KR20160078954A - 용액-처리된 무기 반도체로부터의 공기 안정성 적외선 광검출기 - Google Patents

용액-처리된 무기 반도체로부터의 공기 안정성 적외선 광검출기 Download PDF

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KR20160078954A
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프랭키 소
제시 로버트 맨더스
송 첸
에릭 디. 클룸프
청-한 레이
사이-윙 창
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Abstract

광검출기는 제1 금속 산화물의 정공 수송 전자 차단 층 및 제2 금속 산화물의 전자 수송 정공 차단 층 사이에 위치한 반전도성 무기 나노입자의 광활성 층을 갖는다. 나노입자는 스펙트럼의 적어도 적외선 영역의 전자기 방사선에 반응한다. 제1 금속 산화물은 NiO일 수 있고, 제2 금속 산화물은 ZnO 또는 TiO2일 수 있다. 금속 산화물 층은 심지어는 광검출기 주위의 캡슐화 코팅의 부재 하에도 광검출기가 공기 중에서 안정하게 한다. 광검출기는 P-I-N 구조를 갖는다.

Description

용액-처리된 무기 반도체로부터의 공기 안정성 적외선 광검출기{AIR STABLE INFRARED PHOTODETECTORS FROM SOLUTION-PROCESSED INORGANIC SEMICONDUCTORS}
본 출원은 임의의 수치, 표 또는 도면을 포함하여 전체가 본원에 참조로 포함된 2013년 8월 29일에 출원된 미국 가출원 제61/871,579호를 35 U.S.C. § 119(e) 하에 우선권 주장한다.
광통신, 원격 감지, 분광법, 광전자장치 및 영상은 적외선 및 광대역 광검출기에 의해 인에이블되는 어플리케이션 중 단지 몇몇일 뿐이다. 이와 같은 광검출기에서, 감광성 물질이 가시광선 범위 및/또는 단파장 적외선 (SWIR) 범위의 광신호를 흡수하고 광신호를 전자신호로 변환시킨다. 전형적으로 통상의 광검출기는 높은 처리량의 저렴한 제작 기술과 양립할 수 없는 진공 처리 조건 하에 제조된다. 광검출기의 높은 제작 비용 및/또는 낮은 성능으로 인해 광검출기의 시장 침투가 제한된다. 최근에, 용액 공정에 의해 제조될 수 있는 장치의 개발로 높은 제작 비용을 해결하려는 노력을 해왔다.
콜로이드 양자점은 용액 공정 가능하고, 이는 집적 회로를 포함하여 사용될 수 있는 기판의 유형을 확장시키기 때문에, 콜로이드 양자점은 광검출기를 포함하여 다양한 광전자 장치를 위한 물질로서 매력적이다. 그것들의 성질로 인해, 양자점은 목적하는 광학 흡수 스펙트럼을 달성하기 위한 크기로 튜닝될 수 있다. 이는 저비용의 경량 가요성 플랫폼을 구성하는 박막 광검출기의 형성을 가능케 한다. 통상의 단결정 반도체는 반도체에 요구되는 처리 조건과의 비양립성으로 인해 가요성 전자장치, 특히 유기 물질을 포함하는 것들과의 집적화로부터 배제된다. 콜로이드 양자점의 용액 또는 현탁액은 사실상 모든 기판 상의 스핀-코팅, 분무-캐스팅, 또는 잉크젯 인쇄 기술을 사용한 침착을 가능케 한다. 격자 미스매치(mismatch) 고려사항이 발생하지 않고, 가요성 기판이 대면적 처리를 가능케 한다.
광검출기에서 양자점을 이용하려는 일부 노력이 있어 왔다. 문헌[Konstantatos et al., Proceedings of the IEEE 2009, 97, (10), 1666-83]에는 PbS 양자점의 용액 침착에 의한 광검출기의 형성이 개시되어 있다. PbS 나노결정 필름과 알루미늄 접촉부 사이에 광다이오드가 형성되고, 평평한 투명 ITO 박막이 대향 옴 접촉부를 형성하였다. 문헌[MacDonald et al., Nature Materials 2005, 4, 138-42]에는 유리, 인듐 주석 산화물 (ITO), 폴리(p-페닐렌비닐렌) (PPV), MEH-PPV/PbS 나노결정 블렌드, 및 상부 마그네슘 접촉부의 샌드위치 구조가 형성되는 용액 공정 가능 장치가 개시되어 있다. PPV 층은 정공 수송 층으로서 작용하는 것 이외에, 상부에 블렌드 필름이 캐스트된 평활한 핀홀-무함유 예비-층을 형성하고 상부 접촉부로부터 바로 ITO로의 돌발적 단락을 제거함으로써 보다 우수한 전기적 안정성을 제공하고, ITO 접촉부에 주입 배리어를 도입함으로써 암전류를 감소시키고, 광전류 대 암전류의 비율을 증가시키고, 전기적 파괴 전에 더 높은 바이어스를 가능케 하여, 보다 높은 내부 전계, 보다 효율적인 광생성 캐리어 추출, 및 보다 높은 광전류를 초래한다.
본 발명의 실시양태는 제1 금속 산화물을 포함하는 정공 수송 층 및 제2 금속 산화물을 포함하는 전자 수송 층 사이에 위치한 반전도성 무기 나노입자의 광활성 층을 포함하는 광검출기에 관한 것이다. 광활성 층은 스펙트럼의 적외선 (IR) 영역의 전자기 방사선 및/또는 보다 높은 에너지 전자기 방사선에 반응할 수 있다. 금속 산화물 코팅은 캡슐화 없이 공기 중 안정성 및 저노이즈(low noise)를 제공할 수 있다. 정공 수송 층은 NiO 및/또는 CuO를 포함할 수 있다. 전자 수송 층은 ZnO 또는 TiO2를 포함할 수 있다. 반전도성 무기 나노입자는 납 칼코게니드 (예를 들어, PbS, PbSe), 납 칼코게니드의 합금, 수은 칼코게니드 (예를 들어, HgS, HgSe, HgTe), 수은 칼코게니드의 합금, 인듐 및/또는 갈륨 기재의 III-V 반도체 (예를 들어, GaN, GaP, GaAs, InP), 규소, 또는 이들의 임의의 조합을 포함할 수 있다. 반전도성 무기 나노입자는 PbS 또는 PbSe일 수 있다. 일부 실시양태에서, 광검출기는 전자기 스펙트럼의 적어도 가시광선 및 적외선 영역의 전자기 방사선에 반응하는 광대역 광검출기일 수 있다. 전자기 스펙트럼의 자외선 및/또는 가시광선 영역의 전자기 방사선에 반응하는 나노입자가 사용될 수 있다. 예를 들면, 적합한 나노입자의 비제한적 예로는 셀레늄화카드뮴, 황화카드뮴 및 셀레늄화아연이 포함된다.
본 발명의 다른 실시양태는 광검출기의 제조 방법에 관한 것이다. 일부의 경우, 금속 산화물 전구체의 용액 또는 금속 산화물 나노입자의 현탁액을 전극 상에 침착시키고, 용매를 제거하여 금속 산화물 층을 형성한다. 금속 산화물 층은 층의 전기적 성질의 고정 및/또는 향상을 위해 화학적으로 또는 열적으로 개질될 수 있다. 이어서, 금속 산화물 층 상에 반전도성 무기 나노입자의 콜로이드 현탁액을 침착시키고, 용매를 제거하여 반전도성 무기 나노입자를 포함하는 광활성 층을 형성할 수 있다. 광활성 층은 화학적으로 또는 열적으로, 경우에 따라, 예를 들면 리간드 교환에 의해 개질될 수 있다. 광활성 층 상에 제2 금속 산화물 전구체의 제2 용액 또는 복수의 제2 금속 산화물 입자의 제2 현탁액을 침착시키고, 용매를 제거하여 제2 금속 산화물 층을 형성할 수 있으며, 이 또한 화학적으로 또는 열적으로 개질될 수 있다. 전극이 애노드인 경우, 제1 금속 산화물 층은 정공 수송 전자 차단 층이고, 제2 금속 산화물 층은 전자 수송 정공 차단 층이다. 전극이 캐소드인 경우, 제1 금속 산화물 층은 전자 수송 정공 차단 층이고, 제2 금속 산화물 층은 정공 수송 전자 차단 층이다.
도 1은 A) 표준 구조를 갖는 광검출기; 및 B) 본 발명의 실시양태에 따른 반전 구조를 갖는 광검출기를 나타낸다.
도 2는 A) 용액-침착된 산화니켈 (NiO) 층, 및 B) 용액-침착된 산화아연 (ZnO) 층에 대한 투과 스펙트럼 (예를 들어, 파장에 따른 투과율의 플롯)을 나타낸다.
도 3은 20 PbS 층의 순차적 침착으로 조합된 두꺼운 광활성 층이 생성된 본 발명의 실시양태에 따른 용액-처리된 산화니켈 정공 수송 전자 차단 층 및 산화아연 전자 수송 정공 차단 층을 갖는 예시적 PbS 광검출기에 대한 0 V, -1 V, -2 V 또는 -3 V의 인가 바이어스 전압 하의 파장에 따른 응답도의 플롯을 나타낸다.
도 4는 본 발명의 실시양태에 따른 도 3의 예시적 PbS 광검출기의 제조에 사용된 약 6 nm PbS 양자점의 전자 현미경 사진이다.
도 5는 본 발명의 실시양태에 따른 도 3의 예시적 PbS 광검출기의 제조에 사용된 약 6 nm ZnO 나노입자의 전자 현미경 사진이다.
도 6은 PbS 광활성 층의 두께가 5, 10, 15, 20, 25 또는 30 PbS 층의 조합에 의해 변화된 본 발명의 실시양태에 따른 용액-처리된 산화니켈 정공 수송 전자 차단 층 및 산화아연 전자 수송 정공 차단 층을 갖는 PbS 광검출기의 A) 암(dark) 및 B) 조명 전류-전압 특성 플롯을 나타낸다.
도 7은 본 발명의 실시양태에 따른 도 3의 예시적 PbS 광검출기에 대해 취해진 A) 속도 (예를 들어, 0 V, -1 V, -2 V 또는 -3 V의 인가 바이어스 전압 하의 시간에 따른 전류 밀도) 및 B) 대역폭 측정값 (예를 들어, 인가 바이어스에 따른 -3 dB 대역폭) 및 상승 시간 측정값 (예를 들어, 인가 바이어스에 따른 상승 시간)의 플롯을 나타낸다.
도 8은 본 발명의 실시양태에 따른 도 3의 예시적 PbS 광검출기에 대한 -0.5 V, -1 V, -1.5 V, -2 V, -2.5 V 또는 -3 V의 인가 바이어스 전압 하의 주파수에 따른 노이즈 전류 스펙트럼 밀도의 플롯을 나타낸다.
도 9는 본 발명의 실시양태에 따른 도 3의 예시적 PbS 광검출기에 대한 0 V, -1 V, -2 V 또는 -3 V의 인가 바이어스 전압 하의 파장에 따른 비검출능(specific detectivity)의 플롯을 나타낸다.
도 10은 본 발명의 실시양태에 따른 도 3의 예시적 PbS 광검출기에 대한 시간에 따른 정규화된 성능 파라미터 (예를 들어, 외부 양자 효율, 응답도, 비검출능)의 플롯을 나타내며, 이는 어떠한 캡슐화도 없이 수명 시험 내내 공기와 접촉하는 PbS 광검출기의 공기 안정성을 반영하고, 여기서 비검출능은 <i2> = 2qI암의 총 노이즈 전류 어림값을 사용하여 결정된다.
본 발명자들은 외부 캡슐화 코팅의 부재 하에 공기 중에서 안정한 광검출기가 바람직함을 인식 및 인지하였다. 본 발명자들은 또한 용액 공정을 통해 제작될 수 있는 광검출기가 바람직함을 인식 및 인지하였다. 추가로, 본 발명자들은 이와 같은 특성을 갖는 장치를 위한 설계 및 그의 제조 및 사용 방법을 인식 및 인지하였다.
본 발명의 실시양태는 무기 물질을 포함하는 광활성 층을 포함하는 광검출기에 관한 것이며, 여기서 광활성 층은 제1 금속 산화물을 포함하는 정공 수송 층 및 제2 금속 산화물을 포함하는 전자 수송 층 사이에 위치한다. 일반적으로 광활성 층은 전자기 방사선을 흡수하고 전하 캐리어 (예를 들어, 정공, 전자)를 생성할 수 있는 물질을 포함하는 층을 지칭한다. 본원에 추가로 상세히 기재된 바와 같이, 정공 수송 층은 일반적으로 장치 (예를 들어, 광검출기)의 둘 이상의 층 사이에 정공 수송을 용이하게 하는 층을 지칭하며, 전자 수송 층은 일반적으로 장치 (예를 들어, 광검출기)의 둘 이상의 층 사이에 전자 수송을 용이하게 하는 층을 지칭한다. 일반적으로 광검출기는 적외선 및/또는 가시광선 광검출기이며, 여기서 광활성 층은 예를 들면 400 내지 7,000 nm 파장을 갖는 전자기 스펙트럼의 적어도 일부를 포함한 전자기 방사선을 흡수한다. 광검출기는 일부의 경우 적외선-감응성 나노입자를 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 광검출기는 P-I-N 구조 (예를 들어, P-I-N 접합)를 갖는다. P-I-N 구조는 일반적으로 p-형 반도체 영역, n-형 반도체 영역, 및 p-형 및 n-형 영역 사이에 위치한 고유 반도체 영역을 포함하는 구조를 지칭할 수 있다. 예를 들면, 어느 하나의 금속 산화물 층이 p-형 반도체 영역을 구성할 수 있고, 다른 금속 산화물 층이 n-형 반도체 영역을 구성할 수 있고, 광활성 층이 p-형 및 n-형 영역 사이에 위치한 고유 반도체 영역을 구성할 수 있다. 본 발명의 또 다른 실시양태는 본원에 기재된 광검출기의 금속 산화물 층 및 광활성 층의 형성을 위한 전-용액(all-solution) 방법에 관한 것이다.
하기에 추가로 상세히 기재된 바와 같이, 본원에 기재된 광검출기는 유리하다고 인식되어 온 특정 성질들을 가질 수 있다. 예를 들면, 광검출기는 외부 캡슐화 코팅의 부재 하에 공기 중에서 안정할 수 있다 (예를 들어, 공기에 노출된 광검출기의 성능이 일정 기간에 걸쳐 비교적 안정할 수 있음). 추가적으로, 광검출기는 유리하다고 인식되어 온 특정의 기타 특성들, 예컨대 높은 검출능, 높은 외부 양자 효율 및/또는 높은 응답도를 나타낼 수 있다.
일부 실시양태에서, 광검출기는 표준 또는 규칙적 구조를 갖는다. 표준 구조를 갖는 광검출기의 예시적 개략도를 도 1a에 나타낸다. 도 1a에서, 광검출기(100)는 기판(102), 애노드(104), 정공 수송 층(106), 광활성 층(108), 전자 수송 층(110) 및 캐소드(112)를 포함하는 다층 구조이다. 작동 시, 광검출기(100)에 역 바이어스 전압이 인가될 수 있다. 일부 실시양태에서, 역 바이어스 전압의 크기는 적어도 약 0 V, 적어도 약 1 V, 적어도 약 2 V, 적어도 약 3 V, 적어도 약 4 V, 적어도 약 5 V, 적어도 약 6 V, 적어도 약 8 V, 또는 적어도 약 10 V일 수 있다. 특정 경우, 역 바이어스 전압의 크기는 약 0 V 내지 약 2 V, 약 0 V 내지 약 3 V, 약 0 V 내지 약 5 V, 약 0 V 내지 약 10 V, 약 1 V 내지 약 2 V, 약 1 V 내지 약 5 V, 약 1 V 내지 약 10 V, 약 2 V 내지 약 5 V, 약 2 V 내지 약 10 V, 또는 약 5 V 내지 약 10 V의 범위이다. 전자기 방사선은 기판(102)을 통해 광검출기(100)로 진입하고 애노드(104) 및 정공 수송 층(106)을 통과할 수 있다. 그런 다음, 전자기 방사선이 광활성 층(108) 내 전자를 여기시켜, 자유 전자-정공 쌍을 생성할 수 있다. 후속적으로 전자가 전자 수송 층(110)을 통해 캐소드(112)로 수송되고, 정공이 정공 수송 층(106)을 통해 애노드(104)로 수송되어, 측정가능한 광전류를 생성할 수 있다.
도 1a에 나타낸 바와 같이, 광검출기(100)는 광활성 층(108)을 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 광검출기의 광활성 층은 적외선 방사선 (예를 들어, 약 700 nm 내지 약 1 mm 범위의 파장을 갖는 방사선)을 흡수할 수 있는 무기 나노입자를 포함한다. 일부 실시양태에서, 무기 나노입자는 적어도 약 700 nm, 적어도 약 800 nm, 적어도 약 1 ㎛, 적어도 약 1.5 ㎛, 적어도 약 2 ㎛, 적어도 약 3 ㎛, 적어도 약 4 ㎛, 적어도 약 5 ㎛, 또는 적어도 약 7 ㎛의 파장을 갖는 방사선을 흡수할 수 있다. 일부 실시양태에서, 무기 나노입자는 약 700 nm 내지 약 1 ㎛, 약 700 nm 내지 약 1.5 ㎛, 약 700 nm 내지 약 2 ㎛, 약 700 nm 내지 약 4 ㎛, 약 700 nm 내지 약 7 ㎛, 약 700 nm 내지 약 14 ㎛, 약 800 nm 내지 약 2 ㎛, 약 800 nm 내지 약 4 ㎛, 약 800 nm 내지 약 7 ㎛, 약 800 nm 내지 약 14 ㎛, 약 1 ㎛ 내지 약 3 ㎛, 약 1 ㎛ 내지 약 4 ㎛, 약 1 ㎛ 내지 약 7 ㎛, 약 1 ㎛ 내지 약 14 ㎛, 약 2 ㎛ 내지 약 4 ㎛, 약 2 ㎛ 내지 약 7 ㎛, 약 2 ㎛ 내지 약 14 ㎛, 또는 약 5 ㎛ 내지 약 14 ㎛ 범위의 파장을 갖는 방사선을 흡수할 수 있다. 나노입자로 적합한 물질로는 납 칼코게니드 (예를 들어, PbS, PbSe) 및 그의 합금; 수은-기재 칼코게니드 (HgS, HgSe, HgTe) 및 그의 합금; 인듐 및/또는 갈륨 기재의 III-V 반도체 (예를 들어, GaN, GaP, GaAs, InP); 규소; 은 칼코게니드 (예를 들어, Ag2S, Ag2Se, Ag2Te); 또는 이들의 조합이 포함되나, 이에 제한되는 것은 아니다. 특정 실시양태에서, 나노입자는 PbS 및/또는 PbSe를 포함한다.
일부 실시양태에서, 광활성 층은 가시광 (예를 들어, 약 400 nm 내지 약 700 nm 범위의 파장을 갖는 방사선) 및/또는 자외선 (UV) 방사선 (예를 들어, 약 400 nm 미만의 파장을 갖는 방사선)을 흡수할 수 있는 무기 나노입자를 포함한다. 일부 실시양태에서, 무기 나노입자는 약 200 nm 내지 약 400 nm, 약 200 nm 내지 약 700 nm, 약 200 nm 내지 약 1 ㎛, 약 200 nm 내지 약 2 ㎛, 약 400 nm 내지 약 700 nm, 약 400 nm 내지 약 1 ㎛, 약 400 nm 내지 약 1.3 ㎛, 또는 약 400 nm 내지 약 2 ㎛의 범위의 파장을 갖는 광을 흡수할 수 있다. 일부 실시양태에서, 광활성 층의 무기 나노입자는 카드뮴 및/또는 아연 화합물을 포함할 수 있다. 적합한 카드뮴 및/또는 아연 화합물의 비제한적 예로는 셀레늄화카드뮴, 황화카드뮴 및 셀레늄화아연이 포함된다.
광활성 층의 무기 나노입자는 크기가 비교적 작을 수 있다. 일부 실시양태에서, 나노입자는 약 100 nm 이하, 약 50 nm 이하, 약 20 nm 이하, 약 10 nm 이하, 약 8 nm 이하, 약 6 nm 이하, 약 4 nm 이하, 또는 약 1 nm의 최대 단면 치수 (예를 들어, 직경)를 갖는다. 일부 실시양태에서, 나노입자는 약 1 nm 내지 약 5 nm, 약 1 nm 내지 약 10 nm, 약 1 nm 내지 약 20 nm, 약 1 nm 내지 약 50 nm, 약 1 nm 내지 약 100 nm, 약 4 nm 내지 약 10 nm, 약 4 nm 내지 약 20 nm, 약 5 nm 내지 약 10 nm, 약 5 nm 내지 약 20 nm, 약 5 nm 내지 약 50 nm, 약 5 nm 내지 약 100 nm, 약 6 nm 내지 약 10 nm, 약 6 nm 내지 약 20 nm, 약 10 nm 내지 약 50 nm, 약 10 nm 내지 약 100 nm, 또는 약 50 nm 내지 약 100 nm의 범위의 직경을 갖는다.
특정 경우, 나노입자는 나노결정 (예를 들어, 약 100 nm 이하의 최대 단면 치수를 갖는 결정질 입자)이다. 특정 실시양태에서, 나노입자는 양자점이다. 양자점은 일반적으로 양자 기계적 성질 (예를 들어, 이산성(discrete) 에너지 준위)을 나타내기에 충분히 작은 크기를 갖는 반전도성 나노입자 (예를 들어, 나노결정)를 지칭한다. 예를 들면, 양자점의 여기자(exciton)는 세 공간 치수에 구속 (예를 들어, 양자 구속)될 수 있고, 이산성 에너지 준위가 관찰될 수 있다. 일부의 경우, 양자점은 약 10 nm 이하, 약 8 nm 이하, 약 6 nm 이하, 약 4 nm 이하, 또는 약 1 nm 이하의 최대 단면 치수 (예를 들어, 직경)를 갖는다. 특정 실시양태에서, 양자점은 약 1 nm 내지 약 4 nm, 약 1 nm 내지 약 6 nm, 약 1 nm 내지 약 8 nm, 약 1 nm 내지 약 10 nm, 약 4 nm 내지 약 6 nm, 약 4 nm 내지 약 8 nm, 약 4 nm 내지 약 10 nm, 약 6 nm 내지 약 8 nm, 약 6 nm 내지 약 10 nm, 또는 약 8 nm 내지 약 10 nm의 범위의 최대 단면 치수를 갖는다.
양자점의 흡수 성질은 일반적으로 그의 크기에 좌우되기 때문에, 양자점은 목적하는 스펙트럼 흡수로의 튜닝을 가능케 한다. 예를 들면, 보다 큰 양자점은 보다 긴 파장을 갖는 전자기 방사선을 흡수할 수 있다. 일부의 경우, 양자점은 예를 들면 제조되는 양자점의 크기 및 크기 분포를 결정하는 합성 개질을 함으로써 및/또는 다양한 합성으로부터의 상이한 크기 또는 상이한 조성의 나노결정을 조합함으로써, 광대역 스펙트럼을 흡수하도록 튜닝될 수 있다. 이와 같은 반도체 양자점은 역 바이어스에서 매우 낮은 암전류를 갖는 광검출기의 제조를 가능케 하며, 이는, 저노이즈 준위으로 인해, 저준위 신호를 높은 신호-대-노이즈 비율로 검출할 수 있게 한다. 추가적으로, 반도체 양자점은 유리하게는 콜로이드 합성을 통해 합성될 수 있고, 용액 공정에 의한 광검출기의 제조 동안 침착될 수 있다.
도 1a에 나타낸 바와 같이, 광검출기(100)는 광활성 층(108)에 인접하여 위치한 층(106)을 추가로 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 층(106)은 제1 금속 산화물 (예를 들어, 제1 금속 산화물 층)을 포함한다. 제1 금속 산화물 층은 특정 경우 정공 수송 층일 수 있다 (예를 들어, 제1 금속 산화물은 정공 수송 물질일 수 있음). 정공 수송 층은 일반적으로 장치 (예를 들어, 광검출기)의 둘 이상의 층 사이에 정공 수송을 용이하게 하는 층을 지칭한다. 예를 들면, 광검출기(100)의 작동 시, 정공 수송 층(106)은 광활성 층(108)에서 애노드(104)로의 정공 수송을 용이하게 할 수 있다. 정공 수송 층(106), 광활성 층(108) 및 전자 수송 층(110)은 각각 가전자대(valence band) 에너지 (예를 들어, 이온화 전위)를 갖는 가전자대 (예를 들어, 최고 점유 에너지 준위) 및 전도대(conduction band) 에너지 (예를 들어, 전자 친화도)를 갖는 전도대 (예를 들어, 최저 비점유 에너지 준위)에 의해 특징화될 수 있다. 일부의 경우, 정공 수송 층(106)은 광활성 층(108)으로부터의 정공 수송을 용이하게 할 수 있는데, 이는 정공 수송 층(106)의 가전자대 에너지가 광활성 층(108)의 가전자대 에너지와 실질적으로 동조하기 때문이다. 예를 들면, 특정 실시양태에서, 광활성 층의 가전자대 에너지와 정공 수송 층의 가전자대 에너지간 차이의 크기는 약 1 eV 이하, 약 0.8 eV 이하, 약 0.6 eV 이하, 약 0.5 eV 이하, 약 0.4 eV 이하, 약 0.3 eV 이하, 약 0.25 eV 이하, 약 0.2 eV 이하, 약 0.15 eV 이하, 약 0.1 eV 이하, 또는 약 0.05 eV 이하이다. 일부의 경우, 광활성 층의 가전자대 에너지와 정공 수송 층의 가전자대 에너지간 차이의 크기는 약 0.05 eV 내지 약 0.1 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.2 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.5 eV, 약 0.05 eV 내지 약 1 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.2 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.5 eV, 약 0.1 eV 내지 약 1 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.5 eV, 또는 약 0.2 eV 내지 약 1 eV의 범위이다.
일부의 경우, 정공 수송 층(106)은 애노드(104)로의 정공 수송을 용이하게 할 수 있는데, 이는 정공 수송 층(106)의 가전자대 에너지가 애노드(104)의 일함수 (예를 들어, 전자를 제거하는데 필요한 최소 에너지)와 실질적으로 동조하기 때문이다. 예를 들면, 애노드의 일함수와 정공 수송 층의 가전자대 에너지간 차이의 크기는 약 1 eV 이하, 약 0.8 eV 이하, 약 0.6 eV 이하, 약 0.5 eV 이하, 약 0.4 eV 이하, 약 0.3 eV 이하, 약 0.25 eV 이하, 약 0.2 eV 이하, 약 0.15 eV 이하, 약 0.1 eV 이하, 또는 약 0.05 eV 이하일 수 있다. 일부의 경우, 애노드의 일함수와 정공 수송 층의 가전자대 에너지간 차이의 크기는 약 0.05 eV 내지 약 0.1 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.2 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.5 eV, 약 0.05 eV 내지 약 1 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.2 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.5 eV, 약 0.1 eV 내지 약 1 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.5 eV, 또는 약 0.2 eV 내지 약 1 eV의 범위이다.
특정 실시양태에서, 정공 수송 층은 비교적 높은 정공 이동도를 가질 수 있다. 예를 들면 일부의 경우, 정공 수송 층은 약 -0.5 V 내지 약 -10 V 범위의 인가 바이어스 전압 하에 적어도 약 10-6 cm2/(V·s), 적어도 약 10-5 cm2/(V·s), 적어도 약 10-4 cm2/(V·s), 적어도 약 10-3 cm2/(V·s), 적어도 약 10-2 cm2/(V·s), 적어도 약 10-1 cm2/(V·s), 적어도 약 1 cm2/(V·s), 또는 적어도 약 10 cm2/(V·s)의 정공 이동도를 가질 수 있다.
일부 실시양태에서, 정공 수송 층(106)은 또한 전자 차단 층이다 (예를 들어, 층(106)은 정공 수송 전자 차단 층임). 전자 차단 층은 일반적으로 장치 (예를 들어, 광검출기)의 둘 이상의 층 사이의 전자 수송을 억제하는 층을 지칭한다. 예를 들면, 광검출기(100)의 작동 시, 정공 수송 전자 차단 층(106)은 애노드(104)에서 광활성 층(108)으로의 전자 주입을 억제할 수 있다. 애노드에서 광활성 층으로의 전자 주입을 억제하는 것이 유리할 수 있다고 인식되어 왔는데, 이는 이러한 주입의 억제는 암전류 (예를 들어, 광활성 층에 의한 전자기 방사선 흡수의 부재 하에 광검출기를 통해 흐르는 전류)를 감소시킬 수 있기 때문이다. 암전류의 감소는 유리하게는 광검출기의 검출능의 증가를 초래할 수 있다.
일부의 경우, 정공 수송 전자 차단 층(106)은 역 바이어스 하에 애노드(104)에서 광활성 층(108)으로의 전자 주입을 억제할 수 있는데, 이는 애노드(104)의 일함수와 정공 수송 전자 차단 층(106)의 전도대 에너지간에 실질적으로 큰 갭이 존재하기 때문이다. 예를 들면, 애노드의 일함수와 정공 수송 전자 차단 층의 전도대 에너지간 차이의 크기는 적어도 약 0.5 eV, 적어도 약 1 eV, 적어도 약 1.5 eV, 적어도 약 2 eV, 적어도 약 2.5 eV, 적어도 약 3 eV, 적어도 약 4 eV, 또는 적어도 약 5 eV일 수 있다. 일부의 경우, 애노드의 일함수와 정공 수송 전자 차단 층의 전도대 에너지간 차이의 크기는 약 0.5 eV 내지 약 1 eV, 약 0.5 eV 내지 약 1.5 eV, 약 0.5 eV 내지 약 2 eV, 약 0.5 eV 내지 약 2.5 eV, 약 0.5 eV 내지 약 3 eV, 약 0.5 eV 내지 약 4 eV, 약 0.5 eV 내지 약 5 eV, 약 1 eV 내지 약 2 eV, 약 1 eV 내지 약 2.5 eV, 약 1 eV 내지 약 3 eV, 약 1 eV 내지 약 4 eV, 약 1eV 내지 약 5 eV, 약 1.5 eV 내지 약 2.5 eV, 약 1.5 eV 내지 약 3 eV, 약 1.5 eV 내지 약 4 eV, 약 1.5 eV 내지 약 5 eV, 약 2 eV 내지 약 3 eV, 약 2 eV 내지 약 4 eV, 또는 약 2 eV 내지 약 5 eV의 범위이다.
일부의 경우, 정공 수송 전자 차단 층의 전도대 에너지는 비교적 낮을 수 있다. 특정 경우, 정공 수송 전자 차단 층의 전도대 에너지의 크기는 약 3 eV 이하, 약 2.5 eV 이하, 약 2 eV 이하, 약 1.5 eV 이하, 약 1 eV 이하, 또는 약 0.5 eV 이하이다. 일부의 경우, 전도대 에너지의 크기는 약 0.5 eV 내지 약 1 eV, 약 0.5 eV 내지 약 1.5 eV, 약 0.5 eV 내지 약 2 eV, 약 0.5 eV 내지 약 2.5 eV, 약 0.5 eV 내지 약 3 eV, 약 1 eV 내지 약 1.5 eV, 약 1 eV 내지 약 2 eV, 약 1 eV 내지 약 2.5 eV, 약 1 eV 내지 약 3 eV, 약 1.5 eV 내지 약 2 eV, 약 1.5 eV 내지 약 2.5 eV, 약 1.5 eV 내지 약 3 eV, 약 2 eV 내지 약 2.5 eV, 또는 약 2.5 eV 내지 약 3 eV의 범위이다.
특정 실시양태에서, 정공 수송 (및 일부의 경우 전자 차단) 층은 p-형 반전도성 금속 산화물을 포함한다. p-형 반전도성 금속 산화물은 일반적으로 전자보다 정공의 농도가 더 높은 금속 산화물을 지칭한다 (예를 들어, 페르미(Fermi) 준위가 전도대보다 가전자대에 더 가깝게 존재함). 일부 실시양태에서, p-형 반전도성 금속 산화물은 광대역-갭 반도체 (예를 들어, 약 1 eV, 약 1.5 eV보다 큰 밴드 갭을 갖는 반도체)이다. 예시적 실시양태에서, p-형 반전도성 금속 산화물은 산화니켈 (NiO)이다. NiO는 바람직하다고 인식되어 온 특정 특성들, 예컨대 공기 안정성 및/또는 광학 투명성을 가질 수 있다. 예를 들면, 도 2a에 나타낸 바와 같이, NiO 층은 벌크 밴드-갭 에너지 미만의 입사광 에너지에서 두꺼운 침착층에 대해 탁월한 광학 투명성을 갖는다. 도 2a에 따라, NiO 층의 경우, 투과율은 약 500 nm 내지 약 2500 nm 범위의 파장에서 85% 초과이다. 예를 들면, 투과율은 500 nm의 파장에서 85% 초과이고, 1 미크론의 파장에서 90% 초과이다. 일부 실시양태에서, p-형 반전도성 금속 산화물은 산화구리 (CuO)를 포함한다. p-형 반전도성 금속 산화물은 특정 경우 1종 이상의 도판트로 도핑될 수 있다. 일부의 경우, p-형 반전도성 금속 산화물은 용액 공정에 의해 광검출기의 제작 동안 침착될 수 있다. 특정 실시양태에서, p-형 반전도성 금속 산화물 층의 두께는 약 10 nm 내지 약 30 nm, 약 10 nm 내지 약 50 nm, 약 10 nm 내지 약 100 nm, 약 30 nm 내지 약 50 nm, 약 30 nm 내지 약 100 nm, 또는 약 50 nm 내지 약 100 nm의 범위이다.
일부 실시양태에서, 광검출기(100)는 애노드(104) 및 정공 수송 층(106) 사이에 위치한 정공 추출 층 (도 1a에 나타내지 않음)을 추가로 포함할 수 있다. 정공 추출 층은 일부의 경우 정공 추출을 향상시키고, 추가로 애노드(104)로의 정공 수송을 용이하게 할 수 있다. 특정 경우, 정공 추출 층은 고도의 n-형 물질을 포함할 수 있다. n-형 물질은 일반적으로 정공보다 전자의 농도가 더 높은 물질을 지칭한다 (예를 들어, 페르미 준위가 가전자대보다 전도대에 더 가깝게 존재함). 일부의 경우, 정공 추출 층은 큰 일함수 (예를 들어, 애노드(104)의 일함수와 실질적으로 유사한 일함수)를 가질 수 있다. 정공 추출 층에 적합한 물질의 비제한적 예로는 산화몰리브데넘 (MoO3), 산화텅스텐 (WO3) 및 산화바나듐 (V2O5)이 포함된다.
도 1a에 따라, 광검출기(100)는 또한, 층(106)의 원위 측면 상의 광활성 층(108)에 인접하여 위치한 층(110)을 포함할 수 있다. 일부 실시양태에서, 층(110)은 제2 금속 산화물 (예를 들어, 제2 금속 산화물 층)을 포함한다. 제2 금속 산화물 층은 특정 경우 전자 수송 층일 수 있다. 전자 수송 층은 일반적으로 장치 (예를 들어, 광검출기)의 둘 이상의 층 사이의 전자 수송을 용이하게 하는 층을 지칭한다. 예를 들면, 광검출기(100)의 작동 시, 전자 수송 층(110)은 광활성 층(108)에서 캐소드(112)로의 전자 수송을 용이하게 할 수 있다. 일부의 경우, 전자 수송 층(110)은 광활성 층(108)으로부터의 전자 수송을 용이하게 할 수 있는데, 이는 전자 수송 층(110)의 전도대 에너지가 광활성 층(108)의 전도대 에너지와 실질적으로 동조하기 때문이다. 예를 들면 특정 경우, 광활성 층의 전도대 에너지와 전자 수송 층의 전도대 에너지간 차이의 크기는 약 1 eV 이하, 약 0.8 eV 이하, 약 0.6 eV 이하, 약 0.5 eV 이하, 약 0.4 eV 이하, 약 0.3 eV 이하, 약 0.25 eV 이하, 약 0.2 eV 이하, 약 0.15 eV 이하, 약 0.1 eV 이하, 또는 약 0.05 eV 이하일 수 있다. 일부의 경우, 광활성 층의 전도대 에너지와 전자 수송 층의 전도대 에너지간 차이의 크기는 약 0.05 eV 내지 약 0.1 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.2 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.5 eV, 약 0.05 eV 내지 약 1 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.2 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.5 eV, 약 0.1 eV 내지 약 1 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.5 eV, 또는 약 0.2 eV 내지 약 1 eV의 범위일 수 있다.
일부 실시양태에서, 전자 수송 층(110)은 캐소드(112)로의 전자 수송을 용이하게 할 수 있는데, 이는 전자 수송 층의 전도대 에너지가 캐소드의 일함수와 실질적으로 동조하기 때문이다. 예를 들면, 캐소드의 일함수와 전자 수송 층의 전도대 에너지간 차이의 크기는 약 1 eV 이하, 약 0.8 eV 이하, 약 0.6 eV 이하, 약 0.5 eV 이하, 약 0.4 eV 이하, 약 0.3 eV 이하, 약 0.25 eV 이하, 약 0.2 eV 이하, 약 0.15 eV 이하, 약 0.1 eV 이하, 또는 약 0.05 eV 이하일 수 있다. 일부의 경우, 캐소드의 일함수와 전자 수송 층의 전도대 에너지간 차이의 크기는 약 0.05 eV 내지 약 0.1 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.2 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.05 eV 내지 약 0.5 eV, 약 0.05 eV 내지 약 1 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.2 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.1 eV 내지 약 0.5 eV, 약 0.1 eV 내지 약 1 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.3 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.4 eV, 약 0.2 eV 내지 약 0.5 eV, 또는 약 0.2 eV 내지 약 1 eV의 범위일 수 있다.
일부 실시양태에서, 전자 수송 층은 비교적 높은 전자 이동도를 가질 수 있다. 예를 들면, 전자 수송 층은 적어도 약 10-8 cm2/(V·s), 적어도 약 10-7 cm2/(V·s), 적어도 약 10-6 cm2/(V·s), 적어도 약 10-5 cm2/(V·s), 적어도 약 10-4 cm2/(V·s), 적어도 약 10-3 cm2/(V·s), 적어도 약 10-2 cm2/(V·s), 적어도 약 10-1 cm2/(V·s), 적어도 약 1 cm2/(V·s), 또는 적어도 약 10 cm2/(V·s)의 전자 이동도를 가질 수 있다.
일부 실시양태에서, 전자 수송 층은 또한 정공 차단 층으로서 작용한다 (예를 들어, 층(110)은 전자 수송 정공 차단 층임). 정공 차단 층은 일반적으로 장치 (예를 들어, 광검출기)의 둘 이상의 층 사이의 정공 수송을 억제하는 층을 지칭한다. 예를 들면, 광검출기(100)의 작동 시, 전자 수송 정공 차단 층(110)은 캐소드(112)에서 광활성 층(108)으로의 전공 주입을 억제할 수 있다. 캐소드에서 광활성 층으로의 정공 주입을 억제하는 것이 유리할 수 있다고 인식되어 왔는데, 이는 이러한 주입의 억제는 암전류를 감소시킬 수 있기 때문이다. 암전류의 감소는 유리하게는 광검출기의 검출능의 증가를 초래할 수 있다.
일부의 경우, 전자 수송 정공 차단 층(110)은 역 바이어스 하에 캐소드(112)에서 광활성 층(108)으로의 정공 주입을 억제할 수 있는데, 이는 캐소드(112)의 일함수와 전자 수송 정공 차단 층(110)의 가전자대 에너지간에 실질적으로 큰 갭이 존재하기 때문이다. 예를 들면, 캐소드의 일함수와 전자 수송 정공 차단 층의 가전자대 에너지간 차이의 크기는 적어도 약 0.5 eV, 적어도 약 1 eV, 적어도 약 1.5 eV, 적어도 약 2 eV, 적어도 약 2.5 eV, 적어도 약 3 eV, 적어도 약 4 eV, 또는 적어도 약 5 eV일 수 있다. 일부의 경우, 캐소드의 일함수와 전자 수송 정공 차단 층의 가전자대 에너지간 차이의 크기는 약 0.5 eV 내지 약 1 eV, 약 0.5 eV 내지 약 1.5 eV, 약 0.5 eV 내지 약 2 eV, 약 0.5 eV 내지 약 2.5 eV, 약 0.5 eV 내지 약 3 eV, 약 0.5 eV 내지 약 4 eV, 약 0.5 eV 내지 약 5 eV, 약 1 eV 내지 약 2 eV, 약 1 eV 내지 약 2.5 eV, 약 1 eV 내지 약 3 eV, 약 1 eV 내지 약 4 eV, 약 1 eV 내지 약 5 eV, 약 1.5 eV 내지 약 2.5 eV, 약 1.5 eV 내지 약 3 eV, 약 1.5 eV 내지 약 4 eV, 약 1.5 eV 내지 약 5 eV, 약 2 eV 내지 약 3 eV, 약 2 eV 내지 약 4 eV, 또는 약 2 eV 내지 약 5 eV의 범위이다.
일부 실시양태에서, 전자 수송 정공 차단 층의 가전자대 에너지는 비교적 높다. 예를 들면, 전자 수송 정공 차단 층의 가전자대 에너지의 크기는 적어도 약 5 eV, 적어도 약 5.5 eV, 적어도 약 6 eV, 적어도 약 6.5 eV, 적어도 약 7 eV, 적어도 약 7.5 eV, 적어도 약 8 eV, 적어도 약 9 eV, 또는 적어도 약 10 eV일 수 있다. 일부의 경우, 가전자대 에너지의 크기는 약 5 eV 내지 약 6 eV, 약 5 eV 내지 약 7 eV, 약 5 eV 내지 약 8 eV, 약 5 eV 내지 약 9 eV, 약 5 eV 내지 약 10 eV, 약 6 eV 내지 약 7 eV, 약 6 eV 내지 약 8 eV, 약 6 eV 내지 약 9 eV, 약 6 eV 내지 약 10 eV, 약 7 eV 내지 약 8 eV, 약 7 eV 내지 약 9 eV, 약 7 eV 내지 약 10 eV, 약 8 eV 내지 약 9 eV, 또는 약 8 eV 내지 약 10 eV의 범위이다.
일부 실시양태에서, 전자 수송 (및 일부의 경우, 정공 차단) 층은 n-형 반전도성 금속 산화물을 포함한다. n-형 반전도성 금속 산화물은 일반적으로 정공보다 전자의 농도가 더 높은 반전도성 금속 산화물을 지칭한다 (예를 들어, 페르미 준위가 가전자대보다 전도대에 더 가깝게 존재함). 적합한 n-형 반전도성 금속 산화물의 비제한적 예로는 산화아연 (ZnO) 및 이산화티타늄 (TiO2)이 포함된다. 일부 실시양태에서, 이와 같은 n-형 반전도성 금속 산화물은 광대역-갭 (예를 들어, 적어도 약 1 eV, 적어도 약 1.5 eV) 반도체이다. 일부 실시양태에서, n-형 반전도성 금속 산화물은 바람직하다고 인식되어 온 특정 특성들, 예컨대 공기 안정성 및/또는 광학 투명성을 갖는다. 예를 들면, 도 2b는 ZnO 층에 대한 파장에 따른 투과율의 예시적 플롯을 나타내며, 이로부터, ZnO 층의 경우, 투과율이 약 250 nm 내지 약 2500 nm 범위의 파장에서 95% 초과임을 알 수 있다. 금속 산화물 층은 전구체로부터 표면 상에서 성장한 필름으로서 또는 금속 산화물 나노입자 현탁액의 침착물로서 형성될 수 있다. 일부의 경우, 금속 산화물 층의 두께는 약 10 nm 내지 약 30 nm, 약 10 nm 내지 약 50 nm, 약 10 nm 내지 약 100 nm, 약 30 nm 내지 약 50 nm, 약 30 nm 내지 약 100 nm, 또는 약 50 nm 내지 약 100 nm의 범위이다. 이와 같은 금속 산화물 층은 장치에 공기 안정성을 제공하는 광활성 층의 캡슐화를 제공할 수 있다.
일부의 경우, 광검출기는 도 1a에 나타낸 바와 같은 표준 구조를 갖는다. 표준 구조를 갖는 광검출기(100)의 경우, 기판(102)은 광활성 층(108)에 의해 검출되는 전자기 방사선 (예를 들어, 적외선 및/또는 가시광선 방사선)에 대해 충분히 투명한 물질을 포함할 수 있다. 기판(102)에 적합한 물질의 예로는 릿지형(ridged) 또는 가요성 유리 또는 석영, 또는 유기 중합체가 포함되되, 상기 유기 중합체는 적외선 및/또는 가시광선 방사선에 대해 충분히 투명하다. 이러한 표준 구조에서, 애노드(104)는 기판(102) 상에 침착될 수 있다. 애노드(104)는 또한 검출되는 전자기 방사선에 대해 투명할 수 있다. 예를 들면, 정공 수송 층(106)과 우수한 접촉이 제공될 수 있도록, 애노드(104)는 ITO 또는 큰 일함수 (예를 들어, 정공 수송 층의 가전자대에 가까운 일함수)를 갖는 임의의 기타 투명 전도성 산화물을 포함할 수 있다. 그러나, 캐소드(112)는 검출되는 전자기 방사선에 대해 반드시 투명한 것은 아닐 수도 있다. 일부 실시양태에서, 캐소드(112)는 유리한 특정 성질들, 예컨대 비교적 낮은 일함수 (예를 들어, 전자 수송 층의 전도대에 가까운 일함수) 및 높은 반사율을 가질 수 있다. 캐소드(112)로 적합한 물질의 비제한적 예로는 알루미늄 및 은이 포함된다.
다르게는, 일부 실시양태에서, 광검출기는 반전 구조를 갖는다. 반전 구조를 갖는 광검출기의 예시적 개략도를 도 1b에 나타낸다. 도 1b에서, 광검출기(100)는 기판(102), 캐소드(112), 전자 수송 층(110), 광활성 층(108), 정공 수송 층(106) 및 애노드(104)를 포함하는 다층 구조이다. 반전 구조에서, 캐소드(112)는 기판(102)에 인접하여 위치한다. 따라서 반전 구조에서, 캐소드(112)는 광활성 층(108)에 의해 검출되는 전자기 방사선에 대해 투명할 수 있다. 캐소드로 적합한 물질의 비제한적 예로는 칼슘, 알루미늄 및 은이 포함된다. 역으로, 애노드(102)는 전자기 방사선에 대해 반드시 투명한 것은 아닐 수도 있다. 일부의 경우, 애노드(102)는 금속을 포함할 수 있다. 반전 구조에서 애노드(102)로 적합한 물질의 비제한적 예로는 은, 금 및 백금이 포함된다. 애노드(102)는 또한 ITO 또는 큰 일함수를 갖는 임의의 기타 투명 전도성 산화물을 포함할 수 있다.
일부 실시양태에서, 광검출기는 임의적 광학 필터를 포함한다. 광학 필터는 광검출기의 광 진입면 상에 배치되어, 검출하고자 하는 파장을 선별하거나 또는 추가로 광검출기의 안정성을 향상시킬 수 있다. 예를 들면, PbS 양자점에 불리한 영향을 미칠 수 있는 UV-A (350-400 nm) 방사선을 차단하는 장파 통과(long-pass) 필터를 포함시켜 UV 방사선의 적어도 일부를 차단할 수 있다.
특정 경우, 본원에 기재된 광검출기는 유리하다고 인식되어 온 특정 성질들을 가질 수 있다. 예를 들면, 광검출기는 공기 중에서 안정할 수 있다. 일반적으로 공기 안정성은 경시적으로 공기에 노출되는 광검출기의 성능을 주기적으로 측정함으로써 결정될 수 있다. 예를 들면, 적합한 성능 계량으로는 외부 양자 효율 (EQE), 응답도 및 비검출능이 포함되나, 이에 제한되는 것은 아니다. 일반적으로 EQE는 광검출기 상에서 생성된 자유 전하 캐리어의 수 대 입사 광자의 수의 비율을 지칭할 수 있다. 응답도는 일반적으로 광학 입력 당 전기적 출력 (예를 들어, 광전류)의 측정을 지칭할 수 있다. 비검출능은 일반적으로 광검출기의 민감도와 관련된 성능 지수를 지칭할 수 있고, 이는 하기 식 (1)을 사용하여 나타낼 수 있으며:
Figure pct00001
여기서, R은 응답도이고, A는 장치 면적이고, B는 대역폭이고, Id는 암전류 밀도이고, q는 기본 전하 (1.6 × 10-19 C)이다. 본원에 사용된 바와 같이, 공기-안정성 광검출기는 공기에 노출 시 소정 기간에 걸쳐 약 50% 이하, 약 20% 이하, 약 10% 이하, 약 5% 이하, 또는 약 1% 이하의 상대 표준 편차를 갖는 측정 성능 계량을 갖는 광검출기를 지칭할 수 있다. 일부 실시양태에서, 공기 안정성 광검출기는 약 1% 내지 약 5%, 약 1% 내지 약 10%, 약 1% 내지 약 20%, 약 1% 내지 약 50%, 약 5% 내지 약 20%, 약 5% 내지 약 50%, 약 10% 내지 약 20%, 또는 약 10% 내지 약 50%의 범위의 상대 표준 편차를 갖는 측정 성능 계량을 갖는다. 일부 실시양태에서, 상기 기간은 적어도 약 1일, 적어도 약 10일, 적어도 약 30일, 적어도 약 60일, 적어도 약 90일, 적어도 약 120일, 적어도 약 240일, 적어도 약 1년, 적어도 약 5년, 또는 적어도 약 10년이다. 상기 기간은 약 1일 내지 약 30일, 약 1일 내지 약 60일, 약 1일 내지 약 90일, 약 1일 내지 약 120일, 약 1일 내지 약 240일, 약 1일 내지 약 1년, 약 1일 내지 약 5년, 약 1일 내지 약 10년, 약 30 내지 약 60일, 약 30 내지 약 90일, 약 30 내지 약 120일, 약 30일 내지 약 1년, 약 60일 내지 약 120일, 약 60일 내지 약 1년, 약 60일 내지 약 5년, 약 60일 내지 약 10년, 약 90일 내지 약 120일, 약 90일 내지 약 1년, 약 90일 내지 약 5년, 약 90일 내지 약 10년, 약 120일 내지 약 1년, 약 120일 내지 약 5년, 약 120일 내지 약 10년, 약 365일 내지 약 5년, 약 365일 내지 약 10년, 또는 약 5년 내지 약 10년의 범위일 수 있다. 일부의 경우, 광검출기은 외부 캡슐화 코팅 (즉, 제1 및 제2 금속 산화물 층이 아닌 코팅)의 부재 하에 공기 중에서 안정하다. 외부 캡슐화 코팅의 부재 하에 공기 중 안정한 성질은 유리하게는 광검출기의 제작 및 저장을 용이하게 하고 비용을 감소시킬 수 있다.
일부 실시양태에서, 광검출기는 유리하다고 인식되어 온 기타 특성들을 나타낸다. 예를 들면, 광검출기는 비교적 빠른 응답 속도 (예를 들어, 약 10 μs 미만의 상승 시간) 및/또는 비교적 큰 대역폭 (예를 들어, 적어도 약 10 kHz, 적어도 약 15 kHz)를 가질 수 있다. 특정 경우, 응답 속도가 증가할 수 있고 (예를 들어, 상승 시간이 감소할 수 있음), 대역폭이 인가된 역 바이어스 전압의 크기의 증가에 따라 증가할 수 있다. 일부의 경우, 광검출기는 역 바이어스 하에 비교적 낮은 노이즈 전류 스펙트럼 밀도 (예를 들어, 약 10-23 A2/Hz 이하)를 갖는다. 특정 실시양태에서, 광검출기는 높은 스펙트럼 응답도를 갖는다. 예를 들면, 특정 경우, 광검출기는 약 400 nm 내지 약 1300 nm 범위의 파장에서 적어도 약 0.1 암페어/와트 (A/W), 적어도 약 0.2 A/W, 또는 적어도 약 0.3 A/W의 응답도를 갖는다. 일부의 경우, 광검출기는 적어도 약 -1 V, 적어도 약 -2 V, 또는 적어도 약 -3 V의 인가된 역 바이어스 전압 하에 약 400 nm 내지 약 1300 nm 범위의 파장에서 적어도 약 0.1 A/W, 적어도 약 0.2 A/W, 또는 적어도 약 0.3 A/W의 응답도를 갖는다. 일부의 경우, 광검출기는 적어도 약 0 V, 적어도 약 -1 V, 적어도 약 -2 V, 적어도 약 -5 V, 또는 적어도 약 -10 V의 인가된 역 바이어스 전압 하에 비교적 낮은 암전류 (예를 들어, 약 1 나노암페어 이하)를 가질 수 있다.
일부 실시양태에서, 본원에 기재된 광검출기는 높은 비검출능을 나타낸다. 높은 비검출능은 극히 낮은 노이즈 전류, 큰 대역폭 및 높은 스펙트럼 응답도의 조합으로부터 초래될 수 있다. 일부의 경우, 광검출기는 적어도 약 400 nm, 적어도 약 600 nm, 적어도 약 800 nm, 적어도 약 1 ㎛, 적어도 약 1.2 ㎛, 또는 적어도 약 2 ㎛의 파장에서 적어도 약 5 × 1011 존스(Jones), 적어도 약 1 × 1012 존스, 또는 적어도 약 2 × 1012 존스의 비검출능을 갖는다. 특정 실시양태에서, 광검출기는 적어도 약 -1 V, 적어도 약 -2 V, 또는 적어도 약 -3 V의 역 바이어스 전압 하에 적어도 약 400 nm, 적어도 약 600 nm, 적어도 약 800 nm, 적어도 약 1 ㎛, 적어도 약 1.2 ㎛, 또는 적어도 약 2 ㎛의 파장에서 적어도 약 5 × 1011 존스, 적어도 약 1 × 1012 존스, 또는 적어도 약 2 × 1012 존스의 비검출능을 갖는다.
특정 실시양태는 광검출기의 제작 방법에 관한 것이다. 일부의 경우, 광검출기는 용액 공정을 사용하여 제작될 수 있다. 용액 공정의 사용은 유리하게는 제작 비용을 낮추고/거나 가요성 전자장치와의 집적화를 가능케 할 수 있다. 본 발명의 실시양태에 따라, 금속 산화물 전구체의 용액 또는 나노입자 (예를 들면 제1 또는 제2 금속 산화물 층 또는 광활성 층의 나노입자)의 현탁액을 예를 들면 스핀-코팅, 분무-캐스팅, 또는 잉크젯 인쇄 기술을 사용하여 침착시킨다. 전극 상에 제1 금속 산화물 층의 침착 시, 층을 안정화시킬 수 있다. 이어서, 광활성 층의 무기 나노입자를 침착시키고, 필요하다면 개질시킬 수 있다. 후속적으로 광활성 층 상에 제2 금속 산화물을 침착시킬 수 있다. 각 층의 침착은 단일 침착이거나 또는 최종 층의 일부의 반복적 침착에 의한 것일 수 있다. 일부 실시양태에서, 층 (예를 들어, 광활성 층)은 5, 10, 15, 20, 25 또는 30 나노입자 층의 침착을 포함할 수 있다. 각 층의 침착 후, 노출 층을 갖는 장치를 가열하고, 추출하고, 리간드 교환시키거나, 또는 달리는 처리하여 추가 층의 후속 침착 전에 안정한 목적하는 구조를 달성할 수 있다. 예를 들면, 일부의 경우, 리간드 교환은 나노입자를 "가교"시켜 층의 전도성을 증가시킬 수 있다. 용액 유래의 금속 산화물은 소면적 또는 대면적 광검출기의 손쉬운 높은 처리량 제작을 가능케 할 뿐만 아니라 역 바이어스 암전류를 감소시키고 공기 안정성을 제공할 수 있다. 전형적으로 용매는 모든 상용성 요건을 달성하고 목적하는 경우 그의 제거가 가능하도록 그리고 어떠한 바람직하지 못한 광학적 또는 전기적 성질도 제공하지 않도록 선택된다.
<실시예>
본 실시예에는 PbS 양자점 광활성 층, NiO 정공 수송 전자 차단 층, 및 ZnO 전자 수송 정공 차단 층을 포함하는 광대역 멀티스펙트럼 광검출기의 층의 제작이 기재되어 있다. 실시예에는 또한 파생된 광검출기의 유리한 성질이 예시되어 있다.
NiO 층 제조
에탄올 중의 아세트산니켈의 0.1 M 용액을 에탄올아민과 1:1 몰비로 배합하여 NiO 전구체 용액을 제조하였다. NiO 전구체 용액을 애노드 상에 스핀 코팅하고, 공기 중에서 1시간 동안 가열하였다. 가열 온도는 275 ℃ 내지 500 ℃ 또는 그 이상으로 하여 NiO 연속 필름을 얻을 수 있었다.
PbS 양자점 층
옥타데칸 중의 헥사메틸디실라티안 ((TMS)2S)의 1 M 용액을 110 ℃ 및 150 ℃의 온도에서 격렬히 교반되는 옥타데칸 및 올레산 중의 산화납의 0.004 M 용액에 주입하였다. 3-5분 후, 냉각 이소프로판올을 첨가하여 반응을 켄칭하였다. 켄칭 후, 콜로이드 PbS가 침전되었고, 원심분리기에서 아세톤과 같은 비-용매로 3회 세척하였다. PbS 나노입자를 톨루엔에 분산시킨 후 건조시켰다. 목적하는 필름 층 두께를 달성하도록 선택된 농도로 장치 제작을 위한 양자점 현탁액을 제조하였다. 주입 및 켄칭 사이의 시간 및 반응 온도를 제어함으로써, 상이한 흡수 스펙트럼을 갖는 상이한 크기의 양자점들을 제조하였다. 1000 내지 1500 nm의 제1 여기자 흡수 피크를 갖는 PbS 나노입자가 용이하게 생성되었다. 가시광선 범위에 걸쳐 연장되어 있는 흡수 테일을 갖는 대략 6 nm 직경의 준-구형 양자점이 제조되었다. 이들 양자점은 하기에서 특징 지워지는 광대역 멀티스펙트럼 광검출기에 적절하다. 도 3은 6 nm-직경의 양자점의 응답도를 나타내며, 이는 400에서 1300 nm까지 흡수성을 나타낸다. 본 절차에 의해 직경 약 4 nm 내지 약 10 nm 범위의 양자점들이 용이하게 합성되었다.
클로로포름 또는 헥산 중의 PbS 양자점의 5 mg/mL 현탁액을 NiO 층 상에 스핀-코팅하여 도 4에 나타낸 바와 같은 광활성 층을 제조하였다. 중간 장치를 아세토니트릴 중의 1,3-벤젠디티올의 용액에 침지시킴으로써 올레산 리간드를 1,3-벤젠디티올 리간드로 교환시켰다. 리간드 교환에 의해 나노입자들을 "가교"시켜 층의 전도성을 증가시켰다. 층 침착 및 리간드 교환을 30회까지 반복하여 광활성 층의 두께를 증가시켰다.
ZnO 나노입자 층
디메틸 술폭시드 (DMSO) 중의 테트라메틸암모늄 히드록시드 오수화물 (TMAH)의 10 M 용액을 에탄올 중의 아세트산아연 이수화물의 10 M 용액에 격렬한 교반과 함께 1시간 동안 첨가하였다. 대략 6 nm의 직경을 갖는 콜로이드 ZnO 나노입자들이 형성되었다. 도 5에 나타낸 ZnO 나노입자를 반복적으로 분산, 세척 및 원심분리하였다. 콜로이드 ZnO 나노입자를 에탄올에 분산시키고, 광활성 층 상에 직접 스핀-코팅하고, 80 ℃에서 10분 동안 소성하여 ZnO 층을 건조시켰다. ZnO 나노입자들은 유사 크기의 다공성 PbS 필름과 치밀 접촉하고 있었다.
광검출기 특성분석
다양한 수의 6 nm PbS 양자점 침착으로부터 형성된 광활성 층을 포함하는 광검출기의 경우, 역 바이어스에서 다이오드의 암전류는 도 6에 나타낸 바와 같이 대략 1 나노암페어인 것으로 밝혀졌다. 이는 NiO의 p-형 성질 및 ZnO의 n-형 성질을 반영하는 적절한 전류 정류를 갖는 바람직한 광검출기 준위를 나타낸다. 도 3에 나타낸 스펙트럼 광응답으로부터, 광검출기는 전자기 스펙트럼의 근적외선에서 가시광선 부분 (예를 들어, 약 400 nm 내지 약 1300 nm)까지 연장되어 있는 폭넓은 흡수 영역을 가짐을 알 수 있다.
도 7은 도 3의 20 층 PbS 광검출기의 속도 및 대역폭을 나타낸다. 이들 검출기의 대역폭은 대략 10 kHz인데, 이는 통상의 영상 센서에 요구되는 것을 상당히 초과하는 것이다. 대역폭 광학 측정은 인-하우스 펄스 LED 장치 (토랩스(Thorlabs))로 수행하였다. 상기 장치는 사각 전압 펄스를 갖는 함수 발생기로 구동되는 LED로 이루어져 있다. 상기 장치의 전류 출력을 고대역폭 모드의 스탠포드(Stanford) SR570 전류 전치증폭기에 의해 증폭시키고, 어느 하나의 채널로 디지털 오실로스코프(oscilloscope)에 의해 판독하면서 다른 채널에 의해 LED 드라이버를 모니터링하였다.
도 8은 20 층 PbS 광검출기에 대해 측정된 노이즈 전류 스펙트럼 밀도 및 1/f 피트(fit) 및 샷 노이즈를 나타내며, 여기서 노이즈 특성은 측정 동안 광검출기에 인가된 바이어스에 따른 노이즈를 갖는 낮은 코너 주파수(corner frequency)를 포함한다. 노이즈 측정을 위해, 작은 알루미늄 패러데이(Faraday) 케이지 내부에 장치들을 패키징 및 결합시키고, 바이어스 공급원 및 증폭기로서 작용하는 SR570 전류 전치증폭기를 갖는 중실(solid) 구리 패러데이 케이지 내부에 배치 (전기적 단리)하였다. 중실 알루미늄 및 구리 박스는 장치 및 증폭기를 외부 노이즈로부터 차단하였다. 그런 다음, SR570 증폭기를 애질런트(Agilent) 35670A 다이나믹 시그널 애널라이저(Dynamic Signal Analyzer) 스펙트럼 분석기에 연결하고, 스펙트럼 분석기는 신호를 데이타 획득 장치로 바로 출력하였다.
도 9는 PbS 광검출기에 대해 계산된 비검출능을 나타낸다. 1012 정도의 높은 검출능은 극히 낮은 노이즈 전류, 큰 대역폭 및 높은 스펙트럼 응답도의 조합으로부터 초래된다. 비검출능은 크세논 DC 아크 램프, ORIEL 74125 모노크로메이터(monochromator), 키슬리(Keithley) 428 전류 증폭기, 270 Hz의 SR 540 초퍼 시스템, 및 SRS의 SR830 DSP 록-인(lock-in) 증폭기로 이루어진 인-하우스 장치를 사용하여 얻었다.
캡슐화 없이 공기 중에 보관된 이들 광검출기는, 도 10에 나타낸 바와 같이, 3개월이 넘는 동안 뚜렷한 안정성을 갖고 눈에 띄는 성능 손실은 나타내지 않았다. 비검출능은 총 노이즈 전류에 대한 어림값 <i2> = 2qI암을 사용하여 결정하였다. 먼저 상기 식을 사용하여, 식
Figure pct00002
(여기서, R은 스펙트럼 응답도임)을 사용하는 노이즈 등가 전력 (NEP)을 계산하였다. 이어서, 식
Figure pct00003
(여기서, A는 장치 면적이고, B는 대역폭임)을 사용하여 비검출능 D*를 계산하였다.
본원에서 참고되거나 또는 언급된 모든 특허, 특허 출원, 가출원 및 공개물은 이들이 본 명세서의 명백한 교시 내용과 불일치하지 않은 정도로 모든 도면 및 표를 비롯한 이들의 전문이 참고로 포함된다.
본원에 기재된 예 및 실시양태는 단지 예시의 목적을 위해서이며, 이들에 비추어 다양한 개질 또는 변경이 관련 기술분야의 통상의 기술자에게 제안될 것이며 본 출원의 취지 및 이해의 범위에 포함될 것이다.

Claims (25)

  1. 반전도성 무기 나노입자를 포함하는 광활성 층;
    제1 금속 산화물을 포함하는 정공 수송 층; 및
    제2 금속 산화물을 포함하는 전자 수송 층
    을 포함하는 광검출기이며, 여기서 상기 나노입자는 스펙트럼의 적어도 적외선 영역의 전자기 방사선에 반응하는 것이고, 광활성 층은 정공 수송 층과 전자 수송 층 사이에 위치하고, 상기 광검출기는 외부 캡슐화 코팅의 부재 하에 공기 중에서 안정한 광검출기.
  2. 제1항에 있어서, 적어도 약 120일의 기간에 걸쳐 약 5% 미만의 상대 표준 편차를 갖는 외부 양자 효율을 갖고, 상기 기간 동안 공기에 노출되는 광검출기.
  3. 제1항에 있어서, 정공 수송 층이 정공 수송 전자 차단 층인 광검출기.
  4. 제1항에 있어서, 전자 수송 층이 전자 수송 정공 차단 층인 광검출기.
  5. 제1항에 있어서, 제1 금속 산화물이 NiO인 광검출기.
  6. 제1항에 있어서, 제2 금속 산화물이 ZnO 또는 TiO2인 광검출기.
  7. 제1항에 있어서, 제2 금속 산화물이 ZnO인 광검출기.
  8. 제1항에 있어서, 반전도성 무기 나노입자가 납 칼코게니드, 납 칼코게니드의 합금, 수은 칼코게니드, 수은 칼코게니드의 합금, 인듐 및/또는 갈륨 기재의 III-V 반도체, 규소, 또는 이들의 임의의 조합을 포함하는 것인 광검출기.
  9. 제1항에 있어서, 반전도성 무기 나노입자가 PbS 또는 PbSe를 포함하는 것인 광검출기.
  10. 제1항에 있어서, 나노입자가 전자기 스펙트럼의 가시광선 및 적외선 영역의 전자기 방사선에 반응하는 것인 광검출기.
  11. 제1항에 있어서, 정공 추출 층을 추가로 포함하는 광검출기.
  12. 제9항에 있어서, 정공 추출 층이 산화몰리브데넘 (MoO3), 산화텅스텐 (WO3) 및/또는 산화바나듐 (V2O5)을 포함하는 것인 광검출기.
  13. 제1항에 있어서, 광검출기의 광 입사면 상에 광학 필터를 추가로 포함하는 광검출기.
  14. 제1항에 있어서, 광학 필터가 전자기 스펙트럼의 자외선 영역의 전자기 방사선의 적어도 일부를 제거하는 것인 광검출기.
  15. 전극을 포함하는 기판을 제공하고;
    전극 상에 제1 금속 산화물 전구체의 제1 용액 또는 복수의 금속 산화물 입자의 제1 현탁액을 침착시키고;
    제1 용액 또는 제1 현탁액으로부터 용매를 제거하여 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 층을 형성하고;
    제1 층 상에 반전도성 무기 나노입자의 콜로이드 현탁액을 침착시키고;
    반전도성 무기 양자점의 콜로이드 현탁액으로부터 용매를 제거하여 반전도성 무기 양자점을 포함하는 광활성 층을 형성하고;
    광활성 층 상에 제2 금속 산화물 전구체의 제2 용액 또는 복수의 금속 산화물 입자의 제2 현탁액을 침착시키고;
    제2 용액 또는 제2 현탁액으로부터 용매를 제거하여 제2 금속 산화물을 포함하는 제2 층을 형성하는 것
    을 포함하는, 제1항에 따른 광검출기의 제조 방법.
  16. 제15항에 있어서, 전극이 애노드이고, 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 층이 정공 수송 전자 차단 층이고, 제2 금속 산화물을 포함하는 제2 층이 전자 수송 정공 차단 층인 방법.
  17. 제15항에 있어서, 전극이 캐소드이고, 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 층이 전자 수송 정공 차단 층이고, 제2 금속 산화물을 포함하는 제2 층이 정공 수송 전자 차단 층인 방법.
  18. 제16항 또는 제17항에 있어서, 정공 수송 전자 차단 층이 NiO를 포함하는 것인 방법.
  19. 제16항 또는 제17항에 있어서, 전자 수송 정공 차단 층이 ZnO 및/또는 TiO2를 포함하는 것인 방법.
  20. 제15항에 있어서, 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 층, 제2 금속 산화물을 포함하는 제2 층, 및/또는 광활성 층을 화학적으로 또는 열적으로 개질시키는 단계를 추가로 포함하는 방법.
  21. 제20항에 있어서, 제1 금속 산화물을 포함하는 제1 층, 제2 금속 산화물을 포함하는 제2 층, 및/또는 광활성 층을 화학적으로 개질시키는 것이 리간드 교환을 포함하는 것인 방법.
  22. 제15항에 있어서, 광검출기를 캡슐화시키는 단계를 추가로 포함하지 않는 방법.
  23. 제15항에 있어서, 광검출기를 소정 기간 동안 공기에 노출시키는 것을 추가로 포함하고, 광검출기의 성능이 상기 기간 동안 안정한 것인 방법.
  24. 제23항에 있어서, 상기 기간이 적어도 약 120일인 방법.
  25. 제23항에 있어서, 광검출기가 상기 기간 동안 약 5% 미만의 상대 표준 편차를 갖는 외부 양자 효율을 갖는 것인 방법.
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