KR20140043248A - 수소화탈황기 공급원료용 나선형 열 교환기 - Google Patents

수소화탈황기 공급원료용 나선형 열 교환기 Download PDF

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KR20140043248A
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토마스 브루스 아비스
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Abstract

원통형 변성기(4)는 외부 벽(5)을 갖는 환형 열 교환기(28, 24) 내에 배치된다. 복수의 나선형 로드(90)는 외부 벽과 얇은 쉘(92) 사이에 복수의 나선형 가스 통로(26a)를 생성한다. 얇은 쉘의 외부 직경은, 결합된 조립체(2)를 형성하기 위해 변성기 및 열 교환기를 수소화탈황기로 삽입하는 것을 용이하게 하도록, 환형 수소화탈황기(10)의 내부 벽(20)의 내부 직경보다 작은 적어도 약 3/16인치(약 4mm)이다. 나선형 통로는 수소화탈황기로 개방된다.

Description

수소화탈황기 공급원료용 나선형 열 교환기{SPIRAL HEAT EXCHANGER FOR HYDRODESULFURIZER FEEDSTOCK}
원통형 변성기(shift convertor)는, 가장 먼저 환형 열 교환기로 둘러싸이고 그 다음으로 환형 수소화탈황기에 의해 둘러싸이며, 환형 열 교환기와 수소화탈황기 사이에는 복수의 나선형 열 교환 통로가 배치된다.
연료 전지 동력 장치는 전력을 발생시키기 위해 수소의 공급원을 필요로 한다. 수소의 생산을 위한 통상적인 방법으로는, 수소 함유 가스를 생산하기 위해 촉매의 존재 하에서 스팀과 탄화수소 가스 또는 다른 유체를 반응시키는 것이 있다. 통상적으로, 스팀 개질 공정에 적용되는 탄화수소는 개질 촉매의 활성 저하(poisoning)를 피하기 위해 가장 먼저 탈황된다. 수소화탈황 공정에서, 탄화수소는 수소의 존재 하에서 촉매 처리되어, 유기 황화합물이 흡수 작용에 의해 추후 제거되는 무기 화합물로 변환되게 한다.
미국 특허 제5,769,909호에서, 연료 가스 스팀 수소화탈황기 조립체는 공정 가스 열 교환기 및 변성기와 열 결합된다. 동력 장치의 개질기(reformer)로부터의 고온 가스 스팀은 또한 개질기 조립체로 공급되는 스팀을 가열하는데 사용된다. 조립체는 스팀 개질기로부터의 공정 가스 스트림을 변성 반응에 적절한 온도로 냉각시킨다.
수소화탈황기 베드는 하나의 베드에, 필수 촉매뿐 아니라 필수 황화수소 흡수제도 모두 포함한다. 이에 더해, 수소화탈황 베드에 유입되는 천연 가스 스트림의 온도는, 황 및 황화합물의 황화수소로의 촉매 변환을 최적으로 촉진시키는 온도로 상승되어야 한다.
전술된 특허에 기술된 시스템은, 미가공 연료 및 수소 혼합물을, 공급원료 내의 유기 황 함유 화합물을 황화수소로 최대로 촉매 변환시키기에 충분히 높은 온도로 충분하게 가열하는 않는다는 것이, 발견되었다.
환형 열 교환기의 외부벽과 수소화탈황기의 내부 벽 사이의 원통형 공간은, 열 교환기의 가열된 외부 벽과의 충분한 접촉을 제공하지 않는다는 것이 발견되었다.
유입되는 탄화수소 연료 및 수소가 열 교환기의 외부 벽에 인접한 환형 통로를 단순하게 단일 통과하게 허용하는 대신에, 복수의 나선형 유동 경로가 열 교환기의 외부 벽과 접촉하면서 얇은 외부 쉘 내에 포함된 복수의 나선형 로드에 의해 형성된다. 조립체의 제조 동안, 외부 열 교환기 벽상의 새로운 나선형 유동 경로를 포함하여, 변성기 및 열 교환기의 수소화탈황기로의 삽입을 용이하게 하기 위해, 수소화탈황기에는 나선형 로드를 둘러싸는 얇은 쉘로부터 분리된 그 소유의 환형 내부 벽이 제공되고, 수소화탈황기는 장치의 용이한 조립을 허용하기에 충분할 정도로 이로부터 약 1/4인치(약 6mm)로 분리된다.
첨부된 도면에 도시된 바와 같이, 예시적인 실시예의 하기의 상세한 설명의 관점에서 다른 변형이 보다 명확해질 것이다.
도 1은, 명료성을 위해 섹션 라인이 생략된, 2개의 열 교환기 및 수소화탈황기에 의해 둘러싸인 변성기를 포함하는 장치의 부분 단면 정면도이다.
도 2는 도 1의 장치의 일부의 확대된 부분도이다.
도 3은 열 교환기가 둘러싸인 변성기가 환형 수소화탈황기에 삽입되는 방식을 단순하게 양식화한 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 개선점을 제외하고 전술된 특허의 조립체로써 제공된, 수소화탈황기와 변성기의 조립체(2)의 단면도가 도시된다. 참조 번호(기호)는 본원에 참조로 통합된 상기 특허에 있는 것과 동일하게 기재되었다. 조립체(2)는 조립체(2)의 변성기 부분(6)이 포함된 내부 원통형 하우징 벽(4)을 포함한다. 조립체(2)는 또한 외부 원통형 하우징 벽(8) 및 중간 원통형 벽(5)을 포함한다. 중간 벽(5)과 외부 벽(8) 사이의 영역은 변성기 부분(6)을 둘러싸는 환형 수소화탈황기 부분(10)을 포함한다. 변성기 및 수소화탈황기 부분(6 및 10)의 상단부는 상부 커버 플레이트(12)에 의해 폐쇄된다. 변성기(6)의 하단부는 플레이트(14)에 의해 폐쇄되고, 수소화탈황기(10)의 하단부는 환형 플레이트(16)에 의해 폐쇄된다. 조립체 기부 플레이트(18)는 수소화탈황기(10) 내로 위로 상향으로 연장하는 환형 벽 부재(20)를 지지한다. 기부 플레이트(18), 환형 벽(20), 및 변성기 플레이트(14)는, 라인(24)으로부터 미가공 연료와 재순환된 수소의 혼합물을 수용하는 하부 플리넘(22)을 형성하도록 결합한다.
미가공 연료와 수소 혼합물은, 플리넘(22)에 유입되어, 복수의 나선형 로드(90) 및 로드를 둘러싸는 얇은 쉘(92)에 의해 형성된 복수의 나선형 통로(26a)를 통해 상향으로 유동한다. 도 2를 참조하라. 로드(90)는 장치의 열 교환기 부분의 외부 벽인 중간 벽(5)과 열 접촉하고 이를 둘러싼다. 얇은 쉘(92)의 최상부 에지는 나선형 로드(90)의 각각의 상단부에 용접된 태크(tack)일 수 있다. 일 실시예에서는 8개의 로드가 갖춰지지만, 단지 하나의 로드 또는 몇몇의 다른 개수의 로드로 갖춰질 수 있다. 가스가 벽(5) 주위로 유동해야 하는 통로의 수는 로드의 수 및 로드에 대한 코일의 수에 의해 선택될 수 있다. 도 3에 도시된 바와 같이, 수소화탈황기 내부 벽(20)과 얇은 쉘(92) 사이의 공간(94)은 조립을 용이하게 하기 위해 적어도 약 3/16인치(약 4mm) 또는 약 1/4인치(약 6mm)의 간극을 제공한다. 공간(94)은 밀봉부(96)에 의해 차단되어 가스는 그 내부로 유동하지 못하게 된다. 통로(26a)는 화살표 A로 표시된 바와 같이, 수소화탈황기(10)로 이어진다. 미가공 연료 가스-수소 혼합물은 약 120℉(48.89℃)의 온도에서 플리넘(22)에 유입된다. 내부 벽(4)과 중간 벽(5) 사이의 공간은 동력 장치 개질기(미도시)로부터 고온 공정 가스가 유동하는 환형 통로(28)를 형성한다. 공정 가스는 약 800℉(426.67℃)의 온도에서 플리넘에 유입되고, 화살표 B로 표시된 바와 같이 통로(28)를 통해 하향으로 유동한다. 통로(28)에는 입구 단부(72) 및 출구 단부(38)를 구비한 나선형인 스팀 과열 튜브(34)가 배치된다. 튜브(34)는 약 350℉(176.67℃)의 온도에서 입구 단부(72)로 유입되고, 약 700℉(371.11℃)의 온도에서 출구 단부(38)로 배출되는 스팀을 운반한다. 스팀 유동 경로는 화살표 C로 표시된다. 스팀은 출구 단부(38)로부터의 동력 장치 개질기(미도시)로 유동한다.
통로(26a 및 28)가 공통 벽(5)을 공유함으로써, 통로(28) 내의 고온 공정 가스는 튜브(34)의 스팀으로 열을 방출시킬 수 있을 뿐만 아니라, 통로(26a)의 연료-수소 혼합물의 온도를 상승시킬 수 있게 된다. 고온 공정 가스는, 나선형 코일(34)의 유동 스팀과 나선형 통로(26a)의 연료-수소 혼합물 모두에 의해 흡수될 수 있는 것보다 더 많은 열을 포함한다. 이러한 추가 열은, 벽(4)을 통해 벽(4)의 변성기 측부상에 위치된 열 교환기 플레이트 코일(70)로 회수된다. 이는, 공정 가스가 적당한 변성기 입구 온도로 냉각되게 보장한다. 플레이트 코일(70)에 의한 열 제거는 또한 고온 처리 가스의 온도의 완화를 도와, 연료-수소 혼합물 및 스팀이 그들의 소정의 배출 온도를 초과하여 가열되지 않게 한다.
처리 가스는 통로(28)로부터 변성기 입구 플리넘(40)으로 유동한다. 처리 가스가 입구 플리넘(40)으로 유입됨에 따라, 공정 가스는 약 375°F(190.56℃) 내지 400°F(204.44℃)의 온도로 냉각될 것이고, 연료 가스-수소 혼합물은 통로(26a)를 떠나 수소화탈황기 챔버(10)로 유입될 때 약 625°F(329.44℃)의 온도에 도달하게 될 것이다. 수소화탈황기(10)의 외부 벽(8)은, 챔버(10)의 소정의 작동 온도를 유지하도록 단열부(42)에 의해 단열된다. 가열된 연료 가스-수소 혼합물은 수소화탈황기 베드(44)를 통해 통로(26a)로부터 하향으로 유동한다. 베드(44)는 촉매 펠렛(46)과 황화수소 흡수성 펠렛(48)의 혼합물로 구성되고 환형 스크린(50)상에 지지된다.
본 발명의 구성의 촉매 조성물은, 낮은 황 함유량 탄화수소 유체 즉, 약 50ppm보다 적거나 동일한 황 함유량을 갖는 탄화수소 유체의 수소화탈황의 수소화 분해 단계에 사용하기에 특히 적합하다.
탄화수소 유체의 유기 황 함유 화합물이 수소화 분해되는 속도는 촉매 활성 불활성 금속과의 접촉에 의해 가속화된다. 촉매 조성물은 황화수소를 산출하기 위해 유기 황 함유 화합물의 수소화 분해를 촉진시킨다.
불활성 금속 촉매는 이리듐, 오스뮴, 및 루테늄, 또는 이들의 혼합물뿐 아니라 백금, 팔라듐, 및 로듐으로 구성되는 불활성 금속의 백금 그룹으로부터 선택될 수 있다. 백금/팔라듐 혼합물이 바람직하다. 일반적으로, 높은 온도는 더 큰 촉매 활성 및 보다 완전한 수소화 분해 반응 또는 H2S로의 변환에 유리하다.
수소화 분해 반응의 황화수소 생성물은, 수소화탈황 공정을 완료하기 위해 탄화수소 유체로부터 제거되어야 한다. 이는, 황화수소 흡수성 물질의 베드를 통해 배출 스트림을 통과시킴으로써 성취될 수 있다. 철, 구리, 니켈, 또는 아연의 산화물과 같은 금속 산화물의 입자는 황화수소 흡수제로서 이용될 수 있다. 산화 아연은 양호한 황화수소 흡수성 물질이다. 촉매와 황화수소 흡수제를 단일 베드에 함께 혼합함으로써, 황화수소에 의한 촉매의 활성 저하는 현저히 감소된다. 낮은 온도는 일반적으로 수소화탈황기 베드의 출구 단부에서의 낮은 평형 H2S 레벨에 유리하다.
전술된 바와 같이, 연료 가스-수소 혼합물은, 최적 촉매 반응 온도인 약 625°F(329.44℃)의 온도에서 베드(44)로 유동하고, 연료 가스-수소 혼합물이 베드(44)를 통해 하향으로 유동함에 따라, 스크린(50)을 통해 출구 플리넘(52)으로 통과할 때 그 온도는 약 525°F(273.89℃)로 냉각될 것이다. 입구로부터 출구까지의 온도의 이러한 감소는, 나선형 통로(26a)를 통해 유동하는 연료 가스-수소 혼합물에 의한 냉각 및 단열부(42)를 통한 환경으로의 열 손실에 기인하는 것이다. 낮은 온도는 황화수소 흡수 반응에 더 호의적이다. 탈황된 가스 스트림은, 플리넘(52)으로부터 동력 장치 개질기로 이어지는 라인(54)으로 유동한다.
전술된 바와 같이, 개질된 공정 가스 스트림은 변성기 입구 플리넘(40)을 통해 조립체(2)로 복귀하고, 스크린(56)을 통해 변성기(6)로 상향으로 유동한다. 변성기(6)는 공정 가스 스트림의 일산화탄소가 이산화탄소로 전환되게 유도하도록 작동할 수 있는 촉매된 펠렛(58)을 포함한다.
전술된 변성 반응은 발열 반응이어서, 열을 발생시킨다. 가스 스트림의 온도는 화합물 열 교환 코일에 의해 능동적으로 제어된다. 열 교환 코일(64)은 내부 부분(66), 중간 및 외부 부분(68), 및 변성기 벽 부분(70)을 포함한다. 냉각제는 입구 통로(미도시)를 통해 벽 부분(70)의 하부로 유입되고, 이후 내부 부분(66)으로 이동한다. 냉각제는 이후 중간 및 외부 부분(68)으로 운반된다. 냉각제는 변성기로부터 열을 제거할 뿐 아니라, 변성기로 유입되기 전에 고온 처리 가스로부터의 과도한 열의 제거를 돕는다. 이러한 이중 기능은 필요한 변성기 입구 온도와, 소정의 연료-수소 혼합물 및 스팀 과열 온도 모두를 보장한다. 고온 공정 가스, 스팀 과열기, 연료-수소 혼합물 예열기, 그리고 변성기 냉각 스트림 간의 이러한 열 교환 관계는, 소형 조립체의 설계를 허용하고 그 부품 각각에 대한 최적 작동 온도를 보장하는 열적 협력 작용을 일으킨다. 냉각제는 라인(미도시)을 통해 변성기에서 배출된다.
냉각제는 바람직하게, 약 100psi(6.89bar) 내지 약 250psi(17.24bar)의 범위의 압력 및 약 300℉(148.89℃) 내지 약 350℉(176.67℃)의 범위의 온도로 가압되는 단일상 물 냉각제로서, 벽 부분(70)으로 유입되는 가압된 물 냉각제이다. 단일상 냉각제의 온도는 그 압력에서 물의 비등점보다 낮은 약 25°F(-3.89℃)이어야 한다. 변성기의 외부 부분(68)을 떠나는 냉각제 스트림은 동력 장치의 스팀 축압기(미도시)로 운반되는 비등상(boiling phase)의 수증기 혼합물이다. 냉각제는, 냉각제 물 스트림의 온도를 현저하게 상승시키지 않도록 가압된 냉각제 물 스트림을 비등시킴으로써 변성기의 공정 가스를 냉각시키기 위해 요구되는 열 흡수원을 제공한다. 열 교환 코일(64)의 벽 부분(70)을 통해 순환하는 냉각제는 공정 가스 스트림(B)의 온도를 낮추는 것을 돕는다. 열 교환 코일(66 및 68)은 레그(80)에 의해서 지지된다.
공정 가스는 약 375°F(190.56℃)의 온도에서 변성기(6)로 유입되고, 동력 장치의 전지 스택 조립체로 이어지는 출구 라인(미도시)을 통해 약 400℉(204.44℃)의 온도에서 촉매 베드를 떠난다. 변성기(6)의 상단부는 플리넘(84) 및 필터(86)를 포함하는데, 플리넘은 커버 플레이트(12)와 경계를 접하고, 필터는 촉매 베드(58) 위에 놓여서 촉매 분진이 변성기 배출 스트림에 비말 동반되는 것을 막는다.
벽(4)은 약 1/2인치(약 12.5mm)의 단열 물질이다. 벽(5 및 20) 및 얇은 쉘(92)은 스틸과 같은 금속으로 제조된다.

Claims (3)

  1. 환형 통로(28)를 포함하는 장치로서, 환형 통로는 원통형 외부 벽(5)을 갖고 환형 통로를 통과하는 고온 가스의 유동을 갖도록 구성되는, 장치에 있어서,
    적어도 하나의 로드(90)는 상기 원통형 외부 벽을 둘러싸고 이와 열 접촉하는 복수의 코일을 갖고,
    얇은 원통형 쉘(92)은 상기 적어도 하나의 로드를 둘러싸고 적어도 하나의 로드와 열 접촉함으로써, 상기 고온 가스의 유동으로부터 열을 흡수하도록 상기 외부 벽 주위로 가스를 유동시키는 복수의 나선형 통로(26a)를 형성하는 것을 특징으로 하는
    장치.
  2. 제1항에 있어서,
    환형 수소화탈황기(10)를 더 포함하고,
    환형 수소화탈황기(10)는 상기 얇은 쉘(92)의 직경보다 적어도 수 mm 큰 직경을 갖는 내부 원통형 벽(20)을 갖고, 상기 나선형 통로는 상기 수소화탈황기 내로 개방되고,
    상기 환형 통로는 CO를 CO2로 변환하도록 구성된 원통형 변성기(6)를 둘러싸고,
    상기 원통형 변성기, 상기 환형 통로(28), 및 상기 나선형 통로(26a)는 제조 동안 상기 내부 원통형 벽 내로 삽입되도록 구성되는 것을 특징으로 하는
    장치.
  3. 제1 직경의 내부 원통형 벽(20)을 갖는 환형 수소화탈황기(10)를 마련하는 단계를 포함하는 방법에 있어서,
    CO를 CO2로 변환하도록 구성된 원통형 변성기를 마련하는 단계로서, 상기 변성기(6)는 환형 통로(28)에 의해 둘러싸이고, 환형 통로는 환형 통로를 통과하는 고온 가스의 유동을 갖도록 구성되고, 상기 환형 통로는 원통형 외부 벽(5)과 함께 상기 외부 벽 주위로 복수 회로 감긴 적어도 하나의 로드(90)를 갖고, 얇은 원통형 쉘(92)은 상기 적어도 하나의 로드를 둘러싸고 적어도 하나의 로드와 접촉함으로써, 상기 고온 가스의 유동으로부터 열을 흡수하게 하도록 상기 외부 벽 주위로 가스를 유동시키도록 구성된 하나 이상의 나선형 통로(26a)를 형성하고, 상기 나선형 통로는 상기 수소화탈황기 내로 개방되고, 상기 얇은 원통형 쉘은 상기 수소화탈황기 주위로 헐거운 끼워맞춤(clearance fit)을 제공하는 제2 직경을 갖는, 원통형 변성기를 마련하는 단계와,
    결합된 탈황기, 열 교환기, 및 변성기의 조립체(2)를 형성하기 위해 상기 변성기를 상기 수소화탈황기 내로 삽입시키는 단계를 특징으로 하는
    방법.
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