution of sodium or ammonium iodides in an amount providing a molar ratio of iodide and perchlorate ions of at least 5 is used as a reagent for the treatment of nickel hexaamine perchlorate, and the thermal decomposition of the resulting compound is carried out at a temperature of at least 350 ° C.

При обрабатывании осадка гексааминперхлората никеля аммиачным раствором иодидов аммония или натрия происходит твердофазное замещение перхлорат-ионов в осадке иодид-ионами. Полнота замещения зависит от мольного отношения иодид- и перхлорат-ионов.When processing the precipitate of nickel hexaamine perchlorate with an ammonia solution of ammonium or sodium iodides, the solid phase substitution of perchlorate ions in the precipitate occurs with iodide ions. The completeness of substitution depends on the molar ratio of iodide and perchlorate ions.

На прилагаемом чертеже представлена зависимость степени превращения гексааминперхлората никеля в гексааминиодид никеля (ГАИН) от мольного отношения иодид- и перхлорат-ионов.The accompanying drawing shows the dependence of the degree of conversion of nickel hexaamine perchlorate to nickel hexaaminoiodide (GAIN) on the molar ratio of iodide and perchlorate ions.

Как видно, полное превращение гексааминперхлората никеля в гексааминиодид никеля происходит при мольном отношении иодид- и перхлорат-ионов более 5.As can be seen, the complete conversion of nickel hexaamine perchlorate to nickel hexaaminoiodide occurs when the molar ratio of iodide and perchlorate ions is more than 5.

После промывок спиртом и высушивания осадок гексааминиодида никеля выдерживают при температуре ≥350°С. При этом происходит превращение Ni(NH6)6I2 в оксид никеля с выделением NH3 и I2. Анализ остатка после прокаливания показал отсутствие иодида. Масса остатка соответствует оксиду никеля.After washing with alcohol and drying, the precipitate of nickel hexaaminoiodide is maintained at a temperature of ≥350 ° С. In this case, Ni (NH 6 ) 6 I 2 is converted to nickel oxide with the release of NH 3 and I 2 . Analysis of the residue after calcination showed the absence of iodide. The mass of the residue corresponds to nickel oxide.

Улетучивание аммиака на воздухе из сухих аминосолей никеля происходит уже при комнатной температуре, и скорость процесса возрастает с увеличением температуры. В данном случае приемлемая скорость разложения гексааминиодида никеля наблюдается при температуре 350°С. Следует отметить, что температура разложения иодида никеля равна 797°С и при термической обработке гексааминиодида никеля должен образовываться не оксид, а иодид никеля. По-видимому, термическое разложение гексааминиодида никеля представляет собой окислительно-восстановительный процесс с участием иодид-ионов и кислорода воздуха.Volatilization of ammonia in air from dry nickel amino salts occurs already at room temperature, and the process speed increases with increasing temperature. In this case, an acceptable decomposition rate of nickel hexaaminoiodide is observed at a temperature of 350 ° C. It should be noted that the decomposition temperature of nickel iodide is equal to 797 ° С and during the heat treatment of nickel hexaaminioidide, nickel iodide should not form. Apparently, the thermal decomposition of nickel hexaaminoiodide is a redox process involving iodide ions and air oxygen.

Пример конкретного выполнения.An example of a specific implementation.

Пример 1Example 1

100 мл раствора 0,504 г никеля-63 в 1 моль/л азотной кислоты добавили при перемешивании к 100 мл раствора 25% аммиака. К полученному аммиачному раствору никеля-63 добавили 1 мл 30% перекиси водорода и 20 мл 6,7 моль/л перхлората натрия. Осадок ГАПН выдержали под слоем маточного раствора в течение 10 часов. Осадок отделили от маточного раствора, промыли 3 раза раствором состава: 4 моль/л аммиак + 0.6 моль/л NaClO4 и 2 раза спиртом. Промытый осадок высушили и взвесили.100 ml of a solution of 0.504 g of nickel-63 in 1 mol / L of nitric acid was added with stirring to 100 ml of a solution of 25% ammonia. To the resulting ammonia solution of nickel-63 was added 1 ml of 30% hydrogen peroxide and 20 ml of 6.7 mol / L sodium perchlorate. Precipitate GAPN was kept under the mother liquor for 10 hours. The precipitate was separated from the mother liquor, washed 3 times with a solution of the composition: 4 mol / L ammonia + 0.6 mol / L NaClO 4 and 2 times with alcohol. The washed precipitate was dried and weighed.

Осадок ГАПН обработали 2 раза по 20 мл 2,5 моль/л раствором NaI в 2-4 моль/л аммиака, промыли спиртом и выдержали при 400°С до постоянного веса (время выдержки 4 часа). Остаток после прокаливания растворили в 25 мл 6 М соляной кислоты и определили содержание никеля и иодид-ионов.The GAPN precipitate was treated 2 times with 20 ml of 2.5 mol / L NaI solution in 2-4 mol / L ammonia, washed with alcohol and kept at 400 ° C to constant weight (holding time 4 hours). The residue after calcination was dissolved in 25 ml of 6 M hydrochloric acid and the contents of nickel and iodide ions were determined.

Результаты:Results:

Исходная навеска ГАПН, гThe initial hitch GAPN, g 4,0634,063 Расчетное количество NiOEstimated NiO   после термического разложения ГАИН, гafter thermal decomposition GAIN, g 0,5980.598 Остаток после прокаливания, гThe residue after calcination, g 0,6050.605 Содержание никеля в остатке после прокаливания, гNickel content in the residue after calcination, g 0,470.47 В пересчете на NiO, гIn terms of NiO, g 0,5980.598

Содержание иодид-ионов в остатке после прокаливания отсутствует.The content of iodide ions in the residue after calcination is absent.

Пример 2Example 2

100 мл раствора 0,504 г никеля-63 в 1 моль/л азотной кислот добавили при перемешивании к 100 мл раствора 25% аммиака. К полученному аммиачному раствору никеля-63 добавили 1 мл 30% перекиси водорода и 20 мл 6,7 моль/л перхлората натрия. Осадок ГАПН выдержали под слоем маточного раствора в течение 10 часов. Осадок отделили от маточного раствора, промыли 3 раза раствором состава: 4 моль/л аммиак + 0.6 моль/л NaClO4 и 2 раза спиртом. Промытый осадок высушили и взвесили.100 ml of a solution of 0.504 g of nickel-63 in 1 mol / L nitric acid was added with stirring to 100 ml of a solution of 25% ammonia. To the resulting ammonia solution of nickel-63 was added 1 ml of 30% hydrogen peroxide and 20 ml of 6.7 mol / L sodium perchlorate. Precipitate GAPN was kept under the mother liquor for 10 hours. The precipitate was separated from the mother liquor, washed 3 times with a solution of the composition: 4 mol / L ammonia + 0.6 mol / L NaClO 4 and 2 times with alcohol. The washed precipitate was dried and weighed.

Осадок ГАПН обработали 2 раза по 20 мл 2,5 моль/л раствором NH4I в 2-4 моль/л аммиаке, промыли спиртом и выдержали при 400°С до постоянного веса (время выдержки 4 часа). Остаток после прокаливания растворили в 25 мл 6 М соляной кислоты и определили содержание никеля и иодид-ионов.The SADP sediment was treated 2 times with 20 ml of 2.5 mol / L solution of NH 4 I in 2-4 mol / L ammonia, washed with alcohol and kept at 400 ° C to constant weight (holding time 4 hours). The residue after calcination was dissolved in 25 ml of 6 M hydrochloric acid and the contents of nickel and iodide ions were determined.

Результаты:Results:

Исходная навеска ГАПН, гThe initial hitch GAPN, g 4,024.02 Расчетное количество NiOEstimated NiO   после термического разложения ГАИН, гafter thermal decomposition GAIN, g 0,59160.5916 Остаток после прокаливания, гThe residue after calcination, g 0,5980.598 Содержание никеля в остатке после прокаливания, гNickel content in the residue after calcination, g 0,470.47 В пересчете на NiO, гIn terms of NiO, g 0,590.59

Содержание иодид-ионов в остатке после прокаливания отсутствует.The content of iodide ions in the residue after calcination is absent.

Как видно из результатов, остаток после термического разложения ГАИН соответствует оксиду никеля NiO.As can be seen from the results, the residue after thermal decomposition of GAIN corresponds to nickel oxide NiO.

Claims (3)

1. Способ получения препарата радионуклида никеля-63, включающий осаждение из аммиачных растворов гексааминперхлората никеля Ni(NH3)6(ClO4)2 и растворение соединения никеля в минеральной кислоте, отличающийся тем, что обрабатывают гексааминперхлорат никеля Ni(NH3)6(ClO4)2 аммиачным раствором иодидов натрия или аммония, термически разлагают образовавшееся соединение до оксида никеля и растворяют его в минеральной кислоте.1. A method for producing a nickel-63 radionuclide preparation, comprising precipitating nickel hexaamine perchlorate Ni (NH 3 ) 6 (ClO 4 ) 2 from ammonia solutions and dissolving a nickel compound in mineral acid, characterized in that nickel hexa perchlorate Ni (NH 3 ) 6 is treated ( ClO 4 ) 2 with an ammonia solution of sodium or ammonium iodides, thermally decompose the resulting compound to nickel oxide and dissolve it in mineral acid. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что обрабатывают гексааминперхлорат никеля аммиачным раствором иодидов натрия или аммония при мольном отношении иодид- и перхлоратионов не менее 5.2. The method according to claim 1, characterized in that the nickel hexaamine perchlorate is treated with an ammonia solution of sodium or ammonium iodides with a molar ratio of iodide and perchloration of at least 5. 3. Способ по п.1, отличающийся тем, что термическое разложение полученного соединения проводят при температуре не менее 350°С. 3. The method according to claim 1, characterized in that the thermal decomposition of the obtained compound is carried out at a temperature of at least 350 ° C.
RU2007119342/15A 2007-05-24 2007-05-24 Method of nickel-63 radionuclide preparation production RU2344084C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2007119342/15A RU2344084C1 (en) 2007-05-24 2007-05-24 Method of nickel-63 radionuclide preparation production

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2007119342/15A RU2344084C1 (en) 2007-05-24 2007-05-24 Method of nickel-63 radionuclide preparation production

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2344084C1 true RU2344084C1 (en) 2009-01-20

Family

ID=40375986

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2007119342/15A RU2344084C1 (en) 2007-05-24 2007-05-24 Method of nickel-63 radionuclide preparation production

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2344084C1 (en)

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2556891C1 (en) * 2014-01-23 2015-07-20 Алексей Антонович Пустовалов Method of producing artificial nickel-63 isotope
RU2561378C1 (en) * 2014-09-19 2015-08-27 Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" Method of producing nickel-63 radionuclide
RU2569543C1 (en) * 2014-07-08 2015-11-27 Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" Method of producing nickel-63 radionuclide for beta-voltaic current sources
WO2019035736A1 (en) * 2017-08-14 2019-02-21 Федеральное Государственное Унитарное Предприятие "Горно- Химический Комбинат" (Фгуп "Гхк") Method of producing the radionuclide nickel-63

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
ЕГОРОВ Е.В., МАКАРОВА С.Б. Ионный обмен в радиохимии. - М.: Атомиздат, 1971, с.368. *

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2556891C1 (en) * 2014-01-23 2015-07-20 Алексей Антонович Пустовалов Method of producing artificial nickel-63 isotope
RU2569543C1 (en) * 2014-07-08 2015-11-27 Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" Method of producing nickel-63 radionuclide for beta-voltaic current sources
RU2561378C1 (en) * 2014-09-19 2015-08-27 Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" Method of producing nickel-63 radionuclide
WO2019035736A1 (en) * 2017-08-14 2019-02-21 Федеральное Государственное Унитарное Предприятие "Горно- Химический Комбинат" (Фгуп "Гхк") Method of producing the radionuclide nickel-63

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2344084C1 (en) Method of nickel-63 radionuclide preparation production
Sussman et al. Metal Recovery by Anion Exchange.
US5356611A (en) Method of recovering iodine
Ghara et al. Production of pure potassium salts directly from sea bittern employing tartaric acid as a benign and recyclable K+ precipitant
US20150343436A1 (en) Method for preparing silicotitanate and cs adsorbent
JP2540401B2 (en) Method for precipitating and separating radioactive iodine compounds
Chakraborty et al. Sodium titaniumsilicate as ion exchanger: synthesis, characterization and application in separation of 90 Y from 90 Sr
Ivanenko et al. Immobilization of metal cations with titanium phosphate sorbents
JPH06157008A (en) Method for recovering iodine from waste liquor containing iodine and/or inorganic iodine compound
JP3644051B2 (en) Method for producing basic aluminum acetate aqueous solution
CN101016171A (en) Preparation process for high-purity alpha-Fe2O3 by ferrous sulfate-ammonium carbonate method
El-Naggar et al. Synthesis and equilibrium studies of titanium vanadate and its use in the removal of some hazardous elements
JP2013245159A (en) Method for comprehensively treating claus tail gas and producing manganese sulfate
JP4617476B2 (en) Method for removing potassium ions
KR20170022522A (en) Method for preparing titanosilicate using dropwise method and titanosilicate absorbent for removing radioactive nuclides prepared thereby
EP1427669B1 (en) An improved process for manufacturing highly concentrated hydroxylamine
RU2345431C2 (en) Sorption material locating molecular radioiodine from aqueous npp coolant based on ion-exchange resins
RU2219133C1 (en) Method for purification of preparation radionuclide nickel-63
CN109843901B (en) Purification method of P1, P4-di (uridine 5' -) tetraphosphate
EP3389054B1 (en) Method for treating radioactive waste liquid containing radioactive cesium and radioactive strontium
RU2367605C1 (en) Method for processing of titanium-containing concentrate
KR102654512B1 (en) Adsorbent for removing radionuclides and manufacturing method thereof
FI74453C (en) FOERFARANDE FOER FRAMSTAELLNING AV METALLSELENAT SAMT GENOM FOERFARANDET FRAMSTAELLT SATRIUMSELENAT.
RU2720703C1 (en) Method of extracting ni-63 from an irradiated target and cleaning it of impurities
JP2002210475A (en) Treating method of waste water containing boron

Legal Events

Date Code Title Description
HK4A Changes in a published invention
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20120525