KR20180138025A

KR20180138025A - 광중합형 치과용 수복재 조성물 및 그 제조방법

Info

Publication number: KR20180138025A
Application number: KR1020170078053A
Authority: KR
Inventors: 김경은; 최선미
Original assignee: (주)메디클러스
Priority date: 2017-06-20
Filing date: 2017-06-20
Publication date: 2018-12-28
Also published as: KR101974519B1

Abstract

본 발명은 광중합형 치과용 수복재 조성물 및 그 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 광중합형 치과용 수복재 조성물은, 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체 및 상기 단량체의 중합을 개시하기 위한 중합개시제로 구성된 복합레진 베이스, 상기 복합레진 베이스와 동일한 굴절률을 갖는 투명도조절제 및 강도 보강용 무기충진재로 구성되는 것이 특징이다.
본 발명에 의해, 기존 치과용 수복재 조성물 대비 높은 빛 투과성을 나타냄으로써 투명한 치경부의 색상 구현이 가능하여 자연스럽게 다양한 치아 부위의 심미성이 확보됨과 동시에 굴절률 및 중합깊이도 개선되어 치아와동 내부까지 한번에 주입하여 광중합 반응을 수행할 수 있으므로 조작성도 우수한 광중합형 치과용 수복재 조성물 및 그 제조방법이 제공된다.

Description

광중합형 치과용 수복재 조성물 및 그 제조방법{Photo-polymerized Dental restoration material composition and production mehtod thereof}

본 발명은 광중합형 치과용 수복재 조성물 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 투명한 치경부의 색상 구현이 가능하여 자연스럽게 다양한 치아 부위의 심미성이 확보됨과 동시에 치아와동 내부까지 한번에 주입하여 광중합 반응을 수행할 수 있으므로 조작성도 우수한 광중합형 치과용 수복재 조성물 및 그 제조방법에 관한 것이다.

치과용 수복재 조성물은 우식된 치아의 와동을 충전하여 수복하거나 치아 표면의 홈 메우기 등의 치료 및 예방을 위한 목적으로 사용되는 것을 말한다.

치과용 수복재 조성물은 크게 금(Gold), 수은을 함유한 합금인 아말감(Amalgam), 또는 복합레진(Composite Resin) 등을 들 수 있다.

상기 금(Gold)은 시간이 지나도 변색되지 않고, 강도가 높아 보존이 뛰어난 수복재료이긴 하나, 비용부담이 크고 금 자체 고유의 색으로 인해 심미성이 높지 않은 단점이 있다.

상기 아말감(Amalgam)은 가장 오래된 치과용 수복재료로써 경제적이며 사용이 편리한 이점을 바탕으로 현재까지도 꾸준히 사용되고 있긴 하나, 시간이 지남에 따라 변색 및 부식이 생기고 치질과 접착하지 않는 이차우식 유발의 문제점이 있어 점차 이를 대체할 수 있는 고분자계 치과용 수복재 조성물에 대한 연구가 다양하게 진행되고 있다.

상기 복합레진(Composite Resin)은 강화용 플라스틱과 같은 고분자계 수복재료로써, 보통 유기기질(matrix)과 충진재(filler)로 구성될 수 있다. 여기서 유기기질은 치아와 유사한 형태를 부여할 수 있게 하는 부가물질을 혼합할 수 있는 바탕이 되는 것을 의미하며, 여기에 충진재를 혼합함으로써, 복합레진의 내구성을 강화시키는 물질을 형성할 수 있게 한다. 또한, 복합레진은 다양한 종류의 색조를 첨가하여 자연치아의 색을 구현할 수 있어 심미성을 높일 수 있는 수복재료로, 최근 보존수복분야에서 가장 많이 사용되고 있다.

이러한 복합레진이 치아의 수복이 필요한 부위에 충진되어 딱딱하게 굳게 되는 것을 중합이라고 하는데, 상기 복합레진은 중합방식에 따라 광중합형, 자가중합형, 이원중합형으로 구분될 수 있다.

그 중 상기 광중합형 복합레진은 광중합형 복합 레진을 수복이 필요한 부위에 충진시킨 후 광중합기를 이용하여 상기 광중합형 복합 레진에 광을 조사하면 광중합 반응이 일어나 빠른 시간 내에 굳게 되는 것을 말하는 것으로, 일반적으로 많이 사용되고 있다.

상기 광중합형 복합레진 사용시 이용하는 광중합기는, 450nm 내지 500nm 파장의 청색광을 사용할 수 있는 기기로, 상기 광중합기의 광이 도달하여 상기 광중합형 복합레진을 중합할 수 있는 중합 깊이(curing depth)는 약 1.5mm 내지 2.0mm 정도로 제한적인 바, 치아와동과 같이 수복범위가 최대 4mm의 깊이를 가지는 경우나 수복범위가 넓은 경우에는, 상기 광중합형 복합레진(이하, 본 발명에서는 '광중합형 치과용 수복재 조성물'로 명명한다.)을 소량으로 여러 번 충진하는 점층법으로 충전해야 하는 문제점이 있다.

이에, 이를 개선하기 위한 여러 연구들이 많이 시행되고 있으며, 관련 공지기술들로는 한국등록특허 제10-1517628호(개선된 치과용 복합재를 유도하는 재료 및 그로부터 제조된 치과용 복합재) 및 한국공개특허 제10-2015-0108010호(광중합형 치과용 수복재 조성물)등이 공지되어 있다

그러나, 상기 한국등록특허 제10-1517628호에는 기존 치과용 복합재의 물성자체를 개선하긴 하였으나, 여전히 그 투명도에 대해서는 낮아 적층법으로 충전해야하는 번거로움이 있으며, 상기 한국공개특허 제10-2015-0108010호에는 투명도를 개선하긴 하였으나, 광중합기의 광이 광중합형 치과용 수복재 조성물에 도달할 수 있도록 나노광섬유의 소재를 별도로 사용해야 하는 단점이 있다.

본 발명의 목적은 상기와 같은 요구에 의해 도출된 것으로서, 기존 치과용 수복재 재료들을 인용하되, 기존 치과용 수복재 조성물 대비 높은 빛 투과성을 갖도록 하여 투명한 치경부의 색상 구현이 가능하여 자연스럽게 다양한 치아 부위의 심미성이 확보됨과 동시에 굴절률 및 중합깊이도 개선시켜 치아와동 내부까지 한번에 주입하여 광중합 반응을 수행할 수 있으므로 조작성도 우수한 광중합형 치과용 수복재 조성물 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.

상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 광중합형 치과용 수복재 조성물은, 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체 및 상기 단량체의 중합을 개시하기 위한 중합개시제로 구성된 복합레진 베이스, 상기 복합레진 베이스와 동일한 굴절률을 갖는 투명도조절제 및, 강도 보강용 무기충진재;를 포함하는 것이 특징이다.

또한, 상기 복합레진 베이스는 상기 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체를 복합레진 베이스 전체 중량 대비 95~98.7 중량%로 포함하는 것이 특징이며, 상기 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체는 2,2-비스[4-(2-하이드록시-3-메타크릴옥시프로폭시)페닐]프로판(Bis-GMA), 트리에틸렌글리콜 디메타크릴레이트(TEGDMA) 및 우레탄 디메타크릴레이트(UDMA)의 혼합물이며, 상기 중합개시제는 캄포퀴논(CQ), 4-(디메틸아미노)에틸벤조에이트(4-EDAB), 2,6-디-터르트-부틸-4-메틸페놀(BHT), 2-하이드록시-4-메톡시 벤조페논(BP)의 혼합물인 것이 특징이다.

또한, 상기 투명도조절제는 입자크기가 1㎛인 바륨-글라스(Ba-glass)인 것이 특징이며, 상기 무기충진재는 실리콘 디옥사이드(silicon dioxide), 나노 지르코니아 충진재(nano zirconia filler), 합성 비정질 실리카(synthetic amorphous silica)의 혼합물로 구성되는 것이 특징이다.

또한, 상기 조성물은 상기 복합레진 베이스가 33~35중량%로, 상기 투명도조절제가 62~64 중량%로 포함되며, 나머지 상기 무기충진재로 이루어지는 것이 특징이다.

또 다른 본 발명인 광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법은, 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체와 상기 단량체의 중합을 개시하기 위한 중합개시제를 80~120 rpm에서 1~2시간동안 혼합하여 복합레진 베이스를 제조하는 제1단계, 상기 제1단계에서 제조한 복합레진 베이스의 굴절률을 측정하는 제2단계, 상기 제2단계에서 측정된 상기 복합레진 베이스의 굴절률과 동일한 굴절률을 갖는 투명도조절제를 선별하는 제3단계 및, 상기 제1단계에서 제조된 복합레진 베이스에 상기 제3단계에서 선별된 투명도조절제와 강도 보강용 무기충진재를 순차적으로 첨가한 다음, 완전히 녹을때 까지 교반하여 광중합형 치과용 수복재 조성물을 제조하는 제4단계;를 포함하는 것이 특징이다.

또한, 상기 제1단계의 복합레진 베이스 제조시, 상기 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체를 상기 복합레진 베이스 전체 중량 대비 95~98.7 중량%로 포함되도록 혼합하여 제조하는 것이 특징이며, 상기 제2단계에서 측정된 복합레진 베이스의 굴절률은 1.55인 것이 특징이다.

또한, 상기 제3단계의 선별된 상기 투명도조절제는 입자크기가 1㎛인 바륨-글라스(Ba-glass)인 것이 특징이며, 상지 제4단계에서 첨가되는 무기충진재는 실리콘 디옥사이드(silicon dioxide), 나노 지르코니아 충진재(nano zirconia filler), 합성 비정질 실리카(synthetic amorphous silica)의 혼합물로 구성되어 있는 것이 특징이다.

또한, 상기 제4단계에서 조성물 제조시, 조성물 전체 중량을 기준으로 상기 복합레진 베이스는 33~35중량%로 포함되며, 상기 투명도조절제는 62~64 중량%로 포함되며, 나머지 무기충진재로 이루어지는 것이 특징이다.

본 발명에서는 이러한 상기 제조방법을 통해 제조된 광중합형 치과용 수복재 조성물을 제공하는 것이 특징이다.

본 발명에 따른 광중합형 치과용 수복재 조성물은, 기존 치과용 수복재 조성물 대비 높은 빛 투과성을 나타냄으로써 투명한 치경부의 색상 구현이 가능하여 별도의 색소첨가 없이도 자연스럽게 다양한 치아 부위의 심미성을 나타낼 수 있다.

또한, 높은 빛 투과성으로 인해 굴절률 및 중합깊이도 개선됨으로써 중합깊이가 깊게 생성되는 치아와동 내부까지 적층충전방식이 아닌 한번 충전방식으로 주입하여 광중합 반응을 수행할 수 있으므로 조작성도 우수하다.

도 1은 본 발명의 실시예에 따른 광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법을 나타낸 공정 순서도이다.

이하, 첨부된 도면을 참고하여 본 발명을 상세하게 설명하며, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 상세한 설명은 생략한다.

본 발명은 광중합기에 의해 광중합 반응하는 광중합형 치과용 수복재 조성물에 관한 것으로써, 본 발명의 일 측면은, 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체 및 상기 단량체의 중합을 개시하기 위한 중합개시제로 구성된 복합레진 베이스, 상기 복합레진 베이스와 동일한 굴절률을 갖는 투명도조절제 및, 강도 보강용 무기충진재를 포함하는 광중합형 치과용 수복재 조성물을 제공하는 것이다.

구체적으로 설명하면, 상기 광중합 반응은 광(light)의 조사(irradiation)에 의해서 일어나는 중합반응을 의미하는 것으로서, 통상적으로 알려진 광중합형 치과용 수복재 조성물은 치아와 유사한 형태를 부여할 수 있게 하는 물질인 복합레진이 포함된 유기기질과 내구성을 강화시켜주는 충진재(filler)를 모두 한꺼번에 혼합하여 구성된다. 또한, 통상적으로 심미성을 높이기 위해 다양한 종류의 색조를 별도첨가하여 자연치아의 색을 구연하도록 하거나, 상기 빛 투과율을 높이기 위해 작은입자를 갖는 충진재의 함량을 높여서 높은 심미성을 확보하도록 하였으나, 상기 충진재의 함량을 증가시키면 점도가 상승하여 조작성이 떨어지고, 다량의 충진재로 인해 오히려 투명도가 떨어지는 단점이 있다.

또한, 상기 광중합기의 광이 도달하여 상기 광중합형 복합레진을 중합할 수 있는 중합깊이는 극히 제한적인 바, 수복범위가 깊거나 넓은 경우에는 소량으로 여러번 충진하는 점층법으로 충전하는 등 조작성 자체가 용이하지 못한 단점도 있다.

이에, 본 발명의 발명자들은 상기와 같은 기존 광중합형 치과용 수복재 조성물의 단점들을 보완하고자 수차례 연구한 결과, 상기 조성물이 갖는 빛 투과율이 중합깊이에 따른 중합반응의 정도를 결정짓는 것인 바, 본 발명에서는 상기 조성물 자체의 빛 투과율을 높일 수 있도록 투명도를 높이는 것이 가장 중요한 기술로 파악되어 복합레진 베이스에 굴절률을 확인한 후, 이 굴절률과 동일한 투명도조절제를 이용하여 일정한 투명도를 갖는 본 발명만의 광중합형 치과용 수복재 조성물을 개발하게 된 것이며, 이로 인해 별도의 색소 첨가 없이도 자연스럽게 다양한 치아 부위의 심미성이 확보되며, 동시에 굴절률 및 중합깊이도 개선되어 치아와동 내부까지 한번에 주입하여 광중합 반응을 수행할 수 있으므로 조작성도 용이해지게 됨을 확인하였다.

이하, 본 발명의 광중합형 치과용 수복재 조성물에 대한 각 성분의 역할 및 이의 함량비에 대하여 구체적으로 설명하도록 한다.

1. 복합레진 베이스

1) 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체

메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체는 치과용 재료로써 기계적 강도를 발휘할 수 있고, 중합 가능한 것이라면 모두 가능하나, 바람직하게는 2,2-비스-[4-(2-하이드록시-3-메타크릴로일옥시프로폭시)페닐]프로판(Bis-GMA), 트리에틸렌글리콜 디메타크릴레이트(TEGDMA), 우레탄디메타크릴레이트(UDMA)의 화합물 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니며, 경우에 따라서는 이들의 2 또는 그 이상의 혼합물의 형태로 사용될 수도 있다.

상기 MMA계 단량체의 조성 및 함량은 본 발명의 광중합형 치과용 수복재 조성물 자체 효능을 발휘하는데 중요한 인자가 된다.

이에, 상기 MMA계 단량체의 함량이 복합레진 베이스 전체 중량을 기준으로, 95 내지 98.7 중량%로 포함되어 있는 것이 바람직하며, 95 중량% 미만으로 포함될 경우에는 하기 중합개시제와의 혼합이 용이하지 않으며, 98.7 중량% 초과하여 포함될 경우에는 상대적으로 하기 중합개시제의 함량이 적어져 광중합반응 자체가 미흡하게 나타날 우려가 있게 되기 때문이다.

하나의 바람직한 예에서, 본 발명의 광중합형 치과용 수복재 조성물에서 MMA계 단량체는 바람직한 기계적 물성 및 우수한 조작성 등을 고려하여, Bis-GMA: UDMA: TEGDMA = 1: 1: 1의 중량비로 혼합된 혼합물로 구성된 MMA계 단량체를 사용하는 것이 가장 좋다.

2) 중합개시제

중합개시제는 활성시 자유라디칼(free radical)을 형성함으로써 상기 MMA 단량체에 연쇄적인 광중합 반응이 일어날 수 있도록 하는 재료로써, 광중합을 유도할 수 있는 것이라면 특별히 제한되지 않으나, 바람직하게는 캄포퀴논(CQ), 4-(디메틸아미노)에틸벤조에이트(4-EDAB), 2,6-디-터르트-부틸-4-메틸페놀(BHT), 2-하이드록시-4-메톡시 벤조페논(BP) 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니며, 경우에 따라서는 이들의 2 또는 그 이상의 혼합물의 형태로 사용될 수도 있다.

상기 중합개시제의 함량은 최종 조성물의 물성에 영향을 미치지 않는 범위 내, 즉 광중합 촉매량으로 복합레진 베이스에 포함될 수 있으며, 바람직하게는 복합레진 베이스 전체 중량을 기준으로, 1.3 내지 5 중량%로 포함되어 있는 것이 좋다.

이렇게 구성된 상기 복합레진 베이스의 함량은 조성물 전체중량을 기준으로 33~35중량%로 포함되는 것이 좋으며, 이는 상기 복합레진 베이스의 함량이 33중량% 미만일 경우에는 본 발명이 목적하는 치과용 수복재료로 사용자체가 어렵게 되고 하기 투명도조절제 및 무기충진재와의 혼합이 용이하지 않으며, 35중량%를 초과할 경우에는 상대적으로 하기 투명도조절제 및 무기충진재의 함량이 적어져 기계적 강도 등의 물성이 본 발명이 목적하는 정도로 얻기 어렵게 되기 때문이다.

2. 투명도조절제

본 발명은 빛 투과율을 높이기 위해 통상의 무기충진재로 알려진 소재 중에서 별도의 투명도조절제로 한정하여 사용하는 것을 특징으로, 상기 투명조절제로는 상기 복합레진 베이스와 동일한 굴절률을 갖는 무기충진재의 소재를 사용하는 것이 특징이다. 하나의 바람직한 예에서, 본 발명의 광중합형 치과용 수복재 조성물에서 투명도조절제는 상기 복합레진 베이스의 일실시예에 따른 구성에 대비하여 굴절률이 동일한 입자크기가 1㎛인 바륨-글라스(Ba-glass)를 사용하는 것이 좋다.

구체적으로 설명하면, 일반적으로 광중합형 치과용 수복재 조성물은 투명성 및 빛 투과성 등의 심미성을 확보하기 위해 빛의 파장대보다 작은 입자를 함유하여 다양한 치아 색조를 구현해 왔다. 실 예로 입자크기가 0.7㎛인 바륨-글라스(Ba-glass)를 통상 사용해 왔는데 이는, 소량 사용시에만 심미성을 일부 확보할 뿐, 굴절률이 맞지 않아 다량 사용이 불가능하여 기계적 물성 자체가 약해지게 되는 단점이 있었다. 이에 본 발명에서는 통상적으로 사용되던 무기충진재 소재 중 높은 빛 투과성을 얻을 수 있는 소재를 모색하던 중, 상기 복합레진 베이스와 동일한 굴절률을 갖는 무기충진재를 사용할 경우 굴절률이 동일함에 따라 높은 빛 투과성을 얻을 수 있어 투명한 치경부의 색상 구현이 가능함을 확인하였다.

즉, 본 발명에서는 무기물의 함량에 제약 없이 다양한 치아 부위의 심미성이 확보가 가능하도록 상기 복합레진 베이스와 동일한 굴절률을 갖는 무기충진재를 사용한 것이며, 이에, 다량의 무기충진재를 사용할 수 있어 기계적 물성 또한 개선시킬 수 있게 되는 것이다.

이에, 투명도조절제의 함량은 조성물 전체 중량을 기준으로 62~64 중량%로 포함될 수 있으며, 상기 투명도조절제의 함량이 62 중량% 미만이면 그 함량이 너무 적어 투명성은 얻을지 몰라도 본 발명이 목적하는 기계적 강도 등의 충진재로서의 소망하는 효과를 기대하기 어려우며, 64 중량% 초과하면 상대적으로 상기 복합레진 베이스의 함량이 적어져 상기 복합레진 베이스가 나타내는 기능이 약해져 본 발명이 목적하는 치과용 수복재료로써의 사용이 용이하지 못하게 될 우려가 있는 바, 상기 투명도조절제의 함량은 상기 복합레진 베이스의 원기능은 유지한 채 빛 투과율을 높여주기 위해서는 조성물 전체 중량을 기준으로, 62~64 중량%로 포함되어 있는 것이 바람직하다.

3. 강도 보강용 무기충진재

강도 보강용 무기충진재는 상기 복합레진 베이스 및 투명도조절제로 이루어진 상기 기질(matrix)의 강도를 강화시키기 위한 것으로써, 통상적으로 공지된 물질을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 실리콘 디옥사이드(silicon dioxide), 나노 지르코니아 충진재(nano zirconia filler), 합성 비정질 실리카(synthetic amorphous silica) 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니며, 경우에 따라서는 이들의 2 또는 그 이상의 혼합물의 형태로 사용될 수도 있다.

상기 강도 보강용 무기충진재의 함량은 조성물의 물성에 영향을 미치지 않는 범위 내, 즉 촉매량으로 조성물에 포함될 수 있으며, 바람직하게는 조성물 전체중량을 기준으로 1 내지 5 중량%로 포함되어 있는 것이 바람직하다.

이하, 본 발명의 광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법에 대하여 구체적으로 설명하도록 한다.

< 광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조 방법>

도 1은 본 발명의 실시예에 따른 광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법을 나타낸 공정 순서도로서, 본 발명은 복합레진을 포함하는 유기기질(matrix)과 내구성을 강화시켜주는 충진재(filler)를 모두 한꺼번에 혼합하는 기존 광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조공정과 달리 투명성을 통해 빛 투과성을 높여주기 위해 복합레진 베이스를 제조하는 제1단계, 상기 제1단계에서 제조한 복합레진 베이스의 굴절률을 측정하는 제2단계, 상기 제2단계에서 측정된 상기 복합레진 베이스의 굴절률과 동일한 굴절률을 갖는 투명도조절제를 선별하는 제3단계 및, 상기 제1단계에서 제조된 복합레진 베이스에 상기 제3단계에서 선별된 투명도조절제와 강도 보강용 무기충진재를 첨가 및 교반처리하여 광중합형 치과용 수복재 조성물을 제조하는 제4단계를 포함하는 것이 특징이다.

1) 제1단계: 복합레진 베이스 제조(S1)

본 단계에서는 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체와 상기 단량체의 중합을 개시하기 위한 중합개시제를 혼합하여 복합레진 베이스를 제조하는 것을 특징으로, 상기 MMA계 단량체는 95~98.7 중량%로 포함되도록 혼합하며, 80~120 rpm에서 1~2시간동안 혼합하는 것이 특징이다.

이는 혼합속도가 80rmp 미만이거나, 혼합 시간이 1분 미만일 경우에 충분한 혼합이 이루어지지 못하는 관계로 재료들이 균일하게 혼합되지 못하는 결과를 초래할 수 있으며, 혼합속도가 120rpm을 초과하거나, 혼합 시간이 2분을 초과할 경우에는 더 이상의 혼합 효과 없이 점도만 상승시키는 요인으로 작용할 수 있기 때문이다.

2) 제2단계: 복합레진 베이스의 굴절률 측정(S2)

본 단계에서는 상기 제1단계에서 제조한 복합레진 베이스의 굴절률을 측정하는 단계로써, 전체 조성물의 투명성을 갖도록 하기 위해 반드시 거쳐야 하는 필수과정이다.

하나의 가장 바람직한 예로써, 상기 제1단계의 제조한 복합레진 베이스에서 MMA 단량체의 구성이 Bis-GMA와 UDMA와 TEGDMA의 혼합물로써 1: 1: 1의 혼합비율로 이루어져 있으며, 그 함량이 95~98.7중량%로 포함되며, 나머지 중합개시제로 이루어지되, 캄포퀴논(CQ), 4-(디메틸아미노)에틸벤조에이트(4-EDAB), 2,6-디-터르트-부틸-4-메틸페놀(BHT), 2-하이드록시-4-메톡시 벤조페논(BP)의 혼합물로 이루어져 있을 경우, 굴절률을 측정해 본 결과, 측정된 복합레진 베이스의 굴절률은 1.55인 것으로 확인된다.

3) 제3단계: 투명도조절제 선별(S3)

본 단계에서는 기존 조성물의 단점인 다량의 무기충진재 사용으로 인한 빛 저투과율을 개선하여 심미성을 높여주고, 조작성도 용이하게 해주기 위한 목적으로, 통상적으로 사용되고 있는 무기충진재의 소재 중에 굴절률을 확인하여 상기 복합레진 베이스의 굴절률과 동일한 굴절률을 갖는 무기충진재의 소재를 선별하여 본 발명의 투명도조절제로 적용하도록 하는 것이 특징이다.

이에, 상기 제2단계에서 하나의 가장 바람직한 예로 제시한 복합레진 베이스의 굴절률에 맞춰 1.55의 굴절률을 갖는 무기충진재의 소재를 확인한 바, 입자크기가 1㎛인 바륨-글라스(Ba-glass)가 이에 해당되어, 본 발명의 투명도조절제로 적용한다.

3) 제4단계: 본 발명의 광중합형 치과용 수복재 조성물 제조(S3)

마지막 본 단계에서는 상기 제1단계에서 제조된 복합레진 베이스에 상기 제3단계에서 선별된 투명도조절제와 강도 보강용 무기충진재를 순차적으로 첨가한 다음, 완전히 녹을때 까지 교반하여 최종 본 발명인 광중합형 치과용 수복재 조성물을 제조한다.

이때, 기존 치과용 수복재 조성물 대비 높은 빛 투과성을 나타냄으로써 투명한 치경부의 색상 구현이 가능하여 자연스럽게 다양한 치아 부위의 심미성이 확보됨과 동시에 굴절률 및 중합깊이도 개선되어 치아와동 내부까지 한번에 주입하여 광중합 반응을 수행할 수 있으므로 조작성도 우수한 광중합형 치과용 수복재 조성물을 제조하기 위해서 바람직하게는 상기 조성물이 상기 복합레진 베이스가 33~35중량%, 상기 투명도조절제가 62~64중량%, 나머지 상기 강도 보강용 무기충진재로 이루어지도록 하는 것이 가장 좋다.

이하에서는 실시예 및 실험예를 들어 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명할 것이나, 이들 실시예 및 실험예는 단지 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명의 보호 범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.

< 실시예 1 내지 3: 본 발명의 광중합형 치과용 수복재 조성물들 제조>

하기 표 1과 같이, 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체, 중합개시제를 하기와 같이 준비한 후, 이를 100rpm에서 2시간동안 혼합하여 복합레진 베이스를 먼저 제조하였다.

복합레진 베이스 (전체 100중량% 기준)	MMA계단량체	Bis-GMA	32.884 중량%
		UDMA	32.884 중량%
		TEGDMA	32.884 중량%
	중합개시제	CQ	0.164 중량%
		4-EDAB	0.822 중량%
		BHT	0.329 중량%
		BP	0.033 중량%

그 다음 상기 제조된 복합레진 베이스의 굴절률을 확인한 결과, 1.55의 굴절률을 갖는 것으로 확인되었다.

그 다음 무기충진재 중에 1.55의 굴절률을 갖는 입자크기가 1㎛인 바륨-글라스(Ba-glass)를 선별하여 투명도조절제로 채택한 후, 이를 상기 제조된 복합레진 베이스에 첨가하였다.

그 다음 강도 보강용 무기충진재로 실리콘 디옥사이드(silicon dioxide), 나노 지르코니아 충전제(nano zirconia filler), 합성 비정질 실리카(synthetic amorphous silica)를 준비한 후, 이를 순차적으로 첨가한 다음 완전히 녹을 때 까지 교반하여 본 발명의 치과용 수복재 조성물을 제조하되, 하기 표 2의 함량대로 이루어지도록 제조하였다.

전체 구성			실시예1	실시예2	실시예3
본 발명의 광중합형 치과용 수복재 조성물 (전체 100중량% 기준)	표 1의 복합레진 베이스		33 중량%	34 중량%	35 중량%
	투명도조절제	Ba-glass : 1㎛	64 중량%	63 중량%	62 중량%
	무기충진재	silicon dioxide	1 중량%	1 중량%	1 중량%
		nano zirconia filler	1.8 중량%	1.8 중량%	1.8 중량%
		synthetic amorphous silica -TS530	0.2 중량%	0.2 중량%	0.2 중량%

< 비교예 1: 기존 치과용 수복재 제조>

하기 표 3과 같이, 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체, 중합개시제, 무기충진제를 준비한 후, 모두 한꺼번에 넣고 80~120rpm에서 2시간동안 혼합하여 기존 치과용 수복재 조성물를 제조하였다. 이때 치과용 수복재료의 심미성을 조절하는데 통상적으로 사용되고 있는 무기충진재인 입자크기가 0.7㎛인 바륨-글라스(Ba-glass)를 사용하였으며, 상기 0.7㎛인 바륨-글라스(Ba-glass)의 굴절률은 1.45 임을 확인하였다.

전체 구성			비교예1
기존 치과용 수복재 조성물 (전체 100중량% 기준)	MMA계단량체	Bis-GMA	12 중량%
		UDMA	12 중량%
		TEGDMA	12 중량%
	중합개시제	CQ	0.0853 중량%
		4-EDAB	0.1219 중량%
		BHT	0.0424 중량%
		BP	0.65 중량%
	무기충진재	silicon dioxide	2.1004 중량%
		nano zirconia filler	-
		synthetic amorphous silica -TS530	-
		Ba-glass : 0.7㎛	61 중량%

< 실험예 1: 물성테스트>

1. 실험방법

상기 실시예 1 내지 3의 광중합형 치과용 수복재 조성물 및 상기 비교예 1의 기존 치과용 수복재 조성물의 굴곡강도, 압축강도, 중합깊이 및 투명도를 조사하여 하기 표 4에 나타내었다.

이때, 굴곡강도 및 중합깊이는 ISO 4049 규격에 따라 진행하였으며, 압축강도는 자사의 보유몰드 4mm×5mm(지름, 깊이)의 시편을 소형 UTM을 이용하여 측정하였으며, 투명도는 Journal of Biomdical Materials Research Part B: Applied Biomaterials, 2007 Feb; 80(2): 332-8 의 방법에 따라 측정하였다.

2. 실험결과

분석	실시예1	실시예2	실시예3	비교예1
굴곡강도 Mpa	99.59	95.54	94.07	43.28
압축강도 Mpa	261.31	293.41	311.98	155.89
중합깊이 mm	9.8	9.8	9.4	3.2
투명도(빛투과율) (contrast ratio, 500nm)	155	155	154	54

상기 실험결과, 표 4에 나타나 있듯이, 굴곡강도, 압축강도가 기존 조성물(비교예1) 대비 월등히 높아짐을 확인하였으며, 아울러 본 발명의 실시예들은 비교예1보다 가시광선영역에서 낮은 대조비를 나타냄을 확인할 수 있는 바, 투명성이 우수하여 중합깊이 역시 높음을 확인하였다

결론적으로, 본 발명의 실시예들에 따른 광중합형 치과용 수복재 조성물은, 전체적인 물성이 높게 나타나 치과용 수복재 조성물로 사용이 적합함을 알 수 있으며, 특히 기존 치과용 수복재 조성물 대비 높은 빛 투과성을 나타냄으로써 투명한 치경부의 색상 구현이 가능하여 별도의 색소첨가 없이도 자연스럽게 다양한 치아 부위의 심미성을 나타낼 수 있음과 동시에, 중합깊이 역시 기존 대비 2배이상의 효과를 나타냄을 확인한 바, 투명도조절제를 통해 전달되는 광이 치아와동 내부 깊은 영역에 충진된 복합레진까지 전달되어 광중합 반응 면적이 확대될 수 있어 한번충전방식으로도 경화가 잘되어 물성이 우수해지는 바, 조작성도 용이해짐을 알 수 있었다.

상기의 본 발명은 바람직한 실시예 및 실험예를 중심으로 살펴보았으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 본질적 기술 범위 내에서 상기 본 발명의 상세한 설명과 다른 형태의 실시예들을 구현할 수 있을 것이다. 여기서 본 발명의 본질적 기술범위는 특허청구범위에 나타나 있으며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 차이점은 본 발명에 포함된 것으로 해석되어야 할 것이다

Claims

메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체 및 상기 단량체의 중합을 개시하기 위한 중합개시제로 구성된 복합레진 베이스,
상기 복합레진 베이스와 동일한 굴절률을 갖는 투명도조절제 및,
강도 보강용 무기충진재;를 포함하는,
광중합형 치과용 수복재 조성물.
제1항에 있어서,
상기 복합레진 베이스는 상기 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체를 복합레진 베이스 전체 중량 대비 95~98.7 중량%로 포함하는 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물.
제1항에 있어서,
상기 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체는 2,2-비스[4-(2-하이드록시-3-메타크릴옥시프로폭시)페닐]프로판(Bis-GMA), 트리에틸렌글리콜 디메타크릴레이트(TEGDMA) 및 우레탄 디메타크릴레이트(UDMA)의 혼합물인 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물.
제1항에 있어서,
상기 중합개시제는 캄포퀴논(CQ), 4-(디메틸아미노)에틸벤조에이트(4-EDAB), 2,6-디-터르트-부틸-4-메틸페놀(BHT), 2-하이드록시-4-메톡시 벤조페논(BP)의 혼합물인 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물.
제1항에 있어서,
상기 투명도조절제는 입자크기가 1㎛인 바륨-글라스(Ba-glass)인 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물.
제1항에 있어서,
상기 무기충진재는 실리콘 디옥사이드(silicon dioxide), 나노 지르코니아 충진재(nano zirconia filler), 합성 비정질 실리카(synthetic amorphous silica)의 혼합물로 구성되는 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물.
제1항에 있어서,
상기 조성물은 상기 복합레진 베이스가 33~35중량%로, 상기 투명도조절제가 62~64 중량%로 포함되며, 나머지 상기 무기충진재로 이루어지는 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물.
메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체와 상기 단량체의 중합을 개시하기 위한 중합개시제를 80~120 rpm에서 1~2시간동안 혼합하여 복합레진 베이스를 제조하는 제1단계,
상기 제1단계에서 제조한 복합레진 베이스의 굴절률을 측정하는 제2단계,
상기 제2단계에서 측정된 상기 복합레진 베이스의 굴절률과 동일한 굴절률을 갖는 투명도조절제를 선별하는 제3단계 및,
상기 제1단계에서 제조된 복합레진 베이스에 상기 제3단계에서 선별된 투명도조절제와 강도 보강용 무기충진재를 순차적으로 첨가한 다음, 완전히 녹을때 까지 교반하여 광중합형 치과용 수복재 조성물을 제조하는 제4단계;를 포함하는,
광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법.
제8항에 있어서,
상기 제1단계의 복합레진 베이스 제조시, 상기 메틸메타크릴레이트(MMA)계 단량체를 상기 복합레진 베이스 전체 중량 대비 95~98.7 중량%로 포함되도록 혼합하여 제조하는 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법.
제8항에 있어서,
상기 제2단계에서 측정된 복합레진 베이스의 굴절률은 1.55인 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법.
제8항에 있어서,
상기 제3단계의 선별된 상기 투명도조절제는 입자크기가 1㎛인 바륨-글라스(Ba-glass)인 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법.
제8항에 있어서,
상지 제4단계에서 첨가되는 무기충진재는 실리콘 디옥사이드(silicon dioxide), 나노 지르코니아 충진재(nano zirconia filler), 합성 비정질 실리카(synthetic amorphous silica)의 혼합물로 구성되어 있는 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법.
제8항에 있어서,
상기 제4단계에서 조성물 제조시, 조성물 전체 중량을 기준으로 상기 복합레진 베이스는 33~35중량%로 포함되며, 상기 투명도조절제는 62~64 중량%로 포함되며, 나머지 무기충진재로 이루어지는 것이 특징인,
광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법.
제8항 내지 제13항의 광중합형 치과용 수복재 조성물의 제조방법 중 선택된 어느 한항의 제조방법을 통해 제조된,
광중합형 치과용 수복재 조성물.