KR20170003896A - 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료 및 그 제조방법 - Google Patents

핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료 및 그 제조방법에 관한 것으로, 핵연료 물질에는 일정한 두께의 금속기지 분말로 코팅한 핵연료 물질 분말을 압분한 압분체를 포함하며, 상기 압분체는 균일한 핵연료 물질 분말을 포함한다. 핵연료 물질 분말의 입자 표면에 금속기지 분말의 코팅 두께의 조절에 따라 압분체 내의 핵연료 물질의 밀도 조절이 가능하며, 금속기지 분말의 부피비가 50% 미만이 되더라도 핵연료 물질의 균일한 분포가 가능하다.

Description

핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료 및 그 제조방법{NUCLEAR FUEL FOR NUCLEAR REACTOR INCLUDING UNIFORM NUCLEAR FUEL MATERIAL AND MANUFACTURING METHOD THEREOF}
본 발명은 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로 핵연료 물질에는 일정한 두께의 금속기지 분말로 코팅한 핵연료 물질 분말을 압분한 압분체를 포함하고 있고, 상기 압분체는 균일한 핵연료 물질 분말을 포함하는 것에 관한 것이다.
연구용 원자로의 핵연료는 분말 형상의 핵연료 물질이 알루미늄 등의 금속기지에 골고루 분산되어 있는 분산 핵연료 형태이다. 상기 분산 핵연료는 봉형 또는 판형의 형태로 제조된다. 일반적으로 판형 핵연료의 제조는 ⅰ) 핵연료 물질 분말과 금속기지 분말을 적절한 방법으로 혼합하는 단계, ⅱ) 혼합된 분말을 압분 금형에 장입하여 압력을 가해 압분체 형태로 만드는 단계, ⅲ) 압분체를 금속 재질의 피복재와 조립한 후 압연을 통해 핵연료로 제조하는 단계로 이루어 진다. 봉형 핵연료의 경우 ⅰ) 압분체를 압출하여 핵연료 심재로 제조하는 단계, ⅱ) 심재와 금속 재질을 피복재를 동심 압출하는 단계, ⅲ) 동심 압출된 핵연료의 양 끝단에 마개를 조립하는 단계로 이루어진다. 성능이 우수하고 안정적인 핵연료를 위해서는 핵연료 물질 분말과 금속기지 분말의 균일한 혼합이 중요하여, 봉형 또는 판형의 핵연료에 대해서 우라늄 균질도 검사 기준을 정하여 사용 가능여부를 규제하고 있다.
분산 핵연료의 제조 시 분말 혼합 특성 상 핵연료 물질 분말과 금속기지 분말의 혼합이 완벽히 이루어지지 않고, 편석 및 불균일 혼합이 발생할 수 있다. 또한 어느 정도 균일하게 혼합된 분말이라 하더라도 압분체 제조를 위해 압분 금형에 분말을 장입할 때 핵연료 물질 분말과 금속기지 분말의 밀도 차이 및 유동성 차이 등으로 인하여 균질도가 나빠지게 된다. 금속기지 분말보다 단단한 핵연료 물질 분말이 불균일하게 분산되어 있는 경우 압출을 통한 봉형 핵연료 및 압연을 통한 판형 핵연료 제조 시 최종 제품의 우라늄 균질도를 떨어드리게 되어 핵연료의 연소 안정성을 저해시키는 요인이 된다.
한국 등록 특허 제10-0828413호와 같이, 우라늄 합금 분말과 알루미늄 합금 분말을 균일하게 혼합하는 기술을 통해 우라늄 균질도를 높이는 방안이 있다. 하지만, 이러한 종래 기술을 통해 제조되는 분산 핵연료의 경우 금속기지 내에 핵연료 물질을 분포시키기 때문에 최소한 금속기지 물질의 부피비가 50% 이상이 필요하게 되어 핵연료 내에 장입 할 수 있는 핵물질의 양이 제한이 된다. 예를 들어 U-7wt.%Mo/Aluminum 분산 핵연료의 경우 최대 우라늄 밀도는 8.0 gU/cm3 으로 제한된다.
이에, 압출을 통한 봉형 핵연료 및 압연을 통한 판형 핵연료 제조 시 최종 제품의 우라늄 균질도를 향상시키고, 핵연료 내에 장입할 수 있는 핵물질의 양을 높이며, 핵연료의 연소 안정성을 높이는 방법에 대한 연구가 진행 중이다.
본 발명은 목적은 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료 및 그 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 일정한 두께의 금속기지 분말로 코팅한 핵연료 물질 분말을 압분한 압분체를 포함한 원자로용 핵연료 및 그 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 핵연료의 우라늄 균질도를 향상시키고, 핵연료 내에 장입되는 핵연료 물질의 양을 높이고, 핵연료의 연소 안정성을 높인 원자로용 핵연료 및 그 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 하나의 실시 양태는 핵연료 물질 및 금속기지를 포함하는 원자로용 핵연료로, 상기 분말 형상의 금속기지는 분말 형상인 핵연료 물질의 입자 표면에 10 초과 내지 50㎛ 미만으로 코팅된 것이고, 상기 금속기지로 코팅된 핵연료 물질을 압분한 압분체를 포함하는 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료에 관한 것이다.
본 발명의 하나의 실시 양태는 상기 원자로용 핵연료는 봉 또는 판 형태인 원자로용 핵연료에 관한 것이다.
본 발명의 하나의 실시 양태는 ⅰ) 분말 형상의 핵연료 물질의 입자 표면에 10 초과 내지 50㎛ 미만의 두께로 금속기지 물질을 코팅하는 단계; ⅱ) 상기 금속기지 물질이 코팅된 분말 형상의 핵연료 물질을 압분하는 단계; ⅲ) 상기 ⅱ) 단계의 압분체에 피복재를 조립하는 단계; 및 ⅳ) 상기 ⅲ) 단계 조립 이후 압연하는 단계를 추가로 포함하는 원자로용 핵연료의 제조 방법에 관한 것이다.
본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것이며, 하기 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다. 오히려, 이들 실시예는 본 개시를 더욱 충실하고 완전하게 하고, 당업자에게 본 발명의 사상을 완전하게 전달하기 위하여 제공되는 것이다.
또한, 도면에서 각 층의 두께나 크기는 설명의 편의 및 명확성을 위하여 과장된 것이며, 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 용어 "및/또는"은 해당 열거된 항목 중 어느 하나 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다.
본 명세서에서 사용된 용어는 특정 실시예를 설명하기 위하여 사용되며, 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 단수 형태는 문맥상 다른 경우를 분명히 지적하는 것이 아니라면, 복수의 형태를 포함할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 사용되는 경우 "포함한다(comprise)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급한 형상들, 숫자, 단계, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재를 특정하는 것이며, 하나 이상의 다른 형상, 숫자, 동작, 부재, 요소 및/또는 그룹들의 존재 또는 부가를 배제하는 것이 아니다.
본 발명에서 원자로란 연쇄 핵물질 반응의 결과 순간적으로 방출되는 다량의 질량결손 에너지가 방출되도록 연쇄반응을 제어하여 핵분열에서 발생하는 열에너지를 동력으로 사용하도록 하는 장치를 의미한다.
본 발명에서 핵연료란 원자로 안에 장입하여 핵분열을 연쇄적으로 일으켜서 이용 가능한 에너지를 얻을 수 있는 물질을 말하며 원자 연료를 의미한다.
본 발명의 일 실시예로, 핵연료 물질 및 금속기지를 포함하는 원자로용 핵연료로, 상기 분말 형상의 금속기지는 분말 형상인 핵연료 물질의 입자 표면에 10 초과 내지 50㎛ 미만으로 코팅된 것이고, 상기 금속기지로 코팅된 핵연료 물질을 압분한 압분체를 포함하는 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료에 관한 것이다. 원자로용 핵연료에 관한 것으로, 원자로에 모두 사용될 수 있는 핵연료에 관한 것으로, 군사용 원자로, 연구용 원자로 및 원자로에 모두 사용 가능한 핵연료이다. 상기 분말 형상의 금속기지는 핵연료 분말 입자 표면에 일정한 두께로 코팅되어 있고, 금속기지가 일정한 두께로 코팅된 핵연료 물질 입자들을 압분하여 압분체를 제조한다. 이러한 압분체를 포함한 원자로용 핵연료이다. 종래는 도 2와 같이, 분말 형상의 핵연료 물질과 분말 형상의 금속기지를 혼합시키고, 압분하여 압분체를 제조하였다. 이러한 제조 방법에 의해 압분체를 제조할 경우, 압분체 내의 핵연료 물질이 불균일하게 분포하는 문제가 있다. 이에, 상기 금속기지를 분말 형상인 핵연료 물질의 입자 표면에 일정한 두께로 코팅한 이후, 핵연료 물질을 압분하면 핵연료 물질이 균일하게 포함된 압분체를 얻을 수 있다.
본 발명의 일 실시예로, 상기 금속기지은 핵연료 물질 분말의 입자 표면에 10 초과 내지 50㎛ 미만으로 코팅된 것을 포함하는 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료이며, 바람직하게는 15 내지 30㎛로 코팅된 것이다. 금속기지의 코팅 두께가 11㎛미만으로 너무 얇을 경우, 압분체를 제조하기 위한 압분시 압분체가 제조되지 못하는 문제가 있고, 금속기지의 코팅 두께가 50㎛로 너무 두꺼울 경우에는 압분체 내의 핵연료 물질의 밀도가 너무 낮은 문제가 있다. 또한, 핵연료 물질의 입자 표면에 코팅된 금속기지의 두께에 따라 핵연료 내의 핵연료 물질의 밀도를 조절할 수 있다.
본 발명의 일 실시예로, 상기 핵연료 물질은 우라늄 합금, 우라늄 규화물 및 알루미나이드로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 것이고, 구체적으로는 분말은 U, U-MO, U-Ti, U-Zr, U-Nb, U2Si3, U3Si 및 UAlx로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 것이다. 상기 핵연료 물질의 전형적인 입자 중심 지름은 50㎛ 내지 100㎛의 범위이며, 상기 예시에 국한되지 않고 더 큰 입자 또한 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시예로, 상기 금속기지 물질은 알루미늄, 실리콘, 마그네슘, 지르코늄, 알루미늄-실리콘 합금 및 몰리브덴으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 것이다.
본 발명의 일 실시예로 상기 금속기지 물질은 분말 형상의 핵연료 물질 입자에 물리적 기상 증착법(PVD), 화학적 기상 증착법(CVD), 스프레이 코팅(Spray coating) 및 팩 시멘테이션(Pack cementation)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 방법에 의해 코팅된 것이다.
상기 물리적 기상증착법은 증착시키고자 하는 화합물들을 우선 소결하거나 녹여서 고체 상태의 타겟으로 제조하여 열이나 전자빔으로 휘발시켜서 기판에 증착시키는 것이고, 조금 더 복잡한 방법으로는 각각의 원료 물질을 셀에 넣은 다음에 셀의 문을 열고 닫는 것으로 원료물질을 열, 레이저, 전자빔 등을 통해 기체 상태로 날려서 보내고 날아간 원료 물질이 기판에 닿을 대 고체 상태로 변화된다. 이때 일단 기판에 붙은 물질의 화학적 조성은 기판에 도착한 기체 상태의 물질의 조성과 같다.
상기 화학적 기상 증착법은 물리적 기상증착법과 같이 원료물질을 일단 기체상태로 운반하나(분무 같은) 이 원료물질들이 기판의 표면에서 화학반응을 일으킨다. 화학적 기상 증착법은 넓은 면적에 빠른 속도로 박막이나 나노 구조를 증착시키기 위해 사용된다.
상기 스프레이 코팅은 높은 운동에너지를 가지는 상온에 가까운 입자가 모재와 충돌하는 계면에서 일종의 폭발용접(explosive welding) 과정과 유사한 개념을 통하여 모재에 결합하게 된다. 높은 열을 이용하는 열 용사코팅공정이 가지는 제한요소인 모재의 열적 제한성, 코팅입자의 공정 중 산화, 상변화 및 잔류응력의 형성과 같은 문제점을 가지는 반면에 스프레이 코팅 공정의 특성상 이러한 문제점이 거의 없어 기술의 유용성이 높다. 또한, 금속소재의 열용사시 형성되는 산화물 형성이 없고 기공의 함량이 매우 낮아서 열용사에 의한 코팅에 비해 열전도도 및 전기전도도가 높게 나타난다.
상기 팩 시멘테이션(Pack cementation)은 코팅 조성물과 코팅 대상을 한꺼번에 동일 공정에서 한번에 투입하기 때문에 팩 시멘테이션이라 부른다. 상기 팩 시멘테이션은 코팅 모재, 활성제 및 불활성 충진제를 적절하게 배합 후, 반응 온도 및 분위기를 선정 하면 양산이 매우 순조롭게 이루어지며 상용화시 산포도가 매우 적은 특징이 있다. 팩 시멘테이션은 ⅰ) 팩(Pack) 내에서 반응에 참여하는 가스의 압력을 결정하는 활성제와 코팅 모재 사이에서의 열역학적인 평형 관계, ⅱ) 팩 내부와 코팅 모재 표면 사이에서의 할라이드 가스 분압 차이에 의한 팩 내에서 발생하는 금속 할라이드 가스가 코팅되는 대상까지의 기상확산과정, ⅲ) 코팅 대상 모재 표면에 도달한 금속 할라이드 가스 종류에 따른 코팅 원소가 모재 표면에 증착하는 화학반응과정 및 ⅳ) 코팅된 코팅모재의 표면에서 코팅 대상 내부로 코팅층을 형성하는 고상확산과정에 따라 진행된다.
본 발명의 일 실시예로 상기 원자로용 핵연료는 봉 또는 판 형태인 원자로용 핵연료에 관한 것이다. 상기 봉 형태의 핵연료는 원자로에 사용하기 위해 막대모양으로 성형 가공한 연로봉으로, 핵연료를 막대형으로 피복재로 포장한 것이다. 봉 형태의 핵연료는 지름 3cm, 길이 50cm 정도의 원형막대로 우라늄 금속과 같은 핵연료 물질이 알루미늄이나 마그네슘 피막에 쌓여있다. 판 형태의 핵연료는 보통 농축 우라늄 샌드위치 모양에 금속 피복재가 중간에 끼인 형태이다.
본 발명의 일 실시예로 ⅰ) 분말 형상의 핵연료 물질의 입자 표면에 10 초과 내지 50㎛ 미만의 두께로 금속기지 물질을 코팅하는 단계; ⅱ) 상기 금속기지 물질이 코팅된 분말 형상의 핵연료 물질을 압분하는 단계; ⅲ) 상기 ⅱ) 단계의 압분체에 피복재를 조립하는 단계; 및 ⅳ) 상기 ⅲ) 단계 조립 이후 압연하는 단계를 추가로 포함하는 제 1항에 따른 원자로용 핵연료의 제조 방법에 관한 것이다. 상기 ⅰ) 단계의 금속기지 물질의 코팅 두께는 10 내지 50㎛이고, 바람직하게는 15 내지 30㎛의 두께로 금속기지 물질을 코팅하는 것이다. 일반적으로 상기 ⅱ) 단계의 압분하는 단계는 금속기지 물질과 분말 형상의 핵연료 물질을 균일하게 혼합시킨 혼합물을 압분시켜 압분체를 제조하였다. 이러한 일반적인 제조 방법에 의해 압분체를 제조할 경우, 제조된 압분체 속의 핵연료 물질이 불균일하게 분포되는 문제가 있다. 이러한 불균일한 문제를 막기 위한 방법으로 혼합하는 방법 대신 우선적으로 상기 ⅰ) 단계의 코팅을 한다.
본 발명의 일 실시예로 상기 ⅰ) 단계의 코팅은 물리적 기상 증착법(PVD), 화학적 기상 증착법(CVD), 스프레이 코팅(Spray coating) 및 팩 시멘테이션(Pack cementation)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 방법에 의한 것인 원자로용 핵연료의 제조 방법이다.
상기 물리적 기상증착법은 증착시키고자 하는 화합물들을 우선 소결하거나 녹여서 고체 상태의 타겟으로 제조하여 열이나 전자빔으로 휘발시켜서 기판에 증착시키는 것이고, 조금 더 복잡한 방법으로는 각각의 원료 물질을 셀에 넣은 다음에 셀의 문을 열고 닫는 것으로 원료물질을 열, 레이저, 전자빔 등을 통해 기체 상태로 날려서 보내고 날아간 원료 물질이 기판에 닿을 대 고체 상태로 변화된다. 이때 일단 기판에 붙은 물질의 화학적 조성은 기판에 도착한 기체 상태의 물질의 조성과 같다.
상기 화학적 기상 증착법은 물리적 기상증착법과 같이 원료물질을 일단 기체상태로 운반하나(분무 같은) 이 원료물질들이 기판의 표면에서 화학반응을 일으킨다. 화학적 기상 증착법은 넓은 면적에 빠른 속도로 박막이나 나노 구조를 증착시키기 위해 사용된다.
상기 스프레이 코팅은 높은 운동에너지를 가지는 상온에 가까운 입자가 모재와 충돌하는 계면에서 일종의 폭발용접(explosive welding) 과정과 유사한 개념을 통하여 모재에 결합하게 된다. 높은 열을 이용하는 열 용사코팅공정이 가지는 제한요소인 모재의 열적 제한성, 코팅입자의 공정 중 산화, 상변화 및 잔류응력의 형성과 같은 문제점을 가지는 반면에 스프레이 코팅 공정의 특성상 이러한 문제점이 거의 없어 기술의 유용성이 높다. 또한, 금속소재의 열용사시 형성되는 산화물 형성이 없고 기공의 함량이 매우 낮아서 열용사에 의한 코팅에 비해 열전도도 및 전기전도도가 높게 나타난다.
상기 팩 시멘테이션(Pack cementation)은 코팅 조성물과 코팅 대상을 한꺼번에 동일 공정에서 한번에 투입하기 때문에 팩 시멘테이션이라 부른다. 상기 팩 시멘테이션은 코팅 모재, 활성제 및 불활성 충진제를 적절하게 배합 후, 반응 온도 및 분위기를 선정 하면 양산이 매우 순조롭게 이루어지며 상용화시 산포도가 매우 적은 특징이 있다. 팩 시멘테이션은 ⅰ) 팩(Pack) 내에서 반응에 참여하는 가스의 압력을 결정하는 활성제와 코팅 모재 사이에서의 열역학적인 평형 관계, ⅱ) 팩 내부와 코팅 모재 표면 사이에서의 할라이드 가스 분압 차이에 의한 팩 내에서 발생하는 금속 할라이드 가스가 코팅되는 대상까지의 기상확산과정, ⅲ) 코팅 대상 모재 표면에 도달한 금속 할라이드 가스 종류에 따른 코팅 원소가 모재 표면에 증착하는 화학반응과정 및 ⅳ) 코팅된 코팅모재의 표면에서 코팅 대상 내부로 코팅층을 형성하는 고상확산과정에 따라 진행된다.
상기 ⅳ) 단계의 압연은 봉 또는 판 형태의 연료 성분으로 가공하는 단계에 관한 것이다. 상기 압연 단계는 구체적으로 두 개의 판 사이에 열간엽연(hot rolling)하는 기술을 포함할 수 있다. 예시로 언급한 열간압연 기술은 당해 분야에서 일반적으로 사용되는 기술이며, 예시된 기술에 한정되지 않는다.
더욱 구체적으로 상기 ⅲ) 및 ⅳ) 단계는 압연체를 두 개의 알루미늄 판 사이에 적층하거나, 압분체를 둘러싼 가장자리에 알루미늄 부분을 놓고 열간압연하여 얇은 판을 얻는 것을 통해 판 형태의 핵연료를 얻을 수 있다. 택일적으로 봉 형태의 핵연료의 제조도 가능하다.
본 발명의 일 실시예로, 상기 핵연료 물질은 우라늄 합금, 우라늄 규화물 및 알루미나이드로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 것이고, 구체적으로는 분말은 U, U-MO, U-Ti, U-Zr, U-Nb, U2Si3, U3Si 및 UAlx로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 것이다.
본 발명의 일 실시예로, 상기 금속기지 물질은 알루미늄, 실리콘, 마그네슘, 지르코늄, 알루미늄-실리콘 합금 및 몰리브덴으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 것이다.
본 발명은 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료 및 그 제조방법에 관한 것으로, 핵연료 물질에는 일정한 두께의 금속기지 분말로 코팅한 핵연료 물질 분말을 압분한 압분체를 포함하고 있고, 상기 압분체는 균일한 핵연료 물질 분말을 포함하며, 핵연료 물질 분말의 입자 표면에 금속기지 분말의 코팅 두께의 조절에 따라 압분체 내의 핵연료 물질의 밀도 조절이 가능하며, 금속기지 분말의 부피비가 50% 미만이 되더라도 핵연료 물질의 균일한 분포가 가능하다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 원자로용 핵연료의 제조 방법에 관한 공정도이다.
도 2는 종래 기술에 의해 제조되는 원자로용 핵연료 압분체에 관한 것이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 원자로용 핵연료 압분체에 관한 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 원자로용 핵연료 압분체에 관한 SEM사진이다.
도 5는 종래 기술에 의해 제조되는 원자로용 핵연료 압분체에 관한 SEM 사진이다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 보다 실시적으로 설명하기 위한 것으로서, 본 발명의 요지에 따라 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되지 않는다는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에 있어서 자명할 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 원자로용 핵연료의 제조 방법에 관한 것이다. 구체적으로 ⅰ) 분말 형상의 핵연료 물질의 입자 표면에 10 초과 내지 50㎛ 미만의 두께로 금속기지 물질을 코팅하는 단계(100); ⅱ) 상기 금속기지 물질이 코팅된 분말 형상의 핵연료 물질을 압분하는 단계(200); ⅲ) 상기 ⅱ) 단계의 압분체에 피복재를 조립하는 단계(300); 및 ⅳ) 상기 ⅲ) 단계 조립 이후 압연하는 단계(400)를 추가로 포함하는 원자로용 핵연료의 제조 방법에 관한 것이다. 일반적인 원자로용 핵연료의 제조 방법은 a) 분말 형상의 핵연료 물질 및 금속기지 물질을 균일하게 혼합하는 단계, b)상기 a) 단계의 균일하게 혼합된 혼합물을 압분하는 단계로, 본 발명의 일 실시예와 비교할 경우, 압분체를 제조하기 전 단계가 서로 상이하다. 즉, 종래 기술은 핵연료 물질 분말과 금속기지 물질을 균일하게 혼합하는 단계를 거친 후, 균일하게 혼합된 혼합물을 압분시켜 압분체를 제조한다. 이러한 압분체는 균일하게 혼합된 혼합물을 이용하더라도, 편석 및 불균일 혼합이 일어날 수 있다. 또한, 압분체의 제조를 위해 압분 금형에 혼합된 분말을 장입하면, 핵연료 물질 분말과 금속기지 분말의 밀도 차이 및 유동성 차이 등으로 인해 균질도가 나빠지게 된다.
도 2는 종래 기술에 의해 제조되는 원자로용 핵연료 압분체에 관한 것이다. 압분 전 분말 형상의 핵연료 물질(1)과 분말 형상의 금속기지(2)를 균일하게 혼합하더라도, 압분 후 압분체(3)는 핵연료 물질이 불균일하게 분포하게 된다. 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 원자로용 핵연료 압분체에 관한 것으로, 금속기지 물질(2)이 분말 형상의 핵연료 물질(1)의 표면에 일정한 두께로 코팅되어, 압분체(3')를 제조할 경우 압분체(3')에 핵연료 물질이 균일하게 분포된다. 상기 코팅 방법은 물리적 기상 증착법(PVD), 화학적 기상 증착법(CVD), 스프레이 코팅(Spray coating) 및 팩 시멘테이션(Pack cementation)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 방법에 의해 코팅된 것이다.
더욱 구체적으로, 금속기지 물질의 코팅층을 형성하기 위한 스퍼터링 방법은 관용의 스퍼터링(sputtering) 기술을 말하는 것으로, 구체적으로 설명하면 스퍼터링(sputtering)이란 플라즈마(plasma) 상태에서 형성된 아르곤(Ar) 이온(positive ion)이 스퍼터 모듈(sputter module)에 장착된 캐소드(cathode)에 인가된 전기장에 의해 캐소드(cathode) 위에 놓여있는 타겟(target) 쪽으로 가속되어 타겟(target)과 충돌함으로써 타겟(target)을 구성하고 있는 원자가 튀어나오는 현상이다.
이 스퍼터링은 가열과정이 없기 때문에 텅스텐과 같은 고용점 금속이라도 증착이 가능하다. 일반적인 진공증착에서는 금속을 고온으로 가열하여 증발시키기 때문에 합금인 경우 그 성분 금속 각각의 증기압이 서로 달라 문제가 생긴다. 그러나 스퍼터링은 금속뿐만 아니라 석영 등 무기물이라도 박막을 용이하게 만들 수 있다.
스퍼터링 장치는 간단한 2극 전극으로 구성되어 있으며 아르곤(Ar) 가스를 흘리면서 글로우(glow) 방전을 시킨다. 증착하고자하는 물질을 원형 또는 직사각형의 타겟(target)으로 만들어 여기에 음의 고전압을 인가하면 Ar+ ion의 충돌에 의해 튀어나온 타겟 원자가 마주 보고 있는 기판에 쌓여 박막이 형성된다.
스퍼터링은 진공증착방법인 이베퍼레이션(Evaporation)과 비교하면 날아가는 타깃 원자의 속도가 100배 정도 빠르기 때문에 박막과 기판의 부착강도가 크다. 2극 스퍼터링 이외에 기판과 타깃 사이에서 음극과 양극으로 플라즈마를 발생시키는 4극 스퍼터링 방식, 그리고 고주파를 이용하는 RF 방식, 최근에는 전기장 이외에 자기장을 이용한 마그네트론 스퍼터링 방식 등이 있다.
플라즈마 또는 글로우 방전은 상기한 방전 수단 사이에서 상기한 불활성 주입가스와 전원 공급장치으로부터 공급된 고압 전압의 스파크에 의해서 플라즈마 또는 글로우 방전대가 형성된다. 이러한 상태에서 상기 내통이 회전하면서 치구에 안착되어 있는 피코팅체의 코팅부위에 상기한 방전대를 거치면서 에칭이 이루어지고, 이와 동시에 스퍼터링 타겟 및 이베퍼레이터에 의해서 용융된 코팅물질이 비산 또는 스퍼터되어 상기한 피증착물에 다층의 박막이 형성되게 된다.
피증착물의 증착 공정을 요약하면, 증착하고자 하는 기판(피증착물)을 내통의 치구에 장착한 후, 진공배기 장치를 통하여 진공증착 챔버를 진공배기하고, 챔버 내부가 일정한 진공상태에 도달하면 치구가 장착된 내통을 회전시켜 피증착물의 증착할 부분이 상기 스퍼터링 타겟 또는 이베퍼레이터로부터 용융 비산 또는 스퍼터되는 증착물질이 피증착물 표면에 균일하게 증착이 이루어지는 것이 일반적인 방법이다.
[실시예 1]
핵연료 압분체의 제조
[제조예]
분말 형상의 우라늄 150g에 알루미늄을 스퍼터링 방법에 의해 코팅하였다. 코팅된 우라늄을 압분해 압분체를 제조하였다.
구체적인 알루미늄의 코팅 두께는 하기 표 1과 같다.
알루미늄(금속기지물질)의 코팅 두께
제조예 1 11 μm
제조예 2 15 μm
제조예 3 20 μm
제조예 4 30 μm
비교예 1 5 μm
비교예 2 10 μm
비교예 3 50 μm
[비교예 4]
제조예와 달리, 우라늄 입자 표면에 알루미늄을 코팅하지 않고, 분말 형상의 우라늄150 g과 분말 형상의 알루미늄을 고르게 섞은 이후, 압분시켜 압분체를 제조하였다.
[실시예 2]
핵연료 압분체의 밀도 평가
우라늄 밀도 알루미늄의 부피비
제조예 1 10.9 gU/cm 3 33.7 %
제조예 2 9.5 gU/cm 3 42.1 %
제조예 3 8.1 gU/cm 3 50.8 %
제조예 4 6.0 gU/cm 3 60.36 %
비교예 1 13.5 gU/cm 3 17.6 %
비교예 2 11.3 gU/cm 3 32.3 %
비교예 3 3.5 gU/cm 3 79. 4 %
제조예 1 내지 4에 의해 제조된 압분체의 우라늄 밀도 및 금속기지 물질의 부피비를 측정한 결과는 상기 표 2와 같다. 상기 표 2에 따르면, 금속기지 물질의 부피비가 50% 미만이더라도, 우라늄의 밀도는 10.9 내지 9.5 gU/cm3로 측정되었다. 제조예 1은 압분체 내의 알루미늄의 부피는 33.7%만 포함되고, 우라늄 밀도는 10.9 gU/cm3만큼 포함되도록 압분체를 제조할 수 있다. 이는 제조예와 같이, 압분체를 제조할 경우, 분말 형상의 우라늄과 분말 형상의 알루미늄의 혼합 후 압분시켜 제조한 압분체와 달리, 알루미늄의 부피비가 50% 미만인 경우에도 안정적인 압분체의 제조가 가능하며, 우리늄의 밀도를 8.0 gU/cm3 이상 포함시킨 압분체의 제조가 가능하다.
하지만, 비교예 1의 경우에는 우라늄의 밀도는 13.5 gU/cm3이고, 알루미늄의 부피비는 17.6%이고, 비교예 2의 경우에는 알루미늄의 부피비가 32.3%로 압분체를 제조할 경우, 압분체 내의 알루미늄의 부피가 너무 적어 압분체의 제조가 용이하지 않다. 즉, 압분체 내의 우라늄의 밀도는 높일 수 있지만, 알루미늄의 부피가 너무 적어 압분체의 제조가 불가능하다. 비교예 3의 경우에는 알루미늄 코팅의 두께가 50 ㎛이고, 알루미늄의 부피비는 79.4%이고, 우라늄 밀도는 3.5 gU/cm3이다.
결과적으로, 표 1 및 표 2에 따르면, 알루미늄 코팅의 두께 범위가 10㎛ 이하일 경우, 알루미늄 코팅이 너무 얇아서 압분체를 제조하기 위한 금속기지 물질이 충분하지 않아 압분체를 제조할 수 없는 문제가 있고, 알루미늄 코팅의 두께 범위가 50㎛ 일 경우, 압분체 내의 우라늄의 밀도가 너무 적은 문제가 있다.
또한, 제조예 1 내지 제조예 4은 우라늄 입자의 표면에 알루미늄을 코팅한 두께에 따라, 우라늄 밀도 값이 달라지는 것을 확인할 수 있다. 이러한 결과에 비추어, 우라늄 입자의 표면에 코팅되는 알루미늄의 두께에 따라, 압분체 내의 우라늄 밀도를 조절할 수 있다고 할 것이다.
[실시예 3]
핵연료 압분체의 균일 정도의 평가
도 4는 제조예에 따라 제조된 압분체에 관한 SEM 사진이다. 사진에 따르면, 우라늄에 알루미늄을 코팅한 이후 압분해 압분체를 제조할 경우, 우라늄이 균일하게 분포한 것을 확인할 수 있다. 다만, 도 5와 같이, 비교예 3에 따라 제조한 압분체의 경우, 압분체 내의 우라늄이 불균일하게 분포하고 있다. 이는, 본 발명의 일 실시예에 따라, 우라늄에 알루미늄을 코팅한 이후, 코팅된 우라늄을 압분해 압분체를 제조할 경우에는 우라늄이 균일하게 분포한 압분체를 제조할 수 있지만, 분말 형상의 우라늄과 분말 형상의 알루미늄을 혼합하고, 혼합물을 압분해 압분체를 제조하면 우라늄이 균일하게 분포한 압분체의 제조가 용이하지 않다고 할 것이다.
1: 분말 형상의 핵연료 물질
2: 분말 형상의 금속기지
3: 압분체
3': 핵연료 물질이 균일하게 분포된 압분체

Claims (9)

  1. 핵연료 물질 및 금속기지를 포함하는 원자로용 핵연료로,
    상기 금속기지는 분말 형상인 핵연료 물질의 입자 표면에 10 초과 내지 50㎛ 미만으로 코팅된 것이고,
    상기 금속기지로 코팅된 핵연료 물질을 압분한 압분체를 포함하는 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 분말 형상의 금속기지는 분말 형상인 핵연료 물질의 입자 표면에 15 내지 30㎛로 코팅된 것을 포함하는 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 핵연료 물질은 우라늄 합금, 우라늄 규화물 및 알루미나이드로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 것인 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료.
  4. 제 3항에 있어서,
    상기 핵연료 물질은 U, U-MO, U-Ti, U-Zr, U-Nb, U2Si3, U3Si 및 UAlx로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 것인 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 금속기지 물질은 알루미늄, 실리콘, 마그네슘, 지르코늄, 알루미늄-실리콘 합금 및 몰리브덴으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 것인 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 금속기지 물질은 핵연료 분말 입자에 물리적 기상 증착법(PVD), 화학적 기상 증착법(CVD), 스프레이 코팅(Spray coating) 및 팩 시멘테이션(Pack cementation)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 이상의 방법에 의해 코팅된 것인 핵연료 물질이 균일하게 포함된 원자로용 핵연료.
  7. 제 1항 내지 제 6항 중 어느 한 항에 따른 원자로용 핵연료는 봉 또는 판 형태인 원자로용 핵연료.
  8. ⅰ) 분말 형상의 핵연료 물질의 입자 표면에 10 초과 내지 50㎛ 미만의 두께로 금속기지 물질을 코팅하는 단계;
    ⅱ) 상기 금속기지 물질이 코팅된 분말 형상의 핵연료 물질을 압분하는 단계;
    ⅲ) 상기 ⅱ) 단계의 압분체에 피복재를 조립하는 단계; 및
    ⅳ) 상기 ⅲ) 단계 조립 이후 압연하는 단계를 추가로 포함하는 제 1항에 따른 원자로용 핵연료의 제조 방법.
  9. 제 8항에 있어서,
    상기 ⅰ) 단계는 15 내지 30㎛의 두께로 금속기지 물질을 코팅하는 것인 원자로용 핵연료의 제조 방법.
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