KR20170075963A - Multi-layer Electrode with Different Binder Content in each layer and Lithium Secondary Battery Comprising the Same - Google Patents

Multi-layer Electrode with Different Binder Content in each layer and Lithium Secondary Battery Comprising the Same Download PDF

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Abstract

본 발명은, 집전체, 및 상기 집전체의 일면 또는 양면에 순차적으로 도포되어 있는 2층 이상의 전극 합제층들을 포함하고,
상기 전극 합제층들은 각각 전극 활물질 및 바인더를 포함하며,
상기 전극 합제층들의 형성 방향을 기준으로, 상호 인접한 전극 합제층들 중에서, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량이, 상대적으로 집전체로부터 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량보다 많은 것을 특징으로 하는 다층 전극 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다. The present invention relates to a laminate comprising a current collector and two or more electrode mixture layers which are sequentially coated on one or both surfaces of the current collector,
Wherein the electrode mixture layers each include an electrode active material and a binder,
The content of the binder in the electrode material mixture layer located relatively closer to the current collector among the mutually adjacent electrode material mixture layers relative to the forming direction of the electrode material mixture layers is larger than the content of the binder in the electrode mixture layer Layered electrode and a lithium secondary battery comprising the same.

Description

각 층의 바인더의 함량이 상이한 다층 전극 {Multi-layer Electrode with Different Binder Content in each layer and Lithium Secondary Battery Comprising the Same}Layer electrode having different contents of binders in each layer (a multi-layer electrode with different binder content in each layer and Lithium Secondary Battery Comprising the Same)

본 발명은, 각 층의 바인더의 함량이 상이한 다층 전극 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다. The present invention relates to a multilayered electrode in which the content of the binder in each layer is different and a lithium secondary battery comprising the same.

모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지에 대해 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중에서도 높은 에너지 밀도와 작동 전위를 나타내고, 사이클 수명이 길며, 자기방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.As technology development and demand for mobile devices have increased, there has been a rapid increase in demand for secondary batteries as energy sources. Among such secondary batteries, lithium secondary batteries, which exhibit high energy density and operational potential, long cycle life, Batteries have been commercialized and widely used.

또한, 최근에는 환경문제에 대한 관심이 커짐에 따라 대기오염의 주요 원인의 하나인 가솔린 차량, 디젤 차량 등 화석연료를 사용하는 차량을 대체할 수 있는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV) 등에 대한 연구가 많이 진행되고 있다. 이러한 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV) 등의 동력원으로는 높은 에너지 밀도, 높은 방전 전압 및 출력 안정성의 리튬 이차전지가 주로 연구, 사용되고 있다.In recent years, there has been a growing interest in environmental issues, and as a result, electric vehicles (EVs) and hybrid electric vehicles (HEVs), which can replace fossil-fueled vehicles such as gasoline vehicles and diesel vehicles, And the like. Lithium secondary batteries having high energy density, high discharge voltage and output stability are mainly used as power sources for electric vehicles (EV) and hybrid electric vehicles (HEV).

이러한 리튬 이차전지는, 소비자의 요구에 의해 고전압 및 고용량을 구현할 수 있는 모델로 개발이 진행되고 있는데, 고용량을 구현하기 위해서는, 제한된 공간 내에 리튬 이차전지의 4대 요소인 양극재, 음극재, 분리막, 및 전해액의 최적화 공정이 요구된다.Such a lithium secondary battery is under development as a model capable of realizing a high voltage and a high capacity according to a demand of a consumer. In order to realize a high capacity, a lithium secondary battery is required to have four components of a lithium secondary battery, , And an optimization process of the electrolyte.

일반적으로, 고용량을 구현하기 위한 가장 쉬운 방법은 집전체 상에 많은 양의 전극 활물질을 올려 고로딩 전극을 제조하는 것이나, 이러한 방법은 일정 수준의 전극 접착력이 확보되지 않으면 전극 코팅, 건조, 압연 공정 시에 전극 탈리가 발생하게 되어 전지 성능 및 안정성이 저하되는 문제를 야기할 수 있다.Generally, the easiest way to realize a high capacity is to produce a high loading electrode by depositing a large amount of electrode active material on a current collector. However, this method is not suitable for electrode coating, drying and rolling Electrode detachment may occur at the time of manufacturing the battery, which may result in degradation of battery performance and stability.

따라서, 고용량을 구현하면서도 전지 성능 및 안정성이 우수한 전지를 제조하기 위해, 전극 접착력을 향상시키는 방법에 대한 연구가 당업계에서 활발히 진행되었으며, 현재 전극 접착력을 향상시키기 위한 바인더를 전극 내에 포함하는 방법이 널리 쓰이고 있다.Accordingly, studies have been actively made in the art to improve the electrode adhesion force in order to produce a battery having excellent capacity and stability while realizing a high capacity, and a method of including a binder for improving the electrode adhesion force in the electrode It is widely used.

전극을 구성하는 전극 활물질, 도전재, 및 집전체는 상온 상태가 고체이고, 표면 특성이 상이하여, 상온에서 쉽게 결합하기 어렵지만, 고분자 바인더를 이용할 경우, 상기 전극의 구성요소들 간의 결합력을 높여, 전극 코팅, 건조, 압연 공정 시에 전극의 탈리 현상을 억제할 수 있다.The electrode active material, the conductive material, and the current collector constituting the electrode are solid at room temperature and have different surface characteristics and are difficult to easily bond at room temperature. However, when a polymeric binder is used, It is possible to suppress the desorption of the electrode during the electrode coating, drying and rolling processes.

그러나, 전극 접착력을 향상시키기 위하여 바인더의 함량을 증가시키게 되면, 전극 내부 저항이 커지고, 전자 전도도가 저하되며, 용량도 감소하는 문제가 발생하게 되고, 반면에, 바인더의 함량이 적으면 접착력이 감소하여 충방전 과정에서 전극이 부서져, 사이클 특성의 저하가 나타나는 문제가 있다.However, if the content of the binder is increased to improve the electrode adhesion, the internal resistance of the electrode increases, the electronic conductivity decreases, and the capacity decreases. On the other hand, if the content of the binder is small, There is a problem that the electrode is broken in the charging and discharging process, and the cycle characteristic is lowered.

또한, 전극을 코팅한 후 70℃ 이상의 고온으로 건조하는 과정에서, 바인더의 Tg 이상의 온도 조건으로 인해, 슬러리 상태로 포함되어 있는 바인더가 용매가 휘발되는 방향(집전체에서 먼 방향)으로 움직여, 집전체와 전극 합제 사이의 접착력은 더욱 약화되는 문제점이 존재하였다.Further, in the process of drying the electrode at a high temperature of 70 DEG C or higher after coating the electrode, the binder contained in the slurry state moves in the direction in which the solvent is volatilized (the direction far from the current collector) due to the temperature condition of Tg or more of the binder, There is a problem that the adhesion between the whole and the electrode mixture is further weakened.

따라서, 높은 이론 용량을 가지면서도 소량의 바인더로도 충분한 전극 접착력을 가져 전반적인 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 전극 개발에 대한 필요성이 높은 실정이다.Therefore, there is a high demand for development of an electrode capable of improving the overall performance of the battery because of having a high theoretical capacity and a sufficient amount of electrode adhesion even with a small amount of binder.

본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to solve the above-mentioned problems of the prior art and the technical problems required from the past.

본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 전극 합제층들의 형성방향을 기준으로 바인더의 함량을 달리한 2층 이상의 다층 전극의 경우, 건조 공정에서 바인더의 들뜸 현상을 막아 소량의 바인더로도 집전체와 활물질의 접착력을 확보할 수 있고, 이에 따라 전반적인 전지 성능의 저하 또한 방지할 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다. The inventors of the present application have conducted intensive research and various experiments and have found that in the case of a multilayer electrode having two or more layers having different binder contents based on the direction of formation of the electrode mixture layers, It has been confirmed that the adhesive force between the collector and the active material can be secured even with a binder, thereby preventing a deterioration in overall battery performance, and the present invention has been accomplished.

본 발명에 따른 다층 전극은,In the multilayer electrode according to the present invention,

집전체, 및 상기 집전체의 일면 또는 양면에 순차적으로 도포되어 있는 2층 이상의 전극 합제층들을 포함하고,And two or more electrode mixture layers sequentially coated on one or both sides of the current collector,

상기 전극 합제층들은 각각 전극 활물질 및 바인더를 포함하며, Wherein the electrode mixture layers each include an electrode active material and a binder,

상기 전극 합제층들의 형성 방향을 기준으로, 상호 인접한 전극 합제층들 중에서, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량이, 상대적으로 집전체로부터 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량보다 많은 것을 특징으로 한다.The content of the binder in the electrode material mixture layer located relatively closer to the current collector among the mutually adjacent electrode material mixture layers relative to the forming direction of the electrode material mixture layers is larger than the content of the binder in the electrode mixture layer And more than the content of the binder.

상기에서 설명한 바와 같이, 종래 단층 전극의 경우, 전극의 건조 공정에서는 용매의 증발로 인해 용매가 휘발되는 방향, 즉, 바인더가 집전체와 먼, 전극 합제층 위쪽으로 뜨게 되는 바, 집전체와 전극 합제층 사이의 계면 저항이 높아질 뿐 아니라, 충분한 접착력을 얻을 수 없고, 이에 의해 전극의 탈리가 야기되어 전반적인 전지 성능과 안전성이 저하되는 문제가 있었다. 또한, 이러한 문제를 해결하기 위해 과량의 바인더를 사용하는 경우에는 상대적으로 활물질 및 도전재의 함량이 감소하여, 오히려 전극 내부 저항이 커지고, 전자 전도도가 저하되며, 용량 및 에너지 밀도가 낮아지는 문제가 있다.As described above, in the case of the conventional single-layer electrode, in the drying process of the electrode, the solvent evaporates due to evaporation of the solvent, that is, the binder floats above the electrode mixture layer, Not only the interface resistance between the compounded layers is increased but also a sufficient adhesive force can not be obtained. As a result, the electrode is desorbed and the overall battery performance and safety are deteriorated. Further, when an excessive amount of binder is used to solve such a problem, the content of the active material and the conductive material is relatively decreased, and the internal resistance of the electrode is rather increased, the electronic conductivity is lowered, and the capacity and energy density are lowered .

특히, 이러한 문제는 고용량의 전지를 얻기 위해 두께를 80 ㎛ 이상으로 코팅하는 고로딩 전극에서 더욱 심각하다.In particular, this problem is more serious in high loading electrodes which are coated to a thickness of 80 탆 or more to obtain a high capacity battery.

이에, 본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구를 거듭한 끝에, 상기와 같이 전극 합제층들의 형성 방향을 기준으로 집전체와 가까운 쪽의 바인더의 함량을 증가시켜 2층 이상의 다층 전극을 제조하는 경우, 전극 건조 공정에서 바인더가 들떠 집전체 부근에 바인더가 부족해지는 현상을 방지하여, 집전체와 전극 합제층 사이의 접착력을 향상시킴으로써 이차전지의 전체적인 성능을 향상시킬 수 있음을 확인하였다.The inventors of the present application have conducted intensive research and have found that when the multilayer electrode of two or more layers is manufactured by increasing the content of the binder near the current collector based on the forming direction of the electrode mixture layers as described above, It has been confirmed that the overall performance of the secondary battery can be improved by preventing the binder from running short in the vicinity of the collector in the drying process and improving the adhesion between the collector and the electrode mixture layer.

구체적으로, 상기 상호 인접한 전극 합제층들 중에서, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량은, 중량을 기준으로 상대적으로 집전체로부터 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량의 1.1배 내지 3배 범위일 수 있고, 더욱 상세하게는, 1.2배 내지 2배 범위일 수 있다.Specifically, the content of the binder in the electrode material mixture layer located relatively closer to the current collector among the mutually adjacent electrode material mixture layers is preferably such that the content of the binder in the electrode material mixture layer located relatively far from the current collector, And may be in the range of 1.2 times to 3 times, and more specifically, in the range of 1.2 times to 2 times.

상기 범위를 벗어나, 그 이상 차이 나는 경우에는 전극 합제층들끼리의 조성 불균일로 인한 계면 저항이 발생, 증가할 수 있는 바 바람직하지 않다.If the difference is out of the above-described range, the interfacial resistance due to the unevenness of the composition among the electrode mixture layers may occur and increase, which is not preferable.

이러한 본 발명에 따른 다층 전극은 2층 이상의 전극 합제층들을 포함하면 되나, 상세하게는, 계면 저항의 증가를 최대한 방지하기 위해 인접한 전극 합제층들의 바인더 함량의 차이를 가능한 줄이면서 본원발명이 의도한 효과를 효과적으로 발휘하기 위해서는 3층 이상의 전극 합제층들을 포함하는 것이 보다 바람직하다. The multilayer electrode according to the present invention may include two or more electrode mixture layers. In detail, in order to minimize an increase in interfacial resistance, it is possible to reduce the difference in the binder content of the adjacent electrode mixture layers as much as possible, It is more preferable to include three or more electrode mixture layers in order to effectively exhibit the effect.

이는, 2층의 전극 합제층들을 포함하는 경우에도 본원발명이 의도한 효과를 어느 정도 발휘할 수는 있으나, 전극 전체에서 바인더의 함량을 일정하게 유지하면서 집전체 부근의 바인더 함량을 늘리기 위해서는, 양 층간의 바인더 함량의 차이가 소정 범위로 커질 수 밖에 없고, 이 경우, 전극 합제층들 간의 계면 저항이 다소 높아질 수 있기 때문이다.In order to increase the binder content in the vicinity of the current collector while keeping the content of the binder constant throughout the electrode, it is preferable that the amount of binder The difference in the binder content of the electrode mixture layers must be increased to a predetermined range. In this case, the interface resistance between the electrode material mixture layers may become somewhat high.

한편, 2층의 전극 합제층들로 구성되든, 3층 이상의 전극 합제층들로 구성되든, 본 발명에 따른 다층 전극은, 전극 합제층들의 형성 방향을 기준으로, 상호 인접한 전극 합제층들 중에서, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량이, 상대적으로 집전체에서 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량보다 많게 구성되므로, 전체적인 전극의 구성은 집전체에서 먼 쪽으로 갈수록 바인더의 함량이 단계적으로 감소되는 형태가 된다.On the other hand, the multi-layer electrode according to the present invention, whether composed of two electrode mix layers or three or more electrode mix layers, The content of the binder of the electrode material mixture layer located closer to the current collector is relatively larger than the content of the binder of the electrode material mixture layer located farther away from the current collector. The content of the binder is gradually decreased.

이때, 집전체에 직접 접하는 최내층 전극 합제층의 바인더 함량은, 상기 최내층 전극 합제층에 인접한 전극 합제층의 바인더 함량보다 많은 범위에서, 최내층 전극 합제층의 고형분 전체 중량을 기준으로 1 중량% 내지 10 중량%, 상세하게는 1 중량% 내지 5 중량%일 수 있고, 집전체로부터 가장 먼 쪽에 위치하는 최외층 전극 합제층의 바인더 함량은, 상기 최외층 전극 합제층에 인접한 전극 합제층의 바인더 함량보다 적은 범위에서, 최외층 전극 합제층의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.1 중량% 내지 5 중량%, 상세하게는 0.5 중량% 내지 2 중량%일 수 있다.At this time, the binder content of the innermost layer electrode material mixture layer directly contacting the current collector is preferably within a range larger than the binder content of the electrode material mixture layer adjacent to the innermost layer electrode material mixture layer, based on the total solid content of the innermost layer electrode material mixture layer, % To 10% by weight, more specifically 1% by weight to 5% by weight, and the binder content of the outermost layer electrode mix layer located farthest from the current collector is in the range of May be from 0.1% by weight to 5% by weight, more specifically from 0.5% by weight to 2% by weight, based on the total weight of the solid content of the outermost layer electrode mix layer, in a range smaller than the binder content.

여기서, 상기 고형분은 용매를 제외한 물질들을 의미하며, 예를 들어, 활물질, 바인더 등의 전극 물질을 의미한다.Here, the solid content refers to materials excluding a solvent, and refers to an electrode material such as an active material, a binder, and the like.

상기 범위를 벗어나, 최내층 전극 합제층의 바인더 함량이 1 중량% 미만인 경우에는 본원발명의 의도한 집전체와 합제층간 충분한 접착력을 확보할 수 없고, 최외층 전극 합제층의 도전재 함량이 0.1 중량% 미만인 경우에는 전극 합제층 표면에서 활물질간 접착력이 저하되며, 최내층 및 최외층 전극 합제층의 바인더 함량이 너무 많은 경우에는 전극 전체에서 바인더의 함량이 너무 많아 상대적으로 활물질 등의 전극 물질이 감소함에 따른 전반적인 전지 성능이 저하될 수 있는 바, 바람직하지 않다. If the content of the binder in the innermost electrode composite material layer is less than 1 wt%, it is impossible to ensure a sufficient adhesion between the current collector and the mixture layer intended by the present invention. If the conductive material content of the outermost electrode material mixture layer is less than 0.1 wt% %, The adhesive force between the active materials is lowered on the surface of the electrode mixture layer. When the binder content of the innermost layer and the outermost layer electrode mixture layer is too large, the content of the binder in the entire electrode is too large, The overall battery performance may deteriorate, which is undesirable.

더욱이, 상기 조건들을 만족하는 중에서도, 본 발명의 전극, 즉, 2층 이상의 전극 합제층들에 포함되는 바인더의 총 함량은, 전극 합제층들 모두의 고형분 전체 중량을 기준으로, 1 중량% 내지 7 중량%, 상세하게는, 1.5 중량% 내지 4 중량%인 것이 바람직하다.Moreover, among the above-mentioned conditions, the total content of the electrode of the present invention, that is, the binder contained in the electrode mixture layers of two or more layers, is 1 wt% to 7 By weight, more preferably from 1.5% by weight to 4% by weight.

상기 범위를 벗어나 소정 이상으로 포함되는 것도 가능하나, 상기 범위를 만족하는 경우에, 기타 전극 물질의 감소를 막으면서도, 소망하는 정도의 집전체와 전극 합제층 사이, 활물질간 접착력을 가질 수 있는 바, 출력 특성, 용량, 사이클 특성 등의 전반적인 전지 성능이 가장 우수할 수 있다.If the above range is satisfied, it is possible to prevent the decrease of other electrode materials, and to have a desired degree of adhesion between the current collector and the electrode material mixture layer and between the active material , The output characteristics, the capacity, and the cycle characteristics can be most excellent.

더 나아가, 상기 상호 인접한 전극 합제층들에 포함되는 바인더들은 함량 이외에 서로 유리전이온도(Tg) 또는 수평균 분자량이 상이할 수 있다.Furthermore, the binders included in the mutually adjacent electrode material mixture layers may have different glass transition temperatures (Tg) or number average molecular weights in addition to the content.

구체적으로, 유리전이온도가 상대적으로 높은 바인더는 집전체와 활물질간의 접착력은 떨어지지만 실리콘과 같이 부피 변화가 큰 활물질간의 접착력이 높은 특성을 나타내고, 유리전이온도가 상대적으로 낮은 바인더는 상대적으로 무른 특성에 의해 활물질들 간의 결합력이 우수하지는 않지만 소량으로도 집전체와의 우수한 결착력을 나타내므로, 상기 상호 인접한 전극 합제층들 중에서, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 유리전이온도가, 상대적으로 집전체로부터 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 유리전이온도보다 낮게 본 발명의 전극을 구성할 수 있다.Specifically, a binder having a relatively high glass transition temperature exhibits a high adhesive force between an active material having a large volume change such as silicon and a binder having a relatively low glass transition temperature while exhibiting a low adhesive force between a current collector and an active material. The binder strength of the binder of the electrode material mixture layer located relatively closer to the current collector among the mutually adjacent electrode material mixture layers is lower than the glass transition temperature Can be made lower than the glass transition temperature of the binder of the electrode material mixture layer located relatively far from the current collector.

이때, 최내층 전극 합제층의 바인더의 유리전이온도(Tg)는 상세하게는, 인접하는 전극 합제층의 바인더의 유리전이온도보다 낮은 범위에서 15℃ 이하, 더욱 상세하게는 -15℃ 이상 내지 15℃ 이하일 수 있고, 최외층 전극 합제층의 바인더의 유리전이온도(Tg)는 인접하는 전극 합제층의 바인더의 유리전이온도보다 높은 범위에서 상세하게는 10℃ 이상, 더욱 상세하게는, 10℃ 이상 내지 50℃ 미만일 수 있다.Specifically, the glass transition temperature (Tg) of the binder in the innermost electrode mixture layer is preferably 15 deg. C or lower, more specifically -15 deg. C or higher to 15 deg. C or lower in a range lower than the glass transition temperature of the binder of the adjacent electrode mixture layer Deg. C, and the glass transition temperature (Tg) of the binder in the outermost electrode composite material layer is 10 deg. C or more, more specifically 10 deg. C or more in a range higher than the glass transition temperature of the binder of the adjacent electrode material mixture layer Deg.] C to less than 50 [deg.] C.

최내층의 바인더의 경우 유리전이온도가 낮은 것이 바람직하나, -15℃ 미만이면, 바인더 미건조 현상이 있을 수 있어, 적어도 -15℃ 이상인 것이 바람직하며, 최외층의 바인더의 경우, 유리전이온도가 높아짐에 따라 활물질들 간의 결합력이 우수해지기는 하나, 50℃ 이상으로 높으면, 바인더의 불안정(brritle)한 특성으로 전극 형성시 공정상의 문제가 발생할 수 있는 바, 적어도 50℃ 미만인 것을 사용함이 가장 바람직하다.It is preferable that the binder in the innermost layer has a low glass transition temperature. If the binder is less than -15 占 폚, the binder may not be dried, preferably at least -15 占 폚. In the case of the binder in the outermost layer, The bonding force between the active materials is improved. However, if the temperature is higher than 50 ° C, the binder may have a problem of bristle, which may cause a problem in the process of forming the electrode. Do.

상기 각각의 전극 합제층들에 포함되는 바인더는, 접착력을 제공해 줄 수 있는 것이면 그 종류에 있어 특별히 제한은 없고, 예를 들어, 폴리불화비닐리덴(PVDF), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무(SBR), 불소 고무, 또는 스티렌(styrene monomer: SM), 부타디엔 (butadiene: BD), 부틸 아크릴레이트(butyl acrylate: BA), 홍합 단백질, 폴리올레핀계 바인더, 및 실란계 바인더로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상일 수 있고, 상세하게는, PVDF, SBR, 홍합 단백질, 폴리올레핀계 바인더, 및 실란계 바인더로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상일 수 있으며, 더욱 상세하게는, 수계 바인더로서, SBR 바인더일 수 있다.The binder contained in each of the electrode material mixture layers is not particularly limited as long as it can provide an adhesive force. For example, polyvinylidene fluoride (PVDF), polyvinyl alcohol, carboxymethylcellulose (CMC), starch, hydroxypropyl cellulose, regenerated cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene, polypropylene, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene (SBR), fluororubber, or styrene monomer (SM), butadiene (BD), butyl acrylate (BA), mussel proteins, polyolefin binders, and silane binders And more specifically, it may be at least one selected from the group consisting of PVDF, SBR, mussel protein, polyolefin binder, and silane binder, The crab is an aqueous binder, and may be an SBR binder.

이때, 상기 각 전극 합제층들에 포함되는 바인더는 동일할 수도 있고, 상이할 수도 있으며, 상세하게는, 전극 제조 효율성 향상 및 계면 저항의 증가를 방지하기 위해 동일할 수 있다. 이와 같이 상기 각 전극 합제층들에 포함되는 바인더들이 동일한 경우에는 앞서 설명한 바와 같이 수평균 분자량 등을 상이하게 조절할 수 있다.At this time, the binder contained in each of the electrode material mixture layers may be the same or different, and may be the same in order to prevent an increase in the electrode manufacturing efficiency and an increase in the interfacial resistance. As described above, when the binders contained in the respective electrode mix layers are the same, the number average molecular weight and the like can be controlled differently as described above.

본 발명에 따른 다층 전극은 바인더의 함량을 달리한 전극 슬러리들을 순차적으로 코팅하여 제조되는데, 코팅한 후 마지막 단계에서 건조하거나, 각각의 단계에서 건조 과정을 별도로 거쳐 제조될 수 있다.The multi-layer electrode according to the present invention is prepared by sequentially coating electrode slurries having different binder contents. The multi-layer electrode may be manufactured by coating at the final stage, or separately drying at each stage.

이러한 제조 방법에 의해, 상기 각 전극 합체층은, 인접하는 전극 합제층들의 전극 물질들이 일부 혼합되어 경계면을 명확히 이루지 않는 전극 구조를 가질 수도 있고, 각 단계에서 건조 과정을 별도로 거침으로써 상호 인접한 전극 합제층들이 게면에서 서로 혼합되지 않고 경계면을 이루고 있을 수도 있다. According to this manufacturing method, each of the electrode assembly layers may have an electrode structure in which the electrode materials of the adjacent electrode material mixture layers are partially mixed and the interface is not definite, and the drying process is separately performed at each step, Layers may be interfaced with each other at the interface.

이때, 소망하는 바인더의 분포를 더욱 효과적으로 얻기 위해서는 전극 합제층 상호간에 혼합되지 않고 경계면을 이루는 것이 바람직하고 따라서, 건조 과정을 각각의 단계에서 거치는 방법이 더욱 효과적으로 사용될 수 있다.At this time, in order to more effectively obtain the distribution of the desired binder, it is preferable that the electrode mixture layers are not mixed with each other and form an interface, so that a method of passing the drying process at each step can be more effectively used.

이와 같이 제조된 다층 전극은, 최후의 1회 건조 공정이든, 각 단계의 수회 건조 공정에서이든 각 전극 합체층들의 계면을 기준으로 전극 합제층 내 각각에서는 바인더 들뜸 현상이 어는 정도 나타나기 때문에, 상기 전극 합제층들 각각은, 하나의 전극 합제층을 기준으로 할 때, 두께 방향을 기준으로 집전체에 가까운 쪽 50%의 바인더 양이 집전체로부터 먼 쪽 50%의 바인더 양보다 적은 구조를 가질 수 있다. 물론, 이 경우에도, 각 전극 합제층들끼리 비교하면, 집전체와 가까운 쪽의 총 바인더 함량은 집전체와 먼 쪽의 총 바인더 함량보다는 많다.Since the multilayer electrode thus manufactured exhibits a degree of freeing up of the binder in each electrode mix layer based on the interface between the electrode assembly layers, whether it is the last one-time drying step or the several drying steps of each step, Each of the composite layers may have a structure in which the amount of the binder of 50% on the side closer to the collector relative to the thickness direction is smaller than the amount of 50% of the binder on the side farther from the collector relative to one electrode mixture layer . Of course, in this case as well, the total binder content nearer the collector is larger than the total binder content farther from the collector than the collector.

상기 2층 이상의 전극 합제층들의 두께는, 크게 한정되지 아니하고, 모두 동일 또는 둘 이상의 전극 합제층들이 상이할 수 있고, 그 두께비 또한 제한이 없으나, 공정의 간소화, 용이성 등을 고려하여 동일하게 형성하거나, 인접하는 전극 합제층들의 두께 차이가 20% 이내, 상세하게는 5% 이내가 되도록 형성할 수 있다.The thickness of the two or more electrode mixture layers is not limited to a great degree and may be the same or two or more of the electrode mixture layers may be different and their thickness ratios are not limited. However, they may be formed in the same manner in consideration of simplification and ease of the process , And the difference in the thickness of the adjacent electrode material mixture layers is 20% or less, specifically 5% or less.

한편, 본 발명에 따른 전극 합제층들에는, 또한, 전기 전도도를 향상시키기 위하여, 각각 전자 전도성의 도전재가 더 포함되어 있을 수 있고, 이때, 상기 각 전극 합제층들에 포함되는 도전재의 함량은, 전극 합제층들 각각의 고형분 전체 중량을 기준으로 1 내지 10 중량%로 포함될 수 있다.In addition, the electrode material mixture layers according to the present invention may further include an electron conductive material in order to improve the electrical conductivity. In this case, the content of the conductive material contained in each of the electrode material mixture layers may be, And 1 to 10% by weight based on the total weight of the solid components of the respective electrode mixture layers.

상기 범위를 벗어나, 도전재의 함량이 1 중량% 미만인 경우에는 소망하는 정도의 전기 전도도를 얻을 수 없고, 10 중량%를 초과하는 경우에는 상대적으로 활물질 등의 함량이 줄어 용량이 감소하는 바, 바람직하지 않다.If the content of the conductive material is less than 1% by weight, the desired degree of electrical conductivity can not be obtained. If the content is more than 10% by weight, the content of the active material decreases and the capacity decreases. not.

이러한 도전재는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.Such a conductive material is not particularly limited as long as it has electrical conductivity without causing a chemical change in the battery, and examples thereof include graphite such as natural graphite and artificial graphite; Carbon black such as carbon black, acetylene black, ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, and summer black; Conductive fibers such as carbon fiber and metal fiber; Metal powders such as carbon fluoride, aluminum, and nickel powder; Conductive whiskey such as zinc oxide and potassium titanate; Conductive metal oxides such as titanium oxide; Conductive materials such as polyphenylene derivatives and the like can be used.

이때, 상기 바인더와 마찬가지로, 각각의 전극 합제층들에 포함되는 도전재의 종류는 서로 동일할 수 있고, 둘 이상의 전극 합제층들에 포함되는 도전재의 종류가 서로 상이할 수도 있다.At this time, as in the case of the binder, the conductive materials included in the respective electrode mixture layers may be the same, and the conductive materials included in the two or more electrode mixture layers may be different from each other.

또한, 상기 전극 합제층들에는 경우에 따라서 충진제를 더 포함할 수 있다. In addition, the electrode mixture layers may further include a filler as the case may be.

상기 충진제는 전극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.The filler is optionally used as a component for suppressing the expansion of the electrode, and is not particularly limited as long as it is a fibrous material without causing any chemical change in the cell. Examples of the filler include olefin polymers such as polyethylene and polypropylene; Fibrous materials such as glass fibers and carbon fibers are used.

충진제의 종류 또한, 서로 동일할 수 있고, 둘 이상의 전극 합제층들에 포함되는 충진제의 종류가 서로 상이할 수도 있다.The types of the fillers may also be the same, and the types of the fillers contained in the two or more electrode mixture layers may be different from each other.

상기 전극 활물질은, 본 발명에 따른 다층 전극의 종류에 따라 달라지는 바, 상기 다층 전극이 양극 또는 음극일 수 있고, 이에 따라, 상기 전극 활물질은, 양극 활물질 또는 음극 활물질일 수 있다.The electrode active material may be a positive electrode or a negative electrode depending on the kind of the multilayer electrode according to the present invention, and thus the electrode active material may be a positive electrode active material or a negative electrode active material.

상기 양극 활물질은, 예를 들어, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2-xO4로 표현되는 스피넬 구조의 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 포함할 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.The cathode active material may be, for example, a layered compound such as lithium cobalt oxide (LiCoO 2 ) or lithium nickel oxide (LiNiO 2 ) or a compound substituted with one or more transition metals; Lithium manganese oxides such as Li 1 + x Mn 2 -x O 4 (where x is 0 to 0.33), LiMnO 3 , LiMn 2 O 3 , LiMnO 2 and the like; Lithium copper oxide (Li 2 CuO 2 ); Vanadium oxides such as LiV 3 O 8 , LiFe 3 O 4 , V 2 O 5 and Cu 2 V 2 O 7 ; A Ni-site type lithium nickel oxide expressed by the formula LiNi 1-x M x O 2 (where M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B or Ga and x = 0.01 to 0.3); Formula LiMn 2-x M x O 2 ( where, M = Co, Ni, Fe , Cr, and Zn, or Ta, x = 0.01 ~ 0.1 Im) or Li 2 Mn 3 MO 8 (where, M = Fe, Co, Ni, Cu, or Zn); A lithium manganese composite oxide having a spinel structure represented by LiNi x Mn 2-x O 4 ; LiMn 2 O 4 in which a part of Li in the formula is substituted with an alkaline earth metal ion; Disulfide compounds; Fe 2 (MoO 4 ) 3 , and the like, but is not limited thereto.

반면, 상기 음극 활물질은, 예를 들어 결정질 인조 흑연, 결정질 천연 흑연, 비정질 하드카본, 저결정질 소프트카본, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 수퍼 P, 그래핀 (graphene), 및 섬유상 탄소로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 탄소계 물질, Si계 물질, LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SiO, SiO2, SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료; 티타늄 산화물; 리튬 티타늄 산화물 등을 포함할 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.On the other hand, the negative electrode active material is composed of, for example, crystalline graphite, crystalline natural graphite, amorphous hard carbon, low crystalline soft carbon, carbon black, acetylene black, Ketjenblack, super P, graphene, one or more carbon-based material is selected from the group, Si-based materials, Li x Fe 2 O 3 ( 0≤x≤1), Li x WO 2 (0≤x≤1), Sn x Me 1-x Me 'y O z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me ': Al, B, P, Si, Group 1, Group 2 or Group 3 elements of the periodic table, Halogen; 0? x? 1; &Lt; = z &lt; = 8); Lithium metal; Lithium alloy; Silicon-based alloys; Tin alloy; SiO, SiO 2, SnO, SnO 2, PbO, PbO 2, Pb 2 O 3, Pb 3 O 4, Sb 2 O 3, Sb 2 O 4, Sb 2 O 5, GeO, GeO 2, Bi 2 O 3, Bi 2 O 4 , and Bi 2 O 5 ; Conductive polymers such as polyacetylene; Li-Co-Ni-based materials; Titanium oxide; Lithium titanium oxide, and the like, but the present invention is not limited thereto.

이때, 2층 이상의 전극 합제층들에 포함되는 전극 활물질의 종류는 서로 동일할 수 있고, 둘 이상의 전극 합제층들에 포함되는 전극 활물질의 종류가 서로 상이할 수도 있다.At this time, the types of the electrode active materials included in the two or more electrode mixture layers may be the same, and the types of the electrode active materials included in the two or more electrode mixture layers may be different from each other.

상기 전극 합제층이 도포되는 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 집전체는, 표면에 미세한 요철을 형성하여 전극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다. 상세하게는, 상기 집전체는 금속 호일일 수 있고, 더욱 상세하게는, 알루미늄(Al) 호일 또는 구리(Cu) 호일일 수 있다. The current collector to which the electrode mixture layer is applied is generally made to have a thickness of 3 to 500 mu m. Such a current collector is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing a chemical change in the battery. For example, the collector may be made of copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, fired carbon, A surface treated with carbon, nickel, titanium, silver or the like, an aluminum-cadmium alloy, or the like can be used. The current collector may be formed in various forms such as a film, a sheet, a foil, a net, a porous body, a foam, a nonwoven fabric, or the like, by forming fine irregularities on the surface thereof to enhance the binding force of the electrode active material. Specifically, the current collector may be a metal foil, and more particularly, it may be an aluminum foil or a copper (Cu) foil.

한편, 이러한 다층 전극의 구체적인 예로서, 상기 다층 전극은 음극이고, 전극 활물질은 탄소계 물질 및 SiO를 포함하며, 바인더는 SBR 바인더인 구성일 수 있다.Meanwhile, as a specific example of such a multi-layer electrode, the multilayer electrode may be a cathode, the electrode active material may include a carbon-based material and SiO, and the binder may be an SBR binder.

이는 최근 탄소계 물질의 음극 활물질의 용량을 더욱 높이기 위해, 고용량 및 고에너지 밀도를 나타내는 Si계 활물질을 사용하는데, 이러한 금속계 활물질은 리튬이온을 흡장, 방출하는 충방전에 따른 부피 변화가 10% 이상으로 커, 집전체로부터 전극 합제층이 박리되는 현상이 더욱 심각하기 때문이다.Recently, a Si-based active material exhibiting a high capacity and a high energy density is used in order to further increase the capacity of the negative electrode active material of the carbon-based material. Such a metal-based active material has a volume change of 10% This is because the phenomenon that the electrode mixture layer is peeled off from the collector is more serious.

따라서, 이와 같은 구성에서는 집전체와 전극 합제층의 접착력이 더욱 중요한 바, 본 발명의 전극 구조가 더욱 효과적이다.Therefore, in such a structure, the adhesion between the current collector and the electrode mixture layer is more important, so that the electrode structure of the present invention is more effective.

이때, 상기 탄소 및 SiO는 9:1 내지 9.9:0.1의 비율로 포함되어 있을 수 있고, 상기 SiO는 탄소계 물질과 독립적으로 혼합되어 있는 형태 또는 탄소계 물질의 표면에 코팅되어 있는 형태로 존재할 수 있고, 그 포함 구조는 한정되지 아니한다.At this time, the carbon and the SiO may be contained in a ratio of 9: 1 to 9.9: 0.1, and the SiO may be independently mixed with the carbon-based material or may be present in a form coated on the surface of the carbon- , And its inclusion structure is not limited.

또한, 본 발명에 따른 전극 구조는, 전극 합제층을 2층 이상으로 구성하여, 많은 양의 바인더를 집전체 가까이 존재하게 구성할 수 있는 바, 바인더의 들뜸 현상에 의해 전극 집전체와 전극 활물질간 접착력이 현저히 저하될 수 있는 구성, 즉, 집전체와 집전체와 먼 쪽의 전극 표면 사이의 거리가 큰 구성에 의해 수명 특성이 현저하게 저하될 수 있는 고용량의 전지를 얻기 위한 고로딩 전극에서 더욱 효과적이며, 상세하게는, 3.0 mAh/cm2 내지 7.0 mAh/cm2의 로딩량을 갖는 고로딩 전극에 더욱 바람직하다.In addition, the electrode structure according to the present invention can constitute two or more electrode mix layers, so that a large amount of binder can be present near the current collector. As a result, the electrode current collector and the electrode active material A high loading electrode for obtaining a high capacity battery in which the lifetime characteristic can be markedly lowered by a configuration in which the adhesion can be remarkably lowered, that is, a configuration in which the distance between the current collector and the electrode surface farther from the current collector is large, And more particularly, to a high loading electrode having a loading amount of 3.0 mAh / cm 2 to 7.0 mAh / cm 2 .

본 발명은 또한, 상기 다층 전극을 포함하는 리튬 이차전지를 제공한다.The present invention also provides a lithium secondary battery comprising the multilayer electrode.

상기 리튬 이차전지는 상기 다층 전극과 분리막을 포함하는 전극 조립체에 리튬염 함유 비수계 전해질이 함침되어 있는 구조로 이루어져 있다.The lithium secondary battery has a structure in which a lithium salt-containing non-aqueous electrolyte is impregnated in an electrode assembly including the multilayered electrode and the separator.

상기 분리막은, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.An insulating thin film having high ion permeability and mechanical strength is used as the separator. The pore diameter of the separator is generally 0.01 to 10 mu m and the thickness is generally 5 to 300 mu m. Such separation membranes include, for example, olefinic polymers such as polypropylene, which are chemically resistant and hydrophobic; A sheet or nonwoven fabric made of glass fiber, polyethylene or the like is used. When a solid electrolyte such as a polymer is used as an electrolyte, the solid electrolyte may also serve as a separation membrane.

상기 리튬염 함유 비수계 전해질은 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있고, 상기 비수 전해액으로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.The lithium salt-containing non-aqueous electrolyte is composed of a non-aqueous electrolyte and a lithium salt. Non-aqueous organic solvents, organic solid electrolytes, and inorganic solid electrolytes are used as the non-aqueous electrolyte, but the present invention is not limited thereto.

상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.Examples of the non-aqueous organic solvent include N-methyl-2-pyrrolidinone, propylene carbonate, ethylene carbonate, butylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, gamma -Butyrolactone, 1,2-dimethoxyethane, tetrahydroxyfuran, 2-methyltetrahydrofuran, dimethylsulfoxide, 1,3-dioxolane, formamide, dimethylformamide, dioxolane , Acetonitrile, nitromethane, methyl formate, methyl acetate, triester phosphate, trimethoxymethane, dioxolane derivatives, sulfolane, methylsulfolane, 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone, propylene carbonate Nonionic organic solvents such as tetrahydrofuran derivatives, ethers, methyl pyrophosphate, ethyl propionate and the like can be used.

상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합제 등이 사용될 수 있다.Examples of the organic solid electrolyte include a polymer electrolyte such as a polyethylene derivative, a polyethylene oxide derivative, a polypropylene oxide derivative, a phosphate ester polymer, an agitation lysine, a polyester sulfide, a polyvinyl alcohol, a polyvinylidene fluoride, A polymer containing an ionic dissociation group and the like may be used.

상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.Examples of the inorganic solid electrolyte include Li 3 N, LiI, Li 5 NI 2 , Li 3 N-LiI-LiOH, LiSiO 4 , LiSiO 4 -LiI-LiOH, Li 2 SiS 3 , Li 4 SiO 4 , Nitrides, halides and sulfates of Li such as Li 4 SiO 4 -LiI-LiOH and Li 3 PO 4 -Li 2 S-SiS 2 can be used.

상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.The lithium salt is a material that is readily soluble in the non-aqueous electrolyte, for example, LiCl, LiBr, LiI, LiClO 4, LiBF 4, LiB 10 Cl 10, LiPF 6, LiCF 3 SO 3, LiCF 3 CO 2, LiAsF 6, LiSbF 6, LiAlCl 4, CH 3 SO 3 Li, (CF 3 SO 2) 2 NLi, chloroborane lithium, lower aliphatic carboxylic acid lithium, lithium tetraphenyl borate and imide.

또한, 상기 리튬염 함유 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.The lithium salt-containing non-aqueous electrolyte may further contain, for the purpose of improving charge / discharge characteristics, flame retardancy, etc., for example, pyridine, triethylphosphite, triethanolamine, cyclic ether, ethylenediamine, N, N-substituted imidazolidine, ethylene glycol dialkyl ether, ammonium salts, pyrrole, 2-methoxyethanol, trichloro-aluminum triflate, tetraethoxysilane, hexafluorophosphoric triamide, nitrobenzene derivatives, sulfur, quinone imine dyes, Etc. may be added. In some cases, halogen-containing solvents such as carbon tetrachloride and ethylene trifluoride may be further added to impart nonflammability. In order to improve the high-temperature storage characteristics, carbon dioxide gas may be further added. FEC (Fluoro-Ethylene Carbonate, PRS (Propene sultone), and the like.

하나의 구체적인 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 전해액을 제조할 수 있다.In one specific example, LiPF 6, LiClO 4, LiBF 4, LiN (SO 2 CF 3) 2 , such as a lithium salt, a highly dielectric solvent of DEC, DMC or EMC Fig solvent cyclic carbonate and a low viscosity of the EC or PC of And then added to a mixed solvent of linear carbonate to prepare an electrolytic solution.

본 발명은, 상기 이차전지를 단위전지로 포함하는 전지모듈 또는 전지팩 및 이들을 전원으로서 포함하는 디바이스를 제공한다.The present invention provides a battery module or a battery pack including the secondary battery as a unit battery and a device including the same as a power source.

상기 디바이스의 구체적인 예로는, 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차 및 전력 저장용 시스템 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. Specific examples of the device include an electric vehicle including an electric vehicle (EV), a hybrid electric vehicle (HEV), a plug-in hybrid electric vehicle (PHEV) A storage system, and the like, but the present invention is not limited thereto.

상기 전지팩의 구조 및 그것들의 제작 방법과, 상기 디바이스의 구조 및 그것의 제작 방법은 당업계 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 그에 대한 자세한 설명을 생략한다.The structure of the battery pack, the method of manufacturing the same, the structure of the device, and the manufacturing method thereof are well known in the art, so a detailed description thereof will be omitted herein.

이상의 설명과 같이, 본 발명에 따른 다층 전극은, 전극 합제층들의 형성방향을 기준으로, 상호 인접한 전극 합제층들 중에서, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량이, 상대적으로 집전체에서 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량보다 많도록 2층 이상의 다층 구조로 구성됨으로써, 전극 건조 공정에서의 바인더의 들뜸 현상이 방지되고 중앙부에도 바인더가 고르게 존재할 수 있는 바, 고로딩 전극에서, 과량의 바인더를 사용하지 않고도 집전체 계면에서의 접착력과 활물질 내의 접착력을 각각 향상시킬 수 있고, 이에 따라 사이클 특성 등의 전반적인 전지 성능 및 안전성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다. As described above, the multilayer electrode according to the present invention is characterized in that the content of the binder in the electrode material mixture layer located relatively closer to the current collector among the mutually adjacent electrode material mixture layers, relative to the forming direction of the electrode material mixture layers, Layer structure having two or more layers so as to be larger than the content of the binder of the electrode material mixture layer located farther from the current collector, lifting of the binder in the electrode drying process can be prevented, and the binder can be evenly distributed in the center portion. The adhesive force at the current collector interface and the adhesive force in the active material can be improved in the loading electrode without using an excessive amount of binder, thereby improving overall battery performance and safety such as cycle characteristics.

도 1은 실험예 1에 따른 비교예 1의 전극의 바인더 분포도를 보여주는 SEM 사진들이다;
도 2는 실험예 1에 따른 비교예 2의 전극의 바인더 분포도를 보여주는 SEM 사진들이다;
도 3은 실험예 1에 따른 비교예 3의 전극의 바인더 분포도를 보여주는 SEM 사진들이다;
도 4는 실험예 1에 따른 실시예 1의 전극의 바인더 분포도를 보여주는 SEM 사진들이다;
도 5는 실험예 1에 따른 실시예 2의 전극의 바인더 분포도를 보여주는 SEM 사진들이다;
도 6은 실험예 1에 따른 실시예 3의 전극의 바인더 분포도를 보여주는 SEM 사진들이다;
도 7은 실험예 1에 따른 비교예들의 바인더 분포를 보여주는 그래프이다;
도 8은 실험예 1에 따른 실시예들의 바인더 분포를 보여주는 그래프이다.1 is a SEM photograph showing the binder distribution of the electrode of Comparative Example 1 according to Experimental Example 1;
2 is a SEM photograph showing the binder distribution of the electrode of Comparative Example 2 according to Experimental Example 1;
3 is a SEM photograph showing the binder distribution of the electrode of Comparative Example 3 according to Experimental Example 1;
4 is a SEM photograph showing a binder distribution diagram of the electrode of Example 1 according to Experimental Example 1;
5 is a SEM photograph showing a binder distribution diagram of the electrode of Example 2 according to Experimental Example 1;
6 is a SEM photograph showing a binder distribution diagram of the electrode of Example 3 according to Experimental Example 1;
7 is a graph showing the binder distribution of Comparative Examples according to Experimental Example 1;
FIG. 8 is a graph showing the binder distribution of the examples according to Experimental Example 1. FIG.

이하에서는 실시예를 통해 본 발명의 내용을 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the following examples. However, the following examples are intended to illustrate the present invention, and the scope of the present invention is not limited thereto.

<실시예 1>&Lt; Example 1 >

1-1. 제 1 음극 합제 슬러리 제조1-1. Preparation of first negative electrode material mixture slurry

바인더로서 SBR(유리전이온도: 15℃)를 사용하고, SiO 및 흑연을 중량을 기준을 95:5로 음극 활물질로 사용하여, 바인더 : 음극 활물질 : 카본블랙(도전재)가 3 : 95 : 2가 되도록 계량한 후 증류수에 넣고 혼합(mixing)하여 제 1 음극 합제층 제조용 음극 혼합물 슬러리를 제조하였다.(Binder): SBR (glass transition temperature: 15 占 폚), SiO and graphite as a negative electrode active material at a weight ratio of 95: 5, and a binder: an anode active material: carbon black And then mixed in distilled water and mixed to prepare a negative electrode mixture slurry for preparing the first negative electrode mix layer.

1-2. 제 2 음극 합제 슬러리 제조1-2. Preparation of Second Anodic Admixture Slurry

바인더로서 SBR(유리전이온도: 45℃)를 사용하고, SiO 및 흑연을 중량을 기준을 95:5로 음극 활물질로 사용하여, 바인더 : 음극 활물질 : 카본블랙(도전재)가 2.5 : 95 : 2.5가 되도록 계량한 후 증류수에 넣고 혼합(mixing)하여 제 2 음극 합제층 제조용 음극 혼합물 슬러리를 제조하였다.(Binder): SBR (glass transition temperature: 45 占 폚), SiO and graphite as a negative electrode active material at a weight ratio of 95: 5, and a binder: an anode active material: carbon black And then mixed in distilled water and mixed to prepare a negative electrode mixture slurry for preparing a second negative electrode mix layer.

1-3. 음극의 제조1-3. Cathode manufacturing

제 1 음극 혼합물 슬러리를 구리 호일의 집전체에 70 ㎛의 두께로 코팅하고 건조한 후, 제 2 음극 혼합물 슬러리를 제 1 음극 합제층 상에 70 ㎛의 두께로 코팅하고 건조한 다음, 압연하여 전체 두께가 90 ㎛인 음극을 제조하였다.After the first anode mixture slurry was coated on the current collector of copper foil to a thickness of 70 탆 and dried, the second anode mixture slurry was coated on the first anode mixture layer to a thickness of 70 탆, dried, 90 [micro] m.

<실시예 2>&Lt; Example 2 >

상기 실시예 1에서, 제 1 음극 혼합물 슬러리의 고형분 구성을 바인더 : 음극 활물질 : 카본블랙(도전재)가 3.5 : 94 : 2.5가 되도록 하고, 제 2 음극 혼합물 슬러리의 고형분 구성을 바인더 : 음극 활물질 : 카본블랙(도전재)가 3 : 95 : 2가 되도록 한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 음극을 제조하였다.In Example 1, the solid composition of the first negative electrode mixture slurry was set to be 3.5: 94: 2.5 for the negative electrode active material: carbon black (conductive material), and the solid component constitution of the second negative electrode mixture slurry for the binder: negative active material: A negative electrode was prepared in the same manner as in Example 1 except that the carbon black (conductive material) was changed to 3: 95: 2.

<실시예 3>&Lt; Example 3 >

상기 실시예 1에서, 제 2 음극 혼합물 슬러리에 포함되는 바인더를 제 1 음극 혼합물 슬러리에 포함되는 바인더와 동일한 SBR(유리전이온도: 15℃)로 한것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 음극을 제조하였다.The procedure of Example 1 was repeated except that the binder contained in the second negative electrode mixture slurry was the same SBR as the binder contained in the first negative electrode mixture slurry (glass transition temperature: 15 캜) Thereby preparing a negative electrode.

<비교예 1>&Lt; Comparative Example 1 &

바인더로서 SBR(유리전이온도: 15℃)를 사용하고, SiO 및 흑연을 중량을 기준을 95:5로 음극 활물질로 사용하여, 바인더 : 음극 활물질 : 카본블랙(도전재)가 2.7 : 95 : 2.3가 되도록 계량한 후 NMP에 넣고 혼합(mixing)하여 음극 합제층 제조용 음극 혼합물 슬러리를 제조하였다.(Binder): SBR (glass transition temperature: 15 占 폚), SiO and graphite as a negative electrode active material in a weight ratio of 95: 5, and a binder: an anode active material: carbon black And then mixed in NMP to prepare a negative electrode mixture slurry for negative electrode mix layer.

상기 음극 혼합물 슬러리를 구리 호일의 집전체에 140 ㎛의 두께로 코팅하고 건조한 다음, 압연하여 전체 두께가 90 ㎛인 음극을 제조하였다.The negative electrode mixture slurry was coated on a collector of copper foil to a thickness of 140 탆, dried, and then rolled to prepare a negative electrode having a total thickness of 90 탆.

<비교예 2>&Lt; Comparative Example 2 &

상기 비교예 1에서의 음극 혼합물 슬러리의 고형분을 바인더 : 음극 활물질 : 카본블랙(도전재)가 3.3 : 94.5 : 2.2가 되도록 한 것을 제외하고는 비교예 1과 동일한 방법으로 음극을 제조하였다.A negative electrode was prepared in the same manner as in Comparative Example 1, except that the solid content of the negative electrode mixture slurry in Comparative Example 1 was changed to 3.3: 94.5: 2.2 as a binder: negative active material: carbon black (conductive material).

<비교예 3>&Lt; Comparative Example 3 &

상기 비교예 1에서의 음극 혼합물 슬러리의 고형분을 바인더 : 음극 활물질 : 카본블랙(도전재)가 5 : 93 : 2가 되도록 한 것을 제외하고는 비교예 1과 동일한 방법으로 음극을 제조하였다.A negative electrode was prepared in the same manner as in Comparative Example 1, except that the solid content of the negative electrode mixture slurry in Comparative Example 1 was changed to 5: 93: 2 as a binder: negative active material: carbon black (conductive material).

<실험예 1> 바인더 분포 비교 평가EXPERIMENTAL EXAMPLE 1 Comparative Evaluation of Binder Distribution

상기 실시예 1 내지 3, 및 비교예 1 내지 3에서 제조된 음극들의 적층 방향으로의 SEM 사진을 찍고, 바인더의 함량을 측정하기 위해 바인더에 색을 첨가한 후 다시 SEM 사진을 찍었고 이를 도 1 내지 도 4에 도시하였다. 도 1 및 도 4에 도시한 바와 같이 비교예들은 그 구역을 상, 중, 하로, 실시예들은 전극 합제층들을 각각 둘로 나눠 part 1, 2, 3, 4로 하여, 바인더 전체 함량을 기준으로 각 영역에 존재하는 바인더의 함량을 %로 구하였고, 그 결과를 하기 표 1, 2, 및 도 7, 8에 나타내었다.SEM photographs of the cathodes prepared in Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3 were taken in order to measure the content of the binder, color was added to the binder, and SEM photographs were taken again. Is shown in FIG. As shown in FIGS. 1 and 4, the comparative examples are divided into upper, middle, and lower regions, and the embodiments are divided into two parts, namely, parts 1, 2, 3 and 4, The content of the binder in the region was determined as%, and the results are shown in Tables 1, 2, and 7 and 8 below.

상Prize 중medium 하Ha 비교예 1Comparative Example 1 46.346.3 39.139.1 14.614.6 비교예 2Comparative Example 2 50.050.0 31.631.6 18.418.4 비교예 3Comparative Example 3 41.741.7 31.331.3 27.027.0

part 1part 1 part 2part 2 part 3part 3 part 4part 4 실시예 1Example 1 16.416.4 14.814.8 44.344.3 24.524.5 실시예 2Example 2 12.112.1 17.217.2 43.143.1 27.627.6 실시예 3Example 3 20.820.8 18.918.9 37.737.7 22.622.6

상기 표 1 및 2와, 도 7 및 8을 참조하면, 비교예들의 전극은 대략 40% 이상의 바인더가 집전체와 먼 전극 표면에 존재하는 반면, 실시예들의 전극은 각 전극 합제층들을 기준으로 할 때는 각 건조 공정에 의해 하부보다 상부에 좀 더 많이 존재하지만, 전체적으로 볼 때에는 part 3 및 4, 즉 하부에 다량 존재하는 것을 확인할 수 있다.Referring to Tables 1 and 2 and FIGS. 7 and 8, in the electrodes of the comparative examples, approximately 40% or more of the binder is present on the surface of the collector and the far-site electrode, while the electrodes of the embodiments are based on the respective electrode mixture layers It can be seen that there are a lot more on the upper part than the lower part by each drying step, but a large amount exists on the parts 3 and 4, that is, the lower part as a whole.

본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.Those skilled in the art will appreciate that various modifications, additions and substitutions are possible, without departing from the scope and spirit of the invention as disclosed in the accompanying claims.

Claims (24)

집전체, 및 상기 집전체의 일면 또는 양면에 순차적으로 도포되어 있는 2층 이상의 전극 합제층들을 포함하고,
상기 전극 합제층들은 각각 전극 활물질 및 바인더를 포함하며,
상기 전극 합제층들의 형성 방향을 기준으로, 상호 인접한 전극 합제층들 중에서, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량이, 상대적으로 집전체로부터 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량보다 많은 것을 특징으로 하는 다층 전극.And two or more electrode mixture layers sequentially coated on one or both sides of the current collector,
Wherein the electrode mixture layers each include an electrode active material and a binder,
The content of the binder in the electrode material mixture layer located relatively closer to the current collector among the mutually adjacent electrode material mixture layers relative to the forming direction of the electrode material mixture layers is larger than the content of the binder in the electrode mixture layer Wherein the content of the binder is larger than the content of the binder. 제 1 항에 있어서, 상기 상호 인접한 전극 합제층들 중에서, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량은, 중량을 기준으로 상대적으로 집전체로부터 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량의 1.1배 내지 3배 범위인 것을 특징으로 하는 다층 전극.2. The electrode assembly according to claim 1, wherein, among the mutually adjacent electrode mixture layers, the content of the binder in the electrode mixture layer located relatively close to the collector is in the range of Wherein the content of the binder is in the range of 1.1 times to 3 times the content of the binder. 제 2 항에 있어서, 상기 상호 인접한 전극 합제층들 중에서, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량은, 중량을 기준으로 상대적으로 집전체로부터 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 함량의 1.2배 내지 2배 범위인 것을 특징으로 하는 다층 전극.3. The electrode assembly according to claim 2, wherein, among the mutually adjacent electrode mixture layers, the content of the binder in the electrode mixture layer located relatively close to the collector is in the range of Wherein the content of the binder is in the range of 1.2 times to 2 times the content of the binder. 제 1 항에 있어서, 집전체에 직접 접하는 최내층 전극 합제층의 바인더 함량은, 상기 최내층 전극 합제층에 인접한 전극 합제층의 바인더 함량보다 많은 범위에서, 최내층 전극 합제층의 고형분 전체 중량을 기준으로 1 중량% 내지 10 중량%인 것을 특징으로 하는 다층 전극.The method according to claim 1, wherein the binder content of the innermost layer electrode material mixture layer directly contacting the current collector is greater than the binder content of the electrode material mixture layer adjacent to the innermost layer electrode material mixture layer, By weight based on the total weight of the multilayer electrode. 제 1 항에 있어서, 상기 전극 합제층들 중에서, 집전체로부터 가장 먼 쪽에 위치하는 최외층 전극 합제층의 바인더 함량은, 상기 최외층 전극 합제층에 인접한 전극 합제층의 바인더 함량보다 적은 범위에서, 최외층 전극 합제층의 고형분 전체 중량을 기준으로 0.1 중량% 내지 5 중량%인 것을 특징으로 하는 다층 전극. The method according to claim 1, wherein the binder content of the outermost electrode composite material layer located farthest from the collector among the electrode material mixture layers is smaller than the binder content of the electrode material mixture layer adjacent to the outermost electrode composite material layer, Layer electrode is 0.1 wt% to 5 wt% based on the total weight of the solids of the outermost electrode mixture layer. 제 1 항에 있어서, 상기 2층 이상의 전극 합제층들에 포함되는 바인더의 총 함량은, 전극 합제층들 모두의 고형분 전체 중량을 기준으로, 1 중량% 내지 7 중량%인 것을 특징으로 하는 다층 전극. The multilayer electrode according to claim 1, wherein the total content of the binder contained in the two or more electrode mixture layers is from 1% by weight to 7% by weight, based on the total weight of the solid components in all of the electrode mixture layers. . 제 6 항에 있어서, 상기 2층 이상의 전극 합제층들에 포함되는 바인더의 총 함량은, 전극 합제층들 모두의 고형분 전체 중량을 기준으로, 1.5 중량% 내지 4 중량%인 것을 특징으로 하는 다층 전극. The multilayer electrode according to claim 6, wherein the total content of the binder contained in the two or more electrode mixture layers is 1.5 wt% to 4 wt%, based on the total weight of the solid components of all the electrode mixture layers. . 제 1 항에 있어서, 상기 전극 합제층들 각각은, 하나의 전극 합제층을 기준으로 할 때, 두께 방향을 기준으로 집전체에 가까운 쪽 50%의 바인더 양이 집전체로부터 먼 쪽 50%의 바인더 양보다 적은 것을 특징으로 하는 다층 전극.The electrode assembly according to claim 1, wherein each of the electrode compound mixture layers has an amount of binder of 50% on the side closer to the current collector and 50% of the binder on the side farther from the current collector, Layer electrode. 제 1 항에 있어서, 상기 상호 인접한 전극 합제층들에 포함되는 바인더들은 서로 유리전이온도(Tg)가 상이한 것을 특징으로 하는 다층 전극.The multi-layer electrode according to claim 1, wherein the binders included in the mutually adjacent electrode mixture layers have mutually different glass transition temperatures (Tg). 제 9 항에 있어서, 상기 상호 인접한 전극 합제층들 중에서, 상대적으로 집전체에 가까운 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 유리전이온도가, 상대적으로 집전체로부터 먼 쪽에 위치하는 전극 합제층의 바인더의 유리전이온도보다 낮은 것을 특징으로 하는 다층 전극.10. The electrode assembly according to claim 9, wherein among the mutually adjacent electrode mixture layers, the glass transition temperature of the binder of the electrode mixture layer located relatively closer to the collector is higher than the glass transition temperature of the binder of the electrode mixture layer Wherein the glass transition temperature is lower than the glass transition temperature. 제 1 항에 있어서, 상기 각각의 전극 합제층들에 포함되는 바인더는 PVDF, SBR, 홍합 단백질, 폴리올레핀계 바인더, 및 실란계 바인더로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상인 것을 특징으로 하는 다층 전극.The multilayer electrode according to claim 1, wherein the binder contained in each of the electrode mixture layers is at least one selected from the group consisting of PVDF, SBR, mussel protein, polyolefin binder, and silane binder. 제 11 항에 있어서, 상기 각각의 전극 합제층들에 포함되는 바인더는 SBR 바인더인 것을 특징으로 하는 다층 전극.12. The multi-layer electrode according to claim 11, wherein the binder contained in each of the electrode mixture layers is an SBR binder. 제 1 항에 있어서, 상기 상호 인접한 전극 합제층들은 계면에서 서로 혼합되지 않고 경계면을 이루고 있는 것을 특징으로 하는 다층 전극.The multi-layer electrode according to claim 1, wherein the mutually adjacent electrode material mixture layers are not mixed with each other at an interface and form an interface. 제 1 항에 있어서, 상기 2층 이상의 전극 합제층들의 두께는 서로 동일한 것을 특징으로 하는 다층 전극.The multi-layer electrode according to claim 1, wherein the two or more electrode mixture layers have the same thickness. 제 1 항에 있어서, 상기 2층 이상의 전극 합제층들 중에서 둘 이상의 전극 합제층들의 두께는 서로 상이한 것을 특징으로 하는 다층 전극.The multi-layer electrode according to claim 1, wherein the two or more electrode mixture layers have different thicknesses from each other. 제 1 항에 있어서, 상기 2층 이상의 전극 합제층들에는 도전재가 더 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 다층 전극.The multilayer electrode according to claim 1, wherein the electrode mixture layers of two or more layers further include a conductive material. 제 1 항에 있어서, 상기 다층 전극은 양극 또는 음극인 것을 특징으로 하는 다층 전극.The multilayered electrode according to claim 1, wherein the multilayered electrode is an anode or a cathode. 제 17 항에 있어서, 상기 다층 전극은 음극이고, 전극 활물질은 탄소계 물질 및 SiO를 포함하며, 바인더는 SBR 바인더인 것을 특징으로 것을 특징으로 하는 다층 전극.18. The multi-layer electrode according to claim 17, wherein the multilayer electrode is a cathode, the electrode active material comprises a carbon-based material and SiO, and the binder is an SBR binder. 제 18 항에 있어서, 상기 탄소계 물질 및 SiO는 9:1 내지 9.9:0.1의 비율로 포함되어 있는 것을 특징으로 것을 특징으로 하는 다층 전극.The multi-layer electrode according to claim 18, wherein the carbon-based material and SiO are contained in a ratio of 9: 1 to 9.9: 0.1. 제 18 항에 있어서, 상기 SiO는 독립적 또는 탄소계 물질의 표면에 코팅되어 있는 형태로 존재하는 것을 특징으로 하는 다층 전극.The multi-layer electrode according to claim 18, wherein the SiO is present independently or in a form coated on the surface of the carbon-based material. 제 1 항에 있어서, 상기 다층 전극은 3.0 mAh/m2 내지 7.0 mAh/m2의 로딩량을 갖는 것을 특징으로 하는 다층 전극. The multilayer electrode according to claim 1, wherein the multilayer electrode has a loading amount of 3.0 mAh / m 2 to 7.0 mAh / m 2 . 제 1 항 내지 제 21 항 중 어느 하나에 따른 다층 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.A lithium secondary battery comprising the multilayer electrode according to any one of claims 1 to 21. 제 22 항에 따른 리튬 이차전지를 단위전지로 포함하는 것을 특징으로 하는 전지팩.A battery pack comprising the lithium secondary battery according to claim 22 as a unit cell. 제 23 항에 따른 전지팩을 전원으로서 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스.A device comprising the battery pack according to claim 23 as a power source.
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