RU2343111C1 - Plant for fullerene soot production - Google Patents

Plant for fullerene soot production Download PDF

Info

Publication number
RU2343111C1
RU2343111C1 RU2007114019/15A RU2007114019A RU2343111C1 RU 2343111 C1 RU2343111 C1 RU 2343111C1 RU 2007114019/15 A RU2007114019/15 A RU 2007114019/15A RU 2007114019 A RU2007114019 A RU 2007114019A RU 2343111 C1 RU2343111 C1 RU 2343111C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
electrodes
installation according
discharge chamber
fullerene
chamber
Prior art date
Application number
RU2007114019/15A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2007114019A (en
Inventor
Николай Николаевич Болстрен (RU)
Николай Николаевич Болстрен
Владимир Максимович Ойченко (RU)
Владимир Максимович Ойченко
Геннадий Николаевич Дружинин (RU)
Геннадий Николаевич Дружинин
Валерий Александрович Белов (RU)
Валерий Александрович Белов
Original Assignee
Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственная компания "НеоТекПродакт"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственная компания "НеоТекПродакт" filed Critical Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственная компания "НеоТекПродакт"
Priority to RU2007114019/15A priority Critical patent/RU2343111C1/en
Priority to PCT/RU2008/000223 priority patent/WO2008123802A1/en
Publication of RU2007114019A publication Critical patent/RU2007114019A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2343111C1 publication Critical patent/RU2343111C1/en

Links

Images

Classifications

    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B82—NANOTECHNOLOGY
    • B82Y—SPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
    • B82Y40/00—Manufacture or treatment of nanostructures
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B82—NANOTECHNOLOGY
    • B82Y—SPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
    • B82Y30/00—Nanotechnology for materials or surface science, e.g. nanocomposites
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
    • C01B32/15—Nano-sized carbon materials
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
    • C01B32/15—Nano-sized carbon materials
    • C01B32/152—Fullerenes
    • C01B32/154—Preparation

Abstract

FIELD: electricity; chemistry. ^ SUBSTANCE: in horizontal sealed discharge chamber 1 provided with residuals collector the coaxial graphite electrodes 2, 3 are installed in cooled current leads 8, 9. Fullerene soot is produced in electric arc between electrodes 2, 3. At least one of the electrodes is installed in such a way that it is capable to make axial back-and-forth movements. At least of the electrodes 2, 3 may be made capable to rotate axially. Discharge chamber 1 is made as two truncated cones couple by their wide bases. These cones are closed by spherical covers. Inert gas circulation system 10 is provided with two pairs of nozzles installed at end walls of discharge chamber 1 at a tangent to its side wall and laying in the planes perpendicular to electrodes 2, 3 axis. Facility 14 for fullerene soot trapping is made as at least one cyclone collector 15, 16 or 17 with tangential gas injection. ^ EFFECT: soot and fullerenes capacity is increased with minimal energy consumption, fullerene soot is fully removed in the process. ^ 15 cl, 13 dwg

Description

Изобретение относится к производству фуллеренсодержащей сажи - продукта, содержащего новую форму элемента углерода, представляющую собой электронодефицитный супералкен со слабосопряженными двойными связями, в том числе соединения со строго определенным молекулярным, а не только кристаллическим строением, в том числе супералкены с замкнутой структурой - фуллерены, которые находят применение в химии, физике, технике, энергетике, электронике, биологии, медицине и других областях.The invention relates to the production of fullerene-containing carbon black - a product containing a new form of a carbon element, which is an electron-deficient superalken with weakly conjugated double bonds, including compounds with a strictly defined molecular, and not only crystalline structure, including closed-chain superalkenes - fullerenes, which find application in chemistry, physics, engineering, energy, electronics, biology, medicine and other fields.

Для получения фуллеренсодержащей сажи используют различные устройства, основанные, например, на испарении графита, пиролизе углеводородов, однако не все устройства могут быть использованы для промышленного производства из-за непроизводительных расходов сырья, низкого выхода целевых продуктов и трудностей масштабирования.To obtain fullerene-containing soot, various devices are used, based, for example, on the evaporation of graphite and the pyrolysis of hydrocarbons, however, not all devices can be used for industrial production due to unproductive consumption of raw materials, low yield of target products, and difficulties in scaling.

Известно устройство для производства фуллеренсодержащей сажи (см. патент RU 2085484, опубликован 27.07.1997), включающее эмиттер, установленный с возможностью перемещения внутри вакуумного сосуда, систему нагрева эмиттера, а также сборники сажи и коллекторы для разделения фуллеренов.A device for the production of fullerene-containing soot (see patent RU 2085484, published July 27, 1997), including an emitter mounted with the possibility of movement inside a vacuum vessel, an emitter heating system, as well as soot collectors and collectors for separating fullerenes.

Недостатками указанного устройства являются отсутствие возможности удаления сажи, не содержащей фуллеренов, в ходе процесса и прекращение процесса из-за заполнения реактора сажей.The disadvantages of this device are the inability to remove soot not containing fullerenes during the process and the termination of the process due to the filling of the reactor with soot.

Известно устройство для получения фуллеренсодержащей сажи (см. патент RU 2184700, МПК С01В 31/02, опубликован 10.07.2002), включающее корпус, содержащий рабочую камеру, соединенную с каналом для отвода продукта, средство для подачи углеродсодержащего материала и блок управления процессом. Корпус снабжен тонкостенным цилиндром в виде стакана, размещенным в рабочей камере, днище которого имеет отверстие, соединенное с полым конусом для отвода и сбора фуллеренсодержащего материала. В основании цилиндра установлен подшипниковый узел, имеющий дистанционный магнитный привод в виде обкладок электромагнитов, закрепленных снаружи стенок корпуса. Средство подачи углеродсодержащего материала приспособлено для его подачи порциями и выполнено в виде магазина-держателя с гнездами для графитовых стержней, расположенными по его окружности, с возможностью его осевого вращения и оборудовано узлом зажима и фиксации графитовых стержней в рабочей камере. Полость конуса оснащена фильтром для отлавливания и аккумулирования частиц фуллеренов. Узел зажима и фиксирования графитовых стержней выполнен в виде винтовых подпружиненных захватов и продольных кольцевых направляющих. Отлавливание и накопление частиц фуллеренов осуществляют за счет расположения фильтра в полости цилиндра и конуса; в качестве материала фильтра берут многослойную мелкоячеистую сетку с прослойками фольги, имеющей поры.A device for producing fullerene-containing soot (see patent RU 2184700, IPC СВВ 31/02, published July 10, 2002), including a housing containing a working chamber connected to a channel for product withdrawal, means for supplying carbon-containing material and a process control unit. The housing is equipped with a thin-walled cylinder in the form of a cup placed in the working chamber, the bottom of which has an opening connected to a hollow cone for removal and collection of fullerene-containing material. At the base of the cylinder there is a bearing assembly having a remote magnetic drive in the form of plates of electromagnets fixed outside the walls of the housing. The carbon-containing material supply means is adapted to be fed in portions and made in the form of a magazine holder with nests for graphite rods located around its circumference, with the possibility of its axial rotation and equipped with a clamping and fixing unit for graphite rods in the working chamber. The cone cavity is equipped with a filter for capturing and accumulating fullerene particles. The clamping and fixing unit of graphite rods is made in the form of spring-loaded screw grips and longitudinal ring guides. The capture and accumulation of fullerene particles is carried out due to the location of the filter in the cavity of the cylinder and cone; as the filter material take a multilayer fine mesh with layers of foil having pores.

Недостатками указанного устройства являются неподвижность второго электрода, что приводит к осаждению катодного депозита, и невозможность удаления из реакционного объема твердых остатков графита без разборки устройства.The disadvantages of this device are the immobility of the second electrode, which leads to the deposition of the cathode deposit, and the inability to remove solid graphite residues from the reaction volume without disassembling the device.

Известно устройство для получения фуллеренсодержащей сажи (см. заявку RU 98105520, МПК С01В 31/02, опубликована 27.01.2000), содержащее источник электрического тока, полюса которого соединены с первым и вторым электрическими вводами с закрепленными в них электродами, один из которых выполнен из углеродсодержащего материала, например графита, а также охлаждаемую первую герметичную камеру, соединенную с помощью первого газохода с вакуумным насосом и с помощью второго - с блоком подачи инертного газа в герметичную камеру. В стенке камеры с внутренней стороны установлен вакуумноплотный первый электрический ввод с электродом в виде стержня, напротив которого, соосно с ним, на стенке герметичной камеры установлен второй электрический ввод с электродом в виде стержня, закрепленный в вакуумном уплотнении, установленном на стенке герметичной камеры. Стержни установлены торцами навстречу друг другу, а второй электрический ввод имеет возможность перемещения вдоль своей геометрической оси относительно первого электрического ввода с электродом. С внешней стороны герметичной камеры второй электрический ввод соединен с блоком его перемещения вдоль своей оси при сохранении разрядного промежутка между стержнями. Герметичная камера выполнена в виде полого тела с отношением ширины полости к ее длине, равным 0,02-1,0, причем первый электрический ввод соединен с положительным полюсом источника электрического тока, отрицательный полюс которого соединен со вторым электрическим вводом, а первый и второй электрические вводы со стержнями установлены вдоль длины полости в герметичной камере.A device for producing fullerene-containing soot (see application RU 98105520, IPC СВВ 31/02, published January 27, 2000) containing a source of electric current, the poles of which are connected to the first and second electrical inputs with electrodes fixed in them, one of which is made of carbon-containing material, such as graphite, as well as a cooled first sealed chamber connected by means of the first duct to a vacuum pump and by means of a second one with an inert gas supply unit to the sealed chamber. A vacuum-tight first electrical input with an electrode in the form of a rod is installed on the inside of the chamber wall, opposite which, coaxially with it, a second electrical input with an electrode in the form of a rod is mounted on the wall of the sealed chamber, mounted in a vacuum seal mounted on the wall of the sealed chamber. The rods are installed with the ends facing each other, and the second electrical input has the ability to move along its geometric axis relative to the first electrical input with an electrode. On the outside of the sealed chamber, the second electrical input is connected to the block of its movement along its axis while maintaining the discharge gap between the rods. The sealed chamber is made in the form of a hollow body with a ratio of the width of the cavity to its length equal to 0.02-1.0, with the first electrical input connected to the positive pole of the electric current source, the negative pole of which is connected to the second electrical input, and the first and second electrical bushings with rods are installed along the length of the cavity in the sealed chamber.

В известном устройстве необходимо прерывать процесс для выведения сажи из реактора и удаления остатков электродов. К недостаткам устройства следует также отнести большие потери испаренного углерода (до 50%) на образование катодного депозита на одном из электродов и низкий выход фуллеренов при использовании катализаторов.In the known device, it is necessary to interrupt the process to remove soot from the reactor and remove the remnants of the electrodes. The disadvantages of the device should also include large losses of evaporated carbon (up to 50%) on the formation of a cathode deposit on one of the electrodes and the low yield of fullerenes when using catalysts.

Известно устройство для производства фуллеренсодержащей сажи (см. патент на полезную модель RU 39129, МПК С01В 31/00, опубликован 20.07.2004), включающее плазменный реактор в виде герметичной цилиндрической камеры с размещенными по оси камеры двумя графитовыми стержневыми электродами - анодом и катодом, закрепленными в охлаждаемых токоподводах, при этом анод снабжен средством осевого перемещения, реактор снабжен средством для подачи инертного газа и закручивания потока вдоль оси электродов, которое может быть выполнено с обеспечением возможности подвода инертного газа со стороны катода в виде патрубка, ориентированного тангенциально к боковой поверхности камеры или в виде сопла, которые обеспечивают закручивание газового потока вдоль боковой стенки камеры. Установка может быть снабжена емкостью для сбора шлаков, сообщающейся с нижней частью камеры, и устройством контроля величины зазора между электродами, а средство осевого перемещения анода выполнено с обеспечением возможности регулирования скорости его перемещения с сохранением постоянства зазора между электродами. Катод может быть снабжен средством реверсивного вращения относительно оси.A device for the production of fullerene-containing soot (see patent for utility model RU 39129, IPC СВВ 31/00, published July 20, 2004), including a plasma reactor in the form of a sealed cylindrical chamber with two graphite rod electrodes placed along the chamber axis - anode and cathode, fixed in cooled current leads, while the anode is equipped with axial displacement means, the reactor is equipped with means for supplying inert gas and swirling the flow along the axis of the electrodes, which can be made possible odvoda inert gas on the cathode side of the nozzle oriented tangentially to the lateral surface of the chamber or in the form of nozzles that provide a winding gas flow along the side wall of the chamber. The installation can be equipped with a container for collecting slag, communicating with the lower part of the chamber, and a device for controlling the size of the gap between the electrodes, and the axial movement of the anode is made possible to control the speed of its movement while maintaining a constant gap between the electrodes. The cathode may be provided with means of reverse rotation about the axis.

Недостатками известного технического решения являются необоснованное усложнение конструкции различными воздействиями на дугу и реакционный объем, возможность прожигания камеры в результате экстремальных воздействий (особенно на пике нагрузок), невозможность удаления образующегося катодного депозита без остановки процесса, изменение геометрического положения дуги, возможность срыва дуги закрученным потоком инертного газа и, как следствие, нестационарный характер процесса и невысокий выход фуллеренов в указанном устройстве.The disadvantages of the known technical solution are the unreasonable complication of the design by various effects on the arc and the reaction volume, the possibility of burning the chamber as a result of extreme impacts (especially at peak loads), the inability to remove the cathode deposit formed without stopping the process, changing the geometric position of the arc, the possibility of arc breaking by a swirling inert stream gas and, as a consequence, the non-stationary nature of the process and the low yield of fullerenes in the specified device.

Известно устройство для производства нанотрубок, фуллеренов и их производных (см. патент US 7125525, МПК B01J 19/08, опубликован 24.10.2006), включающее вакуумный реактор, снабженный патрубками входа и вакуумирования; графитовый электрод, установленный в вакуумном реакторе; средства для испарения указанного электрода и одновременно формирования высокотемпературной плазмы вокруг указанного графитового электрода, которые содержат катушку индуктивности, установленную внутри вакуумного реактора, генератор мощности, связанный с ней и предназначенный для создания высокочастотного электромагнитного поля с вихревыми потоками, и источник инертного газа, установленный так, чтобы газ обтекал вокруг катушки индуктивности и графитового электрода.A device is known for the production of nanotubes, fullerenes and their derivatives (see patent US 7125525, IPC B01J 19/08, published October 24, 2006), including a vacuum reactor equipped with inlet and vacuum nozzles; a graphite electrode mounted in a vacuum reactor; means for evaporating said electrode and simultaneously forming a high-temperature plasma around said graphite electrode, which comprise an inductor installed inside the vacuum reactor, a power generator associated with it and designed to create a high-frequency electromagnetic field with vortex flows, and an inert gas source so installed so that the gas flows around the inductor and the graphite electrode.

Недостатками известного устройства являются сложность практической реализации, связанная с наличием катушки индуктивности внутри вакуумного реактора, т.е. в зоне процесса, и затрудненностью ее функционирования при образовании сажи, а также невозможность выведения из реакционного объема остатков электродов.The disadvantages of the known device are the complexity of the practical implementation associated with the presence of an inductor inside a vacuum reactor, i.e. in the process zone, and the difficulty of its functioning in the formation of soot, as well as the impossibility of removing residual electrodes from the reaction volume.

Известно устройство для производства углеродных наноструктур (см. патент US 6902655, МПК B01J 19/08, опубликован 07.05.2005), состоящее из двух противоположных электродов, узла для создания напряжения между ними и узла для создания магнитного поля, разнонаправленные линии которого пересекают направление подачи напряжения.A device for the production of carbon nanostructures (see patent US 6902655, IPC B01J 19/08, published 05/07/2005), consisting of two opposite electrodes, a node for creating a voltage between them and a node for creating a magnetic field, multidirectional lines of which intersect the feed direction voltage.

Недостатками указанного устройства являются необходимость прерывания его работы для установки новых электродов взамен испаренных, удаления сажи и остатков электродов из реактора, осаждение на одном из электродов катодного депозита (до 50% от испаренного углерода) и низкий выход фуллеренов при использовании катализаторов.The disadvantages of this device are the need to interrupt its operation to install new electrodes instead of evaporated ones, to remove soot and electrode residues from the reactor, to deposit a cathode deposit on one of the electrodes (up to 50% of evaporated carbon) and a low yield of fullerenes when using catalysts.

Известно устройство для производства фуллеренсодержащей сажи (см. патент US 6358375, МПК Н05Н 1/42, опубликован 20.07.2004), включающее плазменный реактор и расположенные последовательно нисходящие обогреваемый и охлаждаемый сепараторы.A device for the production of fullerene-containing soot (see patent US 6358375, IPC Н05Н 1/42, published July 20, 2004), including a plasma reactor and sequentially descending heated and cooled separators.

Недостатками указанного устройства являются отсутствие дегазации электродов, осаждение на неподвижном электроде катодного депозита (потери испаренного углерода до 50%), осаждение большого количества сажи в реакторе, необходимость остановки устройства для замены сгоревших электродов и удаления из реакционного объема осколков электродов, причиной возникновения которых обычно считают неоднородность электродов и высокое падение напряжения в плазме.The disadvantages of this device are the lack of degassing of the electrodes, deposition of a cathode deposit on a fixed electrode (loss of evaporated carbon up to 50%), deposition of a large amount of soot in the reactor, the need to stop the device to replace burned electrodes and remove electrode fragments from the reaction volume, the cause of which is usually considered heterogeneity of the electrodes and a high voltage drop in the plasma.

Известно устройство для непрерывного получения углеродных нанотруб и фуллеренов (см. заявку US 20050019245, МПК D01F 9/12, опубликована 27.01.2005), представляющее собой замкнутую систему и включающее герметичную водоохлаждаемую камеру, состоящую из секции дугового разряда с зоной генерации паров между двумя графитовыми электродами, секции подачи анода с устройством для автоматического соединения отдельных графитовых электродов и постепенной подачи их в зону генерации паров и секции подачи катализатора с устройством для непрерывной подачи катализатора через центральное отверстие в теле катода в зону генерации паров. Секция подачи анода включает сменный герметичный патрон, содержащий несколько графитовых электродов для обеспечения непрерывной работы. Секция подачи катализатора включает сменный герметичный патрон, содержащий катализатор в виде металлической проволоки или металлического порошка для обеспечения непрерывной работы устройства. Устройство также содержит средство для поддержания оптимальной температуры поверхности анода и оптимальной концентрации паров углерода в зоне генерации паров, содержащие по крайней мере одно газовое сопло и по крайней мере один газораспределитель, размещенные внутри секции дугового разряда герметичной камеры. Кроме того, устройство содержит средство для транспортировки газом конденсирующихся паров и рециркуляции инертного газа; теплообменник для поддержания постоянной температуры потока циркулирующего инертного газа, содержащий средства для непрерывной очистки внутренних стенок теплообменника от конденсирующихся паров; фильтр для отделения конденсирующихся паров от потока инертного газа, включающий в себя средства для автоматической самоочистки фильтра; а также накопительный бункер для отфильтрованного конденсата паров, включающий в себя устройство для автоматической выгрузки конденсата паров из накопительного бункера.A device is known for the continuous production of carbon nanotubes and fullerenes (see application US 20050019245, IPC D01F 9/12, published January 27, 2005), which is a closed system and includes a sealed water-cooled chamber, consisting of an arc discharge section with a vapor generation zone between two graphite electrodes, anode supply section with a device for automatically connecting individual graphite electrodes and gradually supplying them to the vapor generation zone and catalyst supply section with a device for continuous catalysis supply ora through the central aperture in the cathode body in the generation of the vapor zone. The anode feed section includes a replaceable sealed cartridge containing several graphite electrodes to ensure continuous operation. The catalyst supply section includes a replaceable sealed cartridge containing a catalyst in the form of a metal wire or metal powder to ensure continuous operation of the device. The device also comprises means for maintaining the optimum temperature of the anode surface and the optimal concentration of carbon vapors in the vapor generation zone, comprising at least one gas nozzle and at least one gas distributor located inside the arc discharge section of the sealed chamber. In addition, the device comprises means for transporting gas of condensing vapor and inert gas recirculation; a heat exchanger for maintaining a constant temperature of the circulating inert gas stream, comprising means for continuously cleaning the internal walls of the heat exchanger from condensing vapors; a filter for separating condensing vapors from the inert gas stream, including means for automatically cleaning the filter; as well as a storage hopper for filtered vapor condensate, including a device for automatically discharging vapor condensate from the storage hopper.

Недостатками указанного устройства являются отсутствие дегазации электродов, необходимость прерывания процесса для периодической очистки стенок теплообменника и удаления из реакционного объема осколков электродов, отсутствие автоматической самоочистки фильтра и невозможность удаления катодного депозита.The disadvantages of this device are the lack of degassing of the electrodes, the need to interrupt the process for periodically cleaning the walls of the heat exchanger and removing fragments of electrodes from the reaction volume, the absence of automatic self-cleaning of the filter and the inability to remove the cathode deposit.

Наиболее близким по совокупности признаков к заявляемому техническому решению является установка для получения фуллеренсодержащей сажи (см. RU 2234457, МПК С01В 31/02, опубликован 10.06.2003), включающее плазменный реактор в виде герметичной цилиндрической камеры с системой циркуляции инертного газа со средством улавливания фуллеренсодержащей сажи, с размещенными по оси камеры двумя графитовыми стержневыми электродами, один из которых неподвижно закреплен в охлаждаемом токовводе, а другой установлен во втором охлаждаемом токовводе с возможностью осевого поступательного перемещения. Реактор дополнительно снабжен камерой обезгаживания подвижного графитового электрода тлеющим разрядом, система циркуляции инертного газа снабжена кольцевым щелевым соплом, размещенным коаксиально электродам, а средство улавливания фуллеренсодержащей сажи снабжено электрофильтром, установленным на входе системы циркуляции инертного газа.The closest set of features to the claimed technical solution is the installation for producing fullerene-containing soot (see RU 2234457, IPC СВВ 31/02, published on 10.06.2003), including a plasma reactor in the form of a sealed cylindrical chamber with an inert gas circulation system with a means for collecting fullerene-containing soot, with two graphite rod electrodes placed along the chamber axis, one of which is fixedly mounted in the cooled current lead, and the other is installed in the second cooled current lead axial translation. The reactor is additionally equipped with a chamber for degassing the movable graphite electrode with a glow discharge, the inert gas circulation system is equipped with an annular slot nozzle placed coaxially to the electrodes, and the fullerene-containing soot trap is equipped with an electrostatic precipitator installed at the inert gas circulation system inlet.

В известной установке-прототипе обеспечивается дегазация одного из электродов. К ее недостаткам относится осаждение катодного депозита на втором электроде, что вызывает разрушение материала при изменении полярности, относительно невысокая производительность по саже и фуллеренам при значительных затратах энергии, недостаточно полное удаление фуллеренсодержащей сажи из объема реактора в ходе процесса.In the known installation of the prototype is the degassing of one of the electrodes. Its disadvantages include the deposition of a cathode deposit on the second electrode, which causes the destruction of the material when the polarity changes, relatively low productivity of soot and fullerenes at significant energy costs, insufficient removal of fullerene-containing soot from the reactor volume during the process.

Задачей настоящего технического решения является разработка такой установки для производства фуллеренсодержащей сажи, которая бы обеспечивала более высокую производительность по саже и фуллеренам при минимальных затратах энергии, достаточно полное удаление фуллеренсодержащей сажи в ходе процесса.The objective of this technical solution is to develop such a plant for the production of fullerene-containing soot, which would provide higher performance on soot and fullerenes with minimal energy consumption, sufficiently complete removal of fullerene-containing soot during the process.

Поставленная задача решается тем, что установка для производства фуллеренсодержащей сажи включает горизонтальную герметичную разрядную камеру с размещенными по оси камеры двумя установленными в охлаждаемых токовводах графитовыми стержневыми электродами и с выходным патрубком, противолежащим межэлектродному зазору, систему циркуляции инертного газа со средством улавливания фуллеренсодержащей сажи, по меньшей мере одну камеру обезгаживания тлеющим разрядом. Разрядная камера выполнена в виде соединенных широкими основаниями двух усеченных конусов, закрытых сферическими крышками. По меньшей мере один из электродов установлен с возможностью осевого возвратно-поступательного перемещения. Подключенная к выходному патрубку система циркуляции инертного газа снабжена по меньшей мере двумя соплами, установленными у торцовых стенок разрядной камеры по касательной к ее боковой стенке и лежащими в плоскостях, перпендикулярных оси электродов.The problem is solved in that the installation for the production of fullerene-containing soot includes a horizontal sealed discharge chamber with two graphite rod electrodes installed in the cooled current leads and with an outlet pipe opposite the interelectrode gap, an inert gas circulation system with a means of trapping fullerene-containing at least one glow discharge degassing chamber. The discharge chamber is made in the form of two truncated cones connected by spherical covers connected by wide bases. At least one of the electrodes is mounted axially reciprocating. The inert gas circulation system connected to the outlet nozzle is provided with at least two nozzles mounted at the end walls of the discharge chamber tangentially to its side wall and lying in planes perpendicular to the axis of the electrodes.

Как показали проведенные заявителем исследования, определяющее значение для производительности устройства и качества получаемого продукта имеет газодинамика процесса в разрядной камере. При подаче инертного газа вдоль оси электродов или закручивании потока вдоль электродов, что имеет место в установке-прототипе, имеется опасность срыва дуги закручиваемым потоком газа и нарушения работоспособности устройства. Кроме того, часть закручиваемого потока захватывает генерируемый углеродный пар и осаждает его на боковых стенках камеры. Поток, направленный или закручиваемый вдоль оси электродов, перемещает пар и сажу к крышке камеры с вмонтированным токоподводом. Кроме того, линейная скорость газа вдоль камеры изменяется, что также вносит свой вклад в нестационарный характер процесса испарения углерода и таким образом уменьшает производительность устройства по фуллеренсодержащей саже и фуллеренам. Эти недостатки преодолены в заявляемой установке подачей инертного газа из боковой стенки через сопла по меньшей мере из двух точек по касательной с закручиванием потока с двух сторон области дуги. Генерируемый в электрической дуге углеродный пар захватывается потоком газа в области образования фуллеренов, т.е. в торе с радиусом, составляющим 8-10 радиусов электрода, и перемещается к расположенному против межэлектродного зазора выходному патрубку. Также было установлено, что оптимальной формой разрядной камеры является форма, близкая к сфере. Учитывая технологические трудности изготовления сферической камеры, она была выполнена в виде соединенных широкими основаниями двух усеченных конусов, закрытых сферическими крышками, что в большей степени приближает ее форму к сферической.As the studies conducted by the applicant have shown, the gas dynamics of the process in the discharge chamber is crucial for the performance of the device and the quality of the resulting product. When inert gas is supplied along the axis of the electrodes or the flow is twisted along the electrodes, which is the case in the prototype installation, there is a danger of arc breaking by the swirling gas flow and the device’s malfunction. In addition, part of the swirling flow captures the generated carbon vapor and deposits it on the side walls of the chamber. The flow directed or swirling along the axis of the electrodes moves the steam and soot to the lid of the chamber with a mounted current supply. In addition, the linear velocity of the gas along the chamber changes, which also contributes to the non-stationary nature of the process of carbon evaporation and thus reduces the performance of the device for fullerene-containing soot and fullerenes. These disadvantages are overcome in the inventive installation by supplying an inert gas from the side wall through the nozzles of at least two points tangentially with the flow swirling on both sides of the arc region. The carbon vapor generated in the electric arc is captured by the gas stream in the region of fullerene formation, i.e. in a torus with a radius of 8-10 radii of the electrode, and moves to the outlet pipe located against the interelectrode gap. It was also found that the optimal shape of the discharge chamber is a shape close to the sphere. Given the technological difficulties of manufacturing a spherical chamber, it was made in the form of two truncated cones connected by wide bases closed by spherical covers, which brings its shape closer to spherical.

Система циркуляции инертного газа может быть снабжена двумя парами сопел, при этом упомянутые пары сопел отстоят друг от друга по окружности на 180°.The inert gas circulation system can be equipped with two pairs of nozzles, while the mentioned pairs of nozzles are 180 ° apart from each other.

Стенки разрядной камеры могут быть выполнены охлаждаемыми.The walls of the discharge chamber can be made cooled.

По меньшей мере один из электродов может быть установлен с возможностью осевого вращения.At least one of the electrodes may be axially rotatable.

Горизонтальное расположение разрядной камеры позволяет сочленить с ней в области дуги сборник остатков электрода, направленный вертикально вниз, что также увеличивает период работы устройства до его разгрузки.The horizontal location of the discharge chamber allows you to articulate with it in the arc region a collection of electrode residues directed vertically downward, which also increases the period of operation of the device until it is unloaded.

Сборник остатков графита может быть выполнен охлаждаемым.The collection of graphite residues can be made cooled.

Сборник остатков графита может быть снабжен вакуумно-плотной заслонкой. В этом случае нет необходимости останавливать работу установки для удаления из реакционного объема осколков электродов.The collection of residual graphite can be equipped with a vacuum tight shutter. In this case, there is no need to stop the installation to remove fragments of electrodes from the reaction volume.

Средство улавливания фуллеренсодержащей сажи может быть выполнено в виде одного или нескольких циклонов с тангенциальным вводом газа, установленных на входе системы циркуляции инертного газа.Means for capturing fullerene-containing soot can be made in the form of one or more cyclones with a tangential gas inlet installed at the inlet of the inert gas circulation system.

По меньшей мере один циклон может быть выполнен охлаждаемым (первый по ходу газа, который имеет высокую температуру на выходе из разрядной камеры).At least one cyclone can be made cooled (the first along the gas, which has a high temperature at the outlet of the discharge chamber).

Циклоны могут быть снабжены вакуумно-плотной заслонкой, что позволяет их разгружать без остановки устройства.Cyclones can be equipped with a vacuum tight shutter, which allows them to be unloaded without stopping the device.

Дополнительно средство улавливания фуллеренсодержащей сажи может быть снабжено на выходе рукавным фильтром для полного улавливания сажи при возможном проскоке ее через циклон при большой производительности установки.Additionally, the means for trapping fullerene-containing soot can be equipped with a bag filter at the outlet for complete trapping of soot when it can slip through the cyclone at high plant performance.

Установка может быть снабжена по меньшей мере одним устройством подачи графитового электрода в разрядную камеру.The installation may be equipped with at least one device for supplying a graphite electrode to the discharge chamber.

Камера обезгаживания может быть снабжена смотровым окном на боковой поверхности.The degassing chamber may be provided with a viewing window on the side surface.

Разрядная камера может быть снабжена смотровым окном, расположенным напротив зоны электрической дуги.The discharge chamber may be provided with a viewing window located opposite the zone of the electric arc.

Установка может быть снабжена по меньшей мере одним устройством подачи графитового электрода в разрядную камеру для автоматизации работы устройства.The installation can be equipped with at least one device for supplying a graphite electrode to the discharge chamber to automate the operation of the device.

Оба графитовых электрода могут быть установлены с возможностью осевого возвратно-поступательного перемещения.Both graphite electrodes can be mounted with the possibility of axial reciprocating movement.

Средство улавливания фуллеренсодержащей сажи может быть выполнено в виде двух или трех последовательно соединенных циклонов с тангенциальным вводом газа.Means for capturing fullerene-containing soot can be made in the form of two or three series-connected cyclones with a tangential gas inlet.

Заявляемое изобретение поясняется чертежом, гдеThe invention is illustrated in the drawing, where

на фиг.1 показан общий вид установки для производства фуллеренсодержащей сажи, вид сверху;figure 1 shows a General view of the installation for the production of fullerene-containing soot, top view;

на фиг.2 показан вариант параллельного оси электродов потока газа в установке-прототипе;figure 2 shows a variant parallel to the axis of the electrodes of the gas flow in the installation of the prototype;

на фиг.3 приведен вариант потока газа, закрученного вдоль электродов, в установке-прототипе;figure 3 shows a variant of the gas flow swirling along the electrodes in the installation of the prototype;

на фиг.4 показан характер движения потока газа в заявляемой установке;figure 4 shows the nature of the movement of the gas stream in the inventive installation;

на фиг.5 дан продольный разрез разрядной камеры;figure 5 is a longitudinal section of a discharge chamber;

на фиг.6 показан разрез разрядной камеры по А-А;figure 6 shows a section of the discharge chamber along aa;

на фиг.7 изображена одна из камер обезгаживания, вид сбоку в разрезе;Fig. 7 shows one of the degassing chambers, a sectional side view;

на фиг.8 показан вид сверху на камеру, изображенную на фиг.7;on Fig shows a top view of the camera depicted in Fig.7;

на фиг.9 приведен вид сзади на токоввод;figure 9 shows a rear view of the current lead;

на фиг.10 показан разрез токоввода по В-В;figure 10 shows a section of the current lead along BB;

на фиг.11 приведен вид циклона сбоку в разрезе;figure 11 shows a side view of the cyclone;

на фиг.12 показан разрез циклона по С-С;on Fig shows a section of the cyclone in CC;

на фиг.13 приведена таблица с данными экспериментов, где а - массовое содержание фуллеренов; разница до 100% относится к осколкам графита.in Fig.13 shows a table with experimental data, where a is the mass content of fullerenes; a difference of up to 100% applies to fragments of graphite.

Установка для производства фуллеренсодержащей сажи (см. фиг.1, 5) включает горизонтальную герметичную разрядную камеру 1, в которой по ее оси размещены два графитовых стержневых электрода 2, 3; узлы 4, 5 подачи графитовых электродов 2, 3; которые могут быть дополнены камерами 6, 7 обезгаживания тлеющим разрядом; охлаждаемые токовводы 8, 9; систему 10 циркуляции инертного газа (преимущественно гелия), включающую газовый нагнетатель 11 для создания потока инертного газа и подачи его в разрядную камеру 1, трубопровод 12, подводящий инертный газ, трубопровод 13, отводящий фуллереновую сажу и газ, и средство 14 улавливания фуллеренсодержащей сажи, например, в виде трех циклонов 15, 16 и 17 с тангенциальным вводом инертного газа, установленных на входе системы 10 циркуляции инертного газа. На выходе средства 14 может быть установлен известный рукавный фильтр (на чертеже не показан). Электроды 2, 3 могут быть установлены с возможностью осевого возвратно-поступательного перемещения, а могут также вращаться вокруг своей оси. Разрядная камера 1 (см. фиг.5, 6) содержит корпус 18 в виде соединенных широкими основаниями двух усеченных конусов, например, с двойными боковыми стенками 19, 20, закрытых съемными выпуклыми сферическими крышками 21, 22 соответственно с фланцами 23, 24. В центре крышек 21, 22 выполнены соответственно окна 25, 26 для прохода электродов 2, 3. Внутренняя стенка 19 может быть снабжена двумя разнесенными относительно оси электродов 2, 3 на 180° парами тангенциально входящих в стенку 19 через стенку 20 сопел 27, 28 и 29, 30, соединенных с трубопроводом 12. Устья сопел 27, 28 и 29, 30 отстоят от оси электродов 2, 3 на расстоянии R>45 мм. Между парами сопел 27, 28 и 29, 30 в стенку 19 напротив межэлектродного зазора врезан выходной патрубок 31 для удаления из разрядной камеры 1 образовавшейся фуллеренсодержащей сажи потоком газа в трубопровод 13 и далее в циклоны 15, 16, 17. Разрядная камера 1 может быть снабжена охлаждаемым смотровым окном 32 для наблюдения за электрической дугой и проведения измерений температуры дуги. Стенка 20 и фланцы 23, 24 могут быть снабжены штуцерами 33, 34, 35, 36 для подачи охлаждающего агента, например воды, в пространство между стенками 19 и 20, в полости между крышками 21, 22 и соответственно фланцами 23, 24 с целью охлаждения разрядной камеры 1. Снизу камера 1 соединена охлаждаемым патрубком 37 со сборником 38 остатков. Сборник 38 остатков может быть снабжен вакуумно-плотной заслонкой (на чертеже заслонка не показана) для выгрузки остатков без остановки работы устройства. Электроды 2 и 3 могут проходить соответственно в камеры 6, 7 обезгаживания тлеющим разрядом (см. фиг.7, 8) через известные уплотнения 39, 40 Вильсона (см., например, Данилин Б.С., Минайчев В.Е. Основы конструирования вакуумных систем. - М.: Энергия, 1971, с.221), обеспечивающие герметичность полостей камер 6, 7. Каждая камера 6, 7 (см. фиг.7, 8) содержит цилиндрический корпус 41, по оси которого установлен перфорированный цилиндрический электрод 42, обеспечивающий равномерное объемное распределение плазмы. Штуцер 43 соединен с вакуумной системой (на чертеже не показан). Каждая камера 6, 7 может быть снабжена смотровым окном 44 для наблюдения за состоянием тлеющего разряда, а также оборудована патрубками 45, 46 соответственно для подачи и отвода инертного газа (предпочтительно аргона), штуцером 47 для откачки внутренних полостей уплотнений 40 Вильсона и выводом 48 в изолирующем корпусе 49 для соединения с положительным выводом источника 50 питания тлеющего разряда (см. фиг.1). Клеммы 51, 52 токовводов 8, 9 подключены через коммутатор 53 к источнику 54 питания дуги. Коммутатор 53 позволяет изменять полярность электродов 2, 3. Выходы источника 54 питания дуги изолированы от земли. Узлы 4, 5 подачи графитовых электродов 2, 3 могут быть любой известной конструкции (например, в виде барабанного магазина-держателя, как в патенте RU 2184700, МПК С01В 31/02, опубликован 10.07.2002; кассетного типа, как патенте RU 39129, МПК С01В 31/00, опубликован 20.07.2004, в заявке US 20050019245, МПК B01F 9/12, опубликован 27.01.2005). Каждый из токовводов 8, 9 (см. фиг.9, 10) содержит металлическую шайбу 55, размещенную между двумя фигурными кольцевыми изоляторами 56, 57. Шайба 55 электрически соединена с коммутатором 53 с помощью соответственно клемм 51, 52 (см. фиг.1). Набор: изолятор 56, шайба 55 и изолятор 57 зажаты с помощью шпилек 58 с гайками 59 между фланцем 60 и фланцем 61 проставки 62. К шайбе 55 жестко прикреплена нижняя призматическая направляющая 63 с ограничителем 64. Верхняя подвижная призматическая направляющая 65 прикреплена к шайбе 55 пружинным подвесом 66 Г-образной формы с помощью болта 67. Подвес 66 выполнен из набора тонких пластин, жестко скрепленных по торцам, и обеспечивает вертикальное и горизонтальное перемещение верхней подвижной призматической направляющей 65 относительно нижней призматической направляющей 63. В шайбе 55 выполнены каналы 68, соединенные со штуцерами 69, 70 для подачи и отвода охлаждающего агента. По центру шайбы 55 выполнено центрирующее отверстие 71 для прохода электрода (2 или 3). Проставка 62 может быть снабжена смотровым окном 72 и подсветкой 73 для визуального контроля над расположением направляющих 63, 65. Циклон 15 (см. фиг.11, 12) может содержать охлаждаемый внешний корпус 74 с входным патрубком 75, охлаждаемый внутренний корпус 76 с выходным патрубком 77 и охлаждаемый приемник 78. Приемник 78 может быть снабжен вакуумно-плотной заслонкой (на чертеже не показана) для выгрузки сажи без остановки работы устройства. Так как температура инертного газа на входе в циклоны 16 и 17 уже не такая высокая, как на входе в циклон 15, то циклоны 16 и 17 уже могут не потребовать принудительного охлаждения. Штуцеры 79, 80, 81, 82, 83, 84 и 85 предназначены для подачи охлаждающего агента во внешний корпус 74, внутренний корпус 76 и приемник 78 и отвода из них охлаждающего агента.Installation for the production of fullerene-containing soot (see figure 1, 5) includes a horizontal sealed discharge chamber 1, in which along its axis are two graphite rod electrodes 2, 3; nodes 4, 5 supply of graphite electrodes 2, 3; which can be supplemented by chambers 6, 7 by glow discharge degassing; cooled current leads 8, 9; an inert gas circulation system 10 (mainly helium) including a gas blower 11 for generating an inert gas stream and supplying it to the discharge chamber 1, a pipe 12 supplying an inert gas, a pipe 13 discharging fullerene soot and gas, and a means for collecting fullerene-containing soot 14, for example, in the form of three cyclones 15, 16 and 17 with a tangential inert gas inlet installed at the inlet of the inert gas circulation system 10. At the outlet of the means 14, a known bag filter can be installed (not shown in the drawing). The electrodes 2, 3 can be installed with the possibility of axial reciprocating movement, and can also rotate around its axis. The discharge chamber 1 (see FIGS. 5, 6) comprises a housing 18 in the form of two truncated cones connected by wide bases, for example, with double side walls 19, 20, closed with removable convex spherical covers 21, 22, respectively, with flanges 23, 24. B windows 25, 26 for passage of electrodes 2, 3 are made respectively in the center of the covers 21, 22. The inner wall 19 can be provided with two pairs of tangentially entering the wall 19 through the wall 20 of nozzles 27, 28 and 29 spaced apart from the axis of the electrodes 2, 3 by 180 °. , 30, connected to the pipeline 12. The mouth of the nozzles 27, 28 and 29, 30 spaced from the axis of the electrodes 2, 3 at a distance of R> 45 mm. Between the pairs of nozzles 27, 28 and 29, 30, an outlet pipe 31 is cut into the wall 19 opposite the interelectrode gap to remove the formed fullerene-containing soot from the discharge chamber 1 by the gas flow into the pipeline 13 and then into the cyclones 15, 16, 17. The discharge chamber 1 can be provided a cooled viewing window 32 for observing the electric arc and taking measurements of the temperature of the arc. The wall 20 and the flanges 23, 24 can be equipped with fittings 33, 34, 35, 36 for supplying a cooling agent, for example water, into the space between the walls 19 and 20, in the cavity between the covers 21, 22 and flanges 23, 24, respectively, for cooling discharge chamber 1. From the bottom, the chamber 1 is connected by a cooled pipe 37 with a collection of 38 residues. Residue collector 38 can be equipped with a vacuum-tight shutter (not shown in the drawing) to discharge residues without stopping the operation of the device. The electrodes 2 and 3 can pass respectively into the chambers 6, 7 by a glow discharge (see Figs. 7, 8) through the well-known Wilson seals 39, 40 (see, for example, Danilin BS, Minaichev V.E. Design fundamentals vacuum systems. - M .: Energy, 1971, p.221), ensuring the tightness of the cavities of the chambers 6, 7. Each chamber 6, 7 (see Fig. 7, 8) contains a cylindrical body 41, along the axis of which a perforated cylindrical electrode is installed 42, providing a uniform volume distribution of plasma. The fitting 43 is connected to a vacuum system (not shown in the drawing). Each chamber 6, 7 can be equipped with a viewing window 44 for monitoring the state of the glow discharge, and is also equipped with nozzles 45, 46, respectively, for supplying and discharging inert gas (preferably argon), a fitting 47 for pumping out the internal cavities of the Wilson seals 40 and a 48 an insulating housing 49 for connecting to the positive terminal of a glow discharge power supply 50 (see FIG. 1). Terminals 51, 52 of current leads 8, 9 are connected through a switch 53 to an arc power source 54. The switch 53 allows you to change the polarity of the electrodes 2, 3. The outputs of the arc power source 54 are isolated from the ground. The nodes 4, 5 of the supply of graphite electrodes 2, 3 can be of any known design (for example, in the form of a drum holder store, as in patent RU 2184700, IPC СВВ 31/02, published July 10, 2002; cassette type, as patent RU 39129, IPC С01В 31/00, published July 20, 2004, in application US 20050019245, IPC B01F 9/12, published January 27, 2005). Each of the current leads 8, 9 (see Figs. 9, 10) contains a metal washer 55 located between two curly ring insulators 56, 57. The washer 55 is electrically connected to the switch 53 using the terminals 51, 52, respectively (see Fig. 1 ) Set: insulator 56, washer 55 and insulator 57 are clamped with studs 58 with nuts 59 between flange 60 and spacer 61 flange 61. Lower prismatic guide 63 with limiter 64 is rigidly attached to washer 55. Upper movable prismatic guide 65 is secured to spring washer 55 suspension 66 L-shaped with a bolt 67. The suspension 66 is made of a set of thin plates rigidly fastened at the ends, and provides vertical and horizontal movement of the upper movable prismatic guide 65 relative to the lower prismatic th guide 63. In the washer 55 channels 68 are made, connected to fittings 69, 70 for supplying and discharging a cooling agent. In the center of the washer 55, a centering hole 71 is made for the passage of the electrode (2 or 3). The spacer 62 may be provided with a viewing window 72 and a backlight 73 for visual control over the location of the guides 63, 65. The cyclone 15 (see Figs. 11, 12) may include a cooled external housing 74 with an inlet pipe 75, a cooled internal housing 76 with an output pipe 77 and a cooled receiver 78. The receiver 78 may be equipped with a vacuum tight damper (not shown in the drawing) for unloading soot without stopping the operation of the device. Since the temperature of the inert gas at the inlet to cyclones 16 and 17 is no longer as high as that at the inlet of cyclone 15, cyclones 16 and 17 may no longer require forced cooling. The fittings 79, 80, 81, 82, 83, 84 and 85 are intended for supplying a cooling agent to the outer casing 74, the inner casing 76 and the receiver 78, and for removing the cooling agent therefrom.

Производство фуллеренсодержащей сажи на заявляемой установке осуществляют следующим образом. В токовводы 8, 9 из узлов 4, 5 подают соответственно графитовые электроды 2 и 3. Производят откачку внутреннего объема камеры 1, системы 10 циркуляции инертного газа, внутренних полостей уплотнений Вильсона 39, 40 и камер 6, 7 до давления 4·10-2 торр с использованием форвакуумного насоса, снабженного ловушкой с жидким азотом. Затем внутренний объем камеры 1 и системы 10 циркуляции инертного газа установки заполняют инертным газом или смесью инертных газов при давлении от 50 торр до атмосферного (предпочтительнее до давления 50-300 торр). В камерах 6, 7 через патрубки 45, 46 устанавливают динамическое давление инертного газа (предпочтительно аргона) от 0,1 до 10 торр (предпочтительнее 1 торр). На цилиндрические электроды 42 камер 6, 7 подают плюс источников 50 тлеющего разряда и зажигают тлеющий разряд с током от 1 до 100 мА (предпочтительнее 10 мА). Откачку внутренних полостей уплотнений Вильсона 40 производят непрерывно в течение всего процесса получения сажи. Подаваемые в токовводы 8, 9 из узлов 4, 5 соответственно графитовые электроды 2 и 3 проходят зону тлеющего разряда в камерах 6, 7. Электроды 2 и 3 фиксируются верхней подвижной призматической направляющей 65 и нижней призматической направляющей 63. Материалом электродов 2 и 3 обычно служат круглые графитовые стержни диаметром 12 мм и длиной 400 мм. Включают газовый нагнетатель 11, при этом выходящий из сопел 27, 28 и 29, 30 инертный газ закручивается по обе стороны от межэлектродного зазора в два кольцевых потока. Подают охлаждающий агент в токовводы 8, 9 и в полости между стенками 19 и 20 крышками 21, 22 и фланцами 23, 24. На один из электродов 2 и 3 подают напряжение отрицательной полярности, а на другой - положительной полярности от источника 53 питания дугового разряда. В качестве источника питания может быть использован сварочный выпрямитель с реверсом тока. Зажигают дуговой разряд между электродами 2, 3 и устанавливают рабочий режим горения (заданный ток разряда и расстояние между электродами 1,0-5,0 мм), наблюдая через смотровое окно 32. С помощью узла 4 или 5 (в зависимости от полярности электрода) подают соответственно графитовый электрод 2 или 3 (например, электрод 2), задают скорость подачи, необходимую для поддержания межэлектродного зазора постоянным, и поступательно перемещают электрод 2, компенсируя его испарение в дуговом разряде. Одновременно можно вращать его со скоростью 0,2-3,0 оборота/мин (можно при этом вращать в другую сторону и электрод 3). Углерод, испарившийся с электрода 2, покидает зону дуги в радиальном направлении и может частично осаждаться на электроде 3. Через определенное время (предпочтительно в интервале 2-30 мин) меняют полярность электродов 2 и 3 для испарения электрода 3, при этом останавливают узел 4 и включают узел 5. Время перемены полярности горения разряда выбирают таким, чтобы не образовывался депозит на электродах 2, 3. После этого полярность электродов 2, 3 вновь меняют, останавливают узел 5, включают узел 4 и процесс повторяют. Так как электроды 2, 3 выполнены из графитовых стержней конечной длины, то по мере испарения электродов 2, 3 к их внешним торцам прикрепляют следующие графитовые стержни (с этой целью на одном конце каждого стержня выполняют, например, цилиндрический паз, а на другом конце - соответствующий этому пазу выступ). Таким образом обеспечивают непрерывную работу устройства. Электроды 2, 3 в процессе своих перемещений, проходя через камеры 6, 7, могут обезгаживаться в тлеющем разряде. Продукты обезгаживания удаляют из камер 6, 7, прокачивая инертный газ через патрубки 45, 46. Кольцевые потоки инертного газа, выходя из сопел 27, 28 и 29, 30, подхватывают образовавшиеся продукты трансформации атомов углерода и через выходной патрубок 31 переносят их из разрядной камеры 1 в трубопровод 13 и далее в циклоны 15, 16, 17, где они осаждаются в виде фуллеренсодержащей сажи в приемниках 68. При снабжении сборника 38, циклонов 15, 16, 17 вакуумно-плотными заслонками выгрузку остатков графита и фуллеренсодержащей сажи можно производить без остановки установки.The production of fullerene-containing soot in the inventive installation is as follows. Graphite electrodes 2 and 3 are fed into current leads 8, 9 from nodes 4, 5, respectively. The internal volume of chamber 1, inert gas circulation system 10, internal cavities of Wilson seals 39, 40 and chambers 6, 7 are pumped out to a pressure of 4 · 10 -2 torr using a foreline pump equipped with a trap with liquid nitrogen. Then the internal volume of the chamber 1 and the inert gas circulation system 10 of the installation is filled with an inert gas or a mixture of inert gases at a pressure of 50 torr to atmospheric (preferably up to a pressure of 50-300 torr). In the chambers 6, 7, the dynamic pressure of an inert gas (preferably argon) is set from 0.1 to 10 torr (preferably 1 torr) through the nozzles 45, 46. A plus of 50 glow discharge sources are supplied to the cylindrical electrodes of 42 chambers 6, 7 and a glow discharge with a current of 1 to 100 mA (preferably 10 mA) is ignited. The pumping of the internal cavities of the Wilson seals 40 is carried out continuously during the entire process of obtaining soot. The graphite electrodes 2 and 3 supplied to the current leads 8, 9 from the nodes 4, 5 respectively pass the glow discharge zone in the chambers 6, 7. The electrodes 2 and 3 are fixed by the upper movable prismatic guide 65 and the lower prismatic guide 63. The materials of the electrodes 2 and 3 are usually used round graphite rods with a diameter of 12 mm and a length of 400 mm. The gas supercharger 11 is turned on, while the inert gas emerging from the nozzles 27, 28 and 29, 30 is twisted on both sides of the interelectrode gap into two circular flows. The cooling agent is supplied to the current leads 8, 9 and in the cavity between the walls 19 and 20 of the covers 21, 22 and the flanges 23, 24. A voltage of negative polarity is applied to one of the electrodes 2 and 3, and a positive polarity from the source 53 of the arc discharge power supply to the other . As a power source, a welding rectifier with reverse current can be used. The arc discharge is ignited between the electrodes 2, 3 and the operating mode of combustion is set (the set discharge current and the distance between the electrodes is 1.0-5.0 mm), observing through the viewing window 32. Using a node 4 or 5 (depending on the polarity of the electrode) respectively supply a graphite electrode 2 or 3 (for example, electrode 2), set the feed rate necessary to maintain the interelectrode gap constant, and translate electrode 2 progressively, compensating for its evaporation in the arc discharge. At the same time, it can be rotated at a speed of 0.2-3.0 rpm / min (you can also rotate the electrode 3 in the opposite direction). The carbon vaporized from the electrode 2 leaves the arc zone in the radial direction and can partially be deposited on the electrode 3. After a certain time (preferably in the range of 2-30 minutes), the polarity of the electrodes 2 and 3 is reversed to evaporate the electrode 3, while unit 4 is stopped and turn on the node 5. The time of reversing the polarity of the discharge is chosen so that a deposit does not form on the electrodes 2, 3. After that, the polarity of the electrodes 2, 3 is changed again, the node 5 is stopped, the node 4 is turned on, and the process is repeated. Since the electrodes 2, 3 are made of graphite rods of finite length, as the electrodes 2, 3 evaporate, the following graphite rods are attached to their outer ends (for this purpose, for example, a cylindrical groove is made at one end of each rod, and at the other end protrusion corresponding to this groove). Thus ensure continuous operation of the device. The electrodes 2, 3 in the process of their movements, passing through the chambers 6, 7, can be degassed in a glow discharge. The degassing products are removed from the chambers 6, 7 by pumping inert gas through the nozzles 45, 46. The ring flows of inert gas leaving the nozzles 27, 28 and 29, 30 pick up the formed products of the transformation of carbon atoms and transfer them from the discharge chamber through the outlet pipe 31 1 into the pipeline 13 and further into cyclones 15, 16, 17, where they are deposited in the form of fullerene-containing soot in the receivers 68. When supplying the collector 38, cyclones 15, 16, 17 with vacuum-tight shutters, the remaining graphite and fullerene-containing soot can be unloaded mouth new.

ПримерыExamples

На установке, такой же как на фиг.1, но с двумя циклонами 15, 16, были проведены эксперименты по получению фуллеренсодержащей сажи. В качестве электродов 2, 3 в экспериментах использовали графитовые стержни диаметром 12 мм. Испарение графита проводили при потоке энергии 120-180 Вт/мм2, в качестве инертного газа использовали гелий при давлении 100 Торр, межэлектродное расстояние изменяли в интервале 1,0-5,0 мм и вне этого интервала. Скорость потока гелия на выходе из сопел не превышала 5 м/с. Электроды проходили через камеры 6, 7, в которых происходило их обезгаживание в тлеющем разряде. Электроды вращали вокруг оси со скоростью 0,2-3,0 оборота/мин, а в ряде экспериментов не вращали. Количество сажи, собранной в циклонах 15, 16 и в разрядной камере 1, определяли весовым методом. Содержащиеся в фуллеренсодержащей саже фуллерены извлекали исчерпывающей экстракцией, а их концентрацию определяли спектрофотометрическим методом. Результаты экспериментов приведены в таблице, приведенной на фиг.13.On the installation, the same as in figure 1, but with two cyclones 15, 16, experiments were carried out to obtain fullerene-containing soot. In the experiments, graphite rods with a diameter of 12 mm were used as electrodes 2, 3. Graphite was evaporated at an energy flow of 120-180 W / mm 2 , helium was used as an inert gas at a pressure of 100 Torr, the interelectrode distance was varied in the range of 1.0-5.0 mm and outside this interval. The helium flow rate at the nozzle exit did not exceed 5 m / s. The electrodes passed through chambers 6, 7, in which they were degassed in a glow discharge. The electrodes were rotated around the axis at a speed of 0.2-3.0 rpm / min, and in some experiments they were not rotated. The amount of soot collected in cyclones 15, 16 and in the discharge chamber 1 was determined by the weight method. The fullerenes contained in fullerene-containing soot were extracted by exhaustive extraction, and their concentration was determined by spectrophotometric method. The results of the experiments are shown in the table shown in Fig.13.

Одновременно проводили сравнительные испытания заявляемой установки и имевшейся у заявителя экспериментальной установки-прототипа по патенту РФ №2234457. Заявляемая установка работает несколько месяцев в штатном режиме и останавливается только для профилактического осмотра. Установку-прототип приходилось выключать 2-3 раза в день из-за срыва дуги. На второй день работы установка-прототип вышла из строя из-за прогорания разрядной камеры. Производительность заявляемой установки оказалась выше в 2 раза по сравнению с установкой-прототипом.At the same time, comparative tests of the inventive installation and the experimental installation of the prototype of the applicant’s patent of the Russian Federation No. 2234457 were available. The inventive installation operates for several months in normal mode and stops only for routine inspection. The prototype installation had to be turned off 2-3 times a day due to arc failure. On the second day of operation, the prototype installation failed due to burnout of the discharge chamber. The performance of the claimed installation was 2 times higher compared to the installation of the prototype.

Как видно из данных таблицы, при потоке энергии 120-180 Вт/мм2 и указанной выше подаче газа достигается достаточно полное удаление фуллеренсодержащей сажи из камеры в циклоны и стабильно высокий выход фуллеренов. При этом не отмечено срыва дуги и прожога стенок камеры в течение длительной эксплуатации заявляемой установки. По сравнению с цилиндрической разрядной камерой заявляемая разрядная камера в виде соединенных широкими основаниями двух усеченных конусов, закрытых сферическими крышками, обеспечивает лучшую газодинамику процесса, что эффективно сказывается на производительности установки и сводит к минимуму осаждение продукта на стенки камеры.As can be seen from the table, with an energy flow of 120-180 W / mm 2 and the gas supply indicated above, a sufficiently complete removal of fullerene-containing soot from the chamber into cyclones and a stable high yield of fullerenes are achieved. In this case, there was no breakdown of the arc and burn-through of the chamber walls during the long-term operation of the inventive installation. Compared with a cylindrical discharge chamber, the inventive discharge chamber in the form of two truncated cones connected by wide bases closed by spherical caps provides the best gas dynamics of the process, which effectively affects the performance of the installation and minimizes product deposition on the chamber walls.

Claims (15)

1. Установка для производства фуллеренсодержащей сажи, включающая горизонтальную герметичную разрядную камеру с размещенными по оси камеры двумя установленными в охлаждаемых токовводах графитовыми стержневыми электродами и с выходным патрубком, противолежащим межэлектродному зазору, систему циркуляции инертного газа со средством улавливания фуллеренсодержащей сажи, при этом разрядная камера выполнена в виде соединенных широкими основаниями двух усеченных конусов, закрытых сферическими крышками, по меньшей мере один из электродов установлен с возможностью осевого возвратно-поступательного перемещения, подключенная к упомянутому выходному патрубку система циркуляции инертного газа снабжена по меньшей мере двумя соплами, установленными у торцовых стенок разрядной камеры по касательной к ее боковой стенке и лежащими в плоскостях, перпендикулярных оси электродов.1. Installation for the production of fullerene-containing soot, including a horizontal sealed discharge chamber with two graphite rod electrodes installed in the cooled current leads and with an outlet pipe opposite the interelectrode gap, an inert gas circulation system with a means of trapping fullerene-containing soot, wherein in the form of two truncated cones connected by wide bases closed by spherical covers, at least one of the electrodes mounted with the possibility of axial reciprocating movement, the inert gas circulation system connected to said outlet pipe is provided with at least two nozzles mounted at the end walls of the discharge chamber tangentially to its side wall and lying in planes perpendicular to the axis of the electrodes. 2. Установка по п.1, отличающаяся тем, что установка дополнительно включает по меньшей одну камеру обезгаживания упомянутых электродов тлеющим разрядом.2. Installation according to claim 1, characterized in that the installation further includes at least one chamber for degassing said electrodes by a glow discharge. 3. Установка по п.1, отличающаяся тем, что по меньшей мере один из электродов установлен с возможностью осевого вращения.3. Installation according to claim 1, characterized in that at least one of the electrodes is mounted with axial rotation. 4. Установка по п.1, отличающаяся тем, что система циркуляции инертного газа снабжена двумя парами сопел, при этом упомянутые пары сопел отстоят друг от друга по окружности на 180°,4. Installation according to claim 1, characterized in that the inert gas circulation system is equipped with two pairs of nozzles, while the said pairs of nozzles are 180 ° apart from each other, 5. Установка по п.1, отличающаяся тем, что стенки разрядной камеры выполнены охлаждаемыми.5. Installation according to claim 1, characterized in that the walls of the discharge chamber are made cooled. 6. Установка по п.1, отличающееся тем, что разрядная камера снабжена сборником остатков графита.6. Installation according to claim 1, characterized in that the discharge chamber is equipped with a collection of graphite residues. 7. Установка по п.6, отличающаяся тем, что сборник остатков графита выполнен охлаждаемым.7. Installation according to claim 6, characterized in that the collection of graphite residues is made cooled. 8. Установка по п.6, отличающаяся тем, что сборник остатков графита снабжен вакуумно-плотной заслонкой.8. Installation according to claim 6, characterized in that the collection of graphite residues is equipped with a vacuum tight shutter. 9. Установка по п.1, отличающаяся тем, что средство улавливания фуллеренсодержащей сажи выполнено в виде по меньшей мере одного циклона с тангенциальным вводом газа, установленного на входе системы циркуляции инертного газа.9. Installation according to claim 1, characterized in that the means for collecting fullerene-containing soot is made in the form of at least one cyclone with a tangential gas inlet installed at the inlet of the inert gas circulation system. 10. Установка по п.9, отличающаяся тем, что по меньшей мере один циклон выполнен охлаждаемым.10. Installation according to claim 9, characterized in that at least one cyclone is made cooled. 11. Установка по п.9, отличающаяся тем, что по меньшей мере один циклон снабжен вакуумно-плотной заслонкой.11. Installation according to claim 9, characterized in that at least one cyclone is equipped with a vacuum tight damper. 12. Установка по п.1, отличающаяся тем, что разрядная камера снабжена смотровым окном, расположенным напротив зоны электрической дуги.12. Installation according to claim 1, characterized in that the discharge chamber is equipped with a viewing window located opposite the zone of the electric arc. 13. Установка по п.1, отличающаяся тем, что она снабжена по меньшей мере одним устройством подачи графитового электрода в разрядную камеру.13. Installation according to claim 1, characterized in that it is equipped with at least one device for supplying a graphite electrode to the discharge chamber. 14. Установка по п.1, отличающаяся тем, что камера обезгаживания снабжена смотровым окном на боковой поверхности.14. Installation according to claim 1, characterized in that the degassing chamber is equipped with a viewing window on the side surface. 15. Установка по п.1, отличающаяся тем, что средство улавливания фуллеренсодержащей сажи снабжено на выходе рукавным фильтром. 15. Installation according to claim 1, characterized in that the means for collecting fullerene-containing soot is provided with a bag filter at the outlet.
RU2007114019/15A 2007-04-06 2007-04-06 Plant for fullerene soot production RU2343111C1 (en)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2007114019/15A RU2343111C1 (en) 2007-04-06 2007-04-06 Plant for fullerene soot production
PCT/RU2008/000223 WO2008123802A1 (en) 2007-04-06 2008-04-03 Device for producing fullerene-containing soot

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2007114019/15A RU2343111C1 (en) 2007-04-06 2007-04-06 Plant for fullerene soot production

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2007114019A RU2007114019A (en) 2008-10-27
RU2343111C1 true RU2343111C1 (en) 2009-01-10

Family

ID=39831183

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2007114019/15A RU2343111C1 (en) 2007-04-06 2007-04-06 Plant for fullerene soot production

Country Status (2)

Country Link
RU (1) RU2343111C1 (en)
WO (1) WO2008123802A1 (en)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2012067546A2 (en) * 2010-11-19 2012-05-24 Zakrytoe Aktsionernoe Obshchestvo "Npo "Nanotekh-Severo-Zapad" Device for producing of fullerene-containing soot
WO2022039711A1 (en) * 2020-08-18 2022-02-24 Михаил Вадимович ЕЛИПАШЕВ Method for producing fullerene-containing soot and equipment for carrying out same
RU212492U1 (en) * 2021-12-18 2022-07-26 Федеральное государственное бюджетное учреждение Иркутский институт химии им. А.Е. Фаворского Сибирского отделения Российской академии наук (ИрИХ СО РАН) Device for the production of fullerene-containing soot

Citations (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5227038A (en) * 1991-10-04 1993-07-13 William Marsh Rice University Electric arc process for making fullerenes
US5316636A (en) * 1992-08-12 1994-05-31 The Regents Of The University Of California Production of fullerenes by electron beam evaporation
US5493094A (en) * 1993-01-14 1996-02-20 Simmons; Walter N. Preparation of fullerenes and apparatus therefor
US5587141A (en) * 1994-02-25 1996-12-24 Director-General Of Industrial Science And Technology Method and device for the production of fullerenes
RU2085484C1 (en) * 1996-11-13 1997-07-27 Виктор Иванович Петрик Method and apparatus for production of fullerenes
RU98105520A (en) * 1998-03-27 2000-01-27 Военно-морская академия им.адм.Флота Советского Союза Н.Г.Кузнецова METHOD FOR PRODUCING FULLERY-CONTAINING SOOT AND DEVICE FOR ITS IMPLEMENTATION
RU2184700C2 (en) * 2000-02-25 2002-07-10 Общество с ограниченной ответственностью "ЛЕДА" Fulleren production complex
RU39129U1 (en) * 2004-03-18 2004-07-20 ООО НПФ "Энергосберегающие технологии" INSTALLATION FOR OBTAINING FULLERIES-CONTAINING SOOT (OPTIONS)
RU2234457C2 (en) * 2001-06-01 2004-08-20 Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственная компания "НеоТекПродакт" Method of production of fulleren-containing carbon black and a device for its realization
US20050019245A1 (en) * 2003-07-21 2005-01-27 Dmitri Koulikov Continuous production of carbon nanotubes and fullerenes
US6902655B2 (en) * 2001-06-01 2005-06-07 Fuji Xerox Co., Ltd. Producing apparatus and producing method for manufacturing carbon structure
US7125525B2 (en) * 2002-12-11 2006-10-24 Schiavon Mauro Device and method for production of carbon nanotubes, fullerene and their derivatives

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP3016275B2 (en) * 1991-06-27 2000-03-06 日本電気株式会社 Fullerene synthesis equipment
RU2184701C2 (en) * 2000-04-25 2002-07-10 Плугин Александр Илларионович Apparatus for producing fullerens

Patent Citations (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5227038A (en) * 1991-10-04 1993-07-13 William Marsh Rice University Electric arc process for making fullerenes
US5316636A (en) * 1992-08-12 1994-05-31 The Regents Of The University Of California Production of fullerenes by electron beam evaporation
US5493094A (en) * 1993-01-14 1996-02-20 Simmons; Walter N. Preparation of fullerenes and apparatus therefor
US5587141A (en) * 1994-02-25 1996-12-24 Director-General Of Industrial Science And Technology Method and device for the production of fullerenes
RU2085484C1 (en) * 1996-11-13 1997-07-27 Виктор Иванович Петрик Method and apparatus for production of fullerenes
RU98105520A (en) * 1998-03-27 2000-01-27 Военно-морская академия им.адм.Флота Советского Союза Н.Г.Кузнецова METHOD FOR PRODUCING FULLERY-CONTAINING SOOT AND DEVICE FOR ITS IMPLEMENTATION
RU2184700C2 (en) * 2000-02-25 2002-07-10 Общество с ограниченной ответственностью "ЛЕДА" Fulleren production complex
RU2234457C2 (en) * 2001-06-01 2004-08-20 Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственная компания "НеоТекПродакт" Method of production of fulleren-containing carbon black and a device for its realization
US6902655B2 (en) * 2001-06-01 2005-06-07 Fuji Xerox Co., Ltd. Producing apparatus and producing method for manufacturing carbon structure
US7125525B2 (en) * 2002-12-11 2006-10-24 Schiavon Mauro Device and method for production of carbon nanotubes, fullerene and their derivatives
US20050019245A1 (en) * 2003-07-21 2005-01-27 Dmitri Koulikov Continuous production of carbon nanotubes and fullerenes
RU39129U1 (en) * 2004-03-18 2004-07-20 ООО НПФ "Энергосберегающие технологии" INSTALLATION FOR OBTAINING FULLERIES-CONTAINING SOOT (OPTIONS)

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2012067546A2 (en) * 2010-11-19 2012-05-24 Zakrytoe Aktsionernoe Obshchestvo "Npo "Nanotekh-Severo-Zapad" Device for producing of fullerene-containing soot
WO2012067546A3 (en) * 2010-11-19 2012-08-30 Zakrytoe Aktsionernoe Obshchestvo "Npo "Nanotekh-Severo-Zapad" Device for producing of fullerene-containing soot
WO2022039711A1 (en) * 2020-08-18 2022-02-24 Михаил Вадимович ЕЛИПАШЕВ Method for producing fullerene-containing soot and equipment for carrying out same
RU212492U1 (en) * 2021-12-18 2022-07-26 Федеральное государственное бюджетное учреждение Иркутский институт химии им. А.Е. Фаворского Сибирского отделения Российской академии наук (ИрИХ СО РАН) Device for the production of fullerene-containing soot

Also Published As

Publication number Publication date
RU2007114019A (en) 2008-10-27
WO2008123802A1 (en) 2008-10-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US20240010499A1 (en) Apparatus and method for plasma synthesis of graphitic products including graphene
RU2234457C2 (en) Method of production of fulleren-containing carbon black and a device for its realization
RU2425795C2 (en) Apparatus for producing hydrogen and carbon nanomaterials and structures produced from hydrocarbon gas, including associated pertroleum gas
CN100457339C (en) Continuous production apparatus for nano metal powder
WO2012067546A2 (en) Device for producing of fullerene-containing soot
RU2154624C2 (en) Method and apparatus for production of fluorocarbon compounds (versions)
RU2001115747A (en) METHOD FOR PRODUCING FULLERY-CONTAINING SOOT AND DEVICE FOR ITS IMPLEMENTATION
US5493094A (en) Preparation of fullerenes and apparatus therefor
RU2343111C1 (en) Plant for fullerene soot production
RU2341451C1 (en) Method of production of fullerene-containing soot and device to this end
RU2311225C1 (en) Plasma device for producing nano-powders
CN1273423C (en) Treatment of fluorocarbon feedstocks
RU212492U1 (en) Device for the production of fullerene-containing soot
JP2002029718A (en) Method and device for producing fullerene and carbon nanotube
US20180093248A1 (en) Apparatus for Flow-Through of Electric Arcs
RU65881U1 (en) REACTOR FOR PRODUCING FULLERENGER-containing soot
RU2341452C1 (en) Device for obtaining fullerene containing soot
RU102606U1 (en) DEVICE FOR THE PRODUCTION OF FULLERIES-CONTAINING SOOT
WO2022039711A1 (en) Method for producing fullerene-containing soot and equipment for carrying out same
US20040124093A1 (en) Continuous production and separation of carbon-based materials
CN115979010B (en) Petroleum coke tank calciner waste heat utilization system
CN214406800U (en) Continuous dispersion drying device of pickling carbon nanotube
RU2227153C1 (en) Method and a device for processing organic substances
CN110127624B (en) Grid type high flux plasma reactor and method for decomposing hydrogen sulfide
RU5792U1 (en) DEVICE FOR PRODUCING FULLERENA

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20110407

NF4A Reinstatement of patent

Effective date: 20131227