KR20160024088A - 이차전지용 전극조립체 - Google Patents

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KR20160024088A
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Abstract

본 발명은 전극조립체에 관한 것으로, 특히 다열 적층된 전극을 포함하는 리튬이차전지에 있어서, 도전성 중간층을 다열 적층된 전극 사이에 개재함으로써 계면저항을 감소시켜 출력 및 수명향상 효과가 있는 이차전지용 전극조립체에 관한 것이다.

Description

이차전지용 전극조립체{ELECTRODE ASSEMBLY FOR SECONDARY BATTERY}
본 발명은 전극조립체에 관한 것으로, 특히 다열 적층된 전극을 포함하는 리튬이차전지에 있어서, 도전성 중간층을 다열 적층된 전극 사이에 개재함으로써 계면저항을 감소시켜 출력 및 수명향상 효과가 있는 이차전지용 전극조립체에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요의 증가로, 가볍고 오래 사용할 수 있으며, 신뢰성이 높은 고성능의 소형 이차 전지 개발이 절실히 요청되고 있다. 또한 환경 및 에너지 문제의 해결 방안의 하나인 전기자동차와 심야유휴전력의 효율적 활용을 위한 대형 이차전지의 개발 수요가 높아지고 있다. 이러한 수요에 부응하기 위해 지금까지 많은 연구가 이루어진 것이 리튬이차전지이다.
리튬이차전지는 전해질의 형태에 따라 유기용매 전해질을 사용하는 리튬금속전지 및 리튬이온전지와 고체고분자전해질을 사용하는 리튬폴리머전지로 나눌 수 있다.
이 중, 리튬폴리머전지는 전해질이 고체이기 때문에 전해질의 누수염려가 없어 안정성이 확보되고, 또한 용도에 따라 다양한 크기와 모양으로 에너지 밀도가 높은 형태로 제조할 수 있어, 향후에도 지속적인 개발이 기대되고 있다.
한편, 리튬이차전지는 충·방전 횟수가 증가함에 따라 양극활물질과 전해질의 계면, 음극활물질과 전해질의 계면, 전해질 자체에서 저항 성분이 생성되면서 리튬 이온의 흐름이 방해를 받기 때문에 수명 및 용량이 감소하게 된다.
특히 저항 성분은 주로 양극 측에서 발생되는 전해질의 분해 반응에 의해 발생되는데, 전해질의 분해 반응은 많은 가스를 발생시켜 전지 내부의 접촉을 감소시켜 저항을 증가시키거나, 전해질의 점도를 증가시켜 리튬 이온의 흐름을 방해하게 되어, 전지의 수명 및 용량이 감소하는 문제가 있다.
본 발명과 관련하여, 대한민국 공개특허 제10-2013-011697호(2013.10.11 공개)에는 전극조립체가 개시되어 있으나, 상기와 같은 문제점을 해결하는 기술적 수단에 대해서는 언급한 바 없다.
본 발명의 목적은 상기와 같은 저항 문제를 해결하기 위하여, 다열 적층된 전극을 포함하는 리튬이차전지에 있어서, 도전성 중간층을 다열 적층된 전극 사이에 개재함으로써 계면저항을 감소시켜 출력 및 수명향상 효과가 있는 이차전지용 전극조립체를 제공하는 것이다.
본 발명은 다열 적층된 전극을 포함하는 리튬이차전지에 있어서, 도전성 중간층을 다열 적층된 전극 사이에 개재함으로써 계면저항을 감소시켜 출력 및 수명향상 효과가 있는 이차전지용 전극조립체를 제공한다.
본 발명의 이차전지용 전극조립체에 의하면 다열 적층된 전극을 포함함으로써 전체 전극에 걸리는 저항을 낮추면서도, 다열 적층된 전극의 계면에서 발생될 수 있는 계면저항을 해소하기 위하여 다열 적층된 전극 사이에 도전성 중간층을 개재함으로써 계면저항도 감소시켜, 이차전지의 출력 및 수명향상 효과를 얻을 수 있게 된다.
도 1은 본 발명의 전극조립체의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 전극조립체에 포함되는 제1전극부의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 전극조립체에 포함되는 제2전극부의 단면도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 의한 전극조립체의 단면도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 의한 전극조립체를 포함하는 전기화학소자의 단면도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 의한 전극조립체를 포함하는, 또 다른 전기화학소자의 단면도이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예를 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하는 것으로, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것인바, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성요소를 지칭한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 이차전지용 전극조립체에 관하여 상세히 설명하기로 한다.
본 발명의 전극조립체는, 제1전극부, 제2전극부 및 상기 제1전극부와 상기 제2전극부를 분리하는 분리막을 포함하는 것으로서, 상기 제1전극부 또는 상기 제2전극부는 2이상의 단위전극을 포함하되, 상기 단위전극간 계면에는 도전성 중간층이 개재되는 것을 특징으로 한다.
도 1은 본 발명의 전극조립체의 단면도이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 전극조립체는 제1전극부(101), 제2전극부(102) 및 상기 제1전극부(101)와 상기 제2전극부(102)를 분리하는 분리막(103)을 포함하여 형성된다.
본 발명은 전체 전극에 걸리는 저항을 낮추기 위하여, 도 2 및 도 3에서 도시하고 있는 바와 같이, 상기 제1전극부(101) 또는 상기 제2전극부(102)가 2이상의 단위전극을 포함할 수 있다.
먼저, 도 2를 참고하여 제1전극부(101)에 대하여 설명한다.
본 발명에서 제1전극부(101)는 양극일 수 있다. 제1전극부(101)는 도전성이 우수한 금속 박판(예를 들면 알루미늄 호일)으로 이루어진 집전체(10)의 양면에 코팅된 양극활물질층(11)을 포함하고 있다. 활물질로는 칼코게나이드 화합물이 사용되고 있으며, 그 예로 LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2, LiNi1 -xCoxO2(0<x<1), LiMnO2 등의 복합 금속 산화물들이 사용되고 있으나, 본 발명에서 그 물질을 한정하는 것은 아니다.
본 발명에서 제1전극부(101)는 2이상의 단위전극(101-a, 101-b)을 포함할 수 있다. 도 2에 나타난 바와 같이, 2이상의 단위전극들이 다열 적층될 경우, 적층된 전극개수에 반비례하여 전극에 걸리는 저항을 낮출 수 있게 된다.
다만, 2이상의 단위전극들을 다열 적층하는 경우에는, 인접하는 활물질층간 계면에서 계면저항이 발생하게 되는바, 이를 해소하기 위하여 본 발명에서는 다열 적층되는 2이상의 단위전극 사이에 도전성 중간층(15)을 개재하는 구성을 포함한다. 도전성 중간층(15)은 제2전극부(102)에도 적용될 수 있기 때문에, 제2전극부(102)의 구성을 먼저 설명하고 나서 후술하기로 한다.
도 3을 참고하여 제2전극부(102)에 대하여 설명한다.
본 발명에서 제2전극부(102)는 음극일 수 있다. 제2전극부(102)는 도전성 금속 박판(예를 들면 구리 도는 니켈 호일)으로 이루어진 집전체(20)의 양면에 코팅된 음극활물질층(12)을 포함하고 있다. 활물질로는 탄소 계열 물질, Si, Sn, 틴 옥사이드, 틴 합금 복합체, 전이금속산화물, 리튬금속질화물, 리튬금속산화물 등이 사용되고 있으나, 본 발명에서 그 물질을 한정하는 것은 아니다.
본 발명에서 제2전극부(102)는 2이상의 단위전극(102-a, 102-b)을 포함할 수 있다. 도 3에 나타난 바와 같이, 2이상의 단위전극들이 다열 적층될 경우, 적층된 전극개수에 반비례하여 전극에 걸리는 저항을 낮출 수 있게 된다.
다만, 2이상의 단위전극들을 다열 적층하는 경우에는, 인접하는 활물질층간 계면에서 계면저항이 발생하게 되는바, 이를 해소하기 위하여 본 발명에서는 다열 적층되는 2이상의 단위전극 사이에 도전성 중간층(15)을 개재하는 구성을 포함한다.
본 발명에서 도전성 중간층(15)은 다열 적층된 전극의 계면에서 발생될 수 있는 계면저항을 해소하기 위한 것으로, 흑연, 탄소나노튜브, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 용광로 블랙, 탄소 섬유, VGCF 중 선택된 1종 이상의 도전성 물질을 포함하는 도전성 페이스트로 형성될 수 있다.
여기에서, 상기 도전성 페이스트의 점도는 제1전극, 즉 양극의 도포된 입자형태, 표면상태에 따라 선택적으로 선정하는 것이 바람직하며, 점도에 따라 고형분 함량도 다른 바, 이에 맞추어 제조할 수 있다. 상세하게는, 도전성 페이스트의 점도가 100cp 미만일 때, 고형분 함량은 35중량% 미만, 점도가 100cp 이상~500미만일 때, 고형분 함량은 35~50중량%, 점도가 500cp이상~35000cp 미만일 때, 고형분 함량은 50중량% 초과이다.
여기에서, 상기 도전성 페이스트 100중량부 대비, 도전성 물질의 함량은 98중량부 이상일 수 있다. 도전성 물질의 함량이 98중량부 미만인 경우에는 바인더의 함량이 증가하게 되면서 전극 계면의 저항이 상승하게 된다. 즉, 전극과의 결착력과 전도성을 향상시킬 수 있는 바람직한 도전성 물질의 함량은 98중량부 이상이다.
여기에서 도전성 페이스트를 제조하기 위한 바인더는 PVDF, NMP, CMC/SBR 중 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
여기에서, 상기 도전성 중간층에 포함되는 도전성 물질의 평균 입자 크기는 탄소나노튜브를 제외하고 10~50㎛일 수 있고, 비표면적은 30~15000m2/g일 수 있다. 탄소나노튜브의 경우, 직경은 5~200nm일 수 있다.
여기에서, 상기 도전성 중간층에 포함되는 도전성 물질은 도전성 페이스트에서 분산이 잘 될 수 있도록 표면처리될 수 있다. 구체적으로, 도전성 물질의 표면에 산소함유그룹이 포함될 수 있도록 화합물 처리한 것을 사용할 수 있다. 또한 도전성 물질의 분산을 돕기 위하여 도전성 페이스트 내 바인더는 분산재 또는 분산매를 포함할 수도 있다.
여기에서, 상기 도전성 중간층의 두께는 1~5㎛, 더욱 바람직하게는 1~3㎛일 수 있다. 도전성 중간층은 동종 전극간의 계면저항을 최소화하기 위하여 도포하는 것인바, 도전성 중간층의 두께가 5㎛를 초과하는 경우 옴 저항이 증가되어 계면저항이 오히려 증가되는 문제가 있고, 1㎛ 미만인 경우에는 도전성 페이스트가 전극 내 기공으로 스며들게 되어 결착력이 떨어지게 되므로, 마찬가지로 저항이 증가되는 문제가 있다.
한편, 도 4에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 의한 전극조립체는 복수의 제1전극부(101)와 복수의 제2전극부(102)가 교번 적층되고, 분리막(103)이 지그재그형태로 형성되어 교번 적층된 상기 제1전극부(101)와 제2전극부(102)를 각각 분리하는 형태를 가질 수도 있다.
제1전극부(101) 및 제2전극부(102)는 상술한 바와 같고, 분리막(103)은 제1전극부(101)와 제2전극부(102)를 분리시키는 구성으로서, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 및 폴리에틸렌과 폴리프로필렌의 공중합체로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나로 이루어질 수 있으나, 본 실시예에서 그 재질을 한정하는 것은 아니다.
또한, 본 발명은 상술한 전극조립체가 기본단위로 중첩되고, 중첩부 각각에는 분리필름이 개재된 전기화학소자를 포함할 수 있다.
즉, 도 5 및 도 6에서 나타낸 바와 같이, 제1전극부(101), 제2전극부(102) 및 상기 제1전극부(101)와 상기 제2전극부(102)를 분리하는 분리막(103)을 포함하여 형성된 본 발명의 전극조립체를 기본단위로 중첩시키되, 중첩부 각각에는 분리필름(201)이 개재되도록 구성할 수 있다.
여기에서 분리필름(201)은 분리막(103)과 서로 다른 위치에 개재되고 있지만, 재질을 비롯한 기타의 구성은 서로 당업자에게 용인되는 수준에서 동일하다고 볼 수 있다.
구체적으로 도 5에서와 같이, 본 발명의 전기화학소자는 복수의 전극조립체가 교번 적층되고, 분리필름(201)이 지그재그형태로 형성되어 교번 적층된 전극조립체들을 각각 분리하는 형태를 가질 수 있다.
또한, 도 6에서와 같이, 본 발명의 전기화학소자는 복수의 전극조립체를 분리필름(103) 상에 소정 패턴으로 올려놓고 분리필름(103)을 권취함으로써 제조되어, 분리필름(201)이 전극조립체들을 각각 분리하는 형태를 가질 수도 있다.
실시예
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 통해 본 발명의 구성 및 작용을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 본 발명의 바람직한 예시로 제시된 것이며 어떠한 의미로도 이에 의해 본 발명이 제한되는 것으로 해석될 수는 없다.
여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략하기로 한다.
실시예 1
(양극 제조)
Li(Ni/Co/Mn)O2 : 카본블랙 : PVDF = 94 : 3 : 3 의 중량비로 NMP에 분산시켜 슬러리를 제조한 후, 이 슬러리를 알루미늄 호일에 양면 코팅하고, 130℃에서 충분히 건조한 후, 프레싱하여 단위양극을 제조하였다. 양면 코팅 양극의 두께는 140㎛이었다.
(음극 제조)
그라파이트 : 아세틸렌 블랙 : PVDF = 93 : 1 : 6의 중량비로 NMP에 분산시켜 슬러리를 제조한 후, 이 슬러리를 구리 호일에 양면 코팅하고, 130 ℃에서 충분히 건조한 후, 프레싱하여 단위음극을 제조하였다. 양면 코팅 음극의 두께는 135㎛이었다.
(도전성 중간층의 제조)
Furnace black : CMC/SBR = 98 : 2의 중량비로 물에 분산시켜 슬러리를 제조한 후, 이 슬러리를 양극이 코팅된 전극위에 1~5um이내로 코팅함으로써 도전성 중간층을 제조하였다. 코팅 부위는 대면하는 동종 전극 사이에 코팅되어야 한다.
(전극조립체의 제조)
분리막으로서 미세 다공 구조를 갖는 두께 16㎛의 폴리프로필렌 필름을 제1 고분자 분리막으로 하고, 솔베이폴리머(Solvey Polymer)사의 폴리비닐리덴플루오라이드-클로로트리플루오로에틸렌 공중합체 32008를 겔화 2차 고분자로 하는 다층 고분자 필름을 사용하였다.
상기에서 제조된 양극물질이 양극집전체에 양면 코팅된 단위양극을 7.8 cm × 10.6 cm 크기의 직사각형으로 탭을 낼 자리는 제외하고 절단하고, 같은 방법으로 제조한 또 다른 단위양극을 같은 방법으로 재단한 후, 단위양극을 중첩시키면서 이때 상기 제조된 도전성 중간층을 단위양극간 계면에 위치하도록 하였다. 계면저항을 줄이기 위해 상기 양극전극에 코팅된 도전성 페이스트를 사이에 두고 140 ℃의 롤 라미네이터에 통과시켜 열 융착하여 하나의 양극 조립체를 제조하였다.
한편, 음극물질이 음극집전체에 양면 코팅된 음극을 80 cm × 108 cm 크기의 직사각형으로 탭을 낼 자리는 제외하고 절단한 후, 양극과 음극의 사이에 상기에서 제조된 다층 고분자 필름을 84 cm × 112 cm 크기로 잘라서 도 1의 전극 조립체를 제조하였다.
(전기화학소자의 제조)
상기에서 제조된 전극조립체를 도 5의 구조와 같이 중첩하되, 각 전극조립체들의 중첩부에는 상기에서 제조된 다층 고분자 필름이 지그재그 형태로 위치될 수 있도록 조립하였다.
(전지 제조)
상기 제조된 전기화학소자를 알루미늄 라미네이트 포장재에 넣고, EC/EMC/DEC/PC in LiPF6인 전해질을 주입한 후 포장하였다.
비교예 1
(양극 제조)
Li(Ni/Co/Mn)O2 : 카본블랙 : PVDF = 94 : 3 : 3 의 중량비로 NMP에 분산시켜 슬러리를 제조한 후, 이 슬러리를 알루미늄 호일에 양면 코팅하고, 130℃에서 충분히 건조한 후, 프레싱하여 단위양극을 제조하였다. 양면 코팅 양극의 두께는 140㎛이었다.
(음극 제조)
그라파이트 : 아세틸렌 블랙 : PVDF = 93 : 1 : 6의 중량비로 NMP에 분산시켜 슬러리를 제조한 후, 이 슬러리를 구리 호일에 양면 코팅하고, 130 ℃에서 충분히 건조한 후, 프레싱하여 단위음극을 제조하였다. 양면 코팅 음극의 두께는 135㎛이었다.
(전극조립체의 제조)
분리막으로서 미세 다공 구조를 갖는 두께 16㎛의 폴리프로필렌 필름을 제1 고분자 분리막으로 하고, 솔베이폴리머(Solvey Polymer)사의 폴리비닐리덴플루오라이드-클로로트리플루오로에틸렌 공중합체 32008를 겔화 2차 고분자로 하는 다층 고분자 필름을 사용하였다.
상기에서 제조된 양극물질이 양극집전체에 양면 코팅된 양극을 78 cm × 106 cm 크기의 직사각형으로 탭을 낼 자리는 제외하고 절단하고, 음극물질이 음극집전체에 양면 코팅된 음극을 80 cm × 108 cm 크기의 직사각형으로 탭을 낼 자리는 제외하고 절단하여 전극조립체를 제조하였다.
(전기화학소자의 제조)
상기에서 제조된 전극조립체를 도 5의 구조와 같이 중첩하되, 각 전극조립체들의 중첩부에는 상기에서 제조된 다층 고분자 필름이 지그재그 형태로 위치될 수 있도록 적층을 하였다.
(전지 제조)
상기 제조된 전기화학소자를 알루미늄 라미네이트 포장재에 넣고, EC/EMC/DEC/PC in LiPF6인 전해질을 주입한 후 포장하였다.
비교예 2
실시예와 동일한 방법으로 전극조립체, 전기화학소자, 전지를 제조하되, 도전성 중간층을 단위양극간 계면에 사용하지 않았다.
평가
상기 실시예 및 비교예에 의해 제조된 전지의 수명 및 용량을 측정하고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
수명특성 평가방법:
충전 2C, 4.2V(CC/CV), 0.1C cut off, rest 10min,
방전 2C, 2.5V(CV), rest 10min
상기의 방식으로 충전 후 방전용량을 1회 사이클로 하여 방전용량이 80%열화되는 시점까지 사이클을 진행하였다.
용량특성 평가방법:
충전 1C, 4.2V(CC/CV), 0.1C cut off, rest 10min,
방전 1C, 2.5V(CV), rest 10min
상기와 같은 방식으로 방전하여 용량특성을 확인하였다.
EOL 80% 실시예1 비교예1 비교예2
수명(cycle) 1037 748 1260
용량(mAh) 857 832 863
상기 결과에서, 비교예 1의 경우 실시예 대비 수명특성 및 용량특성이 현저히 떨어지는 것을 확인할 수 있다. 이는 비교예 1의 양극에서 저항이 많이 발생되었기 때문이다. 또한, 저항을 줄이기 위해 양극을 다열 적층하더라도 비교예 2와 같이 도전성 중간층을 양극간 계면에 개재하지 않은 경우에는 계면 저항 때문에 실시예와 같이 수명특성, 용량특성이 우수하지는 않았다.
즉, 본 발명의 실시예에 의하면 다열 적층된 전극을 포함함으로써 전체 전극에 걸리는 저항을 낮추면서도, 다열 적층된 전극의 계면에서 발생될 수 있는 계면저항을 해소하기 위하여 다열 적층된 전극 사이에 도전성 중간층을 개재함으로써 계면저항도 감소하게 되어, 이차전지의 출력 및 수명향상 효과를 얻을 수 있다는 사실을 알 수 있다.
이상에서는 본 발명의 실시예를 중심으로 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 기술자의 수준에서 다양한 변경이나 변형을 가할 수 있다. 이러한 변경과 변형은 본 발명이 제공하는 기술 사상의 범위를 벗어나지 않는 한 본 발명에 속한다고 할 수 있다. 따라서 본 발명의 권리범위는 이하에 기재되는 청구범위에 의해 판단되어야 할 것이다.

Claims (10)

  1. 제1전극부, 제2전극부 및 상기 제1전극부와 상기 제2전극부를 분리하는 분리막을 포함하는 전극조립체에 있어서,
    상기 제1전극부 또는 상기 제2전극부는 2이상의 단위전극을 포함하되,
    상기 단위전극간 계면에는 도전성 중간층이 개재되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 도전성 중간층은 흑연, 탄소나노튜브, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 용광로 블랙, 탄소 섬유, VGCF 중 선택된 1종 이상의 도전성 물질을 포함하는 도전성 페이스트로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제 2항에 있어서,
    상기 도전성 페이스트 100중량부 대비, 도전성 물질의 함량은 98중량부 이상인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제 2항에 있어서,
    상기 도전성 중간층에 포함되며, 탄소나노튜브를 제외한 도전성 물질의 평균 입자 크기 10~50㎛이고, 비표면적은 30~15000m2/g 인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 제 2항에 있어서,
    상기 도전성 중간층에 포함되며, 탄소나노튜브인 도전성 물질의 평균 입자 직경은 5~200nm인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제 2항에 있어서,
    상기 도전성 중간층에 포함되는 도전성 물질은 표면처리된 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 도전성 중간층의 두께는 1~5㎛인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  8. 제 1항에 있어서,
    상기 제1전극부는 양극이고, 상기 제2전극부는 음극인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  9. 제 1항에 있어서,
    복수의 상기 제1전극부와 복수의 상기 제2전극부가 교번 적층되고,
    상기 분리막은 지그재그형태로 형성되어 교번 적층된 상기 제1전극부와 제2전극부를 각각 분리시키는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  10. 제 1항의 전극조립체가 기본단위로 중첩되고, 중첩부 각각에는 분리필름이 개재된 전기화학소자.
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