KR20210013981A - 산소 열처리가 적용된 저온 용액 공정에 의해 제작된 산화물 박막 기반의 유연 저항 변화 메모리 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 실시예들은 스위칭층 형성 시에 진공 장비를 사용하지 않고 저온 산소 열처리를 통해 스위칭층을 형성함으로써, 봉지층 없이 굽힘 상태에서도 동작 안정성을 유지할 수 있는 유연 저항 변화 메모리 및 이의 제조방법을 제공한다.
Description
본 발명이 속하는 기술 분야는 산소 열처리가 적용된 저온 용액 공정에 의해 제작된 산화물 박막 기반의 유연 저항 변화 메모리 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
이 부분에 기술된 내용은 단순히 본 실시예에 대한 배경 정보를 제공할 뿐 종래기술을 구성하는 것은 아니다.
저항 변화 메모리(Resistive RAM)는 금속-절연층-금속(Metal-Insulator-Metal, MIM) 구조로 형성되며, 저장 능력, 빠른 스위칭 속도, 높은 동작 안정성 등의 다양한 장점을 갖는다. 차세대 메모리의 어플리케이션으로서 구부려지거나 둥글게 말려지는 유연 저항 메모리 소자를 위한 관심도 증대하고 있다.
저항 변화 메모리의 스위칭 영역으로 주로 사용되는 산화물 절연 박막은 대부분 진공 장비를 이용한 공정에 의해 제조된다. 진공 공정은 제조비용이 높고, 공정 절차가 복잡한 문제가 있다.
기존의 용액 공정에 기반한 산화물 절연 박막은 품질 유지를 위하여 일반적으로 400 ℃ 이상의 고온 환경을 요구한다. 고온 용액 공정은 고온에서 쉽게 변형되는 종이나 플라스틱 기판 기반의 유연 소자를 제작하는 데 걸림돌로 작용한다.
본 발명의 실시예들은 스위칭층 형성 시에 진공 장비를 사용하지 않고 저온 산소 열처리를 통해 스위칭층을 형성함으로써, 봉지층 없이 굽힘 상태에서도 동작 안정성을 유지할 수 있는 유연 저항 변화 메모리를 제작하는 데 발명의 주된 목적이 있다.
본 발명의 명시되지 않은 또 다른 목적들은 하기의 상세한 설명 및 그 효과로부터 용이하게 추론할 수 있는 범위 내에서 추가적으로 고려될 수 있다.
본 실시예의 일 측면에 의하면 유연층을 형성하는 단계, 상기 유연층에 제1 전극을 증착하는 단계, 상기 제1 전극에 산화물 용액을 도포하고 열처리하여 스위칭층을 형성하는 단계, 및 상기 스위칭층에 제2 전극을 증착하는 단계를 포함하는 저온 용액 공정에 기반한 유연 저항 변화 메모리의 제조 방법을 제공한다.
본 실시예의 다른 측면에 의하면, 유연 기판을 기반으로 산화물 용액을 산소 분위기에서 열처리하여 형성된 스위칭층, 상기 스위칭층에 연결된 제1 전극, 및 상기 스위칭층에 연결된 제2 전극을 포함하는 유연 저항 변화 메모리를 제공한다.
본 실시예의 또 다른 측면에 의하면, 적어도 하나의 전기 신호를 발생시키는 전자 회로, 및 상기 전자 회로에 연결된 유연 저항 변화 메모리를 포함하며, 상기 유연 저항 변화 메모리는, 유연 기판을 기반으로 산화물 용액을 산소 분위기에서 열처리하여 형성된 스위칭층, 상기 스위칭층에 연결된 제1 전극, 및 상기 스위칭층에 연결된 제2 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 전자 장치를 제공한다.
이상에서 설명한 바와 같이 본 발명의 실시예들에 의하면, 스위칭층 형성 시에 진공 장비를 사용하지 않고 저온 산소 열처리를 통해 스위칭층을 형성하여 저항 변화 메모리를 제작함으로써, 봉지층이 없이 굽힘 상태에서도 동작 안정성을 유지할 수 있는 효과가 있다.
여기에서 명시적으로 언급되지 않은 효과라 하더라도, 본 발명의 기술적 특징에 의해 기대되는 이하의 명세서에서 기재된 효과 및 그 잠정적인 효과는 본 발명의 명세서에 기재된 것과 같이 취급된다.
도 1 내지 도 3은 본 발명의 실시예들에 따른 저항 변화 메모리의 제조 방법을 예시한 도면이다.
도 4는 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층을 예시한 도면이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 절연 특성을 예시한 도면이다.
도 6은 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 스위칭 특성을 예시한 도면이다.
도 7은 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 XPS 측정 결과를 예시한 도면이다.
도 8은 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 전도 특성을 예시한 도면이다.
도 9는 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 전기적 안정성을 예시한 도면이다.
도 10은 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 내구성을 예시한 도면이다.
도 4는 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층을 예시한 도면이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 절연 특성을 예시한 도면이다.
도 6은 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 스위칭 특성을 예시한 도면이다.
도 7은 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 XPS 측정 결과를 예시한 도면이다.
도 8은 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 전도 특성을 예시한 도면이다.
도 9는 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 전기적 안정성을 예시한 도면이다.
도 10은 본 발명의 다른 실시예들에 따른 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 내구성을 예시한 도면이다.
이하, 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지기능에 대하여 이 분야의 기술자에게 자명한 사항으로서 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략하고, 본 발명의 일부 실시예들을 예시적인 도면을 통해 상세하게 설명한다.
본 명세서에 기재된 저항 변화 메모리는 휴대전화, 휴대용 컴퓨터, 폴더블 폰, 인공지능 제품, 플렉서블 디스플레이, 웨어러블 헬스케어 모니터링 시스템, 디지털 카메라, 오디오 플레이어, 비디오 플레이어, 내비게이션, 전자책, 메모리 카드 등의 다양한 플렉서블 전자 장치 또는 웨어러블 장치에 적용이 가능하다.
본 실시예에 따른 저항 변화 메모리는 스위칭층 형성 시에 진공 장비를 사용하지 않고 저온 산소 열처리를 통해 스위칭층을 형성하여 저항 변화 메모리를 제작함으로써, 봉지층이 없이 굽힘 상태에서도 동작 안정성을 유지할 수 있다.
본 실시예에 따른 저항 변화 메모리는 제1 전극, 스위칭층, 및 제2 전극을 포함한다.
스위칭층은 전압이 인가되지 않은 상태에서 전기적으로 고저항 상태(High Resistance State, HRS)와 저저항 상태(Low Resistance State, LRS)를 가진다.
스위칭층의 저항 상태의 변화가 고저항 상태에서 저저항 상태로 변경되는 경우, 이를 셋(set)이라 지칭하고, 셋 동작을 일으키는 전압을 셋 전압이라 지칭한다.
스위칭층의 저항 상태의 변화가 저저항 상태에서 고저항 상태로 변경되는 경우, 이를 리셋(reset)이라 지칭하고, 리셋 동작을 일으키는 전압을 리셋 전압이라 지칭한다.
양방향 특성을 가지는 스위칭층에서 셋 동작과 리셋 동작은 서로 다른 전압의 극성에서 발생된다. 예컨대, 셋 동작은 양의 전압차에 의해 발생되고, 리셋 동작은 음의 전압차에 의해 발생될 수 있다.
이하에서는 도 1 내지 도 3을 참조하여, 저항 변화 메모리의 제조 방법을 설명하기로 한다.
저항 변화 메모리의 제조 방법은 스위칭층 형성 시에 진공 장비를 사용하지 않고 산소 분위기에서 저온 용액 공정을 이용하여 저항 변화 메모리를 제작한다.
제조 방법은 유연층을 형성하는 단계(S110), 제1 전극을 증착하는 단계(S120), 스위칭층을 형성하는 단계(S130), 및 제2 전극을 증착하는 단계(S140)를 포함한다.
유연층을 형성하는 단계(S110)는 희생 기판 위에 유연층을 형성할 수 있다. 유연층을 형성하는 단계(S110)는 유연 용액을 증착하고 열처리하여 유연층을 형성할 수 있다.
저항 변화 메모리의 제조 방법은 희생 기판을 초음파 세척하고 자외선 처리하여 희생 기판을 친수화하는 단계(S210)를 추가로 포함할 수 있다.
유연층 코팅을 위하여 희생 기판을 친수화하는 단계(S210)는 아세톤, 메탄올, 이소프로필알콜(IPA) 용액 등으로 10분간 클리닝 한 뒤. UV Ozone 처리를 하여 표면의 -OH기 생성을 통한 친수성 표면을 생성한다. 기판에 붙어 있는 유기 오염물은 화학적으로 C-H, -C=C-, -C-O, -C-Cl 등의 여러 가지 화학 결합을 하고 있다. 이러한 화학 결합은 자신의 결합 에너지보다 강한 에너지 충격을 받으면 CO2, H2O 등으로 분해되거나 -OH, -CHO, -COOH와 같이 친수성기로 전환된다.
유연층을 형성하는 단계(S220)는 희생 기판 위에 유연 용액을 코팅한다. 코팅은 스핀 코팅(spin-coating), 딥 코팅(dip-coating), 드롭 캐스팅(drop-casting), 스크린 프린팅(screen printing), 바 프린팅(bar printing), 롤투롤(roll-to-roll), 롤투플레이트(roll-to-plate), 잉크젯 프린팅(ink-jet printing), 마이크로접촉 프린팅 (micro-contact printing) 등 다양한 방법으로 증착이 가능하다.
유연 용액을 1000 내지 6000 rpm, 30 내지 60 sec에서 코팅할 수 있다. 유연 용액을 100℃내지 200℃의 온도 범위에서 1시간 이상으로 열처리하여 유연층을 형성할 수 있다. 유연 용액 또는 유연층은 폴리이미드(Polyimide, PI), 폴리디메틸실록산(Polydimethylsiloxane, PDMS), 에코플렉스(Ecoflex), 폴리에틸렌테레프탈레이트(Polyethyleneterephthalate, PET), 폴리스티렌(Polystyrene, PS), 폴리카보네이트(Polycarbonate, PC), 폴리비스페놀 A(Polybisphenol A), 폴리에틸렌(Polyethylene), 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
저항 변화 메모리의 제조 방법은 저항 변화 메모리를 제작한 후에 희생 기판과 유연층을 분리하는 단계(S280)를 추가로 포함할 수 있다. 희생 기판은 용액을 증착하기 위한 일회용 기판으로 유연층이 형성되면 제거된다. 희생 기판과 유연층을 분리하는 단계(S280)는 습식 전사법(wet transfer method)을 통하여 박막 트랜지스터를 희생 기판에서 분리할 수 있다. 희생 기판은 유리, 실리콘, 그 외 각종 강성 기판으로 구현될 수 있다.
기존의 스위칭층을 형성하는 공정에서는 진공 장비를 이용하거나 고온의 열처리 용액 공정을 이용하여 스위칭층을 형성한다. 본 실시예에 따른 저항 변화 메모리의 제조 방법은 산소 분위기에서 저온 용액 공정을 이용하여 스위칭층을 형성한다.
상하 금속-절연층-금속(MIM) 구조에서 스위칭층을 형성할 때에는, 제1 전극을 형성하고 스위칭층을 형성하고 제2 전극을 형성할 수 있다. 좌우 금속-절연층-금속(MIM) 구조에서 스위칭층을 형성할 때에는 제1 전극 및 제2 전극을 형성한 후에 스위칭층을 형성하거나 스위칭층을 형성한 후에 제1 전극 및 제2 전극을 형성할 수 있다.
상하 금속-절연층-금속(MIM) 구조로 가정하여 설명하면, 유연층에 제1 전극을 증착한다(S230). 제1 전극을 증착하는 단계(S230)는 전도성 물질을 증착한다. 예컨대, E-beam 증착(evaporation)을 이용하여 100 nm의 Al 증착을 통해 전극을 형성할 수 있다. 전극은 금속, 유기물질 등의 전도성 물질로 구현될 수 있다.
스위칭을 형성하는 단계(S130)는 유연층 및 제1 전극 중에서 적어도 하나를 자외선 처리하여 친수화한다(S240). 스위칭 증착을 위해 친수화하는 단계(S240)는 20분간 UV Ozone 처리를 하여 표면의 -OH기 생성을 통한 친수성 표면을 생성한다.
친수화된 표면에 산화물 용액을 도포한다(S250). 산화물 용액 코팅은 스핀 코팅(spin-coating), 딥 코팅(dip-coating), 드롭 캐스팅(drop-casting), 스크린 프린팅(screen printing), 바 프린팅(bar printing), 롤투롤(roll-to-roll), 롤투플레이트(roll-to-plate), 잉크젯 프린팅(ink-jet printing), 마이크로접촉 프린팅 (micro-contact printing) 등 다양한 방법으로 증착이 가능하다.
산화물 용액 또는 스위칭층은 하이 K 유전체를 포함하거나 ZrO2, Al2O3, TiO2, TaO2, HfO2 중에서 하나를 포함하는 산화물일 수 있다. 하이 K 유전체는 넓은 밴드 갭, 낮은 누설 전류 밀도를 가지며 저전압 구동을 유도한다.
예컨대, ZrO2 용액을 합성할 때, Zirconyl chloride octahydrate (ZrOCl2ㆍ8H2O) 파우더와 2-methoxyethanol (2-ME) 용매를 이용해 몰 농도 0.8 M로 만든다. ZrO2 용액을 45초 동안 6000 rpm으로 스핀 코팅할 수 있다.
도포된 산화물 용액을 90% 내지 99.9% 범위의 산소 분위기 및 80℃ 내지 200℃ 범위의 온도에서 열처리한다(S260). 예컨대, 챔버 내 99% 농도의 산소 분위기 내에서 200℃에서 1시간 동안 열처리 공정을 진행할 수 있다.
제2 전극을 증착하는 단계(S270)는 전도성 물질을 증착한다. 예컨대, E-beam 증착(evaporation)을 이용하여 100 nm의 Al 증착을 통해 전극을 형성할 수 있다. 전극은 금속, 유기물질 등의 전도성 물질로 구현될 수 있다.
이하에서는 도 4 내지 도 10을 참조하여, 유연 저항 변화 메모리를 설명하기로 한다.
도 4의 (a)는 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 구조, 도 4의 (b)는 저항 변화 메모리의 평면도, 도 4의 (c)는 대기 중 200℃, 산소 분위기 상 200℃, 대기 중 400℃에서 각각 제조된 ZrO2 박막의 AFM(Atomic Force Microscopy)이고, (d) 대기 중 200℃, 산소 분위기 상 200℃, 대기 중 400℃에서 각각 제조된 ZrO2 박막의 XRD(X-Ray Diffraction) 측정 결과이다.
AFM 측정 결과, 대기 중 200℃에서 제조된 ZrO2 박막의 표면 거칠기가 0.33 nm로 높았던 반면, 산소 분위기 상 200℃에서 제조된 ZrO2 박막의 거칠기는 0.22 nm이고, 고온에서 제조된 박막의 거칠기 0.18 nm와 유사한 값을 가진다. 이를 통하여 산소 분위기에서의 열처리가 ZrO2 박막의 품질 개선을 유도하였음을 파악할 수 있다. XRD 측정을 통하여 모든 ZrO2 박막이 비정질 구조이며, 산소 열처리가 결정 구조에 영향을 주지 않음을 확인하였다.
도 5의 (a)는 대기 중 200℃, 산소 분위기 상 200℃, 대기 중 400℃에서 각각 제조된 ZrO2 박막의 SEM(Scanning Electron Microscopy)이고, 도 5의 (b)는 커패시턴스이고, 도 5의 (c)는 유전 상수 측정 결과이다.
용액 공정에 의해 제조된 ZrO2 박막은 모두 유사한 두께를 갖고 있으며, 산소 열처리에 의해 크게 영향을 받지 않았다.
커패시턴스 측정을 통하여 산소 열처리가 절연 성능에 미치는 영향에 대해 조사한 결과, 대기 중 200 ℃에서 제조된 ZrO2 박막의 절연 특성이 매우 저하된 반면 산소 분위기 상 200 ℃에서 제조되었을 경우, 400 ℃의 고온에서 제조되었을 경우와 특성이 비슷함을 파악할 수 있다.
이러한 경향은 수학식 1에 의해 추출되는 절연 상수를 통해 확인할 수 있다.
C는 커패시턴스이고, ε0는 진공 상태의 유전율, A는 전극 면적, d는 절연 박막 두께이다. 이를 통하여, 산소 분위기에서의 열처리 과정이 산화물 박막의 절연 특성을 향상시키는 데 상당한 영향을 주는 것으로 분석된다.
즉, 스위칭층을 산소 분위기 및 기 설정된 온도에서 열처리할 때의 절연 특성이 스위칭층을 대기 분위기 및 기 설정된 온도에서 열처리할 때의 절연 특성보다 향상된다.
도 6의 (a)는 세 가지의 다른 용액 공정 조건에 의해 제조된 ZrO2 박막 기반 저항 변화 메모리의 스위칭 특성이고, 도 6의 (b)는 산소 분위기 상 200℃를 이용한 저항 변화 메모리의 누적 분포 특성이고, 도 6의 (c)는 대기 중 400℃를 이용한 저항 변화 메모리의 누적 분포 특성이고, (d) 전류의 지속성(Retention), (e) 전류의 내구성이고, (f) 셋/리셋 전압의 내구성(Endurance)을 나타낸다.
도 6의 (a)는 서로 다른 공정 조건에 의하여 제조된 저항 변화 메모리의 전류-전압 특성을 나타낸다. 4 V의 저전압 범위 내에서 구동하였고, 소자의 고장을 예방하기 위해 10-5 A의 컴플라이언스 전류를 지정하였다. ZrO2 박막 내 산소 공공으로 구성된 전도 필라멘트 형성을 위하여 전기주조(Electroforming) 과정을 거친 후, 반복적인 셋/리셋 과정을 통해 ReRAM의 동작시켰다.
ReRAM 내 전도 필라멘트가 형성된 후, 음의 방향으로 걸리는 전압에 따라 전류가 높아지게 된다. 전압이 특정 음의 전압에 도달하게 될 때, 저저항 상태에서 고저항 상태로 변하게 되며, 전도 필라멘트의 분열에 의하여 리셋 과정이 일어난다.
양의 방향으로 전압이 증가할 때, 전류가 높아지게 되고, 특정 양의 전압값에 도달하게 될 때, 고저항 상태에서 저저항 상태로 전환된다. 이 때 다시 전도 필라멘트가 형성되고, 셋 과정이 일어난다.
도 6의 (a)를 통하여 본 실시예에서 제조된 저항 변화 메모리에서 저항 스위칭 동작이 관찰한 결과, 유연 저항 변화 메모리의 스위칭층을 산소 분위기 및 기 설정된 온도에서 열처리할 때의 셋/리셋 전압이 스위칭층을 대기 분위기 및 기 설정된 온도에서 열처리할 때의 셋/리셋 전압보다 낮게 나타난다.
공정 조건에 따른 특성을 비교해 볼 때, 대기 중 200℃ 열처리에 의한 저항 변화 메모리에 비하여 산소 분위기 상 200℃ 및 대기 중 400℃ 열처리에 의한 소자의 경우 상대적으로 더 낮은 셋/리셋 전압 값을 갖는다는 것을 확인하였다.
이러한 셋/리셋 전압의 감소는 열처리 과정 중 ZrO2 박막 내 산소 공공의 감소 때문이다. 산소 공공은 용액 공정 과정에서 산화 이온 (O2-)이 금속-산화물 결합으로부터 방출될 때 생성된다. 일반적으로 고온 열처리는 높은 열에너지를 통하여 금속-산화물 결합을 증가시킴으로써 산소 공공의 밀도를 줄이게 된다.
스위칭층을 형성하는 과정에서 산화 이온이 금속 및 산화물 결합으로부터 방출될 때 산소 공공이 생성되며, 산소 분위기에서 산소 공공이 쉽게 산화되어 산화 이온의 방출을 억제한다. 산소 분위기에서의 열처리 과정은 산소 공공이 쉽게 산화되게 함으로써 O2-의 방출을 억제한다. 따라서 산소 열처리 기반의 ZrO2 박막 내 전도 필라멘트는 저온에서 공정이 진행됨에도, 고온 기반의 박막과 비슷하게 적은 산소 공공에 의해 셋/리셋 동작을 수행할 수 있다.
도 6의 (b)와 도 6의 (c)는 산소 분위기 상 200℃ 및 대기 중 400℃에 의해 제조된 ZrO2 박막 기반 저항 변화 메모리의 전류 특성에 관한 누적 분포 특성을 보여준다. 두 가지 경우 모두 소자 성능의 측면에서 매우 균일한 특성을 가지고 있음을 나타낸다.
도 6의 (d) 내지 (f)를 통하여 저항 변화 메모리의 지속성(Retention) 및 내구성(Endurance) 특성에 있어 산소 열처리의 효과를 확인할 수 있다. 104 s의 시간 및 150 회 반복 측정에 의해서도 스위칭 특성 변동이 거의 없음을 파악할 수 있다. 추가적인 공정 절차 및 복잡한 소자 구조를 이용하지 않고, 저온 산소 분위기에서 일반적인 열처리 과정의 최적화를 통하여 이와 같은 성능을 낼 수 있다.
도 7의 (a)는 대기 중 200℃에서 제조된 ZrO2 박막의 O1s 스펙트라(Spectra)이고, 도 7의 (b)는 산소 분위기 상 200℃에서 제조된 ZrO2 박막의 O1s 스펙트라이고, 도 7의 (c)는 대기 중 400℃에서 각각 제조된 ZrO2 박막의 O1s 스펙트라를 나타낸다.
산소 열처리를 통해 개선된 메모리 성능의 원인을 입증하기 위해 XPS(X-ray Photoelectron Spectroscopy) 측정을 수행한 결과, 대기 중 200℃에 의해 제조된 ZrO2 박막의 O1s 피크 결합 에너지(Peak Binding Energy)가 다른 두 가지 조건에 의해 제조된 박막의 경우보다 더 높은 것으로 관찰되었다. 이는 산소 열처리 및 고온 열처리에 의하여 산소 공공의 형성이 억제되었기 때문이다.
산화물 용액을 90% 내지 99.9% 범위의 산소 분위기 및 80℃ 내지 200℃ 범위의 온도에서 열처리한 결과, 스위칭층을 형성하는 금속 및 산화물 결합의 비율이 65% 내지 75% 범위를 만족한다.
ZrO2 박막의 O1s 스펙트라는 Zr-O 결합 및 Zr-OH 결합으로 분류된다. 대기 중 200℃에 의해 제조된 박막 내 Zr-O 결합의 비율이 60.7 %임에 반해, 산소 분위기 상 200℃ 및 대기 중 400℃에 의해 제조된 박막 내 Zr-O 결합의 비율은 각각 70.9 % 및 72.9 %로 확인되었다. 이를 통해 산소 열처리가 공정 온도 증가와 유사한 효과가 있고, 저항 변화 메모리의 소자 성능이 산소 열처리를 통해 크게 개선됨을 뒷받침한다.
도 8의 (a)는 산소 분위기 상 200℃에서 제조된 ZrO2 박막 기반 저항 변화 메모리의 선형 피팅 결과이고, 도 8의 (b)는 대기 중 400℃에 의해 제조된 ZrO2 박막 기반 저항 변화 메모리의 선형 피팅 결과이다.
산소 분위기 상 200℃ 및 대기 중 400℃에서 제조된 ZrO2 기반 저항 변화 메모리의 전도 메커니즘을 파악하기 위해, 두 가지 공정에 의해 제조된 메모리 소자의 전류-전압 특성 곡선을 로그 스케일로 변환하여 피팅을 진행한 결과, 고저항 상태의 낮은 전압 범위 내에서는 각각 0.81, 0.8의 기울기를 갖는다는 것을 통해 옴(Ohmic) 전도 메커니즘이 나타나고 있음을 확인하였다. 고저항 상태의 높은 전압 범위 내에서는 3.18, 3.2의 기울기에 의해 SCLC (Space-Charge-Limited Current) 전도 메커니즘이 지배적이었다.
저전압에서 전도는 외부 전계에 의해 유입되는 전하보다 내부에서 열적으로 생성된 전하에 의해 지배적이다. 그러나 가해지는 전압의 증가에 따라 전극으로부터 주입되는 전하의 수가 많아지게 되어 전하들에 의해 전도 메커니즘이 형성되는 것이다. 많은 양의 전하들은 ZrO2 박막 내 트랩 지역을 전부 채우고, 이로 인해 전류가 급격히 증가하게 된다. 셋 과정 이후, 형성된 전도 필라멘트를 통해 전하들의 이동이 일어나는데, 저저항 상태에서 1.4의 기울기를 갖고, 산화물 절연 박막 내 많은 양의 전하들로 인하여 옴 전도를 갖는다는 것을 확인하였다.
도 8의 (c)는 산소 분위기 상 200℃에서 제조된 ZrO2 박막 기반 저항 변화 메모리의 아레니우스도표이고, 도 8의 (d)는 대기 중 400℃에 의해 제조된 ZrO2 박막 기반 저항 변화 메모리의 아레니우스도표이다.
아레니우스도표(Arrhenius Plot)를 이용하여 저항 변화 메모리의 전하 전이 특성을 확인하기 위해, 120 ~ 300 K의 온도 범위에서 메모리 동작 특성을 확인한 결과, 저온에서의 전계는 낮은 열에너지로 인하여 두 전극 사이 전도 필라멘트를 통한 전하 움직임이 충분하지 않다. 온도의 증가에 따라 가해진 전압에서의 전류 밀도가 늘어나게 된다.
도 8의 (e)는 산소 분위기 상 200℃에서 제조된 ZrO2 박막 기반 저항 변화 메모리의 전압에 따른 활성화 에너지이고, 도 8의 (f)는 대기 중 400℃에 의해 제조된 ZrO2 박막 기반 저항 변화 메모리의 전압에 따른 활성화 에너지이다.
페르미 준위와 전도대 사이 에너지 장벽을 나타내는 활성화 에너지(Activation Energy)는 수학식 2를 이용하여 추출 가능하다.
K는 볼쯔만 상수이고, T는 온도이고, Ea는 활성화 에너지이고, I는 측정된 전류 값이다.
가해진 전압의 증가에 의해 페르미 준위가 전도대가 있는 방향으로 이동하게 되어 활성화 에너지가 감소된다. 추출된 활성화 에너지는 40 meV 내지 100 meV이다. 바람직하게 추출된 활성화 에너지는 55 meV 내지 75 meV이다. 즉, 저온 산소 열처리에 의해 제조된 저항 변화 메모리의 전도 메커니즘과 온도에 따른 전하 전이 특성이 고온 용액 공정에 의해 제조된 저항 변화 메모리의 특성과 매우 유사하다는 것을 알 수 있다.
도 9의 (a)는 200℃의 저온에서 최적화된 산소 열처리 공정을 이용하여 제작된 유연 기판 기반의 저항 변화 메모리의 소자 구조이고, 도 9의 (b)는 실제 이미지이다.
도 9의 (c)는 초기 및 150회의 반복 측정 후 저항 스위칭 특성, 도 9의 (d)는 전류 특성의 누적 분포, 도 9의 (e) 지속성(Retention), (f) 내구성(Endurance) 특성을 나타낸다.
유연 저항 변화 메모리의 스위칭 속도, 소자 균일도, 전기적 안정성과 관련된 특성을 확인한 결과, 강성 기판에 적용하였을 때와 유사한 점멸비(on/Off Ratio), 셋/리셋(Set/Reset) 전압이 나타나고, 104 s의 시간 및 150회 반복 측정을 통해 비휘발성과 신뢰성을 확인하였다. 이는 유연 소자에 있어서도 저온 산소 열처리 공정이 단순하면서도 매우 효율적인 방법으로 사용 가능함을 제시한다. 장기적 안정성 역시 패시베이션 막을 사용하지 않고도 확보되었음을 확인하였다. 일반적으로 메모리 성능은 대기 중 노출에 의하여 악화되는데, 이는 O2-의 이동을 억제함으로써, 상부 전극과 스위칭 영역 사이 계면의 산화에 의하여 나타난다. 계면에서의 산화 정도는 가해진 set 전압의 증가에 따라 증가하게 되고, 이는 저저항 상태에서 저항의 증가, 고저항 상태에서 저항의 감소를 야기한다. 용액 공정 기반 ZrO2 박막을 이용한 저항 변화 메모리의 동작 안정성은 산소 열처리를 통하여 열화 없이 유지됨을 알 수 있다.
유연 저항 변화 메모리의 스위칭층이 산화물 용액을 산소 분위기에서 열처리하여 형성됨에 따라, 유연 저항 변화 메모리가 대기 중에 노출되면 산화 이온의 이동이 억제되어 제2 전극과 스위칭층 사이의 계면의 산화는 셋 전압의 증가에 따라 증가하고, 저저항 상태(LRS)에서 저항이 증가하고 고저항 상태(HRS)에서 저항이 감소되는 현상을 방지하여 동작 안정성을 확보한다.
도 10은 산소 분위기의 저온 용액 공정으로 제조된 저항 변화 메모리의 스위칭층의 내구성을 예시한 도면이다. 외부 자극에 의한 소자 내구성을 확인하기 위해 기계적 안정성 테스트를 진행하는 것은 신뢰성 있는 유연 메모리 어플리케이션 적용을 위해 매우 중요하다고 할 수 있다.
도 10의 (a)는 굽힘 실험을 위하여 사용된 측정기의 실제 이미지, 도 10의 (b)는 10, 7, 5 mm의 곡률 반경에서 굽힘 실험 이후 나타나는 유연 저항 변화 메모리의 저항 스위칭 특성이다. 유연 저항 변화 메모리의 소자 성능이 곡률 반경의 정도에 따라 영향 받지 않았음을 나타낸다.
도 10의 (c)는 10 mm의 곡률 반경에서 굽힘 실험의 횟수에 따른 점멸비 및 셋/리셋 전압이고, 도 10의 (d)는 7 mm의 곡률 반경에서 굽힘 실험의 횟수에 따른 점멸비 및 셋/리셋 전압이고, 도 10의 (e)는 5 mm의 곡률 반경에서 굽힘 실험의 횟수에 따른 점멸비 및 셋/리셋 전압이고, 도 10의 (f)는 곡률 반경에 따른 전류 및 셋/리셋 전압 분포를 나타낸다. 유연 저항 변화 메모리를 굽힐 때 곡률 반경에 상관없이 셋/리셋 전압을 유지한다.
유연 저항 변화 메모리는 봉지층(패시베이션 막)이 없이도 높은 기계적 안정성과 견고함을 확보하였다. 산소 열처리 방법은 저온에서도 산화물의 기반 유연 저항 변화 메모리의 저항 스위칭 특성과 전기적 안정성을 상당히 개선시킬 수 있음을 파악할 수 있다.
굽힘 상태에서 동작 안정성을 확보한 유연 저항 변화 메모리는 다양한 전자 장치에 적용될 수 있다. 전자 장치는 대상체에 착용 가능한 장치들을 포함하여 유연하게 구부릴 수 있는 장치들을 포함한다. 전자 장치는 적어도 하나의 전기 신호를 발생시키는 전자 회로 및 전자 회로에 연결된 유연 저항 변화 메모리를 포함한다. 전자 장치에 대하여 실시예에 따른 유연 저항 변화 메모리와 중복되는 설명은 생략하기로 한다.
전자 장치에 포함된 복수의 구성요소들은 상호 결합되어 적어도 하나의 모듈로 구현될 수 있다. 구성요소들은 장치 내부의 소프트웨어적인 모듈 또는 하드웨어적인 모듈을 연결하는 통신 경로에 연결되어 상호 간에 유기적으로 동작한다. 이러한 구성요소들은 하나 이상의 통신 버스 또는 신호선을 이용하여 통신한다.
전자 장치는 하드웨어, 펌웨어, 소프트웨어 또는 이들의 조합에 의해 로직회로 내에서 구현될 수 있고, 범용 또는 특정 목적 컴퓨터를 이용하여 구현될 수도 있다. 장치는 고정배선형(Hardwired) 기기, 필드 프로그램 가능한 게이트 어레이(Field Programmable Gate Array, FPGA), 주문형 반도체(Application Specific Integrated Circuit, ASIC) 등을 이용하여 구현될 수 있다. 또한, 장치는 하나 이상의 프로세서 및 컨트롤러를 포함한 시스템온칩(System on Chip, SoC)으로 구현될 수 있다.
전자 장치는 하드웨어적 요소가 마련된 컴퓨팅 디바이스에 소프트웨어, 하드웨어, 또는 이들의 조합하는 형태로 탑재될 수 있다. 컴퓨팅 디바이스는 각종 기기 또는 유무선 통신망과 통신을 수행하기 위한 통신 모뎀 등의 통신장치, 프로그램을 실행하기 위한 데이터를 저장하는 메모리, 프로그램을 실행하여 연산 및 명령하기 위한 마이크로프로세서 등을 전부 또는 일부 포함한 다양한 장치를 의미할 수 있다.
도 1 및 도 2에서는 각각의 과정을 순차적으로 실행하는 것으로 기재하고 있으나 이는 예시적으로 설명한 것에 불과하고, 이 분야의 기술자라면 본 발명의 실시예의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 도 1 및 도 2에 기재된 순서를 변경하여 실행하거나 또는 하나 이상의 과정을 병렬적으로 실행하거나 다른 과정을 추가하는 것으로 다양하게 수정 및 변형하여 적용 가능할 것이다.
본 실시예들은 본 실시예의 기술 사상을 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 실시예의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 실시예의 보호 범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 실시예의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
Claims (16)
- 유연층을 형성하는 단계;
상기 유연층에 제1 전극을 증착하는 단계;
상기 제1 전극에 산화물 용액을 도포하고 열처리하여 스위칭층을 형성하는 단계; 및
상기 스위칭층에 제2 전극을 증착하는 단계
를 포함하는 저온 용액 공정에 기반한 유연 저항 변화 메모리의 제조 방법. - 제1항에 있어서,
상기 유연층을 형성하는 단계는,
희생 기판을 초음파 세척하고 자외선 처리하여 상기 희생 기판을 친수화하고, 친수화된 희생 기판에 유연층을 형성하는 것을 특징으로 하는 저온 용액 공정에 기반한 유연 저항 변화 메모리의 제조 방법. - 제1항에 있어서,
상기 스위칭층을 형성하는 단계는,
상기 유연층 및 상기 제1 전극 중에서 적어도 하나를 자외선 처리하여 친수화하고, 친수화된 표면에 산화물 용액을 도포하는 것을 특징으로 하는 저온 용액 공정에 기반한 유연 저항 변화 메모리의 제조 방법. - 제1항에 있어서,
상기 스위칭층을 형성하는 단계는,
도포된 산화물 용액을 90% 내지 99.9% 범위의 산소 분위기 및 80℃ 내지 200℃ 범위의 온도에서 열처리하는 것을 특징으로 하는 저온 용액 공정에 기반한 유연 저항 변화 메모리의 제조 방법. - 제2항에 있어서,
상기 희생 기판과 상기 유연층을 분리하는 단계를 추가로 포함하는 저온 용액 공정에 기반한 유연 저항 변화 메모리의 제조 방법. - 산화물 용액을 산소 분위기에서 저온 열처리하여 형성된 스위칭층;
상기 스위칭층에 연결된 제1 전극; 및
상기 스위칭층에 연결된 제2 전극
을 포함하는 유연 저항 변화 메모리. - 제6항에 있어서,
상기 스위칭층은 하이 K 유전체를 포함하거나 ZrO2, Al2O3, TiO2, TaO2, HfO2 중에서 하나를 포함하는 산화물인 것을 특징으로 하는 유연 저항 변화 메모리. - 제6항에 있어서,
상기 스위칭층을 산소 분위기 및 기 설정된 온도에서 열처리할 때의 절연 특성이 상기 스위칭층을 대기 분위기 및 상기 기 설정된 온도에서 열처리할 때의 절연 특성보다 향상되는 것을 특징으로 하는 유연 저항 변화 메모리. - 제6항에 있어서,
상기 스위칭층을 산소 분위기 및 기 설정된 온도에서 열처리할 때의 셋/리셋 전압이 상기 스위칭층을 대기 분위기 및 상기 기 설정된 온도에서 열처리할 때의 셋/리셋 전압보다 낮은 것을 특징으로 하는 유연 저항 변화 메모리. - 제6항에 있어서,
상기 스위칭층을 형성하는 과정에서 산화 이온이 금속 및 산화물 결합으로부터 방출될 때 산소 공공이 생성되며, 상기 산소 분위기에서 산소 공공이 쉽게 산화되어 상기 산화 이온의 방출을 억제하는 것을 특징으로 하는 유연 저항 변화 메모리. - 제6항에 있어서,
상기 산화물 용액을 90% 내지 99.9% 범위의 산소 분위기 및 80℃ 내지 200℃ 범위의 온도에서 열처리한 결과, 상기 스위칭층을 형성하는 금속 및 산소 결합의 비율이 65% 내지 75%인 것을 특징으로 하는 유연 저항 변화 메모리. - 제11항에 있어서,
상기 스위칭층에서 페르마 준위 및 전도대 사이의 에너지 장벽인 활성화 에너지가 40 meV 내지 100 meV인 것을 특징으로 하는 유연 저항 변화 메모리. - 제6항에 있어서,
상기 스위칭층이 상기 산화물 용액을 상기 산소 분위기에서 열처리하여 형성됨에 따라, 대기 중에 노출되면 산화 이온의 이동이 억제되어 상기 제2 전극과 상기 스위칭층 사이의 계면의 산화는 셋 전압의 증가에 따라 증가하고, 저저항 상태(LRS)에서 저항이 증가하고 고저항 상태(HRS)에서 저항이 감소되는 현상을 방지하여 동작 안정성을 확보하는 것을 특징으로 하는 유연 저항 변화 메모리. - 제6항에 있어서,
상기 유연 저항 변화 메모리를 굽힐 때 봉지층 없이 곡률 반경에 상관없이 셋/리셋 전압을 유지하는 것을 특징으로 하는 유연 저항 변화 메모리. - 적어도 하나의 전기 신호를 발생시키는 전자 회로; 및
상기 전자 회로에 연결된 유연 저항 변화 메모리를 포함하며,
상기 유연 저항 변화 메모리는,
산화물 용액을 산소 분위기에서 저온 열처리하여 형성된 스위칭층;
상기 스위칭층에 연결된 제1 전극; 및
상기 스위칭층에 연결된 제2 전극
을 포함하는 것을 특징으로 하는 전자 장치. - 제15항에 있어서,
상기 전자 장치는 플렉서블 장치 또는 대상체에 착용 가능한 장치인 것을 특징으로 하는 전자 장치.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020190091931A KR102222884B1 (ko) | 2019-07-29 | 2019-07-29 | 산소 열처리가 적용된 저온 용액 공정에 의해 제작된 산화물 박막 기반의 유연 저항 변화 메모리 및 이의 제조방법 |
Applications Claiming Priority (1)
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| KR1020190091931A KR102222884B1 (ko) | 2019-07-29 | 2019-07-29 | 산소 열처리가 적용된 저온 용액 공정에 의해 제작된 산화물 박막 기반의 유연 저항 변화 메모리 및 이의 제조방법 |
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|---|---|
| KR20210013981A true KR20210013981A (ko) | 2021-02-08 |
| KR102222884B1 KR102222884B1 (ko) | 2021-03-03 |
Family
ID=74560339
Family Applications (1)
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| KR (1) | KR102222884B1 (ko) |
Citations (5)
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|---|---|---|---|---|
| KR20010044613A (ko) * | 2001-03-12 | 2001-06-05 | 석병열 | 자외선 조사에 의한 재료의 표면 개질 및 세정방법 |
| KR20090125341A (ko) * | 2008-06-02 | 2009-12-07 | 한국과학기술원 | 저항변화메모리 및 제조방법 |
| KR20100050194A (ko) * | 2008-11-05 | 2010-05-13 | 국민대학교산학협력단 | 다층 박막을 포함하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법 및이에 의하여 제조된 유기 박막 트랜지스터 |
| KR101257365B1 (ko) | 2011-07-22 | 2013-04-23 | 에스케이하이닉스 주식회사 | 문턱 스위칭 동작을 가지는 저항 변화 메모리 및 이의 제조방법 |
| KR101460489B1 (ko) * | 2013-06-28 | 2014-11-11 | 국민대학교산학협력단 | 산소 플라즈마 처리 공정이 포함된 졸겔(sol-gel)법을 이용한 산화물 반도체층 방법 및 이에 의해 제조된 산화물 반도체층 |
-
2019
- 2019-07-29 KR KR1020190091931A patent/KR102222884B1/ko active IP Right Grant
Patent Citations (5)
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