KR20180110629A - Resin composition - Google Patents

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Abstract

An objective of the present invention is to provide a resin composition which can obtain an insulating layer capable of suppressing warpage generated when the insulating layer is formed, and further obtain an insulating layer having excellent physical properties such as thermal expansion coefficient, thermal conductivity, adhesion strength to copper plating, surface roughness and the like. Another objective of the present invention is to provide a resin sheet obtained by using the resin composition, a circuit substrate, and a semiconductor chip package. The resin composition contains (A) an epoxy resin, (B) an inorganic filler, (C) a hardener, and (D) an amphiphilic polyether block copolymer.

Description

수지 조성물{RESIN COMPOSITION}Resin composition {RESIN COMPOSITION}

본 발명은, 수지 조성물에 관한 것이다. 또한, 상기 수지 조성물을 사용하여 수득되는, 수지 시트, 회로 기판, 및 반도체 칩 패키지에 관한 것이다.The present invention relates to a resin composition. Also, the present invention relates to a resin sheet, a circuit board, and a semiconductor chip package obtained by using the resin composition.

최근, 전자 기기의 소형화, 고성능화가 진행되고, 반도체 패키지 기판에 있어서는, 빌드업층이 복층화되어, 배선의 미세화 및 고밀도화가 요구되고 있다. 또한 스마트폰, 태블릿형 PC의 보급에 따라 박형화 요구가 강해지고, 코어재의 박형화, 심지어는 코어리스 구조 등의 박형 패키지 기판이 요구되고 있다. 이에 따라, 절연층을 형성할 때에 발생하는 휨의 억제가 요구된다.2. Description of the Related Art In recent years, miniaturization and high performance of electronic devices have progressed, and in a semiconductor package substrate, buildup layers have been layered, and miniaturization and high density of wirings have been demanded. In addition, with the spread of smart phones and tablet-type PCs, the demand for thinning becomes strong, and a thin package substrate such as a thinner core material or even a core-less structure is required. Accordingly, it is required to suppress warpage that occurs when the insulating layer is formed.

예를 들어, 특허문헌 1에서는, 경화 수축에 의한 휨이 적고, 유연성이 우수한 수지 조성물을 제공하고 있다. 그러나, 최근의 고성능화 요구에 대응하기 위해, 더욱 고기능의 수지 조성물이 요구되고 있다.For example, Patent Document 1 provides a resin composition which has less warpage due to curing shrinkage and is excellent in flexibility. However, in order to cope with the recent demand for high performance, a more highly functional resin composition is required.

일본 공표특허공보 특표2000-64960호Japanese Patent Publication No. 2000-64960

본 발명은, 고밀도화, 박형화, 또는 코어리스화된 배선판의 빌드업층, 웨이퍼 레벨 칩 사이즈 패키지 등에 사용되는 절연층을 형성하기 위해 적합한 수지 조성물을 제공하는 것이며, 구체적으로는, 절연층을 형성할 때에 발생하는 휨을 억제할 수 있고, 또한, 열팽창 계수, 열전도율, 동 도금과의 밀착 강도, 표면 조도(粗度) 등의 물성이 우수한 절연층을 얻을 수 있는 수지 조성물; 상기 수지 조성물을 사용하여 수득되는, 수지 시트, 회로 기판, 및 반도체 칩 패키지를 제공하는 것에 있다.The present invention provides a resin composition suitable for forming an insulating layer used for a build-up layer, a wafer level chip-size package, etc. of a high-density, thinned, or corrugated wiring board, and more specifically, A resin composition capable of suppressing occurrence of warpage and capable of obtaining an insulating layer having excellent physical properties such as thermal expansion coefficient, thermal conductivity, adhesion strength to copper plating, and surface roughness; A circuit board, and a semiconductor chip package obtained by using the resin composition.

본 발명자들은, 상기 과제를 해결하기 위해 예의 검토한 결과, 에폭시 수지, 무기 충전재, 경화제, 및 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체를 수지 조성물에 함유시킴으로써, 절연층을 형성할 때에 발생하는 휨을 억제할 수 있는 것을 발견하여, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.DISCLOSURE OF THE INVENTION As a result of intensive studies to solve the above problems, the present inventors have found that by containing an epoxy resin, an inorganic filler, a curing agent, and an amphiphilic polyether block copolymer in a resin composition, And thus the present invention has been accomplished.

즉, 본 발명은 이하의 내용을 포함한다.That is, the present invention includes the following contents.

[1] (A) 에폭시 수지,[1] A resin composition comprising (A) an epoxy resin,

(B) 무기 충전재,(B) an inorganic filler,

(C) 경화제, 및(C) a curing agent, and

(D) 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체를 함유하는, 수지 조성물.(D) an amphiphilic polyether block copolymer.

[2] (B) 성분의 함유량이, 수지 조성물 중의 불휘발 성분을 100질량%로 한 경우, 50질량% 이상 95질량% 이하인, [1]에 기재된 수지 조성물.[2] The resin composition according to [1], wherein the content of the component (B) is 50% by mass or more and 95% by mass or less when the nonvolatile component in the resin composition is 100% by mass.

[3] (B) 성분이, 질소 원자 함유 실란 커플링제로 처리되어 있는, [1] 또는 [2]에 기재된 수지 조성물.[3] The resin composition according to [1] or [2], wherein the component (B) is treated with a nitrogen atom-containing silane coupling agent.

[4] (D) 성분의 함유량이, 수지 조성물 중의 불휘발 성분을 100질량%로 한 경우, 0.3질량% 이상 15질량% 이하인, [1] 내지 [3] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물.[4] The resin composition according to any one of [1] to [3], wherein the content of the component (D) is 0.3% by mass or more and 15% by mass or less when the nonvolatile component in the resin composition is 100% by mass.

[5] (D) 성분이, 적어도 하나의 에폭시 수지 혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트와, 적어도 하나의 에폭시 수지 비혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트를 포함하는 블록 공중합체인, [1] 내지 [4] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물.[5] The resin composition according to any one of [1] to [4], wherein the component (D) is a block copolymer comprising at least one epoxy resin miscible polyether block segment and at least one epoxy resin incompatible polyether block segment. .

[6] 에폭시 수지 혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트가, 폴리에틸렌옥사이드 블록, 폴리프로필렌옥사이드 블록, 폴리(에틸렌옥사이드-co-프로필렌옥사이드) 블록, 폴리(에틸렌옥사이드-ran-프로필렌옥사이드) 블록, 및 이들의 혼합물로부터 선택되는 1종 이상의 폴리알킬렌옥사이드 블록이며,[6] The epoxy resin composition according to any one of [1] to [5], wherein the epoxy resin miscible polyether block segment is at least one selected from the group consisting of polyethylene oxide block, polypropylene oxide block, poly (ethylene oxide-co-propylene oxide) Is at least one polyalkylene oxide block selected from

에폭시 수지 비혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트가, 폴리부틸렌옥사이드 블록, 폴리헥실렌옥사이드 블록, 폴리도데실렌옥사이드 블록, 및 이들의 혼합물로부터 선택되는 1종 이상의 폴리알킬렌옥사이드 블록인, [5]에 기재된 수지 조성물.Wherein the epoxy resin incompatible polyether block segment is at least one polyalkylene oxide block selected from a polybutylene oxide block, a polyhexylene oxide block, a polydodecylene oxide block, and a mixture thereof. Resin composition.

[7] (E) 카르보디이미드 화합물을 추가로 함유하는, [1] 내지 [6] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물.[7] The resin composition according to any one of [1] to [6], further comprising (E) a carbodiimide compound.

[8] (F) 열가소성 수지를 추가로 함유하는, [1] 내지 [7] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물.[8] The resin composition according to any one of [1] to [7], further comprising (F) a thermoplastic resin.

[9] (C) 성분이, 트리아진 골격 함유 페놀계 경화제 및 활성 에스테르계 경화제로부터 선택되는 1종 이상인, [1] 내지 [8] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물.[9] The resin composition according to any one of [1] to [8], wherein the component (C) is at least one selected from phenol-based curing agents containing a triazine skeleton and active ester-based curing agents.

[10] (A) 성분이, 축합환 구조를 갖는 에폭시 수지를 함유하는, [1] 내지 [9] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물.[10] The resin composition according to any one of [1] to [9], wherein the component (A) contains an epoxy resin having a condensed ring structure.

[11] 수지 조성물을 180℃에서 90분간 열경화시킨 경화물의 경화 수축률이 0.27% 이하인, [1] 내지 [10] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물.[11] The resin composition according to any one of [1] to [10], wherein the cured product obtained by thermosetting the resin composition at 180 ° C for 90 minutes has a curing shrinkage of 0.27% or less.

[12] 수지 조성물을 180℃에서 90분간 열경화시킨 경화물의 25℃ 내지 150℃에서의 선 열팽창 계수가 3ppm/℃ 이상 30ppm/℃ 이하인, [1] 내지 [11] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물.[12] The resin composition according to any one of [1] to [11], wherein the cured product obtained by thermally curing the resin composition at 180 ° C. for 90 minutes has a coefficient of linear thermal expansion at 25 ° C. to 150 ° C. of 3 ppm / ° C. to 30 ppm / .

[13] 반도체 칩 패키지의 절연층용 수지 조성물인, [1] 내지 [12] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물.[13] A resin composition according to any one of [1] to [12], which is a resin composition for an insulating layer of a semiconductor chip package.

[14] 세미 어디티브 프로세스법에 의해 회로 형성하는 회로 기판의 절연층 용 수지 조성물인, [1] 내지 [13] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물.[14] The resin composition according to any one of [1] to [13], which is a resin composition for an insulating layer of a circuit board which is formed by a semi-

[15] 지지체와, 상기 지지체 위에 형성된, [1] 내지 [14] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물을 포함하는 수지 조성물층을 갖는, 수지 시트.[15] A resin sheet having a support and a resin composition layer comprising the resin composition according to any one of [1] to [14] formed on the support.

[16] [1] 내지 [14] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물의 경화물에 의해 형성된 절연층을 포함하는, 회로 기판.[16] A circuit board comprising an insulating layer formed by a cured product of the resin composition according to any one of [1] to [14].

[17] [16]에 기재된 회로 기판과, 상기 회로 기판 위에 탑재된 반도체 칩을 포함하는, 반도체 칩 패키지.[17] A semiconductor chip package, comprising: the circuit board according to [16]; and a semiconductor chip mounted on the circuit board.

[18] [1] 내지 [14] 중 어느 하나에 기재된 수지 조성물 또는 [15]에 기재된 수지 시트에 의해 밀봉된, 반도체 칩을 포함하는 반도체 칩 패키지.[18] A semiconductor chip package comprising a semiconductor chip sealed with the resin composition according to any one of [1] to [14] or the resin sheet according to [15].

본 발명에 의하면, 절연층을 형성할 때에 발생하는 휨을 억제할 수 있고, 또한 열팽창 계수, 열전도율, 동 도금과의 밀착 강도, 표면 조도 등의 물성이 우수한 절연층을 수득할 수 있는 수지 조성물; 상기 수지 조성물을 사용하여 얻어지는, 수지 시트, 회로 기판, 및 반도체 칩 패키지를 제공할 수 있다.According to the present invention, it is possible to provide a resin composition capable of suppressing warpage occurring when forming an insulating layer and obtaining an insulating layer having excellent physical properties such as thermal expansion coefficient, thermal conductivity, adhesion strength to copper plating, and surface roughness; A resin sheet, a circuit board, and a semiconductor chip package obtained using the resin composition can be provided.

도 1은, 본 발명의 반도체 칩 패키지(Fan-out형 WLP)의 일례를 도시한 개략 단면도이다.
도 2는, 경화 수축률을 측정할 때의 수지 시트의 일례를 도시한 개략도이다.1 is a schematic cross-sectional view showing an example of a semiconductor chip package (fan-out type WLP) of the present invention.
Fig. 2 is a schematic view showing an example of a resin sheet when measuring the hardening shrinkage percentage. Fig.

이하, 본 발명의 수지 조성물, 수지 시트, 회로 기판, 및 반도체 칩 패키지에 대해 상세히 설명한다.Hereinafter, the resin composition, resin sheet, circuit board, and semiconductor chip package of the present invention will be described in detail.

[수지 조성물][Resin composition]

본 발명의 수지 조성물은, (A) 에폭시 수지, (B) 무기 충전재, (C) 경화제, 및 (D) 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체를 함유한다.The resin composition of the present invention contains (A) an epoxy resin, (B) an inorganic filler, (C) a curing agent, and (D) an amphipathic polyether block copolymer.

(A) 성분, (B) 성분, (C) 성분, 및 (D) 성분을 수지 조성물에 함유시킴으로써, 휨을 억제할 수 있는 절연층을 얻는 것이 가능해진다. 수지 조성물은, 필요에 따라, 추가로 (E) 카르보디이미드 화합물, (F) 열가소성 수지, (G) 분자 내에, 폴리부타디엔 구조, 폴리실록산 구조, 폴리(메타)아크릴레이트 구조, 폴리알킬렌 구조, 폴리알킬렌옥시 구조, 폴리이소프렌 구조, 폴리이소부틸렌 구조, 및 폴리카보네이트 구조로부터 선택되는 1종 이상의 구조를 갖는 수지, (H) 고무 입자, (I) 경화 촉진제, (J) 난연제를 포함할 수 있다.By containing the component (A), the component (B), the component (C), and the component (D) in the resin composition, it is possible to obtain an insulating layer capable of suppressing warpage. The resin composition may further contain, if necessary, (E) a carbodiimide compound, (F) a thermoplastic resin, (G) a polybutadiene structure, a polysiloxane structure, a poly (meth) acrylate structure, (H) a rubber particle, (I) a curing accelerator, (J) a flame retardant, and (C) a resin having at least one structure selected from the group consisting of a polyalkyleneoxide structure, a polyisoprene structure, a polyisobutylene structure, and a polycarbonate structure .

본 명세서에 있어서 「수지 성분」이란, 수지 조성물을 구성하는 불휘발 성분 중, (B) 무기 충전재를 제외한 성분을 말한다. 이하, 수지 조성물에 포함되는 각 성분에 대해 상세하게 설명한다.In the present specification, the "resin component" refers to a component other than the inorganic filler (B) among the nonvolatile components constituting the resin composition. Hereinafter, each component contained in the resin composition will be described in detail.

<(A) 에폭시 수지>&Lt; (A) Epoxy resin >

수지 조성물은, (A) 에폭시 수지를 함유한다. 에폭시 수지로서는, 본 발명의 수지 조성물을 열경화시킬 수 있는 것이라면 특별히 한정은 없지만, 예를 들어, 나프탈렌형 에폭시 수지, 나프탈렌형 4관능 에폭시 수지, 나프톨형 에폭시 수지, 나프틸렌에테르형 에폭시 수지, 안트라센형 에폭시 수지, 디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 나프탈렌형 4관능 에폭시 수지, 나프톨형 에폭시 수지, 나프틸렌에테르형 에폭시 수지, 디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지 등의 축합환 구조를 갖는 에폭시 수지; 비스페놀 A형 에폭시 수지; 비스페놀 F형 에폭시 수지; 비스페놀 S형 에폭시 수지; 비스페놀 AF형 에폭시 수지; 트리스페놀형 에폭시 수지; 노볼락형 에폭시 수지; 나프톨노볼락형 에폭시 수지; 페놀노볼락형 에폭시 수지; tert-부틸-카테콜형 에폭시 수지; 글리시딜아민형 에폭시 수지; 글리시딜에스테르형 에폭시 수지; 크레졸노볼락형 에폭시 수지; 비페닐형 에폭시 수지; 선상 지방족 에폭시 수지; 부타디엔 구조를 갖는 에폭시 수지; 지환식 에폭시 수지; 복소환식 에폭시 수지; 스피로환 함유 에폭시 수지; 사이클로헥산디메탄올형 에폭시 수지; 트리메틸올형 에폭시 수지; 테트라페닐에탄형 에폭시 수지 등을 들 수 있다. 에폭시 수지는 1종 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 조합하여 사용해도 좋다. (A) 성분은, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비페닐형 에폭시 수지, 및 축합환 구조를 갖는 에폭시 수지로부터 선택되는 1종 이상인 것이 바람직하다. 그 중에서도, (A) 성분으로서는, 저열팽창 계수, 열전도율, 동 도금과의 밀착 강도, 표면 조도 등의 물성이 우수한 절연층을 수득하는 관점에서, 축합환 구조를 갖는 에폭시 수지를 함유하는 것이 보다 바람직하다. 축합환 구조를 갖는 에폭시 수지로서는, 상기 예시한 것들 중, 나프탈렌형 에폭시 수지, 나프탈렌형 4관능 에폭시 수지, 나프톨형 에폭시 수지, 나프틸렌에테르형 에폭시 수지, 안트라센형 에폭시 수지, 디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지가 바람직하고, 나프탈렌형 에폭시 수지, 나프톨형 에폭시 수지가 특히 바람직하다.The resin composition contains (A) an epoxy resin. The epoxy resin is not particularly limited as long as it can thermally cure the resin composition of the present invention. For example, naphthalene type epoxy resin, naphthalene type tetrafunctional epoxy resin, naphthol type epoxy resin, naphthylene ether type epoxy resin, Having a condensed ring structure such as a phenol type epoxy resin, a dicyclopentadiene type epoxy resin, a naphthalene type epoxy resin, a naphthalene type tetrafunctional epoxy resin, a naphthol type epoxy resin, a naphthylene ether type epoxy resin and a dicyclopentadiene type epoxy resin Epoxy resin; Bisphenol A type epoxy resin; Bisphenol F type epoxy resin; Bisphenol S type epoxy resin; Bisphenol AF type epoxy resin; A trisphenol type epoxy resin; Novolak type epoxy resins; Naphthol novolak type epoxy resin; Phenol novolak type epoxy resins; tert-butyl-catechol type epoxy resin; Glycidylamine type epoxy resins; Glycidyl ester type epoxy resin; Cresol novolak type epoxy resin; Biphenyl type epoxy resins; Linear aliphatic epoxy resins; An epoxy resin having a butadiene structure; Alicyclic epoxy resins; Heterocyclic epoxy resins; A spiro ring-containing epoxy resin; Cyclohexanedimethanol type epoxy resin; Trimethylol type epoxy resin; Tetraphenyl ethane type epoxy resin, and the like. The epoxy resin may be used singly or in combination of two or more kinds. The component (A) is preferably at least one selected from the group consisting of a bisphenol A epoxy resin, a bisphenol F epoxy resin, a biphenyl epoxy resin, and an epoxy resin having a condensed ring structure. Among them, the component (A) preferably contains an epoxy resin having a condensed ring structure from the viewpoint of obtaining an insulating layer having excellent physical properties such as low thermal expansion coefficient, thermal conductivity, adhesion strength to copper plating, and surface roughness Do. Examples of the epoxy resin having a condensed ring structure include, for example, naphthalene type epoxy resins, naphthalene type tetrafunctional epoxy resins, naphthol type epoxy resins, naphthylene ether type epoxy resins, anthracene type epoxy resins, dicyclopentadiene type epoxy resins A resin is preferable, and a naphthalene type epoxy resin and a naphthol type epoxy resin are particularly preferable.

에폭시 수지는, 1분자 중에 2개 이상의 에폭시기를 갖는 에폭시 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 에폭시 수지는, 방향족 구조를 갖는 것이 바람직하고, 2종 이상의 에폭시 수지를 사용하는 경우에는 적어도 1종이 방향족 구조를 갖는 것이 보다 바람직하다. 에폭시 수지의 불휘발 성분을 100질량%로 한 경우에, 적어도 50질량% 이상은 1분자 중에 2개 이상의 에폭시기를 갖는 에폭시 수지인 것이 바람직하다. 그 중에서도, 1분자 중에 2개 이상의 에폭시기를 갖고, 온도 20℃에서 액상인 에폭시 수지(이하, 「액상 에폭시 수지」라고 함)와, 1분자 중에 3개 이상의 에폭시기를 갖고, 온도 20℃에서 고체상인 에폭시 수지(이하, 「고체상 에폭시 수지」라고 함)를 포함하는 것이 바람직하다. 에폭시 수지로서, 액상 에폭시 수지와 고체상 에폭시 수지를 병용함으로서, 우수한 가요성을 갖는 수지 조성물이 수득된다. 또한, 수지 조성물의 경화물의 파단 강도도 향상된다. 방향족 구조란, 일반적으로 방향족이라고 정의되는 화학 구조이고, 다환 방향족 및 방향족 복소환도 포함한다.The epoxy resin preferably contains an epoxy resin having two or more epoxy groups in one molecule. The epoxy resin preferably has an aromatic structure, and when two or more kinds of epoxy resins are used, it is more preferable that at least one type of epoxy resin has an aromatic structure. When the nonvolatile component of the epoxy resin is 100% by mass, it is preferable that at least 50% by mass or more of the epoxy resin is an epoxy resin having two or more epoxy groups in one molecule. Among them, an epoxy resin having two or more epoxy groups in one molecule and having a liquid phase at 20 占 폚 (hereinafter referred to as &quot; liquid epoxy resin &quot;) and three or more epoxy groups in one molecule, And an epoxy resin (hereinafter referred to as &quot; solid epoxy resin &quot;). By using a liquid epoxy resin and a solid epoxy resin as an epoxy resin in combination, a resin composition having excellent flexibility is obtained. Further, the fracture strength of the cured product of the resin composition is also improved. An aromatic structure is a chemical structure generally defined as aromatic, and includes polycyclic aromatic and aromatic heterocyclic rings.

액상 에폭시 수지로서는, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 AF형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 글리시딜에스테르형 에폭시 수지, 글리시딜아민형 에폭시 수지, 페놀노볼락형 에폭시 수지, 에스테르 골격을 갖는 지환식 에폭시 수지, 사이클로헥산디메탄올형 에폭시 수지, 글리시딜아민형 에폭시 수지, 및 부타디엔 구조를 갖는 에폭시 수지가 바람직하고, 글리시딜아민형 에폭시 수지, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 AF형 에폭시 수지 및 나프탈렌형 에폭시 수지가 보다 바람직하다. 액상 에폭시 수지의 구체예로서는, DIC사 제조의 「HP4032」, 「HP4032D」, 「HP4032SS」(나프탈렌형 에폭시 수지), 미츠비시 카가쿠사 제조의 「828US」, 「jER828EL」(비스페놀 A형 에폭시 수지), 「jER807」(비스페놀 F형 에폭시 수지), 「jER152」(페놀노볼락형 에폭시 수지), 「630」, 「630LSD」(글리시딜아민형 에폭시 수지), 신닛테츠 스미킨 카가쿠사 제조의 「ZX1059」(비스페놀 A형 에폭시 수지와 비스페놀 F형 에폭시 수지의 혼합품), 나가세켐텍스사 제조의 「EX-721」(글리시딜에스테르형 에폭시 수지), 다이셀사 제조의 「셀록사이드 2021P」(에스테르 골격을 갖는 지환식 에폭시 수지), 「PB-3600」(부타디엔 구조를 갖는 에폭시 수지), 신닛테츠 스미킨 카가쿠사 제조의 「ZX1658」, 「ZX1658GS」(액상 1,4-글리시딜사이클로헥산), 미츠비시 카가쿠사 제조의 「630LSD」(글리시딜아민형 에폭시 수지), ADEKA사 제조의 「EP-3980S」(글리시딜아민형 에폭시 수지) 등을 들 수 있다. 이들은 1종 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 조합하여 사용해도 좋다.Examples of the liquid epoxy resin include bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol AF type epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, glycidyl ester type epoxy resin, glycidylamine type epoxy resin, phenol novolak type epoxy resin , An alicyclic epoxy resin having an ester skeleton, a cyclohexanedimethanol type epoxy resin, a glycidylamine type epoxy resin, and an epoxy resin having a butadiene structure are preferable, and a glycidylamine type epoxy resin, a bisphenol A type epoxy resin , Bisphenol F type epoxy resin, bisphenol AF type epoxy resin and naphthalene type epoxy resin are more preferable. Specific examples of the liquid epoxy resin include "HP4032", "HP4032D", "HP4032SS" (naphthalene type epoxy resin), "828US", "jER828EL" (bisphenol A type epoxy resin) manufactured by Mitsubishi Kagaku Co., 630 "," 630LSD "(glycidylamine type epoxy resin)," ZX1059 "manufactured by Shinnitetsu Sumikin Kagaku Co., Ltd.," jER807 "(bisphenol F type epoxy resin)," jER152 "(phenol novolak type epoxy resin) (A mixture of bisphenol A type epoxy resin and bisphenol F type epoxy resin), EX-721 (glycidyl ester type epoxy resin) manufactured by Nagase Chemtech Co., Ltd., and Cellocide 2021P (Epoxy resin having a butadiene structure), &quot; ZX1658 &quot;, &quot; ZX1658GS &quot; (liquid 1,4-glycidyl cyclohexane) manufactured by Shinnitetsu Sumikin Kagaku Co., 630LSD &quot; (manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) Amine type epoxy resins), "EP-3980S" (glycidyl amine-type epoxy resin, manufactured by ADEKA) and the like. These may be used singly or in combination of two or more kinds.

고체상 에폭시 수지로서는, 노볼락형 에폭시 수지, 나프탈렌형 4관능 에폭시 수지, 크레졸노볼락형 에폭시 수지, 디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지, 트리스페놀형 에폭시 수지, 나프톨형 에폭시 수지, 비페닐형 에폭시 수지, 나프틸렌에테르형 에폭시 수지, 안트라센형 에폭시 수지, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 테트라페닐에탄형 에폭시 수지가 바람직하고, 노볼락형 에폭시 수지, 나프탈렌형 4관능 에폭시 수지, 나프톨형 에폭시 수지, 및 비페닐형 에폭시 수지가 보다 바람직하다. 고체상 에폭시 수지의 구체예로서는, DIC사 제조의 「HP4032H」(나프탈렌형 에폭시 수지), 「HP-4700」, 「HP-4710」(나프탈렌형 4관능 에폭시 수지), 「N-690」(크레졸노볼락형 에폭시 수지), 「N-695」(크레졸노볼락형 에폭시 수지), 「HP-7200」(디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지), 「HP-7200HH」, 「HP-7200H」, 「EXA-7311」, 「EXA-7311-G3」, 「EXA-7311-G4」, 「EXA-7311-G4S」, 「HP6000」(나프틸렌에테르형 에폭시 수지), 니혼 카야쿠사 제조의 「EPPN-502H」(트리스페놀형 에폭시 수지), 「NC7000L」(나프톨노볼락형 에폭시 수지), 「NC3000H」, 「NC3000」, 「NC3000L」, 「NC3100」(비페닐형 에폭시 수지), 신닛테츠 스미킨 카가쿠사 제조의 「ESN475V」(나프탈렌형 에폭시 수지), 「ESN485」(나프톨노볼락형 에폭시 수지), 미츠비시 카가쿠사 제조의 「YX4000H」, 「YL6121」(비페닐형 에폭시 수지), 「YX4000HK」(비크실레놀형 에폭시 수지), 「YX8800」(안트라센형 에폭시 수지), 오사카 가스 케미컬사 제조의 「PG-100」, 「CG-500」, 미츠비시 카가쿠사 제조의 「YL7760」(비스페놀 AF형 에폭시 수지), 「YL7800」(플루오렌형 에폭시 수지), 미츠비시 카가쿠사 제조의 「jER1010」(고체상 비스페놀 A형 에폭시 수지), 「jER1031S」(테트라페닐에탄형 에폭시 수지), 「157S70」(노볼락형 에폭시 수지) 등을 들 수 있다. 이들은 1종 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 조합하여 사용해도 좋다.Examples of the solid epoxy resin include novolak type epoxy resins, naphthalene type tetrafunctional epoxy resins, cresol novolak type epoxy resins, dicyclopentadiene type epoxy resins, trisphenol type epoxy resins, naphthol type epoxy resins, biphenyl type epoxy resins, Naphthylene ether type epoxy resin, anthracene type epoxy resin, bisphenol A type epoxy resin and tetraphenylethane type epoxy resin are preferable, and novolak type epoxy resin, naphthalene type tetrafunctional epoxy resin, naphthol type epoxy resin, Epoxy resin is more preferable. Specific examples of the solid epoxy resin include HP4032H (naphthalene type epoxy resin), HP-4700, HP-4710 (naphthalene type tetrafunctional epoxy resin), N-690 HP-7200H "," HP-7200H "," EXA-7311 "(dicyclopentadiene type epoxy resin)," N-695 "(cresol novolak type epoxy resin) EXA-7311-G4 "," EXA-7311-G4S "," HP6000 "(naphthylene ether type epoxy resin)" EPPN-502H "(manufactured by Nippon Kayaku Co., Quot; NC3000L &quot;, &quot; NC3100L &quot; (biphenyl type epoxy resin), &quot; NC7000L &quot; ESN475V (naphthalene type epoxy resin), ESN485 (naphthol novolak type epoxy resin), YX4000H, YL6121 (biphenyl type epoxy resin) manufactured by Mitsubishi Kagaku Co., PG-100 "and" CG-500 "manufactured by Osaka Gas Chemical Co., Ltd.," YL7760 "(bisphenol AF type) JER1010 "(solid bisphenol A type epoxy resin)," jER1031S "(tetraphenyl ethane type epoxy resin)," 157S70 "(novolak type epoxy resin) manufactured by Mitsubishi Kagaku Co., Type epoxy resin). These may be used singly or in combination of two or more kinds.

에폭시 수지로서, 액상 에폭시 수지와 고체상 에폭시 수지를 병용하는 경우, 이들의 양비(액상 에폭시 수지:고체상 에폭시 수지)는, 질량비로, 1:0.1 내지 1:15의 범위가 바람직하다. 액상 에폭시 수지와 고체상 에폭시 수지와의 양비를 이러한 범위로 함으로써, i) 수지 시트 형태로 사용하는 경우에 적당한 점착성이 형성되고, ii) 수지 시트의 형태로 사용하는 경우에 충분한 가요성이 얻어지고, 취급성이 향상되며, iii) 충분한 파단 강도를 갖는 경화물을 수득할 수 있는 등의 효과가 얻어진다. 상기 i) 내지 iii)의 효과의 관점에서, 액상 에폭시 수지와 고체상 에폭시 수지의 양비(액상 에폭시 수지:고체상 에폭시 수지)는, 질량비로, 1:0.3 내지 1:10의 범위가 보다 바람직하고, 1:0.6 내지 1:8의 범위가 더욱 바람직하다.When a liquid epoxy resin and a solid epoxy resin are used in combination as the epoxy resin, their ratio (liquid epoxy resin: solid epoxy resin) is preferably in the range of 1: 0.1 to 1:15 in terms of the mass ratio. When the ratio of the liquid epoxy resin and the solid epoxy resin is in this range, suitable adhesiveness is formed when i) the resin is used in the form of a resin sheet, ii) sufficient flexibility is obtained when the resin is used in the form of a resin sheet, Handling properties are improved, and (iii) a cured product having sufficient breaking strength can be obtained. From the viewpoint of the effects of i) to iii), the ratio of the liquid epoxy resin to the solid epoxy resin (liquid epoxy resin: solid epoxy resin) is more preferably in the range of 1: 0.3 to 1:10, : 0.6 to 1: 8 is more preferable.

수지 조성물 중의 에폭시 수지의 함유량은, 양호한 기계 강도, 절연 신뢰성을 나타내는 절연층을 수득하는 관점에서, 수지 조성물 중의 불휘발 성분을 100질량%로 한 경우, 바람직하게는 1질량% 이상, 보다 바람직하게는 2질량% 이상, 더욱 바람직하게는 5질량% 이상이다. 에폭시 수지의 함유량의 상한은, 본 발명의 효과가 나타나는 한에서 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 20질량% 이하, 보다 바람직하게는 15질량% 이하, 더욱 바람직하게는 10질량% 이하이다.The content of the epoxy resin in the resin composition is preferably 1% by mass or more, more preferably 1% by mass or more when the nonvolatile component in the resin composition is 100% by mass from the viewpoint of obtaining an insulating layer showing good mechanical strength and insulation reliability Is not less than 2% by mass, more preferably not less than 5% by mass. The upper limit of the content of the epoxy resin is not particularly limited insofar as the effects of the present invention are exhibited, but is preferably 20 mass% or less, more preferably 15 mass% or less, and further preferably 10 mass% or less.

에폭시 수지의 에폭시 당량은, 바람직하게는 50 내지 5000, 보다 바람직하게는 50 내지 3000, 더욱 바람직하게는 80 내지 2000, 보다 더 바람직하게는 110 내지 1000이다. 이러한 범위가 됨으로써, 경화물의 가교 밀도가 충분해져서 표면 거칠기가 작은 절연층을 형성할 수 있다. 또한, 에폭시 당량은, JIS K7236에 따라 측정 할 수 있고, 1당량의 에폭시기를 포함하는 수지의 질량이다.The epoxy equivalent of the epoxy resin is preferably 50 to 5000, more preferably 50 to 3000, still more preferably 80 to 2000, still more preferably 110 to 1000. With such a range, the crosslinked density of the cured product becomes sufficient, and an insulating layer having a small surface roughness can be formed. The epoxy equivalent can be measured in accordance with JIS K7236, and is the mass of the resin containing one equivalent of epoxy group.

에폭시 수지의 중량 평균 분자량은, 바람직하게는 100 내지 5000, 보다 바람직하게는 250 내지 3000, 더욱 바람직하게는 400 내지 1500이다. 여기서, 에폭시 수지의 중량 평균 분자량은, 겔 투과 크로마토그래피(GPC)법에 의해 측정되는 폴리스티렌 환산의 중량 평균 분자량이다.The weight average molecular weight of the epoxy resin is preferably 100 to 5000, more preferably 250 to 3000, and still more preferably 400 to 1500. Here, the weight average molecular weight of the epoxy resin is the weight average molecular weight in terms of polystyrene measured by a gel permeation chromatography (GPC) method.

에폭시 수지의 수 평균 분자량은, 바람직하게는 5000 미만, 보다 바람직하게는 4000 이하, 더욱 바람직하게는 3000 이하이다. 하한은, 바람직하게는 100 이상, 보다 바람직하게는 300 이상, 더욱 바람직하게는 500 이상이다. 수 평균 분자량(Mn)은, GPC(겔 투과 크로마토그래피)를 사용하여 측정되는 폴리스티렌 환산의 수 평균 분자량이다.The number average molecular weight of the epoxy resin is preferably less than 5,000, more preferably 4,000 or less, still more preferably 3,000 or less. The lower limit is preferably 100 or more, more preferably 300 or more, and still more preferably 500 or more. The number average molecular weight (Mn) is the number average molecular weight in terms of polystyrene measured by GPC (gel permeation chromatography).

에폭시 수지의 유리 전이 온도(Tg)는, 바람직하게는 25℃를 초과하고, 보다 바람직하게는 30℃ 이상, 더욱 바람직하게는 35℃ 이상이다. 상한은, 바람직하게는 500℃ 이하, 보다 바람직하게는 400℃ 이하, 더욱 바람직하게는 300℃ 이하이다.The glass transition temperature (Tg) of the epoxy resin is preferably more than 25 DEG C, more preferably 30 DEG C or more, and even more preferably 35 DEG C or more. The upper limit is preferably 500 占 폚 or lower, more preferably 400 占 폚 or lower, and still more preferably 300 占 폚 or lower.

<(B) 무기 충전재><(B) inorganic filler>

수지 조성물은, (B) 무기 충전재를 함유한다. 무기 충전재의 재료는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 실리카, 알루미나, 유리, 코디에라이트, 실리콘 산화물, 황산 바륨, 탄산 바륨, 탈크, 클레이, 운모분, 산화 아연, 하이드로탈사이트, 베마이트, 수산화 알루미늄, 수산화 마그네슘, 탄산 칼슘, 탄산 마그네슘, 산화 마그네슘, 질화 붕소, 질화 알루미늄, 질화 망간, 붕산 알루미늄, 탄산 스트론튬, 티탄산 스트론튬, 티탄산 칼슘, 티탄산 마그네슘, 티탄산 비스무스, 산화 티탄, 산화 지르코늄, 티탄산 바륨, 티탄산 지르콘산 바륨, 지르콘산 바륨, 지르콘산 칼슘, 인산 지르코늄, 및 인산 텅스텐산 지르코늄 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 실리카가 특히 적합하다. 또한 실리카로서는 구형 실리카가 바람직하다. 무기 충전재는 1종 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 조합하여 사용해도 좋다.The resin composition contains (B) an inorganic filler. The material of the inorganic filler is not particularly limited and may be, for example, silica, alumina, glass, cordierite, silicon oxide, barium sulfate, barium carbonate, talc, clay, mica powder, zinc oxide, hydrotalcite, Aluminum hydroxide, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, magnesium carbonate, magnesium oxide, boron nitride, aluminum nitride, manganese nitride, aluminum borate, strontium carbonate, strontium titanate, calcium titanate, magnesium titanate, bismuth titanate, titanium oxide, zirconium oxide, , Barium titanate zirconate, barium zirconate, calcium zirconate, zirconium phosphate, and zirconium tungstate phosphate. Of these, silica is particularly suitable. As the silica, spherical silica is preferable. The inorganic fillers may be used singly or in combination of two or more kinds.

무기 충전재의 평균 입자 직경은, 표면 조도가 낮은 절연층을 수득하는 관점에서, 바람직하게는 12㎛ 이하, 보다 바람직하게는 10㎛ 이하, 보다 바람직하게는 8㎛ 이하, 보다 바람직하게는 5.0㎛ 이하, 보다 바람직하게는 2.5㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 2.2㎛ 이하, 보다 바람직하게는 2㎛ 이하이다. 상기 평균 입자 직경의 하한은, 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 0.01㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.05㎛ 이상, 더욱 바람직하게는 0.1㎛ 이상이다. 이러한 평균 입자 직경을 갖는 무기 충전재의 시판품으로서는, 예를 들어, 아도마텍스사 제조 「YC100C」, 「YA050C」, 「YA050C-MJE」, 「YA010C」, 덴키 카가쿠 코교사 제조 「UFP-30」, 토쿠야마사 제조 「실필 NSS-3N」, 「실필 NSS-4N」, 「실필 NSS-5N」, 아도마텍스사 제조 「SC2500SQ」, 「SO-C6」, 「SO-C4」, 「SO-C2」, 「SO-C1」, 덴카사 제조의 「DAW-03」, 「FB-105FD」 등을 들 수 있다.The average particle diameter of the inorganic filler is preferably 12 占 퐉 or less, more preferably 10 占 퐉 or less, more preferably 8 占 퐉 or less, and even more preferably 5.0 占 퐉 or less from the viewpoint of obtaining an insulating layer having a low surface roughness More preferably not more than 2.5 mu m, further preferably not more than 2.2 mu m, and more preferably not more than 2 mu m. The lower limit of the average particle diameter is not particularly limited, but is preferably 0.01 占 퐉 or more, more preferably 0.05 占 퐉 or more, and further preferably 0.1 占 퐉 or more. Examples of commercially available inorganic fillers having such average particle diameter include "YC100C", "YA050C", "YA050C-MJE", "YA010C" manufactured by Adomex Corporation, "UFP-30" manufactured by Denki Kagaku Ko Corporation SO-C4 "and" SO-C4 "manufactured by Adomex Co., Ltd.," SO-C6 "," SO- C2 "," SO-C1 "," DAW-03 "manufactured by Denka Corporation, and" FB-105FD ".

무기 충전재의 평균 입자 직경은 미(Mie) 산란 이론에 기초한 레이저 회절·산란법에 의해 측정할 수 있다. 구체적으로는 레이저 회절 산란식 입도 분포 측정 장치에 의해, 무기 충전재의 입도 분포를 체적 기준으로 작성하고, 그 중간 직경을 평균 입자 직경으로 함으로써 측정할 수 있다. 측정 샘플은, 무기 충전재를 초음파에 의해 수중에 분산시킨 것을 바람직하게 사용할 수 있다. 레이저 회절 산란식 입도 분포 측정 장치로서는, 호리바 세이사쿠쇼사 제조 「LA-500」등을 사용할 수 있다.The average particle diameter of the inorganic filler can be measured by a laser diffraction / scattering method based on the Mie scattering theory. Specifically, the particle size distribution of the inorganic filler can be measured with a laser diffraction scattering type particle size distribution measuring apparatus, and the average particle size can be measured with the intermediate diameter thereof. The measurement sample can be preferably those in which an inorganic filler is dispersed in water by ultrasonic waves. As the laser diffraction scattering type particle size distribution measuring apparatus, "LA-500" manufactured by Horiba Seisakusho Co., Ltd. and the like can be used.

무기 충전재는, 매트릭스 수지와의 젖음성 개선의 관점에서, 아미노실란계 커플링제, 에폭시실란계 커플링제, 머캅토실란계 커플링제, 실란계 커플링제, 알콕시실란 화합물, 오가노실라잔 화합물, 티타네이트계 커플링제 등의 1종 이상의 표면 처리제로 처리되어 있어도 좋다. 표면 처리제의 시판품으로서는, 예를 들어, 신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM403」(3-글리시독시프로필트리메톡시실란), 신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM803」(3-머캅토프로필트리메톡시실란), 신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBE903」(3-아미노프로필트리에톡시실란), 신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM573」(N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란), 신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM5783」(N-페닐-3-아미노옥틸트리메톡시실란), 신에츠 카가쿠 코교사 제조 「SZ-31」(헥사메틸디실라잔), 신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM103」(페닐트리메톡시실란), 신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM-4803」(장쇄 에폭시형 실란 커플링제) 등을 들 수 있다. 그 중에서도, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-페닐-3-아미노옥틸트리메톡시실란을 비롯한 N-페닐-3-아미노알킬트리메톡시실란 등의 질소 원자 함유 실란 커플링제가 바람직하고, 페닐기를 함유하는 아미노실란계 커플링제가 보다 바람직하고, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란이 보다 바람직하다.From the viewpoint of improving the wettability with the matrix resin, the inorganic filler is preferably selected from the group consisting of amino silane coupling agents, epoxy silane coupling agents, mercaptosilane coupling agents, silane coupling agents, alkoxysilane compounds, organosilazane compounds, And may be treated with at least one surface treatment agent such as a coupling agent. Examples of commercially available products of the surface treatment agent include KBM403 (3-glycidoxypropyltrimethoxysilane) manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., KBM803 (3-mercaptopropyltrimethoxy Silane), KBE903 (3-aminopropyltriethoxysilane) manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., KBM573 (N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane) manufactured by Shin- SZ-31 (hexamethyldisilazane) manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., KBM103 (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) Phenyltrimethoxysilane), KBM-4803 (long-chain epoxy type silane coupling agent) manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., and the like. Among them, nitrogen atom-containing silane coupling agents such as N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane and N-phenyl-3-aminoalkyltrimethoxysilane, Aminosilane-based coupling agent containing a phenyl group is more preferable, and N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane is more preferable.

수지 조성물 중의 무기 충전재의 함유량은, 열팽창률이 낮은 절연층을 수득하는 관점에서, 수지 조성물 중의 불휘발 성분을 100질량%로 했을 때, 바람직하게는 50질량% 이상, 보다 바람직하게는 60질량% 이상, 더욱 바람직하게는 65질량% 이상이다. 상한은, 절연층의 기계 강도, 특히 신장의 관점에서, 바람직하게는 95질량% 이하, 보다 바람직하게는 93질량% 이하, 더욱 바람직하게는 90질량% 이하이다.The content of the inorganic filler in the resin composition is preferably not less than 50% by mass, more preferably not less than 60% by mass, more preferably not less than 60% by mass, Or more, and more preferably 65 mass% or more. The upper limit is preferably 95 mass% or less, more preferably 93 mass% or less, further preferably 90 mass% or less, from the viewpoint of the mechanical strength of the insulating layer, particularly from the viewpoint of elongation.

<(C) 경화제>&Lt; (C) Curing agent >

수지 조성물은 (C) 경화제를 함유한다. (C) 경화제로서는, (A) 성분 등의 수지를 경화하는 기능을 갖는 한 특별히 한정되지 않고, 예를 들어, 페놀계 경화제, 나프톨계 경화제, 활성 에스테르계 경화제, 벤조옥사진계 경화제, 및 시아네이트에스테르계 경화제 등을 들 수 있다. 경화제는 1종 단독으로 사용해도 좋고, 또는 2종 이상을 병용해도 좋다. (C) 성분은, 페놀계 경화제, 나프톨계 경화제, 활성 에스테르계 경화제, 및 시아네이트에스테르계 경화제로부터 선택되는 1종 이상인 것이 바람직하고, 페놀계 경화제 및 활성 에스테르계 경화제로부터 선택되는 1종 이상인 것이 바람직하고, 일 양태로서, 페놀계 경화제 및 활성 에스테르계 경화제로부터 선택되는 1종 이상인 것이 더욱 바람직하다.The resin composition contains (C) a curing agent. The curing agent (C) is not particularly limited as long as it has a function of curing a resin such as the component (A), and examples thereof include a phenol-based curing agent, a naphthol-based curing agent, an active ester-based curing agent, Ester-based curing agents and the like. The curing agent may be used singly or in combination of two or more kinds. The component (C) is preferably at least one selected from the group consisting of a phenol-based curing agent, a naphthol-based curing agent, an active ester-based curing agent and a cyanate ester-based curing agent, and more preferably at least one selected from a phenolic curing agent and an active ester- As one embodiment, it is more preferable to use at least one selected from a phenol-based curing agent and an active ester-based curing agent.

페놀계 경화제 및 나프톨계 경화제로서는, 경화물이 충분한 강도를 얻는 관점에서, 노볼락 구조를 갖는 페놀계 경화제, 또는 노볼락 구조를 갖는 나프톨계 경화제가 바람직하다. 또한, 도체층과의 밀착성의 관점에서, 함질소 페놀계 경화제가 바람직하고, 트리아진 골격 함유 페놀계 경화제가 보다 바람직하다.As the phenol-based curing agent and naphthol-based curing agent, a phenol-based curing agent having a novolak structure or a naphthol-based curing agent having a novolak structure is preferable from the viewpoint of obtaining sufficient strength of the cured product. From the viewpoint of adhesion with the conductor layer, a nitrogen-containing phenol-based curing agent is preferable, and a phenazine-based curing agent containing a triazine skeleton is more preferable.

페놀계 경화제 및 나프톨계 경화제의 구체예로서는, 메이와 카세이사 제조의 「MEH-7700」, 「MEH-7810」, 「MEH-7851」, 니혼 카야쿠사 제조의 「NHN」, 「CBN」, 「GPH」, 신닛테츠 스미킨 카가쿠사 제조의 「SN170」, 「SN180」, 「SN190」, 「SN475」, 「SN485」, 「SN495V」, 「SN375」, 「SN395」, DIC사 제조의 「TD2090」, 「TD2090-60M」, 「LA-7052」, 「LA-7054」, 「LA-1356」, 「LA-3018」, 「LA-3018-50P」, 「EXB-9500」, 「HPC-9500」, 「KA-1160」, 「KA-1163」, 「KA-1165」, 군에이 카가쿠사 제조의 「GDP-6115L」, 「GDP-6115H」, 「ELPC75」 등을 들 수 있다.Specific examples of the phenol-based curing agent and naphthol-based curing agent include MEH-7700, MEH-7810 and MEH-7851 manufactured by Meiwa Chemical Industries, Ltd., NHN, CBN and GPH "SN170", "SN180", "SN190", "SN475", "SN485", "SN495V", "SN375", and "SN395" manufactured by Shinnetsu Tetsu Sumikin Kagaku Co., LA-7018 "," LA-7054 "," LA-1356 "," LA-3018 "," LA-3018-50P "," EXB-9500 "," HPC- KA-1160 "," KA-1163 "," KA-1165 "," GDP-6115L "," GDP-6115H ", and" ELPC75 "manufactured by Mukai Kagaku Co.,

활성 에스테르계 경화제로서는, 특별히 제한은 없지만, 일반적으로 페놀에스테르류, 티오페놀에스테르류, N-하이드록시아민에스테르류, 복소환 하이드록시 화합물의 에스테르류 등의 반응 활성이 높은 에스테르기를 1분자 중에 2개 이상 갖는 화합물이 바람직하게 사용된다. 상기 활성 에스테르계 경화제는, 카르복실산 화합물 및/또는 티오카르복실산 화합물과 하이드록시 화합물 및/또는 티올 화합물과의 축합 반응에 의해 얻어지는 것이 바람직하다. 특히 내열성 향상의 관점에서, 카르복실산 화합물과 하이드록시 화합물로부터 수득되는 활성 에스테르계 경화제가 바람직하고, 카르복실산 화합물과 페놀 화합물 및/또는 나프톨 화합물로부터 수득되는 활성 에스테르계 경화제가 보다 바람직하다. 카르복실산 화합물로서는, 예를 들어 벤조산, 아세트산, 석신산, 말레산, 이타콘산, 프탈산, 이소프탈산, 테레프탈산, 피로멜리산 등을 들 수 있다. 페놀 화합물 또는 나프톨 화합물로서는, 예를 들어, 하이드로퀴논, 레조르신, 비스페놀 A, 비스페놀 F, 비스페놀 S, 페놀프탈린, 메틸화 비스페놀 A, 메틸화 비스페놀 F, 메틸화 비스페놀 S, 페놀, o-크레졸, m-크레졸, p-크레졸, 카테콜, α-나프톨, β-나프톨, 1,5-디하이드록시나프탈렌, 1,6-디하이드록시나프탈렌, 2,6-디하이드록시나프탈렌, 디하이드록시벤조페논, 트리하이드록시벤조페논, 테트라하이드록시벤조페논, 플로로글루신, 벤젠트리올, 디사이클로펜타디엔형 디페놀 화합물, 페놀노볼락 등을 들 수 있다. 여기서, 「디사이클로펜타디엔형 디페놀 화합물」이란, 디사이클로펜타디엔 1분자에 페놀 2분자가 축합하여 수득되는 디페놀 화합물을 말한다.The active ester-based curing agent is not particularly limited, but generally includes ester groups having high reactivity such as phenol esters, thiophenol esters, N-hydroxyamine esters, and esters of heterocyclic hydroxy compounds, Are preferably used. The active ester curing agent is preferably obtained by a condensation reaction of a carboxylic acid compound and / or a thiocarboxylic acid compound with a hydroxy compound and / or a thiol compound. From the viewpoint of heat resistance improvement, an active ester type curing agent obtained from a carboxylic acid compound and a hydroxy compound is preferable, and an active ester type curing agent obtained from a carboxylic acid compound and a phenol compound and / or a naphthol compound is more preferable. Examples of the carboxylic acid compound include benzoic acid, acetic acid, succinic acid, maleic acid, itaconic acid, phthalic acid, isophthalic acid, terephthalic acid and pyromellic acid. Examples of the phenol compound or naphthol compound include hydroquinone, resorcin, bisphenol A, bisphenol F, bisphenol S, phenolphthalein, methylated bisphenol A, methylated bisphenol F, methylated bisphenol S, phenol, o- Cresol, catechol, alpha -naphthol, beta -naphthol, 1,5-dihydroxynaphthalene, 1,6-dihydroxynaphthalene, 2,6-dihydroxynaphthalene, dihydroxybenzophenone, Trihydroxybenzophenone, tetrahydroxybenzophenone, fluoroglucine, benzene triol, dicyclopentadiene type diphenol compounds, phenol novolak, and the like. Here, the "dicyclopentadiene type diphenol compound" refers to a diphenol compound obtained by condensing two molecules of phenol in one dicyclopentadiene molecule.

구체적으로는, 디사이클로펜타디엔형 디페놀 구조를 포함하는 활성 에스테르 화합물, 나프탈렌 구조를 포함하는 활성 에스테르 화합물, 페놀노볼락의 아세틸화물을 포함하는 활성 에스테르 화합물, 페놀노볼락의 벤조일화물을 포함하는 활성 에스테르 화합물이 바람직하고, 그 중에서도, 나프탈렌 구조를 포함하는 활성 에스테르 화합물, 디사이클로펜타디엔형 디페놀 구조를 포함하는 활성 에스테르 화합물이 보다 바람직하다. 「디사이클로펜타디엔형 디페놀 구조」란, 페닐렌-디사이클로펜틸렌-페닐렌으로 이루어진 2가의 구조를 나타낸다.Specifically, there can be mentioned an active ester compound containing a dicyclopentadiene type diphenol structure, an active ester compound containing a naphthalene structure, an active ester compound containing an acetylated phenol novolac, a benzoyl compound of phenol novolac Active ester compounds are preferable. Of these, active ester compounds containing a naphthalene structure and active ester compounds containing a dicyclopentadiene-type diphenol structure are more preferable. The "dicyclopentadiene type diphenol structure" represents a divalent structure composed of phenylene-dicyclopentylene-phenylene.

활성 에스테르계 경화제의 시판품으로서는, 디사이클로펜타디엔형 디페놀 구조를 포함하는 활성 에스테르 화합물로서, 「EXB9451」, 「EXB9460」, 「EXB9460S」, 「HPC-8000」, 「HPC-8000H」, 「HPC-8000-65T」, 「EXB-8000L」(DIC사 제조), 나프탈렌 구조를 포함하는 활성 에스테르 화합물로서 「EXB9416-70BK」(DIC사 제조), 페놀노볼락의 아세틸화물을 포함하는 활성 에스테르 화합물로서 「DC808」(미츠비시 카가쿠사 제조), 페놀노볼락의 벤조일화물을 포함하는 활성 에스테르 화합물로서 「YLH1026」(미츠비시 카가쿠사 제조), 페놀노볼락의 아세틸화물인 활성 에스테르계 경화제로서 「DC808」(미츠비시 카가쿠사 제조), 페놀노볼락의 벤조일화물인 활성 에스테르계 경화제로서 「YLH1026」(미츠비시 카가쿠사 제조), 「YLH1030」(미츠비시 카가쿠사 제조), 「YLH1048」(미츠비시 카가쿠사 제조) 등을 들 수 있다.EXB9451 "," EXB9460 "," EXB9460S "," HPC-8000 "," HPC-8000H "," HPC-8000H ", and" HPC-8000H "as active ester compounds containing a dicyclopentadiene type diphenol structure as commercial products of active ester- -8000-65T "," EXB-8000L "(manufactured by DIC)," EXB9416-70BK "(manufactured by DIC) as an active ester compound containing a naphthalene structure, and an active ester compound containing phenol novolak "DC808" (manufactured by Mitsubishi Kagaku Co., Ltd.), "YLH1026" (manufactured by Mitsubishi Kagaku Co., Ltd.) as an active ester compound containing benzoylated phenol novolak, "DC808" YLH1026 "(manufactured by Mitsubishi Kagaku)," YLH1030 "(manufactured by Mitsubishi Kagaku)," YLH1048 "(manufactured by Mitsubishi Kagaku KK) as the active ester curing agent, Manufactured by Kusa Co., Ltd.).

벤조옥사진계 경화제의 구체예로서는, 쇼와 고분시사 제조의 「HFB2006M」, 시코쿠 카세이 코교사 제조의 「P-d」, 「F-a」를 들 수 있다.Specific examples of the benzoxazine-based curing agent include "HFB2006M" manufactured by Showa Kogane Co., Ltd., "P-d" and "F-a" manufactured by Shikoku Kasei Corporation.

시아네이트에스테르계 경화제로서는, 예를 들어, 비스페놀 A 디시아네이트, 폴리페놀시아네이트, 올리고(3-메틸렌-1,5-페닐렌시아네이트), 4,4'-메틸렌비스(2,6-디메틸페닐시아네이트), 4,4'-에틸리덴디페닐디시아네이트, 헥사플루오로비스페놀 A 디시아네이트, 2,2-비스(4-시아네이트)페닐프로판, 1,1-비스(4-시아네이트페닐메탄), 비스(4-시아네이트-3,5-디메틸페닐)메탄, 1,3-비스(4-시아네이트페닐-1-(메틸에틸리덴))벤젠, 비스(4-시아네이트페닐)티오에테르, 및 비스(4-시아네이트페닐)에테르 등의 2관능 시아네이트 수지, 페놀노볼락 및 크레졸노볼락 등으로부터 유도되는 다관능 시아네이트 수지, 이들 시아네이트 수지가 일부 트리아진화된 프리중합체 등을 들 수 있다. 시아네이트에스테르계 경화제의 구체예로서는, 론자 재팬사 제조의 「PT30」 및 「PT60」(모두 페놀노볼락형 다관능 시아네이트에스테르 수지), 「BA230」, 「BA230S75」(비스페놀 A 디시아네이트의 일부 또는 전부가 트리아진화되어 삼량체가 된 프리중합체) 등을 들 수 있다.Examples of the cyanate ester curing agent include bisphenol A dicyanate, polyphenol cyanate, oligo (3-methylene-1,5-phenylene cyanate), 4,4'- Dimethylphenyl cyanate), 4,4'-ethylidenediphenyl dicyanate, hexafluorobisphenol A dicyanate, 2,2-bis (4-cyanate) phenylpropane, 1,1- Cyanate phenylmethane), bis (4-cyanate-3,5-dimethylphenyl) methane, 1,3-bis Bifunctional cyanate resins derived from phenolic novolacs and cresol novolacs such as bis (4-cyanophenyl) thioether and bis (4-cyanate phenyl) ether, and polyfunctional cyanate resins derived from these cyanate resins, And a free polymer. Specific examples of the cyanate ester-based curing agent include "PT30" and "PT60" (all phenol novolak-type multifunctional cyanate ester resins), "BA230", "BA230S75" (part of bisphenol A dicyanate Or a prepolymer in which all trimers are trimellated).

(C) 성분의 함유량은, 수지 조성물 중의 수지 성분을 100질량%로 한 경우, 바람직하게는 30질량% 이하, 보다 바람직하게는 20질량% 이하, 더욱 바람직하게는 15질량% 이하이다. 또한, 하한은, 바람직하게는 1질량% 이상, 보다 바람직하게는 3질량% 이상, 더욱 바람직하게는 5질량% 이상이다. (C) 성분의 함유량을 이러한 범위 내로 함으로써, 절연층을 형성할 때에 발생하는 휨을 억제할 수 있고, 추가로 열팽창 계수, 열전도율, 동 도금과의 밀착 강도, 표면 조도 등의 물성이 우수한 절연층을 수득할 수 있다.The content of the component (C) is preferably 30% by mass or less, more preferably 20% by mass or less, further preferably 15% by mass or less, based on 100% by mass of the resin component in the resin composition. The lower limit is preferably 1% by mass or more, more preferably 3% by mass or more, and still more preferably 5% by mass or more. By making the content of the component (C) fall within this range, it is possible to suppress the warp generated when the insulating layer is formed, and further to provide the insulating layer excellent in physical properties such as thermal expansion coefficient, thermal conductivity, adhesion strength to copper plating, surface roughness .

<(D) 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체><(D) Amphiphilic Polyether Block Copolymer>

수지 조성물은, (D) 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체를 함유한다. 본 명세서에 있어서, 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체란, 적어도 하나의 에폭시 수지 혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트와, 적어도 하나의 에폭시 수지 비혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트를 포함하는 블록 공중합체를 말한다. (D) 성분을 함유함으로써 수지 조성물의 인성(靭性) 향상, 응력 완화 성능을 향상시킬 수 있고, 이로써 수지 조성물의 경화물의 휨량을 저감시킬 수 있다.The resin composition contains (D) an amphipathic polyether block copolymer. As used herein, an amphiphilic polyether block copolymer refers to a block copolymer comprising at least one epoxy resin miscible polyether block segment and at least one epoxy resin incompatible polyether block segment. By containing the component (D), it is possible to improve the toughness and the stress relaxation performance of the resin composition, thereby reducing the amount of warpage of the cured product of the resin composition.

에폭시 수지 혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트로서는, 예를 들어 알킬렌옥사이드로부터 유도되는 에폭시 수지 혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트를 들 수 있다. 알킬렌 옥사이드로부터 유도되는 에폭시 수지 혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트로서는, 폴리에틸렌옥사이드 블록, 폴리프로필렌옥사이드 블록, 폴리(에틸렌옥사이드-co-프로필렌옥사이드) 블록, 폴리(에틸렌옥사이드-ran-프로필렌옥사이드) 블록, 및 이들의 혼합물로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 폴리알킬렌옥사이드 블록이 바람직하고, 폴리에틸렌옥사이드 블록이 보다 바람직하다.Examples of the epoxy resin miscible polyether block segment include an epoxy resin miscible polyether block segment derived from an alkylene oxide. Examples of the epoxy resin miscible polyether block segment derived from alkylene oxide include polyethylene oxide block, polypropylene oxide block, poly (ethylene oxide-co-propylene oxide) block, poly (ethylene oxide-ran-propylene oxide) A polyalkylene oxide block containing at least one selected from a mixture of these is preferable, and a polyethylene oxide block is more preferable.

에폭시 수지 비혼화성 블록 세그먼트로서는, 예를 들어, 알킬렌옥사이드로부터 유도되는 적어도 하나의 에폭시 수지 비혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트를 들 수 있다. 알킬렌옥사이드로부터 유도되는 적어도 하나의 에폭시 수지 비혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트로서는, 예를 들어, 폴리부틸렌옥사이드 블록, 1,2-에폭시헥산으로부터 유도되는 폴리헥실렌옥사이드 블록, 1,2-에폭시도데칸으로부터 유도되는 폴리도데실렌옥사이드 블록, 및 이들의 혼합물로부터 선택되는 1종 이상의 폴리알킬렌옥사이드가 바람직하고, 폴리부틸렌옥사이드 블록이 보다 바람직하다.Examples of the epoxy resin incompatible block segment include at least one epoxy resin incompatible polyether block segment derived from an alkylene oxide. Examples of the at least one epoxy resin incompatible polyether block segment derived from an alkylene oxide include a polybutylene oxide block, a polyhexyleneoxide block derived from 1,2-epoxyhexane, a 1,2- A polyphenylene oxide block, a decane-derived polyphenylene oxide block, a decane-derived polyphenylene oxide block, a decane-derived polyphenylene oxide block, a decane-derived polyphenylene oxide block, and a mixture thereof.

본 발명에서 사용하는 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체는, 1종 이상의 에폭시 수지 혼화성 블록 세그먼트를 갖는 것이 바람직하고, 2종 이상의 에폭시 수지 혼화성 블록 세그먼트를 갖는 것이 보다 바람직하다. 마찬가지로, 1종 이상의 에폭시 수지 비혼화성 블록 세그먼트를 갖는 것이 바람직하고, 2종 이상의 에폭시 수지 비혼화성 블록 세그먼트를 갖는 것이 보다 바람직하다. 따라서, (D) 성분은, 예를 들어, 디블록, 직쇄 트리블록, 직쇄 테트라블록, 고차 멀티블록 구조, 분기 블록 구조, 성형(星型) 블록 구조, 및 이들의 조합으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 에폭시 수지 혼화성 블록 세그먼트, 또는 에폭시 수지 비혼화성 블록 세그먼트를 갖는 것이 바람직하다.The amphipathic polyether block copolymer used in the present invention preferably has at least one epoxy resin miscible block segment and more preferably at least two epoxy resin miscible block segments. Likewise, it is preferable to have at least one epoxy resin incompatible block segment, and more preferably at least two epoxy resin incompatible block segments. Thus, component (D) is selected from the group consisting of, for example, diblock, linear triblock, linear tetrablock, higher order multi-block structure, branch block structure, star block structure, An epoxy resin miscible block segment, or an epoxy resin miscible block segment.

양친매성 폴리에테르 블록 공중합체는, 이의 효과를 해치지 않는 범위에서, 분자 중에 다른 세그먼트를 함유하여도 좋다. 다른 세그먼트로서는, 예를 들어, 폴리에틸렌프로필렌(PEP), 폴리부타디엔, 폴리이소프렌, 폴리디메틸실록산, 폴리부틸렌옥사이드, 폴리헥실렌옥사이드, 폴리에틸헥실메타크릴레이트 등의 폴리알킬메틸메타크릴레이트, 및 이들의 혼합물 등을 들 수 있다.The amphiphilic polyether block copolymer may contain another segment in the molecule so long as its effect is not impaired. Examples of other segments include polyalkylmethyl methacrylates such as polyethylene propylene (PEP), polybutadiene, polyisoprene, polydimethylsiloxane, polybutylene oxide, polyhexylene oxide, and polyethylhexyl methacrylate, and And mixtures thereof.

양친매성 폴리에테르 블록 공중합체의 수 평균 분자량은, 바람직하게는 3,000 내지 20,000이다. 수 평균 분자량은, 겔 투과 크로마토그래피(GPC)법에 의해 측정되는 폴리스티렌 환산의 중량 평균 분자량이다.The number average molecular weight of the amphiphilic polyether block copolymer is preferably 3,000 to 20,000. The number average molecular weight is a weight average molecular weight in terms of polystyrene measured by a gel permeation chromatography (GPC) method.

양친매성 폴리에테르 블록 공중합체는, 예를 들어, 폴리(에틸렌옥사이드)-b-폴리(부틸렌옥사이드)(PEO-PBO); 폴리(에틸렌옥사이드)-b-폴리(부틸렌옥사이드)-b-폴리(에틸렌옥사이드)(PEO-PBO-PEO) 등의 양친매성 폴리에테르 트리블록 공중합체 등을 들 수 있다. 양친매성 블록 공중합체는 시판품을 사용할 수도 있다. 시판품으로서는, 예를 들어 The Dow Chemical Company사 제조의 「Fortegra100」 등을 들 수 있다.The amphiphilic polyether block copolymer may be, for example, poly (ethylene oxide) -b-poly (butylene oxide) (PEO-PBO); And amphiphilic polyether triblock copolymers such as poly (ethylene oxide) -b-poly (butylene oxide) -b-poly (ethylene oxide) (PEO-PBO-PEO). Commercially available amphiphilic block copolymers may be used. Commercially available products include, for example, &quot; Fortegra 100 &quot; manufactured by The Dow Chemical Company.

(D) 성분의 함유량은, 수지 조성물 중의 불휘발 성분을 100질량%로 한 경우, 균열성 등을 향상시키는 관점에서, 바람직하게는 0.3질량% 이상, 보다 바람직하게는 0.4질량% 이상, 더욱 바람직하게는 0.5질량% 이상이다. 상한은, 본 발명의 효과가 나타내는 한에 있어서 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 15질량% 이하, 보다 바람직하게는 10질량% 이하, 더욱 바람직하게는 5질량% 이하이다.The content of the component (D) is preferably not less than 0.3% by mass, more preferably not less than 0.4% by mass, more preferably not less than 0.4% by mass, Is not less than 0.5% by mass. The upper limit is not particularly limited insofar as the effects of the present invention are exhibited, but is preferably 15 mass% or less, more preferably 10 mass% or less, further preferably 5 mass% or less.

<(E) 카르보디이미드 화합물>&Lt; (E) Carbodiimide compound >

본 발명의 수지 조성물은, (E) 성분으로서, 카르보디이미드 화합물을 포함할 수 있다. 카르보디이미드 화합물은, 1분자 중에 카르보디이미드기(-N=C=N-)를 1개 이상 갖는 화합물이고, (E) 성분을 함유시킴으로써 도체층과의 밀착성이 우수한 절연층을 가져올 수 있다. 카르보디이미드 화합물로서는, 1분자 중에 카르보디이미드기를 2개 이상 갖는 화합물이 바람직하다. 카르보디이미드 화합물은, 1종 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 조합하여 사용해도 좋다.The resin composition of the present invention may contain, as the component (E), a carbodiimide compound. The carbodiimide compound is a compound having at least one carbodiimide group (-N═C═N-) in one molecule, and when it contains the component (E), an insulating layer having excellent adhesion with the conductor layer can be obtained . As the carbodiimide compound, a compound having two or more carbodiimide groups in one molecule is preferable. The carbodiimide compound may be used singly or in combination of two or more.

일 실시형태에 있어서, 본 발명의 수지 조성물에 포함되는 카르보디이미드 화합물은, 하기 화학식 1로 표시되는 구조를 함유한다.In one embodiment, the carbodiimide compound contained in the resin composition of the present invention contains a structure represented by the following formula (1).

[화학식 1][Chemical Formula 1]

Figure pat00001
Figure pat00001

(상기 화학식 중, X는, 알킬렌기, 사이클로알킬렌기 또는 아릴렌기를 나타내고, 이들은 치환기를 갖고 있어도 좋다. p는 1 내지 5의 정수를 나타낸다. X가 복수 존재할 경우, 이들은 동일해도 상이해도 좋다. *는 결합손을 나타낸다)(Wherein X represents an alkylene group, a cycloalkylene group or an arylene group, which may have a substituent, and p represents an integer of 1 to 5. When a plurality of Xs exist, they may be the same or different. * Indicates a combined hand)

X로 표시되는 알킬렌기의 탄소 원자수는, 바람직하게는 1 내지 20, 보다 바람직하게는 1 내지 10, 더욱 바람직하게는 1 내지 6, 1 내지 4, 또는 1 내지 3이다. 상기 탄소 원자수에 치환기의 탄소 원자수는 포함되지 않는다. 상기 알킬렌기의 적합한 예로서는, 메틸렌기, 에틸렌기, 프로필렌기, 부틸렌기를 들 수 있다.The number of carbon atoms of the alkylene group represented by X is preferably 1 to 20, more preferably 1 to 10, still more preferably 1 to 6, 1 to 4, or 1 to 3. The number of carbon atoms of the substituent group is not included in the number of carbon atoms. Suitable examples of the alkylene group include a methylene group, an ethylene group, a propylene group and a butylene group.

X로 표시되는 사이클로알킬렌기의 탄소 원자수는, 바람직하게는 3 내지 20,보다 바람직하게는 3 내지 12, 더욱 바람직하게는 3 내지 6이다. 상기 탄소 원자수에 치환기의 탄소 원자수는 포함되지 않는다. 상기 사이클로알킬렌기의 적합한 예로서는, 사이클로프로필렌기, 사이클로부틸렌기, 사이클로펜틸렌기, 사이클로헥실렌기를 들 수 있다.The number of carbon atoms of the cycloalkylene group represented by X is preferably 3 to 20, more preferably 3 to 12, still more preferably 3 to 6. The number of carbon atoms of the substituent group is not included in the number of carbon atoms. Suitable examples of the cycloalkylene group include a cyclopropylene group, a cyclobutylene group, a cyclopentylene group and a cyclohexylene group.

X로 표시되는 아릴렌기는, 방향족 탄화수소로부터 방향환 위의 수소 원자를 2개 제외한 기이다. 상기 아릴렌기의 탄소 원자수는, 바람직하게는 6 내지 24, 보다 바람직하게는 6 내지 18, 더욱 바람직하게는 6 내지 14, 보다 더 바람직하게는 6 내지 10이다. 상기 탄소 원자수에 치환기의 탄소 원자수는 포함되지 않는다. 상기 아릴렌기의 적합한 예로서는, 페닐렌기, 나프틸렌기, 안트라세닐렌기를 들 수 있다.The arylene group represented by X is a group obtained by removing two hydrogen atoms from aromatic hydrocarbons on the aromatic ring. The number of carbon atoms of the arylene group is preferably 6 to 24, more preferably 6 to 18, still more preferably 6 to 14, still more preferably 6 to 10. The number of carbon atoms of the substituent group is not included in the number of carbon atoms. Suitable examples of the arylene group include a phenylene group, a naphthylene group and an anthracenylene group.

X로 표시되는 알킬렌기, 사이클로알킬렌기 또는 아릴기는 치환기를 갖고 있어도 좋다. 상기 치환기로서는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 할로겐 원자, 알킬기, 알콕시기, 사이클로알킬기, 사이클로알킬옥시기, 아릴기, 아릴옥시기, 아실기 및 아실옥시기를 들 수 있다. 치환기로서 사용되는 할로겐 원자로서는, 예를 들어, 불소 원자, 염소 원자, 브롬 원자, 요오드 원자를 들 수 있다. 치환기로서 사용되는 알킬기, 알콕시기는 직쇄상, 분기상 중 어느 것이라도 좋고, 이의 탄소 원자수는, 바람직하게는 1 내지 20, 보다 바람직하게는 1 내지 10, 더욱 바람직하게는 1 내지 6, 1 내지 4, 또는 1 내지 3이다. 치환기로서 사용되는 사이클로알킬기, 사이클로알킬옥시기의 탄소 원자수는, 바람직하게는 3 내지 20, 보다 바람직하게는 3 내지 12, 더욱 바람직하게는 3 내지 6이다. 치환기로서 사용되는 아릴기는, 방향족 탄화수소로부터 방향환 위의 수소 원자를 1개 제외한 기이고, 이의 탄소 원자수는, 바람직하게는 6 내지 24, 보다 바람직하게는 6 내지 18, 더욱 바람직하게는 6 내지 14, 보다 더 바람직하게는 6 내지 10이다. 치환기로서 사용되는 아릴옥시기의 탄소 원자수는, 바람직하게는 6 내지 24, 보다 바람직하게는 6 내지 18, 더욱 바람직하게는 6 내지 14, 보다 더 바람직하게는 6 내지 10이다. 치환기로서 사용되는 아실기는, 식: -C(=O)-R1로 표시되는 기(식 중, R1은 알킬기 또는 아릴기를 나타냄)를 말한다. R1로 표시되는 알킬기는, 직쇄상, 분기상 중 어느 것이라도 좋고, 이의 탄소 원자수는, 바람직하게는 1 내지 20, 보다 바람직하게는 1 내지 10, 더욱 바람직하게는 1 내지 6, 1 내지 4, 또는 1 내지 3이다. R1로 표시되는 아릴기의 탄소 원자수는, 바람직하게는 6 내지 24, 보다 바람직하게는 6 내지 18, 더욱 바람직하게는 6 내지 14, 보다 더 바람직하게는 6 내지 10이다. 치환기로서 사용되는 아실기옥시는, 식: -O-C(=O)-R1로 표시되는 기(식 중, R1은 상기와 동일한 의미를 나타냄)를 말한다. 그 중에서도, 치환기로서는, 알킬기, 알콕시기, 및 아실옥시기가 바람직하고, 알킬기가 보다 바람직하다.The alkylene group, cycloalkylene group or aryl group represented by X may have a substituent. Examples of the substituent include, but are not limited to, a halogen atom, an alkyl group, an alkoxy group, a cycloalkyl group, a cycloalkyloxy group, an aryl group, an aryloxy group, an acyl group and an acyloxy group. Examples of the halogen atom used as a substituent include a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom. The alkyl group and alkoxy group used as a substituent may be either linear or branched and the number of carbon atoms thereof is preferably 1 to 20, more preferably 1 to 10, still more preferably 1 to 6, 4, or 1 to 3. The number of carbon atoms of the cycloalkyl group and the cycloalkyloxy group used as a substituent is preferably 3 to 20, more preferably 3 to 12, still more preferably 3 to 6. The aryl group used as a substituent is a group excluding one hydrogen atom on an aromatic ring from an aromatic hydrocarbon and the number of carbon atoms thereof is preferably 6 to 24, more preferably 6 to 18, still more preferably 6 to 18, 14, &lt; / RTI &gt; The number of carbon atoms of the aryloxy group used as a substituent is preferably 6 to 24, more preferably 6 to 18, still more preferably 6 to 14, still more preferably 6 to 10. The acyl group used as a substituent means a group represented by the formula: -C (= O) -R 1 (wherein R 1 represents an alkyl group or an aryl group). The alkyl group represented by R &lt; 1 &gt; may be either linear or branched, and the number of carbon atoms thereof is preferably 1 to 20, more preferably 1 to 10, still more preferably 1 to 6, 4, or 1 to 3. The number of carbon atoms of the aryl group represented by R 1 is preferably 6 to 24, more preferably 6 to 18, still more preferably 6 to 14, still more preferably 6 to 10. Acyloxyoxy used as a substituent means a group represented by the formula: -OC (= O) -R 1 (wherein R 1 has the same meaning as defined above). Among them, as the substituent, an alkyl group, an alkoxy group, and an acyloxy group are preferable, and an alkyl group is more preferable.

화학식 1 중, p는 1 내지 5의 정수를 나타낸다. 내열성, 레이저 비아 신뢰성, 및 도체층과의 밀착성이 한층 우수한 절연층을 실현하는 관점에서, p는, 바람직하게는 1 내지 4, 보다 바람직하게는 2 내지 4, 더욱 바람직하게는 2 또는 3이다.In the general formula (1), p represents an integer of 1 to 5. P is preferably from 1 to 4, more preferably from 2 to 4, still more preferably 2 or 3 from the viewpoint of realizing an insulating layer having superior heat resistance, laser via reliability, and adhesion to a conductor layer.

화학식 1 중, X가 복수 존재할 경우, 이들은 동일해도 상이해져 있어도 좋다. 적합한 일 실시형태에 있어서, 적어도 하나의 X는 알킬렌기 또는 사이클로알킬렌기이고, 이들은 치환기를 갖고 있어도 좋다.In the formula (1), when a plurality of X exist, they may be the same or different. In a suitable embodiment, at least one X is an alkylene or cycloalkylene group, which may have a substituent.

적합한 일 실시형태에 있어서, 카르보디이미드 화합물은, 카르보디이미드 화합물의 분자 전체의 질량을 100질량%로 했을 때, 바람직하게는 50질량% 이상, 보다 바람직하게는 60질량% 이상, 더욱 바람직하게는 70질량% 이상, 보다 더 바람직하게는 80질량% 이상 또는 90질량% 이상으로, 화학식 1로 표시되는 구조를 함유한다. 카르보디이미드 화합물은, 말단 구조를 제외하고, 화학식 1로 표시되는 구조로부터 실질적으로 되어있어도 좋다. 카르보디이미드 화합물의 말단 구조로서는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 알킬기, 사이클로알킬기 및 아릴기를 들 수 있고, 이들은 치환기를 갖고 있어도 좋다. 말단 구조로서 사용되는 알킬기, 사이클로알킬기, 아릴기는, X로 표시되는 기가 갖고 있어도 좋은 치환기에 대해 설명한 알킬기, 사이클로알킬기, 아릴기와 동일해도 좋다. 또한, 말단 구조로서 사용되는 기가 갖고 있어도 좋은 치환기는, X로 표시되는 기가 갖고 있어도 좋은 치환기와 동일해도 좋다.In a preferred embodiment, the carbodiimide compound is preferably at least 50 mass%, more preferably at least 60 mass%, more preferably at least 50 mass%, more preferably at least 50 mass% Is at least 70% by mass, more preferably at least 80% by mass or at least 90% by mass, and contains the structure represented by the general formula (1). The carbodiimide compound may be substantially formed from the structure represented by the general formula (1) except for the terminal structure. The terminal structure of the carbodiimide compound is not particularly limited, and examples thereof include an alkyl group, a cycloalkyl group and an aryl group, and they may have a substituent. The alkyl group, cycloalkyl group or aryl group used as the terminal structure may be the same as the alkyl group, cycloalkyl group or aryl group described for the substituent which the group represented by X may have. The substituent which may be contained in the group used as the terminal structure may be the same as the substituent which the group represented by X may have.

수지 조성물을 경화할 때의 아웃 가스의 발생을 억제할 수 있는 관점에서, 카르보디이미드 화합물의 중량 평균 분자량은, 바람직하게는 500 이상, 보다 바람직하게는 600 이상, 더욱 바람직하게는 700 이상, 보다 더 바람직하게는 800 이상, 특히 바람직하게는 900 이상 또는 1000 이상이다. 또한, 양호한 상용성을 얻는 관점에서, 카르보디이미드 화합물의 중량 평균 분자량의 상한은, 바람직하게는 5000 이하, 보다 바람직하게는 4500 이하, 더욱 바람직하게는 4000 이하, 보다 더 바람직하게는 3500 이하, 특히 바람직하게는 3000 이하이다. 카르보디이미드 화합물의 중량 평균 분자량은, 예를 들어, 겔 투과 크로마토그래피(GPC)법(폴리스티렌 환산)으로 측정할 수 있다.The weight average molecular weight of the carbodiimide compound is preferably 500 or more, more preferably 600 or more, still more preferably 700 or more, and most preferably, More preferably 800 or more, particularly preferably 900 or more or 1000 or more. From the viewpoint of obtaining good compatibility, the upper limit of the weight average molecular weight of the carbodiimide compound is preferably 5000 or less, more preferably 4500 or less, further preferably 4000 or less, still more preferably 3500 or less, Particularly preferably 3000 or less. The weight average molecular weight of the carbodiimide compound can be measured by, for example, gel permeation chromatography (GPC) (in terms of polystyrene).

또한, 카르보디이미드 화합물은, 그 제법에 유래하여, 분자 중에 이소시아네이트기(-N=C=O)를 함유하는 경우가 있다. 양호한 보존 안정성을 나타내는 수지 조성물을 수득하는 관점, 나아가서는 소기의 특성을 나타내는 절연층을 실현하는 관점에서, 카르보디이미드 화합물 중의 이소시아네이트기의 함유량(「NCO 함유량」이라고 함)은, 바람직하게는 5질량% 이하, 보다 바람직하게는 4질량% 이하, 더욱 바람직하게는 3질량% 이하, 보다 더 바람직하게는 2질량% 이하, 특히 바람직하게는 1질량% 이하 또는 0.5질량% 이하이다.Further, the carbodiimide compound may have an isocyanate group (-N = C = O) in its molecule, derived from the production process. From the viewpoint of obtaining a resin composition exhibiting good storage stability and further realizing an insulating layer exhibiting desired characteristics, the content of isocyanate groups in the carbodiimide compound (referred to as &quot; NCO content &quot;) is preferably 5 Or less, more preferably 4 mass% or less, further preferably 3 mass% or less, still more preferably 2 mass% or less, particularly preferably 1 mass% or less or 0.5 mass% or less.

카르보디이미드 화합물은, 시판품을 사용해도 좋다. 시판의 카르보디이미드 화합물로서는, 예를 들어, 닛신보 케미컬사 제조의 카르보디라이트(등록 상표) V-02B, V-03, V-04K, V-07 및 V-09, 라인케미사 제조의 스타바쿠졸(등록 상표) P, P400, 및 하이카질 510을 들 수 있다.As the carbodiimide compound, a commercially available product may be used. Examples of commercially available carbodiimide compounds include Carbodite (registered trademark) V-02B, V-03, V-04K, V-07 and V-09 manufactured by Nissinbo Chemical Co., Bakuzol (registered trademark) P, P400, and Haikase510.

수지 조성물이 (E) 성분을 함유할 경우, (E) 성분의 함유량은, 내열성, 레이저 비아 신뢰성, 및 도체층과의 밀착성 중 어느 하나의 특성이라도 우수한 절연층을 수득하는 관점에서, 수지 성분을 100질량%로 한 경우, 0.1질량% 이상이 바람직하고, 0.3질량% 이상이 보다 바람직하고, 0.5질량% 이상이 더욱 바람직하다. 카르보디이미드 화합물의 함유량의 상한은 특별히 한정되지 않지만, 10질량% 이하가 바람직하고, 8질량% 이하가 보다 바람직하고, 5질량% 이하가 더욱 바람직하다.In the case where the resin composition contains the component (E), the content of the component (E) is preferably in the range of 0.1 to 10 parts by weight, When it is 100% by mass, it is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 0.3% by mass or more, and further preferably 0.5% by mass or more. The upper limit of the content of the carbodiimide compound is not particularly limited, but is preferably 10% by mass or less, more preferably 8% by mass or less, still more preferably 5% by mass or less.

<(F) 열가소성 수지>&Lt; (F) Thermoplastic resin >

수지 조성물은, 열가소성 수지를 함유할 수 있다. 열가소성 수지로서는, 예를 들어, 페녹시 수지, 폴리비닐아세탈 수지, 폴리올레핀 수지, 폴리이미드 수지, 폴리아미드이미드 수지, 폴리에테르이미드 수지, 폴리설폰 수지, 폴리에테르설폰 수지, 폴리페닐렌에테르 수지, 폴리에테르에테르케톤 수지, 폴리에스테르 수지를 들 수 있다.The resin composition may contain a thermoplastic resin. Examples of the thermoplastic resin include thermoplastic resins such as phenoxy resins, polyvinyl acetal resins, polyolefin resins, polyimide resins, polyamideimide resins, polyetherimide resins, polysulfone resins, polyether sulfone resins, polyphenylene ether resins, poly Ether ether ketone resin, and polyester resin.

페녹시 수지의 폴리스티렌 환산 중량 평균 분자량은 8,000 내지 70,000의 범위가 바람직하고, 10,000 내지 60,000의 범위가 보다 바람직하고, 20,000 내지 60,000의 범위가 더욱 바람직하다. 페녹시 수지의 폴리스티렌 환산 중량 평균 분자량은, 겔 투과 크로마토그래피(GPC)법으로 측정된다. 구체적으로는, 페녹시 수지의 폴리스티렌 환산 중량 평균 분자량은, 측정 장치로서 시마즈 세이사쿠쇼사 제조 LC-9A/RID-6A를, 컬럼으로서 쇼와 덴코사 제조 Shodex K-800P/K-804L/K-804L를, 이동상으로서 클로로포름 등을 사용하여, 컬럼 온도 40℃에서 측정하고, 표준 폴리스티렌의 검량선을 사용하여 산출할 수 있다. 마찬가지로, 열가소성 수지의 폴리스티렌 환산 중량 평균 분자량은 8,000 내지 70,000의 범위가 바람직하고, 10,000 내지 60,000의 범위가 보다 바람직하고, 20,000 내지 60,000의 범위가 더욱 바람직하다.The weight average molecular weight of the phenoxy resin in terms of polystyrene is preferably in the range of 8,000 to 70,000, more preferably in the range of 10,000 to 60,000, and still more preferably in the range of 20,000 to 60,000. The polystyrene reduced weight average molecular weight of the phenoxy resin is measured by a gel permeation chromatography (GPC) method. Specifically, the polystyrene-reduced weight average molecular weight of the phenoxy resin was measured using LC-9A / RID-6A manufactured by Shimadzu Corporation as a measuring device and Shodex K-800P / K-804L / K- 804L can be measured using a calibration curve of standard polystyrene at a column temperature of 40 DEG C by using chloroform or the like as the mobile phase. Similarly, the polystyrene reduced weight average molecular weight of the thermoplastic resin is preferably in the range of 8,000 to 70,000, more preferably in the range of 10,000 to 60,000, and still more preferably in the range of 20,000 to 60,000.

페녹시 수지의 구체예로서는, 미츠비시 카가쿠사 제조의 「1256」 및 「4250」(모두 비스페놀 A 구조 함유 페녹시 수지), 「YX8100」(비스페놀 S 골격 함유 페녹시 수지), 및 「YX6954」(비스페놀아세토페논 구조 함유 페녹시 수지)를 들 수 있고, 그 외에도, 신닛테츠 스미킨 카가쿠사 제조의 「FX280」 및 「FX293」, 미츠비시 카가쿠사 제조의 「YX7180」, 「YX6954」, 「YX7553」, 「YX7553BH30」, 「YL7769」, 「YL6794」, 「YL7213」, 「YL7290」, 「YL7891」 및 「YL7482」 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 폴리알킬렌옥시 구조를 갖는 페녹시 수지가 바람직하고, 구체예로서는 미츠비시 카가쿠사 제조의 「YX-7180」, 「YX7553BH30」을 들 수 있다.Specific examples of the phenoxy resin include "1256" and "4250" (both phenol resins having a bisphenol A structure), "YX8100" (phenoxy resin containing a bisphenol S skeleton), and "YX6954" Phenol resin containing a phenol structure), and in addition, "FX280" and "FX293" manufactured by Shinnetsu Tetsu Sumikin Kagaku Co., Ltd., "YX7180", "YX6954", "YX7553", "YX7553BH30" manufactured by Mitsubishi Kagaku Co., , "YL7769", "YL6794", "YL7213", "YL7290", "YL7891", and "YL7482". Among them, a phenoxy resin having a polyalkyleneoxy structure is preferable, and specific examples thereof include "YX-7180" and "YX7553BH30" manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation.

폴리비닐아세탈 수지의 구체예로서는, 예를 들어, 덴키 카가쿠 코교사 제조의 「덴카 부티랄 4000-2」, 「덴카 부티랄 5000-A」, 「덴카 부티랄 6000-C」, 「덴카 부티랄 6000-EP」, 세키스이 카가쿠 코교사 제조의 에스렉 BH 시리즈, BX 시리즈(예들 들어 BX-5Z), KS 시리즈(예를 들어 KS-1), BL 시리즈, BM 시리즈 등을 들 수 있다.Specific examples of the polyvinyl acetal resin include, for example, "Denkabutilal 4000-2", "Denkabutilal 5000-A", "Denkabutilal 6000-C", "Denkabutilal (For example, KS-1), BL series, and BM series manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd., and the like.

폴리이미드 수지의 구체예로서는, 신니혼 리카사 제조의 「리카코트 SN20」 및 「리카코트 PN20」을 들 수 있다.Specific examples of the polyimide resin include "Rika coat SN20" and "Rika coat PN20" manufactured by Shin-Nihon Rika Co., Ltd.

폴리아미드이미드 수지의 구체예로서는, 토요보사 제조의 「바이로맥스 HR11NN」 및 「바이로맥스 HR16NN」, 히타치 카세이사 제조의 「KS9100」 및 「KS9300」 등을 들 수 있다.Specific examples of the polyamide-imide resin include "Viromax HR11NN" and "Viromax HR16NN" manufactured by Toyobo Co., Ltd., "KS9100" and "KS9300" manufactured by Hitachi Chemical Co.,

폴리에테르설폰 수지의 구체예로서는, 스미토모 카가쿠사 제조의 「PES5003P」 등을 들 수 있다.Specific examples of the polyether sulfone resin include "PES 5003P" manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.

폴리설폰 수지의 구체예로서는, 솔베이 어드벤스트 중합체즈사 제조의 폴리설폰 「P1700」 및 「P3500」 등을 들 수 있다.Specific examples of the polysulfone resin include polysulfone &quot; P1700 &quot; and &quot; P3500 &quot; manufactured by Solvay Advanced Polymers Co.,

수지 조성물이 (F) 성분을 함유하는 경우, (F) 성분의 함유량은, 유연성 부여의 관점에서, 수지 성분을 100질량%로 한 경우, 바람직하게는 1질량% 이상, 보다 바람직하게는 3질량% 이상, 더욱 바람직하게는 5질량% 이상, 보다 더 바람직하게는 50질량% 이상, 55질량% 이상, 60질량% 이상이다. 상한은, 바람직하게는 85질량% 이하, 보다 바람직하게는 80질량% 이하, 더욱 바람직하게는 75질량% 이하, 20질량% 이하, 15질량% 이하, 또는 10질량% 이하이다.When the resin composition contains the component (F), the content of the component (F) is preferably 1% by mass or more, more preferably 3% by mass or more More preferably not less than 5% by mass, still more preferably not less than 50% by mass, not less than 55% by mass and not less than 60% by mass. The upper limit is preferably 85 mass% or less, more preferably 80 mass% or less, further preferably 75 mass% or less, 20 mass% or less, 15 mass% or less, or 10 mass% or less.

<(G) 분자 내에 폴리부타디엔 구조, 폴리실록산 구조, 폴리(메타)아크릴레이트 구조, 폴리알킬렌 구조, 폴리알킬렌옥시 구조, 폴리이소프렌 구조, 폴리이소부틸렌 구조, 및 폴리카보네이트 구조로부터 선택되는 1종 이상의 구조를 갖는 수지>&Lt; (G) A resin composition comprising, in a molecule, 1 (1) (meth) Resins having more than two kinds of structures>

수지 조성물은, (G) 성분으로서, (G) 분자 내에 폴리부타디엔 구조, 폴리실록산 구조, 폴리(메타)아크릴레이트 구조, 폴리알킬렌 구조, 폴리알킬렌옥시 구조, 폴리이소프렌 구조, 폴리이소부틸렌 구조, 및 폴리카보네이트 구조로부터 선택되는 1종 이상의 구조를 갖는 수지를 함유하고 있어도 좋다. (G) 성분은, (F) 열가소성 수지와는 구별되는 수지이다.The resin composition preferably contains, as the component (G), at least one of a polybutadiene structure, a polysiloxane structure, a poly (meth) acrylate structure, a polyalkylene structure, a polyalkyleneoxy structure, a polyisoprene structure, a polyisobutylene structure , And a polycarbonate structure. The component (G) is a resin that is distinguished from the thermoplastic resin (F).

(G) 성분으로서는, 폴리부타디엔 구조, 폴리(메타)아크릴레이트 구조, 폴리알킬렌옥시 구조, 폴리이소프렌 구조, 폴리이소부틸렌 구조, 및 폴리카보네이트 구조로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상의 구조를 갖는 것이 바람직하고, 폴리부타디엔 구조, 및 폴리카보네이트 구조로부터 선택되는 1개 이상의 구조를 갖는 것이 보다 바람직하다. 수지 조성물이 (G) 성분을 포함함으로써 절연층이 저탄성이 되고, 셰어 강도, 파단 굽힘 변형, 및 균열성이 우수해지고, 또한 휨의 발생을 억제할 수 있다. 또한, 「(메타)아크릴레이트」란, 메타크릴레이트 및 아크릴레이트를 가리킨다. 이들 구조는 주쇄에 포함되어 있어도 측쇄에 포함되어 있어도 좋다.As the component (G), there may be used one or more compounds selected from the group consisting of a polybutadiene structure, a poly (meth) acrylate structure, a polyalkyleneoxy structure, a polyisoprene structure, a polyisobutylene structure, and a polycarbonate structure And more preferably at least one structure selected from a polybutadiene structure and a polycarbonate structure. By including the component (G) in the resin composition, the insulating layer becomes low in elasticity, and the shear strength, breaking bending deformation, and cracking property are excellent, and occurrence of warpage can be suppressed. Further, "(meth) acrylate" refers to methacrylate and acrylate. These structures may be contained in the main chain or in the side chain.

(G) 성분은, 수지 조성물이 경화했을 때의 휨을 저하시키기 위해 고분자량인 것이 바람직하다. 수 평균 분자량(Mn)은, 바람직하게는 1,000 이상, 보다 바람직하게는 1500 이상, 더욱 바람직하게는 3000 이상, 5000 이상이다. 상한은, 바람직하게는 1,000,000 이하, 보다 바람직하게는 900,000 이하이다. 수 평균 분자량(Mn)은, GPC(겔 투과 크로마토그래피)를 사용하여 측정되는 폴리스티렌 환산의 수 평균 분자량이다.It is preferable that the component (G) has a high molecular weight in order to lower the warp when the resin composition is cured. The number average molecular weight (Mn) is preferably 1,000 or more, more preferably 1,500 or more, and still more preferably 3,000 or more and 5,000 or more. The upper limit is preferably 1,000,000 or less, more preferably 900,000 or less. The number average molecular weight (Mn) is the number average molecular weight in terms of polystyrene measured by GPC (gel permeation chromatography).

(G) 성분은, 경화물의 기계적 강도를 향상시키는 관점에서, (A) 성분과 반응 할 수 있는 관능기를 갖는 것이 바람직하다. 또한, (A) 성분과 반응할 수 있는 관능기로서는, 가열에 의해 나타나는 관능기도 포함하는 것으로 한다.The component (G) preferably has a functional group capable of reacting with the component (A) from the viewpoint of improving the mechanical strength of the cured product. The functional group capable of reacting with the component (A) also includes a functional group represented by heating.

적합한 일 실시형태에 있어서, (A) 성분과 반응할 수 있는 관능기는, 하이드록시기, 카르복시기, 산 무수물기, 페놀성 수산기, 에폭시기, 이소시아네이트기 및 우레탄기로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 1종 이상의 관능기이다. 그 중에서도, 상기 작용기로서는, 하이드록시기, 산 무수물기, 페놀성 수산기, 에폭시기, 이소시아네이트기 및 우레탄기가 바람직하고, 하이드록시기, 산 무수물기, 페놀성 수산기, 에폭시기가 보다 바람직하고, 페놀성 수산기가 특히 바람직하다. 단, 관능기로서 에폭시기를 포함하는 경우, 수 평균 분자량(Mn)은, 5,000 이상인 것이 바람직하다.In a preferred embodiment, the functional group capable of reacting with the component (A) is at least one functional group selected from the group consisting of a hydroxyl group, a carboxyl group, an acid anhydride group, a phenolic hydroxyl group, an epoxy group, an isocyanate group and a urethane group . Among them, a hydroxyl group, an acid anhydride group, a phenolic hydroxyl group, an epoxy group, an isocyanate group and a urethane group are preferable, and a hydroxyl group, an acid anhydride group, a phenolic hydroxyl group and an epoxy group are more preferable, and a phenolic hydroxyl group Is particularly preferable. However, when an epoxy group is contained as a functional group, the number average molecular weight (Mn) is preferably 5,000 or more.

(G) 성분의 적합한 실시형태는, 폴리부타디엔 구조를 함유하는 수지이며, 폴리부타디엔 구조는 주쇄에 포함되어 있어도 측쇄에 포함되어 있어도 좋다. 또한, 폴리부타디엔 구조는, 일부 또는 전부가 수소 첨가되어 있어도 좋다. 폴리부타디엔 구조를 함유하는 수지를 폴리부타디엔 수지라고 한다.A suitable embodiment of the component (G) is a resin containing a polybutadiene structure, and the polybutadiene structure may be contained in the main chain or in the side chain. The polybutadiene structure may be partially or wholly hydrogenated. A resin containing a polybutadiene structure is referred to as a polybutadiene resin.

폴리부타디엔 수지의 구체예로서는, 크레이 밸리사 제조의 「Ricon 130MA8」, 「Ricon 130MA13」, 「Ricon 130MA20」, 「Ricon 131MA5」, 「Ricon 131MA10」, 「Ricon 131MA17」, 「Ricon 131MA20」, 「Ricon 184MA6」(산 무수물기 함유 폴리부타디엔), 니혼 소다사 제조의 「GQ-1000」(수산기, 카르복실기 도입 폴리부타디엔), 「G-1000」, 「G-2000」, 「G-3000」(양 말단 수산기 폴리부타디엔), 「GI-1000」, 「GI-2000」, 「GI-3000」(양 말단 수산기 수소화 폴리부타디엔), 나가세 켐텍스사 제조의 「FCA-061L」(수소화 폴리부타디엔 골격 에폭시 수지) 등을 들 수 있다. 일 실시형태로서, 하이드록시기 말단 폴리부타디엔, 디이소시아네이트 화합물 및 사염기산 무수물을 원료로 하는 선상 폴리이미드(일본 공개특허공보 특개2006-37083호, 국제공개 제2008/153208호에 기재된 폴리이미드) 등을 들 수 있다. 상기 폴리이미드의 부타디엔 구조의 함유율은, 바람직하게는 60질량% 내지 95질량%, 보다 바람직하게는 75질량% 내지 85질량%이다. 상기 폴리이미드의 상세는, 일본 공개특허공보 특개2006-37083호, 국제공개 제2008/153208호의 기재를 참작할 수 있고, 이의 내용은 본 명세서에 편입된다.Specific examples of the polybutadiene resin include Ricon 130MA8, Ricon 130MA13, Ricon 130MA20, Ricon 131MA5, Ricon 131MA10, Ricon 131MA17, Ricon 131MA20, Ricon 184MA6 GQ-1000 "(hydroxyl group, carboxyl group-introduced polybutadiene)," G-1000 "," G-2000 "," G-3000 "(both terminal hydroxyl groups GI-2000 "," GI-3000 "(hydrogenated polybutadiene at both terminals)," FCA-061L "(hydrogenated polybutadiene skeletal epoxy resin) manufactured by Nagase Chemtech Co., Ltd. . As one embodiment, a linear polyimide (polyimide described in JP-A-2006-37083, WO 2008/153208) having a hydroxyl-terminated polybutadiene, a diisocyanate compound and a tetrabasic acid anhydride as raw materials, And the like. The butadiene structure content of the polyimide is preferably 60% by mass to 95% by mass, and more preferably 75% by mass to 85% by mass. For details of the polyimide, reference may be made to the disclosure of Japanese Patent Application Laid-Open No. 2006-37083 and International Publication No. 2008/153208, the contents of which are incorporated herein.

(G) 성분의 적합한 실시형태는, 폴리(메타)아크릴레이트 구조를 함유하는 수지이다. 폴리(메타)아크릴레이트 구조를 함유하는 수지를 폴리(메타)아크릴 수지라고 한다.A suitable embodiment of the component (G) is a resin containing a poly (meth) acrylate structure. A resin containing a poly (meth) acrylate structure is referred to as a poly (meth) acrylic resin.

폴리(메타)아크릴 수지로서는, 나가세 켐텍스사 제조의 테이산수지, 네가미 코교사 제조의 「ME-2000」, 「W-116.3」, 「W-197C」, 「KG-25」, 「KG-3000」 등을 들 수 있다.As the poly (meth) acrylic resin, "ME-2000", "W-116.3", "W-197C", "KG-25", "KG" manufactured by Nagaseiko Co., -3000 &quot; and the like.

(G) 성분의 적합한 실시형태는, 폴리카보네이트 구조를 함유하는 수지이다. 폴리카보네이트 구조를 함유하는 수지를 폴리카보네이트 수지라고 한다.A suitable embodiment of the component (G) is a resin containing a polycarbonate structure. A resin containing a polycarbonate structure is referred to as a polycarbonate resin.

폴리카보네이트 수지로서는, 아사히 카세이 케미컬즈사 제조의 「T6002」, 「T6001」(폴리카보네이트디올), 쿠라레사 제조의 「C-1090」, 「C-2090」, 「C-3090」(폴리카보네이트디올) 등을 들 수 있다. 또한, (G) 성분으로서, 하이드록실기 말단 폴리카보네이트, 디이소시아네이트 화합물 및 사염기산 무수물을 원료로 하는 선상 폴리이미드를 사용할 수도 있다. 상기 폴리이미드의 카보네이트 구조의 함유율은, 바람직하게는 60질량% 내지 95질량%, 보다 바람직하게는 75질량% 내지 85질량%이다. 상기 폴리이미드의 상게는, 국제공개 제2016/129541호의 기재를 참작할 수 있고, 이의 내용은 본 명세서에 편입된다.Examples of the polycarbonate resin include "T6002", "T6001" (polycarbonate diol), "C-1090", "C-2090", and "C-3090" (polycarbonate diol) manufactured by Asahi Kasei Chemicals, And the like. As the component (G), a linear polyimide having a hydroxyl group-terminated polycarbonate, a diisocyanate compound and a tetrabasic acid anhydride may be used. The content of the carbonate structure of the polyimide is preferably 60% by mass to 95% by mass, and more preferably 75% by mass to 85% by mass. The structure of the polyimide may be based on the description in International Publication No. 2016/129541, the contents of which are incorporated herein.

또한, (G) 성분의 다른 구체예로서는, 실록산 구조를 함유하는 수지이다. 실록산 구조를 함유하는 수지를 실록산 수지라고 한다. 실록산 수지로서는, 예를 들어, 신에츠 실리콘사 제조의 「SMP-2006」, 「SMP-2003PGMEA」, 「SMP-5005PGMEA」, 아민기 말단 폴리실록산 및 사염기산 무수물을 원료로 하는 선상 폴리이미드(국제공개 제2010/053185호 공보, 일본 공개특허공보 특개2002-12667호 및 일본공개특허공보 특개2000-319386호 등) 등을 들 수 있다.Another specific example of the component (G) is a resin containing a siloxane structure. A resin containing a siloxane structure is referred to as a siloxane resin. Examples of the siloxane resin include linear polyimides prepared by using SMP-2006, SMP-2003PGMEA, SMP-5005PGMEA, amine terminated polysiloxane and tetrabasic acid anhydride, Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 2002-15637 and 2000-319386), and the like.

(G) 성분의 다른 구체예로서는, 알킬렌 구조, 알킬렌옥시 구조를 함유하는 수지이다. 알킬렌 구조를 함유하는 수지를 알킬렌 수지라고 하며, 알킬렌옥시 구조를 함유하는 수지를 알킬렌옥시 수지라고 한다. 폴리알킬렌옥시 구조는, 탄소 원자수 2 내지 15의 폴리알킬렌옥시 구조가 바람직하고, 탄소 원자수 3 내지 10의 폴리알킬렌옥시 구조가 보다 바람직하고, 탄소 원자수 5 내지 6의 폴리알킬렌옥시 구조가 더욱 바람직하다. 알킬렌 수지, 알킬렌옥시 수지의 구체예로서는, 아사히 카세이 센이사 제조의 「PTXG-1000」, 「PTXG-1800」 등을 들 수 있다.Another specific example of the component (G) is a resin containing an alkylene structure and an alkyleneoxy structure. A resin containing an alkylene structure is referred to as an alkylene resin, and a resin containing an alkyleneoxy structure is referred to as an alkyleneoxy resin. The polyalkyleneoxy structure is preferably a polyalkyleneoxy structure having 2 to 15 carbon atoms, more preferably a polyalkyleneoxy structure having 3 to 10 carbon atoms, a polyalkyleneoxy group having 5 to 6 carbon atoms More preferred is an oxy-structure. Specific examples of the alkylene resin and the alkyleneoxy resin include "PTXG-1000" and "PTXG-1800" manufactured by Asahi Kasei Corporation.

(G) 성분의 다른 구체예로서는, 이소프렌 구조를 함유하는 수지이다. 이소프렌 구조를 함유하는 수지를 이소프렌 수지라고 한다. 이소프렌 수지의 구체예로서는, 쿠라레사 제조의 「KL-610」, 「KL613」 등을 들 수 있다.Another specific example of the component (G) is a resin containing an isoprene structure. A resin containing an isoprene structure is referred to as an isoprene resin. Specific examples of the isoprene resin include "KL-610" and "KL613" manufactured by Kuraray Co., Ltd.

(G) 성분의 다른 구체예로서는, 이소부틸렌 구조를 함유하는 수지이다. 이소부틸렌 구조를 함유하는 수지를 이소부틸렌 수지라고 한다. 이소부틸렌 수지의 구체예로서는, 카네카사 제조의 「SIBSTAR-073T」(스티렌-이소부틸렌-스티렌 트리블록 공중합체), 「SIBSTAR-042D」(스티렌-이소부틸렌 디블록 공중합체) 등을 들 수 있다.Another specific example of the component (G) is a resin containing an isobutylene structure. A resin containing an isobutylene structure is referred to as an isobutylene resin. Specific examples of the isobutylene resin include SIBSTAR-073T (styrene-isobutylene-styrene triblock copolymer) and SIBSTAR-042D (styrene-isobutylene diblock copolymer) manufactured by Kaneka Co., .

수지 조성물이 (G) 성분을 함유하는 경우, (G) 성분의 함유량은, 유연성 부여의 관점에서, 수지 성분을 100질량%로 한 경우, 바람직하게는 1질량% 이상, 보다 바람직하게는 3질량% 이상, 더욱 바람직하게는 5질량% 이상, 보다 더 바람직하게는 50질량% 이상, 55질량% 이상, 60질량% 이상이다. 상한은, 바람직하게는 85질량% 이하, 보다 바람직하게는 80질량% 이하, 더욱 바람직하게는 75질량% 이하, 15질량% 이하, 10질량% 이하, 또는 5질량% 이하이다.When the resin composition contains the component (G), the content of the component (G) is preferably 1% by mass or more, more preferably 3% by mass or more More preferably not less than 5% by mass, still more preferably not less than 50% by mass, not less than 55% by mass and not less than 60% by mass. The upper limit is preferably 85 mass% or less, more preferably 80 mass% or less, further preferably 75 mass% or less, 15 mass% or less, 10 mass% or less, or 5 mass% or less.

<(H) 고무 입자><(H) Rubber particles>

수지 조성물은, (H) 고무 입자를 함유할 수 있다. 고무 입자는, (F) 및 (G) 성분과는 달리 입자상이므로 유기 용제에 용해되지 않고, 에폭시 수지나 경화제 등의 다른 성분과도 상용하지 않는다.The resin composition may contain (H) rubber particles. Unlike the components (F) and (G), rubber particles are in a particulate form and therefore do not dissolve in organic solvents and are not compatible with other components such as epoxy resins and curing agents.

고무 입자의 구체예로서는, 아크릴 고무 입자, 폴리아미드 미립자, 실리콘 입자 등을 들 수 있다. 아크릴 고무 입자의 구체예로서는, 아크릴로니트릴부타디엔 고무, 부타디엔 고무, 아크릴 고무 등의 고무 탄성을 나타내는 수지에 화학적 가교 처리를 실시하고, 유기 용제에 불용 및 불융으로 한 수지의 미립자체를 들 수 있고, 구체적으로는 간츠 카세이사 제조의 「AC3832」 등을 들 수 있다.Specific examples of the rubber particles include acrylic rubber particles, polyamide fine particles, and silicone particles. Specific examples of the acrylic rubber particles include fine particles of a resin obtained by subjecting a resin exhibiting rubber elasticity such as acrylonitrile butadiene rubber, butadiene rubber and acrylic rubber to a chemical crosslinking treatment and insolubilization or melting in an organic solvent. Specific examples thereof include &quot; AC3832 &quot; manufactured by Gansu Kasei Co., Ltd.

수지 조성물이 (H) 성분을 함유하는 경우, (H) 성분의 함유량은, 유연성 부여의 관점에서, 수지 성분을 100질량%로 한 경우, 바람직하게는 1질량% 이상, 보다 바람직하게는 3질량% 이상, 더욱 바람직하게는 5질량% 이상, 보다 더 바람직하게는 50질량% 이상, 55질량% 이상, 60질량% 이상이다. 상한은, 바람직하게는 85질량% 이하, 보다 바람직하게는 80질량% 이하, 더욱 바람직하게는 75질량% 이하, 15질량% 이하, 10질량% 이하, 또는 5질량% 이하이다.When the resin composition contains the component (H), the content of the component (H) is preferably 1% by mass or more, more preferably 3% by mass or more More preferably not less than 5% by mass, still more preferably not less than 50% by mass, not less than 55% by mass and not less than 60% by mass. The upper limit is preferably 85 mass% or less, more preferably 80 mass% or less, further preferably 75 mass% or less, 15 mass% or less, 10 mass% or less, or 5 mass% or less.

<(I) 경화 촉진제><(I) Curing accelerator>

수지 조성물은, (I) 경화 촉진제를 함유할 수 있다. 경화 촉진제로서는, 예를 들어, 인계 경화 촉진제, 아민계 경화 촉진제, 이미다졸계 경화 촉진제, 구아니딘계 경화 촉진제, 금속계 경화 촉진제 등을 들 수 있고, 인계 경화 촉진제, 아민계 경화 촉진제, 이미다졸계 경화 촉진제, 금속계 경화 촉진제가 바람직하고, 아민계 경화 촉진제, 이미다졸계 경화 촉진제, 금속계 경화 촉진제가 보다 바람직하다. 경화 촉진제는, 1종 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 조합하여 사용해도 좋다.The resin composition may contain (I) a curing accelerator. Examples of the curing accelerator include phosphorus hardening accelerators, amine hardening accelerators, imidazole hardening accelerators, guanidine hardening accelerators and metal hardening accelerators. Phosphorus hardening accelerators, amine hardening accelerators, imidazole hardening accelerators, Accelerators and metal-based curing accelerators are preferable, and amine-based curing accelerators, imidazole-based curing accelerators and metal-based curing accelerators are more preferable. The curing accelerator may be used singly or in combination of two or more kinds.

인계 경화 촉진제로서는, 예를 들어, 트리페닐포스핀, 포스포늄보레이트 화합물, 테트라페닐포스포늄테트라페닐보레이트, n-부틸포스포늄테트라페닐보레이트, 테트라부틸포스포늄데칸산염, (4-메틸페닐)트리페닐포스포늄티오시아네이트, 테트라페닐포스포늄티오시아네이트, 부틸트리페닐포스포늄티오시아네이트 등을 들 수 있고, 트리페닐포스핀, 테트라부틸포스포늄데칸산염이 바람직하다.Examples of phosphorus hardening accelerators include triphenylphosphine, phosphonium borate compounds, tetraphenylphosphonium tetraphenylborate, n-butylphosphonium tetraphenylborate, tetrabutylphosphonium decanoate, (4-methylphenyl) triphenyl Phosphonium thiocyanate, tetraphenylphosphonium thiocyanate, butyltriphenylphosphonium thiocyanate, and the like, and triphenylphosphine and tetrabutylphosphonium decanoate are preferable.

아민계 경화 촉진제로서는, 예를 들어, 트리에틸아민, 트리부틸아민 등의 트리알킬아민, 4-디메틸아미노피리딘, 벤질디메틸아민, 2,4,6-트리스(디메틸아미노메틸)페놀, 1,8-디아자바이사이클로(5,4,0)-운데센 등을 들 수 있고, 4-디메틸아미노피리딘, 1,8-디아자바이사이클로(5,4,0)-운데센이 바람직하다.Examples of the amine-based curing accelerator include trialkylamines such as triethylamine and tributylamine, 4-dimethylaminopyridine, benzyldimethylamine, 2,4,6-tris (dimethylaminomethyl) -Diazabicyclo (5,4,0) undecene, and 4-dimethylaminopyridine and 1,8-diazabicyclo (5,4,0) -undecene are preferred.

이미다졸계 경화 촉진제로서는, 예를 들어, 2-메틸이미다졸, 2-운데실이미다졸, 2-헵타데실이미다졸, 1,2-디메틸이미다졸, 2-에틸-4-메틸이미다졸, 1,2-디메틸이미다졸, 2-에틸-4-메틸이미다졸, 2-페닐이미다졸, 2-페닐-4-메틸이미다졸, 1-벤질-2-메틸이미다졸, 1-벤질-2-페닐이미다졸, 1-시아노에틸-2-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-운데실이미다졸, 1-시아노에틸-2-에틸-4-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸, 1-시아노에틸-2-운데실이미다졸륨트리멜리테이트, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸륨트리멜리테이트, 2,4-디아미노-6-[2'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-운데실이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-에틸-4'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진이소시아눌산 부가물, 2-페닐이미다졸이소시아눌산 부가물, 2-페닐-4,5-디하이드록시메틸이미다졸, 2-페닐-4-메틸-5-하이드록시메틸이미다졸, 2,3-디하이드로-1H-피롤로[1,2-a]벤즈이미다졸, 1-도데실-2-메틸-3-벤질이미다졸륨클로라이드, 2-메틸이미다졸린, 2-페닐이미다졸린 등의 이미다졸 화합물 및 이미다졸 화합물과 에폭시 수지와의 어덕트체를 들 수 있고, 2-에틸-4-메틸이미다졸, 1-벤질-2-페닐이미다졸이 바람직하다.Examples of the imidazole-based curing accelerator include 2-methylimidazole, 2-undecylimidazole, 2-heptadecylimidazole, 1,2-dimethylimidazole, Imidazole, 1,2-dimethylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2-phenylimidazole, 2-phenyl- Benzyl-2-phenylimidazole, 1-cyanoethyl-2-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-undecylimidazole, 1-cyanoethyl- 1-cyanoethyl-2-phenylimidazole, 1-cyanoethyl-2-undecylimidazolium trimellitate, 1-cyanoethyl-2-phenylimidazolium Trimellitate, 2,4-diamino-6- [2'-methylimidazolyl- (1 ')] -ethyl-s-triazine, 2,4- diamino-6- [ Imidazolyl- (1 ')] - ethyl-s-triazine, 2,4-diamino-6- [2'-ethyl-4'-methylimidazolyl- Triazine, 2,4-diamino-6- [2'-methylimidazolyl- (1 ')] - ethyl- , 2-phenylimidazole isocyanuric acid adduct, 2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole, 2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole, 2,3- Dihydro-1H-pyrrolo [1,2-a] benzimidazole, 1-dodecyl-2-methyl-3-benzylimidazolium chloride, 2-methylimidazoline and 2-phenylimidazoline An imidazole compound and an adduct of an imidazole compound and an epoxy resin, and 2-ethyl-4-methylimidazole and 1-benzyl-2-phenylimidazole are preferable.

이미다졸계 경화 촉진제로서는, 시판품을 사용해도 좋고, 예를 들어, 미츠비시 카가쿠사 제조의 「P200-H50」 등을 들 수 있다.As the imidazole-based curing accelerator, a commercially available product may be used, and for example, &quot; P200-H50 &quot; manufactured by Mitsubishi Kagaku Co.,

구아니딘계 경화 촉진제로서는, 예를 들어, 디시안디아미드, 1-메틸구아니딘, 1-에틸구아니딘, 1-사이클로헥실구아니딘, 1-페닐구아니딘, 1-(o-톨릴)구아니딘, 디메틸구아니딘, 디페닐구아니딘, 트리메틸구아니딘, 테트라메틸구아니딘, 펜타메틸구아니딘, 1,5,7-트리아자바이사이클로[4.4.0]데카-5-엔, 7-메틸-1,5,7-트리아자바이사이클로[4.4.0]데카-5-엔, 1-메틸비구아니드, 1-에틸비구아니드, 1-n-부틸비구아니드, 1-n-옥타데실비구아니드, 1,1-디메틸비구아니드, 1,1-디에틸비구아니드, 1-사이클로헥실비구아니드, 1-아릴비구아니드, 1-페닐비구아니드, 1-(o-톨릴)비구아니드 등을 들 수 있고, 디시안디아미드, 1,5,7-트리아자바이사이클로[4.4.0]데카-5-엔이 바람직하다.Examples of the guanidine curing accelerator include dicyandiamide, 1-methylguanidine, 1-ethylguanidine, 1-cyclohexylguanidine, 1-phenylguanidine, 1- (o-tolyl) guanidine, dimethylguanidine, , Trimethylguanidine, tetramethylguanidine, pentamethylguanidine, 1,5,7-triazabicyclo [4.4.0] deca-5-ene, 7-methyl-1,5,7-triazabicyclo [4.4.0] 1-n-butylbiguanide, 1-n-octadecylbiguanide, 1,1-dimethylbiguanide, 1, 1-cyclohexylbiguanide, 1-arylbiguanide, 1-phenylbiguanide, 1- (o-tolyl) biguanide and the like, and dicyandiamide, 1,5,7-triazabicyclo [4.4.0] deca-5-ene are preferred.

금속계 경화 촉진제로서는, 예를 들어, 코발트, 동, 아연, 철, 니켈, 망간, 주석 등의 금속의, 유기 금속 착체 또는 유기 금속염을 들 수 있다. 유기 금속 착체의 구체예로서는, 코발트(II)아세틸아세토네이트, 코발트(III)아세틸아세토네이트 등의 유기 코발트 착체, 동(II)아세틸아세토네이트 등의 유기 동 착체, 아연(II)아세틸아세토네이트 등의 유기 아연 착체, 철(III)아세틸아세토네이트 등의 유기 철 착체, 니켈(II)아세틸아세토네이트 등의 유기 니켈 착체, 망간(II)아세틸아세토네이트 등의 유기 망간 착체 등을 들 수 있다. 유기 금속염으로서는, 예를 들어, 옥틸산 아연, 옥틸산 주석, 나프텐산 아연, 나프텐산 코발트, 스테아르산 주석, 스테아르산 아연 등을 들 수 있다.Examples of the metal-based curing accelerator include organic metal complexes or organic metal salts of metals such as cobalt, copper, zinc, iron, nickel, manganese and tin. Specific examples of the organometallic complexes include organic cobalt complexes such as cobalt (II) acetylacetonate and cobalt (III) acetylacetonate, organic copper complexes such as copper (II) acetylacetonate, and zinc An organic iron complex such as an organic zinc complex and iron (III) acetylacetonate, an organic nickel complex such as nickel (II) acetylacetonate, and an organic manganese complex such as manganese (II) acetylacetonate. Examples of the organic metal salt include zinc octylate, tin octylate, zinc naphthenate, cobalt naphthenate, tin stearate and zinc stearate.

수지 조성물이 (I) 성분을 함유하는 경우, (I) 성분의 함유량은, 수지 조성물의 수지 성분을 100질량%로 한 경우, 0.01질량% 내지 3질량%가 바람직하고, 0.03 내지 1.5질량%가 보다 바람직하고, 0.05 내지 1질량%가 더욱 바람직하다.When the resin composition contains the component (I), the content of the component (I) is preferably 0.01% by mass to 3% by mass, more preferably 0.03% to 1.5% by mass, based on 100% by mass of the resin component of the resin composition , More preferably from 0.05 to 1 mass%.

<(J) 난연제><(J) Flame Retardant>

수지 조성물은 (J) 난연제를 함유할 수 있다. 난연제로서는, 예를 들어, 유기 인계 난연제, 유기계 질소 함유 인 화합물, 질소 화합물, 실리콘계 난연제, 금속 수산화물 등을 들 수 있다. 난연제는 1종 단독으로 사용해도 좋고, 또는 2종 이상을 병용해도 좋다.The resin composition may contain (J) a flame retardant. Examples of the flame retardant include organic phosphorus flame retardants, organic nitrogen-containing phosphorus compounds, nitrogen compounds, silicon-based flame retardants, metal hydroxides and the like. The flame retardant may be used alone, or two or more flame retardants may be used in combination.

난연제로서는, 시판품을 사용해도 좋고, 예를 들어, 산코사 제조의 「HCA-HQ」, 다이하치 카가쿠 코교사 제조의 「PX-200」 등을 들 수 있다. 난연제로서는 가수 분해하기 어려운 것이 바람직하고, 예를 들어, 10-(2,5-디하이드록시페닐)-10-하이드로-9-옥사-10-포스파페난트렌-10-옥사이드 등이 바람직하다.As the flame retardant, a commercially available product may be used, for example, "HCA-HQ" manufactured by Sanko Co., Ltd., and "PX-200" manufactured by Daihatsu Kagakuko Co., As the flame retardant, it is preferable that hydrolysis is difficult, and for example, 10- (2,5-dihydroxyphenyl) -10-hydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and the like are preferable.

수지 조성물이 난연제를 함유하는 경우, 난연제의 함유량은 특별히 한정되지 않지만, 수지 조성물 중의 불휘발 성분을 100질량%로 했을 때, 바람직하게는 0.5질량% 내지 20질량%, 보다 바람직하게는 0.5질량% 내지 15질량%, 더욱 바람직하게는 0.5질량% 내지 10질량%가 더욱 바람직하다.When the resin composition contains a flame retardant, the content of the flame retardant is not particularly limited, but it is preferably 0.5% by mass to 20% by mass, more preferably 0.5% by mass, By mass to 15% by mass, and more preferably 0.5% by mass to 10% by mass.

<(K) 임의의 첨가제>&Lt; (K) Optional additives >

수지 조성물은, 추가로 필요에 따라 다른 첨가제를 포함하고 있어도 좋고, 이러한 다른 첨가제로서는, 예를 들어, 유기 동 화합물, 유기 아연 화합물 및 유기 코발트 화합물 등의 유기 금속 화합물, 및 바인더, 증점제, 소포제, 레벨링 제, 밀착성 부여제, 및 착색제 등의 수지 첨가제 등을 들 수 있다.The resin composition may further contain other additives as required. Examples of such other additives include organic metal compounds such as organic copper compounds, organic zinc compounds and organic cobalt compounds, and binders, thickeners, defoaming agents, A leveling agent, an adhesion-imparting agent, and a resin additive such as a coloring agent.

<수지 조성물의 물성><Physical Properties of Resin Composition>

본 발명의 수지 조성물을 180℃에서 90분간 열경화시킨 경화물은, 경화 수축률이 낮다는 특성을 나타낸다. 즉, 경화 수축이 억제되어, 이에 따라 휨을 억제할 수 있는 절연층을 형성한다. 경화 수축률로서는, 바람직하게는 0.27% 이하, 보다 바람직하게는 0.25% 이하, 더욱 바람직하게는 0.2% 이하이다. 경화 수축률의 하한치는 특별히 한정되지 않지만, 0.01% 이상 등으로 할 수 있다. 경화 수축률은, 후술하는 <경화 수축률의 측정>에 기재된 방법에 따라 측정할 수 있다.The cured product obtained by thermosetting the resin composition of the present invention at 180 占 폚 for 90 minutes exhibits a property of low hardening shrinkage. That is, the hardening shrinkage is suppressed, thereby forming an insulating layer capable of suppressing warpage. The curing shrinkage percentage is preferably 0.27% or less, more preferably 0.25% or less, and further preferably 0.2% or less. The lower limit of the hardening shrinkage ratio is not particularly limited, but may be 0.01% or more. The hardening shrinkage ratio can be measured according to the method described in &quot; Measurement of hardening shrinkage ratio &quot;

본 발명의 수지 조성물을 180℃에서 30분간 열경화시킨 경화물은, 휨을 억제한다는 특성을 나타낸다. 구체적으로는, 절대값이 20㎜ 미만인 것이 바람직하고, 10㎜ 미만인 것이 보다 바람직하다. 휨의 평가는, 후술하는 <휨 시험>에 기재된 방법에 따라 평가할 수 있다.The cured product obtained by thermosetting the resin composition of the present invention at 180 占 폚 for 30 minutes exhibits a property of suppressing warping. Specifically, the absolute value is preferably less than 20 mm, more preferably less than 10 mm. The evaluation of the warpage can be evaluated according to the method described in < Warpage Test > described later.

본 발명의 수지 조성물을 180℃에서 90분간 열경화시킨 경화물은, 선 열팽창 계수(열팽창률)가 낮다는 특성을 나타낸다. 즉, 열팽창률이 낮은 절연층을 형성한다. 30℃ 내지 150℃에서의 선 열팽창 계수의 상한치는 30ppm/℃ 이하가 바람직하고, 25ppm/℃ 이하가 보다 바람직하고, 20ppm/℃ 이하가 더욱 바람직하고, 15ppm/℃ 이하가 한층 더 바람직하고, 10ppm/℃ 이하가 특히 바람직하다. 한편, 선 열팽창 계수의 하한치는 특별히 한정되지 않고, 3ppm/℃ 이상, 4ppm/℃ 이상, 5ppm/℃ 이상 등으로 할 수 있다. 열팽창률의 측정은, 후술하는 <평균 선 열팽창 계수(열팽창률)의 측정>에 기재된 방법에 따라 측정할 수 있다.The cured product obtained by thermosetting the resin composition of the present invention at 180 캜 for 90 minutes exhibits a low coefficient of linear thermal expansion (thermal expansion coefficient). That is, an insulating layer having a low coefficient of thermal expansion is formed. The upper limit of the coefficient of linear thermal expansion at 30 캜 to 150 캜 is preferably 30 ppm / 캜 or less, more preferably 25 ppm / 캜 or less, still more preferably 20 ppm / 캜 or less, still more preferably 15 ppm / / DEG C or less is particularly preferable. On the other hand, the lower limit of the coefficient of linear thermal expansion is not particularly limited, and may be 3 ppm / 占 폚 or higher, 4 ppm / 占 폚 or higher, 5 ppm / 占 폚 or higher, or the like. The measurement of the coefficient of thermal expansion can be performed according to the method described in < Measurement of Average Linear Thermal Expansion Coefficient (Thermal Expansion Rate) >

본 발명의 수지 조성물을 180℃에서 30분간, 추가로 180℃에서 60분간 열경화시킨 경화물은, 금속층, 특히 도금에 의해 형성된 금속층과의 필 강도가 우수하다는 특성을 나타낸다. 즉, 필 강도가 우수한 절연층을 형성한다. 필 강도로서는, 바람직하게는 0.4kgf/㎝ 이상, 보다 바람직하게는 0.45kgf/㎝ 이상, 더욱 바람직하게는 0.5kgf/㎝ 이상이다. 한편, 필 강도의 상한치는 특별히 한정되지 않지만, 1.5kgf/㎝ 이하, 1kgf/㎝ 이하 등으로 할 수 있다. 필 강도의 평가는, 후술하는 <금속층의 박리 강도(필 강도), 및 조화 처리 후의 절연층 표면의 표면 거칠기(Ra)의 측정>에 기재된 방법에 따라 측정할 수 있다. 금속층으로서는, 바람직하게는 동을 포함하는 금속층이며, 보다 바람직하게는 도금에 의해 형성된 금속층이다.The cured product obtained by thermosetting the resin composition of the present invention at 180 占 폚 for 30 minutes and further at 180 占 폚 for 60 minutes exhibits excellent peel strength from a metal layer, particularly a metal layer formed by plating. That is, an insulating layer having excellent peel strength is formed. The fill strength is preferably 0.4 kgf / cm or more, more preferably 0.45 kgf / cm or more, and further preferably 0.5 kgf / cm or more. On the other hand, the upper limit value of the peel strength is not particularly limited, but may be 1.5 kgf / cm or less, 1 kgf / cm or less, and the like. The evaluation of the peel strength can be carried out according to the method described in &quot; Measurement of Peel Strength (Peel Strength) of Metal Layer and Surface Roughness (Ra) of Surface of Insulating Layer after Hardening &quot; The metal layer is preferably a metal layer including copper, and more preferably a metal layer formed by plating.

본 발명의 수지 조성물을 180℃에서 90분간 열경화시킨 경화물은, 열전도율이 우수하다는 특성을 나타낸다. 즉, 열전도율이 우수한 절연층을 형성한다. 열전도율로서는, 바람직하게는 0.5W/m·K 이상이다. 열전도율의 상한은 5.0W/m·K 이하, 4.0W/m·K 이하, 또는 3.5W/m·K 이하로 할 수 있다. 열전도율의 평가는, 후술하는 <경화물의 열전도율 측정>에 기재된 방법에 따라 측정할 수 있다.The cured product obtained by thermosetting the resin composition of the present invention at 180 占 폚 for 90 minutes exhibits excellent thermal conductivity. That is, an insulating layer having an excellent thermal conductivity is formed. The thermal conductivity is preferably 0.5 W / m · K or more. The upper limit of the thermal conductivity may be 5.0 W / m · K or less, 4.0 W / m · K or less, or 3.5 W / m · K or less. The evaluation of the thermal conductivity can be performed according to the method described in &quot; Measurement of Thermal Conductivity of Cured Product &quot;

본 발명의 수지 조성물은, 절연층을 형성할 때에 발생하는 휨을 억제할 수 있는 절연층을 형성할 수 있다. 나아가서는 열팽창 계수, 열전도율, 동 도금과의 밀착 강도, 표면 조도 등의 물성이 우수한 절연층을 형성할 수 있다. 따라서, 본 발명의 수지 조성물은, 반도체 칩 패키지의 절연층을 형성하기 위한 수지 조성물(반도체 칩 패키지의 절연층용 수지 조성물), 회로 기판(프린트 배선판을 포함함)의 절연층을 형성하기 위한 수지 조성물(회로 기판의 절연층용 수지 조성물)로서 적합하게 사용할 수 있고, 그 위에 도금에 의해 도체층이 형성되는 층간 절연층을 형성하기 위한 수지 조성물(도금에 의해 도체층을 형성하는 회로 기판의 층간 절연층용 수지 조성물, 즉, 세미 어디티브 프로세스법에 의해 회로 형성하는 회로 기판의 층간 절연층용 수지 조성물)로서 더욱 적합하게 사용할 수 있다. 또한, 반도체 칩을 밀봉하기 위한 수지 조성물(반도체 칩 밀봉용 수지 조성물), 반도체 칩에 배선을 형성하기 위한 수지 조성물(반도체 칩 배선 형성용 수지 조성물)로서도 적합하게 사용할 수 있다.The resin composition of the present invention can form an insulating layer capable of suppressing the warp generated when the insulating layer is formed. Further, it is possible to form an insulating layer having excellent physical properties such as thermal expansion coefficient, thermal conductivity, adhesion strength to copper plating, and surface roughness. Therefore, the resin composition of the present invention is a resin composition for forming an insulating layer of a semiconductor chip package (a resin composition for an insulating layer of a semiconductor chip package) for forming an insulating layer of a semiconductor chip package, a resin composition for forming an insulating layer of a circuit board (A resin composition for an insulating layer of a circuit board), and a resin composition for forming an interlayer insulating layer on which a conductor layer is formed by plating (a resin composition for an interlayer insulating layer of a circuit board on which a conductor layer is formed by plating, A resin composition, that is, a resin composition for an interlayer insulating layer of a circuit board which is formed by a semi-individual process method). It can also be suitably used as a resin composition (a resin composition for sealing a semiconductor chip) for sealing a semiconductor chip and a resin composition (a resin composition for forming a semiconductor chip wiring) for forming wiring in a semiconductor chip.

[수지 시트][Resin sheet]

본 발명의 수지 시트는, 지지체와, 상기 지지체 위에 형성된, 본 발명의 수지 조성물로 형성된 수지 조성물층을 포함한다.The resin sheet of the present invention comprises a support and a resin composition layer formed on the support and formed from the resin composition of the present invention.

수지 조성물층의 두께는, 박형화의 관점에서, 바람직하게는 200㎛ 이하, 보다 바람직하게는 150㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 100㎛ 이하, 80㎛ 이하, 60㎛ 이하, 50㎛ 이하 또는 40㎛ 이하이다. 수지 조성물층의 두께의 하한은, 특별히 한정되지 않지만, 통상, 1㎛ 이상, 5㎛ 이상, 10㎛ 이상 등으로 할 수 있다.The thickness of the resin composition layer is preferably 200 占 퐉 or less, more preferably 150 占 퐉 or less, further preferably 100 占 퐉 or less, 80 占 퐉 or less, 60 占 퐉 or less, 50 占 퐉 or less or 40 占 퐉 or less to be. The lower limit of the thickness of the resin composition layer is not particularly limited, but may be usually 1 占 퐉 or more, 5 占 퐉 or more, 10 占 퐉 or more, or the like.

지지체로서는, 예를 들어, 플라스틱 재료로 이루어진 필름, 금속박, 이형지를 들 수 있고, 플라스틱 재료로 이루어진 필름, 금속박이 바람직하다.As the support, for example, a film made of a plastic material, a metal foil and a release paper can be mentioned, and a film or a metal foil made of a plastic material is preferable.

지지체로서 플라스틱 재료로 이루어진 필름을 사용하는 경우, 플라스틱 재료로서는, 예를 들어, 폴리에틸렌테레프탈레이트(이하, 「PET」로 약칭하는 경우가 있음), 폴리에틸렌나프탈레이트(이하, 「PEN」으로 약칭하는 경우가 있음) 등의 폴리에스테르, 폴리카보네이트(이하, 「PC」로 약칭하는 경우가 있음), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 등의 아크릴, 환상 폴리올레핀, 트리아세틸셀룰로오스(TAC), 폴리에테르설파이드(PES), 폴리에테르케톤, 폴리이미드 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트가 바람직하고, 저렴한 폴리에틸렌테레프탈레이트가 특히 바람직하다.When a film made of a plastic material is used as the support, examples of the plastic material include polyethylene terephthalate (hereinafter may be abbreviated as "PET"), polyethylene naphthalate (hereinafter abbreviated as "PEN" (TAC), polyether sulfide (TAC), and the like, such as polyester, polycarbonate (hereinafter sometimes abbreviated as "PC") and polymethyl methacrylate (PMMA) PES), polyether ketone, polyimide, and the like. Among them, polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalate are preferable, and inexpensive polyethylene terephthalate is particularly preferable.

지지체로서 금속박을 사용하는 경우, 금속박으로서는, 예를 들어, 동박, 알루미늄박 등을 들 수 있고, 동박이 바람직하다. 동박으로서는, 동의 단금속으로 이루어진 박을 사용해도 좋고, 동와 다른 금속(예를 들어, 주석, 크롬, 은, 마그네슘, 니켈, 지르코늄, 규소, 티탄 등)과의 합금으로 이루어진 박을 사용해도 좋다.In the case of using a metal foil as a support, examples of the metal foil include copper foil and aluminum foil, and copper foil is preferable. As the copper foil, a foil made of a copper metal may be used, or a foil made of an alloy of copper and another metal (for example, tin, chromium, silver, magnesium, nickel, zirconium, silicon, titanium, etc.) may be used.

지지체는, 수지 조성물층과 접합하는 면에 매트 처리, 코로나 처리를 실시해놓고 있어도 좋다.The surface of the support to be bonded to the resin composition layer may be subjected to a mat treatment or a corona treatment.

또한, 지지체로서는, 수지 조성물층과 접합하는 면에 이형층을 갖는 이형층 부착 지지체를 사용해도 좋다. 이형층 부착 지지체의 이형층에 사용하는 이형제로서는, 예를 들어, 알키드 수지, 폴리올레핀 수지, 우레탄 수지, 및 실리콘 수지로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 1종 이상의 이형제를 들 수 있다. 이형층 부착 지지체는, 시판품을 사용해도 좋고, 예를 들어, 알키드 수지계 이형제를 주성분으로 하는 이형층을 갖는 PET 필름인, 린텍사 제조의 「SK-1」, 「AL-5」, 「AL-7」, 도레사 제조의 「루미라 T60」, 테이진사 제조의 「퓨렉스」, 유니티카사 제조의 「유니필」 등을 들 수 있다.As the support, a support having a release layer having a release layer on the surface to be bonded to the resin composition layer may be used. As the release agent used for the release layer of the release layer-adhered support, for example, one or more release agents selected from the group consisting of an alkyd resin, a polyolefin resin, a urethane resin, and a silicone resin can be mentioned. SK-1, &quot; &quot; AL-5, &quot; and &quot; AL-5, &quot; manufactured by LINTEX Corporation, each of which is a PET film having a releasing layer mainly composed of an alkyd resin-based releasing agent, 7, Lumirra T60 manufactured by Toray Industries, Inc., Purex manufactured by Teijin Co., and Unipyl manufactured by UniCasa.

지지체의 두께로서는, 특별히 한정되지 않지만, 5㎛ 내지 75㎛의 범위가 바람직하고, 10㎛ 내지 60㎛의 범위가 보다 바람직하다. 또한, 이형층 부착 지지체를 사용하는 경우, 이형층 부착 지지체 전체의 두께가 상기 범위인 것이 바람직하다.The thickness of the support is not particularly limited, but is preferably in the range of 5 탆 to 75 탆, more preferably in the range of 10 탆 to 60 탆. When a release layer-adhered support is used, it is preferable that the thickness of the entirety of the release layer-adhered support is in the above range.

수지 시트, 예를 들어, 유기 용제에 수지 조성물을 용해한 수지 바니시를 조제하고, 이러한 수지 바니시를 다이코터 등을 사용하여 지지체 위에 도포하고, 추가로 건조시켜 수지 조성물층을 형성시킴으로써 제조할 수 있다.A resin sheet can be produced, for example, by preparing a resin varnish obtained by dissolving a resin composition in an organic solvent, applying the resin varnish on a support using a die coater or the like, and further drying the resin varnish to form a resin composition layer.

유기 용제로서는, 예를 들어, 아세톤, 메틸에틸케톤(MEK) 및 사이클로헥사논 등의 케톤류, 아세트산 에틸, 아세트산 부틸, 셀로솔브아세테이트, 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트 및 카르비톨아세테이트 등의 아세트산 에스테르류, 셀로솔브 및 부틸카르비톨 등의 카르비톨류, 톨루엔 및 크실렌 등의 방향족 탄화수소 류, 디메틸포름아미드, 디메틸아세트아미드(DMAc) 및 N-메틸피롤리돈 등의 아미드계 용매 등을 들 수 있다. 유기 용제는 1종 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 조합하여 사용해도 좋다. Examples of the organic solvent include ketones such as acetone, methyl ethyl ketone (MEK) and cyclohexanone, acetic acid esters such as ethyl acetate, butyl acetate, cellosolve acetate, propylene glycol monomethyl ether acetate and carbitol acetate, Carbitol such as cellosolve and butyl carbitol, aromatic hydrocarbons such as toluene and xylene, and amide solvents such as dimethylformamide, dimethylacetamide (DMAc) and N-methylpyrrolidone. The organic solvent may be used singly or in combination of two or more kinds.

건조는, 가열, 열풍 분사 등의 공지의 방법에 의해 실시해도 좋다. 건조 조건은 특별히 한정되지 않지만, 수지 조성물층 중의 유기 용제의 함유량이 10질량% 이하, 바람직하게는 5질량% 이하가 되도록 건조시킨다. 수지 바니시 중의 유기 용매의 비점에 따라서도 다르지만, 예를 들어 30질량% 내지 60질량%의 유기 용제를 포함하는 수지 바니시를 사용하는 경우, 50℃ 내지 150℃에서 3분간 내지 10분간 건조시킴으로써 수지 조성물층을 형성할 수 있다.The drying may be carried out by a known method such as heating or hot air jetting. The drying conditions are not particularly limited, but the drying is carried out so that the content of the organic solvent in the resin composition layer is 10 mass% or less, preferably 5 mass% or less. When using a resin varnish containing an organic solvent of 30% by mass to 60% by mass, for example, it is dried at 50 ° C to 150 ° C for 3 minutes to 10 minutes to obtain a resin composition Layer can be formed.

수지 시트에 있어서, 수지 조성물층의 지지체와 접합하고 있지 않은 면(즉, 지지체와는 반대측 면)에는, 지지체에 준한 보호 필름을 추가로 적층할 수 있다. 보호 필름의 두께는, 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어, 1㎛ 내지 40㎛이다. 보호 필름을 적층함으로써, 수지 조성물층의 표면으로의 먼지 등의 부착이나 흠집을 방지할 수 있다. 수지 시트는, 롤상으로 감아서 보존하는 것이 가능하다. 수지 시트가 보호 필름을 갖는 경우, 보호 필름을 뗌으로써 사용 가능해진다.On the surface of the resin sheet where the resin composition layer is not bonded to the support (that is, the surface opposite to the support), a protective film corresponding to the support may be further laminated. The thickness of the protective film is not particularly limited, but is, for example, 1 탆 to 40 탆. By laminating a protective film, it is possible to prevent adhesion and scratching of dust or the like to the surface of the resin composition layer. The resin sheet can be rolled up and stored. When the resin sheet has a protective film, it becomes usable by removing the protective film.

수지 시트는, 반도체 칩 패키지의 제조에서 절연층을 형성하기 위해 (반도체 칩 패키지의 절연용 수지 시트)에 적합하게 사용할 수 있다. 예를 들어, 수지 시트는, 회로 기판의 절연층을 형성하기 위해 (회로 기판의 절연층용 수지 시트) 적합하게 사용할 수 있고, 그 위에 도금에 의해 도체층이 형성되는 층간 절연층을 형성하기 위해 (도금에 의해 도체층을 형성하는 회로 기판의 층간 절연층용) 더욱 적합하게 사용할 수 있다. 이러한 기판을 사용한 패키지의 예로서는, FC-CSP, MIS-BGA 패키지, ETS-BGA 패키지를 들 수 있다.The resin sheet can be suitably used for forming an insulating layer in the production of a semiconductor chip package (a resin sheet for insulation of a semiconductor chip package). For example, the resin sheet can be suitably used for forming an insulating layer of a circuit board (a resin sheet for an insulating layer of a circuit board), and for forming an interlayer insulating layer on which a conductor layer is formed by plating For the interlayer insulating layer of the circuit board on which the conductor layer is formed by plating). Examples of packages using such a substrate include FC-CSP, MIS-BGA package, and ETS-BGA package.

또한 수지 시트는, 반도체 칩을 밀봉하기 위해 (반도체 칩 밀봉용 수지 시트), 또는 반도체 칩에 배선을 형성하기 위해 (반도체 칩 배선 형성용 수지 시트) 적합하게 사용할 수 있고, 예를 들어 Fan-out형 WLP(Wafer Level Package), Fan-in형 WLP, Fan-out형 PLP(Panel Level Package), Fan-in형 PLP 등에 적합하게 사용할 수 있다. 또한, 반도체 칩을 기판에 접속한 후에 사용하는 MUF(Molding Under Filling) 재료 등에도 적합하게 사용할 수 있다. 또한, 수지 시트는 높은 절연 신뢰성이 요구되는 다른 광범위한 용도, 예를 들어, 프린트 배선판 등의 회로 기판의 절연층을 형성하기 위해 적합하게 사용할 수 있다.The resin sheet can be suitably used for sealing a semiconductor chip (a resin sheet for sealing a semiconductor chip) or for forming a wiring in a semiconductor chip (a resin sheet for forming a semiconductor chip wiring). For example, Type WLP (wafer level package), fan-in type WLP, fan-out type PLP (panel level package), and fan-in type PLP. In addition, it can be suitably used for MUF (Molding Under Filling) material used after the semiconductor chip is connected to the substrate. In addition, the resin sheet can be suitably used for forming an insulating layer of a circuit board such as a printed wiring board in a wide variety of applications requiring high insulation reliability.

수지 시트 대신에, 시트상 섬유 기재에 본 발명의 수지 조성물을 함침시켜 형성된 프리프레그를 사용해도 좋다.Instead of the resin sheet, a prepreg formed by impregnating a sheet-like fiber substrate with the resin composition of the present invention may be used.

프리프레그에 사용하는 시트상 섬유 기재는 특별히 한정되지 않고, 유리 클로스, 아라미드 부직포, 액정 중합체 부직포 등의 프리프레그용 기재로서 상용되고 있는 것을 사용할 수 있다. 박형화의 관점에서, 시트상 섬유 기재의 두께는, 바람직하게는 900㎛ 이하이며, 보다 바람직하게는 800㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 700㎛ 이하, 보다 더 바람직하게는 600㎛ 이하이다. 시트상 섬유 기재의 두께의 하한은 특별히 한정되지 않지만, 통상 1㎛ 이상, 1.5㎛ 이상, 2㎛ 이상 등으로 할 수 있다.The sheet-like fibrous substrate used in the prepreg is not particularly limited, and those commonly used as prepreg substrates such as glass cloth, aramid nonwoven fabric, and liquid crystal polymer nonwoven fabric can be used. From the viewpoint of thinning, the thickness of the sheet-like fiber base material is preferably 900 占 퐉 or less, more preferably 800 占 퐉 or less, further preferably 700 占 퐉 or less, and even more preferably 600 占 퐉 or less. The lower limit of the thickness of the sheet-like fibrous substrate is not particularly limited, but may be usually 1 占 퐉 or more, 1.5 占 퐉 or more, 2 占 퐉 or more, or the like.

프리프레그는, 핫멜트법, 솔벤트법 등의 공지의 방법에 의해 제조할 수 있다.And can be produced by a known method such as prepreg, hot melt method, solvent method and the like.

프리프레그의 두께는, 상기한 수지 시트에서의 수지 조성물층과 동일한 범위로 할 수 있다.The thickness of the prepreg can be the same as that of the resin composition layer in the above resin sheet.

[회로 기판][Circuit board]

본 발명의 회로 기판은, 본 발명의 수지 조성물의 경화물에 의해 형성된 절연층을 포함한다.The circuit board of the present invention includes an insulating layer formed by a cured product of the resin composition of the present invention.

본 발명의 회로 기판의 제조방법은,A method of manufacturing a circuit board according to the present invention includes:

(1) 기재와, 상기 기재의 적어도 한쪽 면에 형성된 배선층을 갖는 배선층 부착 기재를 준비하는 공정,(1) a step of preparing a substrate having a wiring layer having a substrate and a wiring layer formed on at least one side of the substrate,

(2) 본 발명의 수지 시트를, 배선층이 수지 조성물층에 매립되도록, 배선층 부착 기재 위에 적층하고 열경화시켜 절연층을 형성하는 공정,(2) a step of laminating the resin sheet of the present invention on a substrate with a wiring layer so that the wiring layer is embedded in the resin composition layer and thermally curing the insulating layer,

(3) 배선층을 층간 접속하는 공정을 포함한다.(3) connecting the interconnection layers to each other.

또한, 회로 기판의 제조방법은, (4) 기재를 제거하는 공정을 포함하고 있어도 좋다.Further, the method of manufacturing a circuit board may include (4) a step of removing the substrate.

공정 (3)은, 배선층을 층간 접속할 수 있으면 특별히 한정되지 않지만, 절연층에 비아홀을 형성하고, 배선층을 형성하는 공정, 및 절연층을 연마 또는 연삭하여, 배선층을 노출시키는 공정 중 적어도 어느 하나의 공정인 것이 바람직하다.The step (3) is not particularly limited as long as the interconnection layers can be interlayer-connected. However, the step (3) may be a step of forming a via hole in the insulating layer to form a wiring layer, and a step of polishing or grinding the insulating layer to expose the interconnection layer Process.

<공정 (1)>&Lt; Process (1) >

공정 (1)은, 기재와, 상기 기재의 적어도 한쪽 면에 형성된 배선층을 갖는 배선층 부착 기재를 준비하는 공정이다. 통상, 배선층 부착 기재는, 기재의 양면에 기재의 일부인 제1 금속층, 제2 금속층을 각각 갖고, 제2 금속층의 기재측의 면과는 반대측 면에 배선층을 갖는다. 상세하게는, 기재 위에 드라이 필름(감광성 레지스트 필름)을 적층하고, 포토 마스크를 사용하여 소정의 조건으로 노광, 현상하여 패턴 드라이 필름을 형성한다. 현상한 패턴 드라이 필름을 도금 마스크로서 전해 도금법에 의해 배선층을 형성한 후, 패턴 드라이 필름을 박리한다. 또한, 제1 금속층, 제2 금속층은 갖고 있지 않아도 좋다.Step (1) is a step of preparing a substrate having a wiring layer having a substrate and a wiring layer formed on at least one side of the substrate. Usually, the wiring layer-attached substrate has a first metal layer and a second metal layer, which are portions of the substrate, on both surfaces of the substrate, and a wiring layer on the surface opposite to the substrate side surface of the second metal layer. More specifically, a dry film (photosensitive resist film) is laminated on a substrate, and exposed and developed under a predetermined condition using a photomask to form a patterned dry film. After the developed pattern dry film is used as a plating mask to form a wiring layer by electrolytic plating, the pattern dry film is peeled off. Further, the first metal layer and the second metal layer may not be provided.

기재로서는, 예를 들어, 유리 에폭시 기판, 금속 기판(스테인리스나 냉간 압연 강판(SPCC) 등), 폴리에스테르 기판, 폴리이미드 기판, BT 수지 기판, 열경화형 폴리페닐렌에테르 기판 등의 기판을 들 수 있고, 기판 표면에 동박 등의 금속층이 형성되어 있어도 좋다. 또한, 표면에 박리 가능한 제1 금속층 및 제2 금속층(예를 들어, 미츠이 킨조쿠 코교사 제조의 캐리어 동박 부착 극박 동박, 상품명 「Micro Thin」) 등의 금속층이 형성되어 있어도 좋다.Examples of the substrate include substrates such as a glass epoxy substrate, a metal substrate (such as stainless steel or cold rolled steel sheet (SPCC)), a polyester substrate, a polyimide substrate, a BT resin substrate and a thermosetting polyphenylene ether substrate And a metal layer such as a copper foil may be formed on the surface of the substrate. In addition, a metal layer such as a first metal layer and a second metal layer which can be peeled off from the surface (for example, ultra-thin copper foil with a carrier copper foil manufactured by Mitsui Kinzoku Corporation, trade name "Micro Thin") may be formed.

드라이 필름으로서는, 포토 레지스트 조성물로 이루어진 감광성의 드라이 필름인 한 특별히 한정되지 않고, 예를 들어, 노볼락 수지, 아크릴 수지 등의 드라이 필름을 사용할 수 있다. 드라이 필름은 시판품을 사용해도 좋다.The dry film is not particularly limited as long as it is a photosensitive dry film made of a photoresist composition, and for example, a dry film such as a novolac resin or an acrylic resin can be used. A commercially available dry film may be used.

기재와 드라이 필름과의 적층 조건은, 후술하는 공정 (2)의 수지 시트를 배선층에 매립되도록 적층시킬 때의 조건과 동일하며, 바람직한 범위도 동일하다.The conditions for laminating the base material and the dry film are the same as the conditions for laminating the resin sheet of the step (2) described below to be embedded in the wiring layer, and the preferable range is also the same.

드라이 필름을 기재 위에 적층 후, 드라이 필름에 대해 원하는 패턴을 형성하기 위해 포토 마스크를 사용하여 소정의 조건으로 노광, 현상을 행한다.After the dry film is laminated on the substrate, exposure and development are performed under a predetermined condition using a photomask to form a desired pattern on the dry film.

배선층의 라인(회로 폭)/스페이스(회로간의 폭)비는 특별히 제한되지 않지만, 바람직하게는 20/20㎛ 이하(즉, 피치가 40㎛ 이하), 보다 바람직하게는 10/10㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 5/5㎛ 이하, 보다 더 바람직하게는 1/1㎛ 이하, 특히 바람직하게는 0.5/0.5㎛ 이상이다. 피치는, 배선층의 전체에 걸쳐서 동일할 필요는 없다. 배선층의 최소 피치는, 40㎛ 이하, 36㎛ 이하, 또는 30㎛ 이하라도 좋다.The ratio of the line (circuit width) / space (width between circuits) of the wiring layer is not particularly limited, but is preferably 20/20 m or less (i.e., pitch is 40 m or less), more preferably 10 / Preferably 5/5 μm or less, more preferably 1/1 μm or less, particularly preferably 0.5 / 0.5 μm or more. The pitch does not have to be the same throughout the wiring layer. The minimum pitch of the wiring layers may be 40 占 퐉 or less, 36 占 퐉 or less, or 30 占 퐉 or less.

드라이 필름의 패턴을 형성 후, 배선층을 형성하고, 드라이 필름을 박리한다. 여기서, 배선층의 형성은, 원하는 패턴을 형성한 드라이 필름을 도금 마스크로서 사용하고, 도금법에 의해 실시할 수 있다.After the pattern of the dry film is formed, a wiring layer is formed and the dry film is peeled off. Here, the wiring layer can be formed by a plating method using a dry film having a desired pattern formed thereon as a plating mask.

배선층에 사용하는 도체 재료는 특별히 한정되지 않는다. 적합한 실시형태에서는, 배선층은, 금, 백금, 팔라듐, 은, 동, 알루미늄, 코발트, 크롬, 아연, 니켈, 티탄, 텅스텐, 철, 주석 및 인듐으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 1종 이상의 금속을 포함한다. 배선층은, 단금속층이라도 합금층이라도 좋고, 합금층으로서는, 예를 들어, 상기한 그룹으로부터 선택되는 2종 이상의 금속의 합금(예를 들어, 니켈·크롬 합금, 동·니켈 합금 및 동·티탄 합금)으로부터 형성된 것을 들 수 있다. 그 중에서도, 배선층 형성의 범용성, 비용, 패터닝의 용이성 등의 관점에서, 크롬, 니켈, 티탄, 알루미늄, 아연, 금, 팔라듐, 은 또는 동의 단금속층, 또는 니켈·크롬 합금, 동·니켈 합금, 동·티탄 합금의 합금층이 바람직하고, 크롬, 니켈, 티탄, 알루미늄, 아연, 금, 팔라듐, 은 또는 동의 단금속층, 또는 니켈·크롬 합금의 합금층이 보다 바람직하고, 동의 단금속층이 더욱 바람직하다.The conductor material used for the wiring layer is not particularly limited. In a preferred embodiment, the wiring layer comprises at least one metal selected from the group consisting of gold, platinum, palladium, silver, copper, aluminum, cobalt, chromium, zinc, nickel, titanium, tungsten, iron, tin and indium . The wiring layer may be a single metal layer or an alloy layer. Examples of the alloy layer include alloys of two or more metals selected from the above-mentioned group (for example, nickel-chromium alloy, copper-nickel alloy and copper- ). Among them, chromium, nickel, titanium, aluminum, zinc, gold, palladium, silver, or a single metal layer, or a nickel-chromium alloy, a copper-nickel alloy, or a copper alloy is preferable from the viewpoints of versatility, cost, An alloy layer of a titanium alloy is preferable and an alloy layer of chromium, nickel, titanium, aluminum, zinc, gold, palladium, silver or copper single metal layer or nickel-chromium alloy is more preferable, .

배선층의 두께는, 원하는 배선판의 디자인에 따르지만, 바람직하게는 3㎛ 내지 35㎛, 보다 바람직하게는 5㎛ 내지 30㎛, 더욱 바람직하게는 10 내지 20㎛, 또는 15 내지 20㎛이다. 공정 (3)에서 절연층을 연마 또는 연삭하고, 배선층을 노출시켜 배선층을 층간 접속하는 공정을 채용하는 경우에는, 층간 접속하는 배선과 접속하지 않는 배선의 두께는 다른 것이 바람직하다. 배선층의 두께는, 상기한 패턴 형성을 반복함으로써 조정할 수 있다. 각 배선층 중, 가장 두께가 있는 배선층(도전성 필러)의 두께는, 원하는 배선판의 디자인에 따라 다르지만, 바람직하게는 2㎛ 이상 100㎛ 이하이다. 또한 층간 접속하는 배선은 볼록형으로 되어 있어도 좋다.The thickness of the wiring layer depends on the design of the desired wiring board, but is preferably 3 mu m to 35 mu m, more preferably 5 mu m to 30 mu m, further preferably 10 mu m to 20 mu m, or 15 mu m to 20 mu m. In the case where the step of polishing or grinding the insulating layer in step (3) and exposing the wiring layer to connect the wiring layers to each other is adopted, it is preferable that the thickness of the wiring not to be connected to the wiring to be interlayer-connected is different. The thickness of the wiring layer can be adjusted by repeating the pattern formation described above. The thickness of the wiring layer (conductive filler) having the largest thickness among the wiring layers varies depending on the design of the desired wiring board, but is preferably 2 m or more and 100 m or less. The interconnection for interlayer connection may be convex.

배선층을 형성 후, 드라이 필름을 박리한다. 드라이 필름의 박리는, 예를 들어, 수산화 나트륨 용액 등의 알칼리성 박리액을 사용하여 실시할 수 있다. 필요에 따라, 불필요한 배선 패턴을 에칭 등에 의해 제거하여, 원하는 배선 패턴을 형성할 수도 있다. 형성하는 배선층의 피치에 대해서는, 상기한 바와 같다.After forming the wiring layer, the dry film is peeled off. The dry film can be peeled off, for example, by using an alkaline peeling solution such as a sodium hydroxide solution. If desired, an unnecessary wiring pattern may be removed by etching or the like to form a desired wiring pattern. The pitch of the wiring layers to be formed is as described above.

<공정 (2)>&Lt; Process (2) >

공정 (2)는, 본 발명의 수지 시트를, 배선층이 수지 조성물층에 매립되도록 배선층 부착 기재 위에 적층하고, 열경화시켜 절연층을 형성하는 공정이다. 상세하게는, 상기한 공정 (1)에서 수득된 배선층 부착 기재된 배선층을, 수지 시트의 수지 조성물층에 매립되도록 적층시키고, 수지 시트의 수지 조성물층을 열경화시켜 절연층을 형성한다.Step (2) is a step of laminating the resin sheet of the present invention on a substrate with a wiring layer so that the wiring layer is embedded in the resin composition layer, and thermally curing to form an insulating layer. Specifically, the wiring layer described with the wiring layer obtained in the above step (1) is laminated so as to be embedded in the resin composition layer of the resin sheet, and the resin composition layer of the resin sheet is thermally cured to form the insulation layer.

배선층과 수지 시트의 적층은, 수지 시트의 보호 필름을 제거 후, 예를 들어, 지지체측으로부터 수지 시트를 배선층에 가열 압착함으로써 행할 수 있다. 수지 시트를 배선층에 가열 압착하는 부재(이하, 「가열 압착 부재」라고도 함)로서는, 예를 들어, 가열된 금속판(SUS 경판 등) 또는 금속 롤(SUS 롤) 등을 들 수 있다. 또한, 가열 압착 부재를 수지 시트에 직접 프레스하는 것이 아니라, 배선층의 표면 요철에 수지 시트가 충분히 추종하도록, 내열 고무 등의 탄성재를 통해 프레스하는 것이 바람직하다.The lamination of the wiring layer and the resin sheet can be performed by removing the protective film of the resin sheet and then thermally pressing the resin sheet to the wiring layer from the support side, for example. Examples of the member for heating and pressing the resin sheet to the wiring layer (hereinafter also referred to as "hot pressing member") include a heated metal plate (SUS hard plate) or a metal roll (SUS roll). It is also preferable to press the heat-press member through an elastic material such as heat-resistant rubber so that the resin sheet can sufficiently follow the surface unevenness of the wiring layer, instead of directly pressing the heat-press member to the resin sheet.

배선층과 수지 시트의 적층은, 수지 시트의 보호 필름을 제거 후, 진공 라미네이트법에 의해 실시해도 좋다. 진공 라미네이트법에 있어서, 가열 압착 온도는, 바람직하게는 60℃ 내지 160℃, 보다 바람직하게는 80℃ 내지 140℃의 범위이고, 가열 압착 압력은, 바람직하게는 0.098㎫ 내지 1.77㎫, 보다 바람직하게는 0.29㎫ 내지 1.47㎫의 범위이며, 가열 압착 시간은, 바람직하게는 20초간 내지 400초간, 보다 바람직하게는 30초간 내지 300초간의 범위이다. 적층은, 바람직하게는 압력 13hPa 이하의 감압 조건 하에서 실시한다.The lamination of the wiring layer and the resin sheet may be performed by vacuum lamination after removing the protective film of the resin sheet. In the vacuum laminating method, the heat-pressing temperature is preferably in the range of 60 占 폚 to 160 占 폚, more preferably 80 占 폚 to 140 占 폚, the heat pressing pressure is preferably 0.098 MPa to 1.77 MPa, Is in the range of 0.29 MPa to 1.47 MPa, and the heat pressing time is preferably in the range of 20 seconds to 400 seconds, more preferably 30 seconds to 300 seconds. The lamination is preferably performed under a reduced pressure of 13 hPa or less.

적층 후에, 상압 하(대기압 하), 예를 들어, 가열 압착 부재를 지지체측으로부터 프레스함으로써, 적층된 수지 시트의 평활화 처리를 행해도 좋다. 평활화 처리의 프레스 조건은, 상기 적층의 가열 압착 조건과 동일한 조건으로 할 수 있다. 또한, 적층과 평활화 처리는, 상기한 시판의 진공 라미네이터를 사용하여 연속적으로 행해도 좋다.After lamination, the laminated resin sheet may be subjected to smoothing treatment under atmospheric pressure (under atmospheric pressure), for example, by pressing the hot press member from the support side. The pressing condition of the smoothing treatment may be the same as the conditions of the hot pressing of the laminate. The lamination and the smoothing process may be performed continuously using the commercially available vacuum laminator.

수지 조성물층을, 배선층이 매립되도록 배선층 부착 기재 위에 적층한 후, 수지 조성물층을 열경화하여 절연층을 형성한다. 예를 들어, 수지 조성물층의 열경화 조건은, 수지 조성물의 종류 등에 따라서도 다르지만, 경화 온도는 120℃ 내지 240℃의 범위, 경화 시간은 5분간 내지 120분간의 범위로 할 수 있다. 수지 조성물층을 열경화시키기 전에, 수지 조성물층을 경화 온도보다도 낮은 온도에서 예비 가열해도 좋다.The resin composition layer is laminated on the substrate with the wiring layer so that the wiring layer is buried, and then the resin composition layer is thermally cured to form the insulating layer. For example, the thermosetting condition of the resin composition layer varies depending on the kind of the resin composition and the like, but the curing temperature may be in the range of 120 占 폚 to 240 占 폚, and the curing time may be in the range of 5 minutes to 120 minutes. The resin composition layer may be preheated at a temperature lower than the curing temperature before thermosetting the resin composition layer.

수지 시트의 지지체는, 배선층 부착 기재 위에 수지 시트를 적층하여 열경화 한 후에 박리해도 좋고, 배선층 부착 기재 위에 수지 시트를 적층하기 전에 지지체를 박리해도 좋다. 또한, 후술하는 조화 처리 공정 전에, 지지체를 박리해도 좋다.The support of the resin sheet may be peeled off after the resin sheet is laminated on the substrate with the wiring layer and thermally cured, or the support may be peeled off before the resin sheet is laminated on the substrate with the wiring layer. Further, the support may be peeled off prior to the coarsening treatment step to be described later.

수지 조성물층을 열경화하여 절연층을 형성한 후, 절연층 표면을 연마해도 좋다. 연마 방법은 특별히 한정되지 않고, 공지의 방법으로 연마하면 좋고, 예를 들어 평면 연삭반을 사용하여 절연층 표면을 연마할 수 있다.The surface of the insulating layer may be polished after the resin composition layer is thermally cured to form the insulating layer. The polishing method is not particularly limited and may be performed by a known method. For example, the surface of the insulating layer can be polished using a plane grinding machine.

<공정 (3)>&Lt; Process (3) >

공정 (3)은, 배선층을 층간 접속하는 공정이다. 상세하게는, 절연층에 비아홀을 형성하고, 도체층을 형성하여 배선층을 층간 접속하는 공정이다. 또는 절연층을 연마 또는 연삭하여, 배선층을 노출시켜 배선층을 층간 접속하는 공정이다.Step (3) is a step of interconnecting the wiring layers. More specifically, it is a step of forming a via hole in an insulating layer, forming a conductor layer, and interconnecting the wiring layers. Or an insulating layer is polished or ground to expose the wiring layer to interconnect the wiring layers.

절연층에 비아홀을 형성하고, 도체층을 형성하여 배선층을 층간 접속하는 공정을 채용하는 경우, 비아홀의 형성은 특별히 한정되지 않지만, 레이저 조사, 에칭, 메카니컬 드릴링 등을 들 수 있는데, 레이저 조사에 의해 행해지는 것이 바람직하다. 이러한 레이저 조사는, 광원으로서 탄산 가스 레이저, YAG 레이저, 엑시머 레이저 등을 사용하는 임의 적합한 레이저 가공기를 사용하여 행할 수 있다. 상세하게는, 수지 시트의 지지체 면측에서 레이저 조사를 행하고, 지지체 및 절연층을 관통하여 배선층을 노출시키는 비아홀을 형성한다.When a step of forming a via hole in the insulating layer and forming a conductor layer to connect the interconnection layers to each other is employed, the formation of the via hole is not particularly limited, but laser irradiation, etching, and mechanical drilling can be used. . Such laser irradiation can be performed by using any suitable laser processing machine using a carbon dioxide gas laser, a YAG laser, an excimer laser, or the like as a light source. Specifically, laser irradiation is performed on the support surface side of the resin sheet, and a via hole is formed through the support and the insulating layer to expose the wiring layer.

레이저 조사의 조건은 특별히 한정되지 않고, 레이저 조사는 선택된 수단에 따라 통상적인 방법에 따른 임의 적합한 공정에 의해 실시할 수 있다.The conditions of the laser irradiation are not particularly limited, and the laser irradiation can be carried out by any suitable process according to a conventional method according to the selected means.

비아홀의 형상, 즉, 연장 방향에서 봤을 때의 개구의 윤곽의 형상은 특별히 한정되지 않지만, 일반적으로는 원형(대략 원형)으로 한다.The shape of the via hole, that is, the shape of the outline of the opening when viewed in the extending direction is not particularly limited, but is generally circular (approximately circular).

비아홀 형성 후, 비아홀 내의 스미어 제거 공정인, 이른바 디스미어 공정을 행해도 좋다. 후술하는 도체층의 형성을 도금 공정에 의해 행할 경우에는, 비아홀에 대해, 예를 들어 습식의 디스미어 처리를 행해도 좋고, 도체층의 형성을 스퍼터 공정에 의해 행할 경우에는, 예를 들어 플라즈마 처리 공정 등의 드라이 디스미어 공정을 행해도 좋다. 또한, 디스미어 공정은 조화 처리 공정을 겸하고 있어도 좋다.After the via hole is formed, a so-called desmear process may be performed, which is a smear removal process in a via hole. When a conductor layer to be described later is formed by a plating process, for example, a wet desmear treatment may be performed on the via hole. In the case where the conductor layer is formed by a sputtering process, for example, plasma treatment A dry distillation process such as a process may be performed. The desmearing step may also serve as a roughening treatment step.

도체층을 형성하기 전에, 비아홀 및 절연층에 대해 조화 처리를 행해도 좋다. 조화 처리는 통상 행해지는 공지된 수순, 조건을 채용할 수 있다. 건식 조화 처리의 예로서는 플라즈마 처리 등을 들 수 있고, 습식 조화 처리의 예로서는 팽윤액에 의한 팽윤 처리, 산화제에 의한 조화 처리 및 중화액에 의한 중화 처리를 이러한 순으로 행하는 방법을 들 수 있다.Before the conductor layer is formed, the via hole and the insulating layer may be subjected to a roughening treatment. The harmonization processing can adopt a known procedure and conditions that are normally performed. Examples of the dry coarsening treatment include plasma treatment and the like. Examples of the wet coarsening treatment include a swelling treatment with a swelling solution, a coarsening treatment with an oxidizing agent, and a neutralization treatment with a neutralizing solution in this order.

본 발명의 회로 기판은, 본 발명의 수지 조성물의 경화물에 의해 형성된 절연층을 포함하는 것으로부터, 표면 거칠기(Ra)를 낮게 할 수 있다. 즉, 조화 처리 후의 절연층 표면의 표면 거칠기(Ra)가 작다는 특성을 나타낸다. 표면 거칠기(Ra)로서는, 바람직하게는 100nm 이상, 보다 바람직하게는 150nm 이상, 더욱 바람직하게는 200nm 이상이다. 상한은, 바람직하게는 700nm 이하, 보다 바람직하게는 650nm 이하, 더욱 바람직하게는 600nm 이하이다. 표면 거칠기(Ra)는, 후술하는 <금속층의 박리 강도(필 강도), 및 조화 처리 후의 절연층 표면의 표면 거칠기(Ra)의 측정>의 기재에 따라 측정할 수 있다.Since the circuit board of the present invention includes the insulating layer formed by the cured product of the resin composition of the present invention, the surface roughness (Ra) can be reduced. That is, the surface roughness Ra of the surface of the insulating layer after the roughening treatment is small. The surface roughness (Ra) is preferably 100 nm or more, more preferably 150 nm or more, and further preferably 200 nm or more. The upper limit is preferably 700 nm or less, more preferably 650 nm or less, and further preferably 600 nm or less. The surface roughness Ra can be measured according to the description of &quot; Measurement of Peel Strength (Peel Strength) of Metal Layer and Surface Roughness (Ra) of Surface of Insulating Layer After Hardening &quot;

비아홀을 형성 후, 도체층을 형성한다. 도체층을 구성하는 도체 재료는 특별히 한정되지 않고, 도체층은, 도금, 스퍼터, 증착 등 종래 공지의 임의 적합한 방법에 의해 형성할 수 있고, 도금에 의해 형성하는 것이 바람직하다. 적합한 일 실시형태는, 예를 들어, 세미 어디티브법, 풀 어디티브법 등의 종래 공지의 기술에 의해 절연층의 표면에 도금하여, 원하는 배선 패턴을 갖는 도체층을 형성할 수 있다. 또한, 수지 시트에서의 지지체가 금속박인 경우, 서브트랙티브법 등의 종래 공지의 기술에 의해, 원하는 배선 패턴을 갖는 도체층을 형성할 수 있다. 도체층은, 단층 구조라도, 다른 종류의 금속 또는 합금으로 이루어진 단금속층 또는 합금층이 2층 이상 적층된 복층 구조라도 좋다.After the via hole is formed, a conductor layer is formed. The conductor material constituting the conductor layer is not particularly limited, and the conductor layer can be formed by any suitable conventionally known method such as plating, sputtering, or vapor deposition, and is preferably formed by plating. In a preferred embodiment, the conductor layer having a desired wiring pattern can be formed by plating the surface of the insulating layer by a conventionally well-known technique such as a semi- novelty method or a full-field method. When the support in the resin sheet is a metal foil, a conductor layer having a desired wiring pattern can be formed by a conventionally known technique such as a subtractive method. The conductor layer may have a single-layer structure or a multi-layer structure in which two or more single metal layers or alloy layers made of different metals or alloys are stacked.

상세하게는, 절연층의 표면에, 무전해 도금에 의해 도금 시드층을 형성한다. 이어서, 형성된 도금 시드층 위에 원하는 배선 패턴에 대응하여 도금 시드층의 일부를 노출시키는 마스크 패턴을 형성한다. 노출된 도금 시드층 위에, 전해 도금에 의해 전해 도금층을 형성한다. 이 때, 전해 도금층의 형성과 함께, 비아홀을 전해 도금에 의해 매립하여 필드 비아를 형성해도 좋다. 전해 도금층을 형성한 후, 마스크 패턴을 제거한다. 그 후, 불필요한 도금 시드층을 에칭 등에 의해 제거하여, 원하는 배선 패턴을 갖는 도체층을 형성할 수 있다. 또한, 도체층을 형성할 때, 마스크 패턴의 형성에 사용하는 드라이 필름은, 상기 드라이 필름과 동일하다.Specifically, a plating seed layer is formed on the surface of the insulating layer by electroless plating. Then, a mask pattern for exposing a part of the plating seed layer corresponding to the desired wiring pattern is formed on the formed plating seed layer. An electrolytic plating layer is formed on the exposed plating seed layer by electrolytic plating. At this time, along with the formation of the electrolytic plating layer, the via holes may be filled by electrolytic plating to form the field vias. After the electrolytic plating layer is formed, the mask pattern is removed. Thereafter, an unnecessary plating seed layer is removed by etching or the like, and a conductor layer having a desired wiring pattern can be formed. The dry film used for forming the mask pattern when forming the conductor layer is the same as that of the dry film.

도체층은, 선상의 배선뿐만 아니라, 예를 들어 외부 단자가 탑재될 수 있는 전극 패드(랜드) 등도 포함할 수 있다. 또한 도체층은, 전극 패드만으로 구성되어 있어도 좋다.The conductor layer may include not only wiring lines but also electrode pads (land) on which external terminals can be mounted, for example. The conductor layer may be composed of only the electrode pad.

또한, 도체층은 도금 시드층 형성 후, 마스크 패턴을 사용하지 않고 전해 도금층 및 필드 비아를 형성하고, 그 후, 에칭에 의한 패터닝을 행함으로써 형성해도 좋다.Further, the conductor layer may be formed by forming an electroplated layer and field via after forming the plating seed layer, without using a mask pattern, and then patterning by etching.

절연층을 연마 또는 연삭하고, 배선층을 노출시켜 배선층을 층간 접속하는 공정을 채용할 경우, 절연층의 연마 방법 또는 연삭 방법으로서는, 배선층을 노출시킬 수 있고, 연마 또는 연삭면이 수평이면 특별히 한정되지 않고, 종래 공지의 연마 방법 또는 연삭 방법을 적용할 수 있고, 예를 들어, 화학 기계 연마 장치에 의한 화학 기계 연마 방법, 버프 등의 기계 연마 방법, 숫돌 회전에 의한 평면 연삭 방법 등을 들 수 있다. 절연층에 비아홀을 형성하고, 도체층을 형성하여 배선층을 층간 접속하는 공정과 마찬가지로, 스미어 제거 공정, 조화 처리를 행하는 공정을 행해도 좋고, 도체층을 형성해도 좋다. 또한, 모든 배선층을 노출시킬 필요는 없고, 배선층의 일부를 노출시켜도 좋다.When the step of polishing or grinding the insulating layer and exposing the wiring layer to connect the wiring layers to each other is adopted, the wiring layer can be exposed as the insulating layer polishing method or the insulating layer. A conventional known polishing method or a grinding method can be applied. For example, a chemical mechanical polishing method using a chemical mechanical polishing apparatus, a mechanical polishing method such as a buff, and a planar grinding method using a grinding wheel can be given . The step of removing the smear and the step of roughening may be performed or the conductor layer may be formed in the same manner as the step of forming the via hole in the insulating layer and forming the conductor layer to interconnect the wiring layers. It is not necessary to expose all the wiring layers, and a part of the wiring layers may be exposed.

<공정 (4)>&Lt; Process (4) >

공정 (4)는, 기재를 제거하고, 본 발명의 회로 기판을 형성하는 공정이다. 기재의 제거 방법은 특별히 한정되지 않는다. 적합한 일 실시형태는 제1 및 제2 금속층의 계면에서 회로 기판으로부터 기재를 박리하고, 제2 금속층을, 예를 들어 염화 동 수용액 등으로 에칭 제거한다. 필요에 따라, 도체층을 보호 필름으로 보호한 상태에서 기재를 박리해도 좋다.Step (4) is a step of removing the substrate to form the circuit board of the present invention. The method of removing the substrate is not particularly limited. In a preferred embodiment, the substrate is peeled from the circuit board at the interface of the first and second metal layers, and the second metal layer is etched away with, for example, a copper chloride aqueous solution. If necessary, the substrate may be peeled off while the conductor layer is protected with a protective film.

다른 실시형태에 있어서, 회로 기판은 상기한 프리프레그를 사용하여 제조 할 수 있다. 제조방법은 기본적으로 수지 시트를 사용하는 경우와 동일하다.In another embodiment, the circuit board can be manufactured using the prepreg described above. The manufacturing method is basically the same as that in the case of using a resin sheet.

[반도체 칩 패키지][Semiconductor Chip Package]

본 발명의 반도체 칩 패키지의 제1 형태는, 상기 회로 기판 위에, 반도체 칩이 탑재된 반도체 칩 패키지이다. 상기 회로 기판에 반도체 칩을 접합함으로써 반도체 칩 패키지를 제조할 수 있다.A first form of the semiconductor chip package of the present invention is a semiconductor chip package on which a semiconductor chip is mounted on the circuit board. A semiconductor chip package can be manufactured by bonding a semiconductor chip to the circuit board.

반도체 칩의 단자 전극이 회로 기판의 회로 배선과 도체 접속하는 한, 접합 조건은 특별히 한정되지 않고, 반도체 칩의 플립 칩 실장에 있어서 사용되는 공지의 조건을 사용해도 좋다. 또한, 반도체 칩과 회로 기판 간에 절연성의 접착제를 개재하여 접합해도 좋다.As long as the terminal electrode of the semiconductor chip is conductively connected to the circuit wiring of the circuit board, the bonding conditions are not particularly limited, and known conditions used for flip chip mounting of the semiconductor chip may be used. Further, an insulating adhesive may be interposed between the semiconductor chip and the circuit board.

적합한 일 실시형태는, 반도체 칩을 회로 기판에 압착한다. 압착 조건으로서는, 예를 들어, 압착 온도는 120℃ 내지 240℃의 범위(바람직하게는 130℃ 내지 200℃의 범위, 보다 바람직하게는 140℃ 내지 180℃의 범위), 압착 시간은 1초간 내지 60초간의 범위(바람직하게는 5초간 내지 30초간)으로 할 수 있다.In a preferred embodiment, the semiconductor chip is pressed onto a circuit board. As the compression conditions, for example, the compression temperature is in the range of 120 ° C to 240 ° C (preferably in the range of 130 ° C to 200 ° C, more preferably in the range of 140 ° C to 180 ° C) (Preferably, 5 seconds to 30 seconds).

또한, 다른 적합한 일 실시형태는, 반도체 칩을 회로 기판에 리플로우하여 접합한다. 리플로우 조건으로서는, 예를 들어, 120℃ 내지 300℃의 범위로 할 수 있다.In another suitable embodiment, the semiconductor chip is bonded to the circuit board by reflowing. The reflow condition may be, for example, in the range of 120 占 폚 to 300 占 폚.

반도체 칩을 회로 기판에 접합한 후, 예를 들어, 반도체 칩을 몰드 언더필재로 충전함으로써 반도체 칩 패키지를 수득하는 것도 가능하다. 몰드 언더필재로 충전하는 방법은 공지의 방법으로 실시할 수 있다. 본 발명의 수지 조성물 또는 수지 시트는 몰드 언더필재로서도 사용할 수 있다.It is also possible to obtain a semiconductor chip package by, for example, filling the semiconductor chip with a mold underfill material after bonding the semiconductor chip to the circuit board. The filling with the mold underfill material can be carried out by a known method. The resin composition or resin sheet of the present invention can also be used as a mold underfill material.

본 발명의 반도체 칩 패키지의 제2 양태는, 예를 들어, 도 1에 일례를 도시하는 바와 같은 반도체 칩 패키지(Fan-out형 WLP)이다. 도 1에 일례를 도시하는 바와 같은 반도체 칩 패키지(Fan-out형 WLP)(100)는, 밀봉층(120)을, 본 발명의 수지 조성물 또는 수지 시트로 제조한 반도체 칩 패키지이다. 반도체 칩 패키지(100)는, 반도체 칩(110), 반도체 칩(110)의 주위를 덮도록 형성된 밀봉층(120), 반도체 칩(110)의 밀봉층에 덮여 있는 측과는 반대측의 면에 재배선 형성층(절연층)(130), 도체층(재배선층)(140), 솔더 레지스트층(150), 및 범프(160)를 구비한다. 이러한 반도체 칩 패키지의 제조방법은,The second aspect of the semiconductor chip package of the present invention is, for example, a semiconductor chip package (Fan-out type WLP) as shown in Fig. 1 as an example. A semiconductor chip package (Fan-out type WLP) 100 as an example shown in Fig. 1 is a semiconductor chip package in which the sealing layer 120 is made of the resin composition or resin sheet of the present invention. The semiconductor chip package 100 includes a semiconductor chip 110, a sealing layer 120 formed so as to cover the periphery of the semiconductor chip 110, a semiconductor substrate 110 on which the semiconductor chip 110 is covered, (Re-wiring layer) 140, a solder resist layer 150, and a bump 160. The solder resist layer 150 is formed of a conductive material. In this method of manufacturing a semiconductor chip package,

(A) 기재에 가고정 필름을 적층하는 공정,(A) a step of laminating a temporary film on a substrate,

(B) 반도체 칩을, 가고정 필름 위에 가고정하는 공정,(B) a step of temporarily fixing the semiconductor chip on the temporary fixing film,

(C) 본 발명의 수지 시트의 수지 조성물층을, 반도체 칩 위에 적층, 또는 본 발명의 수지 조성물을 반도체 칩 위에 도포하고, 열경화시켜 밀봉층을 형성하는 공정,(C) a step of laminating the resin composition layer of the resin sheet of the present invention on a semiconductor chip, or applying the resin composition of the present invention onto a semiconductor chip and thermally curing the resin composition layer to form a sealing layer,

(D) 기재 및 가고정 필름을 반도체 칩으로부터 박리하는 공정,(D) peeling the base material and the temporary fixing film from the semiconductor chip,

(E) 반도체 칩의 기재 및 가고정 필름을 박리한 면에 재배선 형성층(절연층)을 형성하는 공정,(E) a step of forming a rewiring layer (insulating layer) on the surface of the base material and the temporary fixing film of the semiconductor chip,

(F) 재배선 형성층(절연층) 위에 도체층(재배선층)을 형성하는 공정, 및(F) a step of forming a conductor layer (re-wiring layer) on the rewiring layer (insulating layer), and

(G) 도체층 위에 솔더 레지스트층을 형성하는 공정을 포함한다.(G) forming a solder resist layer on the conductor layer.

또한, 반도체 칩 패키지의 제조방법은, (H) 복수의 반도체 칩 패키지를 개개의 반도체 칩 패키지에 다이싱하여, 개편화하는 공정을 포함할 수 있다.In addition, a method of manufacturing a semiconductor chip package may include (H) dicing a plurality of semiconductor chip packages into individual semiconductor chip packages and separating them.

<공정 (A)>&Lt; Process (A) >

공정 (A)는, 기재에 가고정 필름을 적층하는 공정이다. 기재와 가고정 필름의 적층 조건은, 회로 기판의 제조방법에서의 공정 (2)에서의 배선층과 수지 시트와의 적층 조건과 동일하며, 바람직한 범위도 동일하다.Step (A) is a step of laminating a temporary film on a substrate. The lamination conditions of the substrate and the temporary film are the same as the lamination conditions of the wiring layer and the resin sheet in the step (2) in the method for producing a circuit board, and the preferable range is also the same.

기재에 사용하는 재료는 특별히 한정되지 않는다. 기재로서는, 실리콘 웨이퍼; 유리 웨이퍼; 유리 기판; 동, 티탄, 스테인리스, 냉간 압연 강판(SPCC) 등의 금속 기판; FR-4 기판 등의 유리 섬유에 에폭시 수지 등을 스며들게 하여 열경화 처리한 기판; BT 수지 등의 비스말레이미드 트리아진 수지로 이루어진 기판 등을 들 수 있다.The material used for the substrate is not particularly limited. As the substrate, a silicon wafer; Glass wafers; A glass substrate; Metal substrates such as copper, titanium, stainless steel, and cold rolled steel sheets (SPCC); A substrate on which a glass fiber such as FR-4 substrate is heat-cured by impregnating an epoxy resin or the like; And a substrate made of a bismaleimide triazine resin such as BT resin.

가고정 필름은, 후술하는 공정 (D)에 있어서 반도체 칩으로부터 박리할 수 있는 동시에, 반도체 칩을 가고정할 수 있으면 재료는 특별히 한정되지 않는다. 가고정 필름은 시판품을 사용할 수 있다. 시판품으로서는, 니토 덴코사 제조의 리바 알파 등을 들 수 있다.The fixed film can be peeled off from the semiconductor chip in the step (D) to be described later, and the material is not particularly limited as far as the semiconductor chip can be temporarily fixed. A commercially available product can be used as the temporary fixing film. Commercially available products include Riba Alpha manufactured by Nitto Denko Corporation.

<공정 (B)>&Lt; Process (B) >

공정 (B)는, 반도체 칩을 가고정 필름 위에 가고정하는 공정이다. 반도체 칩의 가고정은, 플립 칩 본더, 다이 본더 등의 공지의 장치를 사용하여 행할 수 있다. 반도체 칩의 배치의 레이아웃 및 배치 수는, 가고정 필름의 형상, 크기, 목적으로 하는 반도체 패키지의 생산 수 등에 따라 적절히 설정할 수 있고, 예를 들어, 복수행이고, 또한 복수열인 매트릭스상으로 정렬시켜 가고정할 수 있다.The step (B) is a step of temporarily fixing the semiconductor chip on the fixed film. The temporary fixation of the semiconductor chip can be performed by using a known device such as a flip chip bonder or a die bonder. The layout and arrangement number of the arrangement of the semiconductor chips can be appropriately set according to the shape, size, the number of the semiconductor packages to be produced, the number of the semiconductor packages to be produced, and the like. For example, You can decide to go.

<공정 (C)>&Lt; Process (C) >

공정 (C)는, 본 발명의 수지 시트의 수지 조성물층을, 반도체 칩 위에 적층, 또는 본 발명의 수지 조성물을 반도체 칩 위에 도포하고, 열경화시켜 밀봉층을 형성하는 공정이다. 공정 (C)에서는, 수지 시트의 수지 조성물층을 반도체 칩 위에 적층하고, 열경화시켜 밀봉층을 형성하는 것이 바람직하다.Step (C) is a step of laminating the resin composition layer of the resin sheet of the present invention on a semiconductor chip, or applying the resin composition of the present invention onto a semiconductor chip, and thermally curing the resin composition layer to form a sealing layer. In the step (C), it is preferable that the resin composition layer of the resin sheet is laminated on the semiconductor chip and thermally cured to form the sealing layer.

반도체 칩과 수지 시트의 적층은, 수지 시트의 보호 필름을 제거 후, 예를 들어, 지지체측으로부터 수지 시트를 반도체 칩에 가열 압착함으로써 행할 수 있다. 수지 시트를 반도체 칩에 가열 압착하는 부재(이하, 「가열 압착 부재」라고도 함)로서는, 예를 들어, 가열된 금속판(SUS 경판 등) 또는 금속 롤(SUS 롤) 등을 들 수 있다. 또한, 가열 압착 부재를 수지 시트에 직접 프레스하는 것이 아니라, 반도체 칩의 표면 요철에 수지 시트가 충분히 추종하도록, 내열 고무 등의 탄성재를 통해 프레스하는 것이 바람직하다.The lamination of the semiconductor chip and the resin sheet can be performed by removing the protective film of the resin sheet, for example, by thermally bonding the resin sheet to the semiconductor chip from the support side. Examples of the member for heating and pressing the resin sheet to the semiconductor chip (hereinafter, also referred to as "hot pressing member") include a heated metal plate (SUS hard plate) or a metal roll (SUS roll). It is also preferable to press the heat-press member through an elastic material such as heat-resistant rubber so that the resin sheet can sufficiently follow the surface unevenness of the semiconductor chip, instead of directly pressing the heat-press member to the resin sheet.

또한, 반도체 칩과 수지 시트의 적층은, 수지 시트의 보호 필름을 제거 후, 진공 라미네이트법에 의해 실시해도 좋다. 진공 라미네이트법에서의 적층 조건은, 회로 기판의 제조방법에서의 공정 (2)에서의 배선층과 수지 시트의 적층 조건과 동일하며, 바람직한 범위도 동일하다.The lamination of the semiconductor chip and the resin sheet may be carried out by vacuum lamination after removing the protective film of the resin sheet. The lamination conditions in the vacuum lamination method are the same as the lamination conditions of the wiring layer and the resin sheet in the step (2) in the method for producing a circuit board, and the preferable range is also the same.

수지 시트의 지지체는, 반도체 칩 위에 수지 시트를 적층하여 열경화한 후에 박리해도 좋고, 반도체 칩 위에 수지 시트를 적층하기 전에 지지체를 박리해도 좋다.The support of the resin sheet may be peeled off after the resin sheet is laminated on the semiconductor chip and thermally cured, or the support may be peeled off before the resin sheet is laminated on the semiconductor chip.

수지 조성물의 도포 조건으로서는, 본 발명의 수지 시트에서의 수지 조성물층을 형성할 때의 도포 조건과 동일하며, 바람직한 범위도 동일하다.The application conditions of the resin composition are the same as the application conditions at the time of forming the resin composition layer in the resin sheet of the present invention, and the preferable range is also the same.

<공정 (D)>&Lt; Process (D) >

공정 (D)는, 기재 및 가고정 필름을 반도체 칩으로부터 박리하는 공정이다. 박리하는 방법은, 가고정 필름의 재질 등에 따라 적절히 변경할 수 있고, 예를 들어, 가고정 필름을 가열, 발포(또는 팽창)시켜 박리하는 방법, 및 기재측으로부터 자외선을 조사시켜, 가고정 필름의 점착력을 저하시켜 박리하는 방법 등을 들 수 있다.The step (D) is a step of peeling the base material and the temporary film from the semiconductor chip. The method of peeling can be appropriately changed depending on the material of the temporary fixing film, and for example, a method of peeling the temporary fixing film by heating, foaming (or expanding), and a method of irradiating ultraviolet rays from the base side, And peeling off by lowering the adhesive force.

가고정 필름을 가열, 발포(또는 팽창)시켜 박리하는 방법에 있어서, 가열 조건은, 통상, 100℃ 내지 250℃에서 1초간 내지 90초간 또는 5분간 내지 15분간이다. 또한, 기재측으로부터 자외선을 조사시켜, 가고정 필름의 점착력을 저하시켜 박리하는 방법에 있어서, 자외선의 조사량은, 통상, 10mJ/㎠ 내지 1000mJ/㎠이다.In the method of peeling the temporary fixed film by heating, foaming (or expanding) the film, the heating condition is usually from 100 to 250 DEG C for 1 second to 90 seconds or 5 minutes to 15 minutes. In addition, in the method of irradiating ultraviolet rays from the base side to lower the adhesive force of the temporary fixing film to peel off, the irradiation amount of ultraviolet rays is usually from 10 mJ / cm 2 to 1000 mJ / cm 2.

<공정 (E)>&Lt; Process (E) >

공정 (E)는, 반도체 칩의 기재 및 가고정 필름을 박리한 면에 재배선 형성층(절연층)을 형성하는 공정이다.The step (E) is a step of forming a rewiring layer (insulating layer) on the substrate of the semiconductor chip and the surface on which the temporary fixing film is peeled off.

재배선 형성층(절연층)을 형성하는 재료는, 재배선 형성층(절연층) 형성 시에 절연성을 갖고 있으면 특별히 한정되지 않고, 반도체 칩 패키지 제조의 용이함의 관점에서, 감광성 수지, 열경화성 수지가 바람직하다. 열경화성 수지로서는, 본 발명의 수지 시트를 형성하기 위한 수지 조성물과 동일한 조성의 수지 조성물을 사용해도 좋다.The material for forming the rewiring film forming layer (insulating layer) is not particularly limited as long as it has an insulating property at the time of forming the rewiring layer (insulating layer), and from the viewpoint of easiness of manufacturing semiconductor chip packages, photosensitive resin and thermosetting resin are preferable . As the thermosetting resin, a resin composition having the same composition as the resin composition for forming the resin sheet of the present invention may be used.

재배선 형성층(절연층)을 형성 후, 반도체 칩과 후술하는 도체층을 층간 접속하기 위해, 재배선 형성층(절연층)에 비아홀을 형성해도 좋다.A via hole may be formed in the rewiring layer (insulating layer) in order to connect the semiconductor chip and the conductor layer to be described later, after forming the rewiring formation layer (insulation layer).

비아홀을 형성함에 있어서, 재배선 형성층(절연층)을 형성하는 재료가 감광성 수지인 경우, 우선, 재배선 형성층(절연층)의 표면에 마스크 패턴을 통해 활성 에너지선을 조사하고, 조사부의 최배선층을 광경화시킨다.In forming the via hole, if the material forming the rewiring layer (insulating layer) is a photosensitive resin, first, the active energy ray is irradiated to the surface of the rewiring layer (insulating layer) through the mask pattern, Lt; / RTI &gt;

활성 에너지선으로서는, 예를 들어, 자외선, 가시 광선, 전자선, X선 등을 들 수 있고, 특히 자외선이 바람직하다. 자외선의 조사량, 조사 시간은, 감광성 수지에 따라 적절히 변경할 수 있다. 노광 방법으로서는, 마스크 패턴을 재배선 형성층(절연층)에 밀착시켜 노광하는 접촉 노광법과, 마스크 패턴을 재배선 형성층(절연층)에 밀착시키지 않고 평행 광선을 사용하여 노광하는 비접촉 노광법 중 어느 하나를 사용해도 좋다.Examples of the active energy ray include ultraviolet rays, visible rays, electron rays and X-rays, and ultraviolet rays are particularly preferable. The irradiation amount of the ultraviolet ray and the irradiation time can be appropriately changed depending on the photosensitive resin. Examples of the exposure method include a contact exposure method in which the mask pattern is exposed to the rewiring layer (insulating layer) in close contact with the substrate, and a non-contact exposure method in which the mask pattern is exposed to the substrate using a parallel light beam May be used.

다음으로, 재배선 형성층(절연층)을 현상하고, 미노광부를 제거함으로써, 비아홀을 형성한다. 현상은, 웨트 현상, 드라이 현상 중 어느 것도 적합하다. 웨트 현상에서 사용하는 현상액은 공지의 현상액을 사용할 수 있다.Next, the rewiring film forming layer (insulating layer) is developed and the unexposed portion is removed to form a via hole. Any of the wet process and the dry process is suitable for the development. A known developing solution may be used for the developing solution used in the wet phenomenon.

현상의 방식으로서는, 예를 들어, 딥 방식, 패들 방식, 스프레이 방식, 브러싱 방식, 스크래핑 방식 등을 들 수 있고, 해상성의 관점에서, 패들 방식이 적합하다.Examples of the development method include a dip method, a paddle method, a spray method, a brushing method, a scraping method, and the like, and from the viewpoint of resolution, a paddle method is suitable.

재배선 형성층(절연층)을 형성하는 재료가 열경화성 수지인 경우, 비아홀의 형성은 특별히 한정되지 않지만, 레이저 조사, 에칭, 메카니컬 드릴링 등을 들 수 있는데, 레이저 조사에 의해 행해지는 것이 바람직하다. 레이저 조사는, 광원으로서 탄산 가스 레이저, UV-YAG 레이저, 엑시머 레이저 등을 사용하는 임의 적합한 레이저 가공기를 사용하여 행할 수 있다.When the material forming the rewiring film forming layer (insulating layer) is a thermosetting resin, the formation of the via hole is not particularly limited, but laser irradiation, etching, and mechanical drilling can be mentioned. The laser irradiation may be performed using any suitable laser processing machine using a carbon dioxide gas laser, a UV-YAG laser, an excimer laser, or the like as a light source.

레이저 조사의 조건은 특별히 한정되지 않고, 레이저 조사는 선택된 수단에 따른 통상적인 방법에 따른 임의 적합한 공정에 의해 실시할 수 있다.The conditions of the laser irradiation are not particularly limited, and the laser irradiation can be carried out by any suitable process according to a conventional method according to the selected means.

비아홀의 형상, 즉, 연장 방향에서 봤을 때의 개구의 윤곽의 형상은 특별히 한정되지 않지만, 일반적으로는 원형(대략 원형)으로 한다. 비아홀의 탑 직경(재배선 형성층(절연층) 표면의 개구의 직경)은, 바람직하게는 50㎛ 이하, 보다 바람직하게는 30㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 20㎛ 이하이다. 하한은 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 10㎛ 이상, 보다 바람직하게는 15㎛ 이상, 더욱 바람직하게는 20㎛ 이상이다.The shape of the via hole, that is, the shape of the outline of the opening when viewed in the extending direction is not particularly limited, but is generally circular (approximately circular). The diameter of the top of the via hole (the diameter of the opening on the surface of the rewiring film forming layer (insulating layer)) is preferably 50 占 퐉 or less, more preferably 30 占 퐉 or less, further preferably 20 占 퐉 or less. The lower limit is not particularly limited, but is preferably 10 占 퐉 or more, more preferably 15 占 퐉 or more, and further preferably 20 占 퐉 or more.

<공정 (F)>&Lt; Process (F) >

공정 (F)는, 재배선 형성층(절연층) 위에 도체층(재배선층)을 형성하는 공정이다. 재배선 형성층(절연층) 위에 도체층을 형성하는 방법은, 회로 기판의 제조방법에서의 공정 (3)의 절연층에 비아홀을 형성한 후의 도체층을 형성하는 방법과 동일하며, 바람직한 범위도 동일하다. 또한, 공정 (E) 및 공정 (F)를 반복하여 행하고, 도체층(재배선층) 및 재배선 형성층(절연층)을 교대로 쌓아 올려(빌드업)도 좋다.Step (F) is a step of forming a conductor layer (re-wiring layer) on the rewiring layer (insulating layer). The method of forming the conductor layer on the rewiring film forming layer (insulating layer) is the same as the method of forming the conductor layer after the via hole is formed in the insulating layer of the step (3) in the method of producing a circuit board, Do. The step (E) and the step (F) may be repeated to build up (build up) the conductor layer (re-wiring layer) and the rewiring layer (insulating layer) alternately.

<공정 (G)>&Lt; Process (G) >

공정 (G)는, 도체층 위에 솔더 레지스트층을 형성하는 공정이다.Step (G) is a step of forming a solder resist layer on the conductor layer.

솔더 레지스트층을 형성하는 재료는, 솔더 레지스트층 형성 시에 절연성을 갖고 있으면 특별히 한정되지 않고, 반도체 칩 패키지의 제조의 용이성의 관점에서, 감광성 수지, 열경화성 수지가 바람직하다. 열경화성 수지로서는, 본 발명의 수지 시트를 형성하기 위한 수지 조성물과 동일한 조성의 수지 조성물을 사용해도 좋다.The material for forming the solder resist layer is not particularly limited as long as it has an insulating property at the time of forming the solder resist layer, and from the viewpoint of ease of production of the semiconductor chip package, a photosensitive resin or a thermosetting resin is preferable. As the thermosetting resin, a resin composition having the same composition as the resin composition for forming the resin sheet of the present invention may be used.

또한, 공정 (G)에서는, 필요에 따라, 범프를 형성하는 범핑 가공을 행해도 좋다. 범핑 가공은, 땜납 볼, 땜납 도금 등 공지의 방법으로 행할 수 있다. 또한, 범핑 가공에서의 비아홀의 형성은 공정 (E)와 동일하게 행할 수 있다.In the step (G), bumping processing for forming bumps may be performed, if necessary. The bumping process can be performed by a known method such as solder balls, solder plating, and the like. The formation of the via hole in the bumping process can be performed in the same manner as in the step (E).

<공정 (H)>&Lt; Process (H) >

반도체 칩 패키지의 제조방법은, 공정 (A) 내지 (G) 이외에 공정 (H)를 포함하고 있어도 좋다. 공정 (H)는, 복수의 반도체 칩 패키지를 개개의 반도체 칩 패키지에 다이싱하고, 개편화하는 공정이다.The semiconductor chip package manufacturing method may include the step (H) in addition to the steps (A) to (G). Step (H) is a step of dicing a plurality of semiconductor chip packages into individual semiconductor chip packages and forming them into pieces.

반도체 칩 패키지를 개개의 반도체 칩 패키지에 다이싱하는 방법은 특별히 한정되지 않고, 공지의 방법을 사용할 수 있다.A method of dicing a semiconductor chip package into individual semiconductor chip packages is not particularly limited, and a known method can be used.

본 발명의 반도체 칩 패키지의 제3 양태는, 예를 들어, 도 1에 일례를 나타내는 바와 같은 반도체 칩 패키지(Fan-out형 WLP)에서의 재배선 형성층(절연층)(130), 솔더 레지스트층(150)을 본 발명의 수지 조성물 또는 수지 시트로 제조한 반도체 칩 패키지이다.A third aspect of the semiconductor chip package of the present invention is a package comprising a rewiring layer (insulating layer) 130 in a semiconductor chip package (Fan-out type WLP) as shown in Fig. 1, (150) is made of the resin composition or resin sheet of the present invention.

[반도체 장치][Semiconductor device]

본 발명의 반도체 칩 패키지를 실장함으로써 이루어지는 반도체 장치로서는, 전기 제품(예를 들어, 컴퓨터, 휴대 전화, 스마트폰, 태블릿형 디바이스, 웨이러블 디바이스, 디지털 카메라, 의료 기기, 및 텔레비전 등) 및 탈 것(예를 들어, 자동 이륜차, 자동차, 전차, 선박 및 항공기 등) 등에 제공되는 각종 반도체 장치를 들 수 있다.As semiconductor devices manufactured by mounting the semiconductor chip package of the present invention, there can be used a semiconductor device such as an electronic product (e.g., a computer, a mobile phone, a smart phone, a tablet device, a wafer device, a digital camera, a medical device, (For example, a motorcycle, an automobile, a train, a ship, an aircraft, and the like).

[실시예][Example]

이하, 본 발명을 실시예에 의해 구체적으로 설명하지만, 본 발명은 이들 실시예에 한정되는 것은 아니다. 또한, 이하의 기재에 있어서, 양을 나타내는 「부」 및 「%」는, 별도 명시가 없는 한, 각각 「질량부」 및 「질량%」를 의미한다.Hereinafter, the present invention will be described concretely with reference to Examples, but the present invention is not limited to these Examples. In the following description, &quot; part &quot; and &quot;% &quot; representing the amount means &quot; part by mass &quot; and &quot;% by mass &quot;, respectively, unless otherwise specified.

[합성예 1: 합성 수지 1의 합성][Synthesis Example 1: Synthesis of Synthetic Resin 1]

반응 용기에 2관능성 하이드록시기 말단 폴리부타디엔(G-3000, 니혼 소다사 제조, 수 평균 분자량=3000, 하이드록시기 당량=1800g/eq) 69g과, 이프졸 150(방향족 탄화수소계 혼합 용매: 이데미츠 코산사 제조) 40g, 디부틸 주석 라우레이트 0.005g을 혼합하여 균일하게 용해시켰다. 균일하게 된 즈음에 50℃로 승온하고, 추가로 교반하면서, 이소포론디이소시아네이트(에보닉 데구사 재팬사 제조, IPDI, 이소시아네이트기 당량=113g/eq) 8g을 첨가하여 약 3시간 반응을 행하였다. 이어서, 이 반응물을 실온까지 냉각하고 나서, 이것에 크레졸노볼락 수지(KA-1160, DIC사 제조, 수산기 당량=117g/eq) 23g과, 에틸디글리콜아세테이트(다이셀사 제조) 60g을 첨가하고, 교반하면서 80℃까지 승온하고, 약 4시간 반응을 행하였다. FT-IR로 부터 2250㎝-1의 NCO 피크의 소실의 확인을 행하였다. NCO 피크 소실의 확인으로 반응의 종점으로 간주하고, 반응물을 실온까지 강온하고나서 100메쉬의 여과포로 여과하여, 부타디엔 구조 및 페놀성 수산기를 갖는 합성 수지 1(페놀성 수산기 함유 부타디엔 수지: 고형분 50질량%)을 수득했다. 수 평균 분자량은 5500이었다.69 g of bifunctional hydroxyl-terminated polybutadiene (G-3000, manufactured by Nippon Soda Co., Ltd., number average molecular weight = 3000, hydroxyl group equivalent = 1800 g / eq) and 45 g of Ipzol 150 (aromatic hydrocarbon- Manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.) and 0.005 g of dibutyltin laurate were mixed and uniformly dissolved. When the mixture became homogeneous, the mixture was heated to 50 占 폚 and 8 g of isophorone diisocyanate (IPDI, isocyanate group equivalent = 113 g / eq, manufactured by Ebonic Degussa Japan Co., Ltd.) was added thereto with further stirring to carry out the reaction for about 3 hours . 23 g of cresol novolak resin (KA-1160, manufactured by DIC Corporation, hydroxyl group equivalent = 117 g / eq) and 60 g of ethyl diglycol acetate (manufactured by Daicel Chemical Industries, Ltd.) were added to the reaction mixture, The temperature was raised to 80 DEG C while stirring, and the reaction was carried out for about 4 hours. The disappearance of the NCO peak at 2250 cm -1 from the FT-IR was confirmed. The reaction product was cooled to room temperature and filtered through a 100 mesh filter to obtain a synthetic resin 1 having a butadiene structure and a phenolic hydroxyl group (phenolic hydroxyl group-containing butadiene resin: solid content 50 mass% %). The number average molecular weight was 5,500.

[실시예 1][Example 1]

에폭시 수지(신닛테츠 스미킨 카가쿠사 제조 「ZX1059」, 비스페놀 A형 에폭시 수지와 비스페놀 F형 에폭시 수지와의 1:1 혼합품(질량비), 에폭시 당량: 169g/eq) 10부, 비페닐형 에폭시 수지(니혼 카야쿠사 제조 「NC3000L」, 에폭시 당량 269) 41부, 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체(Dow Chemical Co. 제조 「Fortegra100」) 3부, 페닐아미노실란계 커플링제(신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM573」)로 표면 처리한 구형 실리카(평균 입자 직경 0.5㎛, 아도마텍스사 제조 「SO-C2」) 380부, 페놀노볼락 수지(페놀성 수산기 당량 105, DIC사 제조 「TD2090-60M」 고형분 60질량%의 MEK 용액) 8.3부, 페녹시 수지(미츠비시 카가쿠사 제조 「YX7553BH30」, 고형분 30질량%의 사이클로헥사논:메틸에틸케톤(MEK)의 1:1 용액) 16.6부, 메틸에틸케톤 30부, 이미다졸계 경화 촉진제(시코쿠 카세이사 제조 「1B2PZ」) 0.3부를 혼합하고, 고속 회전 믹서로 균일하게 분산하여 수지 바니시 1을 제작했다.10 parts of an epoxy resin ("ZX1059", manufactured by Shinnitetsu Sumikin Kagaku Co., Ltd., a 1: 1 mixture of bisphenol A type epoxy resin and bisphenol F type epoxy resin (mass ratio), epoxy equivalent: 169 g / eq) , 41 parts of a resin ("NC3000L" manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., epoxy equivalent 269), 3 parts of an amphiphilic polyether block copolymer ("Fortegra100" manufactured by Dow Chemical Co.), 3 parts of a phenylamino silane coupling agent 380 parts of spherical silica (average particle diameter 0.5 mu m, "SO-C2" manufactured by Adomex Co., Ltd.) surface-treated with a phenol novolak resin (phenolic hydroxyl equivalent 105, TD2090-60M, , 16.6 parts of phenoxy resin ("YX7553BH30" manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, 1: 1 solution of cyclohexanone: methyl ethyl ketone (MEK) having a solid content of 30% by mass), 16.6 parts of methyl ethyl ketone , 30 parts of an imidazole-based curing accelerator (&quot; 1B2P &quot; Z ") were mixed and uniformly dispersed in a high-speed rotary mixer to prepare a resin varnish 1.

[실시예 2][Example 2]

실시예 1에 있어서, 비페닐형 에폭시 수지(니혼 카야쿠사 제조 「NC3000L」, 에폭시 당량 269) 41부를, 나프틸렌에테르형 에폭시 수지(DIC사 제조 「EXA-7311」, 에폭시 당량 277) 41부로 변경하고, 페놀노볼락 수지(페놀성 수산기 당량 105, DIC사 제조 「TD2090-60M」 고형분 60질량%의 MEK 용액) 8.3부를, 활성 에스테르 화합물(DIC사 제조 「HPC-8000-65T」 활성기 당량 약 223의 고형분 65질량%의 톨루엔 용액) 7.7부로 변경했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 수지 바니시 2를 제작했다.In Example 1, 41 parts of a biphenyl type epoxy resin ("NC3000L" manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., epoxy equivalent 269) was changed to 41 parts of a naphthylene ether type epoxy resin (EXA-7311 manufactured by DIC Corporation, epoxy equivalent 277) 8.3 parts of a phenol novolak resin (phenolic hydroxyl equivalent 105, "TD2090-60M" manufactured by DIC Corporation, solid content 60% by mass) was added to an active ester compound ("HPC-8000-65T" By weight of a toluene solution having a solid content of 65% by weight). Resin varnish 2 was produced in the same manner as in Example 1 except for the above.

[실시예 3][Example 3]

실시예 1에 있어서, 비페닐형 에폭시 수지(니혼 카야쿠사 제조 「NC3000L」, 에폭시 당량 269) 41부를, 노볼락형 에폭시 수지(미츠비시 카가쿠사 제조 「157S70」 에폭시 당량 200 내지 220) 41부로 변경하고, 페놀노볼락 수지(페놀성 수산기 당량 105, DIC사 제조 「TD2090-60M」 고형분 60질량%의 MEK 용액) 8.3부를, 트리아진 골격 함유 페놀 수지(DIC사 제조 「LA-3018-50P」 수산기 당량 151의 고형분 50질량%의 프로필렌글리콜모노메틸에테르 용액) 10부로 변경했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 수지 바니시 3을 제작했다.In Example 1, 41 parts of a biphenyl type epoxy resin ("NC3000L" manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., epoxy equivalent 269) was changed to 41 parts of a novolak type epoxy resin ("157S70" epoxy equivalent of 200 to 220 manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation) , 8.3 parts of a phenol novolak resin (phenolic hydroxyl equivalent 105, "TD2090-60M" solid content 60% by mass MEK solution) obtained by DIC Co., and a triazine skeleton-containing phenol resin ("LA-3018-50P" 151 mass% of propylene glycol monomethyl ether solution) was changed to 10 parts. Resin varnish 3 was produced in the same manner as in Example 1 except for the above.

[실시예 4][Example 4]

실시예 2에 있어서, 카르보디이미드 화합물(닛신보 케미컬사 제조 「V-03」 카르보디이미드 당량 216, 불휘발 성분 50질량%의 톨루엔 용액) 6부를 추가했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 2와 동일한 방법으로 수지 바니시 4를 제작했다.In Example 2, 6 parts of a carbodiimide compound ("V-03" carbodiimide equivalent 216 manufactured by Nisshinbo Chemical Co., Ltd., toluene solution of a non-volatile component 50 mass%) was added. Resin varnish 4 was produced in the same manner as in Example 2 except for the above.

[실시예 5][Example 5]

실시예 3에 있어서,In Example 3,

1) 트리아진 골격 함유 페놀 수지(DIC사 제조 「LA-3018-50P」 수산기 당량 151의 고형분 50질량%의 프로필렌글리콜모노메틸에테르 용액) 10부를, 활성 에스테르 화합물(DIC사 제조 「HPC-8000-65T」 활성기 당량 약 223의 고형분 65질량%의 톨루엔 용액) 7.7부로 변경하고,1) 10 parts of a phenol resin containing a triazine skeleton ("LA-3018-50P" manufactured by DIC Corporation, a 50% by mass solid content of a hydroxyl group equivalent of 151 and a propylene glycol monomethyl ether solution) was added to an active ester compound (HPC- 65T &quot; toluene solution having a solid content of about 223 as the active group equivalent of 65 mass%) was changed to 7.7 parts,

2) 합성예 1에서 합성한 합성 수지 1을 10부 추가하고,2) 10 parts of Synthetic Resin 1 synthesized in Synthesis Example 1 was added,

3) 카르보디이미드 화합물(닛신보 케미컬사 제조 「V-03」 카르보디이미드 당량 216, 불휘발 성분 50질량%의 톨루엔 용액) 6부를 추가하고,3) 6 parts of a carbodiimide compound ("V-03" carbodiimide equivalent 216, manufactured by Nisshinbo Chemical Co., Ltd., toluene solution of a non-volatile component 50 mass%) was added,

4) 페녹시 수지(미츠비시 카가쿠사 제조 「YX7553BH30」, 고형분 30질량%의 사이클로헥사논:메틸에틸케톤(MEK)의 1:1 용액)를 추가하지 않았다.4) A phenoxy resin ("YX7553BH30" manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation, 1: 1 solution of cyclohexanone: methyl ethyl ketone (MEK) with a solid content of 30% by mass) was not added.

이상의 사항 이외에는 실시예 3과 동일한 방법으로 수지 바니시 5를 제작했다.Resin varnish 5 was produced in the same manner as in Example 3 except for the above.

[실시예 6][Example 6]

실시예 1에 있어서, 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체(Dow Chemical Co. 제조 「Fortegra100」)를 3부에서 6부로 변경하고, 페놀노볼락 수지(페놀성 수산기 당량 105, DIC사 제조 「TD2090-60M」 고형분 60질량%의 MEK 용액) 8.3부를, 활성 에스테르 화합물(DIC사 제조 「HPC-8000-65T」 활성기 당량 약 223의 고형분 65질량%의 톨루엔 용액) 7.7부로 변경했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 수지 바니시 6을 제작했다.In Example 1, the amphiphilic polyether block copolymer ("Fortegra 100" manufactured by Dow Chemical Co.) was changed from 3 parts to 6 parts, and phenol novolac resin (phenolic hydroxyl equivalent 105, TD2090-60M (MEK solution having a solid content of 60% by mass) was changed to 7.7 parts of an active ester compound ("HPC-8000-65T" manufactured by DIC Co., Ltd., a toluene solution having a solid content of about 223 as a solid component of 65% by mass). Resin varnish 6 was produced in the same manner as in Example 1 except for the above.

[실시예 7][Example 7]

실시예 1에 있어서, 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체(Dow Chemical Co. 제조 「Fortegra100」)의 양을 3부에서 9부로 변경하고, 페놀노볼락 수지(페놀성 수산기 당량 105, DIC사 제조 「TD2090-60M」 고형분 60질량%의 MEK 용액) 8.3부를, 활성 에스테르 화합물(DIC사 제조 「HPC-8000-65T」 활성기 당량 약 223의 고형분 65질량%의 톨루엔 용액) 7.7부로 변경했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 수지 바니시 7을 제작했다.In Example 1, the amount of the amphiphilic polyether block copolymer ("Fortegra 100" manufactured by Dow Chemical Co.) was changed from 3 parts to 9 parts, and a phenol novolac resin (phenolic hydroxyl equivalent 105, TD2090 ) Was changed to 7.7 parts of an active ester compound ("HPC-8000-65T" manufactured by DIC Co., Ltd., a toluene solution having a solid content of about 223 as the active component equivalent weight and a solid content of 65% by mass as a toluene solution). Resin varnish 7 was produced in the same manner as in Example 1 except for the above.

[실시예 8][Example 8]

실시예 3에 있어서, 페닐아미노실란계 커플링제(신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM573」)로 표면 처리한 구형 실리카(평균 입자 직경 0.5㎛, 아도마텍스사 제조 「SO-C2」) 380부를, 페닐아미노실란계 커플링제(신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM573」)로 표면 처리한 알루미나(덴카사 제조 「DAW-03」, 평균 입자 직경 3.7㎛) 450부로 변경하고, 트리아진 골격 함유 페놀 수지(DIC사 제조 「LA-3018-50P」 수산기 당량 151의 고형분 50질량%의 프로필렌글리콜모노메틸에테르 용액) 10부를, 페놀노볼락 수지(페놀성 수산기 당량 105, DIC사 제조 「TD2090-60M」의 고형분 60질량%의 MEK 용액) 8.3부로 변경했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 3과 동일한 방법으로 수지 바니시 8을 제작했다.380 parts of spherical silica (average particle diameter 0.5 mu m, "SO-C2" manufactured by Adomex Co., Ltd.) surface-treated with a phenylamino silane coupling agent ("KBM573" manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) Was changed to 450 parts of alumina ("DAW-03" manufactured by Denka Corporation, average particle diameter 3.7 μm) surface-treated with a phenylamino silane coupling agent ("KBM573" manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) 10 parts of a solid content 50% by mass of a hydroxyl group equivalent 151 of "LA-3018-50P" manufactured by DIC Co., Ltd.) was added to a phenol novolac resin (phenolic hydroxyl equivalent 105, solid content of "TD2090-60M" 60% by mass of MEK solution). Resin varnish 8 was produced in the same manner as in Example 3 except for the above.

[실시예 9][Example 9]

실시예 2에 있어서, 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체(Dow Chemical Co. 제조 「Fortegra100」)를 3부에서 6부로 변경하고, 페닐아미노실란계 커플링제(신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM573」)로 표면 처리한 구형 실리카(평균 입자 직경 0.5㎛, 아도마텍스사 제조 「SO-C2」)의 양을 380부에서 300부로 변경하고, 활성 에스테르 화합물(DIC사 제조 「HPC-8000-65T」 활성기 당량 약 223의 고형분 65질량%의 톨루엔 용액) 7.7부를, 페놀노볼락 수지(페놀성 수산기 당량 105, DIC사 제조 「TD2090-60M」 고형분 60질량%의 MEK 용액) 8.3부로 변경했다. 이외의 사항 이외에는 실시예 2와 동일한 방법으로 수지 바니시 9를 제작했다.In Example 2, the amphiphilic polyether block copolymer ("Fortegra 100" manufactured by Dow Chemical Co.) was changed from 3 parts to 6 parts, and a phenylamino silane coupling agent ("KBM573" manufactured by Shinetsu Kagaku Co., Ltd.) The amount of the surface-treated spherical silica (average particle diameter 0.5 占 퐉, "SO-C2" manufactured by Adomex Co., Ltd.) was changed from 380 parts to 300 parts and the active ester compound ("HPC-8000-65T" 7.7 parts of a phenol novolac resin (phenolic hydroxyl group equivalent 105, "TD2090-60M" manufactured by DIC Corporation, MEK solution of a solid content of 60% by mass) was changed to 8.3 parts. Resin varnish 9 was produced in the same manner as in Example 2, except for the matters other than those described above.

[실시예 10][Example 10]

실시예 9에 있어서, 페닐아미노실란계 커플링제(신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM573」)로 표면 처리한 구형 실리카(평균 입자 직경 0.5㎛, 아도마텍스사 제조 「SO-C2」)의 양을 300부에서 250부로 변경했다. 이외의 사항 이외에는 실시예 9와 동일한 방법으로 수지 바니시 10을 제작했다.The amount of spherical silica (average particle diameter 0.5 mu m, "SO-C2" manufactured by Adomex Co., Ltd.) surface-treated with a phenylamino silane coupling agent ("KBM573" manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) It was changed from 300 copies to 250 copies. Resin varnish 10 was produced in the same manner as in Example 9 except for the matters other than those described above.

[실시예 11][Example 11]

실시예 3에 있어서, 노볼락형 에폭시 수지(미츠비시 카가쿠사 제조 「157S70」 에폭시 당량 200 내지 220) 41부를, 나프틸렌에테르형 에폭시 수지(DIC사 제조 「EXA-7311」, 에폭시 당량 277) 41부로 변경하고, 코어 쉘형 고무 입자(간츠 카세이사 제조 「AC3832」) 4부 추가했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 3과 동일한 방법으로 수지 바니시 11을 제작했다.In Example 3, 41 parts of a novolak type epoxy resin ("157S70" manufactured by Mitsubishi Kagaku Co., Ltd., epoxy equivalent: 200 to 220) was mixed with 41 parts of a naphthylene ether type epoxy resin (EXA-7311 manufactured by DIC Corporation, epoxy equivalent: 277) , And 4 parts of core-shell type rubber particles (AC3832 manufactured by Gansu Chemical Industry Co., Ltd.) were added. Resin varnish 11 was produced in the same manner as in Example 3 except for the above.

[실시예 12][Example 12]

실시예 10에 있어서, 페닐아미노실란계 커플링제(신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM573」)로 표면 처리한 구형 실리카(평균 입자 직경 0.5㎛, 아도마텍스사 제조 「SO-C2」) 250부를, 페닐아미노실란계 커플링제(신에츠 카가쿠 코교사 제조 「KBM573」)로 표면 처리한 용융 구형 실리카(덴카사 제조 「FB-105FD」 평균 입자 직경 11.7㎛) 250부로 변경했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 10과 동일한 방법으로 수지 바니시 12를 제작했다.250 parts of spherical silica (average particle diameter 0.5 mu m, "SO-C2" manufactured by Adomex Co., Ltd.) surface-treated with a phenylaminosilane coupling agent (KBM573 manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) Was changed to 250 parts of spherical silica ("FB-105FD" manufactured by DENKA CO., LTD. Average particle diameter 11.7 mu m) surface-treated with a phenylaminosilane-based coupling agent (KBM573, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.). Resin varnish 12 was produced in the same manner as in Example 10 except for the above.

[비교예 1][Comparative Example 1]

실시예 4에 있어서,In Example 4,

1) 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체(Dow Chemical Co. 제조 「Fortegra100」)를 추가하지 않고,1) Without adding the amphiphilic polyether block copolymer ("Fortegra 100" manufactured by Dow Chemical Co.)

2) 나프틸렌에테르형 에폭시 수지(DIC사 제조 「EXA-7311」, 에폭시 당량 277) 41부를, 노볼락형 에폭시 수지(미츠비시 카가쿠사 제조 「157S70」 에폭시 당량 200 내지 220) 41부로 변경했다.41 parts of 2) naphthylene ether type epoxy resin ("EXA-7311" manufactured by DIC Corporation, epoxy equivalent 277) was changed to 41 parts of novolak type epoxy resin ("157S70" epoxy equivalents of 200 to 220 manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation).

이상의 사항 이외는 실시예 4와 동일한 방법으로 수지 바니시 13을 제작했다.A resin varnish 13 was produced in the same manner as in Example 4 except for the above.

<경화 수축률의 측정>&Lt; Measurement of hardening shrinkage ratio &

(1-1) 수지 부착 폴리이미드 필름의 조제(1-1) Preparation of polyimide film with resin

실시예 및 비교예에서 제작한 수지 바니시를, 알키드 수지계 이형제(린텍사 제조 「AL-5」)로 이형 처리한 PET 필름(도레사 제조 「루미라 R80」, 두께 38㎛, 연화점 130℃, 이하, 「이형 PET」라고 하는 경우가 있음) 위에, 건조 후의 수지 조성물층의 두께가 170㎛가 되도록 다이 코터로 도포하고, 80℃ 내지 120℃(평균 100℃)에서 10분간 건조하여 수지 시트를 수득했다. 이 수지 시트를 200㎜각이 되도록 잘랐다. 제작한 수지 시트(200㎜각)를, 배취식 진공 가압 라미네이터(닛코 머티리얼즈사 제조, 2스테이지 빌드업 라미네이터, CVP700)를 사용하여, 수지 조성물층이 폴리이미드 필름(우베 코산사 제조 유피렉스 25S, 25㎛ 두께, 240㎜각)의 평활면의 중앙과 접하도록, 편면에 라미네이트했다. 라미네이트는, 30초간 감압하여 기압을 13hPa 이하로 한 후, 100℃, 압력 0.74㎫에서 30초간 압착시킴으로써 실시했다. 이에 의해, 수지 부착 폴리이미드 필름을 수득했다.The resin varnishes produced in the examples and the comparative examples were laminated on a PET film ("Lumira R80", manufactured by Toray Industries, Inc., thickness: 38 μm, softening point: 130 ° C., , &Quot; mold release PET &quot;), the resin composition layer after drying was coated with a die coater so as to have a thickness of 170 탆, and dried at 80 캜 to 120 캜 (average 100 캜) for 10 minutes to obtain a resin sheet did. This resin sheet was cut into a 200 mm square. The resin sheet (200 mm square) was laminated on a polyimide film (UFIREX 25S manufactured by Ube Kosan Co., Ltd.) using a vacuum type vacuum laminator (Nikkiso Materials, 2 stage build-up laminator, CVP700) 25 mu m in thickness, 240 mm square), so as to contact with the center of the smooth surface. The laminate was subjected to pressure reduction for 30 seconds to bring the air pressure to 13 hPa or less, followed by compression at 100 DEG C and a pressure of 0.74 MPa for 30 seconds. Thus, a resin-attached polyimide film was obtained.

(1-2) 초기 길이의 측정(1-2) Measurement of initial length

수득된 수지 부착 폴리이미드 필름을 수지 시트의 이형 PET 위부터, 수지 조성물층의 4각으로부터 20㎜ 정도의 부분에, 관통 구멍(직경 약 6㎜)을, 펀칭에 의해 4 개 형성하고(구멍을 시계 방향으로 A, B, C, D라고 가칭함), 수지 시트의 지지체를 박리 후, 형성한 각 구멍의 중앙 간의 길이 L(LAB, LBC, LCD, LDA, LAC, LBD)(도 2 참조)을 비접촉형 화상 측정기(미츠토요사 제조 Quick Vision, 「QVH1X606-PRO III_BHU2G」)로 측정했다.Four pieces of through-holes (diameter of about 6 mm) were formed by punching the resulting polyimide film with resin on the release PET of the resin sheet at a portion of about 20 mm from the quadrangle of the resin composition layer The length L (L AB , L BC , L CD , L DA , L AC , L BD) between the center of each hole formed after the support of the resin sheet is peeled (See Fig. 2) was measured with a non-contact image measuring instrument (Quick Vision, manufactured by Mitsutoyo Corporation, &quot; QVH1X606-PRO III_BHU2G &quot;).

(1-3) 수지 조성물층의 열경화(1-3) Thermal curing of the resin composition layer

길이 측정이 종료된 수지 부착 폴리이미드 필름의 폴리이미드 필름 면을, 255㎜×255㎜ 사이즈의 유리포 기재 에폭시 양면 동장 적층판(0.7㎜ 두께, 마츠시타 덴코사 제조 「R5715ES」) 위에 설치하고, 사변을 폴리이미드 접착 테이프(폭 10㎜)로 고정하고, 180℃에서 90분간 가열하고, 수지 조성물층을 열경화하여, 경화물층을 수득했다.The polyimide film surface of the resin-attached polyimide film whose length had been measured was placed on a glass cloth base epoxy double-sided copper-clad laminate (0.7 mm thick, "R5715ES" manufactured by Matsushita Electric KK) with a size of 255 mm x 255 mm, And fixed with a polyimide adhesive tape (width 10 mm) and heated at 180 캜 for 90 minutes to thermally cure the resin composition layer to obtain a cured layer.

(1-4) 열경화 수축률의 측정(1-4) Measurement of Thermal Shrinkage Shrinkage

열경화 후, 폴리이미드 접착 테이프를 떼어, 경화물층 부착 폴리이미드 필름을 적층판으로부터 분리하고, 추가로 경화물층을 폴리이미드 필름으로부터 박리하여, (1-2)에서 형성한 각 구멍의 중앙 간의 경화 후의 길이 L'(L'AB, L'BC, L'CD, L'DA, L'AC, L'BD)를, 길이 L과 동일하게 비접촉형 화상 측정기로 측정했다.After the thermosetting, the polyimide adhesive tape was peeled off, the polyimide film with the cured layer was separated from the laminate, and further the cured layer was peeled off from the polyimide film, and the center of each hole formed in (1-2) The lengths L '(L' AB , L ' BC , L' CD , L ' DA , L' AC and L ' BD ) after curing were measured with a noncontact image detector in the same manner as the length L.

구멍 A, 구멍 B 간의 길이 LAB의 경화 후의 수축률 s1AB을 하기 화학식 1에 의해 구했다. 동일하게 하여 LBC, LCD, LDA, LAC 및 LBD의 경화 후의 수축률 s1BC, s1CD, s1DA, s1AC 및 s1DA을 구했다.The shrinkage ratio s1 AB of the length L AB between the holes A and B after curing was determined by the following formula (1). In the same manner, shrinkage rates s1 BC , s1 CD , s1 DA , s1 AC and s1 DA after curing of L BC , L CD , L DA , L AC and L BD were obtained.

s1AB=(LAB-L'AB)/LAB (1)s1AB= (LAB-L 'AB) / LAB (One)

경화물층의 열경화 수축률은 하기 식 (2)로 산출했다.The heat curing shrinkage ratio of the cured layer was calculated by the following formula (2).

열경화 수축률 [x-y 방향의 수축률:S1](%)Thermal shrinkage shrinkage [Shrinkage in x-y direction: S1] (%)

= {(s1AB+s1BC+s1CD+s1DA+s1AC+s1DA)/6}×100 (2)= {(s1 AB + s1 BC + s1 CD + s1 DA + s1 AC + s1 DA) / 6}

<휨 시험><Flexure Test>

실시예 및 비교예에서 제작한 수지 바니시를, 이형 PET 위에, 건조 후의 수지 조성물층의 두께가 170㎛가 되도록 다이 코터로 도포하고, 80℃ 내지 120℃(평균 100℃)에서 10분간 건조하여 수지 시트를 수득했다. 이 수지 시트를, 배취식 진공 가압 라미네이터(메이키사 제조, MVLP-500)를 사용하여, 두께 0.2㎜, 15㎝×30㎝의 SUS304판 위에 수지 조성물층이 접하도록 라미네이트했다. 라미네이트는, 30초간 감압하여 기압을 13hPa 이하로 하고, 그 후 30초간, 100℃, 압력 0.74㎫에서 프레스함으로써 행했다. 라미네이트된 수지 시트의 이형 PET를 제거하고, 180℃, 90분의 조건으로 열경화하여 휨 평가용 샘플을 수득했다.The resin varnishes prepared in the examples and the comparative examples were applied on a mold release PET with a die coater so that the thickness of the resin composition layer after drying became 170 탆 and dried at 80 캜 to 120 캜 (average 100 캜) for 10 minutes, A sheet was obtained. This resin sheet was laminated so that the resin composition layer was brought into contact with an SUS304 plate having a thickness of 0.2 mm and a size of 15 cm x 30 cm using an evacuating vacuum pressure laminator (MVLP-500, manufactured by Meikisha). The laminate was decompressed for 30 seconds to set the air pressure to 13 hPa or less, and then pressed for 30 seconds at 100 占 폚 under a pressure of 0.74 MPa. The release PET of the laminated resin sheet was removed and thermally cured at 180 캜 for 90 minutes to obtain a sample for evaluation of bending.

수득된 휨 평가용 샘플의 중앙부가 볼록부가 되는 측의 면을 하향으로 하여 평활한 대 위에 설치하고, 평활한 대 위와 휨 평가용 샘플과의 거리가 가장 큰 부분의 거리를 측정하여 휨량으로 했다. 휨량의 절대치가 10㎜ 미만을 ○, 10㎜ 이상 20㎜ 미만을 △, 20㎜ 이상을 ×로 했다.The center of the resultant bending evaluation sample was placed on a flat surface with the side of the convex portion facing downward and the distance between the flat portion and the sample for bending evaluation was measured to be the bending amount. When the absolute value of the deflection amount was less than 10 mm, it was rated as?, When 10 mm or more and less than 20 mm was evaluated as?

<평균 선 열팽창 계수(열팽창률)의 측정>&Lt; Measurement of Average Linear Thermal Expansion Coefficient (Thermal Expansion Rate)

실시예 및 비교예에서 제작한 수지 바니시를, 이형 PET 위에, 건조 후의 수지 조성물층의 두께가 170㎛가 되도록 다이 코터로 도포하고, 80℃ 내지 120℃(평균 100℃)에서 10분간 건조하여 수지 시트를 수득했다. 수득된 수지 시트를 유리포 기재 에폭시 수지 양면 동장 적층판에 폴리이미드 테이프로 4변을 고정하여, 180℃, 90분으로 열경화했다. 또한, 수지 조성물층으로부터 이형 PET를 박리하여, 시트상의 경화물을 수득했다. 시트상의 경화물을 평가용 경화물이라고 칭한다. 수득된 평가용 경화물을 폭 5㎜, 길이 15㎜의 시험편으로 절단하고, 열 기계 분석 장치(리가쿠사 제조 「Thermo Plus TMA8310」)를 사용하고, 인장 가중법으로 열 기계 분석을 행하였다. 상세하게는, 시험편을 상기 열 기계 분석 장치에 장착한 후, 하중 1g, 승온 속도 5℃/분의 측정 조건으로 연속하여 2회 측정했다. 그리고 2회째의 측정에서, 30℃로부터 150℃까지의 범위에서의 평면 방향의 평균 선 열팽창 계수(α1; ppm/℃)를 산출했다. 이 조작을 3회 행하여 그 평균치를 표에 나타냈다.The resin varnishes prepared in the examples and the comparative examples were applied on a mold release PET with a die coater so that the thickness of the resin composition layer after drying became 170 탆 and dried at 80 캜 to 120 캜 (average 100 캜) for 10 minutes, A sheet was obtained. The obtained resin sheet was fixed on four sides with a polyimide tape to a glass cloth substrate epoxy resin double-sided copper-clad laminate, and then thermally cured at 180 ° C for 90 minutes. Further, the releasing PET was peeled off from the resin composition layer to obtain a sheet-like cured product. The sheet-like cured product is referred to as a cured product for evaluation. The resulting cured product for evaluation was cut into test pieces each having a width of 5 mm and a length of 15 mm, and thermomechanical analysis was carried out by using a thermomechanical analyzer ("Thermo Plus TMA8310" manufactured by Rigaku Corporation) using a tensile weighting method. Specifically, after mounting the test piece on the thermomechanical analyzer, the test piece was measured twice continuously under the measurement conditions of a load of 1 g and a temperature raising rate of 5 캜 / minute. In the second measurement, the average linear thermal expansion coefficient (? 1 (ppm / 占 폚) in the planar direction in the range from 30 占 폚 to 150 占 폚 was calculated. This operation was carried out three times and the average value thereof is shown in the table.

<경화물의 열전도율의 측정>&Lt; Measurement of Thermal Conductivity of Cured Product &

(1) 경화물의 조제(1) Preparation of hardened water

실시예 및 비교예에서 제작한 수지 바니시를 이형 PET 위에, 건조 후의 수지 조성물층의 두께가 150㎛가 되도록 다이 코터로 도포하고, 80℃ 내지 120℃(평균 100℃)에서 10분간 건조하여 수지 시트를 수득했다. 수득된 수지 시트 2장을, 배취식 진공 가압 라미네이터(메이키사 제조, MVLP-500)를 사용하여 수지 조성물층이 접하도록 접합하고, 두께 300㎛의 수지 시트를 수득했다. 수득된 수지 시트의 편면의 이형 PET를 떼어, 유리포 기재 에폭시 수지 양면 동장 적층판에 폴리이미드 테이프로 4변을 고정하고, 180℃, 90분으로 열경화했다. 또한 수지 조성물층으로부터 또 한쪽의 이형 PET를 박리하여, 시트상의 경화물을 수득했다.The resin varnish prepared in the examples and the comparative examples was applied on a mold release PET with a die coater so that the thickness of the resin composition layer after drying became 150 탆 and dried at 80 캜 to 120 캜 (average 100 캜) for 10 minutes, . Two resin sheets thus obtained were bonded to each other so that the resin composition layers were in contact with each other using a vacuum type vacuum laminator (MVLP-500, manufactured by Meikisha), to obtain a resin sheet having a thickness of 300 mu m. The mold releasing PET on one side of the obtained resin sheet was peeled off, and the four sides were fixed with a polyimide tape to a glass cloth substrate epoxy resin double-sided copper-clad laminate and thermally cured at 180 캜 for 90 minutes. Further, another mold release PET was peeled from the resin composition layer to obtain a sheet-like cured product.

(2) 열 확산율 α의 측정(2) Measurement of thermal diffusivity?

시트상의 경화물의 대해, 상기 경화물의 두께 방향의 열 확산률 α(㎡/s)를, ai-Phase사 제조 「ai-Phase Mobile 1u」을 사용하여 온도파 분석법에 의해 측정했다. 동일 시료에 대하여 3회 측정을 행하여, 평균치를 산출했다.The thermal diffusivity a (m &lt; 2 &gt; / s) in the thickness direction of the cured product of the sheet-form cured product was measured by a temperature wave analysis method using "ai-Phase Mobile 1u" manufactured by ai-Phase. The same sample was subjected to measurement three times, and an average value was calculated.

(3) 비열용량 Cp의 측정(3) Measurement of specific heat capacity Cp

시트상의 경화물에 대해, 시차 주사 열량계(SII 나노 테크놀로지사 제조 「DSC7020」)를 사용하여, -40℃로부터 80℃까지 10℃/분으로 승온하고, 측정함으로써, 상기 시트상의 경화물의 20℃에서의 비열용량 Cp(J/㎏·K)를 산출했다.The sheet-like cured product was heated at -10 ° C / min from -40 ° C to 80 ° C using a differential scanning calorimeter ("DSC7020" manufactured by SII Nanotechnology Co., Ltd.) The specific heat capacity Cp (J / kg · K) of the specific heat capacity was calculated.

(4) 밀도 ρ의 측정(4) Measurement of density ρ

시트상의 경화물의 밀도(㎏/㎥)를, 메틀러·토레도사 제조 분석 천칭 XP105(비중 측정 키트 사용)를 사용하여 측정했다.The density (kg / m 3) of the cured product on the sheet was measured using analytical balance XP105 (using a specific gravity measurement kit) manufactured by Mettler-Torredo.

(5) 열전도율 λ의 산출(5) Calculation of thermal conductivity?

상기 (2) 내지 (4)에서 수득된 열 확산율 α(㎡/s), 비열용량 Cp(J/㎏·K), 및 밀도 ρ(㎏/㎥)를 하기 식 (I)에 대입하여, 열전도율 λ(W/m·K)을 산출했다.The heat diffusion coefficient? (M 2 / s), the specific heat capacity Cp (J / kg · K) and the density? (Kg / m 3) obtained in the above (2) to (4) ? (W / m 占 을) was calculated.

λ=α×Cp×ρ (I)? =? Cp? (I)

<금속층의 박리 강도(필 강도), 및 조화 처리 후의 절연층 표면의 표면 거칠기(Ra)의 측정>&Lt; Measurement of Peel Strength (Peel Strength) of Metal Layer and Surface Roughness (Ra) of Surface of Insulating Layer after Hardening >

(1) 내층 회로 기판의 하지(下地) 처리(1) Underlayer treatment of inner layer circuit board

내층 회로를 형성한 유리포 기재 에폭시 수지 양면 동장 적층판(동박의 두께 18㎛, 기판 두께 0.3㎜, 파나소닉사 제조 R5715ES)의 양면을 멕사 제조 CZ8100에 침지하여 동 표면의 조화 처리를 행하였다.Both surfaces of a glass cloth base epoxy resin double-sided copper-clad laminate (thickness of copper foil of 18 mu m, substrate thickness of 0.3 mm, Panasonic R5715ES) on which an inner layer circuit was formed were immersed in CZ8100 manufactured by Megasan to perform copper surface roughening treatment.

(2) 수지 시트의 라미네이트(2) Laminate of resin sheet

실시예 및 비교예에서 제작한 수지 바니시를, 이형 PET 위에, 건조 후의 수지 조성물층의 두께가 200㎛가 되도록 다이 코터로 도포하고, 80℃ 내지 120℃(평균 100℃)에서 10분간 건조하여 수지 시트를 수득했다. 이 수지 시트를 배취식 진공 가압 라미네이터(메이키사 제조, MVLP-500)를 사용하여, 내층 회로 기판의 양면에 수지 조성물층이 접하도록 라미네이트했다. 라미네이트는, 30초간 감압하여 기압을 13hPa 이하로 하고, 그 후 30초간, 100℃, 압력 0.74㎫로 프레스함으로써 행하였다.The resin varnish prepared in the examples and the comparative examples was applied on a releasing PET with a die coater so that the thickness of the resin composition layer after drying became 200 탆 and dried at 80 캜 to 120 캜 (average 100 캜) for 10 minutes, A sheet was obtained. This resin sheet was laminated so that the resin composition layer was in contact with both surfaces of the inner layer circuit board using a vacuum pressurizing laminator (MVLP-500, manufactured by Meikisha). The laminate was decompressed for 30 seconds to set the atmospheric pressure to 13 hPa or less, and then pressed for 30 seconds at 100 占 폚 under a pressure of 0.74 MPa.

(3) 수지 조성물층의 경화(3) Curing of the resin composition layer

라미네이트된 수지 시트로부터 이형 PET를 박리하고, 180℃, 30분의 경화 조건으로 수지 조성물층을 경화하여 절연층을 형성했다.Releasing PET was peeled off from the laminated resin sheet, and the resin composition layer was cured at 180 DEG C for 30 minutes under a curing condition to form an insulating layer.

(4) 절연층의 연마(4) Polishing of insulating layer

절연층을 형성한 내층 회로 기판의 절연층을 이하의 조건으로 표면 연삭반으로 연마 절삭했다.The insulating layer of the inner-layer circuit board on which the insulating layer was formed was ground with a surface grinding machine under the following conditions.

연마 절삭의 조건: 숫돌 주속(周速) 500m/분, 테이블 스피드 13m/분, 1회의 칼집량 3㎛, 전체 절삭 두께 50㎛, 숫돌 번수(番手) #1000Conditions of abrasive cutting: grinding wheel circumferential speed 500 m / min, table speed 13 m / min, shear amount 3 탆, total cutting thickness 50 탆,

(5) 조화 처리(5) Harmonization processing

연마한 절연층 표면을, 팽창액인 아토텍 재팬사 제조의 디에틸렌글리콜모노부틸에테르 함유의 스웰링 딥 시큐리간트 P에 60℃에 5분간 침지하고, 이어서, 조화액으로서, 아토텍 재팬사 제조의 콘센트레이트 컴팩트 P(KMnO4: 60g/L, NaOH: 40g/L 수용액)에 80℃에서 15분간 침지시키고, 마지막으로 중화액으로서, 아토텍 재팬사 제조의 리덕션 솔루션 시큐리간트 P에 40℃에 5분간 침지했다. 이 기판을 평가용 기판 A로 했다.The surface of the polished insulating layer was immersed in a swelling dip sealer G P containing diethylene glycol monobutyl ether manufactured by Atotech Japan Co., Ltd., which is an expansion liquid, at 60 占 폚 for 5 minutes. Then, And then immersed in a Concentrate Compact P (KMnO 4 : 60 g / L, NaOH: 40 g / L aqueous solution) at 80 캜 for 15 minutes. Finally, as a neutralizing solution, And immersed for 5 minutes. This substrate was used as evaluation substrate A.

(6) 세미 어디티브 공법에 의한 도금(6) Plating by semi-permanent method

절연층 표면에 회로를 형성하기 위해, 내층 회로 기판을, PdCl2을 포함하는 무전해 도금 용액에 침지하고, 이어서 무전해 동 도금액에 침지했다. 150℃에서 30분간 가열하여 어닐 처리를 행한 후에, 에칭 레지스트를 형성하고, 에칭에 의한 패턴 형성 후에, 황산 구리 전해 도금을 행하고, 30±5㎛의 두께로 도금 도체층을 형성했다. 이어서, 어닐을 180℃에서 60분간 행하였다. 이 회로 기판을 평가용 기판 B로 했다.To form a circuit on the surface of the insulating layer, the inner-layer circuit board was immersed in an electroless plating solution containing PdCl 2 and then immersed in an electroless copper plating solution. After an annealing treatment was performed by heating at 150 占 폚 for 30 minutes, an etching resist was formed, and after forming a pattern by etching, copper sulfate electroplating was performed to form a plated conductor layer with a thickness of 30 占 퐉. Subsequently, annealing was performed at 180 캜 for 60 minutes. This circuit board was used as evaluation board B.

(7) 금속층의 박리 강도(필 강도)의 측정(7) Measurement of Peel Strength (Peel Strength) of Metal Layer

평가용 기판 B의 도체층에, 폭 10㎜, 길이 100㎜의 부분 절개를 넣고, 이러한 일단을 벗겨서 잡는 도구로 잡고, 실온 중에서, 50㎜/분의 속도로 수직 방향으로 35㎜를 박리하였을 때의 하중(kgf/㎝)을 측정했다.A partial incision of 10 mm in width and 100 mm in length was inserted into the conductor layer of the evaluation substrate B and the one end was held by a tool for peeling and peeling off 35 mm in the vertical direction at a rate of 50 mm / (Kgf / cm) was measured.

(8) 조화 처리 후의 절연층 표면의 표면 거칠기(Ra)의 측정(8) Measurement of surface roughness (Ra) of the surface of the insulating layer after coarsening treatment

평가용 기판 A의 절연층 표면을, 비접촉형 표면 거칠기계(비코 인스트루먼츠사 제조 WYKO NT3300)를 사용하여, VSI 컨택트 모드, 50배 렌즈에 의해 측정 범위를 121㎛×92㎛로 하여 측정하여, 조화 처리 후의 절연층 표면의 표면 거칠기를 구했다. 각각 10점의 평균치를 구함으로써, Ra를 측정했다.The surface of the insulating layer of the evaluation substrate A was measured using a non-contact surface roughness machine (WYKO NT3300 manufactured by Vico Instruments Inc.) with a measurement range of 121 占 퐉 92 占 퐉 using a VSI contact mode and 50x magnification lens, The surface roughness of the surface of the insulating layer after the treatment was obtained. Ra was determined by obtaining an average value of 10 points each.

실시예, 비교예의 수지 조성물의 조제에 사용한 성분과 그 배합량(질량부, 고형분 환산)을 하기 표에 나타냈다. 또한, 하기 표 중의 기재 등은 이하와 같다.The components used in the preparation of the resin compositions of Examples and Comparative Examples and the amount thereof (parts by mass, in terms of solid content) are shown in the following Tables. In addition, the description in the following table is as follows.

(D) 성분의 함유량(질량%): 수지 조성물의 불휘발 성분을 100질량%로 한 경우의 (D) 성분의 함유량(% By mass) of the component (D): the content of the component (D) when the nonvolatile component of the resin composition is 100 mass%

(B) 성분의 함유량(질량%): 수지 조성물의 불휘발 성분을 100질량%로 한 경우의 (B) 성분의 함유량(% By mass) of the component (B): the content of the component (B) when the nonvolatile component of the resin composition is 100 mass%

[표 1][Table 1]

Figure pat00002
Figure pat00002

각 실시예에 있어서, (E) 내지 (I) 성분을 함유하지 않는 경우라도, 정도의 차는 있으나 상기 실시예와 동일한 결과로 귀착됨을 확인하였다.In each of the examples, even when the components (E) to (I) were not contained, it was confirmed that the results were the same as those of the above examples although there was a difference in degree.

Claims (18)

(A) 에폭시 수지,
(B) 무기 충전재,
(C) 경화제, 및
(D) 양친매성 폴리에테르 블록 공중합체를 함유하는, 수지 조성물.(A) an epoxy resin,
(B) an inorganic filler,
(C) a curing agent, and
(D) an amphiphilic polyether block copolymer. 제1항에 있어서, (B) 성분의 함유량이, 수지 조성물 중의 불휘발 성분을 100질량%로 한 경우, 50질량% 이상 95질량% 이하인, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, wherein the content of the component (B) is 50% by mass or more and 95% by mass or less when the content of the nonvolatile component in the resin composition is 100% by mass. 제1항에 있어서, (B) 성분이 질소 원자 함유 실란 커플링제로 처리되어 있는, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, wherein the component (B) is treated with a nitrogen atom-containing silane coupling agent. 제1항에 있어서, (D) 성분의 함유량이, 수지 조성물 중의 불휘발 성분을 100질량%로 한 경우, 0.3질량% 이상 15질량% 이하인, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, wherein the content of the component (D) is 0.3% by mass or more and 15% by mass or less when the content of the nonvolatile component in the resin composition is 100% by mass. 제1항에 있어서, (D) 성분이, 적어도 하나의 에폭시 수지 혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트와, 적어도 하나의 에폭시 수지 비혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트를 포함하는 블록 공중합체인, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, wherein the component (D) is a block copolymer comprising at least one epoxy resin miscible polyether block segment and at least one epoxy resin incompatible polyether block segment. 제5항에 있어서, 에폭시 수지 혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트가, 폴리에틸렌옥사이드 블록, 폴리프로필렌옥사이드 블록, 폴리(에틸렌옥사이드-co-프로필렌옥사이드) 블록, 폴리(에틸렌옥사이드-ran-프로필렌옥사이드) 블록, 및 이들의 혼합물로부터 선택되는 1종 이상의 폴리알킬렌옥사이드 블록이며,
에폭시 수지 비혼화성 폴리에테르 블록 세그먼트가, 폴리부틸렌옥사이드 블록, 폴리헥실렌옥사이드 블록, 폴리도데실렌옥사이드 블록, 및 이들의 혼합물로부터 선택되는 1종 이상의 폴리알킬렌옥사이드 블록인, 수지 조성물.6. The composition of claim 5 wherein the epoxy resin miscible polyether block segment is selected from the group consisting of a polyethylene oxide block, a polypropylene oxide block, a poly (ethylene oxide-co-propylene oxide) block, a poly (ethylene oxide- A polyalkylene oxide block selected from a mixture thereof,
Wherein the epoxy resin incompatible polyether block segment is at least one polyalkylene oxide block selected from a polybutylene oxide block, a polyhexylene oxide block, a polydodecylene oxide block, and a mixture thereof. 제1항에 있어서, (E) 카르보디이미드 화합물을 추가로 함유하는, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, further comprising (E) a carbodiimide compound. 제1항에 있어서, (F) 열가소성 수지를 추가로 함유하는, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, further comprising (F) a thermoplastic resin. 제1항에 있어서, (C) 성분이, 트리아진 골격 함유 페놀계 경화제 및 활성 에스테르계 경화제로부터 선택되는 1종 이상인, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, wherein the component (C) is at least one selected from the group consisting of a triazine skeleton-containing phenol-based curing agent and an active ester-based curing agent. 제1항에 있어서, (A) 성분이 축합환 구조를 갖는 에폭시 수지를 함유하는, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, wherein the component (A) contains an epoxy resin having a condensed ring structure. 제1항에 있어서, 수지 조성물을 180℃에서 90분간 열경화시킨 경화물의 경화 수축률이 0.27% 이하인, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, wherein the cured product obtained by thermosetting the resin composition at 180 캜 for 90 minutes has a curing shrinkage of 0.27% or less. 제1항에 있어서, 수지 조성물을 180℃에서 90분간 열경화시킨 경화물의 25℃ 내지 150℃에서의 선 열팽창 계수가 3ppm/℃ 이상 30ppm/℃ 이하인, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, wherein the cured product obtained by thermally curing the resin composition at 180 占 폚 for 90 minutes has a coefficient of linear thermal expansion of from 3 ppm / 占 폚 to 30 ppm / 占 폚 at 25 占 폚 to 150 占 폚. 제1항에 있어서, 반도체 칩 패키지의 절연층용 수지 조성물인, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, which is a resin composition for an insulating layer of a semiconductor chip package. 제1항에 있어서, 세미 어디티브 프로세스법에 의해 회로 형성하는 회로 기판의 절연층용 수지 조성물인, 수지 조성물.The resin composition according to claim 1, which is a resin composition for an insulating layer of a circuit board which is formed by a semi- 지지체와, 상기 지지체 위에 형성된, 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항에 기재된 수지 조성물을 포함하는 수지 조성물층을 갖는, 수지 시트.A resin sheet comprising a support and a resin composition layer comprising the resin composition according to any one of claims 1 to 15 formed on the support. 제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 기재된 수지 조성물의 경화물에 의해 형성된 절연층을 포함하는, 회로 기판.A circuit board comprising an insulating layer formed by a cured product of the resin composition according to any one of claims 1 to 14. 제16항에 기재된 회로 기판과, 상기 회로 기판 위에 탑재된 반도체 칩을 포함하는, 반도체 칩 패키지.17. A semiconductor chip package comprising: the circuit board according to claim 16; and a semiconductor chip mounted on the circuit board. 제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 기재된 수지 조성물 또는 제15항에 기재된 수지 시트에 의해 밀봉된, 반도체 칩을 포함하는 반도체 칩 패키지.A semiconductor chip package comprising a semiconductor chip sealed with the resin composition according to any one of claims 1 to 14 or the resin sheet according to claim 15.
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