NO123365B - - Google Patents

Description

Fremgangsmåte ved fremstilling av neutronreaktorbrennstoff.

Nærværende oppfinnelse gjelder fremstilling av kjernespaltnings- og da spesielt fremstilling av neutronreaktive komponen-ter omfattende legeringer av 235-isotopen av uran.

Som bekjent kan isotopen U235 spaltes ved neutronbombardement for å danne spaltningsneutroner, beta- og gamma-strålinger samt letter elementer etterfulgt av frigjøring av betydelig varme. Når en tilstrekkelig stor masse av uranisotoper ut-settes for et slikt bombardement, skjer en kjedereaksjon i systemet, hvorved forhol-det mellom antall neutroner som frembrin-ges i en generasjon ved spaltninger og det opprinnelige antall neutroner som igang-setter spaltningene er større enn en etterat alle neutrontap er fraregnet. Dette forhold som av praktiske grunner benevnes k, holdes fortrinnsvis på en verdi som ligger mellom 1,00 og 1,10. Regulering eller kontroll av dette forhold kan iverksettes ved selektivt å øke eller minske størrelsen av de fra reaksjonen tapte neutroner. Dette er tidligere utført ved å forme uranisotop-massen til mange diskrete eller adskilte brennstoffelementer anordnet i et gitter-lignende mønster inn i konstruksjonen eller reaktorlegemet og innføre en reguler-bar mengde material f .eks. en regulerings-stav som er i stand til å fange inn eller ab-sorbere et relativt høyt antall neutroner i mellomrom mellom noen av eller alle bren-selselementene. Alt ettersom det neutron-absorberende material dvs. reguleringssta-vene litt etter litt fjernes fra reaktoren, er stadig større antall neutroner frie til å

inngå i reaksjonen, og et punkt under fjer-

nelsen oppstår hvor reaksjonen blir selvvedlikeholdende. På dette punkt er forhol-det k større enn en. Hvis fjernelsen stan-ses når øyeblikksverdien av k er litt større enn en, er reaksjonen selvvedlikeholdende, men bare i en begrenset tid da alt ettersom reaksjonen skrider frem, vil mengden av uran litt etter litt utarmes og spaltnings-produktene fra reaksjonen vil bli virksom-me for å innfange neutroner. Dette fører til at det litt etter litt foregår en minsk-ning i verdien av k inntil reaksjonen stan-ser. Det vil innsees at for en gitt reaktor av denne type inneholdende en viss mengde uranbrensel fordres stadig regulering av den neutroninnfangende regulerings- eller kontrollanordning for å holde graden eller hastigheten av den selvvedlikeholdende reaksjonen innen de ønskede grenser. Det ville være ønskelig å redusere graden av ytre regulering eller kontroll som er nød-vendig for å justere reaksjonshastigheten.

Det er derfor hensikten for fremgangsmåten ifølge nærværende oppfinnelse å fremstille reaktorbrenselselementer som har bestanddeler med neutroninfangnings-karakteristikker som endrer seg med en mer eller mindre konstant hastighet under reaksjonen, slik at reaktorsystemets k-verdi virkelig forblir konstant i et relativt langt tidsrom uten at systemets regulerings- eller kontrollkarakteristikker endres. Andre hensikter med oppfinnelsen vil fremgå av nedenstående detaljbeskrivene.

I korthet fremstilles etter fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen reaktorbrensels-elementet som i det vesentlige består av en legering av uran 235 og et metall som har et lavt neutroninnfangningstverrsnitt, hvilken legering danner basis for en fin-delt, jevn dispersjon av et materiale som har et relativt høyt neutroninnfangningstverrsnitt, men som ved innfangning av neutroner under spaltningsreaksjonen un-dergår en forvandling til et forskjellig materiale med meget lavere neutroninnfangningstverrsnitt.

Mere spesielt går fremgangsmåten ut på å fremstille kjernereaktorbrenselsele-menter bestående av legeringer av uran 235 og et metall som f. eks. aluminium eller sirkon, inneholdende en fin, jevn dispersjon av bor. Alt ettersom disse brenselselementer forbrukes i kjernereaktoren, forvandles på kjent måte bor i partiklene, som har et meget høyt neutroninnfangningstverrsnitt, dvs. en høy absorbsjonskarakteristikk for neutroner, etterhvert til litium, som har et meget lavere neutroninnfangningstverrsnitt etter følgende reaksjon:

B1" + n Li<7> + He<+> + Q

I den ovenfor angitte reaksjon represente-rer B<10> den borisotop som har en atomvekt 10, n en neutron, Li<7> den litiumisotop som har atomvekt 7, He<*> helium og Q ut-viklet energi, som i det foreliggende tilfelle utgjør 3,0 millioner elektronvolt. Som videre kjent er neutroninnfangningstverr-snittet for naturlig bor ca. 750 barn og for bor 10 ca. 3990 barn, mens neutroninnfang-ningstverrsnittet for litium 7 er omkring 33 millibarn. Ettersom forvandlingshastig-heten av bor 10 til litium 7 er proporsjonal med hastigheten av spaltningsreaksjonen for U-235 ser man at alt ettersom uran forbrukes ved reaksjonen, minskes antall neutroner som fjernes fra spaltningsreaksjonen av bor proporsjonalt. I praksis kan det være ønskelig dessuten å kle reaktorbren-selselementets overflate med et forholds-vis tynt sjikt av det rene legeringsmetallet for å forbedre og kontrollere korrosjonen.

Det er hensikten at reaktorbrenselselementer fremstillet etter fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen skal omfatte hen-siktsmessig formede og dimensjonerte lege-mer bestående i det vesentlige av fra ca. 15 til 23 vektsprosent uran, fra ca. 0,1 til 0,5 vektprosent naturlig bor, og resten et metall utvalgt av den gruppe som består av aluminium eller sirkon. Med hensyn til borgehalten vil det forståes at da naturlig bor inneholder ca, 18,8 vektprosent B<10>, kan vektprosenten av gehalten naturlig bor re-duseres ved å benytte bor i hvilket bor 10-behålten er anriket med B<10>.

Det har vist seg at en tilstrekkelig jevn dispersjon av bor ikke kan oppnås ved å tilsette bor til de smeltede legeringer i form av en hoved- eller stamlegering. I et reak-torbrenselelement i hvilket bor ikke er i det vesentlige jevnt fordelt gjennom hele bren-selselementet, har lokale varmesoner til-bøyelighet til å utvikle seg i områder som har liten eller ingen bor, hvilket forårsaker 'skade på elementet. Fremgangsmåten til fremstilling av reaktorbrenselselement som har en tilfredsstillende fordeling av bor-partiklene, utføres ifølge oppfinnelsen på følgende måte: En passende mengde aluminium eller sirkon smeltes, og en gass-formig borhalo-genid bringes til å boble gjennom badet. Bortriklorid eller bortribromid benyttes fortrinnsvis. Borhalogeniden reagerer med det smeltede metall i badet for å danne en flyktig metallhalogenid som stiger opp til overflaten av badet og spredes, og en fin dispersjon av bor fordeles gjennom badet. Etterat tilstrekkelig bor er innført i det smeltede metallbad på denne måte, tilsettes en forutbestemt mengde uran til badet, smeltes og legeres med dette, og legerin-gen støpes i en passende støpeform. Støpe-stykket kan derpå formes til den ønskede konturform ved konvensjonelle fremgangs-måter for bearbeidelse og eventuelt inn-kapsles.

Som et spesielt eksempel på den foran-nevnte fremgangsmåte antas det at man ønsker å fremstille et ettkilograms støpe-stykke inneholdende 20 % uran, omkring 0,3 % naturlig bor og resten stort sett helt ren aluminium. En sats på omkring 805 gram stort sett ren aluminium smeltes i en induksjonsovn. Badtemperaturen holdes på omkring 800° C, og bortrikloridgass bringes til å boble gjennom det smeltede aluminium. Støkiometrisk skulle det fordres 6,2 liter bortriklorid ved et trykk på 760 mm kvikksølv og 20° C for å reagere med ca. 7,5

gram aluminium for frembringelse av 3 gram bor, den ønskede mengde. Det har

imidlertid vist seg at utviklingen av bor ved denne reaksjon under disse betingel-ser vanligvis er mindre enn 10 %. Derfor

kan helt opp til 125 liter bortrikloridgass

være nødvendig ved de forangitte stan-dardbetingelser med hensyn til trykk og

temperatur. Etterat bortrikloriden har bob-let gjennom badet, tilsettes omkring 200 gram uran til det smeltede aluminium, ba-dets temperatur økes til ca. 900—1100° C, og uranen smeltes med aluminium-bor-basen for å danne den ønskede legering. Smeiten kan derpå støpes i konvensjonelle

former f. eks. av grafitt, og tillates å størk-ne. Støpestykket kan derpå formes ved konvensjonelle metoder, som f. eks. smiing eller valsing til brenselselement av den øns-

kede form, og eventuelt overtrekkes med

aluminium.

Ved fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen kan sirkon erstatte aluminium på et

direkte vektgrunnlag med passende justeringer i smeltetemperaturer, og bortriklorid kan erstattes med bortribromid med til-børlige støkiometriske justeringer om så

ønskes. Videre kan om man ønsker, disse

sirkon-uran-bor-reaktorbrenselselementer

overtrekkes på en passende måte idet sirkon benyttes som bekledningsmateriale.

I reaktorbrenselselement som inneholder enten aluminium eller sirkon, frem-stilt ifølge oppfinnelsen, er borgehalten

stort sett jevnt fordelt gjennom hele lege-ringsmatrisen, hvorved ikke ønskelige lokale varmesoner unngås under en kjerne-reaksjon og stort sett konstant k-verdi kan

beholdes for en reaktor innbefattende disse brenseLselementer over relativt lange

tidsperioder med et minimum av ytre kontroll.

Claims (5)

1. Fremgangsmåte for fremstilling av

neutronreaktorbrenselselement, karakterisert ved at det smeltes en mengde av et metall utvalgt av en av aluminium og sirkon bestående gruppe, at en gass utvalgt av den gruppe som består av naturlig bortriklorid og naturlig bortribromid bringes til å boble gjennom det smeltede metall, hvor ved gassen spaltes for i metallet å danne en dispersjon av naturlig bor som beløper seg til fra omkring 0,115 til omkring 0,65 vektprosent av metallet, at tilstrekkelig med uran 235 legeres med det smeltede metall, for å danne en legering som inneholder fra omkring li5 til 23 vektprosent uran, og at denne legering støpes.

2. Fremgangsmåte som angitt i på-stand 1, karakterisert ved at metallet er aluminium, og gassen er naturlig bortriklorid.

3. Fremgangsmåte som angitt i på-stand 1, karakterisert ved at metallet er aluminium, og gassen er naturlig bortribromid.

4. Fremgangsmåte som angitt i på-stand 1, karakterisert ved at metallet er sirkon, og gassen er naturlig bortriklorid.

5. Fremgangsmåte som angitt i på-stand 1, karakterisert ved at metallet er sirkon, og gassen er naturlig bortribromid.