KR20200057594A - 갯방풍 추출물 또는 이의 분획물을 포함하는 피부 미백용 화장료 조성물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 갯방풍 추출물의 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물을 포함하는 피부 미백용 화장료 조성물에 관한 것이며, 갯방풍 추출물의 분획물 제조시 헥산을 적용함으로써, 수득된 갯방풍 추출물의 헥산 분획물이 다른 용매를 적용한 경우에 비해서 멜라닌 합성 저해 효과가 우수하고, 갯방풍을 초임계 추출하여 수득한 갯방풍 초임계 추출물이 멜라닌 합성 저해 효과가 우수하다. 따라서, 본 발명의 갯방풍 추출물의 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물을 미백 효능이 필요한 화장품 제조 분야에서 유용하게 사용할 수 있다.

Description

갯방풍 추출물 또는 이의 분획물을 포함하는 피부 미백용 화장료 조성물{Cosmetic Composition for Skin Whitening Containing Glehnia littoralis Extracts or Fraction thereof}

본 발명은 갯방풍 추출물 또는 이의 분획물을 포함하는 피부 미백용 화장료 조성물에 관한 것이다.

여성들에게 가장 관심이 큰 화장품 분야 중 하나는 피부 미백 분야이다. '피부 미백'이란 자외선, 스트레스, 호르몬 분비 이상 및 임신 등과 같은 환경 변화에 의해 피부 내에 색소의 생성이 과하게 일어나 발생하는 피부색의 변화를 정돈하여 주는 것이다. 이와 관련하여 가장 중요한 요소는 피부 색소인 멜라닌이다. 멜라닌은 표피 내 기저층에 존재하는 색소세포인 멜라노사이트(melanocyte)에서 합성되고, 주변의 각질세포로 전이되어 피부색을 결정한다. 멜라닌은 생물체에서 발견된 색소로는 특이하게 안정된 색소로서 멜라닌의 화학적인 특성에 대해 밝혀지지 않은 점들이 많고 연구의 진보도 부진한 편이다.

피부의 과색소침착(hyperpigmentation)은 피부의 염증 반응 이후의 체내 호르몬 이상, 유전질환 및 자외선 조사 등 여러 요인에 의해 발생될 수 있는데, 주된 요인은 멜라닌 색소 합성 이상 및 분포 이상에 의한 것이다. 멜라닌의 주요한 기능은 산소 라디칼을 제거하여 이에 의한 손상으로부터 피부를 보호하는 것으로 멜라닌이 많다는 것은 물리적, 화학적 독성 물질로부터 피부를 보호하기 위한 효과적인 대응체계를 가지고 있음을 의미한다.

하지만, 과도한 멜라닌의 침착은 피부 등의 병리적 문제의 원인이 되기도 하며, 기미, 주근깨, 점, 검버섯과 같은 미용적인 측면의 문제로 인식되고 있다. 따라서 멜라닌 형성을 억제할 수 있는 미백제에 대한 관심이 증가되고 많은 연구가 진행되고 있다. 종래부터 이러한 피부에 색소가 침착되는 것을 예방하는 것을 목적으로 다양한 미백 화장료가 제안되고 있다. 예를 들면 비타민 C 및 그 유도체(특허문헌 1), 글루타티온 등의 환원제, 과산화수소, 태반 추출물, 코지산 등의 멜라닌 생성 억제 물질을 이용한 것이 알려져있다.

그러나 비타민 C는 산화되기 쉽고, 비타민 C를 배합한 화장료가 변색, 변취되어 버리는 단점이 있다. 글루타티온 등의 환원제는 불쾌한 냄새가 있을 뿐만 아니라, 경피 흡수성에도 문제가 있고, 과산화수소는 안전성이나 안정성 점에서 문제가 있다. 또한 태반 추출물과 같은 동물 조직 추출계의 것은 그 효과가 충분하지 않고 또한 그 안정성이나 색상, 악취 등의 점에서도 문제가 있다. 또한 코지산도 소량으로는 피부의 흑화를 방지하는 효과가 작은 등의 문제가 있으므로, 미백 화장료의 유효성분으로서는 모두 충분한 것이라고는 말하기 어렵다.

상술한 멜라닌 생성 억제 물질은 이들만을 이용하였을 때, 효과가 불충분하거나 안전성, 안정성 등의 다양한 측면에서 실용 가능한 것이 적은 실정이다.

한국 등록특허 제1639615호

본 발명의 목적은 우수한 미백 효과를 가지면서, 부작용이 없고 안전성이 높은 피부 미백용 물질을 제공하는 것이다.

상기 과제를 해결하기 위해서, 본 발명은 갯방풍 추출물을 유기 용매로 분획하여 얻어진 분획물을 포함하는 피부 미백용 화장료 조성물을 제공한다.

또한, 본 발명은 갯방풍 초임계 추출물을 포함하는 피부 미백용 화장료 조성물을 제공한다.

본 발명의 갯방풍 추출물의 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물은 각각 양성대조군인 p-쿠마린산 또는 알부틴보다 낮은 농도에서 양성 대조군과 유사한 수준으로 멜라닌 합성을 억제하므로 피부 미백 용도로 사용할 수 있다.

도 1은 본 발명의 갯방풍 에탄올 추출물의 분획물 제조 방법을 나타내는 개략도이다.
도 2는 갯방풍 초임계 추출물의 추출 시간에 따른 누적 추출량을 나타낸다.
도 3은 본 발명의 갯방풍 에탄올 추출물의 헥산 분획물의 멜라닌 합성 억제 평가 결과를 나타낸다; p-coumaric acid: 양성 대조군, n-Hexane: 갯방풍 에탄올 추출물의 헥산 분획물, n-Hexane 물층: 갯방풍 에탄올 추출물을 헥산으로 분획한 후, 물층만 분리한 분획물, M.C: 갯방풍 에탄올 추출물의 메틸렌클로라이드 분획물, EthylAcetate: 갯방풍 에탄올 추출물의 에틸아세테이트 분획물, n-Butanol: 갯방풍 에탄올 추출물의 부탄올 분획물, n-Butanol 물층: 갯방풍 에탄올 추출물을 부탄올로 분획한 후, 물층만 분리한 분획물.
도 4는 갯방풍 초임계 추출물의 멜라닌 합성 억제 평가 결과를 나타낸다.

이하, 본 발명을 상세히 설명한다.

1. 갯방풍 추출물의 분획물 제조

갯방풍(Glehnia littoralis)은 모래에서 자라는 다년생 초본이다. 햇볕이 잘 들어오는 곳의 모래나 해안가 절벽에 붙어서 산다. 키는 5~20㎝이고, 잎은 길이가 10~20㎝이다. 뿌리는 황색으로 굵게 땅속에 수직으로 뻗어 있으며 빈방풍이라고 하고 약용으로 쓰이며, 잎자루는 식용으로 쓰인다.

본 발명의 추출물은 갯방풍의 잎, 어린 새싹, 본체, 본체 껍질, 줄기, 줄기 껍질, 뿌리, 뿌리 껍질, 뿌리줄기, 종자, 열매, 미숙과, 완숙과, 과육, 과피, 꽃, 수술군(androecium), 암술군(gynoecium), 꽃받침, 수술, 꽃잎, 꽃받침 조각, 심피 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나로부터 수득될 수 있다. 상기 뿌리줄기는 근경이라고도 하며, 줄기가 지하로 자라나 뿌리와 같은 역할을 하는 것을 나타낸다. 상기 수술군은 하나의 꽃에 있는 수술 전체를 나타내며, 상기 암술군은 하나의 꽃에 있는 암술 전체를 나타낸다. 상기 심피는 꽃의 암술을 만드는 구성요소로 일반적으로 화엽이라고 총칭되는 잎의 변형 형태를 나타낸다.

본 발명은 갯방풍 추출물을 유기 용매로 분획하여 분획물을 제조하는 단계;를 포함하는 갯방풍 추출물의 분획물을 포함하는 화장료 조성물을 제공한다.

본 발명에서 일컫는 "추출물"은 원료로부터 임의의 방법으로 추출된 물질을 의미하며, 이렇게 추출된 추출액, 이로부터 얻을 수 있는 농축액, 상기 농축액의 건조물 및 분말을 제한 없이 모두 포함하는 의미로 사용된다.

상기 추출물은 원료 또는 이의 건조물로부터 추출하여 얻을 수 있으며, 상기 추출물의 원료는 재배한 것 또는 시판되는 것 등 제한 없이 사용할 수 있다.

상기 추출물을 원료로부터 추출하여 수득할 때, 추출 방법으로는 용매 추출법, 초음파 추출법, 여과법 및 환류 추출법 등 종래 알려진 통상적인 추출 방법을 모두 사용할 수 있으며, 용매 추출법이나 환류 추출법을 이용함으로써 제조할 수 있다. 상기 추출 과정은 수회 반복할 수 있으며, 이후에 농축 또는 동결건조 등의 단계를 추가적으로 거칠 수 있다. 구체적으로, 수득한 추출물을 감압 농축하여 농축액을 얻고, 상기 농축액을 동결건조시킨 후 분쇄기를 이용하여 고농도의 추출 분말을 제조할 수 있다. 추출물은 추출물을 추가적으로 분획하여 얻은 분획물도 포함한다.

상기 추출물은 물, 유기용매 또는 이들의 혼합물을 추출용매로 하여 추출될 수 있다. 상기 유기용매는 알코올, C₁-C₄의 저급 알코올, 헥산(n-헥산), 에테르, 글리세롤, 프로필렌글리콜, 부틸렌글리콜, 에틸아세테이트, 메틸아세테이트, 디클로로메탄, 클로로포름, 에틸아세테이트, 벤젠 및 이들의 혼합용매로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나일 수 있고, 에탄올일 수 있다. 물 및 유기용매의 혼합물을 추출 용매로 사용하는 경우, 물 및 유기용매의 혼합물은 물 및 C₁-C₄의 저급 알코올의 혼합물일 수 있고, 물 및 에탄올의 혼합물일 수 있다.

상기 물 및 에탄올의 혼합물은 40%(v/v) 내지 90%(v/v) 에탄올 수용액, 45%(v/v) 내지 85%(v/v) 에탄올 수용액, 50%(v/v) 내지 80%(v/v) 에탄올 수용액, 55%(v/v) 내지 75%(v/v) 에탄올 수용액, 또는 60%(v/v) 내지 75%(v/v) 에탄올 수용액일 수 있으나, 이에 한정하지 아니한다. 상기 에탄올 수용액이 하한값 미만의 농도일 경우에는 추출물을 분획하더라도 미백 효과가 나타나지 않는다. 상기 에탄올 수용액이 상한값을 초과하는 농도일 경우에는 화장료 조성물에 포함시킬 때에 제형 입자 안정도가 떨어지며, 미백 효과가 낮아진다. 또한, 상기 에탄올 수용액이 상한값을 초과하는 농도일 경우 분획물이 높은 농도의 에탄올을 함유하게 되고, 별도의 에탄올 제거 공정 없이 분획물을 화장료 조성물에 첨가시 피부 자극, 독성을 유발할 수 있고, 물성의 안정도 저하를 초래할 수 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해서 별도의 공정을 통하여 에탄올을 제거할 경우 분획물의 미백 효능이 떨어지며, 에탄올 제거 공정이 추가됨으로써 원료 생산비가 증가되는 단점이 있다.

추출은 0℃ 내지 100℃, 10℃ 내지 70℃, 10℃ 내지 50℃, 10℃ 내지 35℃, 또는 20℃ 내지 35℃에서 실시될 수 있으나, 이에 한정되지 아니한다. 추출은 12시간 내지 36시간, 12시간 내지 30시간, 15시간 내지 30시간, 17시간 내지 25시간, 또는 20시간 내지 25시간 동안 실시될 수 있으나, 이에 한정하지 아니한다. 추출은 1회 내지 8회 실시될 수 있고, 1회 내지 6회 실시될 수 있으며, 1회 내지 5회 실시될 수 있으나, 이에 한정하지 않으며, 추출물은 각 추출에서 얻어진 단독 추출물 또는 각 추출에서 얻어진 추출물들의 혼합 추출물일 수 있다. 추출 조건 중 추출 온도 및 시간이 하한값 미만이거나, 추출 횟수가 상한값을 초과하여 실시될 경우에는 갯방풍 추출물을 헥산으로 분획하더라도 미백 효과가 나타나지 않는다.

상기 분획물 제조시 사용되는 유기 용매는, 예컨대 C₅ ~ C₁₀ 알칸, 헥산 등일 수 있고, 상기 분획물 제조시 사용되는 유기 용매는 헥산일 수 있다.

갯방풍 에탄올 추출물을 헥산으로 분획시에는 갯방풍 추출물 분말 1g에 대하여, 헥산은 10㎖ 내지 300㎖, 10㎖ 내지 250㎖, 20㎖ 내지 200㎖, 30㎖ 내지 100㎖, 30㎖ 내지 80㎖로 사용될 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. 헥산을 하한값 미만으로 처리할 경우에는 유효성분이 충분히 분획되지 않을 수 있고, 헥산을 상한값을 초과하여 처리할 경우에는 헥산 분획물에서 헥산 용매를 증발시키는데 다량의 시간과 비용이 소모되며, 환경 오염에 대한 문제점이 있다.

상기 분획물은 0℃ 내지 100℃, 2℃ 내지 90℃, 5℃ 내지 80℃, 10℃ 내지 70℃, 10℃ 내지 60℃, 또는 실온에서 제조될 수 있다. 실온은 온도 조절을 위해 별도의 장치를 가하지 않은 상태로 약 10℃ 내지 약 35℃의 온도를 나타낸다. 온도가 하한값 미만일 경우 헥산에 용해도가 높은 용질이어도 갯방풍 에탄올 추출물로부터 헥산으로 용질이 충분히 용해되지 않으므로, 갯방풍 에탄올 추출물을 헥산으로 분획하여 얻은 갯방풍 에탄올 추출물의 헥산 분획물이 원하는 정도로 미백 효과가 나타나지 않는다. 온도가 상한값을 초과할 경우 헥산이 분해되어 독성가스를 생성할 수 있고 물성이 변하며, 미백 효과가 나타나지 않는 문제점이 있다.

상기 분획물 제조시 유기 용매 처리 후 정치 시간은 12시간 내지 36시간, 12시간 내지 30시간, 15시간 내지 30시간, 17시간 내지 25시간, 또는 20시간 내지 25시간일 수 있으나, 이에 한정하지 아니한다. 정치 시간이 하한값 미만일 경우에는 분획물의 미백 효과가 감소한다.

본 발명의 한 실시예에서, 갯방풍에 70%(v/v) 에탄올 수용액을 가하여 24시간 동안 추출하고, 수득한 추출물을 감압농축하고 건조하여 얻은 갯방풍 에탄올 추출물 분말 3.51g에 헥산 200㎖을 첨가하여 혼합 후 실온에서 24시간 동안 정치하였다. 헥산층과 물층으로 분리된 용액에서 헥산층만을 분리하였다. 헥산 분획물의 미백 효과를 평가하였으며, 12.5 ㎍/ml의 농도로 처리하면 양성 대조군과 유사한 수준으로 멜라닌 합성을 억제하는 것으로 나타났다.

상기 갯방풍 추출물의 헥산 분획물은 미백 개선 효과를 높이기 위해서 추가로 통상의 정제 공정을 수행할 수 있으며, 추가 정제 공정을 통해서 얻어진 정제물도 본 발명에 포함된다. 본 발명에 따른 헥산 분획물을 일정한 분자량 컷-오프 값을 갖는 한외여과막을 통과시켜 얻은 정제물, 다양한 크로마토그래피(크기, 전하, 소수성 또는 친화성에 따른 분리를 위해 제작된 것)에 의한 분리 등으로 추가적으로 실시된 다양한 정제 방법을 통해 얻어진 활성 분획물도 본 발명의 분획물에 포함된다. 여러 성분이 혼합되어 있는 분획물을 농도구배 컬럼 크로마토그래피 등을 통하여 활성 성분의 성질에 따라 분리하여서 보다 미백 개선 효과가 높은 특정 활성 분획물을 제조할 수 있다.

상기 컬럼 크로마토그래피는 실리카겔, 세파덱스, LH-20, ODS 겔, RP-18, 폴리아미드, 도요펄(Toyopearl) 및 XAD 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 충진제를 이용하여 활성 분획물을 분리 및 정제할 수 있다. 컬럼 크로마토그래피는 필요에 따라 적절한 충진제를 선택하여 수차례 실시할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 크로마토그래피를 사용함에 있어 용출 용매, 용출 속도 및 용출 시간은 본 기술 분야에서 일반적으로 사용하는 용매, 속도 또는 시간을 적용할 수 있다.

2. 갯방풍 초임계 추출물의 제조

본 발명은 갯방풍을 초임계 추출하여 얻어진 갯방풍 초임계 추출물을 포함하는 피부 미백용 화장료 조성물을 제공한다.

갯방풍, 갯방풍의 추출 부위, 추출물의 정의는 "1. 갯방풍 추출물의 분획물 제조"에 기재된 바와 동일하므로 기재를 생략한다.

상기 추출물은 원료 또는 이의 건조물로부터 추출하여 얻을 수 있으며, 상기 추출물의 원료는 재배한 것 또는 시판되는 것 등 제한 없이 사용할 수 있다.

상기 추출 과정은 수회 반복할 수 있으며, 이후에 농축 또는 동결건조 등의 단계를 추가적으로 거칠 수 있다. 구체적으로, 수득한 추출물을 감압 농축하여 농축액을 얻고, 상기 농축액을 동결건조시킨 후 분쇄기를 이용하여 고농도의 추출 분말을 제조할 수 있다. 추출물은 추출물을 추가적으로 분획하여 얻은 분획물도 포함한다.

초임계 추출시 유체는 이산화탄소, 질소, 아산화질소, 메탄, 에틸렌, 프로판 및 프로필렌으로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종이 사용가능하며, 이산화탄소일 수 있다. 이산화탄소는 초임계 상태에서 유기 용매에 가까운 성질을 가지며, 온도 및 압력이 높아질수록 일반적인 비극성 성질뿐만 아니라 극성의 성질이 향상되어 양쪽성 성질을 나타내게 되어 추출능이 향상된다. 또한, 이산화탄소는 추출 후 대기압 하에서 기화하여 대기 중에 방출되므로 잔존 용매가 존재하지 않아서 비독성이며, 위험성이 적어 식품 또는 화장품 분야에서 원료 제조시 추출물을 오염없이 만드는 데 사용될 수 있다.

초임계 추출은 활성 성분의 추출 수율을 높이기 위하여 초임계 이산화탄소와 함께 유기 용매를 사용하여 추출할 수 있다. 즉, 초임계 유체로 추출을 하면서 보조용매로 유기 용매를 함께 사용함으로써 추출 수율을 증대시킬 수 있다. 상기 유기 용매는 "1. 갯방풍 추출물의 분획물 제조"에 기재된 바와 동일하므로 기재를 생략한다.

상기 초임계 추출물 제조시 투입되는 갯방풍의 양은 500g 내지 900g, 540g 내지 860g, 580g 내지 820g, 620g 내지 740g, 또는 660g 내지 700g일 수 있다. 갯방풍의 투입량이 상기 범위일 때, 수득된 초임계 추출물이 멜라닌 합성을 억제하여 미백 효과를 나타낸다. 갯방풍의 투입량이 하한값 미만일 경우에는 미백 효능이 감소할 수 있다. 갯방풍의 투입량이 상한값을 초과할 경우에는 미백 효능은 상기 범위로원료를 투입하는 경우와 유사하므로 원료가 불필요하게 다량 소요되고, 추출 조건에서 추출이 수행되지 않은 원료가 발생되고 이를 폐기함에 따라 생산비가 증가될 수 있다.

상기 초임계 추출물 제조시 온도는 40℃ 내지 90℃, 44℃ 내지 85℃, 48℃ 내지 80℃, 52℃ 내지 75℃, 58℃ 내지 70℃, 또는 58℃ 내지 65℃일 수 있다. 상기 온도 범위일 때, 수득된 초임계 추출물이 멜라닌 합성을 억제하여 미백 효과를 나타낸다. 상기 범위를 벗어난 온도 조건에서 초임계 추출을 수행할 경우, 미백 효능이 있는 유효성분이 추출되지 않거나, 추출되더라도 그 수율이 낮아지며, 미백 효능에 관여하지 않는 성분도 함께 추출되어 추출물 중의 미백 효능 물질의 함량 비율이 낮아질 수 있다.

상기 초임계 추출물 제조시 압력은 100bar 내지 500bar, 150bar 내지 470bar, 200bar 내지 440bar, 250bar 내지 410bar, 또는 300bar 내지 380bar일 수 있다. 상기 압력 범위일 때, 수득된 초임계 추출물이 멜라닌 합성을 억제하여 미백 효과를 나타낸다. 상기 범위를 벗어난 압력 조건에서 초임계 추출을 수행할 경우, 미백 효능이 있는 유효성분이 추출되지 않거나, 추출되더라도 그 수율이 낮아지며, 미백 효능에 관여하지 않는 성분도 함께 추출되어 추출물 중의 미백 효능 물질의 함량 비율이 낮아질 수 있다.

상기 초임계 추출물 제조시 시간은 40분 내지 140분, 50분 내지 130분, 60분 내지 120분, 70분 내지 110분, 또는 80분 내지 100분일 수 있다. 상기 시간 범위일 때, 수득된 초임계 추출물이 멜라닌 합성을 억제하여 미백 효과를 나타낸다. 상기 범위를 벗어난 시간 조건에서 초임계 추출을 수행할 경우, 미백 효능이 있는 유효성분이 추출되지 않거나, 추출되더라도 그 수율이 낮아지며, 미백 효능에 관여하지 않는 성분도 함께 추출되어 추출물 중의 미백 효능 물질의 함량 비율이 낮아질 수 있다.

본 발명의 구체적인 실시예에서, 갯방풍 686.6g을 초임계 추출기에 투입하고, 350bar의 압력 조건에서 추출조의 온도를 60℃로 유지시켜 90분 동안 추출하여 갯방풍 초임계 추출물을 얻었다. 수득한 갯방풍 초임계 추출물을 B16/F1 흑색종 세포에 처리시 양성 대조군인 알부틴과 유사한 수준으로 멜라닌 합성을 억제하였다(도 4 참조).

상기 갯방풍 초임계 추출물은 미백 개선 효과를 높이기 위해서 추가로 통상의 정제 공정을 수행할 수 있으며, 추가 정제 공정을 통해서 얻어진 정제물도 본 발명에 포함된다. 정제 공정은 상기 "1. 갯방풍 추출물의 분획물 제조"에서 언급한 것과 동일하므로 기재를 생략한다.

3. 갯방풍 추출물의 헥산 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물을 포함하는 피부 미백용 화장료 조성물

갯방풍 추출물의 헥산 분획물의 제조 방법, 및 갯방풍 초임계 추출물의 제조 방법은 상기 "1. 갯방풍 추출물의 분획물 제조", 및 "2. 갯방풍 초임계 추출물의 제조"에서 언급한 것과 동일하므로 기재를 생략한다.

본 발명의 미백용 화장료 조성물은 멜라닌 생성을 근본적으로 억제함으로써 뛰어난 미백 효과를 제공하고, 피부 색소 침착 및 피부톤 다운 현상을 개선할 수 있다. 상기 피부 미백은 멜라닌의 합성을 저해하여 멜라닌 색소의 피부 침착을 억제하거나 방지하는 모든 작용을 나타내며, 상기 색소의 피부 침착은 멜라닌의 합성 증가로 인해 피부의 색깔이 어두워지는 모든 작용 또는 그 상태를 나타낸다.

본 발명의 화장료 조성물은 화장품 분야에서 통상적으로 사용되는 기제, 보조제 및 첨가제를 사용하여 액체 또는 고체 형태로 제조될 수 있다. 액체 또는 고체 형태의 화장품으로는, 예를 들면 이에 한정되지는 않으나 화장수, 크림제, 로션제, 입욕제 등의 형태를 포함할 수 있다.

화장품 분야에서 통상적으로 사용되는 기제, 보조제 및 첨가제는 특별히 제한되지 않으며, 예를 들면 물, 알코올, 프로필렌글리콜, 스테아르산, 글리세롤, 세틸알코올, 유동 파라핀 등이 있다.

본 발명의 조성물이 화장료 조성물로 제조되는 경우, 본 발명의 조성물은 갯방풍 추출물의 헥산 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물뿐만 아니라, 화장료 조성물에 통상적으로 이용되는 성분들을 포함할 수 있으며, 예컨대 항산화제, 안정화제, 용해화제, 비타민, 안료 및 향료와 같은 통상적인 보조제, 그리고 담체를 포함할 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물은 본 기술 분야에서 통상적으로 제조되는 어떠한 제형으로도 제조될 수 있으며, 예를 들어 용액, 현탁액, 유탁액, 페이스트, 겔, 크림, 로션, 파우더, 비누, 계면활성제-함유 클렌징, 오일, 분말 파운데이션, 유탁액 파운데이션, 왁스 파운데이션 및 스프레이 등으로 제형화될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 보다 상세하게는, 유연 화장수, 영양 화장수, 영양 크림, 마사지 크림, 에센스, 아이 크림, 클렌징 크림, 클렌징 폼, 클렌징 워터, 팩, 스프레이 또는 파우더의 제형으로 제조될 수 있다.

본 발명의 제형이 페이스트, 크림 또는 겔인 경우에는 담체 성분으로서 동물성유, 식물성유, 왁스, 파라핀, 전분, 트라칸트, 셀룰로오스 유도체, 폴리에틸렌글리콜, 실리콘, 벤토나이트, 실리카, 탈크 또는 산화아연 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 제형이 파우더 또는 스프레이인 경우에는 담체 성분으로서 락토스, 탈크, 실리카, 알루미늄 히드록시드, 칼슘 실리케이트 또는 폴리아미드 파우더가 이용될 수 있고, 특히 스프레이인 경우에는 추가적으로 클로로플루오로히드로카본, 프로판/부탄 또는 디메틸에테르와 같은 추진체를 포함할 수 있다.

본 발명의 제형이 용액 또는 유탁액인 경우에는 담체 성분으로서 용매, 용해화제 또는 유탁화제가 이용되고, 예컨대 물, 에탄올, 이소프로판올, 에틸카보네이트, 에틸아세테이트, 벤질알코올, 벤질벤조에이트, 프로필렌글리콜, 1,3-부틸렌글리콜 오일, 글리세롤 지방족 에스테르, 폴리에틸렌글리콜 또는 소르비탄의 지방산 에스테르가 있다.

본 발명의 제형이 현탁액인 경우에는 담체 성분으로서 물, 에탄올 또는 프로필렌글리콜과 같은 액상의 희석제, 에톡실화 이소스테아릴 알코올, 폴리옥시에틸렌 소르비톨 에스테르 및 폴리옥시에틸렌 소르비탄 에스테르와 같은 현탁제, 미소결정성 셀룰로오스, 알루미늄 메타히드록시드, 벤토나이트, 아가 또는 트라칸트 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 제형이 계면-활성제 함유 클렌징인 경우에는 담체 성분으로서 지방족 알코올 설페이트, 지방족 알코올 에테르 설페이트, 설포숙신산 모노에스테르, 이미다졸리늄 유도체, 메틸타우레이트, 사르코시네이트, 지방산 아미드 에테르 설페이트, 알킬아미도베타인, 지방족 알코올, 지방산 글리세리드, 지방산 디에탄올아미드, 식물성유, 라놀린 유도체 또는 에톡실화 글리세롤 지방산 에스테르 등이 이용될 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물은 단독 또는 중복 도포하여 사용하거나, 본 발명 이외의 다른 화장료 조성물과 중복 도포하여 사용할 수 있다. 또한 본 발명에 따른 피부 보습 효과 및 피부 장벽 개선 효과가 우수한 화장료 조성물은 통상적인 사용 방법에 따라 사용될 수 있으며, 사용자의 피부 상태 또는 취향에 따라 그 사용횟수를 달리할 수 있다.

본 발명의 화장료 조성물이 비누, 계면활성제 함유 클렌징 또는 계면활성제 비함유 클렌징 제형일 경우, 피부에 도포한 후 닦아내거나 떼거나 물로 씻어낼 수도 있다. 구체적인 예로서, 상기 비누는 액상비누, 가루비누, 고형비누 및 오일비누이며, 상기 계면활성제 함유 클린징 제형은 클렌징 폼, 클렌징 워터, 클렌징 수건 및 클렌징 팩이며, 상기 계면활성제 비함유 클렌징 제형은 클렌징 크림, 클렌징 로션, 클렌징 워터 및 클렌징 겔이며, 이에 한정되는 것은 아니다.

이하, 본 발명을 제조예 및 실시예에 의해 상세히 설명한다.

단, 하기 제조예, 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 제조예 및 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.

제조예 1. 갯방풍 에탄올 추출물의 제조

갯방풍(Glehnia littoralis) 분말 10g에 중량 대비 10배수로 70%(v/v) 에탄올 수용액을 가하여 24시간 동안 25℃에서 추출하여 갯방풍 에탄올 추출물을 수득하였다. 수득한 갯방풍 에탄올을 감압 농축하고 건조하여 갯방풍 에탄올 추출물 분말 3.51g을 수득하였다.

제조예 2. 갯방풍 에탄올 추출물의 헥산 분획물의 제조

제조예 1에서 얻어진 갯방풍 에탄올 추출물 분말 3.51g 대비 유기용매를 200㎖씩 가하여 분획물을 얻었다. 유기용매는 헥산, 메틸렌클로라이드, 에틸아세테이트, 부탄올을 사용하였고, 위 순서대로 분획에 사용하였다. 유기용매 처리 후, 실온에서 24시간 동안 정치하였다. 유기용매층과, 물층이 분리되면, 유기용매층만을 회수하여 시료로 사용하였고, 잔사인 물층에는 다른 유기용매를 추가하여 2차 ~ 4차 분획을 하였다. 도 1에 분획 방법을 나타낸다. 수득한 유기용매층은 감압농축하고 건조하여, 헥산 분획물 0.70g, 메틸렌클로라이드 분획물 0.41g, 에틸아세테이트 분획물 0.33g, 부탄올 분획물 0.29g을 수득하였다.

제조예 3. 갯방풍 초임계 추출물의 제조

갯방풍 686.6g을 초임계 추출기에 투입한 후, 초임계 상태의 이산화탄소를 CO₂ 순환 펌프를 통해 추출기에 공급하였다. 초임계 조건은 예열기로 온도를 조절하고, 압력조절기를 이용하여 압력을 제어하여 유지하였다. 350bar의 압력을 가하고, 추출조의 온도를 60℃로 유지시켜 90분 동안 추출하여 갯방풍 초임계 추출물을 얻었다. 추출 시간에 따른 누적 추출량을 하기 표 1과 도 2에 나타낸다.

추출 시간 (분)	0	10	20	30	40	50	60	70	80	90
누적 추출물 (g)	0	2.9	7.6	10.0	10.8	11.4	11.8	12.2	12.7	13.0

측정 결과, 갯방풍 초임계 추출물의 추출량은 13.0g이었으며, 추출 수율은 1.9%였다.

실험예 1. 갯방풍 추출물의 분획물들의 미백 효능 평가

B16/F1 흑색종 세포(ATCC, USA)를 10계대까지 키운 후, 6웰 플레이트에 5×10⁴ 씩 분주하였다. 10% 소혈청이 포함된 DMEM 배지를 분주된 세포에 처리하고, 37℃, 5% CO₂ 배양기에서 배양하였다. 24시간 후에, 제조예 2에서 제조된 갯방풍 에탄올 추출물의 헥산 분획물, 메틸렌클로라이드 분획물, 에틸아세테이트 분획물, 부탄올 분획물을 각각 3.125 ㎍/ml, 6.25 ㎍/ml, 12.5 ㎍/ml 농도로 처리하였으며, 양성대조군으로는 p-쿠마린산(p-coumaric acid)을 50 ㎍/ml 농도로 처리하였다. 헥산으로 분획 후 남은 잔사인 물층, 또는 부탄올로 분획 후 남은 잔사인 물층은 각각 25 ㎍/ml, 50 ㎍/ml, 100 ㎍/ml 농도로 처리하였다. 72시간 경과 후 흑색종 세포는 물리적으로 떼어낸 후 DMSO를 함유한 1N NaOH를 이용해 70℃에서 멜라닌을 용해시킨 후 405nm에서 흡광도를 측정하였다.

도 3에 나타낸 바와 같이, 갯방풍 에탄올 추출물의 부탄올 분획물은 12.5 ㎍/ml 농도에서 양성대조군과 유사한 수준으로 멜라닌 합성 억제 효능을 나타내었다. 양성대조군의 처리 농도는 50 ㎍/ml이고, 부탄올 분획물의 처리 농도는 12.5 ㎍/ml이므로, 양성대조군에 비해 약 1/4의 농도로 처리하여도 유사하게 멜라닌 합성 억제 효능을 나타내는 것을 알 수 있었다. 또한, 헥산 분획 후에 남은 잔사인 물층은 100 ㎍/ml로 고농도로 처리하여도 멜라닌 합성을 억제하지 못하였고, 다른 유기 용매로 분획한 분획물들도 멜라닌 합성이 억제되지 않았다.

위 결과로부터, 갯방풍 에탄올 추출물이더라도 분획시 사용하는 용매에 따라서 멜라닌 합성을 차단하는 효과가 상이하였고, 멜라닌 합성 억제 효과를 높이기 위해서는 분획시 헥산을 용매로 사용해야 하는 것을 알 수 있었다.

실험예 2. 갯방풍 초임계 추출물의 미백 효능 평가

미백 효능 평가를 위한 시료를 제조예 3의 갯방풍 초임계 추출물로 변경하고, 양성 대조군으로 알부틴을 사용하는 것을 제외하고, 실험예 1의 방법과 동일하게 하여 미백 효능을 평가하였다. 제조예 3의 갯방풍 초임계 추출물은 12.5 ㎍/ml, 25 ㎍/ml, 50 ㎍/ml의 농도로 처리하였고, 알부틴은 250 ㎍/ml의 농도로 처리하였다. 갯방풍 초임계 추출물의 미백 효과를 비교하기 위해서 제조예 2에서 제조된 갯방풍 분획물 중 효과가 가장 우수하였던 갯방풍 에탄올 추출물의 헥산 분획물을 3.125 ㎍/ml, 6.25 ㎍/ml, 12.5 ㎍/ml의 농도로 처리하였다.

평가 결과, 도 4에 나타낸 바와 같이 갯방풍 초임계 추출물은 양성 대조군으로 사용한 알부틴과 유사한 정도로 멜라닌 합성을 저해하여 미백 효능이 우수하였다. 갯방풍 초임계 추출물은 50 ㎍/ml로 처리하고, 알부틴은 250 ㎍/ml로 처리한 점을 감안하면, 갯방풍 초임계 추출물은 낮은 농도에서도 알부틴과 유사하게 멜라닌 합성을 저해하는 것을 알 수 있다. 또한, 제조예 2에서 효과가 우수하였던 갯방풍 에탄올 추출물의 헥산 분획물은 12.5 ㎍/ml 처리한 경우와, 갯방풍 초임계 추출물을 25 ㎍/ml로 처리한 경우 멜라닌 합성을 유사한 정도로 저해하였다. 갯방풍 에탄올 추출물의 헥산 분획물은 12.5 ㎍/ml을 초과하여 처리할 경우 세포 독성이 나타나는 반면, 갯방풍 초임계 추출물은 50 ㎍/ml까지 세포 독성을 나타나지 않아 갯방풍 초임계 추출물이 헥산 분획물 보다 피부에 더 안전하고 멜라닌 합성이 우수함을 확인할 수 있었다.

위 결과를 통해서, 갯방풍 초임계 추출물이 알부틴과 유사한 미백 효과를 나타내므로, 갯방풍 초임계 추출물을 알부틴을 대신해서 미백 목적으로 사용할 수 있는 것을 알 수 있다.

제조예 4. 화장품 제형의 제조

4-1. 에센스의 제조

갯방풍 추출물의 헥산 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물을 이용하여 하기 표 2에 기재된 함량(중량부)에 따라 에센스를 제조하였다.

조성	함량(중량부)
트리에탄올아민	0.25
카르복시비닐폴리머	0.22
글리세린	4
부틸렌글리콜	2
갯방풍 추출물의 헥산 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물	1.5
밀납	0.5
세토스테아릴알코올	1
글리세릴모노스테아레이트	1
스쿠알렌	4
정제수	적량

4-2. 유연화장수의 제조

갯방풍 추출물의 헥산 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물을 유효성분으로 함유하는 유연화장수는 하기 표 3과 같이 제조하였다.

원료	함량(중량부)
1,3-부틸렌글리콜	1.00
디소듐이디티에이	0.05
알란토인	0.10
디포타슘글리시리제이트	0.05
시트릭애씨드	0.01
소듐시트레이트	0.02
글리세레스-26	1.00
알부틴	2.00
PEG-40 수소화 캐스터오일	1.00
에탄올	30.00
갯방풍 추출물의 헥산 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물	0.5
착색제	미량
착향제	미량
정제수	잔량

4-3. 영양 크림의 제조

갯방풍 추출물의 헥산 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물을 유효성분으로 함유하는 영양크림은 하기 표 4의 조성과 같이 제조하였다.

원료	함량(중량부)
1,3-부틸렌글리콜	7.0
글리세린	1.0
D-판테놀	0.1
마그네슘알루미늄실리케이트	0.3
PEG-40 스테아레이트	1.2
스테아릭애씨드	2.0
폴리소르베이트 60	1.5
친유형글리세릴스테아레이트	2.0
소르비탄세스퀴올리에이트	1.5
세테아릴알코올	3.0
미네랄오일	4.0
스쿠알렌	3.8
갯방풍 추출물의 헥산 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물	1.5
식물성 오일	1.8
디메치콘	0.4
디포타슘글리시리제이트	미량
알란토인	미량
소듐히아루로네이트	미량
토코페릴아세테이트	적량
트리에탄올아민	적량
착향제	적량
정제수	잔량

4-4. 로션의 제조

갯방풍 추출물의 헥산 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물을 유효성분으로 함유한 로션을 하기 표 5의 조성과 같이 제조하였다.

원료	함량(중량부)
세토스테아릴알코올	1.6
스테아린산	1.4
친유형모노스테아린산글리세린	1.8
PEG-100 스테아레이트	2.6
세스퀴올레인산소르비탈	0.6
스쿠알렌	4.8
마카다이아오일	2
호호바오일	2
초산토코페롤	0.4
메틸폴리실록산	0.2
초산토코페롤	0.4
1,3-부틸렌글리콜	4
산탄검	0.1
글리세린	4
d-판데놀	0.15
갯방풍 추출물의 헥산 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물	1.0
알란토인	0.1
카르보머(2% aq. Sol)	4
트리에탄올아민	0.15
에탄올	3
정제수	적량

Claims (10)

1. 갯방풍 추출물을 유기 용매로 분획하여 얻어진 분획물 또는 갯방풍 초임계 추출물을 포함하는 피부 미백용 화장료 조성물.
2. 청구항 1에 있어서,
   상기 추출물 제조시 사용된 용매는 물, 탄소수 1 내지 4의 저급 알코올, 및 이들의 혼합 용매로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나인 피부 미백용 화장료 조성물.
3. 청구항 1에 있어서,
   상기 분획물 제조시 사용된 유기 용매는 헥산인 피부 미백용 화장료 조성물.
4. 청구항 3에 있어서,
   분획물 제조시 사용된 유기 용매 첨가량은 갯방풍 추출물 분말 1g 대비 유기 용매는 10㎖ 내지 300㎖인 피부 미백용 화장료 조성물.
5. 청구항 3에 있어서,
   분획물은 0℃ 내지 100℃에서 제조되는 피부 미백용 화장료 조성물.
6. 청구항 1에 있어서,
   상기 피부 미백은 멜라닌 합성에 의한 색소 침착을 억제하는 것인 피부 미백용 화장료 조성물.
7. 청구항 1에 있어서,
   상기 초임계 추출물 제조시 이용되는 초임계 유체는 이산화탄소인 피부 미백용 화장료 조성물.
8. 청구항 1에 있어서,
   상기 초임계 추출물 제조시 온도는 40℃ 내지 90℃인 피부 미백용 화장료 조성물.
9. 청구항 1에 있어서,
   상기 초임계 추출물 제조시 압력은 100bar 내지 500bar인 피부 미백용 화장료 조성물.
10. 청구항 1에 있어서,
    상기 초임계 추출물 제조시 시간은 40분 내지 140분인 피부 미백용 화장료 조성물.

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