KR20140118614A - 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 격납건물 내부로 분사되는 냉각수에 귀금속 입자를 혼합하기 위한 귀금속 주입장치를 포함하는 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템을 제공한다.
상기 냉각수에 혼합되는 귀금속 입자에 의하여 수소기체의 제거 효율이 향상될 수 있다.

Description

격납건물의 냉각수 스프레이 시스템{COOLANT SPRAY SYSTEM OF REACTOR CONTAINMNET BUILDING}
본 발명은 격납건물 내부의 수소기체를 제거하는 스프레이 시스템에 관한 것이다.
원자로가 정지되어도 핵연료 내에 존재하는 고방열 핵분열생성물에 의하여 핵연료에서는 상당기간 동안 정상출력의 2-3%의 열을 발생시킨다. 따라서 사용후 핵연료는 이 기간 동안 냉각 장치가 있는 저장수조에 보관된다.
그러나 사고에 의하여 냉각수가 상실되거나 저장수조의 냉각이 원활하지 못하게 되면 핵연료의 온도가 상승하게 되고, 이에 따라 핵연료를 감싸고 있는 피복재 금속이 산화되면서 다량의 수소가 발생하는 사고로 이어 질 수 있다. 금속 피복재의 산화뿐 아니라 방사선 조사 환경에 있는 물분자는 쉽게 수소와 산소기체로 분해되므로 방사선 조사환경에서도 적지 않은 양의 수소가 발생하게 된다. 수소기체는 일정농도 범위에서는 폭발하는 성질이 있으므로 이러한 위험성을 제거하기 위하여 원자로 건물에는 수소제거장치를 설치하여 어떠한 비정상상황에 대해서도 안전성을 확보하고 있다.
최근에는 원자로 격납건물 대기 내에 존재하는 수소기체를 제거하는 기술이 지속적으로 개발되어 왔다. 미합중국 특허출원 US 2011/0268242 A1 (2011. 11. 3.)에서는 백금족 금속 및 금(Au) 입자를 촉매로 하여 비등형원자로의 배기기체에 포함된 수소기체를 제거하는 기술을 소개하고 있다. 현재 대부분의 원전에서는 1980년대부터 개발된 다공성 알루미나 입자 지지체에 백금 (혹은 Pd) 미세입자가 분산된 복합물질이 포함된 수직 파이프로 구성되는 PAR (passive autocatalytic recombines)계 수소제거 장치로 수소기체를 제거하는 방식으로 안전성을 확보하고 있다. 결론적으로 현재 원자로 격납건물에 적용된 수소기체 제거하는 기술은 PAR 기술이 유일한 방법이다. 이에 수소에 의한 폭발 등 안전문제를 방지하기 위한 추가적인 안전장치가 필요하다.
이러한 점에서 착안된 것으로, 유출된 수소기체 제거의 효율이 향상된 시스템을 제공하는 것에 있다.
이와 같은 본 발명의 해결 과제를 달성하기 위하여 본 발명의 실시예에 따른 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템은 내부에 핵연료가 수용되는 원자로, 상기 원자로를 수납하도록 형성되는 격납건물, 상기 원자로의 온도를 낮추기 위하여 상기 격납건물 내부로 방출되는 냉각수가 저장되는 수조, 상기 탱크와 상기 격납건물을 연결하여 상기 냉각수가 유동될 수 있도록 형성되는 배관 및 귀금속 입자를 수용하고, 상기 귀금속 입자가 상기 냉각수와 혼합된 상태로 상기 격납건물의 내부로 제공되도록 장착되는 귀금속 입자 주입장치를 포함한다.
본 발명과 관련된 일 실시예로서, 상기 배관부는 상기 격납건물의 내부로 상기 냉각수를 분출하도록 형성되는 복수의 노즐을 더 포함하고, 상기 냉각수가 흐름에 따라 상기 귀금속 입자의 적어도 일부가 냉각수에 섞일 수 있도록, 상기 귀금속 입자 주입장치는 상기 배관부의 내부 및 상기 노즐의 내부 중 적어도 일 영역에 배치된다.
본 발명과 관련된 일 실시예로서, 상기 귀금속 입자는 백금(Pt), 루테늄(Ru), 로듐(Rh), 팔라듐(Pd), 이리듐(Ir), 금(Au) 중 적어도 하나 이상을 포함한다.
본 발명과 관련된 일 실시예로서, 상기 귀금속 입자의 직경은 0.1㎛ 이상 100㎛이하로 형성되며, 상기 냉각수는 상기 격납건물 내부에서 귀금속 입자를 포함하는 물 에어로졸 형태로 분출된다.
본 발명과 관련된 일 실시예로서, 상기 냉각수는 상기 격납건물 내부에서 상기 귀금속 입자의 분산력을 증가시키는 분산제 미세입자를 포함한다.
본 발명과 관련된 일 실시예로서, 상기 귀금속 입자는 상기 귀금속 입자 주입장치에 고체분말 또는 비금속산화물 입자와 결합된 복합물질로 수용된다.
본 발명과 관련된 일 실시예로서 상기 귀금속 입자와 혼합된 상기 냉각수에 상기 귀금속 입자를 분산시키기 위하여 알루미나 (Al2O3), 티타니아(TiO2), 실리카(SiO2), 지오라이트 중 적어도 하나가 혼합된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 원자로 격납건물의 스프레이 시스템을 설명하기 위한 개념도.
도 2는 귀금속 입자를 포함한 물 에어로졸을 설명하기 위한 개념도.
도 3은 감마선 조사 수용액에서 백금전극의 전기화학적 분극 곡선을 나타내는 그래프.
도 4는 백금전극에서 과산화수소의 최대 환원속도를 보여주는 전기화학적 분극곡선을 나타내는 그래프.
이하, 본 발명과 관련된 귀금속을 포함하는 수용액을 이용한 원자로 격납건물의 스프레이 시스템을 포함하는 이동체에 대하여 도면을 참조하여 보다 상세하게 설명한다. 본 명세서에서 사용되는 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 이하, 이동체는 이동로봇 플랫폼의 형상으로 설명한다. 다만, 이에 한정되는 것은 아니며, 지면에서 이동하는 이동체에 적용될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 원자로 격납건물의 스프레이 시스템을 설명하기 위한 개념도이다.
도 1을 참조하면, 원자로 격납건물의 스프레이 시스템(1000)은 원자로(100), 격납건물(200), 수조(300), 배관부(400) 및 귀금속 입자 주입장치(미도시)를 포함한다.
상기 원자로(100)는 내부에 핵연료를 수용하고, 상기 원자로(100)는 상기 격납건물(200)의 내부공간에 수용된다. 상기 원자로가 정지되는 경우, 핵연료 내에 존재하는 고방열 핵분열생성물에 의하여 정상출력의 약 2% 내지 약 3%의 열을 발생시킨다. 이에 따라, 사용 후 핵연료는 냉각장치가 있는 저장수조 등에 보관된다.
다만, 사고에 의하여 냉각수가 고갈되거나 상기 저장수조의 냉각이 원활하지 못하는 경우 상기 핵연료의 온도가 상승되고, 이에 따라 핵연료를 감싸는 피복재 금속 (주로 지르코늄)이 물과 반응하여 산화되면서 다량의 수소가 발생하고 이 수소기체가 밀폐된 공간에 누적되어 폭발 사고로 이어 질 수 있다.
금속 피복재의 산화뿐 아니라 방사선 조사 환경에 있는 물분자는 쉽게 수소와 산소기체로 분해되므로 방사선 조사환경에서도 적지 않은 양의 수소가 발생하게 될 수 있다.
원자로 격납건물의 스프레이 시스템은 사고 시 원자로로부터 방출되는 열을 시키도록 상기 격납건물에 제공할 냉각수(310)를 수용하는 수조(300) 및 상기 수조(300)로부터 배출된 냉각수(310)가 상기 격납건물(200)의 내부로 유동시키는 배관부(400)을 포함한다. 상기 배관부(400)은 상기 격납건물(200) 내부와 연결되어, 상기 격납건물(200) 내부에 상기 냉각수(310)를 분무하도록 형성되는 스프레이 노즐(410)를 더 포함한다.
또한, 상기 원자로 격납건물의 스프레이 시스템은 귀금속 입자 주입장치(미도시)를 더 포함할 수 있다. 상기 귀금속 입자 주입장치(미도시)는 상기 수조(300)의 내부 및 상기 스프레이 노즐(410)의 내부 중 적어도 일 영역에 장착될 수 있다.
상기 귀금속 입자 주입장치(미도시)는 귀금속 입자를 수납하고, 상기 냉각수(310)에 상기 귀금속 입자가 섞이도록 한다. 상기 냉각수(310)와 섞인 상기 귀금속 입자는 사고시 상기 스프레이 노즐(420)를 통하여 상기 격납건물(200)의 내부로 분사된다.
상기 격납건물(200)의 내부로 분사된 상기 귀금속 입자는 수소와 산소의 재결합 반응을 촉진시킨다. 도 3은 감마선 조사 수용액에서 백금전극의 전기화학적 분극 곡선을 나타내는 그래프이다. 도 3은 감마선 환경에서 방사분해생성물 발생 및 재결합 특성을 파악하기 위하여 전기화학 거동을 측정하는 실험에 관한 그래프이다.
도 3을 참조하면, 감마선 조사 (4.3 kGy/h) 환경에 반응기를 1 h 노출 시킨 상태에서, 약 0.5mM iodide가 첨가된 약 10mM phosphate 수용액에서 백금전극으로 전기화학 거동을 측정한 결과이다. 약 -0.63V (vs. Hg/HgO/1.0 M NaOH) 에서 산화반응과 환원반응 속도가 같아지는 전위가 관찰되었다.
약 -0.63 V는 아주 큰 환원전위 영역이며 산화전위로 전위주사 (약 20 mV/s) 시, 전체 전위영역에서 산화전류가 관찰되는 것은 용존수소와 같은 물질에 의해서 수용액 전체가 환원분위기로 변화되었다는 것을 의미한다. 이 때 산화전류는 수소와 같은 방사분해생성물의 양이 증가함에 따라 함께 증가할 수 있다.
또한 약 -0.63 V 전위 부근에서 전위변화에 대하여 전류변화가 큰 기울기를 가지고 (네모 점선 부분) 급격히 변화하는 것은 백금전극 표면에서 산화반응과 환원반응의 교환반응이 빠르게 진행한다는 것을 의미한다. -0.63 V를 전후로 수소의 산화반응과 과산화수소의 환원반응이 발생하므로, 백금표면에서 방사분해생성물인 수소기체와 과산화수소 (혹은 산소기체)의 재결합 반응이 아주 빠르게 발생한다는 것을 보여준다.
즉, 도 3의 그래프를 통하여 귀금속이 수소의 산화반응에 있어서 촉매의 역할을 하는 것을 알 수 있다.
본 발명에 따른 상기 수소 상기 귀금속 입자 주입장치(미도시)는 귀금속 입자는 백금(Pt), 류테늄(Ru), 로듐(Rh), 팔라듐(Pd), 이리듐(Ir) 및 금(Au) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 상기 수소입자가 귀금속 입자에 흡착되어 산소와 반응하며, 상기 수소입자가 귀금속 입자에 흡착될 수 있는 표면적을 넓히기 위하여 상기 미세 금속 입자형태로 형성될 수 있다.
도 2는 귀금속 입자를 포함한 물 에어로졸을 설명하기 위한 개념도이다. 도 2를 참조하면, 상기 귀금속 입자는 냉각수에 혼합되어 분사되었을 때 물 에어로졸에 포함될 수 있다. 여기에서 물 에어로졸은 일반적인 에어로졸 크기인 직경이 수 마이크로 미터 단위로 형성된다.
백금(Pt) 미세입자가 물 에어로졸에 포함된 상태에서는 백금(Pt)입자의 표면에서 물과 공기와의 계면까지의 두께가 용존수소와 용존산소의 재결합 전기화학 반응속도를 제한하는 확산 층 두께 (수십 마이크로 미터 영역)에 비하여 작기 때문에 재결합 반응은 느린 단계인 용존수소와 용존산소의 확산에 지배를 받지 않으므로 높은 재결합 속도를 기대할 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 귀금속 입자의 직경은 약 0.1m 이상 약 100m이하로 형성되는 것이 바람직하다. 예를 들어, 상기 귀금속 입자가 약 100m이상의 직경을 갖는 경우, 분산성이 떨어지거나, 펌프와 같은 기기를 통과할 때 오작동을 야기할 수 있다. 또한, 상기 귀금속 입자기 약 0.1m 이하의 직경을 갖는 경우, 배관부의 표면 등에 흡착되어 이동성이 떨어질 수 있다.
도 4는 백금전극에서 과산화수소의 최대 환원속도를 보여주는 전기화학적 분극곡선이다. 즉, 백금 표면에서 수소의 전기화학적 산화반응과 산소(과산화수소)의 환원반응은 표면 흡착단계가 반응속도를 제어하는 흡착반응이므로, 단위 표면적당 최대 재결합 반응속도를 가진다.
도 4는 최대 교환 반응속도를 측정하기 위하여 과산화수소의 농도를 증가시키면서 과산화수소의 환원전류를 측정한 실험에 대한 결과를 나타내는 그래프이다.
비방사선 환경에서 과염소산 (perchlorate) 수용액에서 과산화수소의 농도를 약 0 mM에서부터 약 0.2 mM, 약 0.5 mM 및 약 1.2 mM로 증가시키면서 그 때의 전기화학거동을 백금전극으로 측정한 분극곡선이다. 과산화수소의 농도가 증가할수록 약 0.1 V (vs. SCE) 이하에서 관찰되는 과산화수소의 환원 전류가 증가함을 관찰할 수 있다.
과산화수소의 농도가 증가할수록 환원전류가 일정한 확산지배 전위영역이 점점 줄어들다가 약 2 mM 에서는 그 전위영역이 아주 좁게 관찰된다. 이것은 과산화수소의 농도가 약 2 mM 이상으로 증가시켜도 과산화수소 환원반응 속도는 약 0.7 mA 이상 증가되지 않음을 의미한다. 또한, 재결합반응에서 환원반응과 산화반응 속도는 동일하므로, 백금표면에서 수소의 산화반응은 약 1 cm2 당 최대 약 0.7 mA에 해당하는 양이 발생한다고 산출할 수 있다.
같이 산화-환원 반응이 동시에 발생하는 화학종이 함께 존재할 때, 아래 산출식에 의하여 백금 미세입자 약 1 g 당 단위 시간당 제거될 수 있는 수소기체는 약 58.5 L가 된다고 계산된다. 평균 직경이 약 1 m 수준의 미세입자의 표면적은 약 10 m2/g으로 형성되는 것이 일반적이다.
한편, 상기 귀금속 입자는 고체 분말형태 또는 비금속 산화물에 입자와 결합한 복합재료 형태로 형성될 수 있다. 예를 들어, 상기 귀금속 입자는 알루미나 (Al2O3), 티타니아(TiO2), 실리카(SiO2), 지오라이트 중 적어도 하나에 결합된 형태로 제공될 수 있다.
상기 귀금속 입자가 복합재료 형태로 제공되면 수소 및 산소의 재결합 반응에 대한 촉매특성이 향상될 수 잇다.
또한, 상기 귀금속 입자가 첨가된 상기 냉각수(310)에 분산제가 포함될 수 있다. 예를 들어, 상기 분산제는 방사성 요오드와 같은 휘발성 방사성 핵종의 이동도를 억제 하기 위하여 인산염과 같은 무기물 분산제로 구현될 수 있다. 다만, 상기 분산제의 종류는 이에 한정되는 것은 아니며, 상기 귀금속 입자의 분산력을 높이기 위한 재료로 형성될 수 있다.
본 발명의 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템(1000)은 상기 원자로(100), 상기 수조(300) 및 상기 배관부(400)을 구동시키는 전원부(미도시)를 포함할 수 있다. 본 발명에 따른 귀금속 입자 주입장치(미도시)는 상기 전원부의 구동과 독립적으로 구동되어 상기 귀금속 입자가 혼합된 냉각수를 상기 격납건물의 내부로 분사할 수 있다.
이에 따라 사고로 인하여 상기 수조를 구동시키는 전원부가 손상된 경우에도 수소기체를 반응시킬 수 있다.
상기와 같이 설명된 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템은 상기 설명된 실시예들의 구성과 방법이 한정되게 적용될 수 있는 것이 아니라, 상기 실시예들은 다양한 변형이 이루어질 수 있도록 각 실시예들의 전부 또는 일부가 선택적으로 조합되어 구성될 수도 있다.

Claims (7)

  1. 내부에 핵연료가 수용되는 원자로;
    상기 원자로를 수납하도록 형성되는 격납건물;
    상기 원자로의 온도 상승을 억제하기 위하여 상기 격납건물 내부로 방출되는 냉각수가 저장되는 수조; 및
    상기 탱크와 상기 격납건물을 연결하여 상기 냉각수가 유동될 수 있도록 형성되는 배관부; 및
    귀금속 입자를 수용하고, 상기 귀금속 입자가 상기 냉각수와 혼합된 상태로 상기 격납건물의 내부로 제공되도록 장착되는 귀금속 입자 주입장치를 포함하는 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 배관부는 상기 격납건물의 내부로 상기 냉각수를 분출하도록 형성되는 복수의 노즐을 더 포함하고,
    상기 냉각수가 흐름에 따라 상기 귀금속 입자의 적어도 일부가 냉각수에 섞일 수 있도록, 상기 귀금속 입자 주입장치는 상기 배관부의 내부 및 상기 노즐의 내부 중 적어도 일 영역에 배치되는 것을 특징으로 하는 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 귀금속 입자는 백금(Pt), 루테늄(Ru), 로듐(Rh), 팔라듐(Pd), 이리듐(Ir), 금(Au) 중 적어도 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 귀금속 입자의 직경은 0.1㎛ 이상 100㎛이하로 형성되며,
    상기 냉각수는 상기 격납건물 내부에서 귀금속 입자를 포함하는 물 에어로졸 형태로 분출되는 것을 특징으로 하는 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 냉각수는 상기 격납건물 내부에서 상기 귀금속 입자의 분산력을 증가시키는 분산제 미세입자를 포함하는 것을 특징으로 하는 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 귀금속 입자는 상기 귀금속 입자 주입장치에 고체분말 또는 비금속산화물 입자와 결합된 복합물질로 수용되는 것을 특징으로 하는 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템.
  7. 제6항에 있어서, 상기 귀금속 입자와 혼합된 상기 냉각수에 상기 귀금속 입자를 분산시키기 위하여 알루미나 (Al2O3), 티타니아(TiO2), 실리카(SiO2), 지오라이트 중 적어도 하나가 혼합되는 것을 특징으로 하는 원자로 격납건물의 냉각수 스프레이 시스템.
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