KR20150030262A - 이산화탄소를 흡수하기 위한 오존 및/또는 과산화수소를 갖는 아민 함유 세정액 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연소 설비의 연도 가스(RG)로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 방법에 관한 것이며, 니트라이트를 위한 산화제로서 오존 및/또는 과산화수소가, 아민 함유 흡수제(예를 들어 20)를 갖는 세정액(A)에 혼합되고, 함유된 이산화탄소를 흡수하는 동안에, 연도 가스(RG)는 상기 방식으로 제공된 세정액(A)과 접촉되고, 이어서 세정액(A)은 이산화탄소를 분리하는 동안에 열적으로 처리된다. 또한, 아민 함유 흡수제(예를 들어 20), 그리고 니트라이트를 위한 산화제로서 오존 및/또는 과산화수소를 갖는 상응하는 세정액(A)에 관한 것이다.

Description

이산화탄소를 흡수하기 위한 오존 및/또는 과산화수소를 갖는 아민 함유 세정액{AMINE-CONTAINING SCRUBBING SOLUTION WITH OZONE AND/OR HYDROGEN PEROXIDE FOR ABSORBING CARBON DIOXIDE}
본 발명은 연소 설비의 연도 가스로부터 이산화탄소를 흡수하기 위한 세정액에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 유형의 세정액을 이용하여 연소 시스템의 연도 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 방법에 관한 것이다.
예를 들어 전기 에너지 생성을 위한 화력 발전소와 같은 연소 설비에서의 화석 연료의 연소 시에, 발생한 연도 가스는 무시하지 못할 정도로 많은 양의 이산화탄소가 적재되어 있다. 이러한 연도 가스는 이산화탄소에 부가적으로, 예를 들어 질소, 황 산화물, 질소 산화물 가스, 그리고 수증기, 고체 입자, 먼지 및 그을음과 같은 추가의 연소 물질을 포함한다. 연도 가스는 통상 고체 성분의 전반적인 분리 후에 대기로 배출된다. 또한 경우에 따라, 질소 산화물 및/또는 황 산화물이 촉매 또는 습식 화학적 방법으로 분리된다. 그러나 이산화탄소는 지구 대기의 자연적인 성분으로서 통상 대기로 방출된다.
그러나 인간에 의해 야기되는, 지구 대기 중의 이산화탄소 함량의 증가는 기후 변화로 언급되는 지구 표면 온도 상승에 대한 주 원인으로서 책임을 갖는다. 요컨대 대기 중에 있는 이산화탄소는 지구 표면으로부터 우주로의 복사열을 방해하는데, 이는 통상 온실 효과로 알려져 있다.
이와 관련하여, 연소 후에, 발생하는 이산화탄소를 연도 가스로부터 제거하기 위해, 현존하는 발전소에 적합한 2차 조치가 논의된다. 이에 대한 기술적인 가능성으로서, 연도 가스가 이산화탄소에 대해 적절한 흡수제가 첨가된 세정액과 접촉된다. 현재 아민 함유 흡수제가 가장 유망한 것으로 간주되며, 아민으로서 특히 알칸올아민이 사용되나, 큰 알킬기를 갖는 보다 복잡한, 원자의 공간적 배치와 관련하여 억제되는(sterically hindered) 아민, 시클릭 아민, 아미노산 또는 아미노산 염이 사용된다. 사용된 아민은 이산화탄소와 함께 카바메이트를 형성하거나, 또는 이산화탄소는 세정액 내에서 간접적으로 탄산수소염 및 양성자화 아민으로 반응한다.
연도 가스와 세정액의 접촉에 의해, 함유된 가스 형태의 이산화탄소는 세정액 내에서 용해되거나 화학적 관점에서 흡수된다. 이산화탄소가 제거된 연도 가스가 대기로 배출된다. 이산화탄소가 적재된 세정액은, 세정액이 열 처리를 통해 이산화탄소의 탈착 하에 다시 재생되는 다른 장소로 보내진다. 분리된 이산화탄소는 예를 들어 여러 단계에서 압축되고 냉각되고 액화될 수 있다. 액체 상태 또는 초임계 상태에서, 이산화탄소는 저장소로 공급되거나 또는 이용을 위해 공급될 수 있다. 재생된 세정액은 연도 가스로부터 이산화탄소를 흡수하기 위해 다시 사용된다.
바람직하지 못하게 상기 질소 산화물이 연도 가스를 통해 흡수 공정에 함께 도입된다. 이 경우에, 압력 및 온도에 따라 특히 이산화질소 및 일산화질소가 평형을 유지한다. 질소 산화물 라디칼이 물과 반응하여 니트라이트를 형성한다.
2NO2 + 2 OH- -> 2 NO2 - + 2 OH*.
형성된 니트라이트는 바람직하지 못하게, 공정 중에 흡수제의 아민과 반응하여, 암을 유발하는 것으로 간주되는 니트로사민(N-니트로소 화합물)을 형성한다. 형성된 니트로사민은 약간의 증기압을 포함 가능하기 때문에, 니트로사민은 세정된 연도 가스와 함께 대기로 방출될 수 있다. 따라서, 니트로사민은 이산화탄소 저배출 발전소에 대한 실제 논의의 주안점이다.
이러한 문제는 화학 산업에서 가스 세정 시에는 발생하지 않는데, 그 이유는 니트로화 물질(이산화질소, 일산화질소)이 통상 존재하지 않기 때문이다. 타이어 산업과 같은 몇몇 공정에서, N-니트로소 화합물의 형성을 방지하기 위해 억제제가 목표한 방식으로 공정에 첨가된다. 식품 산업에서는 예를 들어 셀렌과 같은 몇몇 알려진 억제제가 제공된다. 그러나 그곳에 존재하는 산성 환경은 연도 가스로부터 이산화탄소 분리 시의 알칼리성 조건과는 명확히 구별된다. 이산화탄소 분리 공정에서 상기 억제제는, 주어진 조건에서 억제제가 대체로 작용할 경우에, 높은 농도로 존재하는 아민에 대해 대응하기 위해 많은 양이 제공되어야 한다. 이 경우에, 극단적으로 불리하게는, 공정 순환에서, 추가로 펌핑되어야 하는 불활성 물질에 대한 높은 이송부담이 작용함으로써 발전소의 효율이 더 감소된다.
본 발명의 과제는, 서두에 언급한 유형의 세정액 및 연소 설비의 연도 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 방법을 제공함으로써, 이산화탄소가 정화된 연도 가스 내에 가능한 한 낮은 니트로사민의 농도가 달성될 수 있도록 하는 것이다.
본 발명에 따르면 상기 과제는, 연소 설비의 연도 가스로부터 이산화탄소를 흡수하기 위한 세정액과 관련하여, 아민 함유 흡수제에 부가적으로 오존(O3) 및/또는 과산화수소(H2O2)가 니트라이트를 위한 산화제로서 세정액에 혼합됨으로써 해결된다.
본 발명은, 공정 중에 더 이상 계속 반응하는 것이 아니라, 연도 가스에 의해 도입된 금속과 함께 안정화 염을 형성하는 니트라이트(Nitrite)의 니트레이트(Nitrate)로의 반응 경로를 촉진하는 구상을 기초로 한다. 이는, 이하에 따라 니트라이트(Nitrite)를 니트레이트(Nitrate)로 산화시킬 수 있는 오존 및/또는 과산화수소를 첨가함으로써 달성된다.
NO2 - + H2O2 = -> NO3 - + H2O
또는
NO2 - + O3 -> NO3 - + O2
또한, 대안적으로 니트라이트(Nitrite)의 니트레이트(Nitrate)로의 산화는 세정액 내에 잔류하는 촉매에 의해 촉진될 수도 있는 반면, 오존 및 과산화수소는 반응물로서 완전히 안전한 물 또는 산소를 생성한다.
따라서, 본 발명은 니트로사민의 감소가 달성됨에도 불구하고 경우에 따라 위험한 다른 물질이 세정액 내에 잔류하지 않는 큰 장점을 제공한다.
따라서, 세정액에 오존 및/또는 과산화수소의 첨가에 의해, 경우에 따라 바람직하지 못한 다른 반응물의 형성됨 없이 그리고 촉매의 추가 사용 없이, 니트라이트(Nitrite)의 니트레이트(Nitrate)로의 반응 경로가 촉진됨으로써, 이산화탄소가 분리된 배기 가스 내의 니트로사민 함량이 감소된다. 산화는 빠르고 선택적으로 진행한다.
그러나 세정액의 바람직한 구성에서 -원하는 경우- 물론 니트라이트(Nitrite)의 산화가 상응하는 촉매에 의해 가속될 수 있다. 이러한 유형의 촉매로서 특히 카르복실산 또는 산화 망가니즈가 적합하다.
바람직한 다른 변형예에서, 오존 및 과산화수소 함량은 전체적으로, 형성된 니트라이트(Nitrite)의 정도, 즉, 특히 처리된 연도 가스의 표준 입방 미터[Nm3] 당 1 내지 5mg에 상응한다. 니트로사민 형성의 경제적으로 적합한 감소는 주어진 농도 범위 내에서 실행된다.
바람직하게 세정액은 수용액으로서 제공된다. 물의 사용은 비등점의 위치로 인해 그리고 생태학적인 관점에서, 또한 마지막으로 특히 비용적인 면에서 관철된다.
아민 함유 세정제는 기본적으로 개개의 아민 또는 아민의 혼합물을 함유할 수 있다. 모노에탄올아민 또는 디글리콜아민과 같은 1차 아민, 디에탄올아민 또는 디이소프로판올아민과 같은 2차 아민 그리고 메틸디에탄올아민과 같은 3차 아민이 아민으로서 사용될 수 있다. 또한, 카바메이트 형성을 위해 원자의 공간적 배치와 관련하여 억제된 아민 또는 시클릭 아민과 같은 복합 아민이 사용될 수 있다. 원자의 공간적 배치와 관련하여 억제되는 아민에서 카바메이트 형성은, 예를 들어 2-아미노-2-메틸-1-프로판올이 해당되는 것과 같이, 예를 들어 아미노기 상의 큰 알킬기에 의해 억제된다. 시클릭 아민은 예를 들어 피페라진 및 그 유도체이다. 다시, 글리신의 칼륨염 또는 다른 아미노산과 같은 개개의 아미노산 염이 사용될 수 있다. 또한, 다양한 아미노산 염의 혼합물이 흡수제로서 사용될 수 있다. 특히, 2차 아민의 사용 시에 본 발명의 큰 장점이 제시되는데, 그 이유는 2차 아민으로 형성된 니트로사민이 시간적으로 안정적이기 때문이다. 1차 니트로사민은 발암성 니트로사민보다 확실하게 더 안전한 알켄 및 알코올에 계속 반응한다.
아미노산 염과 관련하여, 수소, 알킬, 히드록시알킬 및 아미노알킬을 포함하는 그룹으로부터 탄소-치환기를 포함하는 아미노산 염이 사용될 경우, 바람직한 것으로 제시된다. 또한, 바람직하게는 수소, 알킬, 히드록시알킬 및 할로알킬을 포함하는 그룹으로부터 질소-치환기를 포함하는 아미노산 염이 사용된다.
바람직한 다른 구성에서, 아미노산 염은 금속, 특히 알칼리 금속의 염이다.
본 발명에 따르면, 연소 시스템의 연도 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 방법과 관련된 과제는, 니트라이트를 위한 산화제로서 오존 및/또는 과산화수소가, 아민 함유 흡수제를 갖는 세정액에 혼합되고, 이어서 연도 가스가 아민 함유 이산화탄소를 흡수하는 동안에, 상기 방식으로 제공된 세정액과 접촉되고, 이어서 세정액이 이산화탄소를 탈착하는 동안 열적으로 처리됨으로써 해결된다.
바람직하게는 상기 방법을 위해 상술된 세정액이 사용되거나 또는 상기 유형의 세정액이 제공된다. 이 경우에, 세정액의 종속 청구항에 기재된 장점은 이산화탄소의 분리를 위한 방법에 적절하게 적용될 수 있다.
바람직하게는, 산화제로서 오존 및/또는 과산화수소의 계량 공급은 형성된 니트라이트의 정도, 즉, 특히 처리된 연도 가스의 표준 입방 미터[Nm3] 당 1 내지 5mg에 상응하게 연속으로 수행된다. 따라서, 세정액 내의 산화제 양은 실제로 연도 가스를 통한 NO2 유입의 정도에 상응한다.
본 발명의 실시예가 도면을 참조로 상세히 설명된다.
도1은 연소 설비의 연도 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 장치의 개략도이다.
도2는 아미노산 염에 대해 통상적으로 적용 가능한 구조식을 도시한다.
도1에는 연소 설비의 연도 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 분리 장치(1)의 개략도가 도시된다. 분리 장치(1)는 흡수 장치(3) 및 탈착 장치(5)를 포함하며, 흡수 장치와 탈착 장치 사이의 라인(6, 7) 내에는 충전된 세정액(A') 또는 재생된 세정액(A)이 순환된다. 라인(6)을 통해, 이산화탄소가 충전된 세정액(A')은 재생을 위해 흡수 장치(3)로부터 탈착 장치(5)로 안내된다. 라인(7)을 통해, 재생된 세정액(A)이 탈착 장치(5)로부터 다시 흡수 장치(3)로 공급된다.
리보일러(reboiler)(8)가 탈착 장치(5)에 할당되며, 작동 시에 열을 공급하기 위해 연소 시스템의 공정 증기(D)가 리보일러(reboiler)를 통해 안내된다. 상기 열이 세정액(A)의 재순환을 통해 탈착 장치(5)로 공급됨으로써, 탈착 장치 내에 있는 세정액(A)이 탈착 온도(TD)로 가열되어, 용해된 이산화탄소가 열적으로 탈착된다.
이산화탄소의 분리를 위해, 작동 시에 연소 설비의 연도 가스(RG)가 먼저 연도 가스 냉각기(9) 내에서 냉각되고, 이어서 공급 장치(10)를 통해 흡수 장치(3)로 공급된다. 냉각된 연도 가스(RG)가 역방향 흐름에서, 재생된 세정액(A)과 접촉됨으로써, 함유된 이산화탄소가 흡수되거나 용해된다. 흡수 온도(TA)에서, 아민 함유 세정액(A)은 이산화탄소에 대한 높은 적재 용량을 포함한다. 이산화탄소가 제거된 연도 가스(RG)가 대기로 배출된다.
이산화탄소가 적재된 세정액(A')은 재생을 위해 탈착 장치(5)로 유동한다. 탈착 장치(5)의 상부 영역 내에서 가스 라인(12)을 통해 이산화탄소 풍부 가스가 유도되고 열 교환기(13) 및 그에 연결된 압축기(14)를 통해 안내된다. 함께 안내되는 가스 형태의 이산화탄소는 압축기(14) 내에서 압축되고 다른 목적을 위해 사용되는데, 예를 들어 대수층으로 주입되거나 또는 다른 장소의 이산화탄소 저장소로 이송된다.
도시된 분리 장치(1)는 특히, 증기 발전소, 가스 터빈 설비 또는 특히 일체식 석탄 가스화 시스템을 갖는 가스 증기 복합 터빈 설비에서 연도 가스로부터 이산화탄소를 분리하기 위해 사용되는데 적합하다. 특히, 분리 장치(1)는 상기 유형의 발전소 설비의 현대화 또는 개조를 위해 제공된다.
사용된 세정액(A)은 아민 또는 여러 아민의 혼합물을 함유한다. 바람직하게는 세정액은 아미노산 염 또는 여러 아미노산 염들을 함유한다. 추가로, 니트라이트(Nitrite)를 위한 산화제로서 오존 및/또는 과산화수소가 세정액에 첨가된다. 이 경우에, 산화제는 처리된 연도 가스를 통해 NO2가 도입된 것과 같이, 연속으로 동일한 정도로 계량 공급된다. 이러한 방식으로, 니트라이트(Nitrite)로부터 니트레이트(Nitrate)로의 산화의 반응 경로가 촉진됨으로써, 니트라이트(Nitrite)의 니트로사민으로의 원하지 않는 반응을 위해 더 적은 니트라이트(Nitrite)가 제공된다. 따라서 분리 공정에서 더 적은 니트로사민이 발생한다. 이산화탄소가 정화된 배기 가스 내의 니트로사민 농도가 감소된다. 또한, 니트로사민 형성이 감소됨으로써 분리 공정에 더 적은 흡수제가 소요된다. 따라서 흡수제 수요가 감소됨으로써, 분리 장치(1)에 대한 운용 비용이 전체적으로 감소된다.
도2에는 아미노산 염(20)의 일반적인 구조식을 도시하며, 아미노산 염은 실시예에 따라 흡수제로서 분리 장치(1)의 세정액(A) 내에서 사용된다. 이 경우에, 세정액(A)은 수용액으로서 제공된다.
아미노산 염(20)은 탄소-치환기(R) 및 추가의 질소-치환기(R1, R2)를 포함한다. 탄소-치환기(R)는 수소, 알킬, 히드록시알킬 및 아미노알킬의 그룹으로부터의 화합물이다. 추가의 질소-치환기(R1, R2)는 수소, 알킬, 히드록시알킬 및 할로알킬의 그룹으로부터 추출된다. 아미노산 염(20)은 금속(M)의 염, 특히 알칼리 금속의 염, 예를 들어 칼륨 또는 나트륨이며, 카르복실기 내에서 양성자가 이온 형태의 금속(M)으로 대체된다.
상술한 세정액을 이용하여 이산화탄소를 분리한 후에, 공정에서 사용된 세정액이 오존 및/또는 과산화수소의 첨가 시에 높은 니트레이트 값의 알칼리 금속 산화물을 포함한다. 이로써 니트라이트(Nitrite)로부터 니트레이트(Nitrate)로의 산화가 촉진된다. 더 적은 니트로사민이 발생된다.

Claims (12)

  1. 하나 이상의 아민 함유 흡수제(예를 들어 20)와, 니트라이트(Nitrite)를 니트레이트(Nitrate)로 산화시키기 위한 오존 및/또는 과산화수소를 포함하는, 연소 설비의 연도 가스(RG)로부터 이산화탄소를 흡수하기 위해 제공되는 세정액(A)의 사용.
  2. 제1항에 있어서, 니트라이트의 산화를 위한 촉매, 특히 카르복실산 또는 산화 망가니즈가 더 첨가되는 세정액(A)의 사용.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 수용액으로서 제공되는 세정액(A)의 사용.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 복수의 아민(예를 들어 20)을 포함하는 세정액(A)의 사용.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 아민으로서 알칸올아민 및/또는 카바메이트 형성을 위해 원자의 공간적 배치와 관련하여 억제되는 아민을 포함하는 세정액(A)의 사용.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 아민으로서 아미노산 염(20)을 포함하는 세정액(A)의 사용.
  7. 제6항에 있어서, 아미노산 염(20)은 수소, 알킬, 히드록시알킬 및 아미노알킬을 포함하는 그룹으로부터 탄소-치환기(R)를 포함하는 세정액(A)의 사용.
  8. 제6항 또는 제7항에 있어서, 아미노산 염(20)은 수소, 알킬, 히드록시알킬 및 할로알킬을 포함하는 그룹으로부터 질소-치환기(R1, R2)를 포함하는 세정액(A)의 사용.
  9. 제6항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 아미노산 염(20)은 금속(M)의 염, 특히 알칼리 금속의 염인 세정액(A)의 사용.
  10. 연소 설비의 연도 가스(RG)로부터 이산화탄소를 분리하기 위한 방법이며,
    니트라이트를 위한 산화제로서 오존 및/또는 과산화수소가, 아민 함유 흡수제(예를 들어 20)를 갖는 세정액(A)에 혼합되고, 함유된 이산화탄소를 흡수하는 동안에, 연도 가스(RG)는 상기 방식으로 제공된 세정액(A)과 접촉되고, 오존 및/또는 과산화수소는 니트라이트(Nitrite)를 니트레이트(Nitrate)로 산화시키고, 이어서 세정액(A)은 이산화탄소를 탈착하는 동안에 열적으로 처리되는, 이산화탄소 분리 방법.
  11. 제10항에 있어서, 세정액(A)은 청구항 제1항 내지 제9항의 특징에 상응하게 제공되는, 이산화탄소 분리 방법.
  12. 제10항 또는 제11항에 있어서, 산화제로서 오존 및/또는 과산화수소의 계량 공급은 형성된 니트라이트의 정도, 즉, 특히 처리된 연도 가스의 표준 입방 미터[Nm3] 당 1 내지 5mg에 상응하게 연속으로 수행되는, 이산화탄소 분리 방법.
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