KR20230090308A - 6가 크롬 용출이 없는 저시멘트계 무기결합재 조성물 - Google Patents
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Abstract
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Description
본 발명은 저시멘트계 무기결합재 조성물에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 시멘트 사용량을 최소화하고 6가 크롬 용출이 없는 저시멘트계 무기결합재 조성물에 관한 것이다.
온실가스의 55%를 차지하는 CO2의 배출량 중 약 8%는 포틀랜드 시멘트 제조 분야에서 배출되는 것으로 집계되고 있다. 포틀랜드 시멘트는 고온(약 1,450℃)상태에서 용융과정을 거쳐 생산되기 때문에 대량의 에너지를 소비하게 되는데 1톤의 포틀랜드 시멘트를 제조하는 경우 석회석은 약 1.13톤, 클링커의 소성에 필요한 유연탄은 130kg 정도가 소비된다. 이에 따른 이산화탄소의 배출량은 석회석의 하소 단계에서 약 0.50톤, 화석 연료의 연소를 통한 소성 공정에서 약 0.40톤으로서 결국 1톤의 포틀랜드 시멘트를 생산할 때마다 약 0.9톤의 이산화탄소를 배출하게 된다. 따라서 향후 온실가스 감축은 포틀랜드 시멘트 업계의 가장 큰 현안으로 등장할 것이다.
또한, 시멘트는 6가 크롬을 함유할 수 밖에 없는데 그 이유는 시멘트 킬른은 온도가 낮은 로의 압부분에는 내화 점토질 벽돌이 사용되며, 온도가 높고 클링커의 마찰에 의한 마모와 반용융 상태의 클링커와 화학반응이 이루어지는 부분에는 마그네시아와 크롬이 함유된 마그-크롬질 벽돌이 사용되고 있다. 이 과정에서 이 마그-크롬질 내화벽돌에 함유된 크롬이 클링커가 생성되는 과정 중에 함유되는 것으로 알려지고 있다.
이에 대한 대응방안으로 철강산업의 부산물로 발생되고 있는 고로슬래그 등을 다량 활용하여 포틀랜드 시멘트의 양을 최소할 수 있는 기술개발이 필요하다.
최근 포틀랜드 시멘트의 사용을 줄이기 위해 알칼리 활성화 슬래그를 이용한 기술이 제안되고 있다. 이러한 기술은 고로수재 슬래그 및 플라이애시 등 활성화 될 수 있는 비정질 물질을 NaOH, KOH, Na2CO3, Na2SiO3 같은 강알칼리 약품으로 자극하여 일반 시멘트와 같은 특성을 발휘하며, 수밀성과 내열성이 높은 결합재를 만들 수 있다는 연구들이 보고되고 있다. 그러나 이러한 알칼리 활성화 슬래그는 자극제로 사용되는 약품이 너무 고가이기에 경제성이 취약하고 또한 자극제의 pH가 13을 초과할 정도로 자극성이 강한 강알칼리를 띠고 있기 때문에 대기 중에 노출되면 쉽게 용해되는 조해성이 큰 원료들로서, 분체로서의 취급이 곤란하기 때문에 액상화하여 사용해야하는 문제를 가지고 있다.
한편, 제철소 소결공정 중 배가스 라인에서 발생하는 SOX를 제거하기 위해 탈황제로 중탄산나트륨(NaHCO3)을 사용하며 탈황 처리 후 발생하는 분진은 전량 일반폐기물로 분류되어 매립 처리를 하게 된다. 이로 인한 중탄산나트륨 탈황 분진의 발생 예상량은 매년 약 10만톤에 육박하며, 매립지 부족으로 인한 지속적인 매립 비용의 상승으로 원가 부담이 많은 실정이다.
최근에는 이러한 중탄산나트륨 탈황 분진의 재활용을 위한 몇 가지 기술이 제시되고 있다.
예를 들면, 대한민국 등록특허 제10-1840470에서는 고로수쇄 슬래그 미분말 100중량부에 대하여 CaO 함량이 15∼70중량%이고 SO3 함량이 3∼30중량%인 유동층 보일러 바텀애시 0.5∼1,000중량부와 CaO 함량이 15∼60중량%이고 SO3 함량이 3∼20중량%인 유동층 보일러 플라이애시 0.5∼1,000중량부와 Na2O 함량이 10∼50중량%이고 SO3 함량이 10∼50중량%인 제철소 탈황공정에서 부산물로 발생되는 망초 0.1∼500중량부를 포함하는 중금속 용출이 없는 친환경 지반 그라우트재 기술을 제시하였다.
상기 기술은 고로슬래그 미분말을 활성화시키는 자극제로 CaO와 SO3 성분이 다량 함유된 노내탈황 방식 고칼슘 플라이애시 및 바텀애시를 주원료로 사용하고 제철소 탈황공정에서 부산물로 발생되는 망초를 부원료로 사용하는 기술이다. 그러나 상기 기술은 주요 자극제로 노내탈황 방식 고칼슘 플라이애시 및 바텀애시를 주요 자극제로 사용하기 때문에 페이스트의 자체 강도가 상대적으로 낮은 단점을 가지고 있다.
또한, 대한민국 등록특허 10-1395034에서는 시멘트 또는 클링커와 고로슬래그 미분말을 포함하는 고로슬래그 시멘트 조성물로서, 시멘트 또는 클링커 30∼40중량% 및 고로슬래그 미분말 60∼70중량%의 시멘트 혼화재 100중량부, 상기 시멘트 혼화재 100중량부에 대하여 탈황슬래그 미분말 1∼4중량부 및 소결 탈황 더스트 0.2∼0.8중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 고로슬래그 시멘트 조성물을 제시하였다.
상기 기술은 고로슬래그 시멘트의 초기 강도를 향상시키기 위하여 탈황슬래그 미분말이 주요 자극제이며 소결 탈황 더스트는 고로슬래그 시멘트 전체 중량의 1% 미만으로 사용하는 기술이기 때문에 중탄산나트륨 탈황 분진을 다량 사용하고 시멘트의 사용량을 최소화하고자 하는 본 발명과는 큰 차이가 있다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은 시멘트의 사용량을 최소화하고 활용이 미흡한 중탄산나트륨 탈황 분진을 고로슬래그 미분말의 자극제로 다량 활용하여 6가 크롬 용출을 최소화하고 강도 발현이 우수한 저시멘트계 무기결합재 조성물을 제공함에 있다.
위와 같은 기술적 과제를 해결하기 위하여 본 발명에 의한 저시멘트계 무기결합재 조성물은 시멘트 100중량부에 대하여, 고로슬래그 미분말 60∼1,000중량부와, 중탄산나트륨 탈황 분진 60∼1,000중량부를 포함한다.
또한 상기 시멘트 100중량부에 대하여, 수축 저감재 5∼100중량부를 더 포함하며, 상기 수축 저감재는 생석회, 경소백운석, 생석회 집진 더스트 및 경소백운석 집진 더스트 중 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것이 바람직하다.
또한 상기 시멘트 100중량부에 대하여, 알칼리 자극제 5∼200중량부를 더 포함하며, 상기 알칼리 자극제는 소석회, 폐기물 소각로에서 집진되는 소석회 분진, 제철소 탈황 및 탈인 공정에서 집진되는 소석회 분진, 소석회 제조 공정에서 집진되는 소석회 분진 중 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것이 바람직하다.
본 발명에 따르면, 활용이 미흡한 중탄산나트륨 탈황 분진을 고로슬래그 미분말의 자극제로 다량 활용하고, 시멘트 사용량을 최소화할 수 있다.
특히, 6가 크롬 용출 우려가 없는 고로슬래그 미분말과 중탄산나트륨 탈황 분진을 다량 사용하여 6가 크롬 용출을 최소화하고 강도 발현이 우수한 저시멘트계 무기결합재를 제공할 수 있다.
이하, 본 발명에 의한 결합재에 대하여 구체적으로 설명한다.
본 발명에 의한 6가 크롬 용출이 없는 저시멘트계 무기결합재 조성물은 시멘트 100중량부에 대하여, 고로슬래그 미분말 60∼1,000중량부, 중탄산나트륨 탈황 분진 60∼1,000중량부를 포함한다.
시멘트는 시중에서 유통되고 있는 일반적인 KS 제품이면 사용이 가능하다. 또한, 응결지연제인 이수석고가 포함되기 전의 반제품 형태인 클링커를 분쇄하여 사용이 가능하며 현장에서 범용적으로 사용되는 고로슬래그 시멘트, 플라이애시 시멘트, 조강시멘트, 준조강 시멘트 등도 사용이 가능하다. 시멘트는 초기에 강도를 발현시켜 주는 역할을 수행하며 수화반응 후 생성되는 Ca(OH)2 성분에 의해 높은 pH를 유지시켜주며 고로슬래그 미분말의 알칼리 자극제 역할을 수행한다.
고로슬래그는 제철 고로 공정에서 부산물로 발생하는 고온 용융상태의 슬래그를 물로 급냉 처리한 부산물이다. 고로슬래그 미분말은 물과 접촉하면 비결정질 피막이 형성되어 스스로 수화반응을 하지 않기 때문에 고로슬래그 미분말을 잠재수경성물질이라 한다. 잠재수경성이 발휘되기 위해서는 비결정질 피막이 파괴되어야 한다.
상기 고로슬래그 미분말은 SiO2 20∼40중량%, Al2O3 10∼20중량%, CaO 38∼48중량%, MgO 3∼10중량%, Fe2O3 0.1∼2.0중량%, SO3 0.1∼5중량%를 포함하는 것이 바람직하며, 물로 급냉한 모래질 형태의 고로 수재슬래그를 직접 분쇄하여 사용하거나, 시중에서 일반적으로 유통되는 분말도 3,500cm2/g 이상의 제품이면 사용이 가능하다. 고로슬래그 미분말은 시멘트 100중량부에 대하여 60∼1,000중량부 혼합되는 것이 바람직하며, 60중량부 미만일 경우 고로슬래그 미분말의 혼입량 부족에 따른 경제성이 부족하며 상대적으로 시멘트의 함유량이 높아 6가 크롬이 용출될 수 있다. 반대로 1,000중량부 초과일 경우에는 상대적으로 시멘트의 사용량이 적어 초기강도 발현이 어렵게 된다.
상기 중탄산나트륨 탈황 분진은 제철소 소결 탈황공정에서 폐기물로 배출되는 물질이다. 제철소의 소결공정에서는 배출가스는 황(S)을 다량 포함하고 있기 때문에 대기오염을 방지하기 위해 탈황설비를 이용하여 배출가스로부터 황을 제거한다. 탈황제로는 수산화칼슘(Ca(OH)2) 또는 중탄산나트륨(NaHCO3)을 많이 사용하고 있다. 그러나, 수산화칼슘은 낮은 반응성으로 인하여 탈황 효율이 낮다는 문제점이 있어, 최근에는 높은 탈황 효율을 가지는 장점을 지닌 중탄산나트륨을 탈황제로 사용이 점차 증가하고 있는 추세이다.
상기 중탄산나트륨을 탈황제로 사용하는 공정은 중탄산나트륨을 배기가스 중에 투입하여 반응시키고 황화물 형태의 반응 결과물을 포집 수거하여 폐기 처분하는 것으로 이루어진다.
탈황공정은 주어진 배기가스 온도에서 한정된 시간 내에 신속히 반응을 완결하여야 하는데, 중탄산나트륨은 95℃의 비교적 낮은 온도에서부터 탄산나트륨으로 열분해 되기 때문에 최적의 탈황제로 사용되고 있다.
이러한 탈황공정에서 중탄산나트륨의 분말도가 높을수록 배기가스 중의 황 성분과의 반응 속도를 상승시킴과 더불어 배기가스 중의 유해한 중금속류들을 유효하게 흡착하여 대기 중으로 배출되는 배기가스를 청정하게 유지 관리하는 것이 가능해진다.
상기 중탄산나트륨 탈황 분진은 주성분이 황산나트륨이며 나머지는 탄산나트륨 성분 및 염화나트륨 성분으로 존재하며, 따라서 고로슬래그 미분말을 자극하는 황산염 자극제과 알칼리 자극제로 활용이 가능하다. 또한 중탄산나트륨 탈황분진은 분말도 3,000cm2/g 이상이면 사용이 가능하다. 그러나 상기와 같이 중탄산나트륨 탈황 분진은 고로슬래그 미분말의 자극제로 활용은 가능하나 염소 성분이 존재하여 철근과 같이 사용되는 레미콘 재료로는 활용이 어려울 뿐만 아니라 나트륨 성분이 높아 알칼리 골재 반응을 억제하기 위한 포틀랜드 시멘트의 나트륨 성분 총량 제한(Con'c 1㎥당 Na2O 당량 3.0kg 이하) 때문에 레미콘용 결합재로는 사용이 어려운 실정이다. 하지만, 레미콘 외에 시멘트/콘크리트 2차제품 및 다양한 지반보강용 무기결합재로서는 활용이 가능하다.
중탄산나트륨 탈황 분진은 물에 빨리 용해되면서 Na+와 SO4 2-로 나뉘어 이온 상태로 분리되어 Na+ 성분은 시멘트의 수화반응을 촉진시킬 수 있으며 SO4 2-성분은 고로슬래그 미분말의 비결정질 피막을 파괴하여 Ca2+, Al3+ 등의 용출이 용이하게 되고, 용출 이온들이 CaO-SiO2-H2O계 수화물 등을 생성하게 됨으로써 경화를 빠르게 촉진하고, 잉여 황산화물은 침상형의 구조를 가지는 에트린가이트 수화생성물(3CaOㆍAl2O3ㆍ3CaSO4ㆍ32H2O)을 생성시킴으로써 수화체 내부의 조직을 치밀화하여 경화체의 초기 및 장기 압축강도를 크게 향상시킬 수 있다. 상기 중탄산나트륨 탈황 분진은 시멘트 100중량부에 대하여, 60∼1,000중량부를 포함하는 것이 바람직하다. 60중량부 미만이면 초기강도 증진 효과가 미비하고 상대적으로 시멘트의 함유량이 높아 6가 크롬이 용출될 수 있으며 1,000중량부를 초과할 경우 시멘트 및 고로슬래그 미분말과 반응하지 못한 잉여 성분이 수화생성물 사이에 응집상태로 존재하면서 이들의 결합력을 약화시키고 경화체 표면에 백화현상이 발생할 수 있다.
또한, 상기 시멘트 100중량부에 대하여 수축 저감재가 5∼100중량부 더 포함하며, 상기 수축 저감재는 생석회, 경소백운석, 생석회 집진 더스트 및 경소백운석 집진 더스트 중 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것이 바람직하다. 상기 수축 저감재는 물과 반응 시 체적팽창을 하기 때문에 경화체의 수축을 보상해주는 역할과 더불어 물과 반응 시 발열반응을 동반하기 때문에 초기 높은 온도 유지에 의해 초기 강도를 증진시켜 준다. 상기 수축 저감재는 분말도 2,500cm2/g 이상이면 사용이 가능하다.
상기 수축 저감재는 시멘트 100중량부에 대하여, 5∼100중량부를 포함하는 것이 바람직하다. 5중량부 미만이면 그 효과가 미비하고 100중량부를 초과할 경우 경화체의 체적이 상대적으로 부풀어 올라 오히려 강도가 저하하게 된다.
또한, 상기 시멘트 100중량부에 대하여 알칼리 자극제를 1.0∼20중량부 더 포함하며, 상기 알칼리 자극제는 소석회, 폐기물 소각로에서 집진되는 소석회 분진, 제철소 탈황 및 탈인 공정에서 집진되는 소석회 분진, 소석회 제조 공정에서 집진되는 소석회 분진 중 어느 하나 또는 둘 이상의 혼합물인 것이 바람직하다. 상기 알칼리 자극제는 초기에 pH를 12.5 이상으로 높여 고로슬래그 미분말의 수화 반응을 촉진시키는 역할을 수행할 수 있다. 또한, 상기 알칼리 자극제는 시멘트 100중량부에 대하여, 5∼100중량부를 포함하는 것이 바람직하다. 5중량부 미만이면 초기강도 증진 효과가 미비하고 100중량부를 초과할 경우 고로슬래그와 반응하지 못한 잉여량이 존재하여 오히려 강도가 저하된다. 상기 알칼리 자극제는 분말도 3,000cm2/g 이상이면 사용이 가능하다.
이하에서 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예들이 기술되어질 것이다. 또한 이하의 실시예들은 본 발명을 예증하기 위한 것으로서 본 발명의 범위를 국한하는 것으로 이해되어져서는 아니된다. 아래 표 1에 본 발명에 사용된 재료의 화학조성 및 분말도를 나타내었다.
| 구분 | 조성성분(중량%) | 분말도 (cm2/g) |
|||||||
| SiO2 | Al2O3 | CaO | Fe2O3 | MgO | Na2O | SO3 | LOI | ||
| 시멘트(1종) | 20.88 | 5.39 | 64.73 | 2.38 | 1.51 | 0.27 | 1.65 | 2.04 | 3,320 |
| 고로슬래그 미분말 | 34.76 | 14.50 | 41.71 | 0.48 | 6.87 | 0.14 | 0.13 | 0.23 | 4,420 |
| 중탄산나트륨 탈황 분진 |
0.12 | 0.03 | 4.87 | 0.04 | 0.12 | 43.31 | 44.67 | 6.81 | 5,270 |
| 공업용 생석회 | 0.03 | 0.06 | 94.6 | 0.06 | 2.86 | 0.01 | 0.03 | 2.15 | 3,850 |
| 공업용 소석회 | - | 0.19 | 65.88 | 0.12 | 1.03 | - | 1.13 | 31.51 | 5,400 |
아래 표 2에 비교예 및 본 발명에 의한 실시예의 배합비를 나타내었다. 압축강도 시험을 위하여 KS L 5105(수경성 시멘트 모르타르의 압축강도 시험방법)에 따라 공시체를 제작한 다음, 각각의 시험체를 항온항습기(온도 20℃, 습도 95%)에 24시간 보관 후 양생수조(20℃ 조건)에서 수중양생 후 3일, 7일, 28일 각 재령별로 압축강도를 측정하였으며, 7일 압축강도 측정 후 그 파편을 이용하여 폐기물공정시험법에 의한 6가 크롬 용출시험을 실시하였고 그 결과를 아래 표 3에 나타내었다.
| 구 분 | 1종 포틀랜드 시멘트 |
고로수쇄 슬래그 미분말 |
중탄산 나트륨 탈황 분진 |
공업용 생석회 |
공업용 소석회 |
| 비교예 1 (고로슬래그 시멘트 3종) |
35 (100중량부) |
65 (185중량부) |
|||
| 실시예 1 | 7.5 (100중량부) |
57.5 (766중량부) |
35 (466중량부) |
||
| 실시예 2 | 7.5 (100중량부) |
57.5 (766중량부) |
33 (440중량부) |
2 (26중량부) |
|
| 실시예 3 | 7.5 (100중량부) |
57.5 (766중량부) |
33 (440중량부) |
2 (26중량부) |
| 구 분 | 재령별 압축강도(MPa) | 6가 크롬 용출량 (mg/L) |
||
| 3일 | 7일 | 28일 | ||
| 비교예 1 (고로슬래그 시멘트 3종) |
9.23 | 18.34 | 42.53 | 0.072 |
| 실시예 1 | 10.32 | 24.13 | 40.43 | 불검출 |
| 실시예 2 | 11.84 | 27.18 | 41.23 | 불검출 |
| 실시예 3 | 12.52 | 26.32 | 42.28 | 불검출 |
상기 표 2 및 표 3로부터 알 수 있는 바와 같이 비교예는 KS L 5210 고로슬래그 시멘트 품질기준인 고로슬래그 시멘트 3종의 배합이며, 본 발명의 실시예와 초기 3일 및 7일의 압축강도를 비교해 보면 실시예 1∼3 모두 고로슬래그 시멘트 3종인 비교예 1에 비하여 약 12∼42% 정도 더 높은 결과를 보이고 28일 재령에서는 유사한 수준의 강도 발현이 가능함을 확인할 수 있다. 결국, 비교예인 고로슬래그 시멘트에 비하여 시멘트 사용량이 상대적으로 27.5% 적었음에도 불구하고 오히려 초기강도가 더 발현되었는데 이는 본 발명의 조성에서 사용되는 자극제인 중탄산나트륨 탈황 분진이 초기강도 증진에 매우 효과적임을 의미하며, 레미콘 용도 외에 시멘트/콘크리트 2차제품 및 지반보강용 등 다양한 무기결합재로서 활용이 가능함을 확인할 수 있다.
6가 크롬 용출량은 비교예 1에서는 기준치(1.5mg/L)의 약 1/20 수준인 0.072mg/L가 용출되었으나 본 발명의 실시예에서는 모두 불검출 되어 6가 크롬 용출에 대해 환경적으로 매우 안정적인 것으로 나타났다.
Claims (4)
- 시멘트 100중량부에 대하여,
고로슬래그 미분말 766∼1,000중량부와,
중탄산나트륨 탈황 분진 440∼1,000중량부로 다량 포함하되,
상기 중탄산나트륨 탈황 분진이 주성분 황산나트륨과 나머지 탄산나트륨 성분 및 염화나트륨 성분을 함유한 시멘트 및 콘크리트 2차제품용 저시멘트계 무기결합재 조성물.
- 제1항에 있어서,
상기 시멘트 100중량부에 대하여, 수축 저감재 5∼100중량부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 시멘트 및 콘크리트 2차제품용 저시멘트계 무기결합재 조성물.
- 시멘트 100중량부에 대하여,
고로슬래그 미분말 766∼1,000중량부와,
중탄산나트륨 탈황 분진 440∼1,000중량부로 다량 포함하되,
상기 중탄산나트륨 탈황 분진이 주성분 황산나트륨과 나머지 탄산나트륨 성분 및 염화나트륨 성분을 함유한 지반보강용 저시멘트계 무기결합재 조성물.
- 제3항에 있어서,
상기 시멘트 100중량부에 대하여, 수축 저감재 5∼100중량부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 지반보강용 저시멘트계 무기결합재 조성물.
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| KR102125577B1 (ko) | 2016-08-11 | 2020-06-23 | 문경주 | 순환 유동층 보일러 버텀애시를 자극제로 이용한 결합재 조성물 |
| KR101840470B1 (ko) | 2016-10-20 | 2018-05-04 | 주식회사 지안산업 | 중금속 용출이 없는 친환경 지반 그라우트재 및 이를 이용한 지반 그라우팅 공법 |
| KR20200107998A (ko) | 2018-01-03 | 2020-09-16 | 훼링 비.브이. | 아미노살리실레이트의 경구용 액상 제약 조성물 |
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