KR20200092804A - double roller system for rolling electrochemical device current collector and method for forming pattern of electrochemical device collector - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극 압연용 이중 롤러 시스템 및 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a double roller system for electrochemical device current collector or metal electrode rolling and a method for manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode.
이차전지 시장은 모바일 IT용 소형 전지에서 전기자동차와 에너지저장 시스템과 같은 중대형 전지로 그 응용분야가 확장되고 있으며, 중대형 전지의 경우, 소형 전지와는 달리 고출력 및 고에너지 밀도 특성이 보장되어야 한다. 그러나 기존 상용화된 이차전지의 성능으로는 이러한 요구를 대응하기에 한계가 있는 상황이다.The secondary battery market is expanding its application field from small-sized batteries for mobile IT to medium-sized batteries such as electric vehicles and energy storage systems. In the case of medium-sized batteries, high power and high energy density characteristics must be guaranteed unlike small batteries. However, the performance of the existing commercially available secondary battery has a limit to cope with this demand.
이에 따라 기존 이차전지의 출력 및 에너지 밀도를 뛰어 넘을 수 있는 차세대 이차전지의 기술적 대안이 필요하여 많은 대안이 제시되었으며, 그 중 가장 많이 사용되고 있는 기술은 리튬 이차전지에 관한 것이다.Accordingly, a technical alternative of a next-generation secondary battery capable of surpassing the output and energy density of the existing secondary battery is required, and thus many alternatives have been proposed, and the most commonly used technique relates to a lithium secondary battery.
그러나 이러한 리튬 이차전지는 그 이론 용량이 다른 이차전지와 비교하여 상대적으로 매우 높은 장점을 갖고 있음에도 충/방전 사이클이 거듭될수록 덴드라이트 형성에 의해 전지의 수명이 저하되는 치명적 문제가 존재한다. 구체적으로, 충/방전 시 금속 전극 표면에 금속이온의 산화환원에 의해 축적되어 금속 덴드라이트(Dendrite)가 성장하고, 이러한 덴드라이트 또는 탈리된 덴드라이트 입자에 의해 전해질 분해 및 내부 단락의 발생으로 전지의 수명을 감소시키고, coulombic 효율 또한 낮아질 뿐만 아니라 폭발의 주원인이 되어 이를 방지할 수 있는 기술이 필요하다. However, the lithium secondary battery has a fatal problem in that the life of the battery is reduced by the formation of dendrites as the charge/discharge cycles are repeated even though the theoretical capacity has a relatively high advantage compared to other secondary batteries. Specifically, during charging/discharging, metal dendrites grow by accumulating by oxidation-reduction of metal ions on the surface of the metal electrode, and the battery is decomposed due to electrolyte decomposition and internal short circuit caused by these dendrites or desorbed dendrites particles. It is necessary to reduce the lifespan of the product and reduce the coulombic efficiency as well as the main cause of the explosion.
상기와 같은 문제를 해결하기 위해 종래에는 요철이 형성된 롤러로 금속 전극을 압연하여 금속 전극의 표면을 패터닝 하는 방식을 채택하였고, 그 예로 한국등록특허 10-1664244 "전극의 표면에 패턴을 형성하는 방법, 이 방법을 이용해 제조된 전극 및 이 전극을 포함하는 이차전지"(이하 종래기술) 이 있다. 그러나 불균일한 표면 상에 롤러에 형성된 요철으로 압력을 가하여 전극에 패턴을 형성할 경우, 불균일한 표면으로 인한 전류밀도 변화가 있어 문제가 발생한다.In order to solve the above problems, conventionally, a method of patterning the surface of a metal electrode by rolling a metal electrode with a roller having unevenness has been adopted. For example, a method of forming a pattern on the surface of a Korean Patent Registration No. 10-1664244 , An electrode manufactured using this method and a secondary battery including the electrode" (hereinafter referred to as prior art). However, when a pattern is formed on an electrode by applying pressure with irregularities formed on a roller on a non-uniform surface, a problem occurs due to a change in current density due to the non-uniform surface.
이외에도, 금속 전극의 표면에 직접적으로 물리적 힘을 가하여 패턴을 형성하는 전극의 패턴형성 기술이 종래에 존재하나, 금속 전극과 스템프가 원활하게 분리되지 않아 금속 전극에 요구 패턴 구조가 그대로 형성되지 못하는 치명적인 문제가 존재한다. 구체적으로, 금속 전극에 요구 패턴의 반대 형상을 가지는 스템프로 금속 전극에 물리적 힘을 가할 경우, 스템프에 의해 금속 전극에 형성되는 패턴의 바깥 테두리 부분부터 전단응력 등의 가해지는 힘의 백터가 다름으로 인하여 금속 전극에 패턴 이외의 뒤틀림, 찢어짐, 휘어짐 등의 요구되지 않는 변형이 발생하게 된다.In addition, there is a conventional pattern forming technique of an electrode that forms a pattern by directly applying a physical force to the surface of the metal electrode, but the metal electrode and stamp are not separated smoothly, so that the required pattern structure is not formed on the metal electrode as it is fatal The problem exists. Specifically, when a physical force is applied to a metal electrode with a stamp having an opposite shape of a required pattern to the metal electrode, the vector of applied force such as shear stress is different from the outer edge portion of the pattern formed on the metal electrode by the stamp. Due to this, undesired deformations such as warping, tearing, and warping other than the pattern occur in the metal electrode.
따라서 금속 전극의 덴드라이트 형성을 억제하며 수명특성을 향상을 도모하기 위해 금속 전극에 패턴을 형성하되, 불균일한 표면으로 인한 전류밀도 변화를 감소시키고, 금속 전극에 패턴 이외의 물리적인 변형(뒤틀림, 찢김)이 발생하지 않는 금속 전극의 제조 방법에 대한 기술 개발이 필요하다.Therefore, to suppress the formation of dendrites of the metal electrode and to improve the life characteristics, a pattern is formed on the metal electrode to reduce the change in current density due to the non-uniform surface, and physical deformation (warping, distortion) other than the pattern on the metal electrode. It is necessary to develop a technology for a method of manufacturing a metal electrode that does not generate tearing.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서 본 발명의 목적은, 이차전지의 충방전 과정 중 형성되는 덴드라이트를 억제하여 전지의 수명 향상을 도모하고 안정성을 높이는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템 및 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법을 제공함에 있다.The present invention has been devised to solve the above problems, and an object of the present invention is to suppress the dendrites formed during the charging and discharging process of the secondary battery, thereby improving the life of the battery and improving the stability of the electrochemical device current collector or A metal double rolling system for metal electrodes and a method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode.
본 발명의 다른 목적은, 패턴 형성 과정에서 발생할 수 있는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 뒤틀림, 찢어짐과 같은 물리적 변형을 방지하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템 및 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법을 제공함에 있다.Another object of the present invention is an electrochemical device current collector or a metal double rolling system and pattern for a metal electrode that prevents physical deformation such as warping or tearing of a metal for an electrochemical device current collector or a metal electrode that may occur during a pattern formation process. It is to provide a method for manufacturing a current collector or a metal electrode of a chemical electrochemical device.
본 발명의 다른 목적은, 불균일한 표면으로 인한 전류밀도 변화를 감소시키는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템 및 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법을 제공함에 있다. Another object of the present invention is to provide a metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode and a method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode to reduce the current density change due to an uneven surface. .
본 발명의 다른 목적은, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속에의 압연공정에 오차를 줄일 수 있는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템 및 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법을 제공함에 있다. Another object of the present invention, an electrochemical device current collector or a metal double rolling system for a metal electrode and a patterned electrochemical device current collector or an electrochemical device current collector capable of reducing errors in a rolling process to a metal for a metal electrode or Disclosed is a method for manufacturing a metal electrode.
본 발명의 다른 목적은, 롤러와 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 간의 탈착이 용이한 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템 및 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법을 제공함에 있다. Another object of the present invention, the electrochemical device current collector or metal electrode for metal electrode for easy removal and detachment between the roller and the electrochemical device metal double rolling system for metal electrodes and patterned electrochemical device current collector or metal electrode In providing a manufacturing method.
본 발명의 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템은, 미리 결정된 진행방향으로 진행하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 압연하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템에 있어서, 상기 진행방향에 수직 방향으로 연장되어 형성되는 원기둥 형상이고 옆면이 편평한 표면으로 이루어지며, 상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 일면을 압연하는 제 1 롤러; 및 상기 진행방향에 수직 방향으로 연장되어 형성되는 원기둥 형상이고 옆면에 요철을 포함하며, 상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 일면을 압연하고 상기 제 1 롤러와 상기 진행방향으로 일정 간격 이격되어 배치되는 제 2 롤러를 포함하는 것을 특징으로 한다.The metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode of the present invention is an electrochemical device current collector or a metal electrode for metal electrode rolling that rolls a metal for an electrochemical device current collector or a metal electrode that runs in a predetermined traveling direction. A system comprising: a first roller that is formed in a cylindrical shape extending in a direction perpendicular to the traveling direction and has a flat side surface, and rolls one surface of the electrochemical device current collector or a metal for a metal electrode; And a cylindrical shape extending in a direction perpendicular to the traveling direction and including irregularities on a side surface, rolling one surface of the electrochemical device current collector or metal for a metal electrode, and spaced apart in a predetermined distance from the first roller and the traveling direction. It characterized in that it comprises a second roller disposed.
상기 제 1 롤러 및 상기 제 2 롤러는, 상기 제 1 롤러가 상기 제 2 롤러의 상기 진행방향의 전방에 위치되는 것을 특징으로 한다.The first roller and the second roller are characterized in that the first roller is located in front of the traveling direction of the second roller.
상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 타면에 지지부를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.The electrochemical device is characterized in that it further comprises a support on the other surface of the current collector or the metal for the metal electrode.
상기 제 1 롤러의 옆면의 표면 조도는, 1 ㎛ 이하인 것을 특징으로 한다.The surface roughness of the side surface of the first roller is characterized in that it is 1 µm or less.
상기 제 2 롤러의 요철의 높이는, 0.1 내지 1,000 ㎛ 이며, 상기 제 2 롤러의 요철간 간격은 0.01 내지 100 ㎛ 인 것을 특징으로 한다.The height of the irregularities of the second roller is 0.1 to 1,000 μm, and the interval between the irregularities of the second roller is 0.01 to 100 μm.
상기 제 2 롤러의 요철은, 구형, 원뿔형, 원추형, 원통형, 다각뿔형, 다면체형 또는 길게 선형으로 연장되는 벽면 중에서 선택되는 적어도 하나인 것을 특징으로 한다.The unevenness of the second roller is characterized in that it is at least one selected from spherical, conical, conical, cylindrical, polygonal, polyhedral or elongated linearly extending wall surfaces.
상기 제 2 롤러의 요철은, 상기 제 2 롤러의 요철이 이루는 패턴은 직선 형태, 곡선 형태, 다각형 형태, 원형 형태 또는 이들이 혼합된 형태의 배열 중에서 선택되는 적어도 하나인 것을 특징으로 한다.The unevenness of the second roller is characterized in that the pattern formed by the unevenness of the second roller is at least one selected from an array of straight, curved, polygonal, circular, or mixed shapes.
또한, 본 발명의 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법은, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 제 1 롤러로 가압하여 평탄화된 표면을 가지는 금속 포일을 제조하는 표면 평탄화 단계, 및 상기 금속 포일을 제 2 롤러로 가압하여 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 표면에 요철을 형성하는 패터닝 단계를 포함한다.In addition, the method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or a metal electrode of the present invention, the surface planarization to produce a metal foil having a flattened surface by pressing the metal for an electrochemical device current collector or a metal electrode with a first roller And a patterning step of forming unevenness on the surface of the electrochemical device current collector or metal for a metal electrode by pressing the metal foil with a second roller.
전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속은, 금속 필름, 금속 파우더 또는 금속 파우더를 포함하는 합체층인 것을 특징으로 한다.The electrochemical device current collector or metal for a metal electrode is characterized in that it is a metal film, a metal powder, or a coalescence layer containing a metal powder.
상기 금속 파우더를 포함하는 합체층은, Super-P, 아세틸렌 블랙, 기상 성장 탄소섬유, 탄소 미분체, 그래핀, 탄소 나노튜브, 금속 나노입자 페이스트 및 ITO 페이스트로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 도전재를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.The coalescence layer containing the metal powder, any one or two selected from the group consisting of Super-P, acetylene black, vapor-grown carbon fiber, carbon fine powder, graphene, carbon nanotubes, metal nanoparticle paste and ITO paste It is characterized by further comprising the above-mentioned conductive material.
상기 금속 포일의 두께는, 0.1 ㎛ 이상인 것을 특징으로 한다.The thickness of the metal foil is characterized in that it is 0.1 μm or more.
상기 제 1 롤러는, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 100 kPa 내지 1 MPa 의 압력으로 가압하는 것을 특징으로 한다.The first roller is characterized in that the metal for an electrochemical device current collector or a metal electrode is pressed at a pressure of 100 kPa to 1 MPa.
상기 제 1 롤러로 가압되어 평탄화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 표면의 표면조도는 1 ㎛ 이하인 것을 특징으로 한다.The surface roughness of the electrochemical device current collector or the metal surface for a metal electrode pressed and flattened by the first roller is 1 μm or less.
상기 제 2 롤러는, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속에 대해 100 kPa 내지 1 MPa 의 압력으로 가압하는 것을 특징으로 한다.The second roller is characterized in that it is pressurized with a pressure of 100 kPa to 1 MPa against the electrochemical device current collector or the metal for the metal electrode.
상기 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법은, 상기 표면 평탄화 단계에 선행하여, 상기 제 1 롤러와 접하는 상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 표면에 복합전해질층을 도포하는 단계;를 더 포함한다.In the method of manufacturing the patterned electrochemical device current collector or metal electrode, prior to the surface planarization step, a composite electrolyte layer is applied to the surface of the electrochemical device current collector or metal electrode metal contacting the first roller. It further comprises the step of.
상기 복합전해질층은, 전해질 및 용매로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘을 포함하는 것을 특징으로 한다.The composite electrolyte layer is characterized in that it comprises any one or two selected from the group consisting of an electrolyte and a solvent.
상기 복합전해질층의 금속 표면적 당 함량은 1~300 ㎕/㎠인 것을 특징으로 한다.The composite electrolyte layer has a metal content per surface area of 1 to 300 μl/cm 2.
상기 전해질은, 리튬염, 나트륨염 및 칼륨염으로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 알칼리금속염을 포함하며, 상기 용매는 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 디에틸렌카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 감마부틸로락톤, 2-메틸테트라하이드로퓨란 및 디메틸설폭사이드로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함하는 것을 특징으로 한다.The electrolyte includes any one or more alkali metal salts selected from the group consisting of lithium salts, sodium salts and potassium salts, and the solvent is ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, diethylene carbonate, ethyl Characterized in that it comprises any one or two or more selected from the group consisting of methyl carbonate, dimethoxyethane, diethoxyethane, gammabutylolactone, 2-methyltetrahydrofuran and dimethylsulfoxide.
본 발명에 따른 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템 및 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법은, 이차전지의 충방전 과정 중 형성되는 덴드라이트를 억제하여 전지의 수명 향상을 도모하고 안정성을 높이는 효과가 있다.A metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode and a method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode according to the present invention suppresses dendrites formed during the charging and discharging process of a secondary battery to It has the effect of improving the lifespan and increasing the stability.
또한 본 발명은 패턴 형성 과정에서 발생할 수 있는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 뒤틀림 또는 찢어짐과 같은 물리적 변형을 방지할 수 있으며, 불균일한 표면으로 인한 전류밀도 변화를 감소시키는 효과가 있다.In addition, the present invention can prevent physical deformation such as warping or tearing of the electrochemical device current collector or metal for a metal electrode, which may occur in the pattern forming process, and has an effect of reducing a change in current density due to an uneven surface.
또한 본 발명은 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속에의 압연공정에 오차를 줄일 수 있으며, 압연 롤러와 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 간의 탈착이 용이하여 높은 수율로 높은 전지 수명을 가질 수 있는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극을 제공할 수 있다.In addition, the present invention can reduce errors in the rolling process to the electrochemical device current collector or metal for a metal electrode, and facilitates desorption between the rolling roller and the metal for the electrochemical device current collector or metal electrode, resulting in high battery life with high yield. It is possible to provide a current collector or a metal electrode that can have an electrochemical device.
도 1은 종래기술의 일 실시 예에 따른 압연 공정 시 사용되는 롤러를 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템의 제 1 롤러의 구조를 나타낸 사시도이다.
도 3은 본 발명의 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템의 제 2 롤러의 구조를 나타낸 사시도이다.
도 4는 본 발명의 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템의 제 1 롤러와 제 2 롤러의 배치를 나타낸 개념도이다.
도 5는 본 발명의 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법을 나타낸 개념도이다.
도 6은 본 발명의 일 예에 따른 이중 롤러의 예를 도시한 도면이다.
도 7은 본 발명의 일 실시 예와 비교 예 1, 2에 따른 금속 전극의 패턴 형성 방법을 도시한 개념도이다.
도 8은 본 발명의 일 실시 예와 비교 예 1, 2에 따른 패턴화된 금속 전극의 표면을 주사현미경으로 촬영한 이미지이다.
도 9는 본 발명의 일 실시 예와 비교 예 1, 2에 따른 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극을 사용한 전지의 충방전에 따른 수명특성을 나타낸 도표이다.1 is a view showing a roller used in the rolling process according to an embodiment of the prior art.
Figure 2 is a perspective view showing the structure of the first roller of the metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode of the present invention.
3 is a perspective view showing the structure of the second roller of the metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode of the present invention.
4 is a conceptual view showing the arrangement of the first roller and the second roller of the metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode of the present invention.
5 is a conceptual diagram showing a method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or a metal electrode of the present invention.
6 is a view showing an example of a double roller according to an example of the present invention.
7 is a conceptual diagram illustrating a method of forming a pattern of a metal electrode according to an embodiment of the present invention and Comparative Examples 1 and 2;
8 is an image of a surface of a patterned metal electrode according to an embodiment of the present invention and Comparative Examples 1 and 2 taken with a scanning microscope.
9 is a chart showing the life characteristics of a battery using an electrochemical device current collector or a metal electrode according to an embodiment and comparative examples 1 and 2 of the present invention.
이하 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 금속 전극의 패턴 형성 방법 및 이를 위한 금속 전극 패턴 형성용 롤러를 상세히 설명한다.Hereinafter, a method for forming a pattern of a metal electrode of the present invention and a roller for forming a metal electrode pattern for the same will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
본 발명에 기재되어 있는 도면은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서 본 발명은 제시되는 도면들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있으며, 상기 도면들은 본 발명의 사상을 명확히 하기 위해 과장되어 도시될 수 있다.The drawings described in the present invention are provided as examples in order to sufficiently convey the spirit of the present invention to those skilled in the art. Therefore, the present invention is not limited to the presented drawings and may be embodied in other forms, and the drawings may be exaggerated to clarify the spirit of the present invention.
또한 본 발명에서 사용되는 기술 용어 및 과학 용어에 있어서 다른 정의가 없다면, 이 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 통상적으로 이해하고 있는 의미를 가지며, 하기의 설명 및 첨부 도면에서 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 설명은 생략한다.In addition, unless otherwise defined in the technical terms and scientific terms used in the present invention, those having ordinary skill in the art to which this invention belongs have the meanings commonly understood, and the following description and the accompanying drawings of the present invention Descriptions of well-known functions and configurations that may unnecessarily obscure the subject matter are omitted.
또한 본 발명에서 사용되는 용어의 단수 형태는 특별한 지시가 없는 한 복수 형태도 포함하는 것을 의미한다.Also, the singular form of the term used in the present invention means that the plural form is also included unless otherwise specified.
또한 본 발명에서 특별한 언급 없이 사용된 %의 단위는 중량%를 의미한다.In addition, in the present invention, the unit of% used without specific reference means weight%.
이하로, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템의 구성과 그 효과에 대해 설명하기 위해 도 2 내지 도 5를 참조한다.Hereinafter, reference is made to FIGS. 2 to 5 to describe the configuration and effect of the metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode.
전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템은 도 2에 도시된 옆면에 평편한 표면으로 이루어지는 제 1 롤러(100) 및 도 3에 도시된 옆면에 요철을 포함하는 제 2 롤러(200)를 포함하고, 제 1 롤러(100)와 제 2 롤러(200)는 간격을 두고 인접할 수 있다. 이 때, 제 1 롤러(100) 및 제 2 롤러(200)는 연속적으로 균일한 압연을 수행하기 위해 원기둥 형상을 가지는 것이 바람직하다. 이러한 이중 압연 시스템은 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속에 패턴을 형성하여 이차전지에 금속 전극으로 활용되었을 시, 이차전지의 충방전 과정 중 형성되는 덴드라이트를 억제할 수 있어 수명 향상을 도모할 수 있으며 안정성을 높일 수 있다.The metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode includes a
도 4 내지 도 5에 도시된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템의 구성에 대해 설명하면, 도 5의 (a)는 제 1 롤러(100)가 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 평탄화 하는 과정을 도시한 것이고, 도 5의 (b)는 제 1 롤러를 통해 형성된 금속 포일에 제 2 롤러(200) 패턴을 형성하는 과정을 도시한 것이다. 제 1 롤러(100) 및 제 2 롤러(200)는 동일한 회전 방향으로 구동되며, 상기 롤러들의 회전 방향의 앞쪽에 제 1 롤러(100)가 위치하고 회전 방향의 뒤쪽에 제 2 롤러(200)가 위치하는 것이 바람직하다. 이는 패턴을 형성하기 이전에 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속에 응력을 미리 가함으로써 표면을 균일하게 하여 패터닝 과정에서 발생할 수 있는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 뒤틀림, 찢어짐과 같은 물리적 변형을 방지하기 위함이며, 불균일한 표면으로 인한 전류밀도 변화를 감소시키기 위함이다.When describing the configuration of the electrochemical device current collector or the metal double rolling system for a metal electrode shown in FIGS. 4 to 5, the
또한, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속과 제 1 롤러(100) 및 제 2 롤러(200)가 접촉하는 면이 동일하고, 제 1 롤러(100) 및 제 2 롤러(200)와 접촉하지 않는 면에는 지지부가 위치하는 것이 바람직하다. 보다 자세하게는, 제 1 롤러(100) 및 제 2 롤러(200)가 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 상측에 구비되고 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 하측에 운동하지 않는 지지부가 위치하는 것이 바람직하다. 이는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 일면에만 패턴을 형성하기 위한 것으로, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 타면을 지지함으로써 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속에의 압연공정에 오차를 줄일 수 있는 효과가 있다. 금속 전극의 충/방전 시 덴드라이트 형성 억제를 위한 패턴 형성은 수 nm에 이를 정도로 그 패턴 구조의 정밀성이 요구되므로, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속이 밀려지거나 뜨는 현상에 의한 상술한 효과 저하에 미치는 영향은 매우 크다 할 수 있다.In addition, the surfaces of the electrochemical device current collector or the metal for the metal electrode and the
이하로, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템의 각 롤러의 사양에 대해 설명한다.Hereinafter, specifications of each roller of the electrochemical device current collector or the metal double rolling system for a metal electrode will be described.
전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템의 제 1 롤러(100)의 옆면의 표면 조도는 1 ㎛ 이하인 것이 바람직한데, 압연하고자 하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 표면이 1 ㎛ 이상의 범위 내에 있을 때, 불균일한 표면으로 인한 전류밀도 변화를 감소시키는 효과가 발생할 수 있기 때문이다. 또한 상기와 같은 표면 조도 이하로 압연함으로써 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속은 평탄화된 표면을 가지는 금속 포일으로 제조되며, 상기 금속 포일은 후속적인 패터닝 과정에서 발생할 수 있는 뒤틀림 및 찢어짐과 같은 물리적 변형이 실질적으로 억제될 수 있다.The surface roughness of the side surface of the
또한, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템의 제 2 롤러(200)의 패턴은 요철을 포함할 수 있으며, 이의 평균 높이는 0.1~1,000 ㎛, 바람직하게는 1~500 ㎛, 보다 바람직하게는 10~100 ㎛일 수 있다. 또한, 본 발명의 일 예에 있어서, 상기 요철의 크기는 제한되지 않으나, 크기가 서로 다른 패턴부가 형성 또는 반복 형성될 수 있다. 이로써, 전극 상의 표면 및 표면 더 깊은 부분까지 요철이 형성된 구조를 가져 금속 전극 표면에 형성되는 덴드라이트의 근본적인 형성을 보다 효과적으로 억제할 수 있다. 또한, 요철은 본 발명의 목적을 달성할 수 있는 범위 내에서는 제한되지 않으나, 금속 전극 표면에 연속적으로 형성될 수 있고, 불연속적으로 형성될 수 있다. In addition, the pattern of the
상기 요철의 형태는 구형, 원뿔형, 원추형, 원통형, 다각뿔형 또는 다면체형 중에서 선택될 수 있다. 요철간 간격은 0.01~100 ㎛, 바람직하게는 0.1~10 ㎛일 경우, 전극 표면의 전류밀도가 보다 향상될 수 있어 좋다.The shape of the unevenness may be selected from spherical, conical, conical, cylindrical, polygonal, or polyhedral. When the interval between irregularities is 0.01 to 100 µm, and preferably 0.1 to 10 µm, the current density on the electrode surface can be further improved.
또한 상기 요철을 포함하는 패턴은 직선 형태, 곡선 형태, 다각형 형태, 원형 형태 또는 이들이 혼합된 형태의 배열 등을 포함할 수 있다. 구체적인 예로, 세로 직선 배열(상단 좌측), 가로 직선 배열(상단 중앙), 대각선 배열(상단 우측), 세로선 및 가로선 교차 배열(하단 좌측), 사각형 배열(하단 중앙), 원형 배열(하단 우측) 등이 있다. 하지만 이는 구체적인 일 예일 뿐, 본 발명이 이에 제한되지 않는다.In addition, the pattern including the unevenness may include a linear shape, a curved shape, a polygonal shape, a circular shape, or an arrangement of these mixed shapes. As a specific example, a vertical linear array (top left), a horizontal straight array (top center), a diagonal array (top right), a vertical and horizontal line crossing array (bottom left), a square array (bottom center), a circular array (bottom right), etc. There is this. However, this is only a specific example, and the present invention is not limited thereto.
제 2 롤러(200)는 표면에 상술한 요철을 포함한 패턴이 형성될 수 있고 제 2 롤러(200)의 표면의 재질은 금속, 금속 합금, 천연 고분자 및 합성 고분자 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함하는 것일 수 있다. 제 2 롤러(200)는 표면에 형성된 패턴은 덴드라이트 형성 억제를 위한 형태라면 무방하며, 예컨대 양각 및/또는 음각으로 형성된 것일 수 있다. 또한 패턴의 형성 방법은 화학적 식각, 물리적 식각, 리소그래피, 전기방사 등의 판을 깎거나 증착시키는 방법일 수 있다. 또한 이 외에도 선(線)을 이용하여 제 2 롤러(200)의 표면 자체를 패턴과 함께 형성하는 방법도 포함한다.The
전술한 바와 같이, 본 발명에 따른 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템은 금속의 종류나 형태에 제한받지 아니하고, 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극을 연속적으로 대량 생산할 수 있는 점에서 의미를 가진다. 나아가 제1롤러 및 제2롤러가 수직 방향으로 연장되는 길이에 따라 대면적으로 균일한 전기적 특성을 가지는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극을 연속적으로 생산할 수 있기 때문에 대용량 전기화학소자, 구체적으로 대용량 리튬 이온 이차 전지의 집전체로 바람직하게 사용될 수 있다. 상기 대용량 리튬 이온 이차 전지로는 태양광이나 지열 등의 신재생에너지로부터 생산되는 전력을 저장하기 위한 대용량 전력 저장 장치(ESS) 및 전기차용 전력 저장 장치가 예시될 수 있다.As described above, the metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode according to the present invention is not limited to the type or shape of metal, and can continuously mass-produce patterned electrochemical device current collectors or metal electrodes. It has meaning in that point. Furthermore, since the first roller and the second roller can continuously produce a patterned electrochemical device current collector or metal electrode having uniform electrical characteristics in a large area along the length extending in the vertical direction, a large-capacity electrochemical device, specifically As a current collector of a large-capacity lithium ion secondary battery, it can be preferably used. Examples of the large-capacity lithium-ion secondary battery include a large-capacity power storage device (ESS) and an electric vehicle power storage device for storing power produced from renewable energy such as sunlight or geothermal energy.
이하로, 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법에 대해 설명한다.Hereinafter, a method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or a metal electrode will be described.
상기 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법은, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 제 1 롤러(100)로 가압하여 평탄화된 표면을 가지는 금속 포일을 제조하는 표면 평탄화 단계, 및 상기 금속 포일을 제 2 롤러로 가압하여 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속에 요철을 형성하는 패터닝 단계를 포함할 수 있다. 보다 구체적으로 요철이 형성된 제 2 롤러(200)에 선행하여 요철이 없이 표면이 매끈한 제 1 롤러(100)로 압연하여 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 표면을 균일화 함으로써 보다 균일한 패턴을 형성하는 효과가 있다.The method of manufacturing the patterned electrochemical device current collector or metal electrode is a surface planarization step of manufacturing a metal foil having a flattened surface by pressing the metal for an electrochemical device current collector or a metal electrode with the
상기 금속은 양극 또는 음극용 집전체에 사용되는 금속으로서, 구체적인 일 예로 리튬(Li), 구리(Cu), 니켈(Ni), 스테인리스 스틸, 알루미늄(Al), 주석(Sn), 은(Ag), 금(Au), 마그네슘(Mg), 아연(Zn) 및 이의 합금으로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 조합일 수 있으나 이에 제한받지 않는다.The metal is a metal used for a current collector for an anode or a cathode, and specific examples include lithium (Li), copper (Cu), nickel (Ni), stainless steel, aluminum (Al), tin (Sn), and silver (Ag). , Gold (Au), magnesium (Mg), zinc (Zn), and any one or two or more combinations selected from the group consisting of alloys thereof, but are not limited thereto.
보다 구체적으로 리튬을 흡장 및 방출할 수 있는 음극용 집전체 금속으로 리튬 또는 리튬과 다른 원소과의 리튬 합금일 수 있으며, 이를 통해 우수한 전지 용량을 얻을 수 있는 점에서 바람직할 수 있다. 리튬 합금을 형성할 수 있는 원소의 구체적인 일 예로, 마그네슘 (Mg), 붕소 (B), 알루미늄 (Al), 갈륨 (Ga), 인듐 (In), More specifically, the current collector metal for a negative electrode capable of storing and releasing lithium may be lithium or a lithium alloy of lithium and other elements, and this may be preferable in that excellent battery capacity can be obtained. Specific examples of elements capable of forming a lithium alloy include magnesium (Mg), boron (B), aluminum (Al), gallium (Ga), indium (In),
실리콘 (Si), 게르마늄 (Ge), 주석 (Sn), 납 (Pb), 비소 (As), 안티몬 (Sb), 비스무스 (Bi), 카드뮴 (Cd), 은 (Ag), 아연 (Zn), 하프늄 (Hf), 지르코늄 (Zr) 및 이트륨 (Y)에서 선택될 수 있으나 이에 제한받지 않는다.Silicon (Si), germanium (Ge), tin (Sn), lead (Pb), arsenic (As), antimony (Sb), bismuth (Bi), cadmium (Cd), silver (Ag), zinc (Zn), Hafnium (Hf), zirconium (Zr), and yttrium (Y).
또한 상기 표면 평탄화 단계에 선행하여, 제 1 롤러(100)와 접하는 상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 표면에 복합전해질층을 도포하는 도포 단계를 더 포함하며, 상기 복합전해질층은 전해질 및 용매로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘을 포함할 수 있고, 상기 복합전해질층의 금속 표면적 당 함량은 1~300 ㎕/㎠일 수 있다.In addition, prior to the surface planarization step, further comprising an application step of applying a composite electrolyte layer on the surface of the metal for the current collector or metal electrode in contact with the
또한, 본 발명의 일 예에 있어서, 상기 복합전해질층은 전해질 및 용매로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘을 포함하여 금속 전극의 일면에 도포되는 것일 수 있다. In addition, in one example of the present invention, the composite electrolyte layer may be applied to one surface of the metal electrode, including any one or two selected from the group consisting of an electrolyte and a solvent.
상기 전해질은 리튬염, 나트륨염 및 칼륨염으로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 알칼리금속염을 포함한다. 구체적으로, 상기 리튬염은 LiClO4, LiCF3SO3, LiAsF6, LiBF4, LiN(CF3SO2)2, LiPF6, LiSCN 및 LiC(CF3SO2)3 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다. 상기 칼륨염은 KBF4, KClO4 및 KPF6 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다. 상기 나트륨염은 NaClO4, NaPF6, NaAlCl4, NaGaCl4, Na2CuCl4, Na2MnCl4, Na2CoCl4, Na2NiCl4, Na2ZnCl4 및 Na2PdCl4 등에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함할 수 있다. The electrolyte includes any one or more alkali metal salts selected from the group consisting of lithium salts, sodium salts and potassium salts. Specifically, the lithium salt may include any one or two or more selected from LiClO4, LiCF3SO3, LiAsF6, LiBF4, LiN(CF3SO2)2, LiPF6, LiSCN and LiC(CF3SO2)3. The potassium salt may include any one or two or more selected from KBF4, KClO4 and KPF6. The sodium salt may include any one or two or more selected from NaClO4, NaPF6, NaAlCl4, NaGaCl4, Na2CuCl4, Na2MnCl4, Na2CoCl4, Na2NiCl4, Na2ZnCl4 and Na2PdCl4.
상기 용매는 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 디에틸렌카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 감마부틸로락톤, 2-메틸테트라하이드로퓨란 및 디메틸설폭사이드로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함하는 것이 바람직하다.The solvent is a group consisting of ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, diethylene carbonate, ethyl methyl carbonate, dimethoxyethane, diethoxyethane, gamma butyrolactone, 2-methyltetrahydrofuran, and dimethyl sulfoxide It is preferred to include any one or two or more selected from.
전술한 바와 같은 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법으로부터 제조된 전기화학 집전체는 리튬 이온 이차 전지의 집전체로 사용하기에 적합하며 상기 리튬 이온 이차 전지의 충방전에 따른 수명특성의 향상을 위해 유리하게 사용될 수 있다. 상기 집전체는 양극 또는 음극용 집전체로 사용될 수 있으며, 바람직하게 음극용 집전체로 사용될 수 있다. 상기 리튬 이온 이차 전지의 양극, 리튬 이온을 흡착 및 탈착할 수 있는 음극, 상기 양극과 음극 사이에 위치한 분리막 및 전해질을 포함한다.The electrochemical current collector manufactured from the method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or a metal electrode as described above is suitable for use as a current collector of a lithium ion secondary battery and has a life span due to charging and discharging of the lithium ion secondary battery. It can be advantageously used to improve properties. The current collector may be used as a current collector for a positive electrode or a negative electrode, and preferably may be used as a current collector for a negative electrode. It includes a positive electrode of the lithium ion secondary battery, a negative electrode capable of adsorbing and desorbing lithium ions, a separator located between the positive electrode and the negative electrode, and an electrolyte.
본 발명의 구체적인 일 양태에 따른 리튬 이온 이차 전지에서 상기 집전체가 도입될 수 있는 이차 전지의 구조 또는 형태는 특별히 제한되지 않는다. 상기 이차 전지는 분리막을 통해 적층된 음극 및 양극을 포함하는 적층식 또는 함께 나선형으로 감긴 연속 전극 및 분리막을 포함하는 나선 권선식 구조일 수 있다. In the lithium ion secondary battery according to the specific embodiment of the present invention, the structure or shape of the secondary battery to which the current collector can be introduced is not particularly limited. The secondary battery may be a stacked structure including a cathode and an anode stacked through a separator or a spiral wound structure including a continuous electrode and a separator spirally wound together.
이차 전지의 형태는 특별한 제한되지 않으며, 일 예로 랩톱 퍼스널 컴퓨터 등에 널리 사용되는 휴대용 원통형, 휴대폰에 사용되는 장방형, 버튼형 또는 코인형일 수 있다. 특히 유리한 구체적인 일 양태로는 이차 전지의 패키징 물질로는, 알루미늄캔, 강철캔, 적층 필름 또는 기타의 것이 사용될 수 있으나 이는 일 예일 뿐 이에 제한받지 않는다. 특히, 본 발명에 따른 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법은 대면적으로 균일한 전기적 특성을 가지는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극을 연속적으로 생산할 수 있으며, 상기 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극은 대용량 전기화학소자, 구체적으로 대용량 리튬 이온 이차 전지의 집전체로 바람직하게 사용될 수 있다. The shape of the secondary battery is not particularly limited, and may be, for example, a portable cylindrical type widely used in a laptop personal computer, a rectangular, button type or coin type used in a mobile phone. In a particularly advantageous specific aspect, as a packaging material of a secondary battery, an aluminum can, a steel can, a laminated film, or the like may be used, but this is only an example and is not limited thereto. In particular, the method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode according to the present invention can continuously produce a patterned electrochemical device current collector or metal electrode having uniform electrical characteristics over a large area, and the pattern The electrochemical device current collector or metal electrode may be preferably used as a large capacity electrochemical device, specifically, as a current collector of a large capacity lithium ion secondary battery.
이하에서는 상기 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법에 적용가능한 재료 및 시스템의 사양에 대해서 보다 상세하게 설명한다.Hereinafter, specifications of materials and systems applicable to the method of manufacturing the patterned electrochemical device current collector or metal electrode will be described in more detail.
전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속은 금속 필름, 금속 파우더 또는 금속 파우더를 포함하는 합체층일 수 있으며, 상기 금속 파우더를 포함하는 합체층은 Super-P, 아세틸렌 블랙, 기상 성장 탄소섬유, 탄소 미분체, 그래핀, 탄소 나노튜브, 금속 나노입자 페이스트 및 ITO 페이스트로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 도전재를 더 포함할 수 있다.The metal for the electrochemical device current collector or the metal electrode may be a metal film, a metal powder or a coalescence layer containing a metal powder, and the coalescence layer containing the metal powder is Super-P, acetylene black, vapor-grown carbon fiber, carbon micro Powder, graphene, carbon nanotubes, metal nanoparticle paste, and may further include any one or more conductive materials selected from the group consisting of ITO paste.
또한, 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속이 상기 금속 포일의 형태일 경우, 상기 금속 포일의 두께는 1 ㎛ 이상인 것이 바람직하다.In addition, when the metal for an electrochemical device current collector or a metal electrode is in the form of the metal foil, the thickness of the metal foil is preferably 1 μm or more.
제 1 롤러(100)는 평편한 표면으로 이루어지는 옆면을 가지며, 이러한 조건을 가지는 제 1 롤러(100)는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 100 kPa 내지 1 MPa 의 압력으로 가압하는 것이 바람직하며, 제 1 롤러(100)로 가압되어 평탄화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 표면의 표면조도는 1 ㎛ 이하인 것이 바람직하다. 제 1 롤러(100)는 매끄러운 표면으로 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 압연함으로써 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 표면을 균일화 하는 효과가 있다.The
제 2 롤러(200)는 요철을 포함하는 옆면을 가지며, 이러한 조건을 가지는 제 2 롤러(200)는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 100 kPa 내지 1 MPa의 압력으로 가압하는 것이 바람직하다. 제 2 롤러(200)는 요철이 형성된 표면으로 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 압연함으로써 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 표면에 패턴을 형성하는 효과가 있다.The
본 실시 예 1은 리튬 금속 전극을 제조하는 방법에 관한 것이다. 실시 예 1에서는 리튬 금속 전극과 롤러 및 패턴 롤러와의 탈착을 용이하게 하기 위해 금속 일면에 카보네이트 계열 용매 중 하나인 프로필렌 카보네이트를 도포하였다. 상기 금속 전극에 도 6의 상부에 도시된 것과 같은 롤러(a = 2cm, b = 4cm, 이하 제 1 롤러)를 이용하여 금속을 균일화 하였다. 이후 상기 금속 전극에 도 6의 하부에 도시된 것과 같은 롤러(a = 2cm, b = 4cm, c = 50μm, d = 50μm, e = 50μm 이하 제 2 롤러)를 이용하여 패턴화된 리튬 금속 전극을 제조하였다. The first embodiment relates to a method of manufacturing a lithium metal electrode. In Example 1, propylene carbonate, which is one of the carbonate-based solvents, was applied to one surface of the metal to facilitate desorption of the lithium metal electrode and the roller and the pattern roller. The metal electrode was homogenized using a roller (a = 2 cm, b = 4 cm, hereinafter referred to as a first roller) as shown at the top of FIG. 6. Subsequently, a lithium metal electrode patterned using a roller (a = 2 cm, b = 4 cm, c = 50 μm, d = 50 μm, e = 50 μm or less second roller) as shown in the lower portion of FIG. 6 is applied to the metal electrode. It was prepared.
실시 예 1의 경우 두 개의 롤러가 동일한 회전 방향으로 구동되며, 회전 방향의 앞쪽에 상기 제 1 롤러가 위치하고 회전 방향의 뒤쪽에 상기 제 2 롤러가 위치한다. 상술한 롤러의 배치는 도 7에 도시되어 있다.In the case of Example 1, the two rollers are driven in the same rotational direction, and the first roller is located in the front of the rotational direction and the second roller is located in the rear of the rotational direction. The arrangement of the aforementioned rollers is shown in FIG. 7.
위와 같은 방법을 통해 압연된 리튬 금속 전극의 표면을 주사현미경으로 관찰하였다 이 결과는 도 8에 도시되어 있다.The surface of the lithium metal electrode rolled through the above method was observed with a scanning microscope. The results are shown in FIG. 8.
또한, 상기 패턴화된 리튬 금속 전극의 수명특성 평가를 위해, 코인형 셀을 제작하여 150회의 사이클에 대한 Capacity Retention을 측정하였다. 이 결과는 도 9에 도시되어 있다.In addition, to evaluate the life characteristics of the patterned lithium metal electrode, a coin-shaped cell was prepared to measure capacity retention for 150 cycles. The results are shown in FIG. 9.
상기 코인형 셀의 양극으로는, 전이금속산화물 중 하나인 LiMn2O4(Iljin Materialsm Korea)를 90 중량% 활물질로 사용하였고, 도전재(Super-P, Imerys) 5 중량% 및 바인더로 폴리비닐리덴 플루오르(PVdF KF-1300, Kureha) 5 중량%를 포함하여 제조하였다.As the positive electrode of the coin-type cell, LiMn2O4 (Iljin Materialsm Korea), one of the transition metal oxides, was used as an active material of 90% by weight, 5% by weight of a conductive material (Super-P, Imerys) and polyvinylidene fluorine as a binder ( PVdF KF-1300, Kureha) 5% by weight.
또한, 상기 셀의 전해질로는 1.15M의 LiPF6를 함유하는 용액이며, 상기 용액은 에틸렌 카보네이트 30 부피% 및 에틸메틸카보네이트 70 부피%(ENCHEN Co. Ltd, Korea)를 포함하여 제조하였고, 분리막으로는 폴리에틸렌(PE, ND-420, Asahi Kasei)을 사용하였다.In addition, the electrolyte of the cell is a solution containing 1.15M of LiPF6, and the solution was prepared containing 30% by volume of ethylene carbonate and 70% by volume of ethyl methyl carbonate (ENCHEN Co. Ltd, Korea). Polyethylene (PE, ND-420, Asahi Kasei) was used.
[비교 예 1][Comparative Example 1]
실시 예 1의 효과를 증명하기 위한 비교 예 1은 실시 예 1과 동일하나, 제 2 롤러를 사용하지 않고, 제 1 롤러만 사용하여 금속 전극을 압연하였다.Comparative Example 1 to prove the effect of Example 1 is the same as Example 1, but without using the second roller, the metal electrode was rolled using only the first roller.
[비교 예 2][Comparative Example 2]
실시 예 1의 효과를 증명하기 위한 비교 예 2는 실시 예 1과 동일하나, 제 1 롤러를 사용하지 않고, 제 2 롤러만 사용하여 금속 전극을 압연하였다.Comparative Example 2 to prove the effect of Example 1 is the same as Example 1, but without using the first roller, the metal electrode was rolled using only the second roller.
그 결과에 대해 알아보기 위해 도 8의 주사 현미경 사진과 도 9를 참조한다. 도 8에서 실시 예 1의 결과가 우측 하단에 도시되어 있고, 비교예 1의 결과가 우측 상단에 도시되어 있고, 비교예 2의 결과가 좌측 하단에 도시되어 있고, 압연의 전후를 비교하기 위한 압연하지 않은 금속의 표면이 좌측상단에 도시되어 있다. 실시 예 1을 시행했을 경우가 비교예 1, 2의 경우와 비교하여 수명 특성이 현저히 향상되었으며, 표면에 패턴 형성이 오차 없이 되었음을 알 수 있다. 이로부터 실시 예 1이 비교 예 1에 비해 덴드라이트 형성 억제 효과 및 수명향상 효과가 나타나는 것을 알 수 있다.Reference is made to the scanning micrograph of FIG. 8 and FIG. 9 to find out the result. In FIG. 8, the results of Example 1 are shown in the lower right, the results of Comparative Example 1 are shown in the upper right, and the results of Comparative Example 2 are shown in the lower left, rolling to compare before and after rolling The surface of the non-metal is shown in the upper left. When Example 1 was performed, it can be seen that life characteristics were significantly improved compared to those of Comparative Examples 1 and 2, and pattern formation on the surface was without error. From this, it can be seen that Example 1 exhibits a dendrite formation inhibitory effect and an improved lifespan effect compared to Comparative Example 1.
이상과 같이 본 발명에서는 구체적인 구성 소자 등과 같은 특정 사항들과 한정된 실시 예 도면에 의해 설명되었으나 이는 본 발명의 보다 전반적인 이해를 돕기 위해서 제공된 것 일 뿐, 본 발명은 상기의 하나의 실시 예에 한정되는 것이 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다.As described above, in the present invention, specific matters such as specific components and the like have been described by the limited embodiment drawings, but these are provided only to help the overall understanding of the present invention, and the present invention is limited to the one embodiment described above. It is not, and those skilled in the art to which the present invention pertains can make various modifications and variations from these descriptions.
따라서, 본 발명의 사상은 설명된 실시 예에 국한되어 정해져서는 아니 되며, 후술하는 특허 청구 범위뿐 아니라 이 특허 청구 범위와 균등하거나 등가적 변형이 있는 모든 것들은 본 발명 사상의 범주에 속한다고 할 것이다.Therefore, the spirit of the present invention is limited to the described embodiments, and should not be determined, and all claims that are equivalent to or equivalent to this patent claim as well as the scope of the patent claims described later belong to the scope of the spirit of the present invention. .
100 : 제 1 롤러
200 : 제 2 롤러100: first roller
200: second roller
Claims (18)
상기 진행방향에 수직 방향으로 연장되어 형성되는 원기둥 형상이고 옆면이 편평한 표면으로 이루어지며, 상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 일면을 압연하는 제 1 롤러; 및
상기 진행방향에 수직 방향으로 연장되어 형성되는 원기둥 형상이고 옆면에 요철을 포함하며, 상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 일면을 압연하고 상기 제 1 롤러와 상기 진행방향으로 일정 간격 이격되어 배치되는 제 2 롤러;
를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템.
In the electrochemical device current collector or a metal double rolling system for a metal electrode rolling the metal for a metal electrode in a predetermined direction of travel,
A first roller that is formed in a cylindrical shape extending in a direction perpendicular to the traveling direction, has a flat side surface, and rolls one surface of the electrochemical device current collector or a metal for a metal electrode; And
It is a cylindrical shape that extends in the direction perpendicular to the traveling direction and includes irregularities on the side, rolling one surface of the electrochemical device current collector or metal for a metal electrode, and being spaced apart at a predetermined interval from the first roller and the traveling direction. A second roller disposed;
Metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode comprising a.
상기 제 1 롤러 및 상기 제 2 롤러는,
상기 제 1 롤러가 상기 제 2 롤러의 상기 진행방향의 전방에 위치되는 것을 특징으로 하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템.
According to claim 1,
The first roller and the second roller,
A metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode, wherein the first roller is located in front of the traveling direction of the second roller.
상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템은,
상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 타면에 지지부를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템.
According to claim 1,
The metal double rolling system for a current collector or a metal electrode of the electrochemical device,
A metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode, further comprising a support portion on the other surface of the metal for the current collector or metal electrode.
상기 제 1 롤러의 옆면의 표면 조도는,
1 ㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템.
According to claim 1,
The surface roughness of the side surface of the first roller,
Metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode, characterized in that it is 1 μm or less.
상기 제 2 롤러의 요철의 높이는,
0.1 내지 1,000 ㎛ 이며,
상기 제 2 롤러의 요철간 간격은 0.01 내지 100 ㎛ 인 것을 특징으로 하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템.
According to claim 1,
The height of the irregularities of the second roller,
0.1 to 1,000 μm,
Interval between the unevenness of the second roller is a metal double rolling system for a current collector or a metal electrode, characterized in that 0.01 to 100 ㎛.
상기 제 2 롤러의 요철은,
구형, 원뿔형, 원추형, 원통형, 다각뿔형, 다면체형 또는 길게 선형으로 연장되는 벽면 중에서 선택되는 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템.
The method of claim 5,
The irregularities of the second roller,
A metal double rolling system for an electrochemical device current collector or a metal electrode, characterized in that it is at least one selected from spherical, conical, conical, cylindrical, polygonal, polyhedral or elongated linearly extending wall surfaces.
상기 제 2 롤러의 요철이 이루는 패턴은 직선 형태, 곡선 형태, 다각형 형태, 원형 형태 또는 이들이 혼합된 형태의 배열 중에서 선택되는 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속 이중 압연 시스템.
The method of claim 5,
The pattern formed by the unevenness of the second roller is at least one selected from a linear shape, a curved shape, a polygonal shape, a circular shape, or a mixture of these shapes. system.
전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 제 1 롤러로 가압하여 평탄화된 표면을 가지는 금속 포일을 제조하는 단계, 및
상기 금속 포일을 제 2 롤러로 가압하여 상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 표면에 요철을 형성하는 패터닝 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법.
In the method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or a metal electrode,
Preparing a metal foil having a flattened surface by pressing the metal for an electrochemical device current collector or a metal electrode with a first roller, and
And forming a pattern on the surface of the electrochemical device current collector or a metal for a metal electrode by pressing the metal foil with a second roller to produce a patterned electrochemical device current collector or metal electrode. Way.
상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속은,
금속 필름, 금속 파우더 또는 금속 파우더를 포함하는 합체층으로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상인 것을 특징으로 하는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법.
The method of claim 8,
The electrochemical device current collector or metal for the metal electrode,
Method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode, characterized in that any one or two or more selected from the group consisting of a metal film, a metal powder or a coalescence layer containing a metal powder.
상기 금속 파우더를 포함하는 합체층은,
Super-P, 아세틸렌 블랙, 기상 성장 탄소섬유, 탄소 미분체, 그래핀, 탄소 나노튜브, 금속 나노입자 페이스트 및 ITO 페이스트로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 도전재를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법.
The method of claim 9,
The coalescence layer containing the metal powder,
Characterized in that it further comprises any one or more conductive materials selected from the group consisting of Super-P, acetylene black, vapor-grown carbon fiber, carbon fine powder, graphene, carbon nanotube, metal nanoparticle paste and ITO paste. Method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or a metal electrode.
상기 금속 포일의 두께는,
0.1 ㎛ 이상인 것을 특징으로 하는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법.
The method of claim 8,
The thickness of the metal foil,
A method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode, characterized in that it is 0.1 μm or more.
상기 제 1 롤러는,
전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속을 100 kPa 내지 1 MPa 의 압력으로 가압하는 것을 특징으로 하는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법.
The method of claim 8,
The first roller,
Method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode, characterized in that the metal for the electrochemical device current collector or metal electrode is pressed at a pressure of 100 kPa to 1 MPa.
상기 제 1 롤러로 가압되어 평탄화된 상기 금속 포일의 표면의 표면조도는 1㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법.
The method of claim 8,
A method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode, wherein the surface roughness of the surface of the metal foil flattened by the first roller is 1 μm or less.
상기 제 2 롤러는,
상기 금속 포일에 대해 100 kPa 내지 1 MPa 의 압력으로 가압하는 것을 특징으로 하는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법.
The method of claim 8,
The second roller,
Method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode, characterized in that the metal foil is pressed at a pressure of 100 kPa to 1 MPa.
상기 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법은,
상기 표면 평탄화 단계에 선행하여, 상기 제 1 롤러와 접하는 상기 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극용 금속의 표면에 복합전해질층을 도포하는 도포 단계;
를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법.
The method of claim 8,
The patterned electrochemical device current collector or a method of manufacturing a metal electrode,
Prior to the surface planarizing step, a coating step of applying a composite electrolyte layer on the surface of the electrochemical device current collector or the metal for the metal electrode in contact with the first roller;
Method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or a metal electrode further comprising a.
상기 복합전해질층은,
전해질 및 용매로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘을 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법.
The method of claim 15,
The composite electrolyte layer,
Method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or metal electrode comprising any one or two selected from the group consisting of an electrolyte and a solvent.
상기 복합전해질층의 금속 표면적 당 함량은 1~300 ㎕/㎠인 것을 특징으로 하는 패턴화된 전기화학소자 집전체 또는 금속 전극의 제조방법.
The method of claim 15,
Method of manufacturing a patterned electrochemical device current collector or a metal electrode, characterized in that the content per metal surface area of the composite electrolyte layer is 1 to 300 μl/cm 2.
상기 전해질은,
리튬염, 나트륨염 및 칼륨염으로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 알칼리금속염을 포함하며,
상기 용매는 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 디에틸렌카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 감마부틸로락톤, 2-메틸테트라하이드로퓨란 및 디메틸설폭사이드로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴화된 금속 포일의 제조방법.The method of claim 16,
The electrolyte,
It includes any one or more alkali metal salts selected from the group consisting of lithium salts, sodium salts and potassium salts,
The solvent is a group consisting of ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, diethylene carbonate, ethyl methyl carbonate, dimethoxyethane, diethoxyethane, gamma butyrolactone, 2-methyltetrahydrofuran, and dimethyl sulfoxide Method of manufacturing a patterned metal foil, characterized in that it comprises any one or more selected from.
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